特許 6384893 単結晶蛍光体及び発光装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6384893

(24)【登録日】2018年8月17日

(45)【発行日】2018年9月5日

(54)【発明の名称】単結晶蛍光体及び発光装置

(51)【国際特許分類】

   C09K 11/80 20060101AFI20180827BHJP

   H01L 33/50 20100101ALI20180827BHJP

【ＦＩ】

   C09K11/80

   H01L33/50

【請求項の数】7

【全頁数】23

(21)【出願番号】特願2013-220682(P2013-220682)

(22)【出願日】2013年10月23日

(65)【公開番号】特開2015-81314(P2015-81314A)

(43)【公開日】2015年4月27日

【審査請求日】2016年10月18日

(73)【特許権者】

【識別番号】000153236

【氏名又は名称】株式会社光波

(73)【特許権者】

【識別番号】301023238

【氏名又は名称】国立研究開発法人物質・材料研究機構

(74)【代理人】

【識別番号】110002583

【氏名又は名称】特許業務法人平田国際特許事務所

(74)【代理人】

【識別番号】100071526

【弁理士】

【氏名又は名称】平田 忠雄

(72)【発明者】

【氏名】猪股 大介

(72)【発明者】

【氏名】青木 和夫

(72)【発明者】

【氏名】島村 清史

(72)【発明者】

【氏名】ガルシア ビジョラ エンカルナシオン アントニア

【審査官】 磯貝 香苗

(56)【参考文献】

【文献】 特表２００９−５３４８６３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１２／０５７３３０（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０９Ｋ １１／８０

Ｈ０１Ｌ ３３／５０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

組成式（Ｙ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｌｕ_ｘＧｄ_ｙＣｅ_ｚ）_３＋ａＡｌ_５−ａＯ_１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有し、
温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下であり、
温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０．９０以上である、
単結晶蛍光体。

【請求項2】

温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率に対する比の値が０．９０以上である、
請求項１に記載の単結晶蛍光体。

【請求項3】

温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率に対する比の値が０．８５以上である、
請求項１又は２に記載の単結晶蛍光体。

【請求項4】

組成式（Ｙ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｌｕ_ｘＧｄ_ｙＣｅ_ｚ）_３＋ａＡｌ_５−ａＯ_１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有し、
温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下であり、
温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０．８０以上である、
単結晶蛍光体。

【請求項5】

温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率に対する比の値が０．８０以上である、
請求項４に記載の単結晶蛍光体。

【請求項6】

温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率に対する比の値が０．８０以上である、
請求項４又は５に記載の単結晶蛍光体。

【請求項7】

青色系の光を発する発光素子と、
前記発光素子の発する光を吸収して黄色系の蛍光を発する単結晶蛍光体と、
を有し、
前記単結晶蛍光体は、請求項１〜６のいずれか１項に記載の単結晶蛍光体である、発光装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、単結晶蛍光体及び発光装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、青色の光を発するＬＥＤ（Light Emitting Diode）からなる発光素子と、この発光素子の光を受けて励起され、黄色の光を発する蛍光体とを備え、これらの発光色の混合により白色光を放射する発光装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。

【0003】

特許文献１に記載の発光装置は、粒状の蛍光体をエポキシ樹脂に含ませて青色の光を発する発光素子の周囲に配置し、この発光素子自体の発光光と、蛍光体が発する黄色光との混合により白色光を放射するように構成されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１０−１５５８９１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

発光装置のハイパワー化に伴い発光素子の発熱が大きな問題となる。具体的には素子への投入電力による発光特性の変動、及び蛍光体の温度上昇に伴う特性の変動が相互に影響しあうことによって生じる発光装置の特性変動である。

【0006】

蛍光体は、一般に、固有の量子効率（励起光を蛍光に変換する効率）や、温度消光特性（温度の上昇に伴い量子効率が低下する性質）を有する。量子効率が高ければ、蛍光体を用いたより高輝度の発光装置を得ることができ、温度消光特性が優れていれば、より高出力の発光装置に用いることができる。

【0007】

そこで、本発明の目的の１つは、高温条件下においても優れた特性を発揮する単結晶蛍光体、及びその蛍光体が用いられた発光装置を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明の一態様は、上記目的を達成するために、下記［１］〜［６］の単結晶蛍光体を
提供する。

【0009】

［１］組成式（Ｙ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｌｕ_ｘＧｄ_ｙＣｅ_ｚ）_３＋ａＡｌ_５−ａＯ_１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有し、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下であり、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０．９０以上である、単結晶蛍光体。

【0010】

［２］温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率に対する比の値が０．９０以上である、前記［１］に記載の単結晶蛍光体。

【0011】

［３］温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率に対する比の値が０．８５以上である、前記［１］又は［２］に記載の単結晶蛍光体。

【0012】

［４］組成式（Ｙ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｌｕ_ｘＧｄ_ｙＣｅ_ｚ）_３＋ａＡｌ_５−ａＯ_１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有し、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下であり、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０．８０以上である、単結晶蛍光体。

【0013】

［５］温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率に対する比の値が０．８０以上である、前記［４］に記載の単結晶蛍光体。

【0014】

［６］温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率に対する比の値が０．８０以上である、前記［４］又は［５］に記載の単結晶蛍光体。

【0016】

また、本発明の他の態様は、上記目的を達成するために、下記［７］の発光装置を提供する。

【0017】

［７］青色系の光を発する発光素子と、前記発光素子の発する光を吸収して黄色系の蛍光を発する単結晶蛍光体と、を有し、前記単結晶蛍光体は、前記［１］〜［６］のいずれか１項に記載の単結晶蛍光体である、発光装置。

【発明の効果】

【0018】

本発明の一態様によれば、高温条件下においても優れた特性を発揮する単結晶蛍光体、及びその蛍光体が用いられた発光装置を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】図１は、第１の実施の形態に係る、ＣＺ法による単結晶蛍光体インゴットの引き上げを模式的に示す断面図である。

【図2】図２（ａ）は、第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体の、蛍光のピーク波長（ｎｍ）と、内部量子効率η_ｉｎｔ（３００℃）との関係を表すグラフである。また、図２（ｂ）は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の、蛍光のピーク波長（ｎｍ）と、内部量子効率の比の値η_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）との関係を表すグラフである。

【図3】図３は、第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体の、蛍光のピーク波長（ｎｍ）と、外部量子効率の比の値η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）との関係を表すグラフである。

【図4】図４（ａ）は、第２の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図であり、図４（ｂ）は、その発光装置を構成する発光素子及びその周辺部の垂直断面図である。

【図5】図５（ａ）は、第３の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図、図５（ｂ）は、その発光装置を構成する発光素子の垂直断面図、図５（ｃ）は、発光素子の平面図である。

【図6】図６は、第４の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図である。

【図7】図７は、第５の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図である。

【図8】図８（ａ）は、第６の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図、図８（ｂ）は、その発光装置を構成する発光素子の垂直断面図である。

【図9】図９は、第７の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図である。

【図10】図１０（ａ）は、第８の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図であり、図１０（ｂ）は、その発光装置を構成する発光素子及びその周辺部の垂直断面図である。

【図11】図１１は、第９の実施の形態に係る発光装置の垂直断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

［第１の実施の形態］
〔単結晶蛍光体〕
第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体は、Ｙ_３Ａｌ_５Ｏ_１２（ＹＡＧ）結晶を母結晶とするＹＡＧ系蛍光体であり、組成式（Ｙ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｌｕ_ｘＧｄ_ｙＣｅ_ｚ）_３＋ａＡｌ_５−ａＯ_１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成を有する。ここで、Ｌｕ、Ｇｄは、Ｙを置換する発光中心とならない成分である。Ｃｅは、Ｙを置換する発光中心となり得る成分（付活剤）である。

【0021】

なお、上記の単結晶蛍光体の組成のうち、一部の原子は結晶構造上の異なる位置を占めることがある。また、上記の組成式における組成比のＯの値は１２と記述されるが、上記の組成は、不可避的に混入または欠損する酸素の存在により組成比のＯの値が僅かに１２からずれた組成も含む。また、組成式におけるａの値は、単結晶蛍光体の製造上、不可避的に変化する値であるが、−０．０１６≦ａ≦０．３１５程度の数値範囲内での変化は、単結晶蛍光体の物性にほとんど影響を及ぼさない。

【0022】

また、本実施の形態の蛍光体は、Ｂａ、Ｓｒ等の２族元素及びＦ、Ｂｒ等の１７族元素を含まず、高い純度を有することを特徴とする。これらの特徴により高輝度で高寿命な蛍光体を実現できる。

【0023】

Ｃｅの濃度を表す上記組成式におけるｚの数値の範囲が０．０００２≦ｚ≦０．００６７であるのは、ｙの数値が０．０００２よりも小さい場合は、Ｃｅ濃度が低すぎるために、励起光の吸収が小さくなり、外部量子効率が小さくなりすぎるという問題が生じ、０．００６７よりも大きい場合は、単結晶蛍光体のインゴットを育成する際にクラックやボイド等が生じ、結晶品質が低下する可能性が高くなるためである。

【0024】

この単結晶蛍光体は、例えば、ＣＺ法（Czochralski Method）、ＥＦＧ法（Edge Defined Film Fed Growth Method）、ブリッジマン法、ＦＺ法（Floating Zone Method）、ベルヌーイ法等の液相成長法によって得ることができる。これらの液相成長法により得られた単結晶蛍光体のインゴットを切断して平板状に加工したり、粉砕して粉末状に加工したりすることにより、後述する発光装置に用いることができる。

【0025】

本実施の形態の単結晶蛍光体は、優れた内部量子効率を有する。例えば、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は０．９１以上である。

【0026】

文献 Solid-State Lighting Research and Development: Multi Year Program Plan March 2011 (Updated May 2011) P.69 の表 A1.3 によれば、内部量子効率（Quantum Yield (25°C) across the visible spectrum）の２０１０年の数値は０．９０であり、２０２０年の目標値が０．９５であることが記載されている。このことから、業界では、２年で０．０１程度の量子効率の向上が期待されていることがわかり、本実施の形態の蛍光体は、出願時において目標とされる数値に近い、又は超えた量子効率を有する優れた蛍光体であるといえる。

【0027】

また、本実施の形態の単結晶蛍光体の少なくとも一部（詳細は後述する）は、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下である試料において、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０．９０以上である。

【0028】

また、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率が０．８０以上である。

【0029】

これらの単結晶蛍光体は、３００℃という高温条件下においても高い内部量子効率を保つことができるため、例えば、励起光がレーザー光であるレーザープロジェクタやレーザーヘッドライトのように、単位面積当たりの輝度が極めて高い発光装置に用いられる蛍光体として優れた機能を発揮することができる。

【0030】

また、上記の温度が３００℃のときに高い内部量子効率を示す単結晶蛍光体は、優れた温度消光特性を有する。例えば、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下である試料において、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率に対する比の値が０．９０以上である。

【0031】

また、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率に対する比の値が０．８０以上である。

【0032】

また、例えば、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下である試料において、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率に対する比の値が０．８５以上である。

【0033】

また、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において、温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率に対する比の値が０．８０以上である。

【0034】

〔多結晶蛍光体との比較〕
Ｃｅにより付活されたＹＡＧ系単結晶蛍光体とＹＡＧ系多結晶蛍光体粉末とでは、Ｃｅの濃度と発光色の関係が大きく異なる。例えば、特許文献（特開２０１０−２４２７８号公報）には、組成式（Ｙ_１−ｚＣｅ_ｚ）_３Ａｌ_５Ｏ_１２で表される組成を有する多結晶蛍光体粉末では０．００３≦ｚ≦０．２のＣｅ濃度範囲で一定の色度（０．４１，０．５６）の光を発することが記載されている。一方、本実施の形態の単結晶蛍光体では、Ｃｅ濃度に依存して色度が変化し、例えば、上記特許文献の多結晶蛍光体粉末と同じ色度（０．４１，０．５６）の光を発するための組成は（Ｙ_１−ｚＣｅ_ｚ）_３Ａｌ_５Ｏ_１２（ｚ＝０．０００５）である。

【0035】

また、特許文献（特許第３５０３１３９号公報）には、組成式（Ｙ_{１−ａ−ｂ}Ｌｕ_ａＣｅ_ｂ）_３Ａｌ_５Ｏ_１２で表される組成を有する多結晶蛍光体粉末が、ａ＝０．９９、ｂ＝０．０１のときには発光色度が（０．３３９，０．５７９）となり、ａ＝０．４９５、ｂ＝０．０１のときには発光色度が（０．３７７，０．５７０）となることが記載されている。この多結晶蛍光体粉末に含まれるＣｅの濃度も、本実施の形態の単結晶蛍光体に含まれるＣｅの濃度と比較して桁違いに高い。

【0036】

このように、単結晶蛍光体においては、所望の色の光を発するために添加されるＣｅの濃度が、多結晶蛍光体と比較して極めて少なく、高価なＣｅの使用量を低減することができる。

【0037】

以下に、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の製造方法の一例について説明する。以下の例においては、チョクラルスキー法（ＣＺ法）により単結晶蛍光体を育成する。

【0038】

〔単結晶蛍光体の製造〕
まず、出発原料として、高純度（９９．９９％以上）のＹ_２Ｏ_３、Ｌｕ_２Ｏ_３、Ｇｄ_２Ｏ_３、ＣｅＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３の粉末を用意し、乾式混合を行い、混合粉末を得る。なお、Ｙ、Ｌｕ、Ｇｄ、Ｃｅ、及びＡｌの原料粉末は、上記のものに限られない。また、Ｌｕ又はＧｄを含まない単結晶蛍光体を製造する場合は、それらの原料粉末は用いない。

【0039】

図１は、ＣＺ法による単結晶蛍光体インゴットの引き上げを模式的に示す断面図である。結晶育成装置８０は、イリジウム製のルツボ８１と、ルツボ８１を収容するセラミックス製の筒状容器８２と、筒状容器８２の周囲に巻回される高周波コイル８３とを主として備えている。

【0040】

得られた混合粉末をルツボ８１内に入れ、窒素雰囲気中で高周波コイル８３により３０ｋＷの高周波エネルギーをルツボ８１に供給して誘導電流を生じさせ、ルツボ８１を加熱する。これにより混合粉末を溶融し、融液９０を得る。

【0041】

次に、ＹＡＧ単結晶である種結晶９１を用意して、その先端を融液９０に接触させた後、１０ｒｐｍの回転数で回転させながら１ｍｍ／ｈ以下の引き上げ速度で引き上げ、１９６０℃以上の引き上げ温度で＜１１１＞方向に単結晶蛍光体インゴット９２を育成する。この単結晶蛍光体インゴット９２の育成は、筒状容器内に毎分２Ｌの流量で窒素を流し込み、大気圧下、窒素雰囲気中で行われる。

【0042】

こうして、例えば、直径約２．５ｃｍ、長さ約５ｃｍの単結晶蛍光体インゴット９２が得られる。得られた単結晶蛍光体インゴット９２を所望の大きさに切り出すことにより、例えば、発光装置に用いる平板状の単結晶蛍光体を得ることができる。また、単結晶蛍光体インゴット９２を粉砕することにより、粒子状の単結晶蛍光体を得ることができる。

【0043】

〔単結晶蛍光体の評価〕
組成の異なる複数の第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体を製造し、組成の分析、ＣＩＥ色度、内部量子効率、及び外部量子効率の評価を行った。

【0044】

組成分析は、高周波誘導結合プラズマ（ＩＣＰ）発光分光分析法により行った。また、Ｃｅ濃度が極めて小さい単結晶蛍光体に対しては、ＩＣＰ質量分析法（ＩＣＰ−ＭＳ）を併用した。

【0045】

ＣＩＥ色度座標の評価においては、ＣＩＥ１９３１等色関数を用いて、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの単結晶蛍光体の発光スペクトルのＣＩＥ色度座標を求めた。

【0046】

内部量子効率及び外部量子効率の評価は、積分半球ユニットを備えた量子効率測定システムを用いて行った。以下に、単結晶蛍光体の内部量子効率及び外部量子効率の具体的な測定方法について述べる。

【0047】

まず、積分半球ユニット内に設置した標準試料としての硫酸バリウム粉末に励起光を照射し、励起光スペクトルを測定する。次に、積分半球ユニット内の硫酸バリウム上に設置した単結晶蛍光体に励起光を照射して、励起反射光スペクトル及び蛍光発光スペクトルを測定する。次に、積分半球ユニット内で拡散反射させた励起光を硫酸バリウム上に設置した単結晶蛍光体に照射し、再励起蛍光発光スペクトルを測定する。

【0048】

そして、蛍光発光スペクトルから求められる光量子数と再励起蛍光発光スペクトルから求められる光量子数との差を、励起光スペクトルから求められる光量子数と励起反射光スペクトルから求められる光量子数との差で除すことにより、内部量子効率を求める。

【0049】

また、蛍光発光スペクトルから求められる光量子数と再励起蛍光発光スペクトルから求められる光量子数との差を、励起光スペクトルから求められる光量子数で除すことにより、外部量子効率を求める。

【0050】

次の表１及び表２に、評価の結果を示す。表１には試料番号１〜２３の単結晶蛍光体試料の評価結果を示し、表２には試料番号２４〜４６の単結晶蛍光体試料の評価結果を示す。

【0051】

表１及び表２は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の組成式におけるｘ、ｙ、ｚ、ａの値、測定時の単結晶蛍光体の温度（℃）、励起光のピーク波長が４４０、４５０、４６０ｎｍであるときの内部量子効率（η_ｉｎｔ）、内部量子効率η_ｉｎｔの温度特性の指標となるη_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）、励起光のピーク波長が４４０、４５０、４６０ｎｍであるときの外部量子効率（η_ｅｘｔ）、外部量子効率η_ｅｘｔの温度特性の指標となるη_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長λｐ（ｎｍ）、及び励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときのＣＩＥ色度座標を示す。

【0052】

ここで、η_ｉｎｔ（３００℃）は温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率、η_ｉｎｔ（２５℃）は温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率であり、η_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）は、η_ｉｎｔ（３００℃）のη_ｉｎｔ（２５℃）に対する比の値である。また、η_ｅｘｔ（３００℃）は温度が３００℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率、η_ｅｘｔ（２５℃）は温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの外部量子効率であり、η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）は、η_ｅｘｔ（３００℃）のη_ｅｘｔ（２５℃）に対する比の値である。

【0053】

評価された単結晶蛍光体の試料の形状については、試料番号２の試料が直径１０ｍｍ、厚さ１．０ｍｍの円形の板であり、試料番号１７、２３の試料が直径１０ｍｍ、厚さ０．３ｍｍの円形の板であり、試料番号４６の試料が粉末であり、それ以外の試料が一辺の長さが１０ｍｍ、厚さ０．３ｍｍの正方形の板である。また、粉末状の試料を除く全ての試料は、両面が鏡面研磨されたものである。

【0054】

試料の形状は、原理的に外部量子効率の測定値に影響を与えるが、同一の試料における外部量子効率の比の値、例えば、η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）の値は、試料の形状に依存しない。一方、内部量子効率の測定値は、試料の形状の影響をほとんど受けない。

【0055】

【表1】

【0056】

【表2】

【0057】

表１によれば、評価された単結晶蛍光体の試料の組成は、組成式（Ｙ_{１−ｘ−ｙ−ｚ}Ｌｕ_ｘＧｄ_ｙＣｅ_ｚ）_３＋ａＡｌ_５−ａＯ_１２（０≦ｘ≦０．９９９４、０≦ｙ≦０．０６６９、０．０００２≦ｚ≦０．００６７、−０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される組成に含まれる。

【0058】

表１によれば、評価された全ての単結晶蛍光体の試料の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの内部量子効率は、０．９１以上である。

【0059】

図２（ａ）は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長（ｎｍ）と、内部量子効率η_ｉｎｔ（３００℃）との関係を表すグラフである。また、図２（ｂ）は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長（ｎｍ）と、内部量子効率の比の値η_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）との関係を表すグラフである。

【0060】

図２（ａ）、（ｂ）のマーク“○”が本実施の形態に係る平板状の単結晶蛍光体（試料番号４、７、８、３０、４５）の測定値、マーク“◇”が粉末状の単結晶蛍光体（試料番号４６）の測定値、マーク“◆”が、比較例としてのＣｅにより付活されたＹＡＧ系多結晶蛍光体粉末の測定値である。

【0061】

図２（ａ）によれば、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の内部量子効率η_ｉｎｔ（３００℃）は、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下である試料において０．９０以上であり、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において０．８０以上である。

【0062】

また、図２（ａ）によれば、多結晶蛍光体の内部量子効率η_ｉｎｔ（３００℃）は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の内部量子効率η_ｉｎｔ（３００℃）よりも小さく、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下の試料において０．８５を下回り、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下の試料において０．７５を下回る。

【0063】

図２（ｂ）によれば、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の内部量子効率の比の値η_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）は、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下である試料において０．９０以上であり、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において０．８０以上である。

【0064】

また、図２（ｂ）によれば、多結晶蛍光体の内部量子効率の比の値η_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の内部量子効率の比の値η_ｉｎｔ（３００℃）／η_ｉｎｔ（２５℃）よりも小さく、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下の試料において０．９０を下回り、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において０．８０を下回る。

【0065】

図３は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長（ｎｍ）と、外部量子効率の比の値η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）との関係を表すグラフである。

【0066】

図３のマーク“○”が本実施の形態に係る平板状の単結晶蛍光体（試料番号４、７、８、３０、４５）の測定値、マーク“◇”が粉末状の単結晶蛍光体（試料番号４６）の測定値、マーク“◆”が、比較例としてのＣｅにより付活されたＹＡＧ系多結晶蛍光体粉末の測定値である。

【0067】

図３によれば、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の外部量子効率の比の値η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）は、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下である試料において０．８５以上であり、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下である試料において０．８０以上である。

【0068】

図３によれば、多結晶蛍光体の外部量子効率の比の値η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）は、本実施の形態に係る単結晶蛍光体の外部量子効率の比の値η_ｅｘｔ（３００℃）／η_ｅｘｔ（２５℃）よりも小さく、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５１４ｎｍ以上かつ５４４ｎｍ以下の試料において０．８５を下回り、温度が２５℃、励起光のピーク波長が４５０ｎｍであるときの蛍光のピーク波長が５４４ｎｍより大きく５４６ｎｍ以下の試料において０．７５を下回る。

【0069】

［第２の実施の形態］
本発明の第２の実施の形態は、第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体を用いた発光装置である。以下に、第２の実施の形態について、図４を参照して説明する。図４（ａ）は、第２の実施の形態に係る発光装置１の垂直断面図であり、図４（ｂ）は、発光装置１を構成する発光素子１０及びその周辺部の垂直断面図である。

【0070】

図４（ａ）に示すように、発光装置１は、ＬＥＤ等の発光素子である発光素子１０と、発光素子１０の光出射面を覆うように設けられた、第１の実施の形態の単結晶蛍光体からなる蛍光体２と、発光素子１０を支持するＡｌ_２Ｏ_３等からなるセラミック基板３と、白色の樹脂からなる本体４と、発光素子１０及び蛍光体２を封止する透明樹脂８とを有する。

【0071】

セラミック基板３は、例えばタングステン等の金属からパターン形成される配線部３１、３２を有している。配線部３１、３２は、発光素子１０のｎ側電極１５Ａ及びｐ側電極１５Ｂに電気的に接続されている。

【0072】

本体４は、セラミック基板３上に形成され、その中央部に開口部４Ａが形成されている。開口部４Ａは、セラミック基板３側から外部に向かって徐々に開口幅が大きくなるテーパ状に形成されている。開口部４Ａの内面は、発光素子１０の発光光を外部に向かって反射する反射面４０となっている。

【0073】

図４（ｂ）に示すように、発光素子１０のｎ側電極１５Ａ及びｐ側電極１５Ｂは、それぞれセラミック基板３の配線部３１、３２にバンプ１６を介して接続される。

【0074】

発光素子１０は、例えばＧａＮ系半導体化合物を用いたフリップチップ型の素子であり、例えば３８０〜４９０ｎｍの波長に光量のピークを有する青色系の光を発する。この発光素子１０は、サファイア等からなる素子基板１１の第１の主面１１ａに、ｎ型ＧａＮ層１２、発光層１３、及びｐ型ＧａＮ層１４がこの順に形成されている。ｎ型ＧａＮ層１２の露出部分にはｎ側電極１５Ａが、ｐ型ＧａＮ層１４の表面にはｐ側電極１５Ｂが、それぞれ形成されている。

【0075】

発光層１３は、ｎ型ＧａＮ層１２及びｐ型ＧａＮ層１４からキャリアが注入されることにより、青色系の光を発する。この発光光は、ｎ型ＧａＮ層１２及び素子基板１１を透過して、素子基板１１の第２の主面１１ｂから出射される。すなわち、素子基板１１の第２の主面１１ｂは発光素子１０の光出射面である。

【0076】

素子基板１１の第２の主面１１ｂ側には、第２の主面１１ｂの全体を覆うように、蛍光体２が設置されている。例えば、蛍光体２と素子基板１１とが直接接触する場合は、蛍光体２の素子基板１１に対向する第１の面２ａと素子基板１１の第２の主面１１ｂとが分子間力によって接合される。

【0077】

蛍光体２は、平板状の単結晶蛍光体である。平板状の単結晶蛍光体は、粒子状の蛍光体のように樹脂中に分散させる必要がないため、光や熱による樹脂の劣化に起因する発光色の変化等の問題が生じない。このため、発光装置１のような平板状の単結晶蛍光体を用いる発光装置は、高輝度、高出力、高温等の条件下における長期信頼性が極めて高い。蛍光体２は、第２の主面１１ｂと同等もしくはそれ以上の大きさを有する。

【0078】

以上のように構成された発光素子１０に通電すると、配線部３１、ｎ側電極１５Ａ、及びｎ型ＧａＮ層１２を介して電子が発光層１３に注入され、また配線部３２、ｐ側電極１５Ｂ、及びｐ型ＧａＮ層１４を介して正孔が発光層１３に注入されて、発光層１３が発光する。発光層１３の青色の発光光は、ｎ型ＧａＮ層１２及び素子基板１１を透過して素子基板１１の第２の主面１１ｂから出射され、蛍光体２の第１の面２ａに入射する。

【0079】

第１の面２ａから入射した光の一部は、励起光として蛍光体２中の電子を励起する。蛍光体２は、発光素子１０からの青色系の光の一部を吸収し、例えば、５１４〜５４６ｎｍの波長に光量のピークを有する黄色系の光に波長変換する。

【0080】

蛍光体２に入射した青色系の光のうちの一部は蛍光体２に吸収されて波長変換され、黄色系の光として蛍光体２の第２の面２ｂから出射される。また、蛍光体２に入射した光のうちの残りの一部は蛍光体２に吸収されずに蛍光体２の第２の面２ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１は、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。

【0081】

また、この発光装置１が発する白色光の色温度は、４５００Ｋ以上に設定することが可能である。白色光の色温度は、蛍光体２のＬｕやＧｄの濃度、または付活剤であるＣｅの濃度等によって調整することができる。さらに蛍光体２よりも長波長な蛍光スペクトルを有する第２の蛍光体を加えることで、発光装置１が発する白色光の色温度を４５００Ｋ未満に調整することが可能である。

【0082】

［第３の実施の形態］
次に、本発明の第３の実施の形態について、図５を参照して説明する。図５（ａ）は、第３の実施の形態に係る発光装置１Ａの垂直断面図、図５（ｂ）は、発光装置１Ａを構成する発光素子１０Ａの垂直断面図、図５（ｃ）は、発光素子１０Ａの平面図である。

【0083】

本実施の形態に係る発光装置１Ａは、発光素子の発光光が単結晶蛍光体に入射して波長変換される構成は第２の実施の形態に係る発光装置１と共通するが、発光素子の構成及び発光素子に対する蛍光体の配置位置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ａの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0084】

図５（ａ）及び図５（ｂ）に示すように、発光装置１Ａは、発光素子１０Ａの素子基板１１がセラミック基板３側を向くように配置されている。また、発光素子１０Ａの開口部４Ａ側に、蛍光体２１が接合されている。蛍光体２１は、第２の実施の形態に係る蛍光体２と同様に、第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体からなる。

【0085】

図５（ｂ）及び図５（ｃ）に示すように、発光素子１０Ａは、素子基板１１、ｎ型ＧａＮ層１２、発光層１３、ｐ型ＧａＮ層１４を有し、さらにｐ型ＧａＮ層１４の上にＩＴＯ（Indium Tin Oxide：酸化インジウムスズ）からなる透明電極１４０を有している。透明電極１４０の上にはｐ側電極１５Ｂが形成されている。透明電極１４０は、ｐ側電極１５Ｂから注入されたキャリアを拡散してｐ型ＧａＮ層１４に注入する。

【0086】

蛍光体２１は、図５（ｃ）に示すように、ｐ側電極１５Ｂ、及びｎ型ＧａＮ層１２上に形成されたｎ側電極１５Ａに対応する部分に切り欠きを有する略四角形状に形成されている。また、蛍光体２１は、透明電極１４０側の第１の面２１ａが透明電極１４０の表面１４０ｂに分子間力によって接合されている。

【0087】

図５（ａ）に示すように、発光素子１０Ａのｎ側電極１５Ａは、ボンディングワイヤ３１１によってセラミック基板３の配線部３１に接続されている。また、発光素子１０Ａのｐ側電極１５Ｂは、ボンディングワイヤ３２１によってセラミック基板３の配線部３２に接続されている。

【0088】

以上のように構成された発光素子１０Ａに通電すると、配線部３１、ｎ側電極１５Ａ、及びｎ型ＧａＮ層１２を介して電子が発光層１３に注入され、また配線部３２、ｐ側電極１５Ｂ、透明電極１４０、及びｐ型ＧａＮ層１４を介して正孔が発光層１３に注入されて、発光層１３が発光する。

【0089】

発光層１３の青色の発光光は、ｐ型ＧａＮ層１４及び透明電極１４０を透過して透明電極１４０の表面１４０ｂから出射される。すなわち、透明電極１４０の表面１４０ｂは発光素子１０Ａの光出射面である。透明電極１４０の表面１４０ｂから出射された光は、蛍光体２１の第１の面２１ａに入射する。

【0090】

第１の面２１ａから蛍光体２１に入射した光の一部は、励起光として蛍光体２１中の電子を励起する。蛍光体２１は、発光素子１０Ａからの青色光の一部を吸収し、黄色光に波長変換する。より詳細には、蛍光体２１は、発光素子１０Ａからの青色系の光を吸収し、例えば、５１４〜５４６ｎｍの波長に発光ピークを有する黄色系の光を発する。

【0091】

このように、蛍光体２１に入射した青色光のうちの一部は蛍光体２１に吸収されて波長変換され、黄色光として蛍光体２１の第２の面２１ｂから出射される。また、蛍光体２１に入射した青色光のうちの残りの一部は蛍光体２１に吸収されずにそのまま蛍光体２１の第２の面２１ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１Ａは、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。

【0092】

［第４の実施の形態］
次に、本発明の第４の実施の形態について、図６を参照して説明する。図６は、第４の実施の形態に係る発光装置１Ｂの垂直断面図である。

【0093】

本実施の形態に係る発光装置１Ｂは、発光素子の発光光が単結晶蛍光体に入射して波長変換される構成は第２の実施の形態に係る発光装置１と共通するが、蛍光体の配置位置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２又は第３の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｂの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0094】

図６に示すように、発光装置１Ｂは、セラミック基板３上に、第２の実施の形態と同様の構成を有する発光素子１０を備えている。発光素子１０は、本体４の開口部４Ａ側に位置する素子基板１１（図４（ｂ）参照）の第２の主面１１ｂから本体４の開口部４Ａ側に向かって青色光を出射する。

【0095】

本体４には、その開口部４Ａを覆うように、蛍光体２２が接合されている。蛍光体２２は平板状に形成され、本体４の上面４ｂに接着剤等により結合されている。蛍光体２２は、第２の実施の形態に係る蛍光体２と同様に、第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体からなる。また、蛍光体２２は、発光素子１０よりも大きい。

【0096】

以上のように構成された発光装置１Ｂに通電すると、発光素子１０が発光し、第２の主面１１ｂから蛍光体２２に向かって青色光を出射する。蛍光体２２は、発光素子１０の出射面に面した第１の面２２ａから発光素子１０の青色の発光光を吸収し、黄色の蛍光を第２の面２２ｂから外部に放射する。

【0097】

このように、蛍光体２２に入射した青色光のうちの一部は蛍光体２２に吸収されて波長変換され、黄色光として蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。また、蛍光体２２に入射した青色光のうちの残りの一部は蛍光体２２に吸収されずに蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１Ｂは、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。

【0098】

本実施の形態においては、発光素子１０と蛍光体２２とが離間しているので、発光素子１０の出射面に蛍光体を接合する場合に比較して大型の蛍光体２２を用いることができ、発光装置１Ｂの組み付けの容易性が高まる。

【0099】

［第５の実施の形態］
次に、本発明の第５の実施の形態について、図７を参照して説明する。図７は、第５の実施の形態に係る発光装置１Ｃの断面図である。図７に示すように、本実施の形態では、発光素子と、発光素子が実装される基板及び蛍光体との位置関係が第４の実施の形態とは異なっている。以下、第２、第３又は第４の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｃの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0100】

本実施の形態に係る発光装置１Ｃは、白色の樹脂からなる本体５と、本体５に形成されたスリット状の保持部５１に保持された透明基板６と、本体５の開口部５Ａを覆うように配置された蛍光体２２と、透明基板６の蛍光体２２側の面とは反対側の面に実装された発光素子１０Ａと、発光素子１０Ａに通電するための配線部６１、６２とを有する。蛍光体２２は、第２の実施の形態に係る蛍光体１１と同様に、第１の実施の形態に係る単結晶蛍光体からなる。

【0101】

本体５は、その中心部に半球状の凹部が形成され、この凹部の表面が発光素子１０Ａの発光光を蛍光体２２側に反射する反射面５０となっている。

【0102】

透明基板６は、例えばシリコーン樹脂やアクリル樹脂、ＰＥＴ等透光性をもつ樹脂、又はガラス状物質、サファイア、セラミックス、石英等単結晶若しくは多結晶からなる透光性をもつ部材からなり、発光素子１０Ａの発光光を透過させる透光性及び絶縁性を有している。また、透明基板６には、配線部６１、６２の一部が接合されている。発光素子１０Ａのｐ側電極及びｎ側電極は、それぞれ配線部６１、６２の一端部と、ボンディングワイヤ６１１、６２１を介して電気的に接続されている。配線部６１、６２の他端部は、本体５の外部に引き出されている。

【0103】

以上のように構成された発光装置１Ｃに通電すると、発光素子１０Ａが発光し、発光光の一部は透明基板６を透過して蛍光体２２の第１の面２２ａに入射する。また、発光素子１０Ａの他の一部は本体５の反射面５０で反射して透明基板６を透過し、蛍光体２２の第１の面２２ａに入射する。

【0104】

蛍光体２２に入射した光のうちの一部は蛍光体２２に吸収されて波長変換され、残りの一部は蛍光体２２に吸収されずに蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。このように、発光装置１Ｃは、発光素子１０Ａが発した青色光と蛍光体２２で波長変換された黄色光とを混合した白色光を放射する。

【0105】

本実施の形態によれば、発光素子１０Ａから蛍光体２２側とは反対側に出射した光が反射面５０で反射して透明基板６を透過し、蛍光体２２に入射するので、発光装置１Ｃの光取り出し効率が高くなる。

【0106】

［第６の実施の形態］
次に、本発明の第６の実施の形態について、図８を参照して説明する。図８（ａ）は、第６の実施の形態に係る発光装置１Ｄの垂直断面図、図８（ｂ）は、発光装置１Ｄを構成する発光素子７の垂直断面図である。図８（ａ）に示すように、本実施の形態では、発光素子の構成及びその配置が第４の実施の形態とは異なっている。以下、第２、第３又は第４の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｄの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0107】

発光装置１Ｄにおいては、セラミック基板３に設けられた配線部３２上に、発光素子７が配置されている。発光素子７は、図８（ｂ）に示すように、Ｇａ_２Ｏ_３基板７０、バッファ層７１、Ｓｉドープのｎ^＋−ＧａＮ層７２、Ｓｉドープのｎ−ＡｌＧａＮ層７３、ＭＱＷ（Multiple-Quantum Well）層７４、Ｍｇドープのｐ−ＡｌＧａＮ層７５、Ｍｇドープのｐ^＋−ＧａＮ層７６、ｐ電極７７をこの順に積層して形成されている。また、Ｇａ_２Ｏ_３基板７０のバッファ層７１と反対側の面には、ｎ電極７８が設けられている。

【0108】

Ｇａ_２Ｏ_３基板７０は、ｎ型の導電型を示すβ−Ｇａ_２Ｏ_３からなる。ＭＱＷ層７４は、ＩｎＧａＮ／ＧａＮの多重量子井戸構造を有する発光層である。ｐ電極７７は、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）からなる透明電極であり、配線部３２と電気的に接続されている。ｎ電極７８は、ボンディングワイヤ３２１によってセラミック基板３の配線部３１に接続されている。なお、素子基板としては、β−Ｇａ_２Ｏ_３に替えて、ＳｉＣを用いてもよい。

【0109】

以上のように構成された発光素子７に通電すると、ｎ電極７８、Ｇａ_２Ｏ_３基板７０、バッファ層７１、ｎ^＋−ＧａＮ層７２、及びｎ−ＡｌＧａＮ層７３を介して電子がＭＱＷ層７４に注入され、またｐ電極７７、ｐ^＋−ＧａＮ層７６、ｐ−ＡｌＧａＮ層７５を介して正孔がＭＱＷ層７４に注入されて、青色系の光を発する。この青色系の発光光は、Ｇａ_２Ｏ_３基板７０等を透過して発光素子７の出射面７ａから出射され、蛍光体２２の第１の面２２ａに入射する。

【0110】

蛍光体２２は、発光素子７の出射面に面した第１の面２２ａから発光素子１０の青色系の発光光を吸収し、黄色の蛍光を第２の面２２ｂから外部に放射する。

【0111】

このように、蛍光体２２に入射した青色光のうちの一部は蛍光体２２に吸収されて波長変換され、黄色光として蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。また、蛍光体２２に入射した青色光のうちの残りの一部は蛍光体２２に吸収されずに蛍光体２２の第２の面２２ｂから出射される。青色と黄色は補色関係にあるので、発光装置１Ｄは、青色光と黄色光とを混合した白色光を放射する。

【0112】

［第７の実施の形態］
次に、本発明の第７の実施の形態について、図９を参照して説明する。図９は、第７の実施の形態に係る発光装置１Ｅの垂直断面図である。図９に示すように、本実施の形態では、蛍光体の状態及びその配置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｅの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0113】

図９に示すように、発光装置１Ｅは、ＬＥＤ等の発光素子である発光素子１０と、発光素子１０を支持するセラミック基板３と、白色の樹脂からなる本体４と、発光素子１０を封止する透明部材１０１とを有する。

【0114】

透明部材１０１中には、粒状の蛍光体１０２が分散している。蛍光体１０２は、第１の実施の形態の単結晶蛍光体からなり、例えば、第１の実施の形態において製造された単結晶蛍光体インゴット９２を粉砕することにより得られる。

【0115】

透明部材１０１は、例えば、シリコーン系樹脂やエポキシ系樹脂等の透明樹脂、またはガラス等の透明無機材料である。

【0116】

透明部材１０１中に分散した蛍光体１０２は、発光素子１０から発せられた青色系の光の一部を吸収し、例えば、５１４〜５４６ｎｍの波長に発光ピークを有する黄色系の蛍光を発する。蛍光体１０２に吸収されなかった青色系の光と、蛍光体１０２から発せられた黄色系の蛍光が混合し、白色の光が発光装置１Ｅから発せられる。

【0117】

なお、本実施の形態の透明部材１０１及び蛍光体１０２は、他の実施の形態に適用されてもよい。すなわち、本実施の形態の透明部材１０１及び蛍光体１０２を、第３の実施の形態の透明樹脂８及び蛍光体２１の代わりに用いてもよい。

【0118】

［第８の実施の形態］
次に、本発明の第８の実施の形態について、図１０を参照して説明する。図１０（ａ）は、第８の実施の形態に係る発光装置１Ｆの垂直断面図であり、図１０（ｂ）は、発光装置１Ｆを構成する発光素子１０及びその周辺部の垂直断面図である。図１０に示すように、本実施の形態では、蛍光体の状態及びその配置が第２の実施の形態とは異なっている。以下、第２の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｆの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0119】

図１０（ａ）に示すように、発光装置１Ｆは、ＬＥＤ等の発光素子である発光素子１０と、発光素子１０の光出射面を覆うように設けられた透明部材１０３と、発光素子１０を支持するセラミック基板３と、白色の樹脂からなる本体４と、発光素子１０及び透明部材１０３を封止する透明樹脂８とを有する。

【0120】

透明部材１０３中には、粒子状の蛍光体１０４が分散している。蛍光体１０４は、第１の実施の形態の単結晶蛍光体からなり、例えば、第１の実施の形態において製造された単結晶蛍光体インゴット９２を粉砕することにより得られる。

【0121】

透明部材１０３は、例えば、シリコーン系樹脂やエポキシ系樹脂等の透明樹脂、またはガラス等の透明無機材料である。透明部材１０３は、例えば、第２の実施の形態の蛍光体２と同様の形状、大きさを有する。

【0122】

透明部材１０３中に分散した蛍光体１０４は、発光素子１０から発せられた青色系の光の一部を吸収し、例えば、５１４〜５４６ｎｍの波長に発光ピークを有する黄色系の蛍光を発する。蛍光体１０４に吸収されなかった青色系の光と、蛍光体１０４から発せられた黄色系の蛍光が混合し、白色の光が発光装置１Ｆから発せられる。

【0123】

なお、本実施の形態の透明部材１０３及び蛍光体１０４は、他の実施の形態に適用されてもよい。例えば、本実施の形態の透明部材１０３及び蛍光体１０４を、第３の実施の形態の蛍光体２１、又は第４、５、６の実施の形態の蛍光体２２の代わりに用いてもよい。

【0124】

［第９の実施の形態］
次に、本発明の第９の実施の形態について、図１１を参照して説明する。図１１は、第９の実施の形態に係る発光装置１Ｇの垂直断面図である。図１１に示すように、本実施の形態では、粒子状の単結晶蛍光体を含む透明部材の形状が第８の実施の形態とは異なっている。以下、第８の実施の形態と同一の機能及び構成を有する発光装置１Ｇの構成要素については共通する符号を付して説明を省略する。

【0125】

図１１に示すように、発光装置１Ｇは、ＬＥＤ等の発光素子である発光素子１０と、発光素子１０を支持するセラミック基板３と、発光素子１０の表面及びセラミック基板３の上面を覆うように設けられた透明部材１０３とを有する。

【0126】

透明部材１０３中には、粒子状の蛍光体１０４が分散している。蛍光体１０４は、第１の実施の形態の単結晶蛍光体からなり、例えば、第１の実施の形態において製造された単結晶蛍光体インゴット９２を粉砕することにより得られる。

【0127】

透明部材１０３は、例えば、シリコーン系樹脂やエポキシ系樹脂等の透明樹脂、またはガラス等の透明無機材料である。なお、本実施の形態の透明部材１０３は、塗布法等を用いる製造工程上、発光素子１０の表面上だけでなくセラミック基板３上にも形成される場合があるが、セラミック基板３上には形成されなくてもよい。

【0128】

透明部材１０３中に分散した蛍光体１０４は、発光素子１０から発せられた青色系の光の一部を吸収し、例えば、５１４〜５４６ｎｍの波長に発光ピークを有する黄色系の蛍光を発する。蛍光体１０４に吸収されなかった青色系の光と、蛍光体１０４から発せられた黄色系の蛍光が混合し、白色の光が発光装置１Ｇから発せられる。

【0129】

（実施の形態の効果）
上記実施の形態によれば、量子効率や温度消光特性に優れた蛍光体を得ることができる。また、量子効率や温度消光特性に優れた蛍光体を用いることにより、高輝度、高出力、長寿命等の優れた特徴を有する発光装置を得ることができる。

【0130】

以上の説明からも明らかなように、本発明は、上記実施の形態及び図示例に限定されるものではなく、各請求項に記載した範囲内で様々に設計変更が可能である。例えば、蛍光体の製造方法について一例を示したが、本発明の蛍光体は、この一例によって製造されたものに限定されない。また、発光素子及び蛍光体をいわゆる砲弾型の樹脂により封止してもよい。また、一つの発光装置が複数の発光素子を有する構成としてもよい。またさらに、青色系の光を発する発光素子の光を励起光として黄色系の光を発する単結晶蛍光体と、前記単結晶蛍光体と異なる色調の光を発する単結晶蛍光体など複数の単一の単結晶からなる蛍光体を組み合わせて発光装置を構成してもよい。

【0131】

また、上記実施の形態は、エネルギー効率が高く、省エネルギーを実現することのできるＬＥＤ発光装置等の発光装置、又はその発光装置に用いられる単結晶蛍光体であるため、省エネルギー効果を有する。

【符号の説明】

【0132】

１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ、１Ｅ、１Ｆ、１Ｇ…発光装置、２、２１、２２、１０２、１０４…蛍光体、３…セラミック基板、２ａ、２１ａ、２２ａ…第１の面、２ｂ、２１ｂ、２２ｂ…第２の面、４、５…本体、５１…保持部、４Ａ、５Ａ…開口部、４ｂ…上面、６…透明基板、１０、１０Ａ、７…発光素子、１１…素子基板、１１ａ…第１の主面、１１ｂ…第２の主面、１２…ｎ型ＧａＮ層、１３…発光層、１４…ｐ型ＧａＮ層、１５Ａ…ｎ側電極、１５Ｂ…ｐ側電極、１６…バンプ、３１、３２、６１、６２…配線部、３１１、３２１、６１１、６２１…ボンディングワイヤ、４０、５０…反射面、１４０…透明電極、１４０ｂ…表面、７０…Ｇａ_２Ｏ_３基板、７１…バッファ層、７２…ｎ^＋−ＧａＮ層、７３…ｎ−ＡｌＧａＮ層、７４…ＭＱＷ層、７５…ｐ−ＡｌＧａＮ層、７６…ｐ^＋−ＧａＮ層、７７…ｐ電極、７８…ｎ電極、８０…結晶育成装置、８１…ルツボ、８２…筒状容器、８３…高周波コイル、９０…融液、９１…種結晶、９２…単結晶蛍光体インゴット、１０１、１０３…透明部材

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】