特許 6406567 フィラー粉末および樹脂組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6406567

(24)【登録日】2018年9月28日

(45)【発行日】2018年10月17日

(54)【発明の名称】フィラー粉末および樹脂組成物

(51)【国際特許分類】

   C03C 10/12 20060101AFI20181004BHJP

   C03C 10/14 20060101ALI20181004BHJP

   C03C 8/08 20060101ALI20181004BHJP

【ＦＩ】

   C03C10/12

   C03C10/14

   C03C8/08

【請求項の数】6

【全頁数】11

(21)【出願番号】特願2014-75122(P2014-75122)

(22)【出願日】2014年4月1日

(65)【公開番号】特開2015-127288(P2015-127288A)

(43)【公開日】2015年7月9日

【審査請求日】2017年3月2日

(31)【優先権主張番号】特願2013-108545(P2013-108545)

(32)【優先日】2013年5月23日

(33)【優先権主張国】JP

(31)【優先権主張番号】特願2013-244928(P2013-244928)

(32)【優先日】2013年11月27日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000232243

【氏名又は名称】日本電気硝子株式会社

(72)【発明者】

【氏名】益田 紀彰

【審査官】 吉川 潤

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００５−２８９７９０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−２０６４２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６２−０２７３４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−０９１５７７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０４−２８５０２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０４−２８５０２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−１１６３１５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６２−０３０６３８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０３Ｃ ８／００ − ８／２４

Ｃ０３Ｃ １０／００ − １０／１４

Ｃ０３Ｃ １２／００ − １２／０２

ＩＮＴＥＲＧＬＡＤ

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

β−石英固溶体及び／またはβ−ユークリプタイトを析出してなる結晶化ガラスからなり、前記結晶化ガラスは、質量％で、ＳｉＯ_２ ５５〜７５％、Ａｌ_２Ｏ_３ １５〜３０％、Ｌｉ_２Ｏ ２〜５％、Ｎａ_２Ｏ ０〜３％、Ｋ_２Ｏ ０〜３％、ＭｇＯ ０〜５％、ＺｎＯ ０〜１０％、ＢａＯ ０．１〜５％、ＴｉＯ_２ ２〜５％、ＺｒＯ_２ ２〜４％、Ｐ_２Ｏ_５ ０．１〜５％、及びＳｎＯ_２ ０〜２．５％を含有することを特徴とするフィラー粉末。

【請求項2】

平均粒子径Ｄ_５０が５μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載のフィラー粉末。

【請求項3】

３０〜１５０℃の範囲における熱膨張係数が５×１０^−７／℃以下であることを特徴とする請求項１または２に記載のフィラー粉末。

【請求項4】

形状が、略球状または略円柱状であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載のフィラー粉末。

【請求項5】

樹脂中に配合して使用されることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィラー粉末。

【請求項6】

請求項１〜４のいずれか一項に記載のフィラー粉末と樹脂とを含有することを特徴とする樹脂組成物。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、多層プリント配線基板等に使用される樹脂に配合するために好適なフィラー粉末に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、熱膨張係数の調整等を目的として、樹脂中への無機フィラー粉末の配合が行われている。例えば、樹脂を用いた多層プリント配線基板においては、導体層と絶縁層との熱膨張係数の違いによりクラックが発生しやすくなるため、絶縁層の熱膨張率を低下させる必要がある。そこで、樹脂中にシリカ粉末等の無機フィラー粉末が配合される。シリカ粉末は、物理強度や耐熱性に優れるため、無機フィラー粉末として広く用いられている（例えば、特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００９−８８３０３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

近年、樹脂組成物のさらなる低熱膨張化が要求されている。シリカ粉末はある程度低い熱膨張係数を有しているものの、熱膨張係数の低減効果は未だ不十分である。そのため、シリカ粉末を樹脂に配合しても、所望の低熱膨張係数が得られにくい。あるいは、所望の低熱膨張係数を達成するために、樹脂中にシリカ粉末を多量に配合すると、均質性が低下したり、フィルム状に成形した際の表面平滑性に劣る傾向がある。

【0005】

なお、シリカ粉末より低い膨張特性を示すβ−ユークリプタイト結晶やβ−石英固溶体結晶等からなるフィラー粉末を使用することも考えられるが、当該フィラー粉末は樹脂組成物と反応して、樹脂組成物が変質あるいは変色するおそれがある。

【0006】

以上に鑑み、本発明は、シリカ粉末よりも熱膨張係数が低く、かつ、樹脂に配合した場合に、樹脂の変質や変色が生じにくいフィラー粉末を提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明のフィラー粉末は、β−石英固溶体及び／またはβ−ユークリプタイトを析出してなる結晶化ガラスからなることを特徴とする。

【0008】

本発明のフィラー粉末は、平均粒子径Ｄ_５０が５μｍ以下であることが好ましい。

【0009】

本発明のフィラー粉末は、３０〜１５０℃の範囲における熱膨張係数が５×１０^−７／℃以下であることが好ましい。

【0010】

本発明のフィラー粉末は、質量％で、ＳｉＯ_２ ５５〜７５％、Ａｌ_２Ｏ_３ １５〜３０％、Ｌｉ_２Ｏ ２〜１０％、Ｎａ_２Ｏ ０〜３％、Ｋ_２Ｏ ０〜３％、ＭｇＯ ０〜５％、ＺｎＯ ０〜１０％、ＢａＯ ０〜５％、ＴｉＯ_２ ０〜５％、ＺｒＯ_２ ０〜４％、Ｐ_２Ｏ_５ ０〜５％、及びＳｎＯ_２ ０〜２．５％を含有する結晶化ガラスからなることが好ましい。

【0011】

本発明のフィラー粉末は、形状が、略球状または略円柱状であることが好ましい。

【0012】

本発明のフィラー粉末は、樹脂中に配合して使用されることが好ましい。

【0013】

本発明の樹脂組成物は、前記フィラー粉末と樹脂とを含有することを特徴とする。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、シリカ粉末よりも熱膨張係数が低く、かつ、樹脂に配合した場合に、樹脂の変質や変色が生じにくいフィラー粉末を提供することが可能となる。

【発明を実施するための形態】

【0015】

本発明のフィラー粉末は、β−石英固溶体（Ｌｉ_２Ｏ・Ａｌ_２Ｏ_３・ｎＳｉＯ_２；２＜ｎ≦４）及び／またはβ−ユークリプタイト（Ｌｉ_２Ｏ・Ａｌ_２Ｏ_３・２ＳｉＯ_２）を析出してなる結晶化ガラスからなり、従来、無機フィラー粉末として一般的に使用されているシリカ粉末と比較して低い熱膨張特性を有する。よって、樹脂中に配合する際に、比較的少ない配合量で所望の熱膨張特性を達成することが可能となる。

【0016】

また、β−石英固溶体やβ−ユークリプタイトの結晶粉末と異なり、本発明のフィラー粉末は結晶化ガラスから構成されるため、樹脂との反応性が低い。そのため、本発明のフィラー粉末は、樹脂中に配合した場合に、当該樹脂の変質や変色等が生じにくいという特徴がある。

【0017】

さらに、本発明のフィラー粉末は析出結晶の結晶子サイズが比較的小さいため、容易に微粉砕することが可能である。微粉砕された粒子径の小さいフィラー粉末を樹脂に配合することで、樹脂成形体の薄型化を図ることが可能となる。なお、微粉砕した結晶粉末をフィラー粉末として樹脂に配合すると、粗粉砕したフィラー粉末を使用した場合と比較して、得られた樹脂成形体の熱膨張係数が大きくなる傾向がある。一方、本発明のフィラー粉末は、結晶粉末とは異なり、微粉砕しても熱膨張係数の低減効果が損なわれにくいという特徴を有する。

【0018】

本発明のフィラー粉末の平均粒子径Ｄ_５０は、好ましくは５μｍ以下、より好ましくは３μｍ以下、さらに好ましくは１μｍ以下である。また、本発明のフィラー粉末の最大粒子径Ｄ_９９は、好ましくは３０μｍ以下、より好ましくは２５μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ以下である。フィラー粉末の平均粒子径Ｄ_５０または最大粒子径Ｄ_９９が大きすぎると、樹脂中に配合してフィルム状に成形した際に、フィルム表面におけるフィラー粉末の露出が顕著になり、表面平滑性に劣る傾向がある。なお、フィラー粉末の平均粒子径Ｄ_５０の下限は特に限定されないが、現実的には０．１μｍ以上、さらには０．２μｍ以上である。

【0019】

なお、本発明のフィラー粉末を用いた樹脂成形体の厚みが大きい場合は、フィラー粉末の平均粒子径Ｄ_５０および最大粒子径Ｄ_９９は上記範囲に限定されない。例えば、平均粒子径Ｄ_５０が５０μｍ以下、さらには２０μｍ以下、最大粒子径Ｄ_９９が１００μｍ以下、さらには５０μｍ以下のフィラー粉末を用いることができる。

【0020】

本願発明において、平均粒子径Ｄ_５０及び最大粒子径Ｄ_９９はレーザー回折法により測定された値を指す。

【0021】

本発明のフィラー粉末におけるβ−石英固溶体またはβ−ユークリプタイトの析出量は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上である。β−石英固溶体またはβ−ユークリプタイトの析出量が少なすぎると、熱膨張係数の低減効果が得られにくくなる。一方、β−石英固溶体またはβ−ユークリプタイトの析出量の上限は特に限定されないが、現実的には９９質量％以下である。なお、β−石英固溶体及びβ−ユークリプタイトの両者を含有する場合は、合量で上記範囲を満たすことが好ましい。

【0022】

本発明のフィラー粉末の３０〜１５０℃の範囲における熱膨張係数は５×１０^−７／℃以下であることが好ましく、３×１０^−７／℃以下であることがより好ましく、２×１０^−７／℃以下であることがさらに好ましい。なお、熱膨張係数の下限については特に限定されないが、現実的には−３０×１０^−７／℃以上、特に−２５×１０^−７／℃以上である。

【0023】

本発明のフィラー粉末は、β−石英固溶体及び／またはβ−ユークリプタイトを析出可能なものであれば特に限定されない。例えば、本発明のフィラー粉末は、質量％で、ＳｉＯ_２ ５５〜７５％、Ａｌ_２Ｏ_３ １５〜３０％、Ｌｉ_２Ｏ ２〜１０％、Ｎａ_２Ｏ ０〜３％、Ｋ_２Ｏ ０〜３％、ＭｇＯ ０〜５％、ＺｎＯ ０〜１０％、ＢａＯ ０〜５％、ＴｉＯ_２ ０〜５％、ＺｒＯ_２ ０〜４％、Ｐ_２Ｏ_５ ０〜５％、及びＳｎＯ_２ ０〜２．５％を含有する結晶化ガラスからなることが好ましい。以下に、このようにガラス組成範囲を限定した理由を説明する。

【0024】

ＳｉＯ_２はガラス骨格を形成するとともに、主結晶の構成成分にもなる。ＳｉＯ_２の含有量は、好ましくは５５〜７５％、より好ましくは６０〜７５％である。ＳｉＯ_２の含有量が少なすぎると、熱膨張係数が高くなったり、化学的耐久性が低下したりする傾向がある。一方、ＳｉＯ_２の含有量が多すぎると、溶融性が低下したり、ガラス融液の粘度が大きくなって、清澄しにくくなったり、成形が困難となったりする傾向がある。

【0025】

Ａｌ_２Ｏ_３はガラス骨格を形成するとともに、主結晶の構成成分にもなる。Ａｌ_２Ｏ_３の含有量は、好ましくは１５〜３０％、より好ましくは１７〜２７％である。Ａｌ_２Ｏ_３の含有量が少なすぎると、熱膨張係数が高くなったり、化学的耐久性が低下したりする傾向がある。一方、Ａｌ_２Ｏ_３の含有量が多すぎると、溶融性が低下する傾向がある。また、粘度が大きくなって、清澄しにくくなったり成形が困難になったりする傾向がある。さらに、失透しやすくなる。

【0026】

Ｌｉ_２Ｏは主結晶の構成成分であり、結晶性に大きな影響を与えるとともに、粘度を低下させて、溶融性および成形性を向上させる成分である。Ｌｉ_２Ｏの含有量は、好ましくは２〜１０％、より好ましくは２〜７％、さらに好ましくは２〜５％、特に好ましくは２〜４．８％である。Ｌｉ_２Ｏの含有量が少なすぎると、主結晶が析出しにくくなったり、溶融性が低下したりする。また、粘度が大きくなって、清澄しにくくなったり成形が困難になったりする傾向がある。一方、Ｌｉ_２Ｏの含有量が多すぎると、失透しやすくなる。

【0027】

Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏは、粘度を低下させて溶融性および成形性を向上させるための成分である。Ｎａ_２Ｏ及びＫ_２Ｏの含有量は、好ましくは０〜３％、より好ましくは０．１〜１％である。Ｎａ_２ＯまたはＫ_２Ｏの含有量が多すぎると、失透しやすくなり、また熱膨張係数が高くなりやすい。また、樹脂に配合した際に、樹脂が変質するおそれがある。

【0028】

ＭｇＯは熱膨張係数を調整するための成分である。ＭｇＯの含有量は、好ましくは０〜５％、より好ましくは０．１〜３％、さらに好ましくは０．３〜２％である。ＭｇＯの含有量が多すぎると、失透しやすくなり、また熱膨張係数が高くなりやすい。

【0029】

ＺｎＯは熱膨張係数を調整するための成分である。ＺｎＯの含有量は、好ましくは０〜１０％、より好ましくは０〜７％、好ましくは０〜３％、より好ましくは０．１〜１％である。ＺｎＯの含有量が多すぎると、失透しやすくなる。

【0030】

ＢａＯは、粘度を低下させて溶融性および成形性を向上させるための成分である。ＢａＯの含有量は、好ましくは０〜５％、より好ましくは０．１〜３％である。ＢａＯの含有量が多すぎると、失透しやすくなる。

【0031】

ＴｉＯ_２及びＺｒＯ_２は、結晶化工程で結晶を析出させるための核形成剤として作用する成分である。ＴｉＯ_２の含有量は、好ましくは０〜５％、より好ましくは１〜４％である。ＺｒＯ_２の含有量は、好ましくは０〜４％、より好ましくは０．１〜３％である。ＴｉＯ_２またはＺｒＯ_２の含有量が多すぎると、失透しやすくなる。

【0032】

Ｐ_２Ｏ_５は分相を促進して結晶核の形成を助ける成分である。Ｐ_２Ｏ_５の含有量は、好ましくは０〜５％、より好ましくは０．１〜４％である。Ｐ_２Ｏ_５の含有量が多すぎると、溶融工程において分相しやすくなり、得られるガラスが白濁しやすくなる。

【0033】

ＳｎＯ_２は清澄剤として働く成分である。ＳｎＯ_２の含有量は、好ましくは０〜２．５％、より好ましくは０．１〜２％である。ＳｎＯ_２の含有量が多すぎると、色調が濃くなりすぎたり、失透しやすくなったりする。

【0034】

上記成分以外にも、Ｂ_２Ｏ_３、ＳｒＯ、ＣａＯ等を本発明の効果を損なわない範囲で適宜含有させることができる。

【0035】

本発明のフィラー粉末の比表面積は、２０ｍ^２／ｇ以下であることが好ましく、１８ｍ^２／ｇ以下であることがより好ましく、１５ｍ^２／ｇ以下であることがさらに好ましく、１０ｍ^２／ｇ以下であることが特に好ましい。比表面積が大きすぎると、フィラー粉末が樹脂中に分散しにくくなり、高濃度でフィラー粉末を配合しにくくなる。

【0036】

本発明のフィラー粉末の形状は特に限定されないが、略球状、略円柱状または角柱状であることが好ましい。このようにすれば、フィラー粉末の平均粒形が小さくても比表面積が小さくなるため好ましい。またその場合、樹脂中に高濃度でフィラー粉末を配合することが可能となる。形状が略球状の場合、真球に近いほど、上記効果が得られやすい。また、形状が略円柱状または角柱状の場合、それらのアスペクト比が１０以下であると、上記効果が得られやすくなるとともに、得られる樹脂成形体の機械的強度を上げることができるため好ましい。

【0037】

本発明のフィラー粉末は、樹脂との界面のぬれ性や樹脂中に配合した際の分散性を高めるため、シランカップリング剤で表面処理がなされたものであってもよい。シランカップリング剤としては、アミノシラン、エポキシシラン、メタクリルシラン、ウレイドシラン、イソシアネートシラン等が挙げられる。

【0038】

本発明のフィラー粉末は、次のようにして作製される。まず、ガラス原料を所定割合で調合して得られた原料バッチを溶融して溶融ガラスを得る。次に、溶融ガラスを所定形状（例えば、板状）に成形することによりバルク状結晶性ガラスを得る。さらに、バルク状結晶性ガラスを所定条件下で熱処理することにより、β−石英固溶体及び／またはβ−ユークリプタイトを内部に析出させることにより、バルク状結晶化ガラスを得る。得られたバルク状結晶化ガラスに対し所定の粉砕処理を施すことにより、本発明のフィラー粉末を得ることができる。当該方法によれば、結晶化度の高いフィラー粉末が得られやすい。

【0039】

原料バッチの溶融温度は、生産性や均質性の観点から１６００〜１８００℃程度が好ましい。また、結晶性ガラスの熱処理条件（結晶化条件）としては、６００〜８００℃で１〜５時間熱処理して結晶核を形成させた後（結晶核生成段階）、さらに８００〜９５０℃で０．５〜３時間熱処理を行い、主結晶を析出させる（結晶成長段階）ことが好ましい。

【0040】

本発明のフィラー粉末は、溶融ガラスを成形して得られたバルク状結晶性ガラスを粉砕して一旦結晶性ガラス粉末を作製した後、当該結晶性ガラス粉末に対し熱処理を施して結晶化させることにより作製することもできる。ここで、結晶性ガラス粉末を結晶化させる前に火炎中に噴霧して熱処理を行うことにより、結晶性ガラス粉末の表面が軟化流動し、略球状のフィラー粉末を得ることが可能となる。また、溶融ガラスを紡糸して繊維化したのちに粉砕して熱処理を行うことにより、略円柱状のフィラー粉末を得ることが可能となる。

【0041】

本発明のフィラー粉末は、例えば樹脂中に配合して使用される。樹脂中に本発明のフィラー粉末を配合して得られた樹脂成形体は、多層プリント配線基板等として使用される。ここで、樹脂としては一般に使用されるものであれば特に限定されず、例えば、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、アミノ樹脂等の熱硬化性樹脂、ポリビニル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、アリル樹脂、スチレン樹脂、アクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂等の熱可塑性樹脂が挙げられる。

【0042】

樹脂中におけるフィラー粉末の含有量は、目標とする熱膨張係数等の特性に応じて適宜選択される。例えば、樹脂とフィラー粉末の合量に対するフィラー粉末の含有量は、好ましくは１０〜９５体積％、より好ましくは２０〜９０体積％の範囲で適宜選択される。

【0043】

本発明の樹脂組成物は、樹脂と前記フィラー粉末を含有することを特徴とする。こうすることにより、樹脂組成物により形成される樹脂成形体の熱膨張係数を低下させることができる。

【実施例】

【0044】

以下、実施例に基づき本発明を説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

【0045】

（１）フィラー粉末の作製
表１に記載の組成を有するガラスとなるように、原料粉末を調合し、均一に混合した。得られた原料バッチを１６００〜１８００℃で均質になるまで溶融した。溶融ガラスを板状に成形し、徐冷炉を用いて室温まで冷却することにより板状結晶性ガラスを得た。

【0046】

実施例Ａ〜Ｈ、Ｏ〜Ｑについては、板状結晶性ガラスに対して、７６０〜７８０℃で３時間熱処理して核形成を行った後、さらに８７０℃〜８９０℃で１時間の熱処理を行い結晶化させた。析出結晶を分析したところ、主結晶としてβ−石英固溶体が析出していることが確認された。得られた板状結晶化ガラスについて、ディラトメーターを用いて３０〜１５０℃の温度範囲における熱膨張係数を測定した。

【0047】

得られた板状結晶化ガラスを粉砕することにより、表３、４及び７の各粒子径を有するフィラー粉末を得た。なお、粉砕方法としては、粗粉砕はボールミルを用いて２４時間乾式粉砕を行った後、空気分級機を用いて粗粉を除去した。微粉砕は、２４時間乾式粉砕したものを、ボールミルを用いて６６時間湿式粉砕することにより行った。

【0048】

また、実施例Ｍ、Ｎについては、板状結晶性ガラスを粉砕することにより得られた結晶性ガラス粉末を火炎中に噴霧して球状化した。その後、アルミナの微粉末を２〜１０重量％添加し、混合した上で、７６０〜７８０℃で３時間熱処理して核形成を行った後、さらに８７０℃〜８９０℃で１時間の熱処理を行い結晶化させることにより、表６の各粒子径を有するフィラー粉末を得た。

【0049】

（２）評価
表２に記載の樹脂に対し、上記で得られたフィラー粉末を表３〜７に記載の所定の割合で配合した。さらに、硬化剤を添加して混練した後、２５℃で２４時間放置することにより硬化させ、内部にフィラー粉末が分散した樹脂成形体を得た。なお、比較例である試料Ｉ〜Ｌについては、シリカガラス粉末またはβ−ユークリプタイト結晶粉末をフィラー粉末として用いた。

【0050】

樹脂成形体について、３０〜１５０℃の温度範囲における熱膨張係数をＴＭＡ測定装置により測定した。また目視にて色調を評価した。結果を表３〜７に示す。

【0051】

【表1】

【0052】

【表2】

【0053】

【表3】

【0054】

【表4】

【0055】

【表5】

【0056】

【表6】

【0057】

【表7】

【0058】

（３）結果の考察
フィラー含有量が５０体積％である実施例Ｅ〜Ｈは樹脂成形体の熱膨張係数が６９０〜７１５×１０^−７／℃であった。熱膨張係数が−２０×１０^−７／℃以下であるＮｏ．３〜５の組成からなるフィラーを使用した実施例Ｏ〜Ｑでは、樹脂成形体の熱膨張係数が６６０〜６７５×１０^−７／℃とさらに小さくなった。一方、同じくフィラー含有量が５０体積％であり、フィラー粉末としてシリカガラスを使用した比較例Ｉ及びＪは熱膨張係数が７７０〜７８０×１０^−７／℃であった。よって、本発明のフィラー粉末はシリカガラスからなるフィラー粉末と比較して、樹脂中に配合した際の熱膨張係数低下の効果が大きいことがわかる。

【0059】

また、フィラー含有量が６０体積％である実施例Ｍ及びＮは樹脂成形体の熱膨張係数が５２０〜５３０×１０^−７／℃であった。これらの場合、粒子形状を球状化しているため、比表面積が小さくなり、樹脂に対する含有量を多くすることができ、樹脂成形体の熱膨張係数をより低下させることができる。

【0060】

本発明のフィラー粉末を使用した実施例Ａ〜Ｈ、Ｍ〜Ｑでは、樹脂成形体が所望の乳白色の色調を有していた。また、シリカガラスよりも樹脂との屈折率差が小さいため、透光性を示した。一方、フィラー粉末としてβ−ユークリプタイト結晶粉末を使用した比較例Ｋ及びＬでは、樹脂成形体の色調が褐色となっており、樹脂が変色していた。このように、本発明のフィラー粉末は、樹脂中に配合した際の樹脂の変色を抑制できることがわかる。

【0061】

実施例Ｅ〜Ｈ、Ｍ及びＮでは、微粉砕したフィラー粉末を使用した場合、粗粉砕したフィラー粉末を使用した場合と比較して、樹脂成形体の熱膨張係数の違いは小さかった（Δα（微粉砕−粗粉砕）が−５〜＋１０×１０^−７／℃）。一方、フィラー粉末としてβ−ユークリプタイト結晶粉末を使用した比較例Ｋ及びＬでは、微粉砕したフィラー粉末を使用した場合と粗粉砕したフィラー粉末を使用した場合と比較して、樹脂成形体の熱膨張係数が大幅に上昇している（Δα（微粉砕−粗粉砕）が＋８０×１０^−７／℃）。このように、本発明のフィラー粉末は微粉砕しても熱膨張係数の低減効果が損なわれにくいことがわかる。これは、本発明のフィラー粉末は結晶サイズが非常に小さいためであると考えられる。