特許 6466916 オレフィンブロックコポリマーを含有する押出可能な接着剤配合物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6466916

(24)【登録日】2019年1月18日

(45)【発行日】2019年2月6日

(54)【発明の名称】オレフィンブロックコポリマーを含有する押出可能な接着剤配合物

(51)【国際特許分類】

   C08L 53/00 20060101AFI20190128BHJP

   C09J 153/00 20060101ALI20190128BHJP

   C09J 11/08 20060101ALI20190128BHJP

   C08J 5/00 20060101ALI20190128BHJP

【ＦＩ】

   C08L53/00

   C09J153/00

   C09J11/08

   C08J5/00CES

【請求項の数】11

【全頁数】27

(21)【出願番号】特願2016-508969(P2016-508969)

(86)(22)【出願日】2014年4月10日

(65)【公表番号】特表2016-515665(P2016-515665A)

(43)【公表日】2016年5月30日

(86)【国際出願番号】US2014033622

(87)【国際公開番号】WO2014172179

(87)【国際公開日】20141023

【審査請求日】2017年3月28日

(31)【優先権主張番号】61/813,463

(32)【優先日】2013年4月18日

(33)【優先権主張国】US

(73)【特許権者】

【識別番号】590002035

【氏名又は名称】ローム アンド ハース カンパニー

【氏名又は名称原語表記】ＲＯＨＭ ＡＮＤ ＨＡＡＳ ＣＯＭＰＡＮＹ

(74)【代理人】

【識別番号】100092783

【弁理士】

【氏名又は名称】小林 浩

(74)【代理人】

【識別番号】100120134

【弁理士】

【氏名又は名称】大森 規雄

(74)【代理人】

【識別番号】100110663

【弁理士】

【氏名又は名称】杉山 共永

(74)【代理人】

【識別番号】100104282

【弁理士】

【氏名又は名称】鈴木 康仁

(72)【発明者】

【氏名】ダニエル・ダブリュ・ヒメルバーグ

(72)【発明者】

【氏名】ウィリアム・ビー・グリフィス

【審査官】 中西 聡

(56)【参考文献】

【文献】 特表２０１２−５３２６７６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００８−５４５８１１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１３−５００３５９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１４−５１４３９０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１４−５２７５５９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｌ １／００−１０１／１４

Ｃ０８Ｊ ５／００−５／２４

Ｃ０９Ｊ １／００−２０１／１０

ＣＡｐｌｕｓ／ＲＥＧＩＳＴＲＹ（ＳＴＮ）

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

以下の成分を含む組成物であって、
Ａ）エチレン／α−オレフィン多ブロックコポリマー、
Ｂ）非水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、芳香族修飾Ｃ_５樹脂、テルペン樹脂、水素化Ｃ_９樹脂、およびこれらの組み合わせからなる群から選択される粘着付与剤、
前記組成物が、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ_２）、及び７．５〜１３のＩ_１０／Ｉ_２比を有し、
前記Ｉ_２およびＩ_１０は、Ｉ_２の場合、１９０℃／２．１６ｋｇの条件で、Ｉ_１０の場合、１９０℃／１０ｋｇの条件でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定されるメルトインデックスである、
前記組成物。

【請求項2】

成分Ａが、前記組成物の重量に基づいて、５０重量パーセント以上の量で存在する、請求項１に記載の前記組成物。

【請求項3】

成分Ｂが、前記組成物の重量に基づいて、５〜３０重量パーセントの量で存在する、請求項１または２に記載の前記組成物。

【請求項4】

前記組成物が、成分Ｃ）オイルを更に含む、請求項１〜３のいずれか一項に記載の前記組成物。

【請求項5】

成分Ｃが、前記組成物の重量に基づいて、２〜２５重量パーセントの量で存在する、請求項４に記載の前記組成物。

【請求項6】

前記組成物が、０．８６０〜０．９００ｇ／ｃｃの密度を有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の前記組成物。

【請求項7】

前記組成物が、ステンレス鋼上での試験により２３℃／５０％ＲＨでの２４時間の滞留期間後に、０．４〜１４．０Ｎ／インチのＰＳＴＣ（ＰＳＴＣ−１０１、方法Ａ；Ｎ／インチ）を有する、請求項１〜６のいずれか一項に記載の前記組成物。

【請求項8】

前記組成物が、−７０℃〜−２０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する、請求項１〜７のいずれか一項に記載の前記組成物。

【請求項9】

前記組成物が、１１０℃〜１３０℃の融解温度（Ｔｍ）を有する、請求項１〜８のいずれか一項に記載の前記組成物。

【請求項10】

前記組成物が、１００℃〜１２０℃の結晶化温度（Ｔｃ）を有する、請求項１〜９のいずれか一項に記載の前記組成物。

【請求項11】

請求項１〜１０のいずれか一項に記載の前記組成物から形成される少なくとも１つの成分を含む物品。

【発明の詳細な説明】

【背景技術】

【0001】

関連出願
本出願は、２０１３年４月１８日に出願された米国仮特許出願第６１／８１３，４６３号の利益を主張するものである。

【技術分野】

【0002】

保護ラップ、粘着性締結具、及び再封式フィルム等の可塑性包装は、良好な押出加工のために良好な接着性及び適切なレオロジーを必要とする。従来の保護ラップ、例えば自動車用ラップは、しばしば、費用のかかる溶媒に基づく技術を用いて形成される。粘着性締結具及び再封式フィルムは、しばしば、複雑な複数ステップのプロセスを用いて形成される。溶媒を必要とすることなく、他の基材上に押出することができ、かつ押出加工のために良好な調節可能な接着性及び適切なレオロジーを有する新たな接着剤組成物の必要性が存在する。

【0003】

接着剤配合物は、以下の参考文献：米国特許第８２２２３３９号、同第７９８９５４３号、同第７５２４９１１号；米国公開第２０１２０１６５４５５号；及びＬｉ Ｐｉ ＳｈａｎらのＤｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔ ｏｆ Ｏｌｅｆｉｎ Ｂｌｏｃｋ Ｃｏｐｏｌｙｍｅｒｓ ｆｏｒ Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｓｅｎｓｉｔｉｖｅ Ａｄｈｅｓｉｖｅ（出典：ＰＳＴＣ（２００７年５月１６〜１８日、フロリダ州オーランド）で発表された論文）に開示される。

【0004】

しかしながら、上述のように、従来のフィルム製作設備を用いて、溶媒を必要とすることなく、他の基材上に押出することができ、かつ押出加工のために良好な接着性及び適切なレオロジーを有する新たな接着剤組成物の必要性が存在する。これらの必要性は、以下の本発明によって満たされている。

【発明の概要】

【0005】

本発明は、以下の成分を含む組成物を提供し、
Ａ）エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー、
Ｂ）粘着付与剤、
本組成物は、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、及び７．５〜１３のＩ１０／Ｉ２比を有する。

【発明を実施するための形態】

【0006】

上述のように、本発明は、以下の成分を含む組成物を提供し、
Ａ）エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー、
Ｂ）粘着付与剤、
本組成物は、１〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）、及び７．５〜１３のＩ１０／Ｉ２比を有する。

【0007】

発明の組成物は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0008】

発明の組成物の各成分（例えば、ＡまたはＢ）は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0009】

一実施形態では、本組成物は、１〜４０ｇ／１０分、更には１〜３０ｇ／１０分、更には１〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。

【0010】

一実施形態では、本組成物は、２〜５０ｇ／１０分、更には３〜５０ｇ／１０分、更には４〜５０ｇ／１０分、更には５〜５０ｇ／１０分のメルトインデックス（Ｉ２）を有する。

【0011】

一実施形態では、本組成物は、７．６〜１３、更には８〜１１のＩ１０／Ｉ２比を有する。

【0012】

一実施形態では、本組成物は、７．７〜１３、更には８．０〜１２、更には８．２〜１１のＩ１０／Ｉ２比を有する。

【0013】

一実施形態では、成分Ａは、本組成物の重量に基づいて、５０重量パーセント以上、更には５５重量パーセント以上、更には６０重量パーセント以上の量で存在する。

【0014】

一実施形態では、成分Ａは、本組成物の重量に基づいて、５０〜９５重量パーセント、更には６０〜９０重量パーセント、更には６５〜８５重量パーセント、更には７０〜８５重量パーセントの量で存在する。

【0015】

一実施形態では、成分Ｂは、本組成物の重量に基づいて、５〜３０重量パーセント、更には７〜２５重量パーセント、更には９〜２０重量パーセントの量で存在する。

【0016】

一実施形態では、本組成物は、成分Ｃ）オイルを更に含む。更なる実施形態では、本オイルは、鉱油である。

【0017】

一実施形態では、成分Ｃは、本組成物の重量に基づいて、２〜２５重量パーセント、更には４〜２０重量パーセント、更には６〜１５重量パーセントの量で存在する。

【0018】

一実施形態では、本組成物は、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．９１０ｇ／ｃｃ、更には０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．９００ｇ／ｃｃ、更には０．８７０ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃの密度を有する。

【0019】

一実施形態では、組成物Ａの本粘着付与剤は、環球式軟化点（ＡＳＴＭ Ｅ２８）によって決定される、８０℃〜１４０℃、更には８５℃〜１３５℃、更には９０℃〜１３０℃、更には９０℃〜１２５℃の軟化温度を有する。

【0020】

一実施形態では、成分Ｂの本粘着付与剤は、環球式軟化点（ＡＳＴＭ Ｅ２８）によって決定される、８０℃〜１２０℃、更には８５℃〜１１５℃、更には９０℃〜１１０℃の軟化温度を有する。

【0021】

一実施形態では、成分Ｂの本粘着付与剤は、非水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、芳香族修飾Ｃ_５樹脂、テルペン樹脂、非水素化Ｃ_９樹脂、水素化Ｃ_９樹脂、またはこれらの組み合わせからなる群から選択される。

【0022】

一実施形態では、成分Ｂの本粘着付与剤は、非水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、非水素化Ｃ_９樹脂、水素化Ｃ_９樹脂、またはこれらの組み合わせからなる群から選択される。

【0023】

一実施形態では、本組成物中の成分Ａの量は、本組成物中の成分Ｂの量よりも多い。

【0024】

一実施形態では、本組成物は、１．０〜１０．０Ｎ／インチ、更には２．０〜２０．０Ｎ／インチの１８０°剥離接着力（ＰＳＴＣ１０１の方法Ａに従う；Ｎ／インチ）を有する。

【0025】

一実施形態では、本組成物は、０．４〜１４．０Ｎ／インチ、更には０．６〜１４．０Ｎ／インチ、更には０．８〜１４．０Ｎ／インチ、更には１．０〜１４．０Ｎ／インチの１８０°剥離接着力（ＰＳＴＣ１０１の方法Ａに従う；Ｎ／インチ）を有する。

【0026】

一実施形態では、本組成物は、ＤＳＣによって決定される、−７０℃〜−２０℃、更には−６５℃〜−３０℃、更には−６２℃〜−４０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有する。

【0027】

一実施形態では、本組成物は、ＤＳＣによって決定される、１１０℃〜１３０℃、更には１１２℃〜１２５℃、更には１１５℃〜１２２℃の融解温度（Ｔｍ）を有する。

【0028】

一実施形態では、本組成物は、ＤＳＣによって決定される、１００℃〜１２０℃、更には１０２℃〜１１８℃、更には１０４℃〜１１５℃の結晶化温度（Ｔｃ）を有する。

【0029】

一実施形態では、本組成物は、ＤＳＣによって決定される、１５Ｊ／ｇ〜３５Ｊ／ｇ、更には１６Ｊ／ｇ〜３２Ｊ／ｇ、更には１７Ｊ／ｇ〜３０Ｊ／ｇの結晶化のデルタＨを有する。

【0030】

一実施形態では、本組成物は、ＤＳＣによって決定される、０．４×１０^７
〜３．０×１０^７ダイン／ｃｍ^２、更には０．５×１０^７〜２．５×１０^７ダイン／ｃｍ^２、更には０．５×１０^７〜２．０×１０^７ダイン／ｃｍ^２の貯蔵弾性率（２５℃のＧ’）を有する。

【0031】

本発明はまた、発明の組成物から形成される少なくとも１つの成分を含む物品も提供する。

【0032】

一実施形態では、本物品は、フィルムまたは衛生吸収製品（例えば、おむつ）から選択される。

【0033】

一実施形態では、本物品は、自動車用保護ラップである。

【0034】

発明の組成物は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0035】

発明の組成物の成分Ａは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0036】

発明の組成物の成分Ｂは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0037】

発明の組成物の成分Ｃは、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0038】

発明の物品は、本明細書に記載の２つ以上の実施形態の組み合わせを含んでもよい。

【0039】

本発明の組成物が、共押出接着剤として使用され得、費用削減及び減少した環境的廃棄物の両方を提供することが発見されている。本発明の組成物を使用して、単純な構造の「より低い製造費用」の物品を形成することができ、これは、その製造プロセスにおいて溶媒の使用を必要としない。本発明の組成物はまた、スチレン系組成物の代わりに、保護ラップ及び再閉鎖可能包装等の積層及び粘着性適用においてスチレン系組成物に関連した臭気、色、及び費用を削減するためにも使用され得る。本発明の組成物は、容易に押出可能／加工可能であり、ペレット化され得る。

【0040】

Ａ．エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー
本明細書で使用されるとき、用語「エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー」、「オレフィンブロックコポリマー」、または「ＯＢＣ」は、エチレン／α−オレフィン多ブロックコポリマーを意味し、エチレン、及び化学的または物理的特性の点で異なる２つ以上の重合モノマー単位の多ブロックまたはセグメントを特徴とする重合形態の１つ以上の共重合性α−オレフィンコモノマーを含む。用語「インターポリマー」及び「コポリマー」は、本明細書において、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーという用語及び本節で論じられる同様の用語と同義に使用される。コポリマー中の「エチレン」または「コモノマー」の量について言及するとき、これがそれらの重合単位を意味することが理解される。いくつかの実施形態では、多ブロックコポリマーは、以下の式によって表すことができ、
（ＡＢ）_ｎ、
式中、ｎは、少なくとも１、好ましくは、１よりも大きい整数、例えば、２、３、４、５、１０、１５、２０、３０、４０、５０、６０、７０、８０、９０、１００、またはそれ以上であり、「Ａ」は、ハードブロックまたはセグメントを表わし、「Ｂ」は、ソフトブロックまたはセグメントを表わす。好ましくは、Ａ（複数可）及びＢ（複数可）は、実質的に分岐状または実質的に星形状の様式とは対照的に、実質的に線状の様式で結合される。別の実施形態では、Ａブロック及びＢブロックは、ポリマー鎖と一緒にランダムに分布されている。言い換えると、ブロックコポリマーは、通常、以下のような構造を有しない。
ＡＡＡ−ＡＡ−ＢＢＢ−ＢＢ。

【0041】

更に他の実施形態では、ブロックコポリマーは、通常、異なるコモノマー（複数可）を含む第３の種類のブロックを有しない。なおも他の実施形態では、ブロックＡ及びブロックＢの各々は、ブロック内に実質的にランダムに分布されたモノマーまたはコモノマーを有する。言い換えると、ブロックＡまたはブロックＢのいずれかも、残りのブロックとは実質的に異なる組成物を有する先端セグメントのような２つ以上の明確な組成物のサブセグメント（またはサブブロック）を含まない。

【0042】

好ましくは、エチレンは、全ブロックコポリマーの大部分のモル画分を含む、すなわち、エチレンは、全ポリマーの少なくとも５０モルパーセントを含む。より好ましくは、エチレンは、少なくとも６０モルパーセント、少なくとも７０モルパーセント、または少なくとも８０モルパーセントを含み、全ポリマーの実質的な残りは、好ましくは３個以上の炭素原子を有するα−オレフィンである少なくとも１つの他のコモノマーを含む。いくつかの実施形態では、オレフィンブロックコポリマーは、５０モル％〜９０モル％のエチレン、好ましくは６０モル％〜８５モル％、より好ましくは、６５モル％〜８０モル％を含み得る。多くのエチレン／オクテンブロックコポリマーについては、好ましい組成物は、全ポリマーの８０モルパーセントを超えるエチレン含有量、及び全ポリマーの１０〜１５、好ましくは１５〜２０モルパーセントのオクテン含有量を含む。

【0043】

オレフィンブロックコポリマーは、様々な量の「ハード」及び「ソフト」セグメントを含む。「ハード」セグメントは、ポリマーの重量に基づいて、エチレンが９５重量パーセント超または９８重量パーセント超、最大１００重量パーセントの量で存在する重合単位のブロックである。言い換えると、ハードセグメント内のコモノマー含有量（エチレン以外のモノマーの含有量）は、ポリマーの重量に基づいて、５重量パーセント未満または２重量パーセント未満であり、極力ゼロに近いほどに低くなり得る。いくつかの実施形態では、ハードセグメントは、エチレンに由来する全てのまたは実質的に全ての単位を含む。「ソフト」セグメントは、ポリマーの重量に基づいて、コモノマー含有量（エチレン以外のモノマーの含有量）が５重量パーセント超、または８重量パーセント超、１０重量パーセント超、または１５重量パーセント超である重合単位のブロックである。いくつかの実施形態では、ソフトセグメント内のコモノマー含有量は、２０重量パーセント超、２５重量パーセント超、３０重量パーセント超、３５重量パーセント超、４０重量パーセント超、４５重量パーセント超、５０重量パーセント超、または６０重量パーセント超であり得、最大１００重量パーセントであり得る。

【0044】

ソフトセグメントは、ＯＢＣの総重量の１重量パーセント〜９９重量パーセントで、またはＯＢＣの総重量の５重量パーセント〜９５重量パーセント、１０重量パーセント〜９０重量パーセント、１５重量パーセント〜８５重量パーセント、２０重量パーセント〜８０重量パーセント、２５重量パーセント〜７５重量パーセント、３０重量パーセント〜７０重量パーセント、３５重量パーセント〜６５重量パーセント、４０重量パーセント〜６０重量パーセント、または４５重量パーセント〜５５重量パーセントで、ＯＢＣ中に存在し得る。逆に言うと、ハードセグメントは、同様の範囲で存在できる。ソフトセグメント重量百分率及びハードセグメント重量百分率は、ＤＳＣまたはＮＭＲから獲得されたデータに基づいて計算され得る。このような方法及び計算は、例えば、Ｃｏｌｉｎ Ｌ．Ｐ．Ｓｈａｎ，Ｌｏｎｎｉｅ Ｈａｚｌｉｔｔらの名義で２００６年３月１５日に出願され、Ｄｏｗ Ｇｌｏｂａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ Ｉｎｃ．に譲渡された表題「Ｅｔｈｙｌｅｎｅ／α−Ｏｌｅｆｉｎ Ｂｌｏｃｋ Ｉｎｔｅｒｐｏｌｙｍｅｒｓ」の米国特許第７，６０８，６６８号に開示されており、当該出願は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。具体的には、ハード及びソフトセグメント重量百分率及びコモノマー含有量は、米国特許第７，６０８，６６８号の第５７欄〜第６３欄に説明されるように決定され得る。

【0045】

オレフィンブロックコポリマーは、好ましくは線状様式で結合する２つ以上の化学的に明確な領域またはセグメント（「ブロック」として称される）ポリマー、すなわち、懸垂またはグラフト化様式よりも、重合エチレン系官能性に関して端から端まで結合される化学的に分化した単位を含むポリマーである。一実施形態では、本ブロックは、組み込まれたコモノマーの量または種類、密度、結晶化度の量、このような組成のポリマーに起因する結晶子径、立体規則性の種類または程度（アイソタクチックまたはシンジオタクチック）、位置規則性または位置不規則性、分岐の量（長鎖分岐または高分岐を含む）、均一性、または任意の他の化学的または物理的特性の点で異なる。連続的モノマー添加、可動性触媒、またはアニオン性重合技術によって生成されるインターポリマーを含む先行技術のブロックインターポリマーと比較すると、本発明のＯＢＣは、一実施形態では、その調製において使用される複数の触媒と組み合わされるシャトリング剤（複数可）の効果に起因する、両方のポリマーの多分散の独自の分布（ＰＤＩまたはＭｗ／ＭｎまたはＭＷＤ）、ブロック長分布、及び／またはブロック数分布によって特徴付けられる。

【0046】

一実施形態では、ＯＢＣは、連続プロセスにおいて生成され、１．７〜３．５、または１．８〜３、または１．８〜２．５、または１．８〜２．２の多分散インデックス、ＰＤＩ（またはＭＷＤ）を有する。バッチまたは半バッチプロセスにおいて生成された場合、ＯＢＣは、１．０〜３．５、または１．３〜３、または１．４〜２．５、または１．４〜２のＰＤＩを有する。

【0047】

加えて、オレフィンブロックコポリマーは、ポアソン分布ではなくシュルツ・フローリー分布に当てはまるＰＤＩを有する。本発明のＯＢＣは、多分散ブロック分布ならびにブロックサイズの多分散分布の両方を有する。このことは、改善された識別可能な物理的特性を有するポリマー生成物の形成をもたらす。多分散ブロック分布の理論的利益は、Ｐｏｔｅｍｋｉｎ，Ｐｈｙｓｉｃａｌ Ｒｅｖｉｅｗ Ｅ（１９９８）５７（６），ｐｐ．６９０２−６９１２、及びＤｏｂｒｙｎｉｎ，Ｊ．Ｃｈｅｍ．Ｐｈｖｓ．（１９９７）１０７（２１），ｐｐ９２３４−９２３８において以前にモデル化され考察されている。

【0048】

一実施形態では、本発明のオレフィンブロックコポリマーは、ブロック長の最も可能性の高い分布を有する。一実施形態では、オレフィンブロックコポリマーは、
ａ） （Ａ）１．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点（Ｔｍ、摂氏温度単位）、及び密度（ｄ、グラム／立方センチメートル単位）を有し、Ｔｍ及びｄの数値が以下の関係に相当する、
Ｔｍ＞−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）^２、かつ／または
ｂ） （Ｂ）１．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、融解熱、ΔＨ（Ｊ／ｇ単位）、及び最も高いＤＳＣピークと最も高い結晶化分析分割（「ＣＲＹＳＴＡＦ」）ピークとの間の温度差として定義されるデルタ量、ΔＴ（摂氏温度単位）によって特徴付けられ、ΔＴ及びＨの数値が以下の関係を有する、
Ｈがゼロを超え、最大１３０Ｊ／ｇである場合、ΔＴ＞−０．１２９９ΔＨ＋６２．８１
Ｈが１３０Ｊ／ｇを超えるΔ場合、ΔＴ≧４８℃であり、
このＣＲＹＳＴＡＦピークは、累積ポリマーの少なくとも５パーセントを用いて決定され、ポリマーの５パーセント未満が特定可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合、ＣＲＹＳＴＡＦ温度は、３０℃である、かつ／または
ｃ） （Ｃ）弾性回復Ｒｅ（パーセント単位、３００パーセントの引張）及びエチレン／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを使って測定された１サイクルを有し、密度（ｄ、グラム／立方センチメートル）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが実質的に架橋相を含まない場合、以下の関係を満たす、
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）、かつ／または
ｄ） （Ｄ）画分が量（−０．２０１３）Ｔ＋２０．０７以上、より好ましくは、量（−０．２０１３）Ｔ＋２１．０７以上のモルコモノマー含有量を有することを特徴とするＴＲＥＦを用いて分画された場合、４０℃〜１３０℃で溶離する分子画分を有し、Ｔが、ＴＲＥＦ画分（℃単位で測定された）のピーク溶離温度の数値である、かつ／または、
ｅ） （Ｅ）２５℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（２５℃））及び１００℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（１００℃））を有し、Ｇ’（２５℃）とＧ’（１００℃）の比率が１：１〜９：１の範囲であるように定義される。
オレフィンブロックコポリマーはまた、
ｆ） （Ｆ）画分が少なくとも０．５〜最大１のブロックインデックス、及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ単位、１．３を超える）を有することを特徴とするＴＲＥＦを用いて分画された場合、４０℃〜１３０℃で溶離する分子画分、かつ／または
ｇ） （Ｇ）ゼロを超え最大１．０の平均ブロックインデックス及び分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ単位、１．３を超える）を有する。オレフィンブロックコポリマーが、（Ａ）〜（Ｇ）の特性のうちの１つ、いくつか、全て、または任意の組み合わせを有し得ることが理解される。ブロックインデックスは、米国特許第７，６０８，６６８号に詳細に説明されるように決定され得、その目的のため参照により本明細書に組み込まれる。特性（Ａ）〜（Ｇ）を決定するための分析的方法は、例えば、米国特許第７，６０８，６６８号、第３１欄２６行〜第３５欄４４行に開示され、その目的のため当該文献は参照により本明細書に組み込まれる。

【0049】

本発明のＯＢＣを調製する際に使用するために好適なモノマーは、エチレン及びエチレン以外の１つ以上の追加の重合可能なモノマーを含む。好適なコモノマーの例としては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−ｌ−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、１−テトラデセン、１−ヘキサデセン、１−オクタデセン、及び１−エイコセン等の３〜３０個、好ましくは３〜２０個の炭素原子の線状または分岐状オレフィン；シクロペンテン、シクロヘプテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネン、テトラシクロドデセン、及び２−メチル−１，４，５，８−ジメタノ−１，２，３，４，４ａ，５，８，８ａ−オクタヒドロナフタレン等の３〜３０個、好ましくは３〜２０個の炭素原子のシクロオレフィン；ブタジエン、イソプレン、４−メチル−１，３−ペンタジエン、１，３−ペンタジエン、１，４−ペンタジエン、１，５−ヘキサジエン、１，４−ヘキサジエン、１，３−ヘキサジエン、１，３−オクタジエン、１，４−オクタジエン、１，５−オクタジエン、１，６−オクタジエン、１，７−オクタジエン、エチリデンノルボルネン、ビニルノルボルネン、ジシクロペンタジエン、７−メチル−１，６−オクタジエン、４−エチリデン−８−メチル−１，７−ノナジエン、及び５，９−ジメチル−１，４，８−デカトリエン等のジ及びポリオレフィン；及び３−フェニルプロペン、４−フェニルプロペン、１，２−ジフルオロエチレン、テトラフルオロエチレン、及び３，３，３−トリフルオロ−１−プロペンが挙げられる。

【0050】

一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．９００ｇ／ｃｃ、または０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃの密度を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、４０〜７０、好ましくは４５〜６５、及びより好ましくは、５０〜６５のショアＡ値を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８（１９０℃／２．１６ｋｇ）によって測定されるように、０．１ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分、または０．３ｇ／１０分〜３０ｇ／１０分、または０．５ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩまたはＩ２）を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、重合エチレン及び唯一のモノマー型として１つのα−オレフィンを含む。更なる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから選択される。

【0051】

一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、０．８５０ｇ／ｃｃ〜０．９００ｇ／ｃｃ、または０．８５５ｇ／ｃｃ〜０．８９０ｇ／ｃｃ、または０．８６０ｇ／ｃｃ〜０．８８０ｇ／ｃｃの密度を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８（１９０℃／２．１６ｋｇ）によって測定されるように、０．５ｇ／１０分〜５０ｇ／１０分、または０．７ｇ／１０分〜４０ｇ／１０分、または０．８ｇ／１０分〜３０ｇ／１０分、または１．０ｇ／１０分〜２０ｇ／１０分のメルトインデックス（ＭＩまたはＩ２）を有する。一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、重合エチレン及び唯一のモノマー型として１つのα−オレフィンを含む。更なる実施形態では、α−オレフィンは、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンから選択される。

【0052】

一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマー中のコモノマーは、プロピレン、ブテン、ヘキセン、及びオクテンから選択される。

【0053】

一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、スチレンを除外する。

【0054】

一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、エチレン／オクテンブロックコポリマーである。

【0055】

エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、米国特許第７，８５８，７０６号（当該文献が参照により本明細書に組み込まれる）に説明されるような鎖シャトリングプロセスによって生成され得る。具体的には、好適な鎖シャトリング剤及び関連する情報は、第１６欄３９行〜第１９欄４４行に列挙される。好適な触媒は、第１９欄４５行〜第４６欄１９行に説明され、好適な共触媒は、第４６欄２０行〜第５１欄２８行に説明される。本プロセスは、文書全体にわたって説明されるが、特に、第５１欄２９行〜第５４欄５６行に説明される。本プロセスはまた、例えば、以下の米国特許第７，６０８，６６８号；同第７，８９３，１６６号；及び同第７，９４７，７９３号にも説明される。

【0056】

一実施形態では、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、以下のＡ〜Ｅの特性のうちの少なくとも１つを有する：
（Ａ） １．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎ、少なくとも１つの融点（Ｔｍ、摂氏温度単位）、及び密度（ｄ、グラム／立方センチメートル単位）を有し、Ｔｍ及びｄの数値が以下の関係に相当する、
Ｔｍ＞−２００２．９＋４５３８．５（ｄ）−２４２２．２（ｄ）^２、かつ／または
（Ｂ） １．７〜３．５のＭｗ／Ｍｎを有し、融解熱、ΔＨ（Ｊ／ｇ単位）、及び最も高いＤＳＣピークと最も高い結晶化分析分割（「ＣＲＹＳＴＡＦ」）ピークとの間の温度差として定義されるデルタ量、ΔＴ（摂氏温度単位）によって特徴付けられ、ΔＴ及びΔＨの数値が以下の関係を有する、
ゼロを超え最大１３０Ｊ／ｇのΔＨに関してΔＴ＞−０．１２９９ΔＨ＋６２．８１
１３０Ｊ／ｇを超えるΔＨに関してΔＴ≧４８℃であり、
このＣＲＹＳＴＡＦピークは、累積ポリマーの少なくとも５パーセントを用いて決定され、ポリマーの５パーセント未満が特定可能なＣＲＹＳＴＡＦピークを有する場合、ＣＲＹＳＴＡＦ温度は３０℃である、かつ／または
（Ｃ）弾性回復Ｒｅ（パーセント単位、３００パーセントの引張）及びエチレン／α−オレフィンインターポリマーの圧縮成形フィルムを使って測定された１サイクルを有し、密度（ｄ、グラム／立方センチメートル）を有し、Ｒｅ及びｄの数値は、エチレン／α−オレフィンインターポリマーが実質的に架橋相を含まない場合、以下の関係を満たす、
Ｒｅ＞１４８１−１６２９（ｄ）、かつ／または
（Ｄ）画分が量（−０．２０１３）Ｔ＋２０．０７以上、より好ましくは、量（−０．２０１３）Ｔ＋２１．０７以上のモルコモノマー含有量を有することを特徴とするＴＲＥＦを用いて分画された場合、４０℃〜１３０℃で溶離する分子画分を有し、Ｔが、ＴＲＥＦ画分（℃単位で測定された）のピーク溶離温度の数値である、かつ／または、
（Ｅ）２５℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（２５℃））及び１００℃での貯蔵弾性率（Ｇ’（１００℃））を有し、Ｇ’（２５℃）とＧ’（１００℃）の比率が１：１〜９：１の範囲である。

【0057】

エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーは、本明細書に記載の組み合わせまたは２つ以上の実施形態を含み得る。

【0058】

Ｂ．粘着付与剤
本発明の組成物は、粘着付与剤を含む。典型的に、粘着付与剤は、弾性率を減少させ表面接着性を改善するように使用される樹脂である。

【0059】

一実施形態では、粘着付与剤は、非水素化脂肪族Ｃ_５（５個の炭素原子）樹脂、水素化脂肪族Ｃ_５樹脂、芳香族修飾Ｃ_５樹脂、テルペン樹脂、水素化Ｃ_９樹脂、またはこれらの組み合わせであり得る。

【0060】

一実施形態では、粘着付与剤は、０．９２ｇ／ｃｃ〜１．０６ｇ／ｃｃの密度を有する。

【0061】

一実施形態では、粘着付与剤は、８０℃〜１４０℃、または８５℃〜１３０℃または９０℃〜１２０℃、または９０℃〜１００℃の環球式軟化温度（ＡＳＴＭ Ｅ２８に従って測定される）を有する。

【0062】

一実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で１０００パスカル秒（Ｐａ・ｓ）未満の溶融粘度を有する。更なる実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で１パスカル秒（Ｐａ・ｓ）以上、更には１７５℃で５パスカル秒（Ｐａ・ｓ）以上の溶融粘度を有する。

【0063】

一実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で５００Ｐａ・ｓ未満、または１７５℃で２００Ｐａ・ｓ未満、または１７５℃で１００Ｐａ・ｓ未満、または１７５℃で５０Ｐａ・ｓ未満の溶融粘度を有する。更なる実施形態では、粘着付与剤は、１７５℃で１Ｐａ・ｓ〜１００Ｐａ・ｓ未満、または５０Ｐａ・ｓ未満の溶融粘度を有する。

【0064】

「Ｃ５粘着付与剤」のためのＣ_５樹脂は、ペンテン及びピペリレン等のＣ_５供給原料から得ることができる。粘着付与剤のためのテルペン樹脂は、ピネン及びｄ−リモネン供給原料に基づき得る。粘着付与剤のための水素化樹脂は、Ｃ_９供給原料、ロジン、脂肪族またはテルペン供給原料等の芳香族樹脂に基づき得る。

【0065】

好適な粘着付与剤の非限定的な例としては、
Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能なＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５、ＲＥＧＡＬＩＴＥ Ｒ１０９０、ＲＥＧＡＬＲＥＺ１０９４、及びＰＩＮＯＶＡからのＰＩＣＣＯＬＹＴＥ Ｆ−１０５等の、ＰＩＣＣＯＴＡＣ、ＲＥＧＡＬＩＴＥ、ＲＥＧＡＬＲＥＺ、及びＰＩＣＣＯＬＹＴＥの商標名の下で販売される粘着付与剤が挙げられる。

【0066】

粘着付与剤は、本明細書に記載の組み合わせまたは２つ以上の実施形態を含み得る。

【0067】

Ｃ．オイル
発明の組成物は、オイルを含み得る。一実施形態では、本オイルは、９５モル％を超える脂肪族炭素を含有する。一実施形態では、本オイルのアモルファス部分のためのガラス転移温度は、−７０℃未満である。本オイルは、鉱油であり得る。好適なオイルの非限定的な例としては、ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０（Ｓｏｎｎｅｂｏｒｎ）、ＰＡＲＡＬＵＸ６００１（Ｃｈｅｖｒｏｎ）、ＫＡＹＤＯＬ（Ｓｏｎｎｅｂｏｒｎ）、ＢＲＩＴＯＬ５０Ｔ（Ｓｏｎｎｅｂｏｒｎ）、ＣＬＡＲＩＯＮ２００（Ｃｉｔｇｏ）、及びＣＬＡＲＩＯＮ５００（Ｃｉｔｇｏ）の商標名の下で販売される鉱油が挙げられる。本オイルは、本明細書に記載の組み合わせまたは２つ以上の実施形態を含み得る。

【0068】

Ｄ．添加剤
発明の組成物は、１つ以上の添加剤を含み得る。添加剤としては、抗酸化、紫外線吸収剤、帯電防止剤、色素、粘度調節剤、抗ブロック剤、剥離剤、充填剤、摩擦係数（ＣＯＦ）調節剤、誘導加熱粒子、臭気調整剤／吸収剤、及びこれらの任意の組み合わせが挙げられるが、これらに限定されない。一実施形態では、本発明の組成物は、１つ以上の更なるポリマーを含む。更なるポリマーとしては、エチレン系ポリマー及びプロピレン系ポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。

【0069】

定義
その反対が述べられるか、文脈から暗示されないか、または当該分野の通例に反しない限り、全ての部及びパーセントは、重量に基づくものであり、全ての試験方法は、本開示の出願日現在のものである。

【0070】

本明細書で使用されるとき、用語「組成物」は、組成物を含む材料（複数可）、ならびに組成物の材料から形成される反応生成物及び分解生成物を含む。

【0071】

本明細書で使用されるとき、用語「ポリマー」とは、同一または異なる種類であろうと、モノマーを重合することにより調製されるポリマー化合物を指す。したがって、一般的な用語ポリマーは、用語ホモポリマー（極微量の不純物がポリマー構造及び／またはバルクポリマー中に組み込まれることができるとの認識で、１つの種類のモノマーのみから調製されるポリマーを指すために使用される）、及び以降で定義される用語インターポリマーを包含する。

【0072】

本明細書で使用されるとき、用語「インターポリマー」とは、少なくとも２つの異なる種類のモノマーの重合によって調製されるポリマーを指す。したがって、一般的な用語インターポリマーは、コポリマー（２つの異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを指すために用いられる）、及び２つを超える異なる種類のモノマーから調製されるポリマーを含む。しかしながら、上述のエチレン／α−オレフィンブロックコポリマーについては用語「コポリマー」の例外を参照されたい。

【0073】

本明細書で使用されるとき、用語「エチレン系ポリマー」とは、（ポリマーの総重量に基づいて）大部分の重量パーセントの重合エチレンモノマーを含むポリマーを指し、随意に、少なくとも１つの重合コモノマーを含み得る。

【0074】

本明細書で使用されるとき、用語「エチレン／α−オレフィンインターポリマー」とは、重合形態で、（インターポリマーの重量に基づいて）多量のエチレンモノマー、及びインターポリマー中にランダムに分布される少なくとも１つのα−オレフィンを含むインターポリマーを指す。したがって、この用語は、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーを含まない。

【0075】

本明細書で使用されるとき、用語「エチレン／α−オレフィンコポリマー」とは、重合形態で、多量のエチレンモノマー（コポリマーの重量に基づいて）、及び２つのみのモノマー型としてα−オレフィンを含むコポリマーを指す。α−オレフィンは、コポリマー中にランダムに分布される。したがって、この用語は、エチレン／α−オレフィンブロックコポリマーを含まない。

【0076】

本明細書で使用されるとき、用語「オレフィン系ポリマー」とは、重合形態で、多量のオレフィンモノマー、例えばエチレンまたはプロピレン（ポリマーの重量に基づいて）を含むポリマーを指し、随意に、１つ以上のコモノマーを含んでもよい。

【0077】

本明細書で使用されるとき、用語「プロピレン系ポリマー」とは、重合形態で、多量のプロピレンモノマー（ポリマーの総重量に基づいて）を含むポリマーを指し、任意に、少なくとも１つの重合コモノマーを含んでもよい。

【0078】

用語「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ（含む）」、及びこれらの派生語は、いかなる追加の構成要素、ステップまたは手順の存在も、これが本明細書に開示されるかに関わらず、除外するよう意図されていない。いかなる疑惑も回避するために、用語「ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ」の使用を通して本明細書に主張される全ての組成物は、特に断らない限り、ポリマーであろうとまたは別のものであろうと、任意の追加の添加剤、アジュバント、または化合物を含んでもよい。これとは対照的に、用語「〜から本質的になる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｅｓｓｅｎｔｉａｌｌｙ ｏｆ）」は、実現可能性に不可欠ではないものを除いて、いかなる他の構成要素、ステップまたは手順も後続する列挙の範囲から除外する。用語「〜からなる（ｃｏｎｓｉｓｔｉｎｇ ｏｆ）」は、具体的に記述表現または列挙されないいかなる構成要素、ステップまたは手順も除外する。

【0079】

試験方法
ＤＳＣ
示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を用いて、エチレン（ＰＥ）系ポリマー試料及びプロピレン（ＰＰ）系ポリマー試料中の結晶化度を測定する。約５〜８ミリグラムの試料を秤量し、ＤＳＣパンに設置する。密閉雰囲気を確保するために、蓋をパンに圧着する。試料用パンをＤＳＣセル内に設置し、次いで約１０℃／分の速度で、ＰＥの場合、１８０℃（ＰＰの場合は２３０℃）の温度まで加熱する。試料をこの温度で３分間保持する。次いで試料を１０℃／分の速度で、ＰＥの場合、−６０℃（ＰＰの場合は−４０℃）まで冷却し、３分間この温度で等温保持する。次に、融解が完了するまで試料を１０℃／分の速度で加熱する（第２の加熱）。ポリマー試料（配合物ではない）について、第２の加熱曲線から決定された融解熱（Ｈ_ｆまたはΔＨ融解）を、ＰＥの場合、２９２Ｊ／ｇの理論的融解熱（ＰＰの場合は１６５Ｊ／ｇ）で割り、この量に１００を乗じることによってパーセント結晶化度を算出する（例えば、ＰＥの場合、％結晶化度＝（Ｈ_ｆ／２９２Ｊ／ｇ）×１００であり、ＰＰの場合、％結晶化度＝（Ｈ_ｆ／１６５Ｊ／ｇ）×１００である）。

【0080】

特に明記しない限り、各ポリマーの融点（複数可）（Ｔ_ｍ）は、上に説明されるように、ＤＳＣから得られた第２の加熱曲線から決定される（ピークＴｍ）。
ガラス転移温度（Ｔ_ｇ）は、第２の加熱曲線から決定される。結晶化温度（Ｔ_ｃ）は、第１の冷却曲線（ピークＴｃ）から測定される。結晶化のデルタＨを第１の冷却曲線から得て、結晶化ピーク下面積を積分することによって計算した。融解のデルタＨを第２の加熱曲線から得て、融解ピーク下面積を積分することによって計算した。

【0081】

メルトインデックス
エチレン系ポリマー、または配合物のメルトインデックスを、Ｉ２の場合、１９０℃／２．１６ｋｇの条件で、Ｉ１０の場合、１９０℃／１０ｋｇの条件でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定した。プロピレン系ポリマーのメルト流量（ＭＦＲ）を２３０℃／２．１６ｋｇの条件でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って測定した。

【0082】

密度
密度測定のための試料（ポリマー及び配合物）を、ＡＳＴＭ Ｄ１９２８に従って調製した。測定を、試料プレス加工の１時間以内にＡＳＴＭ Ｄ７９２方法Ｂを用いて行った。

【0083】

ＧＰＣ方法
ゲル浸透クロマトグラフィーシステムは、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｍｏｄｅｌ ＰＬ−２１０またはＰｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ Ｍｏｄｅｌ ＰＬ−２２０器具のいずれかからなる。
カラム及び回転ラックコンパートメントは、１４０℃で動作する。３つのＰｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓの１０−ミクロンのＭｉｘｅｄ−Ｂカラムを使用した。溶媒は、１，２，４トリクロロベンゼンである。試料を、２００ｐｐｍのブチル化ヒドロキシトルエン（ＢＨＴ）を含有する５０ミリリットルの溶媒中０．１グラムのポリマーの濃度で調製する。試料を、１６０℃で２時間軽く撹拌することによって調製する。注入容量は、１００マイクロリットルであり、流量は、１．０ｍｌ／分である。

【0084】

ＧＰＣカラムセットの較正は、個々の分子量間に少なくとも１０進分離で６つの「多剤併用」混合物内に配置される５８０〜８，４００，０００ｇ／モルの範囲である分子量を有する２１の狭い分子量分布ポリスチレン標準物を用いて実施する。これらの標準物を、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｉｅｓ（Ｓｈｒｏｐｓｈｉｒｅ，ＵＫ）から購入する。ポリスチレン標準物を、１，０００，０００ｇ／モル以上の分子量の場合、「５０ミリリットルの溶媒中０．０２５グラム」、及び１，０００，０００ｇ／モル未満の分子量の場合、「５０ミリリットルの溶媒中０．０５グラム」で調製する。ポリスチレン標準物を、８０℃で３０分間穏やかに撹拌しながら溶解する。狭い標準混合物を最初に泳動させ、最も高い分子量成分が減少する順序で、解重合を最小にする。ポリスチレン標準物ピーク分子量を、以下の等式を用いてポリエチレン分子量に変換する（Ｗｉｌｌｉａｍｓ ａｎｄ Ｗａｒｄ，Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．，Ｐｏｌｙｍ．Ｌｅｔ．，６，６２１（１９６８））：Ｍ_{ポリエチレン}＝０．４３１（Ｍ_{ポリスチレン}に説明される通りである）。ポリエチレン当量の分子量の計算を、ＶＩＳＣＯＴＥＫ ＴｒｉＳＥＣソフトウェアバージョン３．０を用いて実施する。

【0085】

ＤＭＳ（ポリマー及び配合物）
動的機械的分光測定（Ｄｙｎａｍｉｃ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）（ＤＭＳ）を、１０ＭＰａ圧力で１８０℃にて５分間ホットプレス機内で形成された圧縮成形ディスクで測定し、次いで、９０℃／分でプレス機内で水冷却した。試験を、ねじれ試験用の二重の片持ち器具を装備したＡＲＥＳ制御引張レオメータ（ＴＡ装置）を用いて行った。

【0086】

「１．５ｍｍのプラーク」をプレス加工し、３２ｍｍ×１２ｍｍ寸法の棒状に切断した（試験試料）。試験試料を、１０ｍｍで分離した（グリップ分離ΔＬ）器具の両端で固定し、−１００℃〜２００℃（１ステップ当たり５℃）の連続した温度に供した。各温度で、ねじれ弾性率Ｇ’を１０ラジアン／秒の角振動数で測定し、引張振幅を０．１パーセント〜４パーセントで維持して、トルクが十分であり、かつ測定結果が線状領域に留まることを確実にした。

【0087】

１０ｇの初期静止力を維持して（オートテンションモード）、熱膨張が起こった場合に試料中のたるみを阻止した。結果として、グリップ分離ΔＬは、特にポリマー試料の融解または軟化点を超える温度で増加した。試験を、最大温度でまたは器具間の間隙が６５ｍｍに達した場合、停止した。

【0088】

接着性
全ての接着剤試験（１８０°剥離及びＳＡＦＴ）は、２ミルのポリエステル（ＰＥＴ）フィルム上、または記されるような他の基材に０．８〜１ミルの接着剤配合物をブレードコーティングすることによって調製された試験標本を使用して、フィルム積層体を形成するが、表１０のデータを除く（具体的な調製が以下に考察される−キャスト押出）。最終アセンブリを「１インチ×６インチ」の条片に切断した（接合面積「１インチ×６インチ」）。全ての後続の接着剤試験方法を、制御温度及び相対湿度（ＲＨ）（２３℃及び５０％ＲＨ）条件で測定した。全ての後続の試験に関する重複面積をロールダウン機（Ｃｈｅｍｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ ＲＤ−３０００）上に設置し、１分当たり１２インチの速度で、４ポンド重で２回以上（各方向に１回）通過させた。ＢｌｕｅＨｉｌｌ ｖ．３のソフトウェア付きのＩＮＳＴＲＯＮ Ｍｏｄｅｌ５５６４を使用して、全ての剥離試験を完了した。

【0089】

剥離力は、接着剤がコーティングされたフィルムを基材から除去するのに必要な力の単位であった。剥離力を、積層ステップの後、２３℃／５０％ＲＨ（相対湿度）の状態に２０分滞留させるか、または２３℃／５０％ＲＨ（相対湿度）の状態に２４時間滞留させた後に測定した。

【0090】

１８０°の剥離力のスクリーニング：１８０°の剥離力を、ステンレス鋼（２インチ×６インチ、Ｃｈｅｍｓｕｌｔａｎｔｓ）、塗布パネル（３インチ×６インチ、Ｔｅｓｔ Ｐａｎｅｌｓ Ｉｎｃｏｒｐｏｒａｔｅｄから入手可能；ＰＰＧ３４３開始剤、Ｅ８６ＷＥ４０３ベースコート、及びＥ１２６ＣＤ００５クリアコート）、またはＨＤＰＥパネル（ＭｃＭａｓｔｅｒ−Ｃａｒｒ部品番号８６１９Ｋ４４６、２インチ×６インチの小片に切断する）を用いて、試験方法ＰＳＴＣ１０１試験方法Ａを用いて測定した。フィルム積層体を、実験の項で説明されるように調製した。剥離紙を除去し、コーティングされたＰＥＴをパネルに接着し、上に説明されるロールダウン技術を用いて積層させた。

【0091】

ＳＡＦＴ（剪断接着性不具合温度）
各資料を、ＡＳＴＭ Ｄ４４９８に従って調製した。試験を、Ｇｒｕｅｎｂｅｒｇ ＣＳ６０Ｈ４７を用いて実施した。つり下げ用の重量は、１ｋｇであり、ステンレス鋼パネルへの試料積層を、前の接着剤試験と同様に行った。これらのデータを表１〜７に示し、摂氏温度として報告する。

【0092】

本開示のいくつかの実施形態は、以下の実施例において詳細に説明されるであろう。

【実施例】

【0093】

試薬
ＩＮＦＵＳＥ９１０７オレフィンブロックコポリマー‐ＯＢＣ‐０．８６６ｇ／ｃｍ^３の密度及び１．０ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0094】

ＩＮＦＵＳＥ９５０７オレフィンブロックコポリマー‐ＯＢＣ‐０．８６６ｇ／ｃｍ^３の密度及び５．０ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0095】

ＩＮＦＵＳＥ９８０７オレフィンブロックコポリマー‐ＯＢＣ‐０．８６６ｇ／ｃｍ^３の密度及び１５ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0096】

ＩＮＦＵＳＥ９８１７オレフィンブロックコポリマー‐ＯＢＣ‐０．８７７ｇ／ｃｍ^３の密度及び１５ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0097】

ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５‐Ｃ５粘着付与剤‐９４℃の環球式軟化点及び１７００のＭ_ｗ、Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0098】

ＰＩＣＣＯＴＡＣ１１００‐Ｃ５粘着付与剤‐１００℃の環球式軟化点Ｃ及び２９００のＭ_ｗ、Ｅａｓｔｍａｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0099】

ＳＯＮＮＥＢＯＲＮ ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０‐鉱油‐約０．８７ｇ／ｃｍ^３の密度及び約７０％のパラフィン系炭素。

【0100】

ＣＨＥＶＲＯＮ ＰＡＲＡＬＵＸ６００１‐鉱油‐約０．８７ｇ／ｃｍ^３の密度及び約７０％のパラフィン系炭素。

【0101】

ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０‐抗酸化剤‐ペンタエリスリトールテトラキス（３−（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）。

【0102】

ＤＯＷ ＤＸ５Ｅ６６‐ポリプロピレン樹脂‐８．７ｇ／１０分のＭＦＲ（２３０℃／２．１６ｋｇ）。Ｂｒａｓｋｅｍから入手可能である。

【0103】

ＤＯＷ ＬＤＰＥ５００４Ｉ‐低密度ポリエチレン‐０．９２４ｇ／ｃｍ^３の密度及び４．２ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）

【0104】

ＤＯＷ ＬＤＰＥ７４８Ｉ‐低密度ポリエチレン‐０．９２０ｇ／ｃｍ^３の密度及び７ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。

【0105】

ＵＬＴＲＡＭＩＤ Ｃ３３‐ポリアミド‐１．１２ｇ／ｃｍ^３の密度。

【0106】

ＤＯＷＬＥＸ２０３８．６８ポリエチレン樹脂‐０．９３５ｇ／ｃｍ^３の密度及び１ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0107】

ＡＭＰＬＩＦＹ ＴＹ１０５２Ｈ‐ＭＡＨグラフト化ＰＥ結合層濃縮配合物‐０．８７５ｇ／ｃｍ^３の密度及び１．３ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0108】

ＡＭＰＬＩＦＹ ＴＹ１０５３Ｈ‐ＭＡＨグラフト化ＰＥ結合層濃縮配合物‐０．９５８ｇ／ｃｍ^３の密度及び２ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0109】

ＥＬＩＴＥ５９６０‐高密度ポリエチレン‐０．９６０ｇ／ｃｍ^３の密度及び０．８５ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0110】

ＢＲＡＳＫＥＭ ＰＰ６Ｄ８３Ｋ‐ランダムコポリマーポリプロピレン‐１．９ｇ／１０分のＭＦＲ（２３０℃／２．１６ｋｇ）。

【0111】

ＤＯＷ ＤＦＤＡ−７０５９ＮＴ７線状低密度ポリエチレン樹脂‐０．９１８ｇ／ｃｍ３の密度及び２ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。

【0112】

ＥＶＡＬ Ｈ１７１Ｂ‐エチレンビニルアルコール‐１．１７ｇ／ｃｍ^３の密度及び１．７ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。

【0113】

ＡＭＰＡＣＥＴ１００６３‐抗ブロックマスターバッチ。

【0114】

ＡＭＰＡＣＥＴ１００９０‐スリップマスターバッチ。

【0115】

ＥＮＧＡＧＥ７４４７ポリオレフィンエラストマー‐０．８６５ｇ／ｃｍ^３の密度及び５．０ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0116】

ＥＮＧＡＧＥ８１３７ポリオレフィンエラストマー‐０．８６４ｇ／ｃｍ^３の密度及び１３ｇ／１０分のＩ２（１９０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0117】

ＶＥＲＳＩＦＹ３４０１エラストマー‐０．８６５ｇ／ｃｍ^３の密度及び８．０ｇ／１０分のＭＦＲ（２３０℃／２．１６ｋｇ）。Ｄｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手可能である。

【0118】

表１〜７の配合物（約１０グラムの総試料重量）を、ブレード攪拌機を装備した５つのドラムガラスバイアル中に秤量し、バイアルを、１時間撹拌しつつ１５０℃までホットプレートで加熱した。各配合物を、次いで、ＣＨＥＭＳＵＬＴＡＮＴＳからの「２ミル」の未処理のポリエステルフィルム（ＰＥＴ基材）上に拡散した。ＰＥＴ基材を、ブレードコーティング機に連結されたホットメルトコーティングデバイス（ＣＨＥＭＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ ＬＬ−１００Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ Ｌａｍｉｎａｔｏｒ）に前もって積載した。

【0119】

コーティングブレード温度を、１３０℃に設定し、コーティングプレート温度を、１１０℃に設定した。６０ｐｓｉ及び０．５高速読み込みに設定されたＣＨＥＭＩＮＳＴＲＵＭＥＮＴＳ ＬＬ−１００Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ Ｌａｍｉｎａｔｏｒを使用して、コーティング機を通して２ミルのポリエステルフィルムを引き出した。各配合物を、０．８〜１ミルのコーティング厚で基材上にコーティングし、シリコーンコーティングされた剥離紙に積層させた。最終の積層体（ＰＥＴ表面原料／配合物／紙）は、０．８〜１ミルの配合物コーティング厚さを有した。３または４インチ幅のフィルム（配合物）を、基材上にコーティングした。積層体を、「２５ｍｍ×１５０ｍｍ」の試験試料に切断した。各試験試料を、ＰＳＴＣ−１０１Ａを用いて接着剤試験に供した。

【0120】

各試験試料については、剥離紙を除去し、コーティングされたＰＥＴを、ロールダウン機を用いて、ステンレス鋼（２インチ×６インチ、Ｃｈｅｍｓｕｌｔａｎｔｓ）、塗布パネル（３インチ×６インチ、Ｔｅｓｔ Ｐａｎｅｌｓ Ｉｎｃｏｒｐｏｒａｔｅｄ）、またはＨＤＰＥパネル（２インチ×６インチ、ＭｃＭａｓｔｅｒ−Ｃａｒｒ）のいずれかに接着させた‐試験方法のセクションを参照されたい。

【0121】

【表1A】

【0122】

【表1B】

【0123】

表１Ａには、オレフィンブロックコポリマー（ＯＢＣ）としてＩＮＦＵＳＥ９５０７、粘着付与剤としてＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５、及び鉱油としてＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０を含有する配合物を列挙する。ＯＢＣは、７０〜９０重量％の範囲であった。粘着付与剤は、５〜２０重量％で変化した。鉱油は、５〜１５重量％で変化した。

【0124】

表１Ｂは、表１Ａの本組成物の各々について計算したＩ２及びＩ１０／Ｉ２値を提供する。表１Ｂに見られるように、Ｉ２及びＩ１０／Ｉ２値は、望ましい範囲内に存在する。表１Ｂの値は、表１１に組成物データを列挙しＪＭＰ Ｐｒｏ１０．０．２（ＳＡＳから入手可能）統計ソフトウェアを用いて計算した。このソフトウェアにおいて、（ＤＯＥドロップダウンメニューから選択された）「Ｍｉｘｔｕｒｅ Ｄｅｓｉｇｎ」を使用して、表１１に提供された３つの成分範囲についてＩ２及びＩ１０／Ｉ２応答を評価した（ＩＮＦＵＳＥ９５０７は、６５〜９０重量％の範囲であり、ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５は、５〜２０重量％の範囲であり、ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０は、５〜１５重量％の範囲である）。このソフトウェアにおいて、「Ｅｘｔｒｅｍｅ Ｖｅｒｔｉｃｅｓ」タイプを、右側のボックスの「１」を用いて更に選択し、それは、最小のサブセットに設計を限定する（頂点のみ）。表１１からの実験データ（Ｉ２及びＩ１０／Ｉ２）を、ソフトウェアによって生成された表に追加した。表１Ａの全ての配合物は、選択された設計内に属する。次いで、設計及びデータを、プログラムのモデリングスクリプトを用いてモデル化した。標準最小２乗パーソナリティを使用し、強調点は、レバレッジ効果を生んだことであった。次いで、予測式を使用して表１Ｂの値を計算した。

【0125】

Ｉ２予測式は、以下の通りである：
Ｉ２＝５．６５＊（（ＩＮＦＵＳＥ９５０７−０．６５）／０．２５）＋２３．６５＊（（ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５−０．０５）／０．２５）＋３２．１５＊（（ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０−０．０５）／０．２５）。

【0126】

Ｉ１０／Ｉ２予測式は、以下の通りである：
Ｉ１０／Ｉ２＝７．７＊（（ＩＮＦＵＳＥ９５０７−０．６５）／０．２５）＋１１．０３３３３３３３３３３３３＊（（ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５−０．０５）／０．２５）＋１１．９５＊（（ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０−０．０５）／０．２５）。

【0127】

代表的な実施例として、実施例８から式を入力することで、以下のようなＩ２及びＩ１０／Ｉ２式を提供した：
Ｉ２（ｇ／１０分中）＝５．６５＊（（０．９−０．６５）／０．２５）＋２３．６５＊（（０．０５−０．０５）／０．２５）＋３２．１５＊（（０．０５−０．０５）／０．２５）、及び
Ｉ１０／Ｉ２＝７．７＊（（０．９−０．６５）／０．２５）＋１１．０３３３３３３３３３３３３＊（（０．０５−０．０５）／０．２５）＋１１．９５＊（（０．０５−０．０５）／０．２５）。
表１Ｂにそれぞれ見られるように、「Ｉ２等式」は、小数第１位で四捨五入された場合５．６５または５．７ｇ／１０分のＩ２を提供し、「Ｉ１０／Ｉ２等式」は、７．７のＩ１０／Ｉ２を提供した。このソフトウェア手法を使用して他の式を評価できる。更に、式のＩ２及びＩ１０メルトインデックスは、上述のように、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８を用いて測定され得る。

【0128】

上述のように、表１Ａの配合物を、２ミルのポリエステル、未処理のフィルム上にコーティングし、いくつかの表面に対して（ステンレス鋼または塗布パネル）、接着力の代表として１８０°の剥離試験を用いて接着性を試験した。ＯＢＣ、粘着付与剤、及びオイルの比率を変化させることによって、広範囲の接着性がステンレス鋼パネル、ならびにクリアトップコーティングで塗布したパネルに可能であることが見出された。１３Ｎ／インチを超える接着性は、粘着付与剤及びオイルの低レベルを用いることで達成可能であった。

【0129】

表１Ａに示される結果に基づいて（３つのレベルの接着性（高、中、及び低））選択したそれぞれの配合物を、更なる研究のために選んだ。表２〜４の配合物は、様々な量の粘着付与剤及びＯＢＣを使用した。上述のように、「１８０°剥離試験」を用いた実施例１５〜４７のステンレス鋼及びＨＤＰＥパネル上の接着剤試験、ならびにＳＡＦＴ試験（実施例１５〜３５）。これらの表に見られるように、ＯＢＣの密度を増加させることは、ステンレス鋼に対する接着性を減少させたが（表２及び３を参照）、ＯＢＣのメルトインデックスを増加させることは、接着性特性を劇的に変化させなかった（表１、２、及び４を参照）。表３に見られるように、粘着付与剤の軟化点温度を増加させることは、接着性特性への限られた影響を有するか、または影響を有しない。表２に示されるデータはまた、鉱油の除去が可能であることを示すが、ステンレス鋼に対する接着性は、減少した。メルトインデックスを増加させることは、ＳＡＦＴ（表２及び４を参照）を減少させ、鉱油の量を減少させることは、ＳＡＦＴを増加させた（表２及び３を参照）。表３は、同様のメルトインデックス範囲内で、ＯＢＣの密度を増加させることがＳＡＦＴに影響を及ぼさないことを示す。更なる配合物を、表４に示す。

【0130】

【表2】

【0131】

【表3】

【0132】

【表4】

【0133】

表５〜７は、上の表１Ａの試料と同じ方法で調製し試験した接着性試験試料から生成された種々のランダムコポリマーのデータを示す。これらの表に見られるように、配合物は、ＳＡＦＴ及び剥離の不十分なバランスを示す。表５及び６に見られるように、配合物は、より高い量の粘着付与剤を使って配合された場合でも低ＳＡＦＴを有する。表７に示される配合物は、比較できる剥離及びＳＡＦＴを確かに有するが、しかしながら、ＯＢＣ系配合物と比較すると、これらの他のポリマー系配合物は、許容される接着性レベルを提供する成分の量のより狭い範囲を有する。

【0134】

【表5】

【0135】

【表6】

【0136】

【表7】

【0137】

いくつかの配合物を、２スクリュー式押出機を用いて調製し、次いで、メルトインデックス及び密度を試験した（表８）。表８に示される配合物を、単一のステップの２スクリュー式押出ラインプロセスによって調製した。重量％の配合物成分を、表８に列挙する。配合動作を、ＣＯＰＥＲＩＯＮ ＺＳＫ−２５、２５ｍｍの同速回転の２スクリュー式押出機で実施した。本押出機は、４８の合計長さと直径との比率（Ｌ／Ｄ）を有した。押出機には、２４ｋＷモータが装備され、１２００ＲＰＭの最大スクリュー速度を有した。この押出ラインのための供給システムは、「ロスインウェイト式」供給装置からなった。ポリマー前駆体を、Ｋ−ＴＲＯＮ ＫＣＬＱＸ３単一スクリュー供給装置を用いて押出機の主供給口内に供給した。ＰＩＣＣＯＴＡＣ粘着付与剤を、バレル５でサイドアーム内に供給した。ＰＡＲＡＬＵＸプロセスオイルを、Ｌｅｉｓｔｒｉｔｚギアポンプを用いてバレル４で注入ポートを通じて添加した。化合物を、２穴ダイを持つ水面下ペレット化ユニットを用いてペレット化した。ペレットを収集し、２０００ｐｐｍのＰＯＬＹＷＡＸ２０００（Ｂａｋｅｒ Ｈｕｇｈｅｓから入手可能）を使って粉塵化し、次いで、窒素パージ下で２４時間乾燥させた。全ての使用について、スクリュー速度を、３００ＲＰＭに設定した。温度プロファイルを、次の用に設定した：１００℃（分域１）、１２０℃（分域２）、１４０℃（分域３）、１４０℃（分域４）、１１０℃（分域５）、１００℃（分域６）、１１０℃（分域７）。

【0138】

下記の実施例では、異なるメルトインデックスを持ついくつかのＯＢＣを使用した。ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５を、粘着付与剤として使用し、ＰＡＲＡＬＵＸ６００１を、鉱油として使用した。これらの配合された組成物は、約０．８８ｇ／ｃｃの密度を持つ、約２〜約４０グラム／１０分（２．１６ｋｇで１９０℃）のＩ２値の範囲である。配合された組成物を、キャストまたはブローフィルムラインに押し出すことができ、基材上に押出コーティングでき、他のホットメルトコーティング技術において使用できる。配合物は、それらを広い温度範囲にわたる接着剤適用に好適にする非常に低いＴｇを有した。表９を参照されたい。本発明の配合物もペレット化することができる。

【0139】

【表8】

【0140】

【表9】

【0141】

表１０に提供された接着剤剥離データは、同じ剥離力試験方法ＰＳＴＣ１０１Ａに従う。

【0142】

実施例３６〜３８を、プロピレン系ポリマー（Ｄｏｗ ＤＸ５Ｅ６６）と一緒に３層キャストフィルムラインに共押出した（実施例４５〜４７を参照されたい）。接着剤を内層（Ｃ）として押し出したが、Ａ／Ｃ／Ｂフィルム構成の外層（Ａ及びＢ）は、押出プロピレン系ポリマーであった。キャスト押出構造を、２つの「２５ｍｍの押出機」及び１つの「３０ｍｍの押出機」を持つＣｏｌｌｉｎｓの３層キャスト押出ラインを用いて生成した。各押出機を、材料に応じてポリプロピレンまたはポリエチレンのいずれかのために典型的な温度で泳動した。押出機Ａの分域１〜８の温度プロファイルは、それぞれ、５４℃、２２０℃、２２５℃、２３０℃、２３５℃、２３５℃、２３０℃、２３０℃であった。押出機Ｂの分域１〜８の温度プロファイルは、それぞれ、４３℃、２２０℃、２２５℃、２３０℃、２３５℃、２３５℃、２３０℃、２３０℃であった。押出機Ｃの分域１〜８の温度プロファイルは、それぞれ、４９℃、１００℃、１８０℃、２００℃、２２０℃、２３０℃、２３０℃、２３０℃であった。ダイ間隙は、２０ミルであり、これは、以下の層厚：Ａ（０．５ミル）、Ｂ（１．０ミル）、及びＣ（０．５ミル）を有する、７．２５インチ幅の合計構造で２ミル厚を生成した。層Ｃ（接着剤層）に面する剥取ローラーを、マスキングテープで包んで剥離を提供した、しかしながら、剥離紙またはシリコーンローラーはまた機能するであろう。フィルムを、取込ローラーに自己巻取りした。

【0143】

「テープ」または接着剤フィルムを収集し、前の小規模な実施例が行われたことと同じ方法で接着性の試験をした。自己巻取りしたロールを巻き戻し、フィルムを、「１インチ×６インチ」条片に切断して試験方法に適合させた。同じ接着剤を用いるが外層としてポリエチレン樹脂を有する同様の構造もまた作製し、同様の接着性を示した。表１０を参照されたい。

【0144】

【表10】

【0145】

表１Ａの被覆された設計空間の４つのコーナーを、メルトインデックス、密度、及び他の物理的特性に関して分析した。それらを、表１１及び１２に報告する。表１Ａの全ての試料は、これらの４つのコーナーの実施例（４８〜５１）を使って見出された範囲内に合理的に属するべきである。これらの配合物は、３０００Ｅ Ｈａａｋｅ徳利形ミキサを用いて作製された。成分を表１１に列挙される比率で秤量して、「２００グラム」の合計試料を作製した。ＨＹＤＲＯＢＲＩＴＥ５５０及びＩＮＦＵＳＥ９５０７を、７日間５１℃にてオーブンで加熱して、オイルをポリマー中に吸収させることを補助して、ＰＩＣＣＯＴＡＣ１０９５が次いで添加されたＨａａｋｅ徳利形内での混合を容易にした。徳利形を１６０℃まで加熱し、粘着付与剤を添加した後で、８０ＲＰＭの剪断を５分間使用した。

【0146】

【表11】

【0147】

【表12】

【0148】

表５〜７に上述されたものに加えて、いくつかの比較用組成物（実施例５２〜５９）を調製した。それらを、実施例４８〜５１と同じ方法で化合した。試料を分割して、いくつかに物理試験を行い（表１４及び１６）、表１３に示される条件を使ってＭＴＰ１４０四面体プレスを用いて、次いで残りの試料を接着剤試験のために２ミルのＰＥＴ上にプレス加工した（表１５に結果を示す）。試料を約２ミル厚にプレス加工し、２ミルの黄銅テンプレートを用いてプレス加工プロセス中に間隙を固化した。ＰＥＴフィルム、黄銅テンプレートを有する試料、及びシリコーン剥離紙のサンドイッチを調製した。次いで、黄銅テンプレートと一緒に剥離紙を試料から除去し、結果として得られた試料を上述の接着性試験に従って条片に切断し、同じプロトコルに従って試験した。

【0149】

【表13】

【0150】

【表14】

【0151】

【表15】

【0152】

【表16】

【0153】

実施例５２及び５３を、それぞれ、好ましいものよりも高い量の粘着付与剤及びオイルを用いて調製し、結果として得られたメルトフローがＩ２の場合は十分であるが、Ｉ１０／Ｉ２比が高いことを示し、共押出ラインで加工する際に困難であることを示している。これらの２つの実施例に関する２４時間での接着性はまた、保護ラップ適用に関して高すぎる接着性であるか（実施例５２を参照されたく、保護ラップは表面塗料または他の表面処理を除去する可能性がある）、または低すぎるか（実施例５３を参照のこと、保護ラップは物品表面に十分接着しない）のいずれかである。

【0154】

実施例５４〜５７は、好ましい範囲を超えるＩ２またはＩ１０／Ｉ２比のいずれかを有する種々の配合物であるが、成分量の慎重な選択なしでは接着性が大部分の適用において機能するには低すぎるであろうことを示している。

【0155】

実施例５８及び５９は、それぞれ、それらの不十分な接着性性能において保護ラップ適用に関して５２及び５３に類似しており、Ｉ２及びＩ１０／Ｉ２比が良好な加工性能を持つ組成物を有するように好ましい範囲内に存在する必要があることを示している。実施例５８及び５９は、良好なＩ１０／Ｉ２比を有するが、Ｉ２は、共押出ラインで十分に加工するには高すぎる。