特許 6514772 電気化学反応セルスタック

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6514772

(24)【登録日】2019年4月19日

(45)【発行日】2019年5月15日

(54)【発明の名称】電気化学反応セルスタック

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0202 20160101AFI20190425BHJP

   H01M 8/0271 20160101ALI20190425BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20190425BHJP

   H01M 8/24 20160101ALI20190425BHJP

   H01M 8/2485 20160101ALI20190425BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/0202

   H01M8/0271

   H01M8/12

   H01M8/24

   H01M8/2485

【請求項の数】6

【全頁数】20

(21)【出願番号】特願2017-517127(P2017-517127)

(86)(22)【出願日】2016年10月13日

(86)【国際出願番号】JP2016080338

(87)【国際公開番号】WO2017069033

(87)【国際公開日】20170427

【審査請求日】2017年3月29日

【審判番号】不服2018-5298(P2018-5298/J1)

【審判請求日】2018年4月18日

(31)【優先権主張番号】特願2015-208834(P2015-208834)

(32)【優先日】2015年10月23日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000004547

【氏名又は名称】日本特殊陶業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001911

【氏名又は名称】特許業務法人アルファ国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】谷村 良二

(72)【発明者】

【氏名】村瀬 昌明

【合議体】

【審判長】 亀ヶ谷 明久

【審判官】 土屋 知久

【審判官】 ▲辻▼ 弘輔

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００７−２９４２４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−１０７８６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１３７０７３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−２６８５６０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−８９５７４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

H01M8/00-8/0297

H01M8/08-8/2495

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む電気化学反応単セルと、燃料ガス流路を構成する第１の貫通孔が形成されており、前記電気化学反応単セルの前記燃料極側に配置され、Ｃｒを含む金属により形成されたインターコネクタと、を備え、前記第１の方向に並べて配列された複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体と、
前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の内、互いに隣り合う一方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体が備えるインターコネクタと他方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体との間に配置され、前記燃料ガス流路を構成するシール部材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記一方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体が備える前記インターコネクタは、前記インターコネクタの前記燃料極側とは反対側の第１の表面を構成するコートを含み、
前記コートは、
前記インターコネクタの前記第１の表面の一部の領域であって、前記第１の貫通孔から離間した第１の表面領域を構成し、スピネル型酸化物により形成された第１のコートと、
前記インターコネクタの前記第１の表面の一部の領域であって、前記第１の貫通孔を囲み、かつ、前記第１のコートと前記第１の貫通孔との間の第２の表面領域を構成し、前記第１のコートより耐還元性が高い第２のコートと、を備え、
前記第１の方向視で、前記第１のコートの内周側の輪郭線は、前記シール部材の内周側の輪郭線の外側に位置しており、前記第１のコートは、前記第１の貫通孔内に露出していないことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

【請求項2】

請求項１に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記インターコネクタには、酸化剤ガス流路を構成する第２の貫通孔が形成されており、
前記第１の表面領域は、前記第２の貫通孔を囲む表面領域を含むことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

【請求項3】

請求項１または請求項２に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記第２のコートは、クロミアを含むことを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

【請求項4】

請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記電解質層は、固体酸化物であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

【請求項5】

請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記第１の方向視で、前記第２のコートの外周側の輪郭線は、前記シール部材の外周側の輪郭線の内側に位置していることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

【請求項6】

請求項１から請求項５までのいずれか一項に記載の電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体のそれぞれに含まれる電気化学反応単セルは、燃料電池単セルであることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本明細書に開示される技術は、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体に関する。

【背景技術】

【0002】

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」という）が知られている。ＳＯＦＣは、一般に、所定の方向（以下、「第１の方向」という）に並べられた複数のインターコネクタ−燃料電池単セル複合体（以下、単に「複合体」という）を備える燃料電池スタックの形態で利用される。複合体は、電解質層と電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む燃料電池単セル（以下、単に「単セル」という）と、単セルの燃料極側に配置され、燃料ガス流路を構成する貫通孔が形成されたインターコネクタとを備える。

【0003】

このような燃料電池スタックにおいて、一の複合体が備えるインターコネクタの燃料極側とは反対側の表面（以下、「第１の表面」という）と、当該第１の表面に対向して配置される他の複合体との間に、上記燃料ガス流路を構成するシール部材を配置することにより他の複合体の空気極に面する空気室をシールする技術が知られている（例えば特許文献１参照）。

【0004】

また、例えばインターコネクタに含まれるＣｒ（クロム）の拡散を防止するために、インターコネクタの燃料極側とは反対側の第１の表面をコートで構成する技術が知られている（例えば特許文献２参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２００９−４３５５０号公報

【特許文献2】特開２００６−１０７９３６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

インターコネクタの第１の表面を構成する上記コートは、空気室に面しており、酸化雰囲気に晒される。このため、一般に、コートを形成する材料は、耐酸化性を考慮して選択されたものであるが、耐還元性を十分に考慮して選択されたものにはなっていない。一方、第１の表面全体がコートで構成されたインターコネクタを備える上述の燃料電池スタックでは、当該コートが、インターコネクタとシール部材との間を介して燃料ガス流路に露出している。このため、燃料ガス流路に流れる燃料ガスとコートとの還元反応により、コートが多孔質化して燃料ガス流路のシール性が低下するという問題がある。

【0007】

なお、このような問題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」という）とインターコネクタとを備えるインターコネクタ−電解セル複合体が複数配列されて構成された電解セルスタックにも同様に生じる。なお、本明細書では、インターコネクタ−燃料電池単セル複合体とインターコネクタ−電解セル複合体とをまとめて「インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体」といい、燃料電池スタックと電解セルスタックとをまとめて「電気化学反応セルスタック」という。

【0008】

本明細書では、上述した課題の少なくとも一部を解決することが可能な技術を開示する。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本明細書に開示される技術は、以下の形態として実現することが可能である。

【0010】

（１）本明細書に開示されるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体は、電解質層と前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む電気化学反応単セルと、燃料ガス流路を構成する第１の貫通孔が形成されており、前記電気化学反応単セルの前記燃料極側に配置されたインターコネクタと、を備えるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記インターコネクタは、前記インターコネクタの前記燃料極側とは反対側の第１の表面を構成するコートを含み、前記コートは、前記インターコネクタの前記第１の表面の一部の領域であって、前記第１の貫通孔から離間した第１の表面領域を構成する第１のコートと、前記インターコネクタの前記第１の表面の一部の領域であって、前記第１の貫通孔を囲み、かつ、前記第１のコートと前記第１の貫通孔との間の第２の表面領域を構成し、前記第１のコートより耐還元性が高い第２のコートと、を備えることを特徴とする。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、隣りに配置される他のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の空気極に対向するインターコネクタの第１の表面領域を構成する第１のコートと燃料ガス流路との間に、第１のコートより耐還元性が高い第２のコートが燃料ガス流路の全周に亘って配置されている。これにより、第１のコートと燃料ガスとの還元反応に起因して燃料ガス流路のシール性が低下することを抑制することができる。

【0011】

（２）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記インターコネクタには、酸化剤ガス流路を構成する第２の貫通孔が形成されており、前記第１の表面領域は、前記第２の貫通孔を囲む表面領域を含むことを特徴とする構成としてもよい。本インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体によれば、第２のコートが第２の貫通孔を囲む表面領域も構成する場合に比べて、第２のコートが形成される領域を低減することができる。

【0012】

（３）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記第２のコートは、クロミアを含むことを特徴とする構成としてもよい。

【0013】

（４）上記インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体において、前記電解質は、固体酸化物であることを特徴とする構成としてもよい。

【0014】

（５）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第１の方向に並べて配列された複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体と、前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の内、互いに隣り合う一方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体が備えるインターコネクタと他方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体との間に配置され、前記燃料ガス流路を構成するシール部材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の少なくとも１つは、上記（１）から（４）までのいずれか一つのインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体であり、前記第１の方向視で、前記第２のコートの外周側の輪郭線は、前記シール部材の外周側の輪郭線の内側に位置していることを特徴とする構成としてもよい。第２のコートの外周側の輪郭線は、シール部材の外周側の輪郭線より内側に位置しているので、第２のコートが空気室に露出することが抑制される。これにより、第２のコートが空気室に露出することにより電気化学反応性が低下する等の影響が生じることを抑制することができる。

【0015】

（６）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第１の方向視で、前記第１のコートの内周側の輪郭線は、前記シール部材の内周側の輪郭線の外側に位置していることを特徴とする構成としてもよい。第１のコートの内周側の輪郭線は、シール部材の内周側の輪郭線の外側に位置しているため、第１のコートがシール部材の内周側の輪郭線より内側に位置して剥離することを抑制することができる。

【0016】

（７）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記第１の方向に並べて配列された複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体と、前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の内、互いに隣り合う一方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体が備えるインターコネクタと他方のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体との間に配置され、前記燃料ガス流路を構成するシール部材と、を備える電気化学反応セルスタックにおいて、前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体の少なくとも１つは、上記（１）から（４）までのいずれか一つのインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体であり、前記第１の方向視で、前記第１のコートの内周側の輪郭線は、前記シール部材の内周側の輪郭線の外側に位置していることを特徴とする構成としてもよい。第１のコートの内周側の輪郭線は、シール部材の内周側の輪郭線の外側に位置しているため、第１のコートがシール部材の内周側の輪郭線より内側に位置して剥離することを抑制することができる。

【0017】

（８）上記電気化学反応セルスタックにおいて、前記複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体のそれぞれに含まれる電気化学反応単セルは、燃料電池単セルであることを特徴とする構成としてもよい。

【0018】

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、電気化学反応単セル（燃料電池単セルまたは電解セル）とインターコネクタとを備えるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体（インターコネクタ−燃料電池単セル複合体）、複数のインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体を備える電気化学反応セルスタック（燃料電池スタックまたは電解セルスタック）、それらの製造方法等の形態で実現することが可能である。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】第１実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。

【図2】図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図である。

【図3】図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。

【図4】図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図である。

【図5】図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図である。

【図6】図４のＶＩ−ＶＩの位置におけるインターコネクタ１５０のＸＹ断面構成（基材１５６の空気極１１４側の表面）を示す説明図である。

【図7】図４のＶＩＩ−ＶＩＩの位置におけるインターコネクタ１５０のＸＹ断面構成を示す説明図である。

【図8】比較例の複合体１０３Ｘにおけるインターコネクタ１５０とガラスシール２４０等との間の変化状態１を示す説明図である。

【図9】比較例の複合体１０３Ｘにおけるインターコネクタ１５０とガラスシール２４０等との間の変化状態２を示す説明図である。

【図10】比較例の複合体１０３Ｘにおけるインターコネクタ１５０とガラスシール２４０等との間の変化状態３を示す説明図である。

【図11】第２実施形態における複合体１０３ＡのＸＹ断面構成を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0020】

Ａ．第１実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図であり、図２は、図１のＩＩ−ＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図３は、図１のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における燃料電池スタック１００のＹＺ断面構成を示す説明図である。各図には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸が示されている。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を「上方向」といい、Ｚ軸負方向を「下方向」というものとするが、燃料電池スタック１００は実際にはそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図４以降についても同様である。

【0021】

燃料電池スタック１００は、複数の（本実施形態では７つの）発電単位１０２と、一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。７つの発電単位１０２は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６は、７つの発電単位１０２から構成される集合体を上下から挟むように配置されている。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。

【0022】

燃料電池スタック１００を構成する各層（発電単位１０２、エンドプレート１０４，１０６）のＺ方向回りの周縁部には、上下方向に貫通する複数の（本実施形態では８つの）孔が形成されており、各層に形成され互いに対応する孔同士が上下方向に連通して、一方のエンドプレート１０４から他方のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる連通孔１０８を構成している。以下の説明では、連通孔１０８を構成するために燃料電池スタック１００の各層に形成された孔も、「連通孔１０８」という。

【0023】

各連通孔１０８には上下方向に延びるボルト２２が挿入されており、ボルト２２とボルト２２の両側に嵌められたナット２４とによって、燃料電池スタック１００は締結されている。なお、図２および図３に示すように、ボルト２２の一方の側（上側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の上端を構成するエンドプレート１０４の上側表面との間、および、ボルト２２の他方の側（下側）に嵌められたナット２４と燃料電池スタック１００の下端を構成するエンドプレート１０６の下側表面との間には、絶縁シート２６が介在している。ただし、後述のガス通路部材２７が設けられた箇所では、ナット２４とエンドプレート１０６の表面との間に、ガス通路部材２７とガス通路部材２７の上側および下側のそれぞれに配置された絶縁シート２６とが介在している。絶縁シート２６は、例えばマイカシートや、セラミック繊維シート、セラミック圧粉シート、ガラスシート、ガラスセラミック複合剤等により構成される。

【0024】

各ボルト２２の軸部の外径は各連通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。図１および図２に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と、そのボルト２２Ａが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と、そのボルト２２Ｂが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして、例えば空気が使用される。酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２は、特許請求の範囲における酸化剤ガス流路に相当する。以下、酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２をまとめて、酸化剤ガス流路という。各インターコネクタ１５０に形成され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１または酸化剤ガス排出マニホールド１６２を構成する連通孔１０８は、特許請求の範囲における第２の貫通孔（以下、「空気室連通孔１０８Ａ」という）に相当する。

【0025】

また、図１および図３に示すように、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と、そのボルト２２Ｄが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と、そのボルト２２Ｅが挿入された連通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する。なお、本実施形態では、燃料ガスＦＧとして、例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。燃料ガス導入マニホールド１７１および燃料ガス排出マニホールド１７２は、特許請求の範囲における燃料ガス流路に相当する。以下、燃料ガス導入マニホールド１７１および燃料ガス排出マニホールド１７２をまとめて、「燃料ガス流路」という。各インターコネクタ１５０に形成され、燃料ガス導入マニホールド１７１または燃料ガス排出マニホールド１７２を構成する連通孔１０８は、特許請求の範囲における第１の貫通孔（以下、「燃料室連通孔１０８Ｂ」という）に相当する。

【0026】

燃料電池スタック１００には、４つのガス通路部材２７が設けられている。各ガス通路部材２７は、中空筒状の本体部２８と、本体部２８の側面から分岐した中空筒状の分岐部２９とを有している。分岐部２９の孔は本体部２８の孔と連通している。各ガス通路部材２７の分岐部２９には、ガス配管（図示せず）が接続される。また、図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１を形成するボルト２２Ａの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に連通しており、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を形成するボルト２２Ｂの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、酸化剤ガス排出マニホールド１６２に連通している。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１を形成するボルト２２Ｄの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス導入マニホールド１７１に連通しており、燃料ガス排出マニホールド１７２を形成するボルト２２Ｅの位置に配置されたガス通路部材２７の本体部２８の孔は、燃料ガス排出マニホールド１７２に連通している。

【0027】

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

【0028】

（発電単位１０２の構成）
図４は、図２に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＸＺ断面構成を示す説明図であり、図５は、図３に示す断面と同一の位置における互いに隣接する２つの発電単位１０２のＹＺ断面構成を示す説明図であり、図６は、図４のＶＩ−ＶＩの位置におけるインターコネクタ１５０のＸＹ断面構成（基材１５６の空気極１１４側の表面）を示す説明図であり、図７は、図４のＶＩＩ−ＶＩＩの位置におけるインターコネクタ１５０のＸＹ断面構成を示す説明図である。

【0029】

図４および図５に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される連通孔１０８に対応する孔が形成されている。単セル１１０は、特許請求の範囲における燃料電池単セル、電気化学反応単セルに相当する。

【0030】

インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレス等のＣｒ（クロム）を含む金属により形成されている基材１５６と、当該基材１５６の空気極１１４側に配置され、インターコネクタ１５０の空気極１１４側の第１の表面１５１を構成するコート（１３６、１３７）とを備える。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない（図２および図３参照）。

【0031】

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。

【0032】

電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＳＤＣ（サマリウムドープセリア）、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）、ペロブスカイト型酸化物等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

【0033】

セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０を「セパレータ付き単セル」という。

【0034】

空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。以下、空気極側フレーム１３０の孔１３１を構成する壁を、「内周壁１３０Ａ」といい、空気極側フレーム１３０の外周形状を構成する壁を、「外周壁１３０Ｂ」という。

【0035】

燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

【0036】

燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、電極対向部１４５と、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。

【0037】

空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えば、フェライト系ステンレス等のＣｒ（クロム）を含む金属により形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、本実施形態では、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とは一体の部材として形成されている。すなわち、該一体の部材の内の、上下方向（Ｚ軸方向）に直交する平板形状の部分がインターコネクタ１５０として機能し、該平板形状の部分から空気極１１４に向けて突出するように形成された複数の集電体要素１３５が空気極側集電体１３４として機能する。

【0038】

図４および図５に示すように、空気極側集電体１３４の表面は、導電性の第１のコート１３６によって覆われている。第１のコート１３６は、例えば、スピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ_１．５Ｃｏ_１．５Ｏ_４やＭｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＭｎＣｏＯ_４、ＣｕＭｎ_２Ｏ_４、ＭｎＦｅ_２Ｏ_４、ＺｎＭｎ_２Ｏ_４、Ｃｕ_１．４Ｍｎ_１．６Ｏ_４、ＣｏＦｅ_２Ｏ_４）により形成されている。なお、上述したように、本実施形態では、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されているため、実際には、空気極側集電体１３４の表面の内、インターコネクタ１５０との境界面は第１のコート１３６により覆われていない。インターコネクタ１５０の上記第１の表面１５１を構成するコート（１３６，１３７）については後述する。

【0039】

空気極１１４と空気極側集電体１３４とは、導電性の接合層１３８により接合されている。接合層１３８は、例えば、スピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ_１．５Ｃｏ_１．５Ｏ_４やＭｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＭｎ_２Ｏ_４、ＺｎＭｎＣｏＯ_４、ＣｕＭｎ_２Ｏ_４）により形成されている。接合層１３８は、例えば、接合層用のペーストが空気極１１４の表面の内、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の先端部と対向する部分に印刷され、各集電体要素１３５の先端部がペーストに押し付けられた状態で所定の条件で焼成されることにより形成される。接合層１３８により、空気極１１４と空気極側集電体１３４とが電気的に接続される。先に、空気極側集電体１３４は空気極１１４の表面と接触していると説明したが、正確には、（第１のコート１３６に覆われた）空気極側集電体１３４と空気極１１４との間には接合層１３８が介在している。なお、本実施形態では、第１のコート１３６と接合層１３８とは、主成分元素が互いに同一であるスピネル型酸化物により形成されている。ここでいう主成分元素とは、スピネル型酸化物を構成する金属元素のことをいう。また、スピネル型酸化物の同定は、Ｘ線回折と元素分析を行うことによって実現される。

【0040】

Ａ−２．燃料電池スタック１００の動作：
図２および図４に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して酸化剤ガス導入マニホールド１６１に供給され、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を介して、空気室１６６に供給される。また、図３および図５に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１の位置に設けられたガス通路部材２７の分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、ガス通路部材２７の分岐部２９および本体部２８の孔を介して燃料ガス導入マニホールド１７１に供給され、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を介して、燃料室１７６に供給される。

【0041】

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。この発電反応は発熱反応である。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４（および第１のコート１３６、接合層１３８）を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、電気的に直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば７００℃から１０００℃）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器（図示せず）により加熱されてもよい。

【0042】

各発電単位１０２の空気室１６６から排出された酸化剤オフガスＯＯＧは、図２および図４に示すように、酸化剤ガス排出連通孔１３３を介して酸化剤ガス排出マニホールド１６２に排出され、さらに酸化剤ガス排出マニホールド１６２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示せず）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出された燃料オフガスＦＯＧは、図３および図５に示すように、燃料ガス排出連通孔１４３を介して燃料ガス排出マニホールド１７２に排出され、さらに燃料ガス排出マニホールド１７２の位置に設けられたガス通路部材２７の本体部２８および分岐部２９の孔を経て、当該分岐部２９に接続されたガス配管（図示しない）を介して燃料電池スタック１００の外部に排出される。

【0043】

Ａ−３．燃料電池スタック１００におけるガスシール：
燃料電池スタック１００において、各燃料ガス流路から空気室１６６への燃料ガスＦＧ（または燃料オフガスＦＯＧ）のリークが発生すると、燃料電池スタック１００の効率が低下するため、好ましくない。そのため、燃料電池スタック１００には、高いガスシール性が求められる。以下、燃料電池スタック１００におけるガスシールについて説明する。

【0044】

燃料電池スタック１００における各発電単位１０２に含まれる空気極側フレーム１３０は、いわゆるコンプレッションシールとして機能する。すなわち、空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０とインターコネクタ１５０との間に挟まれて圧縮されることにより、セパレータ１２０およびインターコネクタ１５０の表面に密着し、空気極側フレーム１３０とセパレータ１２０との界面や空気極側フレーム１３０とインターコネクタ１５０との界面を介した、空気室１６６や酸化剤ガス導入マニホールド１６１、酸化剤ガス排出マニホールド１６２からの酸化剤ガスＯＧ（または酸化剤オフガスＯＯＧ）のリークを抑制する（図４）。

【0045】

また、図５に示すように、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０を挟んで当該セパレータ１２０と対向するインターコネクタ１５０との間において、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料ガス排出マニホールド１７２とのそれぞれの周りを取り囲むように環状のガラスシール２４０が設けられている。ガラスシール２４０は、空気極側フレーム１３０とセパレータ１２０との界面や空気極側フレーム１３０とインターコネクタ１５０との界面を介した、各燃料ガス流路からの燃料ガスＦＧ（または燃料オフガスＦＯＧ）のリークを抑制する。なお、図５の拡大図に示すように、本実施形態では、ガラスシール２４０の内径Ｄ１は、連通孔１０８（燃料室連通孔１０８Ｂ）の内径Ｄ０よりも大きい。具体的には、ガラスシール２４０は、燃料極側フレーム１４０の孔１４１の周縁部とセパレータ１２０とを接合する溶接部（不図示）より外側に配置されている。また、ガラスシール２４０は絶縁体であるため、ガラスシール２４０を設けることによって発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間の電気的絶縁が阻害されることはない。また、本実施形態では、ガラスシール２４０は、酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２の周囲には設けられていない。なお、単セル１１０と、セパレータ１２０と、燃料極側フレーム１４０と、単セル１１０の燃料極１１６側に位置するインターコネクタ１５０と、燃料極側集電体１４４と、スペーサー１４９とは、特許請求の範囲におけるインターコネクタ−電気化学反応単セル複合体（以下、単に「複合体１０３」という）を構成する（図４および図５参照）。また、２つの複合体１０３間に配置される空気極側フレーム１３０およびガラスシール２４０は、特許請求の範囲におけるシール部材に相当する。

【0046】

一方、燃料電池スタック１００における各発電単位１０２に含まれる燃料極側フレーム１４０と隣接するセパレータ１２０またはインターコネクタ１５０との間は、溶接によりガスシールが確保されている。例えば、燃料極側フレーム１４０の孔１４１の周縁部とセパレータ１２０とがレーザ溶接によって接合されている。

【0047】

Ａ−４．インターコネクタ１５０の第１の表面１５１のコート：
以下、基材１５６の空気極１１４側の表面の内、燃料室連通孔１０８Ｂの全周を囲む環状の２つの領域（図６参照）を、「第２の基材領域１５８」といい、当該２つの第２の基材領域１５８を除く領域（図６参照）を、「第１の基材領域１５７」という。第１の基材領域１５７と第２の基材領域１５８とは隣接している。また、インターコネクタ１５０の第１の表面１５１の内、燃料室連通孔１０８Ｂの全周を囲む環状の２つの表面領域（図７参照）を、「第２の表面領域１５３」といい、当該２つの第２の表面領域１５３を除く領域（図４から図５、図７参照）を、「第１の表面領域１５２」という。第１の表面領域１５２と第２の表面領域１５３とは隣接している。本実施形態では、第２の表面領域１５３の外径Ｄ２（第１の表面領域１５２と第２の表面領域１５３との境界線の径）は、ガラスシール２４０の内径Ｄ１より大きく、かつ、ガラスシール２４０の外径Ｄ３より小さい。

【0048】

基材１５６の第１の基材領域１５７は、第２のコート１３７によって覆われており、この第１の基材領域１５７を覆う第２のコート１３７の表面の全体は、上述の第１のコート１３６によって覆われている。一方、基材１５６の各第２の基材領域１５８は、第２のコート１３７によって覆われているが、この第２の基材領域１５８を覆う第２のコート１３７の表面は、第１のコート１３６に覆われておらず、全周に亘ってガラスシール２４０に接触している。これにより、インターコネクタ１５０の第１の表面領域１５２は、第１のコート１３６によって構成され、第２の表面領域１５３は、第２のコート１３７によって構成されている。また、インターコネクタ１５０の空気室連通孔１０８Ａの全周を囲む表面領域１５４（図７参照）も、第１のコート１３６によって構成されている。第２のコート１３７は、酸化クロムの皮膜（クロミア皮膜）であり、第１のコート１３６に比べて、燃料ガスＦＧに対して耐還元性が高い。

【0049】

以上の構成により、酸化剤ガスＯＧが流れる空気室１６６、酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２には、第１のコート１３６が面しており、第２のコート１３７は露出していない。一方、燃料ガスＦＧが流れる燃料ガス流路には、第２のコート１３７が面しており、第１のコート１３６は露出していない。なお、第１のコート１３６は、空気極側集電体１３４を覆うため、第２のコート１３７に比べて、導電性が高い材料で形成されていることが好ましい。また、第１のコート１３６は、空気室１６６に面するため、第２のコート１３７に比べて、酸化剤ガスＯＧに対して耐酸化性が高い材料で形成されていることが好ましい。さらに、本実施形態では、インターコネクタ１５０の基材１５６は、Ｃｒを含む金属により形成されるため、基材１５６の表面からＣｒが放出されて拡散する「Ｃｒ拡散」を抑制するために、第２のコート１３７に比べて、Ｃｒ拡散の抑制効果が高い材料で形成されていることが好ましい。

【0050】

インターコネクタ１５０の第１の表面１５１へのコートの形成方法の一例は次の通りである。まず、インターコネクタ１５０に対して熱処理を行うことにより、インターコネクタ１５０の基材１５６から析出したＣｒによって基材１５６の空気極１１４側の表面に第２のコート１３７（クロミア皮膜）を形成する。なお、第２のコート１３７の厚さは、熱処理の際の焼成温度や焼成時間によって調整することができる。次に、基材１５６の空気極１１４側の表面に形成された第２のコート１３７の表面の内、各第２の表面領域１５３に対応する領域をマスクした状態で、スプレーコート、インクジェット印刷、スピンコート、ディップコート、めっき、スパッタリング、溶射等の周知の方法で第１のコート１３６を形成する。その後、各第２の表面領域１５３のマスクを除去する。これにより、第１の表面領域１５２が第１のコート１３６によって構成され、各第２の表面領域１５３が第２のコート１３７によって構成されたインターコネクタ１５０を作製することができる。なお、他のコートの形成方法として、マスクをせずに、基材１５６の空気極１１４側の表面に形成された第２のコート１３７の表面の全体に、第１のコート１３６を形成し、その後、各第２の表面領域１５３に対応する部分を覆う第１のコート１３６を剥離する方法でもよい。

【0051】

Ａ−５．燃料ガス流路から空気室１６６への燃料ガスＦＧのリーク：
図８から図１０は、比較例の複合体１０３Ｘにおけるインターコネクタ１５０と空気極側フレーム１３０およびガラスシール２４０との間の変化状態１〜３を示す説明図である。図８に示すように、比較例の複合体１０３Ｘの第１の表面１５１Ｘの全体は、第１のコート１３６だけで構成されている。このため、比較例の複合体１０３Ｘでは、燃料ガス流路に第１のコート１３６が露出している。この比較例の複合体１０３Ｘを備える燃料電池スタック１００Ａを運転すると、燃料ガス流路に流れる燃料ガスＦＧと第１のコート１３６との還元反応により、第１のコート１３６が多孔質化し（図９参照）、さらには、燃料ガス流路と空気室１６６とが貫通し、燃料ガスＦＧのリーク経路が形成されるおそれがある（図１０参照）。

【0052】

Ａ−６．第１のコート１３６および第２のコート１３７の耐還元性の評価方法：
上述したように、第２のコート１３７は、第１のコート１３６に比べて、燃料ガスＦＧに対して耐還元性が高い。これらの第１のコート１３６および第２のコート１３７の耐還元性の評価方法の一例は次の通りである。まず、本実施形態の複合体１０３を１つ備える燃料電池スタック１００と、上記比較例の複合体１０３Ｘを１つ備える燃料電池スタック１００Ａとを準備する。上述したように、本実施形態の複合体１０３では、燃料ガス流路に第２のコート１３７が露出しており、第１のコート１３６は露出していない。一方、比較例の燃料電池スタック１００Ａでは、燃料ガス流路に第１のコート１３６が露出している。

【0053】

燃料電池スタック１００と燃料電池スタック１００Ａとをそれぞれ８５０度で所定時間運転して、熱処理を実施した後に、流量３Ｌ／ｍｉｎ、圧力１０ｋｐａの燃料ガスＦＧ雰囲気下で、空気室１６６と燃料ガス流路との間の燃料ガスＦＧのリークを検査する。その結果、先に１０ｍｌ以上の燃料ガスＦＧのリークが検出された方を、耐還元性が低いと評価する。第２のコート１３７を形成するクロミア皮膜は、第１のコート１３６を形成する上述の材料に比べて、耐還元性が高いため、燃料電池スタック１００Ａが、燃料電池スタック１００より先に１０ｍｌ以上の燃料ガスＦＧのリークが検出される。なお、上記所定時間は、運転開始から、燃料電池スタック１００と燃料電池スタック１００Ａとの燃料ガスＦＧのリーク量に差が生じ始めるまでの時間であり、常に一定とは限らず、運転温度や、第１のコート１３６および第２のコート１３７の形成材料の組み合わせ等によって異なる。なお、第１のコート１３６および第２のコート１３７の耐酸化性の評価方法の一例は、上述の耐還元性の評価方法に対して、酸化剤ガスＯＧ（大気）雰囲気下で、空気室１６６と燃料ガス流路との間の酸化剤ガスＯＧ（空気）のリークを検査する点で異なるが、ガスの流量、圧力や時間等に関する条件を同じとする評価方法である。

【0054】

Ａ−７．本実施形態の効果：
本実施形態の複合体１０３によれば、インターコネクタ１５０の第１の表面領域１５２を構成する第１のコート１３６と燃料ガス流路との間に、第１のコート１３６より耐還元性が高い第２のコート１３７が各燃料室連通孔１０８Ｂの全周に亘って配置されている。これにより、第１のコート１３６と燃料ガスＦＧとの還元反応に起因して燃料ガス流路のシール性が低下することを抑制することができる。

【0055】

また、空気室連通孔１０８Ａの全周を囲む表面領域１５４（図７参照）は、第１のコート１３６によって構成されている。このため、第２のコート１３７が、第１のコート１３６に比べて、耐酸化性が低い材料で形成されている場合でも、この第２のコート１３７が酸化剤ガス流路に露出しないため、酸化剤ガス流路内の酸化反応を抑制することができる。

【0056】

また、各第２の表面領域１５３の外径Ｄ２は、ガラスシール２４０の外径Ｄ３より小さい。換言すれば、第２のコート１３７の外周側の輪郭線は、全周に亘って、ガラスシール２４０の外周側の輪郭線より内側に位置している。このため、第２のコート１３７が、第１のコート１３６に比べて、耐酸化性やＣｒ拡散の抑制効果が低い材料で形成されている場合でも、この第２のコート１３７が空気室１６６に露出しないため、空気室１６６内の酸化反応やＣｒ拡散を抑制することができる。

【0057】

また、各第２の表面領域１５３の外径Ｄ２は、ガラスシール２４０の内径Ｄ１より大きい。換言すれば、第２のコート１３７の外周側の輪郭線は、全周に亘って、ガラスシール２４０の内周側の輪郭線より外側に位置している。このため、インターコネクタ１５０の第１の表面１５１の内、燃料ガス流路を構成する領域が第２のコート１３７によって構成されている。これにより、第１のコート１３６が燃料ガス流路に露出することが回避されるため、第１のコート１３６と燃料ガスＦＧとの還元反応に起因して燃料ガス流路のシール性が低下することを、より確実に抑制することができる。

【0058】

また、第１の表面領域１５２の内径Ｄ２（第２の表面領域１５３の外径Ｄ２）は、ガラスシール２４０の内径Ｄ１より大きい。換言すれば、第１のコート１３６の内周側の輪郭線は、全周に亘って、ガラスシール２４０の内周側の輪郭線より外側に位置しており、インターコネクタ１５０とシール部材との間に挟み込まれている。このため、第１のコート１３６が２４０の内側に露出している場合に比べて、第１のコート１３６の端部が剥離することを抑制することができる。

【0059】

Ｂ．第２実施形態：
図１１は、第２実施形態における複合体１０３ＡのＸＹ断面構成を示す説明図である。第２実施形態の複合体１０３Ａの構成の内、上述した第１実施形態の複合体１０３と同一の構成については、同一符号を付すことによって、その説明を省略する。

【0060】

以下、基材１５６の空気極１１４側の表面の内、燃料室連通孔１０８Ｂの全周を囲む環状の２つの領域を、「第２の基材領域１５８Ａ」といい、当該２つの第２の基材領域１５８Ａを除く領域を、「第１の基材領域１５７Ａ」という。第１の基材領域１５７Ａと第２の基材領域１５８Ａとは隣接している。また、インターコネクタ１５０の第１の表面１５１の内、燃料室連通孔１０８Ｂの全周を囲む環状の２つの表面領域を、「第２の表面領域１５３Ａ」といい、当該２つの第２の表面領域１５３Ａを除く領域を、「第１の表面領域１５２Ａ」という。第１の表面領域１５２Ａと第２の表面領域１５３Ａとは隣接している。本実施形態では、第２の表面領域１５３Ａの外径Ｄ２Ａ（第１の表面領域１５２Ａと第２の表面領域１５３Ａとの境界線の径）は、ガラスシール２４０の外径Ｄ３より大きく、かつ、空気極側フレーム１３０の内周壁１３０Ａと外周壁１３０Ｂとの間の距離Ｄ４より小さい。

【0061】

基材１５６の第１の基材領域１５７Ａは、上述の第１のコート１３６によって覆われている。一方、基材１５６の各第２の基材領域１５８Ａは、第２のコート１３７Ａによって覆われており、全周に亘って空気極側フレーム１３０およびガラスシール２４０に接触している。これにより、インターコネクタ１５０の第１の表面領域１５２Ａは、第１のコート１３６によって構成され、第２の表面領域１５３Ａは、第２のコート１３７Ａによって構成されている。第２のコート１３７Ａは、例えばＮｉ（ニッケル）またはＮｉ合金で形成されており、第１のコート１３６に比べて、燃料ガスＦＧに対して耐還元性が高い。なお、基材１５６の表面に上記第１実施形態と同様のクロミア皮膜が形成されていてもよい。このような構成でも、第１実施形態と同様の効果を得ることができる。

【0062】

Ｃ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

【0063】

上記実施形態では、シール部材として、空気極側フレーム１３０およびガラスシール２４０を例示したが、シール部材は、これに限定されず、ガラスシールだけで構成されたものとしてもよいし、密閉状態に圧縮されたマイカ等で構成されたコンプレッションシールだけで構成されたものとしてもよい。また、上記実施形態において、ガラスシール２４０の内径Ｄ１は、連通孔１０８（燃料室連通孔１０８Ｂ）の内径Ｄ０と同じでもよい。

【0064】

上記実施形態では、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体として、セパレータ１２０を備える複合体１０３を例示したが、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体は、これに限定されず、セパレータ１２０を備えない構成でもよい。また、インターコネクタ−電気化学反応単セル複合体は、燃料極支持形だけでなく、空気極支持形や電解質支持形でもよい。

【0065】

上記第１実施形態において、各第２の表面領域１５３の外径Ｄ２は、ガラスシール２４０の外径Ｄ３より大きい、換言すれば、第２のコート１３７の外側の輪郭線は、ガラスシール２４０の外側の輪郭線より外側に位置していてもよい。さらに、第２のコート１３７の外側の輪郭線は、空気極側フレーム１３０の内周壁１３０Ａより外側に位置していてもよい。但し、上記第１実施形態の構成であれば、空気室１６６内の酸化反応やＣｒ拡散を抑制することができる。また、第１の表面領域１５２の内径Ｄ２（第２の表面領域１５３の外径Ｄ２）は、ガラスシール２４０の内径Ｄ１より小さくてもよい。但し、上記第１実施形態の構成であれば、燃料ガス流路のシール性の低下と第１のコート１３６の剥離とを、より確実に抑制することができる。

【0066】

また、上記実施形態において、燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。

【0067】

また、上記実施形態では、ボルト２２の両側にナット２４が嵌められているとしているが、ボルト２２が頭部を有し、ナット２４はボルト２２の頭部の反対側にのみ嵌められているとしてもよい。

【0068】

また、上記実施形態では、エンドプレート１０４，１０６が出力端子として機能するとしているが、エンドプレート１０４，１０６の代わりに、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと接続された別部材（例えば、エンドプレート１０４，１０６のそれぞれと発電単位１０２との間に配置された導電板）が出力端子として機能するとしてもよい。

【0069】

また、上記実施形態では、各ボルト２２の軸部の外周面と各連通孔１０８の内周面との間の空間を各マニホールドとして利用しているが、これに代えて、各ボルト２２の軸部に軸方向の孔を形成し、その孔を各マニホールドとして利用してもよい。また、各マニホールドを各ボルト２２が挿入される各連通孔１０８とは別に設けてもよい。

【0070】

また、上記実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合には、１つのインターコネクタ１５０が隣接する２つの発電単位１０２に共有されるとしているが、このような場合でも、２つの発電単位１０２がそれぞれのインターコネクタ１５０を備えてもよい。また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２の上側のインターコネクタ１５０や、最も下に位置する発電単位１０２の下側のインターコネクタ１５０は省略されているが、これらのインターコネクタ１５０を省略せずに設けてもよい。

【0071】

また、上記実施形態において、空気極側集電体１３４と、それに隣接するインターコネクタ１５０とが別部材であってもよい。また、上記実施形態において、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。

【0072】

また、上記実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。例えば、上記実施形態では、インターコネクタ１５０は、Ｃｒを含む金属により形成されているが、他の材料により形成されていてもよい。

【0073】

また、上記実施形態において、都市ガスを改質して水素リッチな燃料ガスＦＧを得るとしているが、ＬＰガスや灯油、メタノール、ガソリン等の他の原料から燃料ガスＦＧを得るとしてもよいし、燃料ガスＦＧとして純水素を利用してもよい。

【0074】

本明細書において、部材（または部材のある部分、以下同様）Ａを挟んで部材Ｂと部材Ｃとが互いに対向するとは、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとが隣接する形態に限定されず、部材Ａと部材Ｂまたは部材Ｃとの間に他の構成要素が介在する形態を含む。例えば、電解質層１１２と空気極１１４との間に他の層が設けられた構成であっても、空気極１１４と燃料極１１６とは電解質層１１２を挟んで互いに対向すると言える。

【0075】

また、上記実施形態（または変形例、以下同様）では、燃料電池スタック１００に含まれるすべての複合体１０３について、第１のコート１３６および第２のコート１３７によって基材１５６が覆われたインターコネクタ１５０を備える構成であるとしているが、燃料電池スタック１００に含まれる少なくとも１つの複合体１０３について、そのような構成となっていれば、第１のコート１３６と燃料ガスＦＧとの還元反応に起因して燃料ガス流路のシール性が低下することを抑制することができるという効果を奏する。

【0076】

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（ＳＯＥＣ）の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１４−２０７１２０号に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、連通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、連通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、複合体について、第１のコート１３６および第２のコート１３７によって基材１５６が覆われたインターコネクタ１５０を備える構成を採用すれば、第１のコート１３６と燃料ガスＦＧとの還元反応に起因して燃料ガス流路のシール性が低下することを抑制することができるという効果を奏する。

【符号の説明】

【0077】

２２：ボルト ２４：ナット ２６：絶縁シート ２７：ガス通路部材 ２８：本体部 ２９：分岐部 １００，１００Ａ：燃料電池スタック １０２：発電単位 １０３，１０３Ａ，１０３Ｘ：複合体 １０４，１０６：エンドプレート １０８：連通孔 １０８Ａ：空気室連通孔 １０８Ｂ：燃料室連通孔 １１０：単セル １１２：電解質層 １１４：空気極 １１６：燃料極 １２０：セパレータ １２１：孔 １２４：接合部 １３０：空気極側フレーム １３０Ａ：内周壁 １３０Ｂ：外周壁 １３１：孔 １３２：酸化剤ガス供給連通孔 １３３：酸化剤ガス排出連通孔 １３４：空気極側集電体 １３５：集電体要素 １３６：第１のコート １３７，１３７Ａ：第２のコート １３８：接合層 １４０：燃料極側フレーム １４１：孔 １４２：燃料ガス供給連通孔 １４３：燃料ガス排出連通孔 １４４：燃料極側集電体 １４５：電極対向部 １４６：インターコネクタ対向部 １４７：連接部 １４９：スペーサー １５０：インターコネクタ １５１，１５１Ｘ：第１の表面 １５２，１５２Ａ：第１の表面領域 １５３，１５３Ａ：第２の表面領域 １５４：表面領域 １５６：基材 １５７，１５７Ａ：第１の基材領域 １５８，１５８Ａ：第２の基材領域 １６１：酸化剤ガス導入マニホールド １６２：酸化剤ガス排出マニホールド １６６：空気室 １７１：燃料ガス導入マニホールド １７２：燃料ガス排出マニホールド １７６：燃料室 ２４０：ガラスシール ＦＧ：燃料ガス ＦＯＧ：燃料オフガス ＯＧ：酸化剤ガス ＯＯＧ：酸化剤オフガス

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】