特許 6517002 廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6517002

(24)【登録日】2019年4月26日

(45)【発行日】2019年5月22日

(54)【発明の名称】廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法

(51)【国際特許分類】

   G01N 23/223 20060101AFI20190513BHJP

   G21F 9/16 20060101ALN20190513BHJP

【ＦＩ】

   G01N23/223

   !G21F9/16 541P

【請求項の数】6

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2014-227304(P2014-227304)

(22)【出願日】2014年11月7日

(65)【公開番号】特開2016-90483(P2016-90483A)

(43)【公開日】2016年5月23日

【審査請求日】2017年10月17日

(73)【特許権者】

【識別番号】000006208

【氏名又は名称】三菱重工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100089118

【弁理士】

【氏名又は名称】酒井 宏明

(74)【代理人】

【識別番号】100118762

【弁理士】

【氏名又は名称】高村 順

(72)【発明者】

【氏名】林原 浩文

(72)【発明者】

【氏名】石田 仁美

(72)【発明者】

【氏名】宮崎 孝

【審査官】 佐藤 仁美

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１４−１３０１６９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−１７２７１９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−２６９３０４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−１６４５４６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−１７０９８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６３−３０５２３７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−２８４９５７（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ０１Ｎ ２３／００−２３／２２７６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

所定濃度の標準物質を添加して混合して均一化された廃液を充填すると共に放射線が透過可能な検出窓を有する密閉容器と、
前記密閉容器の検出窓を通して廃液に放射線を照射する放射線照射器と、
放射線の照射によって廃液から発生する放射線を検出する検出器と、
前記検出器の検出結果から前記標準物質と複数種類の元素における放射線の強度比とに基づいて廃液に含有する元素の濃度を算出し、廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出する測定装置と、
を有することを特徴とする廃液中における金属酸化物の検出装置。

【請求項2】

前記密閉容器は、前記検出窓が鉛直方向の下部に位置するように配置され、前記放射線照射器は、前記密閉容器の下方から前記検出窓に向けて放射線を照射することを特徴とする請求項１に記載の廃液中における金属酸化物の検出装置。

【請求項3】

前記密閉容器は、廃液を充填する開口部が設けられ、前記開口部にポリエチレンシートが装着されて閉塞されることで、前記ポリエチレンシートにより前記検出窓が形成されることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の廃液中における金属酸化物の検出装置。

【請求項4】

放射線照射器は、エックス線を照射するエックス線照射器であり、前記検出器は、エックス線の照射によって廃液から発生する蛍光エックス線を検出することを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の廃液中における金属酸化物の検出装置。

【請求項5】

廃液に対して所定濃度の標準物質を添加して混合して均一化させる工程と、
前記標準物質が添加された廃液を密閉容器に充填する工程と、
前記密閉容器内に充填された廃液における沈殿物に対して放射線を照射する工程と、
放射線の照射によって廃液から発生する放射線を検出する工程と、
検出結果に基づいて前記標準物質と複数種類の元素における放射線の強度比とに基づいて廃液に含有する元素の濃度を算出する工程と、
廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出する工程と、
を有することを特徴とする廃液中における金属酸化物の検出方法。

【請求項6】

上部に形成された開口部から密閉容器内に廃液を充填する工程と、前記開口部にポリエチレンシートを装着して前記開口部を閉塞する工程と、前記密閉容器を上下逆に配置する工程とが設けられ、前記密閉容器の下方から前記ポリエチレンシートにより形成された検出窓に向けてエックス線を照射することを特徴とする請求項５に記載の廃液中における金属酸化物の検出方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、例えば、核燃料の再処理工程にて、核燃料をせん断して溶解した後に発生する高レベル廃液に含まれる金属酸化物の量を測定する廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法に関するものである。

【背景技術】

【0002】

原子力発電プラントに使用される原子炉として、加圧水型原子炉や沸騰水型原子炉などがある。このような原子炉では、内部に多数の燃料集合体（核燃料）を配置すると共に、軽水を原子炉冷却材及び中性子減速材として使用し、核燃料が核分裂することで発生した熱により軽水を加熱し、この加熱された軽水（蒸気）により発電を行っている。

【0003】

この核燃料は、原子炉で使用すると、ウラン２３５が核分裂して異なる物質、例えば、セシウム、ストロンチウム、ヨウ素、キセノンなどになって減損していくことから、所定期間経過すると定格の出力を出せなくなる。そのため、使用済の核燃料を原子炉から取り出し、再処理施設での再処理が必要となる。まず、原子炉で使用済みになった核燃料を使用済燃料輸送容器（キャスク）に入れて再処理施設に搬送し、貯蔵プールで冷却しながら貯蔵する。次に、放射能が低下した使用済核燃料を細かくせん断し、燃料の部分を硝酸で溶かしてウラン、プルトニウム、核分裂生成物に分離する。そして、ウラン溶液とプルトニウム溶液を精製、脱硝してウラン酸化物とウラン・プルトニウム混合酸化物の２種類の製品を作る。一方、再処理工程で生じた核分裂生成物を含む廃液は、強い放射能を帯びていることから高レベルの放射性廃棄物となり、貯槽で冷却してからガラス材料により固化された後、キャニスタに充填されて貯蔵される。

【0004】

このような高レベル廃液の処理装置としては、例えば、下記特許文献に記載されたものがある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特公平０８−０００１９３号公報

【特許文献2】特公平０６−１０２１４８号公報

【特許文献3】特許第４６９０６２３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

上述したように、再処理工程で生じた核分裂生成物を含む高レベル放射性廃液は、ガラス材料により固化されて安定化されて貯蔵される。この場合、高レベル放射性廃液に対して供給するガラス材料の量は、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量に応じて設定される。そのため、事前に、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を化学分析により把握する必要がある。一般的に、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を把握する場合、この高レベル放射性廃液を強制加熱処理して固形とし、この固形試料の質量を測定することで行っていた。しかし、高レベル放射性廃液の成分により、金属酸化物の形態が変化したり、周囲の環境により固形試料の湿分が変化したりして測定値が変動し、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く把握することが困難であった。

【0007】

本発明は、上述した課題を解決するものであり、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記の目的を達成するための本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置は、廃液を充填すると共に放射線が透過可能な検出窓を有する密閉容器と、前記密閉容器の検出窓を通して廃液に放射線を照射する放射線照射器と、放射線の照射によって廃液から発生する放射線を検出する検出器と、前記検出器の検出結果に基づいて廃液に含有する金属酸化物の濃度を計測する測定装置と、を有することを特徴とするものである。

【0009】

従って、放射線照射器が密閉容器の検出窓を通して廃液に放射線を照射すると、検出器が放射線の照射によって廃液から発生する放射線を検出し、測定装置に出力するため、この測定装置は、検出器の検出結果に基づいて廃液に含有する金属酸化物の濃度を計測する。その結果、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる。

【0010】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置では、前記密閉容器は、前記検出窓が鉛直方向の下部に位置するように配置され、前記放射線照射器は、前記密閉容器の下方から前記検出窓に向けて放射線を照射することを特徴としている。

【0011】

従って、密閉容器内の金属酸化物を含む固形物が溶液中で沈殿することから、下部に位置する検出窓側に集められることとなり、放射線照射器が下方からこの検出窓に向けて放射線を照射することで、適正に放射線を金属酸化物を含む固形物に照射することができる。

【0012】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置では、前記密閉容器は、廃液を充填する開口部が設けられ、前記開口部にポリエチレンシートが装着されて閉塞されることで、前記ポリエチレンシートにより前記検出窓が形成されることを特徴としている。

【0013】

従って、密閉容器に開口部を設けることで、容易に密閉容器内に廃液を充填することができ、また、この開口部にポリエチレンシートを装着することで、容易に開口部を閉塞して検出窓を形成することができ、構造の簡素化を可能とすることができる。

【0014】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置では、前記測定装置は、検出した放射線と複数種類の元素における放射線の強度比とに基づいて廃液に含有する金属酸化物の濃度を算出することを特徴としている。

【0015】

従って、例えば、廃液に所定濃度の内標準物質を添加しておき、検出した放射線における内標準物質と各元素における放射線の強度比を比較することで、複数の金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。

【0016】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置では、前記測定装置は、検出した放射線と複数種類の元素における放射線の強度比とに基づいて廃液に含有する元素の濃度を算出し、廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出することを特徴としている。

【0017】

従って、各元素における放射線の強度比から各元素の濃度を算出し、この各元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出することで、金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。

【0018】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置では、放射線照射器は、エックス線を照射するエックス線照射器であり、前記検出器は、エックス線の照射によって廃液から発生する蛍光エックス線を検出することを特徴としている。

【0019】

従って、エックス照射器が密閉容器の検出窓を通して廃液にエックスを照射すると、検出器がエックスの照射によって廃液から発生する蛍光エックスを検出し、測定装置に出力するため、この測定装置は、検出器の検出結果に基づいて廃液に含有する金属酸化物の濃度を計測する。その結果、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる。

【0020】

また、本発明の廃液中における金属酸化物の検出方法は、廃液に対して所定濃度の標準物質を添加する工程と、密閉容器内に充填された廃液における沈殿物に対して放射線を照射する工程と、放射線の照射によって廃液から発生する放射線を検出する工程と、検出結果に基づいて前記標準物質と複数種類の元素における放射線の強度比とに基づいて廃液に含有する金属酸化物の濃度を算出する工程と、を有することを特徴とするものである。

【0021】

従って、検出した放射線における内標準物質と各元素における放射線の強度比を比較することで、複数の金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。その結果、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる。

【0022】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出方法では、検出した放射線と前記標準物質と複数種類の元素における放射線の強度比とに基づいて廃液に含有する元素の濃度を算出し、廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出することを特徴としている。

【0023】

従って、各元素における放射線の強度比から各元素の濃度を算出し、この各元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出することで、金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。

【0024】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出方法では、上部に形成された開口部から密閉容器内に廃液を充填する工程と、前記開口部にポリエチレンシートを装着して前記開口部を閉塞する工程と、前記密閉容器を上下逆に配置する工程とが設けられ、前記密閉容器の下方から前記ポリエチレンシートにより形成された検出窓に向けて放射線を照射することを特徴としている。

【0025】

従って、廃液が充填された密閉容器を上下逆に配置することで、密閉容器内の金属酸化物を含む固形物が溶液中で沈殿して下部に位置する検出窓側に集められることとなり、放射線照射器が下方からこの検出窓に向けて放射線を照射することで、適正に放射線を金属酸化物を含む固形物に照射することができる。

【発明の効果】

【0026】

本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法によれば、放射線分析を用いるので、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる。

【図面の簡単な説明】

【0027】

【図1】図１は、本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置を表す概略図である。

【図2】図２は、本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法を表す概略図である。

【図3】図３は、本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法を表す概略図である。

【図4】図４は、廃液中における金属酸化物の検出方法を表すフローチャートである。

【図5】図５は、Ｘ線エネルギに対する蛍光Ｘ線強度を表すグラフである。

【図6】図６は、検出元素に対する酸化物形態を表す表である。

【図7】図７は、使用済核燃料の再処理工程を表す概略図である。

【発明を実施するための形態】

【0028】

以下に添付図面を参照して、本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法の好適な実施形態を詳細に説明する。なお、この実施形態により本発明が限定されるものではなく、また、実施形態が複数ある場合には、各実施形態を組み合わせて構成するものも含むものである。

【0029】

図７は、使用済核燃料の再処理工程を表す概略図である。

【0030】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法は、使用済核燃料の再処理工程にて、せん断・溶解工程で排出された高レベル放射線溶液に対して使用されるものである。

【0031】

使用済核燃料の再処理工程について説明する。この使用済核燃料の再処理工程は、図７に示すように、使用済核燃料の受入れ・貯蔵工程と、せん断・溶解工程と、分離工程と、精製工程と、脱硝工程と、製品貯蔵工程とから構成されている。

【0032】

受入れ・貯蔵工程は、トラック２０１により搬送されたキャスク２０２を燃料プール２０３に投入し、冷却水内で使用済核燃料２０４を取り出して一時的に貯留するものである。せん断・溶解工程は、使用済核燃料２０４を燃料プール２０３から取り出し、せん断装置２０５によりせん断した後、溶解装置２０６に投入して溶解するものである。このせん断工程では、廃ガスが発生することから、図示しないが、発生した廃ガスは廃ガス処理装置へ送り出して処理している。そして、溶解工程では、溶解装置２０６に、硝酸２０７を貯留しており、この硝酸２０７により使用済核燃料２０４を溶解させることで、ウラン２０８、プルトニウム２０９、核分裂生成物（高レベル放射性廃棄物）２１０などの燃料溶解液を生成する。また、溶解工程では、遠心分離機などにより、硝酸２０７に溶解しないで燃料溶解液に含まれる被覆管などの不溶解物（異物）２１１を取り除き、この不溶解物２１１を含む高レベル放射性廃液をガラス固化して所定の貯蔵容器に収容して保管する。

【0033】

分離工程は、燃料溶解液から溶液として、ウラン溶液（ウラン２０８）やプルトニウム溶液（プルトニウム２０９）を分離するものである。具体的に、分離工程では、まず、ウラン溶液及びプルトニウム溶液から核分裂生成物（高レベル放射性廃棄物）２１０を取り除き、貯槽で冷却してからガラス材料により固化して保管する。そして、分離工程では、次に、ウラン溶液とプルトニウム溶液とを分離する。

【0034】

精製工程は、ウラン溶液とプルトニウム溶液をそれぞれ硝酸ウラン溶液と硝酸プルトニウム溶液に精製すると共に、硝酸ウラン溶液の一部を硝酸プルトニウム溶液に混合して硝酸ウラン／プルトニウム溶液を精製するものである。この場合、精製した硝酸ウラン／プルトニウム溶液に対してＰｕ富化度を調整している。脱硝工程は、硝酸ウラン溶液と硝酸ウラン／プルトニウム溶液を脱硝し、ウラン酸化物とウラン／プルトニウム混合酸化物を精製するものである。

【0035】

製品貯蔵工程は、ウラン酸化物とウラン／プルトニウム混合酸化物をそれぞれ製品２１２，２１３として貯蔵する。その後、貯蔵したウラン酸化物とウラン／プルトニウム混合酸化物を適宜混合することで、装荷用燃料を製造することができる。

【0036】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法は、上述した使用済核燃料を再処理する過程にて、せん断・溶解工程で発生した不溶解物２１１を含む高レベル放射性廃液に対して使用するものである。高レベル放射性廃液の処理は、高レベル放射性廃液に対して所定量のガラスビーズを添加し、溶融して固化することでガラス固化体を形成する。このとき、高レベル放射性廃液は、溶液中に溶媒としての金属酸化物が混入したものであり、この金属酸化物の総量に対してガラスビーズの添加量が決まる。即ち、金属酸化物とガラスビーズとの混合比が最適となるように、金属酸化物の総量を求める必要がある。金属酸化物の検出装置及び方法は、この高レベル放射性廃液における金属酸化物の総量を求めるものである。

【0037】

図１は、本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置を表す概略図、図２及び図３は、本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法を表す概略図である。

【0038】

本実施形態において、図１に示すように、金属酸化物の検出装置１０は、第１遮へいボックス１１と、第２遮へいボックス１２と、マニピュレータ１３と、密閉容器１４と、エックス線照射器（放射線検出器）１５と、半導体検出器（例えば、シリコン半導体検出器／Ｓｉ検出器、Ｌｉ検出器）１６と、測定装置１７とを有している。

【0039】

第１遮へいボックス１１と第２遮へいボックス１２は、所定の大きさの箱型形状をなし、放射線を遮へい可能な部材により構成されている。大型の第１遮へいボックス１１は、下部に小型の第２遮へいボックス１２が配置されており、第１遮へいボックス１１と第２遮へいボックス１２との間に開口部２１（図３参照）が形成されている。なお、この開口部２１は、Ｘ線が透過可能な透明板などにより閉止してもよい。

【0040】

マニピュレータ１３は、第１遮へいボックス１１内に配置され、基端部が壁部に支持され、外部の操作部２２により操作可能となっている。このマニピュレータ１３は、多関節アームの先端部にハンドが設けられて構成されている。

【0041】

密閉容器１４は、高レベル放射性廃液を充填する容器であって、上部に開口部２３（図２参照）が形成されている。この密閉容器１４は、高レベル放射性廃液が充填された後、この開口部２３にポリエチレンシート２４（図２参照）を装着することで、この開口部２３を閉塞することができる。そして、開口部２３にポリエチレンシート２４を装着することで、このポリエチレンシート２４によりＸ線が透過可能な検出窓２５が形成される。作業者は、マニピュレータ１３を操作することで、第１遮へいボックス１１内でこの作業を実施することができる。

【0042】

エックス線照射器１５と半導体検出器１６は、第２遮へいボックス１２内に配置されている。エックス線照射器１５は、密閉容器１４の検出窓２５を通して高レベル放射性廃液にＸ線（エックス線）を照射することができる。半導体検出器１６は、Ｘ線の照射によって高レベル放射性廃液から発生する蛍光Ｘ線を検出することができる。このとき、密閉容器１４は、検出窓２５が鉛直方向の下部に位置し、開口部２１と一致するように配置され、エックス線照射器１５は、密閉容器１４の下方から検出窓２５に向けてエックス線を照射する。なお、エックス線照射器１５と半導体検出器１６を密閉容器１４とは別の第２遮へいボックス１２内に配置することで、エックス線照射器１５と半導体検出器１６のメンテナンスを安全で容易に行うことができる。

【0043】

測定装置１７は、半導体検出器１６の検出結果に基づいて高レベル放射性廃液に含有する金属酸化物の濃度を計測するものである。この測定装置１７は、検出した蛍光エックス線と複数種類の元素における蛍光エックス線の強度比とに基づいて高レベル放射性廃液に含有する金属酸化物の濃度を算出する。具体的に、測定装置１７は、検出した蛍光エックス線と内標準物質を含む複数種類の元素における蛍光エックス線の強度比とに基づいて高レベル放射性廃液に含有する元素の濃度を算出し、この高レベル放射性廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出する。

【0044】

ここで、金属酸化物の検出装置１０を用いた本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法について説明する。図４は、廃液中における金属酸化物の検出方法を表すフローチャート、図５は、Ｘ線エネルギに対する蛍光Ｘ線強度を表すグラフ、図６は、検出元素に対する酸化物形態を表す表である。

【0045】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法は、高レベル放射性廃液に対して所定濃度の内標準物質を添加する工程と、密閉容器１４内に充填された高レベル放射性廃液における沈殿した金属酸化物に対してＸ線を照射する工程と、Ｘ線の照射によって高レベル放射性廃液から発生する蛍光Ｘ線を検出する工程と、検出結果に基づいて内標準物質と複数種類の元素における蛍光Ｘ線の強度比とに基づいて高レベル放射性廃液に含有する金属酸化物の濃度を算出する工程とを有している。

【0046】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法において、図４に示すように、ステップＳ１１にて、試料の分取を行う。即ち、使用済核燃料を再処理する過程のせん断・溶解工程にて、高レベル放射性廃液を所定量だけ採取し、図２に示すように、開口部２３から密閉容器１４内にこの高レベル放射性廃液を充填する。ステップＳ１２にて、この高レベル放射性廃液の重量（質量）を測定する。

【0047】

ステップＳ１３にて、高レベル放射性廃液に対して所定濃度の内標準物質を添加する。ここで、内標準物質として、イットリウム（Ｙ）を適用する。但し、内標準物質は、イットリウム（Ｙ）に限定されるものではなく、高レベル放射性廃液に添加して分析対象元素の蛍光Ｘ線スペクトルに干渉せず、比較的容易に検出することができるものであればよい。例えば、セレン（Ｓｅ）、ルビジウム（Ｒｂ）、すず（Ｓｎ）、アンチモン（Ｓｂ）、エルビウム（Ｅｒ）などを適用してもよい。

【0048】

ステップＳ１４にて、試料を混合する。即ち、密閉容器１４内で、高レベル放射性廃液とイットリウム（Ｙ）とを混合し、均一化させる。そして、ステップＳ１５にて、密閉容器１４の開口部２３にポリエチレンシート２４を装着することで、この開口部２３を閉塞する。ステップＳ１６にて、図３に示すように、この密閉容器１４を反転することで、上下逆に配置し、検出窓２５（ポリエチレンシート２４）を開口部２１に一致させる。すると、密閉容器１４内の高レベル放射性廃液は、溶液Ａ中の金属酸化物Ｂが沈降して検出窓２５（ポリエチレンシート２４）に沈殿する。

【0049】

ステップＳ１７では、図１に示すように、エックス線照射器１５により密閉容器１４の下方からポリエチレンシート２４により形成された検出窓２５に向けてＸ線を照射する。すると、Ｘ線は、検出窓２５を通して高レベル放射性廃液の金属酸化物Ｂに照射され、蛍光Ｘ線が出力される。ステップＳ１８にて、半導体検出器１６は、金属酸化物Ｂから出力された蛍光Ｘ線スペクトルを検出し、測定装置１７に出力する。

【0050】

そして、測定装置１７は、ステップＳ１９にて、検出した蛍光Ｘ線とイットリウム（Ｙ）及び各元素における蛍光Ｘ線の強度比とに基づいて高レベル放射性廃液に含有する元素の濃度を算出し、ステップＳ２０にて、高レベル放射性廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出する。

【0051】

即ち、Ｘ線エネルギに対する蛍光Ｘ線強度は、一般的に、図５に表すグラフのように規定される。ここで、各元素におけるＸ線エネルギが決まっていることから、各元素に対する蛍光Ｘ線強度がわかる。この場合、各元素におけるピーク値の比率が一定であることから、一つの元素の量（濃度）がわかれば、他の元素の量（濃度）もわかる。ここでは、高レベル放射性廃液に内標準物質としてイットリウム（Ｙ）を添加していることから、イットリウム（Ｙ）と他の元素との蛍光Ｘ線の強度比に基づいて高レベル放射性廃液に含有する元素の量（濃度）を算出することができる。

【0052】

例えば、高レベル放射性廃液に含有する鉄（Ｆｅ）の濃度を下記数式により算出する。ここでは、事前に所定量の鉄（Ｆｅ）とイットリウム（Ｙ）が添加された標準物質を作成しておき、この標準物質にＸ線を照射し、出力された蛍光Ｘ線強度を計測する。そして、鉄（Ｆｅ）における蛍光Ｘ線強度（ピーク値）とイットリウム（Ｙ）における蛍光Ｘ線強度（ピーク値）の比率を求め、Ｆｅの感度係数を算出しておく。
Ｆｅの感度係数＝（標準物質のＦｅ濃度）／
（標準物質のＦｅ蛍光Ｘ線強度／標準物質のＹ蛍光Ｘ線強度）

【0053】

標準物質を用いてＦｅの感度係数が算出されると、今度は、所定量のイットリウム（Ｙ）が添加された高レベル放射性廃液にＸ線を照射し、出力された蛍光Ｘ線強度を計測する。そして、出力された蛍光Ｘ線強度とＦｅの感度係数を用いてＦｅ濃度（Ｆｅ測定値）を算出する。
Ｆｅ測定値＝（Ｆｅ蛍光強度／添加Ｙ蛍光強度）×（Ｆｅ感度係数）

【0054】

また、高レベル放射性廃液にて、図６に示すように、検出元素に対する金属酸化物の形態がわかっていることから、高レベル放射性廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出する。ここで、検出された金属酸化物の総和が１００％となるように濃度換算する。
例えば、Ｆｅ_２Ｏ_３の濃度を下記数式により算出する。
Ｆｅ_２Ｏ_３測定値＝（Ｆｅ測定値×Ｆｅ_２Ｏ_３分子量）／（Ｆｅ原子量×２）
Ｆｅ_２Ｏ_３濃度＝Ｆｅ_２Ｏ_３測定値／Σ（金属酸化物測定値）

【0055】

ここでは、高レベル放射性廃液におけるＦｅ濃度を求め、このＦｅ濃度から金属酸化物であるＦｅ_２Ｏ_３濃度を求めたが、同様の検出方法により、高レベル放射性廃液における全ての金属酸化物の濃度を求める。

【0056】

このように本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置にあっては、高レベル放射性廃液を充填すると共にＸ線が透過可能な検出窓２５を有する密閉容器１４と、密閉容器１４の検出窓２５を通して高レベル放射性廃液にＸ線を照射するエックス線照射器１５と、Ｘ線の照射によって高レベル放射性廃液から発生する蛍光Ｘ線を検出する半導体検出器１６と、半導体検出器１６の検出結果に基づいて高レベル放射性廃液に含有する金属酸化物の濃度を計測する測定装置１７とを設けている。

【0057】

従って、エックス線照射器１５が密閉容器１４の検出窓２５を通して高レベル放射性廃液にＸ線を照射すると、半導体検出器１６がＸ線の照射によって高レベル放射性廃液から発生する蛍光Ｘ線を検出し、測定装置１７に出力するため、この測定装置１７は、半導体検出器１６の検出結果に基づいて高レベル放射性廃液に含有する金属酸化物の濃度を計測する。その結果、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる。

【0058】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置では、密閉容器１４は、検出窓２５が鉛直方向の下部に位置するように配置され、エックス線照射器１５は、密閉容器１４の下方から検出窓２５に向けてＸ線を照射する。従って、密閉容器１４内の金属酸化物が溶液中で沈殿することから、下部に位置する検出窓２５側に集められることとなり、エックス線照射器１５が下方からこの検出窓２５に向けてＸ線を照射することで、適正にＸ線を金属酸化物に照射することができる。

【0059】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置では、密閉容器１４に高レベル放射性廃液を充填する開口部２３を設け、開口部２３にポリエチレンシート２４を装着して閉塞されることで、ポリエチレンシート２４により検出窓２５を形成している。従って、密閉容器１４に開口部２３を設けることで、容易に密閉容器１４内に廃液を充填することができ、また、この開口部２３にポリエチレンシート２４を装着することで、容易に開口部２３を閉塞して検出窓２５を形成することができ、構造の簡素化を可能とすることができる。

【0060】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置では、測定装置１７は、検出した蛍光Ｘ線と複数種類の元素における蛍光Ｘ線の強度比とに基づいて高レベル放射性廃液に含有する金属酸化物の濃度を算出する。従って、例えば、高レベル放射性廃液に所定濃度の内標準物質を添加しておき、検出した蛍光Ｘ線における内標準物質と各元素における蛍光Ｘ線の強度比を比較することで、複数の金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。

【0061】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出装置では、測定装置１７は、検出した蛍光Ｘ線と複数種類の元素における蛍光Ｘ線の強度比とに基づいて廃液に含有する元素の濃度を算出し、高レベル放射性廃液に含有する元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出する。従って、各元素における蛍光Ｘ線の強度比から各元素の濃度を算出し、この各元素の濃度と金属酸化物の分子量に基づいて金属酸化物の濃度を算出することで、金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。

【0062】

また、本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法にあっては、高レベル放射性廃液に対して所定濃度の内標準物質を添加する工程と、密閉容器１４内に充填された高レベル放射性廃液における沈殿物に対してＸ線を照射する工程と、Ｘ線の照射によって高レベル放射性廃液から発生する蛍光Ｘ線を検出する工程と、検出結果に基づいて内標準物質と複数種類の元素における蛍光Ｘ線の強度比とに基づいて廃液に含有する金属酸化物の濃度を算出する工程とを有する。

【0063】

従って、検出した蛍光Ｘ線における内標準物質と各元素における蛍光Ｘ線の強度比を比較することで、複数の金属酸化物の濃度を高精度に算出することができる。その結果、高レベル放射性廃液中の金属酸化物の総量を精度良く検出することができる。

【0064】

本実施形態の廃液中における金属酸化物の検出方法では、上部に形成された開口部２３から密閉容器１４内に高レベル放射性廃液を充填する工程と、開口部２３にポリエチレンシート２４を装着して開口部２３を閉塞する工程と、密閉容器１４を上下逆に配置する工程とを設け、密閉容器１４の下方からポリエチレンシート２４により形成された検出窓２５に向けてＸ線を照射する。従って、高レベル放射性廃液が充填された密閉容器１４を上下逆に配置することで、密閉容器１４内の金属酸化物が溶液中で沈殿して下部に位置する検出窓２５側に集められることとなり、エックス線照射器１５が下方からこの検出窓２５に向けてＸ線を照射することで、適正にＸ線を金属酸化物に照射することができる。

【0065】

なお、上述した実施形態では、密閉容器１４の開口部２３をポリエチレンシート２４により閉塞することで検出窓２５を形成したが、この構成に限定されるものではない。ポリエチレンシート２４に代えて密閉性の高い蓋を装着してもよい。また、密閉容器の下面に予め検出窓を設けておいてもよい。

【0066】

また、上述した実施形態では、本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法を、使用済核燃料を再処理する過程にて、せん断・溶解工程で発生した高レベル放射性廃液に対して使用するものとしたが、これに限定されるものではなく、いずれの廃液にも使用することができる。

【0067】

また、上述した実施形態では、本発明の廃液中における金属酸化物の検出装置及び方法にて、放射線としてエックス線を用いて説明したが、エックス線に代えて中性子やガンマ線を用いた放射化分析法を適用してもよい。

【符号の説明】

【0068】

１０ 金属酸化物の検出装置
１１ 第１遮へいボックス
１２ 第２遮へいボックス
１３ マニピュレータ
１４ 密閉容器
１５ エックス線照射器
１６ 半導体検出器
１７ 測定装置
２１ 開口部
２２ 操作部
２３ 開口部
２４ ポリエチレンシート
２５ 検出窓
Ａ 溶液
Ｂ 金属酸化物を含む固形物

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】