特許 6517993 電気化学装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】6517993

(24)【登録日】2019年4月26日

(45)【発行日】2019年5月22日

(54)【発明の名称】電気化学装置

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/1213 20160101AFI20190513BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20190513BHJP

   H01M 8/0202 20160101ALI20190513BHJP

   H01M 8/0662 20160101ALI20190513BHJP

   H01M 8/04 20160101ALI20190513BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/1213

   H01M8/12 101

   H01M8/0202

   H01M8/0662

   H01M8/04 Z

   H01M8/04 N

   H01M8/12 102C

   H01M8/12 102A

【請求項の数】14

【全頁数】16

(21)【出願番号】特願2018-196731(P2018-196731)

(22)【出願日】2018年10月18日

【審査請求日】2018年10月19日

(31)【優先権主張番号】特願2017-249522(P2017-249522)

(32)【優先日】2017年12月26日

(33)【優先権主張国】JP

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】000004064

【氏名又は名称】日本碍子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000202

【氏名又は名称】新樹グローバル・アイピー特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】伊藤 梨沙子

(72)【発明者】

【氏名】大森 誠

【審査官】 橋本 敏行

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１５−０９０７８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−０５４９７０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−１５５７４２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ８／００−８／２４９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層とを有する電気化学セルと、
前記空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給口を有する酸化剤ガス供給部と、
前記空気極と前記酸化剤ガス供給口との間に配置され、前記酸化剤ガスに含まれる汚染物質を吸着する第１汚染物質トラップ部と、
前記空気極に供給された酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出口を有する酸化剤ガス排出部と、
前記空気極と前記酸化剤ガス排出口との間に配置され、前記酸化剤ガスに含まれる汚染物質を吸着する第２汚染物質トラップ部と、
を備える、
固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項2】

前記第１汚染物質トラップ部は、前記固体電解質層に接触している、
請求項１に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項3】

前記固体電解質層に接合されるセパレータを備え、
前記第１汚染物質トラップ部は、前記セパレータに接触している、
請求項１に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項4】

前記空気極と電気的に接合されるインターコネクタを備え、
前記第１汚染物質トラップ部は、前記インターコネクタに接触している、
請求項１に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項5】

前記第１汚染物質トラップ部は、前記空気極から離れている、
請求項２乃至４のいずれかに記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項6】

前記空気極に接続される空気極側集電部をさらに備え、
前記第１汚染物質トラップ部は、前記空気極側集電部に接触している、
請求項１に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項7】

前記第１汚染物質トラップ部は、酸素イオン伝導性と電子伝導性とを有する、
請求項３に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項8】

前記ガス供給方向における前記酸化剤ガス供給口と前記第１汚染物質トラップ部との最短距離は、前記ガス供給方向における前記酸化剤ガス供給口と前記空気極との最短距離の１／２以下である、
請求項１乃至７のいずれかに記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項9】

前記第１汚染物質トラップ部は、金属酸化物によって構成される、
請求項１乃至８のいずれかに記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項10】

前記第１汚染物質トラップ部は、Ｓ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、及びＣｌの少なくとも１種の元素を含有する物質を含む、
請求項９に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項11】

前記第１汚染物質トラップ部の少なくとも一部は、前記酸化剤ガス供給口から供給される前記酸化剤ガスのガス供給方向において、前記酸化剤ガス供給口から２０ｍｍ以内に配置されている、
請求項１乃至１０のいずれかに記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項12】

前記第２汚染物質トラップ部の少なくとも一部は、前記酸化剤ガス排出口から排出される前記酸化剤ガスのガス排出方向において、前記酸化剤ガス排出口から２０ｍｍ以内に配置されている、
請求項１乃至１１のいずれかに記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項13】

燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層とを有する電気化学セルと、
前記空気極に供給された酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス排出口を有する酸化剤ガス排出部と、
前記空気極と前記酸化剤ガス排出口との間に配置され、前記酸化剤ガスに含まれる汚染物質を吸着する汚染物質トラップ部と、
を備える、
固体酸化物形の電気化学装置。

【請求項14】

前記汚染物質トラップ部の少なくとも一部は、前記酸化剤ガス排出口から排出される前記酸化剤ガスのガス排出方向において、前記酸化剤ガス排出口から２０ｍｍ以内に配置されている、
請求項１３に記載された固体酸化物形の電気化学装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、電気化学装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、固体酸化物形燃料電池は、燃料極と空気極との間に配置された固体電解質層を備える。固体酸化物形燃料電池の作動中、燃料極には燃料ガス（例えば、水素ガス）が供給され、空気極には酸化剤ガス（例えば、空気）が供給される。

【0003】

特許文献１では、酸化剤ガス中の汚染物質による空気極の触媒活性低下を抑制するために、酸化剤ガス供給口と空気極との間に汚染物質トラップ部を設ける手法が提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１５−０９０７８８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

ここで、本発明者等が特許文献１の手法について検討した結果、汚染物質トラップ部を通過する酸化剤ガスの温度が低いほど汚染物質トラップ部の分子運動がおだやかになるため、汚染物質を効率的にトラップできるという知見を得た。

【0006】

本発明は、上述の状況に鑑みてなされたものであり、酸化剤ガス中の汚染物質を効率的にトラップ可能な電気化学装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

電気化学装置は、電気化学セルと、酸化剤ガス供給部と、第１汚染物質トラップ部とを備える。電気化学セルは、燃料極と、空気極と、燃料極と空気極の間に配置される固体電解質層とを有する。酸化剤ガス供給部は、空気極に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給口を有する。第１汚染物質トラップ部は、空気極と酸化剤ガス供給口との間に配置され、酸化剤ガスに含まれる汚染物質を吸着する。第１汚染物質トラップ部の少なくとも一部は、酸化剤ガス供給口から供給される酸化剤ガスのガス供給方向において、酸化剤ガス供給口から２０ｍｍ以内に配置されている。

【発明の効果】

【0008】

本発明によれば、酸化剤ガス中の汚染物質を効率的にトラップ可能な電気化学装置を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0009】

【図1】第１実施形態に係る燃料電池装置の構成を示す断面図

【図2】第２実施形態に係る燃料電池装置の構成を示す断面図

【図3】第３実施形態に係る燃料電池装置の構成を示す断面図

【図4】第４実施形態に係る燃料電池装置の構成を示す断面図

【図5】第５実施形態に係る燃料電池装置の構成を示す断面図

【発明を実施するための形態】

【0010】

１．第１実施形態
（燃料電池装置１の構成）
第１実施形態に係る燃料電池装置１の構成について、図面を参照しながら説明する。図１は、燃料電池装置１の構成を示す断面図である。

【0011】

燃料電池装置１は、燃料電池セル１０、インターコネクタ２０、セパレータ３０、酸化剤ガス供給部４０、酸化剤ガス排出部５０、及び汚染物質トラップ部６０を備える。燃料電池装置１を複数積層することによって、燃料電池セルスタックを構成しうる。

【0012】

（燃料電池セル１０）
燃料電池セル１０は、固体電解質層１１、燃料極１２、空気極１３、燃料極側集電部１４、及び空気極側集電部１５を有する。

【0013】

本実施形態に係る燃料電池セル１０は、空気極１３及び固体電解質層１１に比べて燃料極１２が顕著に厚い燃料極支持型セルであるが、これに限定されない。燃料電池セル１０は、固体電解質層１１及び燃料極１２に比べて空気極１３が顕著に厚い空気極支持型セルであってもよく、燃料極１２及び空気極１３に比べて固体電解質層１１が顕著に厚い電解質支持型セルであってもよい。

【0014】

固体電解質層１１は、薄板状に形成される。固体電解質層１１の厚みは、３μｍ以上２０μｍ以下とすることができる。固体電解質層１１は、空気極１３において発生する酸素イオンを燃料極１２に移動させる酸素イオン伝導性を有する電解質材料によって構成される。このような電解質材料としては、例えば、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、サマリウム添加セリア（ＣｅＳｍＯ_２）、ガドリウム添加セリア（ＣｅＧｄＯ_２）、及びカルシア安定化ジルコニア（ＣａＳＺ）の１種、或いは２種以上の組み合わせが挙げられる。

【0015】

固体電解質層１１は、緻密質である。固体電解質層１１は、酸化剤ガスの燃料極１２側への透過、及び、燃料ガスの空気極１３側への透過を防止する。アルキメデス法によって求められる固体電解質層１１の相対密度は、９５％以上が好ましい。

【0016】

燃料極１２は、固体電解質層１１の第１主面１１Ｓ上に配置される。燃料極１２は、燃料電池セル１０のアノードとして機能する。燃料極１２は、多孔質体である。

【0017】

燃料極１２は、燃料ガス室Ｓ１内に配置される。燃料ガス室Ｓ１には、図示しない燃料ガス供給部から燃料ガスが供給される。燃料ガスとしては、水素、炭化水素、及び、水素と炭化水素との混合ガスが挙げられる。炭化水素としては、例えば、天然ガス、ナフサ、及び石炭ガス化ガスなどが挙げられるが、これに限られない。燃料ガスは、１種類の炭化水素であってもよく、２種類以上の炭化水素の混合物であってもよい。燃料ガスは、窒素及びアルゴンなどの不活性ガスを含有していてもよい。

【0018】

燃料極１２は、周知の燃料極材料によって構成される。燃料極１２は、例えば、Ｎｉ及び／又はＦｅ等の金属と上述した電解質材料との混合物によって構成することができる。

【0019】

空気極１３は、固体電解質層１１の第２主面１１Ｔ上に配置される。空気極１３は、燃料電池セル１０のカソードとして機能する。空気極１３は、多孔質体である。空気極１３の気孔率は特に制限されないが、１０％以上とすることができる。空気極１３の厚みは特に制限されないが、例えば３０μｍ以上２００μｍ以下とすることができる。

【0020】

空気極１３は、酸化剤ガス室Ｓ２内に配置される。酸化剤ガス室Ｓ２には、酸化剤ガス供給部４０から酸化剤ガスが供給される。空気極１３を通過した後の酸化剤ガスは、酸化剤ガス排出部５０によって酸化剤ガス室Ｓ２から排出される。酸化剤ガス室Ｓ２は、後述する酸化剤ガス供給口４２から空気極１３に到るまでの上流空間と、空気極１３内の空孔と、空気極１３から後述する酸化剤ガス排出口５２に到るまでの下流空間とを含む。酸化剤ガスとしては、例えば、酸素と他の気体との混合ガスを用いることができる。酸化剤ガスとしては、安全かつ安価である空気が特に好ましい。酸化剤ガスには、窒素及びアルゴンなどの不活性ガスが含有されていてもよい。

【0021】

空気極１３は、酸素イオン伝導性及び電子伝導性を有する材料によって構成することができる。このような材料としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｏ、及びＦｅの少なくとも１種の元素を含む複合酸化物が好適である。このような複合酸化物としては、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏＯ_３系複合酸化物、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＦｅＯ_３系複合酸化物、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏ_１−ｙＦｅ_ｙＯ_３系複合酸化物、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＭｎＯ_３系複合酸化物、Ｐｒ_１−ｘＢａ_ｘＣｏＯ_３系複合酸化物、及びＳｍ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏＯ_３系複合酸化物などが挙げられる。

【0022】

燃料極側集電部１４は、燃料極１２と電気的かつ機械的に接合される。燃料極側集電部１４の構成材料としては、例えば、通気性を有するＮｉフェルト等が挙げられる。燃料極側集電部１４は、燃料電池装置１が複数積層された場合、燃料極１２とインターコネクタ２０との間に挟まれる。なお、燃料極側集電部１４は、インターコネクタ２０と一体的に形成されていてもよい。

【0023】

空気極側集電部１５は、空気極１３と電気的かつ機械的に接合される。空気極側集電部１５の構成材料としては、例えば、Ａｇ−Ｐｄ等の金属材料が挙げられる。空気極側集電部１５は、空気極１３とインターコネクタ２０との間に挟まれる。なお、空気極側集電部１５は、インターコネクタ２０と一体的に形成されていてもよい。

【0024】

（インターコネクタ２０）
インターコネクタ２０は、空気極１３と電気的に接合される。本実施形態において、インターコネクタ２０は、空気極側集電部１５を介して空気極１３と電気的に接合されている。インターコネクタ２０は、空気極側集電部１５と電気的かつ機械的に接合される。インターコネクタ２０は、燃料電池装置１が複数積層された場合、隣接する２つの燃料電池セル１０の間に挟まれる。この場合、インターコネクタ２０は、燃料極側集電部１４及び空気極側集電部１５それぞれと電気的かつ機械的に接合される。

【0025】

インターコネクタ２０は、金属によって構成することができ、ステンレスによって構成されるのが好ましい。

【0026】

（セパレータ３０）
セパレータ３０は、燃料電池セル１０の周囲を取り囲むように配置される。本実施形態に係るセパレータ３０は、固体電解質層１１の第２主面１１Ｔに接合され、空気極１３を取り囲むように配置されている。

【0027】

セパレータ３０は、燃料ガス室Ｓ１と酸化剤ガス室Ｓ２とを隔てる。すなわち、セパレータ３０は、固体電解質層１１と同様、酸化剤ガスの燃料極１２側への透過、及び、燃料ガスの空気極１３側への透過を防止する。

【0028】

セパレータ３０は、金属によって構成することができ、ステンレスによって構成されるのが好ましい。

【0029】

（酸化剤ガス供給部４０）
酸化剤ガス供給部４０は、燃料電池セル１０の側方に配置される。酸化剤ガス供給部４０は、酸化剤ガス供給路４１と酸化剤ガス供給口４２とを有する。

【0030】

酸化剤ガス供給路４１は、燃料電池セル１０の積層方向に沿って延びる。燃料電池装置１が複数積層された場合、酸化剤ガス供給路４１どうしが連なることによって、１本の酸化剤ガス供給経路が形成される。

【0031】

酸化剤ガス供給口４２は、酸化剤ガス供給路４１に連なる。酸化剤ガス供給口４２は、酸化剤ガス室Ｓ２に開口する。酸化剤ガス供給口４２は、燃料電池セル１０に向かって開口する。

【0032】

酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給路４１と酸化剤ガス供給口４２とを順次通過して、酸化剤ガス室Ｓ２に供給される。酸化剤ガス供給部４０から酸化剤ガス室Ｓ２に供給される酸化剤ガスは、図１に示すように、ガス供給方向Ｄ１に沿って酸化剤ガス供給口４２から流入する。すなわち、酸化剤ガスは、酸化剤ガス室Ｓ２への流入時、ガス供給方向Ｄ１に沿って流れる。ガス供給方向Ｄ１は、図１に示すように、空気極１３にダイレクトに向かう方向であってもよく、空気極１３にダイレクトには向かわない方向であってもよい。

【0033】

（酸化剤ガス排出部５０）
酸化剤ガス排出部５０は、燃料電池セル１０の側方に配置される。酸化剤ガス排出部５０は、酸化剤ガス排出路５１と酸化剤ガス排出口５２とを有する。

【0034】

酸化剤ガス排出路５１は、燃料電池セル１０の積層方向に沿って延びる。燃料電池装置１が複数積層された場合、酸化剤ガス排出路５１どうしが連なることによって、１本の酸化剤ガス排出経路が形成される。

【0035】

酸化剤ガス排出口５２は、酸化剤ガス排出路５１に連なる。酸化剤ガス排出口５２は、酸化剤ガス室Ｓ２に開口する。酸化剤ガス排出口５２は、燃料電池セル１０に向かって開口する。

【0036】

酸化剤ガスは、酸化剤ガス排出口５２と酸化剤ガス排出路５１とを順次通過して、酸化剤ガス室Ｓ２から排出される。酸化剤ガス排出部５０によって酸化剤ガス室Ｓ２から排出される酸化剤ガスは、図１に示すように、ガス排出方向Ｄ２に沿って酸化剤ガス排出口５２から排出される。すなわち、酸化剤ガスは、酸化剤ガス室Ｓ２からの排出時、ガス排出方向Ｄ２に沿って流れる。ガス排出方向Ｄ２は、図１に示すように、供給時のガス供給方向Ｄ１と平行であってもよいが、ガス供給方向Ｄ１と平行でなくてもよい。

【0037】

（汚染物質トラップ部６０）
汚染物質トラップ部６０は、本発明に係る「第１汚染物質トラップ部」の一例である。本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、固体電解質層１１の第２主面１１Ｔ上に配置されている。汚染物質トラップ部６０は、その表面及び／又は内部を流通する酸化剤ガスに含まれる汚染物質を吸着する物質によって構成される。

【0038】

汚染物質とは、酸化剤ガスに含有される物質のうち、空気極１３に吸着して触媒活性を低下させる物質である。例えば、汚染物質が空気極１３の複合酸化物と反応して反応生成物が生成されると、空気極１３内の空孔が塞がれて、酸化剤ガスが空気極１３内に充分に供給されなくなって、空気極１３の触媒活性が不充分となる。また、汚染物質が空気極１３の複合酸化物と反応して、触媒活性を有しない他の物質に変性してしまうおそれがある。空気極１３の触媒活性が低下すると、燃料電池セル１０の発電性能が低下してしまう。

【0039】

汚染物質としては、例えば、Ｓ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、及びＣｌの少なくとも１種の元素を含有する物質（例えば、ＳＯｘなど）が挙げられる。汚染物質には、Ｈ_２Ｏが含まれていてもよい。

【0040】

汚染物質トラップ部６０は、上述の汚染物質をトラップできる材料によって構成される。このような材料としては、例えば、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ガラスなどが挙げられるが、これに限られない。

【0041】

汚染物質トラップ部６０は、金属酸化物を有することが好ましい。金属酸化物は、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｃｏ、及びＦｅよりなる群から選択される少なくとも１種の元素を含む酸化物であることが好ましい。金属酸化物は、複合酸化物であることが好ましく、空気極１３を構成する材料（例えば、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏ_１−ｙＦｅ_ｙＯ_３系複合酸化物など）が特に好ましい。

【0042】

汚染物質トラップ部６０は、上述した汚染物質を含有することが更に好ましい。これにより、汚染物質トラップ部６０における反応活性が高まるため、汚染物質を効率的にトラップすることができる。汚染物質トラップ部６０に汚染物質を含有させるには、上述した金属酸化物に汚染物質をドーピングした後に熱処理（６００℃〜１２００℃、１時間〜２０時間）すればよい。

【0043】

汚染物質トラップ部６０は、酸化剤ガスを透過可能である。アルキメデス法によって測定される汚染物質トラップ部６０の開気孔率は特に制限されないが、１０％以上５０％以下とすることができる。汚染物質トラップ部６０の形状は特に制限されず、例えば、膜状、層状、或いは板状のほか、直方体状、球体状などであってもよく、複数に分割して配置されていてもよい。

【0044】

汚染物質トラップ部６０は、酸化剤ガス室Ｓ２において、空気極１３の酸化剤ガス供給口４２側に配置される。すなわち、汚染物質トラップ部６０は、酸化剤ガス室Ｓ２のうち、酸化剤ガス供給口４２から空気極１３までの上流空間に配置される。汚染物質トラップ部６０は、ガス供給方向Ｄ１において、空気極１３よりも上流に位置する。

【0045】

そのため、酸化剤ガス供給口４２から空気極１３に向かって供給される酸化剤ガスは、汚染物質トラップ部６０を通過した後に空気極１３に流れる。従って、空気極１３の触媒活性を低下させるおそれのある汚染物質を酸化剤ガス中からトラップ（吸着、除去）することができる。

【0046】

ここで、汚染物質トラップ部６０の少なくとも一部は、酸化剤ガス供給口４２から供給される酸化剤ガスのガス供給方向Ｄ１において、酸化剤ガス供給口４２から２０ｍｍ以内に配置されている。すなわち、ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、２０ｍｍ以下である。そのため、酸化剤ガス室Ｓ２内の雰囲気温度で酸化剤ガスが昇温する前に、酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０に供給できる。従って、比較的低温の酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０に供給できるため、汚染物質トラップ部６０の分子運動がおだやかになる。その結果、汚染物質トラップ部６０によって効率的に汚染物質をトラップすることができる。

【0047】

ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、ガス供給方向Ｄ１における空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｍの２／３以下であることが好ましく、１／２以下であることが特に好ましい。これにより、汚染物質を効率的にトラップできるとともに、燃料電池セル１０を小型化することができる。

【0048】

本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、空気極１３から離れている。従って、汚染物質トラップ部６０に吸着された汚染物質が空気極１３に拡散することを抑制できる。また、汚染物質トラップ部６０は、空気極１３だけでなく、空気極側集電部１５及びインターコネクタ２０からも離れていることが好ましい。

【0049】

本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、発電に寄与しない。すなわち、汚染物質トラップ部６０は、燃料電池セル１０内における化学反応に伴う電流経路として機能しない。このように汚染物質トラップ部６０が発電に寄与しないので、汚染物質トラップ部６０が汚染物質をトラップしても発電性能が低下しにくい。

【0050】

（燃料電池装置１の製造方法）
燃料電池装置１の製造方法の一例について説明する。

【0051】

まず、燃料極１２用グリーンシート上に重ねた固体電解質層１１用グリーンシートの第２主面１１Ｔ上に空気極１３用スラリーと汚染物質トラップ部６０用スラリーとを別々に塗布・乾燥させた後に焼成することによって、固体電解質層１１と燃料極１２と空気極１３とを有する燃料電池セル１０が形成される。

【0052】

次に、固体電解質層１１の第２主面１１Ｔにセパレータ３０をロウ付けする。

【0053】

次に、燃料極１２に燃料極側集電部１４を接合するとともに、空気極１３に空気極側集電部１５とインターコネクタ２０とを順次接合する。燃料電池装置１を複数積層する場合には、インターコネクタ２０とセパレータ３０が接合された燃料電池セル１０を複数積層すればよい。

【0054】

次に、インターコネクタ２０とセパレータ３０が接合された燃料電池セル１０の側方に酸化剤ガス供給部４０と酸化剤ガス排出部５０とを配置する。

【0055】

２．第２実施形態
第２実施形態に係る燃料電池装置２では、汚染物質トラップ部６０がセパレータ３０上に配置されている点において、第１実施形態に係る燃料電池装置１と異なっている。以下、当該相違点について説明する。図２は、第２実施形態に係る燃料電池装置２の構成を示す断面図である。

【0056】

汚染物質トラップ部６０は、セパレータ３０上に配置されている。汚染物質トラップ部６０は、ガス供給方向Ｄ１において、酸化剤ガス供給口４２と対向している。従って、酸化剤ガス供給口４２から酸化剤ガス室Ｓ２に流入する酸化剤ガスを、汚染物質トラップ部６０の側面に打ち当てることができる。その結果、酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０の内部に行き渡らせやすいため、汚染物質を効率的にトラップ（吸着、除去）することができる。

【0057】

汚染物質トラップ部６０の開気孔率及び形状は特に限定されない。汚染物質トラップ部６０は、酸化剤ガス室Ｓ２において、空気極１３の酸化剤ガス供給口４２側に配置される。

【0058】

汚染物質トラップ部６０の少なくとも一部は、酸化剤ガス供給口４２から供給される酸化剤ガスのガス供給方向Ｄ１において、酸化剤ガス供給口４２から２０ｍｍ以内に配置されている。すなわち、ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、２０ｍｍ以下である。従って、比較的低温の酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０に供給できるため、効率的に汚染物質をトラップすることができる。

【0059】

ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、ガス供給方向Ｄ１における空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｍの２／３以下であることが好ましく、１／２以下であることが特に好ましい。これにより、汚染物質を効率的にトラップできるとともに、燃料電池セル１０を小型化することができる。

【0060】

本実施形態においても、汚染物質トラップ部６０は、空気極１３から離れており、発電に寄与しない。

【0061】

３．第３実施形態
第３実施形態に係る燃料電池装置３では、汚染物質トラップ部６０が空気極側集電体１５と直接的に接触している点において、第１実施形態に係る燃料電池装置１と異なっている。以下、当該相違点について説明する。図３は、第３実施形態に係る燃料電池装置３の構成を示す断面図である。

【0062】

本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、空気極側集電体１５と直接的に接触している。汚染物質トラップ部６０は、空気極側集電体１５と電気的かつ機械的に接合されている。従って、本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、発電に寄与している。

【0063】

汚染物質トラップ部６０の少なくとも一部は、酸化剤ガス供給口４２から供給される酸化剤ガスのガス供給方向Ｄ１において、酸化剤ガス供給口４２から２０ｍｍ以内に配置されている。すなわち、ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、２０ｍｍ以下である。従って、比較的低温の酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０に供給できるため、効率的に汚染物質をトラップすることができる。

【0064】

ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、ガス供給方向Ｄ１における空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｍの２／３以下であることが好ましく、１／２以下であることが特に好ましい。これにより、汚染物質を効率的にトラップできるとともに、燃料電池セル１０を小型化することができる。

【0065】

本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、酸素イオン伝導性と電子伝導性とを有することが好ましい。これによって、空気極１３と同様、汚染物質トラップ部６０自体が活性な状態になるため、より効率的に汚染物質をトラップすることができる。汚染物質トラップ部６０は、例えば、空気極１３の材料によって構成することができる。

【0066】

本実施形態においても、汚染物質トラップ部６０は、空気極１３から離れていることが好ましいが、空気極１３と直接的に接触していてもよい。

【0067】

４．第４実施形態
第４実施形態に係る燃料電池装置４では、汚染物質トラップ部６０がインターコネクタ２０と直接的に接触している点において、第１実施形態に係る燃料電池装置１と異なっている。以下、当該相違点について説明する。図４は、第４実施形態に係る燃料電池装置４の構成を示す断面図である。

【0068】

本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、インターコネクタ２０と直接的に接触している。汚染物質トラップ部６０は、インターコネクタ２０と電気的かつ機械的に接合されている。従って、本実施形態において、汚染物質トラップ部６０は、発電に寄与しない。すなわち、汚染物質トラップ部６０は、燃料電池セル１０内における化学反応に伴う電流経路として機能しない。よって、汚染物質トラップ部６０が汚染物質をトラップしても発電性能が低下しにくい。

【0069】

汚染物質トラップ部６０の少なくとも一部は、酸化剤ガス供給口４２から供給される酸化剤ガスのガス供給方向Ｄ１において、酸化剤ガス供給口４２から２０ｍｍ以内に配置されている。すなわち、ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、２０ｍｍ以下である。従って、比較的低温の酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０に供給できるため、効率的に汚染物質をトラップすることができる。

【0070】

ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌは、ガス供給方向Ｄ１における空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｍの２／３以下であることが好ましく、１／２以下であることが特に好ましい。これにより、汚染物質を効率的にトラップできるとともに、燃料電池セル１０を小型化することができる。

【0071】

本実施形態においても、汚染物質トラップ部６０は、空気極１３から離れていることが好ましいが、空気極１３と直接的に接触していてもよい。

【0072】

５．第５実施形態
第５実施形態に係る燃料電池装置５は、汚染物質トラップ部７０が空気極１３の酸化剤ガス排出口５２側に配置される点において、第１実施形態に係る燃料電池装置１と異なる。以下、当該相違点について説明する。図５は、第５実施形態に係る燃料電池装置５の構成を示す断面図である。

【0073】

汚染物質トラップ部７０は、本発明に係る「第２汚染物質トラップ部」の一例である。汚染物質トラップ部７０は、固体電解質層１１の第２主面１１Ｔ上に配置される。汚染物質トラップ部７０は、汚染物質（例えば、Ｓ、Ｃｒ、Ｓｉ、Ｂ、及びＣｌの少なくとも１種の元素）をトラップできる材料によって構成される。このような材料としては、例えば、ＭｇＯ、ＳｒＯ、ガラスなどが挙げられるが、これに限られない。

【0074】

汚染物質トラップ部７０は、金属酸化物を有することが好ましい。金属酸化物は、Ｌａ、Ｓｒ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｃｏ、及びＦｅよりなる群から選択される少なくとも１種の元素を含む酸化物であることが好ましい。金属酸化物は、複合酸化物であることが好ましく、空気極１３を構成する材料（例えば、Ｌａ_１−ｘＳｒ_ｘＣｏ_１−ｙＦｅ_ｙＯ_３系複合酸化物など）が特に好ましい。

【0075】

汚染物質トラップ部７０は、上述した汚染物質を含有することが更に好ましい。これにより、汚染物質トラップ部７０における反応活性が高まるため、汚染物質を効率的にトラップすることができる。汚染物質トラップ部７０に汚染物質を含有させるには、上述した金属酸化物に汚染物質をドーピングした後に熱処理（６００℃〜１２００℃、１時間〜２０時間）すればよい。

【0076】

汚染物質トラップ部７０は、酸化剤ガスを透過可能である。アルキメデス法によって測定される汚染物質トラップ部７０の開気孔率は特に制限されないが、１０％以上５０％以下とすることができる。汚染物質トラップ部７０の形状は特に制限されず、例えば、膜状、層状、或いは板状のほか、直方体状、球体状などであってもよく、複数に分割して配置されていてもよい。

【0077】

汚染物質トラップ部７０は、酸化剤ガス室Ｓ２において、空気極１３の酸化剤ガス排出部口５２側に配置される。すなわち、汚染物質トラップ部７０は、酸化剤ガス室Ｓ２のうち、酸化剤ガス排出口５２から空気極１３までの下流空間に配置される。汚染物質トラップ部７０は、ガス排出方向Ｄ２において、空気極１３よりも下流に位置する。

【0078】

そのため、燃料電池装置１０１が停止した場合に、温度低下に伴って負圧になる酸化剤ガス室Ｓ２内に酸化剤ガス排出口１５２から逆流する酸化剤ガス中の汚染物質を、汚染物質トラップ部７０によってトラップすることができる。従って、空気極１３の触媒活性を低下させるおそれのある汚染物質を酸化剤ガス中からトラップ（吸着、除去）することができる。

【0079】

具体的には、汚染物質トラップ部７０の少なくとも一部は、酸化剤ガス排出口５２から排出される酸化剤ガスのガス排出方向Ｄ２において、酸化剤ガス排出口５２から２０ｍｍ以内に配置されている。すなわち、ガス排出方向Ｄ２における汚染物質トラップ部７０と酸化剤ガス排出口５２との最短距離５０Ｌは、２０ｍｍ以下である。そのため、燃料電池装置１０１の停止時に酸化剤ガス室Ｓ２内に逆流する酸化剤ガスが空気極１３に接触する前に、酸化剤ガスを汚染物質トラップ部７０に供給できる。従って、汚染物質トラップ部７０によって効率的に汚染物質をトラップすることができる。

【0080】

ガス排出方向Ｄ２における汚染物質トラップ部７０と酸化剤ガス排出口５２との最短距離５０Ｌは、ガス排出方向Ｄ２における空気極１３と酸化剤ガス排出口５２との最短距離５０Ｍの２／３以下であることが好ましく、１／２以下であることが特に好ましい。これにより、汚染物質を効率的にトラップできるとともに、燃料電池セル１０を小型化することができる。

【0081】

本実施形態において、汚染物質トラップ部７０は、空気極１３から離れている。従って、汚染物質トラップ部７０に吸着された汚染物質が空気極１３に拡散することを抑制できる。また、汚染物質トラップ部７０は、空気極１３だけでなく、空気極側集電部１５及びインターコネクタ２０からも離れていることが好ましい。

【0082】

本実施形態において、汚染物質トラップ部７０は、発電に寄与しない。すなわち、汚染物質トラップ部７０は、燃料電池セル１０内における化学反応に伴う電流経路として機能しない。このように汚染物質トラップ部７０が発電に寄与しないので、汚染物質トラップ部７０が汚染物質をトラップしても発電性能が低下しにくい。

【0083】

（他の実施形態）
本発明は以上のような実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない範囲で種々の変形又は変更が可能である。

【0084】

上記第１乃至第５実施形態では、電気化学セルを備える電気化学装置の一例として、燃料電池セル１０を備える燃料電池装置１について説明したがこれに限られない。電気化学装置には、電気化学セルとして、水蒸気から水素と酸素を生成する電解セルを備えるものが含まれる。

【0085】

上記第１乃至第５実施形態では、燃料電池装置１が平板型の燃料電池セル１０を有することとしたが、これに限られるものではない。本発明に係る汚染物質トラップ部６０は、いわゆる縦縞型或いは横縞型の燃料電池セルを１つ以上有する燃料電池装置にも適用可能である。縦縞型燃料電池セルでは、燃料ガス流路が形成された導電性の基板の一主面上にインターコネクタが形成され、基板の他主面上に発電部（燃料極、固体電解質層、空気極）が形成されている。横縞型燃料電池セルでは、燃料ガス流路が形成された絶縁性の基板の少なくとも一主面上に複数の発電部（燃料極、固体電解質層、空気極）が直列接続で形成されている。燃料電池装置１が、２つ以上の縦縞型或いは横縞型の燃料電池セルを有する場合、各燃料電池セルは燃料ガスを燃料ガス流路に供給するための燃料マニホールド上に立設されていてもよい。

【0086】

上記第５実施形態において、汚染物質トラップ部７０は、固体電解質層１１上に配置されることとしたが、これに限られない。汚染物質トラップ部７０は、空気極１３と酸化剤ガス排出口５２との間に配置されていればよい。従って、汚染物質トラップ部７０は、第２乃至第４実施形態で説明したように、セパレータ３０上に配置されていてもよいし、空気極側集電体１５上に配置されていてもよいし、インターコネクタ２０上に配置されていてもよい。

【実施例】

【0087】

本実施例では、汚染物質トラップ部の酸化剤ガス供給口からの距離を短くすることによる効果について調べた。

【0088】

（サンプルＮｏ．１〜１６）
サンプルＮｏ．１〜１６の燃料電池装置は、図１に示した燃料電池装置１である。具体的には、酸化剤ガス供給口４２の高さが５ｍｍ、酸化剤ガス供給口４２の奥行きが１３０ｍｍ、ガス供給方向Ｄ１における固体電解質層１１の幅が１２０ｍｍ、固体電解質層１１の奥行きが１２０ｍｍ、ガス供給方向Ｄ１における空気極１３の幅が８０ｍｍ、空気極１３の奥行きが８０ｍｍ、ガス供給方向Ｄ１における空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｍが３０ｍｍであった。また、汚染物質トラップ部６０は、ガス供給方向Ｄ１における幅が５ｍｍ、奥行きが１００ｍｍの直方体形状とした。そして、表１に示すように、ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌをサンプルごとに変更した。汚染物質トラップ部６０は、汚染物質（例えば、Ｓ、ＢやＳｉ等）をトラップできるＭｇＯ、ＳｒＯ、ガラス等によって構成した。

【0089】

［連続発電試験］
サンプルＮｏ．１〜１６について、以下の条件で１０００時間の連続発電試験を実施した。
・試験温度：７５０℃
・電流密度：０．３Ａ/ｃｍ^２（空気極１３のうち空気極側集電部１５が配置される主面の面積に対する値）
・空気極に空気を供給（酸素ガス利用率４０％）
・燃料極に水素ガスを供給（燃料ガス利用率８０％以下）

【0090】

そして、サンプルＮｏ．１〜１０について、定電流負荷時の電圧を計測することによって、初期電圧に対する１０００時間連続発電後における電圧変化率（電圧低下率）を測定した。測定結果を表１に示す。表１では、電圧変化率が０.５０％未満であったサンプルを「○」と評価し、電圧変化率が０.５０％以上であったサンプルを「×」と評価してある。

【0091】

【表1】

【0092】

表１に示すように、ガス供給方向Ｄ１における汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌを２０ｍｍ以下としたサンプルＮｏ．１〜１１では、最短距離４０Ｌが２１ｍｍ以上であるサンプルＮｏ．１２〜１６に比べて、電圧変化率を顕著に抑えることができた。このような結果が得られたのは、比較的低温の酸化剤ガスを汚染物質トラップ部６０に供給することで、汚染物質トラップ部６０の分子運動をおだやかにすることができたためである。

【0093】

また、表１に示すように、汚染物質トラップ部６０と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｌを空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との最短距離４０Ｍの１／２以下としたサンプルＮｏ．１〜６では、サンプルＮｏ．７〜１１に比べて、電圧変化率を更に抑えることができた。

【符号の説明】

【0094】

１〜４ 燃料電池装置
１０ 燃料電池セル
１１ 固体電解質層
１２ 燃料極
１３ 空気極
２０ インターコネクタ
３０ セパレータ
４０ 酸化剤ガス供給部
４１ 酸化剤ガス供給路
４２ 酸化剤ガス供給口
５０ 酸化剤ガス排出部
６０ 汚染物質トラップ部

【要約】

【課題】酸化剤ガス中の汚染物質を効率的にトラップ可能な電気化学装置を提供する。
【解決手段】燃料電池装置１は、燃料電池セル１０と、酸化剤ガス供給部４０と、汚染物質トラップ部６０とを備える。燃料電池セル１０は、燃料極１２と空気極１３と固体電解質層１１とを有する。酸化剤ガス供給部４０は、空気極１３に酸化剤ガスを供給するための酸化剤ガス供給口４２を有する。汚染物質トラップ部６０は、空気極１３と酸化剤ガス供給口４２との間に配置される。汚染物質トラップ部６０の少なくとも一部は、酸化剤ガス供給口４２から供給される酸化剤ガスのガス供給方向Ｄ１において、酸化剤ガス供給口４２から２０ｍｍ以内に配置されている。
【選択図】図１

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】