特許 6522969 放射性物質の除去方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6522969

(24)【登録日】2019年5月10日

(45)【発行日】2019年5月29日

(54)【発明の名称】放射性物質の除去方法

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/28 20060101AFI20190520BHJP

   G21F 9/30 20060101ALI20190520BHJP

   G21C 19/46 20060101ALI20190520BHJP

【ＦＩ】

   G21F9/28 525B

   G21F9/30 561F

   G21F9/28 525A

   G21C19/46

   G21F9/28 521J

【請求項の数】5

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2015-17817(P2015-17817)

(22)【出願日】2015年1月30日

(65)【公開番号】特開2016-142599(P2016-142599A)

(43)【公開日】2016年8月8日

【審査請求日】2018年1月12日

(73)【特許権者】

【識別番号】000006208

【氏名又は名称】三菱重工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100089118

【弁理士】

【氏名又は名称】酒井 宏明

(74)【代理人】

【識別番号】100118762

【弁理士】

【氏名又は名称】高村 順

(72)【発明者】

【氏名】柿木 浩一

(72)【発明者】

【氏名】坂下 毅一郎

(72)【発明者】

【氏名】小川 尚樹

(72)【発明者】

【氏名】田村 和久

(72)【発明者】

【氏名】中野 貴司

(72)【発明者】

【氏名】宮田 寛和

【審査官】 藤原 伸二

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１１−０４３４２４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００４−５２６１２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−１４７２９６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−００２５９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００５−５３７４６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−２２４８４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００５−５２６２４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６０−２３００９９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００２−３４１０８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−１８５０９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１３／０６５７４４（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１４／０１２１６６（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｆ ９／２８

Ｇ２１Ｆ ９／３０

Ｇ２１Ｃ １９／４６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムに、前記モリブデン酸ジルコニウムを溶解させる溶解除去剤を接触させて前記モリブデン酸ジルコニウムと共に前記放射性物質を溶解除去する際、
前記溶解除去剤が、エチレンジアミンテトラアセテート又はシュウ酸のキレート剤を含有するアルカリ性水溶液であることを特徴とする放射性物質の除去方法。

【請求項2】

前記アルカリ性水溶液が、アルカリ金属水酸化物の水溶液である、請求項１に記載の放射性物質の除去方法。

【請求項3】

前記アルカリ金属水酸化物が、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム及び水酸化カリウムからなる群から選択された少なくとも１種を含有する、請求項２に記載の放射性物質の除去方法。

【請求項4】

前記アルカリ性水溶液は、電位調整剤を含有する、請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の放射性物質の除去方法。

【請求項5】

放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムに、前記モリブデン酸ジルコニウムを溶解させる溶解除去剤を接触させて前記モリブデン酸ジルコニウムと共に前記放射性物質を溶解除去する際、
前記溶解除去剤が、ナノバブルを含有する酸性水溶液であることを特徴とする放射性物質の除去方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、放射性物質の除去方法に関し、特に、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質の除去方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、原子燃料再処理設備の溶解槽などの内面に固着したモリブデン酸ジルコニウムを主成分とした放射性物質を含有するスラッジを除去する固着スラッジ除去方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。この固着スラッジ除去方法においては、溶解反応槽の内面に付着したモリブデン酸ジルコニウムを主成分とするスラッジに水酸化ナトリウムなどの強塩基を接触させてモリブデンを溶解させた後、硝酸などの強酸を接触させてジルコニウムを溶解することにより、溶解反応槽に固着したスラッジを効率良く除去している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００１−１４７２９６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、特許文献１に記載の溶解反応槽の固着スラッジの除去方法では、溶解反応槽に固着したスラッジを効率良く除去するためには、取扱いが困難な強塩基及び強酸を交互に複数回切替えて固着スラッジに接触させて洗浄する必要がある。このため、固着スラッジの除去に要する廃液の液量が増大して廃液の処理が困難となり、必ずしも効率良く固着スラッジを除去できていない実情がある。

【0005】

本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去できる放射性物質の除去方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明の放射性物質の除去方法は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムに、前記モリブデン酸ジルコニウムを溶解させる溶解除去剤を接触させて前記モリブデン酸ジルコニウムと共に前記放射性物質を溶解除去することを特徴とする。

【0007】

この構成によれば、モリブデン酸ジルコニウムに当該モリブデン酸ジルコニウムを溶解する溶解除去剤を接触させるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0008】

本発明の放射性物質の除去方法においては、前記溶解除去剤が、キレート剤を含有するアルカリ性水溶液であることが好ましい。この構成により、アルカリ性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウムのモリブデンを溶解できると共に、キレート剤によってジルコニウムを溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0009】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記アルカリ性水溶液が、アルカリ金属水酸化物の水溶液であることが好ましい。この構成により、モリブデン酸ジルコニウムのモリブデンを効率良く溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0010】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記アルカリ金属水酸化物が、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム及び水酸化カリウムからなる群から選択された少なくとも１種を含有することが好ましい。この構成により、モリブデン酸ジルコニウムのモリブデンを効率良く溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0011】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記キレート剤が、エチレンジアミンテトラアセテート、シュウ酸、クエン酸、イタコン酸、アコニット酸、リンゴ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライオン酸、フタル酸、イソフタル酸及びグリコール酸からなる群から選択された少なくとも１種を含有することが好ましい。この構成により、ジルコニウムを効率良く溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0012】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記アルカリ性水溶液は、電位調整剤を含有することが好ましい。この構成により、モリブデン酸ジルコニウムのモリブデンを効率良く溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0013】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記溶解除去剤が、ナノバブルを含有する酸性水溶液であることが好ましい。この構成により、酸性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウムのジルコニウムを溶解できると共に、正に帯電したナノバブルによってモリブデンを溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0014】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記溶解除去剤が、カチオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種の界面活性剤を含有する酸性水溶液であることが好ましい。この構成により、酸性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウムのジルコニウムを溶解できると共に、正に帯電した界面活性剤によってモリブデンを溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0015】

本発明の放射性物質の除去方法は、前記溶解除去剤が、アニオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種を含有するアルカリ性水溶液であることが好ましい。この構成により、アルカリ性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウムのモリブデンを溶解できると共に、負に帯電した界面活性剤によってジルコニウムを溶解できるので、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【発明の効果】

【0016】

本発明によれば、モリブデン酸ジルコニウムに含まれる放射性物質を効率良く除去できる放射性物質の除去方法を実現できる。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】図１は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムの説明図である。

【図2】図２は、溶解除去剤のｐＨに対するモリブデン酸ジルコニウムの溶解量の関係を示す図である。

【図3A】図３Ａは、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムの溶解除去の説明図である。

【図3B】図３Ｂは、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムの溶解除去の説明図である。

【図4】図４は、本発明の第１の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。

【図5】図５は、キレート剤を加えた溶解除去剤のｐＨに対するモリブデン酸ジルコニウムの溶解量の関係を示す図である。

【図6】図６は、溶解除去剤のキレート剤濃度と金属濃度との関係を示す図である。

【図7】図７は、モリブデンとジルコニウムの電位ｐＨの概念図である。

【図8】図８は、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法のフロー図である。

【図9】図９は、洗浄対象設備の一例を示す模式図である。

【図10】図１０は、本発明の第２の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。

【図11】図１１は、溶解除去剤のｐＨとナノバブルのゼータ電位との関係を示す図である。

【図12A】図１２Ａは、本発明の第３の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。

【図12B】図１２Ｂは、本発明の第３の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。

【発明を実施するための形態】

【0018】

図１は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムの説明図である。図１に示すように、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法の溶解除去対象となるモリブデン酸ジルコニウム１は、原子燃料再処理設備の溶解槽１１の内壁に固着したスラッジである。このモリブデン酸ジルコニウム１は、モリブデン１２とジルコニウム１３とが交互に積層されている。また、モリブデン酸ジルコニウム１は、モリブデン１２とジルコニウム１３との間に放射性物質１４を巻き込んで内部に含有した状態で溶解槽１１の内壁に付着している。モリブデン酸ジルコニウム１は、強酸性及び強塩基性の溶解除去剤と接触させることで溶解除去することが可能である。

【0019】

図２は、溶解除去剤のｐＨに対するモリブデン酸ジルコニウムの溶解量の関係を示す図である。図２に示すように、モリブデン酸ジルコニウムは、溶解除去剤のｐＨが小さい酸性側の領域では、ジルコニウムの溶解量が高くなる一方、モリブデンの溶解量が小さくなる。また、モリブデン酸ジルコニウムは、溶解除去剤のｐＨが大きい塩基性側の領域では、モリブデンの溶解量が高くなる一方、ジルコニウムの溶解量が小さくなる。さらに、モリブデン酸ジルコニウムは、ｐＨが７付近の中性の領域では、モリブデンの溶解量及びジルコニウムの溶解量がいずれも小さくなる。

【0020】

図３Ａに示すように、放射性物質１４を含有するモリブデン酸ジルコニウム１を、強酸性の溶解除去剤と接触させた場合には、モリブデン酸ジルコニウム１表面のジルコニウム１３が溶解除去される一方、モリブデン１２が表面に析出してモリブデン酸ジルコニウム１内部の放射性物質１４を溶解除去することはできない。また、図３Ｂに示すように、放射性物質１４を含有するモリブデン酸ジルコニウム１を、強塩基性の溶解除去剤と接触させた場合には、モリブデン酸ジルコニウム１表面のモリブデン１２が溶解除去される一方、ジルコニウム１３が表面に析出してモリブデン酸ジルコニウム１内部の放射性物質１４を溶解除去することはできない。したがって、一般的には、放射性物質１４を含有するモリブデン酸ジルコニウム１を溶解除去するためには、強酸性の溶解除去剤と強塩基性の溶解除去剤とを交互にモリブデン酸ジルコニウム１と接触させる必要があった。

【0021】

本発明者らは、上述したモリブデン酸ジルコニウム１の溶解特性に着目した。そして、本発明者らは、溶解除去剤の液性及び添加剤について種々検討した結果、単一の溶解除去剤を用いるだけでモリブデン酸ジルコニウム１と共に放射性物質１４を溶解除去できることを見出し、本発明を完成させるに至った。すなわち、本発明の骨子は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウム１に、モリブデン酸ジルコニウム１を溶解させる溶解除去剤を接触させてモリブデン酸ジルコニウム１と共に前記放射性物質１４を溶解除去することである。

【0022】

以下、本発明の実施の形態について、添付図面を参照して詳細に説明する。なお、以下の各実施の形態に限定されるものではなく、適宜変更して実施可能である。また、以下の各実施の形態は適宜組み合わせて実施可能である。また、各実施の形態において共通する構成要素には同一の符号を付し、説明の重複を避ける。

【0023】

（第１の実施の形態）
本発明の第１の実施の形態に係る放射性物質の除去方法は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムに、モリブデン酸ジルコニウムを溶解させるキレート剤を含有するアルカリ性水溶液を接触させてモリブデン酸ジルコニウムと共に放射性物質を溶解除去するものである。

【0024】

図４は、第１の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。図４に示すように、本実施の形態では、モリブデン酸ジルコニウム１に、キレート剤１５を含有するアルカリ性水溶液と接触させるので、アルカリ性水溶液によってモリブデン１２が溶解除去されると共に、モリブデン酸ジルコニウム１表面に析出したジルコニウム１３とキレート剤１５とがキレートを形成してアルカリ性水溶液に溶解する。キレート剤としてシュウ酸（（ＣＯＯＨ）_２）を用いた場合には、下記式（１）に基づいて、モリブデン酸ジルコニウム（Ｍｏ_２ＺｒＯ_７（ＯＨ）_２・２Ｈ_２Ｏ）のジルコニウムとシュウ酸とがキレートを形成して、ジルコニウムが溶解除去剤のｐＨに応じて、Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］^２＋、Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］_２、Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］_３^２−及びＺｒ［（ＣＯＯ）_２］_４^４−の何れかとなって溶解除去剤に溶解し、モリブデンがＭｏＯ_４^２−として溶解除去剤に溶解する。この結果、アルカリ性水溶液を用いるだけで、モリブデン酸ジルコニウム１の内部に巻き込まれた放射性物質１４をモリブデン酸ジルコニウム１と共に溶解除去することが可能となる。
Ｍｏ_２ＺｒＯ_７（ＯＨ）_２・２Ｈ_２Ｏ＋（ＣＯＯＨ）_２→Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］^２＋＋Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］_２＋Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］_３^２−＋Ｚｒ［（ＣＯＯ）_２］_４^４−＋ＭｏＯ_４^２− ・・・（１）

【0025】

図５は、キレート剤を加えた溶解除去剤のｐＨに対するモリブデン酸ジルコニウムの溶解量の関係を示す図である。図５に示すように、キレート剤を加えることにより、上述した作用効果でジルコニウムの溶解量は、点線Ｌ１から実線Ｌ２に変化してｐＨが大きい領域で増大する。したがって、本実施の形態では、ｐＨが大きいアルカリ水溶液にキレート剤を加えて溶解除去剤として用いることにより、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去することが可能となる。

【0026】

図６は、溶解除去剤のキレート剤濃度と金属濃度との関係を示す図である。なお、図６においては、横軸にキレート剤濃度を示し、縦軸にアルカリ性水溶液中に溶解したモリブデン又はジルコニウムの濃度のうち、低い方の金属イオン濃度を示している。また、図６においては、水酸化ナトリウム濃度を０ｍｏｌ／Ｌとしてキレート剤としてシュウ酸の濃度を変化させた場合（Ｌ３参照）と、水酸化ナトリウム濃度を０．５ｍｏｌ／Ｌとしてキレート剤としてシュウ酸の濃度を変化させた場合（Ｌ４参照）と、水酸化ナトリウム濃度を１．５ｍｏｌ／Ｌとしてキレート剤としてシュウ酸の濃度を変化させた場合（Ｌ５参照）とを示している。

【0027】

図６に示すように、水酸化ナトリウム濃度を０ｍｏｌ／Ｌとした場合に対し、水酸化ナトリウム濃度を０．５ｍｏｌ／Ｌとした場合には、金属イオン濃度が大幅に増大することが分かる。この結果から、溶解除去剤のｐＨを増大させてキレート剤と併用することにより、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去できることが分かる。また、水酸化ナトリウム濃度を０．５ｍｏｌ／Ｌとした場合に対し、水酸化ナトリウム濃度を１．５ｍｏｌ／Ｌとした場合には、キレート剤が低濃度の範囲では金属イオン濃度がキレート剤のみを用いた場合よりも低いものの、キレート剤の濃度の増大と共に金属イオン濃度が増大することが分かる。この結果から、溶解除去剤のｐＨとキレート剤濃度とを所定範囲に制御することにより、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去できることが分かる。

【0028】

キレート剤としては、アルカリ性水溶液中でジルコニウム１３とキレートを形成できるものであれば特に制限はなく、従来公知の各種キレート剤を用いることが可能である。キレート剤としては、エチレンジアミンテトラアセテート（ＥＤＴＡ）、シュウ酸、クエン酸、イタコン酸、アコニット酸、リンゴ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン酸、フタル酸、イソフタル酸及びグリコール酸が挙げられる。これらのキレート剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらのキレート剤の中でも、ジルコニウム１３を効率良く溶解除去できる観点から、シュウ酸、エチレンジアミンテトラアセテート（ＥＤＴＡ）が好ましい。

【0029】

アルカリ性水溶液としては、モリブデン１２を溶解除去できるものであれば特に制限はなく、従来公知の各種アルカリ水溶液を用いることが可能である。アルカリ水溶液としては、例えば、アルカリ金属水酸化物の水溶液が挙げられる。アルカリ金属水酸化物としては、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、水酸化カリウム及び水酸化セシウムなどが挙げられる。これらのアルカリ金属水酸化物は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらのアルカリ金属水酸化物の中でも、モリブデン１２を効率良く溶解除去できる観点から、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、水酸化カリウム及び水酸化セシウムが好ましく、水酸化ナトリウムがより好ましい。

【0030】

溶解除去剤のｐＨとしては、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去する観点から、４以上が好ましく、２以上がより好ましく、また１１以下が好ましい。

【0031】

溶解除去剤のキレート剤の濃度としては、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去する観点から、０．５ｍｏｌ／Ｌ以上が好ましく、また２．０ｍｏｌ／Ｌが好ましい。

【0032】

溶解除去剤のキレート剤の含有量としては、アルカリ金属酸化物の水酸基の当量に対して、キレート剤のカルボキシル基の当量が１：１〜１：４の範囲がより好ましい。

【0033】

本実施の形態に係る放射性物質の除去方法においては、溶解除去剤が、更に電位調整剤を含有することが好ましい。この電位調整剤を含有することにより、モリブデン酸ジルコニウムを更に効率良く溶解除去することが可能となる。

【0034】

図７は、モリブデンとジルコニウムの電位ｐＨの概念図である。図７に示すように、溶解除去剤に還元性を有するシュウ酸などのキレート剤を添加すると、溶解除去剤の水素電極基準の酸化還元電位は、モリブデン酸ジルコニウムのモリブデンがＭｏＯ_２となる不溶解領域Ａ１となる。そこで、過酸化水素などの溶解除去剤の酸化還元電位を向上する電位調整剤を添加することにより、溶解除去剤の酸化還元電位は、モリブデンの不溶解領域Ａ１外に向上するので、モリブデン酸ジルコニウムを更に効率良く溶解除去することが可能となる。

【0035】

電位調整剤としては、過酸化水素水などの過酸化物類、ペルオキシ酢酸などのペルオキソ酸、ペルオキソ酸塩、酸素ガス、オゾン、二酸化炭素、過塩素酸、過塩素酸塩、次亜塩素酸、及び次亜塩素酸塩などを用いることができる。これらの電位調整剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去する観点から、過酸化水素水が好ましい。

【0036】

溶解除去剤の電位調整剤の濃度としては、モリブデン酸ジルコニウムを効率良く溶解除去する観点から、０．１質量％以上が好ましく、また１０質量％以下が好ましく、５質量％以下がより好ましい。

【0037】

次に、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法について詳細に説明する。図８は、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法のフロー図である。図８に示すように、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法では、まず、溶解除去剤を調製した後（ステップＳＴ１１）、調製した溶解除去剤を用いて洗浄対象となる対称設備を洗浄する（ステップＳＴ１２）。次に、洗浄後の放射性物質を含有する溶解除去剤を廃液として回収した後（ステップＳＴ１３）、廃液から放射性物質を分離する（ステップＳＴ１４）。ここでは、廃液から分離した放射性物質は放射性廃棄物として廃棄される。次に、放射性物質を分離した廃液を精製して廃液中に溶存する微量の放射性物質を放射性廃棄物として廃棄する（ステップＳＴ１５）。ここでの廃液の精製には、再処理設備の濃縮設備及び中和処理設備を用いることが可能である。精製した溶解除去剤は、再び洗浄対象設備の溶解除去剤として用いられる。廃液の精製には、既存の設備を用いてもよく、専用設備を設けてもよい。

【0038】

図９は、洗浄対象設備の一例を示す模式図である。この洗浄対象設備１００は、コンクリート製の密閉可能な構造を有するセル１０１内に複数の原子燃料再処理設備の溶解槽を有する。このセル１０１には、セル１０１内に洗浄液を供給する供給配管１０２とセル内の洗浄液を排出する排出配管１０３が設けられている。また、セル１０１には、セル１０１内に蒸気を供給する蒸気配管Ｌ１と、セル１０１内に空気を供給する空気配管Ｌ２が設けられている。蒸気配管Ｌ１には、蒸気の供給量を調整する調整バルブＶ１が設けられ、空気配管Ｌ２には、空気の供給量を調整する調整バルブＶ２が設けられている。本実施の形態に係る放射性物質の除去方法においては、単一の溶解除去剤を用いてモリブデン酸ジルコニウムを溶解除去できるので、セル１０１内に溶解除去剤を供給してセル１０１内を溶解除去剤で満たした後、セル１０１から溶解除去剤を排出するだけでセル１０１を洗浄することが可能となる。また、単一の溶解除去剤でセル１０１内を洗浄することができるので、供給配管１０２だけでなく、再処理設備固有の移送機器のユーティリティである蒸気配管Ｌ１及び空気配管Ｌ２からセル１０１内に溶解除去剤を供給することによっても、効率良くセル１０１内を洗浄することが可能となる。

【0039】

以上説明したように、本実施の形態によれば、キレート剤を含有するアルカリ性水溶液をモリブデン酸ジルコニウムと接触させるので、アルカリ性水溶液によってモリブデンを溶解できるだけでなく、キレート剤によってジルコニウムも溶解できる。これにより、放射性物質の除去方法は、モリブデン酸ジルコニウムに巻き込まれた放射性物質を速やかに溶解除去することが可能となるので、モリブデン酸ジルコニウムを主成分とした放射性物質を効率良く除去することが可能となる。

【0040】

（第２の実施の形態）
次に、本発明の第２の実施の形態について説明する。なお、以下においては、上述した第１の実施の形態との相違点を中心に説明し、説明の重複を避ける。また、上述した第１の実施の形態と共通する構成要素については説明を省略する。

【0041】

本発明の第２の実施の形態に係る放射性物質の除去方法は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムに、モリブデン酸ジルコニウムを溶解させる溶解除去剤としてのナノバブルを含有する酸性水溶液を接触させてモリブデン酸ジルコニウムと共に放射性物質を溶解除去するものである。

【0042】

図１０は、本発明の第２の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。図１０に示すように、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法においては、ナノバブルを含有する酸性水溶液をモリブデン酸ジルコニウム１に接触させるので、酸性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウム１のジルコニウム１３が溶解してモリブデン酸ジルコニウム１が脆化する。残存したモリブデン酸ジルコニウム１のモリブデン１２は、負（−）に帯電するので、酸性溶液中で正（＋）に帯電したナノバブル１６との静電的な相互作用によって脆化したモリブデン酸ジルコニウム１から剥離して溶解する。この結果、モリブデン酸ジルコニウム１と共に、モリブデン酸ジルコニウム１に巻き込まれた放射性物質１４を効率良く溶解除去することが可能となる。

【0043】

図１１は、溶解除去剤のｐＨとナノバブルのゼータ電位との関係を示す図である。図１１に示すように、ナノバブルは、溶解除去剤のｐＨがマイナスの領域では、負に帯電するのに対して、ｐＨが４以下の領域では正に帯電する。したがって、本実施の形態では、溶解除去剤を酸性水溶液とすることにより、ナノバブルが正に帯電して上述した作用効果によってモリブデン１２を効率良く溶解除去することが可能となる。

【0044】

酸性水溶液としては、ジルコニウム１３を溶解除去できるものであれば特に制限はなく、従来公知の各種酸性水溶液を用いることが可能である。酸性水溶液としては、例えば、硫酸、硝酸、及び塩酸などの酸の水溶液が挙げられる。これらの酸は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらの酸の中でも、硝酸が好ましい。

【0045】

ナノバブルの発生方法としては、特に制限はなく、例えば、加圧溶解方式、二相流旋回放式及び散基式などが挙げられる。

【0046】

ナノバブルの気泡径としては、モリブデン１２を溶解除去できる範囲であれば特に制限はない。ナノバブルの気泡径としては、モリブデン１２を効率良く溶解する観点から、１μｍ未満が好ましく、１０ｎｍ以上５００ｎｍ以下がより好ましく、１００ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲が更に好ましい。

【0047】

（第３の実施の形態）
次に、本発明の第３の実施の形態について説明する。なお、以下においては、上述した第１の実施の形態及び第２の実施の形態との相違点を中心に説明し、説明の重複を避ける。また、上述した第１の実施の形態及び第２の実施の形態と共通する構成要素については説明を省略する。

【0048】

本発明の第３の実施の形態に係る放射性物質の除去方法は、放射性物質を含有するモリブデン酸ジルコニウムに、モリブデン酸ジルコニウムを溶解させる溶解除去剤としてのカチオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種の界面活性剤を含有する酸性水溶液又はアニオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種を含有するアルカリ性水溶液を接触させてモリブデン酸ジルコニウムと共に放射性物質を溶解除去するものである。

【0049】

図１２Ａ及び図１２Ｂは、本発明の第３の実施の形態に係る放射性物質の除去方法の概念図である。図１２Ａに示すように、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法においては、カチオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種の界面活性剤を含有する酸性水溶液をモリブデン酸ジルコニウム１に接触させるので、酸性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウム１のジルコニウム１３が溶解してモリブデン酸ジルコニウム１が脆化する。残存したモリブデン酸ジルコニウム１のモリブデン１２は、負（−）に帯電するので、酸性溶液中で正（＋）に帯電したカチオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種の界面活性剤１７との静電的な相互作用によって脆化したモリブデン酸ジルコニウム１から剥離して溶解する。この結果、モリブデン酸ジルコニウム１と共に、モリブデン酸ジルコニウム１に巻き込まれた放射性物質１４を効率良く溶解除去することが可能となる。アルカリ性水溶液としては、上述した第１の実施の形態と同様のものを用いることができる。

【0050】

また、図１２Ｂに示すように、本実施の形態に係る放射性物質の除去方法においては、アニオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種の界面活性剤を含有する酸性水溶液をモリブデン酸ジルコニウム１に接触させるので、酸性水溶液によってモリブデン酸ジルコニウム１のモリブデン１２が溶解してモリブデン酸ジルコニウム１が脆化する。残存したモリブデン酸ジルコニウム１のジルコニウム１３は、正（＋）に帯電するので、アルカリ性溶液中で負（−）に帯電したアニオン性界面活性剤及び両性界面活性剤からなる群から選択された少なくとも１種の界面活性剤１８との静電的な相互作用によって脆化したモリブデン酸ジルコニウム１から剥離して溶解する。この結果、モリブデン酸ジルコニウム１と共に、モリブデン酸ジルコニウム１に巻き込まれた放射性物質１４を効率良く溶解除去することが可能となる。酸性水溶液としては、上述した第２の実施の形態と同様のものを用いることができる。

【0051】

カチオン性界面活性剤としては、アルキルアミン塩及び下記一般式（１）で表される第４級アンモニウム塩などが挙げられる。

【化1】

（式（１）中、Ｒ_１〜Ｒ_４は、ステアリル基、パルミチル基、メチル基、又はブチル基などのアルキル基を表す。Ｘは、塩素又は臭素などのハロゲンを表す。）

【0052】

上記式（１）におけるＲ_１〜Ｒ_４としては、廃液処理の観点から、炭素数が１以上２５以下のアルキル基が好ましく、炭素数が１以上１０以下のアルキル基がより好ましく、炭素数が１以上５以下のアルキル基が更に好ましい。

【0053】

アニオン性界面活性剤としては、アルキルスルホン酸塩、アルキル硫酸塩、アシル化アミノ酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩、アルキルベンゼンスルホン酸塩、Ｎ−アシル−Ｎ−メチルタウリン塩、α−オレフィンスルホン酸塩、高級脂肪酸エステルスルホン酸塩、アルキルエーテル酢酸塩、ポリオキシエチレンアルキルエーテル酢酸塩、脂肪酸石ケン、アルキルリン酸エステル塩、Ｎ−ラウロイルグルタミン酸塩、Ｎ−パルミトイルグルタミン酸塩、Ｎ−ラウロイル−Ｎ−エチルグリシン塩、Ｎ−ラウロイルサルコシン塩、及びＮ−ミリストイル−β−アラニン塩などが挙げられる。

【0054】

両性界面活性剤としては、アルキルジメチルアミノ酢酸ベタインなどのアルキルベタイン系活性剤、アルキルアミドプロピルベタインなどのアミドベタイン系活性剤、スルホベタイン系活性剤、ヒドロキシスルホベタイン系活性剤、アミドスルホベタイン系活性剤、ホスホベタイン系活性剤、イミダゾリニウムベタイン系活性剤、アミノプロピオン酸系活性剤、及びアミノ酸系活性剤などが挙げられる。

【0055】

界面活性剤の濃度としては、例えば、溶解除去剤に対して、０．１質量％以上が好ましい。

【0056】

酸性水溶液のｐＨとしては、７未満が好ましく、４以下がより好ましい。

【0057】

アルカリ性水溶液のｐＨとしては、７超えが好ましく、１０以上がより好ましい。

【符号の説明】

【0058】

１ モリブデン酸ジルコニウム
１１ 溶解槽
１２ モリブデン
１３ ジルコニウム
１４ 放射性物質
１５ キレート剤
１６ ナノバブル
１７，１８ 界面活性剤

【図1】

【図2】

【図3A】

【図3B】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12A】

【図12B】