特許 6541644 モノリス型基材、モノリス型分離膜構造体及びモノリス型基材の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6541644

(24)【登録日】2019年6月21日

(45)【発行日】2019年7月10日

(54)【発明の名称】モノリス型基材、モノリス型分離膜構造体及びモノリス型基材の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B01D 71/02 20060101AFI20190628BHJP

   C04B 41/85 20060101ALI20190628BHJP

   B01D 69/10 20060101ALI20190628BHJP

   B01D 69/12 20060101ALI20190628BHJP

   B01D 69/04 20060101ALI20190628BHJP

   B01D 63/00 20060101ALI20190628BHJP

【ＦＩ】

   B01D71/02

   C04B41/85 C

   B01D69/10

   B01D69/12

   B01D69/04

   B01D63/00 500

【請求項の数】3

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2016-510169(P2016-510169)

(86)(22)【出願日】2015年2月27日

(86)【国際出願番号】JP2015055826

(87)【国際公開番号】WO2015146481

(87)【国際公開日】20151001

【審査請求日】2017年10月20日

(31)【優先権主張番号】特願2014-69300(P2014-69300)

(32)【優先日】2014年3月28日

(33)【優先権主張国】JP

【前置審査】

(73)【特許権者】

【識別番号】000004064

【氏名又は名称】日本碍子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000202

【氏名又は名称】新樹グローバル・アイピー特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】宮原 誠

(72)【発明者】

【氏名】市川 真紀子

(72)【発明者】

【氏名】寺西 慎

【審査官】 ▲高▼ 美葉子

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１１／１２２０５９（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開平０７−２９９３４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２００６／０１５１９２６（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０４Ｂ ３５／６２２

Ｂ０１Ｄ ６９／０４

Ｂ０１Ｄ ６９／１０

Ｂ０１Ｄ ６９／１２

Ｂ０１Ｄ ７１／０２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

第１端面から第２端面までそれぞれ貫通する複数のセルを有する多孔質の基材本体と、
セラミックスを骨材として含有し、前記複数のセルのうち所定のセルの第１端部に充填される第１支持部と、
ガラスを含有し、前記第１支持部の外表面上に配置される第１セルシール部と、
セラミックスを骨材として含有し、前記所定のセルの第２端部に充填される第２支持部と、
ガラスを含有し、前記第２支持部の外表面上に配置される第２セルシール部と、
前記複数のセルのうち前記所定のセル以外のセルの内表面に形成される分離膜と、
を備え、
前記所定のセルは、内部欠陥及び長手方向の歪みの少なくとも一方を有し、
前記所定のセルの内部は、前記第１セルシール部と前記第２セルシール部とによって密封されている、
モノリス型基材。

【請求項2】

請求項１に記載のモノリス型基材と、
前記複数のセルのうち前記所定のセル以外のセルの内表面に形成された分離膜と、
を備えるモノリス型分離膜構造体。

【請求項3】

第１端面から第２端面までそれぞれ貫通する複数のセルを有する多孔質の基材本体を形成する工程と、
前記複数のセルのうち内部欠陥及び長手方向の歪みの少なくとも一方を有する所定のセルの第１端部に、セラミックスを骨材として含有する第１支持部を充填する工程と、
前記第１支持部の外表面上に、ガラスを含有する第１セルシール部を形成する工程と、
前記所定のセルの第２端部に、セラミックスを骨材として含有する第２支持部を充填する工程と、
前記第２支持部の外表面上に、ガラスを含有する第２セルシール部を形成する工程と、
前記複数のセルのうち前記所定のセル以外のセルの内表面に分離膜を形成する工程と、
を備え、
前記所定のセルの内部は、前記第１セルシール部と前記第２セルシール部とによって密封されている、
モノリス型基材の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、モノリス型基材、モノリス型分離膜構造体及びモノリス型基材の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、多孔質支持体の外表面に形成されたセラミックス膜の欠陥を検査及び補修することを目的として、セラミックス膜の表面に塗布した着色剤が残存する部分に耐溶剤性物質を塗布する手法が提案されている（特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開平０８−１３１７８６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

ところで、複数のセルが内部に形成されたモノリス型基材と、セルの内表面に形成された分離膜とを備えるモノリス型分離膜構造体では、セルの内表面に欠陥があると分離膜の成膜不良や耐圧性低下が発生するおそれがある。そこで、セルの内表面における欠陥を検査及び補修する必要があるが、セル内を目視することができないため、特許文献１の手法を用いることは困難である。

【0005】

そのため、内表面に欠陥が発生するおそれのあるセルを選択的に密封しておきたいという要望がある。

【0006】

本発明は、上述の状況に鑑みてなされたものであり、所望のセルを簡便に密封可能なモノリス型基材、モノリス型分離膜構造体及びモノリス型基材の製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明に係るモノリス型基材は、多孔質の基材本体と、第１支持部と、第１セルシール部と、第２支持部と、第２セルシール部とを備える。基材本体は、第１端面から第２端面までそれぞれ貫通する複数のセルを有する。第１支持部は、セラミックスを骨材として含有し、複数のセルのうち所定のセルの第１端部に充填される。第１セルシール部は、ガラスを含有し、第１支持部の外表面上に配置される。第２支持部は、セラミックスを骨材として含有し、所定のセルの第２端部に充填される。第２セルシール部は、ガラスを含有し、第２支持部の外表面上に形成される。

【発明の効果】

【0008】

本発明によれば、所望のセルを簡便に密封可能なモノリス型基材、モノリス型分離膜構造体及びモノリス型基材の製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0009】

【図1】モノリス型分離膜構造体の斜視図

【図2】モノリス型分離膜構造体の第１端面の平面図

【図3】モノリス型分離膜構造体の第２端面の平面図

【図4】図２のＡ−Ａ断面図

【図5】図３のＢ−Ｂ断面図

【発明を実施するための形態】

【0010】

次に、図面を参照しながら、本発明の実施形態について説明する。以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には、同一又は類似の符号を付している。ただし、図面は模式的なものであり、各寸法の比率等は現実のものとは異なっている場合がある。従って、具体的な寸法等は以下の説明を参酌して判断すべきものである。又、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。

【0011】

（モノリス型分離膜構造体１００の構成）
図１は、モノリス型分離膜構造体１００の斜視図である。図２は、モノリス型分離膜構造体１００の第１端面２１１の平面図である。図３は、モノリス型分離膜構造体１００の第２端面２１２の平面図である。図４は、図２のＡ−Ａ断面図である。図５は、図３のＢ−Ｂ断面図である。

【0012】

モノリス型分離膜構造体１００は、モノリス型基材２００と、分離膜３００とを備える。

【0013】

モノリス型基材２００は、図１、図４及び図５に示すように、基材本体２１０と、第１本体シール部２２０と、第２本体シール部２３０と、第１支持部２４０と、第１セルシール部２５０と、第２支持部２６０と、第２セルシール部２７０とを有する。

【0014】

基材本体２１０は、多孔質材料によって構成される。多孔質材料としては、セラミックス、金属、樹脂などを用いることができ、特に多孔質セラミックスが好適である。多孔質セラミックスの骨材粒子としては、アルミナ（Ａｌ_２Ｏ_３）、チタニア（ＴｉＯ_２）、ムライト（Ａｌ_２Ｏ_３・ＳｉＯ_２）、セルベン及びコージェライト（Ｍｇ_２Ａｌ_４Ｓｉ_５Ｏ_１８）などを用いることができ、入手容易性と坏土安定性と耐食性を考慮すると特にアルミナが好適である。基材２１１は、多孔質材料に加えて、無機結合材を含んでいてもよい。無機結合材としては、チタニア、ムライト、易焼結性アルミナ、シリカ、ガラスフリット、粘土鉱物、易焼結性コージェライトのうち少なくとも一つを用いることができる。

【0015】

基材本体２１０は、円柱状に形成される。長手方向における基材本体２１０の長さは１５０〜２０００ｍｍとすることができ、短手方向における基材本体２１０の直径は３０〜２２０ｍｍとすることができるが、これに限られるものではない。

【0016】

基材本体２１０は、第１端面２１１と、第２端面２１２と、側面２１３と、複数のセル２１４とを有する。第１端面２１１は、第２端面２１２の反対に設けられる。側面２１３は、第１端面２１１と第２端面２１２に連なる。複数のセル２１４は、濾過対象である混合流体の流路である。セル２１４は、第１端面２１１から第２端面２１２まで基材本体２１０を貫通する。セル２１４の断面形状は円形である。セル２１４の直径は１〜５ｍｍとすることができるが、これに限られるものではない。

【0017】

ここで、複数のセル２１４は、図１に示すように、シール対象セル２１４Ａ（“所定のセル”の一例）を含む。シール対象セル２１４Ａは、長手方向において歪んでいるため、高圧負荷印加時に破損するおそれのあるセルである。そのため、本実施形態では、シール対象セル２１４Ａに混合流体が流入しないように、第１セルシール部２５０（図４参照）と第２セルシール部２７０（図５参照）によって外部から隔離されている。

【0018】

第１本体シール部２２０は、セル２１４に流入する混合流体が第１端面２１１から基材本体２１０に直接入り込むことを抑制する。第１本体シール部２２０は、第１端面２１１と側面２１３の一部を覆う。第１本体シール部２２０は、複数のセル２１４の流入口を塞がないように形成される。

【0019】

第１本体シール部２２０を構成する材料としては、ガラスや金属、フッ素樹脂などを用いることができ、基材本体２１０の熱膨張係数との整合性を考慮するとガラスを含有していることが好ましい。第１本体シール部２２０に用いられるガラスとしては、水処理フィルタ用のシール材として用いることができるガラスであれば特に限定されないが、無アルカリガラスであることが好ましい。無アルカリガラスを用いることによって、第１本体シール部２２０のアルカリ成分が基材本体２１０や分離膜３００との界面に濃縮することを抑制できるため、モノリス型分離膜構造体１００の耐食性を向上させることができる。

【0020】

第１本体シール部２２０がガラスを含有する場合、ガラス中にはセラミック粒子が分散していてもよい。セラミック粒子は、ガラス中に均一に分散していることが好ましい。第１本体シール部２２０におけるセラミック粒子の含有率は、５質量％〜７０質量％であることが好ましく、１０質量％〜５０質量％であることがより好ましい。セラミック粒子の含有率を５質量％以上とすることによって、高温条件で長時間使用した場合に第１本体シール部２２０にクラックが生じることを抑制できる。セラミック粒子の含有率を７０質量％以下とすることによって、第１本体シール部２２０の機械的強度が低下することを抑制できる。

【0021】

また、セラミック粒子の熱膨張係数は、ガラスの熱膨張係数の９０％〜１１０％であることが好ましい。これによって、第１本体シール部２２０の焼成時において、ガラスとセラミック粒子の熱膨張係数差に起因してクラックが発生することを抑制できる。また、セラミック粒子は、ガラス中に溶解しないことが好ましい。このようなセラミック粒子の材料としては、アルミナやチタニアなどが挙げられる。なお、セラミック粒子が基材本体２１０の多孔質材料と同種である場合には、第１本体シール部２２０と基材本体２１０の熱膨張係数差が小さくなるため、高温条件で長時間使用した場合に第１本体シール部２２０にクラックが生じることを抑制できる。

【0022】

第２本体シール部２３０は、セル２１４から流出する混合流体が第２端面２１２から基材本体２１０に入り込むことを抑制する。第２本体シール部２３０は、第２端面２１２と側面２１３の一部を覆う。第２本体シール部２３０は、複数のセル２１４の流出口を塞がないように形成される。第２本体シール部２３０は、第１本体シール部２２０と同様の材料によって構成することができる。

【0023】

第１支持部２４０は、図４に示すように、シール対象セル２１４Ａの第１端部２１４Ｓに充填される。長手方向における第１支持部２４０の厚み（すなわち、充填深さ）は、１ｍｍ以上であることが好ましい。第１支持部２４０は、セラミックスを骨材として含有している。第１支持部２４０は、気密性及び液密性を有していなくてもよい。骨材としてのセラミックスは、基材本体２１０の熱膨張係数との整合性を考慮して、基材本体２１０のセラミックスと同種であることが好ましい。第１支持部２４０は、ガラスを含有していてもよい。第１支持部２４０にガラスを含有させることによって、第１支持部２４０の焼結温度を低下させることができる。

【0024】

また、第１支持部２４０は、無機結合材を含んでいてもよい。無機結合材としては、基材本体２１０と同様の材料を用いることができる。

【0025】

第１セルシール部２５０は、図４に示すように、第１支持部２４０の外表面２４０Ｓ上に配置される。第１セルシール部２５０は、第１支持部２４０によって支持されており、これにより第１セルシール部２５０自体の強度が保たれている。第１セルシール部２５０は、シール対象セル２１４Ａの第１開口２１４Ｔを塞ぐように配置される。これによって、混合流体がシール対象セル２１４Ａに流入することが抑制される。

【0026】

第１セルシール部２５０は、全周において第１本体シール部２２０と接していることが好ましい。すなわち、第１セルシール部２５０は、第１本体シール部２２０に形成された孔部を塞いでいることが好ましい。この場合、第１セルシール部２５０の一部は、第１本体シール部２２０の表面上に配置されていてもよい。

【0027】

第１セルシール部２５０は、気密性及び液密性を有する材料によって構成される。このような材料としては、ガラスを用いることができる。第１セルシール部２５０に用いられるガラスとしては、水処理フィルタ用のシール材に使用可能なガラスであればよい。第１本体シール部２２０にガラスが含まれる場合、第１セルシール部２５０のガラスは、第１本体シール部２２０のガラスと同種であることが好ましい。これによって、高温条件で長時間使用した場合に第１本体シール部２２０と第１セルシール部２５０の界面付近にクラックが生じることを抑制できる。

【0028】

第１セルシール部２５０中にはセラミック粒子が分散していてもよい。セラミック粒子は、ガラス中に均一に分散していることが好ましい。第１セルシール部２５０におけるセラミック粒子の含有率は、５質量％〜７０質量％であることが好ましく、１０質量％〜５０質量％であることがより好ましい。セラミック粒子の含有率を５質量％以上とすることによって、高温条件で長時間使用した場合に第１セルシール部２５０にクラックが生じることを抑制できる。セラミック粒子の含有率を７０質量％以下とすることによって、第１セルシール部２５０の機械的強度が低下することを抑制できる。

【0029】

また、セラミック粒子の熱膨張係数は、ガラスの熱膨張係数の９０％〜１１０％であることが好ましい。これによって、第１セルシール部２５０の焼成時において、ガラスとセラミック粒子の熱膨張係数差に起因してクラックが発生することを抑制できる。また、セラミック粒子は、ガラス中に溶解しないことが好ましい。このようなセラミック粒子の材料としては、アルミナやチタニアなどが挙げられる。

【0030】

第１本体シール部２２０のガラス中にセラミック粒子が分散している場合、第１セルシール部２５０のガラス中に分散するセラミック粒子は、第１本体シール部２２０のガラス中に分散するセラミック粒子と同種であることが好ましい。これによって、高温条件で長時間使用した場合に第１本体シール部２２０と第１セルシール部２５０の界面付近にクラックが生じることを抑制できる。

【0031】

第２支持部２６０は、図５に示すように、シール対象セル２１４Ａの第２端部２１４Ｕに充填される。長手方向における第２支持部２６０の厚み（すなわち、充填深さ）は、１ｍｍ以上であることが好ましい。第２支持部２６０は、セラミックスを骨材として含有している。第２支持部２６０は、気密性及び液密性を有していなくてもよい。骨材としてのセラミックスは、基材本体２１０の熱膨張係数との整合性を考慮して、基材本体２１０のセラミックスと同種であることが好ましい。第２支持部２６０は、ガラスを含有していてもよい。第２支持部２６０にガラスを含有させることによって、第２支持部２６０の焼結温度を低下させることができる。

【0032】

第２セルシール部２７０は、図５に示すように、第２支持部２６０の外表面２６０Ｓ上に配置される。第２セルシール部２７０は、第２支持部２６０によって支持されており、これにより第２セルシール部２７０自体の強度が保たれている。第２セルシール部２７０は、シール対象セル２１４Ａの第２開口２１４Ｖを塞ぐように配置される。第２セルシール部２７０は、ガラスによって構成されており、気密性及び液密性を有する。これによって、混合流体がシール対象セル２１４Ａに流入することが抑制されている。

【0033】

第２セルシール部２７０は、全周において第２本体シール部２３０と接していることが好ましい。すなわち、第２セルシール部２７０は、第２本体シール部２３０に形成された孔部を塞いでいることが好ましい。第２セルシール部２７０の一部は、第２本体シール部２３０の表面上に配置されていてもよい。

【0034】

第２セルシール部２３０は、気密性及び液密性を有する材料によって構成される。第２セルシール部２３０は、第１本体シール部２２０と同様の材料によって構成することができる。

【0035】

分離膜３００は、複数のセル２１４のうちシール対象セル２１４Ａ以外のセルの内表面に形成される。分離膜３００の内部には、複数の細孔が形成されている。分離膜３００の平均細孔径は、基材本体２１０の平均細孔径よりも小さく、混合流体に含まれる除去対象物質の粒径に応じて適宜調整可能である。

【0036】

分離膜３００としては、ガス分離膜やパーベーパレーション膜、逆浸透膜を用いることができる。分離膜３００は、無機材料によって構成されることが好ましい。無機材料としては、ゼオライト、炭素、シリカなどが挙げられる。分離膜３００がゼオライト膜である場合、ＬＴＡ、ＭＦＩ、ＭＯＲ、ＦＥＲ、ＦＡＵ、ＤＤＲ、ＣＨＡ、ＢＥＡなどの結晶構造のゼオライトを用いることができる。分離膜３００がＤＤＲ型ゼオライト膜である場合、二酸化炭素を選択的に分離するためのガス分離膜として利用可能である。

【0037】

（モノリス型分離膜構造体１００の製造方法）
まず、真空押出成形機を用いて押出成形することによって、基材本体２１０の成形体を形成する。

【0038】

次に、基材本体２１０の成形体を焼成することによって、複数のセル２１４を有する基材本体２１０を形成する。

【0039】

次に、第１及び第２本体シール部２２０，２３０用の材料に水と有機バインダーを混合することによって本体シール部用スラリーを調製する。上述のように、本体シール用スラリーには、ガラスとセラミック粒子が含まれていてもよい。

【0040】

次に、基材本体２１０の両端部に本体シール部用スラリーを塗布・焼成（８００〜９００℃）することによって、第１本体シール部２２０と第２本体シール部２３０を形成する。

【0041】

次に、セル２１４が長手方向において歪んでいないか否かを目視で確認する。続いて、バブルポイント試験を実施して、セル２１４に内部欠陥が発生していないかを確認する。バブルポイント試験とは、セルに水を充填した状態で基材本体２１０の側面２１３に圧縮空気を供給したときに気泡の発生が認められたセルを内部欠陥のあるセルとして特定する検査方法である。本実施形態では、歪みの目視確認またはバブルポイント試験において、複数のセル２１４のうちシール対象セル２１４Ａに欠陥が認められたケースが想定されている。

【0042】

次に、シール対象セル２１４Ａの両端部にセラミックスを骨材とする材料を充填することによって、第１支持部２４０と第２支持部２６０の成形体を形成する。この充填材料には、骨材のほか無機結合材、バインダー、増粘剤及び保水剤が含まれていることが好ましい。バインダーとしては、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、澱粉、及び粘土からなる群から選ばれる少なくとも一つの化合物を用いることができる。バインダーの添加量は、骨材粒子１００質量部に対して０．０８〜０．１２質量部であることが好ましい。増粘剤としては、メチルセルロースやカルボキシルメチルセルロースなどを用いることができる。増粘剤の添加量は、骨材粒子１００質量部に対して０．０４〜０．１質量部であることが好ましい。保水剤としては、でんぷんやグリセリンなどを用いることができる。保水剤の添加量は、骨材粒子１００質量部に対して、５〜６質量部であることが好ましい。本実施形態において、この充填材料の焼結温度は、第１及び第２本体シール部２２０，２３０の融点よりも低いことが好ましい。

【0043】

次に、第１支持部２４０と第２支持部２６０の成形体を焼成（７００〜９００℃）することによって、第１支持部２４０と第２支持部２６０を形成する。この際の焼成温度は、第１及び第２本体シール部２２０，２３０の融点よりも低いことが好ましい。これによって、先に形成した第１及び第２本体シール部２２０，２３０が溶融することを抑制できる。

【0044】

次に、第１及び第２セルシール部２５０，２７０用のガラスフリットに水と有機バインダーを混合することによってセルシール部用スラリーを調製する。上述のように、セルシール部用スラリーには、セラミック粒子が混合されていてもよい。

【0045】

次に、第１支持部２４０の外表面２４０Ｓ上と第２支持部２６０の外表面２６０Ｓ上にセルシール用スラリーを塗布・焼成（８００〜９００℃）することによって、第１セルシール部２５０と第２セルシール部２７０を形成する。この際の焼成温度は、第１及び第２本体シール部２２０，２３０の融点よりも低いことが好ましい。これによって、先に形成した第１及び第２本体シール部２２０，２３０が溶融することを抑制できる。

【0046】

次に、複数のセル２１４のうちシール対象セル２１４Ａ以外のセルの内表面に分離膜３００を形成する。

【0047】

（作用および効果）
実施形態に係るモノリス型基材２００は、多孔質の基材本体２１０と、第１支持部２４０と、第１セルシール部２５０と、第２支持部２６０と、第２セルシール部２７０とを有する。基材本体２１０は、第１端面２１１から第２端面２１２までそれぞれ貫通する複数のセル２１４を有する。第１支持部２４０は、セラミックスを骨材として含有し、シール対象セル２１４Ａの第１端部２１４Ｓに充填される。第１セルシール部２５０は、ガラスを含有し、シール対象セル２１４Ａの第１開口２１４Ｔを塞ぐように第１支持部２４０の外表面２４０Ｓ上に配置される。第２支持部２６０は、セラミックスを骨材として含有し、シール対象セル２１４Ａの第２端部２１４Ｕに充填される。第２セルシール部２７０は、ガラスを含有し、シール対象セル２１４Ａの第２開口２１４Ｖを塞ぐように第２支持部２６０の外表面２６０Ｓ上に配置される。

【0048】

このように、第１セルシール部２５０と第２セルシール部２７０によってシール対象セル２１４Ａを簡便に密封できるため、成膜不良が発生するおそれのあるシール対象セル２１４Ａを分離膜３００の成膜対象から除外することができる。

【0049】

また、第１セルシール部２５０が第１支持部２４０によって支持され、第２セルシール部２７０が第２支持部２６０によって支持されているため、混合流体の圧力によって第１セルシール部２５０と第２セルシール部２７０が破損することを抑制できる。

【0050】

（その他の実施形態）
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。

【0051】

（Ａ）上記実施形態では特に触れていないが、セル２１４の内周面には、平均粒径が基材本体２１０よりも小さい中間層や中間層の内周面に形成される表面層が形成されていてもよい。この場合、第１支持部２４０、第１セルシール部２５０、第２支持部２６０及び第２セルシール部２７０の作製は、中間層の形成工程の前または後、表面層の形成工程の前または後のいずれかで行えばよい。

【0052】

（Ｂ）上記実施形態において、基材本体２１０は、円柱状に形成されることとしたが、多角柱状や楕円柱状に形成されていてもよい。

【0053】

（Ｃ）上記実施形態において、セル２１４の断面形状は円形であることとしたが、多角形や楕円形などであってもよい。

【0054】

（Ｄ）上記実施形態では、第１及び第２本体シール部２２０，２３０を形成した後に、第１及び第２支持部２４０，２６０と第１及び第２セルシール部２５０，２７０を順次形成することとしたが、これに限られるものではない。

【0055】

第１及び第２本体シール部２２０，２３０を形成する前に、第１及び第２支持部２４０，２６０と第１及び第２セルシール部２５０，２７０を順次形成しておいてもよい。また、第１及び第２支持部２４０，２６０を形成した後に、第１及び第２セルシール部２５０，２７０と第１及び第２本体シール部２２０，２３０を同種材料によって一体的に形成してもよい。これらの場合には、第１及び第２支持部２４０，２６０の材料の焼成温度を第１及び第２本体シール部２２０，２３０の融点よりも低くする必要はない。

【0056】

なお、第１及び第２本体シール部２２０，２３０を形成する前にバブルポイント試験を実施することはできないため、第１及び第２本体シール部２２０，２３０を形成する前に第１及び第２支持部２４０，２６０を形成する場合には、目視によってシール対象セル２１４Ａを特定しておけばよい。

【0057】

（Ｅ）上記実施形態では、第１及び第２支持部２４０，２６０の成形体と第１及び第２セルシール部２５０，２７０の成形体を別々に焼成することとしたが、第１及び第２支持部２４０，２６０の成形体と第１及び第２セルシール部２５０，２７０の成形体は同時に焼成してもよい。このように、第１及び第２支持部２４０，２６０と第１及び第２セルシール部２５０，２７０を１回の焼成工程で形成することによって製造コストを低減することができる。

【0058】

（Ｆ）上記実施形態では、第１及び第２本体シール部２２０，２３０のそれぞれが側面２１３の一部を覆うこととしたが、これに限られるものではない。第１本体シール部２２０は第１端面２１１を覆っていればよく、第２本体シール部２２０は第２端面２１２を覆っていればよい。

【実施例】

【0059】

以下において本発明に係るモノリス型基材の実施例について説明する。ただし、本発明は以下に説明する実施例に限定されるものではない。

【0060】

（サンプルＮｏ．１の作製）
以下のようにして、サンプルＮｏ．１のモノリス型基材を作製した。

【0061】

まず、平均粒径５０μｍのアルミナ粒子１００質量部に対して無機結合材２０質量部を添加し、さらに、水、分散剤及び増粘剤を加えて混練することによって坏土を作製した。

【0062】

次に、坏土を押出成形することによって、モノリス型基材の成形体を形成した。

【0063】

次に、モノリス型基材の成形体を焼成（１２５０℃、１時間）した。

【0064】

次に、モノリス型基材の両端面にガラスを塗布して焼成（９５０℃、３時間）することによって一対の本体シール部を形成した。この際、両端面におけるセルの開口を塞がないようにガラスを塗布した。

【0065】

次に、目視で確認して、長手方向に歪んでいるシール対象セルを特定した。さらに、バブルポイント試験を実施して、内部欠陥が発生しているシール対象セルを特定した。

【0066】

次に、歪み又は内部欠陥が発見されたシール対象セルを密封した。具体的に、アルミナとガラスの混合材料をシール対象セルの両端部に５ｍｍ充填して焼成（９００℃、１時間）することによって一対の支持部を形成した。その後、一対の支持部それぞれの表面上にガラスを塗布・焼成（９５０℃、３時間）して一対のセルシール部を形成した。

【0067】

次に、各セルの内表面にＤＤＲ型のゼオライト膜を分離膜として形成した。

【0068】

（サンプルＮｏ．２〜Ｎｏ．５の作製）
上記サンプルＮｏ．１と同様の工程にてサンプルＮｏ．２〜Ｎｏ．５のモノリス型基材を作製した。ただし、サンプルＮｏ．２では、支持部とセルシール部を順次形成した後に本体シール部を形成した。サンプルＮｏ．３では、ＤＤＲ型のゼオライト膜に代えて炭素膜を分離膜として形成した。サンプルＮｏ．４では、シール対象セルの両端部に充填した樹脂材料を硬化（２５℃、２４時間）させることによって支持部を形成した。サンプルＮｏ．５では、支持部及びセルシール部を形成せずにシール対象セルを開放したままとした。

【0069】

（加圧後の染色試験）
サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．５のモノリス型基材に圧力（８ＭＰａ）を印加した後に、染色剤をセル内に導入した。そして、染色剤を洗い流した後に染色剤が残留したセルの有無を確認した。確認結果を表１に示す。

【0070】

（加熱後の染色試験）
サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．５のモノリス型基材を加熱（４００℃）した後に、染色剤をセル内に導入した。そして、染色剤を洗い流した後に染色剤が残留したセルの有無を確認した。確認結果を表１に示す。

【0071】

【表1】

【0072】

表１に示すように、サンプルＮｏ．１〜Ｎｏ．３では、加圧後と加熱後の両方において染色剤が残留したセルは確認されなかった。従って、セラミックスを骨材とする支持部とガラスのセルシール部とによって、成膜不良が発生するおそれのあるシール対象セルを密封できたことが確認された。

【0073】

一方で、サンプルＮｏ．４では、加熱後において染色剤が残留したセルが確認された。これは、樹脂製のセルシール部が加熱によって劣化したためと考えられる。

【0074】

また、シール対象セルを密封しなかったサンプルＮｏ．５では、加圧後と加熱後の両方において染色剤が残留したセルが確認された。

【符号の説明】

【0075】

１００ モノリス型分離膜構造体
２００ モノリス型基材
２１０ 基材本体
２１１ 第１端面
２１２ 第２端面
２１３ 側面
２１４ 複数のセル
２１４Ａ シール対象セル
２１４Ｓ シール対象セルの第１端部
２１４Ｔ 第１開口
２１４Ｕ シール対象セルの第２端部
２１４Ｖ 第２開口
２２０ 第１本体シール部
２３０ 第２本体シール部
２４０ 第１支持部
２４０Ｓ 第１支持部の外表面
２５０ 第１セルシール部
２６０ 第２支持部
２６０Ｓ 第２支持部の外表面
２７０ 第２セルシール部
３００ 分離膜

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】