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特許6552008ポリマー／窒化ホウ素化合物から生成される構成部品、かかる構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物、及びそれらの使用
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】6552008
(24)【登録日】2019年7月12日
(45)【発行日】2019年7月31日
(54)【発明の名称】ポリマー／窒化ホウ素化合物から生成される構成部品、かかる構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物、及びそれらの使用
(51)【国際特許分類】
C08L 101/00 20060101AFI20190722BHJP
C08K 3/38 20060101ALI20190722BHJP
C08K 7/02 20060101ALI20190722BHJP
B29C 45/00 20060101ALI20190722BHJP
B29K 507/02 20060101ALN20190722BHJP
【ＦＩ】
C08L101/00
C08K3/38
C08K7/02
B29C45/00
B29K507:02
【請求項の数】16
【全頁数】40
(21)【出願番号】特願2016-520458(P2016-520458)
(86)(22)【出願日】2014年6月18日
(65)【公表番号】特表2016-522298(P2016-522298A)
(43)【公表日】2016年7月28日
(86)【国際出願番号】EP2014062797
(87)【国際公開番号】WO2014202649
(87)【国際公開日】20141224
【審査請求日】2017年6月8日
(31)【優先権主張番号】13172870.1
(32)【優先日】2013年6月19日
(33)【優先権主張国】EP
(73)【特許権者】
【識別番号】505005049
【氏名又は名称】スリーエム イノベイティブ プロパティズ カンパニー
(73)【特許権者】
【識別番号】591245473
【氏名又は名称】ロベルト・ボッシュ・ゲゼルシャフト・ミト・ベシュレンクテル・ハフツング
【氏名又は名称原語表記】ＲＯＢＥＲＴ ＢＯＳＣＨ ＧＭＢＨ
(74)【代理人】
【識別番号】100099759
【弁理士】
【氏名又は名称】青木 篤
(74)【代理人】
【識別番号】100077517
【弁理士】
【氏名又は名称】石田 敬
(74)【代理人】
【識別番号】100087413
【弁理士】
【氏名又は名称】古賀 哲次
(74)【代理人】
【識別番号】100146466
【弁理士】
【氏名又は名称】高橋 正俊
(74)【代理人】
【識別番号】100128495
【弁理士】
【氏名又は名称】出野 知
(72)【発明者】
【氏名】クリシュナ ウイベル
(72)【発明者】
【氏名】アルミン カイザー
(72)【発明者】
【氏名】ヨハンナ ツィマーマン
(72)【発明者】
【氏名】イロンカ マイヤー
(72)【発明者】
【氏名】ディルク シュミーデラー
(72)【発明者】
【氏名】マクシミリアン バーダー
【審査官】
中西 聡
(56)【参考文献】
【文献】
国際公開第２０１２／０５００８３（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
特開２０１０−００１４０２（ＪＰ，Ａ）
【文献】
国際公開第２０１４／０４７２９８（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１３／１６７３０６（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）
Ｃ０８Ｌ １／００−１０１／１４
Ｃ０８Ｋ ３／００−１３／０８
Ｂ２９Ｃ ４５／００−４５／８４
Ｂ２９Ｋ ３０７／０２，５０７／０２
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
ポリマー／窒化ホウ素組成物の射出成形により製造された構成部品であって、前記ポリマー／窒化ホウ素組成物が、少なくとも１つのポリマー材料と、少なくとも１つの熱伝導性充填剤と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含み、前記少なくとも１つの熱伝導性充填剤が、窒化ホウ素凝集体を含み、前記窒化ホウ素凝集体が、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）、又はこれらの組み合わせを含む無機結合剤相によって互いに結合された、小平板状の六方晶窒化ホウ素一次粒子を含む、構成部品。
【請求項2】
前記構成部品の少なくとも一部の壁厚が、多くとも３ｍｍである、請求項１に記載の構成部品。
【請求項3】
前記ポリマー材料が、熱可塑性材料であり、又は、
前記ポリマー材料が、デュロプラスチック成形材料であり、又は、
前記ポリマー材料が、エラストマーである、請求項１又は２に記載の構成部品。
前記ポリマー材料が、デュロプラスチック成形材料であり、又は、
前記ポリマー材料が、エラストマーである、請求項１又は２に記載の構成部品。
【請求項4】
前記補強充填剤が、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、繊維状ウォラストナイト、又は繊維状アルミノケイ酸塩である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項5】
ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って２ｍｍ厚の射出成形されたサンプルにおいて測定される、前記構成部品の面外方向熱伝導率が、少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項6】
ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って２ｍｍ厚の射出成形されたサンプルにおいて測定される、前記構成部品の面内方向熱伝導率が、少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋである、請求項１〜５のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項7】
前記面内方向熱伝導率の前記面外方向熱伝導率に対する異方性比が、少なくとも１．５かつ多くとも４である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項8】
前記窒化ホウ素凝集体の割合が、前記ポリマー／窒化ホウ素組成物の総体積に基づき、少なくとも５体積％である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項9】
前記窒化ホウ素凝集体中の前記無機結合剤相の割合が、窒化ホウ素凝集体の総量に基づき、少なくとも１重量％であり、並びに／又は、
前記窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１．０〜１．８である、請求項１に記載の構成部品。
前記窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１．０〜１．８である、請求項１に記載の構成部品。
【請求項10】
前記窒化ホウ素凝集体が、互いに凝集して鱗様の窒化ホウ素凝集体になっている小平板状の六方晶窒化ホウ素一次粒子を含む、請求項１〜９のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項11】
前記鱗様の窒化ホウ素凝集体の組織指数が、２．０超であり、並びに／又は、
前記鱗様の窒化ホウ素凝集体の厚さが、≦５００μｍであり、並びに／又は、
前記鱗様の窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１超である、請求項１０に記載の構成部品。
前記鱗様の窒化ホウ素凝集体の厚さが、≦５００μｍであり、並びに／又は、
前記鱗様の窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１超である、請求項１０に記載の構成部品。
【請求項12】
前記ポリマー／窒化ホウ素組成物の熱伝導率を増加させる窒化ホウ素とは異なる少なくとも１つの充填剤を含む、請求項１〜１１のいずれか一項に記載の構成部品。
【請求項13】
前記窒化ホウ素とは異なる充填剤が粉末状金属、黒鉛、膨張黒鉛、若しくはカーボンブラックの形態の炭素、酸化物、窒化物、若しくは炭化物、又は、ミネラル充填剤、又はこれらの混合物である、請求項１２に記載の構成部品。
【請求項14】
前記窒化ホウ素凝集体及び前記窒化ホウ素とは異なる充填剤の総割合が、ポリマー／窒化ホウ素組成物の総体積に基づき、少なくとも２０体積％である、請求項１２又は１３に記載の構成部品。
【請求項15】
請求項１〜１４のいずれか一項に記載の構成部品を製造するためのポリマー／窒化ホウ素組成物であって、少なくとも１つのポリマー材料と、少なくとも１つの熱伝導性充填剤と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含み、前記少なくとも１つの熱伝導性充填剤が、窒化ホウ素凝集体を含み、前記窒化ホウ素凝集体が、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）、又はこれらの組み合わせを含む無機結合剤相によって互いに結合された、小平板状の六方晶窒化ホウ素一次粒子を含む、ポリマー／窒化ホウ素組成物。
【請求項16】
構成部品又はアセンブリの温度を制御するための、熱伝導用の請求項１〜１４のいずれか一項に記載の構成部品の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、高面外方向熱伝導率及び好ましい機械的特性を備える安定な窒化ホウ素凝集体を用いて、ポリマー化合物から生成される構成部品、かかる構成部品を生成するためのポリマー／窒化ホウ素化合物、並びに熱伝導のためのかかる構成部品の使用に関する。
【背景技術】
【0002】
プラスチック類は、様々な用途に使用される。基本的なポリマーの特性は、多くの場合、追加の構成成分を配合することにより変更され、それによって、それぞれの用途に応じて設計される。
【0003】
例えば、有機、無機、セラミック、ガラス、及び金属充填剤は、ポリマーマトリックスと共に配合するために、追加の構成成分として使用できる。追加の構成成分を用いて、例えば、機械的特性、電気的特性、熱膨張係数、流動性、経時変化安定性、離型特性、色、若しくは密度を変更し、熱伝導率を増すことができる。
【0004】
配合中、典型的には顆粒形態に堆積され、成形プロセスで更に加工される、ポリマー及び追加の構成成分からなる混合材料が形成される。構成部品を形成するための成形工程は、好ましくは、射出成形によって実施される。
【0005】
熱伝導性ポリマー系混合材料を生成するため、熱伝導性充填剤を、熱伝導性が低いポリマーマトリックスに導入することが多い。六方晶窒化ホウ素は、小平板状の粒子形態を有する高熱伝導性充填剤であり、熱伝導性ポリマー／窒化ホウ素混合材料（ポリマー／窒化ホウ素化合物）の生成に使用できる。
【0006】
六方晶窒化ホウ素などの多くの熱伝導性充填剤は、ポリアミドなどの工業的な大スケールで使用される多くのポリマーよりも、材料１キログラム当たりの価格が非常に高いため、熱伝導性充填剤の添加は一般に、材料価格の顕著な増加につながる。
【0007】
熱可塑的に加工可能なポリマーを充填剤と配合するとき、通常は押出成形機を使用する。例えば、スクリューが材料を移動させることに加えて更なる機能を担う、２軸押出成形機を用いる。それぞれの用途に応じて、様々は実施形態では、押出成形機の異なるゾーンにおいて、移送要素、混合要素、例えば、捏和ブロックなどの剪断要素、及び、逆流要素を使用してよい。混合要素及び剪断要素は、ポリマー融解物及び充填剤の良好な混合及び均質化を確実にする。
【0008】
例えば、スクリュー速度及び温度などの選択した配合パラメータによって、剪断の影響を受けやすい充填剤は、分解又は部分分解を受ける場合がある。
【0009】
充填剤は、メインホッパーから、ただしサイドフィーダーからも、ポリマーと共に供給できる。充填剤が剪断の影響を受けやすい場合、サイドフィーダーから充填剤を追加することが特に重要である。ポリマー顆粒を、メインフィーダーから押出成形機のフィードゾーン内に投入し、続いて、高圧強剪断下で融解する。剪断の影響を受けやすい充填剤を、サイドフィーダーから予め融解したポリマーに加える。ポリマーが融解した後、サイドフィーダーから、例えばガラス繊維を配合プロセスに加えて、ガラス繊維があることによって起こり得る剪断力を低下し、繊維が破壊するのを防ぐ。ガラス繊維を短くすると、強化化合物で作られた構成成分の機械的特性の低下につながる。
【0010】
剪断の影響をより受けにくい充填剤を、追加のサイドフィード中、又は、メインフィード中の初めの段階より前に、ポリマーと共に追加のサイドフィーダーから加えることができる。剪断の影響をより受けにくい充填剤、又は、完全に均質化する必要がある充填剤、例えば色素などは、それらが添加された時点から押出成形機中により長く留まり、押出成形機中で下流にある均質化及び剪断エリアを全て通過する。
【0011】
押出成形機の端部において、化合物は、ストランド形態のポリマー融解物として、ノズルを通って押出成形機を出る。ストランドを冷却し、凝固させた後、造粒機によって、成形プロセスで更に加工することを目的とする化合物顆粒が作られる。
【0012】
未充填ポリマー顆粒、及び更には、ポリマーと充填剤からなる化合物顆粒の成形プロセスの１つは、射出成形である。ポリマー顆粒又は化合物顆粒を、射出成形機中で再融解し、高圧下で成形型内に充填する。そこで、ポリマー融解物又は化合物融解物を凝固させ、射出成形された構成部品を取り出すことができる。デュロプラスチック及びエラストマーの場合、材料を成形型中で硬化させる。
【0013】
射出成形では、成形に関してデザインの自由度が高く、多くの機能を担い得る複雑な構成部品を射出成形することができる。充填剤を使用することによって、ポリマーは、果たすべきそれぞれの用途及び機能に適応される。
【0014】
化合物中にガラス繊維を用いると、高度に機械的応力に耐えるプラスチック構成部品を製造できるようになる。剪断勾配、並びに膨潤及び膨張流が生じると、ガラス繊維が、射出成形プロセス中に方向付けられる原因となる。この方向付けによって、材料特性、例えば機械的特性は、射出成形された構成部品において異方性である。
【0015】
熱伝導性ポリマー／窒化ホウ素化合物の生成、及びそれらの構成部品への加工において、多くの影響因子が、熱伝導率の結果に重要な影響を与えることが示されている。これら影響因子として、配合工程、成形工程、サンプルの形状、サンプルの延伸、及び使用される測定方法が挙げられる。
【0016】
配合中、例えば、共捏和機（Ｂｕｓｓニーダー）、単軸押出成形機、及び２軸押出成形機を使用してよい。機器の設計及び／又はプロセスパラメータによって、激しい又は穏やかな配合に調整することができる。比較的激しい配合に調整するために、例えば、捏和ブロックなどの分散要素及び剪断要素の両方を用いることが可能であり、より穏やかな配合に調整するために、例えば捏和ブロックを全て省くこともできる。スクリュー速度を大きくすると、化合物及び化合物中の充填剤を比較的強く剪断することにつながり、一方スクリュー速度を小さくすると、化合物及び化合物中の充填剤を比較的弱く剪断することにつながる。
【0017】
ポリマーを窒化ホウ素粉末、例えば噴霧乾燥した窒化ホウ素粉末と配合し、ポリマー／窒化ホウ素化合物を形成するとき、３０体積％の窒化ホウ素をポリアミド（ＰＡ ６）に加えると、充填剤の強い混合及び剪断、並びに良好な分散を伴う激しい配合により、化合物の機械的特性は比較的良好であるものの、熱伝導率は比較的低くなることが示されている。反対に、剪断が低く、分散性に乏しい穏やかな配合により、熱伝導率が比較的良好で、機械的特性が低い化合物になる。
【0018】
後続する成形も、熱伝導率の結果に影響する。激しい配合によって生成されたポリマー／窒化ホウ素化合物のサンプルが、ホットプレスによって製造される場合、面外方向熱伝導率は、同じポリマー／窒化ホウ素化合物から射出成形によって作られた引張試験棒よりも、４０％高い。ホットプレスされたサンプルの面外方向熱伝導率値は、薄さ２ｍｍの射出成形プレートにおいて測定されたものよりも、最大１００％高い。２ｍｍの厚さを有する薄いプレートが、穏やかな配合によって生成されたポリマー／窒化ホウ素化合物を射出成形することによって作られる場合、面外方向熱伝導率は、激しい配合で生成された化合物から射出成形された２ｍｍプレートよりも、最大１５％高い。
【0019】
更に、サンプル形状も、熱伝導率の結果に影響する。４ｍｍの厚さを有する射出成形された引張試験棒において測定された面外方向熱伝導率は、射出成形された２ｍｍ厚のプレートで測定された面外方向熱伝導率よりも、最大５０％高い。
【0020】
射出成形では、サンプルの延伸タイプも熱伝導率の結果に影響する。例えば、激しい配合と２ｍｍの薄いプレートの射出成形において、熱伝導率は、ゲート付近、サンプルの中央部、及びゲートから離れた部分において大きく異なり得ることが示されている。例えば、高度に充填された化合物の熱伝導率は、サンプルの延伸位置によって２０％もずれる場合がある。激しい配合と引張試験棒の射出成形では、第１のサンプル肩部直後のゲート付近で採取されたサンプルの熱伝導率は、第２のサンプル肩部の前のゲートから離れて採取されたサンプルから、１０％もずれる場合がある。
【0021】
最後に、測定方法も、面外方向熱伝導率の結果に影響する。面外方向熱伝導率が、４ｍｍ厚の射出成形プレートにおいてホットディスク法を用いて測定される場合、等方性充填剤の測定結果は、２ｍｍの薄い射出成形プレートにおいてレーザーフラッシュ法を用いて測定されるよりも、約１５〜２０％高く、一方、最大５０％高い熱伝導率が、小平板状充填剤においてホットディスク法を用いて測定される。
【0022】
これらの理由により、熱伝導率測定の結果は、化合物の生成、化合物顆粒の成形、サンプルの延伸、及び熱伝導率測定が、同じ条件下で行われた場合にのみ、直接的に比較できる。
【0023】
一次粒子の形態で存在し、一次粒子の凝集体ではない六方晶窒化ホウ素粉末粒子は、その熱伝導率において異方性である。良好に結晶化した窒化ホウ素粉末は、小平板状の粒子形態を有する。窒化ホウ素フレークは、典型的には、アスペクト比、すなわち、フレーク径のフレーク厚さに対する比が、＞１０である。フレーク外への熱伝導率は、フレーク面内の熱伝導率と比較して低い。
【0024】
化合物が、熱可塑性ポリマーと、小平板状一次窒化ホウ素粒子形態の窒化ホウ素粉末とから生成される場合、一次窒化ホウ素粒子は、主に微細分散形態で存在する。かかる化合物を特に薄肉構成部品に射出成形すると、小平板状一次窒化ホウ素粒子の大部分は、それ自体が射出成形型の表面に対して平行平面に、かつ、構成部品の表面に対して平行平面に配列する。小平板状一次窒化ホウ素粒子の配列は、成形型壁に近い領域と離れた領域との間における、射出成形された構成部品中の剪断速度によって起こる。射出成形された構成部品中の小平板状一次窒化ホウ素粒子の配列は、特性、特に熱伝導率の異方性につながる。充填剤の充填量が≧３０体積％において、厚さ≦３又は≦２ｍｍの薄肉構成部品におけるポリマー化合物の流れ方向の熱伝導率（面内）は、一般に４倍以上高く、構成部品壁を通過する熱伝導率（面外）は、最大７倍以上高い。熱可塑性射出成形された構成部品の熱伝導率が高度に異方性であることは、多くの用途において不都合である。例えば、ハウジング壁を通過して、このハウジング壁内に二次元的に導入された熱の放散は、低面外方向熱伝導率において同様に低い。熱が、射出成形されたハウジング内に点状に導入される用途においても、ハウジング壁中の熱の迅速な分配が可能であるものの、ハウジング壁を通過する熱放散ができないため、この特性は不都合である。これらの用途において、特に、二次元領域を超えて熱の放散が必要な場合、できるだけ高い面外方向熱伝導率が望ましい。
【0025】
充填剤の充填量が５０体積％の化合物中窒化ホウ素粉末を下回ると、壁厚さ２ｍｍ以下の射出成形された薄肉構成部品の面外方向熱伝導率では、通常は１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）の値を超えない。
【0026】
熱伝導性充填剤をポリマーに添加すると、機械的特性、例えば強度及び特に強靭性の低下につながり、材料及びそれらから製造された構成部品の破断点伸び及び衝撃抵抗度が低下する結果となる。構成部品に機械的負荷をかけるとき、充填剤はポリマー中の引張ピークの原因となる。これらの引張ピークは、その後、負荷が増すと局部の亀裂形成につながり、亀裂が大きくなることによって構成部品が破損する。熱伝導率が改変されたポリマーでは、未充填ポリマーよりも、低い負荷レベル及び低い伸びにおいて亀裂形成及び構成部品の破損が起こる。熱伝導性充填剤の量が増すと、強度及び強靭性が更に低下する。
【0027】
構成部品中の熱流量Ｑは等式１によって表すことができ、等式２に示すように、総括熱伝達係数ｋは、熱伝達係数α、熱伝導率λ、及び壁厚ｓを反映している。
【0028】
【数1】
【0029】
したがって、例えばハウジング内の温度を下げる熱伝達の増加は、材料の熱伝導率を上げるのに加え、構成部品の壁厚を下げることによっても行われ得る。しかしながら、構成部品が熱伝導機能に加えて機械的機能を果たす場合、構成部品の壁厚を下げられる程度は限定される。機械的特性、例えば強度が増強された材料を使用できる場合、反対に、壁厚を下げることが可能になり、それによって構成部品壁を通過する熱流量が増加する。壁厚の低下は、軽量化及びコスト削減などの別の利点も有する。例えば、自動車で使用される構成部品では、この軽量化により、汚染物質の排出量低下につながる。
【0030】
ポリマー中で充填剤を高充填量で使用すると、融解粘度の上昇と、それによる流動性の低下の原因となる。
【0031】
しかしながら、壁厚が薄い構成部品の、例えば射出成形による製造を可能にするためには、成形型への完全な充填を達成するために、ポリマー化合物の良好な流動性が必要である。
【0032】
したがって、機能性ポリマー材料の多くの用途において、熱伝導率、機械的特性、流動性、及び材料費についてバランスの取れた材料特性が望ましい。
【0033】
窒化ホウ素は、小平板状一次粒子の凝集体の形態でも、ポリマー中の熱伝導性充填剤として使用することができる。例えば、噴霧乾燥、静水圧加圧成形、又はプレス成形、及び後続する焼結手段による、窒化ホウ素凝集体を生成するための異なる方法は、米国特許出願公開第２００６／０ １２７ ４２２ Ａ１号、国際公開第０３／０１３ ８４５ Ａ１号、米国特許第６，０４８，５１１号、欧州特許第０ ９３９ ０６６ Ａ１号、米国特許出願公開第２００２／０ ００６ ３７３ Ａ１号、同第２００４／０ ２０８ ８１２ Ａ１号、国際公開第２００５／０２１ ４２８ Ａ１号、米国特許第５，８５４，１５５号、及び同第６，０９６，６７１号に記載されている。
【0034】
この種の窒化ホウ素凝集体が使用されるとき、２軸押出成形機での配合中、及び／又は射出成形中に、窒化ホウ素凝集体の顕著な分解が起こり、すなわち、凝集体の大部分が一次窒化ホウ素粒子又は凝集体フラグメントに分割され、プロセス条件によって、大きく変動する、特に、射出成形プレートのｚ方向の熱伝導率が低下する原因となり得る。この問題は、「Ｂｏｒｏｎ Ｎｉｔｒｉｄｅ ｉｎ Ｔｈｅｒｍｏｐｌａｓｔｉｃｓ：Ｅｆｆｅｃｔ ｏｆ ｌｏａｄｉｎｇ，ｐａｒｔｉｃｌｅ ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｙ ａｎｄ ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ」（Ｃｈａｎｄｒａｓｈｅｋａｒ Ｒａｍａｎ，Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ ＮＡＴＡＳ Ａｎｎｕａｌ Ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ Ｔｈｅｒｍａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ ａｎｄ Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ（２００８），３６ｔｈ ６０／１〜６０／１０）で述べられている。
【0035】
本発明では、小平板状及び凝集体の窒化ホウ素粉末を、熱可塑性ポリマー（Ｄｏｗ １７４５０ ＨＤＰＥ）と配合した。配合は、２軸押出成形機（Ｗｅｒｎｅｒ ＆ Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ ＺＳＫ−３０、Ｌ／Ｄ比２８．５、ノズル２ｍｍ）において、温度１９０℃、スクリュー速度１００ＲＰＭで実施した。
【0036】
球形のＰＴＸ６０窒化ホウ素凝集体（Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ、平均凝集体寸法ｄ５０＝６０μｍ）をＨＤＰＥ化合物中で使用したとき、標準的なスクリュー形状を２つの混合ゾーンで使用すると、改変スクリューを１つのみの混合ゾーンで使用するときよりも、ＰＴＸ−６０凝集体の分解が大きいことが示された。このことは、充填剤の充填量が３９体積％（６０重量％）において、特に明らかになった。比較的激しい処理で生成された化合物を射出成形した、引張試験棒サンプルで測定された面外方向熱伝導率は、配合中により穏やかな構成が使用されたサンプルよりも、約２５％低い（２．０５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．０５Ｗ／ｍ・℃）ではなく１．５）値を有することがわかった。標準的なスクリュー形状で製造された化合物から、３．２ｍｍ厚の引張試験棒の代わりに薄い１ｍｍ厚のプレートを射出成形すると、３９体積％（６０重量％）の充填剤充填量において、面外方向熱伝導率は、１．５Ｗ／ｍ・Ｋから０．８５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃から０．８５Ｗ／ｍ・℃）に低下する。この処理タイプの熱伝導率は、ＰＴ１２０一次粒子を同じ充填剤充填量で化合物中で使用するときと同じように低い。筆者らは、この熱伝導率の低下は、ＢＮ凝集体の分解によるものとする。
【0037】
記載の実験では、使用した窒化ホウ素凝集体が、配合プロセス、又は射出成形プロセス中に、大部分は一次粒子の形態で射出成形された化合物中に存在する程度まで崩壊し、凝集体形態は、多くの用途、特に薄いプレートやハウジング壁の射出成形の際に、高面外方向熱伝導率目的では使用できないことが示された。
【0038】
独国特許出願公開第１０ ２０１０ ０５０ ９００ Ａ１号では、窒化ホウ素小平板が凝集体中で優先配向している、非平滑化窒化ホウ素凝集体の製造方法が記載される。
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0039】
したがって、本発明によって対処される目的は、先行技術の欠点を克服しながらも、高度のプロセス信頼性において、薄肉構成部品中で高面外方向熱伝導率値及び高面内方向熱伝導率値、並びに、良好な機械的特性、特に強度を得られ得る、費用対効果の優れたポリマー／窒化ホウ素化合物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0040】
上記目的は、請求項１に記載の構成部品、請求項２０に記載のポリマー／窒化ホウ素化合物、及び、請求項２１に記載の構成部品の使用によって達成される。構成部品の好ましい又は特に実用的な実施形態は、従属項２〜１９及び特徴１〜３６に明記されている。
【0041】
つまり、本発明の主題は、ポリマー／窒化ホウ素化合物から製造される構成部品であり、ポリマー／窒化ホウ素化合物は、少なくとも１つのポリマー材料と、少なくとも１つの（once）熱伝導性充填剤と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含み、少なくとも１つの熱伝導性充填剤は、窒化ホウ素凝集体を含む。
【0042】
本発明の更なる主題は、かかる構成部品を製造するためのポリマー／窒化ホウ素化合物であり、ポリマー／窒化ホウ素化合物は、少なくとも１つのポリマー材料と、少なくとも１つの熱伝導性充填剤と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含み、少なくとも１つの熱伝導性充填剤は、窒化ホウ素凝集体を含む。
【0043】
本発明の更なる主題は、構成部品又はアセンブリ、好ましくは、電子的構成部品又はアセンブリの温度を制御するための、かかる熱伝導用構成部品の使用、並びに、機械的負荷を吸収及び／又は伝導するためのかかる構成部品の使用である。
【0044】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物は、ポリマー／窒化ホウ素構成部品で作られた薄肉構成部品の、低面外方向熱伝導率及び低耐荷重力といった欠点を克服することができる。
【0045】
面外方向熱伝導率は、面外方向に、すなわち、プレート面に対して垂直に測定された熱伝導率である。面内方向熱伝導率は、面内方向に、すなわち、プレート面に沿って測定された熱伝導率である。
【0046】
驚くべきことに、射出成形された薄肉構成部品の面外方向熱伝導率は、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物によって顕著に上昇し得ると同時に、良好な面内方向熱伝導率が維持されることが示されている。
【0047】
同じ割合の窒化ホウ素を用いると、本発明による構成部品において、非凝集化窒化ホウ素粉末よりも、高い熱伝導率値を達成することが可能である。窒化ホウ素凝集体を用いると、ポリマー／窒化ホウ素化合物及びそれらから製造された構成部品において、非凝集化窒化ホウ素粉末よりも、高い充填剤充填量を達成することが可能である。
【0048】
驚くべきことに、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物は、使用した窒化ホウ素凝集体を顕著に分解することなく、比較的激しい配合手段によって加工することもできる。薄肉構成部品を射出成形する場合であっても、窒化ホウ素凝集体の顕著な分解は見られない。本発明による構成部品は、再現可能な熱伝導率特性及び機械的特性を備えて、高度のプロセス信頼性において製造できる。
【0049】
本発明による構成部品の製造に使用される窒化ホウ素凝集体は、高い凝集安定性を示す。驚くべきことに、２軸押出成形機で配合中の混合要素及び剪断／分散要素における剪断は、使用した窒化ホウ素凝集体の分解、完全分解をもたらさない。構成部品中の高熱伝導率につながり、充填剤分解の問題が特に深刻な、高充填剤充填量においても、使用した窒化ホウ素凝集体は、一次粒子又は凝集体フラグメントに大きく分解されず、部分的に分解されるのみである。
【0050】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物は、≦３ｍｍの厚さを有する薄いプレートに加工されるとき、１．５〜４の異方性比を呈するという利点がある。これは、化合物、並びにそれらから作られた射出成形プレート及び構成部品の熱伝導率は、主として等方性の窒化ホウ素凝集体を使用すると実質的に等方性であると考えられることから、驚くべきことである。激しい配合の場合であり、凝集体の一部が分解するときであっても、この比は射出成形された薄いプレートにおいて維持される。
【0051】
アスペクト比が＞１０である、異方性の小平板状の、つまり鱗様の窒化ホウ素凝集体を使用するときであっても、射出成形された薄いプレートにおいて好ましくは得られる異方性比が１．５〜４であることは、当業者には驚くべきことである。小平板状窒化ホウ素凝集体はそれ自体が薄いプレート状に配列し、これは、面内方向熱伝導率の上昇及び異方性比の増加の利益まで、面外方向熱伝導率が減少することを伴うことが期待され得る。
【0052】
異方性比は、良好に結晶化した小平板状窒化ホウ素粉末を用いる場合よりも顕著に小さい。
【0053】
熱伝導率の異方性比が１．５〜４であることは、特に薄いプレート又はハウジング壁の熱放散において好ましい。
【0054】
本発明による構成部品において、窒化ホウ素凝集体の充填剤の組み合わせ、すなわち、少なくとも１つの補強充填剤及び少なくとも１つの第２の充填剤を使用する場合でも、１．５〜４の好ましい熱伝導率の異方性比が維持され得ることも期待されなかった。第２の充填剤は、窒化ホウ素とは異なるもので、熱伝導率を増加させ、窒化ホウ素凝集体に加えて、ポリマー／窒化ホウ素化合物中で熱伝導性充填剤として存在する、充填剤であると理解される。これは、実質的に等方性の第２の充填剤を使用するとき、異方性比が顕著に低下すると当業者が考えていたことから、驚くべきことである。更に驚くべきことに、射出成形プレート中で窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤からなる充填剤の組み合わせにおいて、個々の構成成分を有するポリマー化合物（すなわち、ポリマーと窒化ホウ素凝集体とからなる化合物、及びポリマーと第２の充填剤とからなる化合物）から製造された射出成形プレートの熱伝導率を数学的に足し合わせた値よりも、面外方向熱伝導率並びに面内方向熱伝導率の両方が高い。
【0055】
窒化ホウ素凝集体、補強充填剤、及び第２の充填剤の充填剤の組み合わせを使用すると、驚くべきことに、追加の第２の充填剤を使用すると、窒化ホウ素凝集体のみを使用したときと比較して、同じ割合の窒化ホウ素凝集体によって、面外方向の熱伝導率が顕著に上昇するだけではなく、同時に面内方向も大きく上昇することが示されている。
【0056】
更に驚くべきことには、熱伝導性充填剤及び補強充填剤の充填剤充填量があまり多すぎないポリマー／窒化ホウ素化合物は、本発明による構成部品の製造に使用できる。充填されたポリマー材料の特性を更に調整するため、したがって、更に添加剤及び充填剤を加えてよく、最も標準的な熱可塑性ポリマーにおいて、≦５０体積％の総充填剤充填量が可能であり、ＴＰＥポリマー（熱可塑性エラストマー）において、例えば、≦７０体積％の量が可能である。
【0057】
加えて、驚くべきことに、熱伝導性充填剤及び補強充填剤を有する本発明による構成部品は、熱伝導率の上昇並びに機械的特性（特に強度）の増強の両方を示し、そのため、壁厚を下げることによる面外方向の熱流量を更に増すことが可能である。この壁厚の低下により、使用する材料量の削減による、更なる軽量化及び低コスト化が可能になる。
【図面の簡単な説明】
【0058】
【図1】寸法が８０×８０×２ｍｍ３であり、スプルー、並びに面内方向及び面外方向を有する薄い射出成形プレートを示し、これによって熱伝導率値（面内方向熱伝導率及び面外方向熱伝導率）が計算される。
【図2a】面外方向及び面内方向熱伝導率の測定に使用したサンプルを示す。図２ａは、図１の射出成形プレートの中央部から調製され、面外方向熱伝導率の測定に使用された、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有するサンプルを示す。図２ｂは、面内方向熱伝導率測定用サンプルの調製を示す。初めに、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有するプレート積層体サンプルを、瞬間接着剤を用いて接着することによって作製し、このとき、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有する射出成形プレートからなる当該サンプルを調製した。プレート積層体から、射出成形プレートの面外方向に平行に、かつ、流れ方向に垂直に、サンプルを調製する。このサンプルにおいて、面内方向熱伝導率を決定する。
【図2b】面外方向及び面内方向熱伝導率の測定に使用したサンプルを示す。図２ａは、図１の射出成形プレートの中央部から調製され、面外方向熱伝導率の測定に使用された、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有するサンプルを示す。図２ｂは、面内方向熱伝導率測定用サンプルの調製を示す。初めに、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有するプレート積層体サンプルを、瞬間接着剤を用いて接着することによって作製し、このとき、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有する射出成形プレートからなる当該サンプルを調製した。プレート積層体から、射出成形プレートの面外方向に平行に、かつ、流れ方向に垂直に、サンプルを調製する。このサンプルにおいて、面内方向熱伝導率を決定する。
【発明を実施するための形態】
【0059】
既に上で説明したように、面外方向熱伝導率は、面外方向に、すなわち、プレート面に対して垂直に測定された熱伝導率である。面内方向熱伝導率は、面内方向に、すなわち、プレート面に沿って測定された熱伝導率である。
【0060】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の面外方向熱伝導率は、好ましくは少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１．２Ｗ／ｍ・Ｋ（１．２Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８Ｗ／ｍ・℃）である。熱伝導率は、２ｍｍの厚さを有するディスク状に射出成形されたサンプルにおいて、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って測定する。
【0061】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の面内方向熱伝導率は、好ましくは少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも２．２Ｗ／ｍ・Ｋ（２．２Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも２．７Ｗ／ｍ・Ｋ（２．７Ｗ／ｍ・℃）である。
【0062】
面内方向熱伝導率の測定には、２ｍｍの厚さを有するディスク状に射出成形されたサンプルを、別の上面に積層し、互いに接着する。このように調製したプレート積層体から、射出成形プレートの面外方向に平行に、かつ、流れ方向に垂直に、２×１０×１０ｍｍ３の寸法を有する２ｍｍの薄いサンプルを調製する。面内方向熱伝導率は、このように調製した２ｍｍ厚のサンプルにおいて、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って測定する。
【0063】
本発明による構成部品及び窒化ホウ素／ポリマー化合物の、面内方向熱伝導率の面外方向熱伝導率に対する異方性比は、好ましくは少なくとも１．５かつ多くとも４、より好ましくは少なくとも１．５かつ多くとも３．５、更により好ましくは少なくとも１．５かつ多くとも３．０、及び特に好ましくは少なくとも１．５かつ多くとも２．５である。
【0064】
異方性比は、記載するように測定した面内方向熱伝導率を記載するように測定した面外方向熱伝導率で割ることによって、計算される。
【0065】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の面外方向熱伝導率は、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱伝導率よりも、好ましくは少なくとも０．８Ｗ／ｍ・Ｋ（０．８Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも１．３Ｗ／ｍ・Ｋ（１．３Ｗ／ｍ・Ｋ）、及び特に好ましくは少なくとも１．６Ｗ／ｍ・Ｋ（１．６Ｗ／ｍ・℃）高い。
【0066】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の面内方向熱伝導率は、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱伝導率よりも、好ましくは少なくとも１．３Ｗ／ｍ・Ｋ（１．３Ｗ／ｍ・℃）、より好ましくは少なくとも１．６Ｗ／ｍ・Ｋ（１．６Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも２．０Ｗ／ｍ・Ｋ（２．０Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）高い。
【0067】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の強度は、好ましくは少なくとも５０Ｎ／ｍｍ２（５０ＭＰａ）、より好ましくは少なくとも７５Ｎ／ｍｍ２（７５ＭＰａ）、更により好ましくは少なくとも１００Ｎ／ｍｍ２（１００ＭＰａ）、及び特に好ましくは少なくとも１２５Ｎ／ｍｍ２（１２５ＭＰａ）である。
【0068】
機械的特性は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ５２７に従い、２５℃及び湿度５０％において、乾燥状態にコンディショニングした標準的な引張試験棒に対する引張試験で測定する。
【0069】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体の割合は、ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、好ましくは少なくとも５体積％、より好ましくは少なくとも１０体積％、更により好ましくは少なくとも１５体積％、及び特に好ましくは少なくとも２０体積％である。
【0070】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体の割合は、ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、好ましくは多くとも７０体積％、より好ましくは多くとも６０体積％、及び特に好ましくは多くとも５０体積％である。
【0071】
熱可塑性ポリマーは、好ましくは、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物のポリマー材料として使用される。これらは、特に熱可塑性材料、ポリアミド（ＰＡ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）、熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、及びポリオキシメチレン（ＰＯＭ）である。
【0072】
デュロプラスチック成形材料、例えばフェノールホルムアルデヒド成形材料（例えばＶｉｎｃｏｌｙｔ Ｘ６５５、ＳＢＨＰＰ（Ｇｅｎｔ，Ｂｅｌｇｉｕｍ））、エポキシド成形材料（例えばＥｐｏｘｉｄｕｒ ３５８１、Ｒａｓｃｈｉｇ（Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））、メラミンホルムアルデヒド成形材料（例えばＭｅｌｏｐａｓ ＭＦ１５０、Ｒａｓｃｈｉｇ（Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））、尿素ホルムアルデヒド成形材料（例えばＵｒｅｃｏｌｌ、ＢＡＳＦ（Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））、バルクモールディングコンパウンド（ＢＭＣ）（例えばＬｏｍｉｘ ０２０４、Ｌｏｒｅｎｚ（Ｂａｄ Ｂｒａｍｓｔｅｄｔ，Ｇｅｒｍａｎｙ））及びシートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ）（例えばＬｏｍｉｘ ０１０８、Ｌｏｒｅｎｚ（Ｂａｄ Ｂｒａｍｓｔｅｄｔ，Ｇｅｒｍａｎｙ））も、ポリマー材料として使用できる。
【0073】
エラストマー、例えば液状シリコーンゴム（liquid silicon rubber）（ＬＳＲ）（例えばＥｌａｓｔｏｓｉｌ、Ｗａｃｋｅｒ Ｃｈｅｍｉｅ（Ｂｕｒｇｈａｕｓｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、水素添加ニトリルゴム（ＨＮＢＲ）、フッ素ゴム（ＦＫＭ）、アクリルゴム（ＡＣＭ）、及びエチレンアクリレートゴム（ＡＥＭ）も、ポリマー材料として使用できる。
【0074】
注型用樹脂（例えばポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシド樹脂、シリコーン樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂）、（例えばＱ１−９２２６、Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ（Ｗｉｅｓｂａｄｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））、トランスファーモールディングコンパウンド（例えばポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシド樹脂、シリコーン樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂）、（例えばＫＭＣ−４８００、Ｓｈｉｎ Ｅｔｓｕ（Ｊａｐａｎ））、及び熱伝導性接着剤（例えばポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、エポキシド樹脂、シリコーン樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂）、（例えばＴＣ ２０３０、Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ（Ｗｉｅｓｂａｄｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））も、ポリマー材料として使用できる。
【0075】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物に使用される窒化ホウ素凝集体は、高凝集安定性を示す。高凝集安定性を有する窒化ホウ素凝集体は、ポリマーを窒化ホウ素充填剤と共に配合するとき、特に充填剤充填量が高いポリマーで起こる、高剪断力の影響下であっても、一次粒子又は凝集体フラグメントに部分的に分解されるにすぎない。部分分解にもかかわらず、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の有利な特性、特に異方性比は維持される。
【0076】
例えば、超音波実験で凝集体の安定性を検証するのと同時に、レーザー粒度分布によって凝集体寸法を求めることもできるが、超音波の効果によって凝集体は経時的に崩壊する。凝集体の崩壊は、経時的な凝集体寸法の変化によって記録され、凝集体の安定性に依存して、異なる曲線が形成される。軟質の凝集体は、機械的により安定な凝集体よりも速く崩壊する。
【0077】
凝集安定性を測定するために、２００μｍより小さい窒化ホウ素凝集体は壊れ、＜１００μｍの微粉はふるい分けによって除去される。このように得られた１００〜２００μｍのふるい分級物について、レーザー粒度計（分散装置Ｈｙｄｒｏ ２０００Ｓを備えたＭａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ（Ｈｅｒｒｅｎｂｅｒｇ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって凝集安定性を求める。このため、湿潤剤を含む水溶液（１０Ｌ蒸留水中にリンス液（Ｇ ５３０ Ｓｐｕｌｆｉｘ、ＢＵＺＩＬ−Ｗｅｒｋ Ｗａｇｎｅｒ ＧｍｂＨ ＆ Ｃｏ．ＫＧ（Ｍｅｍｍｉｎｇｅｎ））２ｍＬとＩｍｂｅｎｔｉｎ（ポリエチレングリコールアルキルエーテル）０．３７５ｍＬとを含む混合液）を分散媒体として用いる。スナップ式キャップを有するバイアル（８ｍＬ）中で、振盪することによって、１０〜２０ｍｇの凝集体を６ｍＬの分散媒体に分散する。サンプルから懸濁液をピペットで抜き取って、レーザー吸収が５％（特定範囲：５〜３０％）に達するまでレーザー粒度計の湿式セルに滴下する。測定は超音波を用いずに開始し、１５秒毎に超音波を用いて更に測定を行うが、分散装置の超音波出力（デバイスウェアによって値を０〜１００％に設定することができる）は、いずれの場合も最大出力の５％に設定する。測定は合計１０回行う。測定時、分散装置の撹拌器は１７５０ＲＰＭで動かす。１０回測定後のｄ９０値と最初の測定のｄ９０値との商を、凝集安定性の程度として用いる（１００を掛けて％で示す）。本明細書に記載する測定方法は、以降、「超音波法」とも言う。
【0078】
好ましくは、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品に使用される窒化ホウ素凝集体の凝集安定性は、好ましくは少なくとも４０％、より好ましくは少なくとも５０％、及び特に好ましくは少なくとも６０％である。この場合、凝集安定性は、上記超音波法を用いて求められる。
【0079】
好ましくは、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品に使用される鱗様の窒化ホウ素凝集体の比表面積（ＢＥＴ）は、好ましくは、２０ｍ２／ｇ以下、より好ましくは、１０ｍ２／ｇ以下である。
【0080】
好ましくは、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品に使用される窒化ホウ素凝集体は、非凝集化窒化ホウ素粉末とは対照的に、注ぐことができ、投入が容易である。
【0081】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の１つの好ましい実施形態では、大部分は、等方性窒化物結合ホウ素／窒化物凝集体は窒化ホウ素凝集体として使用される。これらの窒化ホウ素凝集体は、小平板状の六方晶一次窒化ホウ素粒子の凝集体であり、六方晶一次窒化ホウ素粒子は、無機結合剤相によって互いに結合される。無機結合剤相は、少なくとも１つの窒化物及び／又はオキシ窒化物を含む。窒化物及びオキシ窒化物は、好ましくは元素アルミニウム、ケイ素、チタン及びホウ素の化合物である。これらの窒化ホウ素凝集体も、等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、又は窒化物結合剤相を有する等方性窒化ホウ素凝集体と称することもある。これらの凝集体中の窒化ホウ素フレークは、それらが大部分は等方性特性を持つように、いかなる優先方向を実質的に有さずに、互いに配向される。等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体は、以下で窒化ホウ素複合凝集体とも称する。
【0082】
かかる窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体を生成するため、一次窒化ホウ素粒子又は非晶質窒化ホウ素の形態の窒化ホウ素原料粉末を結合剤相原材料と混合し、顆粒又は成形片に加工して、その後これらを、窒化雰囲気中で少なくとも１，６００℃の温度で処理し、得られた顆粒又は成形片を、続いて該当する場合、粉砕及び／又は分級する。
【0083】
結合剤相に含有される窒化物及びオキシ窒化物は、好ましくは、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）及び窒化ホウ素（ＢＮ）であり、好ましくは、窒化アルミニウム、酸窒化アルミニウム、窒化チタン及び／又は窒化ケイ素であり、更に好ましくは、窒化アルミニウム及び／又は酸窒化アルミニウムである。結合剤相は、特に好ましくは窒化アルミニウムを含有する。
【0084】
結合剤相の窒化物及びオキシ窒化物は、非晶質、部分結晶質、又は結晶質であってよい。結合剤相は、好ましくは結晶質である。
【0085】
また窒化物結合剤相は、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、二酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、及び希土類金属酸化物などの酸化物相を含んでもよい。
【0086】
更に、結合剤相は、ホウ酸塩、例えばホウ酸アルミニウム又はホウ酸カルシウムも含んでよい。加えて、結合剤相は、炭素、金属不純物、元素ホウ素、ホウ化物、炭化ホウ素又は炭化ケイ素などのその他炭化物といった、不純物も含んでよい。
【0087】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体中の窒化物結合剤相の割合は、窒化ホウ素凝集体の総量に基づき、好ましくは少なくとも１重量％、より好ましくは少なくとも５重量％、更により好ましくは少なくとも１０重量％、更により好ましくは少なくとも２０重量％、及び特に好ましくは少なくとも３０重量％である。
【0088】
結合剤相中の窒化物及びオキシ窒化物の割合は、総結合剤相に基づき、好ましくは少なくとも５０重量％、及び特に好ましくは少なくとも８０重量％である。
【0089】
結合剤相は、凝集体中の一次窒化ホウ素粒子に結合して、結合剤を含まない凝集体に比べると、より機械的に安定な凝集体を得ることができる。
【0090】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体は、製造方法によって、円形から球形、又はブロック状及び角度付きであってよい。噴霧乾燥によって生成される凝集体は、窒化後でも球状まで丸みを保ち続ける。圧縮及び粉砕によって生成された凝集体は、ブロック状、つまり塊状、角度付き、つまりエッジ付きの形状を有する傾向がある。
【0091】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物を生成するとき、好ましく使用される窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体は、平均凝集体直径（ｄ５０）が≦１０００μｍ、より好ましくは≦５００μｍ、更により好ましくは≦４００μｍ、更により好ましくは≦３００μｍ、及び更により好ましくは≦２００μｍである。平均凝集体直径（ｄ５０）は、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）によって測定できる。平均凝集体直径は、凝集体生成に使用された一次窒化ホウ素粒子の平均粒径よりも、少なくとも２倍大きく、好ましくは少なくとも３倍大きい。平均凝集体直径は、凝集体生成に使用された一次窒化ホウ素粒子の平均粒径よりも、１０倍、又は５０倍以上大きくてもよい。窒化物結合等方性窒化物凝集体中の一次粒子の平均粒径（ｄ５０）は、≦５０μｍ、好ましくは≦３０μｍ、より好ましくは≦１５μｍ、更により好ましくは≦１０μｍ、及び特に好ましくは≦６μｍである。
【0092】
ポリマー／窒化ホウ素化合物の配合に使用される窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体は、１．０〜１．８、好ましくは、１．０〜１．５であるアスペクト比を有する。
【0093】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体は、高密度のホウ素−窒化物凝集体である。
【0094】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体中の個々の小平板状一次窒化ホウ素粒子間には、直接接触点が存在し、その結果、一次窒化ホウ素粒子からなる窒化ホウ素凝集体中に連続的熱伝導路をもたらす。
【0095】
六方晶窒化ホウ素、非晶質窒化ホウ素、部分結晶性窒化ホウ素、及びこれらの混合物を、窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体を生成するための、窒化ホウ素の原料粉末として用いてよい。
【0096】
使用される窒化ホウ素粉末の平均粒径（ｄ５０）は、０．５〜５０μｍ、好ましくは、０．５〜１５μｍ、及びより好ましくは、０．５〜５μｍであってよい。例えば、平均粒径１μｍ、３μｍ、６μｍ、９μｍ及び１５μｍの六方晶窒化ホウ素粉末を用いてよいが、最大５０μｍのより大きな平均粒径も使用可能である。粒径の異なる様々な六方晶窒化ホウ素粉末の混合物を、同様に用いることもできる。使用される窒化ホウ素粉末の平均粒径（ｄ５０）の測定は典型的に、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）を用いて行う。
【0097】
Ｂ２Ｏ３を含まない窒化ホウ素粉末、及び最大０．５重量％の低Ｂ２Ｏ３含量の窒化ホウ素粉末を用いてもよいが、最大１０重量％の高Ｂ２Ｏ３含量の窒化ホウ素粉末を用いてもよい。
【0098】
結合剤相原材料は、固体又は液体又はペースト様の形態で存在してよい。
【0099】
窒化ホウ素原料粉末と結合剤相原材料の混合は、例えば、混合ドラム、Ｖ−ミキサー、ドラムフープミキサー、振動チューブミル、又はＥｉｒｉｃｈミキサーで行ってよい。続くミリング工程、例えばクロスビータミル、回転ミル、又は撹拌ビーズミルにおいて、均質性を更に向上させてもよい。粉末混合物は乾燥していても湿っていてもよい。更には、圧搾助剤そして必要に応じて潤滑助剤を添加することも可能である。例えば後続の顆粒の作製を噴霧乾燥又は粒子成長造粒法で行う場合、混合は湿式で行ってもよい。
【0100】
成形は、乾燥した又は湿った粉末混合物を一軸加圧成形、静水圧加圧成形又はローラー圧縮によってプレート又はタブレットへと圧縮することにより達成してもよい。その他使用可能な成形法は、噴霧造粒法又は粒子成長造粒法などの造粒法である。作製された成形片又は顆粒の残留水分は、約１００℃に加熱することによって、窒化前に排除することができる。
【0101】
乾燥成形片又は顆粒を、窒化雰囲気中、少なくとも１６００℃、好ましくは少なくとも１８００℃の温度にて高温処理する。窒化雰囲気は、好ましくは窒素及び／又はアンモニアを含む。窒化雰囲気は、好ましくはアルゴンを追加的に含む。最大温度に達した後、最大数時間又は数日間の保持時間を開始してよい。温度処理は、連続的に、又はバッチ法で行ってよい。窒化雰囲気中の熱処理により、一次窒化ホウ素粒子同士が結合して窒化物結合剤相が形成される。窒化工程により、一次粒子の結晶化度を増加させることができ、このことが一次粒子の成長を伴う。
【0102】
高温処理に先立ち、顆粒又は成形片を、好ましくは、窒化雰囲気下で少なくとも７００℃の温度にて更に熱処理し、このとき、この第１の熱処理温度は、高温処理の温度より低い。この初期窒化の窒化雰囲気は、好ましくは窒素及び／又はアンモニアを含む。この窒化雰囲気は、好ましくはアルゴンを追加的に含む。
【0103】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体中の結合剤相の窒化中、未反応の原材料の割合は、好ましくは≦１０％、より好ましくは≦５％、更により好ましくは≦３％、及び特に好ましくは≦２％である。酸素混入は、好ましくは≦１０％、より好ましくは≦５％、更により好ましくは≦２％、及び特に好ましくは≦１％である。
【0104】
金属粉末は、好ましくは、窒化物結合剤相を生成するための結合剤相原材料として使用され、金属粉末は、直接窒化によって、対応する金属窒化物若しくはオキシ窒化物、又は金属窒化物及びオキシ窒化物の混合物に変換される。使用される金属粉末は、好ましくは、アルミニウム、ケイ素、若しくはチタン粉末、又はこれらの混合物である。アルミニウム粉末の使用が特に好ましい。
【0105】
金属化合物は、還元剤と共に、窒化物結合剤相を生成するための結合剤相原材料としても使用でき、この窒化物結合剤相は、還元窒化によって生成される。使用される金属化合物は、好ましくは、元素アルミニウム、ケイ素、及びチタンの、好ましくは酸化物及び／又は水酸化物の化合物、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）、ベーマイト（ＡｌＯＯＨ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）及び二酸化チタン（ＴｉＯ２）である。金属化合物は、ホウ酸アルミニウムなどのホウ酸塩でもよい。還元剤としては、炭素及び水素だけでなく、例えばポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、メラミン及びメタンなどの有機化合物も使用してよい。例えば水素又はメタンなどのガス状物質を還元剤として使用する場合、これらの物質を窒化雰囲気に添加する。還元に必要な還元剤が金属化合物中に既に存在していることもあり、そのため、例えばアルミニウムイソプロポキシド、テトラエチルオルトケイ酸塩、又はチタンイソプロポキシドを結合剤原材料として用いるとき、追加の還元剤を用いる必要がない。窒化工程では、金属化合物を対応する金属窒化物へ転換する。窒化中に、オキシ窒化物又は金属窒化物とオキシ窒化物との混合物が形成され、同様に、結合剤相が残留する未反応酸化物を依然として含み得ることも可能である。
【0106】
また、窒化ホウ素を生成するための反応物も、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合剤相を生成するための結合剤相原材料として使用できる。窒化ホウ素を生成するための反応物は、例えば、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）及び酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）などの酸化ホウ素源を、例えば、炭素又は水素又は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、メラミン及びメタンなどの有機化合物などの還元剤と組み合わせて含有してよい。例えば水素又はメタンなどのガス状物質を還元剤として使用する場合、これらの物質を窒化雰囲気に添加する。例えば、元素ホウ素、炭化ホウ素、及びホウ酸トリメチルなどの実質的に酸素を含まないホウ素源も、窒化ホウ素を生成するための反応物として使用してよい。窒化工程では、これら原材料を六方晶窒化ホウ素へ転換する。
【0107】
異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合剤相を生成するのに使用される結合剤相原材料も、窒化雰囲気における熱処理中に凝固する、窒化物材料であってよい。窒化物材料は、アルミニウム又はケイ素の窒化物及び／又はオキシ窒化物であってよいが、窒化チタン及び希土類窒化物、同様に、サイアロンからなる群由来の化合物も使用できる。液体相、例えば酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ケイ素及び希土類酸化物などを焼結剤として用いてもよい。
【0108】
列挙された異なる結合剤相原材料の混合物を使用することも可能である。
【0109】
続く粉砕及び／又は分級工程では、窒化雰囲気内での熱処理後、成形片又は顆粒を必要に応じて所望の凝集体寸法まで粉砕又は分級することによって、本発明による窒化物結合凝集体を生成する。原材料の造粒中、例えば造粒が噴霧乾燥又は粒子成長造粒法によって行われた場合に、最終凝集体寸法に既に到達したのであれば、窒化後の粉砕工程を行わない。
【0110】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体の標的とする凝集体寸法を得るために、スクリーニング、ふるい分級、及びシフティングなどの従来工程を取り入れてよい。微粉が含まれている場合は、それを最初に取り除いてよい。スクリーニングに代わる方法として、定義した凝集体の粉砕は、ふるい網、分類ミル、構造化ローラークラッシャー及び切削ホイールを用いて行ってもよい。例えばボールミル内で粉砕することも可能である。
【0111】
生成後、窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体を更に処理してよい。この場合、例えば次の考えられる処理のうち１つ以上を行ってよい。−窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体の表面酸化を引き起こす酸素下での熱処理。例えば、表面にＴｉＯ２を有する凝集体は、５００℃超において空気中で酸化することによって、窒化チタン（ＴｉＮ）を含有する結合剤相によって生成でき、表面ＳｉＯ２は、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）を含有する結合剤相によって生成でき、表面酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）は、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）を含有する結合剤相によって生成できる。
−蒸気処理
−室温で又は熱の影響下でかつキャリア又は反応ガスを用いた、シラン、チタン酸塩又は他の有機金属化合物による表面変性。この表面変性によって、窒化物結合剤相の加水分解耐性も向上する。
−ポリマー、例えばポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、コポリマー、アクリレート、油又はカルボン酸による表面変性。
−ゾルゲル系、例えばベーマイトゾル又はＳｉＯ２ゾルによる溶浸、あるいは水溶性ガラス若しくはナノ粒子若しくは表面変性ナノ粒子又はこれらの混合物による溶浸。
−水溶性又はエタノール可溶性ポリマーによる溶浸。窒化ホウ素凝集体を、例えば、シリコーン、エポキシ又はポリウレタン樹脂などの樹脂を用いて溶浸でき、配合前及び配合中に、樹脂を硬化剤による硬化、又は、熱硬化することができる。
【0112】
窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体を、例えば、一次窒化ホウ素粒子などのその他窒化ホウ素充填剤と混合するために、列挙した表面処理を行ってもよい。
【0113】
前記処理のうちいくつかを任意の順序で組み合わせることも可能である。例えば、処理を流動床法で行ってもよい。
【0114】
列挙した処理によって、ポリマーマトリックスの窒化物結合等方性凝集体への結合を改善することが可能である。
【0115】
非凝集化小平板状窒化ホウ素の使用時と比較すると、他の点では同等の処理条件下において、窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体の面外方向熱伝導率は、３０体積％の充填剤充填量において４０％超、４０体積％の充填剤充填量において７０％超上昇する場合がある。特に驚くべきことには、これらの上昇は、２軸押出成形機中で激しく配合し、薄いプレートを射出成形した場合においても達成される。
【0116】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の更に好ましい実施形態では、実質的に異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体は、窒化ホウ素凝集体として使用される。これらの窒化ホウ素凝集体は、互いに凝集されて鱗様の窒化ホウ素凝集体を形成する、小平板状の六方晶一次窒化ホウ素粒子を含む凝集体である。これらの窒化ホウ素凝集体は、鱗様の窒化ホウ素凝集体、又は窒化ホウ素フレークとも称してよい。これらの窒化ホウ素フレークは、英文文献においてしばしば「フレーク上窒化ホウ素粒子」と称される、非凝集化小平板状一次窒化ホウ素粒子とは区別しなくてはならない。鱗様の窒化ホウ素凝集体の構造は、多くの個々の窒化ホウ素小平板から構成される。これらの凝集体中の小平板状一次窒化ホウ素粒子は、互いに対してランダムに配向されていない。鱗様の窒化ホウ素凝集体は、小平板状一次窒化ホウ素粒子を含み、この小平板面は、互いに平行に整列している。小平板状一次窒化ホウ素粒子は、好ましくは一次窒化ホウ素粒子の小平板面が互いに実質的に平行に整列するように凝集される。これら凝集体中の小平板状一次窒化ホウ素粒子は互いに対してランダムに配向されていないため、鱗様の窒化ホウ素凝集体は異方性特性を有する。
【0117】
異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体中の小平板状一次窒化ホウ素粒子の整列の程度は、組織指数で特徴付けることができる。完全に等方性に、すなわち、選ぶことなく任意の特定の方向に整列した小平板状一次窒化ホウ素粒子を有する六方晶窒化ホウ素（ｈＢＮ）の組織指数は、１である。組織指数は、サンプル中の配向の程度、すなわち、小平板状一次窒化ホウ素粒子が、その基部表面を上面に重ねて、若しくは互いに平行に、より配列している、又は、一次窒化ホウ素粒子の小平板面が互いにより配列していることに伴って、上昇する。本発明による構成部品に使用される異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の組織指数は、好ましくは、２．０超、より好ましくは２．５以上、更により好ましくは３．０以上、及び特に好ましくは３．５以上の値にある。鱗様凝集体の組織指数は、５．０以上、及び１０．０以上の値を有してもよい。鱗様の窒化ホウ素凝集体の組織指数は、好ましくは２００以下、より好ましくは５０以下の値にある。組織指数はＸ線透過試験によって測定する。そのため、Ｘ線回折図を測定することによって（００２）回折反射強度と（１００）回折反射強度との比を求め、それを、表面粗さのない理想的なｈＢＮ試料に相当する比で除する。理想的な比は、ＪＣＰＤＳデータから求めることができ、７．２９である。
【0118】
したがって、窒化ホウ素凝集体の組織指数（ＴＩ）は、次の式により算出することができる。
【0119】
【数2】
【0120】
組織指数が、約３．５ｃｍ２（鱗様凝集体の上部又は底部表面積に基づく）の寸法を有する大きな鱗様の個々の凝集体において測定される場合、組織指数について１００以上で最大約５００という非常に高い値を得ることができる。大きい鱗様凝集体について測定されるこれらの値により、鱗様の窒化ホウ素凝集体中の一次粒子が非常に強く整列していることが証明される。既に上述した様に凝集体充填について実施される、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物に好ましくは使用される鱗様の窒化ホウ素凝集体において組織指数を測定するとき、Ｘ線写真測定に対して部分的に静的な配列がサンプルキャリア内で起こる。したがって、≦１ｍｍの寸法を有するより小さい鱗様凝集体で得られる組織指数値は、個々の鱗様凝集体中の対応する配向の一次粒子よりも常に小さい。
【0121】
本発明による構成部品及び窒化ホウ素／ポリマー化合物で使用される等方性窒化物結合凝集体の組織指数は、好ましくは１．０〜＜２．０の値である。
【0122】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び構成部品では、好ましく使用される異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体は、平均凝集体直径（ｄ５０）が≦１０００μｍ、より好ましくは≦５００μｍ、更により好ましくは≦３００μｍ、及び特に好ましくは≦２００μｍである。本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び構成部品で使用される異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の平均凝集体直径（ｄ５０）は、好ましくは≧２０μｍ、より好ましくは≧３０μｍ、更により好ましくは≧５０μｍ、及び特に好ましくは≧１００μｍである。平均凝集体直径（ｄ５０）は、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）によって測定できる。平均凝集体直径は、凝集体生成に使用された一次窒化ホウ素粒子の平均粒径よりも、少なくとも２倍大きく、好ましくは少なくとも３倍大きい。平均凝集体直径は、凝集体生成に使用された一次窒化ホウ素粒子の平均粒径よりも、１０倍、又は５０倍以上大きくてもよい。異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体中の一次粒子の平均粒径（ｄ５０）は、≦５０μｍ、好ましくは≦３０μｍ、より好ましくは≦１５μｍ、更により好ましくは≦１０μｍ、及び特に好ましくは≦６μｍである。
【0123】
異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の厚さは、≦５００μｍ、好ましくは≦２００μｍ、より好ましくは≦１００μｍ、更により好ましくは≦７０μｍ、なおより好ましくは≦５０μｍ、及び特に好ましくは≦３５μｍである。厚さは、少なくとも１μｍ、より好ましくは≧２μｍ、更により好ましくは≧３μｍ、及び特に好ましくは≧５μｍである。異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の厚さは、デジタル精密計器又は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を用いて測定できる。
【0124】
アスペクト比、すなわち、鱗様の窒化ホウ素凝集体の凝集体直径の凝集体厚さに対する比は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）像で凝集体の直径及び厚さを測定することによって判定できる。鱗様凝集体のアスペクト比は、１超の値、好ましくは２以上の値、より好ましくは３以上の値、特に好ましくは５以上の値、及び特に好ましくは１０以上の値を有する。
【0125】
異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体は、高密度の窒化ホウ素凝集体である。
【0126】
異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体中の個々の小平板状一次窒化ホウ素粒子間には、直接接触点が存在し、その結果、一次窒化ホウ素粒子から構成される窒化ホウ素凝集体中に連続的熱伝導路をもたらす。
【0127】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物に使用される鱗様の窒化ホウ素凝集体は、粉砕によってではなく成形プロセスによって直接生成された表面を、上面及び底面に有する。これらの表面を、以降「成形表面」と称する。成形表面は、破砕又は粉砕工程によってもたらされた凝集体の荒い側の面（破面）とは対照的に、比較的滑らかである。鱗様の窒化ホウ素凝集体の表面は、実質的に平ら（平面）であり、それらの上面及び底面は実質的に互いに平行している。
【0128】
鱗様の窒化ホウ素凝集体の総表面積中の成形表面の割合は、小平板、つまり鱗形状が円形系を有すると仮定すると、平均で少なくとも３３％（凝集体の直径が高さと等しい場合）であり、同様に、小平板、つまり鱗形状が立方体系を有すると仮定すると、少なくとも３３％（凝集体が立方体の場合）である。高アスペクト比を有する鱗様の窒化ホウ素凝集体では、アスペクト比＞３．０を有する凝集体で総表面積中の成形表面の割合が非常に高くなり、その割合は、典型的には６０〜９５％であり、非常に大きい凝集体では、その割合が更に高くなり得る。凝集体を丸め、又は更にはスクリーニング若しくは分粒プロセスの結果によって、総表面積中の成形表面の割合を下げることができるが、その割合は一般に、常に少なくとも１０％、好ましくは少なくとも２０％である。
【0129】
成形表面の総表面積に対する比は、ＳＥＭ像を解析することによって測定できる。そのようにして、凝集体直径及び厚さを算出した値を用いて、アスペクト比を求める。これらの値から、総表面積中の成形表面の割合を以下のように算出する。成形表面の割合［％］＝（（２＊端面）／総表面積）＊１００
式中、
端面＝凝集体直径＊凝集体直径
総表面積＝２＊端部相＋４＊側面
側面＝凝集体厚さ＊凝集体直径
【0130】
鱗様の窒化ホウ素凝集体を生成するため、一次窒化ホウ素粒子又は非晶質窒化ホウ素の形態の窒化ホウ素原料粉末を、任意に結合剤相原材料と混合し、成形工程において鱗様凝集体に加工し、その後熱処理工程、高温焼きなましにかけ、必要に応じて、得られた鱗様凝集体を引き続いて粉砕及び／又は分級する。
【0131】
乾燥した又は湿った粉末混合物を、一軸加圧成形又はローラー圧縮によって圧縮することによって、鱗様の窒化ホウ素凝集体を成形する。
【0132】
成形には、窒化ホウ素原料粉末又は窒化ホウ素原料粉末及び結合剤相原材料からなる粉末混合物を、好ましくは、２つの逆回転ローラー間で圧縮する。ローラー間の間隙において、接触力を、ロール間隙長さ１ｃｍ当たり、≧０．５ｋＮ、好ましくは≧１ｋＮ、より好ましくは≧２ｋＮ、更により好ましくは≧３ｋＮ、なおより好ましくは≧５ｋＮ、最も好ましくは≧７ｋＮ、及び特に好ましくは≧１０ｋＮに設定する。ローラーの接触力は、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の密度に影響を及ぼす。高接触力によって、窒化ホウ素原材料の一部が非晶質になり、続く高温焼きなまし中に再結晶する。微細構造化ローラーを使用すると、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の生成も起こり得る。
【0133】
更なる熱処理又は窒化に先立って、約１００℃で乾燥することにより、生成された凝集体の残留水分を除去することができる。
【0134】
鱗様凝集体に圧縮される材料を、熱処理工程である高温焼きなましにかける。鱗様凝集体が結合剤相原材料を加えずに、窒化ホウ素原料粉末、すなわち、一次窒化ホウ素粒子又は非晶質窒化ホウ素のみを用いて生成される場合、鱗様凝集体の高温焼きなましは、少なくとも１６００℃、好ましくは少なくとも１８００℃の温度で実施される。
【0135】
必要に応じて、得られた鱗様凝集体を、その後更に粉砕及び／又は分級してもよい。
【0136】
圧縮中の接触力が増し、熱処理中の温度が上昇すると、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の安定性が向上し、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体を用いて本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物から製造された厚さ２ｍｍの薄いプレートにおいて測定された、熱伝導率も同様である。
【0137】
異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体を生成するとき、更なる添加剤を含まない窒化ホウ素粉末を用いて、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体に加工してよい。六方晶窒化ホウ素粉末及びその他粉末からなる混合物を好ましくは使用して、それによって、窒化ホウ素及び二次相からなる異方性の鱗様混合凝集体（「窒化ホウ素複合フレーク」）を生成する。異方性の鱗様混合凝集体の生成のため、六方晶窒化ホウ素粉末に追加的に加えられる粉末は、無機結合剤相を生成する結合剤相原材料であってよい。異方性の鱗様混合凝集体において、六方晶一次窒化ホウ素粒子は、二次相としての無機結合剤相によって互いに結合する。
【0138】
異方性の鱗様窒化ホウ素混合凝集体の無機結合剤相は、炭化物、ホウ化物、窒化物、酸化物、水酸化物、金属又は炭素のうち、少なくとも１つを含む。
【0139】
結合剤相を含まない異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体のように、小平板状一次窒化ホウ素粒子は、これらの鱗様の混合凝集体中でランダムに配向されていない。鱗様の窒化ホウ素混合凝集体は、小平板状一次窒化ホウ素粒子を含み、この小平板面は、互いに平行に整列している。小平板状一次窒化ホウ素粒子は、好ましくは一次窒化ホウ素粒子の小平板面が互いに実質的に平行に整列するように凝集される。これら凝集体中の小平板状一次窒化ホウ素粒子は互いに対してランダムに配向されていないため、鱗様の窒化ホウ素混合凝集体は異方性特性を有する。
【0140】
異方性の鱗様窒化ホウ素混合凝集体（窒化ホウ素複合フレーク）の結合剤相は、一次窒化ホウ素粒子間に位置するが、少なくとも部分的に、窒化ホウ素複合フレークの表面上に位置しても、又は、表面積の大部分を覆ってもよい。結合剤相が窒化ホウ素複合フレーク中の一次窒化ホウ素粒子と結合することで、結合剤を含まない凝集体に比べて機械的により安定な凝集体を得ることが可能となる。
【0141】
異方性の鱗様窒化ホウ素混合凝集体は、好ましくは、それぞれ鱗様の窒化ホウ素凝集体の総量に基づき、少なくとも１％、より好ましくは少なくとも５％、更により好ましくは少なくとも１０％、なおより好ましくは少なくとも２０％、及び特に好ましくは少なくとも３０％の結合剤相割合を有する。
【0142】
無機結合剤相を有する鱗様の窒化ホウ素凝集体の高温焼きなましは、少なくとも１０００°の温度で行われる。
【0143】
更に好ましい実施形態では、異方性の鱗様混合凝集体の無機結合剤相は、少なくとも１つの窒化物及び／又はオキシ窒化物を含む。窒化物又はオキシ窒化物は好ましくは元素アルミニウム、ケイ素、チタン及びホウ素の化合物である。
【0144】
これらの窒化ホウ素混合凝集体も、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、又は窒化物結合剤相を有する異方性窒化ホウ素凝集体と称することもある。
【0145】
結合剤相に含有される窒化物及びオキシ窒化物は、好ましくは、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）及び／又は窒化ホウ素（ＢＮ）、より好ましくは、窒化アルミニウム、酸窒化アルミニウム、窒化チタン及び／又は窒化ケイ素、更により好ましくは、窒化アルミニウム及び／又は酸窒化アルミニウムである。結合剤相は、特に好ましくは窒化アルミニウムを含有する。
【0146】
結合剤相の窒化物及びオキシ窒化物は、非晶質、部分結晶質、又は結晶質であってよい。本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物及び本発明による構成部品においてより高い熱伝導率値を達成することができるため、結合剤相は、好ましくは結晶質である。
【0147】
窒化物及び／又はオキシ窒化物を含有する結合剤相は、例えば、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、二酸化チタン（ＴｉＯ２）、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化マグネシウム（ＭｇＯ）、酸化カルシウム（ＣａＯ）、及び希土類金属酸化物などの酸化物相を、追加的に含んでもよい。
【0148】
その上、結合剤相はまた、ホウ酸塩、例えばホウ酸アルミニウム又はホウ酸カルシウムを更に含んでいてもよい。加えて、結合剤相は、不純物、例えば炭素、金属不純物、元素ホウ素、ホウ化物、炭化ホウ素又は、例えば炭化ケイ素などのその他炭化物も含んでよい。
【0149】
結合剤相中の窒化物及びオキシ窒化物の割合は、総結合剤相に基づき、好ましくは少なくとも５０重量％、及び特に好ましくは少なくとも８０重量％である。
【0150】
結合剤相は、好ましくは、総結合剤相に基づき、≧５０重量％の割合で、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、若しくは窒化チタン、又はこれらの混合物を含有する。結合剤相は、特に好ましくは窒化アルミニウムを、好ましくは総結合剤相に基づき≧９０重量％の割合で、含有する。
【0151】
金属粉末は、好ましくは、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合剤相を生成するための結合剤相原材料として使用され、金属粉末は、直接窒化によって、対応する金属窒化物若しくはオキシ窒化物、又は金属窒化物及びオキシ窒化物の混合物に変換される。使用される金属粉末は、好ましくは、アルミニウム、ケイ素、若しくはチタン粉末、又はこれらの混合物である。アルミニウム粉末の使用が特に好ましい。窒化工程では、金属を対応する金属窒化物へ転換する。窒化中にオキシ窒化物又は金属窒化物とオキシ窒化物との混合物が生成する可能性もある。
【0152】
金属化合物は、還元剤と共に、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合剤相を生成するための結合剤相原材料としても使用でき、この窒化物結合剤相は、還元窒化によって生成される。使用される金属化合物は、好ましくは、元素アルミニウム、ケイ素及びチタンの、好ましくは、酸化物及び／又は水酸化物の化合物、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）、ベーマイト（ＡｌＯＯＨ）、二酸化ケイ素（ＳｉＯ２）、及び二酸化チタン（ＴｉＯ２）などである。使用される金属化合物は、ホウ酸塩、例えばホウ酸アルミニウムであってもよい。還元剤としては、炭素及び水素だけでなく、例えばポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、メラミン及びメタンなどの有機化合物も使用してよい。例えば水素又はメタンなどのガス状物質を還元剤として使用する場合、これらの物質を窒化雰囲気に添加する。還元に必要な還元剤が金属化合物中に既に存在していることもあり、そのため、例えばアルミニウムイソプロポキシド、テトラエチルオルトケイ酸塩、又はチタンイソプロポキシドを結合剤原材料として用いるとき、追加の還元剤を用いる必要がない。窒化工程では、金属化合物を対応する金属窒化物へ転換する。窒化中に、オキシ窒化物又は金属窒化物とオキシ窒化物との混合物が形成され、同様に、結合剤相が残留する未反応酸化物を依然として含み得ることも可能である。
【0153】
また、窒化ホウ素を生成するための反応物も、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合剤相を生成するための結合剤相原材料として使用できる。窒化ホウ素を生成するための反応物は、例えば、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）及び酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）などの酸化ホウ素源を、例えば、炭素又は水素又は、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、メラミン及びメタンなどの有機化合物などの還元剤と組み合わせて含有してよい。例えば水素又はメタンなどのガス状物質を還元剤として使用する場合、これらの物質を窒化雰囲気に添加する。例えば、元素ホウ素、炭化ホウ素、及びホウ酸トリメチルなどの実質的に酸素を含まないホウ素源も、窒化ホウ素を生成するための反応物として使用してよい。窒化工程では、これら原材料を六方晶窒化ホウ素へ転換する。
【0154】
異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の窒化物結合剤相を生成するのに使用される結合剤相原材料も、窒化雰囲気における熱処理中に凝固する、窒化物材料であってよい。窒化物材料は、アルミニウム又はケイ素の窒化物及び／又はオキシ窒化物であってよいが、窒化チタン及び希土類窒化物、同様に、サイアロンからなる群由来の化合物も使用できる。液体相、例えば酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ケイ素及び希土類酸化物などを焼結剤として用いてもよい。
【0155】
列挙された異なる結合剤相原材料の混合物を使用することも可能である。
【0156】
六方晶窒化ホウ素、非晶質窒化ホウ素、部分結晶性窒化ホウ素、及びこれらの混合物を、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体を生成するための、窒化ホウ素原料粉末として用いてよい。
【0157】
使用される窒化ホウ素粉末の平均粒径ｄ５０は、０．５〜５０μｍ、好ましくは０．５〜１５μｍ、より好ましくは０．５〜５μｍであってよい。例えば、平均粒径１μｍ、３μｍ、６μｍ、９μｍ及び１５μｍの六方晶窒化ホウ素粉末を用いてよいが、最大５０μｍのより大きな平均粒径も使用可能である。粒径の異なる様々な六方晶窒化ホウ素粉末の混合物を、同様に用いることもできる。使用される窒化ホウ素粉末の平均粒径（ｄ５０）の測定は典型的に、レーザー回折（湿式測定法、Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ）を用いて行う。
【0158】
Ｂ２Ｏ３を含まない窒化ホウ素粉末、及び最大０．５重量％の低Ｂ２Ｏ３含量の窒化ホウ素粉末を用いてもよいが、最大１０重量％の高Ｂ２Ｏ３含量の窒化ホウ素粉末を用いてもよい。粉末化又は造粒窒化ホウ素の混合物も使用可能である。結合剤相原材料は、固体又は液体又はペースト様の形態で存在してよい。
【0159】
窒化ホウ素原料粉末と結合剤相原材料の混合は、例えば、混合ドラム、Ｖ−ミキサー、ドラムフープミキサー、振動チューブミル、又はＥｉｒｉｃｈミキサーで行ってよい。続くミリング工程（例えば、クロスビータミル、回転ミル、撹拌ビーズミル）で均質性を更に向上させてもよい。粉末混合物は乾燥していても湿っていてもよい。更には、圧搾助剤そして必要に応じて潤滑助剤を添加することも可能である。例えば後続の顆粒の作製を噴霧乾燥又は粒子成長造粒法で行う場合、混合は湿式で行ってもよい。
【0160】
鱗様凝集体に圧縮される材料は、引き続いて、窒化雰囲気中、少なくとも１６００℃、好ましくは少なくとも１８００℃の温度において高温焼きなましにかけられる。窒化雰囲気は、好ましくは窒素及び／又はアンモニアを含む。この窒化雰囲気は、好ましくはアルゴンを追加的に含む。最大温度に達した後、最大数時間又は数日間の保持時間を開始してよい。熱処理は、連続的に、又はバッチ法で行ってよい。
【0161】
窒化雰囲気中の熱処理により、窒化物結合剤相が二次相として形成され、一次窒化ホウ素粒子を互いに結合する。窒化工程により、一次粒子の結晶化度を増加させることができ、このことが一次粒子の成長を伴う。
【0162】
異方性窒化物結合窒化ホウ素混合凝集体中の結合剤相中において、窒化中に未反応で残った原材料は、好ましくは≦１０％、より好ましくは≦５％、更により好ましくは≦３％、及び特に好ましくは≦２％である。酸素混入は、好ましくは≦１０％、より好ましくは≦５％、更により好ましくは≦２％、及び特に好ましくは≦１％である。
【0163】
高温処理に先立ち、鱗様凝集体に圧縮された材料を、好ましくは、窒化雰囲気下で少なくとも７００℃の温度にて更に熱処理し、このとき、この第１の熱処理温度は、高温処理の温度より低い。この初期窒化の窒化雰囲気は、好ましくは窒素及び／又はアンモニアを含む。この窒化雰囲気は、好ましくはアルゴンを追加的に含む。
【0164】
熱処理中温度を上昇させると共に、鱗様の窒化ホウ素混合凝集体に含まれる一次窒化ホウ素粒子において結晶化度は増加し、存在する一次窒化ホウ素粒子の酸素含量及び比表面積は減少する。
【0165】
鱗様の窒化ホウ素凝集体の標的とする凝集体寸法を得るために、スクリーニング、ふるい分級、及びシフティングなどの従来工程を取り入れてよい。微粉が含まれている場合は、それを最初に取り除いてよい。スクリーニングに代わる方法として、定義した凝集体の粉砕は、ふるい網、分類ミル、構造化ローラークラッシャー又は切削ホイールを用いて行ってもよい。例えばボールミル内で粉砕することも可能である。寸法が数ミリメートルから数センチメートルである凝集体を、規定の凝集体寸法まで更なる工程段階において加工する。このため、例えば、異なるメッシュ幅を有する標準的な市販のふるい、及び振動ふるいでのふるい分け助剤を用いてよい。多段階ふるい分け／粉砕ふるい分け法が便利であるとわかっている。
【0166】
生成後、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体を更に処理してよい。この場合、例えば次の考えられる処理のうち１つ以上を行ってよい。−蒸気処理
−室温で又は熱の影響下でかつキャリア又は反応ガスを用いた、シラン、チタン酸塩又は他の有機金属化合物による表面変性。窒化物結合鱗様凝集体の場合、この表面変性により、窒化物結合剤相の加水分解耐性も高まる。
−ポリマー、例えばポリエチレングリコール（ＰＥＧ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）、ポリビニルピロリドン（ＰＶＰ）、コポリマー、アクリレート、油又はカルボン酸による表面変性。
−ゾルゲル系、例えばベーマイトゾル又はＳｉＯ２ゾルによる溶浸、あるいは水溶性ガラス若しくはナノ粒子若しくは表面変性ナノ粒子又はこれらの混合物による溶浸。
−水溶性又はエタノール可溶性ポリマーによる溶浸。窒化ホウ素凝集体を、例えば、シリコーン、エポキシ又はポリウレタン樹脂などの樹脂を用いて溶浸でき、配合前及び配合中に、樹脂を硬化剤による硬化、又は、熱硬化することができる。
−窒化物結合鱗様凝集体の場合、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の表面酸化を引き起こす酸素下の熱処理。例えば、表面ＴｉＯ２を有する凝集体は、５００℃超において空気中で酸化することによって、窒化チタン（ＴｉＮ）を含有する結合剤相によって生成でき、表面ＳｉＯ２は、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）を含有する結合剤相によって生成でき、表面酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）は、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）を含有する結合剤相によって生成できる。結合剤相としてＡｌＮを含有する異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体では、空気中の熱処理を、好ましくは５００℃以上の温度で、より好ましくは、７００℃〜１２００℃の温度で、及び特に好ましくは７００℃〜１０００℃の温度で行ってよい。
【0167】
異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体を、例えば、一次窒化ホウ素粒子などのその他窒化ホウ素充填剤と混合するために、列挙した表面処理を行ってもよい。
【0168】
前記処理のうちいくつかを任意の順序で組み合わせることも可能である。例えば、処理を流動床法で行ってもよい。
【0169】
列挙した処理によって、ポリマーマトリックスの、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物中の鱗様の窒化ホウ素凝集体への結合を改善することが可能である。
【0170】
異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体は、優れた機械的安定性を示す。充填、輸送、投入、配合、すなわち、ポリマー／窒化ホウ素化合物への窒化ホウ素凝集体の更なる処理、及び、その後の射出成形による成形に耐えなければならない（可能であれば、崩壊を最小限のみとして）ため、窒化ホウ素凝集体の機械的安定性は重要である。配合中に窒化ホウ素凝集体が崩壊すると、ポリマー／窒化ホウ素化合物のレオロジー特性が低下し、化合物から製造された構成部品、特に射出成形された薄いプレートにおいて、面外方向の熱伝導率が低下するという危険性がある。窒化ホウ素凝集体が、面外方向の熱伝導率がある程度まで低下する点まで分解し、一次窒化ホウ素粒子を用いて作製されたポリマー化合物と同等のレベルまで低下する恐れがある。
【0171】
異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体及び異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体によって、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の熱伝導率は、小平板状一次窒化ホウ素粒子を使用して作製されたポリマー／窒化ホウ素化合物のように、方向的に依存していない。異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体及び等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体を用いて作製された本発明による窒化ホウ素ポリマー化合物の面外方向熱伝導率は、ほぼ同じレベルであるが、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体及び異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体を用いて作製された本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の面内方向熱伝導率は、等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体を同じ化学組成で用いて作製した本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物よりも、顕著に高い。異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体及び異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体は、ポリマー融解物を多く大きなサイズで含む配合プロセスに耐えるため、十分な強度を有する。
【0172】
驚くべきことに、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体の面外方向熱伝導率は、ポリマー／窒化ホウ素化合物中で、非凝集化小平板状窒化ホウ素の使用時と比較して、それ以外は同等の処理条件下において、３０体積％の充填剤充填量で５０％以上、４０体積％の充填剤充填量で２倍超、増加させることができる。特に驚くべきことには、これらの上昇は、２軸押出成形機中で激しく配合し、薄いプレートを射出成形した場合においても達成された。
【0173】
等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体、及び無機結合剤相を有する鱗様の窒化ホウ素凝集体は、配合中、及び約２ｍｍの壁厚を有する薄いプレートを射出成形している間、使用するのに十分安定である。薄いプレート（凝集体の更に高い安定性が必要である）の壁厚を更に薄くする場合、無機結合剤相を有する等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体及び鱗様の窒化ホウ素凝集体中の結合剤相の割合を増すことによって、その都度安定性用件の調整を行ってよい。
【0174】
また有利には、無機結合剤相を有する等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体及び鱗様の窒化ホウ素凝集体の安定性を調整又は向上することによって、研磨性の第２の充填剤との混合も可能である。窒化ホウ素凝集体の研磨性の第２の充填剤との混合物では、従来の窒化ホウ素凝集体は分解する。本発明で使用される窒化ホウ素凝集体では、例えば異方性比などの有利な熱伝導率特性が維持される程度まで、分解が低減される。
【0175】
更に有利には、無機結合剤相を含む等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体及び鱗様の窒化ホウ素凝集体の安定性は、特に充填剤含量が高い場合に、結合剤相の割合を高めることによって調節でき、このとき熱可塑性加工中の融解粘度は高く、それによって、充填剤による高剪断力が起こり、そのため、高充填剤含量又は高充填剤混合物含量での処理が可能である。
【0176】
無機結合剤相を含む等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体、及び鱗様の窒化ホウ素凝集体の安定性を調節することによって、熱伝導性充填剤の磨耗性とそれぞれの用途に対する適当な安定性との間での良好な妥協点を達成することができる。
【0177】
更に好ましい実施形態では、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物は、熱伝導性充填剤としての窒化ホウ素凝集体に加えて、窒化ホウ素とは別の、熱伝導率を増す少なくとも１つの充填剤を、熱伝導性充填剤として更に含有してもよい。これらの追加の充填剤は、既に上述したように、以降第２の充填剤とも称する。
【0178】
かかる第２の充填剤の熱伝導率は、典型的には、≧５Ｗ／ｍ・Ｋ（５Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは≧８Ｗ／ｍ・Ｋ（８Ｗ／ｍ・℃）である。
【0179】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤の総割合は、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、好ましくは少なくとも２０体積％、より好ましくは少なくとも３０体積％である。好ましくは、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤の総割合は、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、多くとも７０体積％、より好ましくは多くとも６０体積％である。特に好ましくは、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤の総割合は、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、多くとも５０体積％である。
【0180】
好ましくは、アルミニウム、ケイ素、チタン、銅、鉄、及び青銅粉末、並びにこれらの混合物を含む群から選択される粉末状金属を、第２の充填剤として使用してよい。
【0181】
黒鉛、膨張黒鉛、又はカーボンブラックの形態の炭素も第２の充填剤として使用でき、膨張黒鉛が特に好ましい。
【0182】
その上、酸化物、窒化物、及び炭化物などのセラミック充填剤も第２の充填剤として使用でき、好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化アルミニウム、二酸化ケイ素、炭化ケイ素、窒化ケイ素及びこれらの混合物、特に好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム及び／又は窒化アルミニウムを含む群から選択される。
【0183】
ミネラル充填剤も第２の充填剤として使用でき、好ましくは、アルミノケイ酸塩、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム（２ＭｇＯ・ＳｉＯ２）、アルミン酸マグネシウム（ＭｇＯ・Ａｌ２Ｏ３）、ブルーサイト（水酸化マグネシウム、Ｍｇ（ＯＨ）２）、石英、クリストバライト、及びこれらの混合物を含む群から選択される。例えば、アルミノケイ酸塩又はケイ酸アルミニウムとして、カイアナイト（Ａｌ２ＳｉＯ５）及び／又はムライト（３Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２）を使用してよい。
【0184】
第２の充填剤の組み合わせも可能である。異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、アルミノケイ酸塩、及び熱伝導性充填剤としての膨張黒鉛の組み合わせは、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物において特に有利であると証明されている。同様に、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、アルミノケイ酸塩、及び熱伝導性充填剤としての酸化マグネシウムの組み合わせは、特に有利であると証明されている。
【0185】
第２の充填剤が粒子形態で存在することが好ましい。第２の充填剤粒子の形状は、不規則、塊状、若しくは球状、又は小平板状であってよい。本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の不規則、塊状又は球形の第２の充填剤の割合は、好ましくは４０体積％以下、より好ましくは３０体積％以下、及び特に好ましくは２０体積％以下である。本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物中の小平板状の第２の充填剤の割合は、好ましくは１０体積％以下、より好ましくは５体積％以下である。
【0186】
第２の充填剤は、好ましくは、≧０．５μｍ、より好ましくは≧１μｍ、更により好ましくは≧２μｍ、及び特に好ましくは≧５μｍである粒子直径又は小平板直径を有する。
【0187】
第２の充填剤は、粉末、好ましくは凝集した粉末として存在する。第２の充填剤の凝集は、例えばＥｉｒｉｃｈミキサーでのローラー圧縮又は粒子成長造粒法によって実施できる。ＰＶＡ溶液を造粒剤として使用してよい。配合中、第２の充填剤顆粒を、好ましくは、投入に先立ち、押出成形機内で窒化ホウ素充填剤と混合する。第２の充填剤顆粒は、第２の充填剤顆粒を窒化ホウ素充填剤と混合する前に乾燥される。第２の充填剤の造粒により、配合中の均一な投入が促進される。
【0188】
窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤からなる充填剤の組み合わせを使用するとき、等方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体及び／又は異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体は、好ましくは、第２の充填剤と組み合わせて使用される。異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤からなる充填剤混合物の使用が好ましい。
【0189】
鱗様の窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤からなる充填剤の組み合わせを含む本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の熱伝導率は、総体積中で充填剤を同じ割合で使用したいずれの場合も、第２の充填剤のみを用いて作製されたポリマー化合物よりも高い。
【0190】
驚くべきことに、窒化ホウ素凝集体、特に好ましい異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体を、第２の充填剤と組み合わせると、充填剤の組み合わせを用いて作製された本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物によって達成された熱伝導率値が、窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤を相当する割合で別々に充填したポリマー材料が添加された場合の予測される熱伝導率値（いずれの場合も、未充填ベースポリマーの熱伝導率を差し引く）よりも高いことが示された。これは、面内方向熱伝導率及び面外方向熱伝導率の両方に当てはまる。
【0191】
本発明による構成部品は、窒化ホウ素凝集体を含む少なくとも１つの熱伝導性充填剤に加えて、少なくとも１つの補強充填剤を含む、ポリマー／窒化ホウ素化合物から製造される。追加の充填剤としての補強充填剤によって、機械的特性が改善される。補強充填剤の個々の粒子は、好ましくは、アスペクト比が≧５、及び特に好ましくは≧１０の針状及び／又は繊維状である。ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、ウォラストナイト及びアルミノケイ酸塩を補強充填剤として使用でき、ガラス繊維が特に好ましい。ウォラストナイト及びアルミノケイ酸塩は、繊維状及び／又は針状であり得る。
【0192】
例えば、１０〜１４μｍの範囲内の繊維直径、及び３〜６の長さを有する切断したガラス繊維を、補強充填剤として使用できる。ポリマー材料として熱可塑性樹脂と組み合わせると、４．５ｍｍの繊維長が特に好ましい。補強充填剤の更なる例は、１４μｍの直径及び５０〜２１０μｍの範囲内の長さを有する接地短絡ガラス繊維である。
【0193】
補強材料を、好ましくは、サイドフィーダーから可能な限り遅いタイミングで融解物に加え、補強材料を破壊せずに融解物中で均質になるようにする。
【0194】
補強充填剤の組み合わせも可能である。例えば、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、アルミノケイ酸塩及びガラス繊維の組み合わせが、ポリマー／ホウ素化合物中で特に有利であると証明されている。
【0195】
特に好ましい実施形態では、本発明による構成部品は、窒化ホウ素凝集体と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含む、少なくとも１つの熱伝導性充填剤に加え、少なくとも１つの第２の充填剤も含む、ポリマー／窒化ホウ素化合物から製造される。
【0196】
この場合、例えば、異方性窒化物結合窒化ホウ素凝集体、酸化マグネシウム及びガラス繊維の組み合わせが、ポリマー／ホウ素化合物中で特に有利であると証明されている。
【0197】
ポリマー／窒化ホウ素化合物の別の好ましい実施形態は、≧１０体積％の窒化ホウ素凝集体、特に好ましくは≧２０体積％、及び≧１０体積％の補強材料、特に好ましくは≧１５体積％の特にガラス繊維を含む。
【0198】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物中の補強充填剤の割合は、好ましくは≦３０体積％、より好ましくは≦２０体積％、及び特に好ましくは≦１５体積％である。
【0199】
驚くべきことに、特に好ましくは、異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体を第２の充填剤を含めて、又は含めずに、及び補強充填剤を含めて使用した窒化ホウ素凝集体の組み合わせは、この充填剤の組み合わせを含めて作製した本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の、得られた面外方向熱伝導率並びに機械的特性が、一次窒化ホウ素粒子及びガラス繊維を組み合わせた場合に得られると予測される値より高いことが示された。
【0200】
その上、本発明は、少ない充填剤量で熱伝導性充填剤を使用し得るため、面外方向熱伝導率及び機械的特性の向上が、材料コストの低下を伴うという利点を提供する。
【0201】
窒化ホウ素凝集体に加えて、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物は、一次窒化ホウ素粒子も含有してよい。同様に、一次窒化ホウ素粒子は、窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤からなる充填剤の組み合わせを使用して作製されたポリマー／窒化ホウ素化合物中で、追加的に使用されてよい。使用される一次窒化ホウ素粒子は窒化ホウ素粉末であってよいが、例えば、噴霧乾燥した窒化ホウ素凝集体などの安定性が低い窒化ホウ素凝集体も、大部分又は完全に、配合中に一次粒子まで分解する。本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物中の追加の一次窒化ホウ素粒子の割合は、好ましくは≦２０体積％、特に好ましくは≦１０体積％である。
【0202】
≧５Ｗ／ｍ・Ｋ（５Ｗ／ｍ・℃）の熱伝導率を有する窒化ホウ素凝集体又は窒化ホウ素凝集体及び第２の充填剤に加えて、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物は、例えばタルクなどの、＜５Ｗ／ｍ・Ｋ（５Ｗ／ｍ・℃）といった低い熱伝導率を有する、窒化ホウ素とは異なる追加の充填剤を含んでもよい。
【0203】
熱伝導性充填剤に加えて、本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物は、例えば、流動性、経時変化安定性、電気的特性、又は熱膨張率の調節などその他機能を呈する、追加の添加剤及び充填剤を含有してもよい。充填剤は、例えば、塊状、球状、小平板状、繊維状粒子、又は、不規則形態を有する粒子として存在してよい。
【0204】
本発明による構成部品及びポリマー／窒化ホウ素化合物の作製のため、様々な分級の窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体又は異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の混合物を使用してもよい。窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体及び異方性の鱗様窒化ホウ素凝集体の混合物も可能である。
【0205】
本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物は、任意の一般的な配合用凝集体を使用して、配合することによって作製できる。これには、とりわけ、単軸押出成形機、２軸押出成形機、接触する又は密接に噛み合う共回転又は逆回転遊星ローラー押出成形機、溝付きバレル押出成形機、ピン型押出成形機、カレンダー工法、Ｂｕｓｓコニーダー、剪断ローラー押出成形機、並びに、射出成形機及び反応機が挙げられる。２軸押出成形機での配合が好ましい。
【0206】
配合に使用するポリマーは、粉末状又は顆粒状で存在してよい。混合物が凝集体の配合に供される前に、ポリマーを、窒化ホウ素凝集体又は窒化ホウ素凝集体及び更なる充填剤と、乾燥状態で予混合してよい。あるいは、窒化ホウ素凝集体及び任意に更なる充填剤のポリマー融解物への添加は、充填剤をポリマーと最初に予混合せずに、サイドフィーダーを介して行われてもよい。その上、マスターバッチ、すなわち、最終用途よりも充填剤含量が高いポリマー化合物をまず調製し、その後、例えば２軸押出成形機中でポリマーと共に均質化することもできる。
【0207】
配合凝集体中で均質化後、充填されたポリマー融解物を造粒する。ポリマー／窒化ホウ素化合物の造粒は、例えば、ストランド式ペレット化、水中造粒、ホットカット又はコールドカット式ペレット化によって造粒してよい。化合物を加工する方法の組み合わせも可能である。得られた粒状のポリマー／窒化ホウ素化合物を、例えば、射出成形などの成形法によって更に加工し、構成部品を形成してよい。
【0208】
ポリマー／窒化ホウ素化合物を、射出成形、押出成形、カレンダー工法、トランスファー成形、加圧成形、注型成形、ダイカスト法、スキージング、又はディスペンシングによって、好ましくは、射出成形又は押出成形によって、任意の形状に変換してよい。射出成形による加工が特に好ましい。この目的のため、化合物顆粒を、例えば、油圧駆動又は電気機械駆動式の可塑化ユニット内で融解し、該当する場合、ノズルを出るまで追加の充填剤又はポリマーと共に均質化してよい。その後、融解物を、射出相中に、射出成形システムの閉じた成形型内に射出してよい。古典的な射出成形型、並びに、加熱チャネルシステムを備える成形型の両方が使用できる。空洞が完全に満たされた後、ゲート部が硬化するまで保持圧力を加え、冷却下の構成部品の収縮を差し引くことができる。冷却時間終了後、成形型を開け、構成部品を取り出してよい。また、射出成形機のエジェクタユニット、又はロボットアームなどのその他取り出しオプションによって取り出してもよい。
【0209】
加工中、すなわち、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物の調製中、又は、本発明による構成部品を成形している間、ある割合の窒化物結合等方性窒化ホウ素凝集体が、配合中又は成形中の剪断によって、化合物の有利な特性が失われた一次粒子又は凝集体フラグメントに分解される場合がある。
【0210】
本発明による構成部品を用いて、温度制御される構成部品又はアセンブリ、好ましくは、電子的構成部品又はアセンブリから熱を奪い、機械的負荷を緩和又は移すことができる。
【0211】
本発明による構成部品の好ましい改良形態では、かかる構成部品は、温度制御される構成部品又はアセンブリから熱を奪う、又は熱を伝えることができる、薄肉要素を含有する。構成部品の薄肉部は、好ましくは≦３ｍｍ、より好ましくは≦２ｍｍの厚さを有する。好ましい実施形態では、本発明による構成部品は、例えば、≦３ｍｍ、より好ましくは≦２ｍｍの厚さを有する薄いプレートとして存在してよく、これは、成形法として、射出成形又は押出成形によって作製できる。本発明による構成部品は、導電性又は電気絶縁性であってもよい。成形中又はその後の加工工程において、薄いプレートの形態の導電層又は非導電層からなる積層体を製造することも可能であり、薄いプレートの少なくとも電気絶縁性層は、本発明によるポリマー／窒化ホウ素化合物を用いて製造された。
【0212】
成形後、例えば射出成形によって、本発明による構成部品は、コーティングを備えて提供されてもよく、例えば、金属化されてもよい。導体経路の適用も可能である。
【0213】
本発明による構成部品は、均一又は不均一な壁厚を有する、平坦又は湾曲したプレートとして存在してよい。本発明による構成部品の表面は、平滑であっても非平滑であってもよい。
【0214】
本発明による構成部品は、電子的構成部品のキャリアプレートとして役立ち、又は、１つの構成部品から別のものへ熱を移動することができる。また本発明による構成部品は、フィルムとして、又は薄肉チューブとして存在してもよい。また本発明による構成部品は、実質的に薄肉のハウジング、取付若しくは接続要素、又はチューブの薄肉主要部分として存在してもよい。本発明による構成部品は更に、冷却要素の一部としての冷却フィン、ハウジング、取付台、接続要素、又はチューブとして存在してよく、取付台は、例えばランプソケットであってよい。より複雑な構成部品では、本発明による構成部品は、プレートとして、積み重なったプレートの一部であってよく、積み重なったプレート中のプレートは、冷却フィンとして役立つことができる。
【0215】
以下の特徴は、本発明及び好ましい実施形態の説明を目的とする。１．ポリマー／窒化ホウ素化合物から製造された構成部品であって、ポリマー／窒化ホウ素化合物が、少なくとも１つのポリマー材料と、少なくとも１つの熱伝導性充填剤と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含み、少なくとも１つの熱伝導性充填剤が、窒化ホウ素凝集体を含む、構成部品。
２．構成部品の少なくとも一部が、多くとも３ｍｍの壁厚を有する、特徴１に記載の構成部品。
３．ポリマー材料が、熱可塑性材料、特にポリアミド（ＰＡ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、熱可塑性エラストマー（ＴＰＥ）、熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、液晶ポリマー（ＬＣＰ）、又はポリオキシメチレン（ＰＯＭ）である、特徴１又は２に記載の構成部品。
４．ポリマー材料が、デュロプラスチック成形材料、特にフェノールホルムアルデヒド成形材料、エポキシド成形材料、メラミンホルムアルデヒド成形材料、尿素ホルムアルデヒド成形材料、バルクモールディングコンパウンド（ＢＭＣ）、又はシートモールディングコンパウンド（ＳＭＣ）である、特徴１又は２に記載の構成部品。
５．ポリマー材料が、エラストマー、特に液状シリコーンゴム（ＬＳＲ）、エチレンプロピレンジエンゴム（ＥＰＤＭ）、ニトリルゴム（ＮＢＲ）、水素添加ニトリルゴム（ＨＮＢＲ）、フッ素ゴム（ＦＫＭ）、アクリルゴム（ＡＣＭ）、及びエチレンアクリレートゴム（ＡＥＭ）である、特徴１又は２に記載の構成部品。
６．充填剤が、ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維、繊維状ウォラストナイト、又は繊維状アルミノケイ酸塩であってよい、特徴１〜５のいずれか１つに記載の構成部品。
７．構成部品の面外方向熱伝導率が、少なくとも１Ｗ／ｍ・℃（１Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは少なくとも１．２Ｗ／ｍ・℃（１．２Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも１．５Ｗ／ｍ・℃（１．５Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・℃（１．８Ｗ／ｍ・℃）であり、熱伝導率が、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って２ｍｍ厚の射出成形されたサンプルにおいて測定される、特徴１〜６のいずれか１つに記載の構成部品。
８．構成部品の面内方向熱伝導率が、少なくとも１．５Ｗ／ｍ・Ｋ（１．５Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは少なくとも１．８Ｗ／ｍ・Ｋ（１．８Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも２．２Ｗ／ｍ・Ｋ（２．２Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも２．７Ｗ／ｍ・Ｋ（２．７Ｗ／ｍ・℃）であり、熱伝導率が、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って２ｍｍ厚の射出成形されたサンプルにおいて測定される、特徴１〜７のいずれか１つに記載の構成部品。
９．面内方向熱伝導率の面外方向熱伝導率に対する異方性比が、少なくとも１．５かつ多くとも４、好ましくは少なくとも１．５かつ多くとも３．５、更により好ましくは少なくとも１かつ多くとも３．０、及び特に好ましくは少なくとも１．５かつ多くとも２．５である、特徴１〜８のいずれか１つに記載の構成部品。
１０．構成部品の面外方向熱伝導率が、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱伝導率より高い、少なくとも０．８Ｗ／ｍ・Ｋ（０．８Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは少なくとも１Ｗ／ｍ・Ｋ（１Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも１．３Ｗ／ｍ・Ｋ（１．３Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも１．６Ｗ／ｍ・Ｋ（１．６Ｗ／ｍ・℃）であり、熱伝導率が、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って面外方向に２ｍｍ厚の射出成形されたサンプルにおいて測定される、特徴１〜９のいずれか１つに記載の構成部品。
１１．構成部品の面内方向熱伝導率が、熱伝導性充填剤を含まないポリマー材料の熱伝導率より高い、少なくとも１．３Ｗ／ｍ・Ｋ（１．３Ｗ／ｍ・℃）、好ましくは少なくとも１．６Ｗ／ｍ・Ｋ（１．６Ｗ／ｍ・℃）、更により好ましくは少なくとも２．０Ｗ／ｍ・Ｋ（２．０Ｗ／ｍ・℃）、及び特に好ましくは少なくとも２．５Ｗ／ｍ・Ｋ（２．５Ｗ／ｍ・℃）であり、熱伝導率が、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って面内方向に２ｍｍ厚の射出成形されたサンプルにおいて測定される、特徴１〜１０のいずれか１つに記載の構成部品。
１２．窒化ホウ素凝集体の割合が、ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、少なくとも５体積％、好ましくは少なくとも１０体積％、更により好ましくは少なくとも１５体積％、及び特に好ましくは少なくとも２０体積％である、特徴１〜１１のいずれか１つに記載の構成部品。
１３．窒化ホウ素凝集体の割合が、ポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、多くとも７０体積％、好ましくは多くとも６０体積％、及び特に好ましくは多くとも５０体積％である、特徴１〜１２のいずれか１つに記載の構成部品。
１４．窒化ホウ素凝集体が、少なくとも１つの窒化物及び／又はオキシ窒化物を含む無機結合剤相によって互いに結合された、小平板状の六方晶一次窒化ホウ素粒子を含む、特徴１〜１３のいずれか１つに記載の構成部品。
１５．窒化ホウ素凝集体の無機結合剤相が、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）及び／若しくは窒化ホウ素（ＢＮ）、好ましくは、窒化アルミニウム、酸窒化アルミニウム、窒化チタン及び／若しくは窒化ケイ素、並びに／又は、好ましくは、窒化アルミニウム及び／若しくは酸窒化アルミニウムを含む、特徴１４に記載の構成部品。
１６．窒化ホウ素凝集体の無機結合剤相が、窒化アルミニウムである、特徴１４又は１５に記載の構成部品。
１７．窒化ホウ素凝集体中の結合剤相の割合が、いずれの場合も窒化ホウ素凝集体の総量に基づき、少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも５重量％、更により好ましくは少なくとも１０重量％、更により好ましくは少なくとも２０重量％、及び特に好ましくは少なくとも３０重量％である、特徴１４〜１６のいずれか１つに記載の構成部品。
１８．窒化ホウ素凝集体の平均凝集体直径（ｄ５０）が、≦１０００μｍ、好ましくは≦５００μｍ、より好ましくは≦４００μｍ、更により好ましくは≦３００μｍ、及び特に好ましくは≦２００μｍである、特徴１４〜１７のいずれか１つに記載の構成部品。
１９．窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１．０〜１．８、好ましくは１．０〜１．５である、特徴１４〜１８のいずれか１つに記載の構成部品。
２０．窒化ホウ素凝集体が、互いに凝集して鱗様の窒化ホウ素凝集体になっている小平板状の六方晶一次窒化ホウ素粒子を含む、特徴１〜１９のいずれか１つに記載の構成部品。
２１．鱗様の窒化ホウ素凝集体の組織指数が、２．０超、好ましくは２．５以上、より好ましくは３．０以上、及び特に好ましくは３．５以上である、特徴２０に記載の構成部品。
２２．鱗様の窒化ホウ素凝集体の平均凝集体直径（ｄ５０）が、≦１０００μｍ、より好ましくは≦５００μｍ、更により好ましくは≦３００μｍ、及び特に好ましくは≦２００μｍである、特徴２０又は２１に記載の構成部品。
２３．鱗様の窒化ホウ素凝集体の厚さが、≦５００μｍ、好ましくは≦２００μｍ、より好ましくは≦１００μｍ、更により好ましくは≦７０μｍ、更により好ましくは≦５０μｍ、及び特に好ましくは≦３５μｍである、特徴２０〜２２のいずれか１つに記載の構成部品。
２４．鱗様の窒化ホウ素凝集体のアスペクト比が、１超、好ましくは２以上、更により好ましくは３以上、更により好ましくは５以上、及び特に好ましくは１０以上である、特徴２０〜２３のいずれか１つに記載の構成部品。
２５．鱗様の窒化ホウ素凝集体が、無機結合剤相を含む、特徴２０〜２４のいずれか１つに記載の構成部品。
２６．鱗様の窒化ホウ素凝集体が、いずれの場合も鱗様の窒化ホウ素凝集体の総量に基づき、少なくとも１％、好ましくは少なくとも５％、より好ましくは少なくとも１０％、更により好ましくは少なくとも２０％、及び特に好ましくは少なくとも３０％の割合の結合剤相を有する、特徴２５に記載の構成部品。
２７．結合剤相が、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、酸窒化アルミニウム、窒化チタン（ＴｉＮ）、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）及び／又は窒化ホウ素（ＢＮ）、好ましくは、窒化アルミニウム、酸窒化アルミニウム、窒化チタン及び／又は窒化ケイ素、より好ましくは、窒化アルミニウム及び／又は酸窒化アルミニウムを含む、特徴２５又は２６に記載の構成部品。
２８．結合剤相が窒化アルミニウム（ＡｌＮ）を含む、特徴２７に記載の構成部品。
２９．ポリマー／窒化ホウ素化合物の熱伝導率を増加させる窒化ホウ素とは異なる少なくとも１つの充填剤を含む、特徴１〜２８のいずれか１つに記載の構成部品。
３０．窒化ホウ素とは異なる充填剤が粉末状金属であり、好ましくは、アルミニウム、ケイ素、チタン、銅、鉄、及び青銅粉末、並びにこれらの混合物を含む群から選択される、特徴２９に記載の構成部品。
３１．窒化ホウ素とは異なる充填剤が、黒鉛、膨張黒鉛、又はカーボンブラックの形態の炭素であり、膨張黒鉛が特に好ましい、特徴２９に記載の構成部品。
３２．窒化ホウ素とは異なる充填剤が、酸化物、窒化物、又は炭化物であり、好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、窒化アルミニウム、二酸化ケイ素、炭化ケイ素、窒化ケイ素及びこれらの混合物、特に好ましくは、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム及び／又は窒化アルミニウムを含む群から選択される、特徴２９に記載の構成部品。
３３．窒化ホウ素とは異なる充填剤がミネラル充填剤であり、好ましくは、アルミノケイ酸塩、ケイ酸アルミニウム、ケイ酸マグネシウム（２ＭｇＯ・ＳｉＯ２）、アルミン酸マグネシウム（ＭｇＯ・Ａｌ２Ｏ３）、ブルーサイト（水酸化マグネシウム、Ｍｇ（ＯＨ）２）、水酸化アルミニウム（Ａｌ（ＯＨ）３）、石英、クリストバライト、及びこれらの混合物を含む群から選択される、特徴２９に記載の構成部品。
３４．窒化ホウ素凝集体及び窒化ホウ素とは異なる熱伝導性充填剤の総割合が、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、少なくとも２０体積％、好ましくは少なくとも３０体積％である、特徴２９〜３３のいずれか１つに記載の構成部品。
３５．窒化ホウ素凝集体及び窒化ホウ素とは異なる熱伝導性充填剤の総割合が、いずれの場合もポリマー／窒化ホウ素化合物の総体積に基づき、多くとも７０体積％、好ましくは多くとも６０体積％、及び特に好ましくは多くとも５０体積％である、特徴２９〜３４のいずれか１つに記載の構成部品。
３６．構成部品の少なくとも一部の壁厚が、多くとも２ｍｍである、特徴１〜３５のいずれか１つに記載の構成部品。
３７．ポリマー／窒化ホウ素化合物が、少なくとも１つのポリマー材料と、少なくとも１つの熱伝導性充填剤と、少なくとも１つの補強充填剤と、を含み、少なくとも１つの熱伝導性充填剤が、窒化ホウ素凝集体を含む、特徴１〜３６のいずれか１つに記載の構成部品を製造するためのポリマー／窒化ホウ素化合物。
３８．構成部品又はアセンブリ、好ましくは、電子的構成部品又はアセンブリの温度を制御するための、熱伝導用の特徴１〜３６のいずれか１つに記載の構成部品の使用。
【0216】
実施例及び比較実施例（実施例１）
実施例１ａ：窒化ホウ素複合フレーク（異方性の鱗様窒化物結合窒化ホウ素凝集体）の作製
４０００ｇのアルミニウムペースト、ＳＴＡＰＡ ＡＬＵＰＯＲ ＳＫ Ｉ−ＮＥ／７０（Ｅｃｋａｒｔ（Ｈａｒｔｅｎｓｔｅｉｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））及び７０００ｇの窒化ホウ素粉末、ＢＯＲＯＮＩＤ（登録商標）Ｓ１−ＳＦ（ＥＳＫ Ｃｅｒａｍｉｃｓ ＧｍｂＨ ＆ Ｃｏ．ＫＧ（Ｇｅｒｍａｎｙ）；平均粒径ｄ５０＝３μｍ、レーザー回折（Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ、湿式測定法）によって測定）を、ローラーブロック上のＰＥドラム内の粉砕ボールによって、２０時間均質化する。粉末混合物を、ローラーコンパクターＲＣ ２５０＊２５０（Ｐｏｗｔｅｃ（Ｒｅｍｓｃｈｅｉｄ，Ｇｅｒｍａｎｙ））中に、８ｋｇ／ｈの重力式投入によって投入する。空で操作するときに滑らかなステンレス鋼製ローラーが接触するように、ローラーコンパクターを改変する。３ｋＮ／ｃｍのローラー間隙長さに相当する７５ｋＮの接触力をローラーにかけ、ローラー速度を２０ＲＰＭに設定する。これによって、厚さ３０μｍ、直径最大数センチメートルの窒化ホウ素複合フレークが得られる。ローラーに付着している未加工の（すなわち、圧縮されているがまだ熱処理されていない）窒化ホウ素複合フレークを、スクレーパーで除去する。圧縮後、＜２００μｍの微粉をふるい分けによって除き、４０００ｇのアルミニウムペースト及び７０００ｇの窒化ホウ素粉末Ｓ１による次の原材料均質化中に、ＰＥドラムに投入する。合計５５ｋｇの窒化ホウ素複合フレークが製造されるまで、このプロセスを繰り返す。窒化ホウ素複合フレークは、３００℃において、８０％窒素及び２０％アルゴン雰囲気中、空気排除下で結合剤が除かれ、５時間の保持時間の間に、窒化ホウ素複合フレーク中のアルミニウム部分は、８００℃において、８０％窒素及び２０％アルゴン雰囲気中で大部分がＡｌＮに変換される。その後、１９５０℃において、８０％窒素及び２０％アルゴン雰囲気中で２時間、高温焼きなましを行う。
【0217】
焼きなまし後、アルカリ溶融物及びＩＣＰ−ＯＥＳ（Ａｒｃｏｓ，Ｓｐｅｃｔｒｏ（Ｋｌｅｖｅ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって測定される、窒化ホウ素複合フレーク中の総アルミニウム割合は、２４．６重量％である。窒化アルミニウム割合の３７重量％は、窒化ホウ素複合フレーク中のアルミニウム割合から算出する。
【0218】
アルミニウムを含まない部分は０．３５重量％である。アルミニウムを含まない部分は、２モルＨＣｌを用いて、１６時間室温で抽出することによって測定される。抽出物の透明な上清から、溶液のアルミニウム含量が、ＩＣＰ−ＯＥＳ（Ａｒｃｏｓ，Ｓｐｅｃｔｒｏ（Ｋｌｅｖｅ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって測定される。炭素含量は０．０５％であり、これは、誘導炉内での酸素中における燃焼及びその後のＣＯ２のＩＲ測定（ＣＳ２００，ＬＥＣＯ（Ｍｏｎｃｈｅｎｇｌａｄｂａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって間接的に測定する。
【0219】
比表面積は、Ｃｏｕｌｔｅｒ ＳＡ ３１００機（Ｃｏｕｌｔｅｒ（ＵＳＡ））を用いる窒素吸着及び５点ＢＥＴ法によって、ＩＳＯ １８７５７に従って測定した。測定に先立ち、真空中、３００℃において３６０分間サンプルをベーキングする。比表面積は、６．８ｍ２／ｇである。
【0220】
酸素含量は、キャリアガス熱抽出によって間接的に測定したが、ここでは、サンプル由来の酸素が炭素と反応し、発生するＣＯ２の含量を、赤外分光法（ＴＣＨ ６００，ＬＥＣＯ（Ｍｏｎｃｈｅｎｇｌａｄｂａｃｈ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって測定する。酸素含量は０．１５％である。
【0221】
Ｘ線透過試験によって、窒化ホウ素及び窒化アルミニウムの相のみの検出が可能であった。
【0222】
窒化ホウ素複合フレークを、ゴムボールと共に振動ふるい中で砕く。ふるいを、５ｍｍ、２ｍｍ、１ｍｍ、及び５００μｍの順序で用いた。
【0223】
得られた＜５００μｍのふるい分級物中の窒化ホウ素複合フレークは、レーザー回折（Ｍａｓｔｅｒｓｉｚｅｒ ２０００、Ｍａｌｖｅｒｎ、湿式測定法）によって測定される、１９２μｍの平均粒径（ｄ５０）を有する。窒化ホウ素複合フレークの厚さは３０μｍである。厚さは、デジタル精密計器を用いて測定する。
【0224】
窒化ホウ素複合フレークを充填して測定される組織指数は２０．６である。
【0225】
作製された窒化ホウ素複合フレークから、＜２００μｍの分級物を砕き、＜１００μｍの微粉をふるい分けによって分離する。超音波法を用いて、このように得られた窒化ホウ素複合フレークの１００〜２００μｍのふるい分級物の凝集安定性を求める。窒化ホウ素複合フレークについて求めた凝集安定性は７５％である。
【0226】
＜５００μｍのふるい分級物で得られる窒化ホウ素複合フレークのＳＥＭ全体画像（図３ａ）は明らかに、凝集体の平面を示す。これらの表面は、成形法（２つの回転する逆移動ローラー間での圧縮）によって直接的に作製された成形表面であり、後続する粉砕によってではない。図３ｂは、かかる凝集体の平坦な成形表面及び追加の凝集体の平坦な成形表面を破壊した、３０μｍの厚さを有する凝集体の破面を示す。
【0227】
実施例１ｂ）：１５体積％の窒化ホウ素複合フレーク及び１０体積％のアルミノケイ酸塩及び１５体積％のガラス繊維を含む、ＰＡ ６からなる化合物の生成
ＰＡ ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６ ＮＶ １２，Ａ．Ｓｃｈｕｌｍａｎ（Ｋｅｒｐｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））及びＴｒｅｆｉｌ １３６０−４００アルミノケイ酸塩（Ｑｕａｒｚｗｅｒｋｅ（Ｆｒｅｃｈｅｎ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を、２軸押出成形機（Ｃｏｐｅｒｉｏｎ ＺＳＫ２５（Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ，Ｇｅｒｍａｎｙ））のメインフィーダーに重力下で投入する。アルミノケイ酸塩の密度は３．６ｇ／ｃｍ３であり、熱伝導率は１４Ｗ／ｍ・Ｋ（１４Ｗ／ｍ・℃）である。Ｘ線写真によると、アルミノケイ酸塩の主相はカイアナイト（Ａｌ２ＳｉＯ５）である。窒化ホウ素複合フレーク及び市販のガラス繊維を、重力式サイドフィーダーから添加する。２軸押出成形機について、２５０ＲＰＭのスクリュー速度を設定する。処理能力は１０ｋｇ／ｈである。４つの重力式フィーダーを調整し、化合物中の充填剤の体積パーセントが、１５体積％の窒化ホウ素複合フレーク、及び１０体積％のアルミノケイ酸塩、及び１５体積％のガラス繊維に相当するようにする。得られた化合物を２本の５ｍｍノズルを通して押し出し、冷却部の後、顆粒に粉砕する。
【0228】
実施例１ｃ）：２ｍｍの薄いプレートの射出成形、熱伝導率及び機械的特性の測定実施例１ｂ）の化合物顆粒を、射出成形機（Ｅｎｇｅｌ ｅ−ｍｏｔｉｏｎ）で、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有する２ｍｍの薄いプレートに射出成形する。
【0229】
熱伝導率を、厚さ２ｍｍのディスク状に射出成形されたサンプルについて測定するが、面外方向熱伝導率測定用サンプルは、厚さ２ｍｍ（寸法２×８０×８０ｍｍ３）の射出成形プレートで、２×１０×１０ｍｍ３の寸法を有するものの中央部から調製される。面外方向熱伝導率測定用サンプルの厚さは、射出成形されたプレート厚さに相当する。
【0230】
熱伝導率を測定するため、レーザーフラッシュ法を用い、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ２２００７−４に従って、Ｎａｎｏｆｌａｓｈ ＬＦＡ ４４７（Ｎｅｔｚｓｃｈ（Ｓｅｌｂ，Ｇｅｒｍａｎｙ））によって実施する。測定値は２２℃において取得される。
【0231】
熱伝導率（ＴＣ）は、熱拡散率ａ、比熱ｃｐ及び密度Ｄに関する値を測定することによって求められ、これらの値から次式によって算出される。ＴＣ＝ａ＊ｃｐ＊Ｄ
【0232】
「ａ」は、上述のように作製され、１０×１０×２ｍｍ３の寸法を有するサンプルについて、Ｎａｎｏｆｌａｓｈ ＬＦＡ ４４７（Ｎｅｔｚｓｃｈ（Ｓｅｌｂ，Ｇｅｒｍａｎｙ））を用いて測定する。
【0233】
比熱「ｃｐ」は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ １１３５７に従って、ＤＳＣ ７（Ｐｅｒｋｉｎ Ｅｌｍｅｒ，ＵＳＡ）を用いて測定する。この装置は、動的示差走査熱量測定法の原理によって機能する。測定標準としてサファイアを使用する。加熱速度は２０Ｋ／分（２０℃／分）である。
【0234】
密度は、正確に成形された試料を秤量し、その幾何学的寸法を求めることによって求める。測定には、標準的なＰｙｒｏｃｅｒａｍ ９６０６を使用する。
【0235】
機械的特性は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ５２７に従う引張試験において、乾燥しコンディショニングした肩部付き引張試験棒を用いて測定する。
【0236】
面外方向熱伝導率及び機械的特性を表１に記載する。
【0237】
未充填ポリマーＰＡ ６（Ｓｃｈｕｌａｍｉｄ（登録商標）６ ＮＶ １２）について、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有する射出成形された未充填の薄いプレートで測定された熱伝導率は、０．２６Ｗ／ｍ・Ｋ（０．２６Ｗ／ｍ・℃）である。
【0238】
（実施例２）１５体積％の窒化ホウ素複合フレーク及び１０体積％のアルミノケイ酸塩及び１５体積％のガラス繊維を含む、ＰＡ ６からなる化合物の生成
窒化ホウ素複合フレークの作製と配合を実施例１に従って行う。８０×８０×２ｍｍ３のサンプルを実施例１の化合物から作製し、方向依存性熱伝導率を測定する。機械的特性を実施例１に従って求める。
【0239】
面外方向熱伝導率及び機械的特性を表１に記載する。
【0240】
（実施例３）２０体積％の窒化ホウ素複合フレーク及び２０体積％のアルミノケイ酸塩及び１０体積％のガラス繊維を含む、ＰＡ ６からなる化合物の生成
実施例１に従って、窒化ホウ素複合フレークを作製する。
【0241】
配合、射出成形によるサンプルの作製、熱伝導率及び機械的特性の測定を、実施例１に従って実施する。
【0242】
面外方向熱伝導率及び機械的特性を表１に記載する。
【0243】
（実施例４）２０体積％の窒化ホウ素複合フレーク及び２０体積％のガラス繊維を含む、ＰＡ ６からなる化合物の生成
実施例１に従って、窒化ホウ素複合フレークを作製する。
【0244】
配合、射出成形によるサンプルの作製、熱伝導率及び機械的特性の測定を、実施例１に従って実施する。配合中に第２の充填剤を加えない。
【0245】
面外方向熱伝導率及び機械的特性を表１に記載する。
【0246】
比較実施例１：３５体積％の一次窒化ホウ素粒子及び６体積％のガラス繊維を含む、ＰＡ ６６からなる化合物
化合物、Ｔｈｅｒｍａｔｅｃｈ ＮＮ−１０ＧＦ／５０ＭＮ（ＰｏｌｙＯｎｅ（Ｇａｇｇｅｎａｕ，Ｇｅｒｍａｎｙ））のサンプルを、８０×８０×２ｍｍ３の寸法を有するプレートとして実施例１に従って作製し、方向依存性熱伝導率を測定した。機械的特性は、ＤＩＮ ＥＮ ＩＳＯ ５２７に従う引張試験において、射出成形された肩部付き引張試験棒を用いて測定した。
【0247】
面外方向熱伝導率及び機械的特性を表２に記載する。
【0248】
比較実施例２：４０体積％の窒化ホウ素複合フレークを含む、ＰＡ ６からなる化合物の生成
実施例１に従って、窒化ホウ素複合フレークを作製する。
【0249】
配合、射出成形によるサンプルの作製、熱伝導率及び機械的特性の測定を、実施例１に従って実施する。配合中に第２の充填剤及びガラス繊維を加えない。
【0250】
面外方向熱伝導率及び機械的特性を表２に記載する。
【0251】
実施例３及び比較実施例２の比較によって、熱伝導性充填剤の総含量を一定として、ガラス繊維を補強材料として添加すると、機械的特性、特に強度及び破断点伸びの顕著な増強が明らかになる。
【0252】
【表1】
【0253】
【表2】