特許 6553752 繊維強化複合体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6553752

(24)【登録日】2019年7月12日

(45)【発行日】2019年7月31日

(54)【発明の名称】繊維強化複合体

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/04 20060101AFI20190722BHJP

   C08L 23/10 20060101ALI20190722BHJP

   C08L 23/26 20060101ALI20190722BHJP

   C08K 7/02 20060101ALI20190722BHJP

   C08K 7/14 20060101ALI20190722BHJP

   C08K 7/06 20060101ALI20190722BHJP

   C08K 7/04 20060101ALI20190722BHJP

   B29C 70/10 20060101ALI20190722BHJP

   B29C 45/00 20060101ALI20190722BHJP

【ＦＩ】

   C08J5/04CES

   C08L23/10

   C08L23/26

   C08K7/02

   C08K7/14

   C08K7/06

   C08K7/04

   B29C70/10

   B29C45/00

【請求項の数】15

【全頁数】24

(21)【出願番号】特願2017-567130(P2017-567130)

(86)(22)【出願日】2016年7月13日

(65)【公表番号】特表2018-522102(P2018-522102A)

(43)【公表日】2018年8月9日

(86)【国際出願番号】EP2016066665

(87)【国際公開番号】WO2017009380

(87)【国際公開日】20170119

【審査請求日】2018年2月23日

(31)【優先権主張番号】15176672.2

(32)【優先日】2015年7月14日

(33)【優先権主張国】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】511114678

【氏名又は名称】ボレアリス エージー

(74)【代理人】

【識別番号】100120891

【弁理士】

【氏名又は名称】林 一好

(74)【代理人】

【識別番号】100165157

【弁理士】

【氏名又は名称】芝 哲央

(74)【代理人】

【識別番号】100126000

【弁理士】

【氏名又は名称】岩池 満

(72)【発明者】

【氏名】イェラベック ミヒャエル

(72)【発明者】

【氏名】シュトックライター ヴォルフガング

(72)【発明者】

【氏名】ルンマーストーファー トーマス

【審査官】 加賀 直人

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１４／０３３０１７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 米国特許出願公開第２０１３／０２８１６３０（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｊ ５／０４

Ｂ２９Ｃ ４５／００

Ｂ２９Ｃ ７０／１０

Ｃ０８Ｋ ７／０２

Ｃ０８Ｋ ７／０４

Ｃ０８Ｋ ７／０６

Ｃ０８Ｋ ７／１４

Ｃ０８Ｌ ２３／１０

Ｃ０８Ｌ ２３／２６

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）と、
（ｂ）繊維（Ｆ）と、
（ｃ）接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレンと
を含む繊維強化複合体であって、
前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、少なくとも３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）を含み、かつ前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、
（ａ１）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜６０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、かつ半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）の総計に基づく半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）の量は、１０〜５０重量％の範囲であり、
（ａ２）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４０〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、かつ半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）の総計に基づく半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）の量は、３０〜８０重量％の範囲であり、
（ａ３）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１８０〜１，０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、かつ半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）の総計に基づく半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）の量は、５〜４５重量％の範囲であり、
ただし、前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）よりも低い、
繊維強化複合体。

【請求項2】

（ａ）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜５５ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ｂ）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が５６〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である、
請求項１に記載の繊維強化複合体。

【請求項3】

前記組成物が、
（ａ）前記繊維強化複合体に基づいて２９．０〜６０．０重量％の前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）と、
（ｂ）前記繊維強化複合体に基づいて３９．０〜７０．０重量％の繊維（Ｆ）と、
（ｃ）前記繊維強化複合体に基づいて０．５〜５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）としての前記極性変性ポリプロピレンと
を含む、請求項１又は２に記載の繊維強化複合体。

【請求項4】

（ａ）前記繊維（Ｆ）と前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の重量比［（Ｆ）／（ＰＰＣ）］が０．７〜２．０の範囲であり、ただし、好ましくは、前記繊維強化複合体中の前記繊維（Ｆ）と前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の合計が前記繊維強化複合体の総重量に基づいて少なくとも８０重量％である、
及び／又は
（ｂ）前記繊維（Ｆ）と前記極性変性ポリプロピレンの重量比が１０〜５０の範囲である、
請求項１から３のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項5】

前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）がα核化されている、請求項１から４のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項6】

（ａ）前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が２５〜１６５ｇ／１０ｍｉｎの範囲である、
及び／又は
（ｂ）前記強化複合体は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜１０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である、
請求項１から５のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項7】

（ａ）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）と前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）及び（ＰＰ３）の合計との重量比［（ＰＰ２）／（（ＰＰ１）＋（ＰＰ３））］が０．４〜３．０の範囲である、
及び／又は
（ｂ）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）と前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）の重量比［（ＰＰ３）／（ＰＰ１）］が０．５〜４．０の範囲である、
請求項１から６のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項8】

前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）がプロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）、（Ｈ−ＰＰ３）である、請求項１から７のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項9】

前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）がプロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）であり、前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）がプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）である、請求項１から７のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項10】

前記繊維（Ｆ）が、ガラス繊維、金属繊維、セラミック繊維、炭素繊維及びグラファイト繊維からなる群から選択され、好ましくは前記繊維（Ｆ）がガラス繊維である、請求項１から９のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項11】

前記繊維（Ｆ）の平均直径が５．０〜２０．０μｍである、請求項１から１０のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項12】

前記繊維（Ｆ）の平均長さが２〜８ｍｍである、請求項１から１１のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項13】

前記接着促進剤（ＡＰ）が、無水マレイン酸によって官能性を持たせたポリプロピレンである、請求項１から１２のいずれか一項に記載の繊維強化複合体。

【請求項14】

請求項１から１３のいずれか一項に記載の繊維強化複合体を含む射出成形品。

【請求項15】

自動車部品である、請求項１４に記載の射出成形品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、分子量の異なる少なくとも３種のポリプロピレンを含むポリプロピレン組成物を含む新しい繊維強化複合体を対象とする。本発明は、前記新しい繊維強化複合体を含む射出成形品も対象とする。

【背景技術】

【0002】

一般に、繊維強化複合体においては、剛性及び強度のような機械的性能は、繊維含有量で調節される。繊維含有量を増やすと、剛性及び強度が増加する。高添加量の繊維に関連した問題は、平均繊維長が繊維含有量とともに減少することである。加工温度における基材樹脂粘度は、繊維破損の原因である局所的剪断力の大きさを決定する。換言すれば、易流動性材料は、繊維破損を防止するが、こうした材料を含む最終複合体の機械的性質に劣るという欠点がある。

【0003】

さらに、繊維強化複合体においては、表面品質は、特に自動車産業においては、重要な側面である。通常、ガラス繊維含有量が増加すると、特徴的な艶消し粗面を形成する溶融物中の固形成分の割合が増加するので、表面品質が低下する。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

したがって、本発明の目的は、バランスのとれた性質プロファイル、すなわち、良好な加工性及び優れた外観と共に高い剛性及び強度を有する複合体を作製することである。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本発明の知見は、繊維（Ｆ：ｆｉｂｅｒ）含有量が少なくとも３５重量％であり、分子量の異なる少なくとも３種のポリプロピレンを含むポリプロピレン組成物を含む、繊維強化複合体を提供することである。

【0006】

したがって、本発明は、
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ：ｐｏｌｙｐｒｏｐｙｌｅｎｅ ｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ）と、
（ｂ）繊維（Ｆ）と、
（ｃ）接着促進剤（ＡＰ：ａｄｈｅｓｉｏｎ ｐｒｏｍｏｔｏｒ）としての極性変性ポリプロピレンと
を含む繊維強化複合体であって、前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたそれらのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が異なる少なくとも３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）を含み、好ましくは、
（ａ１）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜６０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ａ２）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４０〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ａ３）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１８０〜１，０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
ただし、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）よりも低い、
繊維強化複合体を対象とする。

【0007】

好ましくは、繊維（Ｆ）とポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の重量比［（Ｆ）／（ＰＰＣ）］は０．７〜２．０の範囲であり、ただし、好ましくは、繊維強化複合体中の繊維（Ｆ）とポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の合計が繊維強化複合体の総重量に基づいて少なくとも８０重量％である。

【0008】

好ましくは、繊維（Ｆ）と極性変性ポリプロピレンの重量比は１０〜５０の範囲である。

【0009】

より好ましくは、本発明は、
（ａ）繊維強化複合体に基づいて２９．５〜６０．０重量％のような２９．０〜６０．０重量％のポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）と、
（ｂ）繊維強化複合体に基づいて３９．５〜７０．０重量％のような３９．０〜７０．０重量％の繊維（Ｆ）と、
（ｃ）繊維強化複合体に基づいて０．５〜５．０重量％の接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレンと
を含む繊維強化複合体であって、
前記ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、少なくとも３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）を含み、
（ａ１）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜６０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、好ましくは１．０〜５５ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ａ２）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４０．０〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、好ましくは５６〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ａ３）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１８０〜１，０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
ただし、前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）よりも低い、
繊維強化複合体を対象とする。

【0010】

好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、α核化されている。

【0011】

さらに、繊維強化複合体は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．５〜１０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であることが好ましい。

【0012】

さらに、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が２５〜１６５ｇ／１０ｍｉｎの範囲であることが好ましい。

【0013】

更により好ましくは、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）及び（ＰＰ３）の合計との重量比［（ＰＰ２）／（（ＰＰ１）＋（ＰＰ３））］は、０．４〜３．０の範囲である。

【0014】

前段落に加えて、又はその代わりに、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）の重量比［（ＰＰ３）／（ＰＰ１）］は、好ましくは、０．５〜４．０の範囲である。

【0015】

特定の一実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は単相である。

【0016】

更に好ましい実施形態においては、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）は、プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）、（Ｈ−ＰＰ３）である。更により好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は単相であり、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）はプロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）、（Ｈ−ＰＰ３）である。

【0017】

別の好ましい実施形態においては、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）はプロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）であり、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）はプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）である。

【0018】

好ましくは、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維、金属繊維、セラミック繊維、炭素繊維及びグラファイト繊維からなる群から選択され、更により好ましくは、繊維（Ｆ）はガラス繊維である。

【0019】

好ましい実施形態においては、繊維（Ｆ）の平均直径は、５．０〜２０．０μｍの範囲である。

【0020】

更により好ましくは、繊維（Ｆ）の平均長さは、２〜８ｍｍの範囲である。

【0021】

接着促進剤（ＡＰ）は、好ましくは、無水マレイン酸によって官能性を持たせたポリプロピレンである。

【0022】

本発明は、本発明において定義された繊維強化複合体を含む、射出成形品、より好ましくは射出成形自動車部品も対象とする。

【図面の簡単な説明】

【0023】

【図1】本発明の一実施形態の濃淡値と画素数のグラフである。

【図2】本発明の一実施形態の濃淡値と画素数のグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0024】

以下、本発明をより詳細に説明する。

【0025】

繊維強化複合体
上述したように、繊維強化複合体は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）及び接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレンを含む。好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）及び極性変性ポリプロピレン（ＡＰ）が繊維強化複合体の主要部分を構成する。すなわち、好ましい一実施形態においては、繊維強化複合体は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）及び極性変性ポリプロピレン（ＡＰ）を含み、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）及び極性変性ポリプロピレン（ＡＰ）は、繊維強化複合体における主要ポリマー成分であり、すなわち、繊維強化複合体は、繊維強化複合体の全ポリマーの総量に基づいて１０重量％を超える、好ましくは５重量％を超える、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）及び極性変性ポリプロピレン（ＡＰ）以外のポリマーを含まない。こうした追加のポリマーは、例えば、添加剤（ＡＤ：ａｄｄｉｔｉｖｅｓ）のポリマー担体であり得る。したがって、特定の一実施形態においては、繊維強化複合体は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）、極性変性ポリプロピレン（ＡＰ）、及びポリマー担体を含む添加剤（ＡＤ）からなる。

【0026】

本発明は、特に、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）が繊維（Ｆ）に対するマトリックスである連続相を形成する繊維強化複合体を対象とすることに留意されたい。したがって、繊維強化複合体に含まれるポリマー全体は、繊維強化複合体のマトリックスである連続相を形成することが好ましい。「強化組成物に含まれるポリマー全体は、繊維強化複合体のマトリックスである連続相を形成する」という表現から、本発明は、好ましくは、ポリマー相が繊維に対するマトリックスである連続相を形成する繊維強化複合体を対象とすることが明らかである。したがって、複合体における繊維に対するマトリックスを形成するポリマー、すなわち、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は単相である。繊維強化複合体の所望の機械的性質は、したがって、本質的に、繊維（Ｆ）の接着及び挿入を向上させる接着促進剤（ＡＰ）と組み合わせてポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）によって調節される。こうした複合体のポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、連続相を形成すると考えられる。さらに、同じ機械的性質を向上させようとするエラストマー相の挿入は、好ましくは、除外される。

【0027】

したがって、好ましい一実施形態においては、繊維（Ｆ）とポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の重量比［（Ｆ）／（ＰＰＣ）］は、０．６〜２．０のような０．６〜２．５の範囲、より好ましくは０．８〜２．６の範囲、更により好ましくは１．０〜２．２の範囲のような０．９〜２．４の範囲であり、ただし、好ましくは、繊維強化複合体における繊維（Ｆ）とポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の合計は、繊維強化複合体の総重量に基づいて少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも８５重量％、更により好ましくは少なくとも９０重量％、更により好ましくは少なくとも９６重量％のような少なくとも９５重量％である。

【0028】

好ましくは、繊維（Ｆ）と極性変性ポリプロピレンの重量比は、１０〜５０の範囲、より好ましくは１５〜４０の範囲、更により好ましくは２２〜２８の範囲のような２０〜３０の範囲である。

【0029】

前段落に加えて、又はその代わりに、繊維強化複合体は、好ましくは、
（ａ）繊維強化複合体に基づいて２９．０〜６０．０重量％、より好ましくは３８．０〜５７．０重量％、更により好ましくは４５．０〜５０．２重量％のような４２．５〜５３．５重量％のポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）と、
（ｂ）繊維強化複合体に基づいて３９．０〜７０．０重量％、より好ましくは４２．０〜６０．０重量％、更により好ましくは４８．０〜５２．０重量％のような４５．０〜５５．０重量％の繊維（Ｆ）と、
（ｃ）繊維強化複合体に基づいて０．５〜５．０重量％、より好ましくは１．０〜４．０重量％、更により好ましくは１．８〜２．２重量％のような１．５〜３．５重量％の接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレンと
を含む。

【0030】

更に別の好ましい実施形態においては、繊維強化複合体は、
（ａ）繊維強化複合体に基づいて２９．０〜６０．０重量％、より好ましくは３８．０〜５７．０重量％、更により好ましくは４５．０〜４９．０重量％のような４２．５〜５２．５重量％のポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）と、
（ｂ）繊維強化複合体に基づいて３９．０〜７０．０重量％、より好ましくは４１．０〜６０．０重量％、更により好ましくは４８．０〜５２．０重量％のような４５．０〜５５．０重量％の繊維（Ｆ）と、
（ｃ）繊維強化複合体に基づいて０．５〜５．０重量％、より好ましくは１．０〜４．０重量％、更により好ましくは１．８〜２．２重量％のような１．５〜３．５重量％の接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレンと、
（ｄ）繊維強化複合体に基づいて０．５〜８．０重量％、より好ましくは１．０〜５．０重量％、更により好ましくは１．２〜３．０重量％のような１．０〜３．５重量％の添加剤（ＡＤ）と
を含み、好ましくはそれらからなる。

【0031】

ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）、接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレン、任意選択のα核剤（下記考察参照）及び任意選択の添加剤（ＡＤ）が繊維強化組成物の主要部分を構成することが好ましい。したがって、好ましい一実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）、接着促進剤（ＡＰ）としての極性変性ポリプロピレン、任意選択のα核剤及び任意選択の添加剤（ＡＤ）が、繊維強化組成物の少なくとも７０重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも９０重量％、更により好ましくは少なくとも９９重量％のような少なくとも９５重量％を構成する。特に好ましい実施形態においては、繊維強化複合体は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）、繊維（Ｆ）、極性変性ポリプロピレン（ＡＰ）、任意選択のα核剤及び任意選択の添加剤（ＡＤ）からなる。

【0032】

好ましくは、繊維強化複合体は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜１０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは１．５〜７．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような１．５〜８．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。

【0033】

更により好ましくは、繊維強化複合体は、
（ａ）ＩＳＯ５２７−２に従って測定された引張弾性率が、少なくとも１１，０００ＭＰａ、より好ましくは１２，０００〜１４，５００ＭＰａの範囲のような１１，０００〜１５，０００ＭＰａの範囲である、
及び／又は
（ｂ）ＩＳＯ５２７−２に従って測定された引張強さが、少なくとも１２５ＭＰａ、より好ましくは１３０〜１７０ＭＰａの範囲のような１２５〜１８０ＭＰａの範囲である。

【0034】

好ましくは、繊維強化複合体は、ＩＳＯ１７９１ｅＡに従って測定されたノッチ付き衝撃強さ（２３℃）が、少なくとも１０ｋＪ／ｍ^２、より好ましくは１０．０〜２０．０ｋＪ／ｍ^２の範囲、更により好ましくは１２．０〜１８．０ｋＪ／ｍ^２の範囲である。

【0035】

以下、繊維強化複合体の個々の成分をより詳細に記述する。

【0036】

ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）
本発明に係るポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、メルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が異なる少なくとも３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）を含まなければならない。

【0037】

「半結晶性」という用語は、ポリマーがアモルファスではないことを示す。したがって、本発明に係る半結晶性ポリプロピレンは、キシレン可溶性画分（ＸＣＳ：ｘｙｌｅｎｅ ｓｏｌｕｂｌｅ ｆｒａｃｔｉｏｎ）が１０重量％以下であり、半結晶性プロピレンホモポリマーの場合、キシレン可溶性画分（ＸＣＳ）が更に低い、すなわち６．０重量以下であることが好ましい。

【0038】

好ましくは、本発明に係る半結晶性ポリプロピレンは、融解温度Ｔｍが１３５℃を超え、より好ましくは１４０℃を超える。半結晶性プロピレンホモポリマーの場合、融解温度Ｔｍは、少なくとも１５６℃のように１５０℃を超える。上の範囲は、１６５℃以下のような１６８℃以下である。

【0039】

好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、α核化されており、すなわち、α核剤を含む。より好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、β核剤を含まない。α核剤は、好ましくは、
（ｉ）モノカルボン酸及びポリカルボン酸の塩、例えば、安息香酸ナトリウム又はアルミニウムｔｅｒｔ−ブチルベンゾアート、及び
（ｉｉ）ジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）、及びメチルジベンジリデンソルビトール、エチルジベンジリデンソルビトール、若しくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）などのＣ_１〜Ｃ_８アルキル置換ジベンジリデンソルビトール誘導体、又は１，２，３，−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトールなどの置換ノニトール誘導体、及び
（ｉｉｉ）リン酸のジエステルの塩、例えば、ナトリウム２，２’−メチレンビス（４，６，−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファート又はアルミニウム−ヒドロキシ−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファート］、及び
（ｉｖ）ビニルシクロアルカンポリマー又はビニルアルカンポリマー、並びに
（ｖ）それらの混合物
からなる群から選択される。

【0040】

こうした核剤は、市販されており、例えば、「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、５版、２００１年、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌ（９６７〜９９０ページ）に記載されている。

【0041】

ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）のα核剤含有量は、好ましくは、最高５．０重量％である。好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、３０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１〜２０００ｐｐｍの、特にジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ジベンジリデンソルビトール）、ジベンジリデンソルビトール誘導体、好ましくはジメチルジベンジリデンソルビトール（例えば、１，３：２，４ジ（メチルベンジリデン）ソルビトール）、又は１，２，３，−トリデオキシ−４，６：５，７−ビス−Ｏ−［（４−プロピルフェニル）メチレン］−ノニトールなどの置換ノニトール誘導体、ＮＡ２１のようなヒドロキシビス（２，４，８，１０−テトラ−ｔｅｒｔ．ブチル−６−ヒドロキシ−１２Ｈ−ジベンゾ（ｄ，ｇ）（１，３，２）ジオキサホスホシン６−オキシダート）アルミニウム、ビニルシクロアルカンポリマー、ビニルアルカンポリマー、及びそれらの混合物からなる群から選択されるα核剤を含む。

【0042】

好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）に含まれるα核剤は、ビニルシクロアルカンポリマー及び／又はビニルアルカンポリマー、より好ましくはビニルシクロヘキサンポリマー（ｐｏｌｙＶＣＨ：ｖｉｎｙｌｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅ ｐｏｌｙｍｅｒ）のようなビニルシクロアルカンポリマーである。ビニルシクロヘキサンポリマー（ｐｏｌｙＶＣＨ）は、α核剤として特に好ましい。ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）中のビニルシクロヘキサンポリマー（ｐｏｌｙＶＣＨ）のようなビニルシクロアルカン及び／又はビニルアルカンポリマー、より好ましくはビニルシクロヘキサンポリマー（ｐｏｌｙＶＣＨ）の量は、０．１〜５００ｐｐｍの範囲、好ましくは０．５〜２００ｐｐｍの範囲、より好ましくは１．０〜１００ｐｐｍの範囲のような５００ｐｐｍ以下、好ましくは２００ｐｐｍ以下、より好ましくは１００ｐｐｍ以下であることが理解される。さらに、ビニルシクロアルカンポリマー及び／又はビニルアルカンポリマーは、ＢＮＴ技術によって、すなわち、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）の１種以上の製造のために、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）に導入されることが理解される。ＢＮＴ技術に関しては、国際公開第９９／２４４７８号、国際公開第９９／２４４７９号、特に国際公開第００／６８３１５号を参照されたい。この技術によれば、触媒系、好ましくはチーグラー・ナッタ触媒前駆体又はメタロセン触媒を、触媒系の存在下でビニル化合物を重合することによって改変することができ、ビニル化合物は次式を有する。
ＣＨ_２＝ＣＨ−ＣＨＲ^３Ｒ^４

【0043】

式中、Ｒ^３とＲ^４は、一緒に、５若しくは６員飽和、不飽和若しくは芳香環を形成し、又は独立に、１〜４個の炭素原子を含むアルキル基を表し、改変された触媒は、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）の１種以上の調製に使用される。重合ビニル化合物は、α核剤として作用する。触媒の改変ステップにおけるビニル化合物と固体触媒成分の重量比は、０．５（１：２）〜２（２：１）の範囲のような好ましくは最高５（５：１）、より好ましくは最高３（３：１）である。

【0044】

好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、少なくとも３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）を含む。より好ましくは、３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）中の唯一の半結晶性ポリプロピレンである。

【0045】

３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）、（ＰＰ３）は、それらのメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が異ならなければならない。

【0046】

したがって、好ましくは、
（ａ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）の比［ＭＦＲ_２（ＰＰ２）／ＭＦＲ_２（ＰＰ１）］は、１．５〜４０．０の範囲、より好ましくは２．０〜３０．０の範囲、更により好ましくは２．５〜２５．０の範囲、更により好ましくは３．０〜１０．０の範囲のような３．０〜１５．０の範囲であり、
（ｂ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）の比［ＭＦＲ_２（ＰＰ３）／ＭＦＲ_２（ＰＰ２）］は、１．５〜８０．０の範囲、より好ましくは２．０〜５０．０の範囲、更により好ましくは２．５〜３０．０の範囲、更により好ましくは４．０〜２０．０の範囲のような３．０〜２０．０の範囲であり、
場合によっては、
（ｃ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）の比［ＭＦＲ_２（ＰＰ３）／ＭＦＲ_２（ＰＰ１）］は、４．５〜５００．０の範囲、より好ましくは８．０〜１８０．０の範囲、更により好ましくは１０．０〜１５０．０の範囲、更により好ましくは１５．０〜１００．０の範囲のような１２．０〜１２０．０の範囲である。

【0047】

前段落に加えて、又はその代わりに、
（ａ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜６０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、より好ましくは１．０〜５５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは２．０〜５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは３．０〜４０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは１５．０〜２５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような８．０〜３０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ｂ）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４０．０〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは５０．０〜１００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは５６．０〜９５．０重量％のような５５．０〜９５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは６０．０〜９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは６５．０〜８５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような６０．０〜９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
（ｃ）前記半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１８０〜１，０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは２００．０〜８００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは２５０．０〜６５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは３００．０〜６００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは４００．０〜５００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような３５０．０〜５５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、
ただし、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）は、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）よりも低い。

【0048】

更により好ましくは、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）及び（ＰＰ３）の合計との重量比［（ＰＰ２）／（（ＰＰ１）＋（ＰＰ３））］は、０．４〜３．０の範囲、例えば、０．４〜３．０の範囲、より好ましくは０．５〜２．６の範囲、更により好ましくは０．８〜２．０の範囲、更により好ましくは１．０〜１．５の範囲である。

【0049】

前段落に加えて、又はその代わりに、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）と半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）の重量比［（ＰＰ３）／（ＰＰ１）］は、好ましくは０．７〜４．０の範囲、より好ましくは０．８〜３．０の範囲、更により好ましくは０．９〜２．０の範囲、更により好ましくは０．９〜１．５の範囲である。

【0050】

２つの前段落に加えて、又はその代わりに、
（ａ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）の総計に基づく半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）の量は、１０〜５０重量％の範囲、より好ましくは１５〜４６重量％の範囲、更により好ましくは１９〜２５重量％の範囲のような２８〜３０重量％の範囲であり、
（ｂ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）の総計に基づく半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）の量は、３０〜８０重量％の範囲、より好ましくは３５〜７５重量％の範囲、更により好ましくは４５〜７０重量％の範囲のような４０〜７５重量％の範囲であり、
（ｃ）半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）の総計に基づく半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）の量は、５〜４５重量％の範囲、より好ましくは７〜３５重量％の範囲、更により好ましくは１５〜２５重量％の範囲のような１０〜３０重量％の範囲である。

【0051】

半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）は、ランダムプロピレンコポリマー又はプロピレンホモポリマーとすることができ、後者が好ましい。

【0052】

本発明で使用されるプロピレンホモポリマーという表現は、実質的にプロピレン単位からなる、すなわちポリプロピレンの総重量に基づいて少なくとも９９．５重量％、好ましくは少なくとも９９．６重量％、より好ましくは少なくとも９９．８重量％のプロピレン単位からなる、ポリプロピレンに関する。本発明の一実施形態においては、プロピレンホモポリマー中のプロピレン単位のみが検出可能である。

【0053】

半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）がランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）、（Ｒ−ＰＰ３）である場合、それは、プロピレンと共重合可能なモノマー、すなわちプロピレン以外のα−オレフィン、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１０α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィン、例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセンなどのコモノマーを含む。好ましくは、ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）、（Ｒ−ＰＰ３）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群由来のプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特に該モノマーからなる。より具体的には、ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）、（Ｒ−ＰＰ３）は、プロピレン以外に、エチレン及び／又は１−ブテンから誘導可能な単位を含む。本発明の一実施形態においては、ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）、（Ｒ−ＰＰ３）は、エチレン及びプロピレンから誘導可能な単位のみを含む。

【0054】

ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）、（Ｒ−ＰＰ３）のコモノマー含有量は、好ましくは比較的低く、すなわち、ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）及び（Ｒ−ＰＰ３）の総重量に基づいてそれぞれ５．０重量％未満である。本発明の一実施形態においては、コモノマー含有量は、好ましくは、ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）、（Ｒ−ＰＰ２）及び（Ｒ−ＰＰ３）の総重量に基づいて、それぞれ０．５重量％〜５．０重量％の間、より好ましくは０．５重量％〜４．０重量％の間である。

【0055】

半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）は、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）であることが特に好ましい。

【0056】

半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）のような半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、好ましくは、融解温度Ｔｍが１６０〜１６６℃の範囲のような１５８〜１６８℃の範囲である。したがって、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４０．０〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは５０．０〜１００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは５５．０〜９５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは６０．０〜９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは６５．０〜８５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような６０．０〜９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲の半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）であることが好ましい。こうした半結晶性プロピレンホモポリマーは、当該技術分野で公知である。例えば、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）をＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販品ＨＪ１２０ＵＢとすることができる。

【0057】

半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ３）のような半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、やや高いメルトフローレートを有し、したがって高メルトフローポリプロピレンとも呼ばれる。したがって、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ３）のような半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）のうちで最高のメルトフローレートを有する。こうした高メルトフローポリマーは、幾つかの特許出願（例えば、欧州特許出願公開第０３２０１５０号、欧州特許出願公開第０４８０１９０号、欧州特許出願公開第０６２２３８０号、欧州特許出願公開第１３０３５４７号、欧州特許出願公開第１５３８１６７号、欧州特許出願公開第１７８３１４５号、国際公開第２００７／１４００１９号など）に記載の周知のプロセスによって重合反応器中で直接製造することができる。あるいは、こうした高メルトフローレートポリプロピレンは、例えばビスブレーキングを含めて、制御レオロジー（ＣＲ：ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｒｈｅｏｌｏｇｙ）技術によって得ることができる。ビスブレーキングは、低メルトフローレートのポリマーを反応器後（ｐｏｓｔ−ｒｅａｃｔｏｒ）処理に供することを意味し、ポリマー分子は、溶融状態で、制御された切断を受ける。切断は、機械的剪断、照射及び酸化によって、又は過酸化物を用いて化学的に行うことができる。好ましくは、制御レオロジー処理は、有機過酸化物を用いて行われる。プロピレンポリマー材料をビスブレーキングするプロセスは、当業者によく知られており、幾つかの特許出願に記載されている（例えば、米国特許第３９４０３７９号、米国特許第４９５１５８９号、米国特許第４２８２０７６号、米国特許第５２５０６３１号、欧州特許出願公開第０４６２５７４号、国際公開第０２／０９６９８６号、国際公開第２００４／１１３４３８号など）。制御レオロジー処理の出発化合物として使用されるポリマーは、当該技術分野で公知の任意の重合プロセスによって製造することができる。重合プロセスは、公知の方法を利用する、液相で、場合によっては不活性希釈剤の存在下で、又は気相で、若しくは混合液−ガス技術によって機能する、連続プロセス又はバッチプロセスとすることができる。プロセスは、好ましくは、立体特異性触媒系の存在下で行われる。触媒として、プロピレンポリマーの形成を触媒可能な任意の通常の立体特異性チーグラー・ナッタ触媒又は任意のメタロセン触媒を使用することができる。こうして製造されたポリプロピレンは、高メルトフローを特徴とする。したがって、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ３）のような半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ３）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１８０〜１，０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは２００．０〜８００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは２５０．０〜６５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは３００．０〜６００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは４００．０〜５００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような３５０．０〜５５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であることが好ましい。こうした高メルトフローポリマーは、当該技術分野で公知である。例えば、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）をＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販品ＨＬ５０４ＦＢとすることができる。

【0058】

半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、３種の半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）のうちで最低のメルトフローレートを有する。好ましくは、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、α核化されており、したがって他のポリマーのα核形成も誘発するポリマーである。

【0059】

半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）は、半結晶性ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）又は半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）とすることができ、後者が好ましい。

【0060】

半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）は、当該技術分野で公知である。好ましくは、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜６０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲であり、より好ましくは１．０〜５５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは２．０〜５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは３．０〜４０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは１５．０〜２５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような１０．０〜３０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。例えば、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）をＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販品ＨＦ９５５ＭＯとすることができる。この市販品は、ポリビニルシクロヘキサン（ｐｏｌｙＶＣＨ：ｐｏｌｙｖｉｎｙｌ ｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅ）の存在によってα核化されている。

【0061】

半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）が半結晶性ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）である場合、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）のコモノマー含有量は、好ましくは、比較的低く、すなわち、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）の総重量に基づいて５．０重量％未満である。本発明の一実施形態においては、コモノマー含有量は、好ましくは、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）の総重量に基づいて、０．５重量％〜５．０重量％の間、より好ましくは０．５重量％〜４．０重量％の間である。好ましくは、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）は、プロピレンと共重合可能なモノマー、すなわちプロピレン以外のα−オレフィン、例えば、エチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_１０α−オレフィン、特にエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィン、例えば、１−ブテン及び／又は１−ヘキセンなどのコモノマーを含む。好ましくは、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）は、エチレン、１−ブテン及び１−ヘキセンからなる群由来のプロピレンと共重合可能なモノマーを含み、特に該モノマーからなる。より具体的には、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）は、プロピレン以外に、エチレン及び／又は１−ブテンから誘導可能な単位を含む。本発明の一実施形態においては、半結晶性ランダムポリプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）は、エチレン及びプロピレンから誘導可能な単位のみを含む。

【0062】

特定の一実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）を含む。

【0063】

「単相」という用語は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）が、複合体の破断伸びなどの機械的性質を向上させる第二相としての含有物を形成する弾性（コ）ポリマーを含まないことを示す。それに対して、弾性（コ）ポリマーを第二相の挿入物として含むポリマー相は、異相と称され、本発明の一部ではない。第２の相、すなわち、いわゆる含有物の存在は、例えば、電子顕微鏡法若しくは原子間力顕微鏡法のような高分解能顕微鏡法によって、又は動的機械的熱分析（ＤＭＴＡ：ｄｙｎａｍｉｃ ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ ｔｈｅｒｍａｌ ａｎａｌｙｓｉｓ）によって、見ることができる。特に、ＤＭＴＡにおいては、多相構造の存在は、少なくとも２つの異なるガラス転移温度の存在によって確認することができる。したがって、本発明の好ましい実施形態においては、こうした繊維強化複合体は、好ましくは、本発明から除外される。したがって、上述したように、本発明に係る繊維強化複合体は、好ましくは、繊維（Ｆ）が分散した単相ポリマーマトリックス、すなわち、単相ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）を含む。

【0064】

したがって、本発明に係る単相ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、ガラス転移温度が−３０℃未満、好ましくは−２５℃未満、より好ましくは−２０℃未満にはないことが好ましい。

【0065】

一方、好ましい一実施形態においては、本発明に係る単相ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、ガラス転移温度が−１２〜＋８℃の範囲、より好ましくは−１０〜＋８℃の範囲である。

【0066】

したがって、特定の好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）を唯一の半結晶性ポリマーとして含む。例えば、半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％のような少なくとも９０重量％を構成する。更により好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）を含む。極めて特別な実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）を唯一の半結晶性ポリマーとして含み、例えば、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％のような少なくとも９０重量％を構成する。例えば、特定の好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）からなる。別の好ましい実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）並びに半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）を含む。好ましくは、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）並びに半結晶性ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）を唯一の半結晶性ポリマーとして含み、例えば、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）並びに半結晶性ランダムプロピレンコポリマー（Ｒ−ＰＰ１）は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の少なくとも８０重量％、より好ましくは少なくとも９５重量％のような少なくとも９０重量％を構成する。

【0067】

したがって、本発明の特定の一実施形態においては、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、単相であり、以下を含む。
（ａ）ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の総重量に基づいて５〜４０重量％、より好ましくは７〜３５重量％の範囲、更により好ましくは１５〜２５重量％の範囲のような１０〜３０重量％の範囲の半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、ここで、前記半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１．０〜４０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは１０．０〜４０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは１５．０〜３０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは１８．０〜２５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である、
（ｂ）ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の総重量に基づいて３０〜８０重量％、より好ましくは３５〜７５重量％の範囲、更により好ましくは４５〜７０重量％の範囲のような４０〜７５重量％の範囲の半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）、ここで、前記半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ２）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４０．０〜１２０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは５０．０〜１００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは５５．０〜９５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは６０．０〜９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは６５．０〜８５．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような６０．０〜９０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である、及び
（ｃ）ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）の総重量に基づいて１０〜５０重量％、より好ましくは１５〜４６重量％の範囲、更により好ましくは１９〜２５重量％の範囲のような２８〜３０重量％の範囲の半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ３）、ここで、前記半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ３）は、ＩＳＯ１１３３に従って測定されたメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が１８０〜１，０００ｇ／１０ｍｉｎの範囲、より好ましくは２００．０〜８００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは２５０．０〜６５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは３００．０〜６００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲、更により好ましくは４００．０〜５００．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲のような３５０．０〜５５０．０ｇ／１０ｍｉｎの範囲である。

【0068】

こうした単相ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）は、好ましくは、半結晶性プロピレンホモポリマー（Ｈ−ＰＰ１）、（Ｈ−ＰＰ２）及び（Ｈ−ＰＰ３）のような半結晶性ポリプロピレン（ＰＰ１）、（ＰＰ２）及び（ＰＰ３）を機械的にブレンドすることによって得られる。

【0069】

繊維（Ｆ）
本繊維強化複合体の必須成分は繊維（Ｆ）である。

【0070】

好ましくは、繊維（Ｆ）は、ガラス繊維、金属繊維、鉱物繊維、セラミック繊維、炭素繊維及びグラファイト繊維からなる群から選択される。ガラス繊維が好ましい。特に、ガラス繊維は、短繊維又はチョップドストランドとしても知られるカットガラス繊維である。

【0071】

繊維強化組成物に使用されるカットガラス繊維（Ｆ）又はガラス短繊維（Ｆ）は、好ましくは、平均長さが１〜１０ｍｍの範囲、より好ましくは２〜８ｍｍの範囲、更により好ましくは３．０〜４．５ｍｍの範囲のような３〜５ｍｍの範囲である。

【0072】

繊維強化組成物に使用されるカットガラス繊維又はガラス短繊維は、好ましくは、平均直径が８〜２０μｍ、より好ましくは９〜１６μｍ、例えば９〜１４μｍである。

【0073】

好ましくは、繊維（Ｆ）は、アスペクト比が１２５〜６５０、好ましくは１５０〜４５０、より好ましくは２００〜４４０、更により好ましくは３００〜４３０である。アスペクト比は、繊維の平均長さと平均直径の関係である。

【0074】

接着促進剤（ＡＰ）
ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）と繊維（Ｆ）の適合性を向上させるために、好ましくは、接着促進剤（ＡＰ）を使用する。

【0075】

接着促進剤（ＡＰ）は、好ましくは、変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィンを含み、より好ましくは、変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィンである。変性α−オレフィンポリマー、特にプロピレンホモポリマー、及びプロピレンとエチレンのプロピレンコポリマーのようなコポリマーは、繊維強化複合体のポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）との相溶性が高いので、最も好ましい。変性ポリエチレンも使用することができるが、さほど好ましくない。

【0076】

構造の点で、変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィンは、好ましくは、グラフト又はブロックコポリマーから選択される。

【0077】

この状況においては、特に酸無水物、カルボン酸、カルボン酸誘導体、第一級アミン、第二級アミン、ヒドロキシ化合物、オキサゾリン及びエポキシドからなる群から選択される極性化合物並びにイオン化合物から誘導される基を含む、変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィンが好ましい。

【0078】

前記極性化合物の具体例は、不飽和環状無水物及びそれらの脂肪族ジエステル、及び二塩基酸誘導体である。特に、無水マレイン酸、並びにＣ_１〜Ｃ_１０線状及び分枝マレイン酸ジアルキル、Ｃ_１〜Ｃ_１０線状及び分枝フマル酸ジアルキル、無水イタコン酸、Ｃ_１〜Ｃ_１０線状及び分枝イタコン酸ジアルキルエステル、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸及びそれらの混合物から選択される化合物を使用することができる。

【0079】

無水マレイン酸がグラフトされたプロピレンポリマー、例えばプロピレンホモポリマーを、変性ポリマー、すなわち、接着促進剤（ＡＰ）として使用することが特に好ましい。

【0080】

変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィン、すなわち、接着促進剤（ＡＰ）は、例えば欧州特許出願公開第０５７２０２８号に開示されたように、例えば（有機過酸化物のような）遊離基発生剤の存在下で無水マレイン酸と一緒に、ポリマーを反応押出しすることによって、簡単に製造することができる。

【0081】

変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィン、すなわち、接着促進剤（ＡＰ）中の極性化合物から誘導される基の好ましい量は、０．５〜４重量％である。

【0082】

変性ポリマー、すなわち、変性（官能化）ポリプロピレンのような変性（官能化）ポリオレフィン、すなわち接着促進剤（ＡＰ）のメルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）の好ましい値は、１．０〜５００ｇ／１０ｍｉｎである。

【0083】

添加剤（ＡＤ）
ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）及びしたがって繊維強化複合体も、添加剤（ＡＤ）を含むことができる。典型的な添加剤は、酸捕捉剤、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、熱安定剤、傷防止剤、加工助剤、潤滑剤、顔料などである。したがって、一実施形態においては、添加剤（ＡＤ）は、酸捕捉剤、酸化防止剤、着色剤、光安定剤、熱安定剤、傷防止剤、加工助剤、潤滑剤及び顔料からなる群から選択される。こうした添加剤は、市販されており、例えば、「Ｐｌａｓｔｉｃ Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ」、６版、２００９年、Ｈａｎｓ Ｚｗｅｉｆｅｌ（１１４１〜１１９０ページ）に記載されている。本発明によれば、α核剤は、添加剤（ＡＤ）とみなされず、別に考察される。

【0084】

さらに、本発明に係る「添加剤（ＡＤ）」という用語は、担体材料、特にポリマー担体材料も含むが、別に考察されるα核剤を含まない。

【0085】

ポリマー担体材料は、ポリプロピレン組成物（ＰＰＣ）中の均一な分布を確保する添加剤（ＡＤ）の担体ポリマーである。ポリマー担体材料は、特定のポリマーに限定されない。ポリマー担体材料は、エチレンホモポリマー、エチレンとＣ_３〜Ｃ_８α−オレフィンコモノマーなどのα−オレフィンコモノマーから得られるエチレンコポリマー、プロピレンホモポリマー、及び／又はプロピレンとエチレン及び／又はＣ_４〜Ｃ_８α−オレフィンコモノマーなどのα−オレフィンコモノマーから得られるプロピレンコポリマーとすることができる。

【0086】

好ましい実施形態によれば、ポリマー担体材料は、ポリプロピレンホモポリマーである。

【0087】

本繊維強化複合体の個々の成分を混合するために、従来の配合又は調合装置、例えば、バンバリーミキサー、二本ロールゴム用ミル、Ｂｕｓｓコニーダー若しくは二軸押出機を使用することができる。好ましくは、混合は、同方向回転二軸押出機において実施される。押出機から回収された繊維強化複合体は、通常、ペレットの形態である。これらのペレットは、次いで、好ましくは、例えば射出成形によって、更に加工されて、本発明の繊維強化組成物の物品及び製品を生成する。

【0088】

物品
本発明は、上で定義した繊維強化組成物を含む、射出成形自動車部品のような射出成形品にも関する。本発明は、特に、少なくとも６０重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、更により好ましくは少なくとも９５重量％又は少なくとも９９重量％のような少なくとも９０重量％の上で定義した繊維強化組成物を含む、射出成形自動車部品のような射出成形品に関する。特に好ましい実施形態においては、本発明は、上で定義した繊維強化組成物からなる、射出成形自動車部品のような射出成形品に関する。

【0089】

本発明を以下の実施例によって更に詳細に記述する。

【実施例】

【0090】

１．定義／測定法
用語及び測定法の以下の定義は、別段の記載がない限り、本発明の上記概要及び下記実施例に適用される。

【0091】

ＮＭＲ分光法による微細構造の定量化
定量的核磁気共鳴（ＮＭＲ：ｎｕｃｌｅａｒ−ｍａｇｎｅｔｉｃ ｒｅｓｏｎａｎｃｅ）分光法を使用して、ポリプロピレンホモポリマーのアイソタクティシティ及び位置規則性を定量化する。

【0092】

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを、^１Ｈ及び^１３Ｃそれぞれ４００．１５及び１００．６２ＭＨｚで動作するＢｒｕｋｅｒ ＡｄｖａｎｃｅＩＩＩ４００ＮＭＲ分光計を用いて溶液状態で記録した。全スペクトルを^１３Ｃ最適化１０ｍｍ拡張温度プローブヘッドを用いて１２５℃ですべての気圧装置（ｐｎｅｕｍａｔｉｃｓ）に窒素ガスを用いて記録した。

【0093】

ポリプロピレンホモポリマーの場合、材料約２００ｍｇを１，２−テトラクロロエタン−ｄ_２（ＴＣＥ−ｄ_２：ｔｅｔｒａｃｈｌｏｒｏｅｔｈａｎｅ−ｄ_２）に溶解させた。確実に均質溶液にするために、熱ブロック中の最初の試料調製後、ＮＭＲ管を回転乾燥器中で少なくとも１時間更に加熱した。磁石に挿入し、管を１０Ｈｚで回転させた。この設定を、主に立体規則性分布の定量化に必要な高分解能のために選択した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．；Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ３０（１９９７）６２５１）。標準単一パルス励起をＮＯＥ及びバイレベルＷＡＬＴＺ１６デカップリングスキームを利用して採用した（Ｚｈｏｕ，Ｚ．、Ｋｕｅｍｍｅｒｌｅ，Ｒ．、Ｑｉｕ，Ｘ．、Ｒｅｄｗｉｎｅ，Ｄ．、Ｃｏｎｇ，Ｒ．、Ｔａｈａ，Ａ．、Ｂａｕｇｈ，Ｄ．Ｗｉｎｎｉｆｏｒｄ，Ｂ．、Ｊ．Ｍａｇ．Ｒｅｓｏｎ．１８７（２００７）２２５；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃａｒｂｏｎｎｉｅｒｅ，Ｐ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｅｌｌｅｃｃｈｉａ，Ｒ．、Ｓｅｖｅｒｎ，Ｊ．、Ｔａｌａｒｉｃｏ，Ｇ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｒａｐｉｄ Ｃｏｍｍｕｎ．２００７、２８、１１２８９）。１回のスペクトル当たり合計８１９２（８ｋ）のトランジェントを得た。

【0094】

定量的^１３Ｃ｛^１Ｈ｝ＮＭＲスペクトルを処理し、積分し、関連する定量的性質を所有のコンピュータプログラムを用いて積分から求めた。

【0095】

ポリプロピレンホモポリマーの場合、すべての化学シフトは、２１．８５ｐｐｍにおけるメチルアイソタクティックペンタッド（ｍｍｍｍ）を内部基準とする。

【0096】

位置欠陥（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００、１００、１２５３；Ｗａｎｇ，Ｗ−Ｊ．、Ｚｈｕ，Ｓ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ３３（２０００）、１１５７；Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１７（１９８４）、１９５０）又はコモノマーに対応する特徴的なシグナルが観察された。

【0097】

立体規則性分布を、対象となる立体配列に無関係な任意の部位を補正して２３．６〜１９．７ｐｐｍの間のメチル領域の積分によって定量化した（Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｐｒｏｇ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６（２００１）４４３；Ｂｕｓｉｃｏ，Ｖ．、Ｃｉｐｕｌｌｏ，Ｒ．、Ｍｏｎａｃｏ，Ｇ．、Ｖａｃａｔｅｌｌｏ，Ｍ．、Ｓｅｇｒｅ，Ａ．Ｌ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ３０（１９９７）６２５１）。

【0098】

特に、立体規則性分布の定量化に対する位置欠陥及びコモノマーの影響を、立体配列の特定の積分領域から代表的な位置欠陥及びコモノマーの積分を減算することによって補正した。

【0099】

アイソタクティシティをペンタッドレベルで測定し、すべてのペンタッド配列に対するアイソタクティックペンタッド（ｍｍｍｍ）配列の百分率として報告した。
［ｍｍｍｍ］％＝１００＊（ｍｍｍｍ／すべてのペンタッドの合計）

【0100】

２，１エリスロ位置欠陥の存在は、１７．７及び１７．２ｐｐｍにおける２個のメチル部位の存在によって示され、別の特徴的な部位によって確認された。別のタイプの位置欠陥に対応する特徴的なシグナルは観察されなかった（Ｒｅｓｃｏｎｉ，Ｌ．、Ｃａｖａｌｌｏ，Ｌ．、Ｆａｉｔ，Ａ．、Ｐｉｅｍｏｎｔｅｓｉ，Ｆ．、Ｃｈｅｍ．Ｒｅｖ．２０００、１００、１２５３）。

【0101】

２，１エリスロ位置欠陥の量を、１７．７及び１７．２ｐｐｍにおける２個の特徴的なメチル部位の平均積分を用いて定量化した。
Ｐ_２１ｅ＝（Ｉ_ｅ６＋Ｉ_ｅ８）／２

【0102】

１，２一次挿入プロペンの量をメチル領域に基づいて定量化し、この領域内の一次挿入に無関係な部位及びこの領域から除外された一次挿入部位について補正した。
Ｐ_１２＝Ｉ_ＣＨ３＋Ｐ_１２ｅ

【0103】

プロペンの総量を一次挿入プロペン及び存在するすべての他の位置欠陥の合計として定量化した。
Ｐ_{ｔｏｔａｌ}＝Ｐ_１２＋Ｐ_２１ｅ

【0104】

２，１−エリスロ位置欠陥のモルパーセントをすべてのプロペンに対して定量化した。
［２１ｅ］ｍｏｌ％＝１００＊（Ｐ_２１ｅ／Ｐ_{ｔｏｔａｌ}）

【0105】

（Ｃｈｅｎｇ，Ｈ．Ｎ．、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ１９８４、１７、１９５０に記載のように）エチレンの取り込みに対応する特徴的なシグナルが観察され、コモノマー分率をポリマー中のすべてのモノマーに対してポリマー中のエチレン分率として計算した。

【0106】

コモノマー分率を、Ｗ−Ｊ．Ｗａｎｇ及びＳ．Ｚｈｕ、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ２０００、３３、１１５７の方法を用いて、^１３Ｃ｛^１Ｈ｝スペクトルのスペクトル領域全体にわたる複数のシグナルを積分して、定量化した。この方法は、その堅牢性のため、また、必要なときに位置欠陥の存在を説明できるので、選択された。得られるコモノマー含有量の全範囲にわたる妥当性を高めるために積分領域をわずかに調節した。

【0107】

モルパーセントコモノマー取り込みをモル分率から計算した。

【0108】

重量パーセントコモノマー取り込みをモル分率から計算した。

【0109】

密度をＩＳＯ１１８３−１−方法Ａ（２００４）に従って測定する。試料調製を圧縮成形によってＩＳＯ１８７２−２：２００７に従って実施する。

【0110】

ＭＦＲ_２（２３０℃）をＩＳＯ１１３３に従って測定する（２３０℃、２．１６ｋｇ負荷）。

【0111】

ＭＦＲ_２（１９０℃）をＩＳＯ１１３３に従って測定する（１９０℃、２．１６ｋｇ負荷）。

【0112】

融解温度（Ｔ_ｍ）：試料５〜７ｍｇをＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ Ｑ２０００示差走査熱量測定（ＤＳＣ：ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ ｓｃａｎｎｉｎｇ ｃａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）によって測定。ＤＳＣをＩＳＯ１１３５７／パート３／方法Ｃ２に従って加熱／冷却／加熱サイクルにおいて走査速度１０℃／ｍｉｎで温度範囲−３０〜＋２２５℃で行う。融解温度を第２の加熱ステップから測定する。

【0113】

ガラス転移温度Ｔｇを動的機械分析によってＩＳＯ６７２１−７に従って測定する。測定をねじれモードで圧縮成形試料（４０×１０×１ｍｍ^３）に対して−１００℃〜＋１５０℃の間で加熱速度２℃／ｍｉｎ及び周波数１Ｈｚで行う。

【0114】

キシレン低温可溶分（ＸＣＳ）含有量を２５℃でＩＳＯ１６１５２、第１版、２００５−０７−０１に従って測定する。

【0115】

引張弾性率、引張破壊歪み（Ｔｅｎｓｉｌｅ ｓｔａｉｎ ａｔ ｂｒｅａｋ）を、ＥＮ ＩＳＯ１８７３−２に記載の射出成形試料（犬用の骨の形状、厚さ４ｍｍ）を用いて、ＩＳＯ５２７−２に従って測定する（クロスヘッド速度＝破壊歪みの測定の場合５０ｍｍ／ｍｉｎ、引張弾性率の場合１ｍｍ／ｍｉｎ、２３℃）。

【0116】

シャルピー衝撃試験：シャルピー（ノッチ付き）衝撃強さ（シャルピーＮＩＳ／ＩＳ：（ｎｏｔｃｈｅｄ）ｉｍｐａｃｔ ｓｔｒｅｎｇｔｈ）をＩＳＯ１７９ １ｅＡに従って２３℃で、ＩＳＯ２９４−１：１９９６に従って調製した射出成形棒状試験試料８０×１０×４ｍｍを用いて測定する。

【0117】

ガラス転移温度Ｔｇを動的機械分析によってＩＳＯ６７２１−７に従って測定する。測定をねじれモードで圧縮成形試料（４０×１０×１ｍｍ^３）に対して−１００℃〜＋１５０℃の間で加熱速度２℃／ｍｉｎ及び周波数１Ｈｚで行う。

【0118】

螺旋流長さ：この方法は、射出成形を使用して、プラスチック材料の流動性を型の冷却効果を考慮して試験する原理を規定するものである。プラスチックを高温シリンダー中でスクリューによって溶融させ、柔軟にする。溶融プラスチックをピストンとして機能するスクリューによって空洞内に特定の速度及び圧力で射出する。空洞は、スチールに印刷された長さ測定用分割目盛りを有する螺旋として成形されている。それによって、流れの長さを射出成形試験螺旋試料上で直接読み取ることができる。

【0119】

螺旋試験をＥｎｇｅｌ ＥＳ１０５０／２５０ＨＬ射出成形機を用い、螺旋状の型を用い、圧力６００、１０００又は１４００バールで行った。

【0120】

スクリュー直径：５５ｍｍ
指定射出圧：６００、１０００又は１４００バール
ツール形状：円形螺旋形状；長さ１５４５ｍｍ；断面：台形２．１ｍｍ厚さ；断面積２０．１６ｍｍ^２
プレチャンバ及びダイの温度：２３０℃
ゾーン２／ゾーン３／ゾーン４／ゾーン５／ゾーン６の温度：２３０℃／２３０℃／２２０℃／２２０℃／２００℃
射出サイクル：保持を含む射出時間：６秒
冷却時間：１０秒
スクリュー速度：５０ｍｍ／ｓ
ツール温度：４０℃

【0121】

螺旋流長さを射出操作直後に測定することができる。

【0122】

濃淡値測定。Ｓｙｂｉｌｌｅ Ｆｒａｎｋら、ＰＰＳ２５ Ｉｎｔｅｒｎ．Ｃｏｎｆ．Ｐｏｌｙｍ．Ｐｒｏｃ．Ｓｏｃ２００９又はＰｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ ｏｆ ｔｈｅ ＳＰＩＥ、６８３１巻、６８１３０Ｔ−６８１３０Ｔ−８ページ（２００８）によって記述され、フローマーク評価用に開発された光学測定システムの画像記録部を、表面品質を特徴づける特別な画像解析評価戦略と一緒に使用した。

【0123】

この方法は２つの側面からなる。

【0124】

１．画像記録：
測定システムの基本原理は、プレートに規定の光源（ＬＥＤ）を閉環境で照射し、画像をＣＣＤカメラシステムで記録することである。照明及び／又はカメラの変化を補償するために、露出時間を濃淡基準プレート（濃淡値１４０に設定）によって較正する。

【0125】

２．画像解析：
試料は片面から照らされ、光の上向きに反射された部分が２個の鏡を介してＣＣＤセンサへと偏向される。幾つかのこうして作成された濃淡値画像は、平均され、平準化され、その結果、測定濃淡値分布に関して分析される。

【0126】

一般に、図の左側に暗い画素の低い濃淡値、図の右側に明るい画素の高い濃淡値を有する濃淡値範囲にわたる、同じ濃淡値の画素の合計を示す、１８８＊５０ｍｍ画像（約７７２５０画素）から測定された試料のグレースケール分布曲線が報告される。分布曲線の始まりは、２５画素の最初の最も暗い濃淡値として定義され、分布曲線の最大は、最大の画素の濃淡値として定義され、分布曲線の終わりは、同様に２５画素の最後の最も明るい濃淡値で定義される。

【0127】

良好な試料材料の開発のための目標は、グレースケールの暗い端部に左端として最大を有し、できるだけ低い濃淡値分布、特にグレースケール分布曲線の最大と明るい端部の小さな差を有することである。

【0128】

この評価では、平滑な表面及び１．４ｍｍのフィルムゲートを有する板２１０×１４８×３ｍｍ^３を使用し、充填時間１．５秒で製造した。

【0129】

更なる条件：
融解温度：ＰＰ−ＬＧＦの場合２５５℃、ＰＰ−ＳＧＦの場合２５０℃
型温：ＰＰ−ＬＧＦの場合５５℃、ＰＰ−ＳＧＦの場合４０℃
動圧：１バール水圧
繊維直径をＩＳＯ１８８８：２００６（Ｅ）、方法Ｂ、顕微鏡倍率１０００で測定する。

【0130】

２．実施例
本発明を以下の実施例によって説明する。

【0131】

【表1】

【0132】

Ｈ−ＰＰ１は、メルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が２０ｇ／１０ｍｉｎ、密度が９０８ｋｇ／ｍ^３、ガラス転移温度Ｔｇが＋４℃であるＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販プロピレンホモポリマーＨＦ９５５ＭＯである。プロピレンホモポリマーＨＦ９５５ＭＯは、ポリビニルシクロヘキサン（ｐｏｌｙＶＣＨ）によってα核化されている。

【0133】

Ｈ−ＰＰ２は、メルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が７５ｇ／１０ｍｉｎ、密度が９０５ｋｇ／ｍ^３、ガラス転移温度Ｔｇが＋２℃であるＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販プロピレンホモポリマーＨＪ１２０ＵＢである。

【0134】

Ｈ−ＰＰ３は、メルトフローレートＭＦＲ_２（２３０℃）が４５０ｇ／１０ｍｉｎ、ガラス転移温度Ｔｇが＋０℃であるＢｏｒｅａｌｉｓ ＡＧの市販高フロープロピレンホモポリマーＨＬ５０４ＦＢである。

【0135】

ＡＰは、密度０．９ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲ_２（１９０℃）約９６ｇ／１０ｍｉｎ及びＭＡＨ含有量１．４重量％のＫｏｍｅｔｒａ ＧｍｂＨ、ドイツの無水マレイン酸によって官能性を持たせた市販ポリプロピレン「Ｓｃｏｎａ ＴＰＰＰ８１１２ＦＡ」である。

【0136】

ＧＦ１は、フィラメント直径１０．５μｍ及びストランド長３ｍｍの日本電気硝子株式会社の市販品ＥＣＳ０３Ｔ−４８０Ｈである。

【0137】

ＧＦ２は、シラン系サイズ剤で被覆されたＥガラス繊維、平均長さ４ｍｍ及び平均直径１３μｍである、Ｊｏｈｎｓ Ｍａｎｖｉｌｌｅの市販ガラス繊維「Ｔｈｅｒｍｏ Ｆｌｏｗ Ｃｈｏｐｐｅｄ Ｓｔｒａｎｄ６３６ ｆｏｒ ＰＰ」である。

【0138】

【表2】

【図1】

【図2】