特許 6554585 電気化学セル用金属部材、及びこれを用いた電気化学セル組立体

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】6554585

(24)【登録日】2019年7月12日

(45)【発行日】2019年7月31日

(54)【発明の名称】電気化学セル用金属部材、及びこれを用いた電気化学セル組立体

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0206 20160101AFI20190722BHJP

   H01M 8/0247 20160101ALI20190722BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20190722BHJP

   H01M 8/0228 20160101ALI20190722BHJP

   C25B 9/04 20060101ALN20190722BHJP

   C25B 9/18 20060101ALN20190722BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/0206

   H01M8/0247

   H01M8/12 102C

   H01M8/12 101

   H01M8/0228

   !C25B9/04 302

   !C25B9/18

【請求項の数】11

【全頁数】19

(21)【出願番号】特願2018-111676(P2018-111676)

(22)【出願日】2018年6月12日

【審査請求日】2019年1月8日

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】000004064

【氏名又は名称】日本碍子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000202

【氏名又は名称】新樹グローバル・アイピー特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】松野 雄多

(72)【発明者】

【氏名】野引 浩介

(72)【発明者】

【氏名】田中 裕己

(72)【発明者】

【氏名】中村 俊之

(72)【発明者】

【氏名】大森 誠

【審査官】 守安 太郎

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１５−１８３２５２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−１４６５５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−０３０３５８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／０２

Ｈ０１Ｍ ８／２４

Ｃ２５Ｂ ９／０４

Ｃ２５Ｂ ９／１８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

一対の電気化学セルに接合される金属部材であって、
一方の前記電気化学セル側を向く第１主面、前記第１主面と反対側の第２主面、及び一対の側面を有する第１接合部と、
他方の前記電気化学セル側を向く第１主面、前記第１主面と反対側の第２主面、及び一対の側面を有する第２接合部と、
前記第１及び第２接合部を覆う被覆層と、
を備え、
前記第１接合部の第２主面の面積は、前記第１接合部の第１主面の面積よりも小さく、
前記第２接合部の第２主面の面積は、前記第２接合部の第１主面の面積よりも小さい、
電気化学セル用金属部材。

【請求項2】

前記一対の側面は、前記第２主面に向かって互いに近付くように傾斜する、
請求項１に記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項3】

前記第２主面と少なくとも一方の前記側面とがなす角度は、鈍角である、
請求項１又は２に記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項4】

前記側面は、前記第１主面側の第１領域と、前記第２主面側の第２領域と、を有する、
請求項１から３のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項5】

前記第２領域における前記被覆層の厚さは、前記第１領域における前記被覆層の厚さよりも厚い、
請求項４に記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項6】

前記第１領域における前記被覆層の厚さは、前記第２領域における前記被覆層の厚さよりも厚い、
請求項４に記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項7】

前記第２領域における表面粗さは、前記第１領域における表面粗さよりも大きい、
請求項４から６のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項8】

前記側面は、前記第１領域と前記第２領域との間に形成される段差部を有する、
請求項４から７のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項9】

前記本体部は、貫通孔を有し、
前記側面は、前記貫通孔の内壁面を構成する、
請求項１から８のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材。

【請求項10】

一対の電気化学セルと、
前記第１接合部の第１主面を一方の前記電気化学セル側に向け、且つ前記第２接合部の第１主面を他方の前記電気化学セル側に向けて配置される請求項１から９のいずれかに記載の電気化学セル用金属部材と、
前記金属部材を前記電気化学セルに接合する導電性接合材と、
を備える、電気化学セル組立体。

【請求項11】

電気化学セルに接合される金属部材であって、
前記電気化学セル側を向く第１主面、前記第１主面と反対側の第２主面、及び一対の側面を有する本体部と、
前記本体部を覆う被覆層と、
を備え、
前記第２主面の面積は、前記第１主面の面積よりも小さく
前記側面は、前記第１主面側の第１領域と、前記第２主面側の第２領域と、を有し、
前記第２領域における表面粗さは、前記第１領域における表面粗さよりも大きい、
電気化学セル用金属部材。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、電気化学セル用金属部材、及びこれを用いた電気化学セル組立体に関するものである。

【背景技術】

【0002】

近年、環境問題及びエネルギー資源の有効利用の観点から、電気化学セルの一種である燃料電池セルを用いたセルスタックに注目が集まっている。燃料電池セルは、一般的に、燃料極、空気極、及び固体電解質層を有している。セルスタックは、複数の燃料電池セルを有している。隣り合う燃料電池セルを互いに電気的に接続するため、金属部材である集電部材が各燃料電池セルに接合されている。また、燃料電池セルから電流を取り出すためなど、その他の用途でも燃料電池セルに金属部材が接合されることがある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１４−１２７４２７号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

集電部材は、本体部と、本体部を覆う被覆層と、を有している。本体部は、第１主面、第２主面、及び側面を有している。集電部材の第１主面は、燃料電池セル側を向いており、接合材を介して燃料電池セルに接合されている。第２主面は第１主面と反対側を向いている。燃料電池セルの外側面に空気などの酸化剤ガスを供給した場合、集電部材の一対の主面のうち、第２主面は、酸化剤ガスに晒される側の主面となる。このため、第２主面側をより確実に被覆層で覆うことが好ましい。そこで、本発明の課題は、金属部材の第２主面をより確実に被覆層で覆うことができる金属部材を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本発明の第１側面に係る電気化学セル用金属部材は、電気化学セルに接合される金属部材である。この電気化学セル用金属部材は、本体部及び被覆層を備えている。本体部は、第１主面、第２主面、及び一対の側面を有する。第１主面は、電気化学セル側を向いている。第２主面は、第１主面と反対側の主面である。被覆層は、本体部を覆っている。第２主面の面積は、第１主面の面積よりも小さい。

【0006】

この構成によれば、金属部材の一対の主面のうち、酸化剤ガスに晒される側にある第２主面は、第１主面よりも面積が小さくなっている。このため、従来のように第１主面と同じ面積の第２主面を有する金属部材に比べて、第２主面をより確実に被覆層で覆うことができる。また、第１主面は第２主面よりも面積を大きくしているため、金属部材と電気化学セルとの接合面積が大きくなり、電気抵抗を小さくすることができる。

【0007】

好ましくは、一対の側面は、第２主面に向かって互いに近付くように傾斜する。この構成によれば、一対の側面は、傾斜していない場合に比べて被覆層との接合面積が大きくなるため、被覆層との接合強度を向上させることができる。

【0008】

好ましくは、第２主面と少なくとも一方の側面とがなす角度は、鈍角である。第２主面と側面との境界部である角部は、電気化学セルの外側面に流れる酸化剤ガスに露出され易い位置に配置される。この第２主面と側面との角部の角度を鈍角とすることによって、この角部への被覆層の形成を容易にし、より確実に被覆層を形成することができる。

【0009】

好ましくは、側面は、第１主面側の第１領域と、第２主面側の第２領域と、を有する。

【0010】

好ましくは、第２領域における被覆層の厚さは、第１領域における被覆層の厚さよりも厚い。

【0011】

好ましくは、第１領域における被覆層の厚さは、第２領域における被覆層の厚さよりも厚い。

【0012】

好ましくは、第２領域における表面粗さは、前記第１領域における表面粗さよりも大きい。

【0013】

好ましくは、側面は、前記第１領域と前記第２領域との間に形成される段差部を有する。

【0014】

好ましくは、本体部は、貫通孔を有する。そして、この貫通孔の内壁面は、上述した側面によって構成される。

【0015】

好ましくは、第２領域における表面粗さは、第１及び第２主面における表面粗さよりも大きい。

【0016】

本発明の第２側面に係る電気化学セル組立体は、電気化学セルと、上述したいずれかの電気化学セル用金属部材と、導電性接合材と、を備えている。電気化学セル用金属部材は、第１主面を電気化学セル側に向けて配置される。導電性接合材は、金属部材を電気化学セルに接合する。

【発明の効果】

【0017】

本発明によれば、金属部材の第２主面をより確実に被覆層で覆うことができる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】セルスタック装置の斜視図。

【図2】セルスタック装置の断面図。

【図3】燃料マニホールドの斜視図。

【図4】燃料電池セルの斜視図。

【図5】燃料電池セルの断面図。

【図6】燃料電池セルの基端側の断面図。

【図7】集電部材の斜視図。

【図8】図７のＡ−Ａ断面図。

【図9】第１接合部の平面図。

【図10】第１接合部のうち一対の側面の間の部分の断面図。

【図11】変形例に係る集電部材の断面図。

【図12】変形例に係る第１接合部の製造方法の一例を示す断面図。

【図13】変形例に係る第１接合部の側面の拡大断面図。

【図14】変形例に係る第１接合部の側面の拡大断面図。

【発明を実施するための形態】

【0019】

以下、本発明に係る電気化学セル用金属部材の一例である集電部材を用いたセルスタック装置の実施形態について図面を参照しつつ説明する。

【0020】

図１及び図２に示すように、セルスタック装置１００は、燃料マニホールド２００と、複数の燃料電池セル３００と、を備えている。

【0021】

［燃料マニホールド］
図３に示すように、燃料マニホールド２００は、燃料ガス（例えば、水素など）を各燃料電池セル３００に分配するように構成されている。燃料マニホールド２００は、中空状であり、内部空間を有している。燃料マニホールド２００の内部空間には、導入管２０１を介して燃料ガスが供給される。燃料マニホールド２００は、互いに間隔をあけて並ぶ複数の挿入孔２０２を有している。各挿入孔２０２は、燃料マニホールド２００の天板２０３に形成されている。各挿入孔２０２は、燃料マニホールド２００の内部空間と外部に連通する。

【0022】

［燃料電池セル］
図２に示すように、各燃料電池セル３００は、燃料マニホールド２００から延びている。詳細には、各燃料電池セル３００は、燃料マニホールド２００の天板２０３から上方（ｘ軸方向）に延びている。すなわち、各燃料電池セル３００の長手方向（ｘ軸方向）は、上方に延びている。各燃料電池セル３００の長手方向（ｘ軸方向）の長さは、１００〜３００ｍｍ程度とすることができる。

【0023】

各燃料電池セル３００の基端部は、燃料マニホールド２００の挿入孔２０２に挿入されている。各燃料電池セル３００は、接合材１０１によって挿入孔２０２に固定されている。燃料電池セル３００は、挿入孔２０２に挿入された状態で、接合材１０１によって燃料マニホールド２００に固定されている。接合材１０１は、燃料電池セル３００と挿入孔２０２の隙間に充填される。接合材１０１としては、例えば、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ろう材、及びセラミックスなどが挙げられる。結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。このような結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−ＣａＯ系、又はＳｉＯ_２−ＭｇＯ系が挙げられる。

【0024】

各燃料電池セル３００は、長手方向（ｘ軸方向）及び幅方向（ｙ軸方向）に広がる板状に形成されている。各燃料電池セル３００は、配列方向（ｚ軸方向）に間隔をあけて配列されている。隣り合う２つの燃料電池セル３００の間隔は特に制限されないが、１〜５ｍｍ程度とすることができる。隣り合う２つの燃料電池セル３００は、集電部材３１０によって電気的に接続されている。複数の燃料電池セル３００が集電部材３１０で接続されることによってセルスタックが形成されている。集電部材３１０の構成については後述する。

【0025】

燃料電池セル３００は、複数の発電素子部１０と、支持基板２０とを備える。

【0026】

［支持基板］
図４に示すように、支持基板２０は、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）に沿って延びる複数のガス流路２１を内部に有している。各ガス流路２１は、支持基板２０の基端側から先端側に向かって延びている。各ガス流路２１は、互いに実質的に平行に延びている。なお、基端側とは、ガス流路のガス供給側を意味する。具体的には、燃料マニホールド２００に燃料電池セル３００を取り付けた場合において、その燃料マニホールド２００に近い側を意味する。また、先端側とは、ガス流路のガス供給側とは反対側を意味する。具体的には、燃料電池セル３００を燃料マニホールド２００に取り付けた場合において、その燃料マニホールド２００から遠い側を意味する。例えば、図２に示す例では、下側が基端側であり、上側が先端側となる。

【0027】

図５に示すように、支持基板２０は、複数の第１凹部２２を有する。本実施形態において、各第１凹部２２は、支持基板２０の両主面に形成されているが、一方の主面にだけ形成されていてもよい。各第１凹部２２は支持基板２０の長手方向において互いに間隔をあけて配置されている。

【0028】

支持基板２０は、電子伝導性を有さない多孔質の材料によって構成される。支持基板２０は、例えば、ＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、支持基板２０は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ_２Ｏ_３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）とＭｇＡｌ_２Ｏ_４（マグネシアアルミナスピネル）とから構成されてもよい。支持基板２０の気孔率は、例えば、２０〜６０％程度である。

【0029】

［発電素子部］
各発電素子部１０は、支持基板２０に支持されている。本実施形態において、各発電素子部１０は、支持基板２０の両主面に形成されているが、一方の主面にだけ形成されていてもよい。各発電素子部１０は、支持基板２０の長手方向において、互いに間隔をあけて配置されている。すなわち、本実施形態に係る燃料電池セル３００は、いわゆる横縞型の燃料電池である。長手方向に隣り合う発電素子部１０は、インターコネクタ３１によって互いに電気的に接続されている。

【0030】

発電素子部１０は、燃料極４、電解質５、及び空気極６を有している。また、発電素子部１０は、反応防止膜７をさらに有している。

【0031】

［燃料極］
燃料極４は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。燃料極４は、燃料極集電部４１と燃料極活性部４２とを有する。

【0032】

燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に配置されている。詳細には、燃料極集電部４１は、第１凹部２２内に充填されており、第１凹部２２と同様の外形を有する。燃料極集電部４１は、第２凹部４１１及び第３凹部４１２を有している。第２凹部４１１内には、燃料極活性部４２が配置されている。また、第３凹部４１２には、インターコネクタ３１が配置されている。

【0033】

燃料極集電部４１は、電子伝導性を有する。燃料極集電部４１は、燃料極活性部４２よりも高い電子伝導性を有していることが好ましい。燃料極集電部４１は、酸素イオン伝導性を有していてもよいし、有していなくてもよい。

【0034】

燃料極集電部４１は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極集電部４１は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹ_２Ｏ_３（イットリア）とから構成されてもよいし、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＣＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）とから構成されてもよい。燃料極集電部４１の厚さ、及び第１凹部２２の深さは、５０〜５００μｍ程度である。

【0035】

燃料極活性部４２は、酸素イオン伝導性を有するとともに、電子伝導性を有する。燃料極活性部４２は、燃料極集電部４１よりも酸素イオン伝導性を有する物質の含有率が大きい。詳細には、燃料極活性部４２における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合は、燃料極集電部４１における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合よりも大きい。

【0036】

燃料極活性部４２は、例えば、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）とから構成され得る。或いは、燃料極活性部４２は、ＮｉＯ（酸化ニッケル）とＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）とから構成されてもよい。燃料極活性部４２の厚さは、５〜３０μｍである。

【0037】

［電解質］
電解質５は、燃料極４上を覆うように配置されている。詳細には、電解質５は、あるインターコネクタ３１から隣のインターコネクタ３１まで長手方向に延びている。すなわち、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）において、電解質５とインターコネクタ３１とが交互に連続して配置されている。電解質５は、支持基板２０の第１及び第２主面を覆うように構成されている。

【0038】

電解質５は、イオン伝導性を有し且つ電子伝導性を有さない緻密な材料から構成される焼成体である。電解質５は、例えば、ＹＳＺ（８ＹＳＺ）（イットリア安定化ジルコニア）から構成され得る。或いは、電解質５は、ＬＳＧＭ（ランタンガレート）から構成されてもよい。電解質５の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。

【0039】

［反応防止膜］
反応防止膜７は、緻密な材料から構成される焼成体である。反応防止膜７は、電解質５と空気極活性部６１との間に配置されている。反応防止膜７は、電解質５内のＹＳＺと空気極６内のＳｒとが反応して電解質５と空気極６との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制するために設けられている。

【0040】

反応防止膜７は、希土類元素を含むセリアを含んだ材料から構成されている。反応防止膜７は、例えば、ＧＤＣ＝（Ｃｅ，Ｇｄ）Ｏ_２（ガドリニウムドープセリア）から構成され得る。反応防止膜７の厚さは、例えば、３〜５０μｍ程度である。

【0041】

［空気極］
空気極６は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極６は、電解質５を基準にして、燃料極４と反対側に配置されている。空気極６は、空気極活性部６１と空気極集電部６２とを有している。

【0042】

空気極活性部６１は、反応防止膜７上に配置されている。空気極活性部６１は、酸素イオン伝導性を有するとともに、電子伝導性を有する。空気極活性部６１は、空気極集電部６２よりも酸素イオン伝導性を有する物質の含有率が大きい。詳細には、空気極活性部６１おける、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合は、空気極集電部６２における、気孔部分を除いた全体積に対する酸素イオン伝導性を有する物質の体積割合よりも大きい。

【0043】

空気極活性部６１は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ_３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極活性部６１は、ＬＳＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＦｅＯ_３（ランタンストロンチウムフェライト）、ＬＮＦ＝Ｌａ（Ｎｉ，Ｆｅ）Ｏ_３（ランタンニッケルフェライト）、又は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ_３（ランタンストロンチウムコバルタイト）等から構成されてもよい。空気極活性部６１は、ＬＳＣＦから構成される第１層（内側層）とＬＳＣから構成される第２層（外側層）との２層によって構成されてもよい。空気極活性部６１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。

【0044】

空気極集電部６２は、空気極活性部６１上に配置されている。また、空気極集電部６２は、空気極活性部６１から、隣の発電素子部に向かって延びている。燃料極集電部４１と空気極集電部６２とは、発電領域から互いに反対側に延びている。発電領域とは、燃料極活性部４２と電解質５と空気極活性部６１とが重複する領域である。

【0045】

空気極集電部６２は、電子伝導性を有する多孔質の材料から構成される焼成体である。空気極集電部６２は、空気極活性部６１よりも高い電子伝導性を有していることが好ましい。空気極集電部６２は、酸素イオン伝導性を有していてもよいし、有していなくてもよい。

【0046】

空気極集電部６２は、例えば、ＬＳＣＦ＝（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ_３（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）から構成され得る。或いは、空気極集電部６２は、ＬＳＣ＝（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ_３（ランタンストロンチウムコバルタイト）から構成されてもよい。或いは、空気極集電部６２は、Ａｇ（銀）、Ａｇ−Ｐｄ（銀パラジウム合金）から構成されてもよい。空気極集電部６２の厚さは、例えば、５０〜５００μｍ程度である。

【0047】

［インターコネクタ］
インターコネクタ３１は、支持基板２０の長手方向（ｘ軸方向）に隣り合う発電素子部１０を電気的に接続するように構成されている。詳細には、一方の発電素子部１０の空気極集電部６２は、他方の発電素子部１０に向かって延びている。また、他方の発電素子部１０の燃料極集電部４１は、一方の発電素子部１０に向かって延びている。そして、インターコネクタ３１は、一方の発電素子部１０の空気極集電部６２と、他方の発電素子部１０の燃料極集電部４１とを電気的に接続している。インターコネクタ３１は、燃料極集電部４１の第３凹部４１２内に配置されている。詳細には、インターコネクタ３１は、第３凹部４１２内に埋設されている。

【0048】

インターコネクタ３１は、電子伝導性を有する緻密な材料から構成される焼成体である。インターコネクタ３１は、例えば、ＬａＣｒＯ_３（ランタンクロマイト）から構成され得る。或いは、インターコネクタ３１は、（Ｓｒ，Ｌａ）ＴｉＯ_３（ストロンチウムチタネート）から構成されてもよい。インターコネクタ３１の厚さは、例えば、１０〜１００μｍである。

【0049】

［集電部材］
図６に示すように、隣接する２つの燃料電池セル３００（第１燃料電池セル３００ａ及び第２燃料電池セル３００ｂ）は、集電部材３１０によって電気的に接続される。集電部材３１０は、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂの間に配置される。集電部材３１０は、支持基板２０の両主面に配置された複数の発電素子部１０のうち、最も基端側に配置された基端側発電素子部１０ａよりも基端側に配置されている。

【0050】

集電部材３１０は、第１燃料電池セル３００ａ及び第２燃料電池セル３００ｂそれぞれの基端側に接合される。詳細には、集電部材３１０は、導電性接合材１０２を介して、第１燃料電池セル３００ａの基端側発電素子部１０ａから延びる電気的接続部１１０と、第２燃料電池セル３００ｂの基端側発電素子部１０ａから延びる空気極集電部６２とに接合される。なお、この第１燃料電池セル３００ａと、導電性接合材１０２と、集電部材３１０とで、電気化学セル組立体を構成している。

【0051】

導電性接合材１０２としては、周知の導電性セラミックス等を用いることができる。例えば、導電性接合材１０２は、（Ｍｎ，Ｃｏ）_３Ｏ_４、（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ_３、及び（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ_３などから選ばれる少なくとも１種によって構成することができる。

【0052】

図７は、集電部材３１０の斜視図である。図７では、集電部材３１０が第１燃料電池セル３００ａに接合された状態が示されている。図７では、第２燃料電池セル３００ｂが省略されているが、実際には第１燃料電池セル３００ａと対向するように第２燃料電池セル３００ｂが配置されている。

【0053】

集電部材３１０は、板状である。例えば、集電部材３１０は、折り曲げ加工された金属板（例えば、ステンレス板）によって構成することができる。集電部材３１０は、第１接合部３１１、第２接合部３１２、第１連結部３１３、及び第２連結部３１４を有する。

【0054】

第１接合部３１１は、第１燃料電池セル３００ａに接合される。詳細には、第１接合部３１１は、導電性接合材１０２によって、第１燃料電池セル３００ａの基端側発電素子部１０ａ（図６参照）から延びる電気的接続部１１０に接合される。なお、電気的接続部１１０は、第１接続部１１１と第２接続部１１２を有している。第１接続部１１１は、上述したインターコネクタ３１と同様の構成及び材質とすることができる。また、第２接続部１１２は、上述した空気極集電部６２と同様の材料から構成することができる。第２接続部１１２は、第１接続部１１１と電気的に接続されており、下方へと延びている。

【0055】

第１接合部３１１は、平板状に形成される。本実施形態において、第１接合部３１１は、幅方向に延びる矩形に形成されているが、第１接合部３１１の形状に特に制限はなく、三角以上の多角形、円形、楕円形、或いは、これら以外の複雑形状であってもよい。

【0056】

第１接合部３１１には、複数の第１貫通孔３１５が形成される。各第１貫通孔３１５には、導電性接合材１０２が充填されている。これによって、第１燃料電池セル３００ａに対する第１接合部３１１の接合力を向上させることができる。導電性接合材１０２は、各第１貫通孔３１５から外側に突出していてもよく、さらに第１接合部３１１の外表面上に広がっていてもよい。

【0057】

本実施形態において、各第１貫通孔３１５は、幅方向に沿って延びる矩形状に形成されているが、各第１貫通孔３１５の形状に特に制限はなく、円形、楕円形、三角以上の多角形、又は、これら以外の複雑形状であってもよい。また、本実施形態では、３個の第１貫通孔３１５が設けられているが、第１貫通孔３１５の個数及び位置は適宜変更可能である。

【0058】

第２接合部３１２は、第１接合部３１１と電気的に接続される。第２接合部３１２は、第２燃料電池セル３００ｂに接合される。詳細には、第２接合部３１２は、導電性接合材１０２によって、第２燃料電池セル３００ｂの基端側発電素子部１０ａ（図６参照）から延びる空気極集電部６２に接合される。第２接合部３１２は、配列方向において第１接合部３１１と対向する。

【0059】

第２接合部３１２は、平板状に形成される。本実施形態において、第２接合部３１２は、第１接合部３１１と同様の形状を有しているが、第１接合部３１１と異なる形状であってもよい。第２接合部３１２の形状に特に制限はなく、三角以上の多角形、円形、楕円形、或いは、これら以外の複雑形状であってもよい。

【0060】

第２接合部３１２には、複数の第２貫通孔３１６が形成される。各第２貫通孔３１６には、導電性接合材１０２が充填されている。これによって、第２燃料電池セル３００ｂに対する第２接合部３１２の接合力を向上させることができる。導電性接合材１０２は、各第２貫通孔３１６から外側に突出していてもよく、さらに第２接合部３１２の外表面上に広がっていてもよい。

【0061】

本実施形態において、各第２貫通孔３１６は、幅方向に沿って延びる矩形状に形成されているが、各第２貫通孔３１６の形状に特に制限はなく、円形、楕円形、三角以上の多角形、又は、これら以外の複雑形状であってもよい。また、本実施形態では、３個の第２貫通孔３１６が設けられているが、第２貫通孔３１６の個数及び位置は適宜変更可能である。

【0062】

第１及び第２連結部３１３，３１４は、それぞれ第１接合部３１１と第２接合部３１２とに連結される。本実施形態において、第１及び第２連結部３１３，３１４は、それぞれ湾曲しているが、これに限られない。第１及び第２連結部３１３，３１４は、それぞれ平板状であってもよいし、少なくとも１箇所で屈曲する形状であってもよい。

【0063】

また、本実施形態では、第１及び第２連結部３１３，３１４が、集電部材３１０の両端部に配置されているが、第１及び第２連結部３１３，３１４の位置は特に制限されない。

【0064】

［接合部の断面形状］
図８は、図７のＡ−Ａ断面の拡大図である。図８では、第１接合部３１１のうち、隣り合う第１貫通孔３１５間の部分の断面図を示している。

【0065】

集電部材３１０の第１接合部３１１は、第１主面Ｓａ１、第２主面Ｓａ２、及び一対の側面Ｓａ３を有する。なお、第１接合部３１１が、本発明の本体部に相当する。第１接合部３１１の厚さは、例えば、０．１〜２．０ｍｍ程度である。

【0066】

第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１は、第１燃料電池セル３００ａ側を向いている。第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１は、第１燃料電池セル３００ａに導電性接合材１０２を介して接合される。

【0067】

第２主面Ｓａ２は、第１主面Ｓａ１と反対側を向いている。すなわち、第２主面Ｓａ２は、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂとの間の空間を向いている。なお、第１燃料電池セル３００ａと第２燃料電池セル３００ｂとの間など、燃料電池セル３００の外側面に空気などの酸化剤ガスを流す際、第２主面Ｓａ２は、この酸化剤ガスが流れる空間を向いている。

【0068】

第２主面Ｓａの面積は、第１主面Ｓａ１の面積よりも小さい。例えば、第２主面Ｓａ２の面積は、第１主面Ｓａ１の面積の５０．００〜９９．９９％程度とすることができる。ここで、第１主面Ｓａ１又は第２主面Ｓａ２の面積とは、図９に示すように、一対の側面Ｓａ３に囲まれた部分（図９の網掛け部分）における面積を言う。また、第１主面Ｓａ１の面積に対する第２主面Ｓａ２の面積の割合は、例えば、次のようにして求めることができる。まず、一対の側面Ｓａ３に囲まれた部分を、側面Ｓａ３が延びる方向（ｙ軸方向）に沿って１０等分したそれぞれの位置において、図１０に示すような第１主面Ｓａ１及び第２主面Ｓａ２と直交する断面（ｘｚ断面）を作成する。この９個の断面のそれぞれにおいて、第１主面Ｓａ１の長さＬ１及び第２主面Ｓａ２の長さＬ２を測定する。そして、この第１主面Ｓａ１の各長さＬ１の平均値に対する、第２主面Ｓａ２の長さＬ２の平均値の割合を、第１主面Ｓａ１の面積に対する第２主面Ｓａ２の面積の割合とする。

【0069】

一対の側面Ｓａ３は、第１接合部３１１の厚さ方向（ｚ軸方向）に延びる面である。各側面Ｓａ３は、第１主面Ｓａ１と第２主面Ｓａ２との間を延びている。各側面Ｓａ３は、第２主面Ｓａ２に向かって互いに近付くように傾斜している。例えば、側面Ｓａ３と第１主面Ｓａ１とがなす角度αは、４５．０〜８９．９度程度とすることができる。このように、第１主面Ｓａ１，第２主面Ｓａ２、及び一対の側面Ｓａ３によって囲まれた第１接合部３１１の断面形状は、台形状となっている。

【0070】

側面Ｓａ３と第２主面Ｓａ２とがなす角度βは、鈍角である。具体的には、側面Ｓａ３と第２主面Ｓａ２とがなす角度βは、９０．１〜１３５．０度程度とすることができる。なお、図８に示す側面Ｓａ３は、第１貫通孔３１５を画定する内壁面である。

【0071】

なお、角度α及び角度βの測定方法は、例えば、上述した第１主面Ｓａ１の面積に対する第２主面Ｓａ２の面積の割合を求める際に取得した断面から求めることができる。詳細には、各断面において、第１主面Ｓａ１及び側面Ｓａ３をそれぞれ最小二乗法で近似した直線を求め、この各直線がなす角度の平均値を角度αとする。同様に、各断面において第２主面Ｓａ２及び側面Ｓａ３をそれぞれ最小二乗法で近似した直線を求め、この各直線がなす角度の平均値を角度βとする。

【0072】

側面Ｓａ３は、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とを有している。第１領域Ｒ１は、側面Ｓａ３のうち、第１主面Ｓａ１側の領域である。すなわち、第１領域Ｒ１は、側面Ｓａ３のうち、第１燃料電池セル３００ａ側の領域である。特に限定されるものではないが、例えば、第１領域Ｒ１は、側面Ｓａ３のうち、１０〜９０％程度の範囲を占めている。

【0073】

第２領域Ｒ２は、側面Ｓａ３のうち、第２主面Ｓａ２側の領域である。すなわち、第２領域Ｒ２は、側面Ｓａ３のうち、第１燃料電池セル３００ａから離れた側の領域である。特に限定されるものではないが、例えば、第２領域Ｒ２は、側面Ｓａ３のうち、１０〜９０％程度の範囲を占めている。

【0074】

第１接合部３１１は、Ｃｒ（クロム）を含有する合金材料によって構成される。このような金属材料としては、Ｆｅ−Ｃｒ系合金鋼（ステンレス鋼など）及びＮｉ−Ｃｒ系合金鋼などを用いることができる。第１接合部３１１におけるＣｒの含有割合は特に制限されないが、４〜３０質量％とすることができる。

【0075】

第１接合部３１１は、Ｔｉ（チタン）やＡｌ（アルミニウム）を含有していてもよい。第１接合部３１１におけるＴｉの含有割合は特に制限されないが、０．０１〜１．０ａｔ．％とすることができる。第１接合部３１１におけるＡｌの含有割合は特に制限されないが、０．０１〜０．４ａｔ．％とすることができる。第１接合部３１１は、ＴｉをＴｉＯ_２（チタニア）として含有していてもよいし、ＡｌをＡｌ_２Ｏ_３（アルミナ）として含有していてもよい。

【0076】

なお、第２接合部３１２、第１連結部３１３、及び第２連結部３１４も第１接合部３１１と同様の材料によって構成することができる。

【0077】

集電部材３１０は、被覆層３１７を有している。被覆層３１７は、第１接合部３１１、第２接合部３１２，第１連結部３１３，及び第２連結部３１４を覆っている。このように被覆層３１７が第１接合部３１１、第２接合部３１２、第１連結部３１３、及び第２連結部３１４を覆うことによって、これらからのＣｒの揮発を抑制することができる。この結果、各燃料電池セル３００の空気極６におけるＣｒ被毒を抑制する。

【0078】

詳細には、被覆層３１７は、第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１、第２主面Ｓａ２、及び側面Ｓａ３上に形成されている。被覆層３１７の厚みは特に制限されないが、例えば１．０〜２００μｍとすることができる。

【0079】

側面Ｓａ３上において、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さと、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さとは互いに異なっていてもよい。例えば、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さよりも厚い。この場合、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、１．１〜２００μｍ程度とし、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、１．０〜１００μｍ程度とすることができる。第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さに対する、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さの割合は、１．１〜５０程度とすることができる。なお、被覆層３１７の厚さは、例えば、被覆層形成用スラリーを塗布する際の厚みを調整することによって、第２領域Ｒ２における厚さを第１領域Ｒ１における厚さよりも厚く調整することができる。

【0080】

第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、次のようにして測定することができる。まず、第１接合部３１１を樹脂埋めした後に第１主面Ｓａ１と平行に機械研磨する。詳細には、第１接合部３１１の厚さＴの２．５％（Ｔ／４０）ずつ３回に分けて第１主面Ｓａ１側から研磨する。そして、３回の研磨ごとに、ＳＥＭ観察することで得られた断面形状から画像処理によって、任意の１０箇所において被覆層３１７の厚さを測定する。そして、この計３０点の被覆層３１７の厚さの平均値を、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さとする。

【0081】

また、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、次のようにして測定することができる。まず、第１接合部３１１を樹脂埋めした後に第２主面Ｓａ２と平行に機械研磨する。詳細には、第１接合部３１１の厚さＴの２．５％（Ｔ／４０）ずつ３回に分けて第２主面Ｓａ２側から研磨する。そして、３回の研磨ごとに、ＳＥＭ観察することで得られた断面形状から画像処理によって、任意の１０箇所において被覆層３１７の厚さを測定する。そして、この計３０点の被覆層３１７の厚さの平均値を、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さとする。

【0082】

被覆層３１７を構成する材料としては、セラミックス材料を用いることができる。セラミックス材料の具体的な種類は、適用箇所に応じて適宜選択することができる。本実施形態では、集電部材３１０に導電性が求められるため、セラミックス材料としては、ＬａおよびＳｒを含有するペロブスカイト形複合酸化物、Ｍｎ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｕ等の遷移金属から構成されるスピネル型複合酸化物などを用いることができる。ただし、被覆層３１７は、Ｃｒの揮発を抑制できればよく、その構成材料はセラミックス材料に限られない。

【0083】

導電性接合材１０２は、被覆層３１７を介して、第１接合部３１１の第１主面Ｓａ１の全体を覆うとともに、側面Ｓａ３を覆っている。なお、導電性接合材１０２は、被覆層３１７を介して、側面Ｓａ３のうち第１領域Ｒ１を主に覆っている。そして、導電性接合材１０２は、側面Ｓａ３のうち、第２領域Ｒ２側の一部のみを覆っている。もしくは、導電性接合材１０２は、第２領域Ｒ２を覆っていない。

【0084】

以上、集電部材３１０の第１接合部３１１の構成について説明したが、この構成は、集電部材３１０の第２接合部３１２にも適用することが好ましい。

【0085】

（実施形態の変形例）
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。

【0086】

変形例１
上記実施形態では、本発明に係る電気化学セル用金属部材の実施形態である集電部材３１０を横縞型の燃料電池セルに適用した場合について説明したが、いわゆる縦縞型の燃料電池セルなどにも適用することができる。縦縞型の燃料電池セルは、導電性の支持基板と、支持基板の一主面上に配置される発電部（燃料極、固体電解質層及び空気極）と、支持基板の他主面上に配置されるインターコネクタとを備える。また、本発明に係る電気化学セル用金属部材は、燃料電池のほか、固体酸化物型の電解セルを含む固体酸化物型の電気化学セルにも適用可能である。

【0087】

変形例２
上記実施形態において、第１及び第２接合部３１１，３１２は、第１及び第２連結部３１３，３１４によって連結されることとしたが、これに限られない。集電部材３１０は、電気的に接続された第１及び第２接合部３１１，３１２を有していればよく、第１及び第２接合部３１１，３１２の連結手段は制限されない。例えば、第１及び第２接合部３１１，３１２は、３つ以上の連結部によって連結されていてもよいし、１つの連結部によって連結されていてもよい。

【0088】

変形例３
第１接合部３１１は、第１貫通孔３１５を有していなくてもよい。この場合、第１接合部３１１の側面Ｓａ３は、第１接合部３１１の外縁を構成する側面である。第２接合部３１２も同様に第２貫通孔３１６を有していなくてもよい。

【0089】

変形例４
集電部材３１０は、酸化膜をさらに有していてもよい。例えば、第１接合部３１１は、酸化膜によって覆われており、その酸化膜の上から被覆層が覆っていることが好ましい。例えば、第１接合部３１１は、酸化クロム膜によって覆われている。酸化クロム膜は、酸化クロムによって構成される。酸化クロム膜の厚みは特に制限されないが、例えば０．５〜１０μｍとすることができる。この場合、被覆層３１７は、酸化クロム膜上に形成される。

【0090】

変形例５
本発明の電気化学セル用金属部材は、集電部材３１０に限定されない。例えば、本発明の電気化学セル用金属部材は、配列方向の端部に配置される燃料電池セルから電流を取り出すための端部集電部材であってもよい。

【0091】

変形例６
図１１に示すように、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さよりも厚くなるように構成されていてもよい。この場合、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さは、１．１〜２００μｍ程度とし、第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さは、１．０〜１００μｍ程度とすることができる。第２領域Ｒ２における被覆層３１７の厚さに対する、第１領域Ｒ１における被覆層３１７の厚さの割合は、１．１〜５０程度とすることができる。

【0092】

変形例７
第１接合部３１１の側面Ｓａ３において、第２領域Ｒ２における表面粗さは、第１領域Ｒ１における表面粗さよりも大きくすることができる。詳細には、第２領域Ｒ２における算術平均粗さは、第１領域Ｒ１における算術平均粗さよりも大きくすることができる。この構成によれば、側面Ｓａ３において、第１領域Ｓａ１よりも第２領域Ｓａ２の方に重点的に被覆層３１７が形成されやすくなる。

【0093】

例えば、ブラスト加工によって、第２領域Ｒ２における算術平均粗さを、第１領域Ｒ１における算術平均粗さよりも大きくすることができる。詳細には、図１２に示したように、第１接合部３１１の第２主面Ｓａ２をマスキングし、第２主面Ｓａ２側を上にした状態で斜め上方から研磨材を打ち付ける。なお、図１２の矢印は研磨剤の吐出方向を示している。このブラスト加工によって、第２領域Ｒ２における算術平均粗さを、第１領域Ｒ１における算術平均粗さよりも大きくすることができる。なお、特に限定されるものではないが、側面Ｓａ３の第２領域Ｒ２における表面粗さは、第１及び第２主面Ｓａ１，Ｓａ２の表面粗さよりも大きい。

【0094】

例えば、第２領域Ｒ２における算術平均粗さは、０．１２〜１０μｍ程度であり、第１領域Ｒ１における算術平均粗さは０．１０〜２．０μｍ程度である。また、第１領域Ｒ１における算術平均粗さに対する第２領域Ｒ２における算術平均粗さの比率は１．２〜３０程度とすることが好ましい。

【0095】

なお、以下のようにして、第１領域Ｒ１の表面粗さを測定することができる。まず、第１接合部３１１を樹脂埋めした後に第１主面Ｓａ１と平行に機械研磨する。詳細には、第１接合部３１１の厚さＴの２．５％（Ｔ／４０）ずつ３回に分けて第１主面Ｓａ１側から研磨する。そして、３回の研磨ごとに、ＳＥＭ観察することで得られた断面形状から画像処理によって第１領域Ｒ１における表面粗さ（算術平均粗さ）を測定する。そして、この３つの表面粗さ（算術平均粗さ）を平均した値を第１領域Ｒ１の表面粗さとすることができる。

【0096】

また、以下のようにして、第２領域Ｒ２の表面粗さを測定することができる。まず、第１接合部３１１を樹脂埋めした後に第２主面Ｓａ２と平行に機械研磨する。詳細には、第１接合部３１１の厚さＴの２．５％（Ｔ／４０）ずつ３回に分けて第２主面Ｓａ２側から研磨する。そして、３回の研磨ごとに、ＳＥＭ観察することで得られた断面形状から画像処理によって第２領域Ｒ２における表面粗さ（算術平均粗さ）を測定する。そして、この３つの表面粗さ（算術平均粗さ）を平均した値を第２領域Ｒ２の表面粗さとすることができる。

【0097】

変形例８
図１３は、第１接合部３１１の側面Ｓａ３の拡大図である。図１３に示すように、第１接合部３１１は、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２との間に形成される段差部３１８を有している。段差部３１８は、第２主面Ｓａ２が向く方向（図１３の上方向）を向いている。この場合、側面Ｓａ３は、第２主面Ｓａ２に向かって互いに近付くように傾斜していてもよいし、傾斜していなくてもよい。

【0098】

段差部３１８は、例えば、１〜４００μｍ程度の段差（ｘ軸方向の寸法）である。段差部３１８は、側面Ｓａ３が延びる方向（ｙ軸方向）において、連続して延びていてもよいし、断続的に形成されていてもよい。この段差部３１８は、例えば、所望の段差形状が付与された金型によりプレス加工することによって形成することができる。

【0099】

図１４に示すように、側面Ｓａにおいて第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とが互いに重複するように段差部３１８が構成されていてもよい。詳細には、側面Ｓａ３と直交する方向（ｘ軸方向）に沿って側面Ｓａ３を見た場合において、第１領域Ｒ１の第２主面Ｓａ２側の端部Ｒ１１と、第２領域Ｒ２の第１主面Ｓａ１側の端部Ｒ２１とが互いに重複するように段差部３１８が構成されている。

【符号の説明】

【0100】

１０２ ：導電性接合材
３００ ：燃料電池セル
３１０ ：集電部材
３１１ ：第１接合部
３１７ ：被覆層
Ｒ１ ：第１領域
Ｒ２ ：第２領域
Ｓａ１ ：第１主面
Ｓａ２ ：第２主面
Ｓａ３ ：側面

【要約】

【課題】金属部材の第２主面をより確実に被覆層で覆うことができる金属部材を提供する。
【解決手段】電気化学セル用金属部材３１０は、本体部３１１及び被覆層３１７を備えている。本体部３１１は、第１主面Ｓａ１、第２主面Ｓａ２、及び一対の側面Ｓａ３を有する。第１主面Ｓａ１は、電気化学セル３００ａ側を向いている。第２主面Ｓａ２は、第１主面Ｓａ１と反対側の主面である。被覆層３１７は、本体部３１１を覆っている。第２主面Ｓａ２の面積は、第１主面Ｓａ１の面積よりも小さい。
【選択図】図８

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】