特許 6563348 軟磁性粉末及び当該軟磁性粉末によって成形された軟磁性体、並びに当該軟磁性粉末及び当該軟磁性体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6563348

(24)【登録日】2019年8月2日

(45)【発行日】2019年8月21日

(54)【発明の名称】軟磁性粉末及び当該軟磁性粉末によって成形された軟磁性体、並びに当該軟磁性粉末及び当該軟磁性体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01F 1/33 20060101AFI20190808BHJP

   H01F 1/24 20060101ALI20190808BHJP

   B22F 1/00 20060101ALI20190808BHJP

   B22F 3/00 20060101ALI20190808BHJP

   B22F 1/02 20060101ALI20190808BHJP

   H01F 41/02 20060101ALI20190808BHJP

   C22C 38/00 20060101ALN20190808BHJP

【ＦＩ】

   H01F1/33

   H01F1/24

   B22F1/00 Y

   B22F3/00 B

   B22F1/02 E

   B22F1/02 G

   H01F41/02 D

   !C22C38/00 303S

【請求項の数】7

【全頁数】19

(21)【出願番号】特願2016-15972(P2016-15972)

(22)【出願日】2016年1月29日

(65)【公開番号】特開2017-135330(P2017-135330A)

(43)【公開日】2017年8月3日

【審査請求日】2018年7月31日

(73)【特許権者】

【識別番号】000000011

【氏名又は名称】アイシン精機株式会社

(73)【特許権者】

【識別番号】000173795

【氏名又は名称】公益財団法人電磁材料研究所

(74)【代理人】

【識別番号】110000213

【氏名又は名称】特許業務法人プロスペック特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】神谷 良久

(72)【発明者】

【氏名】寺澤 俊久

(72)【発明者】

【氏名】塚原 誠

(72)【発明者】

【氏名】萩野 達也

(72)【発明者】

【氏名】大沼 繁弘

(72)【発明者】

【氏名】直江 正幸

【審査官】 田中 崇大

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０６−２６７７２３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１６／０１３１８３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００５−２４３７９４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ２２Ｆ１／００−８／００

Ｃ２２Ｃ１／０４−１／０５

５／００−２５／００

２７／００−２８／００

３０／００−３０／０６

３３／０２

３５／００−４５／１０

Ｈ０１Ｆ１／１２−１／３８

１／４４

４１／００−４１／０４

４１／０８

４１／１０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を９００℃以上且つ１１００℃以下の温度における不活性雰囲気中での熱処理に付すことにより前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に酸化珪素膜を形成する酸化膜形成工程と、
前記酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成する絶縁膜形成工程と、
を含む、軟磁性粉末の製造方法。

【請求項2】

請求項１に記載の軟磁性粉末の製造方法において、
前記絶縁膜形成工程が、
前記酸化珪素膜が表面に形成された前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子とマグネシウム含有フェライト粒子との混合物である混合粉末を調製する混合工程と、
前記混合粉末に機械的エネルギーを作用させることにより前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成する成膜工程と、
を含む、軟磁性粉末の製造方法。

【請求項3】

請求項１又は請求項２に記載の軟磁性粉末の製造方法によって軟磁性粉末を製造する粉末製造工程と、
前記軟磁性粉末を加圧して圧粉成形体を作製する圧粉工程と、
前記圧粉成形体を焼結して焼結体とする焼結工程と、
を含む、軟磁性体の製造方法。

【請求項4】

請求項３に記載の軟磁性体の製造方法において、
前記焼結工程において、９００℃以上且つ１２００℃以下の温度において不活性雰囲気中にて前記圧粉成形体を焼結する、
軟磁性体の製造方法。

【請求項5】

請求項３又は請求項４に記載の軟磁性体の製造方法において、
前記焼結工程は、０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を前記焼結体に印加したときに常温において測定される鉄損が７５Ｗ／ｋｇ以下であるように前記圧粉成形体を焼結する工程である、
軟磁性体の製造方法。

【請求項6】

請求項３に記載の軟磁性体の製造方法において、
前記焼結工程において、１０００℃以上且つ１２００℃以下の温度において不活性雰囲気中にて前記圧粉成形体を焼結する、
軟磁性体の製造方法。

【請求項7】

請求項３又は請求項６に記載の軟磁性体の製造方法において、
前記焼結工程は、０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を前記焼結体に印加したときに常温において測定される鉄損が５０Ｗ／ｋｇ以下であるように前記圧粉成形体を焼結する工程である、
軟磁性体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、軟磁性粉末及び当該軟磁性粉末によって成形された軟磁性体、並びに当該軟磁性粉末及び当該軟磁性体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来から、優れた磁気特性（例えば、低保磁力、高透磁率、及び低損失）を備えるコア（圧粉磁心）の開発が盛んに行われている。

【0003】

例えば、所定の粒径を有する純鉄粉を所定の温度域に加熱して気相反応により当該純鉄粉の表面にＳｉ（珪素）を所定の濃度まで濃化させた後、酸化処理により当該粉体の表面に所定の厚みを有する酸化珪素膜を形成することを特徴とする圧粉磁心用金属粉末の製造方法が知られている（例えば、特許文献１を参照）。この酸化珪素膜の表面にスピネル型フェライト磁性酸化物等の絶縁膜を被覆してもよい。このような圧粉磁心用金属粉末を素材として加圧成形後、所定の温度域にて焼き鈍し処理（歪み取り熱処理）を施すことにより、電気抵抗が高く且つ成形密度が高いコアを得ることができる。従って、当該圧粉磁心を利用することにより、優れた磁気特性を有するモータおよびトランス等を得ることができる。

【0004】

更に、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末又はＦｅ（鉄）粉末とＳｉ粉末との混合物を非酸化性雰囲気中で加熱することにより高濃度Ｓｉ拡散層を表面に有するＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末を作製し、当該粉末を酸化処理することにより高濃度Ｓｉ拡散層の上に酸化膜を形成し、当該粉末とＭｇ（マグネシウム）粉末との混合物を所定の条件下にて加熱することによりＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末の表面にＭｇ、Ｓｉ、Ｆｅ、及びＯ（酸素）からなる酸化膜を形成することを特徴とする酸化膜被覆Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末の製造方法が知られている（例えば、特許文献２を参照）。

【0005】

上記酸化膜には、Ｆｅの一部が金属として含まれており、且つ、ＭｇＯ（酸化マグネシウム）固溶ウスタイト相からなる微細結晶組織もまた含まれている。このため、上記酸化膜は靱性を有し、圧粉成形時の粉末の変形に追従し易い。また、上記酸化膜は、絶縁膜として従来から使用されているＭｇ含有フェライト酸化膜と比べて、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末に対する密着性が優れ、且つ、化学的に安定である。その結果、当該粉末のプレス成形後に高温にて焼き鈍し処理に付しても酸化膜の絶縁性が低下し難く、結果として得られるコアにおいて、低い渦電流損失及び低い保磁力（即ち、低いヒステリシス損失）を同時に達成することができる。即ち、低い鉄損を有する複合軟磁性材料（コア）を得ることができる。

【0006】

加えて、ＭｇＯ微粒子、Ｆｅ_２Ｏ_３（酸化鉄）微粒子、及びＭｎＯ（酸化マンガン）微粒子からなる金属酸化物の混合物によって表面が被覆されたパーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金）からなる軟磁性粉末を高静水圧下で成形し、パルス通電加圧焼結（ＳＰＳ）によって上記混合物をフェライト膜とした後に、更に所定の条件下において熱間静水圧プレス（ＨＩＰ）処理を行う技術が知られている（例えば、特許文献３を参照）。これによれば、高周波領域においても高い透磁率及び高い電気抵抗を有する磁性ナノコンポジットを得ることができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２００９−２３５５１７号公報

【特許文献2】特許第４８８３７５５号明細書

【特許文献3】特開２０１１−２１４０２６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

上述した特許文献を始めとする従来技術には、例えば、以下に列挙するような問題がある。

【0009】

軟磁性粉末として純鉄粉を使用する場合、当該軟磁性粉末によって成形されるコアを高温（例えば、１０００℃）にて焼き鈍し処理に付しても、Ｆｅ−Ｓｉ合金に匹敵するような十分に低い保磁力を達成することはできない。従って、当該コアのヒステリシス損失は大きく、結果として、当該コアにおける鉄損を十分に低減することは困難である。

【0010】

また、純鉄粉を高密度に成形した場合、透磁率は高くなるものの、直流重畳特性が劣るため、コアにおける磁路にエアギャップを設ける等して透磁率を調整する必要がある。このような構成は、例えばコアの部品点数及び組付け工数の増加に繋がり、結果としてコアの製造コストを増大に繋がる虞がある。

【0011】

更に、主成分としてＭｇＯを含む金属酸化物膜は磁性を持たない。従って、このような金属酸化物膜を十分な絶縁性を達成し得る膜厚にて軟磁性粉末の表面に形成した場合、当該軟磁性粉末によって成形されるコアの全体としての磁気特性の低下を招く虞がある。

【0012】

加えて、パーマロイのような硬い軟磁性粉末を使用する場合、高密度化のためには複数回の加圧工程を経る必要があり、コアの製造コストの増大要因となる。また、軟磁性粉末とフェライト膜との反応を抑制し得る膜（例えば、酸化珪素膜）が介在しない場合、これらが直接反応するため、耐熱性に劣る。その結果、十分に高い温度（例えば、９００℃以上）にて焼き鈍し処理に付された場合、金属及び絶縁膜（軟磁性粉末及びフェライト）からなる層構造を維持することができず、渦電流損失の増大を招く虞がある。

【0013】

上記のように、当該技術分野においては、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成し得る軟磁性粉末及び当該軟磁性粉末によって成形された軟磁性体に対する継続的な要求が存在する。

【0014】

本発明は、上記課題を解決するために為されたものである。即ち、本発明は、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成し得る軟磁性粉末及び当該軟磁性粉末によって成形された軟磁性体、並びに当該軟磁性粉末及び当該軟磁性体の製造方法を提供することを一つの目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0015】

上記に鑑み、本発明に係る軟磁性粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子と、前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜と、前記酸化珪素膜の表面に形成されたマグネシウム含有フェライト膜と、を備える。また、前記酸化珪素膜は、０．５μｍ以上であり且つ１．０μｍ以下の厚みを有する。

【0016】

更に、本発明に係る軟磁性体は、上記軟磁性粉末からなる圧粉成形体である軟磁性体である。また、０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を前記軟磁性体に印加したときに常温において測定される鉄損が７５Ｗ／ｋｇ以下である。

【0017】

上述した本発明に係る軟磁性粉末の製造方法は、
Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を９００℃以上且つ１１００℃以下の温度における不活性雰囲気中での熱処理に付すことにより前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に酸化珪素膜を形成する酸化膜形成工程と、
前記酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成する絶縁膜形成工程と、
を含む。

【0018】

更に、上述した本発明に係る軟磁性体の製造方法は、
上述した本発明に係る軟磁性粉末の製造方法によって軟磁性粉末を製造する粉末製造工程と、
前記軟磁性粉末を加圧して圧粉成形体を作製する圧粉工程と、
前記圧粉成形体を焼結して焼結体とする焼結工程と、
を含む。

【発明の効果】

【0019】

本発明に係る軟磁性粉末を圧粉成形及び焼結して得られる軟磁性体（コア）によれば、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子により低い保持力を達成し、軟磁性を有するマグネシウム含有フェライト膜が軟磁性粒子間に介在することによりコア全体としての磁気特性を維持しつつ渦電流損失を低減することができる。更に、ヒステリシス損失の低減を目的として当該コアを高温での焼き鈍し処理に付す際、マグネシウム含有フェライトとＦｅとの反応性が低く且つ軟磁性粒子とフェライト膜との間に酸化珪素膜が介在するので、フェライトとＦｅとの反応を抑制して上記層構造を維持することができる。その結果、焼き鈍し処理に伴う渦電流損失の増大を抑制することができる。

【0020】

即ち、本発明によれば、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成し得る軟磁性粉末及び当該軟磁性粉末によって成形された軟磁性体、並びに当該軟磁性粉末及び当該軟磁性体の製造方法を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】酸化珪素膜が表面に形成された粉末試料Ｐ２の深さ方向における組成分布のＸ線光電子分光（ＸＰＳ）による分析結果を示すグラフである。

【図2】酸化珪素膜が表面に形成された粉末試料Ｐ３の深さ方向における組成分布のＸ線光電子分光（ＸＰＳ）による分析結果を示すグラフである。

【図3】粉末試料Ｐ２に対応するフェライト被覆粉末試料ＭＰ２の外観（ａ）及び断面（ｂ）の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。

【図4】粉末試料Ｐ３に対応するフェライト被覆粉末試料ＭＰ３の外観（ａ）及び断面（ｂ）の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。

【図5】軟磁性体ＭＰ２のリング状試料の断面組織のＳＥＭ画像（ａ）及びＳＥＭ画像内に示した直線部におけるエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＸ）による分析結果を表すグラフ（ｂ）である。

【図6】軟磁性体ＭＰ３のリング状試料の断面組織のＳＥＭ画像（ａ）及びＳＥＭ画像内に示した直線部におけるエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＸ）による分析結果を表すグラフ（ｂ）である。

【図7】実施例ＷＥ３、ＷＥ５、及びＷＥ７、並びに比較例ＣＥ３に係る軟磁性体の試料における直流磁場の増大に伴う比透磁率μｒの変化（Δμｒ）を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0022】

以下、本発明の実施形態について説明する。

【0023】

（１）軟磁性粉末
本発明に係る軟磁性粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子と、前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜と、前記酸化珪素膜の表面に形成されたマグネシウム含有フェライト膜と、を備える。

【0024】

上記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子としては、圧粉磁心の構成材料として広く使用されているＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を使用することができる。Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子におけるＳｉの含有率は１．０ｗｔ％以上でありかつ１０ｗｔ％以下であることが望ましい。Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の平均粒径は、５０μｍ以上であり且つ２００μｍ以下であることが望ましい。Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の平均粒径が５０μｍ未満であると、保磁力が大きく、ヒステリシス損失が増大する虞がある。一方、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の平均粒径が２００μｍを超えると、個々の粒子内に渦電流が流れ易くなり、渦電流損失が増大する虞がある。

【0025】

このようなＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の具体例としては、アトマイズ粉末を挙げることができる。従って、上記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子は、圧粉磁心を始めとする軟磁性体に求められる低い保磁力及び高い透磁率を達成することができる。種々のアトマイズ粉末の中でも、水アトマイズ粉末はコスト面で有利である。加えて、水アトマイズ法によって製造されるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面は酸化膜によって覆われている。即ち、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の最表面には酸化鉄及び酸化珪素が存在する。

【0026】

上記酸化珪素膜は、上記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を所定の熱処理に付し、上記のようにＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の最表面に存在する酸化鉄を構成する酸素と当該粒子の内部に存在する珪素とを反応させることによって形成することができる（詳しくは後述する）。

【0027】

尚、詳しくは後述するように、本発明に係る軟磁性粉末を圧粉成形及び焼結して得られる軟磁性体は、ヒステリシス損失を低減することを目的として、高温での焼き鈍し処理に付される。この際、上記酸化珪素膜は、軟磁性粒子とフェライト膜との反応によりフェライト膜の絶縁性が低下して当該軟磁性体の渦電流損失が増大することを抑制する。

【0028】

上記酸化珪素膜は、０．５μｍ以上であり且つ１．０μｍ以下の厚みを有する。酸化珪素膜の厚みが０．５μｍ未満であると、上記マグネシウム含有フェライト膜の形成に伴う酸化珪素膜の破損及び／又は剥離が生じ、上記焼き鈍し処理の際に軟磁性粒子とフェライト膜との反応を十分に抑制することができず、結果として渦電流損失の増大を招く虞がある。一方、酸化珪素膜の厚みが１．０μｍを超えると、軟磁性粒子において非磁性材料である酸化珪素が占める割合が高まり、当該軟磁性粒子から得られる軟磁性体の磁気特性が低下する虞がある。尚、酸化珪素膜の厚みは、例えばＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を構成するＦｅ−Ｓｉ合金の組成、酸化珪素膜を形成するための熱処理の温度及び時間等によって調整することができる。

【0029】

酸化珪素膜の表面に形成されるマグネシウム含有フェライト膜の被覆量は、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子に対して０．５質量％以上であり且つ４．０質量％以下とすることが望ましい。フェライト膜の被覆量が０．５質量％未満であると、連続した皮膜が形成され難く、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁性の確保が困難となる。一方、フェライト膜の被覆量が４．０質量％を超えると、絶縁膜の厚みが過大となり、当該軟磁性粉末からなる軟磁性体の単位体積当たりに占めるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の割合が低下し、軟磁性体の全体としての透磁率の低下及びヒステリシス損失の増大を招く虞がある。

【0030】

また、マグネシウム含有フェライト膜の被覆膜厚は、０．１μｍ以上であり且つ１０μｍ以下とすることが望ましい。マグネシウム含有フェライト膜の被覆膜厚が０．１μｍ未満であると、絶縁膜としての厚みが薄過ぎて、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁性の確保が困難となる。一方、フェライト膜の被覆膜厚が１０μｍを超えると、絶縁膜の厚みが過大となり、当該軟磁性粉末からなる軟磁性体の単位体積当たりに占めるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の割合が低下し、軟磁性体の全体としての透磁率の低下及びヒステリシス損失の増大を招く虞がある。

【0031】

尚、本発明に係る軟磁性体におけるマグネシウム含有フェライト膜の被覆膜厚は、例えば当該軟磁性体の用途等に応じて、適宜調整することができる。例えば、高い透磁率が要求されるモータのコアとして本発明に係る軟磁性体を使用する場合は、マグネシウム含有フェライト膜の被覆膜厚は、絶縁性を確保することが可能である限りにおいて、できるだけ薄くすることが望ましい。

【0032】

上記マグネシウム含有フェライト膜は、例えばマンガン亜鉛フェライト、ニッケル亜鉛フェライト、銅亜鉛フェライト等、スピネル型結晶構造を有する一般的なフェライトからなり、圧粉磁心の構成材料として広く使用されている軟磁性フェライト（ソフトフェライト）から適宜選択することができる。軟磁性フェライトの比抵抗は高いため、マグネシウム含有フェライト膜が表面に形成されたＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子は、電気的に孤立する。すなわち、マグネシウム含有フェライト膜が絶縁膜として機能して、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間における導通が遮断される（絶縁が確保される）。これにより、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の導通に起因する軟磁性体の電気抵抗の低下を防止することができる。更に、このように磁性を有する軟磁性フェライトを被覆することにより、磁性を持たない絶縁被膜を被覆する場合に比べて、軟磁性体の磁気特性の低下を抑制することができる。

【0033】

但し、本発明に係る軟磁性粉末が絶縁膜として備えるフェライト膜は、その結晶構造中にＭｇ（マグネシウム）を含むマグネシウム含有フェライトからなる。マグネシウム含有フェライトは安定な酸化物（ＭｇＯ）を含むため還元され難く、Ｆｅ（鉄）との反応性が低い。これにより、上記焼き鈍し処理の際に軟磁性粒子と反応して絶縁性が低下して渦電流損失の増大を招く虞が低減される。

【0034】

典型的には、前記マグネシウム含有フェライト膜は、組成式Ｍｇ_ｘＭ_１−ｘＦｅ_２Ｏ_４によって表される化合物を含んでなる。式中、Ｍは、Ｍｇ及びＦｅ以外の金属元素を表す。具体的には、Ｍは、例えばＭｎ（マンガン）、Ｚｎ（亜鉛）、Ｎｉ（ニッケル）、及びＣｕ（銅）等から選ばれる１種以上の金属元素を表す。ｘは、当該化合物を構成するＦｅ以外の金属元素のうちＭｇが占める割合を示し、０．１以上且つ０．５以下であることが望ましい。ｘが０．１未満であると、フェライト膜にＭｇが含まれることに起因する当該フェライトとＦｅ（鉄）との反応性を低下する効果を十分に得ることができない。一方、ｘが０．５を超えると、当該フェライトの磁気特性が低下し、結果として当該軟磁性粉末から得られる軟磁性体の磁気特性を低下させる虞がある。

【0035】

以上のように、本発明に係る軟磁性粉末によれば、当該軟磁性粉末から得られる軟磁性体（コア）において、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成することができる。

【0036】

（２）軟磁性体
本発明に係る軟磁性体は、上述したような本発明に係る軟磁性粉末を加圧して圧粉成形体を作製することによって得ることができる。このような圧粉成形体は、例えばトランス及びモータ等のコア（圧粉磁心）となる軟磁性体として使用される。しかしながら、当該軟磁性体には、例えば、上述したマグネシウム含有フェライト膜の形成及び／又は軟磁性粉末の圧粉成形の際に作用する応力等に起因する歪みが内在する。このような歪みは、例えば、当該軟磁性体をコアとして使用するときのヒステリシス損失に繋がり、コア全体としての鉄損の増大を招く虞がある。

【0037】

しかしながら、上述したような本発明に係る軟磁性粉末から得られる本発明に係る軟磁性体は、所定の条件における熱処理（焼き鈍し処理）により、著しく低い鉄損を達成することができる。具体的には、上記焼き鈍し処理において、当該軟磁性体は、９００℃以上且つ１２００℃以下の温度における不活性雰囲気中での熱処理後に付される（焼き鈍し処理の詳細については後述する）。このような熱処理を経た当該軟磁性体は、常温において０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を印加したときに７５Ｗ／ｋｇ以下の鉄損を呈する。この「鉄損」は、当業者に周知であるように、ヒステリシス損失と渦電流損失との和である。

【0038】

上記焼き鈍し処理により、ヒステリシス損失を低減し、本発明に係る軟磁性体からなるコア全体としての鉄損を低減することができる。しかも、本発明に係る軟磁性粉末は上述したような構成を有することから、低い保磁力及び高い透磁率を達成することができる。加えて、焼き鈍し処理によってもマグネシウム含有フェライト膜の絶縁性が低下しないので、焼き鈍し処理に伴う渦電流損失の増大を招くこと無く、低い鉄損を達成することができる。

【0039】

以上のように、本発明に係る軟磁性体は、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成することができる。

【0040】

より好ましくは、本発明に係る軟磁性粉末から得られる本発明に係る軟磁性体は、１０００℃以上且つ１２００℃以下の温度における不活性雰囲気中での熱処理後に０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を印加したときに常温において測定される鉄損が５０Ｗ／ｋｇ以下である。

【0041】

（３）軟磁性粉末の製造方法
本発明に係る軟磁性粉末の製造方法は、
Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を９００℃以上且つ１１００℃以下の温度における不活性雰囲気中での熱処理に付すことにより前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に酸化珪素膜を形成する酸化膜形成工程と、
前記酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成する絶縁膜形成工程と、
を含む。

【0042】

上記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子としては、前述したように、圧粉磁心の構成材料として広く使用されているＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を使用することができる。典型的には、水アトマイズ法によって製造されるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子が使用される。

【0043】

上記酸化膜形成工程において、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子を９００℃以上且つ１１００℃以下の温度における不活性雰囲気中での熱処理に付す。これにより、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に酸化珪素膜を形成することができる。この酸化珪素膜は、前述したように、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面を覆う酸化膜を構成する酸化鉄及び酸化珪素のうち比較的不安定な酸化鉄を構成する酸素と当該粒子の内部に存在する珪素とが反応することにより形成される。

【0044】

より詳しくは、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に存在する酸化鉄を構成する酸素が当該粒子の内部に拡散しながらＦｅ−Ｓｉ合金中のＳｉ（珪素）と反応して酸化珪素（Ｓｉ酸化物）を生成する。これに伴い、当該粒子の表面近傍のＳｉ濃度が低下して、当該粒子の内部にＳｉの濃度勾配が生ずる。このため、当該粒子の内部に存在するＳｉが表面近傍へと拡散し、上記濃度勾配を緩和する。このようなメカニズムにより、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面を酸化珪素膜によって覆うことができる。

【0045】

上記熱処理の温度が９００℃未満であると酸化珪素膜の形成が困難となる。一方、上記熱処理の温度が１２００℃を超えると、例えば、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の融着等により粉末状態を保つことが困難となる。上記不活性雰囲気は、例えばＡｒ（アルゴン）等の希ガス雰囲気のみならず、窒素雰囲気及び真空雰囲気等、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の酸化を抑制し得る雰囲気を意味する。

【0046】

上記絶縁膜形成工程において、上記のようにしてＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成する。マグネシウム含有フェライト膜の構成材料については上述した通りである。マグネシウム含有フェライト膜の具体的な形成方法は、十分な厚みを有するマグネシウム含有フェライト膜を連続的且つ均一に形成してＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁性を十分に達成することが可能である限り、特に限定されない。

【0047】

即ち、上記絶縁膜形成工程においては、例えば、圧縮、剪断、及び摩擦等の機械的エネルギーをＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子及びマグネシウム含有フェライト粉末に作用させる被覆方法並びにマグネシウム含有フェライトのスラリーをＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子に塗布する湿式の被覆方法等を採用することができる。

【0048】

以上のように、本発明に係る軟磁性粉末の製造方法によれば、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成することができる軟磁性体（コア）を構成する軟磁性粉末を得ることができる。

【0049】

尚、μｍオーダーの厚みを有するマグネシウム含有フェライト膜を連続的且つ均一に形成してＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁性を十分に達成する観点からは、機械的エネルギーを利用する被覆方法が望ましい。この場合、前記絶縁膜形成工程は、前記酸化珪素膜が表面に形成された前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子とマグネシウム含有フェライト粒子との混合物である混合粉末を調製する混合工程と、前記混合粉末に機械的エネルギーを作用させることにより前記Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成する成膜工程と、を含む。

【0050】

上記成膜工程においてＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜の表面にマグネシウム含有フェライト膜を形成するための具体的な手法としては、例えば、メカノフュージョン法を挙げることができる。当業者に周知であるように、メカノフュージョン法とは、機械的エネルギーを利用して、ある物質を他の物質の表面に融着させる乾式処理法である。尚、以下の説明において、メカノフュージョン法による被膜形成処理を「メカノフュージョン処理」と称呼する場合がある。

【0051】

具体的には、絶縁性の達成に必要な厚み（被覆量）に対応する比率にてＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子とマグネシウム含有フェライト粒子とを混合し、内部にプレスヘッドが配設されたロータ内に当該混合粉末を充填する。そして、所定の条件（例えば、ロータ回転数、温度、及び周囲雰囲気）において、このロータを回転させることにより、プレスヘッドとロータの内壁との間で当該混合粉末に圧縮、剪断、及び摩擦等の機械的エネルギーを当該混合物に作用させる。これにより、酸化珪素膜の破損及び／又は剥離を抑制しつつ所望の厚みを有するマグネシウム含有フェライト膜をＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成することができる。

【0052】

（４）軟磁性体の製造方法
本発明に係る軟磁性体の製造方法は、
本発明に係る軟磁性粉末の製造方法によって軟磁性粉末を製造する粉末製造工程と、
前記軟磁性粉末を加圧して圧粉成形体を作製する圧粉工程と、
前記圧粉成形体を焼結して焼結体とする焼結工程と、
を含む。

【0053】

上記粉末製造工程において実行される本発明に係る軟磁性粉末の製造方法については、既に上述した通りである。本発明に係る軟磁性粉末は上述したような構成を有することから、低い保磁力及び高い透磁率を達成することができる。

【0054】

上記圧粉工程においては、例えば、上記粉末製造工程において製造された（マグネシウム含有フェライト膜が表面に形成されたＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子からなる）軟磁性粉末を金型のキャビティ内に充填する。そして、当該キャビティ内に充填された軟磁性粉末に加圧することにより圧粉成形体が作製される。この際、例えばステアリン酸亜鉛水溶液等の潤滑剤を使用する温間型潤滑成形法を採用してもよい。軟磁性粉末の加圧は、周知の加圧装置によって行うことができる。加圧時の荷重（加圧力）が高いほど、圧粉成形体の密度を高くすることができる。

【0055】

軟磁性体の密度が高いほど軟磁性体の磁気特性及び機械的強度が向上する。従って、圧粉工程においては、圧粉成形体の密度を増大させるため、高い荷重にて圧粉成形が行われる。しかしながら、圧粉成形時の荷重が高いほど、圧粉成形体を構成する軟磁性粉末を構成する粒子の変形が顕著になる。従って、圧粉工程におけるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の変形に絶縁膜としてのマグネシウム含有フェライト膜が追従することができない場合、絶縁膜の破損及び／又は剥離により、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁性の低下を招く虞がある。

【0056】

しかしながら、詳しくは後述するように、本発明に係る軟磁性粉末においては、マグネシウム含有フェライト膜が粉末状のフェライト粒子によって構成されている。従って、圧粉工程においてＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子が変形しても、マグネシウム含有フェライト膜を構成するフェライト粒子が流動することにより、マグネシウム含有フェライト膜もＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の変形に追随して容易に変形することができる。その結果、絶縁膜としてのマグネシウム含有フェライト膜が加圧変形によって破壊されることを防止することができ、隣接するＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁をより確実に達成することができる。

【0057】

上記焼結工程においては、上記圧粉成形体を焼結して焼結体とする。圧粉工程における加圧のみでは、マグネシウム含有フェライト膜を介したＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間に強い結合力を達成することはできず、軟磁性体の機械的強度は低い。しかしながら、焼結によって当該粒子間の結合を強めることにより、軟磁性体の機械的強度を増大させることができる。また、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面を被覆している軟磁性フェライト層は、上述したようにフェライト粒子によって形成されている。焼結工程においては、これらのフェライト粒子同士の結合及び粒子の成長が起こる。これもまた、軟磁性体の機械的強度の向上に寄与する。

【0058】

また、上記圧粉成形体においては、圧粉成形時の加圧に起因する歪みが蓄積されているため、そのままの状態ではヒステリシス損失が大きい。上記焼結工程は、この歪みを除去するための焼き鈍し処理としても位置付けられる。これにより、ヒステリシス損失を低減し、本発明に係る軟磁性体からなるコア全体としての鉄損を低減することができる。

【0059】

ところで、一般に、フェライト膜によって被覆された鉄基軟磁性粒子からなる圧粉成形体においては、上記焼結工程における熱処理の温度（焼結温度）が高いほど、焼結体の機械的強度が増大し且つ保磁力が低下する傾向がある。従って、焼結温度が過度に低いと、このような効果を十分に得ることができない。一方、焼結温度が過度に高いと、フェライトの還元が進行すると共に鉄基軟磁性粒子の内部酸化が進行し、ＦｅＯ（酸化鉄）が生成される。ＦｅＯは常温で常磁性であり、導電性を有し、強度が低いことから、軟磁性体中にＦｅＯ相が多量に存在すると、透磁率の低下、渦電流損失の増大、及び機械的強度の低下を招く。つまり、焼結温度を高めると、鉄系軟磁性粒子の粒界にＦｅＯが多量に生成されて、フェライト膜（絶縁膜）が劣化する。このように絶縁膜が劣化すると、鉄系軟磁性粒子間の絶縁性を維持することができず、当該軟磁性体の渦電流損失の増大を招く虞がある。

【0060】

上記に対し、本発明に係る軟磁性体の製造方法において使用される本発明に係る軟磁性粉末は、安定な酸化物（ＭｇＯ）を含むため還元され難く、Ｆｅ（鉄）との反応性が低いマグネシウム含有フェライト膜を絶縁膜として備える。更に、当該軟磁性粉末においては、当該絶縁膜とＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子との間に酸化珪素膜が介在する。そのため、上記焼結工程における圧粉成形体の焼結に伴うマグネシウム含有フェライト膜の絶縁性の低下が抑制されるので、渦電流損失の増大を招くこと無く、低い鉄損を達成することができる。

【0061】

本発明の好ましい態様に係る軟磁性体の製造方法によれば、０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を前記焼結体に印加したときに常温において測定される鉄損が７５Ｗ／ｋｇ以下である軟磁性体を得ることができる。このように低い鉄損を有する軟磁性体は、例えば、前記焼結工程において、９００℃以上且つ１２００℃以下の温度において不活性雰囲気中にて前記圧粉成形体を焼結することによって製造することができる。

【0062】

本発明のより好ましい態様に係る軟磁性体の製造方法によれば、０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を前記焼結体に印加したときに常温において測定される鉄損が５０Ｗ／ｋｇ以下である軟磁性体を得ることができる。このように低い鉄損を有する軟磁性体は、例えば、前記焼結工程において、１０００℃以上且つ１２００℃以下の温度において不活性雰囲気中にて前記圧粉成形体を焼結することによって製造することができる。

【0063】

上記不活性雰囲気もまた、前述したように、例えばＡｒ（アルゴン）等の希ガス雰囲気のみならず、窒素雰囲気及び真空雰囲気等、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子及びマグネシウム含有フェライト膜の酸化を抑制し得る雰囲気を意味する。

【0064】

以上のように、本発明に係る軟磁性体の製造方法によれば、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成することができる軟磁性体（コア）を得ることができる。

【実施例1】

【0065】

＜予備実験＞
本実施例においては、本発明についての理解を促すことを目的として、先ず、絶縁膜を形成する材料としてＭｇ（マグネシウム）を含有しないフェライトを使用して、上述した軟磁性粉末及び軟磁性体並びにそれらの製造方法に関して説明する。

【0066】

１．軟磁性粉末
（ａ）酸化珪素膜の形成
先ず、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成する酸化珪素膜について以下に説明する。本例においては、Ｓｉを３．０質量％含有するＦｅ−Ｓｉ合金（Ｆｅ−３．０％Ｓｉ）の水アトマイズ粉をＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子として使用し、以下に列挙する３種類の条件において熱処理を施した。

【0067】

Ｐ１：熱処理無し。
Ｐ２：９００℃にて１０分間、Ｎ_２（窒素）雰囲気中にて熱処理。
Ｐ３：９００℃にて２０分間、Ｎ_２（窒素）雰囲気中にて熱処理。

【0068】

以下の説明においては、上記Ｐ１乃至Ｐ３の条件にて熱処理された各粉末試料もまた、それぞれＰ１乃至Ｐ３と称呼される。Ｘ線光電子分光（ＸＰＳ：Ｘ−ｒａｙ Ｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎ Ｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ）によって粉末試料Ｐ１乃至Ｐ３の最表面の組成を定量分析した結果を以下の表１に示す。

【0069】

【表1】

【0070】

表１に示した分析結果から明らかであるように、熱処理を施していない粉末試料Ｐ１の表面にはＦｅ及びＳｉの酸化物の存在が確認された。粉末試料Ｐ１と比べて、粉末試料Ｐ２及びＰ３においては、Ｆｅの濃度が低く、Ｓｉの濃度が高くなっている。即ち、粉末試料Ｐ２及びＰ３においては、酸化珪素膜が形成されたことが確認された。

【0071】

そこで、上記のように酸化珪素膜が表面に形成された粉末試料Ｐ２及びＰ３につき、深さ方向における組成分布を分析した。分析結果を図１（Ｐ２）及び図２（Ｐ３）にそれぞれ示す。実線によって示したＯ（酸素）の濃度分布に基づき、熱処理時間が短い粉末試料Ｐ２において形成された酸化珪素膜の厚みは、厚い部分で３００ｎｍ程度であると判断される。一方、熱処理時間が長い粉末試料Ｐ３においては、酸化珪素膜の厚みは６００ｎｍ程度であると判断される。

【0072】

（ｂ）フェライト膜の形成
次に、上記熱処理によって酸化珪素膜が形成された粉末試料Ｐ２及びＰ３の表面にフェライト膜を形成した。具体的には、上記のようにして調製された粉末試料Ｐ２及びＰ３（Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子）のそれぞれにつき、１５００ｇの軟磁性粒子に対して６０ｇの軟磁性フェライト（Ｎｉ−Ｚｎ−Ｃｕフェライト：戸田工業株式会社製）をＡｒ雰囲気のグローブボックス内で混合して混合粉末を調製した。

【0073】

その後、上記グローブボックスから混合粉末を取り出し、メカノフュージョン装置（ホソカワミクロン株式会社製）の内部に充填し、当該装置により、それぞれのＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に軟磁性フェライトを被覆し、絶縁膜を形成した。尚、粉末試料Ｐ２及びＰ３の何れについても、１０００ｒｐｍのロータ回転速度、室温（水冷）、及びＡｒフロー雰囲気において４０分間に亘ってフェライト被覆処理を実施した。粉末試料Ｐ２及びＰ３にそれぞれ対応するフェライト被覆粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３の外観（ａ）及び断面（ｂ）の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：ｓｃａｎｎｉｎｇ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）写真を図３及び図４にそれぞれ示す。

【0074】

フェライト被覆粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３を構成する粒子の外観を示すＳＥＭ写真（図３の（ａ）及び図４の（ａ））においては、粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３の何れも、若干の凹凸部も含み、粒子の表面全体がフェライト粉末で覆われている点については同様に見える。しかしながら、粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３を構成する粒子の断面を示すＳＥＭ写真（図３の（ｂ）及び図４の（ｂ））においては、フェライト被覆粉末試料ＭＰ２とＭＰ３との間でフェライト膜（絶縁膜）の組織に相違が認められた。

【0075】

具体的には、粉末試料ＭＰ２においては、絶縁膜を構成するフェライト粉末同士又は試料粉末（Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子）とフェライト粉末とが融合して、一体的な皮膜状の組織を形成していた。これに対し、粉末試料ＭＰ３においては、個々のフェライト粉末を確認することができ、粉末が積層されてなる組織を形成していた。

【0076】

上記において、粉末試料Ｐ２の酸化珪素膜は薄い（約３００ｎｍ）ため、メカノフュージョン処理においてフェライト粉末がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に擦り付けられるときに酸化珪素膜の破損及び／又は剥離が起こることが考えられる。即ち、酸化珪素膜の破損及び／又は剥離が起こったために、フェライト粉末とＦｅ−Ｓｉ合金粉末とが直接接触するようになり、これらが混ざり合って一体的な皮膜状の組織に変化したと考えられる。

【0077】

一方、粉末試料Ｐ３の酸化珪素膜は厚い（約６００ｎｍ）ため、メカノフュージョン処理においても酸化珪素膜の破壊及び／又は剥離が起こらず、また酸化珪素膜は非晶質であり且つ硬いのでフェライト粉末と混ざり合うことが無く、粉末が積層されてなる組織が形成されたと考えられる。

【0078】

２．軟磁性体
（ａ）製造
上記のようにして調製されたフェライト被覆粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３を使用して、リング状の軟磁性体試料（外径：約２０ｍｍφ、内径：約１４ｍｍφ、厚さ：約３ｍｍ）をそれぞれ圧粉成形した。圧粉成形には、温間型潤滑成形法（温度：１３０℃、加圧力：１２００ＭＰａ、潤滑剤：ステアリン酸亜鉛水溶液）を採用した。これらの圧粉成形体を、不活性ガス（Ａｒ）雰囲気中、９００℃の温度において１０分間に亘って熱処理（焼き鈍し処理）に付すことにより、フェライト被覆粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３に対応する焼結体（軟磁性体）をそれぞれ製造した。尚、以下の説明においては、フェライト被覆粉末試料ＭＰ２及びＭＰ３に対応する軟磁性体（焼結体）の試料もまた、それぞれ軟磁性体ＭＰ２及びＭＰ３と称呼される。

【0079】

（ｂ）磁気特性
上記軟磁性体ＭＰ２及びＭＰ３のそれぞれにつき、直流Ｂ−Ｈカーブトレーサ（理研電子株式会社製）を使用して、８ｋＡ／ｍの外部磁場（Ｈｍ）における磁束密度Ｂｍ［Ｔ］及び保磁力Ｈｃ［Ａ／ｍ］を測定した。磁束密度Ｂｍが大きいほど透磁率が高く、保磁力Ｈｃが小さいほど鉄損（ヒステリシス損失）が低いと判断することができる。また、交流Ｂ−Ｈアナライザー（岩通計測株式会社製）を使用して、０．２Ｔの振幅及び１０ｋＨｚの周波数を有する交流磁界を各試料に印加した場合における鉄損を測定し、ヒステリシス損失（ヒス損）と渦電流損失（渦電流損）とに分離した。各軟磁性体試料の材料構成、製造条件（焼き鈍し温度）、密度（コア密度）、及び磁気特性（磁束密度、保磁力、鉄損、ヒス損、及び渦電流損）を以下の表２に列挙する。

【0080】

【表2】

【0081】

表２に示したように、軟磁性体（焼結体）の密度については、酸化珪素膜の厚みによる有意差は認められなかった。一方、渦電流損失については、薄い（約３００ｎｍ）酸化珪素膜を有する軟磁性体ＭＰ２においては大きく、厚い（約６００ｎｍ）酸化珪素膜を有する軟磁性体ＭＰ３においては小さかった。これは、軟磁性体ＭＰ２においては酸化珪素膜が薄いために軟磁性粉末間の絶縁性が低下したのに対し、軟磁性体ＭＰ３においては酸化珪素膜が厚いために軟磁性粉末間の絶縁性が維持されており、その結果、渦電流損が低減されたと考えられる。

【0082】

（ｃ）組織
次に、上記磁気特性評価後の軟磁性体ＭＰ２及びＭＰ３のリング状試料の一部を切り出し、組織観察を実施した。軟磁性体ＭＰ２及びＭＰ３の断面組織のＳＥＭ画像（ａ）及びＳＥＭ画像内に示した直線部におけるエネルギー分散型Ｘ線分光（ＥＤＸ：Ｅｎｅｒｇｙ Ｄｉｓｐｅｒｓｉｖｅ Ｘ−ｒａｙ Ｓｐｅｃｔｒｏｍｅｔｒｙ）による分析結果を表すグラフ（ｂ）を、図５及び図６にそれぞれ示す。

【0083】

先ず、図５を参照しながら、軟磁性体ＭＰ２について検討する。軟磁性体ＭＰ２の断面組織のＳＥＭ画像（ａ）によれば、中央に示した軟磁性粉末の粒界におけるフェライト被覆から軟磁性粉末の内部へと酸化相が広がっている。ＥＤＸ分析結果（ｂ）によれば、粒界におけるフェライト被覆及び粉末内部の酸化相内には球状の酸化珪素（Ｓｉ酸化物）が多数認められるのに対し、フェライト被覆と軟磁性粉末との間には酸化珪素膜は明瞭には認められない。

【0084】

軟磁性体ＭＰ２の酸化珪素膜は、上述したメカノフュージョン処理によって既に消失していたか、或いは、その膜厚が薄いためにフェライト被覆から供給される酸素によるＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子（軟磁性粉）の内部酸化の進行に伴って消失したと考えられる。ＥＤＸ分析により、軟磁性粉末の微量添加元素であるＭｎの酸化物相がフェライト被覆の中央近傍において確認できることからも、上記のようにフェライト被覆と軟磁性粉末との間での広範囲に亘る活発な相互拡散が起こったと考えられる。また、ＥＤＸ分析の結果において酸素濃度が低く広範囲に亘っていることから、上記のように軟磁性粉の内部酸化が著しく進行したことが推察される。これに伴い、絶縁性の低いＦｅＯ（ウスタイト）がフェライト被覆中に生成し、上述した酸化珪素膜の消失と相まって、軟磁性体ＭＰ２の全体としての絶縁性を維持することができなくなったと考えられる。

【0085】

一方、軟磁性体ＭＰ３の断面組織のＳＥＭ画像（ａ）によれば、軟磁性粉末の内部への酸化相の広がりは認められず、ＥＤＸ分析結果（ｂ）によれば、少なくとも１μｍの膜厚を有する酸化珪素膜がフェライト被覆と軟磁性粉末との間に存在することが確認された。即ち、軟磁性体ＭＰ３においては、焼結（焼き鈍し処理）前と比べて、酸化珪素膜の厚みが増大している。これは、フェライトの還元反応の進行に伴い、酸化珪素膜を介して酸素がＦｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子（軟磁性粉）側へと拡散し、酸化珪素膜と軟磁性粉末との界面において新たに酸化珪素（Ｓｉ酸化物）が生成されたためであると考えられる。また、フェライト被覆の内部に点在している酸素濃度が低い島状の領域は、上記のようなフェライトの還元反応の結果として生じたと考えられる。

【0086】

上記のように軟磁性体ＭＰ３においては軟磁性粒子とフェライト被覆との間に厚い酸化珪素膜が介在するので、軟磁性体ＭＰ２において認められたようなフェライト被覆と軟磁性粉末との間での広範囲に亘る活発な相互拡散は起こらなかったと考えられる。その結果、フェライト被覆と軟磁性粉末（Ｆｅ）との反応が抑制され、焼き鈍し処理に伴う渦電流損失の増大が抑制されたと考えられる。

【0087】

以上のことから、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に形成された酸化珪素膜は、当該軟磁性粒子の表面上に酸化珪素膜が形成され、当該酸化珪素膜の表面上にフェライト被覆が形成されている層構造を維持する機能を担っていることが確認された。その結果、焼き鈍し処理（焼結）の際にフェライト被覆と軟磁性粉末との直接の反応を防止又は抑制することができ、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子間の絶縁性を維持することができる。尚、上記のように当該機能を発現するためには、フェライト粉末被覆処理（メカノフュージョン処理）及び焼き鈍し処理（焼結）に耐え得る厚みを酸化珪素膜が有することが必要であることも確認された。

【実施例2】

【0088】

＜本実験＞
本実施例においては、上述した予備実験において得られた知見に基づき、絶縁膜を形成する材料としてＭｇ（マグネシウム）を含有するフェライトを使用する本発明の実施例に係る軟磁性体と、絶縁膜を形成する材料としてＭｇ（マグネシウム）を含有しないフェライトを使用する比較例に係る軟磁性体と、を調製し、それらの磁気特性を比較検討する。

【0089】

１．比較例
ところで、Ｆｅ−Ｓｉ合金においては、保磁力（Ｈｃ）を１００Ａ／ｍ以下に抑えることによりヒステリシス損失（ヒス損）を小さくすることができるとされている。上述したように、軟磁性体ＭＰ３においては酸化珪素膜が好適な厚みを有することにより、焼き鈍し処理に伴う渦電流損失の増大が抑制された。しかしながら、表２に示したように、このような軟磁性体ＭＰ３においてさえ保磁力Ｈｃが２００Ａ／ｍを超えており、充分に低損失化できていない。尚、以下の説明においては、軟磁性体ＭＰ３を「比較例ＣＥ１」と称呼する。

【0090】

そこで、保磁力Ｈｃを下げるため、更に高い温度（１０００℃）において比較例１と同じ構成を有する軟磁性体に対して焼き鈍し処理（焼結）を実施した。しかしながら、このように焼き鈍し温度を上昇させた結果、渦電流損失が増大し、軟磁性粉末間の絶縁性が劣化した。これは、より高い温度における焼き鈍し処理によりＮｉ−Ｚｎ−Ｃｕフェライトの還元によって供給される酸素の量が増加し、酸化珪素膜及びフェライト被覆の構造が崩れた結果、比較例１と同じ構成を有する軟磁性体においてさえ、軟磁性粉末間の絶縁性を維持することができなくなったためと考えられる。尚、以下の説明においては、このように焼き鈍し温度を１０００℃に上昇させた軟磁性体ＭＰ３を「比較例ＣＥ２」と称呼する。更に、比較例ＣＥ３として、市販の純鉄粉を使用する軟磁性体もまた調製した。

【0091】

２．実施例
上記への対策として酸化珪素膜を更に厚くすることも考えられるが、前述したように、酸化珪素膜を形成するための酸素の供給源は（水アトマイズ法によって形成された）Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子の表面に存在するＦｅ酸化物である。従って、酸化珪素膜を形成するための熱処理の条件（高温及び時間）を更に厳しくしても酸化珪素膜の厚みを増大させる効果は少ない。また、酸化珪素膜が厚すぎると圧粉成形時の成形性を低下させる虞がある。

【0092】

そこで、本発明者は、鋭意研究を重ねた結果、高温でのＦｅとの反応性が低いＭｇ（マグネシウム）含有フェライトによって絶縁膜を形成することにより、１０００℃以上の温度における焼き鈍し処理を施しても軟磁性粉末間の絶縁性を維持することができることを見出した。

【0093】

上記知見に基づき、以下の表３に列挙するように、軟磁性粒子としてＦｅ−Ｓｉ合金を使用し、絶縁膜を形成する材料としてＭｇ含有フェライトを使用し、その被覆量及び焼き鈍し温度を種々に変更した実施例ＷＥ１乃至ＷＥ９に係る各種軟磁性体の試料を調製した。尚、以下の表３には、上述した比較例ＣＥ１乃至ＣＥ３も併せて列挙した。

【0094】

【表3】

【0095】

（ａ）構成材料及び製造方法
表３に示したように、実施例ＷＥ１乃至ＷＥ７については、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子としてＳｉを６．５質量％含有するＦｅ−６．５％Ｓｉ合金を使用し、実施例ＷＥ８及びＷＥ９については、Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粒子としてＳｉを３．０質量％含有するＦｅ−３．０％Ｓｉ合金を使用した。

【0096】

また、実施例ＷＥ１乃至ＷＥ９の何れにおいても、前述した条件Ｐ３（９００℃にて２０分間、Ｎ_２（窒素）雰囲気中）にて熱処理を行うことにより、酸化珪素膜を形成した。更に、実施例ＷＥ１乃至ＷＥ９の何れにおいても、前述したメカノフュージョン処理により、表３に示した被覆量にて、ＭｇＺｎフェライト（Ｍｇ_０．６Ｚｎ_０．４Ｆｅ_２Ｏ_４）をフェライト膜として形成した。

【0097】

圧粉成形についても、前述した温間型潤滑成形法（温度：１３０℃、加圧力：１２００ＭＰａ、潤滑剤：ステアリン酸亜鉛水溶液）によりリング状試料を作製し、表３に示した焼き鈍し温度（焼鈍温度）にて焼き鈍し処理を行いつつ焼結させた。

【0098】

（ｂ）磁気特性
上述した比較例ＣＥ１乃至ＣＥ３及び実施例ＷＥ１乃至ＷＥ９に係る各種軟磁性体の試料につき、種々の磁気特性を測定した結果も、上記表３に併せて列挙した。直流Ｂ−Ｈカーブトレーサによる磁束密度Ｂｍ［Ｔ］及び保磁力Ｈｃ［Ａ／ｍ］の測定、並びに、交流Ｂ−Ｈアナライザーによる鉄損の測定については、予備実験について前述した手順と同様に行った。但し、表３においては、鉄損をヒステリシス損失（ヒス損）と渦電流損失（渦電流損）とには分離せず、鉄損のみを示した。

【0099】

一方、本実験においては、各種試料の直流重畳特性を評価すべく、直流磁場が重畳したマイナーループでの比透磁率（μｒ）を更に測定した。表３において、μｒ０は直流重畳磁場が０（ゼロ）Ａ／ｍである場合における比透磁率であり、μｒ１０ｋＡは直流重畳磁場が１０ｋＡ／ｍである場合における比透磁率である。０（ゼロ）Ａ／ｍから１０ｋＡ／ｍへの直流磁場の増加に対する比透磁率μｒの低下（Δμｒ＝μｒ０−μｒ１０ｋＡ）が小さいほど直流重畳特性に優れる。これらの磁気特性の測定結果もまた上記表３に併せて列挙すると共に、実施例ＷＥ３、ＷＥ５、及びＷＥ７、並びに比較例ＣＥ３に係る軟磁性体の試料については図７のグラフにも示した。

【0100】

表３から明らかであるように、実施例ＷＥ１乃至ＷＥ９に係る各種軟磁性体の試料においては、絶縁膜としてＭｇＺｎフェライトを被覆することにより、比較例ＣＥ１及びＣＥ２と同じ厚みを有する酸化珪素膜を備えるにも拘わらず、９００℃以上の温度における焼き鈍し処理により鉄損を７５Ｗ／ｋｇ以下に抑えつつ、保磁力を２００Ａ／ｍ未満に抑えることができた。

【0101】

更に、焼き鈍し温度を１０００℃以上に上昇させた実施例ＷＥ２及び実施例ＷＥ４乃至Ｗｅ９において、渦電流損の増大により鉄損が増大するどころか、鉄損を５０Ｗ／ｋｇ以下に抑えつつ、保磁力を１００Ａ／ｍ未満に抑えることができた。特に、実施例ＷＥ５は、各種実施例の中で最も低い鉄損を示した。具体的には、実施例ＷＥ５に係る軟磁性体の試料の鉄損は３６Ｗ／ｋｇにまで低減された。これは、（比較例ＣＥ３に相当する）市販の純鉄粉コアの鉄損（７８Ｗ／ｋｇ）の半分未満の値である

【0102】

直流重畳特性については、全ての実施例ＷＥ１乃至ＷＥ９において、（比較例ＣＥ３に相当する）市販の純鉄粉コアに比べて、上述した直流磁場の増大に伴う比透磁率μｒの低下Δμｒが小さく、直流重畳特性に優れることが確認された。

【0103】

以上のことから、本発明によれば、低い保磁力及び高い透磁率を維持しつつ低い鉄損を達成し得る軟磁性粉末を提供することができることが確認された。更に、本発明に係る軟磁性粉末によって成形された軟磁性体においては、ヒステリシス損失を更に低減すべく更に高い温度における焼き鈍し処理に付しても、渦電流損失の増大を伴うこと無く、更に低い鉄損を達成することができた。加えて、本発明に係る軟磁性粉末によって成形された軟磁性体が直流重畳特性にも優れることも確認された。

【0104】

以上、本発明を説明することを目的として、特定の構成を有する幾つかの実施態様及び実施例につき、時に添付図面を参照しながら説明してきたが、本発明の範囲は、これらの例示的な実施態様及び実施例に限定されると解釈されるべきではなく、特許請求の範囲及び明細書に記載された事項の範囲内で、適宜修正を加えることが可能であることは言うまでも無い。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】