特許 6565338 有機ＥＬ素子

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6565338

(24)【登録日】2019年8月9日

(45)【発行日】2019年8月28日

(54)【発明の名称】有機ＥＬ素子

(51)【国際特許分類】

   H05B 33/26 20060101AFI20190819BHJP

   H01L 51/50 20060101ALI20190819BHJP

   H05B 33/02 20060101ALI20190819BHJP

   H05B 33/28 20060101ALI20190819BHJP

   G02B 3/00 20060101ALI20190819BHJP

   G02B 5/02 20060101ALI20190819BHJP

【ＦＩ】

   H05B33/26 Z

   H05B33/14 A

   H05B33/02

   H05B33/28

   G02B3/00 A

   G02B5/02 C

   G02B5/02 B

【請求項の数】8

【全頁数】22

(21)【出願番号】特願2015-108994(P2015-108994)

(22)【出願日】2015年5月28日

(65)【公開番号】特開2016-225086(P2016-225086A)

(43)【公開日】2016年12月28日

【審査請求日】2018年4月19日

(73)【特許権者】

【識別番号】000003193

【氏名又は名称】凸版印刷株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001243

【氏名又は名称】特許業務法人 谷・阿部特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】籠谷 彰人

(72)【発明者】

【氏名】戸田 敏貴

【審査官】 辻本 寛司

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１３／０９９９１５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１３／００５６３８（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１５／０７２０７０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００７−２０７４７１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００５−５３５１２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００４−０３１３５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−０３６９６９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１４／０３４５９５（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 米国特許出願公開第２０１１／０２６６５７７（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０５Ｂ ３３／２６

Ｇ０２Ｂ ３／００

Ｇ０２Ｂ ５／０２

Ｈ０１Ｌ ５１／５０

Ｈ０５Ｂ ３３／０２

Ｈ０５Ｂ ３３／２８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

第１面および第２面を有する透光性基板と、前記第１面上に形成された、透明電極、陰極、および前記透明電極と前記陰極との間に設けられた発光層と、前記第２面上に配置された凹凸を有する光取り出しフィルムとを含む有機ＥＬ素子であって、前記陰極の前記発光層側の表面に複数の凹部または凸部を有し、前記陰極の前記発光層側の表面のフーリエ変換像は、式（Ｉ）

【数1】

（式中、ε₁は前記発光層の比誘電率であり、ε₂は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは発光層の発光スペクトルの中心波長である）
で求められる空間周波数νを含む１つまたは複数の表面プラズモン吸収抑制領域と、空間周波数ν以上の空間周波数を含まない１つまたは複数の光散乱領域とを有し、前記表面プラズモン吸収抑制領域および前記光散乱領域は、フーリエ変換像の原点を中心とする扇形の領域であることを特徴とする有機ＥＬ素子。

【請求項2】

前記発光層の発光スペクトルのピーク波長をλ_pとし、波長λにおける強度をＳ（λ）とし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λ_p）／１００が成立する最小波長をλ_minとし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λ_p）／１００が成立する最大波長をλ_maxとし、ｋを０．８より大きい実数とし、式（ＩＩ）
λ₁＝ｋ×λ_min （ＩＩ）
で得られるλ₁を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν₁とし、
式（ＩＩ）
λ₂＝（１／ｋ）×λ_max （ＩＩＩ）
で得られるλ₂（ただし、λ₁＜λ₂であることを条件とする）を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν₂とした時に、
前記１つまたは複数の表面プラズモン吸収抑制領域は、ν₂以上ν₁以下の空間周波数νを含み、前記１つまたは複数の光散乱領域は、ν₂以上ν₁以下の空間周波数νを含まないことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項3】

前記発光層の発光スペクトルが複数の発光ピーク波長λ_p1……λ_pnを有し、前記表面プラズモン吸収抑制領域が、λ_p1……λ_pnを式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν_p1……ν_pnを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項4】

複数の凹部または凸部を有する凹凸構造層をさらに含み、前記透光性基板の第１面上に、凹凸構造層、透明電極、発光層および陰極がこの順に積層されていることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の有機ＥＬ素子。

【請求項5】

前記凹凸構造層が１．７以上の屈折率を有することを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項6】

前記凹凸構造層が光散乱性微粒子を含むことを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項7】

プリズム構造をさらに含み、前記プリズム構造は、前記透光性基板と前記凹凸構造層との間に設けられており、前記プリズム構造は１．７以下の屈折率を有することを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項8】

前記凹凸構造層の複数の凸部または凹部は、１ｍｍ以下の面内寸法を有することを特徴とする請求項４に記載の有機ＥＬ素子。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、陰極における表面プラズモン吸収を効果的に緩和し、向上した光取り出し効率を有する有機ＥＬ素子に関するものである。

【背景技術】

【0002】

近年、一般的な有機ＥＬ素子の場合、透光性基板から空気中へ放射される光取り出し効率はわずか２０％に過ぎない。そこで、量産性などを勘案し、外付けフィルムを素子に貼付するケースが多い。素子構造に依存するが、外付けフィルムを有機ＥＬ素子に貼付した場合でも光取出し効率は３０％程度であり、光のロスが大きい。

【0003】

光取り出し効率のさらなる向上のための手段として、透光性基板と透明電極との間の屈折率差による全反射を緩和するために、光散乱構造を設けることが検討されてきている。光散乱構造によって光の全反射を緩和し、より多くの光を取り出す事が可能となる。しかしながら、外付けフィルムを併用した場合であっても、光散乱構造を有する有機ＥＬ素子の光取り出し効率は４０％程度に過ぎない。

【0004】

さらに高い光取り出し効果を得るために、陰極部に微細な凹凸構造を設けて陰極部での光の表面プラズモンによる吸収を緩和させることが提案されている（特許文献１参照）。この提案においては、陰極部の表面は、複数の凹部が周期的に二次元に配列した二次元格子構造を有する。この二次元格子構造は、回折格子として機能し、光により陰極で発生した表面プラズモンを再び光に変換し、それによって光取り出し効率の向上を可能にする。

【0005】

この二次元格子構造の周期を、表面プラズモンの光変換に最適な周期とすることによって、効率よく光を取り出す事が可能となる。しかしながら、このような二次元格子構造は、構造内の複数の凹部の配列方向によって、二次元平面内で効率よく光を取り出す方向を限定する。したがって、高効率の方向以外の方向においては、二次元格子構造の周期が表面プラズモンの光変換に最適ではなくなり、効率よく光を取り出すことができない。

【0006】

一方、陰極部の表面に、そのフーリエ変換像が円状または円環状である凹凸構造を設けることが提案されている。この提案においては、全ての方向において表面プラズモンの光変換に適当な空間周波数で凹部または凸部が存在するため、全方向で高い光取り出し効率が実現できるとされている。ただし、この提案では、透光性基板と空気との界面における全反射を抑制するための凹凸を有する外付けフィルムとのマッチングが不充分である。なぜなら、外付けフィルムは、二次元格子構造と同様に、その凹凸の配置方法に依存して、光取り出し容易方向と、光取り出し困難方向とを有するからである。陰極部の表面の凹凸構造を円状または円環状のフーリエ変換像を有するものとして、全方向の表面プラズモンの光変換を実現したとしても、外付けフィルムと空気との界面の全反射により、外部に光を取り出すことができないという欠点があった。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特許第５２８３２０６号明細書

【特許文献2】特許第４７４０４０３号明細書

【非特許文献】

【0008】

【非特許文献1】Vincent L., Soille P., 「Watersheds in digital spaces: an efficient algorithm based on immersion simulations」、Pattern Analysis and Machine Intelligence, IEEE transaction on、Vol. 13、Issue 6、pp. 583-598 (1991)

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

本発明は、以上のような課題を解決するためになされたものであって、有機ＥＬ素子の陰極における表面プラズモン吸収を効果的に緩和し、光取り出し効率を向上させることを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0010】

本発明の第１の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１面および第２面を有する透光性基板と、前記第１面上に形成された、透明電極、陰極、および前記透明電極と前記陰極との間に設けられた発光層と、前記第２面上に配置された凹凸を有する光取り出しフィルムとを含む有機ＥＬ素子であって、前記陰極の前記発光層側の表面に複数の凹部または凸部を有し、前記陰極の前記発光層側の表面のフーリエ変換像は、式（Ｉ）

【0011】

【数1】

【0012】

（式中、ε₁は前記発光層の比誘電率であり、ε₂は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは発光層の発光スペクトルの中心波長である）
で求められる空間周波数νを含む１つまたは複数の表面プラズモン吸収抑制領域と、空間周波数ν以上の空間周波数を含まない１つまたは複数の光散乱領域とを有することを特徴とする。

【0013】

本発明の第２の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、１つまたは複数の表面プラズモン吸収抑制領域がν₁以上ν₂以下の空間周波数νを含み、１つまたは複数の光散乱領域がν₁以上ν₂以下の空間周波数νを含まないことを特徴とする。ここで、ν₁およびν₂は、発光層の発光スペクトルのピーク波長をλ_pとし、波長λにおける強度をＳ（λ）とし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λ_p）／１００が成立する最小波長をλ_minとし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λ_p）／１００が成立する最大波長をλ_maxとし、ｋを０．８より大きい実数とし、式（ＩＩ）および式（ＩＩＩ）
λ₁＝ｋ×λ_min （ＩＩ）
λ₂＝（１／ｋ）×λ_max （ＩＩＩ）
で得られるλ₁およびλ₂を、式（Ｉ）のλに代入して求められる。

【0014】

本発明の第３の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１の実施態様の有機ＥＬ素子において、発光層の発光スペクトルが複数の発光ピーク波長λ_p1……λ_pnを有し、前記表面プラズモン吸収抑制領域が、λ_p1……λ_pnを式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν_p1……ν_pnを含むことを特徴とする。

【0015】

本発明の第４の実施態様の有機ＥＬ素子は、第１から第３の実施態様の有機ＥＬ素子において、複数の凹部または凸部を有する凹凸構造層をさらに含み、前記透光性基板の第１面上に、凹凸構造層、透明電極、発光層および陰極がこの順に積層されていることを特徴とする。

【0016】

本発明の第５の実施態様の有機ＥＬ素子は、第４の実施態様の有機ＥＬ素子において、凹凸構造層が１．７以上の屈折率を有することを特徴とする。

【0017】

本発明の第６の実施態様の有機ＥＬ素子は、第４の実施態様の有機ＥＬ素子において、凹凸構造層が光散乱性微粒子を含むことを特徴とする。

【0018】

本発明の第７の実施態様の有機ＥＬ素子は、第４の実施態様の有機ＥＬ素子において、プリズム構造をさらに含み、前記プリズム構造は、前記透光性基板と前記凹凸構造層との間に設けられており、前記プリズム構造は１．７以下の屈折率を有することを特徴とする。

【0019】

本発明の第８の実施態様の有機ＥＬ素子は、第４の実施態様の有機ＥＬ素子において、凹凸構造層の複数の凸部または凹部は、１ｍｍ以下の面内寸法を有することを特徴とする。

【発明の効果】

【0020】

本発明の第１の実施態様の有機ＥＬ素子は、陰極の表面に、光取り出し凹凸フィルムの光取り出し容易方向に対応する表面プラズモン吸収の抑制に有効な空間周波数を有する凹凸構造と、光取り出し凹凸フィルムの光取り出し困難方向に対応する光の散乱に有効な空間周波数を有する凹凸構造とを設けることにより、高い光取り出し効率を有する。

【0021】

本発明の第２の実施態様の有機ＥＬ素子は、陰極の表面プラズモン吸収の抑制に有効な空間周波数を有する凹凸構造において、空間周波数を発光層の発光スペクトルに適合させることによって、陰極の表面における表面プラズモン吸収をより効率的に抑制することを可能にする。

【0022】

本発明の第３の実施態様の有機ＥＬ素子は、複数の発光波長ピークを有する発光層に対応して陰極の表面プラズモン吸収の抑制のための空間周波数を設定することにより、発光スペクトルの分布の変化を小さくすると同時に、陰極の表面における表面プラズモン吸収をより効率的に抑制することを可能にする。

【0023】

本発明の第４の実施態様の有機ＥＬ素子は、陰極の表面に加えて、陽極および発光層に凹凸構造を導入して、それら界面における光の散乱性を高め、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。

【0024】

本発明の第５の実施態様の有機ＥＬ素子は、凹凸構造層と陽極との界面における全反射を抑制して、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。

【0025】

本発明の第６の実施態様の有機ＥＬ素子は、凹凸構造層内で光を散乱させることにより、透光性基板と空気との界面における全反射を抑制して、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。

【0026】

本発明の第７の実施態様の有機ＥＬ素子は、凹凸構造層と透光性基板との界面における全反射を抑制して、より高い光取り出し効率の実現を可能とする。

【0027】

本発明の第８の実施態様の有機ＥＬ素子は、リークスポットが発生した場合であっても、その寸法を１ｍｍ以下の区域に限定して、動作時の良好な外観を維持することを可能にする。

【図面の簡単な説明】

【0028】

【図1】陰極側に凹凸構造が付与されたトップエミッション型有機ＥＬ素子の概略断面図である。

【図2】陽極側に凹凸構造が付与されたボトムエミッション型有機ＥＬ素子の概略断面図である。

【図3】周期的に配列された凹凸構造を示す図であり、（ａ）は、凹凸構造の上面図であり、（ｂ）は凹凸構造のフーリエ変換像を示す図である。

【図4】表面プラズモンの光変換に最適な空間周波数のみを含む２次元空間周波数スペクトルを示す図である。

【図5】図４に示す２次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して得られる凹凸構造計算値を示す概略上面図である。

【図6】半球状の凸部からなるプリズム構造の構成例を示す図であり、（ａ）は概略上面図であり、（ｂ）は切断線ＶＩｂ−ＶＩｂに沿った概略断面図である。

【図7】四角錐状の凹部からなるプリズム構造の構成例を示す図であり、（ａ）は概略上面図であり、（ｂ）は切断線ＶＩＩｂ−ＶＩＩｂに沿った概略断面図である。

【図8】プリズム構造における光取り出し容易方向および光取り出し困難方向を示す図であり、（ａ）は半球状の凸部からなるプリズム構造の概略上面図であり、（ｂ）は四角錐状の凹部からなるプリズム構造の概略上面図であり、

【図9】半球状の凸部からなるプリズム構造を有する有機ＥＬ素子の光挙動を示す概略断面図であり、（ａ）は光取り出し容易方向における光挙動を示す図であり、（ｂ）は光取り出し困難方向における光挙動を示す図である。

【図10】本発明での使用に最適な２次元空間周波数スペクトル、および当該スペクトルの表面プラズモン吸収抑制領域および光散乱領域の分布を示す概略上面図である。

【図11】実施例１の有機ＥＬ素子の光挙動を示す概略断面図であり、（ａ）は表面プラズモン吸収抑制領域における光挙動を示す図であり、（ｂ）は光散乱領域における光挙動を示す図である。

【図12】図１０の２次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して得られる、凹凸構造計算値を示す概略上面図である。

【図13】式（ＩＩ）および式（ＩＩＩ）の係数ｋと光取り出し効率との関係を示すグラフである。

【図14】白色有機ＥＬ素子の光取り出し効率向上に適した２次元空間周波数スペクトルの一例を示す図である。

【図15】本発明の有機ＥＬ素子の凹凸構造を得るために使用できる２次元空間周波数スペクトルの例を示す図であり、（ａ）〜（ｄ）のそれぞれは、２次元空間周波数スペクトルを示す図である。

【図16】異なる屈折率を有する凹凸構造と透明電極との界面での光の挙動を示す概念図であり、（ａ）は低屈折率の凹凸構造を用いた場合を示す概略断面図であり、（ｂ）は高屈折率の凹凸構造を用いた場合を示す概略断面図であり、

【図17】凹凸構造の屈折率に対する光取り出し倍率の変化を示すグラフである。

【図18】光散乱微粒子を含有する凹凸構造を有する有機ＥＬ素子の概略断面図である。

【図19】プリズム構造を有する有機ＥＬ素子を示す図であり、（ａ）は光散乱性微粒子を含まない有機ＥＬ素子の概略断面図であり、（ｂ）は光酸酸性微粒子を含有する凹凸構造を有する有機ＥＬ素子の概略断面図である。

【図20】先行技術に記載の２次元空間周波数スペクトルを示す図である。

【図21】図１３の凹凸構造中の連続部をｗａｔｅｒＳｈｅｄのアルゴリズムを用いて微小単位に分割した凹凸構造を有する実施例３の陰極の凹凸構造を示す概略上面図である。

【図22】実施例１および３の有機ＥＬ素子の電圧と電流密度との関係を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0029】

通常、有機ＥＬ素子の発光層が発する光は、外部へ放射されるまでに損失する。光の損失の主要な原因は、１）透光性基板と空気との界面での全反射、２）透明電極と透光性基板との界面での全反射、および３）陰極での表面プラズモン吸収を含む。

【0030】

透光性基板の空気側の表面に光を散乱させる構造を設けることで、１）透光性基板と空気との界面での全反射を抑制することができる。また、透光性基板の透明電極側の面に光を散乱させる構造を設けることで、２）透明電極と透光性基板との界面での全反射を抑制することができる。３）陰極での表面プラズモン吸収については、陰極に凹凸構造を設けることにより、表面プラズモン吸収による光の損失を抑制することが知られている。

【0031】

図１は、基板１０の上に、凹凸構造層２０、陰極３０、発光層４０、および陽極（透明電極）５０がこの順に積層され、陽極５０の上に透光性基板６０を設けたトップエミッション型有機ＥＬ素子の１つの構成例を示す。図２は、透光性基板６０の上に、凹凸構造層２０、陽極（透明電極）５０、発光層４０、および陰極３０がこの順に積層されたボトムエミッション型有機ＥＬ素子の１つの構成例を示す。図１および図２の構造において、凹凸構造層２０の表面の凹凸構造にならって、陰極３０の発光層４０側表面に凹凸構造が形成される。図１および図２の構造では、凹凸構造層２０を設けることによって、陰極３０の表面に加えて、陽極および発光層にも凹凸構造が導入される。凹凸構造の導入は、それらの層の間の界面における光の散乱性を高め、より高い光取り出し効率を実現する。

【0032】

透光性基板６０は、高い透明性および発光層４０の劣化を防ぐための高いバリア性が要求される。そのため、一般的には、透光性基板６０はガラス基板であるが、これに限定されない。透光性基板６０を形成するための材料は、ガラス、各種プラスチック、およびシリコンを含む。透光性基板６０は、単一層であってもよいし、複数の層を含む積層構造であってもよい。透光性基板６０は、０．１ｍｍ〜１ｍｍの厚さを有することが望ましい。

【0033】

凹凸構造層２０は、熱硬化性樹脂、酸化重合性樹脂、反応性硬化型樹脂、紫外線硬化性樹脂、電子線硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などを用いて形成することができる。凹凸構造の形成を容易にするために、紫外線硬化性樹脂または電子線硬化性樹脂を用いることが望ましい。あるいはまた、紫外線などの化学線を照射した部位の現像液に対する溶解性が向上する、いわゆる「ポジ型」フォトレジストを用いて、凹凸構造層２０を形成してもよい。

【0034】

陽極５０は、高い透明性および導電性を備えた材料が用いて形成される。陽極５０は、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（ＩＺＯ）、ＺｎＯ、ＣｕＩ、ＳｎＯ₂などの無機導電膜、ポリエチレンジオキシチオフェンとポリスチレンスルホン酸との混合物（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ）などの有機導電膜、または、高分子材料に銀ナノワイヤーを分散させた銀ナノワイヤインクなどの複合導電膜であってもよいが、これらに限定されない。陽極５０は、用いる材料の特性に依存して、蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法などの当該技術において知られている任意の方法で形成することができる。

【0035】

発光層４０は、当該技術において知られている任意の低分子材料および／または高分子材料を用いて形成される。発光層４０は、発光機能を有する少なくとも１つの層（狭義の「発光層」）を含むことを条件として、単一層であっても、複数種の層の積層構造であってもよい。発光層４０は、狭義の発光層に加えて、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、および／または電子注入層を含んでもよい。発光層４０は、用いる材料の特性に依存して、蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、印刷法などの当該技術において知られている任意の方法で形成することができる。

【0036】

陰極３０は、反射性を有する金属材料を用いて形成される。用いることができる反射性を有する金属材料は、アルミニウム、銀などを含む。

【0037】

図３（ａ）に、周期的に配列された凹凸構造を有する、従来技術の陰極の上面図を示す。図３（ａ）において、凸部を黒色で示し、凹部を白色で示している。なお、黒色部を凸部とし、白色部を凹部としても、同様の光学的な効果が得られる。図３（ａ）の凹部は、段違いに周期的に配列された四角形状を有する。しかしながら、円、楕円、多角形などの他の形状を有する凹部または凸部も、周期的に配列することによって、表面プラズモン吸収による光の損失を抑制する効果がある。凹部または凸部は、段違いにせずに正方行列状に配列してもよい。あるいはまた、前述の段違い配列または正方行列状配列に若干のランダム性を付与してもよい。

【0038】

このような周期的凹凸構造は、表面プラズモン吸収の抑制に一定の効果がある。周期性を検証するために、図３（ａ）の構造のフーリエ変換すると図３（ｂ）の二次元周波数スペクトルが得られる。具体的には、図３（ａ）の座標（ｘ，ｙ）における凹部の深さｆ（ｘ，ｙ）について、ｘ軸方向の空間周波数成分ｕおよびｙ軸方向の空間周波数成分ｖを変数とするＦ（ｕ，ｖ）を以下の式で求める。以下の式において、ｘ方向の標本数Ｍおよびｙ方向の標本数Ｎは、大きくなるほど構造を正確に表すことができる。構造の凸部および凹部を一組とした単位周波数の幅に対して標本化定理により、それぞれ、ｘ方向およびｙ方向の両方において、標本点の間隔を単位周波数の幅の半分以下となるように決定される。

【0039】

【数2】

【0040】

図３（ｂ）は、図の中心がｕ＝０およびｖ＝０の原点であり、中心から離れるほど空間周波数ｕおよびｖの絶対値が大きくなる、一般的なフーリエ変換像を示す。なお、空間周波数νは、ν＝（ｕ²＋ｖ²）^1/2の式で求められる。

【0041】

図３（ａ）に線１００ａで示した凹部の配列は、線１０２ａで示す方向に周期性を有し、図３（ｂ）に線１０４ａで示す方向の空間周波数を有する。一方、図３（ａ）に線１００ｂで示した凹部の配列は、線１０２ｂで示す方向に周期性を有し、図３（ｂ）に線１０４ｂで示す方向の空間周波数を有する。以上のように、図３（ａ）の凹凸構造は、図３（ｂ）の画像の中心部から輝点に向かう方向に、周期性を有することが分かる。図３（ｂ）に白色点で示した位置の空間周波数（ｕ²＋ｖ²）^1/2と、以下の式（Ｉ）で求められる表面プラズモン吸収抑制のための空間周波数νとを一致させることで、発生した表面プラズモンを光に再変換し、表面プラズモン吸収を抑制できることが知られている。

【0042】

【数3】

【0043】

（式中、ε₁は前記発光層の比誘電率であり、ε₂は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは発光層の発光スペクトルの中心波長である）

【0044】

しかしながら、表面プラズモン吸収の抑制に有効である方向は、凹凸構造が周期性を有する方向のみであり、図３（ｂ）の画像の中心と輝点とを結んだ方向のみである。

【0045】

別法として、図４に示す円環状の二次元空間周波数スペクトルを用いることが提案されている（特許文献２参照）。図４の二次元空間周波数スペクトル１０６を逆フーリエ変換しすると、図５に示す凹凸構造が得られる。図５においても、凸部を黒色で示し、凹部を白色で示している。図５に示す凹凸構造を有する陰極は、全方位において高い光取り出し効果（表面プラズモン吸収を抑制する効果）を示すが、透光性基板６０の外側に配置される光取り出し凹凸フィルムとのマッチングが課題となる。

【0046】

図６および図７に、光取り出し凹凸フィルムの一般的な構成例を示す。図６（ａ）および（ｂ）は、透明支持体９０の上に半球状の凸部９２を設けた光取り出し凹凸フィルムの上面図および断面図を示す。図７（ａ）および（ｂ）は、透明支持体９０の上に四角錐状の凹部９２を設けた光取り出し凹凸フィルムの上面図および断面図を示す。図６および図７においては、凸部または凹部を規則的に配列した構成例を示した。しかしながら、凸部または凹部をランダムに配置させてもよい。

【0047】

平坦な面は、透明支持体９０と空気との界面における全反射を起こしやすく、光の損失を発生させる。したがって、図６または図７に示すような凹凸形状を付与することで、光の取り出し効率を向上させることができる。

【0048】

図５および図６に示すように、凸部または凹部の形状および配列方法を種々変化させ得る。しかしながら、形状及び／または配列方法に依存して、光取り出し容易方向および光取り出し困難方向が発生する。図６に示す半球状の凸部を配列した構成例においては、どうしても平坦面が発生し、図７に示す四角錐状の凹部を配列した構成例よりも光取り出し効率が低下する。図８（ａ）は、図６に示す半球状の凸部を配列した構成例の光取出し容易方向１２２および光取り出し困難方向１２４を示す。一方、図８（ｂ）は、図７に示す四角錐状の凹部を配列した構成例の光取り出し容易方向１２２および光取り出し困難方向１２４を示す。

【0049】

図６に示す半球状の凸部を設けた場合の光挙動を図９に示す。図９（ａ）は、光取り出し容易方向１２２に沿った断面を示す。この断面では、陰極の凹凸により表面プラズモン吸収を抑制して発する光を、半球状の凸部９２を通過させることによって、外部に取り出すことができる。図９（ｂ）は、光取り出し容易方向１２４に沿った断面を示す。この断面では、半球状の凸部９２の密度が低下し、透明支持体９０の平坦面において全反射する確率が増加する。よって、陰極の凹凸により表面プラズモン吸収を抑制したとしても、発光層が発する光を外部に取り出す効率が低下する。

【0050】

光取り出し凹凸フィルムの光取り出し容易方向１２２および光取り出し困難方向１２４は、たとえば、分光放射輝度計（株式会社トプコンテクノハウス製ＴＯＰＣＯＮ―ＳＲ３ＡＲなど）を用いて有機ＥＬ素子の外部放射光の配向角を測定することで判断することが可能である。最初に、凹凸構造を有さない透明支持体９０の表面にシリンドリカルレンズを密着させて配向角を測定することにより、有機ＥＬ素子内部の光の配向角を測定する。シリンドリカルレンズの密着には、透明支持体９０およびシリンドリカルレンズの材料と同等の屈折率（たとえば、ガラスの場合、１．５２）を有する液体を使用する。次に、凹凸構造を有する光取り出し凹凸フィルムを透明支持体の表面に貼り合わせて配向角を測定することにより、外部に取り出される光の配向角を測定する。内部および外部の光の配向角を比較することで、光取り出し容易方向１２２および光取り出し困難方向１２４を決定することが可能となる。別法として、レイトレースによる光学シミュレーションにより、光取り出し容易方向１２２および光取り出し困難方向１２４を求めてもよい。この場合には、上記の測定を行うことなしに、両方向を把握することができる。

【0051】

本発明の有機ＥＬ素子は、第１面および第２面を有する透光性基板と、前記第１面上に形成された、透明電極、陰極、および前記透明電極と前記陰極との間に設けられた発光層と、前記第２面上に配置された凹凸を有する光取り出しフィルムとを含む有機ＥＬ素子であって、前記陰極の前記発光層側の表面に複数の凹部または凸部を有し、前記陰極の前記発光層側の表面のフーリエ変換像は、式（Ｉ）

【0052】

【数4】

【0053】

（式中、ε₁は前記発光層の比誘電率であり、ε₂は前記陰極の比誘電率であり、Ｒｅ（）は複素数の実部を取り出す関数であり、λは発光層の発光スペクトルの中心波長である）
で求められる空間周波数νを含む１つまたは複数の表面プラズモン吸収抑制領域と、前記空間周波数ν以上の空間周波数を含まない１つまたは複数の光散乱領域とを有することを特徴とする。

【0054】

本発明において、「空間周波数νを含む領域」とは、当該領域内の全ての空間周波数νにおいて、Ｆ（ｕ，ｖ）の値が閾値Ｔｈ以上であることを意味する。「空間周波数νを含まない領域」とは、当該領域内の全ての空間周波数νにおいて、Ｆ（ｕ，ｖ）の値が閾値Ｔｈ未満であることを意味する。閾値Ｔｈは、フーリエ変換像全体におけるＦ（ｕ，ｖ）の最大値の１０％以上であってもよく、好ましくは５０％以上であってもよい。

【0055】

本発明の陰極のフーリエ変換像の１つの例を図１０に示す。図１０に示すフーリエ変換像の例は、（ｕ，ｖ）＝（０，０）の原点を中心として、８つの扇形の領域に分割される。互いに隣接しない４つの領域が式（Ｉ）で求められる空間周波数νを含む表面プラズモン吸収抑制領域１４２である。その余の４つの領域が、式（Ｉ）で求められる空間周波数ν以上の空間周波数を含まない光散乱領域１４４である。言い換えると、光取り出し凹凸フィルムの光取り出し容易方向１２２における凹凸構造の空間周波数を、表面プラズモン吸収抑制領域１４２で表される空間周波数とし、図１１（ａ）に示すように、表面プラズモンの再変換により発生する光を外部に取り出せるようにする。一方、光取り出し凹凸フィルムの光取り出し困難方向１２２においては、表面プラズモンの再変換により光を発生させても、光取り出し凹凸フィルムの表面における全反射により外部へ取り出すことが困難である。そこで、光取り出し凹凸フィルムの光取り出し困難方向１２２における凹凸構造の空間周波数を、光散乱領域１４４で表される空間周波数とし、図１１（ｂ）に示すように、発光層を発して陰極で反射する光を拡散させ、凹凸フィルム表面における全反射を抑制して、より多くの光を外部に取り出せるようにする。

【0056】

図１２は、図１０に示すフーリエ変換像を逆フーリエ変換して得られる陰極の表面凹凸構造を示す。本発明における逆フーリエ変換は、ｘ軸方向の空間周波数成分ｕおよびｙ軸方向の空間周波数成分ｖにおけるＦ（ｕ，ｖ）について、座標（ｘ，ｙ）を変数とする凹部の深さｆ（ｘ，ｙ）を以下の式で求める。

【0057】

【数5】

【0058】

逆フーリエ変換して得られた凹凸構造用の画像データを、たとえば電子線描画装置を用いてレジスト上に描画し、現像処理をすることで、レジスト上へ凹凸構造を作製することができる。レジスト上に形成した凹凸構造をそのまま凹凸構造層２０として用いてもよい。しかしながら、凹凸構造から電鋳版を作製し、さらにその電鋳版の凹凸構造を樹脂膜に転写することで、量産性を向上させることができる。電鋳版からの樹脂膜への転写は、電鋳版をロールに巻き付け、たとえばＰＥＴなどのロールフィルム上の樹脂膜に電鋳版を押圧することでロール−トゥ−ロールでの成形も可能となる。ここで、熱硬化性樹脂または紫外線硬化性樹脂からなる樹脂膜を用いて、加熱または紫外線照射による樹脂膜の硬化を行ってもよい。

【0059】

表面プラズモン吸収抑制領域１４２に含まれる空間周波数νは、発光層の発光スペクトルと、発光スペクトルをカバーする比率を決定する変数ｋとを用いて決定してもよい。たとえば、発光層の発光スペクトルのピーク波長をλ_pとし、波長λにおける強度をＳ（λ）とし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λ_p）／１００が成立する最小波長をλ_minとし、Ｓ（λ）＞Ｓ（λ_p）／１００が成立する最大波長をλ_maxとし、ｋを０．８より大きい実数とする。ここで、
λ₁＝ｋ×λ_min （ＩＩ）
で得られるλ₁を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν₁とし、
λ₂＝（１／ｋ）×λ_max （ＩＩＩ）
で得られるλ₂を式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν₂とする。ただし、ｋの値を調整して、λ₁＜λ₂を満たすようにする。表面プラズモン吸収抑制領域１４２は、ν₂以上ν₁以下の範囲の空間周波数を含んでもよい。このように、発光層の発光スペクトルＳ（λ）を基準として表面プラズモン吸収抑制領域１４２に含まれる空間周波数の範囲を決定することにより、陰極３０表面において表面プラズモン吸収より効率的に抑制することができる。

【0060】

式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）において、ｋの値を０．５〜１．２までの８水準に変化させて、（ν₁，ν₂）の８個の組を得た。続いて、白色部の内側円周の空間周波数をν₂とし、外側円周の空間周波数をν₁とする、図４（本発明の範囲外）の二次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して、凹凸構造を計算した。ここで、凹凸構造の最大高さ（凹凸面の最低点と最高点との間のｚ方向の距離）を５０ｎｍとした。さらに、透光性基板６０の上に、上記の計算で得られた凹凸構造を有する凹凸構造層２０を形成した。凹凸構造層２０の上に、５０ｎｍの膜厚を有する酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）からなる陽極３０、７０ｎｍの膜厚を有する４，４’−ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニル（α−ＮＰＤ）膜および６０ｎｍの膜厚を有するトリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ₃）膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するアルミニウムからなる陰極５０を積層して、図２に示す有機ＥＬ素子を作製した。

【0061】

なお、凹凸構造層２０の表面の凹凸構造の高さを大きくするほど、光学的特性は良好となる。しかしながら、凹凸構造の高さの増大は、有機ＥＬ素子中の陰極３０と陽極５０とのショートの危険性を高める。素子構造にも依存するが、凹凸構造層２０の表面の凹凸構造の高さを、約２０ｎｍ〜約１００ｎｍの範囲内とすることが好ましい。

【0062】

凹凸構造層２０を形成せずに作製した有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、上記の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。結果を図１３に示す。図１３から分かるように、ｋ＝０．５〜０．７の範囲では光取り出し倍率が低く、ｋが０．８以上の範囲で光取り出し倍率の向上が認められた。ｋの値の増大は、図４の白色部の幅の縮小を意味する。このことから、表面プラズモン吸収抑制領域１４２に含まれる空間周波数νの幅が特定の値よりも小さいことが、有機ＥＬ素子の光取り出し効率の向上に有効であることが分かる。

【0063】

また、発光層が赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）および青色（Ｂ）の各成分を含む発光スペクトルを有する白色発光有機ＥＬ素子についても、各成分の発光ピーク波長λ_p1……λ_pnを式（Ｉ）のλに代入して求められる空間周波数ν_p1……ν_pnを含む空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して求められる凹凸構造を有する陰極を用いることで、表面プラズモン吸収抑制により光取り出し効率が向上する。図１４に、Ｒ、Ｇ、Ｂの３成分に対応するν_pR、ν_pG、およびν_pBを含む空間周波数スペクトルの１つの例を示した。複数の成分を発する発光層を用いる場合、特定の成分のピーク波長に対応する空間周波数を含む二次元空間周波数スペクトルを採用することによって、特定の成分のみにおいて表面プラズモン吸収を抑制することができる。この場合には、各成分の光取り出し効率を調整して、外部放射光の発光スペクトルの形状を変化させることができる。発光スペクトルの形状変化は、有機ＥＬ素子の演色評価指数および／または色温度の調整に有効である。

【0064】

図１５に、本発明において用いることができる陰極の凹凸構造のフーリエ変換像の別の例を示す。図１５（ａ）は、図１０に示すフーリエ変換像の表面プラズモン吸収抑制領域１４２が、式（Ｉ）で求められる空間周波数νに加えて、空間周波数ν未満の散乱に寄与する空間周波数も含む変形例を示す。図１５（ｂ）は、図１５（ａ）のフーリエ変換像において、光散乱領域１４４の空間周波数の上限を減少させ、表面プラズモン吸収抑制領域１４２内の散乱に寄与する空間周波数の上限を減少させた変形例を示す。図１５（ｃ）は、図１５（ｂ）に示すフーリエ変換像において、表面プラズモン吸収抑制領域１４２の形状を扇型からｕ軸およびｙ軸に平行な辺からなる矩形に変更した変形例を示す。図１５（ｄ）は、図１５（ｃ）に示すフーリエ変換層において、表面プラズモン吸収抑制領域１４２内の散乱に寄与する空間周波数の領域において、原点（ｕ，ｖ）＝（０，０）を中心とする扇型の領域を除外した変形例を示す。

【0065】

なお、発光層４０を発して陰極３０に向かう光については、以上で説明した表面プラズモン吸収を抑制する構造が効果的である。一方、発光層を発して陽極５０および透光性基板６０に向かう光については、陰極３０に入射しないため、表面プラズモン吸収による光損失が小さい。ただし、凹凸構造層２０が一般的な樹脂の屈折率である１．５程度の屈折率を有する場合、図１６（ａ）に示すように、凹凸構造層２０と陽極５０との界面で全反射して損失が発生する可能性がある。よって、凹凸構造層２０の屈折率を１．７以上にすることが好ましい。この場合には、図１６（ｂ）に示すように、凹凸構造層２０と陽極５０との界面での全反射を抑制して、発光層からの光を外部に取り出すことが可能となる。凹凸構造層２０の屈折率の調整には、ＺｒＯ₂またはＴｉＯ₂の微粒子を用いることができる。この場合のＺｒＯ₂微粒子およびＴｉＯ₂微粒子は、屈折率を調整する機能のみを有し、光を散乱する機能をほとんど持たない。また、これら微粒子の粒径はナノメートルのオーダーであり、光散乱性微粒子と区別することが可能である。

【0066】

１／２８２ｎｍ^-1の空間周波数を含む図４（本発明の範囲外）の二次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して、凹凸構造を計算した。ＺｒＯ₂の微粒子を添加して屈折率を調整した材料を用いて、透光性基板６０の上に、上記で得られた凹凸構造を有する凹凸構造層２０を形成した。さらに、凹凸構造層２０の上に、５０ｎｍの膜厚を有するＩＴＯからなる陽極３０、７０ｎｍの膜厚を有するα−ＮＰＤ膜および６０ｎｍの膜厚を有するＡｌｑ₃膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するアルミニウムからなる陰極５０を積層して、図２に示す有機ＥＬ素子を作製した。

【0067】

凹凸構造層２０を形成せずに作製した有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、上記の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。結果を図１７に示す。図１７から、凹凸構造層２０の屈折率を１．７以上とすることによって、光取り出し効率が向上することが分かった。

【0068】

また、図１８に示すように凹凸構造層２０に光散乱性微粒子７０を配合することによって、光の取り出し効率を更に向上できることが分かった。ＺｒＯ₂の微粒子を添加して屈折率を調整した材料に、０．５μｍの粒径を有するＳｉＯ₂微粒子を３０重量％添加した。得られた光散乱性材料を用いて、上記と同様に凹凸構造層２０を形成し、その上に陽極３０、発光層４０および陰極５０を形成した。凹凸構造層２０を形成せずに作製した有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、上記の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。結果を図１７に示す。図１７から、全ての屈折率において、光取り出し倍率が向上したことが分かる。特に、１．７以上の屈折率において、光取り出し倍率の向上が顕著である。

【0069】

用いることができる光散乱性微粒子７０は、ＴｉＯ₂、ＳｉＯ₂、Ａｌ₂Ｏ₃、ＺｒＯ、ＣａＣＯ₃、ＢａＳＯ₄、およびＭｇ₃Ｓｉ₄Ｏ₁₀（ＯＨ）₂を含む。光酸酸性微粒子７０は、数十ｎｍから数百μｍまでの粒径を有してもよい。

【0070】

凹凸構造層２０の膜厚は、０．００５〜１００μｍの範囲内であることが好ましい。この範囲内の膜厚を有することにより、光酸酸性微粒子を導入して光散乱層として機能することが容易となり、一方で、含有する水分量を少なくして発光層４０にダークスポットが発生することを抑制できる。また、凹凸構造層２０の表面に設けられる凹凸構造の高さは、陰極３０と陽極５０とが接触するリークスポットの発生を抑制できる程度にすることが望ましい。

【0071】

光散乱による光取り出し効率の向上の別の方法として、図１９（ａ）に示すように、有機ＥＬ素子内部にプリズム構造８０を設けることができる。プリズム構造８０は、凹凸構造層２０との界面において光を屈折させ、透光性基板６０と空気との界面に対する入射角を小さくして、当該界面における全反射を抑制する機能を有する。このため、プリズム構造８０は、凹凸構造層２０の屈折率より小さい、１．７未満の屈折率を有することが望ましい。プリズム構造８０は、複数の略四角錐形状部分からなることが望ましい。略四角錐の側面の傾きは、発光層の材料および膜厚にも依存するが、約４５度であることが好ましい。

【0072】

また、図１９（ｂ）に示すように、光散乱性微粒子７０を含む凹凸構造層２０とプリズム構造８０とを併用してもよい。

【0073】

上記のような構造は、ガラス基板のような透光性基板６０上に、凹凸構造層２０、プリズム構造８０、陽極５０、発光層４０、陰極３０などの各構成層を積層することにより得ることができる。また、透光性基板６０、凹凸構造層２０、プリズム構造８０、陽極５０などは、ロール−トゥ−ロール・プロセスにて製造することが可能である。また、有機材料からなる発光層４０も、発光層４０にポリマー材料などを用いることで、ロール−トゥ−ロール・プロセスにて製造することが可能である。ガラス基板上への素子構造部（陽極、陰極、および発光層）を積層して有機ＥＬ素子を得る工程と、プラスチック基板上に光散乱性フィルムを形成する工程と、有機ＥＬ素子と光散乱性フィルムを粘着剤を用いて密着させる工程とを含む従来法に比較して、ロール−トゥ−ロール・プロセスによる製造は、工程の簡略化、リードタイムの減少、および製造コストの削減の点において有利である。

【実施例】

【0074】

（実施例１）
発光材料として用いるＡｌｑ₃は５５６．３ｎｍの中心波長を有するフォトルミネセンス（ＰＬ）発光スペクトルを有する。Ａｌｑ₃のＰＬ発光スペクトルは、４４９．４ｎｍ〜６６３．２ｎｍの範囲に、スペクトル全体の９５％が包含される。この波長範囲の上限および下限は、前述の式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）において、ｋ＝１．１として求めたλ₁およびλ₂に相当する。

【0075】

ε₁をＡｌｑ₃の比誘電率（３．５３）とし、ε₂をＡｌの比誘電率（−３１．４７＋９．２１ｉ）とし、λ₁およびλ₂を式（Ｉ）のλに代入して、ν₁およびν₂を、それぞれ１／２２６ｎｍ^-1、および１／３３４ｎｍ^-1に設定した。図１０に示す二次元空間周波数スペクトルの表面プラズモン吸収抑制領域１４２において、１／３３４ｎｍ^-1〜１／２２６ｎｍ^-1を満たす空間周波数νの範囲における設計上の範囲をＦ（ｕ，ｖ）の値を最大値１．０（画像の階調としてはグレースケールの２５５）とし、当該範囲の外におけるＦ（ｕ，ｖ）の値を０．０（画像の階調としてはグレースケールの０）とした。一方、図１０に示す二次元空間周波数スペクトルの光散乱領域１４４において、１／３３４ｎｍ^-1未満の空間周波数νの範囲におけるＦ（ｕ，ｖ）の値を最大値１．０（画像の階調としてはグレースケールの２５５）とし、１／３３４ｎｍ^-1以上の空間周波数νの範囲におけるＦ（ｕ，ｖ）の値を０．０（画像の階調としてはグレースケールの０）として計算を行った。本計算では単純に１、０の２階調としたが、外部に取り出された光の色温度や、演色評価指数を考慮し、特定の波長の光取り出しを行いたい場合、そのために、特定の波長の光を抑えたい場合には、取り出したい波長におけるＦ（ｕ，ｖ）の値を最大値１．０（画像の階調としてはグレースケールの２５５）とし、抑えたい波長の光を０．０（画像の階調としてはグレースケールの０）に近い値とし、その間の波長をグレースケールでリニアにすることも可能である。このようにして得られた二次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して、凹凸構造を求めた。求めた凹凸構造の一部を図１２に示す。ここで、凹凸構造の高さが５０ｎｍになるように、凹凸構造のｚ軸方向の値を調整した。

【0076】

１００μｍの膜厚を有するＰＥＴフィルムの一方の面上に、ＺｒＯ₂のナノ粒子を含有する紫外線硬化型樹脂を塗布し、紫外線をパターン状に照射して、上記のようにして得られた凹凸構造を形成した。ＰＥＴフィルムの他方の面と、ガラス基板の一方の面とを、粘着フィルムを用いて貼り合わせて、透光性基板６０および凹凸構造層２０の積層体を得た。本実施例の透光性基板６０は、ＰＥＴフィルム、粘着フィルムおよびガラス基板の積層構造を有する。また、得られた凹凸構造層２０は、１．７の屈折率を有した。

【0077】

次に、図７（ａ）に示すように、ＰＥＴからなる透明支持体９０上に、複数の四角錐状の凹部９２を有する光取り出し凹凸フィルムを作製した。四角錐状の凹部９２の配列ピッチおよび深さを、それぞれ、５０μｍおよび２５μｍとした。したがって、四角錐状の凹部の側面の傾斜角度は４５度であった。この光取り出し凹凸フィルムの光取出し容易方向１２２および光取り出し困難方向１２４は図８（ｂ）に示す通りである。透光性基板６０の凹凸構造層２０が形成されていない面に対して、光取り出し凹凸フィルムの透明支持体８０を貼り合わせた。

【0078】

次に、凹凸構造層２０の上に、５０ｎｍの膜厚を有するＩＴＯからなる陽極５０、７０ｎｍの膜厚を有するα−ＮＰＤ膜および６０ｎｍの膜厚を有するＡｌｑ₃膜からなる発光層４０、および１００ｎｍの膜厚を有するＡｌからなる陰極３０を形成して、有機ＥＬ素子を得た。

【0079】

（実施例２）
ＺｒＯ₂のナノ粒子に加えて、３０％のＳｉＯ₂光散乱性微粒子をさらに含む紫外線硬化型樹脂を用いて凹凸構造層２０を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子を得た。

【0080】

（比較例１）
図２０に示す、光散乱領域１４４の存在しない、円環状の二次元空間周波数スペクトルにおいて、外側円周の空間周波数を１／２２６ｎｍ^-1に設定し、内側円周の空間周波数を１／３３４ｎｍ^-1に設定し、円環状領域のＦ（ｕ，ｖ）の値を最大値１．０（画像の階調としてはグレースケールの２５５）とし、円環状領域以外の部武運におけるＦ（ｕ，ｖ）の値を０．０（画像の階調としてはグレースケールの０）とした。このようにして得られた二次元空間周波数スペクトルを逆フーリエ変換して、凹凸構造を求めた。ここで、凹凸構造の高さが５０ｎｍになるように、凹凸構造のｚ軸方向の値を調整した。求めた凹凸構造を用いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子を得た。

【0081】

（比較例２）
凹凸構造層２０を形成しなかったことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子を得た。

【0082】

（評価１）
比較例２の有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、実施例１および２、ならびに比較例１の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。その結果、表面プラズモン吸収抑制領域のみからなる二次元空間周波数スペクトルを有する比較例１の有機ＥＬ素子は、１．６倍の光取り出し倍率を示した。一方、４つの表面プラズモン吸収抑制領域１４２および４つの光散乱領域１４４からなるからなる二次元空間周波数スペクトルを有する実施例１の有機ＥＬ素子は、１．８２倍の光取り出し倍率を示した。この結果から、光取り出し凹凸フィルムの光取り出し困難方向に対応する光散乱領域１４４を設けることが、光取り出し効率の向上に有効であることが分かる。

【0083】

さらに、３０％の光散乱性微粒子を含有する凹凸構造層２０を用いた実施例２の有機ＥＬ素子は、２．００倍の光取り出し倍率を示した。この結果から、有機ＥＬ素子内部、具体的には凹凸構造層２０内における光の散乱が、光取り出し効率の向上に有効であることが分かる。

【0084】

（実施例３）
実施例１で使用した図１２に示す凹凸構造では、凸部を示す黒色エリアが連続している部分が存在する。このような凹凸構造では、素子作製時に異物混入などの要因により、黒色エリアの連続部において陰極３０および陽極５０がショートして、リークスポットが発生する恐れがある。この点に鑑みて、ｗａｔｅｒＳｈｅｄのアルゴリズム（非特許文献１参照）を用いて、凸部の連続部を微小単位に分割した図２１に示す凹凸構造を得た。微小単位の面内最大寸法を０．１ｍｍから１．５ｍｍまで変化させた。図２１に示す凹凸構造を用いて実施例１の手順を繰り返して、１２０ｍｍ×１２０ｍｍの発光区域を有する有機ＥＬ素子を形成した。

【0085】

（評価２）
得られた有機ＥＬ素子を、１０００ｃｄ／ｍ²の輝度で発光させた。この状態で、有機ＥＬ素子の非発光点（リークスポット）の存在を、０．５ｍ、１ｍおよび５ｍの距離から観察した。また、比較例２の有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０として、有機ＥＬ素子の光取り出し倍率を測定した。結果を第１表に示す。

【0086】

【表1】

【0087】

第１表から分かるように、凹凸構造の微小単位の面内最大寸法を小さくするほど、リークスポットが目立たなくなる。実用上では１ｍ以下の観察距離で使用することがほとんどないため、凹凸構造の微小単位の面内最大寸法を０．１ｍｍ以下とすることで十分な性能を有する有機ＥＬ素子を得ることができる。

【0088】

一方、凹凸構造の微小単位の面内最大寸法を減少させることは、凹凸構造のフーリエ変換像の高空間周波数成分を増大させることになる。第１表から、凹凸構造の微小単位の面内最大寸法を減少させるにつれて、光取り出し倍率も緩やかに減少することが分かる。光取り出し倍率の緩やかな減少は、高空間周波数成分の増大による最適設計からのズレに起因すると考えられる。

【0089】

（評価３）
実施例１の有機ＥＬ素子と、凹凸構造の微小単位の面内最大寸法を１．０ｍｍとした実施例３の有機ＥＬ素子とについて、電圧と電流密度との相関を測定した。結果を図２２に示した。

【0090】

図２２から、実施例３の有機ＥＬ素子の電流密度は、実施例１の有機ＥＬ素子よりも全体的に減少しており、凸部の連続部を微小単位に分割した効果が認められた。また、比較例２の有機ＥＬ素子から外部に取り出される全光束を１．０とした、実施例３の有機ＥＬ素子の光取り出し倍率は１．７７倍であった。

【符号の説明】

【0091】

１０ 基板
２０ 凹凸構造層
３０ 陰極
４０ 発光層
５０ 陽極
６０ 透光性基板
７０ 光散乱性微粒子
８０ プリズム構造
９０ 透明支持体
９２ 凸部または凹部
１２２ 光取り出し容易方向
１２４ 光取り出し困難方向
１４２ 表面プラズモン吸収抑制領域
１４４ 光散乱領域

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】

【図22】