特許 6571915 クライオスタット装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6571915

(24)【登録日】2019年8月16日

(45)【発行日】2019年9月4日

(54)【発明の名称】クライオスタット装置

(51)【国際特許分類】

   F25B 9/00 20060101AFI20190826BHJP

   F25D 3/10 20060101ALI20190826BHJP

   H01L 39/04 20060101ALI20190826BHJP

   G01N 25/00 20060101ALI20190826BHJP

【ＦＩ】

   F25B9/00 J

   F25B9/00 Z

   F25D3/10 A

   H01L39/04

   G01N25/00 M

【請求項の数】4

【全頁数】8

(21)【出願番号】特願2014-166265(P2014-166265)

(22)【出願日】2014年8月18日

(65)【公開番号】特開2016-42000(P2016-42000A)

(43)【公開日】2016年3月31日

【審査請求日】2017年4月13日

(73)【特許権者】

【識別番号】305015785

【氏名又は名称】矢山 英樹

(72)【発明者】

【氏名】矢山 英樹

【審査官】 久島 弘太郎

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００９−０７４７７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１３−５２２５７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平１０−０９１２５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭５７−０４１５５５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００８−１９２８４８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｆ２５Ｂ ９／００

Ｆ２５Ｄ ３／１０

Ｇ０１Ｎ ２５／００

Ｈ０１Ｌ ３９／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

被冷却物を、
機械式冷凍機によって生成された冷熱源と熱交換した冷媒ガス流中に置くことにより冷却するクライオスタット装置であって、
冷媒ガス流路を複数本設けており、
前記被冷却物が、熱交換ガスと試料を入れた閉容器の構造であり、
前記閉容器が、熱の良導体材料と熱の不良導体材料とを繋ぎ合せた構造であり、
前記試料が該熱の良導体材料部位に位置することを特徴とするクライオスタット装置。

【請求項2】

前記複数本の冷媒ガス流路の途中に設けた各インピーダンスの流体抵抗の大きさを異なる値にしたことを特徴とする、
請求項１に記載のクライオスタット装置。

【請求項3】

前記複数本の冷媒ガス流路の内の少なくとも１本は、
冷熱源と熱交換せずに冷媒ガスを流すようにしたことを特徴とする、
請求項１または請求項２に記載のクライオスタット装置。

【請求項4】

前記冷媒ガスの流速を、
前期複数の冷媒ガス流路の内のいずれか１本を用いるか、
または前記複数の冷媒ガス流路の内の２本以上を並列に組み合わせることにより変化させるようにしたことを特徴とする、
請求項１〜請求項３のいずれかに記載のクライオスタット装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、高温領域でも低温領域でも最適な冷却能力と昇温能力を実現でき、素早い温度変化が可能で、試料交換の際に発生する問題や煩雑性を抑え、試料の温度や物性値をより正確に測定できるクライオスタット装置に関するものである。

【背景技術】

【0002】

物質の物理的性質（物性）の測定装置は、物性物理学の研究や工業材料の試験に欠かせない実験装置である。物理量である磁化、電気伝導度、ホール効果、比熱、熱伝導度などは、一般に温度の関数であり、温度を変化させて物性を測定することにより多くの情報が得られるため、物性測定装置は温度を下げて制御できるクライオスタットと組み合わされて使用されることが多い。温度を下げるには液体ヘリウム（Ｈｅ）や液体窒素が用いられる。最近では、これらの寒剤に代って、ＧＭ冷凍機やパルスチューブ冷凍機などの機械式冷凍機が用いられることもある。

【0003】

物性測定用クライオスタット装置の例としては、特許文献１のような上方より試料交換可能なクライオスタット、および非特許文献１の１２７〜１３０頁の図５．２０に示されているような試料移動型磁化測定装置が挙げられる。特許文献１の試料は試料交換時のみ移動するタイプであるが、非特許文献１の試料は物性測定中も移動するタイプのクライオスタットである。

【0004】

このような試料が移動するタイプのクライオスタットの低温部分だけを抜き出した、一般的な磁化測定装置の模式図を図２に示す。図２では簡単のため液体ヘリウムは明示されていないが、超伝導マグネット４４、ピックアップコイル４３、真空パイプ５１、液体Ｈｅ入口４８は、液体ヘリウムに浸漬されている。試料５５は試料移動棒４１によって上下し、ピックアップコイル４３を貫通する磁束が変化し試料の磁化に比例した起電力がピックアップコイル４３に誘起される。予め磁化の値がわかった試料で起電力と磁化との関係を較正しておけば、起電力から磁化の値が求まる。

【0005】

このクライオスタットの冷却原理は、次のとおりである。真空パイプ５１の内部は真空であり断熱されている。液体Ｈｅ入口４８から入った液体Ｈｅは、インピーダンス４９を通って中間パイプ５３に入り、ヒータ４７で温度制御された熱交換器５０を通ってＨｅガス流パイプ５４に入り、さらにヒータ４７で温度制御され試料を冷却して上昇し、排気される。このような試料が移動する構造では、試料に接触して熱伝導で温度を下げるのは難しいため、Ｈｅガス流中に試料を置いて冷却している。

【0006】

一般に物質の比熱は２Ｋ〜３００Ｋの温度範囲では４桁近くも変化し、高温ほど大きな比熱を持っている。したがって、高温ほどＨｅガスの流速を大きくして冷却能力を大きくする方が、試料を速く冷やすことができる。逆に低温では冷却能力はあまり大きい必要はないが、最低温度をより低くするためにＨｅガスの流速を遅くする必要がある。

【0007】

しかし、図２の装置ではインピーダンス４９が１個しか無く一定であるため、Ｈｅガスの流れの速度は一定であり、冷却能力も一定である。したがって、インピーダンスの流体抵抗の設定において、温度降下速度を優先すれば最低温度があまり低くならないし、最低温度を優先すれば温度降下速度が遅くなるため、両者を同時に満足するのは難しいという問題に直面する。

【0008】

図２からわかるように、試料を交換するために温度を低温から室温まで一気に上昇させるには、ヒータ４７に大電力を印加する方法が用いられる。しかしその場合、ヒータの電力に限界があるため温度上昇速度をあまり大きくできないという問題もある。

【0009】

Ｈｅガスの温度はヒータ４７と室温部に在るポンプにより２Ｋから室温までの間で制御される。この装置では温度センサーを試料に接触させることが難しいため、試料５５の温度は、試料５５が存在する領域の上下２箇所に温度センサー４５と４６を設置し、ヘリウムガスの温度を測って、その温度勾配を基に試料位置での温度を計算し決定している。このような煩雑な方法を採るのは、上部のパイプを伝っての熱流入と下からのＨｅガス流による冷却効果のため試料５５近傍では上部の温度が下部より高くなっているためである。

【0010】

このクライオスタットにおいて試料を交換するには、１）試料温度を室温にしたのち、Ｈｅガス流４２を止め、２）Ｈｅガス流パイプ５４の上部を開けて空気を導入し、３）試料５５を交換して空気を排気し、４）Ｈｅガス流４２を再開する、という手順が必要である。この手順の中で、３）で空気を排気しても完全に排気することは不可能であり、わずかに残った空気や水分が低温で固化して、あるときインピーダンスが詰まってしてしまうという問題が起こる。また、この手順はＨｅガス流路を空気に開放しなければならないため煩雑であると同時にＨｅガス流路汚染のリスクもある。

【0011】

このようにＨｅガス流４２の中に試料５５が在ると、ガス圧が高い場合にはガス流によって試料５５または試料移動棒４１が力を受け振動するという問題が発生する。試料の振動は、測定に影響を与えるため避けるべきである。

【0012】

ここで用いた物性測定装置の例は磁化測定装置であるが、電気伝導度や比熱や熱伝導測定装置など他の装置でも同じような技術的背景がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0013】

【特許文献1】国際公表０１／９６０２０号広報

【非特許文献】

【0014】

【非特許文献1】田沼静一 馬宮孝好 責任編集、実験物理科学シリーズ第２巻 近低温、共立出版、日本、１９９８年１２月２０日

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0015】

このように、従来のクライオスタットは１個のインピーダンスで広い温度範囲の冷却をカバーしている。しかし、１個のインピーダンスによって得られる冷却能力は一定であるため高温で冷却速度が小さい、あるいは最低温度があまり低くならないという問題がある。さらに、低温から室温まで急速に温度を上げたいときにヒータの能力に限界があるため温度上昇速度を大きくできない。

【0016】

また、従来の物性測定用クライオスタット装置において、試料をＨｅガス流の中に置いて冷却する場合には、次のような欠点がある。１．試料交換の際にＨｅガス流路の一部を空気に曝さなければならないため、Ｈｅ流路に混入した微量の空気が低温で固化してインピーダンスが詰まる。２．Ｈｅガスの流れが試料または試料支持体を振動させるため、物性測定値に影響する。３．Ｈｅガスの流れの上流と下流で温度の勾配が生じるため、試料の正確な温度測定が難しい。４．試料交換の際にＨｅガスの流れを止めなければならないため、ガス流制御機構が複雑になる。

【0017】

本発明の目的は、次のような物性測定用クライオスタット装置を提供することである。１．冷却能力と昇温能力を必要に応じて変化できるようにする。２．試料交換の際に、空気の混入を防止しインピーダンスの詰りを回避できる。３．Ｈｅガスの流れが試料や試料の支持体に直接当たらないようにできる。４．試料空間に亘って均一な温度にできる。５．試料交換の際に、Ｈｅガスの流れを止める必要がない。

【課題を解決するための手段】

【0018】

本発明の物性測定用クライオスタット装置は、冷媒ガスの流体抵抗が異なる複数のインピーダンスおよび冷熱源と熱交換しない冷媒ガス流路を装備する。

【0019】

また、従来の装置のように試料をＨｅガスの流れの中に置いてガスで直接冷却するのではなく、熱伝導度の大きな容器の中に熱交換用Ｈｅガスと試料を入れ、その閉容器をＨｅガス流路中に置いて間接的に試料を冷却するという構造を持つ。

【発明の効果】

【0020】

複数のガス流路を装備し、必要に応じて切り替えたり、並列に組み合わせることで、最適な冷却能力および昇温能力を選択できる。

【0021】

加えて、この新しい構造により、試料とＨｅガス流とが分離されるため、試料交換の際に空気の混入が防止できインピーダンスの詰りが回避できる。また、Ｈｅガスの流れが試料に直接当たらず、試料の振動が起こらない。さらに、Ｈｅガスの流れを止める必要もないため試料交換手順が簡単になる。加えて、試料が熱の良導体でできた閉容器により囲まれているため、試料空間領域が一様な温度になり温度測定が容易になる。

【図面の簡単な説明】

【0022】

【図1】本発明の概略を示す物性測定用クライオスタット装置の全体図。特に磁化測定の場合を示す。Ｈｅガスの循環速度が少ないとき、すなわち冷却パワーは小さいが一番低温が達成できるときの運転状態を示す。

【図2】従来の一般的な試料移動型磁化測定装置の低温部分。簡単のため、液体ヘリウム容器や液体ヘリウム、断熱真空などは省略されている。

【発明を実施するための形態】

【0023】

以下、図面を参照して物性測定用クライオスタット装置について説明する。図１は、本発明のクライオスタットを、ガス循環部を概略化して表したものであり、特に磁化測定時の通常運転状態を示す。磁化以外の物性測定、例えば電気伝導度の測定時には、符号１９で示したフランジを外して磁化測定試料９と反平行巻きコイル一対を直列につないだピックアップコイル１１および加振器１８を取除き、代わりに電気伝導測定試料を磁化測定試料９と同じ位置に挿入すればよい。

【0024】

まず、クライオスタット部の構成について説明する。符号３５で示した真空容器の内部は真空ポンプにより排気されており、内部の部品は室温から断熱されている。符号１で示した部品はＧＭ冷凍機であり、約４０Ｋの１ｓｔステージ２は１ｓｔステージプレート３に、約４Ｋの２ｎｄステージ５は２ｎｄステージプレート６に熱接触して冷却している。１ｓｔステージプレート３には輻射シールド４が接続されており、内部に室温からの輻射熱が入らないように周りを覆っている。２ｎｄステージプレート６にフレキシブル熱伝導体７で熱結合された超伝導マグネットは、約４Ｋ以下で８Ｔの磁場を発生できる。

【0025】

ここで、１ｓｔステージプレート３と２ｎｄステージプレート６が、請求項１に記載した冷熱源である。この実施形態では、冷熱源としてＧＭ冷凍機によって冷却されたプレートを利用しているが、パルスチューブ冷凍機やスターリング冷凍機などの機械式冷凍機で冷却されたものであってもよいし、液体ヘリウムや液体窒素などの寒剤を用いてもよい。

【0026】

次に、試料部分の機能について説明する。超伝導マグネットによる外部磁場で試料９に磁気モーメントが誘起され、試料９から出た磁束がピックアップコイル１１を貫いている。試料９は細い試料振動棒１７で室温の加振器１８に接続され、４０Ｈｚの周波数で振動させられ、ピックアップコイル１１を貫く磁束が振動周波数で変化し誘導起電力を生じる。誘導起電力の大きさは磁化の値に比例するので、予め磁化の値のわかっている試料で装置を較正しておけば、誘導起電力から磁化の値が測定できる。

【0027】

次に、Ｈｅガス循環系と冷却法について説明する。通常運転の場合、Ｈｅガスタンク３０に貯蔵されたＨｅガスは、液体窒素トラップ２９を通って空気や水分が除去され、バルブ２６を通って１ｓｔステージ熱交換器３１で約４０Ｋになり、２ｎｄステージ熱交換器３２で約４Ｋになり、高抵抗インピーダンス３３を通ってＨｅガス循環パイプ１６に入り銅製試料パイプ１４を冷却しながら上昇し、バルブ２４とＨｅガス循環ポンプ２５を通って液体窒素トラップ２９に入り、バルブ２６を通ってクライオスタット内に入る。これを繰り返して、試料が冷却され続ける。この状態は、Ｈｅガス循環速度が低いため、冷却能力は小さいが最低温度は低い状態である。なお、Ｈｅガスタンク３０は循環中のＨｅガス圧力変動を緩和するバッファータンクの役目も果たす。

【0028】

冷却速度を上げるには、バルブ２６を閉じて代わりにバルブ２７を開け、低抵抗インピーダンス３４を通して循環することにより、冷媒ガスの流速を増加させる。これにより、冷却能力が増加し、冷却速度が増加する。または、バルブ２６とバルブ２７の両方を開けて並列に冷媒ガスを流すことにより、さらに冷媒ガスの循環速度が増加し、冷却能力が増加し、試料の冷却速度が増加する。このように、冷媒ガスの流路を複数設け、どれを選択するか、または並列組み合わせの仕方を選択することによって適当な冷媒ガス循環速度が得られる。

【0029】

試料の温度制御は、ヒータ８に電流を流して銅製試料パイプ１４を加熱し、ヒータによる加熱効果とＨｅガス流による冷却効果との拮抗により行う。

【0030】

試料の温度を室温まで上げるには、ヒータ８によって加熱する。他の方法としては、バルブ２６と２７を閉じたまま、バルブ２８を開け、１ｓｔステージおよび２ｎｄステージで熱交換しない室温のＨｅガスを銅製試料パイプ１４の周りに流す。これにより、試料の温度は室温まで急速に上昇させることができる。しかも、室温以上には温度が上がらないので、ヒータを使った場合のヒータスイッチ切り忘れによる過熱などの問題がなく、安全性が高い。もちろん、ヒータと室温のガス流の両方を同時に用いることもできる。

【0031】

試料９の周りは熱の良導体である銅製試料パイプ１４で囲まれている。銅製試料パイプ１４の上部は、熱の侵入が極力少なくなるように熱の不良導体であるＧＦＲＰパイプ１５に繋ぎ合わされており、室温部続いている。この銅製試料パイプ１４とＧＦＲＰパイプ１５が繋ぎ合わされて一体となったものが請求項１に記載の被冷却物である。この被冷却物の内部には、試料９および温度センサー１２が銅製試料パイプ１４と熱交換するために約０．１〜１０ｋＰａ程度のＨｅガスがＨｅガスタンク２１からバルブ２３を通して導入されている。運転中は、バルブ２２とバルブ２３を閉じて、該被冷却物は閉容器になっている。

【0032】

試料９が熱の良導体である銅製試料パイプ１４で囲まれていることにより、試料領域はほとんど一様な温度になっているため、温度センサー１２が試料の位置から多少離れていても１個の温度センサーで正確に温度を測定できる。もちろん、これらの材料は一実施例であり、熱の良導体は銅に限らないし、熱の不良導体はＧＦＲＰに限る必要はない。

【0033】

この試料９が収納されたパイプの上部はバルブ２２を通して真空ポンプ２０が接続されている。試料交換時には空気が入るので、真空ポンプ２０で排気し、Ｈｅガスタンク２１からバルブ２３を通してＨｅガスを導入する。このとき僅かな空気が残っていても、Ｈｅガス循環系とは分離されているので、低温でインピーダンスを詰まらせることはない。

【0034】

次に、試料の交換方法について説明する。まず試料９を室温まで昇温する。その後、試料が収納されている銅製試料パイプ１４内のＨｅガス圧力を、Ｈｅガスタンク２１からＨｅガスを導入して１気圧まで上昇する。フランジ１９を外して試料を取り出す。このときＨｅガスの一部は空気と入れ替わるが室温なので、空気が液化したり水分が凝結したりの問題はない。試料を新しいものと交換してパイプ内に挿入する。フランジ１９を戻し、真空ポンプで銅製試料パイプ１４内を排気し、１０ｋＰａ程度のＨｅガスを導入する。この後、試料の温度を下げることができる。

【産業上の利用可能性】

【0035】

本発明によれば、クライオスタット装置において、最低温度と温度変化速度の両者を同時に満足させることが可能になる。簡単な手順で試料交換ができ、その際の空気混入によるインピーダンス詰りの問題が発生しなくなる。また、Ｈｅガス流による試料の振動がなくなり、温度測定が容易になる。

【符号の説明】

【0036】

１ ＧＭ冷凍機
２ ＧＭ冷凍機の１ｓｔステージ
３ １ｓｔステージプレート
４ 輻射シールド
５ ＧＭ冷凍機の２ｎｄステージ
６ ２ｎｄステージプレート
７ フレキシブル熱結合体
８ ヒータ
９ 試料
１０ 超伝導マグネット
１１ ピックアップコイル
１２ 温度センサー
１３ 輻射シールド
１４ 銅製試料パイプ
１５ ＧＦＲＰパイプ
１６ Ｈｅガス循環パイプ
１７ 試料振動棒
１８ 加振器
１９ フランジ
２０ 真空ポンプ
２１ Ｈｅガスタンク
２２、２３、２４ バルブ
２５ Ｈｅガス循環ポンプ
２６、２７、２８ バルブ
２９ 液体窒素トラップ
３０ Ｈｅガスタンク
３１ １ｓｔステージプレート熱交換器
３２ ２ｎｄステージプレート熱交換器
３３ 高インピーダンス
３４ 低インピーダンス
３５ 真空容器
３６ 試料振動
４０ 試料移動
４１ 試料移動棒
４２ Ｈｅガス流
４３ ピックアップコイル
４４ 超伝導マグネット
４５ 上側温度センサー
４６ 下側温度センサー
４７ ヒータ
４８ 液体Ｈｅ入口
４９ インピーダンス
５０ 熱交換器
５１ 真空パイプ
５２ 断熱真空空間
５３ 中間パイプ
５４ Ｈｅガス流パイプ
５５ 試料

【図1】

【図2】