特許 6596003 熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システム及び方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6596003

(24)【登録日】2019年10月4日

(45)【発行日】2019年10月23日

(54)【発明の名称】熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システム及び方法

(51)【国際特許分類】

   F23L 7/00 20060101AFI20191010BHJP

   C01C 1/02 20060101ALI20191010BHJP

   C01C 1/04 20060101ALI20191010BHJP

【ＦＩ】

   F23C99/00 310

   F23L7/00 AZAB

   C01C1/02 B

   C01C1/02 E

   C01C1/04 C

【請求項の数】12

【全頁数】21

(21)【出願番号】特願2016-544397(P2016-544397)

(86)(22)【出願日】2014年12月2日

(65)【公表番号】特表2017-504778(P2017-504778A)

(43)【公表日】2017年2月9日

(86)【国際出願番号】US2014068036

(87)【国際公開番号】WO2015102787

(87)【国際公開日】20150709

【審査請求日】2017年11月24日

(31)【優先権主張番号】14/143,737

(32)【優先日】2013年12月30日

(33)【優先権主張国】US

(73)【特許権者】

【識別番号】316017181

【氏名又は名称】サウジ アラビアン オイル カンパニー

【氏名又は名称原語表記】Ｓａｕｄｉ Ａｒａｂｉａｎ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎｙ

(74)【代理人】

【識別番号】100073184

【弁理士】

【氏名又は名称】柳田 征史

(74)【代理人】

【識別番号】100090468

【弁理士】

【氏名又は名称】佐久間 剛

(72)【発明者】

【氏名】ユネス，モウラド

(72)【発明者】

【氏名】ニアス，チジャニ

【審査官】 久島 弘太郎

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００２−１６１３０３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１３／０１０８５３４（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 特公昭４８−０００７６０（ＪＰ，Ｂ１）

【文献】 登録実用新案第３００１０６０（ＪＰ，Ｕ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｆ２３Ｌ ７／００

Ｃ０１Ｃ １／０２

Ｃ０１Ｃ １／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システムであって、
空気送給物流を酸素流及び窒素流に分離する、空気分離ユニットと、
水素送給物流及び前記空気分離ユニットからの前記窒素流からアンモニアを合成し、前記アンモニアならびに随意に未反応の窒素及び水素を含有する粗製アンモニア流を形成する、アンモニア合成ユニットと、
精製アンモニア流を形成するために、前記アンモニア合成ユニットにおいて形成される前記粗製アンモニア流の少なくとも一部分を凝縮し、任意の未反応の窒素及び水素から前記アンモニアを分離する、アンモニア分離ユニットと、
前記アンモニア分離ユニットから前記アンモニア合成ユニットへ前記未反応の窒素及び水素の少なくとも一部を供給する、再循環ラインと、
燃焼熱を発生させるために、前記空気分離ユニットからの前記酸素流の存在下で、燃料送給物流からの燃料を燃焼させる、酸素燃焼反応器と、
前記酸素燃焼反応器において、合成された前記アンモニアによって、前記酸素燃焼反応器における前記燃料の燃焼によって形成された煙道ガスを処理し、前記煙道ガスから汚染物質を除去する、煙道ガス処理システムと、
前記煙道ガス処理システムにおいて生じた二酸化炭素を捕捉する、二酸化炭素捕捉ユニットと、
（ｉ）前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ；（ｉｉ）前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ；（ｉｉｉ）前記空気分離ユニットから前記二酸化炭素捕捉ユニットへ熱を導く、前記空気分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間の、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ；および、（ｉｖ）前記アンモニア分離ユニットから前記二酸化炭素捕捉ユニットへ熱を導く、前記アンモニア分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間の、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ；を含む、複数の熱統合と、
を備える、酸素燃焼システム。

【請求項2】

前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との前記反応器熱リンケージが、燃焼熱を、前記酸素燃焼反応器から、前記酸素燃焼反応器において形成される煙道ガスから、前記燃焼熱によって加熱される熱水もしくは蒸気から、またはそれらの組み合わせから、前記アンモニア合成ユニットに燃焼熱を伝達する、ボイラーループを備える、請求項１に記載の酸素燃焼システム。

【請求項3】

前記少なくとも１つの熱統合が、前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージを備える、請求項１に記載の酸素燃焼システム。

【請求項4】

前記精製アンモニア流が、前記煙道ガス処理システムと流体連通しており、前記煙道ガスから汚染物質を除去するために、前記アンモニア分離ユニットにおいて分離される前記アンモニアの少なくとも一部分が、前記煙道ガス処理システムにおいて使用される、請求項１に記載の酸素燃焼システム。

【請求項5】

前記二酸化炭素捕捉ユニットにおいて捕捉される二酸化炭素及び前記精製アンモニア流の中の前記アンモニアから尿素流を生成するために尿素を合成する、尿素合成ユニットを更に備える、請求項１に記載の酸素燃焼システム。

【請求項6】

前記尿素流及び前記精製アンモニア流のうちの少なくとも１つが、前記煙道ガス処理システムと流体連通しており、前記精製アンモニア流の中の前記アンモニアの少なくとも一部分、または前記尿素流の中の前記尿素の少なくとも一部分、または双方が、前記煙道ガス処理システムにおいて前記煙道ガスから汚染物質を除去するために使用される、請求項５に記載の酸素燃焼システム。

【請求項7】

前記尿素合成ユニットおよび前記酸素燃焼反応器との尿素合成の熱リンケージを更に備える、請求項５に記載の酸素燃焼システム。

【請求項8】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法であって、
空気分離ユニットで、空気送給物流を酸素流及び窒素流に分離するステップと、
前記酸素流を酸素燃焼反応器に流すステップと、
前記窒素流をアンモニア合成ユニットに流すステップと、
アンモニアを合成し、前記アンモニア及び随意に窒素または水素を含有する粗製アンモニア流を形成するために、前記アンモニア合成ユニットにおいて前記窒素流を水素送給物流と組み合わせるステップと、
アンモニア分離ユニットにおいて、前記粗製アンモニア流の少なくとも一部分を凝縮するステップと、
精製アンモニア流を形成するために、前記粗製アンモニア流の中の任意の未反応の窒素または水素から前記粗製アンモニア流の中の前記アンモニアを分離するステップと、
前記未反応の窒素及び水素の少なくとも一部を、前記アンモニア分離ユニットから再循環ラインを通して前記アンモニア合成ユニットに再循環させるステップと、
燃料混合物を形成するために、燃料流からの燃料と前記酸素流とを組み合わせるステップと、
燃焼熱を発生させるために、前記酸素燃焼反応器において前記燃料混合物を燃焼させるステップと、
前記酸素燃焼反応器において前記燃料の燃焼によって形成される煙道ガスを煙道ガス処理システムにおいて処理し、前記煙道ガスから汚染物質を除去するステップであって、前記精製アンモニア流中の前記アンモニアの少なくとも一部を使用して、前記煙道ガスから前記汚染物質を除去するステップを含む、前記煙道ガスを処理するステップと、
前記煙道ガス処理システムにおいて生じた二酸化炭素を、二酸化炭素捕捉ユニットによって捕捉するステップと、
前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、少なくとも１つの熱統合を通して熱エネルギーを伝達するステップであって、前記熱統合が、（ｉ）前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ、または、両方の熱リンケージ、（ｉｉ）前記空気分離ユニットから前記二酸化炭素捕捉ユニットに熱を導く、前記空気分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間の、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ、及び、（ｉｉｉ）前記アンモニア分離ユニットから前記二酸化炭素捕捉ユニットに熱を導く、前記アンモニア分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間の、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ、を含む、ステップと、
を有してなる、方法。

【請求項9】

前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との前記反応器熱リンケージが、燃焼熱を、前記酸素燃焼反応器から、前記酸素燃焼反応器において形成される煙道ガスから、前記燃焼熱によって加熱される熱水もしくは蒸気から、またはそれらの組み合わせから、前記アンモニア合成ユニットに燃焼熱を伝達する、ボイラーループを備え、
前記熱エネルギーを伝達するステップが、前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、前記ボイラーループを通して熱伝達流体を循環させるステップを含む、請求項８に記載の方法。

【請求項10】

前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの前記分離器熱リンケージが、前記アンモニア分離ユニットから前記空気分離ユニットに熱を伝達する、分離器ループを備え、
前記熱エネルギーを伝達するステップが、前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、前記分離器ループを通して熱伝達流体を循環させるステップを含む、請求項８に記載の方法。

【請求項11】

前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との前記反応器熱リンケージが、前記酸素燃焼反応器において形成される煙道ガスから、前記燃焼熱によって加熱された熱水もしくは蒸気から、またはそれらの組み合わせから、前記アンモニア合成ユニットに燃焼熱を伝達する、ボイラーループを備え、
前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの前記分離器熱リンケージが、前記アンモニア分離ユニットから前記空気分離ユニットに熱を伝達する、分離器ループを備え、
前記熱エネルギーを伝達するステップが、前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、前記ボイラーループを通して第１の熱伝達流体を循環させ、前記分離器ループを通して第２の熱伝達流体を循環させるステップを含む、請求項８に記載の方法。

【請求項12】

尿素反応混合物を形成するために、前記二酸化炭素捕捉ユニットにおいて捕捉される前記二酸化炭素の少なくとも一部分と、前記精製アンモニア流の中の前記アンモニアとを組み合わせるステップと、
尿素合成ユニットにおいて、前記尿素反応混合物から尿素を合成するステップと、
を更に有する、請求項８に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本明細書は、全般的に、燃焼システムに関し、より具体的には、熱統合されたアンモニア合成とともに酸素燃焼が行われる酸素燃焼システム及び方法に関する。

【背景技術】

【0002】

炭素に束縛された世界では、エネルギー効率及びＣＯ_２の捕捉が、持続可能な未来のためにＣＯ_２排出物を制御する際に大きな役割を果たす。エネルギーに対する世界的な要求の高まりは、環境保護の推進と絶えず対立した状態にある。この問題の組み合わせは、エネルギー効率が良いだけでなく、ＣＯ_２及び汚染物質の排出物も低減させるシステムの継続的な開発を必要とする。エネルギー効率の良いシステムは、多くの場合、システムの統合及びエネルギー束の管理の成果である。

【0003】

ＣＯ_２の捕捉を伴う酸素燃焼は、ＣＯ_２を捕捉し、数多くの汚染物質を防止しながら、燃料と純酸素とを燃焼させる手法である。酸素燃焼は、燃料を燃焼させるために実質的に純酸素を使用し、煙道ガスが実質的に窒素を含まない状態にし、主に、ＣＯ_２及び水を廃棄物または煙道ガスとして伴う。次いで、最小のエネルギーペナルティで水を凝縮させ、ＣＯ_２流を回収するために、煙道ガスを冷却することが可能である。窒素分子及び酸素分子の存在下での典型的な燃焼過程は、酸化窒素（ＮＯ_ｘ）、すなわち、世界中で排出物の法制化につながっている有害な汚染物質を発生させる。

【0004】

大部分の化石燃料はまた、これらの燃料が燃焼または酸化したときに酸化硫黄（ＳＯ_ｘ）汚染物質の形成につながる、硫黄化合物も含有する。精製装置流において、精製装置において生成される水素は、液体燃料を水素処理し、例えば、硫黄含有率を低減させるために使用することができる。また、燃焼後のＳＯ_ｘの除去のために、複数の過程も存在する。例えば、煙道ガス流の中へのアンモニア注入が、ＮＯ_ｘ及びＳＯ_ｘ排出物を低減させることが分かっている。それでも、そのような燃焼後の過程では、アンモニアを購入しなければならず、またはエネルギーコスト及び財政コストの双方において別個の供給源から取り出さなければならない。

【0005】

高められたエネルギー効率で動作し、また、ＣＯ_２などの温室効果ガスならびにＮＯ_ｘ及び／またはＳＯ_ｘなどの汚染物質の有害排出物の生成をより少なくする、燃料燃焼システムに対する継続的な必要性が存在する。

【発明の概要】

【0006】

種々の実施形態によれば、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システムが提供される。酸素燃焼システムは、空気送給物流を酸素流及び窒素流に分離する空気分離ユニットを含むことができる。酸素燃焼システムはまた、アンモニアならびに随意に未反応の窒素及び水素を含有する粗製アンモニア流を形成するために、水素送給物流からのアンモニア及び空気分離ユニットからの窒素流を合成する、アンモニア合成ユニットも含むことができる。酸素燃焼システムは更に、精製アンモニア流を形成するために、アンモニア合成ユニットにおいて形成される粗製アンモニア流を凝縮し、任意の未反応の窒素及び水素からアンモニアを分離する、アンモニア分離ユニットを含むことができる。酸素燃焼システムは更に、燃焼熱を発生させるために、空気分離ユニットからの酸素流の存在下で、燃料送給物流からの燃料を燃焼させる、酸素燃焼反応器を含むことができる。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの熱統合が酸素燃焼システムの中に存在する。アンモニア合成ユニットと酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、空気分離ユニットとアンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ、または双方から、少なくとも１つの熱統合を選択することができる。

【0007】

更なる実施形態によれば、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法が提供される。本方法は、空気分離ユニットで、空気送給物流を酸素流及び窒素流に分離することを含むことができる。酸素流は、酸素燃焼反応器に流すことができ、窒素流は、アンモニア合成ユニットに流すことができる。アンモニア合成ユニットの中の窒素流は、アンモニアを合成し、アンモニア及び随意に窒素または水素を含有する粗製アンモニア流を形成するために、水素送給物流と組み合わせることができる。粗製アンモニア流は、粗製アンモニア流の中の任意の未反応の窒素または水素から粗製アンモニア流の中のアンモニアを分離し、精製アンモニア流を形成するように、アンモニア分離ユニットにおいて凝縮することができる。本方法は更に、燃料混合物を形成するために、燃料送給物流からの燃料と空気分離ユニットからの酸素流とを組み合わせることを含むことができる。燃料混合物は、燃焼熱を発生させるために、酸素燃焼反応器において燃焼させることができる。本方法は更に、燃料混合物を燃焼させ、アンモニアが合成されている間に、少なくとも１つの熱統合を通して熱エネルギーを伝達することを含むことができる。少なくとも１つの熱統合は、アンモニア合成ユニットと酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、空気分離ユニットとアンモニア分離ユニットとの分離熱リンケージ、または双方から選択することができる。

【0008】

本明細書で説明される実施形態の追加的な特徴及び利点は、以下に続く詳細な説明に記載され、また部分的に、その説明から直ちに当業者に明らかになるか、または、以下に続く詳細な説明、特許請求の範囲、ならびに添付図面を含む、本明細書で説明される実施形態を実践することによって認識されるであろう。

【0009】

上述の一般的な説明及び以下の詳細な説明の双方が、種々の実施形態を説明し、特許請求される主題の性質及び特徴を理解するための概要または枠組を提供することが意図されることを理解されたい。添付図面は、種々の実施形態の更なる理解を提供するために含まれ、本明細書に組み込まれかつその一部を構成する。図面は、本明細書で説明される種々の実施形態を例示し、また、説明とともに、特許請求される主題の原理及び動作を説明することに役立つ。

【図面の簡単な説明】

【0010】

【図1】本明細書で説明される実施形態による、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システムを概略的に表現する図である。

【図2】本明細書で説明される実施形態による、熱統合されたアンモニア合成を伴い、尿素合成ユニットを含む酸素燃焼システムを概略的に表現する図である。

【図3】酸素燃焼反応器において発生する煙道ガスから汚染物質を除去するために尿素、アンモニア、または双方が酸素燃焼システムによって使用される、本明細書で説明される実施形態による、熱統合されたアンモニア合成を伴い、尿素合成ユニットを含む酸素燃焼システムを概略的に表現する図である。

【発明を実施するための形態】

【0011】

以下、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システムの実施形態は、図１〜図３を参照して説明される。いくつかの実施形態によれば、酸素燃焼システム１、２、３は、空気送給物流１００を酸素流１０１及び窒素流５００に分離する、空気分離ユニット１０を含むことができる。酸素燃焼システム１、２、３はまた、アンモニアならびに随意に未反応の窒素及び水素を含有する粗製アンモニア流５０１を形成するために、水素送給物流６００からのアンモニア及び空気分離ユニット１０からの窒素流５００を合成する、アンモニア合成ユニット５０も含むことができる。酸素燃焼システム１、２、３は更に、精製アンモニア流５０３を形成するために、アンモニア合成ユニット５０において形成される粗製アンモニア流５０１を凝縮し、任意の未反応の窒素及び水素からアンモニアを分離する、アンモニア分離ユニット５１を含むことができる。酸素燃焼システム１、２、３は更に、例えば水を加熱し、熱水または水蒸気を形成するために使用することができる燃焼熱を発生させるために、空気分離ユニット１０からの酸素流１０１の存在下で、燃料送給物流２００からの燃料を燃焼させる、酸素燃焼反応器２０を含むことができる。いくつかの実施形態では、少なくとも１つの熱統合が酸素燃焼システムの中に存在する。少なくとも１つの熱統合を、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２、空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１、または双方から選択することができる。

【0012】

酸素燃焼システムの一実施形態は、図１において提供される。空気分離ユニット１０は、空気送給物流１００を酸素流１０１及び窒素流５００に分離する。空気分離ユニット１０は、空気の窒素成分及び酸素成分を酸素流１０１及び窒素流５００などの別個の流れに分離することができる、任意のタイプの装置を含むことができる。例えば、空気分離ユニット１０は、極低温蒸留装置を含むことができ、そこでは、酸素、窒素などの空気の成分ならびに不活性ガス及び二酸化炭素などの他の微量成分が選択的に蒸留されるまで、空気が冷却され、液化される。全般的に、極低温蒸留装置は、冷凍サイクルを必要とし、それによって、熱エネルギーまたは熱を空気から除去し、装置から廃棄しなければならない。圧力スイング吸着法、真空スイング吸着法、または膜技術を用いるような、空気の液化を含まない他の分類の分離装置もまた、空気分離ユニット１０として使用することができる。そのようなタイプの分離装置によって使用される過程の熱力学もまた、熱の廃棄を含む。空気分離ユニット１０を出る酸素流１０１は、酸素が富化され、空気よりも高い酸素の体積含有率を有し、約２１体積％の酸素を含有する。いくつかの例示的な実施形態において、酸素流１０１は、２５体積％を超えるＯ_２、４０体積％を超えるＯ_２、５０体積％を超えるＯ_２、６０体積％を超えるＯ_２、７０体積％を超えるＯ_２、または７５体積％を超えるＯ_２を含有することができる。更なる例示的な実施形態において、酸素流１０１は、例えば、８０体積％〜１００体積％のＯ_２、９０体積％〜１００体積％のＯ_２、９５体積％〜１００体積％のＯ_２、または９５体積％〜９９．９体積％のＯ_２などの、純酸素または実質的に純酸素とすることができる。酸素流１０１の正確な酸素含有率は、空気分離ユニット１０の動作パラメータ及び構成に基づいて調整可能とすることができ、また、酸素燃焼反応器２０の動作上の必要性に基づいて選択することもできる。随意に、燃料を燃焼させるためのバーナーを含む酸素燃焼反応器２０のチャンバの中などの、酸素燃焼反応器２０において、噴霧化源８００から酸素流１０１に噴霧化媒体を加えることができる。一実施形態において、噴霧化媒体は、例えば、蒸気または二酸化炭素を含むことができる。噴霧化媒体は、酸素燃焼反応器２０における燃料のより完全でより効果的な燃焼を促進することができる。空気分離ユニット１０を出る窒素流５００は、例えば、８０体積％〜１００体積％のＮ_２、９０体積％〜１００体積％のＮ_２、９５体積％〜１００体積％のＮ_２、または９５体積％〜９９．９体積％のＮ_２などの、純窒素または実質的に純窒素とすることができる。

【0013】

アンモニア合成ユニット５０は、ハーバー法、改良されたハーバー法、または任意の他の工業用アンモニア合成過程を使用して水素及び窒素からアンモニアを合成する、任意の工業規模の装置または容器とすることができる。ハーバー法によれば、水素及び窒素からのアンモニア合成は、高圧（例えば、１５ＭＰａ〜２５ＭＰａ）及び高温（例えば、３００℃〜５５０℃）で、１つ以上の触媒床を通じて行うことができる。水素送給物源６００の水素は、独立した供給源から供給することができ、または酸素燃焼システム１が使用されている精製装置の他の部分における石油関連の過程により取り出すことができる。水素及び窒素のアンモニアへの変換反応は、発熱であり、熱は、反応器床において発生する。それでも、窒素及び水素を反応温度まで加熱するために、初期熱が必要である。アンモニア合成ユニット５０を通る水素送給物源６００からの水素及び窒素流５００からの窒素の１回の通過は、一般的に、供給源ガスのアンモニアへの完全な変換をもたらさない。よって、アンモニア分離ユニット５１に送給される粗製アンモニア流５０１が形成される。粗製アンモニア流５０１は、アンモニア、未反応の窒素及び／または水素、ならびに潜在的に、水素流５００の中に存在し得る空気から取り出される少量の他のガスを含有する。

【0014】

アンモニア分離ユニット５１は、アンモニア合成ユニット５０において形成される粗製アンモニア流５０１の少なくとも一部分を凝縮し、粗製アンモニア流５０１の中に存在する任意の未反応の窒素及び水素または他のガスからアンモニアを分離し、そして、アンモニアを精製アンモニア流５０３の中へ導く。いくつかの実施形態において、アンモニア分離ユニット５１は、粗製アンモニア流５０１の中のアンモニアだけを凝縮する。アンモニア合成反応の変換率が低いので、液体アンモニアを凝縮し、回収するために、粗製アンモニア流５０１をアンモニアの沸点（約−３３℃）未満まで冷却し、その後に、全体的な変換率を高めるために、ガス状態のままである粗製アンモニア流５０１の水素、窒素、及び／または他の成分を、再循環ライン５０２を通して再循環させて、アンモニア合成ユニット５０に戻すことができる。アンモニアを凝縮するために、アンモニア分離ユニット５１において粗製アンモニア流５０１から熱を除去するための低温シンクが必要である。いくつかの実施形態において、精製アンモニア流５０３は、アンモニア回収流５０５及びアンモニア洗浄流５０４に分割することができる。アンモニア回収流５０５の中のアンモニアは、酸素燃焼システム１の外部での任意の更なる目的のために収集するか、または使用することができる。アンモニア洗浄流５０４の中のアンモニアは、下で更に詳細に説明されるように、煙道ガスから汚染物質を除去するために使用することができる。他の実施形態において、精製アンモニア流５０３は、分割されない場合があり、また、アンモニア回収流５０５を通して収集するためだけ、またはアンモニア洗浄流５０４を通して煙道ガスを洗浄するためだけに使用される場合がある。

【0015】

酸素燃焼反応器２０は、燃焼熱を発生させるために、空気分離ユニット１０からの酸素流１０１の存在下で、燃料送給物流２００からの燃料を燃焼させる。酸素燃焼反応器２０は、純酸素または実質的に純酸素の中で燃料が燃えるときに到達する温度で燃料を燃焼させるのに適している、任意の装置とすることができる。例示的な実施形態において、燃料は、例えば天然ガスなどの任意のタイプの化石燃料、または任意のタイプの可燃性バイオマスとすることができる。富化酸素の中で、例えば空気よりも高い酸素の体積含有率（約２１体積％）を有する酸素流１０１の中で、純酸素の中で、または実質的に純酸素の中で燃料を燃焼させることは、一般的に、発生する汚染物質がより少なく、煙道ガスの主な成分は、ＣＯ_２及びＨ_２Ｏである。また、煙道ガスに窒素が存在しない、または実質的に存在しないので、ＮＯ_ｘ汚染物質が大幅に低減される。いくつかの実施形態において、酸素燃焼反応器２０は、ボイラーとすることができ、よって、燃料の燃焼によって発生する燃焼熱を、例えば水などの流体を加熱するために、または気化させるために使用することができる。次いで、高温のまたは気化した液体（例えば、熱水または蒸気など）を、例えばタービンなどの発電システムにエネルギーを提供するために、または下で更に詳細に論じるように、酸素燃焼システム１自体の熱統合を提供するために、酸素燃焼システム１の他の外部で燃焼熱を伝達するために使用することができる。

【0016】

酸素燃焼システム１は更に、少なくとも１つの熱統合を含む。上で説明されるように、酸素燃焼システム１の種々の動作は、熱を生成するか、または熱を必要とする。例えば、酸素燃焼反応器２０における燃料の燃焼は、相当量の熱を生成する。一方で、アンモニア合成ユニット５０におけるアンモニアの合成は、窒素及び水素を反応温度まで上昇させるための熱を必要とする。同様に、空気分離ユニット１０における空気の分離は、蒸留過程中に、液体窒素の沸点（７８Ｋ、−１９５℃）よりも低い温度から液体空気を加温することを含むことができる。一方で、アンモニア分離ユニット５１における粗製アンモニア流５０１からのアンモニアの凝縮は、粗製アンモニア流５０１の温度をアンモニアの沸点（約−３３℃）まで下げるために、粗製アンモニア流５０１から熱を破棄する必要がある。酸素燃焼システム１の少なくとも１つの熱統合は、余分な熱を有する１つの構成要素が、追加的な熱が必要な構成要素に余分な熱を提供することを可能にするために、または別の意味において、既に冷たい１つの構成要素が、別の熱い構成要素がより冷たくなるのを補助することを可能にするために、または既に熱い１つの構成要素が、別のより冷たい構成要素がより熱くなることを補助することを可能にするために、酸素燃焼システム１の種々の構成要素の熱の必要性を利用する。

【0017】

いくつかの実施形態において、酸素燃焼システム１の少なくとも１つの熱統合は、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２を含むことができる。反応器熱リンケージ９２５、９５２は、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との間の熱連通を確立するための、任意の工業的に実現可能な機構として構成することができる。具体的には、反応器熱リンケージは、燃料の燃焼中に酸素燃焼反応器２０によって生成される燃焼熱を、アンモニア合成ユニット５０に向かって導くための機構を提供し、該機構は、窒素流５００からの窒素及び水素送給物流６００からの水素を、アンモニアの合成を行うのに適している温度にするために熱を必要とする。いくつかの実施形態において、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２は、アンモニア合成ユニット５０に熱を伝達するボイラーループとすることができる。ボイラーループの中へ入る燃焼熱は、酸素燃焼反応器２０自体から（酸素燃焼反応器２０の中のチャンバなどから）、酸素燃焼反応器２０の中に形成される煙道ガスから、酸素燃焼反応器２０によって加熱された任意の熱水または蒸気の少なくとも一部分から、またはそれらの組み合わせから得ることができる。ボイラーループは、酸素燃焼反応器２０から熱を受け取り、次いで、その熱をアンモニア合成ユニット５０に廃棄する、例えば水などの熱伝達流体を含有することができる。ボイラーループとの間の熱伝達は、熱交換器のフィンまたはコイルを通すなどの、任意の実用的な手段によって達成することができる。ボイラーループの中の熱伝達流体は、例えばポンプによるなどの、任意の実用的な手段によってボイラーループ内を循環させることができる。

【0018】

いくつかの実施形態において、酸素燃焼システム１の少なくとも１つの熱統合は、空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１を含むことができる。分離器熱リンケージ９１５、９５１は、空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との間で熱伝達を確立するための、任意の工業的に実現可能な機構として構成することができる。具体的には、分離器熱リンケージは、アンモニアが粗製アンモニア流５０１から凝縮されている間に、アンモニア分離ユニット５１から離れるように熱を導くための機構を提供する。この様式での熱の伝達は、空気分離ユニット１０において分離されている液化空気の大幅に低い温度によって促進される。したがって、そのような実施形態において、空気分離ユニット１０は、アンモニア分離ユニット５１の低温シンクになる。いくつかの実施形態において、空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１は、アンモニア分離ユニット５１から熱を除去する分離器ループとすることができる。それによって、アンモニア分離ユニット５１からの熱は、分離器ループに進入し、空気分離ユニット１０において廃棄される。分離器ループは、適切に低い氷点を有する熱伝達流体を含有することができ、それによって、熱伝達流体は、アンモニア分離ユニット５１から熱を受け取り、その熱を空気分離ユニット１０において廃棄する。分離器ループとの間の熱伝達は、熱交換器のフィンまたはコイルを通すなどの、任意の実用的な手段によって達成することができる。分離器ループの中の熱伝達流体は、例えばポンプによるなどの、任意の実用的な手段によって分離器ループ内を循環させることができる。

【0019】

いくつかの実施形態において、酸素燃焼システム１の少なくとも１つの熱統合は、上で説明されるようなアンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２、及び上で説明されるような空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１の双方を含むことができる。

【0020】

空気分離ユニット１０、酸素燃焼反応器２０、アンモニア合成ユニット５０、及びアンモニア分離ユニット５１に加えて、いくつかの実施形態による酸素燃焼システム１はまた、酸素燃焼反応器２０における燃料の燃焼によって形成される煙道ガスを処理する、煙道ガス処理システム３０も含むことができる。煙道ガスは、煙道ガス流１０２を通って酸素燃焼反応器２０を出ることができる。酸素燃焼反応器２０において燃焼している燃料のタイプに依存して、また、燃料または酸素流１０１の中に存在し得る汚染物質のタイプにも依存して、煙道ガス流１０２は、微粒子、ＮＯ_ｘ及びＳＯ_ｘガス、または重金属などの種々の汚染物質を含有し得る。これらの汚染物質は、空気または環境の中への汚染物質の放出を回避するために、好ましくは、煙道ガス流から洗浄される。いくつかの実施形態において、精製されたアンモニア流５０３は、煙道ガス処理システム３０と流体連通することができ、アンモニア分離ユニット５１において分離されるアンモニアの少なくとも一部分は、煙道ガスから汚染物質を除去するために、煙道ガス処理システム３０において使用することができる。煙道ガス処理システム３０においてアンモニアを使用するために、アンモニア洗浄流５０４を含むように精製アンモニア流５０３を分割することができ、該アンモニア洗浄流は、煙道ガス処理システム３０に向けることができる。次いで、アンモニア洗浄流５０４からのアンモニアは、煙道ガスからＮＯ_ｘ種を除去するために、選択的触媒還元（ＳＣＲ）または電子ビーム煙道ガス処理（ＥＢＦＧＴ）などの処理において使用することができる。一般に、煙道ガスからＮＯ_ｘ、ＳＯ_ｘ、及び重金属などの汚染物質を除去するための例示的なシステムは、米国特許第８，３２３，６０２号及び同第５，６９５，６１６号の各明細書において、及び欧州特許第２１５６８７８号及び同第０８１８２３２号の各明細書において説明されている。

【0021】

煙道ガス処理システム３０において処理される煙道ガスは、洗浄流１０３を通って煙道ガス処理システム３０を出ることができる。洗浄流１０３は、二酸化炭素（ＣＯ_２）、水を含有することができ、また場合により、窒素及び不活性ガスも含有することができる。そのような場合、ＣＯ_２は、煙道ガス流１０２において酸素燃焼反応器２０を出て、次に、煙道ガス処理システム３０がＣＯ_２を出力する。いくつかの実施形態において、洗浄流１０３は、単に大気に排出することができる。他の実施形態において、洗浄流１０３は、捕捉流１０５を通して二酸化炭素捕捉ユニット４０の中へ導くことができる。他の実施形態において、洗浄流は、燃料の燃焼温度を加減するために、洗浄流１０３の成分（例えば、ＣＯ_２及び水など）を酸素燃焼反応器２０に戻して加える、反応器再循環流１０４の中へ導くことができる。他の実施形態において、洗浄流１０３は、洗浄流１０３の第１の部分が、二酸化炭素捕捉ユニット４０においてＣＯ_２を捕捉するための捕捉流１０５の中へ流れ、一方で、洗浄流１０３の第２の部分が反応器再循環流１０４の中へ流れるように、分割することができる。

【0022】

二酸化炭素捕捉ユニット４０において、１つが酸素燃焼システム１に存在する場合、捕捉流１０５は、例えば水などの捕捉流１０５の任意の追加的な成分から捕捉流１０５の中の二酸化炭素を分離するために、例えば冷却することによって処理することができる。例示的な実施形態において、二酸化炭素は、ガスの状態で捕捉することができ、一方で、水は、液体状態に凝縮される。次いで、二酸化炭素は、酸素燃焼システム１の内部または外部で更に使用するために、二酸化炭素回収流４００から回収することができ、水は、水回収流３００から放出するか、または再使用することができる。例えば、一実施形態において、二酸化炭素回収流４００から回収される二酸化炭素は、噴霧化源８００を介して酸素燃焼反応器２０の中へ導かれる噴霧化媒体として、酸素燃焼システム１の内部で再使用することができる。二酸化炭素捕捉ユニット４０を通過した後に捕捉流１０５の中に残る任意の追加的なガス、一般的に窒素及びアルゴンなどの希ガスだけを、システム排気孔４９９を通して酸素燃焼システム１から通気させることができる。図１の酸素燃焼システム１は、追加的に、図１にはそれらを明確に示すことができない場合であっても、当業者に容易に理解されるはずである構成を使用する圧縮器、再循環ファン、ポンプ、及びコントローラなどの処理装置の実現形態を必要とする場合があることを理解されたい。

【0023】

いくつかの実施形態において、二酸化炭素捕捉ユニット４０が酸素燃焼システム１に含まれるときに、酸素燃焼システム１は更に、少なくとも１つの捕捉ユニット熱統合を含むことができる。上で述べられるように、二酸化炭素捕捉ユニット４０は、二酸化炭素回収流４００からの水を凝縮するために、煙道ガスを低温に冷却することによって動作させることができる。例えば、煙道ガスは、二酸化炭素回収システム４００の中のＣＯ_２の初期濃度に応じて、二酸化炭素回収システム４００の中に存在し得る予想される不純物のタイプ及び量に応じて、更には、酸素燃焼システム１の内部または外部で使用するために回収され、使用される任意のＣＯ_２の所望の純度に応じて、−３０℃〜−５５℃などの温度まで冷却することができる。このように、二酸化炭素捕捉ユニット４０は、酸素燃焼システム１の他の構成要素の低温シンクとして利用することができる。いくつかの例示的な実施形態において、酸素燃焼システム１は、捕捉ユニット熱統合として、二酸化炭素捕捉ユニット４０と空気分離ユニット１０との間に、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１を含むことができる。他の例示的な実施形態において、酸素燃焼システム１は、捕捉ユニット熱統合として、二酸化炭素捕捉ユニット４０とアンモニア分離ユニット５１との間に、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９５６、９６５を含むことができる。更に他の例示的な実施形態において、酸素燃焼システム１は、捕捉ユニット熱統合として、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１及びアンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９５６、９６５の双方を含むことができる。

【0024】

存在するときには、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１などの少なくとも１つの捕捉ユニット熱統合、アンモニア分離器との捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４、または双方を、該当する場合に、二酸化炭素捕捉ユニット４０と空気分離ユニット１０またはアンモニア分離ユニット５１との間の熱連通を確立するための、任意の工業的に実現可能な機構として構成することができる。具体的には、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１は、空気が空気送給物流１００から凝縮されている間に、空気分離ユニット１０から離れるように熱を導くための機構を提供することができる。同様に、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４は、アンモニアが粗製アンモニア流５０１から凝縮されている間に、アンモニア分離ユニット５１から離れるように熱を導くための機構を提供することができる。空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１及びアンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４の双方において、熱の伝達は、二酸化炭素捕捉ユニット４０において凝縮されている二酸化炭素の大幅に低い温度によって促進される。したがって、捕捉ユニットの熱統合によって、二酸化炭素捕捉ユニット４０は、空気分離ユニット１０またはアンモニア分離ユニット５１の低温シンクになる。少なくとも１つの捕捉ユニット熱統合は、所望の熱伝達をもたらすことができる任意の工業的に実現可能な熱伝達ループとして構成することができる。そのような熱伝達ループは、例えば適切に低い凝固点を有する熱伝達流体を含有することができる。熱伝達ループとの間の熱伝達は、熱交換器のフィンまたはコイルを通すなどの、任意の実用的な手段によって達成することができる。分離器ループの中の熱伝達流体は、例えばポンプによるなどの、任意の実用的な手段によって熱伝達ループ内を循環させることができる。

【0025】

図２を参照すると、上で説明される酸素燃焼システムは、追加的に、統合された尿素合成酸素燃焼システム２として構成することができる。統合された尿素合成酸素燃焼システム２は、図１の酸素燃焼システム１の構成要素を含むことができ、加えて、尿素合成ユニット６０を含むことができる。尿素合成ユニット６０が存在するときには、アンモニア回収流５０５の中のアンモニアの少なくとも一部分が尿素前駆体アンモニア流５０７を通して尿素合成ユニット６０に導かれるように、アンモニア回収流５０５を分割することができる。尿素合成ユニット６０によって必要とされない任意の残りのアンモニアは、アンモニア回収流５０５からアンモニア回収出口５０６まで導くことができる。次いで、尿素回収流７００から回収することができる尿素を形成するために、尿素前駆体アンモニア流５０７を、尿素合成ユニット６０において、二酸化炭素回収流４００からのＣＯ_２と組み合わせることができる。尿素は、一般的に例えば１５０℃〜２５０℃などの高い温度、及び例えば１２ＭＰａ〜４０ＭＰａなどの高い圧力を伴い得る、任意のよく知られている過程パラメータを使用して、尿素合成ユニット６０において形成することができる。尿素合成中には、一般的に、Ｈ_２Ｎ−ＣＯ−ＯＮＨ_４などのカルバミン酸アンモニウムを形成するために、２モル部のアンモニアを１モル部のＣＯ_２と組み合わせ、次いで、尿素及び水を産生するために、脱水される。この反応によって形成される尿素は、小球化、粒状化、ペレット化、またはコンパクティングなどの更なる処理を受けさせることができる、水溶液または溶融物であり得る。図２の統合された尿素合成酸素燃焼システム２は、追加的に、図２にはそれらを明確に示すことができない場合であっても、当業者に容易に理解されるはずである構成を使用する圧縮器、再循環ファン、ポンプ、及びコントローラなどの処理装置の実現形態を必要とする場合があることを理解されたい。

【0026】

いくつかの実施形態において、統合された尿素合成酸素燃焼システム２は更に、図１の酸素燃焼システム１に関して上で説明されるように、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４、または双方を含むことができる。更なる実施形態において、統合された尿素合成酸素燃焼システム２はまた、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４の有無にかかわらず、尿素合成ユニット６０と酸素燃焼反応器１０との間に、尿素合成熱リンケージ９２６、９６２などの、尿素合成熱統合も含むことができる。尿素合成熱リンケージ９２６、９６２を適所に伴うことで、酸素燃焼反応器１０からの余分な熱は、尿素前駆体アンモニア流５０７の中のアンモニア及び二酸化炭素回収流４００からの二酸化炭素を、尿素を形成するためのそれらの反応を促進または可能にする反応温度にするためのエネルギー源として使用することができる。このことにより、尿素合成ユニット６０における任意の想定される追加的な加熱ユニットは、より少ないエネルギーを使用するように設計することができ、更には、完全に排除することもできる。尿素合成熱リンケージ９２６、９６２は、酸素燃焼反応器１０から尿素合成ユニット６０への所望の熱伝達をもたらすことができる、任意の工業的に実現可能な熱伝達ループとして構成することができる。そのような熱伝達ループは、例えば沸点などの適切な熱的特性を有する熱伝達流体を含有することができる。熱伝達ループとの間の熱伝達は、熱交換器のフィンまたはコイルを通すなどの、任意の実用的な手段によって達成することができる。分離器ループの中の熱伝達流体は、例えばポンプによるなどの、任意の実用的な手段によって熱伝達ループ内を循環させることができる。

【0027】

図３を参照すると、上で説明される統合された尿素合成酸素燃焼システム２は更に、尿素煙道ガス処理システム３として構成することができる。尿素煙道ガス処理システム３は、酸素燃焼システム１及び統合された尿素合成酸素燃焼システム２の構成要素を含むことができ、加えて、尿素回収流７００を改良または加えることができる。一実施形態において、尿素回収流７００は、完全に尿素洗浄流７０１に導くことができ、該尿素洗浄流は、汚染物質を除去するために尿素を使用する洗浄技術において使用するための煙道ガス処理システム３０の中へ尿素を加える。そのような実施形態において、尿素洗浄流７０１からの尿素は、アンモニア洗浄流５０４からのアンモニアに加えて、またはその代わりに使用することができる。すなわち、尿素洗浄流７０１及びアンモニア洗浄流５０４のうちの少なくとも１つは、煙道ガス処理システム３０と流体連通することができ、よって、精製アンモニア流５０３からのアンモニアの少なくとも一部分、または尿素回収流７００からの尿素の少なくとも一部分、または双方を、煙道ガス処理システム３０の中の煙道ガスから汚染物質を除去するために使用することができる。他の実施形態において、尿素回収流７００の第１の部分は、尿素洗浄流７０１に向けることができ、一方で、尿素回収流７００の第２の部分は、尿素収集流７０２に向けることができ、よって、煙道ガス処理システム３０の動作によって必要とされない任意の尿素を、尿素煙道ガス処理システム３の外部で他の目的に使用することができる。図３の尿素煙道ガス処理システム３は、追加的に、図３にはそれらを明確に示すことができない場合であっても、当業者に容易に理解されるはずである構成を使用する圧縮器、再循環ファン、ポンプ、及びコントローラなどの処理装置の実現形態を必要とする場合があることを理解されたい。

【0028】

いくつかの実施形態において、尿素煙道ガス処理システム３は更に、図１の酸素燃焼システム１または図２の統合された尿素合成酸素燃焼システム２に関して各々上で説明されるように、空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１、アンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４、尿素合成熱リンケージ９２６、９６２、これらのうちの２つの任意の組み合わせ、またはこれらの全てを含むことができる。

【0029】

このように、図１の酸素燃焼システム１、図２の統合された尿素合成酸素燃焼システム２、及び図３の尿素煙道ガス処理システム３の種々の実施形態を説明してきた。これらのシステムは、空気の窒素成分及び酸素成分をアンモニア合成、酸素燃焼、及び随意に尿素合成に同時に送給するために有効に利用するだけでなく、いくつかの実施形態では、酸素燃焼から生じる煙道ガスを清浄にするためにもアンモニア及び／または尿素を有効に使用する。統合されたシステムにおいてアンモニア及び／または尿素が発生するときには、それらが煙道ガスの洗浄及び煙道ガスからの汚染物質の除去に使用するために必要とされるか、または所望されるときに、該アンモニア及び／または尿素を外部の供給源から調達する必要はない。加えて、これらのシステムは、アンモニア合成ユニットと酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、空気分離ユニットとアンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ、または双方などの、該システムの少なくとも１つの熱統合を通して、熱エネルギーを有効に利用する。この様式における熱合成は、アンモニアを凝縮するための冷却システム、またはアンモニア合成の際に水素及び酸素を加熱するための加熱器などの、酸素燃焼システムにおける追加的な構成要素に対する必要性を排除することができ、それによって、いかなる熱統合も伴わない別個の燃焼、アンモニア合成、及び尿素合成システムと比較して、本明細書の実施形態による酸素燃焼システムの全体的な二酸化炭素排出量を潜在的に少なくする。

【0030】

酸素燃焼システムのいくつかの実施形態を説明してきたが、以下、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法の種々の実施形態を説明する。いくつかの実施形態において、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は、上で説明される実施形態による図１の酸素燃焼システム１、図２の統合された尿素合成酸素燃焼システム２、または図３の尿素煙道処理システム３を使用して行うことができる。

【0031】

下で説明される方法の実施形態に適用することができる酸素燃焼システム１、２、３の構成要素に関して、全般的に図１〜図３を参照すると、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は、空気分離ユニット１０によって、空気送給物流１００を酸素流１０１及び窒素流５００に分離することを含むことができる。酸素流１０１は、酸素燃焼反応器２０に流すことができ、窒素流５００は、アンモニア合成ユニット５０に流すことができる。アンモニア合成ユニット５０の中の窒素流５００は、アンモニアを合成し、アンモニア及び随意に窒素または水素を含有する粗製アンモニア流５０１を形成するために、水素送給物流６００と組み合わせることができる。粗製アンモニア流５０１は、粗製アンモニア流５０１の中の任意の未反応の窒素または水素から粗製アンモニア流５０１の中のアンモニアを分離し、精製アンモニア流５０３を形成するように、アンモニア分離ユニット５１において凝縮することができる。本方法は更に、燃料混合物を形成するために、燃料送給物流２００からの燃料と空気分離ユニット１０からの酸素流１０１とを組み合わせることを含むことができる。燃料混合物は、燃焼熱を発生させるために、酸素燃焼反応器２０において燃焼させることができ、該燃焼熱は、随意に、外部で直接使用するために、または熱水もしくは蒸気を生成するために水に伝達することができる。本方法は更に、燃料混合物を燃焼させ、アンモニアが合成されている間に、少なくとも１つの熱統合を通して熱エネルギーを伝達することを含むことができる。少なくとも１つの熱統合は、アンモニア合成ユニットと酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、空気分離ユニットとアンモニア分離ユニットとの分離熱リンケージ、または双方から選択することができる。

【0032】

空気送給物流１００は、酸素燃焼システム１、２、３で用いられる空気分離ユニット１０のタイプに適用することができる任意の方法を使用して、空気分離ユニット１０によって分離することができる。例示的な実施形態において、空気送給物流１００は、極低温蒸留により、圧力スイング吸着法により、真空スイング吸着法により、または膜技術により、空気分離ユニット１０によって分離することができ、これらは全て当業者の理解の範囲内である。酸素流１０１は、例えば８０体積％〜１００体積％のＯ_２、または９０体積％〜１００体積％のＯ_２、または９０体積％〜９９体積％のＯ_２などの、純酸素または実質的に純酸素を含有することができる。同様に、窒素流は、例えば８０体積％〜１００体積％のＮ_２、または９０体積％〜１００体積％のＮ_２、または９０体積％〜９９体積％のＮ_２などの、純窒素または実質的に純窒素を含有することができる。

【0033】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、酸素流１０１を酸素燃焼反応器２０に流すことを含むことができる。酸素流１０１を酸素燃焼反応器２０に流すために、酸素流１０１は、例えばポンプまたは圧縮器で加圧することができる。

【0034】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、窒素流５００をアンモニア合成ユニット５０に流すことを含むことができる。窒素流５００はまた、アンモニア合成ユニット５０への注入のために、例えば圧縮器または他の好適な装置で加圧することもできる。

【0035】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、アンモニアを合成し、アンモニア及び随意に未反応の窒素または水素を含有する粗製アンモニア流５０１を形成するために、アンモニア合成ユニット５０において窒素流５００と水素送給物流６００とを組み合わせることを含むことができる。アンモニアを合成することは、追加的に、アンモニア合成ユニットの中の窒素及び水素の混合物の温度を反応温度まで上昇させること、窒素及び水素の混合物を反応圧力まで加圧すること、または双方を含むことができる。全般的に、アンモニア合成に適している反応圧力及び反応温度は、アンモニア合成ユニット５０の構成及び構造などのいくつかの因子、及び随意に、アンモニア合成ユニット５０に加えられ得る触媒などの任意の反応改良剤の有無に依存し得る。限定的でない例示的な実施形態において、アンモニア合成に適切な反応温度は、３００℃〜５５０℃とすることができ、アンモニア合成に適切な反応圧力は、１５ＭＰａ〜２５ＭＰａとすることができる。他の反応温度及び反応圧力が適切であり得ること、及びそのような反応温度及び反応圧力の選択が当業者の理解の範囲内であることを理解されたい。

【0036】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、アンモニア分離ユニット５１において粗製アンモニア流５０１の少なくとも一部分を凝縮することを含むことができる。いくつかの実施形態では、粗製アンモニア流５０１の中のアンモニアだけが、例えば−３３℃未満などの、アンモニアの沸点未満に粗製アンモニア流を冷却することによって凝縮される。次いで、精製アンモニア流５０３を形成するために、未反応の窒素または水素から液化アンモニアを分離することができる。

【0037】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、燃料混合物を形成するために、送給物流２００からの燃料と酸素流１０１とを組み合わせることと、次いで、燃焼熱を発生させるために、酸素燃焼反応器２０において燃料混合物を燃焼させることとを含むことができる。燃料混合物は、酸素燃焼反応器２０の内部で、または酸素燃焼反応器２０の外部で形成することができる。

【0038】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、燃料混合物を酸素燃焼反応２０において燃焼させ、アンモニアがアンモニア合成ユニット５０において合成されている間に、酸素燃焼システム１、２、３の少なくとも１つの熱統合を通した熱などの、熱エネルギーを伝達することを含むことができる。少なくとも１つの熱統合は、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２、空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１、または双方から選択することができる。

【0039】

少なくとも１つの熱統合が反応器熱リンケージ９２５、９５２を含むいくつかの実施形態において、反応器熱リンケージ９２５、９５２は、酸素燃焼反応器２０自体から（例えば、酸素燃焼反応器２０の中のチャンバから）、酸素燃焼反応器２０において形成される煙道ガスから、酸素燃焼反応器２０からの燃焼熱によって加熱された熱水または蒸気から、またはそれらの任意の組み合わせから、アンモニア合成ユニット５０に熱を伝達するボイラーループとして構成することができる。熱エネルギーを伝達することは、次いで、燃料混合物を燃焼させ、アンモニアが合成されている間に、ボイラーループを通して熱伝達流体を循環させることを含むことができる。ボイラーループの熱伝達流体は、ガスまたは液体などの流体、例えば水または蒸気とすることができる。

【0040】

少なくとも１つの熱統合が空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１を含むいくつかの実施形態において、分離器熱リンケージ９１５、９５１は、アンモニア分離ユニットから空気分離ユニットに熱を伝達する分離器ループとして構成することができる。熱エネルギーを伝達することは、次いで、燃料混合物を燃焼させ、アンモニアが合成されている間に、分離器ループループを通して熱伝達流体を循環させることを含むことができる。分離器ループの熱伝達流体は、ガスまたは液体などの流体とすることができ、熱伝達流体が分離器ループを自由に循環することを可能にするための適切な沸点及び凝固点を有する。

【0041】

いくつかの実施形態において、少なくとも１つの熱統合は、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２、及び空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１の双方を含むことができる。上で説明される実施形態のように、反応器熱リンケージ９２５、９５２は、ボイラーループとして構成することができ、分離器熱リンケージ９１５、９５１は、分離器ループとして構成することができる。そのような実施形態において、熱エネルギーを伝達することは、燃料混合物を燃焼させ、アンモニアが合成されている間に、ボイラーループを通して第１の熱伝達流体を循環させること、及び分離器ループを通して第２の熱伝達流体を循環させること、の双方を含むことができる。

【0042】

いくつかの実施形態において、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、アンモニア合成ユニット５０と酸素燃焼反応器２０との反応器熱リンケージ９２５、９５２、空気分離ユニット１０とアンモニア分離ユニット５１との分離器熱リンケージ９１５、９５１、または双方に加えて、酸素燃焼システム１、２、３の少なくとも１つの追加的な熱統合を通しての熱などの、熱エネルギーを伝達することを含むことができる。少なくとも１つの追加的な熱統合は、図１の酸素燃焼システム１、図２の統合された尿素合成酸素燃焼システム２、または図３の尿素煙道ガス処理システム３に関して各々上で説明されるように、空気分離ユニット１０と二酸化炭素捕捉ユニット４０との間のアンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９１４、９４１、アンモニア分離ユニット５１と二酸化炭素捕捉ユニット４０との間のアンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ９４５、９５４、尿素合成ユニット６０と酸素燃焼ボイラー２０との間の尿素合成熱リンケージ９２６、９６２、これらのうちの２つの任意の組み合わせ、またはこれらの全てを含むことができる。これらの熱統合のいずれかにおける熱エネルギーの伝達は、それぞれの熱リンケージとしての役割を果たす熱伝達ループを通して熱伝達流体を循環させることを含むことができる。

【0043】

熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、煙道ガス処理システム３０において、酸素燃焼反応器２０における燃料の燃焼によって形成される煙道ガスを処理することを含むことができる。煙道ガスを処理することは、煙道ガスから汚染物質を除去することを含むことができ、また、煙道ガスから汚染物質を除去するために、アンモニア洗浄流５０４からなどの、精製されたアンモニア流５０３の中のアンモニアの少なくとも一部分を使用することも含むことができる。

【0044】

いくつかの実施形態において、酸素燃焼反応器２０における燃料の燃焼によって形成される煙道ガスを処理するために使用される煙道ガス処理システム３０は、二酸化炭素を出力する。そのような実施形態において、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、例えば、洗浄された煙道ガスの中に存在する水が凝縮し、ＣＯ_２がガス状態のまま残されるまで、煙道ガス処理システム３０からの洗浄された煙道ガスを冷却することによってなどの、二酸化炭素捕捉ユニット４０において二酸化炭素を補足することを含むことができる。

【0045】

いくつかの実施形態において、二酸化炭素捕捉ユニット４０において捕捉される任意の二酸化炭素の少なくとも一部分は、尿素反応混合物を形成するために、精製アンモニア流５０３の中のアンモニアと組み合わせることができる。本方法は、次いで、例えば、尿素合成ユニット６０（図２及び図３）において尿素反応混合物から尿素を合成することを含むことができる。本方法はまた、尿素合成反応を開始するか、または維持することを可能にするために、アンモニア、ＣＯ_２、または尿素反応混合物を、例えば１２ＭＰａ〜４０ＭＰａまで加圧すること、及びアンモニア、ＣＯ_２、または尿素反応混合物を、１５０℃〜２５０℃まで加熱することも含むことができる。

【0046】

いくつかの実施形態において、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法は更に、煙道ガス処理システム３０において煙道ガスを処理することを含むことができ、煙道ガスを処理することは、煙道ガスから汚染物質を除去するために、精製アンモニア流５０３からのアンモニアの少なくとも一部分、尿素回収流７００（図３を参照されたい）の中の尿素の少なくとも一部分、または双方を使用することを含む。そのような実施形態において、煙道ガス処理システム３０は、アンモニア、尿素、または双方を用いて、ＮＯ_ｘ、ＳＯ_ｘ、微粒子、及び他の不純物を除去するための、上で説明されるような技術を含むことができる。

【0047】

このように、熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法の種々の実施形態を説明してきた。本方法は、図１の酸素燃焼システム１、図２の統合された尿素合成酸素燃焼システム２、図３の尿素煙道ガス処理システム３、それらの修正物、または他の適切な酸素燃焼システムを使用して行うことができる。これらの方法は、空気の窒素成分及び酸素成分をアンモニア合成、酸素燃焼、及び随意に尿素合成に同時に送給するために有効に利用するだけでなく、いくつかの実施形態では、酸素燃焼から生じる煙道ガスを清浄にするためにもアンモニア及び／または尿素を有効に使用する。統合されたシステムにおいてアンモニア及び／または尿素が発生するときには、それらが煙道ガスの洗浄及び煙道ガスからの汚染物質の除去に使用するために必要とされるか、または所望されるときに、該アンモニア及び／または尿素を外部の供給源から調達する必要はない。加えて、本明細書の実施形態によるシステムを用いることによって、本方法は、アンモニア合成ユニットと酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、空気分離ユニットとアンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ、または双方などの、酸素燃焼システムにおいて少なくとも１つの熱統合を通して、熱エネルギーを有効に利用する。この様式における熱合成は、アンモニアを凝縮するための冷却システム、またはアンモニア合成の際に水素及び酸素を加熱するための加熱器などの、酸素燃焼システムにおける追加的な構成要素に対する必要性を排除することができ、それによって、いかなる熱統合も伴わない別個の燃焼、アンモニア合成、及び尿素合成システムと比較して、本明細書の実施形態による酸素燃焼システムの全体的な二酸化炭素排出量を潜在的に少なくする。

【0048】

当業者には、特許請求される主題の趣旨及び範囲から逸脱することなく、本明細書で説明される実施形態に種々の修正及び変更を行うことができることが明らかになるはずである。したがって、そのような修正及び変更が添付の特許請求の範囲及びそれらの等価物の範囲内に入る限り、本明細書は、本明細書で説明される種々の実施形態の修正及び変更を対象とすることが意図される。

【0049】

以下、本発明の実施の形態を項分け記載する。

【0050】

実施形態１
熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼システムであって、
空気送給物流を酸素流及び窒素流に分離する、空気分離ユニットと、
アンモニアならびに随意に未反応の窒素及び水素を含有する粗製アンモニア流を形成するために、水素送給物流からの前記アンモニア及び前記空気分離ユニットからの前記窒素流を合成する、アンモニア合成ユニットと、
精製アンモニア流を形成するために、前記アンモニア合成ユニットにおいて形成される前記粗製アンモニ流の少なくとも一部分を凝縮し、任意の未反応の窒素及び水素から前記アンモニアを分離する、アンモニア分離ユニットと、
燃焼熱を発生させるために、前記空気分離ユニットからの前記酸素流の存在下で、燃料送給物流からの燃料を燃焼させる、酸素燃焼反応器と、
前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ、または双方から選択される、少なくとも１つの熱統合と、
を備える、酸素燃焼システム。

【0051】

実施形態２
前記少なくとも１つの熱統合が、前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージを備える、実施形態１に記載の酸素燃焼システム。

【0052】

実施形態３
前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との前記反応器熱リンケージが、燃焼熱を、前記酸素燃焼反応器から、前記酸素燃焼反応器において形成される煙道ガスから、前記燃焼熱によって加熱される熱水もしくは蒸気から、またはそれらの組み合わせから、前記アンモニア合成ユニットに燃焼熱を伝達する、ボイラーループを備える、実施形態２に記載の酸素燃焼システム。

【0053】

実施形態４
前記少なくとも１つの熱統合が、前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージを備える、実施形態１に記載の酸素燃焼システム。

【0054】

実施形態５
前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの前記分離器熱リンケージが、前記アンモニア分離ユニットから前記空気分離ユニットに熱を伝達する、分離器ループを備える、実施形態４に記載の酸素燃焼システム。

【0055】

実施形態６
前記酸素燃焼反応器において前記燃料の燃焼によって形成される煙道ガスを処理する、煙道ガス処理システムを更に備える、実施形態１に記載の酸素燃焼システム。

【0056】

実施形態７
前記精製アンモニア流が、前記煙道ガス処理システムと流体連通しており、前記煙道ガスから汚染物質を除去するために、前記アンモニア分離ユニットにおいて分離される前記アンモニアの少なくとも一部分が、前記煙道ガス処理システムにおいて使用される、実施形態６に記載の酸素燃焼システム。

【0057】

実施形態８
前記煙道ガス処理システムが、二酸化炭素を出力し、前記酸素燃焼システムが更に、前記煙道ガス処理システムにおいて発生する前記二酸化炭素を捕捉する、二酸化炭素捕捉ユニットを更に備える、実施形態６に記載の酸素燃焼システム。

【0058】

実施形態９
前記空気分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間の空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ、前記アンモニア分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間のアンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ、または双方から選択される、少なくとも１つの捕捉ユニットの熱統合を更に備える、実施形態８に記載の酸素燃焼システム。

【0059】

実施形態１０
前記二酸化炭素捕捉ユニットにおいて捕捉される二酸化炭素及び前記アンモニア流の中の前記アンモニアから尿素流を生成するために尿素を合成する、尿素合成ユニットを更に備える、実施形態８に記載の酸素燃焼システム。

【0060】

実施形態１１
前記尿素流及び前記アンモニア流のうちの少なくとも１つが、前記煙道ガス処理システムと流体連通しており、前記精製アンモニア流の中の前記アンモニアの少なくとも一部分、または前記尿素流の中の前記尿素の少なくとも一部分、または双方が、前記煙道ガス処理システムにおいて前記煙道ガスから汚染物質を除去するために使用される、実施形態１０に記載の酸素燃焼システム。

【0061】

実施形態１２
前記空気分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間の空気分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ、前記アンモニア分離ユニットと前記二酸化炭素捕捉ユニットとの間のアンモニア分離器と捕捉ユニットとの熱リンケージ、前記尿素合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との間の尿素合成の熱リンケージ、またはそれらの組み合わせから選択される、少なくとも１つの追加的な熱統合を更に備える、実施形態１０に記載の酸素燃焼システム。

【0062】

実施形態１３
前記酸素燃焼反応器において燃焼させる前記燃料が、化石燃料またはバイオマスである、実施形態１に記載の酸素燃焼システム。

【0063】

実施形態１４
熱統合されたアンモニア合成を伴う酸素燃焼を行うための方法であって、
空気分離ユニットで、空気送給物流を酸素流及び窒素流に分離するステップと、
前記酸素流を酸素燃焼反応器に流すステップと、
前記窒素流をアンモニア合成ユニットに流すステップと、
アンモニアを合成し、前記アンモニア及び随意に窒素または水素を含有する粗製アンモニア流を形成するために、前記アンモニア合成ユニットにおいて前記窒素流を水素送給物流と組み合わせるステップと、
アンモニア分離ユニットにおいて、前記粗製アンモニア流の少なくとも一部分を凝縮するステップと、
精製アンモニア流を形成するために、前記粗製アンモニア流の中の任意の未反応の窒素または水素から前記組成アンモニア流の中の前記アンモニアを分離するステップと、
燃料混合物を形成するために、燃料流からの燃料と前記酸素流とを組み合わせるステップと、
燃焼熱を発生させるために、前記酸素燃焼反応器において前記燃料混合物を燃焼させるステップと、
前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、少なくとも１つの熱統合を通して熱エネルギーを伝達するステップであって、前記少なくとも１つの熱統合が、前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージ、または双方から選択される、熱エネルギーを伝達するステップと、
を有してなる、方法。

【0064】

実施形態１５
前記少なくとも１つの熱統合が、前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージを備え、
前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との前記反応器熱リンケージが、燃焼熱を、前記酸素燃焼反応器から、前記酸素燃焼反応器において形成される煙道ガスから、前記燃焼熱によって加熱される前記熱水もしくは蒸気から、またはそれらの組み合わせから、前記アンモニア合成ユニットに燃焼熱を伝達する、ボイラーループを備え、
前記熱エネルギーを伝達するステップが、前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、前記ボイラーループを通して熱伝達流体を循環させるステップを含む、実施形態１４に記載の方法。

【0065】

実施形態１６
前記少なくとも１つの熱統合が、前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージを備え、
前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの前記分離器熱リンケージが、前記アンモニア分離ユニットから前記空気分離ユニットに熱を伝達する、分離器ループを備え、
前記熱エネルギーを伝達するステップが、前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、前記分離ループを通して熱伝達流体を循環させるステップを含む、実施形態１４に記載の方法。

【0066】

実施形態１７
前記少なくとも１つの熱統合が、前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との反応器熱リンケージ、及び前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの分離器熱リンケージの双方を備え、
前記アンモニア合成ユニットと前記酸素燃焼反応器との前記反応器熱リンケージが、前記酸素燃焼反応器において形成される煙道ガスから、前記燃焼熱によって加熱された熱水もしくは蒸気から、またはそれらの組み合わせから、前記アンモニア合成ユニットに燃焼熱を伝達する、ボイラーループを備え、
前記空気分離ユニットと前記アンモニア分離ユニットとの前記分離器熱リンケージが、前記アンモニア分離ユニットから前記空気分離ユニットに熱を伝達する、分離器ループを備え、
前記熱エネルギーを伝達するステップが、前記燃料混合物を燃焼させ、前記アンモニアが合成されている間に、前記ボイラーループを通して第１の熱伝達流体を循環させ、前記分離器ループを通して第２の熱伝達流体を循環させるステップを含む、実施形態１４に記載の方法。

【0067】

実施形態１８
煙道ガスから汚染物質を除去するために、前記酸素燃焼反応器において前記燃料の前記燃焼によって形成された前記煙道ガスを煙道ガス処理システムにおいて処理するステップを更に有し、前記煙道ガスを処理するステップが、前記煙道ガスから前記汚染物質を除去するために、前記精製アンモニア流の中の前記アンモニアの少なくとも一部分を使用するステップを含む、実施形態１４に記載の方法。

【0068】

実施形態１９
煙道ガスから汚染物質を除去するために、前記酸素燃焼反応器において前記燃料の前記燃焼によって形成された前記煙道ガスを煙道ガス処理システムにおいて処理するステップであって、二酸化炭素を出力する、前記煙道ガスを処理するステップと、
二酸化炭素捕捉ユニットにおいて前記二酸化炭素を捕捉するステップと、
尿素反応混合物を形成するために、前記二酸化炭素捕捉ユニットにおいて捕捉される前記二酸化炭素の少なくとも一部分と、前記アンモニア流の中の前記アンモニアとを組み合わせるステップと、
尿素合成ユニットにおいて、前記尿素反応混合物から尿素を合成するステップと、
を更に有する、実施形態１４に記載の方法。

【0069】

実施形態２０
前記煙道ガス処理システムにおいて前記煙道ガスを処理するステップは、前記煙道ガスから前記汚染物質を除去するために、前記精製アンモニア流の中の前記アンモニアの少なくとも一部分、前記尿素流の中の前記尿素の少なくとも一部分、または双方を使用するステップを有する、実施形態１９に記載の方法。

【図1】

【図2】

【図3】