特許 6618352 積層電池の製造装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6618352

(24)【登録日】2019年11月22日

(45)【発行日】2019年12月11日

(54)【発明の名称】積層電池の製造装置

(51)【国際特許分類】

   H01M 10/0585 20100101AFI20191202BHJP

   H01M 10/04 20060101ALI20191202BHJP

【ＦＩ】

   H01M10/0585

   H01M10/04 Z

【請求項の数】6

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2015-254032(P2015-254032)

(22)【出願日】2015年12月25日

(65)【公開番号】特開2017-117729(P2017-117729A)

(43)【公開日】2017年6月29日

【審査請求日】2018年10月29日

(73)【特許権者】

【識別番号】000002288

【氏名又は名称】三洋化成工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100122275

【弁理士】

【氏名又は名称】竹居 信利

(72)【発明者】

【氏名】東 啓一郎

(72)【発明者】

【氏名】大澤 康彦

(72)【発明者】

【氏名】草地 雄樹

(72)【発明者】

【氏名】佐藤 一

(72)【発明者】

【氏名】赤間 弘

(72)【発明者】

【氏名】堀江 英明

【審査官】 近藤 政克

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１３−１７９０３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−０３５７３８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−００３３８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１３／０１６０２８３（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ １０／０５８５

Ｈ０１Ｍ １０／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

正極集電体上に正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体を順に積層してなる単電池セルを直列に積層してなる積層型電池を製造する装置であって、
前記単電池セルを、シール部を介して一列に連続した帯状の単電池セル連続体を供給する手段と、
前記供給された単電池セル連続体を巻き付ける回転体を含み、
前記回転体の外周部は単電池セルをそれぞれ積層するＮ個（Ｎは３以上の整数）のステージを連結してなり、
前記Ｎ個のステージの周方向長さは互いに同一であり、
前記Ｎ個のステージのうちいずれか一つのステージの、周方向と直交する一辺が、隣接するステージの面よりも前記単電池セル連続体の厚さに応じた量だけ径方向に突出してなるよう形成されている積層型電池の製造装置。

【請求項2】

前記単電池セル連続体の前記シール部の長さは、単電池セルのＮ個ごとにΔＬ／Ｎ（ただしΔＬは、前記回転体に巻回される前記単電池セル連続体の一つ前の周と現在の周との長さの差）だけ長くなるよう形成されている請求項１に記載の積層型電池の製造装置。

【請求項3】

前記回転体の少なくとも一つのステージに対応して設けられ、当該ステージの周方向と直交する辺のそれぞれにおいて、当該ステージの法線方向に、前記単電池セル連続体をシール部で切断する一対の切断刃を有する、請求項１または２記載の積層電池の製造装置。

【請求項4】

前記ステージは、外周へ向けて凸となる曲面として形成されてなる、請求項１から３のいずれか一項に記載の積層電池の製造装置。

【請求項5】

前記ステージは、積層電池の形状に合わせた曲面状に形成されてなる、請求項１から３のいずれか一項に記載の積層電池の製造装置。

【請求項6】

前記単電池セルを、前記ステージに押圧する押圧装置をさらに有する、請求項１から５のいずれか一項に記載の積層電池の製造装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、積層電池の製造装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、バイポーラ型の電池を製造する工程としては、シート状の集電体を巻回したロールから、第１の集電体シートを供給しつつ、この集電体上に所定間隔で絶縁体を複数配し、一対の絶縁体間に負極層、電解質層、正極層を積層して電池構造体を形成し、さらに別のロールから供給される第２の集電体をこれら電池構造体及び絶縁体上に配してから、絶縁体の位置で切断するという方法が採られてきた（例えば特許文献１）。

【0003】

特許文献２には、複数の支持面を有する積層治具を用いて積層電池を製造する装置として、積層されるサブアッシーが、一列に連続的に形成されたサブアッシーユニット連続体として供給され、このサブアッシーユニット連続体を巻き付けて、支持面のそれぞれにサブアッシーユニットを複数積層する回転自在な積層治具を有する装置について開示がある。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２００８−０５３１０３号公報

【特許文献2】特開２００９−２９５５５３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

ここで、上記従来の積層電池を製造する装置では、積層されるサブアッシーの厚さのために、サブアッシーユニット連続体を積層治具に複数周に亘って巻き付ける際、前周で巻き付けられたサブアッシーユニット連続体の厚さによる段差を乗り越えてサブアッシーユニット連続体が巻き付けられ、巻き付けがスムーズに行われず、製造効率が低下する場合があった。

【0006】

本発明は上記実情に鑑みて為されたもので、製造の効率化を図ることのできる積層電池の製造装置を提供することをその目的の一つとする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

上記従来例の問題点を解決する本発明は、正極集電体上に正極活物質層、セパレータ、負極活物質層及び負極集電体を順に積層してなる単電池セルを直列に積層してなる積層型電池を製造する装置であって、前記単電池セルを、シール部を介して一列に連続した帯状の単電池セル連続体を供給する手段と、前記供給された単電池セル連続体を巻き付ける回転体を含み、前記回転体の外周部は単電池セルをそれぞれ積層するＮ個（Ｎは３以上の整数）のステージを連結してなり、前記Ｎ個のステージの周方向長さは互いに同一であり、前記Ｎ個のステージのうちいずれか一つのステージの、周方向と直交する一辺が、隣接するステージの面よりも前記単電池セル連続体の厚さに応じた量だけ径方向に突出してなるよう形成されたものとしたものである。

【0008】

ここで前記単電池セル連続体の前記シール部の長さは、単電池セルのＮ個ごとにΔＬ／Ｎ（ただしΔＬは、前記回転体に巻回される前記単電池セル連続体の一つ前の周と現在の周との長さの差）だけ長くなるよう形成されてもよい。

【0009】

また前記回転体の少なくとも一つのステージに対応して設けられ、当該ステージの周方向と直交する辺のそれぞれにおいて、当該ステージの法線方向に、前記単電池セル連続体をシール部で切断する一対の切断刃を有してもよい。

【0010】

さらに前記ステージは、外周へ向けて凸となる曲面として形成されていてもよいし、前記ステージは、積層電池の形状に合わせた曲面状に形成されていてもよい。またさらに、前記被切断体を、前記ステージに押圧する押圧装置をさらに有してもよい。

【発明の効果】

【0011】

本発明によると、積層型電池の製造の効率化を図ることが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】本発明の実施の形態に係る電池の製造方法を模式的に表す説明図である。

【図2】本発明の実施の形態の一例に係る電池の製造方法を、一つの単電池セルの区画に注目して示した説明図である。

【図3】本発明の実施の形態に係る単電池セルの構造を模式的に表す説明図である。

【図4】本発明の実施の形態の一例に係る積層電池の製造例を示した説明図である。

【図5】本発明の実施の形態に係る単電池セル連続体の巻き取り状態を模式的に表す説明図である。

【図6】本発明の実施の形態の一例に係る電池の製造方法により製造される積層電池の一例を示す説明図である。

【図7】本発明の実施の形態に係る単電池セル連続体の巻き取り状態を模式的に表すもう一つの説明図である。

【図8】本発明の実施の形態の一例に係る電池の製造方法により製造される積層電池の別の例を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

本発明の実施の形態について図面を参照しながら説明する。本発明の実施の形態に係る積層電池の製造装置は、図１に模式的に示すように、単電池セル１０がシール部を介して一列に連続形成されてなる帯状の単電池セル連続体２０を供給する供給部１と、当該供給された単電池セル連続体２０を巻き付ける回転体２１を備えた積層部２とを含んで構成されている。なお、以下の説明及び図において、各部の大きさや大きさの比率等は、例示のものであり、現実のものはこれと異なっていてよい。

【0014】

ここで供給部１においては、帯状（長尺のシート状）の第１の集電体シート１１がロール１００に巻回されて提供され、また、第２の集電体１２は、所定形状に切断されて提供される。この第２の集電体１２の形状については後に述べる。なお、図１では、製造の工程を見やすくするため、第１の集電体シート１１の幅方向中央で破断した断面を模式的に表す断面図としている。

【0015】

第１の集電体シート１１及び第２の集電体１２は、金属集電体及び樹脂集電体のいずれを用いても良く、それぞれ公知の金属集電体並びに特開２０１２−１５０９０５号公報及び国際公開番号ＷＯ２０１５／００５１１６号等に記載の公知の樹脂集電体等を用いることができる。

【0016】

金属集電体としては、リチウムイオン電池に一般に使用する金属集電体を用いることができ、銅、アルミニウム、チタン、ニッケル、タンタル、ニオブ、ハフニウム、ジルコニウム、亜鉛、タングステン、ビスマス、アンチモン及びこれらの一種以上を含む合金並びにステンレス合金からなる群から選択される一種以上の金属からなる集電体等が挙げられる。

【0017】

金属集電体の基材の形態は、薄板状、金属箔状及びメッシュ状のいずれであってもよく、金属集電体の基材の表面にスパッタリング、電着及び塗布等の手法により金属層を形成してもよい。

【0018】

樹脂集電体とは、導電性高分子材料又は導電性を付与した非導電性高分子材料から形成された集電体であり、導電性高分子材料としては、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアクリロニトリル、及びポリオキサジアゾール等が挙げられる。非導電性高分子材料としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）、ポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルアクリレート（ＰＭＡ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂又はこれらの混合物等が挙げられる。

【0019】

非導電性高分子材料としては、電気的安定性の観点から、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリメチルペンテン（ＰＭＰ）及びポリシクロオレフィン（ＰＣＯ）が好ましく、さらに好ましくはポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）及びポリメチルペンテン（ＰＭＰ）である。

【0020】

また、樹脂集電体は、導電性高分子材料を含む樹脂集電体の導電性を向上させる目的、あるいは、非導電性高分子材料を含む樹脂集電体に導電性を付与する目的から、導電性フィラーを含んでいることが好ましい。導電性フィラーは、導電性を有する材料から選択され、好ましくは、集電体内のイオン透過を抑制する観点から、電荷移動媒体として用いられるイオンに関して伝導性を有さない材料を用いる。このような材料として具体的には、カーボン材料、アルミニウム、金、銀、銅、鉄、白金、クロム、スズ、インジウム、アンチモン、チタン、ニッケル及びステンレス（ＳＵＳ）等の合金材などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの導電性フィラーは一種類の素材を単独で用いてもよいし、二種以上の素材を併用してもよい。導電性フィラーは、耐食性の観点からは、アルミニウム、ステンレス、カーボン材料、またはニッケルであることが好ましく、より好ましくはカーボン材料である。また、これらの導電性フィラーは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに、上記で示される金属をメッキ等でコーティングしたものであってもよい。

【0021】

樹脂集電体は、特開２０１２−１５０９０５号公報及び国際公開番号ＷＯ２０１５／００５１１６号等に記載の公知の方法で得ることができ、具体例としては、ポリプロピレンに導電性フィラーとしてアセチレンブラックを５〜２０部分散させた後、熱プレス機で圧延したものが挙げられる。また、その厚みも特に制限されず、公知のものと同様、あるいは適宜変更して適用することができる。

【0022】

また、本発明の実施の形態に係る電池の製造方法では正極活物質１３及び負極活物質１４を予め用意しておく。このうち正極活物質１３は、粉体状の正極活物質粒子、または当該正極活物質粒子を電解液に分散させて得られるスラリー状ないしゲル状の物質である。

【0023】

ここで正極活物質粒子としては、リチウムと遷移金属との複合酸化物（例えばＬｉＣｏＯ₂、ＬｉＮｉＯ₂、ＬｉＭｎＯ₂及びＬｉＭｎ₂Ｏ₄）、遷移金属酸化物（例えばＭｎＯ₂及びＶ₂Ｏ₅）、遷移金属硫化物（例えばＭｏＳ₂及びＴｉＳ₂）及び導電性高分子（例えばポリアニリン、ポリフッ化ビニリデン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリ−ｐ−フェニレン及びポリカルバゾール）等がある。

【0024】

また、負極活物質１４は、粉体状の負極活物質粒子、または当該負極活物質粒子を電解液に分散させて得られるスラリー状ないしゲル状の物質である。ここで負極活物質粒子としては、黒鉛、難黒鉛化性炭素、アモルファス炭素、高分子化合物焼成体（例えばフェノール樹脂及びフラン樹脂等を焼成し炭素化したもの等）、コークス類（例えばピッチコークス、ニードルコークス及び石油コークス等）、炭素繊維、導電性高分子（例えばポリアセチレン及びポリピロール等）、スズ、シリコーン、及び金属合金（例えばリチウム−スズ合金、リチウム−シリコーン合金、リチウム−アルミニウム合金及びリチウム−アルミニウム−マンガン合金等）、リチウムと遷移金属との複合酸化物（例えばＬｉ₄Ｔｉ₅Ｏ₁₂等）等がある。

【0025】

本実施の形態においては、正極活物質粒子または負極活物質粒子は、その表面の少なくとも一部が被覆用樹脂及び導電助剤を含む被覆剤で被覆されてなる被覆活物質粒子であることが好ましい。

【0026】

この例では、被覆剤は被覆用樹脂を含んでおり、正極活物質粒子の周囲が被覆剤で被覆されていると、電極の体積変化が緩和され、電極の膨脹を抑制することができる。被覆用樹脂の例としては、ビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、ポリイミド樹脂、シリコーン樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ユリア樹脂、アニリン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリカーボネート等が挙げられる。これらの中ではビニル樹脂、ウレタン樹脂、ポリエステル樹脂又はポリアミド樹脂が好ましい。

【0027】

また導電助剤としては、導電性を有する材料から選択される。具体的には、アルミニウム、ステンレス（ＳＵＳ）、銀、金、銅及びチタン等の金属材料、グラファイト、カーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）などのカーボン材料、及びこれらの混合物等があるが、これらに限定されない。

【0028】

また、導電助剤として金属材料を用いる場合、その合金又は酸化物（金属酸化物）が用いられてもよい。電気的安定性の観点から導電助剤として用いる材料は、好ましくはアルミニウム、ステンレス、銀、金、銅、チタン等の金属や、カーボン、銀、金、銅、チタン、グラファイト、カーボンブラック（アセチレンブラック、ケッチェンブラック、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマルランプブラック等）、カーボンナノチューブ（単層カーボンナノチューブ及び多層カーボンナノチューブ等）及びこれらの混合物であり、より好ましくは銀、金、アルミニウム、ステンレス及びカーボンであり、さらに好ましくはカーボンである。またこれらの導電助剤とは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料（上記した導電助剤の材料のうち金属のもの）をメッキ等でコーティングしたものでもよい。またここでは一種類の導電助剤を単独で用いてもよいし、二種以上の導電助剤を併用してもよい。

【0029】

さらに導電助剤として導電性繊維を用いることも可能である。導電性繊維としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維等の炭素繊維、合成繊維の中に導電性のよい金属や黒鉛を均一に分散させてなる導電性繊維、ステンレス鋼等の金属を繊維化した金属繊維、有機物繊維の表面を金属で被覆した導電性繊維、有機物繊維の表面を導電性物質を含む樹脂で被覆した導電性繊維等がある。これらの導電性繊維の中では炭素繊維が好ましい。

【0030】

被覆活物質粒子は、例えば、活物質粒子を万能混合機に入れて３０〜５００ｒｐｍで撹拌した状態で、被覆用樹脂を含む樹脂溶液を１〜９０分かけて滴下混合し、さらに導電助剤を混合し、撹拌したまま５０〜２００℃に昇温し、０．００７〜０．０４ＭＰａまで減圧した後に１０〜１５０分保持することにより得ることができる。

【0031】

また、正極活物質粒子または負極活物質粒子を、電解液に分散させてスラリー状またはゲル状の正極活物質１３または負極活物質１４とする場合、電解液としては、リチウムイオン電池の製造に用いられる、電解質及び非水溶媒を含有する電解液を使用することができる。

【0032】

具体的に電解質としては、ＬｉＰＦ₆、ＬｉＢＦ₄、ＬｉＳｂＦ₆、ＬｉＡｓＦ₆及びＬｉＣｌＯ₄等の無機酸のリチウム塩、ＬｉＮ（ＣＦ₃ＳＯ₂）₂、ＬｉＮ（Ｃ₂Ｆ₅ＳＯ₂）₂及びＬｉＣ（ＣＦ₃ＳＯ₂）₃等の有機酸のリチウム塩等がある。これらのうち、電池出力及び充放電サイクル特性の観点からはＬｉＰＦ₆が好ましい。

【0033】

また非水溶媒としては、通常の電解液に用いられているもの等が使用でき、例えば、ラクトン化合物、環状又は鎖状炭酸エステル、鎖状カルボン酸エステル、環状又は鎖状エーテル、リン酸エステル、ニトリル化合物、アミド化合物、スルホン、スルホラン等及びこれらの混合物を用いることができる。この非水溶媒は一種類を単独で用いてもよいし、二種類以上の非水溶媒を併用してもよい。

【0034】

上記の非水溶媒の例のうち、電池出力及び充放電サイクル特性の観点から好ましいのは、ラクトン化合物、環状炭酸エステル、鎖状炭酸エステル及びリン酸エステルであり、より好ましいのはラクトン化合物、環状炭酸エステル及び鎖状炭酸エステルであり、さらに好ましいのは環状炭酸エステルと鎖状炭酸エステルの混合液である。特に好ましいのはプロピレンカーボネート（ＰＣ）、またはエチレンカーボネート（ＥＣ）とジエチルカーボネート（ＤＥＣ）の混合液である。

【0035】

またスラリー状とする場合、活物質粒子並びに導電助剤を電解液の重量に基づいて１０〜６０重量％の濃度で分散してスラリー化することにより調製することが好ましい。

【0036】

さらに本実施の形態では、所定形状に切断されたセパレータ１５が用意される。このセパレータ１５は、ポリエチレン、ポリプロピレン等、ポリオレフィン製の微多孔膜フィルム、多孔性のポリエチレンフィルムとポリプロピレンとの多層フィルム、ポリエステル繊維、アラミド繊維、ガラス繊維等からなる不織布、及びそれらの表面にシリカ、アルミナ、チタニア等のセラミック微粒子を付着させたもの等で構成される。このセパレータ１５の形状については後に述べる。

【0037】

また互いに隣接する、第１の集電体１１０（第１の集電体シート１１が切断されたもの）、正極活物質１３、セパレータ１５、負極活物質１４、及び第２の集電体１２を有する単電池セル１０間を仕切る堤状の枠体１６を形成するシール材料を用意しておく。このシール材料としては、第１、第２の集電体１１、１２に対する接着性を有し、正極活物質１３または負極活物質１４に含まれ得る電解液に対して耐久性があって、かつ、伸縮性のある材料であれば特に限定されないが、高分子材料、特に熱硬化性樹脂が好ましい。具体的には、エポキシ系樹脂、ポリオレフィン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリフッ化ビニデン樹脂等でよい。耐久性が高く取り扱いが容易であることを考慮すると、これらのうちエポキシ系樹脂が好ましい。

【0038】

以上の用意の下、供給部１により供給される単電池セル連続体２０は、次の工程により製造される。

【0039】

すなわち、ロール１００に巻回された帯状（長尺のシート状）の第１の集電体シート１１（その幅をＷとする）を、図示しない支持部材上で所定の搬送方向（例えば長手方向）に搬送して連続供給する。そしてこの連続供給される第１の集電体シート１１上に所定の間隔Ｌの間隙をおいて、第１の集電体シート１１の長手方向に長さｄ／２、高さｈを有し、所定形状の空間を画定する枠体下層部１６ａを、繰り返し形成する（枠体下層部配置工程：Ｓ１１）。また、第１の集電体シート１１の幅方向両端からそれぞれ幅ｗ（ｗ＜Ｗ／２）の範囲に連続して枠体下層部１６ａを形成する。従って互いに隣接する枠体下層部１６ａの、第１の集電体シート１１の幅方向に延びる辺（以下、第１の集電体シート１１の長手方向に沿って形成される辺と区別する必要がある場合は、仕切り辺と呼ぶ）は、第１の集電体シート１１の長手方向にｄ／２＋ｄ／２＝ｄだけの幅で形成される。ここではシール材料を加熱してゲル状に溶融して、図１の第１の位置Ｐ１にて第１の集電体シート１１上に滴下することで枠体下層部１６ａを形成するものとする。つまりこの例では、枠体１６の形状は、矩形状をなすようになる。この枠体下層部１６ａの内周側（活物質が充填される側）には、セパレータ１５を受け入れるためのキャッチ１６ｃが形成されてもよい。

【0040】

次に第２の位置Ｐ２にて、長さ方向にある一対の枠体下層部１６ａと、幅方向に配した一対の枠体下層部１６ａによって形成された幅Ｗ−２ｗ×長さＬ×高さｈの矩形状の（枠体内部の）空間に、正極活物質１３または負極活物質１４の一方を滴下して少なくとも枠体下層部１６ａの高さｈまで充填する（第１の充填工程：Ｓ１２）。なお、図面においては、ここで正極活物質１３を充填するものとして図示している。さらにこの充填後、第１の集電体シート１１に振動、衝撃を与えることで、正極活物質１３または負極活物質１４を上記一対の枠体下層部１６ａ間の間隔Ｌの範囲に均一に分散させてもよい。これにより正極室または負極室の一方が形成される。

【0041】

また本実施の形態では、シート状のセパレータ１５を予め、幅ｓｗ×長さｓｄの矩形に切断しておく。ここで、ｓｗはＷ−２ｗ＜ｓｗ≦Ｗ（Ｗは第１の集電体シート１１の幅）であり、Ｌ＜ｓｄ＜Ｌ＋ｄ／２とする。本実施の形態では、枠体下層部１６ａ間に正極活物質１３または負極活物質１４の一方を充填した後、この充填された活物質をカバーするよう、このセパレータ１５を配して、上部から押圧する（セパレータ配置工程：Ｓ１３）。このとき、セパレータ１５の幅方向（幅ｓｗを有する方向）を第１の集電体シート１１の幅方向にあわせ、セパレータ１５の長さ方向を第１の集電体シート１１の長手方向にあわせる。また、セパレータ１５の、第１の集電体シート１１の長手方向の両端部がいずれも各枠体下層部１６ａの外周に重ならないように（枠体１６とセパレータ１５との重なり部分の幅が枠体１６の辺の幅ｄ／２未満となるよう）セパレータ１５を位置決めする。ここで枠体下層部１６ａの外周は、第１の集電体シート１１の幅方向においては第１の集電体シート１１の外周に一致し、第１の集電体シート１１の長手方向においては、図２に例示するｄ／２幅の仕切り辺の外周（仕切り辺は隣接する枠体下層部１６ａの仕切り辺に連続しているので、この外周は隣接する枠体下層部１６ａの外周に一致している）となる。セパレータ１５は、少なくとも仕切り辺の外周には重なり合わないよう配置され、従って、互いに隣接する枠体下層部１６ａに配される一対のセパレータ１５も重なり合わないよう配されることとなる。これにより、第１の集電体シート１１の長手方向にセパレータ１５の存在しない部分（間隙）が形成される。

【0042】

次いで、この枠体下層部１６ａが形成された部分に、さらに高さｈ′の枠体上層部１６ｂを配し、枠体１６を形成する（枠体形成工程：Ｓ１４）。この枠体上層部１６ｂもまた、シール材料を加熱してゲル状に溶融して、図１の第３の位置Ｐ３にて枠体下層部１６ａ上に実質的に同一形状で滴下することで形成できる。このとき、セパレータ１５の第１の集電体シート１１の長手方向の両端部は、枠体下層部１６ａと枠体上層部１６ｂとの間に挟持された状態となり、枠体１６によって封止される。またこの枠体上層部１６ｂの内周側（活物質が充填される側）には、第２の集電体１２を受け入れるためのキャッチ１６ｃが形成されてもよい。

【0043】

この枠体形成工程の後、一対の枠体上層部１６ｂと、セパレータ１５とによって区画された空間（第１の集電体シート１１の長手方向に長さＬを有する空間）に、正極活物質１３または負極活物質１４の他方を充填する（第２の充填工程：Ｓ１５）。つまり、工程Ｓ１２において、正極活物質１３を充填したならば、ここでは負極活物質１４を充填する。また、工程Ｓ１２において負極活物質１４を充填したならば、ここでは正極活物質１３を充填する。図面においては、ここで負極活物質１４を充填するものとして図示している。

【0044】

ここでの活物質の充填においても、図１の第４の位置Ｐ４にて、活物質を滴下して少なくとも枠体上層部１６ｂの高さｈ′まで充填する。またここでも充填後、第１の集電体シート１１に振動、衝撃を与えることで、負極活物質１４または正極活物質１３を上記一対の枠体下層部１６ａ間の間隔Ｌの範囲に均一に分散させてもよい。これにより負極室または正極室が形成される。

【0045】

またここでは、シート状の第２の集電体１２を予め、幅ｔｗ×長さｔｄの矩形に切断しておく。ここで、ｔｗはＷ−２ｗ＜ｔｗ≦Ｗ（Ｗは第１の集電体シート１１の幅、ｗは第１の集電体シート１１の幅方向両端に配した枠体下層部１６ａの幅）、好ましくはｔｗ＝Ｗであり、Ｌ＜ｔｄ＜Ｌ＋ｄ／２とする。

【0046】

本実施の形態では、枠体上層部１６ｂとセパレータ１５とにより形成された空間に正極活物質１３または負極活物質１４の他方を充填した後、この充填された活物質をカバーするよう、第２の集電体１２を配する（集電体配置工程：Ｓ１６）。このとき、第２集電体１２の幅方向（幅ｔｗを有する方向）を第１の集電体シート１１の幅方向にあわせ、第２集電体１２の長さ方向を第１の集電体シート１１の長手方向にあわせる。また第２集電体１２の、第１の集電体シート１１の長手方向の両端部がいずれも枠体１６の長さ方向の外周に重ならないように第２集電体１２を配する。つまり、枠体１６の第１の集電体シート１１の幅方向に形成された辺（仕切り辺）の外周には、第２集電体１２が重なり合わないよう、第２集電体１２と枠体１６の仕切り辺との重なり部分の幅は、枠体１６の仕切り辺の幅ｄ／２未満とする。このように第２集電体１２も、少なくとも枠体１６の仕切り辺の外周には重なり合わないよう配置され、従って、互いに隣接する枠体１６に配される一対の第２集電体１２も互いに重なり合わないよう配されることとなる。これにより、第１の集電体シート１１の長手方向に第２集電体１２の存在しない部分（間隙）が形成される。

【0047】

またこの集電体配置工程では、第２集電体１２を加熱しながら押圧することで、第２集電体１２が枠体１６に圧着されて枠体１６に固定され、枠体１６と第２集電体１２との上面側が実質的に面一となるようにしてもよい。

【0048】

これにより、図３に例示するように、連続的な第１の集電体シート１１上に、少なくとも正極活物質１３、セパレータ１５、負極活物質１４、及び第２の集電体１２を有する単電池セル１０が、所定の間隔で配されたシール部としての枠体１６（より詳しくは枠体１６の仕切り辺）によって仕切られ、単電池セル連続体２０が形成される。図３では、単電池セル１０の内部を表すため、第２集電体１２の一部を開き、単電池セル１０を破断した状況を示している。

【0049】

なお、本実施の形態では、工程Ｓ１４にて枠体１６を形成した後、ここまでの間に、枠体１６の上面側（後に切断が開始される側の面）であって、枠体１６の仕切り辺の外周位置（互いに隣接する枠体１６の仕切り辺は連続して形成されているため、長さ方向の両端部からそれぞれ距離ｄ／２の位置となる）に、つまり、長手方向にＬ＋ｄの距離ごとに、断面Ｖ字ないしＵ字等の所定形状を有する溝１６０を形成する。図１では、工程Ｓ１４の直後に、この溝１６０を形成する例を示している。この溝１６０は押圧ないし切削形成してもよいし、又は工程Ｓ１４においてシール材料である枠体の材料を、このような形状になるように滴下することによって形成してもよい。

【0050】

供給部１は、こうして得られた単電池セル連続体２０を、積層部２に対して供給する。

【0051】

積層部２は、回転体２１を含んで構成されている。ここで回転体２１の外周部は単電池セルをそれぞれ積層するＮ個（Ｎは３以上の整数）のステージ２１０ａ，２１０ｂ，…２１０Ｎを連結した巻回部を有する。

【0052】

ここで、各ステージ２１０ａ，２１０ｂ，…２１０Ｎの周方向長さは互いに同一（Ｌ＋ｄ）であり、Ｎ個のステージ２１０ａ，２１０ｂ，…２１０Ｎのうちいずれか一つのステージ（以下では２１０Ｎとする）の、周方向と直交する一辺（２１０Ｎ-E）が、隣接するステージ２１０（Ｎ−１）の面よりも単電池セル連続体２０の厚さに応じた量だけ径方向に突出してなるよう形成されている。

【0053】

ここで各ステージは、周方向にＬ＋ｄの長さを有し、周方向に直交する幅方向には第１集電体シート１１の幅Ｗまたはそれ以上の長さを有する。

【0054】

またこの回転体２１では、これらステージ２１０のうちいずれか一つ（図ではステージ２１０Ｎ）については、その周方向の一方の端２１０Ｎ-Eが、隣接するステージ２１０（Ｎ−１）の面よりも、単電池セル連続体２０の厚さＨに応じた量だけ径方向に突出してなるよう形成されている。以下、このステージ２１０Ｎを、段差ステージと呼ぶ。

【0055】

積層部２は、回転体２１を回転させつつ、供給部１から供給される単電池セル連続体２０に含まれる単電池セル１０を、段差ステージの次のステージ２１０ａ（回転体２１が時計回りに回転しているときには段差ステージから反時計回りに次のステージ、回転体２１が反時計回りに回転しているときには段差ステージから時計回りに次のステージ）から順に、順次ステージ２１０に巻き付けていく。

【0056】

なお、このとき、ステージ２１０の表面と単電池セル１０の裏面側との間の空気を追い出すよう、外部からローラ２１１等の押圧装置によって押圧してもよい。図１の例の押圧装置はその詳細を図５に例示するように、ローラ２１１が支点２１２を回転軸として回動可能に配された棒状の支持体２１３の一方端側に、回転可能に支持されており、支持体２１３のローラ２１１とは反対側の端部はバネ等の弾性体を介して壁面等に固定されている。これより、ローラ２１１を回転体２１のステージ面方向に付勢する力が働き、単電池セル１０がステージ２１０に密着するよう押圧される。

【0057】

回転体２１のステージ２１０ａから順に単電池セル１０が巻き付けられ、段差ステージであるステージ２１０Ｎに単電池セル１０が巻き付けられた状態となると（このとき、回転体２１の角部には、単電池セル連続体２０のシール部が位置し、Ｖ字溝が割り開かれた状態となる）、当該段差ステージ２１０Ｎの周方向の一方の端２１０Ｎ-E側の単電池セル１０の底面の位置は、最初にステージ２１０ａに巻き付けられた単電池セル１０の高さに相当する（回転体２１の回転中心からの長さが同じ）位置となっている。

【0058】

従って次に供給される単電池セル１０は、無理なく前周のステージ２１０ａに巻き付けられた単電池セル１０上に積層されて巻き取られる。

【0059】

このように本実施の形態では、回転体２１のステージ２１０のうちいずれか一つの周方向の一方の端（巻き取り方向Ｒとは逆側の端）が、隣接するステージの面よりも、単電池セル連続体２０の高さに応じた量だけ径方向に突出してなるよう形成されているため、周ごとに、前周に巻かれた単電池セル連続体２０の高さだけの段差を乗り越える必要がなくなり、スムーズに巻き取りが行われる。

【0060】

なお、積層回数（単電池セル連続体２０が回転体２１にｍ周分巻き取られたときの数ｍ）が大きくなるほど、回転体２１一周あたりの単電池セル連続体２０の長さは大きくなるが、単電池セル連続体２０の厚さＨが、回転体２１の径より十分大きい場合や、積層回数が小さい場合には、この長さは無視できる程度に小さい。

【0061】

もっとも、この長さが無視できない場合は、供給部１が単電池セル連続体２０を形成する際に、一対の隣接する単電池セル１０間のシール部の長さが、単電池セル１０の数Ｎ個（ステージ２１０ａからステージ２１０Ｎ上にそれぞれ配される単電池セル１０の組）ごとにΔＬ／Ｎ（ただしΔＬは、回転体２１に巻回される単電池セル連続体２０の一つ前の周と現在の周との長さの差）だけ長くなるよう形成すればよい。

【0062】

単電池セル連続体２０が所望の巻き数だけ回転体２１に巻き付けられて積層された状態となった後、単電池セル連続体２０を回転体２１から抜き取る。これより、単電池セル１０が積層されてなる、筒状の電池が得られる。

【0063】

また本実施の形態では、回転体２１の少なくとも一つのステージ２１０に対応して、当該ステージ２１０の周方向に直交する辺のそれぞれにおいて、当該ステージ２１０の法線方向に、単電池セル連続体２０をシール部で切断する一対の切断刃を設けてもよい。

【0064】

単電池セル連続体２０が所望の巻き数だけ回転体２１に巻き付けられて積層された状態となった後、図４（ａ）に例示する位置（単電池セル１０の両端部Ｅ）でこの一対の切断刃を駆動すると、単電池セル連続体２０がＶ字溝１６０の位置で切断された状態となり、上記巻き数に相当する積層回数だけ単電池セル１０が積層された、図６に例示するような積層型電池がＮ個得られる。

【0065】

またこの回転体２１の各ステージ２１０は、図５に例示したように、外周へ向けて凸となる曲面として形成されていてもよい。さらに、ステージ２１０は、図７に示すように、積層電池の所望の形状に合わせた曲面状に形成されていてもよい。このように曲面に形成する場合には、曲面の形状にあわせて（例えば変曲点の数以上の）押圧装置を設け、単電池セル連続体２０が、ステージ２１０の曲面に沿って密着するように押付けるようにしてもよい。この例によれば、図８に例示するような、ステージ２１０の形状に曲げられた積層型電池がＮ個得られる。

【0066】

なお、本実施の形態では、切断位置であるシール部（枠体１６の外周部分）に第２の集電体１２やセパレータ１５が存在しないので、切断時に第２の集電体１２やセパレータ１５が曲げ変形して第１の集電体１１に短絡することはない。

【0067】

さらに、本実施の形態において、回転体２１の各ステージ２１０は、図４（ｂ）に例示するように、積層した単電池セル１０を破断した後、回転体２１内部に設けたアクチュエータ機構により、外部から指示があったときに、回転体２１の動径方向にせり上がるように構成されていてもよい。

【符号の説明】

【0068】

１ 供給部、２ 積層部、１０ 単電池セル、１１ 第１の集電体シート、１２ 第２の集電体、１３ 正極活物質、１４ 負極活物質、１５ セパレータ、１６ 枠体、１６ａ 枠体下層部、１６ｂ 枠体上層部、２０ 単電池セル連続体、２１ 回転体、１００ ロール、１１０ 第１の集電体、１６０ 溝、２１０ ステージ、２１１ ローラ、２１２ 支点、２１３ 支持体。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】