特許 6652778 改善された結晶化速度を有するポリエステル組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6652778

(24)【登録日】2020年1月28日

(45)【発行日】2020年2月26日

(54)【発明の名称】改善された結晶化速度を有するポリエステル組成物

(51)【国際特許分類】

   C08L 67/00 20060101AFI20200217BHJP

   C08K 3/22 20060101ALI20200217BHJP

   C08K 3/26 20060101ALI20200217BHJP

   C08K 3/30 20060101ALI20200217BHJP

   C08K 3/34 20060101ALI20200217BHJP

   C08K 5/10 20060101ALI20200217BHJP

   C08K 7/14 20060101ALI20200217BHJP

   C08L 67/02 20060101ALI20200217BHJP

   H01L 33/60 20100101ALI20200217BHJP

【ＦＩ】

   C08L67/00

   C08K3/22

   C08K3/26

   C08K3/30

   C08K3/34

   C08K5/10

   C08K7/14

   C08L67/02

   H01L33/60

【請求項の数】15

【外国語出願】

【全頁数】18

(21)【出願番号】特願2013-244600(P2013-244600)

(22)【出願日】2013年11月27日

(65)【公開番号】特開2014-105337(P2014-105337A)

(43)【公開日】2014年6月9日

【審査請求日】2016年10月27日

【審判番号】不服2018-14208(P2018-14208/J1)

【審判請求日】2018年10月26日

(31)【優先権主張番号】61/731,051

(32)【優先日】2012年11月29日

(33)【優先権主張国】US

(31)【優先権主張番号】13155500.5

(32)【優先日】2013年2月15日

(33)【優先権主張国】EP

(73)【特許権者】

【識別番号】512323929

【氏名又は名称】ソルベイ スペシャルティ ポリマーズ ユーエスエー， エルエルシー

(74)【代理人】

【識別番号】110002077

【氏名又は名称】園田・小林特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】ボンジョヴァンニ， アレッサンドロ

【合議体】

【審判長】 佐藤 健史

【審判官】 井上 猛

【審判官】 大▲わき▼ 弘子

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１２／１４１９６７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特表平１１−５１１５００（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

C08L 67/00-67/08

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ポリマー組成物（Ｃ）であって、
−少なくとも１つの脂環式基を含む繰り返し単位を少なくとも５０モル％含む、少なくとも１種のポリエステル（Ｐ）、
−ＴｉＯ_２、ＺｎＳ、ＺｎＯ、ＣｅＯ_２およびＢａＳＯ_４からなる群から選択される、少なくとも１種の白色顔料、
−少なくとも１種の無機核形成剤、および
−前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％および最大で４重量％の量で存在し、かつフタル酸エステル、トリメリット酸エステル、安息香酸エステル、テレフタル酸エステル、クエン酸エステル、およびシクロヘキサン二酸エステルからなる群から選択される、少なくとも２００℃の沸点を有する少なくとも１種の可塑剤
を含むポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項2】

ポリマー組成物（Ｃ）であって、
−少なくとも１つの脂環式基を含む繰り返し単位を少なくとも５０モル％含む、少なくとも１種のポリエステル（Ｐ）、
−ＴｉＯ_２、ＺｎＳ、ＺｎＯ、ＣｅＯ_２およびＢａＳＯ_４からなる群から選択される、少なくとも１種の白色顔料、
−少なくとも１種の無機核形成剤、および
−前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％および最大で３．６重量％の量で存在し、かつフタル酸エステル、トリメリット酸エステル、安息香酸エステル、テレフタル酸エステル、クエン酸エステル、シクロヘキサン二酸エステル、およびエーテルのオリゴマー／ポリマーのエステルからなる群から選択される、少なくとも２００℃の沸点を有する少なくとも１種の可塑剤
を含むポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項3】

前記ポリエステル（Ｐ）が、前記組成物の全重量に基づいて、４５〜６０重量％の量で存在する、請求項１又は２に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項4】

前記ポリエステル（Ｐ）の繰り返し単位の少なくとも５０モル％が、テレフタル酸と１，４−シクロヘキシレンジメタノールの重縮合によって得られる、請求項１から３のいずれか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項5】

前記ポリエステル（Ｐ）が、ポリ（１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）である、請求項１から４の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項6】

前記少なくとも１種の無機核形成剤が、シリカ、タルク、クレー、アルミナ、マイカ、ジルコニア、チタニア、酸化スズ、酸化スズインジウム、酸化アンチモンスズ、炭酸カルシウムおよびゼオライトからなる群から選択される、請求項１から５の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項7】

前記少なくとも１種の無機核形成剤が、前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１から５重量％の量で存在する、請求項１から６の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項8】

前記少なくとも１種の可塑剤が、トリメリット酸エステル、安息香酸エステル、およびエーテルのオリゴマー／ポリマーのエステルからなる群から選択される、請求項２から６の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項9】

前記少なくとも１種の可塑剤が、トリメリット酸トリオクチル、ジ安息香酸ネオペンチルグリコールおよびジ−２−エチルヘキサン酸ＰＥＧ−４００からなる群から選択される、請求項８に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項10】

前記白色顔料が、ＴｉＯ_２である、請求項１から９の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項11】

ガラス繊維およびウォラストナイトからなる群から選択される少なくとも１種の強化充填剤を更に含む、請求項１から１０の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項12】

前記強化充填剤が、前記ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、５〜４０重量％で存在する、請求項１１に記載のポリマー組成物（Ｃ）。

【請求項13】

請求項１から１２の何れか一項に記載のポリマー組成物（Ｃ）を含む少なくとも１つの部品を備える物品。

【請求項14】

前記物品が、発光ダイオード（ＬＥＤ）デバイスである、請求項１３に記載の物品。

【請求項15】

前記部品が、反射板である、請求項１３に記載の物品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

この出願は、２０１２年１１月２９日に出願された特許文献１および２０１３年２月１５日に出願された特許文献２に対して優先権を主張し、これらの出願のそれぞれの全内容は、すべての目的のために参照により本明細書に組み込まれる。

【0002】

本発明は、非常に良好な結晶化速度および優れた光反射率の保持率を特徴としている、ある種のポリエステル、少なくとも１種の無機核形成剤、および少なくとも１種の可塑剤を含むポリマー組成物に関する。

【0003】

本発明は更に、本発明の組成物からなる物品、例えば、発光ダイオード（ＬＥＤ）デバイスの部品を提供する。

【背景技術】

【0004】

ＬＥＤは、それらが従来の光源を上回って与える多くの利点のために、多数の用途で光源としてますます使用されている。ＬＥＤは、一般に他の光源よりもかなり少ない電力を消費し、動作させるために低い電圧を必要とし、機械的衝撃に耐性である。結果として、それらは、多くの用途で白熱および他の光源に取って代わっており、交通信号、屋内および屋外照明、携帯電話ディスプレイ、自動車ディスプレイおよびフラッシュライトのような異種の領域で用途を見出している。

【0005】

反射板などのＬＥＤ部品は、優れた色と改善された物理的特性との特に要求の厳しい組合せを必要とする。それらの用途でセラミックスが有利に使用され得るが、依然として極めて高価であり、要求の厳しい加工技術を必要とする。従って、セラミックスをより低いコストの材料と置き換えるためにポリマーが広範囲に研究および開発されている。熱可塑性ポリマーの大きな利点は、それらが射出成形されることができ、従って、相当の設計融通性を与えることである。ＬＥＤ部品の製造に使用されるポリマー組成物に関して留意される問題の一つは、それらが光および高温に曝露される場合に黄色になり易いことである。例えば、製造の間に、ＬＥＤ部品は、エポキシまたはシリコン封止材をキュアするために約１８０℃に加熱される。ＬＥＤ部品は、はんだ付け操作が行われる間に２６０℃を超える温度にも曝露される。更に、使用中に、ＬＥＤ部品は、光および８０℃を超える温度下に日常的に置かれる。更に、最近のより高い電圧のＬＥＤの開発は、一般に１００℃を超える、より高い作業温度さえももたらす。この光および高温への同時曝露は、ＬＥＤ部品を形成するために使用されるポリマー組成物の黄変を引き起こす。

【0006】

望ましくは、ＬＥＤの反射板、結局、それらが製造されるポリマー組成物は、所望の形状に容易に加工される一方で、とりわけ、光の高い反射率、高い白色度、高い寸法安定性、高い機械的強度、高い熱変形温度、および高い耐熱性（高温に曝露される場合の低い退色および低い反射率損失）を含む、広い一連の要求を満たさなければならない。

【0007】

フィルム、シート、異形材、ボトルなどを含む、広範な用途で使用される成形物品を製造するために、ポリエステルがしばしば用いられる。最も一般に用いられるポリエステルは、テレフタル酸または２，６−ナフタレンジカルボン酸に基づき、例えば、ポリ（エチレンテレフタレート）（「ＰＥＴ」）、ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）（「ＰＢＴ」）、ポリ（シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）（「ＰＣＴ」）、ポリ（シクロヘキシレンジメチレンナフタレート）（「ＰＣＮ」）、ポリ（エチレンナフタレート）（「ＰＥＮ」）およびそれらのコポリエステルを含む。これらのポリエステルは、比較的安価で、広く利用でき、それらの芳香族含有量のために、高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、これにより、それらから製造された成形物品に耐熱性、剛性および強靭性を与える。

【0008】

これらの肯定的な特性にもかかわらず、ある種のポリエステル（ＰＥＴおよびＰＣＴなど）は、ある限界を有する。最も重要な限界の一つは、それらの低い結晶化の速度である。射出成形過程の間、成形されているポリマーの結晶化速度は、サイクル時間、最小必要成形温度、および型からの部品の突出しの容易さ（亀裂および／または変形を避ける）を決定する。高い結晶化度も、それと関連するより高い熱的および機械的安定性のために、成形部品でしばしば望ましい。従って、結晶化度は、ＬＥＤデバイスの部品などの成形部品が高温下に置かれる場合、特に望ましい。

【0009】

ポリエステルの結晶化の速度を増加させる従来技術の方法は、核形成剤の組み込みに向けられてきた。無機化合物などのある種の核形成剤は、結晶化速度をいくらか増加させるが、射出成形などのある加工条件は、更により高い結晶化速度を必要とする。有機塩などの他の種類の核形成剤は、必要とされるより高い結晶化速度を与えるが、ＬＥＤ製造方法の高温に曝露される場合、色体（ｃｏｌｏｒ ｂｏｄｙ）を生成する傾向がある。

【0010】

当業者は、熱安定性、成形性能および反射率におけるさらなる改善が、ＬＥＤデバイスの開発にとって有利であることを理解する。

【0011】

特許文献３には、二酸化チタン、無機強化剤または充填剤、および酸化安定剤を含むＰＣＴ組成物からなる発光ダイオード組立筐体が開示されている。それらの組成物は、非常に温和な熱処理後でさえも非常に低い白色度の欠点をもつ。

【0012】

特許文献４は、ＰＣＴ、白色顔料および反応性粘度安定剤（フェノキシ樹脂または非芳香族エポキシ樹脂など）を含む、ＬＥＤ反射板の成形に適した組成物に関する。特許文献４には、その実施例において、二酸化チタン、チョップドガラス繊維、２重量％のタルクおよび８種類の他の添加剤を含むＰＣＴ組成物が開示されている。それらの組成物は、２００℃で４時間後に最高約８４％の白色度保持率を達成するのみである。

【0013】

特許文献５には、ある種の白色ＰＣＴ系ポリマー組成物が開示されている。残念なことに、例示された組成物はいずれも、それらをＬＥＤ用途に適したものにさせる許容できる老化後反射率データを示さない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0014】

【特許文献1】米国仮出願第６１／７３１０５１号明細書

【特許文献2】欧州出願第１３１５５５００．５号明細書

【特許文献3】国際公開第２００７／０３３１２９号パンフレット

【特許文献4】米国特許出願公開第２０１２／０２６２９２７号明細書

【特許文献5】国際公開第２０１２／１４１９６７号パンフレット

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0015】

従って、高い結晶化速度、ならびに熱および光曝露後でさえ反射率／白色度の良好な保持率を示す一方で、ポリエステルの利点のすべてを特徴としているポリエステル組成物に対する当技術分野における必要性がある。

【課題を解決するための手段】

【0016】

本発明者らは、２種の特定の添加剤の存在が、熱および光曝露後の優れた反射率を維持する一方で、結晶化速度の点ではある種の白色顔料ポリエステル組成物の挙動を大きく向上させることを発見した。

【0017】

従って、本発明のポリエステル組成物は、上述の要件を満たし、以後に詳細に説明される。

【0018】

第１の態様において、本発明は、ポリマー組成物（Ｃ）であって、
− 少なくとも１つの脂環式基を含む繰り返し単位を少なくとも５０モル％含む、少なくとも１種のポリエステル（Ｐ）、
− ＴｉＯ_２、ＺｎＳ、ＺｎＯ、ＣｅＯ_２およびＢａＳＯ_４からなる群から選択される、少なくとも１種の白色顔料、
− 少なくとも１種の無機核形成剤、および
− ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％および最大で４重量％の量で存在し、かつフタル酸エステル、トリメリット酸エステル、安息香酸エステル、テレフタル酸エステル、クエン酸エステル、シクロヘキサン二酸エステル、およびエーテルのオリゴマー／ポリマーのエステルからなる群から選択される、少なくとも２００℃の沸点を有する少なくとも１種の可塑剤
を含むポリマー組成物（Ｃ）に関する。

【0019】

第２の態様において、本発明は、本発明ポリマー組成物（Ｃ）からなる少なくとも１つの部品を備える物品、特にこのようなポリマー組成物（Ｃ）から製造されたＬＥＤデバイスの部品に関する。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】図１は、型温の関数として実施例ＣＥ１、ＣＥ２、ＣＥ３、Ｅ６、Ｅ７およびＥ８の結晶化度を描くグラフを示す。

【発明を実施するための形態】

【0021】

本発明によるポリマー組成物（Ｃ）は、以下に詳細に説明される４種の必須成分を含む：

【0022】

ポリエステル（Ｐ）
「ポリエステル」という用語は、「コポリエステル」を含むことが意図され、かつ少なくとも１つのエステル部分（一般に式：Ｒ−（Ｃ＝Ｏ）−ＯＲ’で記載される）を含む繰り返し単位を、少なくとも５０モル％、好ましくは少なくとも８５モル％含むポリマーを意味すると理解される。ポリエステルは、少なくとも１つのエステル部分を含む環状モノマー（Ｍ_Ａ）の開環重合によって；少なくとも１つのヒドロキシル基と少なくとも１つのカルボン酸基とを含むモノマー（Ｍ_Ｂ）の重縮合によって、または少なくとも２つのヒドロキシル基を含む少なくとも１種のモノマー（Ｍ_Ｃ）（ジオール）と少なくとも２つのカルボン酸基を含む少なくとも１種のモノマー（Ｍ_Ｄ）（ジカルボン酸）との重縮合によって得ることができる。本明細書で使用される場合、ジカルボン酸という用語は、ジカルボン酸、およびジカルボン酸の任意の誘導体（それらの関連する酸のハロゲン化物、エステル、半エステル、塩、半塩、無水物、混合無水物、またはそれらの混合物を含む）を包含することが意図される。

【0023】

ポリエステル（Ｐ）は、少なくとも１つのエステル部分に加えて、少なくとも１つの脂環式基を含む繰り返し単位を、少なくとも５０モル％、好ましくは少なくとも６０モル％、より好ましくは少なくとも７０モル％、更により好ましくは少なくとも８０モル％、最も好ましくは少なくとも９０モル％含む。ポリエステル（Ｐ）が少なくとも１つのエステル部分および少なくも１つの脂環式基を含む繰り返し単位から本質的になる場合、優れた結果が得られた。脂環式基は、脂肪族と環状の両方ともである少なくとも１つの基を含むモノマー（Ｍ_Ａ）、モノマー（Ｍ_Ｂ）、モノマー（Ｍ_Ｃ）またはモノマー（Ｍ_Ｄ）から誘導してもよい。

【0024】

モノマー（Ｍ_Ａ）の非限定的な例としては、ラクチドおよびカプロラクトンが挙げられる。

【0025】

モノマー（Ｍ_Ｂ）の非限定的な例としては、グリコール酸、４−ヒドロキシ安息香酸および６−ヒドロキシナフタレン−２−カルボン酸が挙げられる。

【0026】

モノマー（Ｍ_Ｃ）の非限定的な例としては、１，４−シクロヘキサンジメタノール、エチレングリコール、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジオール、１，１０−デカンジオール、２，２，４−トリメチル１，３−ペンタンジオール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、およびネオペンチルグリコールが挙げられるが、１，４−シクロヘキサンジメタノールおよびネオペンチルグリコールが好ましい。

【0027】

モノマー（Ｍ_Ｄ）の非限定的な例としては、テレフタル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、コハク酸、セバシン酸、およびアジピン酸が挙げられるが、テレフタル酸および１，４−シクロヘキサンジカルボン酸が好ましい。

【0028】

ポリエステル（Ｐ）がコポリマーである場合、モノマー（Ｍ_Ｃ）および（Ｍ_Ｄ）が好ましく用いられる。このような場合、モノマー（Ｍ_Ｃ）は、好ましくは１，４−シクロヘキサンジメタノールであり、モノマー（Ｍ_Ｄ）は、好ましくはテレフタル酸と１，６−ナフタレンジカルボン酸との混合物である。

【0029】

ポリエステル（Ｐ）がホモポリマーである場合、それは、ポリ（シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート）（「ＰＣＴ」）およびポリ（シクロヘキシレンジメチレンナフタレート）（「ＰＣＮ」）から選択されてもよい。最も好ましくは、それは、ＰＣＴ（即ち、テレフタル酸と１，４−シクロヘキシレンジメタノールとの重縮合によって得られるホモポリマー）である。

【0030】

ポリエステル（Ｐ）は、有利には約３０℃で６０：４０フェノール／テトラクロロエタン混合物または同様の溶媒中で測定して、約０．４から約２．０ｄｌ／ｇの固有粘度を有する。本発明に特に適したポリエステル（Ｐ）は、０．５から１．４ｄｌ／ｇの固有粘度を有する。

【0031】

ポリエステル（Ｐ）は、ＩＳＯ−１１３５７−３に従ってＤＳＣで測定して、有利には少なくとも２５０℃、好ましくは少なくとも２６０℃、より好ましくは少なくとも２７０℃、最も好ましくは少なくとも２８０℃の融点を有する。更に、その融点は、有利には最大で３５０℃、好ましくは最大で３４０℃、より好ましくは最大で３３０℃、最も好ましくは最大で３２０℃である。２８０℃から３２０℃の範囲の融点を有するポリエステル（Ｐ）によって、優れた結果が得られた。

【0032】

ポリエステル（Ｐ）は、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは少なくとも４０重量％、より好ましくは少なくとも４５重量％、更により好ましくは少なくとも４７重量％、最も好ましくは少なくとも４８重量％の量で存在する。

【0033】

ポリエステル（Ｐ）はまた、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、有利には最大で８０重量％、好ましくは最大で７５重量％、より好ましくは最大で７０重量％、更により好ましくは最大で６５重量％、最も好ましくは最大で６０重量％の量で存在する。

【0034】

ポリエステル（Ｐ）が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、約４５から約６０重量％、好ましくは約４８から約５８重量％の量でポリマー組成物（Ｃ）中に存在する場合、優れた結果が得られた。

【0035】

白色顔料
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、ＴｉＯ_２、ＺｎＳ、ＺｎＯ、ＣｅＯ_２およびＢａＳＯ_４からなる群から選択される少なくとも１種の白色顔料を含む。

【0036】

白色顔料は、有利には、好ましくは１μｍ未満の重量平均サイズ（等価直径）を有する粒子の形態である。好ましくは、粒子の重量平均サイズは、０．８μｍ未満である。更に、それは、好ましくは０．１μｍを超える。

【0037】

粒子の形状は、特に限定されない；それらは、とりわけ、円形、薄片状、扁平状などであってもよい。

【0038】

白色顔料は、好ましくは二酸化チタン（ＴｉＯ_２）である。二酸化チタンの型は、特に限定されず、様々な結晶型、例えば、アナターゼ型、ルチル型、および単斜晶型が用いられ得る。しかしながら、ルチル型が、その比較的高い屈折率およびその優れた光安定のために好ましい。二酸化チタンは、表面処理剤で処理されていても、いなくてもよい。好ましくは、二酸化チタンの重量平均粒径は、０．１５μｍから０．３５μｍの範囲である。

【0039】

二酸化チタン粒子の表面は、好ましくは被覆されている。二酸化チタンは、好ましくは最初に無機コーティング、次いで有機コーティングで被覆される。二酸化チタン粒子は、当技術分野で公知の任意の方法を用いて被覆され得る。好ましい無機コーティングとしては、金属酸化物が挙げられる。有機コーティングとしては、カルボン酸、ポリオール、アルカノールアミン、および／またはシリコン化合物の１種以上が挙げられ得る。

【0040】

白色顔料は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも６重量％、より好ましくは少なくとも８重量％、更により好ましくは少なくとも１０重量％、最も好ましくは少なくとも１５重量％の量で存在する。更に、白色顔料はまた、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、最大で５０重量％、好ましくは最大で４０重量％、より好ましくは最大で３５重量％、更により好ましくは最大で３０重量％、最も好ましくは最大で２５重量％の量で存在する。

【0041】

二酸化チタンが、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１０〜４０重量％、好ましくは１５〜２５重量％の量で用いられる場合、優れた結果が得られた。

【0042】

無機核形成剤
ポリマー組成物（Ｃ）は、上に詳述された白色顔料と異なる、少なくとも１種の無機核形成剤を更に含む。

【0043】

「無機核形成剤」という用語は、少なくとも１μｍの重量平均サイズ（等価直径）を有する鉱物粒子を意味することが意図される。好ましくは、粒子の重量平均サイズは、少なくとも２μｍである。更に、それは、好ましくは最大で１０μｍである。

【0044】

無機核形成剤は、好ましくはシリカ、タルク、クレー、アルミナ、マイカ、ジルコニア、酸化スズ、酸化スズインジウム、酸化アンチモンスズ、カオリン、ケイ酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、ゼオライトなどからなる群から選択される。タルクを用いる場合、優れた結果が得られた。

【0045】

無機核形成剤は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも０．５重量％、好ましくは少なくとも１重量％、より好ましくは少なくとも１．５重量％、更により好ましくは少なくとも２重量％、最も好ましくは少なくとも２．５重量％の量で存在する。更に、無機核形成剤はまた、好ましくは、最大で１０重量％、好ましくは最大で８重量％、より好ましくは最大で７重量％、更により好ましくは最大で６重量％、最も好ましくは最大で５重量％の量で存在する。

【0046】

無機核形成剤が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１〜５重量％、好ましくは２〜４重量％の量で用いられる場合、優れた結果が得られた。

【0047】

可塑剤
ポリマー組成物（Ｃ）は、少なくとも１種の可塑剤を更に含む。「可塑剤」という用語は、ポリマー組成物（Ｃ）の粘度を低下させる任意の添加剤を意味することが意図される。ポリマー組成物（Ｃ）の可塑剤は、有利にはフタル酸エステル、トリメリット酸エステル、安息香酸エステル、テレフタル酸エステル、クエン酸エステル、シクロヘキサン二酸エステルおよびポリエーテルエステルからなる群から選択される。

【0048】

可塑剤は、少なくとも１５０ｇ／ｍｏｌ、好ましくは少なくとも２００ｇ／ｍｏｌ、より好ましくは少なくとも２５０ｇ／ｍｏｌの分子量を有する有機化合物である。

【0049】

可塑剤は、少なくとも２００℃、好ましくは少なくも２４０℃、より好ましくは少なくとも２８０℃、更により好ましくは少なくとも３００℃の沸点を有する。

【0050】

第１の具体的な実施形態において、可塑剤は、少なくとも１つの芳香族基および少なくとも２つのエステル部分（Ｒ−Ｃ（＝Ｏ）−ＯＲ’）を含む有機化合物である。このような可塑剤としては、フタル酸エステル、トリメリット酸エステル、安息香酸ジ−およびトリ−エステル、ならびにテレフタル酸エステルが挙げられる。

【0051】

フタル酸エステル可塑剤の非限定的な例としては、フタル酸ビス（２−エチルヘキシル）、フタル酸ジイソノニル、フタル酸ジ−ｎ−プロピル、フタル酸ジ−ｎ−ブチル、フタル酸ブチルベンジル、フタル酸ジイソデシル、フタル酸−ジ−ｎ−オクチル、フタル酸ジイソオクチル、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジイソブチル、フタル酸ジ−ｎ−ヘキシル、フタル酸ジイソヘプチル、フタル酸ジ−ｎ−ペンチル、フタル酸ジシクロヘキシル、フタル酸ブチルデシル、フタル酸ｎ−オクチルｎ−デシル、フタル酸ジ（２−プロピルヘプチル）、フタル酸ジウンデシル、フタル酸ジトリデシルおよびフタル酸ジイソトリデシルが挙げられる。

【0052】

トリメリット酸エステル可塑剤の非限定的な例としては、トリメリット酸トリメチル、トリメリット酸トリ−（２−エチルヘキシル）、トリメリット酸トリヘキシル、トリメリット酸トリヘプチル、トリメリット酸トリオクチル、トリメリット酸トリノニル、トリメリット酸トリデシルが挙げられる。トリメリット酸トリオクチルを用いる場合、優れた結果が得られた。

【0053】

安息香酸ジ−およびトリ−エステル可塑剤の非限定的な例としては、ジ安息香酸ジ−およびトリエチレングリコール、ジ安息香酸ネオペンチルグリコールおよびジ安息香酸ジプロピレングリコールが挙げられる。ジ安息香酸ネオペンチルグリコールを用いる場合、優れた結果が得られた。

【0054】

テレフタル酸エステル可塑剤の非限定的な例としては、テレフタル酸ジ−（２−エチルヘキシル）およびテレフタル酸ジ−オクチルが挙げられる。

【0055】

第２の具体的な実施形態において、可塑剤は、少なくとも１つの芳香族基および少なくとも１つのエステル部分（−Ｒ−Ｃ（＝Ｏ）−ＯＲ’−）を含む有機化合物である。このような可塑剤としては、安息香酸モノエステル、例えば、安息香酸ブチル、安息香酸イソデシルおよび安息香酸イソノニルが挙げられる。

【0056】

第３の具体的な実施形態において、可塑剤は、少なくとも１つのエステル部分（−Ｒ−Ｃ（＝Ｏ）−ＯＲ’−）を含む有機脂肪族化合物である。このような可塑剤としては、クエン酸エステルおよびシクロヘキサン二酸エステルが挙げられる。

【0057】

クエン酸エステル可塑剤の非限定的な例としては、クエン酸トリブチル、クエン酸アセチルトリブチル、クエン酸トリエチル、クエン酸アセチルトリエチルおよびクエン酸トリ−２−エチルヘキシルが挙げられる。

【0058】

シクロヘキサン二酸エステル可塑剤の非限定的な例としては、シクロヘキサンジカルボン酸ジ−イソノニルおよびシクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸ビス（２−エチルヘキシル）が挙げられる。

【0059】

第４の具体的な実施形態において、可塑剤は、ポリエーテルエステルである。ポリエーテルエステルは、少なくとも３つのエーテル部分（Ｒ−Ｃ−Ｏ−Ｃ−Ｒ’）を含む、アルキルグリコールのエステルを意味することが意図される。

【0060】

このようなポリエーテルエステル可塑剤の非限定的な例としては、ジヘキサン酸トリエチレングリコール、ジヘプタン酸テトラエチレングリコール、ジ−２−エチルヘキサン酸ポリ（エチレングリコール）およびジラウリン酸ポリ（エチレングリコール）が挙げられる。ジ−２−エチルヘキサン酸ＰＥＧ−４００（約４００ｇ／ｍｏｌの低分子量ジ−２−エチルヘキサン酸ポリ（エチレングリコール））を用いる場合、優れた結果が得られた。

【0061】

可塑剤は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも２．５重量％、更により好ましくは少なくとも２．８重量％、最も好ましくは少なくとも３重量％の量で存在する。更に、可塑剤はまた、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、最大で４重量％、好ましくは最大で３．８重量％、より好ましくは最大で３．６重量％、更により好ましくは最大で３．４重量％、最も好ましくは最大で３．２重量％の量で存在する。

【0062】

可塑剤が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、１〜５重量％、好ましくは２〜４重量％の量で用いられる場合、優れた結果が得られた。

【0063】

任意選択成分
ポリマー組成物（Ｃ）はまた、ポリグリコシドまたはポリグリコール酸（ＰＧＡ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリエチレンアジペート（ＰＥＡ）、ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリプロピレンテレフタレート（ＰＰＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート（ＰＢＮ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、および液晶ポリエステル（ＬＣＰ）からなる群から選択され得る、上述のポリエステル（Ｐ）と異なる、少なくとももう１種のポリマーを更に含み得る。それは、好ましくはＰＢＴ、ＰＴＴ、ＰＥＮ、ＰＥＴおよびＬＣＰからなる群から選択される。より好ましくは、それは、ＰＢＴおよびＬＣＰからなる群から選択される。

【0064】

ポリマー組成物（Ｃ）に添加される場合、ポリエステル（Ｐ）と異なる他のポリエステルは、好ましくはポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも１重量％、好ましくは少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも３重量％、更により好ましくは少なくとも４重量％、最も好ましくは少なくとも５重量％の量で存在する。更に、他のポリエステルはまた、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、最大で２０重量％、好ましくは最大で１５重量％、より好ましくは最大で１０重量％、更により好ましくは最大で９重量％、最も好ましくは最大で８重量％の量で存在する。

【0065】

ポリマー組成物（Ｃ）はまた、上述のポリエステル以外の他のポリマー、例えば、ポリカーボネート、ポリエチレングリコール、ポリスルホン、ＰＥＥＫ、ＰＴＦＥおよびポリフタルアミドを含んでもよい。

【0066】

ポリマー組成物（Ｃ）はまた、少なくとも１種の強化充填剤を更に含み得る。

【0067】

強化充填剤は、好ましくは繊維状である。より好ましくは、強化充填剤は、ガラス繊維、炭素繊維、合成ポリマー繊維、アラミド繊維、アルミニウム繊維、チタン繊維、マグネシウム繊維、炭化ホウ素繊維、ロックウール繊維、スチール繊維、ウォラストナイトなどから選択される。更により好ましくは、それは、ガラス繊維、炭素繊維およびウォラストナイトから選択される。

【0068】

繊維状充填剤の特定のクラスは、ウィスカー、即ち、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＣ、ＢＣ、ＦｅおよびＮｉなどの様々な原料から作られた単結晶繊維からなる。繊維状充填剤のうちで、ガラス繊維が好ましい；それらには、Ａｄｄｉｔｉｖｅｓ ｆｏｒ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｈａｎｄｂｏｏｋ、第２版、Ｊｏｈｎ Ｍｕｒｐｈｙ、第５．２．３章、４３〜４８頁に記載されたとおりの、チョップドストランドＡ−、Ｅ−、Ｃ−、Ｄ−、Ｓ−、Ｔ−およびＲ−ガラス繊維が含まれる。

【0069】

本発明の好ましい実施形態において、強化充填剤は、ウォラストナイトおよびガラス繊維から選択される。ウォラストナイトおよび／またはガラス繊維が用いられる場合、優れた結果が得られた。ガラス繊維は、円形断面または楕円形断面（扁平繊維とも呼ばれる）を有していてもよい。

【0070】

存在する場合、強化充填剤は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも４重量％、更により好ましくは少なくとも５重量％、最も好ましくは少なくとも１０重量％の量で存在する。存在する場合、強化充填剤はまた、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは最大で４０重量％、より好ましくは最大で３０重量％、更により好ましくは最大で２５重量％、最も好ましくは最大で２０重量％の量で存在する。

【0071】

強化充填剤が、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、約５から約４０重量％、好ましくは約５から約２５重量％、より好ましくは約１０から約２０重量％の量で組成物中に存在する場合、優れた結果が得られた。

【0072】

ポリマー組成物（Ｃ）は、１種以上の衝撃改質剤を更に含み得る。衝撃改質剤は、ポリエステル（Ｐ）と反応性または非反応性であり得る。ある種の具体的な実施形態において、ポリマー組成物（Ｃ）は、少なくとも１種の反応性衝撃改質剤および少なくとも１種の非反応性衝撃改質剤を含む。

【0073】

用いられてもよい反応性衝撃改質剤としては、エチレン−無水マレイン酸コポリマー、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート−無水マレイン酸コポリマー、エチレン−アルキル（メタ）アクリレート−グリシジル（メタ）アクリレートコポリマーなどが挙げられ得る。このような反応性衝撃改質剤の一例は、エチレン、メタクリレートおよびグリシジルメタクリレートのランダムターポリマーである。

【0074】

ポリマー組成物（Ｃ）中にブレンドされてもよい非反応性衝撃改質剤としては、一般に様々なゴム材料、例えば、アクリルゴム、ＡＳＡゴム、ジエンゴム、オルガノシロキサンゴム、ＥＰＤＭゴム、ＳＢＳまたはＳＥＢＳゴム、ＡＢＳゴム、ＮＢＳゴムなどが挙げられる。非反応性衝撃改質剤の特定の例としては、エチルブチルアクリレート、エチル（メチル）アクリレートまたは２−エチルヘキシルアクリレートコポリマーが挙げられる。

【0075】

存在する場合、衝撃改質剤は、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは少なくとも２重量％、より好ましくは少なくとも４重量％、更により好ましくは少なくとも５重量％、最も好ましくは少なくとも１０重量％の量で存在する。存在する場合、衝撃改質剤はまた、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量に基づいて、好ましくは最大で２０重量％、より好ましくは最大で１５重量％、更により好ましくは最大で１０重量％、最も好ましくは最大で５重量％の量で存在する。

【0076】

ポリマー組成物（Ｃ）は、最大約３重量％までの紫外線安定剤またはＵＶ遮断剤を任意選択で更に含んでもよい。例としては、トリアゾールおよびトリアジン、オキサニリド、ヒドロキシベンゾフェノン、ベンゾエート、およびα−シアノアクリレートが挙げられる。存在する場合、紫外線安定剤は、好ましくは、ポリマー組成物（Ｃ）の全重量の、約０．１から約３重量％、または好ましくは約０．１から約１重量％、またはより好ましくは約０．１から約０．６重量％の量で存在する。

【0077】

ポリマー組成物（Ｃ）はまた、上に記載されたものと異なる、他の任意選択成分、例えば、離型剤、潤滑剤、蛍光増白剤および他の安定剤を含んでもよい。しかしながら、ポリマー組成物（Ｃ）は、好ましくはいずれの酸化ポリエチレンワックスも含まない。

【0078】

上に記載されたとおりに、ポリマー組成物（Ｃ）は、優れた反射特性を有する。例えば、ポリマー組成物（Ｃ）は、１０°オブザーバとともにＤ６５光源を用いてＡＳＴＭ Ｅ−１３３１−０９に従って測定して、約８５％より大きい、好ましくは約８６％より大きい、より好ましくは約８８％より大きい、更により好ましくは約９０％より大きい４６０ｎｍでの初期反射率を有し得る。

【0079】

ポリマー組成物（Ｃ）はまた、ＡＳＴＭ Ｅ−３１３−１０に従って測定して、約８５％より大きい、好ましくは約８６％より大きい、より好ましくは約８７％より大きい初期白色度を有し得る。特に有利には、このポリマー材料は、ＡＳＴＭ Ｅ３１３−１０に従って測定して、約７０％より大きい、好ましくは約７５％より大きい、より好ましくは約７８％より大きい、更により好ましくは約８０％より大きい、２００℃で４時間老化後の白色度を有し得る。

【0080】

ポリマー組成物（Ｃ）はまた、ＡＳＴＭ Ｅ３１３−１０に従って測定して、約８０％より大きい、好ましくは約８５％より大きい、より好ましくは約９０％より大きい、２００℃で４時間老化後の白色度保持率を有し得る。

【0081】

ポリマー成分と非ポリマー成分とを混合するために任意の溶融混合方法を用いて、ポリマー組成物（Ｃ）を調製してもよい。例えば、ポリマー成分および非ポリマー成分は、例えば、単軸または二軸押出機、ブレンダまたはバンバリーミキサーなどの溶融混合機に、単一工程の添加によって１回限りで、または段階的方式で添加され、次いで、溶融混合されてもよい。段階的方式でポリマー成分および非ポリマー成分を添加する場合、ポリマー成分および／または非ポリマー成分の一部が最初に添加され、溶融混合され、残りのポリマー成分および非ポリマー成分が、その後に添加され、十分混合された組成物が得られるまで更に溶融混合される。

【0082】

本発明の態様はまた、ポリマー組成物（Ｃ）からなる少なくとも１つの部品を備える物品を提供し、これにより、従来技術の部品および物品を上回る様々な利点、特に熱および光への同時曝露に対する耐性増加が、それらの他の特性すべてを高レベルに維持しながら与えられる。

【0083】

特定の実施形態において、物品は、発光装置である。

【0084】

発光装置の非限定的な例は、自動車のキーレスエントリーシステム、冷蔵庫内照明、液晶ディスプレイ装置、自動車フロントパネル照明装置、卓上スタンド、ヘッドライト、家庭用電気製品指示器および屋外ディスプレイ装置（交通信号など）、ならびに発光ダイオードデバイス（ＬＥＤ）として一般に知られる、電磁放射線を放射しおよび／または送る少なくとも１つの半導体チップを備えるオプトエレクトロニクスデバイスである。好ましくは、発光装置は、ＬＥＤデバイスである。

【0085】

本明細書で使用される場合、「発光ダイオードデバイス」および「ＬＥＤデバイス」という用語は、少なくとも１つの発光ダイオードを備えるデバイス、ダイオードを電気回路に接続することができる電気的接続、およびダイオードを部分的に囲む筐体を意味することが意図される。ＬＥＤデバイスは、ＬＥＤを完全または部分的に覆うレンズを任意選択で有していてもよい。

【0086】

ＬＥＤは、好ましくはトップビューＬＤＥ（ｔｏｐ ｖｉｅｗ ＬＥＤ）、サイドビューＬＥＤ（ｓｉｄｅ ｖｉｅｗ ＬＥＤ）およびパワーＬＥＤの群から選択される。トップビューＬＥＤは、とりわけ、自動車照明用途、例えば、パネルディスプレイ、ストップライトおよび方向指示器で使用される。サイドビューＬＥＤは、とりわけ、移動電気製品、例えば、携帯電話およびＰＤＡなどに使用される。パワーＬＥＤは、とりわけ、フラッシュライト、自動車デイライトランニングライト、サインで、ならびにＬＣＤディスプレイおよびＴＶ用のバックライトとして使用される。

【0087】

本発明の物品は、交通信号、大面積ディスプレイ、ビデオスクリーン、屋内および屋外照明、携帯電話ディスプレイバックライト、自動車ディスプレイ、車両ブレーキライト、車両ヘッドライト、ラップトップコンピュータディスプレイバックライト、歩行者用床照明およびフラッシュライトなどの用途で使用されるＬＥＤデバイスに組み込まれ得る。

【0088】

本発明の物品は、好ましくは筐体、反射板およびヒートシンクなどの、ＬＥＤデバイスの部品である。

【0089】

ポリマー組成物（Ｃ）から調製される物品は、当業者に知られた任意の適切な溶融加工方法、例えば、射出成形などによって製造され得る。

【0090】

物品は、筐体に挿入されるＬＥＤへの電気的接続を作製するために使用され得る金属（銅、または銀被覆銅など）リードフレームの上にオーバーモールドされ得る。物品は、好ましくはＬＥＤを囲む筐体の部分にキャビティを有し、これは、ＬＥＤ光を外方向に、およびレンズが存在する場合は、レンズの方向に反射させるために役立つ。キャビティは、円筒状、円錐状、放物線状または他の湾曲形状であってもよく、好ましくは滑らかな表面を有する。あるいは、キャビティの壁は、ダイオードに平行または実質的に平行であってもよい。レンズは、ダイオードキャビティの上に形成されてもよく、エポキシまたはシリコーン材料を含んでもよい。

【0091】

好ましくは、部品の少なくとも５０重量％、より好ましくは８０重量％超は、ポリマー組成物（Ｃ）からなる（部品は恐らくは特に金属を更に含み得る；例えば、ある種の最終用途のために、反射板として作用する部品の表面は、メッキされた金属であってもよい）。より好ましくは、部品の９０重量％超が、ポリマー組成物（Ｃ）からなる。更により好ましくは、部品は、ポリマー組成物（Ｃ）から本質的になる。最も好ましくは、部品は、ポリマー組成物（Ｃ）からなる。

【0092】

参照により本明細書に組み込まれる何れかの特許、特許出願、および刊行物の開示が、用語を不明瞭にさせ得る程度に本出願の記載と矛盾する場合は、本記載が優先するものとする。

【実施例】

【0093】

本開示は、これから実施例によって説明され、これらは、本発明を説明することが意図され、本開示の範囲に対する何らの限定も制限的に意味することは意図されない。

【0094】

以下の市販の材料が使用される：
ポリエステル：Ｅａｓｔｍａｎ（商標） Ｃｈｅｍｉｃａｌ ＰｒｏｄｕｃｔｓからのＰＣＴポリエステル。
ガラス繊維：ＯＣＶ９９５としてＯＣＶ（商標） Ｒｅｉｎｆｏｒｃｅｍｅｎｔｓから市販されているＥ−ガラス繊維。
二酸化チタン１：Ｉｓｈｉｈａｒａ Ｓａｎｇｙｏ Ｋａｉｓｈａ，Ｌｔｄから入手可能なＴＩＰＡＱＵＥ（登録商標）ＰＣ−３−ルチル型ＴｉＯ_２。
二酸化チタン２：Ｉｓｈｉｈａｒａ Ｓａｎｇｙｏ Ｋａｉｓｈａ，Ｌｔｄから入手可能なＴＩＰＡＱＵＥ（登録商標）ＰＦ６９１−ルチル型ＴｉＯ_２。
安定剤：同量の２種の安定剤、即ち、Ｃｌａｒｉａｎｔ（商標）から両方とも市販されているＨｏｓｔａｎｏｘ（登録商標）Ｐ−ＥＰＱおよびＮｙｌｏｓｔａｂ（登録商標）Ｓ−ＥＥＤを、実験を通して使用した。
添加剤：
化学的核形成剤１：Ｌｉｃｏｍｏｎｔ Ｎａｖ １０１としてＣｌａｒｉａｎｔ（商標）から市販されているモンタン酸ナトリウム。
化学的核形成剤２：Ａｌｆａ Ａｅｓａｒから市販されているステアリン酸ナトリウム。
溶融混和性核形成剤：ＡＣｌｙｎ（登録商標）としてＨｏｎｅｙｗｅｌｌ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌから市販されているエチレン−アクリル酸ナトリウムイオノマー。
無機核形成剤：ＨＴＰ４としてＩＭＩ Ｆａｂｉ（商標）から市販されているタルク。
可塑剤１：Ｕｎｉｐｌｅｘ（商標）５１２としてＬａｎｘｅｓｓから市販されているジ安息香酸ネオペンチルグリコール。
可塑剤２：Ｕｎｉｐｌｅｘ（商標）８０９としてＬａｎｘｅｓｓから市販されているジ−２−エチルヘキサン酸ＰＥＧ−４００。
可塑剤３：Ｓｉｇｍａ−Ａｌｄｒｉｃｈから市販されているトリメリット酸トリオクチル。
潤滑剤１：ＬＬＤＰＥ ＧＲＳＮ−９８２０としてＤｏｗ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙから市販されているＬＬＤＰＥ。
潤滑剤２：ＡｍｅｒｉＬｕｂｅｓ，Ｌ．Ｌ．Ｃ．から市販されているＬＩＣＯＷＡＸ（登録商標）ＰＥＤ１９１（高分子量酸化ポリエチレンワックス）。

【0095】

組成物の調製のための一般手順
上に記載したポリエステル樹脂を、重量フィーダにおける減少によって、１２ゾーンを備えるＺＳＫ−２６二軸押出機の第１バレルに供給した。バレル定値温度は、１５０〜３００℃の範囲であり、樹脂は、ゾーン５の前で溶融させた。他の固体成分は、重量フィーダにおける減少によってサイドスタッファーを通してゾーン５で供給した。液体成分は、ゾーン７で供給した。スクリュー速度は、１５０〜２００ｒｐｍの範囲であった。押出物を冷却し、慣用の装置を用いてペレット化した。

【0096】

使用した様々な成分の性質および分量を、表１にまとめ、各成分の量を重量パーセントで示す。

【0097】

反射率測定
ＬＥＤデバイスにおける発明組成物から作製された部品の挙動を、試料を２６０℃で１０分間曝露することによってシミュレートした。従って、実施例Ｅ６〜実施例Ｅ８および比較実施例ＣＥ１〜比較実施例ＣＥ５のそれぞれ一つを用いて、約１．６ｍｍの厚さを有して約５０ｍｍ直径の円板を調製した。

【0098】

別の熱老化試験を、組成物ＣＥ１〜ＣＥ３およびＥ６〜Ｅ８から成形したＩＳＯバーで、それらを２００℃で４時間曝露することによって行った。

【0099】

反射率は、１０°オブザーバとともにＤ６５光源を用いてＡＳＴＭ Ｅ−１３３１−０９に従ってＢＫＹ−Ｇａｒｄｎｅｒ分光器で測定した。少なくとも３つの試料で得られた、元の成形部品、および高熱に曝露後（円板について２６０℃で１０分間およびＩＳＯバーについて２００℃で４時間）の同じ部品についての平均反射率、ならびに４６０ｎｍの波長での反射率の保持率パーセントの結果を表２にまとめる。

【0100】

ＸＹＺ座標は、同じスキャンから得て、白色度は、ＡＳＴＭ Ｅ−３１３−１０を用いて計算した。

【0101】

【表1】

【0102】

【表2】

【0103】

【表3】

【0104】

【表4】

【0105】

結果
表２に示されたデータからわかるとおり、本発明による組成物（Ｅ６、Ｅ７およびＥ８）は、驚くべきことに、比較実施例ＣＥ２、ＣＥ４およびＣＥ５と比較して、高熱に１０分間曝露後により高い反射率の保持率を示す。

【0106】

ＣＥ５は、酸化ポリエチレンワックスの存在（これは、特許文献５の最適の潤滑剤であると思われる）が、２６０℃で１０分後の組成物の反射率保持率に悪影響を及ぼす（ＣＥ１とＣＥ５を比較されたい）という事実を実証するために調製した。

【0107】

また、特許文献４に開示された組成物の挙動との比較のために、組成物ＣＥ１、ＣＥ２、ＣＥ３、Ｅ６、Ｅ７およびＥ８を、別の種類の熱処理（即ち、２００℃で４時間）にもかけた。得られた白色度および反射率データを、表３にまとめる。実施例Ｅ６、Ｅ７およびＥ８の組成物は、少なくとも９１％の優れた白色度保持率を実証する一方で、特許文献４（７頁の実施例１から実施例９を参照されたい）に開示された組成物は、白色度保持率で最高８４％を特徴としている。

【0108】

表４にまとめたデータも、本発明による実施例Ｅ６、Ｅ７およびＥ８の優れた結晶化速度を十分に実証している（＋から＋＋＋）。

【0109】

例示化合物の最小必要型温は、種々の型温で試験バーを成形することによって決定した。試験バーの寸法は、５インチ長さ×１／２インチ幅×１／３２インチ厚さ（これは、ＬＥＤの最も厚い断面の典型的な厚さである）であった。次いで、最大結晶化度のパーセントを、ＤＳＣ（示差走査熱量計）を用いて測定し、測定された鋼製型温に対してプロットした。結晶化度のパーセントは、式：
（１−ΔＨ_ｃｃ／ΔＨ_ｆ）×１００
［ここで、ΔＨ_ｃｃは、低温結晶化熱であり、ΔＨ_ｆは、材料の融解熱である（ＤＳＣにより測定して）］
を用いて計算した。

【0110】

融解および低温結晶化のエンタルピーは両方とも、２０℃／分の加熱速度を用いてＡＳＴＭ Ｄ−３４２８に従って、成形試験バーの５〜１０ｍｇ試料で測定した。試験バーが完全には結晶化されていない場合、低温結晶化ピークは、材料のＴｇの付近の走査で現れたのみであった。

【0111】

従って、図１は、型温の関数として実施例ＣＥ１、ＣＥ２、ＣＥ３、Ｅ６、Ｅ７およびＥ８について測定したとおりの結晶化度を描くグラフを示す。最低型温は、どの温度で結晶化度が最大可能結晶化度１００％に達するかを実測することによってグラフから容易に決定した。組成物ＣＥ１およびＣＥ３は、非常に低い結晶化速度を有するが、一方でＣＥ２、Ｅ６およびＥ８は、１１０から１２０℃で完全な結晶化度を達成する良好な結晶化速度を特徴としている。興味深いことに、Ｅ７は、より低い温度でさえも１００％結晶化度に達する優れた結晶化速度を示す。

【0112】

無機核形成剤（１重量％および３重量％で）を含む比較実施例ＣＥ１とＣＥ３の両方は、低い結晶化速度および反射率の良好な保持率を特徴としている。

【0113】

化学的核形成剤を含む比較実施例ＣＥ２は、良好な結晶化速度および反射率の低い保持率を特徴としている。

【0114】

ＰＥＴについて示されるとおりの推奨に基づく、化学的核形成剤、溶融混和性核形成剤および可塑剤を含む比較実施例ＣＥ４（Ｗｉｌｅｙにより刊行され、Ｔｉｍｏｔｈｙ Ｅ．ＬｏｎｇおよびＪｏｈｎ Ｓｃｈｅｉｒｓにより編集された「Ｍｏｄｅｒｎ Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒｓ」の第１４章に提示されたとおりの）は、熱処理後の初期反射率と反射率保持率の両方について劇的な結果に関して非常に期待はずれであった。従って、結晶化速度は、この化合物で評価していない。

【0115】

本発明による実施例Ｅ６、Ｅ７およびＥ８は、前に示されたとおりの広い一連の要件（とりわけ、良好な加工性、高い寸法安定性、高い機械的強度）を満たすともに、驚くべきことに、９０％超の高熱処理後の反射率を特徴としている。従って、それらの組成物は、ＬＥＤ部品の製造のための優れた候補である。

【符号の説明】

【0116】

５ ゾーン
７ ゾーン
ＣＥ１ 組成物
ＣＥ２ 組成物
ＣＥ３ 組成物

【図1】