特許 6653847 電気化学センサユニット

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】6653847

(24)【登録日】2020年1月31日

(45)【発行日】2020年2月26日

(54)【発明の名称】電気化学センサユニット

(51)【国際特許分類】

   G01N 27/416 20060101AFI20200217BHJP

【ＦＩ】

   G01N27/416 336G

【請求項の数】10

【全頁数】18

(21)【出願番号】特願2019-133118(P2019-133118)

(22)【出願日】2019年7月18日

【審査請求日】2019年9月4日

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】318004947

【氏名又は名称】株式会社ファーストスクリーニング

(74)【代理人】

【識別番号】100145872

【弁理士】

【氏名又は名称】福岡 昌浩

(74)【代理人】

【識別番号】100187632

【弁理士】

【氏名又は名称】橘高 英郎

(72)【発明者】

【氏名】益子 淳

(72)【発明者】

【氏名】川村 哲士

【審査官】 黒田 浩一

(56)【参考文献】

【文献】 特表２０１８−５１５７４５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−２４２３６６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平１０−３０７１１９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００４−１０１５１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０４−３５７４４９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０１−１１４７４６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０９−２３４０９７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００４−２４５７３４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１５−１９０９３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１２−５０４２３３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１５／０２５３２８０（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 特開２００１−３４３３４９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ０１Ｎ ２７／２６−２７／４９

Ｇ０１Ｎ ３３／４８−３３／９８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

基材と、
前記基材が有する２つの主面のうちいずれか一方の面上に設けられた第１センサ電極と、
前記基材が有する２つの主面のうち前記第１センサ電極が設けられた側の面上に設けられ、前記第１センサ電極とは異なる第２センサ電極と、
前記第１センサ電極および前記第２センサ電極を覆うように配置されたシートと、を備え、
前記シートは、
前記第１センサ電極に対応する位置に設けられ、液状の被験試料を保持する第１吸収領域を構成する第１吸水紙と、
前記第２センサ電極に対応する位置に設けられ、液状の被験試料を保持する第２吸収領域を構成する第２吸水紙と、
前記第１吸収領域および前記第２吸収領域を囲むように設けられ、前記第１吸収領域と前記第２吸収領域との間を互いに分離し、液状の被験試料を吸収しない非吸収領域を構成する撥水紙と、を有し、
前記撥水紙には、前記第１センサ電極および前記第２センサ電極に対応する位置に開口部がそれぞれ設けられており、
前記第１吸水紙および前記第２吸水紙は、前記第１センサ電極側および前記第２センサ電極側から前記開口部を塞ぐように、それぞれ配置されており、
被験試料を前記シートに付着させた際に前記第１吸収領域および前記第２吸収領域で被験試料が吸収され、前記第１センサ電極および前記第２センサ電極に被験試料が接触するように構成されている、
電気化学センサユニット。

【請求項2】

前記第１吸水紙および前記第２吸水紙は、それぞれ、被験試料を前記第１センサ電極および前記第２センサ電極の各表面へ供給しつつ、被験試料の前記開口部側への逆流を抑制するように構成されている、
請求項１に記載の電気化学センサユニット。

【請求項3】

前記第１吸水紙および前記第２吸水紙は、それぞれ短冊形状に形成されており、前記開口部から離間した位置に塗布された接着剤を介して前記撥水紙に接着されている、
請求項１または２に記載の電気化学センサユニット。

【請求項4】

前記第１吸水紙および前記第２吸水紙は、それぞれ、前記撥水紙に設けられた挟持構造により挟持されることで、前記撥水紙に固定されている、
請求項１〜３のいずれか１項に記載の電気化学センサユニット。

【請求項5】

前記挟持構造は、前記撥水紙の一部を切り込んだ構造を備える切り込み部を有している、
請求項４に記載の電気化学センサユニット。

【請求項6】

基材と、
前記基材が有する２つの主面のうちいずれか一方の面上に設けられた第１センサ電極と、
前記基材が有する２つの主面のうち前記第１センサ電極が設けられた側の面上に設けられ、前記第１センサ電極とは異なる第２センサ電極と、
前記第１センサ電極および前記第２センサ電極を覆うように配置されたシートと、を備え、
前記シートは、
前記第１センサ電極に対応する位置に設けられ、液状の被験試料を保持する第１吸収領域と、
前記第２センサ電極に対応する位置に設けられ、液状の被験試料を保持する第２吸収領域と、
前記第１吸収領域および前記第２吸収領域を囲むように設けられ、前記第１吸収領域と前記第２吸収領域との間を互いに分離し、液状の被験試料を吸収しない非吸収領域と、を有し、
前記基材は、前記第１センサ電極と前記第２センサ電極との間に、撥水材料で構成される絶縁部を有し、
被験試料を前記シートに付着させた際に、前記第１吸収領域および前記第２吸収領域で被験試料が吸収され、前記第１センサ電極および前記第２センサ電極に被験試料が付着し、前記第１センサ電極に付着した被験試料と前記第２センサ電極に付着した被験試料とが前記基材の主面上で前記絶縁部により分離されるように構成されている、
電気化学センサユニット。

【請求項7】

基材と、
前記基材が有する２つの主面のうちいずれか一方の面上に設けられた第１センサ電極と、
前記基材が有する２つの主面のうち前記第１センサ電極が設けられた側の面上に設けられ、前記第１センサ電極とは異なる第２センサ電極と、
前記第１センサ電極および前記第２センサ電極を覆うように配置されたシートと、を備え、
前記シートは、
前記第１センサ電極に対応する位置に設けられ、液状の被験試料を保持する第１吸収領域と、
前記第２センサ電極に対応する位置に設けられ、液状の被験試料を保持する第２吸収領域と、
前記第１吸収領域および前記第２吸収領域を囲むように設けられ、前記第１吸収領域と前記第２吸収領域との間を互いに分離し、液状の被験試料を吸収しない非吸収領域と、を有し、
前記基材は、前記第１センサ電極と前記第２センサ電極との間に絶縁部を有し、
前記絶縁部は、互いに向かい合う第１傾斜面と第２傾斜面とを有し、これらの傾斜面の交差部を頂点とする山型形状に形成されており、
被験試料を前記シートに付着させた際に、前記第１吸収領域および前記第２吸収領域で被験試料が吸収され、前記第１センサ電極および前記第２センサ電極に被験試料が付着し、前記第１センサ電極に付着した被験試料と前記第２センサ電極に付着した被験試料とが前記基材の主面上で前記絶縁部により分離されるように構成されている、
電気化学センサユニット。

【請求項8】

平面視において、前記絶縁部は、前記第１センサ電極と前記第２センサ電極とを結ぶ線分に交差するように配置され、その長さは、前記絶縁部に沿うこれらのセンサ電極の長さ以上である、
請求項６または７に記載の電気化学センサユニット。

【請求項9】

側面視において、前記基材から前記絶縁部の上端までの高さは、前記基材から前記第１センサ電極および前記第２センサ電極それぞれの上端までの高さ以上である、
請求項６〜８のいずれか１項に記載の電気化学センサユニット。

【請求項10】

前記電気化学センサユニットは、前記被験試料を計測する計測機構に接続されて用いられ、
前記基材は、接続端子とストッパ構造とを有しており、
前記計測機構は、挿入口が開設された筐体を有しており、
前記接続端子を前記挿入口内に挿入すると、前記ストッパ構造が前記筐体に干渉することで前記基材の挿入長を制限するように構成されている、
請求項１〜９のいずれか１項に記載の電気化学センサユニット。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、液状の被験試料中の特定成分の濃度を測定する電気化学センサユニットに関する。

【背景技術】

【0002】

従来、基材上に作用電極、対極等の各部品が１セットで搭載されている電気化学センサユニットが知られている（例えば、特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１９−０１２０５６号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、特許文献１に記載の電気化学センサユニットでは、作用電極等に付着させた被験試料が作用電極等から流れ落ちてしまう等して測定が不安定になる可能性があった。

【0005】

そこで、本発明は、測定の安定性を高めることができる電気化学センサユニットを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明の一態様によれば、
基材と、
前記基材が有する２つの主面のうちいずれか一方の面上に設けられた第１センサ電極と、
前記第１センサ電極を覆うように配置されたシートと、を備え、
前記シートは、液状の被験試料を保持する第１吸収領域を、前記第１センサ電極に対応する位置に有しており、
被験試料を前記シートに付着させると、前記第１吸収領域で被験試料が吸収され、前記第１センサ電極に被験試料が接触するように構成されている、
電気化学センサユニット
が提供される。

【発明の効果】

【0007】

本発明によれば、測定の安定性を高めることができる電気化学センサユニットを提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0008】

【図1】本発明の第１実施形態に係る電気化学センサユニットの分解斜視図であり、本来接着されている部品を便宜上分離して示している。

【図2】本発明の第１実施形態に係る電気化学センサユニットのセンサ電極の平面拡大図である。

【図3】（ａ）は、本発明の第１実施形態に係る電気化学センサユニットのシートを表面側から見た平面図であり、（ｂ）は、本発明の第１実施形態に係る電気化学センサユニットの基材を図１の矢印Ａ方向から見た側面図であり、（ｃ）は、本発明の第１実施形態に係る電気化学センサユニットのシートを裏面側から見た平面図である。

【図4】本発明の第１実施形態に係る電気化学センサユニットを図１の矢印Ａ方向から見た側面図であり、本来接着されている部品を便宜上分離して示している。

【図5】本発明の第２実施形態に係る電気化学センサユニットの分解斜視図であり、本来接合されている部品を便宜上分離して示している。

【図6】本発明の第２実施形態に係る電気化学センサユニットのセンサ電極の平面拡大図である。

【図7】（ａ）は、本発明の第２実施形態に係る電気化学センサユニットのシートを表面側から見た平面図であり、（ｂ）は、本発明の第２実施形態に係る電気化学センサユニットの基材を図１の矢印Ｆ方向から見た側面図であり、（ｃ）は、本発明の第２実施形態に係る電気化学センサユニットのシートを裏面側から見た平面図である。

【図8】本発明の第２実施形態に係る電気化学センサユニットを図５の矢印Ｆ方向から見た側面図である。

【図9】本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットの基材の平面概略図である。

【図10】（ａ）は、本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットのシートを表面側から見た平面図であり、（ｂ）は、本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットの基材を図１の矢印Ａ方向から見た側面図であり、（ｃ）は、本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットのシートを裏面側から見た平面図である。

【図11】本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットの側面図である。

【図12】（ａ）は、本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットの表面の斜視図であり、（ｂ）は、本発明のその他の実施形態に係る電気化学センサユニットの裏面の斜視図である。

【発明を実施するための形態】

【0009】

＜１．第１実施形態＞
以下、本発明の第１実施形態として、液状の被験試料中の所定成分の濃度を三電極法により測定する電気化学センサユニットについて、図１〜図４を参照しながら説明する。本実施形態では、尿中の尿酸の濃度を三電極法により測定する電気化学センサユニットを例に説明する。

【0010】

（１）電気化学センサユニットの構成例
図１は、本実施形態に係る電気化学センサユニットの分解斜視図である。図４は、本実施形態に係る電気化学センサユニットを図１の矢印Ａ方向から見た側面図である。以下に説明するように、基材１０とシート３０は一部で接着されているが、図１と図４では便宜上これらを分離させて示している。また、配線１１〜１３は絶縁層Ｚに被覆されているが、図１と図２では便宜上これらを透視させて示している。また、図１では、本実施形態に係る電気化学センサユニットとは別体の計測機構８０の斜視図も示している。また、図３（ｂ）と図４では、接着剤Ｂと絶縁層Ｚとを省略して示している。

【0011】

図１に示すように、電気化学センサユニット１００（以下、センサユニット１００と称する場合がある）は、基材１０と、基材１０の一方の主面上に設けられた第１センサ電極２０と、第１センサ電極２０を覆うように配置されたシート３０と、を主に備えている。センサユニット１００は、例えば、使い捨て可能に構成されている。

【0012】

基材１０は、例えば、長手形状部（主部）と、後述の接続端子５が設けられた凸状部（挿入部）と、を有している。長手形状部の幅は、例えば、６ｍｍ以上１２ｍｍ以下とし、長手形状部の長さは、例えば、９５ｍｍ以上１１５ｍｍ以下とすることができる。凸状部の幅は、例えば、長手形状部の幅よりも２ｍｍから４ｍｍ狭くすることができる。凸状部の長さは、例えば、５ｍｍ以上１５ｍｍ以下とすることができる。長手形状部および凸状部の厚さは、それぞれ例えば、０．３ｍｍ以上２ｍｍ以下とすることができる。長手形状部の幅と凸状部の幅との相違によって生じる段差部（クランク部）は、後述するステップ１において、計測機構８０にセンサユニット１００を装着（挿入）する際に、その挿入長さを制限するストッパ構造４として機能する。ストッパ構造４は、長手形状部の厚さと凸状部の厚さとを異ならせることで実現してもよい。

【0013】

基材１０の主面上には、その長手方向の中央付近から第１センサ電極２０側の端部にわたる部位の外周縁部に、接着剤Ｂが連続的に隙間なく塗布されている。基材１０と後述するシート３０とは、接着剤Ｂを介して互いに接着される。

【0014】

基材１０は、所定の硬さを有するリジット基板を用いることができる。基材１０の材料は、絶縁性材料であれば特に限定されず、例えば、プラスチック、ガラスエポキシ樹脂、セラミック、ガラスを用いることができる。

【0015】

基材１０の主面上には、基材１０の一端側（第１センサ電極２０が設けられている端部側とは反対側）に、接続端子５が設けられている。また、基材１０の主面上には、接続端子５から基材１０の他端側（第１センサ電極２０が設けられている端部側）に向かって、３本の配線（導体配線）１１、１２、１３が互いに離間して配設されている。基材１０の主面上には、配線１１〜１３を被覆する絶縁層Ｚが設けられている。

【0016】

配線１１〜１３は、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）等の金属を用いて形成することができる。配線１１〜１３は、例えば、基材１０上に予め貼られた銅膜のうち、レジストで覆われていない不要な部分をエッチングにより除去して必要な導体パターン形成する、サブトラクティブ法を用いて形成することができる。また、サブトラクティブ法を用いて形成されたこれらの導体パターンに、例えば、金（Ａｕ）めっきや銀（Ａｇ）めっきを施してもよい。

【0017】

図２に示すように、配線１１〜１３の一端部には、この順に、作用電極２１、対向電極２２、参照電極２３が接続されている。本明細書では、これらの３電極をまとめて第１センサ電極２０とも称する。

【0018】

作用電極２１は、配線１１〜１３のうち、配線１２、１３に挟まれるように配設された配線１１の端部に接続されている。対向電極２２は、作用電極２１の外側を囲うように配置されている。対向電極２２の電極面積は、作用電極２１に比して大きいことが好ましい。参照電極２３は、作用電極２１の近傍に配置されている。

【0019】

作用電極２１の材料は、測定対象の特定成分の種類に応じて適宜選択することができる。作用電極２１としては、例えば、銀（Ａｇ）、Ａｕ、白金（Ｐｔ）、Ｃｕの金属で形成された電極、カーボン電極、ホウ素（Ｂ）をドープした導電性ダイヤモンド電極のうちいずれかを用いることができる。作用電極２１の表面には、電気化学反応を促す酵素または抗体を含む機能性膜が固定されていてもよい。作用電極２１は、例えば、上述のサブトラクティブ法を用いて配線１１と一体に形成された導体パターンに所定のめっきを施して形成することができる。また、配線１１と一体に形成された導体パターンに所定の材料を貼り付けて形成することもできる。

【0020】

対向電極２２は、例えば、上述のサブトラクティブ法を用いて配線１２と一体に形成することができる。

【0021】

参照電極２３は、例えば、銀の表面を塩化銀で覆い、これを塩化物水溶液（例えば、飽和塩化カリウム水溶液）中に浸して作製した、銀／塩化銀（Ａｇ／ＡｇＣｌ）電極等を用いることができる。参照電極２３は、上述のサブトラクティブ法を用いて配線１３と一体に形成された導体パターンに所定の材料（例えば、ＡｇＣｌ）を貼り付けて形成することができる。また、例えば、配線１３と一体に形成された導体パターンに金めっき等を施して参照電極２３として用いることもできる。

【0022】

図１に示すように、シート３０は、撥水性を有する撥水紙３５を有している。撥水紙３５は、基材１０の長手形状部の幅とほぼ一致する幅を有する長手形状等に形成されている。基材１０と撥水紙３５とは、上述したように、それらの長手方向の中央付近から第１センサ電極２０側の端部にわたって、接着剤Ｂを介して接着されている。また、基材１０と撥水紙３５とは、それらの長手方向の中央付近から接続端子５側の端部にわたって非接着となっている。撥水紙３５は、基材１０の中央付近から接続端子５側に向かって、例えば、１５ｍｍから２５ｍｍの長さ分だけ突出するように配置するのが好ましい。この場合、撥水紙３５が有するこの突出部分をつまんで非接着部分をめくることで、基材１０の主面の一部、例えば、接続端子５を露出させることが可能となる。撥水紙３５は、プラスチック、シリコン樹脂、テフロン（登録商標）樹脂等の撥水材料で表面をコーティングした紙を用いることができる。また、撥水紙３５は、紙を用いず、シート状の樹脂等そのものでもよい。

【0023】

撥水紙３５には、第１センサ電極２０に対応する位置に、開口部５０が設けられている。開口部５０は、例えば、２ｍｍ以上５ｍｍ以下の直径の円形状に形成されている。撥水紙３５の表面の開口部５０の近傍には、開口部５０の位置を示唆する印Ｍが示されている。

【0024】

図３および図４に示すように、撥水紙３５の裏面には、短冊形状の吸水紙４０が、開口部５０を塞ぐように接着剤Ｃを介して貼り付けられている。吸水紙４０は、その長辺が撥水紙３５の長手に沿うように配置され、その長手方向の中央Ｅが開口部５０と重なるように貼り付けられている。接着剤Ｃは、開口部５０から最も離れた吸水紙４０の長手方向端部に塗布されている。

【0025】

吸水紙４０の幅（短辺の大きさ）は、開口部５０の直径よりも少し広く形成されており、例えば、４ｍｍ以上６ｍｍ以下とすることができる。吸水紙４０の長さ（長辺の大きさ）は、例えば、開口部５０の直径の２倍以上、すなわち４ｍｍ以上とすることができる。吸水紙４０の長さの上限は特に限定されないが、例えば、開口部５０の直径の５倍以下、すなわち２５ｍｍ以下とすることができる。撥水紙３５の厚さと吸水紙４０の厚さは、それぞれ例えば、０．０１ｍｍ以上０．３ｍｍ以下とすることができる。

【0026】

吸水紙４０の材料は、天然繊維、パルプ繊維、再生繊維、合成繊維等を用いることができる。吸水紙４０は、上記の１つまたは複数の繊維からなる集合体に吸水性ポリマ粒子等を加えて形成することができる。また、吸水紙４０の代わりにスポンジ、珪藻土などの多孔質材料や、不織布等の繊維材料を用いてもよい。

【0027】

以上述べたように、シート３０は、撥水紙３５と吸水紙４０とを有している。本明細書では、センサユニット１００、すなわちシート３０の平面視において、開口部５０から視認できる吸水紙４０に相当する領域を第１吸収領域Ｘ１といい、第１吸収領域Ｘ１を囲むようにして視認できる撥水紙３５に相当する領域を非吸収領域Ｙという（図３（ａ）参照）。

【0028】

（２）電気化学センサユニットを用いた尿酸濃度の測定方法例
上述のセンサユニット１００を用い、電気化学測定を行って尿酸濃度を測定する方法を説明する。

【0029】

（ステップ１）
被験者は、センサユニット１００を把持し、基材１０を覆っているシート３０の一部をめくって接続端子５を露出させ、センサユニット１００を計測機構８０に装着する。計測機構８０は、プラスチック等から構成された箱状の筐体（ハウジング）７５を備えている。筐体７５の一面には、挿入口（スロット）Ｓが開設されており、挿入口Ｓ内に基材１０の一端部（接続端子５が設けられた部分）を挿入するだけで、計測機構８０と、センサユニット１００が備える第１センサ電極２０と、を電気的に接続できるように構成されている。このときの挿入長（挿入深さ）は、上述のストッパ構造４によって適正な長さ（深さ）に制限される。

【0030】

計測機構８０は、不図示の電圧印加部、電流測定部、電位調整部、尿酸濃度算出部、表示部、無線通信部、記憶部等を有している。計測機構８０が有する上記の各部は、それぞれデータ交換可能なように互いに接続されている。

【0031】

（ステップ２）
被験者は計測機構８０を把持し、被験試料である尿をシート３０に付着させる。開口部５０内に浸入して吸水紙４０に吸収された尿は、吸水紙４０を透過して第１センサ電極２０の表面に到達する。第１センサ電極２０の表面に到達した尿は、吸水紙４０により第１センサ電極２０に接触した状態で保持される。

【0032】

（ステップ３）
第１センサ電極２０に尿を接触させた状態で、電圧印加部から作用電極２１と対向電極２２との間に電圧を印加することで、作用電極２１と対向電極２２で酸化還元反応を生じさせる。酸化還元反応が生じることにより、作用電極２１と対向電極２２との間で電流が流れる。電位調整部により参照電極２３に対する作用電極２１の電位を特定の範囲で掃引し、それに応じて変化する電流値（応答電流値）を、電流測定部で測定する。

【0033】

（ステップ４）
尿酸濃度算出部は、ステップ３における電流値と電位から電流−電位曲線（サイクリックボルタモグラム）を作成し、作成したサイクリックボルタモグラムからピーク電流値を取得し、取得したピーク電流値に基づいて尿酸濃度を算出する。ピーク電流値と尿酸濃度は相関するので、作成済みのピーク電流値と尿酸濃度の相対データに基づいて取得したピーク反応電流値から尿酸濃度を定量することができる。

【0034】

表示部は、尿酸濃度算出部で算出した尿酸濃度を表示する。無線通信部は、無線で接続された外部装置（コンピュータ等）に、測定した電流の値や算出した尿酸濃度等のデータを送信する。被験者は基材１０を計測機構８０から抜き取り、シート３０とともに基材１０を廃棄する。

【0035】

（３）第１実施形態の効果
本実施形態によれば、以下に述べる一つまたは複数の効果を奏する。

【0036】

センサユニット１００は、第１吸収領域Ｘ１、すなわち、供給された尿を吸収し第１センサ電極２０に接触させる吸水紙４０を有しているので、上述のステップ２、３においてセンサユニット１００を動かしたり傾けたりしても、第１センサ電極２０に接触させた尿を流れ落とすことなく維持することが可能となる。これにより、測定の安定性を高めることが可能となる。

【0037】

第１センサ電極２０側において、基材１０とシート３０とを接着剤Ｂにより互いに接着させているので、基材１０に対するシート３０の相対的なずれを抑制することが可能となる。これにより、ステップ２、３において、尿を吸収させた吸水紙４０を第１センサ電極２０に確実に接触させることができ、測定の安定性を高めることができる。

【0038】

第１センサ電極２０側において、基材１０とシート３０とを互いの外周縁部で接着剤Ｂにより隙間なく接着させているので、ステップ２、３において、基材１０とシート３０との隙間からセンサユニット１００内への尿の浸入を防止することが可能となる。これにより、センサユニット１００内での意図しない電気化学反応を抑制できるなど、測定の信頼性を高めることが可能となる。

【0039】

平面視において、第１吸収領域Ｘ１を囲むように非吸収領域Ｙが構成されているので、センサユニット１００内のうち第１センサ電極２０に対応しない領域への尿の浸入を防止することが可能となる。これにより、センサユニット１００内での意図しない電気化学反応を抑制できるなど、測定の信頼性を高めることが可能となる。

【0040】

シート３０の長さを基材１０の長さよりも長くし、シート３０を、基材１０の中央付近から接続端子５側に向かって所定の長さ分だけ突出させた場合、ステップ２、３において、計測機構８０の挿入口Ｓや被験者の指を、シート３０により覆うことができる。これにより、計測機構８０内への尿の浸入を防止することができ、測定の信頼性等を高めることが可能となる。また、被験者の指への尿の付着を防止することが可能となる。

【0041】

撥水紙３５の表面の開口部５０の近傍には、開口部５０の位置を示唆する印Ｍが示されているので、ステップ２において、被験者は、印Ｍを開口部５０に尿を注入する際の目印とすることができる。

【0042】

接着剤Ｃが開口部５０から充分離れて配置されるので、吸水紙４０内に吸水された尿と接着剤Ｃとの接触を回避することが可能となる。これにより、測定の精度を維持することが可能となる。

【0043】

基材１０は、凸状部の幅よりも広い幅、または、凸状部の厚さよりも大きい厚さを有するストッパ構造４を有しているので、接続端子５を計測機構８０の挿入口Ｓに挿入させると、ストッパ構造４が筐体７５に干渉することにより、基材１０のそれ以上の挿入を制限することができる。

【0044】

＜２．第２実施形態＞
以下、本発明の第２実施形態として、液状の被験試料中の所定成分の濃度を三電極法により測定する電気化学センサユニットについて、図５〜図８を参照しながら説明する。本実施形態では、複数種類の特定成分の濃度を測定する一例として、尿中の尿酸の濃度に加えてクレアチニンの濃度も三電極法により測定する電気化学センサユニットの構成を説明する。なお、以下では、第１実施形態と重複する内容については詳細な説明を省略し、主に第１実施形態と異なる点について説明する。

【0045】

（１）電気化学センサユニットの構成例
図５は、本実施形態に係る電気化学センサユニットの分解斜視図である。図８は、本実施形態に係る電気化学センサユニットを図５の矢印Ｆ方向から見た側面図である。配線１１〜１３と配線３１、３２、３３とは絶縁層Ｚにより被覆されているが、図５と図６では、便宜上これらを透視させて示している。また、図７（ｂ）、図８および図１０、図１１では、接着剤Ｂと絶縁層Ｚとを省略して示している。

【0046】

図５、図６等に示すように、基材１０の主面上には、第１センサ電極２０に加えて、第２センサ電極２５が新たに配置されている。第２センサ電極２５は、第１センサ電極２０と同様に、３つの電極、すなわち、作用電極４１、対向電極４２、および参照電極４３を有している。これらは、一例として、電極２１〜２３と略同様に構成することができる。各電極４１〜４３の材料は、測定対象の特定成分の種類に応じて適宜選択することができ、例えば、電極２１〜２３と同様の材料、或いは、異なる材料を用いることができる。

【0047】

電極４１〜４３には、第１センサ電極２０と同様に、３つの配線、すなわち、配線３１〜３３がこの順に設けられている。配線３１〜３３の端部（電極４１〜４３とは反対側の端部）には、接続端子６が設けられている。配線３１〜３３や接続端子６は、それぞれ、配線１１〜１３や接続端子５と同様に構成することができる。

【0048】

シート３０すなわち撥水紙３５には、開口部５０に加えて、第２開口部６０が、第２センサ電極２５に対応する位置に新たに開設されている。第２開口部６０は、開口部５０と重複しない程度に近接した距離をあけて形成されている。開口部５０の外周部と第２開口部６０の外周部との間の距離、すなわち、２つの開口部５０，６０の間に存在してこれらを互いに分離する撥水紙３５の幅は、例えば、１ｍｍ以上４ｍｍ以下とすることができる。第２開口部６０の大きさや形状は、測定対象の特定成分の種類に応じて適宜選択することができ、例えば、開口部５０と略同様に構成することができる。

【0049】

撥水紙３５の裏面には、吸水紙４０に加えて、第２吸水紙４５が、第２開口部６０を塞ぐように接着剤Ｃを介して貼り付けられている。第２吸水紙４５の形状、材質、大きさ、厚さのそれぞれは、測定対象の特定成分の種類に応じて適宜選択することができ、例えば、吸水紙４０と略同様に構成することができる。この場合、第２吸水紙４５においても、吸水紙４０と同様に、接着剤Ｃは、第２開口部６０から最も離れた第２吸水紙４５の長手方向端部に塗布されている。第２吸水紙４５は、吸水紙４０と接触しない程度の距離をあけて配置されている。吸水紙４０、第２吸水紙４５がそれぞれ吸収可能な尿の容量は、対応する開口部５０、第２開口部６０のそれぞれの容積よりも大きくなるように構成するのが好ましい。

【0050】

以上述べたように、シート３０は、撥水紙３５と吸水紙４０、４５とを有している。本明細書では、センサユニット１００、すなわちシート３０の平面視において、開口部５０から視認できる吸水紙４０に相当する領域を第１吸収領域Ｘ１といい、第２開口部６０から視認できる第２吸水紙４５に相当する領域を第２吸収領域Ｘ２といい、第１吸収領域Ｘ１と第２吸収領域Ｘ２とを囲むようにして視認できる撥水紙３５に相当する領域を非吸収領域Ｙという（図７参照）。

【0051】

さらに、基材１０の主面上であって、第１センサ電極２０と第２センサ電極２５との間には、長手形状の絶縁部７０が新たに配置されている。平面視において、絶縁部７０は、その長手方向の中央部分が、第１センサ電極２０と第２センサ電極２５とを結ぶ一点鎖線で示す線分Ｄに交差するように配置されている（図６参照）。絶縁部７０の長さＬは、特に限定されないが、絶縁部７０に沿うこれらのセンサ電極２０、２５の長さＬ１、Ｌ２以上とすることが好ましい。絶縁部７０の長さＬは、例えば、センサ電極２０、２５の長さＬ１とＬ２の１．５倍以上５倍以下とすることができる（図５参照）。また、絶縁部７０は、その長手方向の両端部がそれぞれ、センサ電極２０、２５の両端部の外側にはみ出るように配置されていることが好ましい。基材１０の主面からの絶縁部７０の上端までの高さＨは、特に限定されないが、基材１０の主面から第１センサ電極２０の上端までの高さＨ１以上とし、また、第２センサ電極２５の上端までの高さＨ２以上とすることが望ましい（図８参照）。なお、絶縁部７０には、その上部に互いに向かい合う第１傾斜面と第２傾斜面とを設け、これらの傾斜面の交差部を頂点とする山型形状を形成するようにしてもよい。絶縁部７０は、撥水性および絶縁性を有する材料、例えば、ポリイミド、エポキシ、レジスト樹脂を用いて形成することができる。

【0052】

（２）電気化学センサユニットを用いた尿酸濃度とクレアチニン濃度の測定方法例
上述のセンサユニット１００を用い、電気化学測定を行って尿中の尿酸濃度とクレアチニン濃度とをそれぞれ測定する方法を説明する。なお、以下では、第１実施形態と重複する内容については詳細な説明を省略し、主に第１実施形態と異なる点について説明する。

【0053】

（ステップ１）
第１実施形態のステップ１と同様に、被験者は、センサユニット１００を把持し、基材１０を覆っているシート３０の一部をめくって接続端子５，６のそれぞれを露出させ、筐体に７５に開設された挿入口Ｓ内に基材１０の一端部（接続端子５，６が設けられた部分）を挿入する。これにより、計測機構８０と、センサユニット１００が備える第１センサ電極２０および第２センサ電極２５のそれぞれとを、電気的に接続することができる。

【0054】

（ステップ２）
第１実施形態のステップ２と同様に、被験試料である尿をシート３０に付着させる。開口部５０内に浸入して吸水紙４０に吸収された尿は、吸水紙４０を透過して第１センサ電極２０の表面に到達する。第１センサ電極２０の表面に到達した尿は、吸水紙４０により第１センサ電極２０に接触した状態を保持している。また、第２開口部６０に注入され第２吸水紙４５に吸収された尿は、第２吸水紙４５を透過して第２センサ電極２５の表面に到達する。第２センサ電極２５の表面に到達した尿は、第２吸水紙４５により第２センサ電極２５に接触した状態を保持している。

【0055】

（ステップ３）
第１センサ電極２０および第２センサ電極２５のそれぞれに尿を接触させた状態で、電圧印加部から、作用電極２１と対向電極２２との間、および、作用電極４１と対向電極４２との間のそれぞれに所定の電圧を印加することで、作用電極２１と対向電極２２で酸化還元反応を生じさせるとともに、作用電極４１と対向電極４２で酸化還元反応を生じさせる。これらで酸化還元反応が生じることにより、作用電極２１と対向電極２２との間、および、作用電極４１と対向電極４２との間のそれぞれで電流が流れる。このとき、電位調整部により、参照電極２３に対する作用電極２１の電位、および、参照電極４３に対する作用電極４１の電位のそれぞれを特定の範囲で掃引し、それらに応じて変化する電流値（応答電流値）を電流測定部でそれぞれ測定する。

【0056】

なお、２つのセンサ電極２０，２５に対する掃引操作は、順番に進行させてもよいが、同時に進行させてもよい。これは、第１センサ電極２０に接触させている尿成分と、第２センサ電極２５に接触させている尿成分とが、センサユニット１００の各部が備える上述の構成によって、混ざり合うことなく互いに分離するためである。尿成分が分離できていれば、２つのセンサ電極２０，２５に対して同時に掃引操作を行っても、互いの測定結果には電気的な悪影響が及ばない。すなわち、後述する測定精度は、掃引操作を同時進行させた際においても低下しなくなる。

【0057】

（ステップ４）
尿酸濃度算出部およびクレアチニン濃度算出部は、それぞれ、ステップ３における電流値と電位から電流−電位曲線（サイクリックボルタモグラム）を作成し、作成したサイクリックボルタモグラムからピーク電流値を取得し、取得したピーク電流値に基づいて尿酸濃度やクレアチニン濃度を算出する。ピーク電流値と各種物質の濃度とは相関するので、作成済みのピーク電流値と各種物質の濃度の相対データに基づいて取得したピーク反応電流値から尿酸濃度やクレアチニン濃度を定量することができる。

【0058】

表示部は、尿酸濃度算出部で算出した尿酸濃度、および、クレアチニン濃度算出部で算出したクレアチニン濃度をそれぞれ表示する。無線通信部は、無線で接続された外部装置（コンピュータ等）に、測定した電流の値や算出した各種物質の濃度等のデータを送信する。その後、第１実施形態と同様に、被験者は基材１０を計測機構８０から抜き取り、シート３０とともに基材１０を廃棄する。

【0059】

（３）第２実施形態の効果
本実施形態によれば、以下に述べる一つまたは複数の効果を奏する。

【0060】

センサユニット１００は２つのセンサ電極２０、２５を有しているので、尿酸とクレアチニンのような異なる２つの特定成分の濃度を１つのセンサユニット１００を用いて測定することができる。

【0061】

開口部５０と第２開口部６０とは、近接して設けられているので、尿をシート３０に１回付着させれば、開口部５０と第２開口部６０との両方に尿を注入させることができる。

【0062】

吸水紙４０と第２吸水紙４５とは離間して配置されているので、吸水紙４０と第２吸水紙４５に吸収された尿とを分離し、電気的な干渉を抑制することが可能となる。これにより、掃引操作を同時に実行することもでき、トータルでの測定時間を短くすることができる。

【0063】

第１センサ電極２０と第２センサ電極２５との間に絶縁部７０が設けられているので、基材１０側において、第１センサ電極２０に接触させた尿と第２センサ電極２５に接触させた尿との分離をより確実にすることが可能となり、測定の信頼性をより高めることが可能となる。

【0064】

絶縁部７０の長さＬは、第１センサ電極２０の長さＬ１、第２センサ電極２５の長さＬ２よりも短くても充分だが、Ｌ１とＬ２よりも長いとより好ましく、この場合は、上述の尿の分離をより確実にすることが可能となり、測定の信頼性をより高めることが可能となる。

【0065】

基材１０の主面からの絶縁部７０の上端までの高さＨは、基材１０の主面から第１センサ電極２０の上端までの高さＨ１と第２センサ電極２５の上端までの高さＨ２よりも低くても充分だが、Ｈ１とＨ２以上であればより好ましく、この場合には、上述の尿の分離をより確実にすることが可能となり、測定の信頼性をより高めることが可能となる。

【0066】

絶縁部７０の上部を第１傾斜面と第２傾斜面の交差部を頂点とする山型形状とした場合には、上述の尿の分離をより確実にすることが可能となり、測定の信頼性をより高めることが可能となる。

【0067】

吸水紙４０と第２吸水紙４５との少なくともいずれかを、吸水性ポリマ粒子を加えて形成し、逆流防止機能を付加した場合には、上述の尿の分離をより確実にすることが可能となり、測定の信頼性をより高めることが可能となる。

【0068】

吸水紙４０、第２吸水紙４５の吸収可能な尿の容量を、対応する開口部５０、第２開口部６０の容積より大きくした場合には、吸水紙４０、４５から開口部５０、６０側への尿の逆流を抑制でき、上述の尿の分離をより確実にすることが可能となり、測定の信頼性をより高めることが可能となる。

【0069】

＜３．他の実施形態＞
以上、本発明の実施形態を具体的に説明した。但し、本発明は上述の実施形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で種々変更可能である。

【0070】

上述の実施形態では、撥水紙と吸水紙との複数枚の紙を用いてシートを構成する例を説明したが、これに限定されない。例えば、吸水紙を１枚用意し、その表面の一部を撥水性の樹脂等でコーティングして非吸収領域Ｙとし、残りの領域をコーティングせずに吸収領域Ｘ１、Ｘ２としてシート３０を構成してもよい（図１１参照）。このような形態でも上述の実施形態と同様の効果を得られる。

【0071】

上述の実施形態では、リジット基板を用いた基材１０を例に説明したが、これに限定されない。基材１０は、例えば、フレキシブル基板でもよい（図１２（ａ）、図１２（ｂ）参照）。例えば、センサユニット１００に尿を直接かけることが困難なペットや、病人から容器等に採取した尿をシート３０に付着させるときに、フレキシブル基板であれば、容易に折り曲げることができるので、便利に使用することができる。

【0072】

上述の実施形態では、基材１０の長手形状部が矩形状のものを例に説明したが、これに限定されず、長手形状部の先端部は丸く形成されていてもよい（図９参照）。このような構成であれば、被験者がセンサユニット１００を扱うときに安全に使用することができる。

【0073】

上述の実施形態では、吸水紙を撥水紙に固定する手段として接着剤Ｃを例に説明したが、これに限定されない。接着剤を用いずに、例えば、撥水紙に２つの切り込み部Ｋ、Ｌを設け、吸水紙を切り込み部Ｋ、Ｌに差し込むことにより、撥水紙で吸水紙を挟んで固定してもよい（図１０参照）。なお、切り込み部は、Ｋ、Ｌのうちの１つだけでもよい。また、切り込み部を設けずに、例えば、吸水紙の一端部、または両端部を引っ掛けることができるように、または、挟み込むことができるように構成された挟持構造を撥水紙の裏面側に設けることにより、吸水紙を撥水紙に固定してもよい。

【0074】

上述の実施形態では、尿中の特定成分として、尿酸やクレアチニンを例示したが、例えば、尿糖、尿塩分、尿蛋白、尿ケトン体等の他の成分であってもよい。また、液状の被験試料として尿を例示したが、これに限定されず、涙、鼻水、唾液、汗、血液等であってもよい。また、被験試料は人間由来のものに限定されず、犬など動物由来のものでもよい。

【0075】

上述の実施形態では、被験試料中の所定成分の濃度を測定する方法として三電極法を例に説明したが、これに限定されず、二電極法を用いて測定してもよい。

【0076】

上述の実施形態では、１または２つのセンサ電極が基材１０に設けられている場合を例に説明したが、これに限定されず、センサ電極は３つ以上設けられていてもよい。

【0077】

シート３０は、環境または取り扱い等の観点から可燃性材料、生分解性材料、または水溶性の材料で構成されていることが好ましい。

【0078】

基材１０は、環境または取り扱い等の観点から水溶性材料、生分解性材料、または可燃性材料で構成されることが好ましい。

【0079】

＜４．本発明の好ましい態様＞
以下、本発明の好ましい態様について付記する。

【0080】

（付記１）
本発明の一態様によれば、
基材と、
前記基材が有する２つの主面のうちいずれか一方の面上に設けられた第１センサ電極と、
前記第１センサ電極を覆うように配置されたシートと、を備え、
前記シートは、液状の被験試料を保持する第１吸収領域を、前記第１センサ電極に対応する位置に有しており、
被験試料を前記シートに付着させると、前記第１吸収領域で被験試料が吸収され、前記第１センサ電極に被験試料が接触するように構成されている、
電気化学センサユニットが提供される。

【0081】

（付記２）
好ましくは、
前記シートには、被験試料を吸収しない非吸収領域が、前記第１吸収領域を囲むように設けられている、
付記１に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0082】

（付記３）
好ましくは、
前記基材は、前記第１センサ電極とは異なる第２センサ電極を、前記第１センサ電極が設けられた側の面上に有している、
付記２に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0083】

（付記４）
好ましくは、
前記シートは、液状の被験試料を保持する第２吸収領域を、前記第２センサ電極に対応する位置に有しており、
前記第１吸収領域と前記第２吸収領域との間は、前記非吸収領域によって互いに分離されている、
付記３に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0084】

（付記５）
好ましくは、
前記基材は、前記第１センサ電極と前記第２センサ電極との間に絶縁部を有しており、
前記第１センサ電極に付着した被験試料と、前記第２センサ電極に付着した被験試料とは、前記基材の主面上で前記絶縁部により分離される、
付記３または付記４に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0085】

（付記６）
好ましくは、
平面視において、前記絶縁部は、前記第１センサ電極と前記第２センサ電極とを結ぶ線分に交差するように配置され、その長さは、前記絶縁部に沿うこれらのセンサ電極の長さ以上である、
付記５に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0086】

（付記７）
好ましくは、
側面視において、前記基材から前記絶縁部の上端までの高さは、前記基材から前記第１センサ電極および前記第２センサ電極それぞれの上端までの高さ以上である、
付記５または付記６に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0087】

（付記８）
好ましくは、
前記絶縁部は、互いに向かい合う第１傾斜面と第２傾斜面とを有し、これらの傾斜面の交差部を頂点とする山型形状に形成されている、
付記５から付記７のいずれか１つに記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0088】

（付記９）
好ましくは、
前記絶縁部は、撥水材料で構成されている、
付記５から付記８のいずれか１つに記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0089】

（付記１０）
好ましくは、
前記シートは、撥水紙と吸水紙とを有し、
前記撥水紙には、前記第１センサ電極および前記第２センサ電極に対応する位置に開口部がそれぞれ設けられており、
前記吸水紙は、前記第１センサ電極側および前記第２センサ電極側から前記開口部を塞ぐように、配置されている、
付記４から付記９のいずれか１つに記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0090】

（付記１１）
好ましくは、
前記吸水紙は、被験試料を前記第１センサ電極および前記第２センサ電極の各表面へ供給しつつ、被験試料の前記開口部側への逆流を抑制するように構成されている、
付記１０に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0091】

（付記１２）
好ましくは、
１の前記吸水紙が吸収可能な被験試料の容量は、１の前記開口部の容積より大きい、
付記１０または付記１１に記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0092】

（付記１３）
好ましくは、
前記吸水紙は、短冊形状に形成されており、前記開口部から離間した位置に塗布された接着剤を介して前記撥水紙に接着されている、
付記１０から付記１２のいずれか１つに記載の電気化学センサユニットが提供される。

【0093】

（付記１４）
好ましくは、
前記吸水紙は、前記撥水紙に設けられた挟持構造により挟持されることで、前記撥水紙に固定されている、
付記１０から付記１２のいずれか１つに記載の電気化学センサユニット。

【0094】

（付記１５）
好ましくは、
前記挟持構造は、撥水紙の一部を切り込んだ構造を備える切り込み部を有している、
付記１４に記載の電気化学センサユニット。

【0095】

（付記１６）
好ましくは、
前記電気化学センサユニットは、前記被験試料を計測する計測機構に接続されて用いられ、
前記基材は、接続端子とストッパ構造とを有しており、
前記計測機構は、挿入口が開設された筐体を有しており、
前記接続端子を前記挿入口内に挿入すると、前記ストッパ構造が前記筐体に干渉することで前記基材の挿入長を制限するように構成されている、
付記１から付記１５のいずれか１つに記載の電気化学センサユニット。

【符号の説明】

【0096】

１００…センサユニット、１０…基材、３０…シート、２０…第１センサ電極、２５…第２センサ電極、３５…撥水紙、４０…吸水紙、４５…第２吸水紙、５０…開口部、６０…第２開口部、Ｘ１…第１吸収領域、Ｘ２…第２吸収領域、Ｙ…非吸収領域、７０…絶縁部

【要約】

【課題】測定の安定性を高めることができる電気化学センサユニットを提供する。
【解決手段】基材１０と、基材１０が有する２つの主面のうちいずれか一方の面上に設けられた第１センサ電極２０と、第１センサ電極２０を覆うように配置されたシート３０と、を備え、シート３０は、液状の被験試料を保持する第１吸収領域Ｘ１を、第１センサ電極２０に対応する位置に有しており、被験試料をシート３０に付着させると、第１吸収領域Ｘ１で被験試料が吸収され、第１センサ電極２０に被験試料が接触するように構成されている。
【選択図】図１

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】