特許 6675666 炭素繊維強化樹脂成形品の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】6675666

(24)【登録日】2020年3月13日

(45)【発行日】2020年4月1日

(54)【発明の名称】炭素繊維強化樹脂成形品の製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29C 70/48 20060101AFI20200323BHJP

   B29C 43/04 20060101ALI20200323BHJP

   B29C 43/34 20060101ALI20200323BHJP

【ＦＩ】

   B29C70/48

   B29C43/04

   B29C43/34

【請求項の数】4

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2019-153449(P2019-153449)

(22)【出願日】2019年8月26日

【審査請求日】2019年8月26日

【国等の委託研究の成果に係る記載事項】（出願人による申告）平成２５年度、国立研究開発法人科学技術振興機構研究成果展開事業 センター・オブ・イノベーションプログラム「革新材料による次世代インフラシステムの構築〜安全・安心で地球と共存できる数世紀社会の実現〜」委託研究開発、産業技術力強化法第１７条の適用を受ける特許出願

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】710002440

【氏名又は名称】石川樹脂工業株式会社

(73)【特許権者】

【識別番号】593165487

【氏名又は名称】学校法人金沢工業大学

(73)【特許権者】

【識別番号】591040236

【氏名又は名称】石川県

(74)【代理人】

【識別番号】110002734

【氏名又は名称】特許業務法人藤本パートナーズ

(72)【発明者】

【氏名】石川 勤

(72)【発明者】

【氏名】河田 克明

(72)【発明者】

【氏名】鵜澤 潔

(72)【発明者】

【氏名】布谷 勝彦

(72)【発明者】

【氏名】石田 応輔

(72)【発明者】

【氏名】森 大介

(72)【発明者】

【氏名】奥村 航

(72)【発明者】

【氏名】長谷部 裕之

【審査官】 今井 拓也

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１２−１９２７２６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１６−２１０１１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−０９５７２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−０３１０１５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１８−０６２６４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１９−１１６０１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 鵜澤潔，複合材料成形技術の最前線 ２．適用拡大期における形成特性と製造プロセスの適合化への取り組み，[材料](Journal of the Society of Materials Science,Japan)，日本，２０１８年 ７月，Vol.67,No.7，p.754-759

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ２９Ｃ ７０／４８

Ｂ２９Ｃ ４３／０４

Ｂ２９Ｃ ４３／３４

Ｃ０８Ｊ ５／０４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

成形型を用いた熱プレス成形によって繊維強化樹脂成形品を製造する繊維強化樹脂成形品の製造方法であって、
樹脂と繊維とを含む複数のコンポジット材を成形型の成形空間に収容する仕込み工程と、
前記成形型で前記コンポジット材を加熱するとともに加圧して前記熱プレス成形を実施し、前記成形空間に対応した形状を有する成形品を作製するプレス工程とが実施され、
前記仕込み工程では、前記熱プレス成形での成形温度において液状で、且つ、該成形温度において重合反応を生じる重合性液剤を前記コンポジット材とともに前記成形空間に収容し、
前記仕込み工程において前記重合性液剤が液状となっている繊維強化樹脂成形品の製造方法。

【請求項2】

前記重合性液剤が、重合性官能基を有するフェノキシ樹脂と、該フェノキシ樹脂を重合させるための硬化剤とを含有している請求項１に記載の繊維強化樹脂成形品の製造方法。

【請求項3】

前記コンポジット材に含まれる前記樹脂がフェノキシ樹脂で、前記繊維が炭素繊維である請求項１又は２に記載の繊維強化樹脂成形品の製造方法。

【請求項4】

前記プレス工程で得られた成形品に切削加工を施す切削工程がさらに実施される請求項１乃至３の何れか１項に記載の繊維強化樹脂成形品の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、成形型を用いた熱プレス成形によって繊維強化樹脂成形品を製造する繊維強化樹脂成形品の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、ガラス繊維や炭素繊維などの補強用の繊維と、樹脂とを含有する成形品（繊維強化樹脂成形品）としては、ＦＲＰなどと称されるものが広く知られている。
このＦＲＰは、船舶や貨物自動車のボディーを構成するための部材として広く用いられている。
この種のＦＲＰとしては、プリプレグシートなどと称される熱硬化性樹脂が半硬化状態となって繊維シートに含浸・担持されているシート材で形成されたものが知られている。
より具体的には、前記プリプレグシートとしては、ガラス繊維や炭素繊維で構成した糸を使って織製されてなる繊維シートに不飽和ポリエステル樹脂やエポキシ樹脂を含浸させたものが従来、広く用いられている。

【0003】

このようなプリプレグシートを使ってプリプレグシートよりも厚いボード状のＦＲＰを製造する際には、従来、目的となる厚さになるまで重ね合わせた複数枚のプリプレグシートを熱板に挟み込んで加圧条件下で熱硬化させるような熱プレス成形が行われている。
また、３次元的な形状を有するＦＲＰを作製する際には、製品形状に対応した成形空間を有する成形型を用い、該成形型でプリプレグシートを賦形するとともに当該プリプレグシートを熱硬化させるような熱プレス成形が行われている（下記特許文献１参照）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２００９−１１３３６９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

ところで、繊維シートを使って繊維強化樹脂成形品を作製すると、繊維シートの平面方向と厚さ方向とで強度などの特性に異方性が生じるおそれがある。
そのようなことを考慮すると数ｍｍ〜数十ｍｍ長さの繊維と樹脂とを含む数ｃｍ程度の大きさを有するコンポジット材を必要量用意し、該コンポジット材を加熱するとともに加圧して複数のコンポジット材が一体化した繊維強化樹脂成形品を作製することが考えられる。
しかしながら、上記の特許文献にも記載されているように繊維強化樹脂成形品の製造方法に対しては、ボイドを抑制させることが要望されており、複数のコンポジット材を一体化させる方法では、そのような要望を満足させることが難しくなるおそれがある。
そこで、本発明は、そのような問題を解決することを課題としており、コンポジット材を使ってボイドの少ない繊維強化樹脂成形品を作製可能な繊維強化樹脂成形品の製造方法を提供することを課題としている。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記課題を解決するための本発明は、成形型を用いた熱プレス成形によって繊維強化樹脂成形品を製造する繊維強化樹脂成形品の製造方法であって、樹脂と繊維とを含む複数のコンポジット材を成形型の成形空間に収容する仕込み工程と、前記成形型で前記コンポジット材を加熱するとともに加圧して前記熱プレス成形を実施し、前記成形空間に対応した形状を有する成形品を作製するプレス工程とが実施され、前記仕込み工程では、前記熱プレス成形での成形温度において液状で、且つ、該成形温度において重合反応を生じる重合性液剤を前記コンポジット材とともに前記成形空間に収容する繊維強化樹脂成形品の製造方法を提供する。

【発明の効果】

【0007】

本発明においては、熱プレス成形に際して成形型内に液状の重合性液剤が存在するため、成形時の圧力によって当該重合性液剤を流動化させ得る。
そして、本発明においては、重合性液剤が流動化する状態において熱プレス成形が実施されるため、コンポジット材どうしの隙間などといった成形品にボイドを形成させる原因となる箇所に重合性液剤が充填され得る。
ボイドとなり得る箇所に充填された重合性液剤は、重合反応によって固体状のポリマーとなってボイドの形成を防止するのに機能する。
従って、本発明においては、コンポジット材を用いながらも繊維強化樹脂成形品にボイドが形成されることを抑制させ得る。

【図面の簡単な説明】

【0008】

【図1】繊維強化樹脂成形品の製造に用いる成形型の様子を示した概略図。

【図2】成形型にコンポジット材を収容する様子を示した概略図。

【図3】成形型に重合性液剤を収容する様子を示した概略図。

【図4】成形型を熱プレスにセットした様子を示した概略図。

【図5】熱プレス成形の様子を示した概略図。

【図6】熱プレス成形後に成形型から繊維強化樹脂成形品を取り出す様子を示した概略図。

【図7】切削加工前後の繊維強化樹脂成形品の様子を示した概略図。

【図8】実施例において作製した丸椅子を示した概略図。

【発明を実施するための形態】

【0009】

本発明の製造方法を実施するための具体的な形態について以下に図等を参照しつつ説明する。
まず、繊維強化樹脂成形品について説明する。
本実施形態の製造方法によって作製される繊維強化樹脂成形品は、成形型を用いた熱プレス成形によって作製されるプレス成形品である。
本実施形態の製造方法によって作製される繊維強化樹脂成形品は、その大きさや形状が特に限定されるものではないが、最も厚い部分が１０ｍｍ以上の厚さを有する肉厚な成形品であることが好ましい。
このような肉厚な繊維強化樹脂成形品は、従来法ではボイドの形成を抑制することが困難であるため、このような製品を作製する際に本発明の製造方法が採用されると、本発明の効果がより顕著に発揮されることになる。
このような観点から、本実施形態の製造方法によって作製される繊維強化樹脂成形品の最大厚さは、２０ｍｍ以上であることがより好ましく、３０ｍｍ以上であることがさらに好ましい。

【0010】

本実施形態の製造方法によって作製される繊維強化樹脂成形品は、樹脂と繊維とを含むコンポジット材と、重合性液剤の重合反応物（ポリマー）とによって構成されている。
前記重合反応物は、主として、従来の繊維強化樹脂成形品に含まれているボイドの体積と同程度の割合で繊維強化樹脂成形品に含有され得る。
従って、本実施形態の製造方法によって作製される繊維強化樹脂成形品の主成分は、コンポジット材に含まれている樹脂と繊維であり、繊維強化樹脂成形品における重合反応物の含有量はこれらに比べて少量となっている。

【0011】

繊維強化樹脂成形品に占める前記重合反応物の割合は、例えば、０．１質量％以上１０質量％以下とされる。
繊維強化樹脂成形品に占める前記重合反応物の割合が過少であると、繊維強化樹脂成形品でのボイド抑制効果が十分に発揮されないおそれがある。
そのため、前記割合は、０．２質量％以上であることがより好ましく、０．３質量％以上であることがさらに好ましい。
繊維強化樹脂成形品に占める前記重合反応物の割合が過大であると、繊維強化樹脂成形品における繊維の充填密度を低下させる原因となって繊維強化樹脂成形品に十分優れた機械的強度を発揮させ難くなる。
そのため、前記割合は、８質量％以下であることがより好ましく、５質量％以下であることがさらに好ましい。

【0012】

繊維強化樹脂成形品の主たる形成材料となる前記コンポジット材は、本実施形態においては、樹脂と繊維とを含有する樹脂組成物で構成されている。

【0013】

本実施形態において前記コンポジット材に含有される前記繊維は、特にその種類や含有量が限定されるものではないが、例えば、前記繊維は、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、ボロン繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、金属繊維などの無機繊維；アラミド繊維、ポリエーテルエーテルケトン繊維、ポリエステル繊維、ポリイミド繊維、セルロース繊維などとすることができる。
なかでも、優れた軽量性と機械的強度とを兼ね備えた繊維強化樹脂成形品が得られ易い点において、前記繊維には、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維の何れかが採用されることが好ましく、特に炭素繊維を採用することが好ましい。
本実施形態の繊維強化樹脂成形品は、含有する繊維が１種類であってもよく、２種以上の繊維を含んでいてもよい。

【0014】

前記繊維は、例えば、平均長さが１ｍｍ以上５０ｍｍ以下のものを採用することができる。
前記繊維は、モノフィラメントの状態で繊維強化樹脂成形品に含有されていてもよく、マルチフィラメント糸の状態で繊維強化樹脂成形品に含有されていてもよい。
前記繊維は、繊維強化樹脂成形品に優れた強度を発揮させる点においては、高濃度となって繊維強化樹脂成形品に含有されていることが好ましい。
繊維強化樹脂成形品における前記繊維の含有量は、３０質量％以上であることが好ましく、３５質量％以上であることがより好ましく、４０質量％以上であることがさらに好ましい。
一方で繊維強化樹脂成形品は、前記繊維の含有量が一定以下である方が、コンポジット材を作製する際に繊維を均一分散させることが容易であるとともに成形時に容易に塑性変形して外形精度が良好になり得る。
繊維強化樹脂成形品における前記繊維の含有量は、７０質量％以下であることが好ましく、６５質量％以下であることがより好ましく、６０質量％以上であることがさらに好ましい。

【0015】

前記コンポジット材を構成する樹脂組成物のベースとなる前記樹脂は、熱可塑性樹脂であっても熱硬化性樹脂であってもよい。
前記コンポジット材を構成する樹脂組成物は、熱可塑性樹脂の内の１種以上と熱硬化性樹脂の内の１種以上とを含有してもよい。

【0016】

前記コンポジット材に含まれる樹脂は、熱可塑性を有していることが好ましい。
該熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂などのポリオレフィン樹脂；ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂などのポリエステル樹脂：ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド１１、ポリアミド１２などの脂肪族ポリアミド樹脂；パラ系アラミド樹脂、メタ系アラミド樹脂などの芳香族ポリアミド樹脂；熱可塑性ポリウレタン樹脂；ポリサルファイド樹脂；アクリル系樹脂；フェノキシ樹脂；ポリアセタール樹脂などが挙げられる。

【0017】

前記コンポジット材に含有され得る前記熱硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ビニルエステル樹脂などが挙げられる。

【0018】

前記コンポジット材を構成する前記樹脂組成物には、各種添加剤を含有させてもよい。
該添加剤としては、抗菌剤、消臭剤、防カビ剤、耐候剤、帯電防止剤、酸化防止剤、光安定剤、結晶核剤、顔料、無機充填剤、滑剤、分散剤、粘着付与剤（タッキファイヤー）などが挙げられる。

【0019】

前記コンポジット材とともに本実施形態の繊維強化樹脂成形品を構成する前記重合性液剤は、例えば、重合性官能基を有するモノマーやポリマーであって少なくとも熱プレス成形での成形温度（コンポジット材の加熱温度）において液状となって流動性を発揮することが重要である。
前記重合性液剤は、常温（２３℃）においてもある程度の流動性を示すことが好ましい。
常温における前記重合性液剤は、ゲル状、糊状、ペースト状などと称される粘稠な液状であってもよいが、前記成形温度においては水のような高い流動性を発揮することが好ましい。
言い換えると、前記繊維強化樹脂成形品の成形温度は、前記重合性液剤が十分低粘度化する温度域から選択されることが好ましい。

【0020】

成形温度における前記重合性液剤の粘度は、１０００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、８００ｍＰａ・ｓ以下であることがより好ましく、６００ｍＰａ・ｓ以下であることがさらに好ましく、４００ｍＰａ・ｓであることが特に好ましい。
前記重合性液剤の粘度は、通常、１ｍＰａ・ｓ以上であり、熱プレス成形に際して成形型から過度に漏出することを抑制する上においては１０ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましい。

【0021】

本実施形態の前記重合性液剤は、重合性官能基を有する液状のモノマーやポリマーなどの有機物から構成される重合性成分と、前記モノマーや前記ポリマーを重合させるための硬化剤や触媒などからなる硬化剤成分とを含有している。

【0022】

前記重合性液剤に、上記のような粘度を発揮させるには、前記重合性成分を上記のような粘度となるように調製すればよい。
尚、粘度は、通常、測定温度が高くなるほど値が小さくなるため、例えば、成形温度以下の温度においても重合性成分の粘度が１０００ｍＰａ・ｓ以下であることが確認できれば、当該重合性成分の成形温度での粘度も１０００ｍＰａ・ｓ以下であると判断することができる。

【0023】

前記コンポジット材に含まれる前記樹脂が熱可塑性樹脂である場合、通常、成形温度は１００℃以上となるため、前記重合性液剤や、該重合性液剤に含まれる重合性成分は、１００℃において上記のような粘度を示すことが好ましい。

【0024】

前記重合性液剤や前記重合性成分の粘度は、例えば、東機産業より「ＴＰＥ−１００Ｌ」の型番で市販されているコーンプレート型粘度計などによって求めることができる。
前記粘度は、例えば、標準ローターを用いた５０ｒｐｍでの測定値として求めることができる。

【0025】

前記重合性成分として、例えば、（メタ）アクリル酸や（メタ）アクリル酸エステルなどを採用すれば、ボイドとなる部分にアクリル系樹脂が充填された繊維強化樹脂成形品を得ることができる。
この場合、硬化剤成分には、ルイス酸や遷移金属錯体などを含有させることができる。
なお、本明細書において、（メタ）アクリル酸は、アクリル酸、及び、メタクリル酸を含む概念である、また、（メタ）アクリル酸エステルは、アクリル酸エステル、及び、メタクリル酸エステルを含む概念である。

【0026】

前記重合性成分として、例えば、ε−カプロラクタムなどを採用するとボイドとなる部分にポリアミド樹脂が充填された繊維強化樹脂成形品を得ることができる。
この場合、硬化剤成分には、アニオン重合触媒やカチオン重合触媒などを含有させることができる。

【0027】

前記重合性成分として、例えば、エポキシ樹脂やフェノキシ樹脂を採用すれば、これらの重合物がボイド部分に充填された繊維強化樹脂成形品を得ることができる。
この場合、硬化剤成分には、フェノール樹脂、酸無水物、イミダゾール類、アミン系硬化剤などのエポキシ樹脂を硬化させるのに用いられている化合物を含有させることができる。

【0028】

フェノキシ樹脂は、分子末端にエポキシ基を有することでビスフェノール型エポキシ樹脂の１種として解釈される場合もあるが、本明細書では、質量平均分子量が１００００以上であるものをフェノキシ樹脂と称してエポキシ樹脂と区別する。

【0029】

前記重合性成分としては、縮重合系の重合性官能基を有する有機物を採用するとボイドを形成させる要因となり得る水分が重合時に発生する場合がある。
従って、前記重合性成分を構成する有機物に備えられている重合性官能基としては、エポキシ基やビニル基などが好適である。
なかでも前記エポキシ樹脂や前記フェノキシ樹脂は、（メタ）アクリル酸やε−カプロラクタムなどに比べて取り扱いが容易である点において前記重合性成分として好適である。

【0030】

前記エポキシ樹脂としては、常温で液状のものやガラス転移温度が成形温度に対して十分低いものを採用することが好ましく、ＪＩＳ Ｋ７２３６に規定の方法によって求められるエポキシ当量が１０００ｇ／ｅｑ以下のものが好ましい。
より具体的には、前記エポキシ樹脂としては、ジャパンエポキシレジン社より「８２８」のグレード名で市販されている常温で液状のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂や、「８０６」のグレード名で市販されている常温で液状のビスフェノールＦ型エポキシ樹脂などが用いられ得る。

【0031】

前記フェノキシ樹脂としては、ＧＰＣでのスチレン換算値として求められる質量平均分子量が１００００以上２０００００以下のものが前記重合性成分として好ましい。
前記フェノキシ樹脂としては、ＷＯ２０１３／１６１６０６に開示されている液状のフェノキシ樹脂などが用いられ得る。

【0032】

前記重合性液剤は、前記コンポジット材と同様に適宜添加剤を含んでいてもよい。

【0033】

前記重合性液剤に含まれる重合性成分と前記コンポジット材に含まれる樹脂とは親和性を有していることが好ましい。
従って、前記重合性成分をエポキシ樹脂やフェノキシ樹脂とするのであれば、前記コンポジット材に含まれる樹脂もエポキシ樹脂やフェノキシ樹脂とすることが好ましい。
なかでも、前記重合性成分と前記コンポジット材に含まれる樹脂とを両方ともフェノキシ樹脂とすることが好ましい。

【0034】

前記コンポジット材に含有まれるフェノキシ樹脂は、成形温度における粘度が重合性液剤に含まれるフェノキシ樹脂に比べて高粘度であることが好ましい。
前記コンポジット材に含有まれるフェノキシ樹脂の成形温度における粘度は、５Ｐａ・ｓ〜１０００Ｐａ・ｓであることが好ましい。

【0035】

本実施形態の繊維強化樹脂成形品の製造方法では、上記のような原材料を使って以下のようにして実施され得る。
（ａ）所定の配合割合で樹脂や繊維を含んだコンポジット材を調製するコンポジット材作製工程
（ｂ）コンポジット材と重合性液剤とを成形型の成形空間に収容させる仕込み工程
（ｃ）コンポジット材と重合性液剤とを収容した成形型を使って熱プレス成形を行うプレス工程

【0036】

本実施形態の繊維強化樹脂成形品の製造方法では、前記プレス工程によって得られた繊維強化樹脂成形品に対して任意に追加加工を施してもよい。
即ち、本実施形態の繊維強化樹脂成形品の製造方法では、前記プレス工程によって得られる繊維強化樹脂成形品を一次成形品とし、該一次成形品に対して二次加工を施して二次成形品を作製するようにしてもよい。

【0037】

本実施形態の繊維強化樹脂成形品の製造方法では、繊維強化樹脂成形品の内部にボイドが形成され難いことから、前記一次成形品に対して切削加工を施すような二次加工を施しても、内部のボイドが表面に現れにくく、外観美麗な二次成形品を得ることができる。
即ち、本実施形態の繊維強化樹脂成形品の製造方法では、以下のような工程を追加することが好ましい。
（ｄ）前記プレス工程で得られた成形品に切削加工を施す切削工程

【0038】

次に、各工程についてより詳しく説明する。
（ａ）コンポジット材作製工程
前記コンポジット材作製工程では、前記樹脂と前記繊維とを準備し、必要に応じて前記添加剤を準備し、これらを一般的な混練装置を使って混練して前記繊維や前記添加剤が樹脂中に分散された樹脂組成物を調製し、該樹脂組成物で所定の大きさのコンポジット材を作製するような方法により実施することができる。
前記混練は、前記樹脂を溶解可能な有機溶媒を使って実施してもよいが、後で溶媒を除去する作業が必要になることや、残留溶媒によってボイドが形成される可能性があることを勘案すると溶媒を用いずに実施することが好ましい。
前記混練は、前記樹脂が十分に軟化する温度域での溶融混練とすることができる。
該溶融混練は、二軸押出機、バンバリーミキサー、ニーダー、オープンロールなどを用いて実施することができる。
前記コンポジット材自体にボイドが形成されることを抑制する上において、前記溶融混練は、真空混練押出成形機を用いて実施することが好ましい。

【0039】

前記コンポジット材は、溶融混練によって得られた混練物をダイスから連続的に押し出して所定の太さを有するロッドを作製しつつ当該ロッドを所定の長さで切断するようにして作製することができる。
この時作製するロッドは、その太さが特に限定されるものではないが、例えば、直径５ｍｍ〜２５ｍｍ太さとすることができる（断面積で２０ｍｍ^２〜５００ｍｍ^２程度）。
また、前記コンポジット材の長さは、例えば、ロッドの太さの１．１倍〜３倍とすることができる。
コンポジット材の太さや長さについては、無作為に選択した複数（例えば、１０個）の試料についての測定値の算術平均値として求めることができる。

【0040】

（ｂ）仕込み工程
該工程は、一般的な成形型を用いて実施することができる。

【0041】

ここで本実施形態において用いられ得る成形型について説明する。
図１、図２は、本実施形態において用いられ得る成形型の一例を示したものである。
図に示した成形型Ｍは、型閉め時に互いに対接する型合わせ面を有する一対の型で構成されている。
前記成形型Ｍは、一対の前記型として雄型ＭＭと雌型ＭＦとを有している。
前記成形型Ｍは、作製する繊維強化樹脂成形品（一次成形品Ｘ’）の形状に対応した成形空間ＣＶが型閉め時に内部に形成され得るように構成されている。

【0042】

前記雌型ＭＦは、型合わせ面を有する上面側において開口し、且つ、下方に向けて凹入した成形用凹部ＭＦａを備えている。
該成形用凹部ＭＦａは、一次成形品Ｘ’の厚さ方向が深さ方向となるように形成されている。
前記雄型ＭＭは、型合わせ面から突出し、且つ、雌型ＭＦの成形用凹部ＭＦａに突入可能な成形用凸部ＭＭａを備えている。
そして、成形型Ｍは、雌型ＭＦと雄型ＭＭとを重ね合わせた際に成形用凹部ＭＦａの深さ方向の途中まで前記成形用凸部ＭＭａが入り込んだ状態になって前記成形空間ＣＶを内部に形成し得るように構成されている。
即ち、成形型Ｍは、成形用凹部ＭＦａの底部分の内壁面と、前記成形用凸部ＭＭａの下面とによって前記成形空間ＣＶが画定され得るように構成されている。

【0043】

図２に示したように、本実施形態においては、まず、コンポジット材ＰＬを雌型ＭＦの成形用凹部ＭＦａに収容させる。
次に、図３に示すようにコンポジット材ＰＬの収容されている前記成形用凹部ＭＦａに重合性液剤ＬＤを収容させる。
この時、コンポジット材ＰＬの一部を雌型ＭＦに収容させずに前記重合性液剤ＬＤを入れた後から前記成形用凹部ＭＦａに収容させてもよい。
即ち、仕込み工程では、成形型へのコンポジット材ＰＬの収容操作を複数回に分けて実施し、一つの収容操作と次の収容操作との間に重合性液剤ＬＤの収容操作を実施して、当該重合性液剤ＬＤがコンポジット材ＰＬで挟み込まれた状態を成形型内に形成させるようにしてもよい。

【0044】

該仕込み工程での前記コンポジット材ＰＬは、前記成形型Ｍへの収容前にある程度の温度にまで加熱しておいて適度に軟化させておいてもよい。
前記重合性液剤ＬＤは、前記成形型Ｍへの収容前にある程度の温度にまで加熱しておいて十分に低粘度化させておいてもよい。

【0045】

前記コンポジット材ＰＬ及び前記重合性液剤ＬＤを収容した後は、雌型ＭＦと雄型ＭＭとを重ね合わせて次なるプレス工程を実施する。

【0046】

（ｃ）プレス工程
図４、図５に示すように、当該工程では、熱プレス機を使って雌型ＭＦと雄型ＭＭとが接近する方向に向けて成形型Ｍを加圧するとともに熱プレス機の熱板ＨＰを通じて前記成形型Ｍを加熱する。
尚、雌型ＭＦと雄型ＭＭとを熱板ＨＰにセットするのは、前記仕込み工程の前であっても後であってもよい。

【0047】

当該プレス工程では、前記成形型Ｍで前記コンポジット材ＰＬを加熱するとともに加圧して前記成形空間ＣＶに隙間なく前記コンポジット材ＰＬを充満させるようにして熱プレス成形を実施し、前記成形空間ＣＶに対応した形状を有する一次成形品Ｘ’を作製する。
このとき、前記コンポジット材ＰＬとともに前記成形空間ＣＶに収容されている前記重合性液剤ＬＤが前記コンポジット材ＰＬどうしの間の隙間を縫うようにして流動しつつ重合反応を進行させて高分子量化する。
そして、前記重合性液剤ＬＤは、プレス圧力の加わり易い箇所においては当該圧力を移動の動力源として素早く他所に移動する。
一方でプレス圧力が加わり難くボイドが形成され易い箇所においてはボイドの容積分に対応する量の前記重合性液剤ＬＤが滞まって残りが他所に移動する。
したがって、当該プレス工程では、ボイドに該当する箇所に前記重合性液剤ＬＤの重合反応物（ポリマー）が充填された一次成形品Ｘ’が作製されるためボイドの形成が阻止される。

【0048】

本実施形態の製造方法では、例えば、ボイドの割合が３％以下の繊維強化樹脂成形品を得ることができる。
本実施形態の製造方法では、ボイドの割合が２％以下の繊維強化樹脂成形品を得ることもでき、ボイドの割合が１％以下の繊維強化樹脂成形品を得ることもできる。
尚、上記の“ボイドの割合”については、繊維強化樹脂成形品を任意の箇所で切断した際の断面におけるボイドの面積割合として求めることができる。

【0049】

前記コンポジット材の樹脂が熱可塑性樹脂である場合、通常、成形温度を高温にすれば成形時におけるコンポジット材の流動性が向上してボイドの形成がある程度抑制されるとみられるが、繊維を高充填させると流動性の向上効果に大きな期待を寄せることができなくなる。
しかも、成形温度を高温にすると、作製された繊維強化樹脂成形品を成形型から取り出すことができる程度にまで冷却するのに時間が掛かってしまうことになり、繊維強化樹脂成形品の生産性を低下させることにもなりかねない。
一方で、本実施形態においては、成形温度を高温化させる必要性もないので、繊維が高充填された繊維強化樹脂成形品を効率良く作製することができる。

【0050】

前記プレス工程では、前記重合性液剤ＬＤの一部が成形型の内壁面（成形面）に沿って流動するため、重合性液剤ＬＤの重合反応物であるポリマーによって表面コーティングが施された一次成形品Ｘ’が形成される。
繊維が高充填された繊維強化樹脂成形品を作製する場合、繊維が表面に露出して表面状態が必ずしも良好にならない場合があるが、本実施形態においては、ポリマーコートされて表面の光沢性にも優れた一次成形品Ｘ’を得ることができる。

【0051】

本実施形態においては、前記プレス工程で作製された一次成形品Ｘ’は、所定の温度にまで冷却された後に成形型から取り出され（図６）、次なる切削工程へと供される。

【0052】

（ｄ）切削工程
前記切削工程は、ワイヤーソー、バンドソーなどの切断装置や、グラインダー、エンドミル、旋盤などの研削装置といった一般的な切削加工装置を用いて実施することができる。
図７は、切削工程前後の繊維強化樹脂成形品の様子を示したもので、図には矩形板状の一次成形品Ｘ’の四隅を切除して円板状の二次成形品Ｘ”を作製する様子が模式的にしめされている。
この円板状の二次成形品Ｘ”は、側面が切削面となるため、切削箇所においてボイドが存在すると側面に窪みが生じて美観を低下させることになる。
このような窪みは、大きさによっては塗装などでは隠蔽することができず、パテ埋めなどの補修作業が必要になる場合がある。
本実施形態における二次成形品Ｘ”では、重合性液剤ＬＤの重合反応物がボイド形成箇所に充填され、仮に充填量が不足していたとしてもボイドの大きさを小さくすることができるため従来の成形品に比べて美観の向上が図られた状態になる。

【0053】

本実施形態においては、ボイドの表出が抑制されるため、繊維強化樹脂成形品の表面積の内、３０％以上を切削面としてもよく、５０％以上を切削面としてもよく、全表面を切削面としてもよい。

【0054】

本実施形態の繊維強化樹脂成形品の製造方法においては、上記のような切削工程以外にも、種々の工程を実施してもよい。
即ち、本発明の繊維強化樹脂成形品の製造方法では、上記例示に何等限定されるものではなく、各種の変更を加え得る。

【実施例】

【0055】

次に実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。

【0056】

以下のような方法で、図８に示すような丸椅子ＣＨの座面板ＣＨ１を作製した。
まず、常温において粘稠な液状（ゲル状）で、１００℃に加熱した状態で水のような低粘度な状態になるフェノキシ樹脂と、１５０℃を超える温度域において前記フェノキシ樹脂の重合反応を急激に進行させる硬化剤（触媒）とを用意した。
そして、このフェノキシ樹脂と硬化剤とを含む重合性液剤を調製した。
これとは別に、重合によって十分に高分子量化させた前記フェノキシ樹脂と炭素繊維とを含む長さ約５０ｍｍの棒状のコンポジット材（炭素繊維含有率、約５０質量％）を調製した。

【0057】

扁平な矩形板状の成形空間を有する成形型を熱プレス機にセットし、成形機の温度が２４０℃となるように温度調節した。
繊維強化樹脂成形品の作製に必要となる量の半分の量のコンポジット材を予熱し、この成形型に収容し、成形型を通じて加熱した。
次いで、１００℃に加熱した重合性液剤を成形型に加え、その後、残りのコンポジット材を成形型に加えて、熱プレス成形を行った。
得られた矩形板状の繊維強化樹脂成形品（一次成形品）は、表面の光沢性に優れ、目立ったボイドは見られず、外観美麗であった。
座面板ＣＨ１は、この矩形板状の一次成形品から削り出すことにより作製した。
得られた座面板ＣＨ１についても、表面には目立ったボイドは見られず、外観美麗であった。
このことからも、本発明がボイドの形成を抑制するのに有効であることがわかる。

【符号の説明】

【0058】

Ｍ：成形型、ＭＦ：雌型、ＭＭ：雄型、ＣＶ：成形空間、ＰＬ：コンポジット材、ＬＤ：重合性液剤、Ｘ’，Ｘ”：繊維強化樹脂成形品。

【要約】

【課題】ボイドの少ない繊維強化樹脂成形品を作製可能な繊維強化樹脂成形品の製造方法を提供すること。
【解決手段】熱プレス成形での成形温度において液状で、且つ、該成形温度において重合反応を生じる重合性液剤を、樹脂と繊維とを含むコンポジット材とともに成形空間に収容させて熱プレス成形を実施する。
【選択図】 図３

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】