特許 6686283 繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートおよびその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6686283

(24)【登録日】2020年4月6日

(45)【発行日】2020年4月22日

(54)【発明の名称】繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートおよびその製造方法

(51)【国際特許分類】

   C08J 5/24 20060101AFI20200413BHJP

   D04H 1/732 20120101ALI20200413BHJP

   D04H 1/60 20060101ALI20200413BHJP

   B32B 27/04 20060101ALI20200413BHJP

【ＦＩ】

   C08J5/24CER

   C08J5/24CEZ

   D04H1/732

   D04H1/60

   B32B27/04 Z

【請求項の数】5

【全頁数】16

(21)【出願番号】特願2015-59647(P2015-59647)

(22)【出願日】2015年3月23日

(65)【公開番号】特開2016-180022(P2016-180022A)

(43)【公開日】2016年10月13日

【審査請求日】2017年6月22日

(73)【特許権者】

【識別番号】000122298

【氏名又は名称】王子ホールディングス株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001243

【氏名又は名称】特許業務法人 谷・阿部特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】本多 さくら

(72)【発明者】

【氏名】中山 靖章

(72)【発明者】

【氏名】広松 稔典

(72)【発明者】

【氏名】藤村 昴

【審査官】 飛彈 浩一

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１４−０４７２４４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−０５０９８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−２５５０６５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−０３７３５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１１−０２１３０３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−０４９２０８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００３−１８１９６５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ２９Ｂ １１／１６

Ｂ２９Ｂ １５／０８−１５／１４

Ｃ０８Ｊ ５／０４−５／１０

Ｃ０８Ｊ ５／２４

Ｂ３２Ｂ １／００−４３／００

Ｄ０４Ｈ １／６０

Ｄ０４Ｈ １／７３２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有するウェブ層と、
熱可塑性樹脂からなり通気度が１１５ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ以上である樹脂層であって、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートの少なくとも１つの表面に位置する樹脂層と、
を含む積層体が加熱処理されて形成されたシートであり、
前記ウェブ層を複数含み、
前記樹脂層がエアレイド法、スパンレース法、またはニードルパンチ法によって形成された不織布であり、
前記シート全体における強化繊維の含有質量と、熱可塑性樹脂の含有質量の比率が１０／９０〜９０／１０であることを特徴とする、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。

【請求項2】

前記ウェブ層は、熱融着性樹脂をさらに含むことを特徴とする、請求項１に記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。

【請求項3】

前記ウェブ層はエアレイド法で形成されたエアレイドウェブであることを特徴とする請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。

【請求項4】

前記樹脂層は、前記エアレイド法において前記エアレイドウェブの搬送に用いられたキャリアシートであることを特徴とする請求項３に記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。

【請求項5】

請求項１から４のいずれか１項に記載の強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートの単体または積層体を成形加工して得られた繊維強化熱可塑性プラスチック成形品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、繊維強化熱可塑性プラスチックを作製するための繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートおよびその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

ガラス繊維、炭素繊維、アラミド繊維などの強化繊維と、マトリクス樹脂と、からなる繊維強化材料は、電機・電子機器、ＯＡ機器、架電機器の筐体、スポーツ・レジャー用品、航空機の機体、自動車の車体、建築材等に使用されている。

【0003】

繊維強化材料のマトリクス樹脂として、熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂が知られている。様々な形状に対応できることから、近年、マトリクス樹脂として熱可塑性樹脂を用いた繊維強化材料である繊維強化熱可塑性プラスチックの利用が広がっている。

【0004】

繊維強化熱可塑性プラスチックの製造方法として、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート（以下、単に「プレシート」ともいう）をあらかじめ製造し、このプレシートの単体または積層体を成形する方法が知られている。

【0005】

特許文献１は、強度補強を目的としたプレシートの製造方法として、強化繊維および熱可塑性樹脂を含む構造体と熱可塑性樹脂製フィルムや不織布などのシート状物とを積層して一体化させる方法を開示している。

【0006】

特許文献２は、プレシートの製造方法として、強化繊維を含む構造体に熱可塑性樹脂フィルムを積層し、加熱加圧により構造体に熱可塑性樹脂を含浸させて複合化する方法を開示している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２０１２−２５５０６５号公報

【特許文献2】特開２０１１−２１３０３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

繊維強化熱可塑性プラスチックの利用が広がる中で、例えば深絞り加工のような成形加工時の変形に耐え得る良好な成形性を有し、外観（面感）に優れた繊維強化熱可塑性プラスチックを作製可能な、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートに対する要求がある。しかしながら、特許文献１および特許文献２には、これらの性能に関するプレシートの特性についての詳細な記載がない。

【0009】

本発明の目的は、成形性に優れ、面感に優れた繊維強化熱可塑性プラスチックを作製可能な、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート、およびその製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0010】

上記課題を解決するための本発明は、以下の態様を有する。
［１］ 強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有するウェブ層と、熱可塑性樹脂からなり通気度が０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓを超える樹脂層であって、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートの少なくとも１つの表面に位置する樹脂層と、を含む積層体が加熱処理されて形成されたシートであることを特徴とする、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。
［２］ 前記ウェブ層は、熱融着性樹脂をさらに含むことを特徴とする、［１］に記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。
［３］ 前記樹脂層が不織布であることを特徴とする［１］または［２］に記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。
［４］ 前記ウェブ層はエアレイド法で形成されたエアレイドウェブであることを特徴とする［１］から［３］のいずれか１つに記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。
［５］ 前記樹脂層は、前記エアレイド法において前記エアレイドウェブの搬送に用いられたキャリアシートであることを特徴とする［４］に記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。
［６］ 前記ウェブ層を複数含むことを特徴とする［１］から［５］のいずれか１つに記載の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート。
［７］ ［１］から６のいずれか１つに記載の強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートの単体または積層体を成形加工して得られた繊維強化熱可塑性プラスチック成形品。
［８］ 強化繊維からなる繊維集束体を切断したチョップドファイバーを、空気流および／または機械的シェアによって解繊して解繊チョップドファイバーを得る解繊工程と、前記解繊チョップドファイバーと熱可塑性樹脂と熱融着性樹脂とを混合してウェブ原料を得る混合工程と、前記ウェブ原料からウェブを得るウェブ形成工程と、熱可塑性樹脂からなり通気度が０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓを超えるシート状物上の前記ウェブを加熱処理して、前記解繊チョップドファイバーおよび前記熱可塑性樹脂を前記熱融着性樹脂によって結着させる結着工程と、
を有する、繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートの製造方法。
［９］ 前記ウェブ形成工程は、前記ウェブを前記シート状物上に配置することを含むことを特徴とする［８］に記載の製造方法。

【発明の効果】

【0011】

本発明の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートは、成形加工による変形に耐え得る良好な成形性を有する。また、本発明の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートから得られる繊維強化熱可塑性プラスチックは、優れた面感を有する。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】実施例および比較例に係る強化繊維熱可塑性プラスチックの構成および測定・評価結果を示す表である。

【図2】本発明の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートの製造方法において使用可能なウェブ形成装置を示す模式図である。

【発明を実施するための形態】

【0013】

＜繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシート＞
本発明の繊維強化熱可塑性プラスチック作製用プレシートは、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有するウェブ層と、熱可塑性樹脂からなり通気度が０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓを超える樹脂層であってプレシートの少なくとも１つの表面に位置する樹脂層と、を含む積層体が加熱処理されて形成されたシートである。

【0014】

ウェブ層は、強化繊維と熱可塑性樹脂とを含有するシート状物である。ウェブ層は、不織布であることができ、例えばエアレイド法、湿式抄紙法、スパンレース法、ニードルパンチ法などによって形成されることができる。

【0015】

ウェブ層は、熱融着性樹脂をさらに含んでいてもよい。例えば、水を一切使用せずにエアレイド法によりウェブ層を形成する場合、すなわち、いわゆるＴＤＳ法（Totally Dry System）によりウェブ層を作製する場合は、ウェブ層は、熱により構成成分同士を結着させるサーマルボンディングのために、熱融着性樹脂を必須の成分として含む。ＴＤＳ法では、水を一切使用しないため、構成成分の機能を損なわない状態でウェブ層を形成することができる。

【0016】

樹脂層は、熱可塑性樹脂からなり通気度が０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓを超えるシート状物であればよい。例えば、樹脂層は、不織布であることができ、例えばエアレイド法、スパンレース法、ニードルパンチ法などによって形成されることができる。また、樹脂層は、織布や均一に分散された多数の微孔を有するフィルムなどの形態であってもよい。

【0017】

加熱処理は、積層体中の各層の層間接着および層内における構成成分同士の結着を促進させる。

【0018】

（プレシートの層構成）
本発明のプレシートの層構成として、ウェブ層の少なくとも１つの表面に樹脂層が積層された構成が含まれる。また、本発明のプレシートの層構成として、複数のウェブ層の積層体の少なくとも１つの表面に樹脂層が積層された構成が含まれる。複数のウェブ層の層間に樹脂層が配置されていてもよい。

【0019】

例えば、ウェブ層と樹脂層とが積層された構成、樹脂層とウェブ層と樹脂層とがこの順で積層された構成、樹脂層とウェブ層とウェブ層とがこの順で積層された構成、樹脂層とウェブ層とウェブ層と樹脂層とがこの順で積層された構成、樹脂層とウェブ層と樹脂層とウェブ層と樹脂層とがこの順で積層された構成などの構成は本発明の範囲である。

【0020】

１つのプレシートにおいて、複数のウェブ層が含まれる場合、各ウェブ層は同一であってもよく異なっていてもよい。また、１つのプレシートにおいて、複数の樹脂層が含まれる場合、各樹脂層は同一であってもよく異なっていてもよい。

【0021】

層間には、構造を補強する目的の他の層が配置されていてもよい。

【0022】

（強化繊維）
本発明に適用可能な強化繊維としては、炭素繊維（ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、ピッチ系異方性炭素繊維等）、無機繊維（ガラス繊維、バサルト繊維、チタン酸カリウムウィスカ等）、有機繊維（アラミド繊維等）などが挙げられる。

【0023】

上記強化繊維の中でも、炭素繊維およびガラス繊維は、プレシートから得られる成形品の機械的物性をより高くし得るため、好適に用いられる。

【0024】

強化繊維は、例えばチョップドファイバーの形態であることができる。特に、本発明のウェブ層をエアレイド法により形成する場合は、強化繊維は、例えば解繊チョップドファイバーの形態であることができる。

【0025】

強化繊維の平均繊維長は、１ｍｍ以上１００ｍｍ以下であることが好ましく、２ｍｍ以上８０ｍｍ以下であることがより好ましく、２ｍｍ以上６０ｍ以下であることがさらに好ましい。平均繊維長が前記範囲であると、ウェブの製造が容易となり、また、成形品の強度がより高くなる。

【0026】

（チョップドファイバー）
ここで、チョップドファイバーとは、繊維集束体が切断された短繊維のことである。また、繊維集束体とは、数百本から数千本の強化繊維が、水または樹脂等の結束剤によって集束したものである。また、解繊チョップドファイバーとは、チョップドファイバーを解繊することによって得られた多数本のファイバーである。

【0027】

本発明に適用可能なチョップドファイバーの例として、チョップ状の炭素繊維としては、例えば、平均繊維径が４〜１０μｍ、平均繊維長が３〜１３ｍｍの東邦テナックス株式会社製のものが知られている。チョップ状のガラス繊維としては、例えば、平均繊維径が３〜１８μｍ、平均繊維長が１〜２０ｍｍのオーウェンス・コーニング社製のものが挙げられる。チョップ状のアラミド繊維としては、例えば、平均繊維径が１０〜１５μｍの、ショートカットファイバー（繊維長０．１〜５ｍｍ）や短繊維（繊維長３８〜１２８ｍｍ）ｍｍの形態の帝人株式会社製のものが挙げられる。

【0028】

（熱可塑性樹脂）
本発明において、熱可塑性樹脂は、繊維強化熱可塑性プラスチックにおけるマトリクス樹脂となる。

【0029】

本発明のウェブ層に適用可能な熱可塑性樹脂は、繊維状であってもよく、粒子状であってもよい。

【0030】

本発明の樹脂層に適用可能な熱可塑性樹脂は、通気度が０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓを超えるシート状物が得られればよく、繊維状であってもよく、粒子状であってもよく、ペレット状であってもよい。プレシートから得られる成形品の強度がより高くなる点からは、熱可塑性樹脂は繊維状であることが好ましい。

【0031】

熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ナイロン６、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン６１２、ナイロン６Ｔ、ナイロン９Ｔ、ナイロンＭ５Ｔなどのポリアミド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）等が挙げられる。熱可塑性樹脂は２種以上を併用しても構わない。

【0032】

１つのプレシートにおけるウェブ層と樹脂層の熱可塑性樹脂は、同一であってもよく異なっていてもよい。プレス成形体の層間接着性という観点では同一であることが好ましい。

【0033】

熱可塑性樹脂が繊維状である場合、熱可塑性繊維の繊度は１ｄｔｅｘ〜１２０ｄｔｅｘであることが好ましく、１ｄｔｅｘ〜８５ｄｔｅｘであることがより好ましい。また、熱可塑性繊維の平均繊維長は１〜５０ｍｍであることが好ましく、１〜４０ｍｍであることがより好ましく、２〜３０ｍｍであることがさらに好ましい。熱可塑性繊維の繊度および平均繊維長が前記範囲であると、ウェブ層の形成が容易であり、均一な結着力や分散状態を得やすい。

【0034】

熱可塑性樹脂が粒子状である場合、熱可塑性粒子の平均粒径は、１〜１，０００μｍであることが好ましく、１０〜８００μｍであることがより好ましい。

【0035】

熱可塑性樹脂がペレット状である場合、一辺が０．１〜５ｍｍであることが好ましく、０．５〜５ｍｍであることがより好ましい。

【0036】

（熱融着性樹脂）
必要に応じて配合されていてもよい本発明における熱融着性樹脂は、プレシート作製時に強化繊維と熱可塑性樹脂とを結着させるバインダ樹脂となる。また、熱融着性樹脂は、繊維強化熱可塑性プラスチックにおけるマトリクス樹脂にもなり得る。このように、本発明において、熱可塑性樹脂および熱融着性樹脂はいずれも、繊維強化熱可塑性プラスチックにおけるマトリクス樹脂になり得るが、以下、本明細書中において単に「マトリクス樹脂」というときは、熱可塑性樹脂を指すものとする。

【0037】

熱融着性樹脂は繊維状であってもよいし、粒子状であってもよい。また、プレシートを湿式法で製造する場合、熱融着性樹脂は粒子が液体に分散している形態であってもよい。

【0038】

熱融着性樹脂としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン、低融点ポリエチレンテレフタレート、低融点ポリアミド、低融点ポリ乳酸、ポリブチレンサクシネート、アクリル、ウレタン、スチレンブタジエン共重合体、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）等が挙げられる。熱融着性樹脂は２種類以上を併用しても構わない。

【0039】

熱融着性樹脂が繊維状である場合、熱融着性繊維の繊度は１ｄｔｅｘ〜１２０ｄｔｅｘであることが好ましく、１ｄｔｅｘ〜８５ｄｔｅｘであることがより好ましい。また、熱融着性繊維の平均繊維長は１〜１００ｍｍであることが好ましく、１〜６０ｍｍであることがより好ましく、２〜３０ｍｍであることがさらに好ましい。熱融着性繊維の繊度および平均繊維長が前記範囲であると、ウェブ層の形成が容易であり、均一な結着力や分散状態を得やすい。

【0040】

熱融着性樹脂が粒子状である場合、熱融着性粒子の平均粒径は、１０〜１，０００μｍであることが好ましく、２０〜８００μｍであることがより好ましい。水溶液に分散している場合、熱融着性粒子の平均粒径は、１０ｎｍ〜１００μｍであることが好ましい。

【0041】

（熱融着性樹脂および熱可塑性樹脂の複合体）
上述の熱可塑性樹脂および熱融着性樹脂は、複合化されて複合体を形成していてもよい。

【0042】

熱可塑性樹脂と熱融着性樹脂との複合体としては、熱可塑性樹脂からなる芯部分と熱融着性樹脂からなる鞘部分とを有する芯鞘繊維、長手方向に垂直な断面において片側の半分が熱融着性樹脂からなり、もう一方の片側の半分が熱可塑性樹脂からなるサイドバイサイド繊維、熱可塑性樹脂からなるコアと熱融着性樹脂からなるシェルとを有するコアシェル粒子等が挙げられる。これらの中でも、異種の樹脂を容易に複合化できることから、芯鞘繊維が好適に用いられる。

【0043】

芯鞘繊維としては、例えば、ポリプロピレン繊維（融点１６０℃）からなる芯部分と、該芯部分の外周に形成された、ポリエチレン（融点１３０℃）からなる鞘部分とを備えたＰＰ／ＰＥ複合芯鞘繊維が挙げられる。

【0044】

また、他の芯鞘繊維としては、例えば、ＰＥＴ／低融点ＰＥＴ複合芯鞘繊維、高密度ポリエチレン／低密度ポリエチレン複合芯鞘繊維、ポリエチレン／低融点ＰＥＴ複合芯鞘繊維、ポリアミド／低融点ポリアミド複合芯鞘繊維、ポリ乳酸／低融点ポリ乳酸複合芯鞘繊維、ポリ乳酸／ポリブチレンサクシネート複合芯鞘繊維等が挙げられる。

【0045】

これらの複合体は、外部に露出する熱融着性樹脂の存在により、熱融着性を提供することができ、バインダとして機能することができる。したがって、これらの複合体は、本発明において熱融着性樹脂として配合されることができる。また、これらの複合体は、熱可塑性樹脂を含むことから、これを含んで作製されるプレシートから得られる成形品に強度を付与することができる。

【0046】

（各成分の含有比率）
プレシートが熱融着性樹脂を含まない場合、プレシートにおける、強化繊維の含有質量Ａと、マトリクス樹脂となる熱可塑性樹脂の含有質量Ｂと、の比率Ａ／Ｂは、例えば１０／９０〜９０／１０であることができ、２０／８０〜８０／２０であることができる。比率Ａ／Ｂが前記範囲にあると、プレシートから得られる繊維強化熱可塑性プラスチックの機械的物性を充分に高めることができる。

【0047】

プレシートが熱融着性樹脂を含む場合、熱融着性樹脂の含有質量Ｃは、プレシート全体の質量を１００部としたとき、１〜５０部であることができ、２〜１５部であることができる。すなわち、プレシートが強化繊維と熱可塑性樹脂と熱融着性樹脂とからなると仮定した場合、プレシート全体を１００質量部とすると、そのうち熱融着性樹脂の含有量Ｃは１〜５０質量部であることができ、残りの９９質量部〜５０質量部が、上述の比率Ａ／Ｂで、強化繊維および熱可塑性樹脂の含有量に割り振られることとなる。

【0048】

プレシート全体における熱融着性樹脂の含有比率が高いと、加熱による構成成分の結着工程を含む製造方法によりプレシートを製造した場合のプレシートの強度が相対的に高くなる傾向がある。また、プレシート全体における熱融着性樹脂の含有比率が低いと、成形品を製造する際のプレシートの熱プレス工程の後において、熱プレス工程後の強度が高くなる傾向がある。これは、理論によって縛られることを望むものではないが、プレシート全体における熱融着性樹脂の含有比率が低いと、成形品に含まれる不純物が少なくなるためであると考えられる。

【0049】

（坪量）
プレシートの坪量は４０〜４０００ｇ／ｍ²であることが好ましく、１００〜３０００ｇ／ｍ²であることがより好ましく、２００〜３０００ｇ／ｍ²であることがさらに好ましい。プレシートの坪量が前記下限値以上であれば、成形品を製造する際の熱プレス工程において、プレシートの積層枚数を減らすことができ、作業を簡略化できる。一方、プレシートの坪量が前記上限値以下であれば、プレシートを容易に得ることができる。

【0050】

（作用効果）
本発明のプレシートは、少なくとも１つの表面に樹脂層を含む。樹脂層に含有される熱可塑性樹脂の特性に基づき、このプレシートから得た繊維強化熱可塑性プラスチックから、光沢度に優れた良好な面感を有する成形品を得ることができる。

【0051】

また、一般に、樹脂成形を行う場合、成形プロセス中に発生するボイドが成形品の内部に残留すると、ボイド割れや剥離が生じやすい。本発明のプレシートは、少なくとも１つの表面に通気度が０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓを超える樹脂層を含む。理論によって縛られることを望むものではないが、本発明のプレシートによると、成形プロセス中に発生したボイドが外部に逃げやすく、ボイドの残留を低減させることができると考えられる。したがって、本発明のプレシートは、このプレシートから得た繊維強化熱可塑性プラスチックを成形加工する際の割れの発生を抑制することができ、良好な成形性を奏することができる。

【0052】

＜プレシートの製造方法＞
本発明のプレシートの製造方法は、ウェブ層の形成と、樹脂層の形成とを含む。例えば、エアレイド法、湿式抄紙法、スパンレース法、ニードルパンチ法などの知られている不織布の製造方法により、樹脂層を有さないウェブ層のみを得て、得られたウェブ層と別途作製した樹脂層となるべきシート状物とを積層して一体化することにより、プレシートを作製することができる。例えば、エアレイド法によりウェブ層を作製する際に、エアレイド法のキャリアシートを、本発明に係る樹脂層用のシート状物としてもよい。

【0053】

（エアレイド法を用いたプレシートの製造方法）
次に、エアレイド法を用いた実施形態のプレシートの製造方法について詳細に説明する。本実施形態のプレシートの製造方法は、解繊工程と混合工程とウェブ形成工程と結着工程とを有する。各工程について、以下に説明する。

【0054】

（解繊工程）
解繊工程は、チョップドファイバーを空気流および／または機械的シェアによって解繊して、解繊チョップドファイバーを得る工程である。

【0055】

チョップドファイバーの空気流による解繊方法では、ブロアー等によって空気流を形成し、その空気流にチョップドファイバーを供給し、空気流の攪拌効果によってチョップドファイバーを解繊する。空気流による解繊によれば、強化繊維が破断して短くなることを防止できる。特に、炭素繊維およびガラス繊維は、脆くて機械的な剪断力によって破断しやすいところ、空気流によって解繊することにより、破断を防止できる。

【0056】

解繊方法としては、旋回する空気流で解繊することが好ましい。旋回する空気流を利用した解繊方法によれば、チョップドファイバーを充分に解繊することができる。そのため、エアレイド法によってエアレイドウェブを形成する際に、解繊チョップドファイバーの分散性をより高めることができる。

【0057】

旋回する空気流を利用した解繊方法としては、例えば、ブロアーの中にチョップドファイバーを投入してブロアーにて解繊する方法が挙げられる。また、ブロアーによって円筒容器内に、周方向に沿うように空気を送って旋回流を形成し、その旋回流の中にチョップドファイバーを供給し、攪拌して解繊する方法が挙げられる。空気流と機械的シェアを併用する方法としては、ブロアー内に邪魔板を設けることでチョップドファイバーが邪魔板にあたり、空気流および機械的シェアによって解繊される方法が挙げられる。機械的シェアで解繊する方法としては、繊維束をロールで圧縮し広げる方法や針のついたローラーでカーディングする方法などが挙げられる。

【0058】

空気流の流速は、チョップドファイバーの量に応じて適宜選択されるが、通常は、１０〜１５０ｍ／秒の範囲内である。

【0059】

（混合工程）
混合工程は、解繊チョップドファイバーと、熱可塑性樹脂と、熱融着性樹脂と、を混合してウェブ原料を得る工程である。必要に応じて添加する難燃剤等の助剤は、この混合工程において添加することができる。

【0060】

混合に際しては、解繊チョップドファイバーの分散性を向上させるために、解繊チョップドファイバーと熱可塑性樹脂と熱融着性樹脂とを攪拌することが好ましい。ただし、解繊チョップドファイバーの破断を防ぐために、機械的剪断力を利用した攪拌ではなく、空気流を用いた攪拌を適用することが好ましい。

【0061】

混合工程は、解繊工程の後でもよいし、解繊工程と同時でもよい。混合工程を解繊工程と同時とする場合には、解繊工程での空気流を利用して、解繊チョップドファイバーと熱可塑性樹脂と熱融着性樹脂とを混合する。

【0062】

（ウェブ形成工程）
ウェブ形成工程は、ウェブ原料からウェブを形成する工程である。本実施形態ではエアレイド法を採用してエアレイドウェブを得る。ここで、エアレイド法とは、空気流を利用して繊維を３次元的にランダムに堆積させてウェブを形成する方法である。

【0063】

本実施形態におけるウェブ形成工程では、例えば、図２に示すウェブ形成装置１を用いる。このウェブ形成装置１は、コンベア１０と透気性無端ベルト２０と繊維混合物供給手段３０と第１のキャリアシート供給手段４０と第２のキャリアシート供給手段５０とサクションボックス６０と備える。

【0064】

ここで、コンベア１０は、複数のローラー１１によって構成されている。透気性無端ベルト２０は、コンベア１０に装着されて回転するようになっている。繊維混合物供給手段３０は、透気性無端ベルト２０に繊維混合物を空気流と共に供給するものである。第１のキャリアシート供給手段４０は、透気性無端ベルト２０に向けて第１のキャリアシート４１を供給するものである。第２のキャリアシート供給手段５０は、透気性無端ベルト２０を通過した第１のキャリアシート４１に向けて第２のキャリアシート５１を供給するものである。サクションボックス６０は、透気性無端ベルト２０をその内側から吸引するものである。

【0065】

ウェブ形成装置１においては、繊維混合物供給手段３０は透気性無端ベルト２０の上方に設置され、第１のキャリアシート供給手段４０は透気性無端ベルト２０よりも上流に設置され、第２のキャリアシート供給手段５０は透気性無端ベルト２０よりも下流に設置されている。

【0066】

上記ウェブ形成装置１を用いたウェブ形成工程では、各ローラー１１を同方向に回転させることによりコンベア１０を駆動させて透気性無端ベルト２０を回転させる。また、透気性無端ベルト２０の上に接触するように、第１のキャリアシート４１を第１のキャリアシート供給手段４０から繰り出す。

【0067】

次いで、サクションボックス６０によって透気性無端ベルト２０を吸引しながら、繊維混合物供給手段３０から空気流と共に繊維混合物を下降させ、透気性無端ベルト２０上の第１のキャリアシート４１上に繊維混合物を落下、堆積させる。これにより、エアレイドウェブＡを形成する。

【0068】

次いで、エアレイドウェブＡの上に、第２のキャリアシート５１を第２のキャリアシート供給手段５０より供給して、エアレイドウェブ含有積層シートを得る。

【0069】

第１のキャリアシート４１および第２のキャリアシート５１は、エアレイド法においてエアレイドウェブを搬送する搬送手段としての機能を有する。

【0070】

（結着工程）
結着方式は、ケミカルボンド方式、サーマルボンド方式、マルチボンド方式より選択される。いずれの方式を選択しても構わないが、強化繊維との結着性という観点からサーマルボンド方式を使用する場合が多い。サーマルボンド方式による結着工程は、エアレイドウェブを加熱処理して、解繊チョップドファイバー同士を熱融着性樹脂によって結着させる工程である。

【0071】

エアレイドウェブの加熱処理としては、熱風処理、赤外線照射処理が挙げられ、装置が低コストである点では、熱風処理が好ましい。

【0072】

熱風処理としては、エアレイドウェブを、周面に通気性を有する回転ドラムを備えたスルーエアードライヤに接触させて熱処理する方法（熱風循環ロータリードラム方式）や、エアレイドウェブを、ボックスタイプドライヤに通し、エアレイドウェブに熱風を通過させることで熱処理する方法（熱風循環コンベアオーブン方式）などが挙げられる。

【0073】

第１のキャリアシートおよび第２のキャリアシートに挟まれて積層シートになっているエアレイドウェブ、すなわちエアレイドウェブ含有積層シートは、積層シートのまま熱風処理することができる。第１のキャリアシートおよび第２のキャリアシートは、熱風処理後にエアレイドウェブから剥離することができる。本実施形態では、第１のキャリアシートおよび第２のキャリアシートをエアレイドウェブから剥離せずに、本発明に係る樹脂層とした。

【0074】

加熱処理温度は、熱融着性樹脂が溶融するが、熱可塑性樹脂は溶融しない温度とすることが好ましい。このような温度とすれば、解繊チョップドファイバー同士を確実に結着しつつ、プレシートを成形する前に熱可塑性樹脂が溶融することを抑制できる。

【0075】

結着工程の後には、プレシートの厚みおよび密度を微調整する目的で、加熱ロールに通して圧縮処理してもよい。

【0076】

本実施形態のプレシートの製造方法では、エアレイド法におけるエアレイドウェブの搬送手段であるキャリアシートに、本発明に係る樹脂層となるべきシート状物を使用した。本実施形態の製造方法によれば、ウェブ層からキャリアシートを剥離する剥離工程、および剥離工程に後続する、キャリアシートを剥離して得たウェブ層に樹脂層となるべきシート状物を積層する積層工程等を省略することができ、作業効率向上の効果が奏される。

【0077】

なお、本実施形態では、ウェブ形成装置は繊維混合物供給手段を１つ有していた。このウェブ形成装置において、上述の工程を繰り返すことにより、複数のウェブ層を有するプレシートを得てもよい。また、ウェブ形成装置に複数の繊維混合物供給手段を設け、１パスの工程で複数のウェブ層を有するプレシートを得てもよい。このとき、複数のウェブ層間に樹脂層または構造強化等を目的とした他のシート状物を間挿してもよい。

【実施例】

【0078】

以下、実施例によって本発明をより具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されない。

【0079】

［実施例１］
＜プレシートの製造＞
チョップ状のＰＡＮ系炭素繊維（繊維径７μｍ、繊維長６ｍｍ）を、旋回流式ジェット気流解繊装置を用いて解繊処理して、解繊チョップドファイバー（ＣＦ）を得た。解繊機での処理風速は４５ｍ／分であり、装置内に設けたバッフルにより乱流とした。

【0080】

次いで、得られた解繊チョップドファイバーと、６ナイロン繊維（繊度３．３ｄｔｅｘ、繊維長４ｍｍ、融点２２５℃）と、芯鞘型の熱融着性複合繊維（ＰＥＴ／ＰＥＴ複合芯鞘繊維、芯部融点２６０℃、鞘部融点１３０℃、繊度２．２ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ）とを、５０／４０／１０の割合（質量比）で空気流により均一に混合して繊維混合物を得た。

【0081】

次いで、図２に示すウェブ形成装置１を用い、繊維混合物からエアレイドウェブを形成した。具体的には、コンベア１０に装着されて走行する透気性無端ベルト２０の上に、第１のキャリアシート供給手段４０によって、第１のキャリアシート４１を繰り出した。実施例１では、第１のキャリアシート４１として、６ナイロンスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９５ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した。なお、「坪量」はＪＩＳ Ｐ ８１２４：２０１１に記載の「紙及び板紙−坪量の測定方法」に従って測定し、「通気度」はＪＩＳ Ｌ １０９６：２０１０に記載の「織物及び編物の生地試験方法」に従って測定した。

【0082】

サクションボックス６０によって透気性無端ベルト２０を吸引しながら、第１のキャリアシート４１の上に、繊維混合物供給手段３０から空気流と共に繊維混合物を落下堆積させた。その際、エアレイドウェブ部分の坪量が７５０ｇ／ｍ²となるように、繊維混合物を供給した。ここで、エアレイドウェブ部分は、プレシートにおけるウェブ層となるべき部分である。

【0083】

次いで、第２のキャリアシート供給手段５０によって、第１のキャリアシート４１上の繊維混合物堆積物の上に、第２のキャリアシート５１を積層して、エアレイドウェブ含有積層シートを得た。実施例１では、第２のキャリアシート５１として、６ナイロンスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９５ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した。

【0084】

得られた積層シートを、熱風循環コンベアオーブン方式のボックスタイプドライヤに通し、温度１４０℃で熱風処理して、坪量８１０ｇ／ｍ²のプレシートを得た。実施例１では、第１のキャリアシート４１および第２のキャリアシート５１は、プレシートにおける樹脂層となる。

【0085】

＜炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品の作製＞
上記プレシートを２０ｃｍ×２０ｃｍに裁断し、これにより得た裁断片を２枚積層し、２０ｃｍ×２０ｃｍ、深さ２ｍｍの開口部を有するステンレス製の金型内に配置した。次いで、前記金型を熱プレス機にセットし、温度をマトリクス樹脂の融点＋３０℃に設定し、圧力２ＭＰａで３分間予備プレスし、さらに５ＭＰａに加圧して１０分間プレス処理した。その後、５ＭＰａで冷却して、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品（第１の成形品）を得た。

【0086】

詳細には、本実施例では、プレシートはマトリクス樹脂として６ナイロンを含むので、その融点２２５℃よりも３０℃高い温度である２５５℃に熱プレス機の温度を設定して、成形加工を行った。なお、本発明において、プレシートがマトリクス樹脂として複数の熱可塑性樹脂を含むことがあるが、その場合は、熱プレス機の温度は配合部数が一番多い主となるマトリクス樹脂が溶融し、かつ分解しない温度に随時、設定する。

【0087】

同様の方法で高さ５ｃｍのお椀型の金型を使用し、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品（第２の成形品）を得た。

【0088】

［実施例２］
エアレイドウェブ部分に関する坪量が１５００ｇ／ｍ²になるように繊維混合物の供給量を調整した以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートの坪量は１５６０ｇ／ｍ²であった。

【0089】

また、得られたプレシートを１枚の単体で成形した以外は実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0090】

［実施例３］
第１のキャリアシートとして、坪量および通気度の異なる６ナイロンスパンボンド不織布（坪量６０ｇ／ｍ²、通気度１１５ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートの坪量は８４０ｇ／ｍ²であった。プレシートを積層する際、薄い方のキャリアシートが向き合うように重ねた以外は、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0091】

［実施例４］
解繊チョップドファイバー、６ナイロン繊維、および芯鞘型の熱融着性複合繊維（ＰＥＴ／ＰＥＴ複合芯鞘繊維）を７０／２０／１０の割合（質量比）で混合して繊維混合物を得た以外は実施例３と同様にして、プレシートを得た。プレシートを積層する際、薄い方のキャリアシートが向き合うように重ねた以外は、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0092】

［実施例５］
６ナイロン繊維の代わりにポリカーボネート繊維（繊度３ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ、融点１５０℃）を使用して繊維混合物を得た点、および第１および第２のキャリアシートにポリカーボネートスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９５ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した点以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0093】

［実施例６］
６ナイロン繊維の代わりにポリプロピレン繊維（繊度２．２ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ、融点１６８℃）を使用して繊維混合物を得た点、および第１および第２のキャリアシートにポリプロピレンスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した点以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0094】

［実施例７］
６ナイロン繊維の代わりにポリエーテルイミド繊維（繊度２．２ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ、融点２１５℃）を使用して繊維混合物を得た点、および第１および第２のキャリアシートにポリエーテルイミドスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した点以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0095】

［実施例８］
炭素繊維の代わりにガラス繊維（繊度１ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ）を使用して繊維混合物を得た以外は実施例５と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、ガラス繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0096】

［実施例９］
炭素繊維の代わりにガラス繊維（繊度１ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ）を使用して繊維混合物を得た以外は実施例７と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、ガラス繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0097】

［実施例１０］
炭素繊維の代わりにアラミド繊維（繊度１．７ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ）を使用して繊維混合物を得た以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、アラミド繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0098】

［実施例１１］
実施例１で作製したプレシートを２枚積層する代わりに、実施例１で作製したプレシートと実施例１０で作製したプレシートとを各１枚積層した以外は実施例１と同様にして、強化繊維熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0099】

［実施例１２］
エアレイドウェブ部分に関する坪量が、７５０ｇ／ｍ²の代わりに３００ｇ／ｍ²になるように繊維混合物の供給量を調整した以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。また、得られたプレシートを、２枚の代わりに４枚積層してプレス成形した以外は実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0100】

［実施例１３］
解繊チョップドファイバー、６ナイロン繊維、および芯鞘型の熱融着性複合繊維（ＰＥＴ／ＰＥＴ複合芯鞘繊維）を５０／４０／１０の割合（質量比）で混合する代わりに、解繊チョップドファイバーおよびポリプロピレン繊維（繊度２．２ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ、融点１６８℃）を５０／５０の割合（質量比）で混合して繊維混合物を得た点、および第１および第２のキャリアシートにポリプロピレンスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）使用した点以外は実施例１と同様にして、積層シートを得た。また、得られた積層シートを、熱風循環コンベアオーブン方式のボックスタイプドライヤに通し、温度１７０℃で熱風処理した以外は実施例１と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0101】

［実施例１４］
ガラス繊維（繊度１ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ）およびポリカーボネート繊維（繊度３ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ、融点１５０℃）を、ガラス繊維およびポリカーボネート繊維が５５．６／４４．４の割合（質量比）となるように計量し、水中に投入した。水の量は、上記繊維の合計質量に対し２００倍となるようにした。すなわち、得られるスラリー中の繊維の濃度が０．５質量％となるようにした。上記繊維の合計質量（１００質量部）に対し、分散剤として商品名「エマノーン（登録商標）３１９９」（花王株式会社製）を１質量部となるよう添加して攪拌し、繊維を水中に均一に分散させたスラリー（第１スラリー）を作製した。

【0102】

次に、芯鞘型の熱融着性複合繊維（ＰＥＴ／ＰＥＴ複合芯鞘繊維、芯部融点２６０℃、鞘部融点１３０℃、繊度２．２ｄｔｅｘ、繊維長５ｍｍ）を、得られるスラリー中の繊維の濃度が１０質量％となるように水に添加し、攪拌してスラリー（第２スラリー）を作製した。この第２スラリーを、ガラス繊維、ポリカーボネート繊維、および芯鞘型の熱融着性複合繊維（ＰＥＴ／ＰＥＴ複合芯鞘繊維）が５０／４０／１０の割合（質量比）となるように第１スラリーに投入して、湿式抄紙法でウエットウエブを形成した。得られたウエットウエブを１８０℃の温度で加熱乾燥し、坪量７５０ｇ／ｍ²のウェブを得た。得られたウェブの表裏面にポリカーボネートスパンボンド不織布（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度２９５ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ、）を積層し、プレシートを得た。得られたプレシートの坪量は８１０ｇ／ｍ²であった。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、強化繊維熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0103】

［実施例１５］
ガラス繊維の代わりにＰＡＮ系炭素繊維（繊維径７μｍ、繊維長６ｍｍ）、ポリカーボネート繊維の代わりに６ナイロン繊維（繊度３．３ｄｔｅｘ、繊維長４ｍｍ、融点２２５℃）を使用して繊維混合物を得た以外は実施例１４と同様にして、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0104】

［比較例１］
解繊チョップドファイバー、６ナイロン繊維、および芯鞘型の熱融着性複合繊維（ＰＥＴ／ＰＥＴ複合芯鞘繊維）を、４５／４５／１０の割合（質量比）で空気流により均一に混合して繊維混合物を得た。エアレイドウェブ部分に関する坪量が７５０ｇ／ｍ²になるように繊維混合物の供給量を調整し、第１キャリアシートと、繊維混合物堆積物と、第２キャリアシートと、がこの順で積層されたエアレイドウェブ含有積層シートを得た。得られた積層シートを、熱風循環コンベアオーブン方式のボックスタイプドライヤに通し、温度１４０℃で熱風処理した後、第１のキャリアシートおよび第２のキャリアシートを剥離して、プレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0105】

［比較例２］
第１のキャリアシートおよび第２のキャリアシートとして、ポリプロピレンスパンボンド不織布の代わりにポリプロピレンフィルム（坪量３０ｇ／ｍ²、通気度０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓ）を使用した以外は実施例６と同様にして、坪量８１０ｇ／ｍ²のプレシートを得た。得られたプレシートを用い、実施例１と同様にして、炭素繊維強化熱可塑性プラスチック成形品を作製した。

【0106】

＜評価＞
得られた成形品について、下記の方法により曲げ弾性率および曲げ強度、光沢度を測定し、成形性を評価した。測定および評価結果を表１に示す。

【0107】

（成形品の曲げ弾性率および曲げ強度の測定方法）
ダイヤモンドカッターを用いて、得られた第１の成形品を幅１５ｍｍ、長さ１００ｍｍに裁断して、試験片を作製した。その試験片の厚みを測定した後、ＪＩＳ Ｋ７０７４に記載の「炭素繊維強化プラスチックの曲げ試験方法」に従い、３点曲げ試験を、速度５ｍｍ／分、支点間距離８０ｍｍの条件で行って、曲げ弾性率および曲げ強度を測定した。

【0108】

（成形品の光沢度の測定方法）
ＪＩＳ Ｚ８７４１に記載の光沢度の測定方法に従い、７５°光沢度を測定した。

【0109】

（成形性の評価基準）
お椀型の型を用いてプレスした第２の成形品の表面の亀裂の有無を確認した。
評価
○：亀裂などが無く、滑らかな表面
×：亀裂が入り、凹凸のある表面

【0110】

（測定および評価結果）
ウェブ層の表裏面に熱可塑性樹脂からなる不織布が積層された実施例１から１５のプレシートから得た成形品は、成形性に優れており、光沢度も高かった。これに対し、熱可塑性樹脂からなる不織布が表裏面に積層されてない、ウェブ層からなる比較例１のプレシートは、光沢度が低かった。また、ウェブ層の表裏面に熱可塑性樹脂からなる通気度０ｃｍ³／ｃｍ²・ｓのフィルムが積層された比較例２のプレシートから得た成形品は、成形品の表面に亀裂が入り、成形性が劣っていた。

【0111】

また、ウェブ層の表裏面に積層された樹脂層の通気度のみが異なる実施例６と比較例２とを比較すると、実施例６のプレシートから得た成形品は、比較例２のプレシートから得た成形品よりも、曲げ弾性率および曲げ強度が高かった。

【0112】

また、プレシート全体における熱融着性樹脂の含有比率が異なる実施例１、２および１２を比較すると、プレシート全体における熱融着性樹脂の含有比率が低いほど、成形品を製造する際のプレシートの熱プレス工程の後において、成形品の曲げ強度が高かった。

【符号の説明】

【0113】

１ ウェブ形成装置
３０ 繊維混合物供給手段
４１ 第１のキャリアシート
５１ 第２のキャリアシート
Ａ エアレイドウェブ

【図1】

【図2】