特許 6692414 多孔質セラミック粒子を形成する方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6692414

(24)【登録日】2020年4月16日

(45)【発行日】2020年5月13日

(54)【発明の名称】多孔質セラミック粒子を形成する方法

(51)【国際特許分類】

   C04B 35/626 20060101AFI20200427BHJP

   C04B 35/628 20060101ALI20200427BHJP

   C04B 38/00 20060101ALI20200427BHJP

   B01J 32/00 20060101ALI20200427BHJP

   B01J 35/08 20060101ALI20200427BHJP

【ＦＩ】

   C04B35/626 950

   C04B35/628 050

   C04B38/00 304B

   B01J32/00

   B01J35/08 B

【請求項の数】15

【全頁数】31

(21)【出願番号】特願2018-512245(P2018-512245)

(86)(22)【出願日】2015年9月11日

(65)【公表番号】特表2018-530508(P2018-530508A)

(43)【公表日】2018年10月18日

(86)【国際出願番号】IB2015056995

(87)【国際公開番号】WO2017042611

(87)【国際公開日】20170316

【審査請求日】2018年6月29日

(73)【特許権者】

【識別番号】593150863

【氏名又は名称】サン−ゴバン セラミックス アンド プラスティクス，インコーポレイティド

【氏名又は名称原語表記】ＳＡＩＮＴ−ＧＯＢＡＩＮ ＣＥＲＡＭＩＣＳ ＡＮＤ ＰＬＡＳＴＩＣＳ， ＩＮＣ．

(74)【代理人】

【識別番号】100076428

【弁理士】

【氏名又は名称】大塚 康徳

(74)【代理人】

【識別番号】100115071

【弁理士】

【氏名又は名称】大塚 康弘

(74)【代理人】

【識別番号】100112508

【弁理士】

【氏名又は名称】高柳 司郎

(74)【代理人】

【識別番号】100116894

【弁理士】

【氏名又は名称】木村 秀二

(74)【代理人】

【識別番号】100130409

【弁理士】

【氏名又は名称】下山 治

(74)【代理人】

【識別番号】100134175

【弁理士】

【氏名又は名称】永川 行光

(74)【代理人】

【識別番号】100188857

【弁理士】

【氏名又は名称】木下 智文

(72)【発明者】

【氏名】マイケル・ケイ・フランシス

(72)【発明者】

【氏名】サミュエル・エム・コッホ

(72)【発明者】

【氏名】ジョナサン・ダブリュ・フォイス

(72)【発明者】

【氏名】デイヴィット・イー・ウーリー

【審査官】 浅野 昭

(56)【参考文献】

【文献】 特表２００６−５１７８５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１５−１０５２２３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−３２７８９８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０４Ｂ ３５／００−３５／２２

Ｃ０４Ｂ ３５／６２２−３５／８４

Ｃ０４Ｂ ３８／００−３８／１０

Ｂ０１Ｊ ２１／００−３８／７４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数の多孔質セラミック粒子を製造するための方法であって、少なくとも２つのバッチ噴霧流動化形成サイクルを含む前記方法が、第１のサイクル及び第２のサイクルを含み、
前記第１のサイクルは、
少なくとも１００ミクロンかつ２０００ミクロン以下の平均粒径を有するセラミック粒子の第１の初期バッチを調製することと、
噴霧流動化を使用して、前記第１の初期バッチを多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチに形成することであって、多孔質セラミック粒子の前記第１の処理済みバッチは、セラミック粒子の前記第１の初期バッチの平均粒径（ｄ_５０）より少なくとも２０％大きい前記平均粒径（ｄ_５０）を有する、形成することと、を含み、
前記第２のサイクルは、
セラミック粒子の前記第１の処理済みバッチからセラミック粒子の第２の初期バッチを調製することと、
噴霧流動化を使用して、前記第２の初期バッチを多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチに形成することであって、多孔質セラミック粒子の前記第２の処理済みバッチは、セラミック粒子の前記第２の初期バッチの平均粒径（ｄ_５０）より少なくとも１０％大きい平均粒径（ｄ_５０）を有する、形成することと、を含む、方法。

【請求項2】

セラミック粒子の前記第１の初期バッチが、（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しい初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有し、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の前記初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の前記初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の前記初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、セラミック粒子の前記第１の処理済みバッチが、（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しい処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、
前記第１のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも０．９０のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、請求項１に記載の方法。

【請求項3】

セラミック粒子の前記第２の初期バッチが、（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しい初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有し、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の前記初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の前記初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の前記初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、セラミック粒子の前記第２の処理済みバッチが、（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しい処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、
前記第２のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも０．９０のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、請求項２に記載の方法。

【請求項4】

前記複数の多孔質セラミック粒子を形成するためのプロセスが、少なくとも３５０℃かつ１４００℃以下の温度で多孔質セラミック粒子の前記第２の処理済みバッチを焼結することをさらに含む、請求項１に記載の方法。

【請求項5】

前記複数の多孔質セラミック粒子が、少なくとも０．８かつ０．９５以下の球形度をさらに備える、請求項１に記載の方法。

【請求項6】

セラミック粒子の前記第１の初期バッチの前記ＩＰＤＳが、２．００以下である、請求項２に記載の方法。

【請求項7】

セラミック粒子の前記第１の処理済みバッチの前記ＰＰＤＳが、２．００以下である、請求項２に記載の方法。

【請求項8】

前記複数のセラミック粒子の各セラミック粒子が、コア領域と、前記コア領域を覆う層状領域とを含む断面構造を備える、請求項１に記載の方法。

【請求項9】

前記コア領域が、モノリシックである、請求項８に記載の方法。

【請求項10】

前記層状領域が、前記コア領域を取り囲む重複層を備える、請求項８に記載の方法。

【請求項11】

噴霧流動化が、コーティング流体の微分散した液滴を空中セラミック粒子上に繰り返し分配して、多孔質セラミック粒子の前記処理済みバッチを形成することを含む、請求項１に記載の方法。

【請求項12】

前記第１のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも１．００のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、請求項２に記載の方法。

【請求項13】

前記第１のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも１．０５のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、請求項１２に記載の方法。

【請求項14】

前記第２のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも１．００のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、請求項３に記載の方法。

【請求項15】

前記第２のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも１．０５のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、請求項１４に記載の方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、複数の多孔質セラミック粒子を形成する方法に関する。具体的には、本開示は、多孔質セラミック粒子を形成するためのバッチモードでの噴霧流動化プロセスの使用に関する。

【背景技術】

【0002】

多孔質セラミック粒子は、広範な用途で使用することができ、特に、例えば、触媒担体または触媒担体の成分として触媒分野で使用するのに比類なく適する。触媒分野で使用される多孔質セラミック粒子は、例えば、少なくとも、触媒成分が堆積され得る最小表面積と、高い吸水性と、高い破砕強度との組み合わせを有する必要がある。最小表面積及び高い吸水性の達成は、触媒担体としてまたは触媒担体の成分として使用されるセラミック粒子に最小量の多孔度を組み込むことによって、少なくとも部分的に達成され得る。しかしながら、セラミック粒子の多孔度の増加は、触媒担体または触媒担体の成分の圧壊強度などの他の特性を変化させる可能性がある。反対に、高い圧壊強度は、より低い多孔度を必要とする場合があり、それにより触媒担体または触媒担体の成分の表面積及び吸水性が低下する。したがって、多孔質セラミック粒子におけるこれらの特性のバランスは、特に、粒子が触媒分野で使用される際には、成分の性能に不可欠である。多孔質セラミック粒子における必要な特性のバランスが達成されたら、部品の均一な性能を保証するために、粒子の均一な製造が要求される。したがって、本業界は、特定の多孔度などの様々な所望の品質を有する改良された多孔質セラミック粒子、及びこれらの多孔質セラミック粒子を均一に形成するための改良方法を求め続けている。

【0003】

高密度球状セラミック粒子は、噴霧流動化によって調製されている。しかしながら、このような粒子は、連続噴霧流動化プロセスを使用して調製される。連続噴霧流動化プロセスを使用して、特定の多孔度などの上記の様々な所望の品質を有し、かつ、狭い粒径分布を有するセラミック粒子を製造するには、セラミック粒子の必要以上に大きい画分の平均粒径を低減かつ正規化するために後工程機械的スクリーニング操作（すなわち、切断、粉砕、または濾過）を含み得る複雑な製造プロセスが必要である。次いで、これらの画分は、連続プロセスにリサイクルされるか、または損失材料としてカウントされなければならない。したがって、このような連続運転は、過度の費用を必要とし、ある特定の大規模生産状況においてのみ実用的であり得る。

【発明の概要】

【0004】

本明細書に記載の本発明の一態様によれば、複数の多孔質セラミック粒子を形成する方法は、バッチモードで行われる噴霧流動化形成プロセスを使用して複数の多孔質セラミック粒子を形成することを含み得る。バッチモードは、少なくとも２つのバッチ噴霧流動化サイクルを含み得る。噴霧流動化形成プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約０．０１ｃｃ／ｇかつ約１．６０ｃｃ／ｇ以下の平均多孔度を含み得る。噴霧流動化形成プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の平均粒径をさらに含み得る。複数の多孔質セラミック粒子の各セラミック粒子は、コア領域と、コア領域を覆う層状領域とを含む断面構造を含み得る。

【0005】

本明細書に記載の本発明の別の態様によれば、多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法は、セラミック粒子の初期バッチを調製することを含み得る。セラミック粒子の初期バッチは、（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しい初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有し得、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい。本方法は、噴霧流動化形成プロセスを使用してセラミック粒子の初期バッチを多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成することをさらに含み得る。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しい処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し得、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい。セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成するためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は、少なくとも約０．９０であり得る。

【0006】

本明細書に記載の発明の別の態様によれば、触媒担体を形成する方法は、噴霧流動化形成プロセスを使用して多孔質セラミック粒子を形成することを含み得る。多孔質セラミック粒子は、少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の粒径を有し得る。この方法は、少なくとも約３５０℃かつ約１４００℃以下の温度で多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含み得る。

【0007】

本明細書に記載の発明の１つのさらに別の態様によれば、多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法は、バッチモードで行われる噴霧流動化形成プロセスを使用して多孔質セラミック粒子のバッチを形成することを含み得る。複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の平均粒径を有し得る。

【図面の簡単な説明】

【0008】

本開示は、添付の図面を参照することによって、よりよく理解することができ、その多くの特徴及び利点が当業者に明らかになる。

【0009】

【図1】多孔質セラミック粒子のバッチを形成するためのプロセスの実施形態を示すフローチャートを含む。

【図2A】多孔質セラミック粒子のバッチに関する初期粒径分布スパンを示すグラフを含む。

【図2B】多孔質セラミック粒子のバッチに関する処理済み粒径分布スパンを示すグラフを含む。

【図3】多孔度セラミック粒子のバッチを形成するためのプロセスの別の実施形態を示すフローチャートを含む。

【図4】粒子のコア領域及び層状領域を示す多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【図5】多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【図6】多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【図7】多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【図8】多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【図9】多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【図10】多孔質セラミック粒子の実施形態の微細構造の画像を含む。

【0010】

異なる図面における同じ参照番号の使用は、類似または同一のアイテムを示す。

【発明を実施するための形態】

【0011】

本明細書で使用されるとき、用語「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｅｓ）」、「含む（ｃｏｍｐｒｉｓｉｎｇ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｅｓ）」、「含む（ｉｎｃｌｕｄｉｎｇ）」、「有する（ｈａｓ）」、「有する（ｈａｖｉｎｇ）」またはそれらの任意の他の変形は、非排他的な包含をカバーすることを意図している。例えば、一覧の特徴を含むプロセス、方法、物品、もしくは装置は、必ずしもそれらの特徴にのみ限定されるものではなく、明示的に列挙されていない他の特徴またはプロセス、方法、物品、もしくは装置に固有の他の特徴を含み得る。

【0012】

本明細書で使用されるように、また相反することが明示的に述べられていない限り、「または」は、包括的な−または及び排他的な−または、を意味する。例えば、条件Ａまたは条件Ｂは、次のうちのいずれか１つによって満たされる。Ａは真であり（または存在する）かつＢは偽である（または存在しない）、Ａは偽であり（または存在しない）かつＢは真である（または存在する）、及びＡとＢの両方とも真である（または存在する）。

【0013】

また、不定冠詞「ａ」または「ａｎ」を使用して本明細書に記載の要素及び成分を説明する。これは、単に、便宜上及び本発明の範囲の一般的な意味を与えるために行われる。この説明は、１つまたは少なくとも１つを含むように読まれるべきであり、単数形はまた、それが他の意味であることが明らかでない限り、複数形も含む。

【0014】

複数の多孔質セラミック粒子、及び複数の多孔質セラミック粒子を形成する方法を、本明細書で説明する。本明細書に記載の実施形態は、噴霧流動化プロセスによる多孔質セラミック粒子の製造に関する。特に、粒径分布が狭い球状多孔質粒子を製造するためのバッチ噴霧流動化プロセスを提案する。バッチプロセスを用いることにより、狭い粒径分布を有する球状粒子を、効率的かつ経済的に製造できることを見出した。さらに、複数のバッチ製造サイクルを含み得る反復成長及び分割スキームを用いることにより、狭い粒径分布を維持しながら大きな粒径を生成させることができる。

【0015】

本明細書に記載の複数の多孔質セラミック粒子は、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスを使用して形成される。このような方法を使用して複数の多孔質セラミック粒子を形成すると、多孔質セラミック粒子のバッチにおいて、相対的に狭い粒径分布及びすべての粒子の均一な形状を維持しながら、セラミック粒子のバッチの平均粒径が均一に増加する。

【0016】

特定の実施形態によれば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、第１の有限数のセラミック粒子（すなわち、初期バッチ）が噴霧流動化形成プロセスを同時に開始し、第２の有限数の多孔質セラミック粒子（すなわち、処理済みバッチ）に形成され、そしてすべてが噴霧流動化プロセスを同時に終える、任意の噴霧流動化プロセスと定義することができる。さらに別の実施形態によれば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、非サイクルまたは非連続であるとさらに定義することができ、これは、同じバッチでは、他のセラミック粒子とは異なる時間に、セラミック粒子が連続的に取り出されず、かつスプレー流動化プロセスに再導入されないことを意味する。

【0017】

さらに別の実施形態によれば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、バッチ噴霧流動化サイクルを含み得る。説明のために、図１は、本明細書に記載の実施形態によるバッチ噴霧流動化形成サイクルを示すフローチャートを含む。図１に示すように、複数の多孔質セラミック粒子を形成するためのバッチ噴霧流動化形成サイクル１００は、セラミック粒子の初期バッチを提供するステップ１１０と、噴霧流動化形成プロセスを使用してセラミック粒子の初期バッチを多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成するステップ１２０を含み得る。本明細書で使用されるとき、バッチという用語は、本明細書に記載の形成プロセスサイクルを経ることができる有限数の粒子を指すことが理解されよう。

【0018】

特定の実施形態によれば、ステップ１１０において提供されるセラミック粒子の初期バッチは、セラミック材料を含み得る。さらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、セラミック材料から本質的になり得る。セラミック材料は、例えばアルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはこれらの組み合わせなどの多孔質セラミック粒子を形成するのに適する任意の所望のセラミック材料であり得ることが理解されよう。さらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチはモノリシック種粒子を含み得る。さらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、シード粒子の表面を覆う層状領域を有するモノリシック種粒子を含み得る。セラミック粒子の初期バッチは、予め処理されていない粒子または先の形成プロセスサイクルを経た粒子を含み得ることが理解されよう。

【0019】

さらに別の実施形態によれば、ステップ１１０で提供されるセラミック粒子の初期バッチは、特定の平均粒径（Ｉｄ_５０）を有し得る。例えば、セラミック粒子の初期バッチは、少なくとも約１００ミクロン、例えば、少なくとも約２００ミクロン、少なくとも約３００ミクロン、少なくとも約４００ミクロン、少なくとも約５００ミクロン、少なくとも６００ミクロン、少なくとも約７００ミクロン、少なくとも約８００ミクロン、少なくとも約９００ミクロン、少なくとも約１０００ミクロン、少なくとも約１１００ミクロン、少なくとも約１２００ミクロン、少なくとも約１３００ミクロン、少なくとも約１４００ミクロンの、または少なくとも約１４９０ミクロンでさえある、Ｉｄ_５０を有し得る。さらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、約１５００ミクロン以下、例えば、約１４００ミクロン以下、約１３００ミクロン以下、約１２００ミクロン以下、約１１００ミクロン以下、約１０００ミクロン以下、約９００ミクロン以下、約８００ミクロン以下、約７００ミクロン以下、約６００ミクロン以下、約５００ミクロン以下、約４００ミクロン以下、約３００ミクロン以下、約２００ミクロン以下の、または約１５０ミクロン以下でさえある、Ｉｄ_５０を有し得る。セラミック粒子の初期バッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値のＩｄ_５０を有し得ることが理解されよう。

【0020】

別の実施形態によれば、ステップ１２０におけるセラミック粒子の初期バッチから形成された多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、多孔質セラミック粒子を形成するのに適する任意の所望のセラミック材料、例えばアルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはこれらの組み合わせなどを含み得る。さらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、種粒子の表面を覆う層状領域を有するモノリシック種粒子を含み得る。

【0021】

さらに別の実施形態によれば、ステップ１２０におけるセラミック粒子の初期バッチから形成された多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、特定の平均粒径（Ｐｄ_５０）を有し得る。例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、少なくとも約２００ミクロン、例えば、少なくとも約３００ミクロン、少なくとも約４００ミクロン、少なくとも約５００ミクロン、少なくとも約６００ミクロン、少なくとも約７００ミクロン、少なくとも８００ミクロン、少なくとも約９００ミクロン、少なくとも約１０００ミクロン、少なくとも約１１００ミクロン、少なくとも約１２００ミクロン、少なくとも約１３００ミクロン、少なくとも約１４００ミクロン、少なくとも約１５００ミクロン、少なくとも約１６００ミクロン、少なくとも約１７００ミクロン、少なくとも約１８００ミクロン、少なくとも約１９００ミクロンの、または少なくとも約１９５０ミクロンでさえある、Ｐｄ_５０を有し得る。さらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、約２０００ミクロン以下、例えば、約１９００ミクロン以下、約１８００ミクロン以下、約１７００ミクロン以下、約１６００ミクロン以下、約１５００ミクロン以下、約１４００ミクロン以下、約１３００ミクロン以下、約１２００ミクロン以下、約１１００ミクロン以下、約１０００ミクロン以下、約９００ミクロン以下、約８００ミクロン以下、約７００ミクロン以下、約６００ミクロン以下、約５００ミクロン以下、約４００ミクロン以下、約３００ミクロン以下、約２００ミクロン以下の、または約１５０ミクロン以下でさえある、Ｐｄ_５０を有し得る。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値のＰｄ_５０を有し得ることが理解されよう。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値のＰｄ_５０を有し得ることが理解されよう。

【0022】

本明細書で使用されるとき、特にサイクル１００のステップ１２０に関連して使用されるとき、噴霧流動化形成サイクルは、一般に、任意の粒子形成または成長プロセスを含み得、そこでは、初期粒子または種粒子が、加熱されたガス流中で流動化され、液体状態で霧化された固体材料中に導入されることが理解されよう。霧化された材料は、初期粒子または種粒子と衝突し、液体が蒸発すると、初期粒子または種粒子の外面上に固体材料が堆積し、種粒子の一般的なサイズまたは形状を増大させる層またはコーティングを形成する。粒子が、霧化された材料の中及び外で繰り返し循環すると、固体材料の複数の層が、初期粒子または種粒子上に形成または堆積される。特定の実施形態によれば、噴霧流動化は、空中セラミック粒子上にコーティング流体の微分散した小滴を繰り返し分配して、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチを形成することとして説明することができる。本明細書に記載の噴霧流動化プロセスは、噴霧流動化プロセス中に、粒子のサイズを手動で低減するためのあらゆる形態または追加の機構を含まないこともあることがさらに理解されよう。

【0023】

図１を再び参照すると、本明細書に記載のある特定の実施形態によれば、ステップ１１０中に提供されるセラミック粒子の初期バッチは、初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有するものとして説明することができ、ステップ１２０中に形成された多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有するものとして説明することができる。例示のために、図２Ａ及び２Ｂは、セラミック粒子の初期バッチに関する初期粒径分布、及び多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに関する処理済み粒径分布のグラフ表示をそれぞれ含む。図２Ａに示すように、セラミック粒子の初期バッチの初期粒径分布スパンＩＰＤＳは（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しく、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい。図２Ｂに示すように、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しく、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい。

【0024】

本明細書に記載のすべての粒径分布測定値は、Ｒｅｔｓｃｈ ＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙのＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）（例えばモデル８５２４）を使用して決定される。ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）は、光学イメージングを介してミクロスフェア断面の二次元投影を測定する。投影は等価直径の円に変換される。サンプルチャンバーの上部にあるガイダンスシートを使用して、サンプルを７５ｍｍ幅のフィーダーで計器に供給する。測定は、基本ＣＣＤカメラとズームＣＣＤカメラの両方で行う。１：１の画像レートが使用される。バッチ中のすべての粒子が計算に含まれ、サイズや形状の制限を理由として無視される粒子はない。測定は、典型的には、数十万〜数百万個の粒子を画像化する。計算は計器の内部統計関数を使用して行う。「ｘＦｅ＿ｍｉｎ」粒子モデルを使用し、「球形粒子」の形状設定を使用する。統計は体積基準で計算する。

【0025】

本明細書に記載のある特定の実施形態によれば、複数の多孔質セラミック粒子を形成するサイクル１００は、セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成するために特定のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を維持することを含み得る。例えば、セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成する方法は、少なくとも約０．９０、例えば、少なくとも約１．００、少なくとも約１．０５、少なくとも約１．１０、少なくとも約１．２０、少なくとも約１．３０、少なくとも約１．４０、約１．５０、少なくとも約１．６０、少なくとも約１．７０、少なくとも約１．８０、少なくとも約１．９０、少なくとも約２．００、少なくとも約２．５０、少なくとも約３．００、少なくとも約３．５０、少なくとも約４．００の、または少なくとも約４．５０でさえある、ＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成する方法は、約１０．００以下、例えば、約９．００以下、約８．００以下、約７．００以下、約６．００以下の、または約５．００以下でさえある、ＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有し得る。セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成する方法は、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有し得ることが理解されよう。セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成する方法は、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有し得ることがさらに理解されよう。

【0026】

別の特定の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、特定の初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有し得る。本明細書に記載のように、初期粒径分布スパンは（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しく、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい。例えば、セラミック粒子の初期バッチは、約２．００以下、例えば、約１．９０以下、約１．８０以下、約１．７０以下、約１．６０以下、約１．５０以下、約１．４０以下、約１．３０以下、約１．２０以下、約１．１０以下、約１．００以下、約０．９０以下、約０．８０以下、約０．７０以下、約０．６０以下、約０．５０以下、約０．４０以下、約０．３０以下、約０．２０以下、約０．１０以下、もしくは約０．０５以下のＩＰＤＳを有し得るか、またはＩＰＤＳがゼロに等しい実質的に初期粒径分布スパンを有しない場合さえある。別の特定の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、少なくとも約０．０１、例えば少なくとも約０．０５、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．４０、少なくとも約０．５０、少なくとも約０．６０、または少なくとも約０．７０ものＩＰＤＳを有し得る。セラミック粒子の初期バッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値のＩＰＤＳを有し得ることが理解されよう。セラミック粒子の初期バッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値のＩＰＤＳを有し得ることがさらに理解されよう。

【0027】

さらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、特定の処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し得る。本明細書に記載のように、処理済み粒径分布スパンは（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しく、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい。例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、約２．００以下、例えば、約１．９０以下、約１．８０以下、約１．７０以下、約１．６０以下、約１．５０以下、約１．４０以下、約１．３０以下、約１．２０以下、約１．１０以下、約１．００以下、約０．９０以下、約０．８０以下、約０．７０以下、約０．６０以下、約０．５０以下、約０．４０以下、約０．３０以下、約０．２０以下、約０．１０以下、もしくは約０．０５以下のＰＰＤＳを有し得るか、またはＰＰＤＳがゼロに等しい実質的に処理済み粒径分布スパンを有しない場合さえある。別の特定の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、少なくとも約０．０１、例えば、少なくとも約０．０５、少なくとも約０．１０、少なくとも約０．２０、少なくとも約０．３０、少なくとも約０．４０、少なくとも約０．５０、少なくとも約０．６０、または少なくとも約０．７０ものＰＰＤＳを有し得る。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値のＰＰＤＳを有し得ることが理解されよう。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値のＰＰＤＳを有し得ることがさらに理解されよう。

【0028】

さらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの平均粒径（Ｐｄ_５０）は、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）より大きい場合がある。なおさらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの平均粒径（Ｐｄ_５０）は、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）より特定のパーセンテージ大きい場合がある。例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの平均粒径（Ｐｄ_５０）は、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約１０％大きい場合があり、例えば、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約２０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約３０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約４０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約５０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約６０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約７０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約８０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約９０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約１００％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約１２０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約１４０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約１６０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約１８０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約２００％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約２２０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約２４０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約２６０％大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも少なくとも約または少なくとも約２８０％大きい場合さえある。なおさらに別の実施形態によれば、例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの平均粒径（Ｐｄ_５０）は、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約３００％以下大きい場合があり、例えば、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約２８０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約２６０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約２４０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約２２０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約２００％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約１８０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約１６０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約１４０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約１２０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約１００％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約９０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約８０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約７０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約６０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約５０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約４０％以下大きい場合があり、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約３０％以下大きい場合があり、またはセラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも約２０％以下大きい場合さえある。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間のセラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも大きい任意のパーセンテージのＰｄ_５０を有し得ることが理解されよう。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内のセラミック粒子の初期バッチの平均粒径（Ｉｄ_５０）よりも大きい任意のパーセンテージのＰｄ_５０を有し得ることがさらに理解されよう。

【0029】

さらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは特定の平均球形度を有し得る。例えば、初期粒子は、少なくとも約０．８０、例えば、少なくとも約０．８２、少なくとも約０．８５、少なくとも約０．８７、少なくとも約０．９０、少なくとも約０．９２、または少なくとも約０．９４でさえある平均球形度を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、約０．９５以下、例えば、約０．９３以下、約０．９０以下、約０．８８以下、約０．８５以下、約０．８３以下の、または約０．８１以下でさえある、平均球形度を有し得る。セラミック粒子の初期バッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値の球形度を有し得ることが理解されよう。セラミック粒子の初期バッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の球形度を有し得ることがさらに理解されよう。本明細書に記載の球形度は、ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）Ｓｈａｐｅ Ａｎａｌｙｓｉｓ（形状分析）を使用して測定できることも理解されよう。

【0030】

さらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは特定の平均球形度を有し得る。例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、少なくとも約０．８０、例えば、少なくとも約０．８２、少なくとも約０．８５、少なくとも約０．８７、少なくとも約０．９、少なくとも約０．９２の、または少なくとも約０．９４でさえある平均球形度を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチは、約０．９５以下、例えば、約０．９３以下、約０．９０以下、約０．８８以下、約０．８５以下、約０．８３以下の、または約０．８１以下でさえある、平均球形度を有し得る。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値の球形度を有し得ることが理解されよう。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の球形度を有し得ることがさらに理解されよう。本明細書に記載の球形度は、ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）Ｓｈａｐｅ Ａｎａｌｙｓｉｓを使用して測定できることも理解されよう。

【0031】

なおさらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは特定の多孔度を有し得る。例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、少なくとも約０．０１ｃｃ／ｇ、例えば、少なくとも約０．０５ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．１０ｃｃ／ｇ、少なくとも０．２５ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．５０ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．７５ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．００ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．１０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．２０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．３０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．４０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．５０ｃｃ／ｇの、または少なくとも約１．５５ｃｃ／ｇでさえある、平均多孔度を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、約１．６０ｃｃ／ｇ以下、例えば約１．５５ｃｃ／ｇ以下、約１．５０ｃｃ／ｇ以下、約１．４５ｃｃ／ｇ以下、約１．４０ｃｃ／ｇ以下、約１．３５ｃｃ／ｇ以下、約１．３０ｃｃ／ｇ以下、約１．２５ｃｃ／ｇ以下、約１．２０ｃｃ／ｇ以下、約１．１５ｃｃ／ｇ以下、約１．１０ｃｃ／ｇ以下、約１．０５ｃｃ／ｇ以下、約１．００ｃｃ／ｇ以下、約０．９５ｃｃ／ｇ以下の、または約０．８５ｃｃ／ｇ以下でさえある、平均多孔度を有し得る。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の多孔度を有し得ることがさらに理解されよう。本明細書に記載の多孔度、細孔容積、または細孔径分布は、Ｍｉｃｒｏｍｅｔｒｉｃｓ Ａｕｔｏｐｏｒｅ ９５００モデル（接触角１３０°、表面張力０．４８０Ｎ／ｍの水銀、水銀圧縮の補正なし）を使用して、２５〜６０，０００ｐｓｉの圧力を用いて水銀圧入により決定される。

【0032】

さらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチを構成するセラミック粒子の数は、セラミック粒子の初期バッチを構成するセラミック粒子の数の特定のパーセンテージに等しい場合がある。例えば、処理済みバッチ中のセラミック粒子の数は、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約８０％に等しい場合があり、例えば、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約８５％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９０％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９１％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９２％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９３％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９４％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９５％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９６％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９７％に等しい場合があり、初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９８％に等しい場合があり、または初期バッチ中のセラミック粒子の数の少なくとも約９９％に等しい場合さえある。さらに別の特定の実施形態によれば、処理済みバッチ中のセラミック粒子の数は、初期バッチ中のセラミック粒子の数に等しい場合がある。処理済みバッチ中のセラミック粒子の数は、上記いずれかの最小値と最大値との間の初期バッチ中のセラミック粒子の数の任意のパーセンテージに等しい場合があることが理解されよう。処理済みバッチ中のセラミック粒子の数は、上記いずれかの最小値と最大値との間の初期バッチ中のセラミック粒子の数の任意のパーセンテージに等しい場合があることがさらに理解されよう。

【0033】

なおさらに別の実施形態によれば、作られたバッチにおいて運転する噴霧流動化プロセスは、セラミック粒子の初期バッチ全体の噴霧流動化を開始することと、セラミック粒子の初期バッチ全体を噴霧流動化して多孔質セラミック粒子の処理済みバッチ全体を形成することと、処理済みバッチ全体の噴霧流動化を終了させることと、を含み得る。

【0034】

なおさらに別の実施形態によれば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、初期バッチ中のすべてのセラミック粒子が同時に成形プロセスを開始し、そして同時に成形プロセスを終了する所定の時間、セラミック粒子の初期バッチ全体に関して噴霧流動化を行うことを含み得る。例えば、噴霧流動化プロセスは、少なくとも約１０分、例えば、少なくとも約３０分、少なくとも約６０分、少なくとも約９０分間、少なくとも約１２０分、少なくとも約２４０分、少なくとも約３６０分、少なくとも約４８０分、または少なくとも約６００分も持続することができる。なおさらに別の実施形態によれば、噴霧流動化プロセスは、約７２０分以下、例えば、約６００分以下、約４８０分以下、約３６０分以下、約２４０分以下、約１２０分以下、約９０分以下、約６０分以下、または約３０分以下でさえ持続することができる。噴霧流動化プロセスは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の分数持続し得ることが理解されよう。噴霧流動化プロセスは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の分数持続し得ることがさらに理解されよう。

【0035】

再び図１に戻ると、特定の実施形態によれば、セラミック粒子の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成するステップ１２０は、噴霧流動化プロセスの完了後に、多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含み得る。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの焼結は、特定の温度で起こり得る。例えば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、少なくとも約３５０℃の温度で焼結することができ、例えば、少なくとも約３７５℃、少なくとも約４００℃、少なくとも約４２５℃、少なくとも約４５０℃、少なくとも約４７５℃、少なくとも約５００℃、少なくとも約５２５℃、少なくとも約５５０℃、少なくとも約５７５℃、少なくとも約６００℃、少なくとも約６２５℃、少なくとも約６５０℃、少なくとも約６７５℃、少なくとも約７００℃、少なくとも約７２５℃、少なくとも約７５０℃、少なくとも約７７５℃、少なくとも約８００℃、少なくとも約８２５℃、少なくとも約８５０℃、少なくとも約８７５℃、少なくとも約９００℃、少なくとも約９２５℃、少なくとも約９５０℃、少なくとも約９７５℃、少なくとも約１０００℃、少なくとも約１１００℃、少なくとも約１２００℃、または少なくとも約１３００℃の温度でも焼結することができる。なおさらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、約１４００℃以下の温度で焼結することができ、例えば、約１３００℃以下、約１２００℃以下、約１１００℃以下、約１０００℃以下、約９７５℃以下、約９５０℃以下、約９２５℃以下、約９００℃以下、約８７５℃以下、約８５０℃以下、約８２５℃以下、約８００℃以下、約７７５℃超、約７５０℃以下、約７２５℃以下、約７００℃以下、約６７５℃以下、約６５０℃以下、約６２５℃以下、約６００℃以下、約５７５℃以下、約５５０℃以下、約５２５℃以下、約５００℃以下、約４７５℃以下、約４５０℃以下、約４２５℃以下、約４００℃以下、または約３７５℃以下でも焼結することができる。多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の温度で焼結し得ることが理解されよう。噴霧流動化プロセスは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の分数持続し得ることがさらに理解されよう。

【0036】

さらに別の特定の実施形態によれば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、図１に示すサイクル１００を参照して説明した複数のバッチ噴霧流動化形成サイクルを含み得、各サイクルは、セラミック粒子の初期バッチを提供するステップ１１０と、噴霧流動化形成プロセスを使用して初期バッチを多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成するステップ１２０とを含む。任意のサイクルからの多孔質セラミック粒子の処理済みバッチを使用して、その後のサイクルのためのセラミック粒子の初期バッチを形成し得ることが理解されよう。例えば、次いで、第１のバッチ噴霧流動化形成サイクル１００中に形成された多孔質セラミック粒子の処理済みバッチを、第２のバッチ噴霧流動化形成サイクル１００における初期バッチとして使用することができる。図１に示すサイクル１００に関する本明細書記載のすべての説明及び実施形態を、本明細書記載の複数の多孔質セラミック粒子を形成するために、バッチモードで運転するマルチサイクル噴霧流動化プロセスの任意のサイクルに適用できることも理解されよう。

【0037】

特定の実施形態によれば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、特定の数のバッチ噴霧流動化形成サイクルを含み得る。例えば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、少なくとも２つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、例えば、少なくとも３つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも４つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも５つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも６つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも７つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも８つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも９つのバッチ噴霧流動化形成サイクル、または少なくとも１０のバッチ噴霧流動化形成サイクルをも含み得る。例えば、バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、少なくとも１５以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、例えば、少なくとも１０以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも９つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも８つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも７つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも６つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも５つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、少なくとも４つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクル、または少なくとも３つ以下のバッチ噴霧流動化形成サイクルをも含み得る。バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の数のサイクルを含み得ることが理解されよう。バッチモードで運転する噴霧流動化プロセスは、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の数のサイクルを含み得ることがさらに理解されよう。

【0038】

例示のために、図３は、３つのバッチ噴霧流動化形成サイクルを含む、複数の多孔質セラミック粒子を形成するためのバッチモードで運転する噴霧流動化プロセスの実施形態を示すフローチャートを含む。図３に示すように、多孔質セラミック粒子を形成するためのプロセス３００は、第１のサイクルとして、セラミック粒子の第１の初期バッチを提供するステップ３１０と、噴霧流動化形成プロセスを使用して、第１の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチに形成するステップ３２０とを含み得る。次に、プロセス３００は、第２のサイクルとして、セラミック粒子の第２の初期バッチとして第１の処理済みバッチを提供するステップ３３０と、噴霧流動化形成プロセスを使用して、第２の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチに形成するステップ３４０とを含み得る。最後に、プロセス３００は、第３のサイクルとして、セラミック粒子の第３の初期バッチとして第２の処理済みバッチを提供するステップ３５０と、噴霧流動化形成プロセスを使用して、第３の初期バッチを、多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチに形成するステップ３６０とを含み得る。第３の処理済みバッチが最終の処理済みバッチと称され得ることが理解されよう。

【0039】

なおさらに別の実施形態を参照すると、本明細書に記載の実施形態によるバッチモードで運転する噴霧流動化プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子は、特定の平均多孔度を有し得る。例えば、複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約０．０１ｃｃ／ｇ、例えば、少なくとも約０．０５ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．１０ｃｃ／ｇ、少なくとも０．２５ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．５０ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．７５ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．００ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．１０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．２０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．３０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．４０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．５０ｃｃ／ｇの、または少なくとも約１．５５ｃｃ／ｇでさえある、平均多孔度を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは、約１．６０ｃｃ／ｇ以下、例えば約１．５５ｃｃ／ｇ以下、約１．５０ｃｃ／ｇ以下、約１．４５ｃｃ／ｇ以下、約１．４０ｃｃ／ｇ以下、約１．３５ｃｃ／ｇ以下、約１．３０ｃｃ／ｇ以下、約１．２５ｃｃ／ｇ以下、約１．２０ｃｃ／ｇ以下、約１．１５ｃｃ／ｇ以下、約１．１０ｃｃ／ｇ以下、約１．０５ｃｃ／ｇ以下、約１．００ｃｃ／ｇ以下、約０．９５ｃｃ／ｇ以下、約０．９０ｃｃ／ｇ以下の、または約０．８５ｃｃ／ｇ以下でさえある、平均多孔度を有し得る。複数の多孔質セラミック粒子は、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値の平均多孔度を有し得ることが理解されよう。複数の多孔質セラミック粒子は、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の平均多孔度を有し得ることがさらに理解されよう。

【0040】

なおさらに別の実施形態によれば、本明細書に記載の実施形態によるバッチモードで運転する噴霧流動化プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子は、特定の平均粒径を有し得る。例えば、複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約１００ミクロン、例えば、少なくとも約２００ミクロン、少なくとも約３００ミクロン、少なくとも約４００ミクロン、少なくとも約５００ミクロン、少なくとも６００ミクロン、少なくとも約７００ミクロン、少なくとも約８００ミクロン、少なくとも約９００ミクロン、少なくとも約１０００ミクロン、少なくとも約１１００ミクロン、少なくとも約１２００ミクロン、少なくとも約１３００ミクロン、少なくとも約１４００ミクロンの、または少なくとも約１４９０ミクロンでさえある、平均粒径を有し得る。さらに別の実施形態によれば、複数の多孔質セラミック粒子は、約１５００ミクロン以下、例えば約１４００ミクロン以下、約１３００ミクロン以下、約１２００ミクロン以下、約１１００ミクロン以下、約１０００ミクロン以下、約９００ミクロン以下、約８００ミクロン以下、約７００ミクロン以下、約６００ミクロン以下、約５００ミクロン以下、約４００ミクロン以下、約３００ミクロン以下、約２００ミクロン以下の、または約１５０ミクロン以下でさえある、平均粒径を有し得る。複数の多孔質セラミック粒子は、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値の平均粒径を有し得ることが理解されよう。複数の多孔質セラミック粒子は、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の平均粒径を有し得ることがさらに理解されよう。

【0041】

さらに別の実施形態によれば、本明細書に記載の実施形態によるバッチモードで運転する噴霧流動化プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子は、特定の平均球形度を有し得る。例えば、複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約０．８０、例えば、少なくとも約０．８２、少なくとも約０．８５、少なくとも約０．８７、少なくとも約０．９０、少なくとも約０．９２の、または少なくとも約０．９４でさえある平均球形度を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、複数の多孔質セラミック粒子は、約０．９５以下、例えば、約０．９３以下、約０．９０以下、約０．８８以下、約０．８５以下、約０．８３以下の、または約０．８１以下でさえある、平均球形度を有し得る。複数の多孔質セラミック粒子は、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値の球形度を有し得ることが理解されよう。複数の多孔質セラミック粒子は、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の球形度を有し得ることがさらに理解されよう。

【0042】

さらに別の実施形態を参照すると、本明細書に記載の実施形態によって形成された複数の多孔質セラミック粒子はそれぞれ、コア領域と、コア領域を覆う層状領域とを有する特定の断面を含み得る。実例として、図４は、本明細書に記載の実施形態によって形成された多孔質セラミック粒子の一実施形態の断面画像を示す。図４に示すように、多孔質セラミック粒子４００は、コア領域４１０と、コア領域４１０を覆う層状領域４２０とを含み得る。

【0043】

ある特定の実施形態によれば、コア領域４１０が種粒子または初期粒子と称され得ることが理解されよう。なおさらに他の実施形態によれば、コア領域４１０はモノリシックであり得る。なおさらに他の実施形態によれば、コア領域４１０はセラミック材料を含み得る。なおさらに他の実施形態によれば、コア領域はセラミック材料から本質的になり得る。セラミック材料は、例えばアルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはこれらの組み合わせなどの多孔質セラミック粒子を形成するのに適する任意の所望のセラミック材料であり得ることが理解されよう。

【0044】

さらに別の実施形態によれば、層状領域４２０は、コア領域を覆う外側領域またはシェル領域と称され得る。なおさらに別の実施形態によれば、層状領域４２０は、コア領域４１０を取り囲む重複層を含み得る。なおさらに別の実施形態によれば、層状領域４２０はセラミック材料を含み得る。なおさらに別の実施形態によれば、層状領域４２０はセラミック材料から本質的になり得る。セラミック材料は、例えばアルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはこれらの組み合わせなどの多孔質セラミック粒子を形成するのに適する任意の所望のセラミック材料であり得ることが理解されよう。

【0045】

なおさらに別の実施形態によれば、層状領域４２０は特定の多孔度を有し得る。例えば、層状領域４２０は、少なくとも約０．０１ｃｃ／ｇ、例えば、少なくとも約０．０５ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．１０ｃｃ／ｇ、少なくとも０．２５ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．５０ｃｃ／ｇ、少なくとも約０．７５ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．００ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．１０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．２０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．３０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．４０ｃｃ／ｇ、少なくとも約１．５０ｃｃ／ｇの、または少なくとも約１．５５ｃｃ／ｇでさえある、平均多孔度を有し得る。なおさらに別の実施形態によれば、層状領域４２０は、約１．６０ｃｃ／ｇ以下、例えば約１．５５ｃｃ／ｇ以下、約１．５０ｃｃ／ｇ以下、約１．４５ｃｃ／ｇ以下、約１．４０ｃｃ／ｇ以下、約１．３５ｃｃ／ｇ以下、約１．３０ｃｃ／ｇ以下、約１．２５ｃｃ／ｇ以下、約１．２０ｃｃ／ｇ以下、約１．１５ｃｃ／ｇ以下、約１．１０ｃｃ／ｇ以下、約１．０５ｃｃ／ｇ以下、約１．００ｃｃ／ｇ以下、約０．９５ｃｃ／ｇ以下、約０．９０ｃｃ／ｇ以下の、または約０．８５ｃｃ／ｇ以下でさえある、平均多孔度を有し得る。層状領域は、上記いずれかの最小値と最大値との間の任意の値の多孔度を有し得ることが理解されよう。層状領域は、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の任意の値の多孔度を有し得ることがさらに理解されよう。

【0046】

別の実施形態によれば、層状領域４２０は、多孔質セラミック粒子４００の総体積の特定の体積パーセントを構成することができる。例えば、層状領域４２０は、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約５０体積％を構成することができ、例えば、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約５５体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約６０体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約６５体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約７０体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約７５体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約８０体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約８５体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９０体積％、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９５体積％、または多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９９体積％をも構成することができる。なお、さらに別の実施形態によれば、層状領域は、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９９．５体積％以下を構成することができ、例えば、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９９体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９５体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約９０体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約８５体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約８０体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約７５体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約７０体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約６５体積％以下、多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約６０体積％以下、または多孔質セラミック粒子４００の総体積の少なくとも約５５体積％以下をも構成することができる。層状領域４２０は、上記いずれかの最小値と最大値との間の多孔質セラミック粒子４００の総体積のうちの任意の体積パーセントを構成し得ることが理解されよう。さらに、層状領域４２０は、上記いずれかの最小値と最大値との間の範囲内の多孔質セラミック粒子４００の総体積のうちの任意の体積パーセントを構成し得ることがさらに理解されよう。

【0047】

特定の実施形態によれば、コア領域４１０及び層状領域４２０は、同じ材料で形成することができる。さらに別の実施形態によれば、コア領域４１０及び層状領域４２０は、異なる材料で形成することができる。さらに別の特定の実施形態によれば、コア領域４１０は第１のアルミナ相を含み得、層状領域は第２のアルミナ相を含み得る。なおさらに別の実施形態によれば、第１のアルミナ相と第２のアルミナ相は同じであってもよい。なおさらに別の実施形態によれば、第１のアルミナ相と第２のアルミナ相は異なっていてもよい。さらに別の実施形態によれば、第１のアルミナ相はアルファアルミナであってもよく、第２のアルミナ相は非アルファアルミナ相であってもよい。

【0048】

例示のために、図５〜１０は、本明細書に記載の実施形態によって形成された多孔質セラミック粒子の断面画像を含む。

【0049】

なおさらに別の特定の実施形態によれば、本明細書に記載の多孔質セラミック粒子は、触媒担体または触媒担体の成分として形成され得る。本明細書に記載の多孔質セラミック粒子が触媒担体または触媒担体の成分として形成される場合、触媒担体は、多孔質セラミック粒子または多孔質セラミック粒子のバッチに関する本明細書に記載の特性のいずれかを有すると記載できることが理解されよう。

【0050】

多くの異なる態様及び実施形態が可能である。それらの態様及び実施形態のいくつかを以下で説明する。本明細書の読了後、当業者は、それらの態様及び実施形態が単なる例示であり、本発明の範囲を限定しないことを理解するであろう。実施形態は、以下に列挙される項目のうちの任意の１つ以上に従うことができる。

【0051】

項目１．多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法であって、
（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しい初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有するセラミック粒子の初期バッチを調製することであって、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい、セラミック粒子の初期バッチを調製することと、
噴霧流動化形成プロセスを使用して、初期バッチを多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成することであって、多孔質セラミック粒子の処理済みバッチは（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しい処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しい、形成することと、を含み、
初期バッチを多孔質セラミック粒子の処理済みバッチに形成するためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比が少なくとも約０．９０である、方法。

【0052】

項目２．ＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比が、例えば少なくとも約１．１０、少なくとも約１．２０、少なくとも約１．３０、少なくとも約１．４０、少なくとも約１．５０、少なくとも約１．６０、少なくとも約１．７０、少なくとも約１．８０、少なくとも約１．９０、少なくとも約２．００、少なくとも約２．５０、少なくとも約３．００、少なくとも約３．５０、少なくとも約４．００、少なくとも約４．５０である、項目１の方法。

【0053】

項目３．ＩＰＤＳが、約２．００以下、約０．９５以下、約０．９０以下、約０．８５以下、約０．８０以下、約０．７５以下、約０．７０以下、約０．６５以下、約０．６０以下、約０．５５以下、約０．５０以下、約０．４５以下、約０．４０以下、約０．３５以下、約０．３０以下、約０．２５以下、約０．２０以下、約０．１５以下、約０．１０以下、約０．０５以下である、項目１の方法。

【0054】

項目４．ＰＰＤＳが、約２．００以下、約０．９５以下、約０．９０以下、約０．８５以下、約０．８０以下、約０．７５以下、約０．７０以下、約０．６５以下、約０．６０以下、約０．５５以下、約０．５０以下、約０．４５以下、約０．４０以下、約０．３５以下、約０．３０以下、約０．２５以下、約０．２０以下、約０．１５以下、約０．１０以下、約０．０５以下である、項目１の方法。

【0055】

項目５．粒子の初期バッチが、少なくとも約１００ミクロンかつ約１５００ミクロン以下の平均粒径（Ｉｄ_５０）を備える、項目１の方法。

【0056】

項目６．多孔質セラミック粒子の処理済みバッチが、少なくとも約１５０ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の平均粒径を備える、項目１の方法。

【0057】

項目７．多孔質セラミック粒子の処理済みバッチの平均粒径（ｄ_５０）が、セラミック粒子の初期バッチの平均粒径）（ｄ_５０）より少なくとも約１０％大きい、項目１の方法。

【0058】

項目８．初期粒子が、少なくとも約０．８かつ約０．９５以下の球形度を備える、項目１の方法。

【0059】

項目９．処理済み粒子が、少なくとも約０．８かつ約０．９５以下の球形度を備える、項目１の方法。

【0060】

項目１０．処理済み粒子が、約１．６０ｃｃ／ｇ以下かつ少なくとも約０．８０ｃｃ／ｇの多孔度を含む、請求項１の方法。

【0061】

項目１１．セラミック粒子の初期バッチが、噴霧流動化形成プロセスを同時に開始する第１の有限数のセラミック粒子を含む、項目１の方法。

【0062】

項目１２．処理済みバッチが、噴霧流動化形成プロセスを同時に完了する第１の有限数のセラミック粒子の少なくとも約８０％に等しい第２の有限数のセラミック粒子を含み、少なくとも約８５％、少なくとも約９０％、少なくとも約９１％、少なくとも約９２％、少なくとも約９３％、少なくとも約９４％、少なくとも約９５％、少なくとも約９６％、少なくとも約９７％、少なくとも約９８％、少なくとも約９９％はセラミック粒子の第１の有限数に等しい、項目１１の方法。

【0063】

項目１３．噴霧流動化形成プロセスがバッチモードで行われる、項目１の方法。

【0064】

項目１４．バッチモードが非サイクルである、項目１３の方法。

【0065】

項目１５．バッチモードが、
セラミック粒子の全初期バッチの噴霧流動化を開始することと、
セラミック粒子の全初期バッチを噴霧流動化して、多孔質セラミック粒子の全処理済みバッチを形成することと、
全処理済みバッチの噴霧流動化を終了することと、を含む、項目１３の方法。

【0066】

項目１６．噴霧流動化が、所定の時間、すなわち少なくとも約５分かつ約６００分以下行われる、項目１５の方法。

【0067】

項目１７．噴霧流動化が、コーティング流体の微分散した液滴を空中セラミック粒子上に繰り返し分配して、多孔性セラミック粒子の処理済みバッチを形成することを含む、項目１５の方法。

【0068】

項目１８．セラミック粒子の初期バッチが、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目１の方法。

【0069】

項目１９．セラミック粒子の初期バッチが、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目１の方法。

【0070】

項目２０．多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのセラミック粒子の断面が、コア領域と、コア領域を覆う層状領域とを備える、項目１の方法。

【0071】

項目２１．コア領域がモノリシックである、項目２０の方法。

【0072】

項目２２．層状領域が、コア領域を取り囲む重複層を備える、項目２０の方法。

【0073】

項目２３．層状領域が、コア領域の多孔度よりも大きい多孔度を含む、項目２０の方法。

【0074】

項目２４．層状領域が、セラミック粒子の総体積の少なくとも約１０体積％である、項目２０の方法。

【0075】

項目２５．コア領域が、セラミック粒子の総体積の約９９体積％以下である、項目２０の方法。

【0076】

項目２６．コア領域が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目２０の方法。

【0077】

項目２７．層状領域が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目２０の方法。

【0078】

項目２８．コア領域及び層状領域が同じ組成である、項目２０の方法。

【0079】

項目２９．コア領域及び層状領域が異なる組成である、項目２０の方法。

【0080】

項目３０．コア領域が第１のアルミナ相を含み、層状領域が第２のアルミナ相を含む、項目２０の方法。

【0081】

項目３１．第１のアルミナ相及び第２のアルミナ相が同じである、項目３０の方法。

【0082】

項目３２．第１のアルミナ相及び第２のアルミナ相が異なる、項目３０の方法。

【0083】

項目３３．第１のアルミナ相がアルファアルミナであり、第２のアルミナ相が非アルファアルミナ相である、項目３０の方法。

【0084】

項目３４．中間領域が、コア領域と層状領域との間に存在する、項目２０の方法。

【0085】

項目３５．多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法が、少なくとも約３５０℃、少なくとも約３７５℃、少なくとも約４００℃、少なくとも約４２５℃、少なくとも約４５０℃、少なくとも約４７５℃、少なくとも約５００℃、少なくとも約５２５℃、少なくとも約５５０℃、少なくとも約５７５℃、少なくとも約６００℃、少なくとも約６２５℃、少なくとも約６５０℃、少なくとも約６７５℃、少なくとも約７００℃、少なくとも約７２５℃、少なくとも約７５０℃、少なくとも約７７５℃、少なくとも約８００℃、少なくとも約８２５℃、少なくとも約８５０℃、少なくとも約８７５℃、少なくとも約９００℃、少なくとも約９２５℃、少なくとも約９５０℃、少なくとも約９７５℃、少なくとも約１０００℃、少なくとも約１１００℃、少なくとも約１２００℃、または少なくとも約１４００℃の温度で多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含む、項目１の方法。

【0086】

項目３６．多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法が、約１４００℃以下、約１４００℃以下、約１２００℃以下、約１１００℃以下、約１０００℃以下、約９７５℃以下、約９５０℃以下、約９２５℃以下、約９００℃以下、約８７５℃以下、約８５０℃以下、約８２５℃以下、約８００℃以下、約７７５℃以下、約７５０℃以下、約７２５℃以下、約７００℃以下、約６７５℃以下、約６５０℃以下、約６２５℃以下、約６００℃以下、約５７５℃以下、約５５０℃以下、約５２５℃以下、約５００℃以下、約４７５℃以下、約４５０℃以下、約４２５℃以下、約４００℃以下、約３７５℃以下の温度で多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含む、項目１の方法。

【0087】

項目３７．触媒担体を形成する方法であって、
噴霧流動化形成プロセスを使用して多孔質セラミック粒子を形成することであって、多孔質セラミック粒子は少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の粒径を備える、形成することと、
少なくとも約３５０℃かつ約１４００℃以下の温度で多孔質セラミック粒子を焼結することと、を含む、方法。

【0088】

項目３８．多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法が、少なくとも約３５０℃、少なくとも約３７５℃、少なくとも約４００℃、少なくとも約４２５℃、少なくとも約４５０℃、少なくとも約４７５℃、少なくとも約５００℃、少なくとも約５２５℃、少なくとも約５５０℃、少なくとも約５７５℃、少なくとも約６００℃、少なくとも約６２５℃、少なくとも約６５０℃、少なくとも約６７５℃、少なくとも約７００℃、少なくとも約７２５℃、少なくとも約７５０℃、少なくとも約７７５℃、少なくとも約８００℃、少なくとも約８２５℃、少なくとも約８５０℃、少なくとも約８７５℃、少なくとも約９００℃、少なくとも約９２５℃、少なくとも約９５０℃、少なくとも約９７５℃、少なくとも約１０００℃、少なくとも約１１００℃、少なくとも約１２００℃、または少なくとも約１４００℃の温度で多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含む、項目３７の方法。

【0089】

項目３９．多孔質セラミック粒子のバッチを形成する方法が、約１４００℃以下、約１４００℃以下、約１２００℃以下、約１１００℃以下、約１０００℃以下、約９７５℃以下、約９５０℃以下、約９２５℃以下、約９００℃以下、約８７５℃以下、約８５０℃以下、約８２５℃以下、約８００℃以下、約７７５℃以下、約７５０℃以下、約７２５℃以下、約７００℃以下、約６７５℃以下、約６５０℃以下、約６２５℃以下、約６００℃以下、約５７５℃以下、約５５０℃以下、約５２５℃以下、約５００℃以下、約４７５℃以下、約４５０℃以下、約４２５℃以下、約４００℃以下、約３７５℃以下の温度で多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含む、項目３７の方法。

【0090】

項目４０．噴霧流動化形成プロセスを開始するために使用される粒子の初期バッチが、少なくとも約１００ミクロンかつ約１５００ミクロン以下の平均粒径（Ｉｄ_５０）を備える、項目３７の方法。

【0091】

項目４１．多孔質セラミック粒子の処理済みバッチが、少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の平均粒径を備える、項目３７の方法。

【0092】

項目４２．噴霧流動化形成プロセスがバッチモードで行われる、項目３７の方法。

【0093】

項目４３．バッチモードが、
セラミック粒子の全初期バッチの噴霧流動化を開始することと、
セラミック粒子の全初期バッチを噴霧流動化して、多孔質セラミック粒子の全処理済みバッチを形成することと、
全処理済みバッチの噴霧流動化を終了することと、を含む、項目４２の方法。

【0094】

項目４４．噴霧流動化が、所定の時間、すなわち少なくとも約１０分かつ約６００分以下行われる、項目４３の方法。

【0095】

項目４５．噴霧流動化が、コーティング流体の微分散した液滴を空中セラミック粒子上に繰り返し分配して、多孔性セラミック粒子の処理済みバッチを形成することを含む、項目４３の方法。

【0096】

項目４６．多孔質セラミック粒子が、約１．６０ｃｃ／ｇ以下かつ少なくとも約０．８０ｃｃ／ｇの多孔度を含む、項目３７の方法。

【0097】

項目４７．多孔質セラミック粒子が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目３７の方法。

【0098】

項目４８．多孔質セラミック粒子の断面が、コア領域と、コア領域を覆う層状領域とを備える、項目３７の方法。

【0099】

項目４９．コア領域がモノリシックである、項目４８の方法。

【0100】

項目５０．層状領域が、コア領域を取り囲む重複層を備える、項目４８の方法。

【0101】

項目５１．コア領域が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目４８の方法。

【0102】

項目５２．層状領域が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目４８の方法。

【0103】

項目５３．コア領域及び層状領域が同じ組成である、項目４８の方法。

【0104】

項目５４．コア領域及び層状領域が異なる組成である、項目４８の方法。

【0105】

項目５５．コア領域が第１のアルミナ相を含み、層状領域が第２のアルミナ相を含む、項目４８の方法。

【0106】

項目５６．第１のアルミナ相及び第２のアルミナ相が同じである、項目５５の方法。

【0107】

項目５７．第１のアルミナ相及び第２のアルミナ相が異なる、項目５５の方法。

【0108】

項目５８．第１のアルミナ相がアルファアルミナであり、第２のアルミナ相が非アルファアルミナ相である、項目５５に記載の方法。

【0109】

項目５９．バッチモードが非サイクルである、項目４２の方法。

【0110】

項目６０．複数の多孔質セラミック粒子を形成する方法であって、
バッチモードで行われる噴霧流動化形成プロセスを使用して複数の多孔質セラミック粒子を形成することを含み、複数の多孔質セラミック粒子は少なくとも約２００ミクロンの粒径かつ約２０００ミクロン以下の粒径を備える、方法。

【0111】

項目６１．バッチモードが、
セラミック粒子の全初期バッチの噴霧流動化を開始することと、
セラミック粒子の全初期バッチを噴霧流動化して、多孔質セラミック粒子の全処理済みバッチを形成することと、
全処理済みバッチの噴霧流動化を終了することと、を含む、項目６０の方法。

【0112】

項目６２．噴霧流動化が、所定の時間、すなわち少なくとも約１０分かつ約６００分以下行われる、項目６１の方法。

【0113】

項目６３．噴霧流動化が、コーティング流体の微分散した液滴を空中セラミック粒子上に繰り返し分配して、多孔性セラミック粒子の処理済みバッチを形成することを含む、項目６１の方法。

【0114】

項目６４．バッチモードが非サイクルである、項目６０の方法。

【0115】

項目６５．少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の粒径を備える多孔質セラミック粒子であって、その粒子の断面が、コア領域と、そのコア領域を覆う層状領域とを備える、多孔質セラミック粒子。

【0116】

項目６６．コア領域がモノリシックである、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0117】

項目６７．層状領域が、コア領域を取り囲む重複層を備える、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0118】

項目６８．コア領域が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0119】

項目６９．層状領域が、アルミナ、ジルコニア、チタニア、シリカ、またはそれらの組み合わせを含む、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0120】

項目７０．コア領域及び層状領域が同じ組成である、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0121】

項目７１．コア領域及び層状領域が異なる組成である、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0122】

項目７２．コア領域が第１のアルミナ相を含み、層状領域が第２のアルミナ相を含む、項目６５の多孔質セラミック粒子。

【0123】

項目７３．第１のアルミナ相及び第２のアルミナ相が同じである、項目７２の多孔質セラミック粒子。

【0124】

項目７４．第１のアルミナ相と第２のアルミナ相が異なる、項目７２の多孔質セラミック粒子。

【0125】

項目７５．第１のアルミナ相がアルファアルミナであり、第２のアルミナ相が非アルファアルミナ相である、項目７２の多孔質セラミック粒子。

【0126】

項目７６．複数の多孔質セラミック粒子を形成する方法であって、少なくとも２つのバッチ噴霧流動化形成サイクルを含むバッチモードで行われる噴霧流動化形成プロセスを使用して複数の多孔質セラミック粒子を形成することを含み、噴霧流動化形成プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子は、少なくとも約０．０１ｃｃ／ｇかつ約１．６０ｃｃ／ｇ以下の平均多孔度、少なくとも約２００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の平均粒径を備え、複数の多孔質セラミック粒子の各セラミック粒子は、コア領域と、そのコア領域を覆う層状領域とを備える断面構造を備える、方法。

【0127】

項目７７．少なくとも２つのバッチ噴霧流動化サイクルが第１のサイクル及び第２のサイクルを含み、第１のサイクルは、少なくとも約１００ミクロンかつ約２０００ミクロン以下の平均粒径を有するセラミック粒子の第１の初期バッチを調製することと、噴霧流動化を使用して、第１の初期バッチを多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチに形成することと、を含み、多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチは、セラミック粒子の第１の初期バッチの平均粒径より少なくとも約１０％大きい平均粒径を有し、第２のサイクルは、セラミック粒子の第１の処理済みバッチからセラミック粒子の第２の初期バッチを調製することと、噴霧流動化を使用して、第２の初期バッチを多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチに形成することと、を含み、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、セラミック粒子の第２の初期バッチの平均粒径より少なくとも約１０％大きい平均粒径を有する、項目７６の方法。

【0128】

項目７８．セラミック粒子の第１の初期バッチが（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しい初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有し、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の初期バッチのｄ９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、セラミック粒子の第１の処理済みバッチが、（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しい処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、第１のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも約０．９０のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、項目７７の方法。

【0129】

項目７９．セラミック粒子の第２の初期バッチが（Ｉｄ_９０−Ｉｄ_１０）／Ｉｄ_５０に等しい初期粒径分布スパンＩＰＤＳを有し、式中、Ｉｄ_９０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_１０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｉｄ_５０はセラミック粒子の初期バッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、セラミック粒子の第２の処理済みバッチが、（Ｐｄ_９０−Ｐｄ_１０）／Ｐｄ_５０に等しい処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳを有し、式中、Ｐｄ_９０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_９０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_１０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_１０粒径分布測定値に等しく、Ｐｄ_５０は多孔質セラミック粒子の処理済みバッチのｄ_５０粒径分布測定値に等しく、第２のバッチ噴霧流動化形成サイクルが、少なくとも約０．９０のＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比を有する、項目７７の方法。

【0130】

項目８０．方法が、少なくとも約３５０℃かつ約１４００℃以下の温度で複数の多孔質セラミック粒子を焼結することをさらに含む、項目７６の方法。

【0131】

項目８１．噴霧流動化形成プロセスによって形成された複数の多孔質セラミック粒子が、少なくとも約０．８かつ約０．９５以下の球形度をさらに含む、請求項７６の方法。

【0132】

項目８２．ＩＰＤＳ／ＰＰＤＳ比が少なくとも約１．１０である、項目７８の方法。

【0133】

項目８３．ＩＰＤＳが約２．００以下である、項目７８の方法。

【0134】

項目８４．ＰＰＤＳが約２．００以下である、項目７８の方法。

【0135】

項目８５．噴霧流動化が、コーティング流体の微分散した液滴を空中セラミック粒子上に繰り返し分配して、多孔性セラミック粒子の処理済みバッチを形成することを含む、項目７８の方法。

【実施例】

【0136】

実施例１本明細書に記載の実施形態による４つのサイクルプロセスを使用して、セラミック粒子の実施例バッチを形成し、次いでこれを触媒担体に形成した。

【0137】

プロセスのサイクル１では、Ｂｏｅｈｍｉｔｅ（アルミナ）材の種粒子を使用して、８００グラムの質量を有する、セラミック粒子の第１の初期バッチを形成した。ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）によって測定すると、セラミック粒子のこの第１の初期バッチはＩｄ_１０＝１１０μｍ、Ｉｄ_５０＝１２３μｍ、及びＩｄ_９０＝１４３μｍを含む粒径分布を有していた。初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．２７に等しかった。セラミック粒子の第１の初期バッチをＶＦＣ−３噴霧流動化装置に入れた。これらの粒子は、公称１００℃の温度で、運転の開始時に３８標準立方フィート／分（ＳＣＦＭ）（１０７６ｌｐｍに相当）の気流で流動化させた。この気流は、運転中に徐々に５０ＳＣＦＭ（１４１６ｌｐｍ）まで増加させた。Ｂｏｅｈｍｉｔｅスリップを粒子のこの流動床上に噴霧した。スリップは、１２５ポンドの脱イオン水、４８．４ポンドのＵＯＰ Ｖｅｒｓａｌ ２５０ Ｂｏｅｈｍｉｔｅアルミナ、及び１．９ポンドの濃硝酸からなっていた。スリップはｐＨ４．３、固形分２３．４％を有し、４．８μｍのメジアン粒径まで粉砕した。スリップは、３２ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して霧化した。質量１０，８３０グラムのスリップを３時間半にわたって粒子床に適用して、多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチは、２６０８グラムの質量を有し、Ｐｄ_１０＝１６８μｍ、Ｐｄ_５０＝１８０μｍ、及びＰｄ_９０＝１９６μｍを含む粒径分布を有していた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１６に等しかった。形成プロセスの第１のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．７に等しかった。

【0138】

プロセスのサイクル２では、２２５０グラムの多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチ（すなわち、サイクル１の生成物）を使用して、セラミック粒子の第２の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第２の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝１６８μｍ、Ｉｄ_５０＝１８０μｍ、及びＩｄ_９０＝１９６μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１６に等しかった。セラミック粒子のこれらの第２の初期バッチを、公称１００℃の温度において、４５ＳＣＦＭ（１２７４ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転の終了までには５８ＳＣＦＭ（１６４２ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３０ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量１７，６８９グラムのスリップを４時間４５分にわたってセラミック粒子の第２の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、５７９６グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝２２５μｍ、Ｐｄ_５０＝２４２μｍ、及びＰｄ_９０＝２６２μｍを含む。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１５に等しかった。形成プロセスの第２のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．０２に等しかった。

【0139】

プロセスのサイクル３では、５００グラムの多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチ（すなわち、サイクル２の生成物）を使用して、セラミック粒子の第３の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第３の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝２２５μｍ、Ｉｄ_５０＝２４２μｍ、及びＩｄ_９０＝２６２μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１５に等しかった。セラミック粒子の第３の初期バッチを、公称１００℃の温度において、５５ＳＣＦＭ（１５５７ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには６８ＳＣＦＭ（１９２６ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３０ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧する。質量１１，１３８グラムのスリップを４時間４５分にわたってセラミック粒子の第３の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第３のバッチは、２８７７グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝４３０μｍ、Ｐｄ_５０＝４６３μｍ、及びＰｄ_９０＝４９９μｍを含む。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１５に等しかった。形成プロセスの第３のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．０３に等しかった。

【0140】

プロセスのサイクル４では、２８４０グラムの多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチ（すなわち、サイクル３の生成物）を使用して、セラミック粒子の第４の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第４の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝４３０μｍ、Ｉｄ_５０＝４６３μｍ、及びＩｄ_９０＝４９９μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１５に等しかった。セラミック粒子の第４の初期バッチを、公称１００℃の温度において、７５ＳＣＦＭ（２１２３ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには７８ＳＣＦＭ（２２０９ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３０ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧する。質量３４００グラムのスリップを３０分にわたってセラミック粒子の第４の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第４の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第４のバッチは、３５８１グラムの質量を有し、Ｐｄ_１０＝４６６μｍ、Ｐｄ_５０＝５０１μｍ、及びＰｄ_９０＝５３８μｍを含む粒径分布を有していた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１４に等しかった。形成プロセスの第４のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．０４に等しかった。

【0141】

サイクル４からの多孔質セラミック粒子の第４のバッチを、１２００℃の回転焼成炉中で焼成して、窒素ＢＥＴ表面積１０．０ｍ^２／グラム、水銀圧入体積０．４９ｃｍ^３／グラムを有するアルファアルミナ（粉末Ｘ線回折で測定した）触媒担体を形成した。その触媒担体はＤ_１０＝３７７μｍ、Ｄ_５０＝４０９μｍ、Ｄ_９０＝４４７μｍを含む粒径分布を有していた。さらに、触媒担体は、０．１６の分布スパン、及び９６．０％のＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）Ｓｈａｐｅ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｓｐｈｅｒｉｃｉｔｙ（形状分析球形度）を有していた。

【0142】

実施例２本明細書に記載の実施形態による３つのサイクルプロセスを使用して、セラミック粒子の実施例バッチを形成した。

【0143】

プロセスのサイクル１では、Ｂｏｅｈｍｉｔｅ（アルミナ）材の種粒子を使用して、２８００グラムの質量を有する、セラミック粒子の第１の初期バッチを形成した。ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）によって測定すると、セラミック粒子のこの第１の初期バッチはＩｄ_１０＝１８０μｍ、Ｉｄ_５０＝１９７μｍ、及びＩｄ_９０＝２１６μｍを含む粒径分布を有していた。初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１７に等しかった。セラミック粒子の第１の初期バッチを、Ｍａｒｉｏｎ，ＩＡ ＵＳＡにあるＦｒｅｕｎｄ−Ｖｅｃｔｏｒ ＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎのＶＦＣ−３噴霧流動化装置に入れた。これらの粒子は、公称１００℃の温度で、運転の開始時に５０ＳＣＦＭ（１４１６ｌｐｍに相当）の気流で流動化させた。この気流は、運転中に徐々に５５ＳＣＦＭ（１５５７ｌｐｍ）まで増加させた。Ｂｏｅｈｍｉｔｅスリップを、粒子のこの流動床上に噴霧した。スリップは、１７５ポンドの脱イオン水、７２ポンドのＵＯＰ Ｖｅｒｓａｌ ２５０ Ｂｏｅｈｍｉｔｅアルミナ、及び２．７ポンドの濃硝酸からなっていた。スリップはｐＨ４．８、固形分２３．９％を有し、４．６８μｍのメジアン粒径まで粉砕する。スリップは、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して霧化した。質量６８５０グラムのスリップを２時間にわたって粒子床に適用して、多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチは、４２４８グラムの質量を有し、Ｐｄ_１０＝２１０μｍ、Ｐｄ_５０＝２２７μｍ、及びＰｄ_９０＝２４８μｍを含む粒径分布を有していた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１７に等しかった。形成プロセスの第１のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．０９に等しかった。

【0144】

プロセスのサイクル２では、１２５０グラムの多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチ（すなわち、サイクル１の生成物）を使用して、セラミック粒子の第２の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第２の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝２１０μｍ、Ｉｄ_５０＝２２７μｍ、及びＩｄ_９０＝２４８μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１７に等しかった。セラミック粒子の第２の初期バッチを、公称１００℃の温度において、５５ＳＣＦＭ（１５５７ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには６７ＳＣＦＭ（１８９７ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量１６，３５０グラムのスリップを４時間にわたってセラミック粒子の第２の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、４５３３グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝３３３μｍ、Ｐｄ_５０＝３５６μｍ、及びＰｄ_９０＝３８１μｍを含む。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１４に等しかった。形成プロセスの第２のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．２４に等しかった。

【0145】

プロセスのサイクル３では、１０００グラムの多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチ（すなわち、サイクル２の生成物）を使用して、セラミック粒子の第３の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第３の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝３３３μｍ、Ｉｄ_５０＝３５６μｍ、及びＩｄ_９０＝３８１μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１４に等しかった。セラミック粒子の第３の初期バッチを、公称１００℃の温度において、７５ＳＣＦＭ（２１２３ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには８９ＳＣＦＭ（２５２９ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量１３，０００グラムのスリップを２時間２０分にわたってセラミック粒子の第３の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチは、４００３グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝５３０μｍ、Ｐｄ_５０＝５６２μｍ、及びＰｄ_９０＝５９６μｍを含む。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１２に等しかった。形成プロセスの第３のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．１５に等しかった。

【0146】

実施例３同じ第１のサイクルを有し、本明細書に記載の実施形態による３つの交互２サイクルプロセスを使用して、実施例のバッチまたはセラミック粒子を形成し、次いでそれらを触媒担体に成形した。

【0147】

プロセスのサイクル１では、非晶質シリカ材の種粒子を使用して、９５０グラムの質量を有する、セラミック粒子の第１の初期バッチを形成した。ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）によって測定すると、セラミック粒子のこの第１の初期バッチはＩｄ_１０＝１８８μｍ、Ｉｄ_５０＝２０９μｍ、及びＩｄ_９０＝２３５μｍを含む粒径分布を有していた。初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．２３に等しかった。セラミック粒子の第１の初期バッチをＶＦＣ−３噴霧流動化装置に入れた。これらの粒子は、公称１００℃の温度で、運転の開始時に３５ＳＣＦＭ（９９１ｌｐｍに相当）の気流で流動化させた。この気流は、運転中に徐々に４３ＳＣＦＭ（１２１７ｌｐｍ）まで増加させた。スリップを粒子のこの流動床上に噴霧した。スリップは、６２ポンドの脱イオン水、１３．５ポンドのＧｒａｃｅ−Ｄａｖｉｓｏｎ Ｃ８０５合成非晶質シリカゲル、５．６ポンドのＮａｌｃｏ １１４２コロイドシリカ、０．５３ポンドの水酸化ナトリウム、及び１．３ポンドのＤｕＰｏｎｔ Ｅｌｖａｎｏｌ ５１−０５ポリビニルアルコールからなっていた。スリップはｐＨ１０．１、固形分２１．８％を有し、４．４８μｍのメジアン粒径まで粉砕した。スリップは、３０ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して霧化した。質量７４２５グラムのスリップを２時間にわたって粒子床に適用して、多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチは、２１２４グラムの質量を有し、Ｐｄ_１０＝２５４μｍ、Ｐｄ_５０＝２７６μｍ、及びＰｄ_９０＝３０１μｍを含む粒径分布を有していた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１７に等しかった。形成プロセスの第１のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．３２に等しかった。

【0148】

プロセスの第１のサイクル２の繰り返しでは、２，５００グラムの多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチ（すなわち、サイクル１の生成物）を使用して、セラミック粒子の第２の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第２の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝２５４μｍ、Ｉｄ_５０＝２７６μｍ、及びＩｄ_９０＝３０１μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１７に等しかった。セラミック粒子の第２の初期バッチを、公称１００℃の温度において、４３ＳＣＦＭ（１２１７ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには４６ＳＣＦＭ（１３０２ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３０ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量１４，８３４グラムのスリップを３時間１５分にわたってセラミック粒子の第２の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、２８４９グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝４７６μｍ、Ｐｄ_５０＝５０８μｍ、及びＰｄ_９０＝５４３μｍを含む。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１３に等しかった。形成プロセスの第２のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．２９に等しかった。

【0149】

プロセスの第２のサイクル２の繰り返しでは、２，５００グラムの多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチ（すなわち、サイクル１の生成物）を使用して、セラミック粒子の第２の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第２の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝２５４μｍ、Ｉｄ_５０＝２７６μｍ、及びＩｄ_９０＝３０１μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１７に等しかった。セラミック粒子の第２の初期バッチを、９２℃の温度で開始し、１４７℃まで上昇させた温度において、４３ＳＣＦＭ（１２１７ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには４７ＳＣＦＭ（１３３１ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成ではあるが１９．７％の固形分を有するスリップを、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量１６，９３１グラムのスリップを３時間１５分にわたってセラミック粒子の第２の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、３３８４グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝４８２μｍ、Ｐｄ_５０＝５１１μｍ、及びＰｄ_９０＝５４３μｍを含む。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１２に等しかった。形成プロセスの第２のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．４３に等しかった。

【0150】

プロセスの第３のサイクル２の繰り返しでは、２，５００グラムの多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチ（すなわち、サイクル１の生成物）を使用して、セラミック粒子の第２の初期バッチを形成した。セラミック粒子の第２の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝２５４μｍ、Ｉｄ_５０＝２７６μｍ、及びＩｄ_９０＝３０１μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．１７に等しかった。セラミック粒子の第２の初期バッチを、９２℃の温度で開始し、運転終了までには１４７℃まで上昇させた温度において、４３ＳＣＦＭ（１２１７ｌｐｍ）の開始気流で流動化させ、運転終了までには４８ＳＣＦＭ（１３５９ｌｐｍ）まで増加させた。第１のサイクルと同様の組成ではあるが２０．９％の固形分を有するスリップを、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量１６，９３８グラムのスリップを３時間１５分にわたってセラミック粒子の第２の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、３４１２グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝４８１μｍ、Ｐｄ_５０＝５１２μｍ、及びＰｄ_９０＝５４４μｍを含んでいた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１２に等しかった。形成プロセスの第２のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．３８に等しかった。

【0151】

３つのサイクル２の繰り返しから得られた未焼成生成物を合わせ、６５０℃にて回転焼成炉で焼成した。これにより、窒素ＢＥＴ表面積１９６ｍ^２／グラム、水銀吸収細孔容積１．３４ｃｍ^３／グラム、及び粒径分布Ｄ_１０＝４６８μｍ、Ｄ_５０＝４９９μｍ、Ｄ_９０＝５３１μｍ、スパン０．１３、ならびにＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）Ｓｈａｐｅ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｓｐｈｅｒｉｃｉｔｙ ９６．３％を有する非晶質シリカ（粉末Ｘ線回折によって測定した）触媒担体が製造された。

【0152】

実施例４本明細書に記載の実施形態による３つのサイクルプロセスを使用して、セラミック粒子の実施例バッチを形成した。

【0153】

プロセスのサイクル１では、ジルコニア材の種粒子を使用して、２４７グラムの質量を有する、セラミック粒子の第１の初期バッチを形成した。ＣＡＭＳＩＺＥＲ（登録商標）によって測定すると、セラミック粒子のこの第１の初期バッチはＩｄ_１０＝１１０μｍ、Ｉｄ_５０＝１３５μｍ、及びＩｄ_９０＝１７０μｍを含む粒径分布を有していた。初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．４４に等しかった。セラミック粒子の第１の初期バッチをＶＦＣ−３噴霧流動化装置に入れた。これらの粒子を、９３℃の温度で開始し、運転終了までには１３０℃まで上昇させた温度において、３４ＳＣＦＭ（９６３ｌｐｍ）で開始し、運転終了時には４０ＳＣＦＭ（１１３３ｌｐｍ）まで増加させた気流で流動化させた。２９ポンドの脱イオン水と、７．５ポンドの第一稀元素化学工業ＲＣ−１００ジルコニア粉末と、０．３ポンドの濃硝酸と、０．３ポンドのＳｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈポリエチレンイミンと、０．２２ポンドのＤｕＰｏｎｔ Ｅｌｖａｎｏｌ５１−０５ポリビニルアルコールとの混合物からなるスリップを調製した。スリップはｐＨ３．１、固形分２０．４％、及びメジアン粒径２．９２μｍを有していた。スリップは、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して霧化した。質量３４８７グラムのスリップを１時間にわたって粒子床に適用して、多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチは、４０６グラムの質量を有し、Ｐｄ_１０＝１４１μｍ、Ｐｄ_５０＝１６５μｍ、及びＰｄ_９０＝１８５μｍを含む粒径分布を有していた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．２７に等しかった。形成プロセスの第１のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．６７に等しかった。

【0154】

プロセスのサイクル２では、４００グラムの多孔質セラミック粒子の第１の処理済みバッチ（すなわち、サイクル１の生成物）を使用して、セラミック粒子の第２の初期バッチを形成させた。セラミック粒子の第２の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝１４１μｍ、Ｉｄ_５０＝１６５μｍ、及びＩｄ_９０＝１８５μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．２７に等しかった。セラミック粒子の第２の初期バッチを、公称１３０℃の温度において、４０ＳＣＦＭ（１１３３ｌｐｍ）の開始気流によって、運転終了までには４４ＳＣＦＭ（１２４６ｌｐｍ）まで増加させて、流動化させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量３４１０グラムのスリップを１時間にわたってセラミック粒子の第２の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチは、６４４グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝１７２μｍ、Ｐｄ_５０＝１９１μｍ、及びＰｄ_９０＝２１３μｍを含んでいた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．２２に等しかった。形成プロセスの第２のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．２４に等しかった。

【0155】

プロセスのサイクル３では、５００グラムの多孔質セラミック粒子の第２の処理済みバッチ（すなわち、サイクル２の生成物）を使用して、セラミック粒子の第３の初期バッチを形成させた。セラミック粒子の第３の初期バッチは、Ｉｄ_１０＝１７２μｍ、Ｉｄ_５０＝１９１μｍ、及びＩｄ_９０＝２１３μｍを含む粒径分布を有し、初期粒径分布スパンＩＰＤＳは０．２２に等しかった。セラミック粒子の第３の初期バッチを、公称１３０℃の温度において、４５ＳＣＦＭ（１２７５ｌｐｍ）の開始気流で流動化させた。第１のサイクルと同様の組成のスリップを、３５ｐｓｉの霧化気圧で二流体ノズルを介して種床上に噴霧した。質量４，５５４グラムのスリップを１時間にわたってセラミック粒子の第３の初期バッチに適用して、多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチを形成した。多孔質セラミック粒子の第３の処理済みバッチは、８９３グラムの質量を有し、粒径分布はＰｄ_１０＝２１２μｍ、Ｐｄ_５０＝２３１μｍ、及びＰｄ_９０＝２４９μｍを含んでいた。処理済み粒径分布スパンＰＰＤＳは０．１６に等しかった。形成プロセスの第３のサイクルのためのＩＰＤＳ／ＰＰＤＳの比は１．３４に等しかった。

【0156】

上記において、特定の実施形態への言及及びある特定の成分の関係は例示である。結合または連結される成分への言及は、本明細書で考察される方法を実施するために理解されることになる、該成分間の直接連結または１つ以上の介在成分を介する間接連結のいずれかを、開示することを意図していることが理解されよう。このように、上で開示した主題は例示であって限定ではなく、添付の特許請求の範囲は本発明の真の範囲内にあるすべてのそのような修正、強化、及び他の実施形態をカバーすることを意図している。したがって、法律で許容される最大限度まで、本発明の範囲は、以下の特許請求の範囲及びその等価物の最も広い許容可能な解釈によって決定されるべきであり、前記の詳細な説明によって制限または限定されないものとする。

【0157】

開示の要約は、特許法に適合するように提供され、特許請求の範囲または意図を解釈または限定するために使用されないであろうという理解の下に提示される。さらに、上記の詳細な説明では、開示を合理化する目的のために、様々な特徴をまとめてグループ化するか、または単一の実施形態で記載することができる。この開示は、クレームされた実施形態が各請求項に明示的に記載されているものより多くの特徴を要求とするという意図を反映するものと解釈されるべきではない。むしろ、以下の特許請求の範囲が反映するように、本発明の主題は、開示された実施形態のいずれかのすべての特徴よりも少ないものに向けられ得る。したがって、以下の特許請求の範囲は、詳細な説明に組み込まれ、各請求項は、個々に請求される主題を定義するものとして独立している。

【図1】

【図2A】

【図2B】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】