特許 6696505 リアクタ

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6696505

(24)【登録日】2020年4月27日

(45)【発行日】2020年5月20日

(54)【発明の名称】リアクタ

(51)【国際特許分類】

   B01J 19/24 20060101AFI20200511BHJP

   F28D 9/02 20060101ALI20200511BHJP

   C01B 3/38 20060101ALI20200511BHJP

【ＦＩ】

   B01J19/24 A

   F28D9/02

   C01B3/38

【請求項の数】12

【全頁数】17

(21)【出願番号】特願2017-523660(P2017-523660)

(86)(22)【出願日】2016年6月8日

(86)【国際出願番号】JP2016066993

(87)【国際公開番号】WO2016199791

(87)【国際公開日】20161215

【審査請求日】2017年11月21日

(31)【優先権主張番号】特願2015-115655(P2015-115655)

(32)【優先日】2015年6月8日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000000099

【氏名又は名称】株式会社ＩＨＩ

(74)【代理人】

【識別番号】100083806

【弁理士】

【氏名又は名称】三好 秀和

(74)【代理人】

【識別番号】100101247

【弁理士】

【氏名又は名称】高橋 俊一

(74)【代理人】

【識別番号】100095500

【弁理士】

【氏名又は名称】伊藤 正和

(74)【代理人】

【識別番号】100098327

【弁理士】

【氏名又は名称】高松 俊雄

(72)【発明者】

【氏名】矢野 明久

(72)【発明者】

【氏名】岡 辰哉

(72)【発明者】

【氏名】鎌田 博之

(72)【発明者】

【氏名】坂倉 茂樹

(72)【発明者】

【氏名】本間 信之

(72)【発明者】

【氏名】武内 佑介

【審査官】 関根 崇

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１５／０３７５９７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００９−１３６８４１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 実開昭５８−０１０５８３（ＪＰ，Ｕ）

【文献】 米国特許出願公開第２００９／０３１１１５０（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 特開昭４６−００１１５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２００５−５２９９５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許第０６１４３９４３（ＵＳ，Ａ）

【文献】 特開平０２−０８３０１７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００６／０４３６４２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 中国実用新案第２０１９７８７２６（ＣＮ，Ｕ）

【文献】 米国特許第６１４３９４３（ＵＳ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ０１Ｊ １９／００−３２

Ｃ０１Ｂ ３／３８

Ｆ２８Ｄ ９／００

Ｆ２８Ｆ ３／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

原料流体と熱媒体との間の熱交換によって、原料流体を反応させて、生成物を生成するリアクタであって、
原料流体を流通させるメイン反応流路と、前記メイン反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って熱媒体を流通させるメイン温調流路とを有するメインリアクタコアと、
出口側が前記メイン反応流路の入口側に連通しかつ原料流体を流通させるプレ反応流路と、入口側が前記メイン反応流路の出口側に連通しかつ前記プレ反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って熱媒体としての生成物を流通させるプレ温調流路とを有するプレリアクタコアと、
を具備し、
前記メインリアクタコアは、
前記メイン反応流路が形成されたメイン反応構造体と、
前記メイン反応構造体と交互に積層され、前記メイン温調流路が形成されたメイン温調構造体と、を備え、
前記プレリアクタコアは、
前記プレ反応流路が形成されたプレ反応構造体と、
前記プレ反応構造体と交互に積層され、前記プレ温調流路が形成されたプレ温調構造体と、を備え、
前記プレ温調流路の入口側は、前記メイン反応流路の出口側に直結している、リアクタ。

【請求項2】

前記プレ反応流路の出口側と前記メイン反応流路の入口側とを接続する連絡部材を具備する、請求項１に記載のリアクタ。

【請求項3】

原料流体と熱媒体との間の熱交換によって、原料流体を反応させて、生成物を生成するリアクタであって、
原料流体を流通させるメイン反応流路と、前記メイン反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って熱媒体を流通させるメイン温調流路とを有するメインリアクタコアと、
出口側が前記メイン反応流路の入口側に連通しかつ原料流体を流通させるプレ反応流路と、入口側が前記メイン反応流路の出口側に連通しかつ前記プレ反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って熱媒体としての生成物を流通させるプレ温調流路とを有するプレリアクタコアと、
を具備し、
前記メインリアクタコアは、
前記メイン反応流路が形成されたメイン反応構造体と、
前記メイン反応構造体と交互に積層され、前記メイン温調流路が形成されたメイン温調構造体と、を備え、
前記プレリアクタコアは、
前記プレ反応流路が形成されたプレ反応構造体と、
前記プレ反応構造体と交互に積層され、前記プレ温調流路が形成されたプレ温調構造体と、を備え、
前記プレ反応流路の出口側は、前記メイン反応流路の入口側に直結している、リアクタ。

【請求項4】

前記メイン反応流路の出口側と前記プレ温調流路の入口側とを接続する連絡部材を具備する、請求項３に記載のリアクタ。

【請求項5】

前記メイン反応流路内及び前記プレ反応流路内に、原料流体の反応を促進する触媒がそれぞれ担持されている、請求項１から請求項４のうちのいずれか１項に記載のリアクタ。

【請求項6】

前記メイン反応流路内に、前記触媒を担持したメイン触媒部材が着脱可能に設けられ、
前記プレ反応流路内に、前記触媒を担持したプレ触媒部材が着脱可能に設けられている、請求項５に記載のリアクタ。

【請求項7】

前記メイン温調流路内に、メインフィンが着脱可能に設けられ、
前記プレ温調流路内に、プレフィンが着脱可能に設けられている、請求項１から請求項６のうちのいずれか１項に記載のリアクタ。

【請求項8】

前記メイン温調流路に供給される熱媒体の流量又は温度を調節する熱媒調整器を具備する、請求項１から請求項７のうちのいずれか１項に記載のリアクタ。

【請求項9】

前記プレリアクタコアは、前記メインリアクタコアに分離可能に一体化されている、請求項１から請求項８のうちのいずれか１項に記載のリアクタ。

【請求項10】

前記メイン温調流路は、前記メイン反応流路内の原料流体の流れ方向と逆方向又は同方向に向かって熱媒体を流通させる、請求項１から請求項９のうちのいずれか１項に記載のリアクタ。

【請求項11】

前記プレ温調流路は、前記プレ反応流路内の原料流体の流れ方向と逆方向又は同方向に向かって熱媒体としての生成物を流通させる、請求項１から請求項１０のうちのいずれか１項に記載のリアクタ。

【請求項12】

前記プレリアクタコアは、原料流体が熱媒体として生成物との熱交換によって昇温される際、前記プレ温調流路において原料流体の一部を先立って反応させる、請求項１から請求項１１のうちいずれか１項に記載のリアクタ。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、原料流体（反応流体）と熱媒体との間の熱交換によって、原料流体を反応させて、生成物（反応生成物）を生成するリアクタに関する。

【背景技術】

【0002】

例えば、水素製造プロセスに用いられるリアクタは、リアクタコアを具備している。リアクタコアは、メタンガスとスチームを含む原料流体を流通させる反応流路と、燃焼ガス等の熱媒体を流通させる温調流路（加熱流路）とを備えている。前述の構成において、リアクタコアに原料流体及び熱媒体を供給することにより、原料流体が反応流路内を流通し、熱媒体が温調流路内を流通する。すると、原料流体と熱媒体との間で熱交換が行われ、原料流体を反応（吸熱反応）させて、水素と一酸化炭素を含む生成物を生成することができる（非特許文献１参照）。上記リアクタに関しては、特許文献１に開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特表２００６−５０５３８７号公報

【非特許文献】

【0004】

【非特許文献1】「石油精製プロセス」石油学会編、株式会社講談社、第３１４〜３１８頁、１９９８年５月２０日発行

【発明の概要】

【0005】

ところで、生成物の温度が非常に高く、例えば、生成物の温度がメタルダスティングの温度域（４００〜７００℃程度）である滞留時間を短くする等の理由により、リアクタの外側において生成物Ｐを急冷する必要がある。そのために、リアクタの外側に配置されたクエンチングドラム（熱回収ボイラ）内の水（冷媒）と生成物との間の熱交換によって、原料流体の一部になるスチームを副次的に生成しつつ、生成物の熱を回収している。一方、クエンチングドラムによる生成物の熱回収量、換言すれば、リアクタの外側における生成物の熱回収量が増えると、リアクタ側に供給される熱媒体の熱エネルギー（投入エネルギー）が増大し、又スチームが余剰に生成されることになり、プラント全体のエネルギー効率が低下するという問題がある。

【0006】

なお、水素製造プロセスに用いられるリアクタだけではなく、その他のリアクタにおいても、前述と同様の問題が生じるものである。

【0007】

そこで、本開示は、プラント全体のエネルギー効率を高めるのに有利なリアクタを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本開示の一態様に係るリアクタは、原料流体（反応流体）と熱媒体との間の熱交換によって、原料流体を反応させて、生成物（反応生成物）を生成するリアクタであって、原料流体を流通させるメイン反応流路と、メイン反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って熱媒体を流通させるメイン温調流路（加熱流路）とを有するメインリアクタコアと、出口側がメイン反応流路の入口側に連通しかつ原料流体を流通させるプレ反応流路と、入口側がメイン反応流路の出口側に連通しかつプレ反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って熱媒体としての生成物を流通させるプレ温調流路（予熱流路）とを有するプレリアクタコアとを具備する。

【0009】

なお、「入口側」とは、原料流体、生成物、又は熱媒体の流れ方向の入口側のことをいい、「出口側」とは、原料流体、生成物、又は熱媒体の流れ方向の出口側のことをいう。

【0010】

本開示の構成によると、プレリアクタコアに原料流体を供給することにより、原料流体がプレ反応流路内を経由してメイン反応流路内を流通する。また、メインリアクタコアに熱媒体を供給することにより、熱媒体がメイン温調流路内をメイン反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って（例えば、逆方向又は同方向に向かって）流通する。すると、原料流体と熱媒体との間で熱交換が行われ、原料流体を反応温度まで上げて反応させ、生成物を生成することができる。

【0011】

一方、前述のように、プレリアクタコアに供給された原料流体が、プレ反応流路内を流通する。また、メイン反応流路から導出された生成物が、プレ温調流路内をプレ反応流路内の原料流体の流れ方向に沿って（例えば、逆方向又は同方向に向かって）流通する。すると、熱媒体としての生成物と原料流体との間で熱交換が行われ、プレリアクタコア内において原料流体を予熱しかつ生成物を冷却することができる。

【0012】

要するに、プレリアクタコア内において生成物を冷却できるため、リアクタによって生成物の熱を自己回収することができ、生成物の温度を低下させて、リアクタの外側における生成物の熱回収量が増えることを抑制することができる。

【0013】

本開示によれば、リアクタに供給される熱媒体の熱エネルギー（投入エネルギー）を低減し、又リアクタの外側においてスチームを余剰に生成することを回避して、プラント全体のエネルギー効率を高めることができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】図１は、本開示の一実施形態に係るリアクタの模式的な正面図である。

【図2】図２は、図１におけるII-II線に沿った断面図である。

【図3】図３は、図１におけるIII-III線に沿った断面図である。

【図4】図４は、図１におけるIV-IV線に沿った断面図である。

【図5】図５は、図１におけるV-V線に沿った拡大断面図である。

【図6】図６は、図５における矢視部VIの拡大図である。

【図7】図７は、図１におけるVII-VII線に沿った拡大断面図である。

【図8】図８は、図７における矢視部VIIIの拡大図である。

【図9A】図９Ａは、一実施形態に係るリアクタのブロック図である。

【図9B】図９Ｂは、他の実施形態に係るリアクタのブロック図である。

【図10A】図１０Ａは、一実施形態に係るリアクタのブロック図である。

【図10B】図１０Ｂは、他の実施形態に係るリアクタのブロック図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

本開示の実施形態及び他の実施形態について図面を参照して説明する。

【0016】

図１に示すように、本実施形態に係るリアクタ１は、原料流体Ｍ（図２参照）と熱媒体ＨＣ（図３参照）との間の熱交換によって、原料流体Ｍを反応させて、生成物Ｐ（図２参照）を生成するものである。リアクタ１の具体的な構成を説明する前に、原料流体Ｍの反応について簡単に説明する。

【0017】

原料流体Ｍの反応の種類としては、原料流体Ｍの加熱による吸熱反応と、原料流体Ｍの冷却による発熱反応とがある。前者の反応（吸熱反応）の例としては、例えば、後記の化学式(1)に示すメタンのスチーム改質反応、後記の化学式(2)に示すメタンのドライリフォーミング反応等が挙げられる。

【0018】

ＣＨ_４ ＋ Ｈ_２Ｏ → ３Ｈ_２ ＋ ＣＯ ・・・化学式(1)
ＣＨ_４ ＋ ＣＯ_２ → ２Ｈ_２ ＋ ２ＣＯ ・・・化学式(2)
後者の反応（発熱反応）の例としては、例えば、後記の化学式(3)に示すシフト反応、後記の化学式(4)に示すメタネーション反応、後記の化学式(5)に示すフィッシャー-トロプシュ（Fischer tropsch）合成反応等が挙げられる。

【0019】

ＣＯ ＋ Ｈ_２Ｏ → ＣＯ_２ ＋ Ｈ_２ ・・・化学式(3)
ＣＯ ＋ ３Ｈ_２ → ＣＨ_４ ＋ Ｈ_２Ｏ ・・・化学式(4)
（２ｎ＋１）Ｈ_２ ＋ ｎＣＯ → Ｃ_ｎＨ_２ｎ＋２ ＋ ｎＨ_２Ｏ ・・・化学式(5)
なお、原料流体Ｍの反応は、メタンのスチーム改質反応等に限定されるものでなく、アセチル化反応、付加反応、アルキル化反応、脱アルキル化反応、水素脱アルキル化反応、還元性アルキル化反応、アミン化反応、芳香族化反応、アリール化反応、自熱式改質反応、カルボニル化反応、脱カルボニル化反応、還元性カルボニル化反応、カルボキシル化反応、還元性カルボキシル化反応、還元性カップリング反応、縮合反応、分解(クラッキング)反応、水素分解反応、環化反応、シクロオリゴマー化反応、脱ハロゲン化反応、二量体化反応、エポキシ化反応、エステル化反応、交換反応、ハロゲン化反応、水素ハロゲン化反応、同族体形成反応、水和反応、脱水反応、水素化反応、脱水素化反応、水素カルボキシル化反応、水素ホルミル化反応、水添分解反応、水素金属化反応、ヒドロシリル化反応、加水分解反応、水素化処理反応、異性体化反応、メチル化反応、脱メチル化反応、置換反応、ニトロ化反応、酸化反応、部分酸化反応、重合反応、還元反応、逆水性ガスシフト反応、スルホン化反応、短鎖重合反応、エステル交換反応、及び三量体化反応であっても構わない。

【0020】

熱媒体ＨＣとしては、燃焼ガス等の高温ガス、水、油、冷媒等が用いられており、原料流体Ｍの反応の種類及び反応条件に応じて適切なものが選択される。具体的には、例えば、原料流体Ｍの反応がメタンのスチーム改質反応である場合には、燃焼ガス等の高温ガスが熱媒体ＨＣとして用いられる。原料流体Ｍの反応がメタンのドライリフォーミング反応である場合には、例えば、高温ガス等が熱媒体ＨＣとして用いられる。原料流体Ｍの反応がシフト反応である場合には、例えば、油、水（水蒸気を含む）、溶融塩等が熱媒体ＨＣとして選択され、原料流体Ｍの反応がメタネーション反応である場合には、例えば、油、水（水蒸気を含む）、溶融塩等が熱媒体ＨＣとして用いられる。原料流体Ｍの反応がフィッシャー−トロプシュ合成反応である場合には、例えば、水（水蒸気を含む）等が熱媒体ＨＣとして用いられる。

【0021】

以下、リアクタ１の具体的な構成について説明する。また、図２においては、メイン触媒部材及びプレ触媒部材の図示を省略してある。図３においては、メインフィン及びプレフィンの図示を省略してある。図５においては、一部のメイン触媒部材及び一部のメインフィンのみを模式的に図示してある。図７においては、一部のプレ触媒部材及び一部のプレフィンのみを模式的に図示してある。図９Ａ及び図９Ｂには、原料流体の反応が吸熱反応である場合における運転中の温度状態が一例として示されている。図１０Ａ及び図１０Ｂには、原料流体の反応が発熱反応である場合における運転中の温度状態が一例として示されている。

【0022】

図１及び図５に示すように、リアクタ１は、原料流体Ｍを反応させて生成物Ｐを生成するメインリアクタコア３を具備している。メインリアクタコア３は、複数の支柱５を介して適宜箇所に設置されている。また、メインリアクタコア３は、原料流体Ｍの反応場を形成する（原料流体Ｍを反応させる）ための矩形板状の複数（多数）のメイン反応構造体（メイン反応部材）７と、矩形板状の複数（多数）のメイン温調構造体（メイン温調部材）９とを含む。メイン反応構造体７とメイン温調構造体９とは、上下方向（リアクタ１の高さ方向（Ｚ方向））に沿って交互に積層される。そして、各メイン反応構造体７及び各メイン温調構造体９の具体的な構成は、次のようになる。

【0023】

図２から図５に示すように、メイン反応構造体７は、ステンレス鋼等の鉄系の合金、又はインコネル６２５，インコネル６１７、Ｈａｙｎｅｓ ａｌｌｏｙ ２３０等のニッケル合金（耐熱合金の一例）により構成されている。また、メイン反応構造体７の片面（上面）には、左方向に向かって原料流体Ｍを流通させる複数のメイン反応流路１１が前後方向（リアクタ１の奥行方向（Ｘ方向））に等間隔に形成されている。各メイン反応流路１１は、左右方向（リアクタ１の幅方向（Ｙ方向））へ延びており、本実施形態にあっては、一例として、各メイン反応流路１１の流路長さ（左右方向の長さ）は、数１０ｃｍ程度に設定されている。各メイン反応流路１１の右端側は、原料流体Ｍの流れ方向の入口側（導入側）に相当する。各メイン反応流路１１の左端側は、原料流体Ｍ又は生成物Ｐの流れ方向の出口側（導出側）に相当し、かつ原料流体Ｍを導出するように開口されている。

【0024】

ここで、各メイン反応流路１１の断面形状は、矩形である。本実施形態にあっては、一例として、各メイン反応流路１１の幅寸法は、２〜６０ｍｍに設定されており、各メイン反応流路１１の高さ寸法は、１〜１０ｍｍ、好ましくは、４〜８ｍｍに設定されている。

【0025】

メイン反応構造体７の正面（前面）の右端側には、原料流体Ｍを導入するための原料導入口１３が設けられている。また、メイン反応構造体７の片面の右端側には、原料導入口１３と複数のメイン反応流路１１の右端側（入口側）を連絡するメイン反応連絡流路１５が形成されている。メイン反応連絡流路１５は、前後方向へ延びている。

【0026】

なお、メインリアクタコア３は、模式的に図示したものである。本実施形態にあっては、一例として、メイン反応構造体７の個数は、数１０個であり、各メイン反応構造体７におけるメイン反応流路１１の本数は、数１０本である。また、メイン反応連絡流路１５の個数は、メイン反応流路１１の個数に応じた個数に変更しても構わない。更に、リアクタ１の運転中におけるメイン反応流路１１内の最大圧力は、原料流体Ｍの反応の種類及び反応条件に応じて、０．０〜２０．０ＭＰａＧの範囲内の所定の圧力に設定されている。

【0027】

メイン温調構造体９は、メイン反応構造体７と同じ材料により構成されている。また、メイン温調構造体９の片面には、メイン反応流路１１内の原料流体Ｍの流れ方向に沿って（当該流れ方向と逆方向（対向流方向）である右方向に向かって）熱媒体ＨＣを流通させる複数のメイン温調流路（加熱流路）１７が前後方向に等間隔に形成されている。なお、メイン反応流路１１内の原料流体Ｍの流れ方向に対する上記方向は、厳密な方向を意味するだけでなく、本実施形態の効果を奏することを条件として、ある程度の傾きを許容するものである。各メイン温調流路１７は、左右方向へ延びており、本実施形態にあっては、一例として、各メイン温調流路１７の流路長さ（左右方向の長さ）は、数１０ｃｍ程度に設定されている。各メイン温調流路１７の左端側は、熱媒体ＨＣの流れ方向の入口側（導入側）に相当する。メイン温調流路１７の右端側は、熱媒体ＨＣの流れ方向の出口側（導出側）に相当し、かつ熱媒体ＨＣを導出するように開口されている。

【0028】

ここで、各メイン温調流路１７の断面形状は、矩形である。本実施形態にあっては、一例として、各メイン温調流路１７の幅寸法は、２〜６０ｍｍに設定されており、各メイン温調流路１７の高さ寸法は、１〜１０ｍｍ、好ましくは、４〜８ｍｍに設定されている。また、各メイン温調流路１７は、対応するメイン反応流路１１に上下に対向してある。

【0029】

メイン温調構造体９の正面（前面）の左端側には、熱媒体ＨＣを導入するための熱媒導入口１９が設けられている。また、メイン温調構造体９の片面の左端側には、熱媒導入口１９と複数のメイン温調流路１７の左端側（入口側）を連絡するメイン温調連絡流路２１が形成されており、このメイン温調連絡流路２１は、前後方向へ延びている。

【0030】

なお、前述のように、メインリアクタコア３は、模式的に図示したものである。本実施形態にあっては、一例として、メイン温調構造体９の個数は、数１０個であり、各メイン温調構造体９におけるメイン温調流路１７の本数は、数１０本である。また、メイン温調連絡流路２１の個数は、メイン温調流路１７の個数に応じた個数に変更しても構わない。更に、リアクタ１の運転中におけるメイン温調流路１７内の最大圧力は、原料流体Ｍの反応の種類及び反応条件に応じて、０．０〜２０．０ＭＰａＧの範囲内の所定の圧力に設定されている。

【0031】

図５に示すように、最下部のメイン温調構造体９は、最下部のメイン温調構造体９以外の各メイン温調構造体９よりも厚肉になっている。最下部のメイン温調構造体９以外の各メイン温調構造体９は、メイン反応構造体７と同じ形状になっている。また、最上部のメイン温調構造体９には、複数のメイン温調流路１７を覆う矩形板状のメイン蓋構造体（メイン蓋部材）２３が設けられている。

【0032】

図５及び図６に示すように、各メイン反応流路１１内には、原料流体Ｍの反応を促進する触媒を担持したメイン触媒部材２５が着脱可能に設けられている。また、各メイン触媒部材２５は、ステンレス鋼等により構成され、かつ左右方向へ延びており、各メイン触媒部材２５の断面は、一例として、波形状を呈している。ここで、触媒は、原料流体Ｍの反応の種類に応じて適宜に選択されるものである。例えば、原料流体Ｍの反応がメタンのスチーム改質反応である場合には、Ｎｉ（ニッケル）、Ｐｔ（白金）、Ｒｕ（ルテニウム）、Ｒｈ（ロジウム）、Ｐｄ（パラジウム）、Ｃｏ（コバルト）、レニウム（Ｒｅ）、イリジウム（Ｉｒ）の群から選択される１種又は複数種の金属が触媒として用いられる。なお、各メイン反応流路１１内にメイン触媒部材２５が着脱可能に設けられる代わりに、各メイン反応流路１１内に触媒が塗布（担持の一例）されるようにしても構わない。

【0033】

各メイン温調流路１７内には、一対のメインフィン（メインバッフル）２７が着脱可能に設けられており、一対のメインフィン２７は、上下に重ね合わされている。また、各メインフィン２７は、ステンレス鋼等により構成され、かつ左右方向へ延びており、各メインフィン２７の断面は、一例として、波形状を呈している。

【0034】

図１及び図７に示すように、メインリアクタコア３の左側（リアクタ１の幅方向の一方側）には、原料流体Ｍの一部を先立って反応させるプレリアクタコア２９が複数の支柱３１を介して設置されている。プレリアクタコア２９は、メインリアクタコア３に分離可能に一体化（接続）されている。なお、プレリアクタコア２９がメインリアクタコア３に一体化される代わりに、メインリアクタコア３に対して離隔させても構わない。この場合、プレリアクタコア２９とメインリアクタコア３とを分離する際、プレ反応流路３７の出口側とメイン反応流路１１の入口側とを接続する連絡部材を具備することで、プレリアクタ流路３７からメイン反応流路１１に原料流体を供給する。また、メイン反応流路１１の出口側とプレ温調流路４３の入口側を接続する連絡部材を具備することで、メイン反応流路１１からプレ温調流路４３に原料流体を供給する。

【0035】

プレリアクタコア２９は、原料流体Ｍの反応場を形成するための矩形板状の複数（多数）のプレ反応構造体３３と、矩形板状の複数（多数）のプレ温調構造体３５とが上下方向に沿って交互に積層してなるものである。そして、各プレ反応構造体３３及び各プレ温調構造体３５の具体的な構成は、次のようになる。

【0036】

図２から図４、及び図７に示すように、プレ反応構造体３３は、メイン反応構造体７と同じ材料により構成されている。また、プレ反応構造体３３の片面（上面）には、右方向に向かって原料流体Ｍを流通させる複数のプレ反応流路３７が前後方向に等間隔に形成されている。各プレ反応流路３７は、左右方向（リアクタ１の幅方向）へ延びており、本実施形態にあっては、一例として、各プレ反応流路３７の流路長さ（左右方向の長さ）は、数１０ｃｍ程度に設定されている。各プレ反応流路３７の左端側は、原料流体Ｍの流れ方向の入口側（導入側）に相当し、かつ原料流体Ｍを導入するように開口されている。各プレ反応流路３７の右端側は、原料流体Ｍの流れ方向の出口側（導出側）に相当する。

【0037】

ここで、各プレ反応流路３７の断面形状は、矩形である。本実施形態にあっては、一例として、各プレ反応流路３７の幅寸法は、２〜６０ｍｍに設定され、各プレ反応流路３７の高さ寸法は、１〜１０ｍｍ、好ましくは、４〜８ｍｍに設定されている。

【0038】

プレ反応構造体３３の正面（前面）の右端側には、原料流体Ｍ（生成物Ｐを一部含む）を導出するための原料導出口３９が設けられている。また、プレ反応構造体３３の片面の右端側には、複数のプレ反応流路３７の右端側（出口側）と原料導出口３９を連絡するプレ反応連絡流路４１が形成されており、このプレ反応連絡流路４１は、前後方向へ延びている。

【0039】

なお、プレリアクタコア２９は、模式的に図示したものである。本実施形態にあっては、一例として、プレ反応構造体３３の個数は、数１０個であり、各プレ反応構造体３３におけるプレ反応流路３７の本数は、数１０本である。また、プレ反応連絡流路４１の個数は、プレ反応流路３７の個数に応じた個数に変更しても構わない。更に、リアクタ１の運転中におけるプレ反応流路３７内の最大圧力は、原料流体Ｍの反応の種類及び反応条件に応じて、０．０〜２０．０ＭＰａＧの範囲内の所定の圧力に設定されている。

【0040】

プレ温調構造体３５は、メイン反応構造体７と同じ材料により構成されている。また、プレ温調構造体３５の片面（上面）には、プレ反応流路３７内の原料流体Ｍの流れ方向の逆方向（対向流方向）である左方向に向かって熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐを流通させる複数のプレ温調流路４３が前後方向に等間隔に形成されている。各プレ温調流路４３は、左右方向へ延びており、本実施形態にあっては、一例として、各プレ温調流路４３の流路長さ（左右方向の長さ）は、数１０ｃｍ程度に設定されている。各プレ温調流路４３の右端側は、熱媒体ＨＣの流れ方向の入口側（導入側）に相当し、かつ熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐを導出するように開口されている。各プレ温調流路４３の左端側は、熱媒体ＨＣの流れ方向の出口側（導出側）に相当する。更に、各プレ温調流路４３の入口側（右端側）は、対応するメイン反応流路１１の出口側（左端側）に直結（直接的に連通）している。なお、プレリアクタコア２９をメインリアクタコア３に対して離隔させた場合には、各プレ温調流路４３の入口側が対応するメイン反応流路１１の出口側に連絡部材（図示省略）等を介して連通することになる。

【0041】

ここで、各プレ温調流路４３の断面形状は、矩形である。本実施形態にあっては、一例として、各プレ温調流路４３の幅寸法は、２〜６０ｍｍに設定されており、各プレ温調流路の高さ寸法は、１〜１０ｍｍ、好ましくは、４〜８ｍｍに設定されている。また、各プレ温調流路４３は、対応するプレ反応流路３７に上下に対向してある。

【0042】

プレ温調構造体３５の正面（前面）の左端側には、生成物Ｐを導出するための生成物導出口４５が設けられている。また、プレ温調構造体３５の片面の左端側には、複数のプレ温調流路４３の左端側（入口側）と生成物導出口４５を連絡するプレ温調連絡流路４７とが形成されている。プレ温調連絡流路４７は、前後方向へ延びている。

【0043】

なお、前述のように、プレリアクタコア２９は、模式的に図示したものである。本実施形態にあっては、一例として、プレ温調構造体３５の個数は、数１０個であり、各プレ温調構造体３５におけるプレ温調流路４３の本数は、数１０本である。また、プレ温調連絡流路４７の個数は、プレ温調流路４３の個数に応じた個数に変更しても構わない。更に、リアクタ１の運転中におけるプレ温調流路４３内の最大圧力は、原料流体Ｍの反応の種類及び反応条件に応じて、０．０〜２０．０ＭＰａＧの範囲内の所定の圧力に設定されている。

【0044】

図７に示すように、最下部のプレ温調構造体３５は、最下部のプレ温調構造体３５以外の各プレ温調構造体３５よりも厚肉になっている。最下部のプレ温調構造体３５以外の各プレ温調構造体３５は、プレ反応構造体３３と同じ形状になっている。また、最上部のプレ温調構造体３５には、複数のプレ温調流路４３を覆う矩形板状のプレ蓋構造体（プレ蓋部材）４９が設けられている。

【0045】

図７及び図８に示すように、各プレ反応流路３７内には、原料流体Ｍの反応を促進する触媒を担持したプレ触媒部材５１が着脱可能に設けられている。また、各プレ触媒部材５１は、メイン触媒部材２５と同じ材料により構成され、かつ左右方向へ延びている。各プレ触媒部材５１の断面は、一例として、波形状を呈している。なお、各プレ反応流路３７内にプレ触媒部材５１が着脱可能に設けられる代わりに、各プレ反応流路３７内に触媒が塗布されるようにしても構わない。

【0046】

各プレ温調流路４３内には、一対のプレフィン（プレフィンバッフル）５３が着脱可能に設けられている。一対のプレフィン５３は、上下に重ね合わされている。また、各プレフィン５３は、メインフィン２７と同じ材料により構成され、かつ左右方向へ延びている。各プレフィン５３の断面は、一例として、波形状を呈している。

【0047】

図１及び図２に示すように、プレリアクタコア２９の左側には、各プレ反応流路３７内に原料流体Ｍを導入するためのドーム状の第１原料導入チャンバ（中空状の原料導入部材の一例）５５が着脱可能に設けられている。第１原料導入チャンバ５５の内部は、各プレ反応流路３７に連通している。また、第１原料導入チャンバ５５の中央部には、第１原料供給ポート５７が設けられている。第１原料供給ポート５７は、原料流体Ｍを供給する原料供給源（図示省略）に接続されている。

【0048】

プレリアクタコア２９の正面（前面）の右端側には、各原料導出口３９から導出した原料流体Ｍを集合して排出するための箱形の原料排出チャンバ（中空状の生成物排出部材の一例）５９が設けられている。また、原料排出チャンバ５９は、上下方向へ延びており、原料排出チャンバ５９の内部は、各原料導出口３９に連通している。更に、原料排出チャンバ５９の中央部には、原料排出ポート６１が設けられている。

【0049】

メインリアクタコア３の右側には、各メイン反応流路１１内に原料流体Ｍを導入するための箱形のメイン原料導入チャンバ（中空状の原料導入部材の一例）６３が設けられている。また、第２原料導入チャンバ６３は、上下方向へ延びており、第２原料導入チャンバ６３の内部は、各原料導入口１３に連通している。更に、第２原料導入チャンバ６３の中央部には、第２原料供給ポート６５が設けられている。そして、原料排出ポート６１と第２原料供給ポート６５の間には、各プレ反応流路３７の出口側と各メイン反応流路１１の入口側を原料排出チャンバ５９及び第２原料導入チャンバ６３を介して連絡（連通）する連絡部材６７が配設されている。

【0050】

プレリアクタコア２９の正面の右端側には、各生成物導出口４５から導出した生成物Ｐを集合して排出するための箱形の生成物排出チャンバ（中空状の生成物排出部材の一例）６９が設けられている。また、生成物排出チャンバ６９は、上下方向へ延びており、生成物排出チャンバ６９の内部は、各生成物導出口４５に連通している。更に、生成物排出チャンバ６９の中央部には、生成物排出ポート７１が設けられている。生成物排出ポート７１は、生成物Ｐに対して後処理等を行う別の処理器（図示省略）に接続されている。

【0051】

図１及び図３に示すように、メインリアクタコア３の背面（後面）の左端側には、各熱媒導入口１９に熱媒体を導入するための箱形の熱媒導入チャンバ（中空状の熱媒導入部材の一例）７３が設けられている。また、熱媒導入チャンバ７３は、上下方向へ延びており、この熱媒導入チャンバ７３の内部は、各メイン温調流路１７に連通している。そして、熱媒導入チャンバ７３の上部には、熱媒供給ポート７５が設けられている。熱媒供給ポート７５は、熱媒体ＨＣを供給する熱媒供給源７７に供給配管７９を介して接続されている。更に、供給配管７９の途中には、熱媒調整バルブ等の熱媒調整器８１が配設されている。熱媒調整器８１は、各メイン反応流路１１の出口側の温度（生成物Ｐの温度）が目標温度になるように、各メイン温調流路１７に供給される熱媒体ＨＣの流量又は温度を調節するものである。なお、生成物Ｐが一酸化炭素（ＣＯ）を含まない場合には、熱媒調整器８１を省略しても構わない。

【0052】

メインリアクタコア３の右側には、各メイン温調流路１７から導出した熱媒体ＨＣを集合して排出するためのドーム状の熱媒排出チャンバ（中空状の熱媒排出部材の一例）８３が着脱可能に設けられている。熱媒排出チャンバ８３の内部は、各メイン温調流路１７に連通している。また、熱媒排出チャンバ８３の中央部には、熱媒排出ポート８５が設けられている。熱媒排出ポート８５は、熱媒体ＨＣを回収する熱媒回収器（図示省略）に接続されている。

【0053】

続いて、熱交換ステップと予熱交換ステップとを有する本実施形態に係る生成物生成方法を含めて、本実施形態の作用について説明する。なお、説明の便宜上、リアクタ１による原料流体Ｍの反応を吸熱反応とする。

【0054】

熱交換ステップ（メイン反応ステップ）
原料供給源から第１原料供給ポート５７を経由して第１原料導入チャンバ５５内（プレリアクタコア２９側）に原料流体Ｍを供給することにより、原料流体Ｍが各プレ反応流路３７内に導入される。各プレ反応流路３７内に導入された原料流体Ｍは、各プレ反応流路３７内を紙面右方向に向かって流通し、各原料導出口３９から原料排出チャンバ５９内へ導出する。続いて、原料排出チャンバ５９内へ導出された原料流体Ｍは、原料排出ポート６１、連絡部材６７、及び第２原料供給ポート６５を経由して、第２原料導入チャンバ６３内に供給される。

【0055】

第２原料導入チャンバ６３内に供給された原料流体Ｍは、各原料導入口１３から各メイン反応流路１１に導入され、各メイン反応流路１１内を紙面左方向に向かって流通する。換言すれば、第１原料導入チャンバ５５内に供給された原料流体Ｍは、各プレ反応流路３７内及び連絡部材６７等を経由して、各メイン反応流路１１内に導入され、各メイン反応流路１１内を紙面左方向に向かって流通する。また、熱媒供給源７７（リアクタ１の外部）から熱媒導入チャンバ７３内（メインリアクタコア３側）に熱媒体ＨＣを供給することにより、熱媒体ＨＣが各熱媒導入口１９から各メイン温調流路１７に導入され、各メイン温調流路１７内を紙面右方向に向かって流通する。すると、各メイン反応流路１１内の原料流体Ｍと対応するメイン温調流路１７内の熱媒体ＨＣとの間で熱交換が行われ、原料流体Ｍを加熱することができる。これにより、各メイン触媒部材２５に担持された触媒の反応促進作用も相まって、原料流体Ｍを反応温度まで上げて反応（吸熱反応）させ、生成物Ｐを生成して、各メイン反応流路１１の出口側から導出することができる。なお、熱交換に寄与した熱媒体ＨＣは、各メイン温調流路１７の出口側から熱媒排出チャンバ８３内へ導出され、熱媒排出ポート８５からリアクタ１の外側の熱媒回収器へ排出される。

【0056】

予熱交換ステップ（プレ反応ステップ）
一方、前述のように、第１原料導入チャンバ５５内に供給された原料流体Ｍは、各プレ反応流路３７内に導入され、各プレ反応流路３７内を紙面右方向に向かって流通する。また、各メイン反応流路１１から導出された生成物Ｐは、各プレ温調流路４３に導入され、各プレ温調流路４３内を紙面左方向に向かって流通する。すると、各プレ反応流路３７内の原料流体Ｍと対応するプレ温調流路４３内の熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐとの間で熱交換が行われ、プレリアクタコア２９内において原料流体Ｍを予熱しかつ生成物Ｐを冷却することができる。これにより、各プレ触媒部材５１に担持された触媒の反応促進作用も相まって、原料流体Ｍの一部を先立って反応させると共に、生成物Ｐの温度を低下させることができる。

【0057】

なお、熱交換に寄与した熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐは、各生成物導出口４５から生成物排出チャンバ６９内へ導出され、生成物排出ポート７１からリアクタ１の外側の別の処理器へ排出される。

【0058】

ここで、リアクタ１の運転中の温度状態（原料流体Ｍ、生成物Ｐ、及び熱媒体ＨＣの温度状態）は、一例として、図９Ａに示すようになる。即ち、プレリアクタコア２９内において、原料流体Ｍが熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐとの熱交換によって３５０℃から６００℃まで昇温される。続いて、メインリアクタコア３内において、原料流体Ｍが熱媒体ＨＣとの熱交換によって反応（吸熱反応）して、８５０℃の生成物Ｐが生成される。なお、プレリアクタコア２９内における熱負荷（消費熱量）は、リアクタ１全体の熱負荷の３割に相当し、メインリアクタコア３内における熱負荷は、リアクタ１全体の熱負荷の７割に相当する。

【0059】

また、各メイン反応流路１１及び各メイン温調流路１７の流路断面の少なくとも一辺は数ｍｍ程度になっており、各メイン反応流路１１及び各メイン温調流路１７の単位体積当たりの比表面積が大きくなっている。また、各一対のメインフィン２７によって各メイン温調流路１７内における熱媒体ＨＣの流れに乱流を発生させ、かつ各メイン温調流路１７内における伝熱面積を増やすことができる。これにより、各メイン反応流路１１内の原料流体Ｍと対応するメイン温調流路１７内の熱媒体ＨＣとの間の熱交換性能（伝熱効率）を高めることができる。

【0060】

同様に、各プレ反応流路３７及び各プレ温調流路４３の流路断面の少なくとも一辺は数ｍｍ程度になっており、各プレ反応流路３７及び各プレ温調流路４３の単位体積当たりの比表面積が大きくなっている。また、各一対のプレフィン５３によって各プレ温調流路４３内における熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐの流れに乱流を発生させ、かつ各プレ温調流路４３内における伝熱面積を増やすことができる。これにより、各プレ反応流路３７内の原料流体Ｍと対応するプレ温調流路４３内の生成物Ｐとの間の熱交換性能を高めることができる。

【0061】

要するに、プレリアクタコア２９内において生成物Ｐを冷却できるため、リアクタ１によって生成物Ｐの熱を自己回収することができ、生成物Ｐの温度を低下させて、リアクタ１の外側における生成物Ｐの熱回収量が増えることを十分に抑制することができる。特に、各プレ反応流路３７内の原料流体Ｍと対応するプレ温調流路４３内の生成物Ｐとの間の熱交換性能を高めることができるため、リアクタ１によって生成物Ｐの熱を短時間で自己回収することができる。

【0062】

前述の作用の他に、リアクタ１の運転中に、各メイン反応流路１１の出口側の温度を監視しながら、熱媒調整器８１によって各メイン温調流路１７に供給される熱媒体ＨＣの流量又は温度を調節する。これにより、各メイン反応流路１１の出口側の温度（生成物Ｐの温度）を目標温度（設定温度）にすることができる。

【0063】

また、メインリアクタコア３がプレリアクタコア２９に分離可能になっているため、メイン触媒部材２５に担持した触媒が劣化等した場合に、メインリアクタコア３の左側からメイン触媒部材２５の交換を容易に行うことができる。また、プレフィン５３が損傷等した場合に、プレリアクタコア２９の右側からプレフィン５３の交換を容易に行うことができる。また、熱媒排出チャンバ８３がメインリアクタコア３の右側に対して着脱可能であるため、メインフィン２７が損傷等した場合に、メインリアクタコア３の右側からメインフィン２７の交換を容易に行うことができる。更に、第１原料導入チャンバ５５がプレリアクタコア２９の左側に対して着脱可能であるため、プレ触媒部材５１に担持した触媒が劣化等した場合に、プレリアクタコア２９の左側からプレ触媒部材５１の交換を容易に行うことができる。

【0064】

従って、本実施形態によれば、リアクタ１によって生成物Ｐの熱を短時間で自己回収し、リアクタ１の外側における生成物Ｐの熱回収量が増えることを十分に抑制できる。従って、メインリアクタコア３側、換言すれば、リアクタ１側に供給される熱媒体ＨＣの熱エネルギー（投入エネルギー）を低減し、又リアクタ１の外側においてスチームを余剰に生成することを回避して、プラント全体のエネルギー効率を高めることができる。

【0065】

また、各プレ反応流路３７内の原料流体Ｍと対応するプレ温調流路４３内の熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐとの間の熱交換性能等を高めることができるため、原料流体Ｍの反応速度及び生成物Ｐの収率を向上させることができる。

【0066】

また、各メイン反応流路１１の出口側の温度を目標温度にすることができるため、生成物ＰがＣＯ（一酸化炭素）を含む場合であっても、生成物Ｐによる前記別の処理器等の関連設備（図示省略）のメタルダスティングを十分に防止することができる。

【0067】

また、メインリアクタコア３の左側からメイン触媒部材２５の交換及びプレリアクタコア２９の右側からプレフィン５３の交換等を容易に行うことができるため、リアクタ１のメンテナンス性を向上させることができる。

【0068】

なお、原料流体Ｍの反応が発熱反応である場合には、リアクタ１の運転中の温度状態は、一例として、図１０Ａに示すようになる。

【0069】

（他の実施形態）
図９Ｂに示すように、他の実施形態に係るリアクタ１Ａの構成のうち、前述の実施形態に係るリアクタ１（図１及び図９Ａ等参照）の構成と異なる点について簡単に説明する。

【0070】

各プレ温調流路４３の入口側が対応するメイン反応流路１１の出口側に直結する代わりに、各プレ反応流路３７の出口側（右端側）は、対応するメイン反応流路１１の入口側（左端側）に直結してある。また、図１及び図９Ａ等に示す例では、リアクタ１が各プレ反応流路３７の出口側と各メイン反応流路１１の入口側を連絡する連絡部材６７を具備している。これに代わり、図９Ｂに示す例では、リアクタ１は、各メイン反応流路１１の出口側と各プレ温調流路４３の入口側とを連絡する連絡部材８７を具備している。更に、リアクタ１Ａの運転中に、各メイン反応流路１１から導出された生成物Ｐが、連絡部材８７を経由して各プレ温調流路４３内に導入されるようになっている。

【0071】

なお、図９Ｂには、原料流体Ｍの反応が吸熱反応である場合におけるリアクタ１Ａの運転中の温度状態が一例として示されている。また、原料流体Ｍの反応が発熱反応である場合には、リアクタ１Ａの運転中の温度状態は、一例として、図１０Ｂに示すようになる。

【0072】

そして、他の実施形態においても、前述の実施形態と同様の作用及び効果を奏する。

【0073】

なお、本開示は、前述の実施形態の説明に限るものでなく、例えば、次のように種々の態様で実施可能である。即ち、プレリアクタコア２９の個数を１つから複数に変更しても構わない。メイン温調流路１７内の熱媒体ＨＣの流れ方向をメイン反応流路１１内の原料流体Ｍの流れ方向と逆方向でなく、同方向に変更しても構わない。プレ温調流路４３内の熱媒体ＨＣとしての生成物Ｐの流れ方向をプレ反応流路３７内の原料流体Ｍの流れ方向と逆方向でなく、同方向に変更しても構わない。以下にメイン温調流路１７内の熱媒体ＨＣの流れ方向をメイン反応流路１１内の原料流体Ｍの流れ方向とする場合を例示する。

【0074】

例えば、メイン温調流路１７に生成物の生成反応が発熱反応である原料流体Ｍを供給する。一方、メイン反応流路１１に生成物の生成反応が吸熱反応である原料流体ＨＣを供給する。この場合、メイン温調流路１７を原料流体Ｍが進むに従って発熱反応が発生し、反応熱が生じる。この反応熱をメイン反応流路１１で生じさせる吸熱反応の熱源に用いることができる。これにより、熱の有効利用が可能である。

【0075】

また、例えば、メイン反応流路１１内で一定温度で原料流体Ｍを反応させる場合であって、触媒が失活しないように入口温度に保つよう、メイン温調流路１７に原料流体ＨＣとして冷媒を流通させる。これにより、触媒が失活しないように除熱をしながら流路内で反応させ続けることが可能である。

【0076】

このように、本開示は、ここでは記載していない様々な実施の形態などを含むことは勿論である。したがって、本開示の技術的範囲は、上述の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められる。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9A】

【図9B】

【図10A】

【図10B】