特許 6702289 スペクトルデータ解析装置及びプログラム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6702289

(24)【登録日】2020年5月11日

(45)【発行日】2020年6月3日

(54)【発明の名称】スペクトルデータ解析装置及びプログラム

(51)【国際特許分類】

   G06F 17/16 20060101AFI20200525BHJP

   G10L 21/0308 20130101ALN20200525BHJP

【ＦＩ】

   G06F17/16 Z

   !G10L21/0308 Z

【請求項の数】7

【全頁数】18

(21)【出願番号】特願2017-214901(P2017-214901)

(22)【出願日】2017年11月7日

(65)【公開番号】特開2019-87042(P2019-87042A)

(43)【公開日】2019年6月6日

【審査請求日】2019年4月3日

(73)【特許権者】

【識別番号】000003609

【氏名又は名称】株式会社豊田中央研究所

(74)【代理人】

【識別番号】100079049

【弁理士】

【氏名又は名称】中島 淳

(74)【代理人】

【識別番号】100084995

【弁理士】

【氏名又は名称】加藤 和詳

(72)【発明者】

【氏名】吉川 信明

(72)【発明者】

【氏名】山川 俊輔

【審査官】 漆原 孝治

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１１−０７６０６８（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ０６Ｆ １７／１６

Ｇ１０Ｌ ２１／０３０８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるスペクトルデータ解析装置であって、
観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める
スペクトルデータ解析装置であり、
前記目的関数をｆとし、前記乖離度をｄとし、前記正則化項をｇとして、前記目的関数ｆは、以下の式で表わされ、前記正則化項は、det(ＡＡ^T)及びdet((ＡＡ^T)^-1)の少なくとも一方を含む
スペクトルデータ解析装置。

【数1】

ただし、観測スペクトルデータのセットを表す行列をＹとし、前記複数の基底スペクトルデータを表す行列をＳとし、前記アクティベーションデータを表す行列をＣとする。

【請求項2】

前記正則化項は、

のとき

となり、かつ、Ａが無限大となるのを防ぐように予め定められる請求項１記載のスペクトルデータ解析装置。

【請求項3】

前記正則化項は、以下の式で表わされる請求項１又は２記載のスペクトルデータ解析装置。

【数2】

ただし、ｋ₁、ｋ₂をハイパーパラメータとする。

【請求項4】

前記乖離度は、以下の式で表わされ、
目的関数の値の極小値を探索する際に、以下の式に従って、前記アクティベーションデータを表す行列の各要素Ｃ_nl及び前記複数の基底スペクトルデータを表す行列の各要素Ｓ_lmを更新することを繰り返す請求項１〜請求項３の何れか１項記載のスペクトルデータ解析装置。

【数3】

ただし、|| ||_Fは、Frobenius normである。

【請求項5】

前記観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを、以下の式に従って規格化し、
前記ハイパーパラメータとして、以下の式に示す値を用いる請求項３記載のスペクトルデータ解析装置。

【数4】

【請求項6】

前記観測スペクトルデータは、Ｘ線回折スペクトル、中性子線回折スペクトル、質量分析スペクトル、又は振動分光スペクトルである請求項１〜請求項５のいずれか１項のスペクトルデータ解析装置。

【請求項7】

解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるためのプログラムであって、
コンピュータに、
観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める
処理を実行させるためのプログラムであり、
前記目的関数をｆとし、前記乖離度をｄとし、前記正則化項をｇとして、前記目的関数ｆは、以下の式で表わされ、前記正則化項は、det(ＡＡ^T)及びdet((ＡＡ^T)^-1)の少なくとも一方を含む
プログラム。

【数5】

ただし、観測スペクトルデータのセットを表す行列をＹとし、前記複数の基底スペクトルデータを表す行列をＳとし、前記アクティベーションデータを表す行列をＣとする。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、スペクトルデータ解析装置及びプログラムに係り、特に、解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解するスペクトルデータ解析装置及びプログラムに関する。

【背景技術】

【0002】

従来より、正則化項としてL2-normを利用してスペクトルデータを非負値行列分解する方法が知られている（非特許文献１）。

【0003】

また、正則化項としてL1-normを利用してスペクトルデータを非負値行列分解する方法が知られている（非特許文献２〜４）。

【0004】

また、正則化項として直交性を評価する項を利用してスペクトルデータを非負値行列分解する方法が知られている（非特許文献５、特許文献１）。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開2011-76068号公報

【非特許文献】

【0006】

【非特許文献1】Pauca, V. P., et al. "Nonnegative matrix factorization for spectral data analysis.“ Linear algebra and its applications 416(1): 29-47. (2006).

【非特許文献2】Hoyer, P. O. Non-negative sparse coding. Neural Networks for Signal Processing, 2002. Proceedings of the 2002 12th IEEE Workshop on, IEEE. (2002).

【非特許文献3】Hoyer, P. O. "Non-negative matrix factorization with sparseness constraints.“ Journal of machine learning research 5(Nov): 1457-1469. (2004).

【非特許文献4】Kim, H. and H. Park “Sparse non-negative matrix factorizations via alternating non-negativity-constrained least squares for microarray data analysis.“ Bioinformatics 23(12): 1495-1502. (2007).

【非特許文献5】Ding, C., et al. Orthogonal nonnegative matrix t-factorizations for clustering. Proceedings of the 12th ACM SIGKDD international conference on Knowledge discovery and data mining, ACM.

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

しかしながら、上記の従来手法によるスペクトル分解では１つのピークが複数の分解結果として分解されてしまう。この結果は正則化項の性能が十分でないことを示唆している。

【0008】

本発明は、上記の課題を解決するためになされたもので、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができるスペクトルデータ解析装置及びプログラムを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

上記目的を達成するために、本発明のスペクトルデータ解析装置は、解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるスペクトルデータ解析装置であって、観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める。

【0010】

本発明のプログラムは、解析対象の信号について求められる観測スペクトルデータのセットを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータとを求めるためのプログラムであって、コンピュータに、観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める処理を実行させるためのプログラムである。

【0011】

本発明のスペクトルデータ解析装置によれば、観測スペクトルデータのセットと、前記複数の基底スペクトルデータ及び前記アクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求める。

【0012】

このように、観測スペクトルデータのセットと、複数の基底スペクトルデータ及びアクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに前記複数の基底スペクトルデータ又は前記アクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、前記複数の基底スペクトルデータと、前記アクティベーションデータとを求めるため、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる。

【0013】

本発明において、前記目的関数をｆとし、前記乖離度をｄとし、前記正則化項をｇとして、前記目的関数ｆは、以下の式で表わされ、前記正則化項は、det(ＡＡ^T)及びdet((ＡＡ^T)^-1)の少なくとも一方を含むことができる。

【0014】

【数1】

【0015】

ただし、観測スペクトルデータのセットを表す行列をＹとし、複数の基底スペクトルデータを表す行列をＳとし、前記アクティベーションデータを表す行列をＣとする。

【0016】

また、前記正則化項は、

のとき

となり、かつ、Ａが無限大となるのを防ぐように予め定められる。

【0017】

また、本発明において、前記正則化項は、以下の式で表わされる。

【0018】

【数2】

【0019】

ただし、ｋ₁、ｋ₂をハイパーパラメータとする。

【0020】

また、本発明において、乖離度は、以下の式で表わされ、目的関数の値の極小値を探索する際に、以下の式に従って、前記アクティベーションデータを表す行列の各要素Ｃ_nl及び複数の基底スペクトルデータを表す行列の各要素Ｓ_lmを更新することを繰り返す。

【0021】

【数3】

【0022】

ただし、|| ||_Fは、Frobenius normである。

【0023】

本発明において、前記観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを、以下の式に従って規格化し、前記ハイパーパラメータとして、以下の式に示す値を用いることができる。

【0024】

【数4】

【0025】

上記の観測スペクトルデータは、Ｘ線回折スペクトル、中性子線回折スペクトル、質量分析スペクトル、又は振動分光スペクトルである。

【発明の効果】

【0026】

以上説明したように、本発明のスペクトルデータ解析装置及びプログラムによれば、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる、という効果が得られる。

【図面の簡単な説明】

【0027】

【図1】本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置を示すブロック図である。

【図2】本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置を示す機能ブロック図である。

【図3】本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置におけるスペクトルデータ解析処理ルーチンの内容を示すフローチャートである。

【図4】（ａ）真の基底スペクトルを示すグラフ、及び（ｂ）使用したデータセットを示すグラフである。

【図5】（ａ）真の基底スペクトルを示すグラフ、及び（ｂ）〜（ｆ）スペクトルデータの分解結果を示すグラフである。

【図6】各正則化項を用いたときのSADの分布を示すグラフである。

【図7】cosθ^indepのハイパーパラメータ依存性を示すグラフである。

【図8】実験から得られた81 個の測定データを示すグラフである。

【図9】スペクトルデータの分解結果と、データベースと照合した結果を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0028】

以下、図面を参照して本発明の実施の形態を詳細に説明する。

【0029】

図１に示すように、本発明の実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置１０は、ＣＰＵ１２、ＲＯＭ１４、ＲＡＭ１６、ＨＤＤ１８、通信インタフェース２１、及びこれらを相互に接続するためのバス２２を備えている。

【0030】

ＣＰＵ１２は、各種プログラムを実行する。ＲＯＭ１４には、各種プログラムやパラメータ等が記憶されている。ＲＡＭ１６は、ＣＰＵ１２による各種プログラムの実行時におけるワークエリア等として用いられる。記録媒体としてのＨＤＤ１８には、後述するスペクトルデータ解析処理ルーチンを実行するためのプログラムを含む各種プログラムや各種データが記憶されている。

【0031】

本実施の形態におけるスペクトルデータ解析装置１０を、スペクトルデータ解析処理ルーチンを実行するためのプログラムに沿って、機能ブロックで表すと、図２に示すようになる。スペクトルデータ解析装置１０は、入力部２０、演算部３０、及び出力部５０を備えている。

【0032】

入力部２０は、解析対象の信号について求められた、各周波数の成分を表す観測スペクトルデータのセットを受け付ける。例えば、解析対象の信号としては、Ｘ線回折信号、中性子線回折信号、質量分析信号、又は振動分光信号であり、観測スペクトルデータのセットは、サンプル毎に得られた多数の観測スペクトルデータである。

【0033】

演算部３０は、非負行列因子分解部３４を備えている。

【0034】

非負行列因子分解部３４は、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを非負値行列分解することにより、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓと、各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃとを求める。

【0035】

具体的には、観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙと、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ及びアクティベーションデータを表す行列Ｃから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度ｄ（Ｙ，ＣＳ）、並びに複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ又はアクティベーションデータを表わす行列Ｃの一次独立性を評価する正則化項ｇ（Ｃ，Ｓ）を含む目的関数ｆ（Ｙ，ＣＳ）の値の極小値を探索することにより、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓと、各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃとを求める。

【0036】

【数5】

【0037】

ここで、正則化項ｇ（Ｃ，Ｓ）は、以下に示す式の少なくとも一方を含む。

【0038】

【数6】

【0039】

ただし、

である。

【0040】

また、正則化項は、

のとき

となり、かつ、Ａが無限大となるのを防ぐように予め定められる。

【0041】

例えば、正則化項は、以下の式で表わされる。

【0042】

【数7】

【0043】

ただし、ｋ₁、ｋ₂をハイパーパラメータとする。

【0044】

乖離度ｄ（Ｙ，ＣＳ）は、以下の式で表わされ、目的関数の値の極小値を探索する際に、以下の式に従って行列Ｃの各要素Ｃ_nl、行列Ｓの各要素Ｓ_lmを更新することを繰り返す。

【0045】

【数8】

【0046】

ただし、|| ||_Fは、Frobenius normである。また、要素Ｃ_nlは、サンプルｎ及びｌ番目の基底スペクトルに対応する要素であり、要素Ｓ_lmは、ｌ番目の基底スペクトル及び周波数ｍに対応する要素である。

【0047】

また、観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙを、以下の式に従って規格化し、ハイパーパラメータとして、以下の式に示す値を用いてもよい。

【0048】

【数9】

【0049】

次に、本実施の形態に係るスペクトルデータ解析装置１０の作用について説明する。まず、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙが入力されると、図３に示すスペクトルデータ解析処理ルーチンが実行される。

【0050】

ステップＳ１０２で、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓと、各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃとを初期化する。

【0051】

ステップＳ１０４では、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを表す行列Ｙ、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ、及び各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃに基づいて、行列Ｃの各要素Ｃ_nl及び行列Ｓの各要素Ｓ_lmを、それぞれの更新式に従って更新する。

【0052】

次に、ステップＳ１０６では、収束条件を満たすか否かを判定する。収束条件を満たした場合には、ステップＳ１０８へ移行し、収束条件を満たしていない場合には、ステップＳ１０４へ移行し、ステップＳ１０４の処理を繰り返す。

【0053】

なお、収束条件としては、例えば、繰り返し回数が、上限回数に到達したことを用いることができる。あるいは、収束条件として、目的関数の値と前回の目的関数の値との差分が、予め定められた閾値以下であることを用いることができる。

【0054】

ステップＳ１０８では、上記ステップＳ１０６で最終的に更新された、複数の基底スペクトルデータを表す行列Ｓ、及び各サンプルの各基底スペクトルの大きさを表すアクティベーションデータを表す行列Ｃを、出力部５０により出力し、スペクトルデータ解析処理ルーチンを終了する。

【0055】

ここで、本発明の効果を説明するために行った実験の例について説明する。

【0056】

（実験例１）
正則化項として以下の５種を用いてスペクトル分解の検証を行った。

【0057】

【数10】

【0058】

それぞれ上から順に、一次独立性を利用した正則化項（本発明の実施の形態）、正則化なし、L2-norm を用いた正則化項、L1-norm を用いた正則化項、直交性を用いた正則化項となる。

【0059】

入力データのスペクトルセットＹは、乱数により作成した５種の仮想スペクトルＳ^true（図４(a)に一例を示す）を、一様乱数を用いて重ね合わせて作成した（図４(b)）。入力データのセットは100パターン作成し、これらの結果の統計処理を行うことで、上記正則化項の評価を行った。

【0060】

各正則化項のハイパーパラメータは、１０⁰〜１０^-8の範囲でグリッドサーチを行い、真の基底スペクトルＳ_l^true と分解により得られた基底スペクトルＳ_l′との間のなす角（spectral angle distance, SAD）

【0061】

【数11】

【0062】

の平均値が最も高くなる条件を適用した。

【0063】

各正則化項を利用した場合の分解結果の一例は図５の通り。ｇ^indep (Ｓ)を用いた場合は真の基底スペクトルと分解結果がほぼ一致するのに対し、他の正則化項を用いた場合は、単一のピークが完全に一つの分解結果に分解されず、複数の分解スペクトル中に分かれて分解されてしまう。すわなち、ｇ^indep (Ｓ)を用いた場合は、各ピークがほぼ完全に抽出されるのに対し、他の正則化項を用いた場合は余分なピークが残る。

【0064】

実際、作成した100パターンのデータセットに対し、SAD値の分布（図６）をみると、ｇ^indep (Ｓ)を用いた場合はcosθ＞0.98 となる割合が79 %であるのに対し、他の正則化項の場合は 30〜60%であり、ｇ^indep(Ｓ)を用いた場合の基底スペクトルの再現性は突出している。

【0065】

ただし、cosθが１に近いほど分解結果のスペクトルが真の基底スペクトルに近いことを意味する。ｇ^indep (Ｓ)を用いた場合のＳＡＤは８０％程がｃｏｓθ＞０．９８となっており、基底スペクトルの再現性が突出して高い。

【0066】

同様の傾向は、以下の範囲で見られた。

【0067】

【数12】

【0068】

ここで、実験例１においてハイパーハイパーパラメータの値を変えたときのcosθ^indepの変化を図７に示す。本結果より、ハイパーパラメータが

【数13】

となる範囲で高精度の分解が達成されていることが分かる。なお、図７では、変化させてないほうのハイパーパラメータは、グリッドサーチで得られた最適値に固定した。

【0069】

（実験例２）
ハイスループットＸ線測定で得られたXRDスペクトル（図８）に対して本発明の実施の形態によるスペクトル分解を行い、データベースと照合した結果を図９に示す。図９では、曲線が分解結果のスペクトル、棒グラフがデータベースの登録値を示している。図９の結果は測定結果のみから得られた分解結果であるが、これを既存のデータベースと比較することにより、系中に含まれる 3 種の結晶相（図９(b)〜(d)）を高い精度で検出することに成功している。 図９(a) についてはデータベースとの合致はそれほどよくないが、組成等のメタ情報を加味すれば、同定を行うことは可能である。

【0070】

以上説明したように、本実施の形態のスペクトルデータ解析装置によれば、観測スペクトルデータのセットと、複数の基底スペクトルデータ及びアクティベーションデータから計算される推定スペクトルデータのセットとの乖離度、並びに複数の基底スペクトルデータ又はアクティベーションデータの一次独立性を評価する正則化項を含む目的関数の値の極小値を探索することにより、複数の基底スペクトルデータと、アクティベーションデータとを求めるため、一次独立性が高いと期待されるスペクトルデータの分解において真の基底スペクトルに近い分解結果を返すことができる。

【0071】

また、正則化項で用いられている行列式は行列の一次独立性を評価する指標として知られている。したがってこれを正則化項に用いることで、非負行列因子分解の極小値探索過程で一次独立性の制御が可能となる。これにより、混晶系のXRD スペクトル等、単相スペクトルの一次独立性が高いことが予想される系のスペクトルデータに対して、信頼度の高い分解結果を得ることが可能となる。 とくに、ハイスループット測定と組み合わせることにより高速かつ自動的なスペクトル分析が可能となる。

【0072】

なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、この発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々な変形や応用が可能である。

【0073】

例えば、上述のスペクトルデータ解析装置は、解析対象の信号について求められた観測スペクトルデータのセットを入力として受け付ける場合を例に説明したが、これに限定されるものではない。解析対象の信号を入力として受け付けて、観測スペクトルデータのセットを求めるようにしてもよい。

【0074】

また、上述のスペクトルデータ解析装置は、内部にコンピュータシステムを有しているが、「コンピュータシステム」は、ＷＷＷシステムを利用している場合であれば、ホームページ提供環境（あるいは表示環境）も含むものとする。

【0075】

また、本願明細書中において、プログラムが予めインストールされている実施形態として説明したが、当該プログラムを、コンピュータ読み取り可能な記録媒体に格納して提供することも可能である。

【符号の説明】

【0076】

１０ スペクトルデータ解析装置
２０ 入力部
３０ 演算部
３４ 非負行列因子分解部
５０ 出力部

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】