特許 6703380 固体酸化物形燃料電池のセルスタック及び燃料電池モジュール

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6703380

(24)【登録日】2020年5月12日

(45)【発行日】2020年6月3日

(54)【発明の名称】固体酸化物形燃料電池のセルスタック及び燃料電池モジュール

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/24 20160101AFI20200525BHJP

   H01M 8/12 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/023 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/0258 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/0267 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/0271 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/243 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/2457 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/2465 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/04007 20160101ALI20200525BHJP

   H01M 8/04701 20160101ALI20200525BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/24

   H01M8/12 101

   H01M8/12 102B

   H01M8/023

   H01M8/0258

   H01M8/0267

   H01M8/0271

   H01M8/243

   H01M8/2457

   H01M8/2465

   H01M8/04007

   H01M8/04701

【請求項の数】6

【全頁数】14

(21)【出願番号】特願2015-146255(P2015-146255)

(22)【出願日】2015年7月24日

(65)【公開番号】特開2017-27821(P2017-27821A)

(43)【公開日】2017年2月2日

【審査請求日】2018年7月13日

(73)【特許権者】

【識別番号】594018795

【氏名又は名称】株式会社エージック

(73)【特許権者】

【識別番号】500433225

【氏名又は名称】学校法人中部大学

(74)【代理人】

【識別番号】100143410

【弁理士】

【氏名又は名称】牧野 琢磨

(72)【発明者】

【氏名】松谷 章憲

(72)【発明者】

【氏名】鈴木 剛

(72)【発明者】

【氏名】斉藤 誠

(72)【発明者】

【氏名】伊藤 響

(72)【発明者】

【氏名】波岡 知昭

【審査官】 川口 由紀子

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００５−１７４８４６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許第６５５１７３５（ＵＳ，Ｂ２）

【文献】 特開２００７−２２７１１３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１２／００６４４３２（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 特開２００９−１３５０４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０３−０５９９５６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２００４／０８２０５０（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００５−１６６４７０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２００５／０２８２０５１（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 特開２００９−１８７８０５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／０２−８／２４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

多孔質の絶縁性材料によりハニカム形状に形成され、第１のガスの流路となるとともに、絶縁層として機能する絶縁部材と、
固体酸化物形燃料電池を構成する発電セルと、
前記絶縁部材のハニカムセル内に、前記発電セルとの間に充填されて配置される多孔質の導電性材料からなる導電層と、
多孔質の導電性材料からなり、前記ハニカムセル内にそれぞれ挿通して配置され、長手方向に第２のガスが流通されるとともに、前記発電セルが表面に形成される管状または柱状の集電部材と、
前記導電層と電気的に接続される接続部材と、
を備え、
前記導電層、前記接続部材及び前記集電部材を介して、少なくとも複数個の発電セルが直列に接続されていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池のセルスタック。

【請求項2】

車両搭載用であることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタック。

【請求項3】

前記第１のガスと前記第２のガスとがセルスタック内で混合されないように遮断するシール部材を備えることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタック。

【請求項4】

請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタックを筺体内に搭載することを特徴とする燃料電池モジュール。

【請求項5】

前記絶縁部材の側壁を連続しない第１の側壁部と第２の側壁部とに区画し、
第１の側壁部に面して第１のガスが導入される第１ガス導入室と、第２の側壁部に面して第１のガスを排出する第１ガス排出室と、
前記集電部材の一端に面して第２のガスが導入される第２ガス導入室と、前記集電部材の他端に面して第２のガスを排出する第２ガス排出室と、が前記筺体内に区画されて形成されていることを特徴とする請求項４に記載の燃料電池モジュール。

【請求項6】

前記集電部材内にヒータを内装することを特徴とする請求項４または請求項５に記載の燃料電池モジュール。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、固体酸化物形燃料電池の発電セルがハニカム形状に配置されたセルスタック及び燃料電池モジュールに関し、特に車両に搭載して好適に用いられる固体酸化物形燃料電池のセルスタック及び燃料電池モジュールに関する。

【背景技術】

【0002】

燃料電池には、各種方式があるが、その中でも固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）は、他の方式に比べ、発電効率が高い、高価な触媒が不要である、動作温度が７００−１０００℃という高温であるため燃料の改質も容易である、改質したガスを直接燃料として使用することができる、などの多くの利点があるため、鋭意開発が進められている。ここで、ＳＯＦＣにおいては、単セルが発電する電圧は１Ｖ以下であるため、大容量化するためには、単セルを集積させたセルスタックを形成することが一般的である。単セルを集積した集積構造としては、平板型や円筒型が知られている。（例えば、特許文献１の従来技術に記載）

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００２−２８９２４９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

ＳＯＦＣには、家庭用発電システムなど様々な用途があるが、エンジン燃料を改質して電池燃料として容易に用いることができるので、自動車等の車両に搭載される電源としての用途が見込まれている。この場合、更なる小型化、高出力密度化が要求されるが、上記した構造のＳＯＦＣは、単セルの集積構造を形成するために、セパレータやインターコネクタが必要となり、小型化が困難であり、高出力密度化も困難であった。

【0005】

そこで、本発明は、小型で出力密度が高い固体酸化物形燃料電池のセルスタック及び燃料電池モジュールを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記の目的を達成するために、請求項１に記載の発明では、多孔質の絶縁性材料によりハニカム形状に形成され、第１のガスの流路となるとともに、絶縁層として機能する絶縁部材と、固体酸化物形燃料電池を構成する発電セルと、前記絶縁部材のハニカムセル内に、前記発電セルとの間に充填されて配置される多孔質の導電性材料からなる導電層と、多孔質の導電性材料からなり、前記ハニカムセル内にそれぞれ挿通して配置され、長手方向に第２のガスが流通されるとともに、前記発電セルが表面に形成される管状または柱状の集電部材と、前記導電層と電気的に接続される接続部材と、を備え、前記導電層、前記接続部材及び前記集電部材を介して、少なくとも複数個の発電セルが直列に接続されている、という技術的手段を用いる。

【0007】

請求項１に記載の発明によれば、ハニカム状に形成された絶縁部材が絶縁層として作用して、セパレータやインターコネクタを用いずに発電セルを集積し、直列接続することができる。これにより、セルスタックを小型化することができ、出力密度を向上させることができる。また、セルスタックの構造強度を保持するために、安価に製造可能な絶縁部材を用いるため、製造コストを下げることができる。

【0008】

請求項２に記載の発明では、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタックにおいて、車両搭載用である、という技術的手段を用いる。

【0009】

請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタックは、絶縁部材を用いて発電セルを集積し、一体的なセルスタックとして形成するため、軽量かつ小型であり、振動や衝撃にも強いので、車両搭載用として好適に用いることができる。また、発電セルを直列接続して高電圧とすることで、同じ出力を得るために電流を低くすることができる。これにより、発電電流を流すハーネスを細くすることができるので、車両搭載用として好適に用いることができる。

【0010】

請求項３に記載の発明では、請求項１または請求項２に記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタックにおいて、前記第１のガスと前記第２のガスとがセルスタック内で混合されないように遮断するシール部材を備える、という技術的手段を用いる。

【0011】

請求項３に記載の発明によれば、シール部材により、第１のガスと第２のガスとがセルスタック内で混合されないように遮断することができるセルスタックとすることができる。

【0012】

請求項４に記載の発明では、燃料電池モジュールが、請求項１ないし請求項３のいずれか１つに記載の固体酸化物形燃料電池のセルスタックを筺体内に搭載して形成される、という技術的手段を用いる。

【0013】

請求項４に記載の発明によれば、小型化することができ、出力密度を向上させることができるセルスタックを用いて燃料電池モジュールを構成するので、小型で出力密度の高い固体酸化物形燃料電池モジュールとすることができる。

【0014】

請求項５に記載の発明では、請求項４に記載の燃料電池モジュールにおいて、前記絶縁部材の側壁を連続しない第１の側壁部と第２の側壁部とに区画し、第１の側壁部に面して第１のガスが導入される第１ガス導入室と、第２の側壁部に面して第１のガスを排出する第１ガス排出室と、前記集電部材の一端に面して第２のガスが導入される第２ガス導入室と、前記集電部材の他端に面して第２のガスを排出する第２ガス排出室と、が前記筺体に区画されて形成されている、という技術的手段を用いる。

【0015】

請求項５に記載の発明のように、ガスの導入室及び排出室を形成することにより、ガス種に応じて専用のマニホールドなどを用意する必要がなく構造を簡単にすることができるので、燃料電池モジュールを小型化することができ、出力密度を向上させることができる。

【0016】

請求項６に記載の発明では、請求項４または請求項５に記載の燃料電池モジュールにおいて、前記集電部材内にヒータを内装する、という技術的手段を用いる。

【0017】

請求項６に記載の発明のように、集電部材内にヒータを備えた構成では、第２のガスを加熱して短時間で燃料電池モジュールを起動することができ、特に車両搭載用に好適なモジュールとすることができる。

【図面の簡単な説明】

【0018】

【図1】セルスタックの構造を示す斜視説明図である。

【図2】セルスタックの構造を示す説明図である。図２（Ａ）は絶縁部材の長手方向での断面説明図、図２（Ｂ）は絶縁部材の長手方向から見た平面説明図、図２（Ｃ）はシール部材のうちシール板を示す説明図である。

【図3】燃料電池モジュールの構造を示す説明図である。図３（Ａ）は絶縁部材の長手方向での断面説明図、図３（Ｂ）は図３（Ａ）のＡ−Ａ断面説明図である。

【図4】筺体の構造の一例を示す説明図である。

【図5】セルスタックの製造方法を示す工程図である。

【図6】出力密度の計算モデルで用いたセルスタックの構造を示す説明図である。

【発明を実施するための形態】

【0019】

本発明の固体酸化物形燃料電池のセルスタック及び燃料電池モジュールについて図１、２を参照して説明する。ここで、各図における各構成部材は説明のため模式的に示しており、適宜縮尺を変更している。

【0020】

本発明のセルスタック１は、絶縁部材１０、発電セル２０、集電部材３０、導電層４０、接続部材５０を備える。ここで、各構成部材は、使用温度における十分な耐熱性を有している。また、発電セル２０と熱膨張に大きな差が生じない組み合わせが好ましい。

【0021】

絶縁部材１０は、多孔質の絶縁性材料からなり、外形が直方体状のハニカム形状に形成されている。絶縁部材１０は、発電セル２０を電気的に絶縁状態で区画して配置し絶縁層として作用するとともに、第１のガスの流路として作用する。本実施形態では、第１のガスは燃料ガスであり、例えば水素を用いる。

【0022】

絶縁部材１０は、ガス流路として通気抵抗を小さくするとともに、構造体としての信頼性が高い強度を維持するために、気孔率２０−４０％が好ましく、更に好ましくは２５−３０％である。図１では、絶縁部材１０のハニカムセル１０ａのセル構造は、縦２セル、横２セルの計４セルとしたが、目標電圧等に応じて適宜設定することができる。

【0023】

本実施形態では、発電セル２０の固体電解質層２２との熱膨張差を小さくする観点から、絶縁部材１０の材質としてジルコニアを採用するが、これに限定されるものではなく、例えば、アルミナやコーディエライトなどの多孔質セラミックスを用いることもできる。ここで、絶縁部材１０の外形は直方体状としたが、円柱状など他の形状を採用することもできる。また、ハニカムセル１０ａのセル形状は、矩形状としたが、三角形、六角形など各種形状を採用することができる。

【0024】

発電セル２０は、公知の固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）の構成を備えており、集電部材３０と導電層４０との間に電気的に接続されて構成されている。具体的には、導電層４０側から集電部材３０側に向かって、燃料極２１、固体電解質層２２、反応防止層２３、空気極２４がこの順に積層形成されている。

【0025】

本実施形態では、固体電解質層２２としてイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）を採用し、好適な組み合わせとして、燃料極２１としてＮｉ−ＹＳＺサーメット、空気極２４として（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ_３系ペロブスカイト型複合酸化物（ＬＳＣＦ）を採用したが、これに限定されるものではなく、その他の公知の構成を採用することもできる。また、反応防止層２３として、Ｇｄ_２Ｏ_３ ｄｏｐｅｄ ＣｅＯ_２（ＧＤＣ）を用いた。

【0026】

集電部材３０は、導電性を有する多孔質材料からなり、ハニカムセル１０ａ内に挿通して配置可能な管状または柱状に形成されており、発電セル２０の内側面と接して設けられ、空気極２４と電気的に接続されている。ここで、導電性を有する多孔質材料として、ランタンクロマイト、ＬＳＣＦなどの導電性セラミックスや運転温度によっては多孔質金属を用いることができる。ここで、本実施形態では、接続部材５０との接続を容易にするために端部が絶縁部材１０及び発電セル２０から突出しているが、接続が可能であれば突出していなくてもよい。

【0027】

また、集電部材３０は、長手方向に第２のガスを流通可能に構成されている。本実施形態では、第２のガスは酸化ガスであり、例えば空気を用いる。

【0028】

導電層４０は、導電性を有する多孔質材料からなり、発電セル２０の外周面を覆うように設けられ、発電セル２０をハニカムセル１０ａ内に保持するとともに、燃料極２１と電気的に接続されている。本実施形態では、導電層４０は燃料ガス雰囲気に晒されるため、高温燃料ガスに対する耐久性が要求される。そこで、導電層４０を構成する材料として、Ｎｉ−ＹＳＺサーメットや上記環境下で使用可能な導電性セラミックスや多孔質金属を用いることができる。ここで、導電層４０が燃料ガスの供給を律速しないように、導電層４０のガス透過係数は絶縁部材１０のセル壁のガス透過係数より大きくなるようにすることが好ましい。

【0029】

接続部材５０は、導電層４０と電気的に接続され、複数個の発電セル２０を直列接続するための部材であり、導電性を有し、使用条件下で酸化による劣化が少ない材料で構成される。接続部材５０として、ＳＯＦＣで通常用いられる耐熱金属、例えば、インコネルなどを好適に用いることができる。接続部材５０は、複数箇所に設けることにより、効率的に集電することができる。本実施形態では、接続部材５０は、４本のインコネル線をそれぞれハニカムセル１０ａの長手方向に導電層４０に貫通して配置し、端部が導電層４０の端面から突出するように形成する。接続部材５０の大部分が導電層４０に埋設されるため、接続部材５０と導電層４０との接触面積が大きくなるので、効率的に集電することができる。

【0030】

各接続部材５０は、２本を１本にそれぞれ集約されて隣接するハニカムセル１０ａの集電部材３０に接続されている。４つのハニカムセル１０ａ内の発電セル２０を順次接続することにより、各発電セル２０が直列に接続されることになる。

【0031】

接続部材５０は、メッシュ状に形成し、導電層４０に埋設させることもできる。これにより、接続部材５０と導電層４０との接触面積を増大させることができるので、効率的に集電することができる。また、接続部材５０は、導電層４０の各端面に一端を焼き付けなどにより接続して形成することもできる。

【0032】

シール部材６０は、第１のガス（本実施形態では燃料ガスである水素）と第２のガス（本実施形態では酸化ガスである空気）とがセルスタック内で混合されないように遮断するための部材である。シール部材６０は、気密質の絶縁材料からなり、絶縁部材１０の端面及び導電層４０の端面を覆うシール板６１と、シール板６１を接着するとともに、シール板６１に形成された集電部材３０を挿通する穴部６１ａ及び接続部材５０を挿通する穴部６１ｂと挿通された各部材との間をシール剤によりシールするシール層６２とを備える。シール部材６０は、絶縁性を有し、酸化・還元雰囲気ともに強い材料で構成する必要があり、シール板６１は例えばアルミナ、シール剤は例えばケイ酸塩ガラスからなる。シール板６１は、隔壁７０（図３）として構成されるか、またはシール層６２（図３）により隔壁７０に取り付けられる。

【0033】

図３に示すように、燃料電池モジュールＭは、セルスタック１を筺体２の内部に配置して形成される。セルスタック１は、シール板６１として作用する隔壁７０を介して筺体２の内部に絶縁された状態でシール層６２により固定されている。

【0034】

筺体２の内部は、セルスタック１、隔壁７０及び充填材７６により複数の空間に区画されており、絶縁部材１０の側壁部１１に面して第１のガスが導入される第１ガス導入室７１と、側壁部１３に面して第１のガスを排出する第１ガス排出室７２と、集電部材３０の一端に面して第２のガスが導入される第２ガス導入室７３と、集電部材３０の他端に面して第２のガスを排出する第２ガス排出室７４と、が形成されている。

【0035】

絶縁部材１０は、４面ある側壁部１１−１４の内、対向する側壁部１２、１４が、これらと筺体２の内面との間に充填され、全面で覆って設けられる充填材７６により、流通抵抗が大きくなるように、望ましくは気密にシールされている。これにより、対向する側壁部１１、１３の間、即ち、第１ガス導入室７１と第１ガス排出室７２と間でのみ第１のガスが流通可能に構成されている。つまり、絶縁部材１０の側壁が、充填材７６により連続しない第１の側壁部１１と第２の側壁部１３とに区画されている状態である。

【0036】

第１ガス導入室７１には第１ガス導入口７１ａ、第１ガス排出室７２には第１ガス排出口７２ａ、第２ガス導入室７３には第２ガス導入口７３ａ、第２ガス排出室７４には第２ガス排出口７４ａがそれぞれ設けられている。

【0037】

また、第２ガス導入室７３及び第２ガス排出室７４には、発電電流を外部に取りだすための端子（図示せず）がそれぞれ設けられている。
ここで、直列接続の終端となる集電部材３０が電気的に接続された端子は正極として、直列接続の終端となる接続部材５０が電気的に接続された端子は負極として、それぞれ作用する。

【0038】

セルスタック１の集電部材３０の管内には、抵抗線（例えば、被覆されたニクロム線）等の発熱体からなるヒータ７５がそれぞれ内装されている。ヒータ７５は筺体２外部に設けられた電源（図示せず）により電力を供給し、第２のガスを加熱することができる。これにより、短時間で起動することができるので、車両搭載用に好適なモジュールとすることができる。

【0039】

ここで、ヒータ７５を備えずに、他の公知の手段で燃料ガスまたは酸化ガスを加熱し、燃料電池モジュールＭを起動させる構成を採用することもできる。

【0040】

筺体２の一例を図４に示す。筺体２は、セルスタック１を収容する収容部材８１、収容部材８１に蓋をする蓋部材８２、セルスタック１のシールを行うシール部材８３、第２ガス導入室７３または第２ガス排出室７４を形成するための第２ガス室形成部材８４を備えている。なお、シール部材８３及び第２ガス室形成部材８４は、酸化ガスの上流側、下流側の双方に設けられているが、一方の図示を省略している。

【0041】

収容部材８１は、断面コの字の本体８１ａに、フランジ８１ｂと、第１ガス排出口８１ｃ（図３では７２ａに相当）を備えている。本体８１ａは、セルスタック１を収容したときに絶縁部材１０の一対の側面をシールするとともに第１ガス排出室７２が形成されるように、セルスタック１の位置決めを行うスペーサー８１ｄ及び充填材７６（図示せず）を備えて構成されている。

【0042】

蓋部材８２は、板状の本体８２ａに第１ガス導入口８２ｂ（図３では７１ａに相当）、フランジ８２ｃ及びセルスタック１の位置決めを行うスペーサー８２ｄを備えてなり、収容部材８１の開口部に蓋をして第１ガス導入室７１が形成されるように構成されている。

【0043】

シール部材８３（隔壁７０又はシール板６１に対応）は、絶縁材料からなる板状の本体８３ａに正極端子８３ｂ、負極端子８３ｃが形成されてなる。本体８３ａには、集電部材３０を挿通する穴部８３ｄがそれぞれ形成されている。本体８３ａのセルスタック１と反対側の表面には、接続部材５０と電気的に接続された配線８３ｅが形成されており、各発電セル２０が直列接続になるように、接続部材５０と集電部材３０とが、順次接続されている。正極端子８３ｂには直列接続の一端である集電部材３０が配線８３ｅを介して接続され、負極端子８３ｃには直列接続の一端である接続部材５０が配線８３ｅを介して接続されている。

【0044】

第２ガス室形成部材８４は、第２ガス排出室７４を形成する開口部を有する箱状の本体８４ａと、本体８４ａの開口部を囲んで設けられたフランジ８４ｂと、第２ガス排出室７４に酸化ガスを導入する酸化ガス導入管８４ｃ（図３では７３ａに相当）を備えている。また、本体８４ａには、正極端子８３ｂ、負極端子８３ｃをそれぞれ挿通可能な穴部８４ｄが形成されている。なお、燃料電池モジュールＭがヒータ７５を備える構成では、電力供給用のポートなども形成されている。

【0045】

上述の筺体２を用いて燃料電池モジュールＭを作製するには、まず、シール部材８３をセルスタック１に装着し、所定の配線を行い、続いて、収容部材８１に収容する。そして、正極端子８３ｂ、負極端子８３ｃを第２ガス室形成部材８４の穴部８４ｄにそれぞれ挿通し、蓋部材８２及び第２ガス室形成部材８４を各フランジによりフランジ８１ｂに固定することにより、筺体２にセルスタック１を配置してモジュールＭを作製することができる。
ここで、正極端子８３ｂ、負極端子８３ｃと穴部８４ｄの隙間など、酸化ガス及び燃料ガスの漏洩がないように気密にシールされる。また、正極端子８３ｂ、負極端子８３ｃは第２ガス室形成部材８４と絶縁されている。

【0046】

次に、燃料電池モジュールＭによる発電時における動作を説明する。ＳＯＦＣでは、燃料ガスとしては水素、一酸化炭素などが用いられ、酸化ガスとして空気、酸素が用いられるが、本実施形態では、一例として、燃料ガスとしては水素、酸化ガスとして空気を用いる。

【0047】

まず、第１ガス導入口７１ａから第１ガス導入室７１に水素が導入され、第２ガス導入口７３ａから第２ガス導入室７３に空気が導入される。

【0048】

第１ガス導入室７１に導入された水素は、第１ガス排出室７２との差圧により第１ガス排出室７２に向かって流れ、絶縁部材１０、導電層４０を通過し、燃料極２１に到達する。

【0049】

第２ガス導入室７３に導入された空気は、ハニカムセル１０ａの長手方向に、各集電部材３０に分配されて供給され、各集電部材３０の内部を流れる。図３では左側が上流、右側が下流となり、左から右に流れることになる。このとき、空気は集電部材３０の内部を長手方向に流れるとともに、長手方向と交差する方向にも拡散し、空気極２４に到達する。

【0050】

ヒータ７５により空気及び発電セル２０が加熱されて動作温度になると、発電セル２０において電気化学反応が開始し、発電される。発電セル２０が直列に接続されているので昇圧され、発電電流が端子を介して筐体２外へ取り出される。

【0051】

発電に用いられなかった水素は、電気化学反応で生じた水分とともに、第１ガス排出室７２に送られて、第１ガス排出口７２ａから筺体２の外部に排出される。また、発電に用いられなかった空気は、集電部材３０から第２ガス排出室７４を介して、第２ガス排出口７４ａから筺体２の外部に排出される。

【0052】

次に、本発明に係るセルスタック１の製造方法の一例について説明する。

【0053】

まず、図５（Ａ）に示すように、所定の組成に調整した杯土を用意し、絶縁部材１０と導電層４０とを同時押し出し成形し、乾燥、焼成する。ここで、導電層４０は、円柱状の貫通孔４０ａを有する形状に成形する。なお、貫通孔４０ａの形状は、円柱状に限らず、例えば、角柱状などの形状を採用することもできる。

【0054】

次に、図５（Ｂ）に示すように、導電層４０に形成された貫通孔４０ａに、燃料極、固体電解質層、反応防止層、空気極を順次成膜し、焼成することにより、発電セル２０の構造を形成する。ここで、成膜、焼成方法は公知の方法を適宜選択して採用することができる。

【0055】

続いて、図５（Ｃ）に示すように、接続部材５０を導電層４０の端面に焼き付けて形成する。

【0056】

続いて、図５（Ｄ）に示すように、発電セル２０の構造が形成された貫通孔４０ａに、それぞれ集電部材３０を挿入して、空気極に焼き付けて接合することにより、セルスタック１が製造される。

【0057】

また、他の製造方法により製造することもできる。例えば、まず、図５（Ｅ）に示すように、所定の組成に調整した杯土を用意し、絶縁部材１０を押し出し成形し、乾燥、焼成する。

【0058】

次に、図５（Ｆ）に示すように、集電部材３０を用意し、その外表面に、空気極、反応防止層、固体電解質層、燃料極を順次成膜し、焼成することにより、発電セル２０の構造を形成する。

【0059】

続いて、図５（Ｇ）に示すように、発電セル２０の構造を形成された集電部材３０及び接続部材５０をハニカムセル１０ａ内に配置し、例えば鋳込み成形法等により導電層４０の材料を充填し、乾燥、焼成することにより、セルスタック１が製造される。

【0060】

導電層４０と集電部材３０との連結による発電セル２０の直列接続は、シール部材６０の形成後、または燃料電池モジュールＭへセルスタック１を配置するときに行う。

【0061】

上記工程以外でも、本発明のセルスタック１の構造を形成することができれば、その製造方法は任意である。例えば、絶縁部材１０を押出成形した後に導電層４０を鋳込成形により作製したりすることができる。

【0062】

（変更例）
本実施形態では、燃料電池モジュールＭには、セルスタック１を１つ配置したが、これに限定されるものではなく、複数個配置することもできる。その場合、第１ガス導入室７１と第１ガス排出室７２とが連通しないように充填材７６などにより区画する。

【0063】

発電セル２０、セルスタック１の接続方法は、所望の電圧、電流となるように適宜選択することができる。例えば、いくつかの発電セル２０やセルスタック１は直列接続し、その直列接続された発電セル２０やセルスタック１を並列で接続することもできる。これによれば、高電圧と高電流とを両立し、容量を大きくすることができる。

【0064】

本実施形態では、集電部材３０の両端部で発電セル２０の接続を行っているが、片側のみで接続してもよい。また、車両搭載用の燃料電池モジュールとして用いる場合には、負極側をボディーアースとし、正極側の端子からのみ発電電流を取りだすこともできる。

【0065】

また、筐体２の外部で結線し、発電セル２０を接続することができる。この場合、接続の切り替えを行うスイッチング機構を設け、用途に応じて、電圧、電流を可変にする構成とすることもできる。

【0066】

（実施形態の効果）
本発明の固体酸化物形燃料電池のセルスタック１及び燃料電池モジュールＭによれば、絶縁部材１０が絶縁層として作用して、セパレータやインターコネクタを用いずに発電セル２０を集積し、直列接続することができるので、セルスタック１を小型化することができ、出力密度を向上させることができる。燃料電池モジュールＭは、このようなセルスタック１を用いて構成するので、小型で出力密度の高い燃料電池モジュールとすることができる。
そして、絶縁部材１０を用いて発電セル２０を集積し、一体的なセルスタック１として形成するため、軽量かつ小型であり、振動や衝撃にも強いので、車両搭載用として好適に用いることができる。
ヒータ７５を備えた構成では、第２のガスを加熱して短時間で燃料電池モジュールＭを起動することができるので、車両搭載用に好適なモジュールとすることができる。
また、発電セル２０を直列接続して高電圧とすることで、同じ出力を得るために電流を低くすることができる。これにより、発電電流を流すハーネスを細くすることができるので、車両搭載用として好適に用いることができる。また、セルスタック１の構造強度を保持するために、安価に製造可能な絶縁部材１０を用いるため、製造コストを下げることができる。

【0067】

（その他の実施形態）
上述した実施形態では、絶縁部材１０側から燃料ガスを流し、集電部材３０に酸化ガスを流したが、ガス種を入れ替えることもできる。この場合には、発電セル２０の成膜順が逆になるとともに、導電層４０と集電部材３０の構成材料を入れ替える。例えば、絶縁部材１０の内側に位置する導電層４０には、ＬＳＣＦなどを使用し、集電部材３０にはＮｉ−ＹＳＺなどを使用する

【0068】

ここで、導電層４０に発電セル２０を構成していく場合には、発電セル２０は、ＬＳＦＣなどを用いる導電層４０の内表面に、空気極２４、反応防止層２３、固体電解質層２２、燃料極２１、をこの順で成膜する。そして、例えばＮｉ−ＹＳＺなどで作製された集電部材３０を挿入し、燃料極２１あるいは元々導電層として用いていた構成材料、例えばＮｉ−ＹＳＺなどで取り付けて導電性を確保する。

【0069】

集電部材３０の外表面に発電セル２０を構成していく場合には、発電セル２０は、例えばＮｉ−ＹＳＺなどで作製された集電部材３０の外表面に、燃料極２１、固体電解質層２２、反応防止層２３、空気極２４、をこの順で成膜する。このようにして作製した発電セル２０を、絶縁部材１０と導電層４０で構成される部材に挿入して、ＬＳＣＦなどを用いて取り付けて導電性を確保する。

【0070】

集電部材３０の内表面に発電セル２０を形成する構成を採用することもできる。この場合、絶縁部材１０の内側に位置する導電層４０には集電部材３０と同じ材料、例えばＬＳＣＦなど、を使用する。発電セル２０は、集電部材３０の内表面に、空気極２４、反応防止層２３、固体電解質層２２、燃料極２１、をこの順で成膜する。反応防止層２３および固体電解質層２２は、集電部材３０の内表面の長手方向のすべての面、ならびに端部の全面、およびに外表面のシール板６１と接合される部分までの間のすべてに成膜する。これによって、正極と負極の電気的な接触、ならびに燃料ガスと空気との混合を防止する。その内側に接続部材５０を取り付ける。この接続部材５０は発電セル２０の負極になる。この接続部材は、電気的に絶縁な筒状の管（例えば、アルミナ製の保護管）を通すなどして、電気的な絶縁を確保する。

【実施例】

【0071】

本構造のスタック１による出力密度を算出した。計算に用いたモデルを図６及び表１に示す。

【0072】

【表1】

【0073】

ここで、
発電セル円周＝孔径×3.14
発電セル面積＝発電セル円周×セルスタック長さ
発電セル電流＝発電セル面積×単セル発電電流
セルスタック一辺＝（（絶縁部材+導電層+発電セル）×2+孔径）×一辺セル数+セルスタック外肉×2-絶縁部材×2
セルスタック体積＝セルスタック一辺×セルスタック一辺×セルスタック長さ
により計算した。

【0074】

発電セル１つ当たりの発電電圧は０．６６Ｖ、電流は０．６７Ａ／ｃｍ^２とした。

【0075】

次式により計算した発電容量と出力密度とを表２に示す。
発電容量＝単セル発電電圧×単セル発電電流
出力密度（体積）＝発電容量×セルスタック体積

【0076】

【表2】

【0077】

従来の比較的出力密度の高い平板型セルスタックにおける出力密度が０．２Ｗ／ｃｍ^３程度であるのに対し、本発明のセルスタックでは、高出力密度化の目標値ともいえる１Ｗ／ｃｍ^３を超える出力密度を達成することができる。これにより、従来のセルスタックに比べ、セルスタックを小型にし、出力密度を向上することができることが確認された。

【符号の説明】

【0078】

１…セルスタック
２…筐体
１０…絶縁部材
１０ａ…ハニカムセル
２０…発電セル
２１…燃料極
２２…固体電解質層
２３…反応防止層
２４…空気極
３０…集電部材
４０…導電層
５０…接続部材
６０…シール部材
６１…シール板
６２…シール剤
７０…隔壁
７１…第１ガス導入室
７１ａ…第１ガス導入口
７２…第１ガス排出室
７２ａ…第１ガス排出口
７３…第２ガス導入室
７３ａ…第２ガス導入口
７４…第２ガス排出室
７４ａ…第２ガス排出口
７５…ヒータ
７６…充填材
Ｍ…燃料電池モジュール

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】