特許 6722406 繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6722406

(24)【登録日】2020年6月24日

(45)【発行日】2020年7月15日

(54)【発明の名称】繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法

(51)【国際特許分類】

   B29B 11/16 20060101AFI20200706BHJP

   C08J 5/06 20060101ALI20200706BHJP

   B29K 105/08 20060101ALN20200706BHJP

【ＦＩ】

   B29B11/16

   C08J5/06

   B29K105:08

【請求項の数】7

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2016-527476(P2016-527476)

(86)(22)【出願日】2016年3月17日

(86)【国際出願番号】JP2016058443

(87)【国際公開番号】WO2016158436

(87)【国際公開日】20161006

【審査請求日】2019年1月22日

(31)【優先権主張番号】特願2015-68530(P2015-68530)

(32)【優先日】2015年3月30日

(33)【優先権主張国】JP

(73)【特許権者】

【識別番号】000003159

【氏名又は名称】東レ株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100091384

【弁理士】

【氏名又は名称】伴 俊光

(74)【代理人】

【識別番号】100125760

【弁理士】

【氏名又は名称】細田 浩一

(72)【発明者】

【氏名】馬場 健太

(72)【発明者】

【氏名】本橋 哲也

(72)【発明者】

【氏名】三好 且洋

(72)【発明者】

【氏名】橋本 貴史

【審査官】 松岡 美和

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００８−１７４６０５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０３−０４７７４０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０５−１４０３３５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−０４９７５０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１６／０４３０３７（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２００９−０６２４７４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００６−０７７３４３（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｊ ５／０６

Ｂ２９Ｂ １１／１６

Ｂ２９Ｃ ７０／００−７０／２４

Ｄ０２Ｊ １／１８

Ｂ２９Ｋ １０５／０８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料であって、前記強化繊維の束状集合体が、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された割繊部のみからなる強化繊維集合体Ａと、前記割繊処理が施されていない未割繊部の形状を少なくとも有する強化繊維集合体Ｂとの両方からなり、
強化繊維集合体Ｂが、前記割繊部と前記未割繊部との両方の形状を有する強化繊維集合体Ｂ１を含み、前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する強化繊維集合体Ｂの重量の割合が５０〜９５％の範囲にあることを特徴とする繊維強化樹脂成形材料。

【請求項2】

強化繊維集合体Ｂが前記未割繊部のみからなる強化繊維集合体Ｂ２を含み、強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２との総重量に対する、強化繊維集合体Ｂ１の総重量の割合が４％を超える範囲にあることを特徴とする、請求項１に記載の繊維強化樹脂成形材料。

【請求項3】

前記強化繊維集合体Ａ、強化繊維集合体Ｂ１および強化繊維集合体Ｂ２の平均繊維長が５〜１００ｍｍの範囲にある、請求項２に記載の繊維強化樹脂成形材料。

【請求項4】

前記強化繊維集合体Ａの単糸数が８００〜１００００本の範囲にある、請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形材料。

【請求項5】

前記強化繊維が炭素繊維からなる、請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形材料。

【請求項6】

前記マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂からなる、請求項１〜５のいずれかに記載の繊維強化樹脂成形材料。

【請求項7】

少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料の製造方法であって、前記強化繊維の束状集合体として、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された割繊部のみからなる強化繊維集合体Ａと、前記割繊処理が施されていない未割繊部の形状を少なくとも有する強化繊維集合体Ｂとの両方を用い、強化繊維集合体Ｂの使用量を、材料中の強化繊維の総重量に対して５０〜９５％の範囲に入るように制御することを特徴とする繊維強化樹脂成形材料の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法に関し、とくに、成形材料を用いて成形する際の材料の良好な流動性と、成形後の成形品の優れた力学特性とを、バランス良く両立させることが可能な繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

不連続の強化繊維（例えば、炭素繊維）の束状集合体（以下、繊維束ということもある。）とマトリックス樹脂（例えば、熱硬化性樹脂）からなる繊維強化樹脂成形材料を用いて、加熱、加圧成形により、所望形状の成形体を成形する技術が知られている（例えば、特許文献１〜５）。このような従来の繊維強化樹脂成形材料において、繊維強化樹脂成形材料中の繊維束が所定のストランドから形成された、ある一定の単糸数の繊維束からなる場合、単糸数が多い繊維束からなる成形材料では、成形の際の流動性には優れるが成形品の力学特性は劣る傾向がある。

【0003】

例えば特許文献１には、成形材料中のチョップド繊維束のフィラメント本数が１０,０００〜７００,０００本の範囲内で規定された成形材料が開示されており、このような成形材料では、繊維束のフィラメント本数が多いため成形の際には樹脂とともに強化繊維が繊維束の形態で効率よく移動できるため優れた流動性が得られるが、この成形材料による成形後の成形品については、成形品が破断する際に成形品中の繊維束端部部位などで応力集中が発生する可能性が高く、高力学特性が要求される成形品の成形に適していない。

【0004】

一方、例えば特許文献２には、単糸数が１００本以下となるように分繊された繊維束が用いられた繊維強化樹脂が開示されているが、上記特許文献１に開示の形態に比べ繊維束の単糸数が少ないため、成形品中で強化繊維が良好に分散し、成形品中の繊維束端部部位などで応力集中が発生する可能性が低くなって成形品の力学特性が高められる反面、成形の際には期待したほど高い流動性が得られないおそれが残されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0005】

【特許文献1】特開２０１３−２０２８９０号公報

【特許文献2】特開２００８−１７４６０５号公報

【特許文献3】特開２００９−１９１１１６号公報

【特許文献4】特開２０１０−１６３５３６号公報

【特許文献5】国際公開第２０１４／０２１３１５号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

上述の如く、比較的単糸数の多い繊維束を用いた繊維強化樹脂成形材料では、生産効率もよく、成形の際に優れた流動性が得られる傾向にあるが、成形品の力学特性は劣る傾向があり、比較的単糸数の少ない繊維束を用いた繊維強化樹脂成形材料では、逆に、成形品の力学特性には優れるものの、成形の際の流動性は高くし難いという傾向がある。

【0007】

そこで本発明の課題は、上記のような従来技術における傾向に着目し、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させることが可能な繊維強化樹脂成形材料と、その製造方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

上記課題を解決するために、本発明に係る繊維強化樹脂成形材料は、少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料であって、前記強化繊維の束状集合体が、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された形状を有する強化繊維集合体Ａと、前記割繊処理が不十分な未割繊部の形状を有する強化繊維集合体Ｂ１、または／および、前記割繊処理が施されていない形状を有する強化繊維集合体Ｂ２との両方を含み、前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂ１と前記強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれも５０〜９５％の範囲にあることを特徴とするものからなる。

【0009】

このような本発明に係る繊維強化樹脂成形材料においては、成形材料中に、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された形状を有する強化繊維集合体Ａ（すなわち、割繊処理により比較的少ない単糸数からなる強化繊維集合体Ａ）と、割繊処理が不十分な未割繊部の形状を有する強化繊維集合体Ｂ１、または／および、割繊処理が施されていない形状を有する強化繊維集合体Ｂ２（すなわち、比較的多い単糸数からなる強化繊維集合体Ｂ）との両方が含まれる形態とされ、かつ、繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂ１と前記強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれも５０〜９５％と特定の範囲になる形態とされる。単糸数の少ない強化繊維集合体Ａは、成形後の成形品の力学特性の向上に寄与でき、単糸数の多い強化繊維集合体Ｂは、成形の際の流動性の向上に寄与でき、強化繊維集合体Ｂの重量割合を特定の範囲内に制御することで、これら流動性と力学特性とが、目標とする範囲内の特性として、バランス良く両立されることになる。

【0010】

また、本発明に係る繊維強化樹脂成形材料において、強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２の総重量に対する強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合が４％を超える範囲にあることが好ましい。強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合が４％未満では、強化繊維集合体Ｂ２の集合体端部部位で応力集中が発生する可能性が高くなり、力学特性が低下するおそれがある。また、強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合が１００％では、強化繊維集合体Ｂ１の一部割繊処理を施された部位で応力伝達が円滑に行われることにより応力集中が生じにくくなって高い力学特性が期待できる。

【0011】

上記本発明に係る繊維強化樹脂成形材料においては、強化繊維集合体Ａおよび強化繊維集合体Ｂの平均繊維長としては、５〜１００ｍｍの範囲にあることが好ましい。平均繊維長が５ｍｍ未満では、強化繊維による成形品の補強効果が不十分になるおそれがあり、平均繊維長が１００ｍｍを超えると、成形の際に良好な流動が困難になって流動性が低下したり、強化繊維が曲がりやすくなったりするおそれがある。

【0012】

また、上記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体Ａにおいて、各々の強化繊維集合体Ａの単糸数が、８００〜１０,０００本の範囲にあることが好ましい。強化繊維集合体Ａの単糸数が８００本未満では、成形品の高い力学特性は得られやすいものの、成形の際の流動性の低下が大きくなる可能性があり、１０,０００本を超えると、流動性の向上は望めるものの、成形品中に応力集中が生じやすくなって十分に高い力学特性が期待できなくなるおそれがあるとともに、割繊処理を介して形成される強化繊維集合体Ａと強化繊維集合体Ｂとの差が不明瞭になり、これら強化繊維集合体Ａ、Ｂを混在させようとする本発明の基本概念が損なわれるおそれがある。

【0013】

また、本発明に係る繊維強化樹脂成形材料において、使用される強化繊維の種類はとくに限定されず、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維やこれらの組み合わせ等、任意の強化繊維の使用が可能であるが、強化繊維が炭素繊維からなる場合に、とくに本発明による効果が大きい。

【0014】

本発明に係る繊維強化樹脂成形材料におけるマトリックス樹脂としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂のいずれも使用可能である。

【0015】

さらに、本発明は、上記のような繊維強化樹脂成形材料の製造方法についても提供する。すなわち、本発明に係る繊維強化樹脂成形材料の製造方法は、少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料の製造方法であって、前記強化繊維の束状集合体として、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された強化繊維集合体Ａと、前記割繊処理が不十分な未割繊部の形状を有する強化繊維集合体Ｂ１、または／および、前記割繊処理が施されていない形状を有する強化繊維集合体Ｂ２との両方を用い、強化繊維集合体Ｂの使用量を、前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、または（ｉｉ）前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂ１と前記強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれにおいても５０〜９５％の範囲に入るように制御することを特徴とする方法からなる。

【発明の効果】

【0016】

このように、本発明に係る繊維強化樹脂成形材料およびその製造方法によれば、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させることが可能になる。しかも、強化繊維集合体Ａ、Ｂを作製するための連続強化繊維のストランドとして単糸数の多いラージトウを使用可能であるので、生産性の向上や製造コストの低減をはかることも可能になる。

【図面の簡単な説明】

【0017】

【図1】本発明における強化繊維集合体Ａと強化繊維集合体Ｂの形成の一例を示す概略平面図である。

【図2】繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体の分布の一例を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0018】

以下に、本発明について、実施の形態とともに詳細に説明する。
本発明は、少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料であって、前記強化繊維の束状集合体が、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された強化繊維集合体Ａと、前記割繊処理が不十分な未割繊部の形状を有する強化繊維集合体Ｂ１、または／および、前記割繊処理が施されていない形状を有する強化繊維集合体Ｂ２との両方を含み、前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂ１と前記強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれも５０〜９５％の範囲にあることを特徴とする繊維強化樹脂成形材料、および、少なくとも不連続の強化繊維の束状集合体とマトリックス樹脂とを含む繊維強化樹脂成形材料の製造方法であって、上記強化繊維集合体として、連続強化繊維のストランドが該ストランドを複数の束に完全分割する割繊処理を施された後切断されて形成された形状を有する強化繊維集合体Ａと、前記割繊処理が不十分な未割繊部の形状を有する強化繊維集合体Ｂ１、または／および、前記割繊処理が施されていない形状を有する強化繊維集合体Ｂ２との両方を用い、強化繊維集合体Ｂの使用量を、材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）前記強化繊維集合体Ｂ１と前記強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれにおいても５０〜９５％の範囲に入るように制御することを特徴とする繊維強化樹脂成形材料の製造方法に関する。

【0019】

本発明においては、上記強化繊維集合体Ａと強化繊維集合体Ｂは、例えば図１に示すように形成される。図１の紙面の上下方向がストランドの連続強化繊維の延びる方向を示している。図示例では、図１（Ａ）に示すように、連続強化繊維のストランド１の長手方向において、該ストランド１を該ストランド１の幅方向に見て複数の束に完全分割する割繊処理が施された割繊部２と、割繊処理が施されていない未割繊部３、または、割繊処理が不十分な未割繊部３とが形成される。この割繊処理が施された後、図１（Ｂ）に示すように、切断線４の位置でストランド１が切断されると、図１（Ｃ）に示すように、割繊処理を施された後切断されて形成された強化繊維集合体Ａ（５）と、割繊処理が不十分な未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ１（６）と、割繊処理が施されていない未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ２（７）とが形成される。なお、図１（Ｃ）では強化繊維集合体Ｂ１（６）と強化繊維集合体Ｂ２（７）とが形成される例を図示したが、割繊処理や切断線の位置によっては、強化繊維集合体Ｂ２（７）が形成されない場合もあり得る。すなわち、強化繊維集合体Ｂには、（ｉ）強化繊維集合体Ｂ１（６）のみ存在する場合と、（ｉｉ）強化繊維集合体Ｂ１（６）と強化繊維集合体Ｂ２（７）との両方が存在する場合の、いずれであってもよい。

【0020】

上記のように形成された多数の強化繊維集合体Ａと強化繊維集合体Ｂとの両方が用いられ、強化繊維集合体Ｂの使用量が、材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記割繊処理が不十分な未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂ１と前記割繊処理が施されていない未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれも５０〜９５％の範囲に入るように制御されて、マトリックス樹脂ととともに繊維強化樹脂成形材料の成形に供される。

【0021】

上記成形に供される繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体の分布の一例を示すと、例えば図２に示すようになる。図２は、横軸を強化繊維集合体中の単糸数、縦軸を同じ単糸数の強化繊維集合体の総重量としたグラフであり、図２に示す例は、比較的少ない単糸数からなる強化繊維集合体Ａと、比較的多い単糸数からなる強化繊維集合体Ｂとが、それぞれ、横軸上に重量に関するピークを有している例として示されている。このグラフで示された曲線の曲線下の面積の積分値が、材料中の強化繊維の総重量に相当すると考えられ、ある単糸数以上の領域における曲線下の面積の積分値が、強化繊維集合体Ｂの重量に相当すると考えられる。強化繊維集合体Ｂの使用量は、この材料中の強化繊維の総重量に対する（ｉ）前記割繊処理が不十分な未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）前記繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維の総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂ１と前記割繊処理が施されていない未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合が、いずれも５０〜９５％の範囲に入るように制御される。

【0022】

本発明に係る繊維強化樹脂成形材料において、使用される強化繊維の種類はとくに限定されず、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維やこれらの組み合わせ等、任意の強化繊維の使用が可能であるが、強化繊維が炭素繊維からなる場合に、とくに本発明による効果が大きい。また炭素繊維の場合、平均繊維径は３〜１２μｍが好ましく、より好ましくは５〜９μｍである。

【0023】

強化繊維のサイジング処理の方法としては、樹脂を水又は溶媒中に分散させた溶液中に炭素繊維を浸漬させた後、乾燥させる方法が好ましい。サイジング剤として用いる樹脂の種類はとくに限定されないがマトリックス樹脂と相溶性を有することが好ましく、マトリックス樹脂と同種の樹脂であることが好ましい。

【0024】

本発明に係る繊維強化樹脂成形材料におけるマトリックス樹脂としては、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂のいずれも使用可能であり、炭素繊維複合材料に用いる熱硬化性樹脂の材料としては特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。例示するなら、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノキシ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などを用いることができる。中でも、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂のいずれか、もしくはこれらの混合物からなることが好ましい。

【0025】

熱可塑性樹脂の材料としても特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。例示するなら、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ナイロン６樹脂、ナイロン６，６樹脂等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、芳香族ポリアミド樹脂等の樹脂を用いることができる。中でも、ポリアミド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂のいずれかからなることが好ましい。

【0026】

本発明に係る割繊処理を施された連続繊維とは連続強化繊維が複数の繊維束に引き裂かれた部分を有することであり、例えば、連続強化繊維の繊維長手方向に垂直な方向から周期的かつ局部的にエアを吹き付けることにより割繊処理を施された連続繊維を得ることができるが、前記割繊処理方法は特にこれに限定されない。

【0027】

割繊処理を施された連続強化繊維のストランドは、前述の図１（Ｂ）に示したように、所定長に切断する切断工程に供されるが、この切断工程における切断方法としてもとくに限定されず、例えば、機械的なカッターを用いてストランドを長手方向に所定のピッチで断続的に切断する方法を採用できる。

【0028】

前述の図１（Ｃ）に示したように、割繊処理を施された後切断されて形成された強化繊維集合体Ａと、割繊処理が不十分な未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ１、または／および、前記割繊処理が施されていない未割繊部を含む強化繊維集合体Ｂ２は、例えば強化繊維集合体の不織布を形成するように散布される。この散布工程で形成される不織布においては、前述の如く、強化繊維の総重量に対する（ｉ）強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合、および（ｉｉ）強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２との総重量の割合がいずれにおいても５０〜９５％の範囲に入るように制御されるが、この範囲への制御は、強化繊維集合体Ａと、強化繊維集合体Ｂ１と、強化繊維集合体Ｂ２とを別々に採取し、それらを所定の割合で混合することも可能であるが、上記割繊処理の条件とその後に行う切断処理の条件において、例えば、連続強化繊維のストランドの総平面積に対する割繊処理部の面積の割合と、切断長とを考慮して、略正確に（ｉ）強化繊維集合体Ｂ１のみ、または（ｉｉ）強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２の強化繊維総重量に対する重量割合を推測することが可能であり、この重量割合が上記所定の範囲に入るように割繊処理の条件と切断処理の条件を設定すれば、切断処理後に得られた全強化繊維集合体を単にそのまま散布するだけで所望の不織布を得ることが可能である。

【0029】

本発明に係る繊維強化樹脂成形材料において、前記繊維強化樹成形材料の総重量に対する強化繊維の重量含有率が３０〜６０％の範囲にあることが好ましく、３５〜５０％の範囲にあることがより好ましい。

【0030】

本発明に係る強化繊維集合体の繊維長はマイクロスコープまたはノギス等を使用して１ｍｍ単位以下の精度で測定されることが望ましい。また、強化繊維集合体中の単糸において各々の繊維長が均一でない場合は、繊維長は幾何学的に算出され、例えば、切断工程において、繊維方向に対し斜めに切断されたある強化繊維集合体が存在する場合、強化繊維集合体中の最長繊維長と最短繊維長の平均値を強化繊維集合体の繊維長とみなすことができる。また、強化繊維集合体の平均繊維長としては、５〜１００ｍｍの範囲にあることが好ましく、１０〜８０ｍｍの範囲にあることがより好ましい。また、繊維長の分布としては、単一の繊維長であっても構わないし、２種類以上の混合であっても構わない。

【0031】

本発明に係る強化繊維集合体の重量は、採取したサンプルから各強化繊維集合体の重量を測定し、それらを集計することで測定できるが、１／１００ｍｇ以下の精度で測定されることが好ましい。

【0032】

本発明における強化繊維集合体中の単糸数は下記式（１）により算出する。

【0033】

強化繊維集合体中の単糸数（本）＝集合体の重量（ｇ）×繊維長（ｍ）／繊度（ｇ／ｍ）・・・（１）
本発明に係る繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体Ａは、割繊処理後における切断工程および散布工程および樹脂含浸工程において前記集合体がさらに分割された集合体を少量含む場合があるが、各々の強化繊維集合体Ａは単糸数が８００〜１０,０００本の範囲にあることが好ましく、さらには、前記範囲において任意に設定される上下限本数の差が１,０００本以内となる範囲αを設定した際に、該範囲α内にある前記集合体Ａの集合体数と集合体総重量が単糸数が８００〜１０,０００本の範囲において最も多くなることが好ましい。

【0034】

本発明に係る繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体Ｂは、割繊処理後における切断工程および散布工程および樹脂含浸工程において前記集合体がさらに分割された集合体を少量含む場合があるが、繊維強化樹脂成形材料中の所定範囲の単糸数を有する強化繊維集合体Ａより単糸数が多い強化繊維集合体は全て強化繊維集合体Ｂとみなすことが好ましい。

【0035】

また、本発明に係る繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体Ｂ１は、前記強化繊維集合体Ｂ１の繊維方向における少なくとも一方の端部に割繊処理が不十分な未割繊部を含むことが好ましく、前記端部の繊維垂直方向における幅が拡幅していることが好ましい。

【0036】

本発明による繊維強化樹脂成形材料の炭素繊維総重量に対する強化繊維集合体Ｂの重量の割合Ｂ（％）は下記式（２）により算出する。

【0037】

重量割合Ｂ＝強化繊維集合体Ｂの重量／繊維強化樹脂成形材料中の全炭素繊維重量×１００・・・（２）

【0038】

本発明による繊維強化樹脂成形材料の強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２の総重量（強化繊維集合体Ｂの総重量）に対する強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合Ｂ１（％）は下記式（３）により算出する。

【0039】

重量割合Ｂ１＝強化繊維集合体Ｂ１の重量／繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２の総重量（強化繊維集合体Ｂの総重量）×１００・・・（３）

【実施例】

【0040】

以下に実施例について説明するが、本発明はこれらに制限されるものではない。

【0041】

特に、注記が無い限り、繊維強化樹脂成形材料やその試料について、繊維束（繊維長）の長さの単位はｍｍ、重量の単位はｇである。なお、実施例、比較例で用いた炭素繊維や熱硬化性樹脂は以下のとおりである。

【0042】

炭素繊維：Ｚｏｌｔｅｋ社製の炭素繊維“ Ｐａｎｅｘ（登録商標） Ｒ ３５ Ｔｏｗ”（繊維径７.２μｍ、ストランド５０Ｋ（Ｋは１,０００本）、引張強度４,１３７ＭＰａ）
マトリックス樹脂:ビニルエステル樹脂（ダウ・ケミカル（株）製、“デラケン”（登録商標））
硬化剤： ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（日本油脂（株）製、“パーブチルＺ”（登録商標））
増粘剤：酸化マグネシウム（協和化学工業（株）製、 ＭｇＯ＃４０）

【0043】

［繊維強化樹脂成形材料の重量割合の求め方]

【0044】

まず、繊維強化樹脂成形材料から１００ｍｍ×１００ｍｍの試料を切り出し、前記試料を６００℃×１時間、炉内にて加熱し樹脂を除去した。続いて、樹脂を除去した試料の重量を測定することにより、繊維強化樹脂成形材料中の全炭素繊維の重量を測定した。さらに、前記試料より強化繊維集合体をピンセットを用いて全て取り出し、各々の強化繊維集合体において重量を測定した。重量の測定には１／１００ｍｇまで測定可能な天秤を用いた。続いて、ピンセットを用いて取り出した各々の強化繊維集合体において繊維長をノギスを使用して１ｍｍ単位まで測定した。各強化繊維集合体中の単糸数を下記式（１）により算出した。

【0045】

各強化繊維集合体中の単糸数（本）＝集合体の重量（ｇ）×繊維長（ｍ）／繊度（ｇ／ｍ）・・・（１）

【0046】

繊維強化樹脂成形材料中に強化繊維集合体において、割繊処理によりある範囲の任意の単糸数とされた強化繊維集合体を強化繊維集合体Ａとし、前記集合体Ａの総重量を計量した。また、強化繊維集合体Ａより単糸数が多い強化繊維集合体を強化繊維集合体Ｂとし、前記集合体Ｂの総重量を計量した。繊維強化樹脂成形材料中の全炭素繊維総重量に対する前記強化繊維集合体Ｂの重量の割合（％）を下記式（２）により算出した。

【0047】

重量割合＝強化繊維集合体Ｂの重量／繊維強化樹脂成形材料中の全炭素繊維重量×１００・・・（２）

【0048】

また、前記強化繊維集合体Ｂにおいて、前記集合体の繊維垂直方向における幅が一部拡幅した強化繊維集合体を強化繊維集合体Ｂ１とし、前記集合体Ｂ１の重量を計量した。繊維強化樹脂成形材料中の前記強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２の総重量（強化繊維集合体Ｂの総重量）に対する強化繊維集合体Ｂ１の重量の割合Ｂ１（％）を下記式（３）により算出した。

【0049】

重量割合Ｂ１＝強化繊維集合体Ｂ１の重量／繊維強化樹脂成形材料中の強化繊維集合体Ｂ１と強化繊維集合体Ｂ２の総重量（強化繊維集合体Ｂの総重量）×１００・・・（３）

【0050】

[力学特性の評価方法]
平板を制作することが可能である金型Ｎｏ．１を用いた。繊維強化樹脂成形材料を金型Ｎｏ．１の中央部に配置（チャージ率にして５０％程度）した後、加圧型プレス機により１０ＭＰaの加圧のもと、約１３０℃×６分間の条件により硬化させ、３００×４００ｍｍの平板を得た。平板より０度（平板長手方向を０度）と９０度方向から、それぞれ１００×２５×１．６ｍｍの試験片を５片（合計１０片）を切り出し、ＪＩＳ Ｋ７０７４（１９８８年）に準拠し測定を実施した。

【0051】

[流動特性の評価方法]
凹凸部およびリブ形成用の溝を有する金型Ｎｏ．２を使用した。繊維強化樹脂成形材料を金型Ｎｏ．２の中央部に配置（チャージ率にして５０％程度）した後、加圧型プレス機により１０ＭＰaの加圧のもと、約１３０℃×６分間の条件により硬化させ、成形品を得た。成形品に対し下記表１に示す評価項目について目視観察をすることで、各々の成形品に対し総合的に流動特性の評価を行った。

【0052】

【表1】

【0053】

［実施例１］
炭素繊維として、前述した“ Ｐａｎｅｘ Ｒ ３５ Ｔｏｗ”を使用した。連続炭素繊維の繊維長手方向に垂直な方向から所定の条件で周期的かつ局部的にエアを吹き付けることにより割繊処理を施された連続炭素繊維ストランドを切断して均一分散するように散布することにより、繊維配向が等方的である不連続炭素繊維不織布を得た。切断装置にはロータリー式カッターを用いた。刃の間隔は３０ｍｍとした。また、不連続炭素繊維不織布の目付は１ｋｇ／ｍ^２であった。

【0054】

不連続炭素繊維不織布にマトリックス樹脂１００重量部と硬化剤１重量部と増粘剤７重量部を配合された樹脂を、ローラーで含浸させることによりシート状の繊維強化樹脂成形材料を得た。繊維強化樹脂成形材料の炭素繊維重量含有率は４０％、密度は１．４６ｇ／ｃｍ^３であった。また、重量割合Ｂの測定結果は５５％であり、重量割合Ｂ１の測定結果は１００％であった。繊維強化樹脂成形材料を金型Ｎｏ．１により成形して得られた平板から試験片を切り出しＪＩＳ Ｋ７０７４（１９８８年）に準拠し測定を行った結果、曲げ強度は４２０ＭＰａであった。また、繊維強化樹脂成形材料を金型Ｎｏ．２により成形して得られた成形品において、表面に一部極微小なシワが発生したが、欠肉および膨れは観察されず、表面外観も良好であった。

【0055】

［実施例２］
重量割合Ｂ１を８％とし、それ以外は実施例１と同様とした。

【0056】

［比較例１］
重量割合Ｂを３％、重量割合Ｂ１を０％とし、それ以外は実施例１と同様とした。

【0057】

[比較例２]
重量割合Ｂ１を０％とし、それ以外は実施例１と同様とした。

【0058】

[比較例３]
重量割合Ｂを９７％、重量割合Ｂ１を０％とし、それ以外は実施例１と同様とした。

【0059】

【表2】

表２に示すように、本発明による実施例１、２においては、比較例１、２、３に比べ、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させることができた。

【産業上の利用可能性】

【0060】

本発明は、成形の際の良好な流動性と成形品の優れた力学特性とをバランス良く両立させることが望まれるあらゆる繊維強化樹脂成形材料に適用できる。

【符号の説明】

【0061】

１ 連続強化繊維のストランド
２ 割繊部
３ 未割繊部
４ 切断線
５ 強化繊維集合体Ａ
６ 強化繊維集合体Ｂ１
７ 強化繊維集合体Ｂ２

【図1】

【図2】