特許 6725449 燃料電池システム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6725449

(24)【登録日】2020年6月29日

(45)【発行日】2020年7月15日

(54)【発明の名称】燃料電池システム

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/04 20160101AFI20200706BHJP

   H01M 8/04291 20160101ALI20200706BHJP

   H01M 8/10 20160101ALN20200706BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/04 Z

   H01M8/04291

   !H01M8/10

【請求項の数】8

【全頁数】16

(21)【出願番号】特願2017-77228(P2017-77228)

(22)【出願日】2017年4月10日

(65)【公開番号】特開2018-181534(P2018-181534A)

(43)【公開日】2018年11月15日

【審査請求日】2019年8月1日

(73)【特許権者】

【識別番号】000004695

【氏名又は名称】株式会社ＳＯＫＥＮ

(73)【特許権者】

【識別番号】000003207

【氏名又は名称】トヨタ自動車株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110000028

【氏名又は名称】特許業務法人明成国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】水谷 千晶

(72)【発明者】

【氏名】石川 裕司

(72)【発明者】

【氏名】長谷川 茂樹

【審査官】 今井 貞雄

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１４−２０３５６２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−０４５５１４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／０４−８／０６６８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

複数枚のセルを含み、直流の出力電流を出力する燃料電池スタックと、
第１周波数と、前記第１周波数よりも高い周波数である第２周波数の交流成分を含み、電流値が制御された交流信号を前記出力電流に重畳する信号重畳部と、
前記交流信号が印加された前記出力電流の電圧値を計測する電圧計測部と、
前記交流信号における電流値の前記第１周波数の位相と、前記電圧計測部によって計測された電圧値の前記第１周波数との位相との差である位相差を取得する位相差取得部と、
前記複数枚のセルの少なくとも１枚に含まれる水分量を、前記交流信号を利用して算出する算出部と、
前記位相差の絶対値が第１絶対値よりも大きいことと、前記位相差の絶対値が第４絶対値よりも小さいこととの何れかが満たされる場合、前記算出部の算出結果を採用せず、前記位相差の絶対値が前記第１絶対値よりも小さい第２絶対値から、前記第４絶対値よりも大きい第３絶対値までの範囲に属している場合、前記算出部の算出結果を採用する採用判定部と、
を備える燃料電池システム。

【請求項2】

前記交流信号が印加された前記出力電流の電流値を計測する電流計測部を更に備え、
前記算出部は、前記電流計測部と前記電圧計測部との計測結果を利用して、前記第１及び第２周波数それぞれに対応するインピーダンスを求めることによって、前記燃料電池スタック全体に含まれる水分量を算出する
請求項１に記載の燃料電池システム。

【請求項3】

複数枚のセルを含み、直流による出力電流を出力する燃料電池スタックと、
第１周波数と、前記第１周波数よりも高い周波数である第２周波数の交流成分を含み、電圧値が制御された交流信号を前記出力電流に重畳する信号重畳部と、
前記交流信号が印加された前記出力電流の電流値を計測する電流計測部と、
前記交流信号における電圧値の前記第１周波数の位相と、前記電流計測部によって計測された電流値の前記第１周波数との位相との差である位相差を取得する位相差取得部と、
前記複数枚のセルの少なくとも１枚に含まれる水分量を、前記交流信号を利用して算出する算出部と、
前記位相差の絶対値が第１絶対値よりも大きいことと、前記位相差の絶対値が第４絶対値よりも小さいこととの何れかが満たされる場合、前記算出部の算出結果を採用せず、前記位相差の絶対値が前記第１絶対値よりも小さい第２絶対値から、前記第４絶対値よりも大きい第３絶対値までの範囲に属している場合、前記算出部の算出結果を採用する採用判定部と、
を備える燃料電池システム。

【請求項4】

前記交流信号が印加された前記出力電流の電圧値を計測する電圧計測部を更に備え、
前記算出部は、前記電流計測部と前記電圧計測部との計測結果を利用して、前記第１及び第２周波数それぞれに対応するインピーダンスを求めることによって、前記燃料電池スタック全体に含まれる水分量を算出する
請求項３に記載の燃料電池システム。

【請求項5】

前記複数枚のセルの一部のセルに流れる電流値を取得するセル電流計測部と、
前記一部のセルに生じている電圧値を計測するセル電圧計測部と、を更に備え、
前記算出部は、前記セル電流計測部と前記セル電圧計測部との計測結果に基づき、前記一部のセルに含まれる水分の量を算出する
請求項１から請求項４までの何れか一項に記載の燃料電池システム。

【請求項6】

前記採用判定部は、前記位相差の絶対値が前記第３絶対値から前記第４絶対値までの範囲に属している場合、低温発電時であるときは、前記算出部の算出結果を採用する
請求項１から請求項５までの何れか一項に記載の燃料電池システム。

【請求項7】

前記採用判定部は、前記位相差の絶対値が前記第３絶対値から前記第４絶対値までの範囲に属している場合、掃気時であるときは、前記算出部の算出結果を採用する
請求項１から請求項６までの何れか一項に記載の燃料電池システム。

【請求項8】

前記採用判定部は、前記位相差の絶対値が前記第１絶対値から前記第２絶対値までの範囲に属している場合、高温発電時であるときは、前記算出部の算出結果を採用する
請求項１から請求項７までの何れか一項に記載の燃料電池システム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、燃料電池システムに関する。

【背景技術】

【0002】

特許文献１は、燃料電池スタックからの出力電流に交流信号を印加することで、燃料電池の含水量を算出する手法を開示している。特許文献１の手法において印加される交流信号は、２つの周波数を有している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１４−２０３５６２号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

上記の手法においては、条件次第で、算出の精度がばらつくという現象が本願発明者らによって見出された。本開示は、上記を踏まえ、精度のばらつきを考慮した算出を解決課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本開示の一形態は、複数枚のセルを含み、直流の出力電流を出力する燃料電池スタックと；第１周波数と、前記第１周波数よりも高い周波数である第２周波数の交流成分を含み、電流値が制御された交流信号を前記出力電流に重畳する信号重畳部と；前記交流信号が印加された前記出力電流の電圧値を計測する電圧計測部と；前記交流信号における電流値の前記第１周波数の位相と、前記電圧計測部によって計測された電圧値の前記第１周波数との位相との差である位相差を取得する位相差取得部と；前記複数枚のセルの少なくとも１枚に含まれる水分量を、前記交流信号を利用して算出する算出部と；前記位相差の絶対値が第１絶対値よりも大きいことと、前記位相差の絶対値が第４絶対値よりも小さいこととの何れかが満たされる場合、前記算出部の算出結果を採用せず、前記位相差の絶対値が前記第１絶対値よりも小さい第２絶対値から、前記第４絶対値よりも大きい第３絶対値までの範囲に属している場合、前記算出部の算出結果を採用する採用判定部と；を備える燃料電池システムである。

【0006】

位相差が第１絶対値よりも小さいことと、位相差が第４絶対値よりも大きいこととの何れかが満たされる場合、算出部の算出結果はばらつきが大きい。これに対し、位相差が第２絶対値から第３絶対値までの範囲に属している場合、算出部の算出結果はばらつきが小さい。この形態によれば、ばらつきが小さい場合に算出結果を採用することができ、ばらつきが大きい場合には算出結果を採用しないことができる。

【0007】

上記形態において、前記交流信号が印加された前記出力電流の電流値を計測する電流計測部を更に備え；前記算出部は、前記電流計測部と前記電圧計測部との計測結果を利用して、前記第１及び第２周波数それぞれに対応するインピーダンスを求めることによって、前記燃料電池スタック全体に含まれる水分量を算出してもよい。この形態によれば、燃料電池スタック全体の含水量を算出できる。

【0008】

本開示の他の形態は、複数枚のセルを含み、直流による出力電流を出力する燃料電池スタックと；第１周波数と、前記第１周波数よりも高い周波数である第２周波数の交流成分を含み、電圧値が制御された交流信号を前記出力電流に重畳する信号重畳部と；前記交流信号が印加された前記出力電流の電流値を計測する電流計測部と；前記交流信号における電圧値の前記第１周波数の位相と、前記電流計測部によって計測された電流値の前記第１周波数との位相との差である位相差を取得する位相差取得部と；前記複数枚のセルの少なくとも１枚に含まれる水分量を、前記交流信号を利用して算出する算出部と；前記位相差の絶対値が第１絶対値よりも大きいことと、前記位相差の絶対値が第４絶対値よりも小さいこととの何れかが満たされる場合、前記算出部の算出結果を採用せず、前記位相差の絶対値が前記第１絶対値よりも小さい第２絶対値から、前記第４絶対値よりも大きい第３絶対値までの範囲に属している場合、前記算出部の算出結果を採用する採用判定部と；を備える燃料電池システムである。この形態によれば、上記形態と同様、ばらつきが小さい場合に算出結果を採用することができ、ばらつきが大きい場合には算出結果を採用しないことができる。

【0009】

上記形態において、前記交流信号が印加された前記出力電流の電圧値を計測する電圧計測部を更に備え；前記算出部は、前記電流計測部と前記電圧計測部との計測結果を利用して、前記第１及び第２周波数それぞれに対応するインピーダンスを求めることによって、前記燃料電池スタック全体に含まれる水分量を算出してもよい。この形態によれば、燃料電池スタック全体の含水量を算出できる。

【0010】

上記形態において、前記複数枚のセルの一部のセルに流れる電流値を取得するセル電流計測部と；前記一部のセルに生じている電圧値を計測するセル電圧計測部と、を更に備え；前記算出部は、前記セル電流計測部と前記セル電圧計測部との計測結果に基づき、前記一部のセルに含まれる水分の量を算出してもよい。この形態によれば、一部のセルの含水量を算出できる。

【0011】

上記形態において、前記採用判定部は、前記位相差が前記第３絶対値から前記第４絶対値までの範囲に属している場合、低温発電時であるときは、前記算出部の算出結果を採用してもよい。この形態によれば、位相差が第３絶対値から第４絶対値までの範囲に属している場合、低温発電時であるときは、算出部の算出結果を採用できる。

【0012】

上記形態において、前記採用判定部は、前記位相差が前記第３絶対値から前記第４絶対値までの範囲に属している場合、掃気時であるときは、前記算出部の算出結果を採用してもよい。この形態によれば、位相差が第３絶対値から第４絶対値までの範囲に属している場合、掃気時であるときは、算出部の算出結果を採用できる。

【0013】

上記形態において、前記採用判定部は、前記位相差が前記第１絶対値から前記第２絶対値までの範囲に属している場合、高温発電時であるときは、前記算出部の算出結果を採用してもよい。この形態によれば、位相差が第１絶対値から第２絶対値までの範囲に属している場合、高温発電時であるときは、算出部の算出結果を採用できる。

【0014】

本開示は、上記以外の種々の形態で実現できる。例えば、含水量の算出方法や、この方法を実現するためのプログラム、このプログラムを記憶した一時的でない記憶媒体等の形態で実現できる。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】燃料電池システムの構成を示す概略図。

【図2】燃料電池システムの電気的構成を示す概略図。

【図3】出力電流と交流信号との電流の時間変化を示すグラフ。

【図4】第１拡散抵抗の算出を説明するための機能ブロック図。

【図5】コールコールプロット図。

【図6】コールコールプロット図。

【図7】含水量算出処理を示すフローチャート。

【図8】含水量の計測誤差と、位相差との関係を調べた実験結果を示すグラフ。

【図9】出力電流と交流信号との電圧の時間変化を示すグラフ。

【発明を実施するための形態】

【0016】

実施形態１を説明する。図１は、燃料電池システム１００の構成を示す概略図である。燃料電池システム１００は、燃料電池スタック１０と、制御部２０と、カソードガス供給部３０と、カソードガス排出部４０と、アノードガス供給部５０と、アノードガス循環排出部６０と、冷媒供給部７０とを備える。

【0017】

燃料電池スタック１０は、反応ガスとして水素（アノードガス）と空気（カソードガス）との供給を受けて発電する固体高分子形燃料電池である。燃料電池スタック１０は、複数枚のセル１１が積層されたスタック構造を有する。各セル１１は、電解質膜の両面に電極を配置した発電体である膜電極接合体と、膜電極接合体を挟持する２枚のセパレータとを有する。

【0018】

電解質膜は、湿潤状態で良好なプロトン伝導性を示す固体高分子薄膜によって構成される。電極は、カーボンによって構成される。電極と電解質膜との界面には、発電反応を促進させるための白金触媒が担持されている。各セル１１には、反応ガスや冷媒のためのマニホールド（図示せず）が設けられている。マニホールドの反応ガスは、各セル１１に設けられたガス流路を介して、各セル１１の発電領域に供給される。

【0019】

制御部２０は、負荷２００からの発電要求を受け、その要求に応じて、以下に説明する燃料電池システム１００の各構成部を制御し、燃料電池スタック１０から出力電流を出力する。

【0020】

カソードガス供給部３０は、カソードガス配管３１と、エアコンプレッサ３２と、エアフローメータ３３とを備える。カソードガス配管３１は、燃料電池スタック１０のカソード側に接続された配管である。エアコンプレッサ３２は、カソードガス配管３１を介して燃料電池スタック１０と接続されており、外気を取り込んで圧縮した空気を、カソードガスとして燃料電池スタック１０に供給する。

【0021】

エアフローメータ３３は、エアコンプレッサ３２の上流側において、エアコンプレッサ３２が取り込む外気の量を計測し、制御部２０に送信する。制御部２０は、この計測値に基づいて、エアコンプレッサ３２を駆動することにより、燃料電池スタック１０に対する空気の供給量を、負荷２００に供給する電力と関連付けて制御する。

【0022】

カソードガス排出部４０は、カソード排ガス配管４１と、調圧弁４３と、圧力計測部４４とを備える。カソード排ガス配管４１は、燃料電池スタック１０のカソード側に接続された配管であり、カソード排ガスを燃料電池システム１００の外部へと排出する。調圧弁４３は、カソード排ガス配管４１におけるカソード排ガスの圧力（燃料電池スタック１０の背圧）を調整する。圧力計測部４４は、調圧弁４３の上流側に設けられており、カソード排ガスの圧力を計測し、その計測値を制御部２０に送信する。制御部２０は、圧力計測部４４の計測値に基づいて調圧弁４３の開度を調整する。

【0023】

アノードガス供給部５０は、アノードガス配管５１と、水素タンク５２と、開閉弁５３と、レギュレータ５４とを備える。水素タンク５２は、アノードガス配管５１を介して燃料電池スタック１０のアノードと接続されており、タンク内に充填された水素を燃料電池スタック１０に供給する。

【0024】

開閉弁５３及びレギュレータ５４は、アノードガス配管５１に、この順序で上流側（つまり水素タンク５２に近い側）から設けられている。開閉弁５３は、制御部２０からの指令により開閉し、水素タンク５２からの水素の流入を制御する。レギュレータ５４は、水素の圧力を調整するための減圧弁であり、その開度が制御部２０によって制御されている。

【0025】

アノードガス循環排出部６０は、アノード排ガス配管６１と、気液分離部６２と、アノードガス循環配管６３と、水素循環用ポンプ６４と、アノード排水配管６５と、排水弁６６とを備える。アノード排ガス配管６１は、燃料電池スタック１０のアノードの出口と気液分離部６２とを接続する配管であり、発電反応に用いられることのなかった未反応ガス（水素や窒素など）を含むアノード排ガスを気液分離部６２へと誘導する。

【0026】

気液分離部６２は、アノードガス循環配管６３と、アノード排水配管６５とに接続されている。気液分離部６２は、アノード排ガスに含まれる気体成分と水分とを分離し、気体成分については、アノードガス循環配管６３へと誘導し、水分についてはアノード排水配管６５へと誘導する。

【0027】

アノードガス循環配管６３は、アノードガス配管５１に接続されている。アノードガス循環配管６３には、水素循環用ポンプ６４が設けられており、この水素循環用ポンプ６４によって、気液分離部６２において分離された気体成分に含まれる水素は、アノードガス配管５１へと送り出される。このように、この燃料電池システム１００では、アノード排ガスに含まれる水素を循環させて、再び燃料電池スタック１０に供給することにより、水素の利用効率を向上させている。

【0028】

アノード排水配管６５は、気液分離部６２において分離された水分を燃料電池システム１００の外部へと排出するための配管である。排水弁６６は、アノード排水配管６５に設けられており、制御部２０からの指令に応じて開閉する。制御部２０は、燃料電池システム１００の運転中は、通常、排水弁６６を閉じておき、予め設定された所定の排水タイミングや、アノード排ガス中の不活性ガスの排出タイミングで排水弁６６を開く。

【0029】

冷媒供給部７０は、冷媒用配管７１と、ラジエータ７２と、冷媒循環用ポンプ７３と、冷媒温度計測部７４とを備える。冷媒用配管７１は、燃料電池スタック１０に設けられた冷媒用の入口マニホールドと出口マニホールドとを連結する配管であり、燃料電池スタック１０を冷却するための冷媒を循環させる。ラジエータ７２は、冷媒用配管７１に設けられており、冷媒用配管７１を流れる冷媒と外気との間で熱交換させることにより、冷媒を冷却する。

【0030】

冷媒循環用ポンプ７３は、冷媒用配管７１において、ラジエータ７２より下流側（燃料電池スタック１０の冷媒入口側）に設けられており、ラジエータ７２において冷却された冷媒を燃料電池スタック１０に送り出す。冷媒温度計測部７４は、冷媒用配管７１において、燃料電池スタック１０の冷媒出口の近傍に設けられており、計測値を制御部２０へと送信する。制御部２０は、冷媒温度計測部７４の計測値から燃料電池スタック１０の運転温度を検出する。制御部２０は、その検出結果に基づき、ラジエータ７２と冷媒循環用ポンプ７３とを制御することによって、燃料電池スタック１０の温度を調整する。

【0031】

図２は、燃料電池システム１００の電気的構成を示す概略図である。燃料電池システム１００は、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２と、ＤＣ／ＡＣインバータ８３と、セル電圧計測部９１と、電流計測部９２と、信号重畳部９３と、セル電流計測部９４とを備える。

【0032】

燃料電池スタック１０は、直流電源ラインＤＣＬを介してＤＣ／ＡＣインバータ８３に接続されている。ＤＣ／ＡＣインバータ８３は、負荷２００に接続されている。

【0033】

ＤＣ／ＤＣコンバータ８２は、出力電流の電圧値を計測して、計測結果を制御部２０に入力する。ＤＣ／ＤＣコンバータ８２は、制御部２０からの指令に応じて直流電源ラインＤＣＬの電圧レベルを調整する。ＤＣ／ＡＣインバータ８３は、燃料電池スタック１０から得られた直流電力を交流電力へと変換し、負荷２００に供給する。

【0034】

セル電圧計測部９１は、燃料電池スタック１０の各セル１１と接続されており、各セル１１の電圧値（セル電圧）を計測する。セル電圧計測部９１は、その計測結果を制御部２０に送信する。

【0035】

電流計測部９２は、直流電源ラインＤＣＬに接続されており、燃料電池スタック１０の出力する電流値を計測し、制御部２０に送信する。セル電流計測部９４は、燃料電池スタック１０の各セル１１と接続されており、各セル１１の局所的な電流値（局所電流値）を計測する。セル電流計測部９４は、その計測結果を制御部２０に送信する。

【0036】

信号重畳部９３は、燃料電池スタック１０の出力電流に交流信号を重畳する。図３は、交流信号が印加された出力電流の電流値の時間変化を示すグラフである。信号重畳部９３によって重畳される交流信号は、電流値が制御される。

【0037】

信号重畳部９３は、交流成分の周波数を、制御部２０からの指示に従い決定する。制御部２０は、交流成分の周波数として、２つの周波数を指示する。このため、交流成分は、図３に示すように、２つの周波数成分を有する。２つの周波数のうち、低い方の周波数を低周波数ｆ_L、高い方の周波数を高周波数ｆ_Hと呼ぶ。低周波数ｆ_Lは、例えば１〜１５０Ｈｚである。低周波数ｆ_Lは、後述する位相差がＢ°〜Ｃ°に属する場合、５０Ｈｚでもよい。高周波数ｆ_Hは、例えば２００Ｈｚ以上である。このように、低周波数ｆ_L及び高周波数ｆ_Hは、両者の比較において高低と呼ばれているだけであり、一般的な意味での「低周波」や「高周波」とは関係の無い呼び方である。

【0038】

制御部２０は、セル電圧計測部９１およびセル電流計測部９４の計測値に基づき、インピーダンスをセル１１毎に算出する。インピーダンスは、低周波数ｆ_L及び高周波数ｆ_Hそれぞれについて算出される。

【0039】

図４は、第１拡散抵抗Ｒ_wetの算出を説明するための機能ブロック図である。第１拡散抵抗Ｒ_wetとは、燃料電池スタック１０内部のフラッディングに依拠して変化する拡散特性を示すパラメータ（単位：ｓ／ｍ）である。第１拡散抵抗Ｒ_wetは、後述する含水量の算出に用いられる。

【0040】

第１拡散抵抗Ｒ_wetの算出のための機能は、抵抗算出部５３３ａ、限界電流密度算出部５３３ｂ、ガス拡散抵抗算出部５３３ｃ、第２拡散抵抗算出部５３３ｄ、および第１拡散抵抗算出部５３３ｅから構成される。制御部２０は、これらの機能を、プログラムの実行によって実現する。

【0041】

抵抗算出部５３３ａは、プロトン移動抵抗Ｒ_memおよびガス反応抵抗Ｒ_ctをセル１１毎に算出する。プロトン移動抵抗Ｒ_memは、抵抗過電圧を抵抗換算した成分である。抵抗過電圧は、電解質膜の乾燥に伴って増大する。ガス反応抵抗Ｒ_ctは、活性化過電圧および濃度過電圧を抵抗換算した成分である。

【0042】

抵抗算出部５３３ａは、高周波数ｆ_Hのインピーダンスに基づきプロトン移動抵抗Ｒ_memを算出する。抵抗算出部５３３ａは、低周波数ｆ_Lのインピーダンスおよびプロトン移動抵抗Ｒ_memを用いて、ガス反応抵抗Ｒ_ctを算出する。

【0043】

以下、プロトン移動抵抗Ｒ_memおよびガス反応抵抗Ｒ_ctの算出方法について図５および図６を用いて説明する。図５および図６は、コールコールプロット図である。コールコールプロット図は、周波数とインピーダンスとの関係を複素平面上に示した特性図である。

【0044】

図６に示すように、高周波数ｆ_Hにおけるインピーダンスの実軸の値がプロトン移動抵抗Ｒ_memに相当し、円弧状のインピーダンスの軌跡と実軸とが交わる２つの交点間の値がガス反応抵抗Ｒ_ctに相当する。

【0045】

プロトン移動抵抗Ｒ_memの算出は、高周波数ｆ_Hにおけるインピーダンスの絶対値Ｒ₁および位相θ₁を、以下の数式Ｆ１に適用することで実現される。
Ｒ_mem＝Ｒ₁ｃｏｓθ₁…（Ｆ１）

【0046】

低周波数ｆ_L、高周波数ｆ_Hそれぞれにおけるインピーダンスの絶対値Ｒ₁、Ｒ₂、および位相θ₂を、以下の数式Ｆ２、Ｆ３に適用して、低周波数ｆ_Lにおけるインピーダンス中のガス反応抵抗Ｒ_ctの特性を示す成分を算出する。
φ＝ｔａｎ^-1［（Ｒ₂ｓｉｎθ₂）／｛（Ｒ₂ｃｏｓθ₂）−Ｒ_mem｝］…（Ｆ２）
Ａ＝（Ｒ₂ｓｉｎθ₂）／（ｓｉｎφ）…（Ｆ３）

【0047】

前述の数式Ｆ２、Ｆ３によって得られたφ、およびＡを、以下の数式Ｆ４に適用して、ガス反応抵抗Ｒ_ctを算出する。
Ｒ_ct＝Ａ／ｃｏｓφ…（Ｆ４）

【0048】

限界電流密度算出部５３３ｂは、限界電流密度Ｉ_limを算出する。具体的には、限界電流密度Ｉ_limを以下の数式Ｆ５〜Ｆ９によって算出する。
Ｉ_lim＝｛ｅ^β／（ｅ^β−１）｝Ｉ…（Ｆ５）
β＝（η_cｎＦ）／（２ＲＴ）…（Ｆ６）
η_c＝Ｅｏ−Ｅ−η_a−η_R…（Ｆ７）
η_a＝（ＲＴ／２αＦ）ｌｎ（Ｉ／Ｉｏ）…（Ｆ８）
η_R＝ＩＲ_mem…（Ｆ９）

【0049】

数式Ｆ５〜Ｆ９における「Ｆ」はファラデー定数、「Ｒ」は気体定数、「Ｔ」は温度、「ｎ」は定数、「Ｉ」は電流密度、「Ｉｏ」は交換電流密度、「Ｅ」は制御電圧、「Ｅｏ」は理論起電圧、「η_c」は濃度過電圧、「η_a」は活性化過電圧、「η_R」は抵抗過電圧、「α」は電荷移動係数（定数）を示している。

【0050】

ガス拡散抵抗算出部５３３ｃは、ガス拡散抵抗Ｒ_totalを算出する。ガス拡散抵抗Ｒ_totalは、反応ガスの触媒層への拡散の困難性を示すパラメータ（単位：ｓ／ｍ）である。ガス拡散抵抗Ｒ_totalは、第１拡散抵抗Ｒ_wetおよび第２拡散抵抗Ｒ_dryの和に相当する（Ｒ_total＝Ｒ_wet＋Ｒ_dry）。第２拡散抵抗Ｒ_dryは、ドライアップに依拠して変化する拡散特性を示す。

【0051】

ガス拡散抵抗算出部５３３ｃは、予め記憶されている関数に基づいて、ガス拡散抵抗Ｒ_totalを算出する。この関数は、ガス拡散抵抗Ｒ_total、並びに限界電流密度Ｉ_lim及びガス反応抵抗Ｒ_ctの相関性をモデル化することによって定められる。具体的には、本実施形態のガス拡散抵抗算出部５３３ｃは、限界電流密度Ｉ_limおよびガス反応抵抗Ｒ_ctを、以下の数式Ｆ１０に適用してガス拡散抵抗Ｒ_totalを算出する。
Ｒ_total＝ρ（Ｉ_lim／Ｒ_ct）ξ…（Ｆ１０）

【0052】

数式Ｆ１０中のρおよびξは、セル１１内の反応ガスのガス濃度を変化させた際の限界電流密度によって予め計測しておいたガス拡散抵抗の実測値と推定値とをフィッティングして設定する定数である。ガス拡散抵抗の推定値は、ガス反応抵抗Ｒ_ct、および限界電流密度Ｉ_limから算出される。

【0053】

数式Ｆ１０は、上記相関性をモデル化した数式の一例である。数式Ｆ１０は、ガス反応抵抗Ｒ_ct、および限界電流密度Ｉ_limそれぞれをガス拡散抵抗Ｒ_totalおよび反応ガスのガス濃度を変数とする関数として定義し、各関数から反応ガスのガス濃度に関する項を除去することで導出される。

【0054】

第２拡散抵抗算出部５３３ｄは、第２拡散抵抗Ｒ_dryを算出する。第２拡散抵抗Ｒ_dryは、プロトン移動抵抗Ｒ_memと同様に、燃料電池スタック１０内部の湿度ＲＨの低下に応じて増大する特性を有する。プロトン移動抵抗Ｒ_memは、以下の数式Ｆ１１に示すように、湿度ＲＨに相関性を有する。第２拡散抵抗Ｒ_dryは、以下の数式Ｆ１２に示すように、拡散係数Ｄ_dryに反比例する。拡散係数Ｄ_dryは、湿度ＲＨに相関性を有する。

【0055】

ＲＨ∝Ｂ（Ｒ_mem）^C…（Ｆ１１）
Ｒ_dry∝Ｄ（σ／Ｄ_dry）…（Ｆ１２）

【0056】

数式Ｆ１１中の「Ｂ」および「Ｃ」は定数を示している。また、数式Ｆ１２中の「Ｄ」は定数、「σ」はセル１１に含まれる拡散層の厚みを示している。

【0057】

第２拡散抵抗算出部５３３ｄは、予め記憶されたプロトン移動抵抗Ｒ_memと湿度ＲＨとの相関関係を規定した制御マップを用いて、プロトン移動抵抗Ｒ_memから燃料電池スタック１０内の湿度ＲＨを算出する。

【0058】

第２拡散抵抗算出部５３３ｄは、予め記憶された湿度ＲＨと拡散係数Ｄ_dryとの相関関係を規定した制御マップ、および数式Ｆ１２を用いて、先に算出した湿度ＲＨから第２拡散抵抗Ｒ_dryを算出する。

【0059】

第１拡散抵抗算出部５３３ｅは、ガス拡散抵抗Ｒ_totalか第２拡散抵抗Ｒ_dryを減算した値を、第１拡散抵抗Ｒ_wet（＝Ｒ_total−Ｒ_dry）として算出する。次に、第１拡散抵抗Ｒ_wetを利用した含水量の算出について説明する。

【0060】

図７は、含水量算出処理を示すフローチャートである。含水量算出処理は、制御部２０によって実行される。制御部２０は、含水量算出処理を、燃料電池システム１００の運転中、周期的に実行する。

【0061】

まず、低周波数ｆ_Lの位相差を取得する（Ｓ３１０）。以下、低周波数ｆ_Lの位相差を、単に「位相差」という。位相差とは、信号重畳部９３によって重畳される低周波数ｆ_Lの位相から、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２によって計測される低周波数ｆ_Lの位相を引いて得られる差のことである。ＤＣ／ＤＣコンバータ８２は電圧を計測するので、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２によって計測される低周波数ｆ_Lは、電圧値の交流成分として計測される。

【0062】

次に、位相差が何れの範囲に属しているかを判定する（Ｓ３２０）。図８は、含水量の計測誤差と、位相差との関係を調べた実験結果を示すグラフである。含水量の計測誤差とは、第１拡散抵抗Ｒ_wetから算出した含水量の値から、含水量の実測値を引いて得られる差のことである。ここでいう含水量は、１つのセル１１内に含まれる水の質量のことである。

【0063】

第１拡散抵抗Ｒ_wetから含水量の算出には、下記数式Ｆ１３が用いられる。
Ｗ＝１０^-8Ｒ_wet⁴−１０^-7Ｒ_wet³−１０^-5Ｒ_wet²＋７Ｒ_wet^-4…（Ｆ１３）
数式Ｆ１３は、セル１１の第１拡散抵抗Ｒ_wetが変化した際のセル１１内部における含水量の実測値に対してフィッティングされた近似曲線を表す式である。

【0064】

図８に示されたＢ°（本実施形態では−４５°）〜Ｃ°（本実施形態では−２９°）においては、計測誤差が±０．２５ｇの範囲に属している。このため、位相差がＢ°〜Ｃ°に属していれば、数式Ｆ１３を用いることで精度良く含水量を算出できる。本実施形態では、Ｂ°の絶対値を第２絶対値と呼び、Ｃ°の絶対値を第３絶対値と呼ぶ。同様に、Ａ°の絶対値を第１絶対値と呼び、Ｄ°の絶対値を第４絶対値と呼ぶ。

【0065】

本実施形態では、位相差がＢ°〜Ｃ°の範囲に属している場合、つまり位相差の絶対値が第２絶対値〜第３絶対値に属している場合（Ｓ３２０，第２絶対値〜第３絶対値）、含水量を算出し（Ｓ３６０）、含水量算出処理を終える。

【0066】

一方、位相差がＡ°〜Ｂ°に属している場合、つまり位相差の絶対値が第１絶対値〜第２絶対値に属している場合（Ｓ３２０，第１絶対値〜第２絶対値）、高温発電時であるかを判定する（Ｓ３３０）。Ｓ３３０では、冷媒温度計測部７４の計測値が基準温度Ｔ１以上の場合は高温発電時であり、基準温度Ｔ１未満の場合は高温発電時ではないと判定される。

【0067】

高温発電時である場合（Ｓ３３０，ＹＥＳ）、Ｓ３６０に進んで含水量を算出する。一方、高温発電時でない場合（Ｓ３３０，ＮＯ）、Ｓ３６０を実行することなく含水量算出処理を終える。

【0068】

高温発電時である場合には、乾燥が進行しやすい。このため、高温発電時である場合には、含水量を算出する必要性が高い一方で、実際の含水量よりも大きい値が算出されると、実際には乾燥していても、湿潤しているという誤判定を誘発し得る。従って、高温発電時である場合、実際の含水量よりも大きい値が算出されやすい条件のときには、算出される値を信頼しない方が良い。実際の含水量よりも大きい値が算出されることは、計測誤差が正値であることと換言される。計測誤差が正値になりやすいのは、位相差がＣ°よりも大きい範囲、つまり位相差の絶対値が第３絶対値よりも小さい範囲である。

【0069】

但し、計測誤差が負値になりやすい場合であっても、計測誤差の絶対値が大きくなり過ぎる条件であれば、やはり、算出される値を信頼しない方が良い。位相差がＡ°（本実施形態では−６１°）よりも小さい範囲、つまり位相差の絶対値が第１絶対値よりも大きい範囲では、計測誤差の絶対値が大きくなり過ぎる。このため、高温発電時である場合には、位相差の絶対値が第１絶対値〜第３絶対値に属していれば、含水量の算出を実行する。但し、位相差の絶対値が第２絶対値〜第３絶対値の範囲に属していれば高温発電時であるか否かに関わらず含水量を算出するので、位相差の絶対値が第１絶対値〜第２絶対値の場合にＳ３３０を実行する。

【0070】

一方、位相差がＣ°〜Ｄ°（本実施形態では−２１°）に属している場合、つまり位相差の絶対値が第３絶対値〜第４絶対値に属している場合（Ｓ３２０，第３絶対値〜第４絶対値）、低温発電時であるかを判定する（Ｓ３４０）。Ｓ３４０では、冷媒温度計測部７４の計測値が基準温度Ｔ２未満の場合は低温発電時であり、基準温度Ｔ２以上の場合は低温発電時ではないと判定される。基準温度Ｔ２は、基準温度Ｔ１よりも低い温度である。

【0071】

低温発電時である場合（Ｓ３４０，ＹＥＳ）、Ｓ３６０に進んで含水量を算出する。一方、低温発電時でない場合（Ｓ３４０，ＮＯ）、掃気時であるかを判定する（Ｓ３５０）。掃気時である場合（Ｓ３５０，ＹＥＳ）、Ｓ３６０に進んで含水量を算出する。一方、掃気時でない場合（Ｓ３５０，ＮＯ）、Ｓ３６０を実行することなく含水量算出処理を終える。

【0072】

低温発電時である場合には、フラッディングが発生しやすい。このため、低温発電時である場合には、含水量を算出する必要性が高い一方で、実際の含水量よりも小さい値が算出されると、実際にはフラッディングが発生していても、フラッディングは発生していないという誤判定を誘発し得る。従って、低温発電時である場合、実際の含水量よりも小さい値が算出されやすい条件のときには、算出される値を信頼しない方が良い。実際の含水量よりも小さい値が算出されることは、計測誤差が負値であることと換言できる。計測誤差が負値になりやすいのは、位相差がＢ°よりも小さい範囲、つまり位相差の絶対値が第２絶対値よりも大きい範囲である。

【0073】

但し、計測誤差が正値であっても、計測誤差の絶対値が大きくなり過ぎる条件であれば、やはり、算出される値を信頼しない方が良い。位相差がＤ°よりも大きい範囲、つまり位相差の絶対値が第４絶対値よりも小さい範囲では、計測誤差の絶対値が大きくなり過ぎる。このため、低温発電時である場合には、位相差の絶対値が第２絶対値〜第４絶対値の範囲に属していれば、含水量の算出を実行する。但し位相差の絶対値が第２絶対値〜第３絶対値の範囲に属していれば、低温発電時であるか否かに関わらず含水量を算出するので、位相差の絶対値が第３絶対値〜第４絶対値の場合にＳ３４０を実行する。

【0074】

掃気時についても、低温発電時と同様に取り扱う。掃気は、水分の排出を目的として実行されるので、低温発電時と同様、含水量を算出する必要性が高い一方で、実際の含水量よりも小さい値が算出されると、掃気が不十分になるからである。

【0075】

Ｓ３２０において、位相差がＡ°よりも小さい範囲、つまり位相差の絶対値が第１絶対値よりも大きい範囲に属する場合、上記したように、計測誤差の絶対値が大きくなり過ぎるので、運転条件に関わらず、Ｓ３６０を実行することなく、含水量算出処理を終える。

【0076】

Ｓ３２０において、位相差がＤ°よりも大きい範囲、つまり位相差の絶対値が第４絶対値よりも小さい範囲に属する場合についても、上記したように、計測誤差の絶対値が大きくなり過ぎるので、運転条件に関わらず、Ｓ３６０を実行することなく、含水量算出処理を終える。

【0077】

通常の運転状態である場合には、位相差の絶対値が第２絶対値〜第３絶対値に属する場合にのみ、含水量を算出することになる。通常の運転状態である場合には、含水量を算出する必要性がさほど高くないため、精度が良い条件でのみ算出を実施すればよいからである。

【0078】

以上に説明した実施形態によれば、低周波数ｆ_Lの位相差を利用して、ばらつきが大きい場合に含水量の算出結果を採用しないことができる。

【0079】

実施形態２を説明する。実施形態２の説明は、実施形態１と異なる点を主な対象にする。特に説明しない点は、実施形態１と同じである。

【0080】

図９は、交流信号が印加された出力電流の電圧値の時間変化を示すグラフである。本実施形態における信号重畳部９３によって重畳される交流信号は、電圧値が制御される。

【0081】

本実施形態における含水量算出処理のＳ３１０では、信号重畳部９３によって重畳される交流信号の電圧値の位相と、電流計測部９２によって計測される電流値の位相との差を取得する。

【0082】

本実施形態においても、含水量の計測誤差と、位相差との関係を実験によって調べておき、第１絶対値〜第４絶対値を決定することで、含水量算出処理を実施形態１と同様に実行できる。

【0083】

本開示は、本明細書の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現できる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、先述の課題の一部又は全部を解決するために、或いは、先述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせができる。その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除できる。例えば、以下のものが例示される。

【0084】

算出される値のばらつきが大きい場合、算出される値を採用しなければ、含水量を算出してもよい。

【0085】

含水量の算出の対象は、１枚のセル１１毎でなくてもよい。例えば２枚以上のセル１１毎を対象にしてもよいし、燃料電池スタック１０全体を対象にしてもよい。燃料電池スタック１０全体を対象にする場合は、ＤＣ／ＤＣコンバータ８２によって測定される電圧値と、電流計測部９２によって計測される電流値とを用いて、インピーダンスを算出してもよい。

【0086】

含水量の算出は、１枚のセル１１毎と、燃料電池スタック１０全体との両方を対象にしてもよい。

【0087】

位相差の絶対値が第１絶対値〜第２絶対値に属する場合、高温発電時であっても、含水量を算出しなくてもよい。

【0088】

位相差の絶対値が第３絶対値〜第４絶対値に属する場合、低温発電時と掃気時との何れかであっても、含水量を算出しなくてもよい。

【0089】

上記実施形態において、ソフトウエアによって実現された機能及び処理の一部又は全部は、ハードウエアによって実現されてもよい。また、ハードウエアによって実現された機能及び処理の一部又は全部は、ソフトウエアによって実現されてもよい。ハードウエアとしては、例えば、集積回路、ディスクリート回路、または、それらの回路を組み合わせた回路モジュールなど、各種回路を用いてもよい。

【符号の説明】

【0090】

１０…燃料電池スタック
１１…セル
２０…制御部
３０…カソードガス供給部
３１…カソードガス配管
３２…エアコンプレッサ
３３…エアフローメータ
４０…カソードガス排出部
４１…カソード排ガス配管
４３…調圧弁
４４…圧力計測部
５０…アノードガス供給部
５１…アノードガス配管
５２…水素タンク
５３…開閉弁
５４…レギュレータ
６０…アノードガス循環排出部
６１…アノード排ガス配管
６２…気液分離部
６３…アノードガス循環配管
６４…水素循環用ポンプ
６５…アノード排水配管
６６…排水弁
７０…冷媒供給部
７１…冷媒用配管
７２…ラジエータ
７３…冷媒循環用ポンプ
７４…冷媒温度計測部
８２…ＤＣ／ＤＣコンバータ
８３…ＤＣ／ＡＣインバータ
９１…セル電圧計測部
９２…電流計測部
９３…信号重畳部
９４…セル電流計測部
１００…燃料電池システム
２００…負荷
５３３ｂ…限界電流密度算出部
５３３ａ…抵抗算出部
５３３ｃ…ガス拡散抵抗算出部
５３３ｅ…第１拡散抵抗算出部
５３３ｄ…第２拡散抵抗算出部

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】