特許 6748611 有機ＥＬ素子、有機ＥＬ表示パネル、および、有機ＥＬ表示パネルの製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6748611

(24)【登録日】2020年8月12日

(45)【発行日】2020年9月2日

(54)【発明の名称】有機ＥＬ素子、有機ＥＬ表示パネル、および、有機ＥＬ表示パネルの製造方法

(51)【国際特許分類】

   H01L 51/50 20060101AFI20200824BHJP

   H05B 33/28 20060101ALI20200824BHJP

   H01L 27/32 20060101ALI20200824BHJP

   H05B 33/10 20060101ALI20200824BHJP

   H05B 33/24 20060101ALI20200824BHJP

   H05B 33/26 20060101ALI20200824BHJP

   G09F 9/30 20060101ALI20200824BHJP

   G09F 9/00 20060101ALI20200824BHJP

【ＦＩ】

   H05B33/22 A

   H05B33/14 A

   H05B33/28

   H05B33/22 B

   H01L27/32

   H05B33/10

   H05B33/24

   H05B33/26 Z

   G09F9/30 365

   G09F9/00 338

【請求項の数】11

【全頁数】23

(21)【出願番号】特願2017-136370(P2017-136370)

(22)【出願日】2017年7月12日

(65)【公開番号】特開2019-21676(P2019-21676A)

(43)【公開日】2019年2月7日

【審査請求日】2019年7月23日

(73)【特許権者】

【識別番号】514188173

【氏名又は名称】株式会社ＪＯＬＥＤ

(74)【代理人】

【識別番号】110001900

【氏名又は名称】特許業務法人 ナカジマ知的財産綜合事務所

(72)【発明者】

【氏名】坂元 光洋

【審査官】 小久保 州洋

(56)【参考文献】

【文献】 米国特許出願公開第２０１３／０２８５０２１（ＵＳ，Ａ１）

【文献】 特開２０１４−１４００４８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１４／０３０６６６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特表２０１６−５３５９１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平４−２８５１６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１３／１４５６６７（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｌ ５１／５０ − ５１／５６

Ｈ０５Ｂ ３３／１０

Ｈ０５Ｂ ３３／２４

Ｈ０５Ｂ ３３／２６

Ｈ０５Ｂ ３３／２８

Ｈ０１Ｌ ２７／３２

Ｇ０９Ｆ ９／００

Ｇ０９Ｆ ９／３０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極の順に積層されてなる有機ＥＬ素子であって、
前記下地層は、光透過性および導電性を有すると共に、その第２電極が積層された面の表面粗さＲａが、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下であり、
前記第２電極が、銀または銀を主成分とする銀薄膜層である
ことを特徴とする有機ＥＬ素子。

【請求項2】

基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極の順に積層されてなる有機ＥＬ素子であって、
前記下地層は、光透過性および導電性を有すると共に、その第２電極が積層された面の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²以上９７ｍＪ／ｍ²以下であり、
前記第２電極が、銀または銀を主成分とする銀薄膜層である
ことを特徴とする有機ＥＬ素子。

【請求項3】

前記銀薄膜層の膜厚は、１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下である
請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項4】

前記下地層は、有機層である
請求項１から３までのいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項5】

前記第２電極は、陰極であって、前記下地層は、電子注入層または電子輸送層である
請求項１から３までのいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項6】

前記下地層の材料は、ＩＴＯまたはＩＺＯのいずれかから選択される
請求項１から３までのいずれかに記載の有機ＥＬ素子。

【請求項7】

前記第１電極の前記発光層側の面と、前記下地層と前記第２電極との界面とに囲まれる領域が、前記両面を反射面とする光共振器を構成している
請求項６に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項8】

請求項１から７までのいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を備える有機ＥＬ表示パネル。

【請求項9】

基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極をこの順に積層する有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、
前記下地層は、光透過性、導電性を有する材料で形成され、その第２電極が積層される面の表面粗さＲａが、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下であり、
前記第２電極は、
銀または銀を主成分とする銀薄膜層によって形成される
ことを特徴とする有機ＥＬ表示パネルの製造方法。

【請求項10】

基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極をこの順に積層する有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、
前記下地層は、光透過性、導電性を有する材料で形成され、その第２電極が積層される面の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²以上９７ｍＪ／ｍ²以下であり、
前記第２電極は、
銀また銀を主成分とする銀薄膜層によって形成される
ことを特徴とする有機ＥＬ表示パネルの製造方法。

【請求項11】

前記銀薄膜層の膜厚は、１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下である
請求項９または１０に記載の有機ＥＬ表示パネルの製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、有機ＥＬ素子、有機ＥＬ表示パネル、および、有機ＥＬ表示パネルの製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

有機ＥＬ（Ｅｌｅｃｔｒｏ−Ｌｕｍｉｎｅｓｃｅｎｃｅ）表示パネルは、一般に、陽極と陰極との間に発光層が配された構成を有している。このような有機ＥＬ表示パネルでは、発光層から光を取り出すため、陽極と陰極のうち少なくとも一方が、可視光を透過する透光性電極となっている。
例えば、いわゆるトップエミッション型の有機ＥＬ表示パネルにおいては、基板側の電極を、可視光を反射する光反射性電極とし、対向側の電極を、透光性電極とすることで、光取り出し効率を高めている。

【0003】

光反射性電極としては、例えば、銀（Ａｇ）やアルミニウム（Ａｌ）が用いられる一方、透光性電極としては、例えば、金属酸化物である、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉｄｅ、酸化インジウムスズ）やＩＺＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｚｉｎｃ Ｏｘｉｄｅ、酸化インジウム亜鉛）などが用いられている（例えば、特許文献１）。
透光性の材料を用いて形成された電極（以下、「透光性電極」という）では、低抵抗と高透過率の両立が求められる。そのため、上記の金属酸化物のほか、金属薄膜の使用が検討されている。透光性電極では、さらに、より効率よく光を透過させ、また、抵抗率等の特性を一定化させるために、膜質の均一性が求められる。そのため、蒸着やスパッタリング法等での形成が行われる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１４−１４００４８号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

本開示は、透光性電極として銀の金属薄膜を形成する際における膜質の均一化を向上させた有機ＥＬ素子、有機ＥＬ表示パネル、およびそれらの製造方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本開示の一態様に係る有機ＥＬ素子は、基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極の順に積層されてなる有機ＥＬ素子であって、前記下地層は、光透過性および導電性を有すると共に、その第２電極が積層された面の表面粗さＲａが、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下であり、前記第２電極が、銀または銀を主成分とする銀薄膜層であることを特徴とする。

【0007】

また、本開示の別の態様に係る有機ＥＬ素子は、基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極の順に積層されてなる有機ＥＬ素子であって、前記下地層は、光透過性および導電性を有すると共に、その第２電極が積層された面の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²以上９７ｍＪ／ｍ²以下であり、前記第２電極が、銀または銀を主成分とする銀薄膜層であることを特徴とする。

【発明の効果】

【0008】

上記態様の有機ＥＬ素子によれば、透光性電極における銀薄膜層の均質化が向上する。したがって、透光性電極の光取り出し効率を向上するとともに、有機ＥＬ表示パネルにおいて、透光性電極の電気抵抗により有機ＥＬ素子の駆動電圧が低下する領域が発生することを抑止することができる。

【図面の簡単な説明】

【0009】

【図1】実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００の構成を模式的に示す断面図である。

【図2】（ａ）は、成膜における層状成長モード、（ｂ）は島状成長モードを示す模式図である。

【図3】島状成長モードの形成過程を示す模式図である。

【図4】上部電極の膜厚を１５ｎｍに設定した場合に、成膜速度を変更させて、下地層である電子輸送層の表面粗さＲａを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図5】比較例の上部電極の成膜状態を示す電子顕微鏡写真である。

【図6】本実施の形態に係る上部電極の成膜状態を示す電子顕微鏡写真である。

【図7】上部電極の膜厚を１０ｎｍに設定した場合に、成膜速度を変更させて、下地層である電子輸送層の表面粗さＲａを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図8】上部電極の膜厚を２０ｎｍに設定した場合に、成膜速度を変更させて、下地層である電子輸送層の表面粗さＲａを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図9】実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００の製造過程の一部を模式的に示す部分断面図である。（ａ）は、基材上にＴＦＴ層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｂ）は、ＴＦＴ層上に層間絶縁層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｃ）は、層間絶縁層上にバリアメタル材料層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｄ）は、バリアメタル材料層上に下部電極レイヤーが形成された状態を示す部分断面図である。（ｅ）は、下部電極レイヤー上に正孔注入材料層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｆ）は、バリアメタル材料層、下部電極材料層、および正孔注入材料層がパターニングされて下部電極および正孔注入層が形成された状態を示す部分断面図である。

【図10】実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００の製造過程の一部を模式的に示す部分断面図である。（ａ）は、正孔注入層および層間絶縁層上に隔壁材料層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｂ）は、隔壁材料層がパターニングされて隔壁層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｃ）は、隔壁層の開口部内に正孔輸送層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｄ）は、隔壁層の開口部内において正孔輸送層上に発光層が形成された状態を示す部分断面図である。

【図11】実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００の製造過程の一部を模式的に示す部分断面図である。（ａ）は、隔壁層上および発光層上に電子輸送層が形成された状態を示す部分断面図である。（ｂ）は、電子輸送層上に上部電極が形成された状態を示す部分断面図である。（ｃ）は、上部電極上に封止層が形成された状態を示す部分断面図である。

【図12】実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００の製造過程を示すフローチャートである。

【図13】実施の形態に係る有機ＥＬ表示装置の概略構成を示す模式ブロック図である。

【図14】上部電極の膜厚を１５ｎｍに設定した場合に、下地層である電子輸送層の表面をＵＶオゾン処理して、表面自由エネルギーを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図15】上部電極の膜厚を１０ｎｍに設定した場合に、下地層である電子輸送層の表面をＵＶオゾン処理して、表面自由エネルギーを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図16】上部電極の膜厚を２０ｎｍに設定した場合に、下地層である電子輸送層の表面をＵＶオゾン処理して、表面自由エネルギーを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図17】基板温度を変更して、下地層である電子輸送層の表面粗さＲａを変更したときの上部電極の膜質への影響を示すテーブルである。

【図18】変形例に係る有機ＥＬ素子の構成を模式的に示す断面図である。

【図19】変形例に係る有機ＥＬ表示素子の光共振器構造を模式的に示す部分断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0010】

＜本開示の一態様に至った経緯＞
有機ＥＬ表示パネルの透光性電極には、可視光の高い透過率と低い電気抵抗が必要とされる。光取り出し効率の向上には、透光性電極の可視光透過率が高いことが好ましい。その一方で、有機ＥＬ表示パネルが大型化すると、パネルに沿った向きの電極の電気抵抗（以下、「シート抵抗」と呼ぶ）に起因する電圧降下によって素子ごとの駆動電圧にバラつきが生じうるため、電極のシート抵抗は低いことが好ましい。そこで、透光性電極のシート抵抗を低減するための方法として、導電性の高い銀（Ａｇ）の薄膜を透光性電極として用いることが検討されている。

【0011】

均質な銀薄膜を形成するためには、図２（ａ）に示すように被積層体３０１の表面に銀原子の膜３０２が層状に形成されることが望ましい（層状形状モード）。
しかしながら、銀の薄膜を透光性電極として用いるためには、その膜厚を１０ｎｍ〜２０ｎｍ程度とする必要がある。銀薄膜層の膜厚が１０ｎｍ未満になると、層状に形成したとしてもそのシート抵抗値が、ＩＴＯ、ＩＺＯを使用した場合よりも大きくなるので、１０ｎｍ以上であることが望ましく、また、同様に銀薄膜層の膜厚の上限値が２０ｎｍを超えると、層状に形成したとしても可視光に対する透光性が、ＩＴＯ、ＩＺＯを使用した場合よりも劣化するので、２０ｎｍ以下であることが望ましいからである。

【0012】

従来、このような銀の薄膜を透光性電極として形成しようとする場合において、図２（ｂ）に示すような被積層体３０１の表面に銀原子の島状の塊（以下、「アイランド」という。）３０３が形成される島状成長モードになって、不均質な銀薄膜が形成されてしまうという現象が生じていた（アイランド化現象）。
図３は、例えば、スパッタリング法で銀を積層する際におけるアイランド化現象の発生原理を模式的に示す図であり、図の左から右に向かってアイランドが成長する過程を示している。

【0013】

（１）基板などの被積層体３０１に入射した原子は、一部は反射し、一部は吸着される。この吸着原子は被積層体３０１の表面を移動しながら、一部は再蒸発する。
（２）吸着して表面を移動している原子が、他の原子と衝突して二体粒子となり、さらに複数個の結合体であるクラスタを形成する。
（３）クラスタには、基板に入射して表面を移動する原子の出入りがあり、分散消失する場合と、拡大成長する場合がある。拡大成長すると臨界核を形成する。

【0014】

（４）臨界核にさらに入射原子線の原子が衝突して拡大成長し安定核となって、アイランドが形成される。
このようなアイランド現象は、特に、膜厚が５０ｎｍ以下の銀薄膜を作成しようとする場合に発生する。
したがって、薄膜の表面はアイランドによる凸部と、アイランド間部分の凹部を多数有することとなり、膜厚の局所的なバラつきが生じる。そのため、可視光の透過率、反射率ともに低下が発生し、シート抵抗の不均質化が生じる。

【0015】

加えて、銀薄膜の膜厚に対してアイランドの大きさが粗大であるため、アイランド内部（結晶の内部）とアイランド外部（結晶粒界）で電気抵抗率が異なることにより、銀薄膜内で電気伝導率が均一とならない。したがって、アイランドでは電気抵抗率が低く膜厚も大きいためシート抵抗が小さい一方で、アイランド間部分では電気抵抗率が高く膜厚も小さいためシート抵抗がさらに高くなる。よって、銀薄膜のシート抵抗の局所的なバラつきが大きく、電極として使用すると、複数の有機ＥＬ素子の間で、駆動電圧のバラつきが生じる。また、アイランドの表面にプラズモンが局在する現象が発生するため、プラズモンによる可視光の光吸収（プラズモン吸収）が発生し、可視光の特定の波長について、光透過率が顕著に低下することがある。

【0016】

これらの問題に対処するため、本願発明者は、アイランド現象は、被積層体３０１に吸着した銀原子の移動量が大きいことに起因すると考え、当該銀原子の移動量を制限するように、被積層面の状態を調整するという着想を得た。
＜開示の態様＞
本開示の一態様に係る有機ＥＬ素子は、基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極の順に積層されてなる有機ＥＬ素子であって、前記下地層は、光透過性および導電性を有すると共に、その第２電極が積層された面の表面粗さＲａが、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下であり、前記第２電極が、銀または銀を主成分とする銀薄膜層である。

【0017】

また、本開示の一態様に係る有機ＥＬ素子は、基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極の順に積層されてなる有機ＥＬ素子であって、前記下地層は、透光性および導電性を有すると共に、その第２電極が積層された面の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²以上９７ｍＪ／ｍ²以下であり、前記第２電極が、銀または銀を主成分とする銀薄膜層である。

【0018】

上記態様の有機ＥＬ素子によれば、透光性電極である第２電極の銀薄膜層の均質化が向上する。したがって、第２電極からの光取り出し効率が向上するとともに、有機ＥＬ表示パネルにおいて、第２電極の電気抵抗により有機ＥＬ素子の駆動電圧が低下する領域が発生することを抑止することができる。
ここで、前記銀薄膜層の膜厚は、１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下であることが望ましい。

【0019】

これにより、第２電極の光透過率を向上させ、高い光取り出し効率を実現することができる。
また、前記下地層は、有機層であるとしてもよい。
また、前記第２電極は、陰極であって、前記下地層は、電子注入層または電子輸送層であるとしてもよい。

【0020】

前記下地層の材料は、ＩＴＯまたはＩＺＯのいずれかから選択されるとしてもよい。
ここで、前記第１電極の前記発光層側の面と、前記下地層と前記第２電極との界面とに囲まれる領域が、前記両面を反射面とする光共振器を構成しているとしてもよい。
これにより、光共振器によってさらに光取り出し効率を向上させることができる。
また、本開示の一態様に係る有機ＥＬ表示パネルは、本開示のいずれかの態様に係る有機ＥＬ素子を備える、としてもよい。

【0021】

また、本発明の一態様は、基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極をこの順に積層する有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、前記下地層は、光透過性、導電性を有する材料で形成され、その第２電極が積層される面の表面粗さＲａが、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下であり、前記第２電極は、銀または銀を主成分とする銀薄膜層によって形成されることを特徴とする。

【0022】

また、本発明の一態様は、基板の上方に、第１電極、発光層、下地層、光透過性の第２電極をこの順に積層する有機ＥＬ表示パネルの製造方法であって、前記下地層は、光透過性、導電性を有する材料で形成され、その第２電極が積層される面の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²以上９７ｍＪ／ｍ²以下であり、前記第２電極は、銀また銀を主成分とする銀薄膜層によって形成されることを特徴とする。

【0023】

上記銀薄膜層の膜厚は、１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下であることが望ましい。
＜第１実施の形態＞
１．有機ＥＬ表示パネルの概略構成
図１は、第１実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００の概略構成を示す一部拡大断面図である。有機ＥＬ表示パネル１００は、基板１１上にマトリクス状に配置された複数の有機ＥＬ素子１を有する。１つの有機ＥＬ素子は、１つのサブ画素（サブピクセル）に相当し、Ｒ（赤色）、Ｇ（緑色）、Ｂ（青色）の何れかの発光色に対応している。そして、Ｒ，Ｇ，Ｂそれぞれに対応する３つのサブ画素（サブピクセル）により１つの画素（ピクセル）が構成される。即ち、１つの画素は、Ｒ色に対応した有機ＥＬ素子１（Ｒ）、Ｇ色に対応した有機ＥＬ素子１（Ｇ）、およびＢ色に対応した有機ＥＬ素子１（Ｂ）の３つの有機ＥＬ素子１から成る。有機ＥＬ表示パネル１００は、同図上側を表示面とする、いわゆるトップエミッション型のカラーディスプレイパネルである。

【0024】

なお、構成要素を発光色により特に区別する必要が無い場合には、（Ｒ），（Ｇ），（Ｂ）は付さない。例えば、発光色を特に区別しない場合には、単に有機ＥＬ素子１という。
有機ＥＬ表示パネル１００は、基板１１、層間絶縁層１２、下部電極１３、正孔注入層１４、隔壁層１５、正孔輸送層１６、発光層１７（１７（Ｒ），１７（Ｇ），１７（Ｂ））、電子輸送層１８、上部電極１９、および封止層２０を備える。

【0025】

これらのうち基板１１、層間絶縁層１２、電子輸送層１８、上部電極１９、および封止層２０は、複数の画素に共通して形成されている。
続いて、有機ＥＬ表示パネル１００の各部構成について説明する。
（１） 基板
基板１１は、絶縁材料である基材１１１と、ＴＦＴ（Ｔｈｉｎ Ｆｉｌｍ Ｔｒａｎｓｉｓｔｏｒ）層１１２とを含む。ＴＦＴ層１１２には、サブ画素毎に駆動回路（不図示）が形成されている。基材１１１が形成される材料としては、例えば、ガラスが用いられる。ガラス材料としては、具体的には例えば、無アルカリガラス、ソーダガラス、無蛍光ガラス、燐酸系ガラス、硼酸系ガラス、石英等のガラスなどが挙げられる。

【0026】

（２） 層間絶縁層
層間絶縁層１２は、基板１１上に形成されている。層間絶縁層１２は、樹脂材料からなり、ＴＦＴ層１１２の上面の段差を平坦化するためのものである。層間絶縁層１２が形成される樹脂材料としては、例えば、ポジ型の感光性材料が用いられる。また、このような感光性材料としては、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、シロキサン系樹脂、フェノール系樹脂等が挙げられる。

【0027】

（３） 下部電極（陽極）
第１電極としての下部電極１３は、導電材料からなり、層間絶縁層１２上にサブ画素毎に形成される。下部電極１３は、陽極であって、バリアメタル層１３ａおよびバリアメタル層１３ａ上に積層された下部電極層１３ｂから成る。バリアメタル層１３ａは、例えば、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、鉄（Ｆｅ）等の遷移金属元素を含有する金属あるいは合金からなる。本実施の形態においては、バリアメタル層１３ａは、タングステンから成る。

【0028】

また、本実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００は、トップエミッション型であるので、下部電極層１３ｂは、光反射性を具備した導電材料により形成されるとよい。光反射性を具備する導電材料としては、金属が挙げられる。具体的には、Ａｇ（銀）、Ａｌ（アルミニウム）、アルミニウム合金、Ｍｏ（モリブデン）、ＡＰＣ（銀、パラジウム、銅の合金）、ＡＲＡ（銀、ルビジウム、金の合金）、ＭｏＣｒ（モリブデンとクロムの合金）、ＭｏＷ（モリブデンとタングステンの合金）、ＮｉＣｒ（ニッケルとクロムの合金）等を用いることができる。本実施の形態においては、下部電極層１３ｂは、アルミニウムを含む金属材料から成り、より具体的には、ＡＣＬ（アルミニウムとコバルトとランタンの合金）から成る。

【0029】

なお、バリアメタル層１３ａは、なくても構わない。
この断面図には現れていないが、層間絶縁層１２には、コンタクトホールがサブ画素毎に形成されている。当該コンタクトホールにはＴＦＴ接続配線が埋め込まれており、下部電極１３は、ＴＦＴ接続配線を介して、ＴＦＴ層１１２に形成された駆動回路と電気的に接続されている。

【0030】

（４） 正孔注入層
正孔注入層１４は、下部電極１３から発光層１７への正孔の注入を促進させる機能を有する。正孔注入層１４は、例えば、金属酸化物から成り、下部電極１３上に配置される。正孔注入層１４の形成は、例えば、スパッタリング法により行われる。
正孔注入層１４の形成材料である金属酸化物としては、例えば、酸化タングステン（ＷＯｘ）、酸化モリブデン（ＭｏＯｘ）や、銀（Ａｇ）、クロム（Ｃｒ）、バナジウム（Ｖ）、ニッケル（Ｎｉ）、イリジウム（Ｉｒ）等の酸化物を用いることができる。

【0031】

（５） 隔壁層
隔壁層１５は、正孔注入層１４の上面の一部の領域を露出させ、その周辺の領域を被覆した状態で正孔注入層１４上に形成されている。正孔注入層１４の上面において隔壁層１５で被覆されていない領域（以下、「開口部」という。）は、サブピクセルに対応している。即ち、隔壁層１５は、サブピクセル毎に設けられた開口部１５ａを有する。

【0032】

隔壁層１５は、例えば、絶縁性の有機材料（例えば、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、ノボラック樹脂、フェノール樹脂等）からなる。隔壁層１５は、発光層１７を塗布法で形成する場合には、塗布されたインクがあふれ出ないようにするための構造物として機能し、発光層１７を蒸着法で形成する場合には、蒸着マスクを載置するための構造物として機能する。

【0033】

本実施の形態では、隔壁層１５は、樹脂材料からなり、例えば、ポジ型の感光性材料を用いることができる。このような感光性材料として、具体的には、アクリル系樹脂、ポリイミド系樹脂、シロキサン系樹脂、フェノール系樹脂等が挙げられる。
（６） 正孔輸送層
正孔輸送層１６は、正孔注入層１４から注入された正孔を発光層１７へ輸送する機能を有し、正孔を正孔注入層１４から発光層１７へと効率よく輸送するため、正孔移動度の高い有機材料で形成されている。

【0034】

正孔輸送層１６の形成は、有機材料溶液の塗布および乾燥により行われる。正孔輸送層１６を形成する有機材料としては、ポリフルオレンやその誘導体、あるいはポリアリールアミンやその誘導体等の高分子化合物を用いることができる。
また、正孔輸送層１６はトリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、ポルフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、ブタジエン化合物、ポリスチレン誘導体、ヒドラゾン誘導体、トリフェニルメタン誘導体、テトラフェニルベンゼン誘導体を用いて形成されてもよい。特に好ましくは、ポリフィリン化合物、芳香族第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物等を用いてもよい。この場合、正孔輸送層１６は、真空蒸着法により形成される。

【0035】

（７） 発光層
発光層１７は、有機発光材料を含み、下部電極１３の上方に位置する開口部１５ａ内に形成されている。発光層１７は、正孔と電子の再結合によりＲ、Ｇ、Ｂの各色の光を出射する機能を有する。
本実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００においては、発光層１７は、有機発光材料を含むインクがインクジェットにより開口部１５ａ内に塗布されて形成される。

【0036】

発光層１７に含まれる有機発光材料としては、例えば、オキシノイド化合物、ペリレン化合物、クマリン化合物、アザクマリン化合物、オキサゾール化合物、オキサジアゾール化合物、ペリノン化合物、ピロロピロール化合物、ナフタレン化合物、アントラセン化合物、フルオレン化合物、フルオランテン化合物、テトラセン化合物、ピレン化合物、コロネン化合物、キノロン化合物およびアザキノロン化合物、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、ローダミン化合物、クリセン化合物、フェナントレン化合物、シクロペンタジエン化合物、スチルベン化合物、ジフェニルキノン化合物、スチリル化合物、ブタジエン化合物、ジシアノメチレンピラン化合物、ジシアノメチレンチオピラン化合物、フルオレセイン化合物、ピリリウム化合物、チアピリリウム化合物、セレナピリリウム化合物、テルロピリリウム化合物、芳香族アルダジエン化合物、オリゴフェニレン化合物、チオキサンテン化合物、シアニン化合物、アクリジン化合物、８−ヒドロキシキノリン化合物の金属錯体、２−ビピリジン化合物の金属錯体、シッフ塩とＩＩＩ族金属との錯体、オキシン金属錯体、希土類錯体等の蛍光物質を用いることができる。

【0037】

また、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウムなどの燐光を発光する金属錯体等の公知の燐光物質を用いることができる。また、発光層１７は、ポリフルオレンやその誘導体、ポリフェニレンやその誘導体、あるいはポリアリールアミンやその誘導体等の高分子化合物等、もしくは前記低分子化合物と前記高分子化合物の混合物を用いて形成されてもよい。

【0038】

（８） 電子輸送層
電子輸送層１８は、複数の画素に共通して発光層１７および隔壁層１５上に設けられており、上部電極１９から注入された電子を発光層１７へと輸送する機能を有する。電子輸送層１８は、例えば、オキサジアゾール誘導体（ＯＸＤ）、トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）、フェナンスロリン誘導体（ＢＣＰ、Ｂｐｈｅｎ）などを用い形成されている。

【0039】

なお、次に積層される銀の上部電極１９の膜質の均質性を得るため、電子輸送層１８の表面粗さＲａは、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下の範囲内に設定される。詳しくは後述する。
（９） 上部電極（陰極）
第２の電極としての上部電極１９は、電子輸送層１８上に複数の画素に共通して設けられており、陰極である。上部電極１９は、銀をターゲットにしたスパッタリング法により成膜される。上部電極１９は、厚さ１０ｎｍ〜２０ｎｍの銀薄膜で形成されている。上部電極１９が光透過性を有する厚みで形成されることにより、発光層１７で発生した光を、上部電極１９側から取り出すことができる。

【0040】

（１０） 封止層
上部電極１９の上には、封止層２０が設けられている。封止層２０は、基板１１の反対側から不純物（水，酸素）が上部電極１９，電子輸送層１８，発光層１７等へと侵入するのを防ぎ、不純物によるこれらの層の劣化を抑制する機能を有する。
本実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００はトップエミッション型の表示パネルであるため、封止層２０の材料としては、例えばＳｉＮ（窒化シリコン）、ＳｉＯＮ（酸窒化シリコン）等の光透過性材料が用いられる。

【0041】

（１１） その他
なお、図１には図示されていないが、封止層２０の上にカラーフィルタや上部基板を載置し、接合してもよい。上部基板を設けることにより、上部電極１９，電子輸送層１８，発光層１７等に対する不純物からのさらなる保護を図ることができる。
２．電子輸送層１８の表面粗さＲａと上部電極１９の銀薄膜の均質性との関係
前述の本開示の一態様に至った経緯で説明したように、銀薄膜を形成する際にアイランド現象が生じるのは、下地層の表面に吸着された銀原子の移動量が大きいためであると考えられる。

【0042】

そこで、発明者は、下地層の表面粗さに着目した。適度の表面粗さであれば、その凹部に銀原子が入り込んでその移動量が制限され、アイランド現象の発生が抑制されると考えられるからである。
そのため、上部電極１９の下地層となる電子輸送層（ＥＴＬ）１８の表面粗さＲａ（ｎｍ）を変化させて、その表面に形成された上部電極１９のシート抵抗値（Ω／□）を測定する実験を行った。上述のようにアイランド現象が発生すれば、シート抵抗値が大きくなるので、このシート抵抗値を測定することによりアイランド現象の発生の程度を知ることができる。

【0043】

図４は上記実験の結果を示すテーブルである。
下地層としての電子輸送層１８の成膜は、真空蒸着法を用いて行われた。基板温度は２５℃と一定のまま、成膜速度を変化させることにより、電子輸送層１８の表面粗さＲａを変化させた。
ここで、表面粗さＲａとは、JISB0601：2001で定義される算術平均粗さであり、粗さ曲線からその平均線の方向に基準長さＬだけを抜き取り、この抜取り部分の平均線の方向にX軸を、縦倍率の方向にY軸を取り、粗さ曲線を y=ｆ（ｘ） で表したときに、次の式によって求められる値をマイクロメートル（μｍ）で表したものをいう（図４のテーブルでは便宜上、ナノメートル（ｎｍ）で表記している。）。なお、Ｒａは原子間力顕微鏡（ＡＦＭ：Ａｔｏｍｉｃ Ｆｏｒｃｅ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ）にて測定可能である。

【0044】

【数1】

また、電子輸送層１８の膜厚は３０ｎｍ、上部電極（銀薄膜）１９の膜厚は１５ｎｍに設定した。
図４のテーブルから次のことが分かる。

【0045】

（１）電子輸送層の成膜速度が速くなるにつれて、その表面粗さが大きくなる。
（２）電子輸送層の表面粗さが大きくなるにつれて、銀の核成長が抑制され連続膜になりやすくなりシート抵抗値が小さくなる。
（３）電子輸送層の表面粗さが大きくなると、銀が連続膜になり、銀薄膜の表面粗さＲａが小さくなる。しかし、電子輸送層の表面粗さＲａが所定の値（図４の実験結果では、Ｒａ＝０．８）を超えて大きくなると次第に上部電極の表面粗さも大きくなっている。

【0046】

（実験結果の評価）
電子輸送層の表面粗さＲａが０．２ｎｍのときには、アイランドが形成されているため、上部電極としての銀薄膜のシート抵抗値が１０．３Ω／□と大きな値となり、また、銀薄膜の表面粗さＲａも３．９ｎｍと大きくなって、膜質が不均一で実製品には使用できないので、判定としては「×」（不良）とされる。

【0047】

電子輸送層の表面粗さＲａが０．３ｎｍから２．７ｎｍまでの範囲では、銀薄膜のシート抵抗値も、表面粗さＲａも許容範囲となり、判定としては「○」（良好）となる。
ところが、電子輸送層の表面粗さＲａが３．３ｎｍまで大きくなると銀薄膜のシート抵抗値は下がるが、表面粗さＲａが、３．７ｎｍと増大してしまう。
このように上部電極の表面粗さＲａが大きくなると透光性が劣化すると共に、厚みの大きな箇所に、電界が集中して、過電流が発生し、ダークスポットなどが発生するおそれがあるため、判定としては「×」（不良）とされる。

【0048】

したがって、電子輸送層の表面粗さＲａを、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下とすることにより、均質な銀の上部電極を形成することができる。
図５、図６は、サンプルにおける上部電極１９の表面を撮像した電子顕微鏡写真を示す。
図５は、比較例として下地層である電子輸送層の表面粗さＲａを０．２ｎｍとして上部電極を形成したときの写真である。この場合、上部電極には、アイランド３０３が形成され、アイランドとアイランドの間にボイド（空隙）３０４が発生している。

【0049】

一方、図６は、下地層としての電子輸送層の表面粗さＲａを０．５ｎｍとして、上部電極を形成したときの表面の写真である。ボイドがなく比較的均一な表面となっている。
図４は、上部電極１９である銀薄膜層の膜厚が１５ｎｍのときの実験結果であったが、発明者は確認のため、銀薄膜層の膜厚が１０ｎｍの場合と２０ｎｍの場合についても実験を行った。

【0050】

図７は、銀薄膜層の膜厚が１０ｎｍのときの実験の結果を示すテーブルである。
銀薄膜層の膜厚以外の実験条件は、図４の場合と同じである。
（実験結果の評価）
電子輸送層の表面粗さＲａが０．２ｎｍのときには、アイランドが形成されているため、上部電極としての銀薄膜のシート抵抗値が１３．６Ω／□と大きな値となり、また、銀薄膜の表面粗さＲａも４．５ｎｍと大きくなって、膜質が不均一で実製品には使用できないので、判定としては「×」（不良）とされる。

【0051】

電子輸送層の表面粗さＲａが０．３ｎｍから２．７ｎｍまでの範囲では、銀薄膜のシート抵抗値も、表面粗さＲａも許容範囲となり、判定としては「○」（良好）となる。
ところが、電子輸送層の表面粗さＲａが３．３ｎｍまで大きくなると銀薄膜のシート抵抗値は下がるが、表面粗さＲａが、３．５ｎｍと増大してしまう。
このように上部電極の表面粗さＲａが大きくなると透光性が劣化すると共に、厚みの大きな箇所に、電界が集中して、過電流が発生し、ダークスポットなどが発生するおそれがあるため、判定としては「×」（不良）とされる。

【0052】

したがって、上部電極１９の膜厚が１０ｎｍの場合でも、電子輸送層の表面粗さＲａを、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下とすることにより、均質な銀の上部電極を形成することができる。
図８は、銀薄膜層の膜厚が２０ｎｍのときの実験の結果を示すテーブルである。
銀薄膜層の膜厚以外の実験条件は、図４、図７の場合と同じである。

【0053】

（実験結果の評価）
電子輸送層の表面粗さＲａが０．２ｎｍのときには、アイランドが形成されているため、上部電極としての銀薄膜のシート抵抗値が９．３Ω／□と大きな値となり、また、銀薄膜の表面粗さＲａも３．５ｎｍと大きくなって、膜質が不均一で実製品には使用できないので、判定としては「×」（不良）とされる。

【0054】

電子輸送層の表面粗さＲａが０．３ｎｍから２．７ｎｍまでの範囲では、銀薄膜のシート抵抗値も、表面粗さＲａも許容範囲となり、判定としては「○」（良好）となる。
ところが、電子輸送層の表面粗さＲａが３．３ｎｍまで大きくなると銀薄膜のシート抵抗値は下がるが、表面粗さＲａが、３．９ｎｍと増大してしまう。
このように上部電極の表面粗さＲａが大きくなるとやはり透光性が劣化すると共に、厚みの大きな箇所に、電界が集中して、過電流が発生し、ダークスポットなどが発生するおそれがあるため、判定としては「×」（不良）とされる。

【0055】

したがって、上部電極１９の膜厚が２０ｎｍの場合でも、電子輸送層の表面粗さＲａを、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下とすることにより、均質な銀の上部電極を形成することができると言える。
（まとめ）
以上説明したように、下地層である電子輸送層の表面粗さＲａが、０．３ｎｍ以上２．７ｎｍ以下である場合には（この条件を、以下「表面粗さ条件」という。）、それに積層された銀による上部電極の膜厚が１０ｎｍ〜２０ｎｍの範囲において、シート抵抗値が小さく、膜質が均一であり、透光性電極としての陰極の膜質を安定化させることができる。

【0056】

３．有機ＥＬ表示パネル１００の製造方法
次に、有機ＥＬ表示パネル１００の製造方法の一例を、図９〜図１２を用いて説明する。なお、図９〜図１１は、有機ＥＬ表示パネル１００の製造過程を模式的に示す部分断面図であり、図１２は、有機ＥＬ表示パネル１００の製造過程を示す概略工程図である。
先ず、図９（ａ）に示すように、基材１１１上にＴＦＴ層１１２を形成して、基板１１を形成する（図１２のステップＳ１）。

【0057】

次に、図９（ｂ）に示すように、基板１１上に層間絶縁層１２を成膜し焼成する（図１２のステップＳ２）。層間絶縁層１２の材料である層間絶縁層用樹脂には、本実施の形態においては、ポジ型の感光性材料であるアクリル樹脂を用いる。層間絶縁層１２は、層間絶縁層用樹脂であるアクリル樹脂を層間絶縁層用溶媒（例えば、ＰＧＭＥＡ）に溶解させた層間絶縁層用溶液を基板１１上に塗布して成膜した後、焼成を行う。焼成は、例えば、１５０℃以上２１０℃以下の温度で１８０分間行う。

【0058】

続いて、図９（ｃ）に示すように、層間絶縁層１２上にバリアメタル材料層１３１を一様に形成する（図１２のステップＳ３）。バリアメタル材料層１３１は、例えば、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、鉄（Ｆｅ）等の遷移金属元素を含有する金属あるいは合金からなる。バリアメタル材料層１３１の成膜方法としては、例えば、スパッタリング法が利用できる。スパッタリング法では、例えば、遷移金属元素を含有する金属あるいは合金製の平板をターゲット部材に使用し、不活性ガスとしてアルゴンガスを使用してもよい。

【0059】

本実施の形態では、バリアメタル材料層１３１は、例えば、タングステンを材料として４０ｎｍの膜厚で形成する。
さらに続いて、図９（ｄ）に示すように、バリアメタル材料層１３１上に下部電極レイヤー１３２を形成する。下部電極レイヤー１３２は、光反射性の導電材料を用いてスパッタリング法により層間絶縁層１２上に一様に形成する（図１２のステップＳ４）。

【0060】

下部電極レイヤー１３２を形成する光反射性の導電材料は、本実施の形態においてはアルミニウムを含む金属材料であり、より具体的には、ＡＣＬ（アルミニウムとコバルトとランタンの合金）である。また、下部電極レイヤー１３２の厚さは、例えば、５０ｎｍ以上３００ｎｍ以下であり、本実施の形態においては、２００ｎｍである。
本実施の形態においては、図９（ｄ）に示すように、下部電極レイヤー１３２およびバリアメタル材料層１３１により下部電極材料層１３０が構成される。

【0061】

続いて、図９（ｅ）に示すように、下部電極レイヤー１３２およびバリアメタル材料層１３１から成る下部電極材料層１３０上に正孔注入材料層１４０を形成する（図１２のステップＳ５）。本実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００においては、正孔注入材料層１４０は、酸化タングステンの層であり、反応性スパッタリング法により形成される。
そして、図９（ｆ）に示すように、下部電極材料層１３０および正孔注入材料層１４０をエッチングによりパターニングして、サブピクセルごとに区画された複数の下部電極１３および正孔注入層１４を形成する（図１２のステップＳ６）。

【0062】

本実施の形態においては、正孔注入材料層１４０はドライエッチングによりパターニングされ、下部電極材料層１３０はウェットエッチングによりパターニングされるが、パターニングの方法としては特にこれに限定されるものではない。
続いて、図１０（ａ）に示すように、正孔注入層１４および層間絶縁層１２上に、隔壁層１５の材料である隔壁層用樹脂を塗布し、隔壁材料層１５０を形成する。隔壁層用樹脂には、例えば、ポジ型の感光性材料であるフェノール樹脂が用いられる。隔壁材料層１５０は、隔壁層用樹脂であるフェノール樹脂を溶媒（例えば、乳酸エチルとＧＢＬの混合溶媒）に溶解させた溶液を正孔注入層１４上および層間絶縁層１２上にスピンコート法などを用いて一様に塗布することにより形成される。

【0063】

そして、隔壁材料層１５０にパターン露光と現像を行うことで隔壁層１５を形成し（図１０（ｂ），図１２のステップＳ７）、隔壁層１５を焼成する（図１２のステップＳ８）。これにより、発光層１７の形成領域となる開口部１５ａが規定される。隔壁層１５の焼成は、例えば、１５０℃以上２１０℃以下の温度で６０分間行う。
また、隔壁層１５の形成工程においては、さらに、隔壁層１５の表面を所定のアルカリ性溶液や水、有機溶媒等によって表面処理するか、プラズマ処理を施すこととしてもよい。これは、開口部１５ａに塗布するインク（溶液）に対する隔壁層１５の接触角を調節する目的で、もしくは、表面に撥水性を付与する目的で行われる。

【0064】

次に、図１０（ｃ）に示すように、隔壁層１５が規定する開口部１５ａに対し、正孔輸送層１６の構成材料を含むインクを、インクジェットヘッド４０１のノズル４０３０から吐出して開口部１５ａ内の正孔注入層１４上に塗布し、焼成（乾燥）を行って、正孔輸送層１６を形成する（図１２のステップＳ９）。
そして、図１０（ｄ）に示すように、発光層１７の構成材料を含むインクを、インクジェットヘッド４０１のノズル４０３０から吐出して開口部１５ａ内の正孔輸送層１６上に塗布し、焼成（乾燥）を行って発光層１７を形成する（図１２のステップＳ１０）。

【0065】

続いて、図１１（ａ）に示すように、発光層１７上および隔壁層１５上に、電子輸送層１８を構成する材料を真空蒸着法またはスパッタリング法により各サブピクセルに共通して成膜し、電子輸送層１８を形成する（図１２のステップＳ１１）。
この際、電子輸送層１８の表面粗さＲａが、例えば、０．５ｎｍになるようにその成膜速度が１．０Å／Ｓに制御される（図４のテーブル参照）。

【0066】

そして、図１１（ｂ）に示すように、電子輸送層１８上に、上部電極１９を形成する。具体的には、Ａｇを用い、スパッタリング法により成膜して、上部電極１９を形成する（図１２のステップＳ１２）。
続いて、図１１（ｃ）に示すように、上部電極１９上に、ＳｉＮを材料にスパッタリング法，ＣＶＤ（Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｖａｐｏｒ Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ）法等により成膜し、封止層２０を形成する（図１２のステップＳ１３）。

【0067】

なお、封止層２０の上にカラーフィルタや上部基板を載置し、接合してもよい。
以上の工程を経ることにより有機ＥＬ表示パネル１００が完成する。このように、本実施の形態に係る有機ＥＬ表示パネル１００においては、上部電極１９の下地層としての電子輸送層１８の表面粗さＲａを、上部電極１９にアイランド現象が生じないような一定の範囲内に設定することを特徴としている。

【0068】

４．有機ＥＬ表示装置の全体構成
図１３は、有機ＥＬ表示パネル１００を備えた有機ＥＬ表示装置１０００の構成を示す模式ブロック図である。図１３に示すように、有機ＥＬ表示装置１０００は、有機ＥＬ表示パネル１００と、これに接続された駆動制御部２００とを含む構成である。駆動制御部２００は、４つの駆動回路２１０〜２４０と、制御回路２５０とから構成されている。

【0069】

なお、実際の有機ＥＬ表示装置１０００では、有機ＥＬ表示パネル１００に対する駆動制御部２００の配置については、これに限られない。
＜第２実施の形態＞
上記第１実施の形態では、上部電極１９の下地層としての電子輸送層１８の表面粗さＲａを所定の範囲内に調整することにより、下地層に吸着した銀原子の移動量を抑制して上部電極１９形成時のアイランド現象の発生を抑制するようにしたが、本願発明者は、別の方法によっても銀原子の移動量を抑制できることを見出した。

【0070】

すなわち、固体の表面自由エネルギーが大きいほど，気体や微粒子を吸着しやすく、他の固体と付着しやすくなる点に着目し、電子輸送層の表面自由エネルギーを異ならせて、上部電極を積層する実験を行った。固体の表面自由エネルギーの制御は、例えばＵＶオゾン処理による表面改質によって可能である。
図１４は、このときの実験結果を示すテーブルである。

【0071】

電子輸送層の成膜速度は、０．２Å／Ｓ、基板温度は、２５℃で共に一定に維持し、電子輸送層に対するＵＶオゾン処理時間のみ変化させ、上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａ、および異物付着の有無について評価した。
なお、ここでの表面自由エネルギーの測定方法は、表面自由エネルギー接触角測定法による。この接触角測定法は、一般の測定方法として用いられるものであり、例えばＤ．Ｈ. ＫＡＥＬＢＬＥ，ＪＯＵＲＮＡＬ ＯＦ ＡＰＰＬＩＥＤ ＰＯＬＹＭＥＲ ＳＣＩＥＮＣＥ Ｖｏｌ．１８．ＰＰ．１８６９−１８８９（１９７４）に記載されているものが挙げられる。

【0072】

具体的な方法については測定対象となる固体表面上に表面自由エネルギーが既知の液体を一滴垂らし、その接触角を測定する。測定した接触角から表面自由エネルギーを算出する。
具体的な測定方法は以下のように定義される。
γ_L＝γ_L^d＋γ_L^p
γ_S＝γ_S^d＋γ_S^p
γ_L(1+cosθ）＝２（γ_S^d γ_L^d）^1/2＋２（γ_S^p γ_L^p）^1/2
γ_L^d ：液体の表面自由エネルギーの分散成分
γ_L^p ：液体の表面自由エネルギーの極性成分
γ_S^d ：固体の表面自由エネルギーの分散成分
γ_S^p ：固体の表面自由エネルギーの極性成分
γ_L ：液体の表面自由エネルギー
γ_S ：固体の表面自由エネルギー
θ ：接触角
表面自由エネルギーの成分（γ_L、γ_L^d、γ_L^p）が既知の液体（例えば水、ホルムアミド）を用いて接触角θを測定し、上記の式からγ_S^dとγ_S^pを導出することでγ_Sが求められる。なお、接触角θの測定には、協和界面科学株式会社製の自動接触角計ＤＭ−５０１を用いた。

【0073】

図１４のテーブルから分かるように、
（１）ＵＶオゾン処理時間を長くするにつれて、電子輸送層の表面自由エネルギーが大きくなる。
（２）電子輸送層の表面自由エネルギーが大きくなるにつれて、銀の核成長が抑制され連続膜になりやすくなりシート抵抗が小さくなる。

【0074】

（３）電子輸送層の表面自由エネルギーが大きくなり、銀が連続膜になると銀薄膜の表面粗さＲａが小さくなる。
（４）電子輸送層の表面自由エネルギーが大きくなりすぎると、銀薄膜形成前に電子輸送層に異物が付着しやすくなる。
（実験結果の評価）
具体的に、ＵＶオゾン処理を全く行わない場合（０秒）には、電子輸送層の表面自由エネルギーは、２５ｍＪ／ｍ²であり、このときの異物の付着は見られなかったものの、上部電極のシート抵抗値は、１０．３Ω／□、表面粗さＲａは３．９ｎｍと共に大きくなり、アイランドが形成されていると判定されるので、「×」（不良）と評価される。

【0075】

ＵＶオゾン処理時間が１秒から５秒の間では、表面自由エネルギーは３３ｍＪ／ｍ²〜９７ｍＪ／ｍ²になり、いずれの場合にも上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となり、異物の付着も見られなかったので、判定結果は「○」（良好）とした。
ところが、ＵＶオゾン処理時間を１０秒にすると、表面自由エネルギーが１５０ｍＪ／ｍ²にもなり、上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となったが、電子輸送層の表面に異物の付着が発見された。あまりにも表面自由エネルギーが大きすぎると雰囲気中の微小な異物までも吸着して、その後の上部電極１９の形成に支障を来すので、判定結果は「×」（不良）と評価される。

【0076】

すなわち、下地層としての電子輸送層の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²〜９７ｍＪ／ｍ²であれば、銀原子の移動量を抑制力が生じてアイランドの形成が制限され、銀の連続膜を形成することができ、しかも異物の付着を排除することができ、均質な上部電極を形成することができる。
因みに、電子輸送層の成膜速度が、０．２Å／Ｓで基板温度が２５℃のとき、図４の表面粗さＲａの実験では、評価が「×」だったので、この第２の実施の形態で求めた表面自由エネルギーの最適範囲は、電子輸送層の表面粗さＲａとは別個に決定されたパラメータと解することができる。

【0077】

図１４では、上部電極１９である銀薄膜層の膜厚が１５ｎｍのときの実験結果を示したが、発明者は確認のため、銀薄膜層の膜厚が１０ｎｍの場合と２０ｎｍの場合についても同様の実験を行った。
図１５は、銀薄膜層の膜厚が１０ｎｍのときの実験結果を示すテーブルである。
銀薄膜層の膜厚以外の実験条件は、図１４の場合と同じである。

【0078】

（実験結果の評価）
ＵＶオゾン処理を全く行わない場合（０秒）には、電子輸送層の表面自由エネルギーは、２５ｍＪ／ｍ²であり、このときの異物の付着は見られなかったものの、上部電極のシート抵抗値は、１３．６Ω／□、表面粗さＲａは４．５ｎｍと共に大きくなり、アイランドが形成されていると判定されるので、「×」（不良）と評価される。

【0079】

ＵＶオゾン処理時間が１秒、５秒では、表面自由エネルギーは３３ｍＪ／ｍ²〜９７ｍＪ／ｍ²になり、いずれの場合にも上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となり、異物の付着も見られなかったので、判定結果は「○」（良好）とした。
ところが、ＵＶオゾン処理時間を１０秒にすると、表面自由エネルギーが１５０ｍＪ／ｍ²にもなり、上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となったが、図１４の場合と同様、電子輸送層の表面に異物の付着が発見された。あまりにも表面自由エネルギーが大きすぎると雰囲気中の微小な異物までも吸着して、その後の上部電極１９の形成に支障を来すので、判定結果は「×」（不良）と評価される。

【0080】

また、図１６は、銀薄膜層の膜厚が２０ｎｍのときの実験結果を示すテーブルである。
銀薄膜層の膜厚以外の実験条件は、図１４、図１５の場合と同じである。
（実験結果の評価）
ＵＶオゾン処理を全く行わない場合（０秒）には、電子輸送層の表面自由エネルギーは、２５ｍＪ／ｍ²であり、このときの異物の付着は見られなかったものの、上部電極のシート抵抗値は、９．３Ω／□、表面粗さＲａは３．５ｎｍと共に大きくなり、アイランドが形成されていると判定されるので、「×」（不良）と評価される。

【0081】

ＵＶオゾン処理時間が１秒、５秒では、表面自由エネルギーは３３ｍＪ／ｍ²〜９７ｍＪ／ｍ²になり、いずれの場合にも上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となり、異物の付着も見られなかったので、判定結果は「○」（良好）とした。
ところが、ＵＶオゾン処理時間を１０秒にすると、表面自由エネルギーが１５０ｍＪ／ｍ²にもなり、上部電極のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となったが、やはり、電子輸送層の表面に異物の付着が発見され、判定結果は「×」（不良）と評価される。

【0082】

（まとめ）
上記実験結果より、上部電極１９の膜厚が１０ｎｍ〜２０ｎｍの範囲において、下地層としての電子輸送層の表面自由エネルギーが、３３ｍＪ／ｍ²〜９７ｍＪ／ｍ²（この条件を、以下「表面自由エネルギー条件」という。）であれば、銀原子の移動量を抑制力が生じてアイランドの形成が制限され、銀の連続膜を形成することができ、しかも異物の付着を排除することができ、均質な上部電極を形成することができることが分かる。

【0083】

なお、本実施の形態では、第１の実施の形態における図１１（ａ）および図１２のステップＳ１１の電子輸送層を表面粗さＲａを０．５ｎｍにして形成する内容に代えて、電子輸送層を形成後、ＵＶオゾン処理を例えば、２秒間施して電子輸送層の表面自由エネルギーを、５６ｍＪ／ｍ²に調整することになる。
他の構成については、第１実施の形態と全て同じであるので説明を省略する。

【0084】

＜変形例＞
以上、本発明を実施の形態に基づいて説明してきたが、本発明は、上述の実施の形態に限定されないのは勿論であり、以下のような変形例が考えられる。
１．表面粗さＲａの他の制御方法
上記第１実施の形態では、電子輸送層１８の表面粗さＲａが表面粗さ条件を満たすため、その成膜速度を制御するようにしたが、成膜速度は一定のままで、基板の温度を調整することによっても表面粗さＲａを調整することができる。

【0085】

図１７は、その実験例を示すテーブルである。
同テーブルに示すように成膜速度を１．５Å／Ｓのまま一定にし、基板温度を２５℃から３００℃まで変化させたところ、次のことが分かった。
（１）電子輸送層の成膜時に基板温度が高くなるにつれて電子輸送層の表面粗さＲａが小さくなる。

【0086】

（２）電子輸送層の表面粗さＲａが小さくなるにつれて銀薄膜が核成長し島状になりやすくなりシート抵抗が大きくなる。
（３）電子輸送層の表面粗さＲａが小さくなり銀薄膜が島状になると銀薄膜の表面粗さが大きくなる。
図１７の実験結果では、基板温度が３００℃のとき電子輸送層の表面粗さＲａが０．２ｎｍとなり、このときの銀薄膜のシート抵抗値、表面粗さＲａ共に大きく、判定が「×」（不良）となった。基板温度２５℃、８０℃、１５０℃では、上部電極１９のシート抵抗値、表面粗さＲａともに許容範囲内となり、「○」（良好）と判定された。

【0087】

２．電子注入層
上記実施の形態では、電子注入層を形成していなかったが、図１８に示すように電子輸送層１８と上部電極１９の間に、電子注入層２１を介在させても構わない。
この電子注入層２１は、電子輸送層１８上に複数の画素に共通して設けられており、上部電極１９から発光層１７への電子の注入を促進させる機能を有する。

【0088】

電子注入層２１は、例えば、リチウム、バリウム、カルシウム、カリウム、セシウム、ナトリウム、ルビジウム等の低仕事関数金属や、フッ化リチウム等の低仕事関数金属塩、酸化バリウム等の低仕事関数金属酸化物などの材料を用いて電子輸送層１８上に生成される。
この場合には上部電極１９に対して電子注入層２１が下地層になるので、電子注入層２１の表面（上部電極１９が積層される側の面）が、上記表面粗さ条件もしくは表面自由エネルギー条件を満たすように形成される。

【0089】

３．光共振器構造
図１９のＥＬ素子の模式的な部分拡大断面図に示すように、電子輸送層１８と上部電極１９の間に、複数の画素に共通する透光性導電層２２を介在させるようにしてもよい。
この透光性導電層２２は、下部電極１３の上面と、上部電極１９の下面とをそれぞれ反射面とする、光共振器構造を形成するために設けられる。したがって、透光性導電層２２は、可視光の透過率が高く、かつ、屈折率が銀薄膜である上部電極１９の屈折率とは異なる金属酸化物であることが好ましく、例えば、ＩＴＯやＩＺＯを用いることができる。

【0090】

透光性導電層２２は、上部電極１９と透光性導電層２２の界面と、下部電極１３と正孔注入層１４界面とをそれぞれ反射面として、その内側に光共振器構造を設けるために、その膜厚が調整される。
図１９には、発光層１７から出射される光の主な経路を示している。経路Ｃ１は、発光層１７から上部電極１９側に出射された光が、反射されることなく上部電極１９を透過する経路である。経路Ｃ２は、発光層１７から下部電極１３側に出射された光が、下部電極１３で反射され、発光層１７と上部電極１９を透過する経路である。経路Ｃ３は、発光層１７から上部電極１９側に出射された光が、上部電極１９で反射され、さらに下部電極１３で反射され、発光層１７と上部電極１９を透過する経路である。そして、これら経路Ｃ１〜Ｃ３のそれぞれの経路により出射された光の間で干渉が生じる。経路Ｃ２と経路Ｃ３との光学距離の差は、図１９に示す光学膜厚Ｌ２に対応する。また、経路Ｃ１と経路Ｃ３の光学距離の差は、図１９に示す光学膜厚Ｌ３に対応する。透光性導電層２２は、光学膜厚Ｌ２および光学膜厚Ｌ３を、光共振器構造を形成するための所望の値に設定するための膜厚を有する。

【0091】

本変形例においては、透光性導電層２２が、上部電極１９に対する下地層となるので、透光性導電層２２の表面が、上記表面粗さ条件もしくは表面自由エネルギー条件を満たすようにすればよい。これにより膜質の均一な銀の上部電極１９を形成することができる。
４．上記実施の形態では、上部電極１９を銀単体で成膜したが、銀を主成分として他の金属（例えば銅）を含む銀合金で成膜しても構わない。この場合でも上記表面粗さ条件または表面自由エネルギー条件下において、銀を主成分とする限り、図４や図１４などで示したのと同様な判定結果を得られるからである。

【0092】

なお、銀に代えて、金（Ａｕ）、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）、マグネシウム（Ｍｇ）などの金属で上部電極１９を形成することも可能である。
５．上記実施の形態では、下部電極１３と上部電極１９との間に、正孔注入層１４、正孔輸送層１６、発光層１７、電子輸送層１８が存在する構成であったが、本発明はこれに限らない。例えば、正孔注入層１４、正孔輸送層１６、電子輸送層１８を用いずに、下部電極１３と上部電極１９との間に発光層１７および上部電極１９の下地層のみが存在する構成でもよい。

【0093】

この場合の下地層は、光透過性と導電性を備えた有機層であればよい。また、ＩＴＯやＩＺＯなどの金属酸化物でもよい。
なお、下地層における光透過性は、可視光が５０％以上透過するのが望ましく、
また下地層における導電性は、シート抵抗値が１０Ω／□以下であることが望ましい。
６．上記実施の形態においては、本開示に係る有機ＥＬ表示パネルは、有機の発光材料を用いていたが、これに限らず、無機の発光材料を用いた有機ＥＬ表示パネルでもよい。

【0094】

また、表示装置に限られず、有機ＥＬ照明装置のようなパネル型の照明装置であってもよい。
７．以上、本開示に係る有機ＥＬ表示パネルおよび有機ＥＬ表示装置について、実施の形態および変形例に基づいて説明したが、本発明は、上記の実施の形態および変形例に限定されるものではない。上記実施の形態および変形例に対して当業者が思いつく各種変形を施して得られる形態や、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で実施の形態および変形例における構成要素及び機能を任意に組み合わせることで実現される形態も本発明に含まれる。

【産業上の利用可能性】

【0095】

本発明は、光透過性を有しシート抵抗の低い電極層を有する有機ＥＬ表示パネルとして好適である。

【符号の説明】

【0096】

１ 有機ＥＬ素子
１１ 基板
１２ 層間絶縁層
１３ 下部電極
１４ 正孔注入層
１５ 隔壁層
１６ 正孔輸送層
１７ 発光層
１８ 電子輸送層
１９ 上部電極
２０ 封止層
２１ 電子注入層
２２ 透光性導電層
１００ 有機ＥＬ表示パネル

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】