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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】6763955
(24)【登録日】2020年9月14日
(45)【発行日】2020年9月30日
(54)【発明の名称】合わせガラス用中間膜及び合わせガラス
(51)【国際特許分類】
C03C 27/12 20060101AFI20200917BHJP
B32B 17/10 20060101ALI20200917BHJP
B60J 1/00 20060101ALI20200917BHJP
【ＦＩ】
C03C27/12 F
B32B17/10
B60J1/00 H
【請求項の数】16
【全頁数】48
(21)【出願番号】特願2018-537672(P2018-537672)
(86)(22)【出願日】2018年5月18日
(86)【国際出願番号】JP2018019314
(87)【国際公開番号】WO2018212332
(87)【国際公開日】20181122
【審査請求日】2018年11月12日
【審判番号】不服2019-9346(P2019-9346/J1)
【審判請求日】2019年7月12日
(31)【優先権主張番号】特願2017-99867(P2017-99867)
(32)【優先日】2017年5月19日
(33)【優先権主張国】JP
(31)【優先権主張番号】特願2017-143120(P2017-143120)
(32)【優先日】2017年7月24日
(33)【優先権主張国】JP
(31)【優先権主張番号】特願2018-17726(P2018-17726)
(32)【優先日】2018年2月2日
(33)【優先権主張国】JP
【早期審査対象出願】
(73)【特許権者】
【識別番号】000002174
【氏名又は名称】積水化学工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001232
【氏名又は名称】特許業務法人 宮▲崎▼・目次特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】岩本 達矢
(72)【発明者】
【氏名】石川 由貴
(72)【発明者】
【氏名】河田 晋治
(72)【発明者】
【氏名】坂本 悠
【合議体】
【審判長】
菊地 則義
【審判官】
岡田 隆介
【審判官】
宮澤 尚之
(56)【参考文献】
【文献】
国際公開第２０１６／１５８６９５（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１３／１０５６５７（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１４／０６９５９３（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１６／０７６３４０（ＷＯ，Ａ１）
【文献】
国際公開第２０１６／１５８８８２（ＷＯ，Ａ１）
(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）
C03C 27/00 - 29/00
B32B 17/10
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備え、
前記中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して合わせガラスを得たときに、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数の測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ−０．１４２を満たす、合わせガラス用中間膜。
樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備え、
前記中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して合わせガラスを得たときに、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数の測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ−０．１４２を満たす、合わせガラス用中間膜。
【請求項2】
前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項3】
前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項4】
前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである、請求項２又は３に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項5】
前記熱可塑性エラストマーが、脂肪族ポリオレフィンである、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項6】
前記脂肪族ポリオレフィンが、飽和脂肪族ポリオレフィンである、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項7】
前記可塑剤が、有機エステル可塑剤以外の可塑剤である、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項8】
前記可塑剤が、パラフィンオイルである、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項9】
前記樹脂層のガラス転移温度が、−１０℃〜１０℃の温度領域に存在する、請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項10】
第１の層と、
前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える、請求項１〜９のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項11】
合わせガラス用中間膜全体の厚みをＴとしたとき、前記第１の層の厚みが０．２５Ｔ以下である、請求項１０に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項12】
前記第１の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備える、請求項１０又は１１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項13】
前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、
前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む、請求項１２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項14】
厚みが１．８ｍｍ以上３ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項15】
第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．６ｍｍ以上６ｍｍ以下である、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．６ｍｍ以上６ｍｍ以下である、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項16】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜１５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【0002】
合わせガラスは、一般に、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、一対のガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【0003】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。
【0004】
下記の特許文献１には、少なくとも２つの接着層の間に遮音層が位置する積層体（中間膜）が開示されている。該積層体を厚さ２ｍｍのガラス板で挟んで、温度１４０℃、圧力１ＭＰａの条件で６０分間保持することにより圧着して作製した合わせガラスが、以下の性能を有する。該合わせガラスの中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数αは０．２以上である。該合わせガラスを１８℃で１ヶ月保持した後の合わせガラスについて、中央加振法によるダンピング試験により測定される２０℃、２０００Ｈｚにおける損失係数βの損失係数αに対する比率β／αは０．７０以上である。上記遮音層は、エラストマーを含んでいてもよい。上記遮音層は、可塑剤を含まない。
【0005】
また、下記の特許文献２には、ポリビニルアセタールを含む層と、ポリオレフィンを含む層とが積層された中間膜が開示されている。
【0006】
また、下記の特許文献３には、２枚のガラス板の間に配置される中間層（中間膜）が開示されている。該中間層を備える合わせガラス用中間膜において、２０℃での機械インピーダンスの測定（ＭＩＭ）により求められる第２共振モードの共振振動数ｆ２は、７６０Ｈｚと１０００Ｈｚとの間である。同じ条件下でＭＩＭにより求められる第２共振モードの損失係数η２は０．２５以上である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】特開２０１６−１０８２２５号公報
【特許文献2】ＷＯ２０１１／０１６４９４Ａ１
【特許文献3】特表２０１５−５２５１８５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
特許文献１，２に記載されているように、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜が知られている。しかし、この中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性が十分に高くならないことがある。
【0009】
また、近年、自動車分野において、遮音性の向上のニーズが多様化している。軽量化を目的としてガラス板を薄くすると、コインシデンス周波数の高周波シフトにより、高周波数領域の遮音性が低下する。このため、ヤング率が高い遮音中間膜を用いることで、コインシデンス周波数の高周波シフトを抑制することが考えられる。また、高級車では車室内の静粛性を重視するために厚いガラス板が用いられている。しかしながら、ヤング率が高い遮音中間膜を用いると、コインシデンス周波数の低周波シフトにより中周波数領域での遮音性が低下しやすくなる。３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができれば、車室内の静粛性を良好にすることができる。従来、比較的厚いガラス板を用いた合わせガラスにおいては、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることが困難であるという問題がある。
【0010】
本発明の目的は、合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0011】
本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備え、前記中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して合わせガラスを得たときに、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数の測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ−０．１４２を満たす、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。
【0012】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む。
【0013】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記樹脂層が、熱可塑性樹脂を含む。
【0014】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性樹脂が、熱可塑性エラストマーである。
【0015】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記熱可塑性エラストマーが、脂肪族ポリオレフィンである。
【0016】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記脂肪族ポリオレフィンが、飽和脂肪族ポリオレフィンである。
【0017】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記可塑剤が、有機エステル可塑剤以外の可塑剤である。
【0018】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記可塑剤が、パラフィンオイルである。
【0019】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１の層と、前記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備える。
【0020】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、合わせガラス用中間膜全体の厚みをＴとしたとき、前記第１の層の厚みが０．２５Ｔ以下である。
【0021】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、前記第１の層の前記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層を備える。
【0022】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第２の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含み、前記第３の層が、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含む。
【0023】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、厚みが１．８ｍｍ以上３ｍｍ以下である第１のガラス板を用いて、前記第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられる。
【0024】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために用いられ、前記第１のガラス板の厚みと前記第２のガラス板の厚みとの合計が３．６ｍｍ以上６ｍｍ以下である。
【0025】
本発明の広い局面では、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【0026】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して、合わせガラスを得て、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数を測定する。この測定において、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ式：Ｙ＞０．０００８Ｘ−０．１４２を満たす。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【0027】
【発明を実施するための形態】
【0028】
以下、本発明を詳細に説明する。
【0029】
（合わせガラス用中間膜）
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。
【0030】
本発明に係る中間膜は、樹脂と可塑剤とを含む樹脂層を備える。本発明に係る中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂を含む樹脂層を備えることが好ましい。
【0031】
本発明に係る中間膜を幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍのガラス板２枚の間に配置して、合わせガラスを得て、該合わせガラスの中央加振法による合わせガラスのダンピング試験にて２次モードでの共振周波数を測定する。本発明に係る中間膜では、この測定において、共振周波数Ｘが５５０Ｈｚ以上７４０Ｈｚ以下であり、かつ２次モードでの損失係数Ｙが０．３５以上であり、かつ下記の式（１）を満たす。
【0032】
Ｙ＞０．０００８Ｘ−０．１４２ ・・・（１）
【0033】
本発明に係る中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる。
【0034】
図５は、合わせガラスの周波数と透過損失との関係の一例を示す図である。本発明に係る中間膜では、図５のＡ付近での遮音性の低下を効果的に抑えつつ、図５のＢ付近での６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる。
【0035】
高級車では車室内の静粛性を重視するために厚いガラス板が用いられている。本発明では、厚みが１．８ｍｍ以上である厚いガラス板を用いても、遮音性を効果的に高めることができる。さらに、本発明では、厚みが２ｍｍ以上である厚いガラス板を用いても、遮音性を効果的に高めることができる。
【0036】
上記共振周波数及び上記損失係数の測定に用いられる上記ガラス板は、ＪＩＳ Ｒ３２０２：１９９６に準拠した２枚のクリアガラスである。
【0037】
上記共振周波数及び上記損失係数は、具体的には、以下のようにして測定される。
【0038】
中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断する。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意する。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得る。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着する。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得る。得られた合わせガラスを室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で保管する。オートクレーブ完了から８週間後に、得られた合わせガラスを２０℃の恒温槽内でダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振する。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析し、共振周波数と損失係数を測定する。
【0039】
本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記共振周波数Ｘは、好ましくは５８０Ｈｚ以上、より好ましくは６００Ｈｚ以上、好ましくは７２０Ｈｚ以下、より好ましくは６８０Ｈｚ以下である。
【0040】
本発明の効果をより一層効果的に発揮させる観点からは、上記損失係数Ｙは、好ましくは０．４０以上、より好ましくは０．４５以上、好ましくは０．７０以下、より好ましくは０．６０以下である。
【0041】
遮音性をより一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度が、−１０℃〜１０℃の温度領域に存在することが好ましい。上記樹脂層のガラス転移温度が、−１０℃〜１０℃の温度領域に存在すると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。
【0042】
遮音性を更により一層高める観点からは、上記樹脂層のガラス転移温度が、−８℃〜０℃の温度領域に存在することが好ましい。
【0043】
上記ガラス転移温度を測定する方法として、得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１２時間保管した直後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定する方法が挙げられる。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定することが好ましい。２層以上の構造を有する中間膜に関しては、各層間を剥離して、測定対象の層のガラス転移温度を測定してもよい。
【0044】
本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。
【0045】
本発明に係る中間膜は、第１の層のみの１層の構造を有していてもよい。この場合に、第１の層が、上記樹脂層である。
【0046】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましい。
【0047】
遮音性及び各層間の接着性を効果的に高める観点からは、本発明に係る中間膜は、第１の層と、上記第１の層の第１の表面側に配置された第２の層と、上記第１の層の上記第１の表面側とは反対の第２の表面側に配置された第３の層とを備えていてもよい。この場合に、上記第１の層が、上記樹脂層であることが好ましい。
【0048】
遮音性及び中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層は、中間膜における表面層ではないことが好ましく、中間膜における中間層であることが好ましい。但し、上記樹脂層は、中間膜における表面層であってもよい。
【0049】
合わせガラスの透明性を高める観点からは、上記中間膜の可視光線透過率は、好ましくは７０％以上、より好ましくは８０％以上、更に好ましくは８５％以上である。
【0050】
上記可視光線透過率は、分光光度計（日立ハイテク社製「Ｕ−４１００」）を用いて、ＪＩＳ Ｒ３２１１：１９９８に準拠して、波長３８０〜７８０ｎｍにて測定される。
【0051】
上記中間膜の可視光線透過率は、２枚のクリアガラスの間に中間膜を配置して測定されてもよい。
【0052】
可視光線透過率を高めるために、上記中間膜及び上記樹脂層は、着色剤を含んでいなくてもよく、カーボンブラックを含んでいなくてもよい。
【0053】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは３．６ｍｍ以上、より好ましくは４ｍｍ以上、更に好ましくは４．２ｍｍ以上である。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。上記第１のガラス板の厚みと上記第２のガラス板の厚みとの合計は好ましくは６ｍｍ以下、より好ましくは５ｍｍ以下、更に好ましくは４．６ｍｍ以下である。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。
【0054】
上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。上記中間膜は、厚みが１．８ｍｍ以上（好ましくは２ｍｍ以上、より好ましくは２．１ｍｍ以上）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、車室内の静粛性を高めることができ、かつ本発明の構成により合わせガラスの遮音性を効果的に高めることができる。記中間膜は、厚みが３ｍｍ以下（好ましくは２．６ｍｍ以下、より好ましくは２．３ｍｍ以下）である第１のガラス板を用いて、該第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。この場合には、合わせガラスを軽量化できる。
【0055】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【0057】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａ側に、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂ側に、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【0058】
中間膜１１では、第１の層１が、上記樹脂層であることが好ましい。第２の層２が、上記樹脂層であってもよく、第３の層３が、上記樹脂層であってもよい。
【0059】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、接着層、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【0061】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【0062】
中間膜１１Ａでは、中間膜１１Ａ自体が、上記樹脂層である。
【0063】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記樹脂層（第１の層であってもよい）、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【0064】
（第１の層中の樹脂）
上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。
【0065】
上記第１の層（上記樹脂層）は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物（以下、硬化物（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂（１）及び硬化物（１）を併せて、樹脂（１）と呼ぶ。上記樹脂（１）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0066】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記熱可塑性樹脂層及び第１の層中の上記熱可塑性樹脂はそれぞれ、熱可塑性エラストマーであることが好ましい。なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
【0067】
上記熱可塑性樹脂層又は上記第１の層中の熱可塑性樹脂１００重量％中、上記熱可塑性エラストマーの含有量は、好ましくは５０重量％以上、より好ましくは６０重量％以上、更に好ましくは７０重量％以上、特に好ましくは８０重量％以上、最も好ましくは９０重量％以上である。上記熱可塑性エラストマー層中の熱可塑性樹脂の全てが、上記熱可塑性エラストマーであってもよい。
【0068】
本発明者らは、樹脂を用いた層を備える中間膜において、合わせガラスの遮音性を高めるための検討を行った。この結果、本発明者らは、合わせガラスの遮音性を高めることができる構成を見出した。この結果、本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分（熱可塑性成分等）を用いた層を備える中間膜を備える合わせガラスにおいて、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる構成を見出した。
【0069】
本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の熱可塑性成分を用いた層を備える中間膜においても、合わせガラスの遮音性を高めるための検討を行った。この結果、本発明者らは、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂成分（熱可塑性成分等）を用いた層を備える中間膜を備える合わせガラスにおいても、３１５０Ｈｚでの遮音性の低下を効果的に抑えつつ、６３００Ｈｚでの遮音性を効果的に高めることができる構成を見出した。
【0070】
上記熱可塑性樹脂（１）としては、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、及びポリエステル樹脂等が挙げられる。
【0071】
上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
【0072】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記樹脂層中の樹脂（１）は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。上記樹脂層は、熱可塑性樹脂層であってもよい。遮音性を効果的に高める観点からは、上記熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂又はポリ酢酸ビニルであることがより好ましく、ポリエステル樹脂又はポリ酢酸ビニルであることが更に好ましく、ポリ酢酸ビニルであることが特に好ましい。
【0073】
光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
【0074】
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記硬化物を含む層における上記硬化物を効果的に形成するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、硬化反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【0075】
本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステルの使用により、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。
【0076】
上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３−メチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル−（メタ）アクリレート、２−｛１−［（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ］−２−メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルは、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートであることが好ましい。
【0077】
上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。
【0078】
上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、及びイソシアネート基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
【0079】
水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、及びヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【0080】
アミド基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、及びＮ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【0081】
アミド基又はアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド、及びＮ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【0082】
イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。
【0083】
上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２−アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。
【0084】
本発明の効果を効果的に得る観点から、上記重合成分は、水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましく、特に、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートであることが好ましい。
【0085】
上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、及びブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【0086】
本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、２０重量％未満であることが好ましい。
【0087】
上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロピルフタレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス［４−（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２−アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。
【0088】
上記（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。
【0089】
上記光反応開始剤としては、具体的には、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）−フェニル）チタニウム、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）ブタノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチル−ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’−テトラ（ｔ−ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−［２−（１−オキソ−２−プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４−ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２−イソプロピルチオキサントン、４−イソプロピルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン、１−クロロ−４−プロポキシチオキサントン、２−（３−ジメチルアミノ−２−ヒドロキシ）−３，４−ジメチル−９Ｈ−チオキサントン−９−オンメソクロリド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0090】
上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４’−ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４’−ジエチルアミノベンゾフェノン、２−ジメチルアミノエチル安息香酸、及び４−ジメチルアミノ安息香酸エチル等が挙げられる。また、上記助剤としては、４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４−ジメチルアミノ安息香酸２−エチルヘキシル、２，４−ジエチルチオキサンソン、２，４−ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0091】
上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、又はトリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。
【0092】
上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。
【0093】
本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。
【0094】
上記官能基を有するモノマーとしては、３−メチル−３−ブテン−１−オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。
【0095】
遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。
【0096】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【0097】
上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。
【0098】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。
【0099】
遮音性を効果的に高める観点から、上記熱可塑性エラストマーは、脂肪族ポリオレフィン又はスチレンエラストマーであることが好ましく、脂肪族ポリオレフィンであることがより好ましい。
【0100】
上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよく、不飽和脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記脂肪族ポリオレフィンは、鎖状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよく、環状オレフィンをモノマーとするポリオレフィンであってもよい。中間膜の保存安定性、及び、遮音性を効果的に高める観点からは、上記脂肪族ポリオレフィンは、飽和脂肪族ポリオレフィンであることが好ましい。
【0101】
上記脂肪族ポリオレフィンの材料としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、ｔｒａｎｓ−２−ブテン、ｃｉｓ−２−ブテン、１−ペンテン、ｔｒａｎｓ−２−ペンテン、ｃｉｓ−２−ペンテン、１−ヘキセン、ｔｒａｎｓ−２−ヘキセン、ｃｉｓ−２−ヘキセン、ｔｒａｎｓ−３−ヘキセン、ｃｉｓ−３−ヘキセン、１−ヘプテン、ｔｒａｎｓ−２−ヘプテン、ｃｉｓ−２−ヘプテン、ｔｒａｎｓ−３−ヘプテン、ｃｉｓ−３−ヘプテン、１−オクテン、ｔｒａｎｓ−２−オクテン、ｃｉｓ−２−オクテン、ｔｒａｎｓ−３−オクテン、ｃｉｓ−３−オクテン、ｔｒａｎｓ−４−オクテン、ｃｉｓ−４−オクテン、１−ノネン、ｔｒａｎｓ−２−ノネン、ｃｉｓ−２−ノネン、ｔｒａｎｓ−３−ノネン、ｃｉｓ−３−ノネン、ｔｒａｎｓ−４−ノネン、ｃｉｓ−４−ノネン、１−デセン、ｔｒａｎｓ−２−デセン、ｃｉｓ−２−デセン、ｔｒａｎｓ−３−デセン、ｃｉｓ−３−デセン、ｔｒａｎｓ−４−デセン、ｃｉｓ−４−デセン、ｔｒａｎｓ−５−デセン、ｃｉｓ−５−デセン、４−メチル−１−ペンテン、及びビニルシクロヘキサン等が挙げられる。
【0102】
遮音性を効果的に高める観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、側鎖に鎖状の炭化水素基を有することが好ましい。
【0103】
中間膜が多層構造の場合、層間接着力を向上させる観点から、上記脂肪族ポリオレフィンは、変性脂肪族ポリオレフィンであってもよい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、カルボキシル基、無水カルボン酸基、水酸基又はエポキシ基等を有することが好ましい。上記変性脂肪族ポリオレフィンは、これらの基を分子鎖の側鎖に有していてもよく、末端に有していてもよい。
【0104】
（第２，第３の層中の熱可塑性樹脂）
中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層は、第１の層の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。中間膜とガラス板との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第３の層は、熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂を含むことがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが更に好ましい。
【0105】
上記熱可塑性樹脂（２），（３）としては、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂、ポリ酢酸ビニル樹脂、及びポリエステル樹脂等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。
【0106】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％の範囲内である。
【0107】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下、特に好ましくは３０００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【0108】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【0109】
上記ポリビニルアセタール樹脂に含まれるアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂を製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、３又は４であることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなる。
【0110】
上記アルデヒドは特に限定されない。一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。上記アルデヒドは、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドであることが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドであることがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドであることが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0111】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１５モル％以上、より好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【0112】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上、好ましくは２８モル％以下、より好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また２８モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【0113】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１．５モル％以上、更に好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３８モル％以下、より好ましくは３７モル％以下、更に好ましくは３６．５モル％以下、特に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【0114】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【0115】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上２５モル％以下であると、耐貫通性に優れる。
【0116】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【0117】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【0118】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【0119】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【0120】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【0121】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【0122】
（可塑剤）
上記樹脂層は可塑剤を含む。上記樹脂層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0123】
遮音性を効果的に高める観点から、上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点から、上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。遮音性を効果的に高める観点から、上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。これらの層中の可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0124】
上記可塑剤としては、パラフィンオイル、有機エステル可塑剤及びリン酸可塑剤等が挙げられる。上記有機エステル可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等が挙げられる。上記リン酸可塑剤としては、有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤等が挙げられる。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【0125】
上記パラフィンオイルとしては、ナフテン系のプロセスオイル、白色鉱油、ミネラルオイル、パラフィンワックス及び流動パラフィン等が挙げられる。
【0126】
上記パラフィンオイルの市販品としては、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」、出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−１００」及び出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」等が挙げられる。
【0127】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３−ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【0128】
構造式で示した場合に、上記有機エステル可塑剤としては、下記式（１１）で表されるジエステル可塑剤が挙げられる。
【0129】
【化1】
【0130】
上記式（１１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数６〜１０の有機基であることが好ましい。
【0131】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【0132】
上記第１の層の樹脂が熱可塑性エラストマーである場合、上記有機エステル可塑剤を用いると、可塑化効果が低いことがある。上記第１の層の熱可塑性樹脂として熱可塑性エラストマーを用いる場合、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤以外の可塑剤であることが好ましい。また、上記第１の層の熱可塑性樹脂として熱可塑性エラストマーを用いる場合に、上記第１の層中の可塑剤として、有機エステル可塑剤以外の可塑剤を用いると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
【0133】
上記第１の層の樹脂が熱可塑性エラストマー（特に、脂肪族ポリオレフィン）である場合には、上記第１の層中の可塑剤は、パラフィンオイルであることが好ましい。この場合には、遮音性を効果的に高めることができる。
【0134】
上記第１の層の樹脂がポリ酢酸ビニルである場合には、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましく、アジピン酸エステルであることがより好ましい。この場合には、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
【0135】
上記第１の層が光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物（特に（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物）を硬化させた硬化物を含む場合には、上記第１の層中の可塑剤は、有機エステル可塑剤であることが好ましい。この場合には、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
【0136】
ガラス板と中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、有機エステル可塑剤であることが好ましく、上記式（１１）で表されるジエステル可塑剤であることがより好ましい。ガラス板と中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第２の層中の可塑剤及び上記第３の層中の可塑剤はそれぞれ、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）を含むことが好ましい。ガラス板と中間膜との間の接着性を効果的に高める観点からは、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことがより好ましい。
【0137】
上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤の含有量を、含有量（１）とする。上記樹脂（１）が熱可塑性樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、熱可塑性樹脂（１）１００重量部である。遮音性を効果的に高める観点からは、上記含有量（１）は、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。また、上記含有量（１）が上記下限以上であると、遮音性を効果的に高めることができる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【0138】
上記第１の層の樹脂（熱可塑性樹脂）が熱可塑性エラストマーである場合には、上記含有量（１）は、好ましくは２０重量部以上、より好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
【0139】
上記第１の層の樹脂（熱可塑性樹脂）がポリ酢酸ビニルである場合には、上記含有量（１）は、好ましくは３０重量部以上、より好ましくは３５重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは９０重量部以下である。上記第１の層の樹脂としてポリ酢酸ビニルを用いる場合に、上記含有量（１）が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
【0140】
上記第１の層が光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物（特に（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物）を硬化させた硬化物を含む場合には、上記含有量（１）は、好ましくは１５重量部以上、より好ましくは２０重量部以上、好ましくは６０重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記第１の層の樹脂として光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を用いる場合に、上記含有量（１）が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。
【0141】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上、特に好ましくは２４重量部以上、最も好ましくは２５重量部以上、好ましくは４５重量部以下、より好ましくは４０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【0142】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0143】
上記遮熱性物質は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含むか、又は遮熱粒子を含むことが好ましい。この場合に、上記成分Ｘと上記遮熱粒子との双方を含んでいてもよい。
【0144】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0145】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【0146】
上記成分Ｘとしては、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン、ナフタロシアニンの誘導体、アントラシアニン及びアントラシアニンの誘導体等が挙げられる。上記フタロシアニン化合物及び上記フタロシアニンの誘導体はそれぞれ、フタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記ナフタロシアニン化合物及び上記ナフタロシアニンの誘導体はそれぞれ、ナフタロシアニン骨格を有することが好ましい。上記アントラシアニン化合物及び上記アントラシアニンの誘導体はそれぞれ、アントラシアニン骨格を有することが好ましい。
【0147】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【0148】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【0149】
上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【0150】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0151】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【0152】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【0153】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【0154】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【0155】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【0156】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【0157】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【0158】
上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記中間膜１００重量％中又は上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【0159】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩又はマグネシウム塩（以下、これらを金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜とガラス板などの合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0160】
上記金属塩Ｍは、金属として、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ又はＢａを含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ塩又はＭｇ塩を含むことが好ましい。
【0161】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のマグネシウム塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【0162】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩は特に限定されない。これらの例としては、例えば、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【0163】
上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上である。上記金属塩Ｍを含む中間膜、又は上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜とガラス板との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【0164】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0165】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【0166】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾトリアゾール化合物）、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾフェノン化合物）、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤（トリアジン化合物）、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤（マロン酸エステル化合物）、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤（シュウ酸アニリド化合物）及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤（ベンゾエート化合物）等が挙げられる。
【0167】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【0168】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【0169】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【0170】
上記絶縁性金属酸化物としては、シリカ、アルミナ及びジルコニア等が挙げられる。上記絶縁性金属酸化物は、例えば５．０ｅＶ以上のバンドギャップエネルギーを有する。
【0171】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を遮蔽する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【0172】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【0173】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【0174】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【0175】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【0176】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【0177】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【0178】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下がより一層抑制される。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、樹脂膜及びガラス板含有積層体の期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【0179】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0180】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【0181】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【0182】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【0183】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【0184】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、堺化学工業社製「Ｈ−ＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ １０１０」等が挙げられる。
【0185】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【0186】
（他の成分）
上記中間膜、上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、他の成分を含んでいてもよい。上記他の成分としては、カップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、合わせガラス部材と該合わせガラス部材に接する層との接着力調整剤（金属塩を除く）、層間接着力調整剤（金属塩を除く）、耐湿剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等が挙げられる。上記他の成分は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【0187】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性がより一層高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【0188】
中間膜の厚み（中間膜全体の厚み）をＴとする。上記樹脂層及び上記第１の層の厚みはそれぞれ、好ましくは０．０３５Ｔ以上、より好ましくは０．０６２５Ｔ以上、更に好ましくは０．１Ｔ以上、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、特に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記樹脂層及び上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【0189】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【0190】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上、好ましくは０．９７Ｔ以下、より好ましくは０．９３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【0191】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。また、中間膜は巻かれてもよく、中間膜は、ロール体とされてもよい。
【0192】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、単層の中間膜の場合に、樹脂組成物を押出機を用いて押出する方法が挙げられる。本発明に係る中間膜の製造方法としては、多層の中間膜の場合に、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。また、中間膜の各層間の接着性を効果的に高める観点からは、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法も挙げられる。また、上記第１の層にプラズマ処理やコロナ処理をした後に積層する方法では、上記共振周波数Ｘ及び上記損失係数Ｙが上記の好ましい範囲を満足しやすく、また、上記式（１）を容易に満たすことができる。その結果、本発明の効果をより一層効果的に発揮することができる。また、連続的な生産性を高める観点からは、押出成形する製造方法が好ましい。
【0193】
上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。この場合には、中間膜の製造効率に優れる。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【0194】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【0196】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【0197】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第２の層２の外側の表面２ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【0199】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【0200】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【0201】
このように、本発明に係る合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。本発明に係る合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【0202】
上記第１の合わせガラス部材は、第１のガラス板であることが好ましい。上記第２の合わせガラス部材は、第２のガラス板であることが好ましい。
【0203】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。
【0204】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【0205】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上、より好ましくは１．８ｍｍ以上、更に好ましくは２ｍｍ以上、特に好ましくは２．１ｍｍ以上、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下、更に好ましくは２．６ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【0206】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【0207】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【0208】
以下に実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【0209】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【0210】
脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ−１００１」；熱可塑性エラストマー）１００重量部
パラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−９０」）４０重量部 層とガラス板との間の接着力調整剤（東亞合成社製「ＡＲＵＦＯＮ ＵＨ−２０４１」）５重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【0211】
得られた第１の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出しすることにより、単層の中間膜（熱可塑性エラストマー中間膜、厚み８００μｍ）を作製した。
【0212】
合わせガラスの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。
【0213】
（実施例２）
中間膜の作製：
脂肪族ポリオレフィン（三井化学社製「アブソートマーＥＰ−１００１」；熱可塑性エラストマー）をトルエンに対して２５重量％となるように溶解させて、トルエン溶液を得た。トルエン溶液にアブソートマー１００重量部に対してパラフィンオイル（出光興産社製「ダイアナプロセスオイルＰＷ−３２」）３５重量部を添加して、均一になるように攪拌した。次に、この溶液をコーターを用いて乾燥後の厚みが５０μｍとなるように離型処理したＰＥＴフィルム上に塗布し、１２０℃で１時間乾燥させ、樹脂フィルムを得た。得られた厚み５０μｍの樹脂フィルムを重ね合わせて、厚み１００μｍの第１の層を得た。
【0214】
さらに、第１の層の一方の表面にプラズマを照射し、その直後にプラズマ照射面に、厚み３５０μｍの第２の層を貼り合わせた。
【0215】
第２の層の配合組成：
ポリビニルアセタール樹脂（１）（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６８．５モル％、水酸基の含有率３０．７モル％、アセチル化度０．８モル％）１００重量部
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３７．５重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【0216】
次に、第１の層の他方の表面にも同様にプラズマを照射し、厚み３５０μｍの第３の層（第２の層と同様の配合組成）を貼り合わせた。
【0217】
第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【0218】
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【0219】
（比較例１）
以下の成分を配合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【0220】
ポリビニルアセタール樹脂（２）（平均重合度３０５０、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、アセタール化度６３．７モル％、水酸基の含有率２４．２モル％、アセチル化度１２．１モル％）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（２−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【0221】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）の配合量を３１．５重量部に変更したこと以外は、実施例２と同様にして、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【0222】
中間膜及び合わせガラスの作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３５０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３５０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み８００μｍ）を作製した。
【0223】
各層を形成するための上記組成物を用い、上記の方法にて中間膜を作製したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【0224】
（比較例２）
可塑剤の配合量を表２に示すように設定したこと以外は実施例２と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【0225】
（比較例３，４）
可塑剤の配合量を表２に示すように設定したこと以外は比較例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。
【0226】
（（メタ）アクリル重合体（１）〜（７）の合成）下記の表３に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１００μｍの重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させた。（メタ）アクリル重合体（１）〜（６）を可塑剤（３ＧＯ又はＡＴＢＣ）を含む混合物として得た。（メタ）アクリル重合体（７）は可塑剤を含まない硬化物として得た。
【0227】
（ポリ酢酸ビニル（１）の合成）
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、３−メチル−３−ブテン−１−オール１．０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部と、酢酸ビニルモノマー１５０重量部と、３−メチル−３−ブテン−１−オール１．５重量部とを、４時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（１）を得た。
【0228】
（ポリ酢酸ビニル（２）の合成）
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー２５０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカネート０．０６重量部を２．５時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニル（２）を得た。
【0229】
（実施例３）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体（１）１００重量部と可塑剤（３ＧＯ）１５重量部とを含む混合物（硬化物を含む層）を用意した。
【0230】
第４，第５の層の作製：
第４，第５の層として、ＰＥＴフィルム（１）（東洋紡社製「東洋紡エステルフィルム Ｅ５１００」、厚み５０μｍ）を用意した。
【0231】
第２，第３の層の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【0232】
ポリビニルアセタール樹脂（３）（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３１モル％、ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）３５重量部
得られる中間膜中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【0233】
得られた第２，第３の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、第２，第３の層を得た。
【0234】
中間膜の作製：
第１の層を第４の層と第５の層とで挟み込んで、３層積層体を得た。この積層体の外側に第２の層及び第３の層を配置して、ロールラミネーター（アコ・ブランズ・ジャパン社製「ＧＤＲＢ３１６ Ａ３」）を用いて、１００℃及び速度設定３でラミネートすることにより、第２の層／第４の層／第１の層／第５の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【0235】
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【0236】
（実施例４〜８，比較例５）
配合成分の種類及び配合量を下記の表４，５に示すように設定したこと以外は実施例３と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例４〜８，比較例５では、実施例３と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例３と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例３と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例３と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。
【0237】
（実施例９）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【0238】
ポリ酢酸ビニル（１）１００重量部
可塑剤（アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）（Ｄ９３１））８０重量部
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【0239】
第２，第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【0240】
ポリビニルアセタール樹脂（３）（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３１モル％、ブチラール化度６８モル％、アセチル化度１モル％）１００重量部
可塑剤（アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）（Ｄ９３１））３５重量部
得られる中間膜中で７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる中間膜中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【0241】
中間膜及び合わせガラスの作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２，第３の層を形成するための組成物とを共押出機により共押出しして、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【0242】
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【0243】
（実施例１０）
配合成分の種類及び配合量を下記の表６に示すように設定したこと以外は実施例９と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例１０では、実施例９と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例９と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例９と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例９と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。
【0244】
表６中の配合成分の詳細は以下の通りである。
【0245】
ポリビニルアセタール樹脂（４）（ｎ−ブチルアルデヒドを使用、重合度１７００）水酸基の含有率３４．５モル％、ブチラール化度６４．５モル％、アセチル化度１モル％）
【0246】
（比較例６）
配合成分の種類及び配合量を下記の表６に示すように設定したこと以外は実施例９と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、比較例６では、実施例９と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例９と同様の配合量（第１の層中での配合量、第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例９と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例９と同様の配合量（第１の層中での配合量、第２，第３の層中での配合量）で配合した。
【0247】
表６中の配合成分の詳細は以下の通りである。
【0248】
ポリビニルアセタール樹脂（５）（平均重合度１７００、ｎ−ブチルアルデヒドを使用、水酸基の含有率３０モル％、ブチラール化度６９モル％、アセチル化度１モル％）
フルオレン（添加剤）：９，９−ビス［４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル］フルオレン
【0249】
（評価）
（１）共振周波数及び２次モードでの損失係数
得られた中間膜を幅２５ｍｍ及び長さ３００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅２５ｍｍ、長さ３００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得る。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で保管した。オートクレーブ完了から１ヶ月後に、得られた合わせガラスを２０℃の恒温槽内でダンピング試験用の振動発生機（振研社製「加振機Ｇ２１−００５Ｄ」）により加振した。そこから得られた振動特性を機械インピーダンス測定装置（リオン社製「ＸＧ−８１」）にて増幅し、振動スペクトルをＦＦＴスペクトラムアナライザー（横河ヒューレットパッカード社製「ＦＦＴアナライザー ＨＰ３５８２Ａ」）により解析し、共振周波数と損失係数を測定した。
【0250】
（２）ガラス転移温度
得られた中間膜を、室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管した。保管直後に、室温２３±２℃の環境下にて、単層の場合は中間膜をそのまま用いた。多層の場合は中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することで得られた第１の層を用い、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製した。その後、この樹脂膜について、樹脂膜をＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用い、３℃／分の降温速度で１００℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で、ガラス転移温度を測定した。
【0251】
（３）遮音性
得られた中間膜を幅５００ｍｍ及び長さ５００ｍｍの大きさに切断した。第１の合わせガラス部材及び第２の合わせガラス部材として、２つのガラス板（クリアフロートガラス、幅５００ｍｍ、長さ５００ｍｍ及び厚さ２ｍｍ）を用意した。２枚のガラス板の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスを得た。得られた合わせガラスは室温２３±２℃、湿度２５±５％の環境下で１ヶ月間保管した。
【0252】
得られた合わせガラスの音響透過損失をＪＩＳ Ａ １４４１−１に準拠した方法により測定し、図５のＡからＢに近い２５００Ｈｚ、３１５０Ｈｚ、４０００Ｈｚ、５０００Ｈｚ、６３００Ｈｚの音響透過損失の値の和Ｓから遮音性を下記の基準で判定した。
【0253】
［遮音性の判定基準］
○：Ｓが２１０ｄＢ以上
△：Ｓが２０５ｄＢ以上、２１０ｄＢ未満
×：Ｓが２０５ｄＢ未満
【0254】
詳細及び結果を下記の表１〜６に示す。なお、下記の表１，２，４〜６では、樹脂、可塑剤、接着力調整剤及び添加剤以外の配合成分の記載は省略した。
【0255】
【表1】
【0256】
【表2】
【0257】
【表3】
【0258】
（メタ）アクリル重合体（１）〜（７）の合成時に用いた表３に示す成分の詳細は以下の通りである。
【0259】
ＥＡ：エチルアクリレート（日本触媒社製）
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）
ＢＡ：アクリル酸ブチル（日本触媒社製）
ＨＥＡ：アクリル酸２−ヒドロキシエチル（大阪有機化学工業社製）
ＣＴＦＡ：環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃２００）
ＨＰＡ：ヒドロキシプロピルアクリレート（大阪有機化学工業社製）
ＩＲＧＡＣＵＲＥ １８４：２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（ＢＡＳＦ社製）
３ＧＯ：トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート
ＡＴＢＣ：アセチルクエン酸トリブチル（田岡化学社製）
【0260】
【表4】
【0261】
【表5】
【0262】
【表6】
【符号の説明】
【0263】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１…中間膜
１１Ａ…中間膜（第１の層）
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１…合わせガラス
３１Ａ…合わせガラス