特許 6767037 同位体測定装置及び同位体測定方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6767037

(24)【登録日】2020年9月23日

(45)【発行日】2020年10月14日

(54)【発明の名称】同位体測定装置及び同位体測定方法

(51)【国際特許分類】

   H01J 49/04 20060101AFI20201005BHJP

   G01T 7/02 20060101ALI20201005BHJP

   G01N 27/62 20060101ALI20201005BHJP

   G01N 1/22 20060101ALI20201005BHJP

【ＦＩ】

   H01J49/04 040

   H01J49/04 900

   G01T7/02 A

   G01N27/62 F

   G01N1/22 A

   G01N1/22 B

   G01N1/22 T

【請求項の数】6

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2016-148585(P2016-148585)

(22)【出願日】2016年7月28日

(65)【公開番号】特開2018-18707(P2018-18707A)

(43)【公開日】2018年2月1日

【審査請求日】2019年7月2日

【新規性喪失の例外の表示】特許法第３０条第２項適用 ウェブサイトの掲載日 平成２８年４月１４日 ウェブサイトのアドレス ｈｔｔｐ：／／ｗｗｗ．ａｎｓ．ｏｒｇ／ｍｅｅｔｉｎｇｓ／ｆｉｌｅ／６４２ 〔刊行物等〕 開催日 平成２８年４月２０日 集会名、開催場所 トリチウム２０１６第１１回トリチウム科学技術国際会議、アメリカ合衆国 サウスカロライナ州 チャールストン、チャールストン マリオット（Ｔｒｉｔｉｕｍ ２０１６，１１ｔｈ ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ ｃｏｎｆｅｒｅｎｃｅ ｏｎ ｔｒｉｔｉｕｍ ｓｃｉｅｎｃｅ ａｎｄ ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ、Ｃｈａｒｌｅｓｔｏｎ Ｍａｒｒｉｏｔｔ Ｃｈａｒｌｅｓｔｏｎ，ｓｏｕｔｈ Ｃａｒｏｌｉｎａ Ｕｎｉｔｅｄ ｓｔａｔｅｓ）

(73)【特許権者】

【識別番号】304023318

【氏名又は名称】国立大学法人静岡大学

(74)【代理人】

【識別番号】100088155

【弁理士】

【氏名又は名称】長谷川 芳樹

(74)【代理人】

【識別番号】100124800

【弁理士】

【氏名又は名称】諏澤 勇司

(74)【代理人】

【識別番号】100170818

【弁理士】

【氏名又は名称】小松 秀輝

(72)【発明者】

【氏名】大矢 恭久

(72)【発明者】

【氏名】湯山 健太

(72)【発明者】

【氏名】藤田 啓恵

(72)【発明者】

【氏名】増崎 貴

(72)【発明者】

【氏名】時谷 政行

(72)【発明者】

【氏名】矢嶋 美幸

【審査官】 鳥居 祐樹

(56)【参考文献】

【文献】 特開２００６−０８６００２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開昭６２−１１８２８６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１１／００３６２３８（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｊ ４９／０４

Ｇ０１Ｎ １／２２

Ｇ０１Ｎ ２７／６２

Ｇ０１Ｔ ７／０２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

被測定物に含まれる第１の同位体及び第２の同位体に関する測定を行う同位体測定装置であって、
前記被測定物を加熱することにより前記被測定物から前記第１の同位体及び前記第２の同位体を昇温脱離させる脱離部と、
前記脱離部に接続され、前記被測定物から脱離された前記第１の同位体及び前記第２の同位体を輸送するためのガスを前記脱離部に供給するガス供給部と、
大気圧よりも低い減圧環境下において、前記第１の同位体に関する測定を行う第１の測定部と、
大気圧環境下において、前記第２の同位体に関する測定を行う第２の測定部と、
前記脱離部、前記第１の測定部及び前記第２の測定部のそれぞれに接続されて、前記脱離部から排出された前記ガスを前記第１の測定部及び前記第２の測定部にそれぞれ分配するガス分配部と、を備え、
前記ガス分配部は、
前記脱離部に接続される接続端部と、前記第１の測定部に前記ガスを提供する第１のガス提供端部と、を含む第１のガス管と、
前記第１のガス管を収容すると共に、前記第１のガス提供端部と連通する連通端部と、前記第２の測定部に前記ガスを提供する第２のガス提供部と、を含む第２のガス管と、
前記第２のガス管の前記連通端部に取り付けられた弁部と、を有し、
前記弁部は、前記第１のガス提供端部の近傍に配置され、前記第１のガス提供端部から前記第１の測定部へ提供される前記ガスの流れを制御する、同位体測定装置。

【請求項2】

前記脱離部に供給される前記ガスを制御するための制御部をさらに備え、
前記ガス供給部は、前記ガスを収容するガス収容部と、前記ガス収容部から前記脱離部へ供給されるガスの流量を制御するガス流量調整部と、を有し、
前記ガス流量調整部は、前記制御部から提供される制御信号に基づいて、前記脱離部に供給する前記ガスの流量を調整する、請求項１に記載の同位体測定装置。

【請求項3】

前記第１の同位体及び前記第２の同位体は、水素の同位体であり、
前記ガス供給部から提供されるガスは、アルゴンガスである、請求項１又は２に記載の同位体測定装置。

【請求項4】

前記第１の測定部は、四重極質量分析計である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の同位体測定装置。

【請求項5】

前記第２の測定部は、比例計数管及び電離箱の少なくとも一方を有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の同位体測定装置。

【請求項6】

被測定物に含まれる第１の同位体及び第２の同位体に関する測定を行う同位体測定方法であって、
同位体測定装置であって、前記被測定物を加熱することにより前記被測定物から前記第１の同位体及び前記第２の同位体を昇温脱離させる脱離部と、前記脱離部に接続され、前記被測定物から脱離された前記第１の同位体及び前記第２の同位体を輸送するためのガスを前記脱離部に供給するガス供給部と、大気圧よりも低い減圧環境下において、前記第１の同位体に関する測定を行う第１の測定部と、大気圧環境下において、前記第２の同位体に関する測定を行う第２の測定部と、前記脱離部、前記第１の測定部及び前記第２の測定部のそれぞれに接続されて、前記脱離部から排出された前記ガスを前記第１の測定部及び前記第２の測定部にそれぞれ分配するガス分配部と、を備える前記同位体を準備する工程と、
前記被測定物を前記脱離部に配置する工程と、
前記ガス供給部から前記脱離部へ前記ガスの供給を開始する工程と、
前記ガス分配部を制御する工程と、
前記脱離部における昇温を開始する工程と、
前記第１の測定部における前記第１の同位体に関する測定を行うと共に、前記第２の測定部における前記第２の同位体に関する測定を行う工程と、
を有し、
前記ガス分配部は、
前記脱離部に接続される接続端部と、前記第１の測定部に前記ガスを提供する第１のガス提供端部と、を含む第１のガス管と、
前記第１のガス管を収容すると共に、前記第１のガス提供端部と連通する連通端部と、前記第２の測定部に前記ガスを提供する第２のガス提供部と、を含む第２のガス管と、
前記第２のガス管の前記連通端部に取り付けられた弁部と、を有し、
前記弁部は、前記第１のガス提供端部の近傍に配置され、前記第１のガス提供端部から前記第１の測定部へ提供される前記ガスの流れを制御する、同位体測定方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、同位体を測定する同位体測定装置に関する。

【背景技術】

【0002】

核融合炉には燃料として水素の同位体が用いられる。水素の同位体には、軽水素（Ｈ）、重水素（Ｄ）及び三重水素（トリチウム：Ｔ）がある。核融合炉の開発では、核融合炉を構成する部材におけるこれら同位体の量や分布を測定することがある。このような測定技術として、非特許文献１，２に開示された技術が知られている。

【先行技術文献】

【非特許文献】

【0003】

【非特許文献1】Makoto Oyaidzu et.al, Detrapping behavior of tritium trapped via hotatom chemical process in neutron-irradiated ternary litium oxides, journal ofnuclear materials, 2008年1月7日、375。

【非特許文献2】P.A.REDHEAD, Thermal Desorption of Gases, VACUUM, 1962年。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

被測定物に含まれる同位体の測定では、まず、被測定物を昇温することにより各同位体を脱離させる。次に、脱離させた同位体をパージガスによって測定装置まで輸送させる。そして、軽水素及び重水素を測定対象とする場合には、例えば、質量分析装置が用いられる。また、三重水素を測定対象とする場合には、例えば、比例計数管や電離箱などが用いられる。このように、軽水素及び重水素を測定対象とする場合の測定装置と、三重水素を測定対象とする場合の測定装置とが別であるので、軽水素及び重水素の測定と、三重水素の測定とを並列的に行うことが困難であった。従って、当該分野においては、複数種の同位体を並列的に測定し得る装置と方法とが望まれていた。

【0005】

そこで、本発明は、複数の同位体を含む被測定物の測定において、複数種の同位体を並列的に測定し得る同位体測定装置と同位体測定方法とを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0006】

本発明の一形態は、被測定物に含まれる第１の同位体及び第２の同位体に関する測定を行う同位体測定装置であって、被測定物を加熱することにより被測定物から第１の同位体及び第２の同位体を昇温脱離させる脱離部と、脱離部に接続され、被測定物から脱離された第１の同位体及び第２の同位体を輸送するためのガスを脱離部に供給するガス供給部と、大気圧よりも低い減圧環境下において、第１の同位体に関する測定を行う第１の測定部と、大気圧環境下において、第２の同位体に関する測定を行う第２の測定部と、脱離部、第１の測定部及び第２の測定部のそれぞれに接続されて、脱離部から排出されたガスを第１の測定部及び第２の測定部にそれぞれ分配するガス分配部と、を備え、ガス分配部は、脱離部に接続される接続端部と、第１の測定部にガスを提供する第１のガス提供端部と、を含む第１のガス管と、第１のガス管を収容すると共に、第１のガス提供端部と連通する連通端部と、第２の測定部にガスを提供する第２のガス提供部と、を含む第２のガス管と、第２のガス管の連通端部に取り付けられた弁部と、を有し、弁部は、第１のガス提供端部の近傍に配置され、第１のガス提供端部から第１の測定部へ提供されるガスの流れを制御する。

【0007】

この同位体測定装置では、被測定物に含まれた同位体が脱離部において被測定物から脱離され、ガス供給部から供給されるガスによって第１の測定部及び第２の測定部まで輸送される。ここで、脱離部から排出されたガスは、ガス分配部において第１の測定部に提供されるガスと、第２の測定部に提供されるガスとに分配される。より詳細には、脱離部から排出されたガスは、第１のガス管の接続端部から導入されて、第１のガス提供端部から排出される。ここで、第１のガス提供端部の近傍には、弁部が配置されているので、第１のガス提供端部から排出されたガスの一部は、弁部を介して第１の測定部へ提供される。また、第１のガス提供端部は、第２のガス管の連通端部と連通するので、第１の測定部へ提供されなかった残りのガスが第２のガス管へ輸送される。第２のガス管に輸送されたガスは、第２のガス提供部を介して、第２の測定部へ提供される。このような構成によれば、大気圧より低い減圧環境下におかれた第１の測定部と、大気圧環境下におかれた第２の測定部とに好適にガスを分配することが可能になる。従って、一形態に係る同位体測定装置によれば、第１の同位体と第２の同位体とを並行して測定することができる。

【0008】

本発明の一形態に係る同位体測定装置は、脱離部に供給されるガスを制御するための制御部をさらに備え、ガス供給部は、ガスを収容するガス収容部と、ガス収容部から脱離部へ供給されるガスの流量を制御するガス流量調整部と、を有し、ガス流量調整部は、制御部から提供される制御信号に基づいて、脱離部に供給するガスの流量を調整してもよい。この構成によれば、ガスの流量を調整することが可能になる。従って、被測定物から脱離された第１の同位体が第１の測定部に到達するタイミングと、被測定物から脱離された第２の同位体が第２の測定部に到達するタイミングと、を調整することができる。従って、第１の同位体と第２の同位体とを同時に測定することができる。

【0009】

第１の同位体及び第２の同位体は、水素の同位体であり、ガス供給部から提供されるガスは、アルゴンガスであってもよい。この構成によれば、アルゴンは、水素よりも原子量が大きいので、水素の同位体である第１の同位体及び第２の同位体の測定の測定精度の低下を抑制できる。また、アルゴンは、不活性気体であるので、加熱によるガスと被測定物との意図しない反応の発生を抑制することができる。

【0010】

第１の測定部は、四重極質量分析計であってもよい。この構成によれば、第１の同位体を好適に測定することができる。

【0011】

第２の測定部は、比例計数管及び電離箱の少なくとも一方を有してもよい。この構成によれば、第２の同位体を好適に測定することができる。

【0012】

本発明の別の形態は、被測定物に含まれる第１の同位体及び第２の同位体に関する測定を行う同位体測定方法であって、同位体測定装置であって、被測定物を加熱することにより被測定物から第１の同位体及び第２の同位体を昇温脱離させる脱離部と、脱離部に接続され、被測定物から脱離された第１の同位体及び第２の同位体を輸送するためのガスを脱離部に供給するガス供給部と、大気圧よりも低い減圧環境下において、第１の同位体に関する測定を行う第１の測定部と、大気圧環境下において、第２の同位体に関する測定を行う第２の測定部と、脱離部、第１の測定部及び第２の測定部のそれぞれに接続されて、脱離部から排出されたガスを第１の測定部及び第２の測定部にそれぞれ分配するガス分配部と、を備える同位体を準備する工程と、被測定物を脱離部に配置する工程と、ガス供給部から脱離部へガスの供給を開始する工程と、ガス分配部を制御する工程と、脱離部における昇温を開始する工程と、第１の測定部における第１の同位体に関する測定を行うと共に、第２の測定部における第２の同位体に関する測定を行う工程と、を有し、ガス分配部は、脱離部に接続される接続端部と、第１の測定部にガスを提供する第１のガス提供端部と、を含む第１のガス管と、第１のガス管を収容すると共に、第１のガス提供端部と連通する連通端部と、第２の測定部にガスを提供する第２のガス提供部と、を含む第２のガス管と、第２のガス管の連通端部に取り付けられた弁部と、を有し、弁部は、第１のガス提供端部の近傍に配置され、第１のガス提供端部から第１の測定部へ提供されるガスの流れを制御する。

【0013】

この測定方法は、上述した同位体測定装置を用いているので、第１の同位体と第２の同位体とを並行して測定することができる。

【発明の効果】

【0014】

本発明によれば、複数の同位体を含む被測定物の測定において、複数種の同位体を並列的に測定し得る同位体測定装置と同位体測定方法とが提供される。

【図面の簡単な説明】

【0015】

【図1】図１は、実施形態に係る同位体測定装置の構成を概略的に示すブロック図である。

【図2】図２は、実施形態に係る同位体測定装置の構成を詳細に示すブロック図である。

【図3】図３は、図２に示されたガス分配部の構造を示す断面図である。

【図4】図４は、同位体測定装置を用いた同位体の測定方法の主要な工程を示すフロー図である。

【図5】図５は、変形例に係る同位体測定装置の構成を詳細に示すブロック図である。

【図6】図６の（ａ）部は参考例に係る同位体測定方法により得られた測定結果であり、図６の（ｂ）部は実験例に係る同位体測定方法により得られた測定結果である。

【発明を実施するための形態】

【0016】

以下、添付図面を参照しながら本発明を実施するための形態を詳細に説明する。図面の説明において同一の要素には同一の符号を付し、重複する説明を省略する。

【0017】

図１は、実施形態に係る同位体測定装置１の構成を概略的に示すブロック図である。図１に示された同位体測定装置１は、いわゆる昇温脱離法に基づく昇温脱離測定装置である。被測定物を所定の条件に基づいて昇温させ、被測定物に含まれている同位体を脱離させる。被測定物は、例えば、核融合炉の炉壁を構成するタングステン製の部品である。この部品の表面には、核融合反応によって生じ得る軽水素（Ｈ）、重水素（Ｄ）、及び三重水素（Ｔ：トリチウム）が付着している。従って、以下の説明で述べる同位体は、軽水素（Ｈ）、重水素（Ｄ）、三重水素を含む。脱離された各同位体は、パージガスにより測定装置に輸送され、それぞれの測定装置によって所望の測定値が得られる。

【0018】

同位体測定装置１は、主要な構成要素として、脱離部２と、ガス供給部３と、ガス分配部４と、第１の測定部６と、第２の測定部７と、を有する。脱離部２は、被測定物８を収容すると共に被測定物８の温度を制御する。ガス供給部３は、脱離部２に接続され、脱離部２にパージガスを供給する。ガス分配部４は、脱離部２に接続され、脱離部２から排出されるパージガスを受け入れる。さらに、ガス分配部４は、第１の測定部６と第２の測定部７とに接続され、受け入れたパージガスを第１の測定部６及び第２の測定部７にそれぞれ分配する。第１の測定部６は、軽水素（Ｈ）及び重水素（Ｄ）に関する第１の測定値を得る。第２の測定部７は、三重水素（Ｔ）に関する第２の測定値を得る。

【0019】

同位体測定装置１は、付加的な構成要素として、キャリブレーション部９と、後処理部１１と、を有する。キャリブレーション部９は、ガス分配部４に接続され、第１の測定部６の較正（キャリブレーション）のための基準ガスを供給する。後処理部１１は、パージガスを大気中に放出可能な程度までパージガスに含まれた同位体を回収する。後処理部１１は、ガス分配部４及び第１の測定部６に接続されている。

【0020】

図２は、実施形態に係る同位体測定装置１の構成を詳細に示すブロック図である。脱離部２は、チャンバ１２と赤外線ランプ１３とを有するいわゆる赤外イメージ炉である。チャンバ１２は、被測定物８を収容する空間を形成する。チャンバ１２は、パージガスを受け入れるガス受入口１２ａと、パージガスを排出するガス排出口１２ｂとを有する。また、チャンバ１２の内部は、大気圧と略同等の圧力とされている。被測定物８は、サンプルホルダ１４に載置されて、チャンバ１２の内部に配置される。サンプルホルダ１４は、例えば、モリブデンにより形成されている。サンプルホルダ１４には、熱電対１４ａが設けられている。この熱電対１４ａによれば、被測定物８の温度を直接的に測定できる。従って、精度のよい測定値を得ることができる。赤外線ランプ１３は、チャンバ１２を囲むように配置されている。この赤外線ランプ１３は予め設定された温度履歴に基づいて制御される。例えば、昇温工程では、一定の昇温速度（例えば３０Ｋ／分）で昇温することができる。さらに、赤外線ランプ１３は、被測定物８を所定時間だけ１０００℃に保持することもできる。

【0021】

ガス供給部３は、ガスタンク１６（ガス収容部）と、マスフローコントローラ１７（以下ＭＦＣ１７ともいう）（ガス流量調整部）と、吸着部１８と、を有する。ガスタンク１６は、バルブＢ１を介してＭＦＣ１７と接続されている。ＭＦＣ１７は、バルブＢ２を介して吸着部１８と接続されている。吸着部１８は、チャンバ１２のガス受入口１２ａと接続されている。従って、ガスタンク１６から供給されるパージガスは、バルブＢ１、ＭＦＣ１７、バルブＢ２、吸着部１８をこの順に通過して、脱離部２に供給される。ガスタンク１６は、パージガスとしてのアルゴンガスを収容している。ＭＦＣ１７は、脱離部２に供給すべきパージガスの流量を制御する。このＭＦＣ１７は、外部から入力される制御信号、又は、作業者の操作によって、流量を調整することができる。吸着部１８は、パージガスに含まれる水分を除去する。吸着部１８によれば、乾燥したパージガスが脱離部２に供給されるので、加熱による被測定物８とパージガスに含まれる水分との反応を抑制できる。

【0022】

ガス分配部４は、パージガス受入口４ａと、標準ガス受入口４ｂと、第１のガス排出口４ｃと、第２のガス排出口４ｄと、を有する。パージガス受入口４ａは、バルブＢ３を介して脱離部２のガス排出口１２ｂと接続されている。標準ガス受入口４ｂは、バルブＢ４を介してキャリブレーション部９と接続されている。第１のガス排出口４ｃは、第１の測定部６と接続されている。第２のガス排出口４ｄは、バルブＢ５を介して第２の測定部７及び後処理部１５に接続されている。ガス分配部４の構造については、後に詳細に説明する。

【0023】

第１の測定部６は、四重極質量分析計１９と、ターボ分子ポンプ２１とを有する。四重極質量分析計１９は、水素原子をイオン化し、生成されたイオンをその質量によって分離することにより、測定対象としての原子に関する情報を得る。四重極質量分析計１９は、例えば、ＥＩＳ（Enclosed Ion Source ）付きの質量分析装置で有り得る。四重極質量分析計１９は、ガス分配部４の第１のガス排出口４ｃに接続され、パージガスを受け入れる。四重極質量分析計１９の内部は、ターボ分子ポンプ２１によって大気圧よりも低い減圧状態とされている。例えば、四重極質量分析計１９の作動真空度は、１０^−４Ｐａである。ターボ分子ポンプ２１は、四重極質量分析計１９と、後処理部１５と、に接続されている。

【0024】

第２の測定部７は、第１の評価部２２と、第２の評価部２３と、を有する。

【0025】

第１の評価部２２は、パージガスに含まれる三重水素（Ｔ）の割合が比較的低い場合に用いられる。第１の評価部２２は、計数ガス供給部２４と、第１の比例計数管２６と、第２の比例計数管２７と、酸化銅触媒部２８と、を有する。

【0026】

第１の比例計数管２６は、バルブＢ５を介してガス分配部４の第２のガス排出口４ｄに接続されている。バルブＢ５から第１の比例計数管２６との間には、計数ガス供給部２４が接続される接続部２４ａが設けられている。従って、第１の比例計数管２６には、同位体を含むパージガスと計数ガスとを含む混合ガスが供給される。計数ガス供給部２４は、ガスタンク２９と、ＭＦＣ３１と、バブラー３２とを有する。計数ガス供給部２４は、計数ガスとしてのメタンガス或いはＰＲガスを供給する。第１の比例計数管２６は、混合ガスに含まれた全ての態様の三重水素（Ｔ）を測定対象とする。第２の比例計数管２７は、バブラー３２を介して第１の比例計数管２６と接続されている。第２の比例計数管２７は、混合ガスに含まれた気体の三重水素（Ｔ）を測定対象とする。酸化銅触媒部２８は、第２の比例計数管２７に接続されている。酸化銅触媒部２８は、第２の比例計数管２７から供給される混合ガスに含まれた三重水素（Ｔ）を触媒反応により酸化させる。酸化銅触媒部２８は、例えば、３５０℃程度に加熱されている。

【0027】

第２の評価部２３は、パージガスに含まれる三重水素（Ｔ）の割合が比較的高い場合に用いられる。なお、第２の評価部２３を用いる場合には、計数ガス供給部２４からの計数ガスの供給が停止される。第２の評価部２３は、電離箱３３を有する。電離箱３３は、バルブＢ５と接続部２４ａとの間に設けられた接続部２３ａに接続されている。電離箱３３から排出されたパージガスは、バブラー３４を介して大気中に放出される。

【0028】

なお、第２の測定部７は、第１の評価部２２及び第２の評価部２３のいずれか一方のみを有する構成であってもよい。また、三重水素（Ｔ）の全量評価は、液体シンチレーションカウンターを用いてバブラー３４で回収された三重水素（Ｔ）を測定することで評価してもよい。

【0029】

キャリブレーション部９は、バルブＢ４を介してガス分配部４の標準ガス受入口４ｂに接続されている。キャリブレーション部９は、ガスタンク９ａと、マスフローコントローラ９ｂ（以下ＭＦＣ９ｂともいう）を有する。ガスタンク９ａには、標準ガスとしてのアルゴンと重水素（Ｄ）との混合ガスが収容されている。

【0030】

後処理部１５は、第１の測定部６のターボ分子ポンプ２１と、バルブＢ５を介してガス分配部４の第２のガス排出口４ｄとに接続されている。後処理部１５は、バルブ３６と、ＳＰ３７と、酸化銅触媒部３８と、バブラー３９と、を有する。バルブ３６は、第１の測定部６のターボ分子ポンプ２１と、バルブＢ１を介してガス分配部４の第２のガス排出口４ｄとに接続されている。スクロールポンプ３７（以下はＳＰ３７ともいう）、であり、バルブ３６と酸化銅触媒部３８とに接続されている。酸化銅触媒部３８は、パージガスに含まれた同位体を触媒反応により酸化させ、バブラー３９で回収する。酸化銅触媒部３８から排出されたパージガスは、バブラー３９を介して大気中に放出される。

【0031】

次に、ガス分配部４について詳細に説明する。前述したように、第１の測定部６における四重極質量分析計１９の測定系は、減圧環境下に配置される。一方、第２の測定部７における第１の比例計数管２６、第２の比例計数管２７及び電離箱３３は、大気圧環境下に配置される。従って、脱離部２、第１の測定部６及び第２の測定部７を単にガラス管等で接続すると、第１の測定部６及び第２の測定部７に所望の比率をもって分配することが困難になる場合がある。例えば、バルブなどにより、パージガスの供給先が第１の測定部６又は第２の測定部７の一方になるように構成することも考えられる。しかし、第１の測定部６又は第２の測定部７の一方を選択するような構成では、並列的な測定が行えない。本実施形態のガス分配部４によれば、異なる圧力環境とされた２個の測定系に対して並列的な測定が可能であるように、パージガスを分配することができる。

【0032】

図３に示されるように、ガス分配部４は、第１のガス管４１と、第２のガス管４２と、バリアブルリークバルブ４３（以下ＶＬＶ４３ともいう）と、を有する。円筒状の第１のガス管４１は、例えば、外径が１／４インチのガラス管であり、略Ｔ字状の第２のガス管４２は、例えば、外径が１／８インチのガラス管である。ＶＬＶ４３（弁部）は、いわゆる開口に嵌め合される針状の弁によって流量を調整する可変バルブである。

【0033】

第１のガス管４１は、その軸線が第２のガス管４２の軸線と重複するように第２のガス管４２の内部に配置され、接続端部４１ａと第１のガス提供端部４１ｂとを有する。接続端部４１ａは、第２のガス管４２から突出し、脱離部２に接続されている。第１のガス提供端部４１ｂは、第２のガス管４２の内部に配置されている。

【0034】

第２のガス管４２は、第１のガス管４１の大部分を収容している。第２のガス管４２は、閉鎖端部４２ａと、連通端部４２ｂと、第２のガス提供部４２ｃと、を有する。具体的には、第２のガス管４２は、両端のそれぞれが閉鎖端部４２ａ及び連通端部４２ｂとされた円筒状の本体部４４と、本体部４４の軸線と交差方向に延び、基端が本体部４４の円周面に固定され、先端が第２のガス提供部４２ｃとされた枝部４６とを有するＴ字状の形状を呈する。本体部４４の軸線方向において、枝部４６は、連通端部４２ｂよりも閉鎖端部４２ａに近い側に設けられている。

【0035】

第２のガス管４２の閉鎖端部４２ａは、蓋４７により閉鎖されており、蓋４７には第１のガス管４１が挿通される貫通穴が設けられている。本体部４４の軸線方向において連通端部４２ｂより僅かに内側には、第１のガス管４１の第１のガス提供端部４１ｂが配置されている。換言すると、連通端部４２ｂの端面Ａ１と第１のガス提供端部４１ｂの端面Ａ２との間には、隙間Ｋが設けられている。そして、連通端部４２ｂの端面Ａ１には、ＶＬＶ４３が設けられている。このＶＬＶ４３によって、連通端部４２ｂの開口は閉鎖されている。従って、第１のガス提供端部４１ｂは、隙間ＫをもってＶＬＶ４３と対面している。この隙間Ｋが形成されるようにＶＬＶ４３を配置した構成を、第１のガス提供端部４１ｂの近傍にＶＬＶ４３を配置したと規定する。この隙間Ｋは、例えば、０．２ｍｍ〜１ｍｍであり、一例として０．５ｍｍである。この隙間Ｋは、第１のガス管４１の内径、第１のガス管４１を流れるパージガスの流量、圧力、流速、第１の測定部６における減圧の程度、ＶＬＶ４３の吸気口４４ａの孔径などにより決定される値である。定性的には、第１のガス提供端部４１ｂから排出されたパージガスがＶＬＶ４３に向かって吹付けられるように、各部の寸法が決定される。具体的には、ＶＬＶ４３の吸気口４４ａにおいて、パージガスが所定の流速（例えば１３．３ｓｃｃｍ（standard cm³/分）、或いは所定の圧力（例えば四重極質量分析計１９内の圧力が５×１０^−４Ｐａ）を有するように各部の寸法が決定される。

【0036】

ＶＬＶ４３は、ベース４５と弁４８と排出管５０とを有する。ベース４５には、吸気口４４ａが設けられ、この吸気口４４ａと連通するように排出管５０が形成されている。吸気口４４ａの内部には、吸気口４４ａの形状に倣う弁４８が配置される。この弁４８は、ハンドルを操作することにより、軸線方向に往復移動可能とされている。従って、弁４８と吸気口４４ａの内周面との隙間の大きさを調整することができるので、この隙間によって第１の測定部６に提供するパージガスの流量を調整することができる。

【0037】

次に、ガス分配部４におけるパージガスの流れを説明する。まず、脱離部２から排出されたパージガスは、接続端部４１ａを介して第１のガス管４１に移動する（図３の矢印Ｙ１参照）。次に、パージガスは、第１のガス管４１内を移動し、第１のガス提供端部４１ｂから排出される。ここで、パージガスの一部は、ＶＬＶ４３の吸気口４４ａから吸いこまれて、第１の測定部６へ提供される（矢印Ｙ２ａ）。第１の測定部６は、減圧環境とされているので、ＶＬＶ４３を開状態とすれば、圧力差等に応じて吸気口４４ａに吸いこまれる。しかし、ＶＬＶ４３に吸い込まれるパージガスの量は、第１のガス提供端部４１ｂから排出されるパージガスの量よりも少ないので、ＶＬＶ４３に吸い込まれないパージガスが生じる（矢印Ｙ２ｂ）。この吸気口４４ａに吸いこまれなかったパージガスは、隙間Ｋを介して、第１のガス管４１と第２のガス管４２との間に形成された流路４９に提供される。流路４９に提供されたパージガスは、第１のガス管４１内における移動方向とは逆向きに移動して（矢印Ｙ３参照）、枝部４６に到達し、第２のガス提供部４２ｃから第２の測定部７に提供される（矢印Ｙ４参照）。

【0038】

パージガスに含まれる軽水素（Ｈ）及び重水素（Ｄ）に比べて、三重水素（Ｔ）の量はごく僅かである。従って、三重水素（Ｔ）を測定する第２の測定部７には大量のパージガスを供給する必要がある。このガス分配部４によれば、例えば、ＶＬＶ４３を介して第１の測定部６に提供されるパージガスと、第２の測定部７に提供される残りのパージガスとの比率は、１：４４３程度としてもよいし、１：４５０程度としてもよい。従って、第１の測定部６と第２の測定部７とのそれぞれに好適な量のパージガスを分配することができる。なお、この比率は、実験例として、石けん膜流量計を用いてターボ分子ポンプ２１及びスクロールポンプ３７からの排気量を計測したところ、チャンバ１２内の圧力が５×１０^−４Ｐａ、標準ガスの流速が１３．３ｓｃｃｍのとき排気量が０．０３ｓｃｃｍであったことに基づく。チャンバ１２内の圧力（１×１０^−２〜８×１０^−２Ｐａ）に対し、排気量を数点計測した結果に近似曲線を用いて外挿することにより得た。

【0039】

図４に示されるように、同位体測定装置１を用いた同位体測定方法は、被測定物の配置工程Ｓ１と、ガス供給開始工程Ｓ２と、バルブ調整工程Ｓ３と、昇温工程Ｓ４と、測定工程Ｓ５とを有する。まず、サンプルホルダ１４に被測定物８を設置し、サンプルホルダ１４を脱離部２内の所定位置に取り付ける（Ｓ１）。次に、ガス供給部３からパージガスの供給を開始する（Ｓ２）。次に、ＶＬＶ４３の開度を調整して、第１の測定部６と第２の測定部７とに分配されるパージガスの割合を、予め設定された値になるように調整する（Ｓ３）。次に、脱離部２において被測定物８の昇温を開始する（Ｓ４）。昇温の開始と同時に、第１の測定部６と第２の測定部７において測定値の取得を開始する（Ｓ５）。測定値は、経過時間と関連付けて記録される。被測定物８の昇温は、予め設定された温度履歴に沿って行われる。そして、設定された温度履歴が終了すると、同位体の測定が終了する。

【0040】

この同位体測定装置１では、被測定物８に含まれた同位体が脱離部２において被測定物８から脱離され、ガス供給部３から供給されるパージガスによって第１の測定部６及び第２の測定部７まで輸送される。ここで、脱離部２から排出されたパージガスは、ガス分配部４において第１の測定部６に提供されるパージガスと、第２の測定部７に提供されるパージガスとに分配される。より詳細には、脱離部２から排出されたパージガスは、第１のガス管４１の接続端部４１ａから導入されて、第１のガス提供端部４１ｂから排出される。ここで、第１のガス提供端部４１ｂの近傍には、ＶＬＶ４３が配置されているので、第１のガス提供端部４１ｂから排出されたパージガスの一部は、ＶＬＶ４３を介して第１の測定部６へ提供される。また、第１のガス提供端部４１ｂは、第２のガス管４２の連通端部４２ｂと連通するので、第１の測定部６へ提供されなかった残りのパージガスが第２のガス管４２へ輸送される。第２のガス管４２に輸送されたパージガスは、第２のガス提供部４２ｃを介して、第２の測定部７へ提供される。このような構成によれば、大気圧より低い減圧環境下におかれた第１の測定部６と、大気圧環境下におかれた第２の測定部７とに好適にパージガスを分配することが可能になる。従って、同位体測定装置１によれば、第１の同位体と第２の同位体とを同時に測定することができる。

【0041】

さらに、同位体測定装置１によれば、一度の測定で全ての水素の同位体を測定可能である。従って、被測定物における同位体の捕捉挙動や放出挙動を比較することができる。

【0042】

以上、本発明をその実施形態に基づいて詳細に説明した。しかし、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。本発明は、その要旨を逸脱しない範囲で様々な変形が可能である。

【0043】

図５に示されるように、例えば、変形例に係る同位体測定装置１Ａは、パージガスの流量や第１の測定部６に提供するパージガスの流量を制御する制御装置５１（制御部）をさらに備えていてもよい。制御装置５１は、予め定められた値や、第１の測定部６及び第２の測定部７の出力結果をフィードバックして、パージガスの流量を制御してもよい。この場合には、同位体を測定する方法におけるガス供給開始工程Ｓ２において、制御装置５１が制御信号を生成して、ＭＦＣ１７に制御信号を出力し、ＭＦＣ１７が制御信号に基づいて流量を調整する工程を含む。なお、ガス供給開始工程Ｓ２において、作業者が予め設定された流量になるようにＭＦＣ１７を操作してもよい。

【0044】

図６の（ａ）部及び（ｂ）部は、第１の測定部６及び第２の測定部７において得られた結果を示すグラフである。横軸は、被測定物８の昇温を開始した時間を基準とした経過時間である。左の縦軸は、第１の測定部６及び第２の測定部７における出力値であり、右の縦軸は被測定物８の温度である。グラフＧ１Ａ，Ｇ１Ｂは、第１の測定部６において検出された重水素（Ｄ）を示し、グラフＧ２Ａ，Ｇ２Ｂは、第２の測定部７において検出された三重水素（Ｔ）を示す。また、グラフＧ３Ａ，Ｇ３Ｂは、被測定物８を加熱するために予め設定される温度履歴を示す。

【0045】

昇温脱離試験においては、測定部において検出される同位体の検出結果と、被測定物８の温度との関係が重要である。被測定物８の温度は、脱離部２におけるヒータの温度履歴に基づいている。換言すると、昇温脱離試験においては、測定部において検出される同位体の検出結果と、被測定物８の昇温開始後の経過時間との関係が重要であるとも言える。

【0046】

ここで、脱離部２から第１の測定部６にパージガスが移動するまでの時間と、脱離部２から第２の測定部７にパージガスが移動するまでの時間と、が異なる場合、第１の測定部６の結果と第２の測定部７の結果とを対比させる場合に有用な情報が得られにくい（例えば図６の（ａ）部参照）。従って、脱離部２から第１の測定部６にパージガスが移動するまでの時間と、脱離部２から第２の測定部７にパージガスが移動するまでの時間と、を近づけることが望ましい（例えば図６の（ｂ）部参照）。

【0047】

この時間は、ガス供給部３から提供されるパージガスの流量によって制御することができる。例えば、流量を６．７ｓｃｃｍとした場合（図６の（ａ）部参照）よりも、１３．３ｓｃｃｍとした場合（図６の（ｂ）部参照）の方がより好適な結果を得ることができる。

【0048】

すなわち、変形例に係る同位体測定装置１Ａによれば、パージガスの流量を調整することが可能になる。従って、被測定物８から脱離された第１の同位体が第１の測定部に到達するタイミングと、被測定物８から脱離された第２の同位体が第２の測定部に到達するタイミングと、を調整することができる。従って、第１の同位体と第２の同位体とを同時に測定することができる。

【0049】

また、第１の測定部は、高分解能質量分析装置を有していてもよい。この装置によれば、重水素（Ｄ_２）とヘリウム（Ｈｅ）とをそれぞれ測定することが可能になる。

【0050】

また、第２の測定部は、放射能を測定対象とした装置を有していてもよい。この装置によれば、微量の放射性水素である三重水素を高感度に測定することができる。

【符号の説明】

【0051】

１…同位体測定装置、２…脱離部、３…ガス供給部、４…ガス分配部、６…第１の測定部、７…第２の測定部、８…被測定物、９…キャリブレーション部、１１…後処理部、１２…チャンバ、１３…赤外線ランプ、１４…サンプルホルダ、１４ａ…熱電対、１６，９ａ…ガスタンク、１７，３１，９ｂ…マスフローコントローラ（ＭＦＣ）（ガス流量調整部）、１８…吸着部、Ｂ１，Ｂ２，Ｂ３，Ｂ４，Ｂ５…バルブ、１５…後処理部、２１…ターボ分子ポンプ、２２…第１の評価部、２３…第２の評価部、２４…計数ガス供給部、２６…第１の比例計数管、２７…第２の比例計数管、２８，３８…酸化銅触媒部、２９…ガスタンク（ガス収容部）、３３…電離箱、４１…第１のガス管、４２…第２のガス管、４３…バリアブルリークバルブ（ＶＬＶ）（弁部）、４１ｂ…第１のガス提供端部、４２ａ…閉鎖端部、４２ｂ…連通端部、４２ｃ…第２のガス提供部、５１…制御装置。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】