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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】特許公報(B2)
(11)【特許番号】6790545
(24)【登録日】2020年11月9日
(45)【発行日】2020年11月25日
(54)【発明の名称】電極の製造方法
(51)【国際特許分類】
H01M 4/04 20060101AFI20201116BHJP
H01M 4/1391 20100101ALN20201116BHJP
【ＦＩ】
H01M4/04 Z
!H01M4/1391
【請求項の数】10
【全頁数】17
(21)【出願番号】特願2016-143342(P2016-143342)
(22)【出願日】2016年7月21日
(65)【公開番号】特開2018-14249(P2018-14249A)
(43)【公開日】2018年1月25日
【審査請求日】2019年3月28日
(73)【特許権者】
【識別番号】000003997
【氏名又は名称】日産自動車株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002468
【氏名又は名称】特許業務法人後藤特許事務所
(74)【代理人】
【識別番号】100075513
【弁理士】
【氏名又は名称】後藤 政喜
(74)【代理人】
【識別番号】100120260
【弁理士】
【氏名又は名称】飯田 雅昭
(74)【代理人】
【識別番号】100148231
【弁理士】
【氏名又は名称】村瀬 謙治
(74)【代理人】
【識別番号】100187137
【弁理士】
【氏名又は名称】小澤 和敏
(72)【発明者】
【氏名】柴原 壮太
(72)【発明者】
【氏名】伊藤 仁
(72)【発明者】
【氏名】上原 義貴
【審査官】
吉川 潤
(56)【参考文献】
【文献】
特開平０６−２０３８３０（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開平１１−１４４７１５（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開平０３−１４０４０１（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開２００６−０６８７９５（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開２００５−１４５７３７（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開２０１２−０６９３１０（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開２０１４−０５６７４７（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開２０００−１２７１２３（ＪＰ，Ａ）
【文献】
特開２００４−１７１８９０（ＪＰ，Ａ）
(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）
Ｈ０１Ｍ ４／０２ − ４／０４
Ｈ０１Ｍ ４／１３９１
Ｂ２８Ｂ ３／００
Ｂ３０Ｂ １１／００
(57)【特許請求の範囲】
【請求項1】
電極の集電体に空孔が形成された活物質層を形成する形成工程と、
前記活物質層の表面を、液体の少なくとも一部が前記空孔の幅よりも大きい固体へと相転移した流体により加圧しつつ、前記空孔への前記流体の流入を前記固体により抑制する加圧工程と、
を含むことを特徴とする電極の製造方法。
前記活物質層の表面を、液体の少なくとも一部が前記空孔の幅よりも大きい固体へと相転移した流体により加圧しつつ、前記空孔への前記流体の流入を前記固体により抑制する加圧工程と、
を含むことを特徴とする電極の製造方法。
【請求項2】
請求項１に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記流体としてゲル状の流体を用いて前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
前記加圧工程では、前記流体としてゲル状の流体を用いて前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
【請求項3】
請求項１又は請求項２に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記集電体に前記活物質層を積層した積層体を容器に収容し、前記容器に前記流体を満たして前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
前記加圧工程では、前記集電体に前記活物質層を積層した積層体を容器に収容し、前記容器に前記流体を満たして前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
【請求項4】
請求項１又は請求項２に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記集電体に前記活物質層を積層した積層体を容器に収容し、前記容器に満たされた液体の一部を固化させることにより前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
前記加圧工程では、前記集電体に前記活物質層を積層した積層体を容器に収容し、前記容器に満たされた液体の一部を固化させることにより前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
【請求項5】
請求項３又は請求項４に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記容器の温度及び圧力のうちの少なくとも一方を変化させることにより前記流体を生成する、
電極の製造方法。
前記加圧工程では、前記容器の温度及び圧力のうちの少なくとも一方を変化させることにより前記流体を生成する、
電極の製造方法。
【請求項6】
請求項５に記載の電極の製造方法であって、
前記加圧工程では、前記流体の体積膨張により前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
前記加圧工程では、前記流体の体積膨張により前記活物質層の表面を加圧する、
電極の製造方法。
【請求項7】
請求項５に記載の電極の製造方法であって、
前記流体は、有機溶媒であり、
前記加圧工程では、前記容器の容積を小さくすることにより前記容器の圧力を高くする、
電極の製造方法。
前記流体は、有機溶媒であり、
前記加圧工程では、前記容器の容積を小さくすることにより前記容器の圧力を高くする、
電極の製造方法。
【請求項8】
請求項７に記載の電極の製造方法であって、
前記有機溶媒は、凝固点が０℃から２５℃までの液体である、
電極の製造方法。
前記有機溶媒は、凝固点が０℃から２５℃までの液体である、
電極の製造方法。
【請求項9】
請求項７又は請求項８に記載の電極の製造方法であって、
前記有機溶媒は、少なくともエチレンカーボネートを含む、
電極の製造方法。
前記有機溶媒は、少なくともエチレンカーボネートを含む、
電極の製造方法。
【請求項10】
請求項１から請求項９までのいずれか１項に記載の電極の製造方法であって、
前記形成工程では、前記活物質層の断面形状が凹凸状となるよう前記活物質層を形成する、
電極の製造方法。
前記形成工程では、前記活物質層の断面形状が凹凸状となるよう前記活物質層を形成する、
電極の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
この発明は、電極の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
特許文献１には、３次元的立体的構造を有する電極の密度を高めるため、電極の集電体に活物質層を積層した積層体をチャンバに収容してチャンバ内にアルゴンガスを充填することにより活物質層の表面を加圧する技術が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２０１２−６９３１０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
上述のような加圧技術では、活物質層の表面に対して、活物質層の内部圧力よりも大きな圧力が加わるようにチャンバ内の圧力を高くする必要がある。
【0005】
しかしながら、チャンバ内に満たされたアルゴンガスは活物質層の空孔に入り込むため、チャンバ内の圧力上昇に伴って活物質層の内部圧力も上昇してしまう。その結果、チャンバ内の圧力を１５ＭＰａ（メガパスカル）よりも高くしなければならず、耐圧性の高い容器が必要になる。これに伴い設備の構成が複雑になり設備自体が大掛かりになることから、電極の製造コストが増加するという問題がある。
【0006】
本発明は、このような問題点に着目してなされたものであり、電極の製造コストを抑制しつつ活物質層の密度を高める電極の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明のある態様によれば、電極の製造方法は、集電体に空孔が形成された活物質層を形成する形成工程と、前記活物質層の表面を液体の少なくとも一部が空孔の幅よりも大きい固体へと相転移した流体により加圧しつつ、空孔への流体の流入を固体により抑制する加圧工程を含むことを特徴とする。
【発明の効果】
【0008】
この態様によれば、電極の製造コストを抑制しつつ活物質層の密度を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【0009】
【発明を実施するための形態】
【0010】
以下、添付図面を参照しながら本発明の実施形態について説明する。
【0012】
二次電池１０は、充電及び放電を交互に繰り返し行うことが可能な電池である。二次電池１０は、例えば、電動車両に搭載されて、電動車両の電動モータ等に電力を供給したり、電動モータによる回生電力を蓄えたりする。
【0013】
二次電池１０は、例えばリチウムイオン電池により実現される。二次電池１０は、第１電極積層体１と、セパレータ層２と、第２電極積層体３とを有する。第１電極積層体１は、第１の集電箔１ａと電極層１ｂを有し、第２電極積層体３は、第２の集電箔３ａと対極電極層３ｂを有する。
【0014】
第１の集電箔１ａの表面には電極層１ｂが形成され、電極層１ｂの表面にはセパレータ層２が形成され、セパレータ層２の表面には対極電極層３ｂが形成され、対極電極層３ｂには第２の集電箔３ａが形成される。本実施形態では、二次電池１０は、セパレータ層２を介して第１電極積層体１と第２電極積層体３を互いに重ね合わせることにより形成される。
【0015】
第１の集電箔１ａは、二次電池１０の基板であり、電子を通す集電層を構成する。本実施形態における第１の集電箔１ａは、電子を通しつつイオンを遮断するイオン隔壁である。第１の集電箔１ａは、正極集電層及び負極集電層のうちの一方の集電層を構成する。正極集電層は、例えばアルミニウムなどにより形成され、負極集電層は、例えば銅などにより形成される。
【0016】
電極層１ｂは、正極層及び負極層のうち一方の電極層を構成する。正極層は、正極活物質の材料、例えばＬｉＣｏＯ2（ＬＣＯ）により形成される。負極層は、負極活物質の材料、例えばＬｉ4Ｔｉ5Ｏ12（ＬＴＯ）により形成される。このように、電極層１ｂは活物質層により形成される。
【0017】
セパレータ層２は、正極層と負極層の間でイオンを透過させるものの、正極層と負極層を電気的に絶縁する。セパレータ層２は、例えば、複数の固体電解質を連続して形成した薄膜であり、ポリエチレンオキサイド及びポリスチレンにより形成される。
【0018】
対極電極層３ｂは、電極層１ｂの極性に対して反対の極性を有する電極層であり、正極層及び負極層のうち他方の電極層を構成する。例えば、電極層１ｂが正極層である場合は、対極電極層３ｂが負極層となる。
【0019】
第２の集電箔３ａは、第１の集電箔１ａと同様、電子を通しつつイオンを遮断するイオン隔壁である。第２の集電箔３ａは、正極集電層及び負極集電層のうち他方の集電層を構成する。例えば、第１の集電箔１ａが正極集電層である場合は、第２の集電箔３ａが負極集電層となる。
【0021】
図２は、二次電池１０の製造方法のうち集電箔１ａの配置工程から電極層１ｂの加圧工程までの一連の工程を説明する図である。図２（ａ）は集電箔１ａの配置工程を示し、図２（ｂ）は電極層１ｂの形成工程を示し、図２（ｃ）は電極層１ｂの乾燥工程を示し、図２（ｄ）は電極層１ｂの加圧工程を示す。
【0022】
まず、図２（ａ）に示すように、二次電池１０の基板である第１の集電箔１ａがプレートに配置される。
【0023】
そして、図２（ｂ）に示すように、第１の集電箔１ａの表面（上）に、断面形状が凹凸状となるよう電極層１ｂが形成される。
【0024】
続いて、図２（ｃ）に示すように、電極層１ｂに含まれる溶媒が揮発するよう、例えば不図示の加温器を用いて電極層１ｂが加熱される。加温器は、例えば第１の集電箔１ａの裏面（下）に配置される。
【0025】
その後、図２（ｄ）に示すように、加圧ユニット９０を用いて電極層１ｂの表面が加圧（プレス）される。これにより、電極層１ｂの密度を高めることができる。
【0027】
次に、二次電池１０の製造方法における電極層１ｂの加圧工程後の工程について説明する。
【0028】
図３は、二次電池１０の製造方法のうち第１電極積層体１の搬出工程から第２電極積層体３の重ね合わせ工程までの一連の工程を説明する図である。図３（ｅ）は、加圧後の第１電極積層体の搬出工程を示し、図３（ｆ）はセパレータ層２の形成工程を示し、図３（ｇ）は第２電極積層体３の重ね合わせ工程を示す。
【0030】
続いて、図３（ｆ）に示すように、電極層１ｂの表面に、不図示のスプレー手段を用いて薄膜のセパレータ層２が塗布される。その後、セパレータ層２が不図示の加熱器を用いて加熱されてセパレータ層２の揮発溶媒が取り除かれる。これにより、セパレータ層２が乾燥する。
【0031】
その後、図３（ｇ）に示すように、第１電極積層体１と同様に形成された第２電極積層体３がセパレータ層２の表面に積層される。本実施形態においては、セパレータ層２を介して第１電極積層体１と第２電極積層体３が互いに重ね合わされる。これにより、三次元構造を有する二次電池１０が形成される。
【0032】
次に、本実施形態における電極層１ｂの加圧工程について説明する。
【0033】
図４は、電極層１ｂの表面をゲル状の流体により加圧する加圧ユニット９０の構成例を示す模式図である。
【0034】
加圧ユニット９０は、第１電極積層体１を収容するための容器９１と、第１電極積層体１を設置するステージ９２と、第１電極積層体１を搬送するキャリア９３と、容器９１を冷却する冷却機９４とを備える。
【0035】
そして、加圧ユニット９０は、流体を溜める流体タンク９０１と、流体タンク９０１に溜められた流体を吐出するポンプ９０２と、ポンプ９０２から吐出された流体を容器９１に供給する供給通路９０４と、供給通路９０４を開閉するバルブ９０３とを備える。また、加圧ユニット９０は、容器９１から流体を排出する排出通路９０５と、排出通路９０５を開閉するバルブ９０６とを備える。さらに加圧ユニット９０は、流体タンク９０１の内部温度を調整する温度調整器９５を有する。
【0036】
流体タンク９０１には、液体の一部が固体へと相転移した流体が溜められている。例えば、水や有機溶媒などの液体の一部が固化したゲル状の流体が流体タンク９０１に溜められる。有機溶媒としては、例えば、セパレータ層２に注入される電解液が用いられる。流体タンク９０１内の流体がゲル状態で維持されるよう、温度調整器９５によって流体タンク９０１の内部温度が調整される。
【0037】
容器９１の内部空間ＳＰに第１電極積層体１が搬入されると、バルブ９０６が閉じられ、その後にバルブ９０３が開かれてポンプ９０２が駆動される。これにより、流体タンク９０１から供給通路９０４を介してゲル状の液体が容器９１に供給される。内部空間ＳＰにゲル状の液体が充填されると、容器９１の圧力が所定の値に達するまでポンプ９０２が駆動される。ここにいう所定の値は、電極層１ｂの密度が高まるよう実験等を通じてあらかじめ定められた圧力値である。
【0039】
ゲル状の流体９１ａには液体の一部が固化したものが含まれており、この固体は、電極層１ｂに形成された空孔の幅よりも大きい。このため、電極層１ｂに存在する多数の空孔への流体の流入が抑制されるとともに、固体により一部の空孔が塞がれるので電極層１ｂの空孔に液体が入り込み難くなる。
【0040】
仮に電極層１ｂの表面を液体だけで加圧しようとすると、電極層１ｂの多数の空孔に液体が入り込むため、容器９１の圧力上昇に伴って電極層１ｂの内部圧力も上昇する。その結果、電極層１ｂの表面を加圧するのに必要となる容器９１の圧力を、例えば１５ＭＰａ（メガパスカル）よりも高くしなければならず、加圧ユニットの構成が複雑で大掛かりなものとなってしまう。このため、高価な加圧ユニットを準備することが必要になるので、電極の製造に要する設備費用が増加する。
【0041】
これに対し、本実施形態によれば、ゲル状の流体９１ａを用いることにより、液体のみを用いる場合に比べて容器９１の圧力上昇に伴う電極層１ｂの内部圧力の上昇を抑えることができる。よって、電極層１ｂの内部圧力と電極層１ｂの外部圧力との差圧を確保するために、容器９１の圧力を、例えば１５Ｍｐａ（メガパスカル）よりも高くする必要がなくなる。したがって、加圧ユニット９０の設備費用の増加を抑制しつつ電極層１ｂの密度を高めるこができる。
【0042】
図５（ｂ）は、図５（ａ）に示した加圧工程後の電極層１ｂの断面形状を示す。図５（ｂ）に示すように、電極層１ｂが損傷せず、かつ、電極層１ｂの縦と横の比率（アスペクト比）が変化することなく、電極層１ｂの密度を均一に高めることができる。
【0043】
このように、電極層１ｂの表面を、液体ではなく液体の一部が固体へと相転移したゲル状の流体を用いて加圧することにより、電極層１ｂの空孔に流体が入り込み難くなるので、電極層１ｂの内部圧力が増加するのを抑えることができる。したがって、容器９１の圧力が高くなり過ぎるのを回避できるので、加圧ユニット９０の設備費用の増加を抑制することができる。このため、第１電極積層体１及び第２電極積層体３に要する製造コストを低減することができる。
【0044】
図６は、水及び氷が混合したゲル状の流体を用いて電極層１ｂを加圧したときの電極層１ｂの体積の変化を説明する図である。図６では、電極Ａは、加圧前の電極層１ｂの膜厚であり、電極Ｂは、加圧後の電極層１ｂの膜厚である。
【0045】
図６に示すように、水及び氷が混合したゲル状の流体により電極層１ｂの膜厚が小さくなる。例えば、黒鉛の負極活物質によって形成された電極層１ｂをゲル状の流体により加圧したときには、電極層１ｂの膜厚は約３０％（パーセント）小さくなる。なお、使用する活物質材料の種類や、電極層１ｂの各種物性（電極密度、材料の混合比など）により電極層１ｂの膜厚の変化量は異なる。
【0046】
このように、ゲル状の流体を用いることにより、電極層１ｂのアスペクト比を変えることなく、電極層１ｂの密度を高めることができる。
【0047】
図７は、本実施形態における二次電池１０の製造方法に関する工程を示すフローチャートである。
【0048】
ステップＳ１１０においては、電極層１ｂを形成するために、例えば、フォトリソグラフィ法や、ノズルスキャン法、スリットダイコータ方式、インクジェット方式などにより、集電箔１ａの表面にスラリー状の電極部材が塗布される。
【0049】
ステップＳ１２０においては、電極層１ｂを乾燥させるために、例えば加温器により電極層１ｂが加熱される。これにより、電極層１ｂに含まれる揮発溶媒が取り除かれる。
【0050】
ステップＳ１３０においては、電極層１ｂの密度を高めるために、加圧ユニット９０により電極層１ｂが加圧される。この電極層１ｂの加圧工程については図８を参照して後述する。
【0051】
ステップＳ１４０においては、セパレータ層２を形成するために、例えば、スプレー方式やインクジェット方式などにより、電極層１ｂの表面にセパレータ部材が塗布される。
【0052】
ステップＳ１５０においては、対極の電極積層体を形成するために、第１電極積層体１と同様に形成された第２電極積層体３をセパレータ層２の表面に重ね合わせる。
【0053】
ステップＳ１６０においては、二次電池１０を形成するためにセパレータ層２に電解液が注入される。
【0054】
図８は、ステップＳ１３０で実行される電極層１ｂの加圧工程における処理手順の一例を示すフローチャートである。
【0055】
ステップＳ１３１において加圧ユニット９０は、容器９１に第１電極積層体１を搬入してキャリア９３に配置する。
【0056】
ステップＳ１３２において加圧ユニット９０は、流体タンク９０１からゲル状の流体を容器９１の内部空間ＳＰに導入する。
【0057】
ステップＳ１３３において加圧ユニット９０は、ポンプ９０２を駆動して容器９１の圧力を所定の値まで高めることにより、電極層１ｂの表面をゲル状の流体により加圧する。
【0058】
ステップＳ１３４において加圧ユニット９０は、容器９１からゲル状の流体を排出通路９０５に排出する。
【0059】
ステップＳ１３５において加圧ユニット９０は、容器９１から第１電極積層体１を搬出して、電極層１ｂの加圧工程に関する一連の処理を終了する。
【0060】
このように、容器９１に導入する流体としてゲル状の流体を用いることにより、電極層１ｂの内部圧力の上昇が抑えられることから、容器９１の耐圧性を高める必要がなくなるため、加圧ユニット９０の構成を簡素にすることができる。したがって、加圧ユニット９０に要する費用を低減することができる。
【0061】
本発明の第１実施形態によれば、電極の製造方法は、ステップＳ１１０及び１２０において集電体１ａの表面に電極層１ｂを構成する活物質層を形成する形成工程と、ステップ１３０において活物質層の表面を、液体の少なくとも一部が固体へと相転移した流体９１ａにより加圧する加圧工程を含む。
【0062】
このように、電極層１ｂの表面を加圧する流体として、液体と固体が混在する流体９１ａを用いることにより、活物質層の空孔に流体９１ａが入り込み難くなるため、電極層１ｂの内部圧力の上昇が抑えられる。したがって、電極層１ｂの加圧に必要となる容器９１の圧力を抑制することができるので、加圧ユニット９０に要する費用の増大を抑制しつつ電極層１ｂの密度を高めることができる。
【0063】
また、本実施形態によれば、ステップＳ１３０において加圧ユニット９０は、流体９１ａとしてゲル状の流体を用いて電極層１ｂの表面を加圧する。これにより、電極層１ｂの内部圧力の上昇を抑制しつつ電極層１ｂの密度を高めることができる。
【0064】
また、本実施形態によれば、ステップＳ１３０において加圧ユニット９０は、集電体１ａに電極層１ｂを積層した積層体１を容器９１に収容し、図５（ａ）に示したように、容器９１にゲル状の流体９１ａを満たして電極層１ｂの表面を加圧する。
【0065】
このように、流体タンク９０１からゲル状の流体９１ａを容器９１に導入するだけで済むので、加圧ユニット９０の構成を複雑にすることなく電極層１ｂの密度を高めることができる。すなわち、二次電池１０の製造コストを抑制することができる。
【0066】
また、本実施形態によれば、ステップＳ１１０において塗工ユニットは、電極層１ｂの断面形状が凹凸状となるよう電極層１ｂを形成する。これにより、電極層１ｂの表面積が大きくなるので、電子の移動量が多くなって効率よく充放電を繰り返すことが可能になる。これに加えて、電極層１ｂを加圧することにより電極層１ｂの密度が高くなるので、二次電池１０の充放電性能をさらに向上させることができる。
【0067】
本実施形態ではゲル状の流体９１ａをそのまま容器９１に導入したが、容器９１に液体のみを導入した後、容器９１の内部空間ＳＢに溜められた液体の一部を固化するようにしてもよい。以下では、容器９１内の液体の一部を固化させる実施形態について説明する。
【0069】
本実施形態の流体タンク９０１には、ゲル状の流体ではなく、水や電解液などの液体のみが蓄えられている。そして、加圧ユニット９０は、ポンプ９０２を駆動して容器９１に液体を導入し、容器９１に液体が満たされた状態で冷却機９４を用いて容器９１を冷却する。
【0070】
本実施形態では、加圧ユニット９０は、容器９１に満たされた液体の一部が固体へと相転移するまで容器９１を継続して冷却する。そして加圧ユニット９０は、ポンプ９０２を駆動して容器９１の圧力を所定の値まで上昇させる。
【0071】
例えば、流体タンク９０１に溜められる液体として水を用いる場合には、加圧ユニット９０は、容器９１に水を充填し、その状態で容器９１の内部温度を例えば０℃まで低下させる。そして、水と氷が混ざり合ってゲル状の流体になった時点で容器９１の圧力を所定の値まで上げる。
【0072】
このように、加圧ユニット９０は、容器９１に液体を充填した後、容器９１に充填した液体の一部を固化させることによりゲル状の流体を生成する。そして加圧ユニット９０は、容器９１の圧力を上昇させることにより、電極層１ｂの表面をゲル状の流体で加圧する。
【0073】
図１１は、本実施形態における電極層１ｂの加圧工程における処理手順例を示すフローチャートである。
【0074】
本実施形態の加圧工程は、図７に示したステップＳ１３２の処理に代えてステップＳ１３２ａ及びＳ１３２ｂの処理を備えている。他の処理については図７に示した処理内容と同じであるため、同一符号を付して説明を省略する。
【0075】
ステップＳ１３２ａにおいて加圧ユニット９０は、流体タンク９０１に蓄えられた液体をそのまま容器９１に導入する。
【0076】
ステップＳ１３２ｂにおいて加圧ユニット９０は、冷却機９４を用いて容器９１の液体の一部を固化させる。これにより、電極層１ｂの表面にはゲル状の流体が生成される。その後ステップＳ１３３の処理により電極層１ｂの表面が加圧される。
【0077】
なお、本実施形態では、容器９１に配置した冷却機９４を用いて容器９１の内部温度を低下させる例について説明したが、流体タンク９０１や供給通路９０４などに冷却機９４を配置し、容器９１に導入する前に液体をゲル状の流体に転移させるようにしてもよい。
【0078】
あるいは、流体タンク９０１や供給通路９０４などに新たに冷却機を配置し、液体を固化しない程度に冷却して容器９１へ導入するようにしもよい。これにより、液体をゲル状の流体に転移させるまでの時間を短くすることができる。
【0079】
または、凝固点が室温又は０℃〜２５℃程度の電解液を流体タンク９０１に蓄えておき、温度調整器９５を用いて流体タンク９０１の内部温度を室温よりも高い温度に維持するようにしてもよい。これにより、流体タンク９０１から容器９１に電解液を導入するだけで、容器９１の内部空間ＳＢで電解液の一部が固化してゲル状の流体が生成されるので、冷却機９４を駆動することなく、電極層１ｂの表面をゲル状の流体で加圧することが可能になる。したがって、冷却機９４の消費電力を削減することができる。
【0080】
本発明の第２実施形態によれば、ステップＳ１３２ｂにおいて加圧ユニット９０は、第１電極積層体１を容器９１に収容し、容器９１に充填した液体の一部を固化させることにより電極層１ｂを構成する活物質層の表面を加圧する。これにより、容器９１に流体を充填するのに要する時間が短くなるので、速やかに電極層１ｂの加圧工程を完了させることができる。
【0081】
また、本実施形態によれば、加圧ユニット９０は、容器９１の内部温度を変化させることによりゲル状の流体を生成する。例えば、流体として水を容器９１に導入した場合には、加圧ユニット９０は、冷却機９４を用いて液体の温度を低下させることにより、水と氷が混ざったゲル状の流体を生成する。このように、流体として水を用いる場合には、高価な溶媒を使用することなく、速やかに電極層１ｂの加圧工程を完了させることができる。
【0082】
なお、本実施形態では、容器９１に充填した液体の一部を固体へと相転移させる例について説明したが、冷却機９４を用いて容器９１に充填した液体の全部を固化させるようにしてもよい。このような場合には、液体から固体への体積膨張により電極層１ｂの表面をさらに加圧することが可能になる。例えば、加圧ユニット９０は、容器９１の圧力を所定の値まで高くした状態で冷却機９４を用いて液体の全てを固化させる。これにより、電極層１ｂの密度をさらに高めることができる。
【0083】
また、本実施形態では容器９１内の液体の温度を変化させることでゲル状の流体を生成したが、これに限られるものではない。以下に容器９１の圧力を変化させることでゲル状の流体を生成する実施形態について説明する。
【0086】
本実施形態では、流体タンク９０１に液体の電解液が蓄えられている。電解液としては電解液に僅かな圧力を加えることで固化するものが好ましい。例えば、少なくともエチレンカーボネートを含む流体が挙げられる。このエチレンカーボネートの凝固点は３４℃〜３７℃程度であり、エチレンカーボネートに僅かに圧力を加えることでエチレンカーボネートは固化しやすくなる。
【0087】
加圧ユニット９０は、流体タンク９０１から液体の電解液を容器９６ａに導入し、ポンプ９０２を駆動して容器９６ａに電解液を充填する。そして、加圧ユニット９０は、加圧部９６ｂをステージ９２に向かって下げることで、容器９６ａと加圧部９６ｂとで形成される内部空間ＳＰの体積を小さくする。
【0088】
これにより、容器９６ａの電解液が固化しながら容器９６ａの圧力が高くなるので、ゲル状の流体により電極層１ｂの表面を加圧することができる。このように、容器９６ａの圧力を高くするだけで、容器９６ａの電解液を液体からゲル状の流体へと転移させるとともに電極層１ｂを加圧することができる。
【0089】
本発明の第３実施形態によれば、ステップＳ１３０において加圧ユニット９０は、容器９６ａの圧力を変化させることによってゲル状の流体を生成する。これにより、第２実施形態とは異なり、容器９６ａに充填した流体を冷却する冷却工程を省略できるので、加圧ユニット９０の消費電力を抑制しつつ、電極層１ｂの密度を高めるのに要する時間を短くすることができる。
【0090】
また、本実施形態によれば、流体タンク９０１に蓄えられた液体は有機溶媒であり、加圧ユニット９０は、容器９６ａの容積を小さくすることにより内部空間ＳＰの圧力を高くする。これにより、僅かに加圧することで固化しやすくなる有機溶媒を、液体からゲル状の流体に相転移させることが可能になる。
【0091】
有機溶媒としては、凝固点が０℃から２５℃までの液体を用いるのが好ましい。これにより、冷却機を用いることなく容器９６ａにおいて有機溶媒がゲル状に相転移するので、冷却工程を省略することができる。
【0092】
例えば、有機溶媒としてはエチレンカーボネートを含む流体が挙げられる。エチレンカーボネートは、凝固点が３４℃〜３７℃であって室温に近く、かつ、僅かな圧力で固化しやすいという特性を有している。さらに電解液に用いられる有機溶媒であることから、流体として水を用いる場合に比べて、電極層１ｂの加圧工程後にエチレンカーボネートを取り除く必要性はない。このように、二次電池１０に対して親和性の高いエチレンカーボネートを用いることにより、二次電池１０の製造に要する工程を簡素にすることができる。
【0093】
また、容器９６ａの内部圧力と内部温度を調整することで有機溶媒の凝固点が変わることから、有機溶媒の凝固点が室温となるよう圧力部９６ｂ及び冷却機の作動を制御するようにしてもよい。これにより、加圧ユニット９０の消費電力の低減と二次電池１０の製造工程の簡素化とを図ることが可能になる。
【0094】
なお、上記実施形態ではセパレータ層２を介して第１電極積層体１と第２電極積層体３とを組み合わせたが、二次電池１０の電極構造はこれに限られるものではない。（第４実施形態）
図１１は、本発明の第４実施形態における二次電池を構成する電極積層体２０の構造を示す模式図である。図１１（ａ）は電極積層体２０の俯瞰を示し、図１１（ｂ）は図１１（ａ）のＡ−Ａ断面を示す。
【0095】
図１１（ｂ）に示すように、電極積層体２０は、第１電極積層体２１と第２電極積層体２２と、基板２３とを有する。
【0096】
第１電極積層体２１は、図１に示した第１電極積層体１に対応し、第１の集電箔２１ａと電極層２１ｂとを有する。第２電極積層体２２は、図１に示した第２電極積層体３に対応し、第２の集電箔２２ａと対極電極層２２ｂとを有する。
【0097】
図１１（ａ）に示すように、電極層１ｂと対極電極層３ｂとが交互に直線的に形成されており、第１の集電箔２１ａは、各電極層１ｂの一端を通過するように形成され、第２の集電箔２２ａは、各対極電極層３ｂの他端を通過するように形成される。
【0098】
図１２は、本実施形態における二次電池１１の製造方法の一例を説明する図である。
【0100】
図１２（ａ）に示すように、基板２３に形成された第１及び第２の集電箔２１ａ及び２２ａの上に、それぞれ電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂが形成される。電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂは、例えばフォトリソグラフィ法により形成される。
【0101】
図１２（ｂ）に示すように、図４に示した加圧ユニット９０を用いて電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面が加圧される。すなわち、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面がゲル状の流体により加圧される。これにより、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの密度が大きくなる。
【0102】
図１２（ｃ）に示すように、加圧ユニット９０から電極積層体２０が搬出され、図１２（ｄ）に示すように、電極積層体２０を嵌め込んだ筐体２４に電解液が充填される。これにより、二次電池１１が形成される。
【0103】
図１３は、本実施形態における加圧ユニット９０の構成を示す模式図である。
【0104】
本実施形態では、二次電池１１に封入される電解液をゲル状にした流体が流体タンク９０１に溜められており、流体タンク９０１から供給通路９０４を通じてゲル状の電解液が容器９１に導入される。そして容器９１の圧力が所定の値に達するまでポンプ９０２が駆動される。その後、容器９１からゲル状の電解液が排出通路９０５へ排出されて、電極積層体２０が搬出される。
【0105】
本実施形態では、ゲル状の流体として電解液を用いることにより、電極積層体２０の搬出後に電極積層体２０に付着した電解液を除去する必要がなくなることから、電極積層体２０の乾燥工程を省略することができる。
【0106】
図１４は、本実施形態における二次電池１１の製造方法に関する工程の一例を示すフローチャートである。
【0107】
ステップＳ２１０において図１０（ａ）に示したように電極積層体２０が形成され、ステップＳ２２０において電極積層体２０が乾燥するように電極積層体２０が加熱される。
【0108】
ステップＳ２３０において加圧ユニット９０は、例えば、図７及び図８に示したステップＳ１３０の加圧工程と同じように、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面をゲル状の電解液によって加圧する。加圧後の電極積層体２０は、電解液を取り除く必要がないため、乾燥させることなく搬出される。
【0109】
ステップＳ２４０において電極積層体を嵌め込んだ筐体２４に電解液が充填されて二次電池１１が形成され、二次電池１１の製造方法の一連の工程が終了する。
【0110】
本発明の第４実施形態によれば、加圧ユニット９０は、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面を加圧する流体としてゲル状の流体を容器９１に充填する。これにより、加圧後における電極積層体２０の乾燥工程を省略できるので、二次電池１１の製造時間を短縮することができる。
【0111】
また、本実施形態によれば、断面形状が凹凸状となるよう電極積層体２０を形成することにより、電極層２１ｂ及び対極電極層２２ｂの表面積が大きくなるので、二次電池１１の充放電性能を高めることができる。
【0112】
なお、二次電池１１を形成するにあたり、必要に応じて電極積層体２０の表面にセパレータ層を形成するようにしてもよい。このような場合であっても上記実施形態と同様の作用効果を得ることができる。
【0113】
以上、本発明の実施形態について説明したが、上記実施形態は本発明の適用例の一部を示したに過ぎず、本発明の技術的範囲を上記実施形態の具体的構成に限定する趣旨ではない。
【0114】
なお、上記実施形態は、適宜組み合わせ可能である。
【符号の説明】
【0115】
１ａ、３ａ、２１ａ、２２ａ 集電箔（集電体）１ｂ、２１ｂ 電極層（活物質層）
３ｂ、２２ｂ 対極電極層（活物質層）
９１ａ 流体（ゲル状の流体）