特許 6799790 接合材とそれにより得られる接合体と接合体の製造方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6799790

(24)【登録日】2020年11月26日

(45)【発行日】2020年12月16日

(54)【発明の名称】接合材とそれにより得られる接合体と接合体の製造方法

(51)【国際特許分類】

   C04B 37/00 20060101AFI20201207BHJP

   B23K 35/26 20060101ALI20201207BHJP

   C22C 13/00 20060101ALI20201207BHJP

【ＦＩ】

   C04B37/00 B

   B23K35/26 310A

   C22C13/00

【請求項の数】3

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2016-237027(P2016-237027)

(22)【出願日】2016年12月6日

(65)【公開番号】特開2018-90460(P2018-90460A)

(43)【公開日】2018年6月14日

【審査請求日】2019年6月27日

(73)【特許権者】

【識別番号】314012076

【氏名又は名称】パナソニックＩＰマネジメント株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100100158

【弁理士】

【氏名又は名称】鮫島 睦

(74)【代理人】

【識別番号】100132252

【弁理士】

【氏名又は名称】吉田 環

(72)【発明者】

【氏名】北浦 秀敏

(72)【発明者】

【氏名】坂口 茂樹

【審査官】 谷本 怜美

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０００−１１７４２７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平０１−０９５８９３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−０５８２８７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０００−３２６０８８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１５／００４４６７（ＷＯ，Ａ２）

【文献】 米国特許第０６２３１６９３（ＵＳ，Ｂ１）

【文献】 米国特許第０３４８４２１０（ＵＳ，Ａ）

【文献】 米国特許第０３３６１５６１（ＵＳ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０４Ｂ ３７／００−３７／０４

Ｂ２３Ｋ ３５／２６

Ｃ２２Ｃ １３／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

第一部材と、第二部材と、第一部材と第二部材との間に存在する接合部とから成る接合
体であって、
前記第一部材と前記第二部材の少なくとも一方が炭素材であり、
前記炭素材と前記接合部の界面にチタン、ジルコニウム及びバナジウムの少なくとも１種の元素を含む化合物層が存在し、
前記化合物層の厚さは、０．１μｍ以上６μｍ以下である、接合体。

【請求項2】

前記第一部材と前記第二部材がいずれも炭素材である、請求項１に記載の接合体。

【請求項3】

前記化合物層の組成は、５０ｗｔ％以上６８ｗｔ％以下のチタン、ジルコニウム及びバナジウムの少なくとも１種の元素と、５ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下のスズと、２７ｗｔ％以上３５ｗｔ％以下の炭素とを含む、請求項１または２に記載の接合体。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、高熱伝導を必要とするヒートスプレッダーやヒートシンク等に使用可能な接合材とそれにより得られる接合体と接合体の製造方法に関する。

【背景技術】

【0002】

炭素材と他の部材との接合のための接合材としては、例えば、複数の炭素粒子と、セラミックス部とを有するセラミックス−炭素複合材が知られている（特許文献１）。セラミックス−炭素複合材のセラミックス部には、具体的には窒化アルミニウム、炭化ケイ素が用いられている。このセラミックス−炭素複合材は、例えば、１７００〜２１００℃に加熱、加圧することによって焼成させることにより、金属材と接合することができるものである。また、銀、銅およびチタンから構成されているインサート材を用いて銅板などと接合される、グラファイトから構成される接合体もまた知られている（引用文献２）。引用文献２に記載される接合体は、グラフェンシートを積層することによって得られるプレート状の接合体であり、接合する部材と接合体との間にインサート材を介在させた状態で加圧することにより部材と接合することができるものである。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１２−２４６１７２号公報

【特許文献2】特許第５９３０６０４号

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

しかしながら、特許文献１に記載の接合材によって接合される炭素は、接合材の中に粒子状で含まれている必要があるため、例えば板状に形成された炭素材を特許文献１に記載の接合材によって他の部材に接合させることは難しい。さらに、炭素粒子とセラミックス部とを高温で焼成することによって金属材と炭素粒子とを接合させているため、焼成後（すなわち接合後）のセラミックス−炭素複合材が柔軟性に乏しいという問題がある。

【0005】

また、特許文献２の接合体を用いた接合構造体は、銀、銅およびチタンから構成されているインサート材のヤング率（銀：１００ＧＰａ、銅：１３６ＧＰａ）が高く変形しにくいために、製造工程における冷却時の熱収縮により、高い応力が接合部に発生しクラックが発生するおそれがある。

【0006】

本発明は前記課題を解決するためになされたものであり、任意の形状の部材同士を固定することができ、特に炭素材と強固に接合する、柔軟性を有する接合部を形成することができる接合材を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0007】

前記課題を解決するため、本発明の接合材は、スズおよび炭素と化合物を形成し得る少なくとも１種の元素（化合物形成性元素）を０．１ｗｔ％以上５ｗｔ％以下含み、残部にＳｎを主成分として含む。

【0008】

本明細書において「スズおよび炭素と化合物を形成し得る少なくとも１種の元素（化合物形成性元素）」とは、スズおよび炭素と化合物を形成する任意の元素をいう。化合物形成性元素が２種類以上あるとき、接合材における化合物形成性元素の含有率（ｗｔ％）とは、接合材の総重量に対する、接合材に含まれる２種類以上の化合物形成性元素の重量の和の割合を示している。

【0009】

本明細書において「主成分」とは、接合材に含まれる元素の中で最も存在比率が高い元素を意味する。

【0010】

また、一実施形態の接合材において、化合物形成性元素はチタン、ジルコニウム、バナジウムの少なくとも１つを含む。

【0011】

また、一実施形態の接合体の製造方法において、上述した実施形態の接合材を用いて第一部材と第二部材とを接合することにより、接合体が提供される。

【0012】

本明細書において「第一部材」および「第二部材」とは、接合材によって互いに固定される接合部材をいう。

【0013】

また、一実施形態の接合体の製造方法において、前記第一部材と前記第二部材の少なくとも一方が炭素材であり、前記接合材と炭素材との界面に、前記化合物形成性元素とスズと炭素の化合物から成る化合物層を形成する工程が含まれる。

【0014】

本明細書において「炭素材」とは、接合材によって固定される、任意の形状を有する炭素でできた接合部材をいう。

【0015】

また、一実施形態の接合体の製造方法において、前記第一部材と前記第二部材はいずれも炭素材であり、前記接合材と炭素材との界面に、前記化合物形成性元素とスズと炭素の化合物から成る化合物層を形成する工程が含まれる。

【0016】

また、一実施形態の接合体は、第一部材と、第二部材と、第一部材と第二部材との間に存在する接合部とから成る接合体であって、第一部材と第二部材の少なくとも一方が炭素材であり、炭素材と接合部の界面に化合物形成性元素を含む化合物層が存在する。

【0017】

また、一実施形態の接合体は、第一部材と、第二部材と、第一部材と第二部材との間に存在する接合部とから成る接合体であって、第一部材と第二部材はいずれも炭素材であり、炭素材と接合部の界面に化合物形成性元素を含む化合物層が存在する。

【0018】

また、一実施形態の接合体において、化合物形成性元素がチタン、ジルコニウム、バナジウムの少なくとも１つを含む。

【発明の効果】

【0019】

本発明によれば、任意の形状の部材同士を固定することができ、特に炭素材と強固に接合する、柔軟性を有する接合部を形成することができる接合材が提供される。加えて、部材同士が柔軟性を有する接合部により固定され、特に炭素材が存在する場合には、接合部が炭素材と強固に接合した接合体が提供される。さらに、部材同士を固定することができ、特に炭素材が存在する場合には、炭素材と強固に接合することができる、柔軟性を有する接合部を有する接合体の製造方法が提供される。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1A】接合体の製造方法の説明図である。

【図1B】接合体の製造方法の説明図である。

【図2A】接合体の断面の電子顕微鏡画像である。

【図2B】接合体の断面の電子顕微鏡画像の上に、各層が広がる方向に対して垂直な方向における位置の変化に伴う各元素濃度の推移を示した図である。

【図3】熱伝導性と柔軟性の評価試験のための装置の模式図である。

【発明を実施するための形態】

【0021】

以下、本発明の実施の形態である接合材について図面を参照しながら説明する。

【0022】

＜接合材＞
本発明における接合材は、化合物形成性元素を０．１ｗｔ%以上５％以下含有し、残部にスズを主成分として含む合金である。

【0023】

化合物形成性元素は、スズおよび炭素の両方と化合物を形成することができる元素であれば特に限定されないが、例えば、チタン、ジルコニウム、バナジウム等を使用することができる。

【0024】

接合材の化合物形成性元素の含有量が０．１ｗｔ％以上であることにより、接合部材が炭素材である場合に、接合部と接合部材（第一部材および第二部材）との界面に十分な量の化合物が形成され、接合部と接合部材との界面に引っ張り強度の高い良好な接合を形成することができる。また、接合材における化合物形成性元素の含有量が５ｗｔ％以下であることにより、接合材を用いて形成される接合部の熱伝導性の低下を防ぐことができると同時に、接合部材が炭素材である場合に接合部と接合部材との間に形成される化合物層においてクラックが発生することを防ぐことができる。

【0025】

接合材の残部はスズのみから成るものであってよく、このとき、接合材に含まれる化合物形成性元素が１種類であるならば、接合材は１種類の化合物形成性元素と主成分であるスズとから成る二元系合金である。また、接合材の残部は主成分であるスズを含む複数の元素から成るものであってもよく、このとき接合材は化合物形成性元素と主成分であるスズを含む複数の元素とから成る多元系合金である。

【0026】

以下、本発明の実施の形態である接合体とその製造方法について、図面を参照しながら説明する。

【0027】

はじめに、図１Ａに示すように、第一部材１０１と第二部材１０２と接合材１０３とを準備する。

【0028】

第一部材１０１および第二部材１０２は、接合材によって互いに固定される炭素材である。図示した実施の形態において第一部材１０１および第二部材１０２は炭素材であるが、接合材によって固定される部材は、銅、ニッケルおよびアルミ等でできた部材であってもよい。接合部材の種類がこのように様々であり得るのは、上述したように、接合材１０３の主成分であるスズが、様々な金属と界面反応を生じ得るためである。第一部材１０１および第二部材１０２は任意の炭素材であってよく、例えば高配向性グラファイトシート、膨張黒鉛シート、等方黒鉛等を用いることができるが、これに限定されない。

【0029】

第一部材１０１および第二部材１０２は、４００Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有することが好ましい。第一部材１０１および第二部材１０２がこのような熱伝導率を有することにより、形成された接合体をヒートスプレッダーとして利用することができる。

【0030】

第一部材１０１および第二部材１０２は、製造の容易性に関して、縦の長さが２００ｍｍ以下であり、横の長さが２００ｍｍ以下であり、かつ、０．５ｍｍ以下の厚みを有することが好ましいが、これに限定されず、様々な寸法を有し得る。

【0031】

接合材１０３の形状は特に限定されず、例えばフィルム状であってもよく、転写することができるペースト状であってもよい。接合材１０３の厚みは０．０１ｍｍ以上であることが好ましい。接合材がこのような厚みを有することにより、第一部材１０１と第二部材１０２とを隙間なく接合することが可能になる。

【0032】

次に、図１Ａに示される第一部材１０１と第二部材１０２と接合材１０３とに対して、得られる接合部１０７が所望の厚みになるように圧力を掛けながら、任意の時間に亘って窒素雰囲気下でホットプレスを行い、続いて冷却することによって、図１Ｂに示すように、第一部材１０１と第二部材１０２と、接合材層１０６および化合物層１０５から成る接合部１０７とを有する接合体１０４を形成する。

【0033】

ホットプレスを行う温度は、接合材に含有される元素の種類と割合によってさまざまであり得るが、接合材１０３の融点以上であればよく、例えば２５０℃以上１５００℃以下であってよい。ホットプレスを行う時間は、接合材に含有される元素の種類と割合によってさまざまであり得るが、例えば１０分間であってよい。

【0034】

接合部１０７は、接合材１０３をホットプレスすることにより形成され、接合材層１０６と化合物層１０５とから成る。

【0035】

化合物層１０５は、接合部１０７の一部であり、第一部材１０１および第二部材１０２と、接合部１０７との界面に存在する。化合物層１０５は、化合物形成性元素とスズと炭素の化合物から成る。このような化合物層１０５が接合部１０７に存在することにより、第一部材１０１と第二部材１０２とは、接合部１０７によって原子レベルで非常に強固に接合されるようになり、接合体１０４の強度を高めることができる。

【0036】

化合物層１０５における化合物形成性元素の濃度は、接合材１０３における化合物形成性元素の濃度よりも高い。これは、接合材１０３に含有されていた化合物形成性元素が、接合体１０４形成時に化合物層１０５へ濃化するためである。化合物層１０５の組成は、接合材１０３に含有される元素の種類と割合によって様々であり得るが、概ね５０ｗｔ％以上８０ｗｔ％以下の化合物形成性元素と、１ｗｔ％以上１５ｗｔ％以下のスズと、５ｗｔ％以上４９ｗｔ％以下の炭素とを含むことが好ましい。

【0037】

化合物層１０５の厚さは０．１μｍ以上１０μｍ以下であり、より好ましくは０．１μｍ以上６μｍ以下である。化合物層１０５の厚さが０．１μｍ以上であることによって接合部材と接合部とが十分な量の化合物形成性元素とスズと炭素の化合物により接合されるため、接合体１０４は引っ張り強度の高い良好な接合を有するようになる。化合物層１０５の厚さが１０μｍ以下であることにより、化合物層１０５は接合体１０４の変形に追従するため、接合体１０４が破損しにくくなる。

【0038】

接合材層１０６は、接合部１０７の一部であり、接合体１０４の形成に際して、第一部材１０１および第二部材１０２に含まれる元素の接合材１０３への拡散が生じなかった部分である。接合材１０３に含有されていた化合物形成性元素は、接合体１０４形成時に化合物層１０５へ濃化する。このため、接合材層１０６におけるスズの濃度は、スズを主成分とする接合材１０３におけるスズの濃度よりもさらに高い。上述したとおり、接合材層１０６はヤング率が６１ＧＰａである金属のスズが主成分であるために、一般的なセラミックスに比べて非常に軟らかい。このような接合材層１０６が接合部１０７に存在することにより、第一部材１０１と第二部材１０２とが柔軟な接合部１０７によって接合されるようになり、接合体１０４におけるクラックなどの破損を効果的に低減することができる。

【0039】

本発明の接合体を以下の実施例１〜１２で示すように作製した。

【実施例1】

【0040】

第一部材１０１および第二部材１０２には、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．１ｍｍの厚みを有する高配向性グラファイトを使用した。接合材１０３には化合物形成性元素であるチタンを０．１ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用した。

【0041】

はじめに、２枚の接合部材１０１、１０２の間に接合材１０３を設置した。次に、加熱炉において接合部１０７の厚みが０．０１ｍｍになるようにプレス圧を制御しながら、５５０℃において１０分間ホットプレスを行った。最後に、自然冷却を行って接合体１０４を作製した。

【実施例2】

【0042】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるチタンを２ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例3】

【0043】

第一部材１０１および第二部材１０２は、実施例１と同じものを使用した。接合材１０３には、化合物形成性元素であるチタンを５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１５ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用した。

【0044】

はじめに、２枚の接合部材１０１、１０２の間に接合材１０３を設置した。次に、加熱炉において接合部１０７の厚みが０．０１５ｍｍになるようにプレス圧を制御しながら、５５０℃において１０分間ホットプレスを行った。最後に、自然冷却を行って接合体１０４を作製した。

【実施例4】

【0045】

第一部材１０１および第二部材１０２に、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．５ｍｍの厚みを有する高配向性グラファイトを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例5】

【0046】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるチタンを１ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例４と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例6】

【0047】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるチタンを５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例４と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例7】

【0048】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるジルコニウムを０．１ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例8】

【0049】

第一部材１０１および第二部材１０２は、実施例４と同じものを使用した。接合材１０３に、化合物形成性元素であるバナジウムを５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１５ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用した。

【0050】

はじめに、２枚の接合部材１０１、１０２の間に接合材１０３を設置した。次に、加熱炉において接合部１０７の厚みが０．０１５ｍｍになるようにプレス圧を制御しながら、５５０℃において１０分間ホットプレスを行った。最後に、自然冷却を行って接合体１０４を作製した。

【実施例9】

【0051】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるチタンを０．５ｗｔ％、ジルコニウムを０．５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例10】

【0052】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるチタンを０．０５ｗｔ％、バナジウムを０．０５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例11】

【0053】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるジルコニウムを２．５ｗｔ％、バナジウムを２．５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１５ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例３と同じにして、接合体１０４を作製した。

【実施例12】

【0054】

接合材１０３に、化合物形成性元素であるチタンを１ｗｔ％、ジルコニウムを１ｗｔ％、バナジウムを１ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【0055】

（比較例１）
比較例として、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．２ｍｍの厚みを有する高配向性グラファイトを準備した。

【0056】

（比較例２）
比較例として、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、１ｍｍの厚みを有する高配向性グラファイトを準備した。

【0057】

（比較例３）
接合材１０３に、チタンを０．０５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例１と同じにして、接合体１０４を作製した。

【0058】

（比較例４）
接合材１０３に、チタンを５．５ｗｔ％含有し、残部がスズである合金を、縦の長さが２００ｍｍであり、横の長さが２００ｍｍであり、かつ、０．０１５ｍｍの厚みを有するフィルム状に加工したものを使用し、それ以外の条件を実施例３と同じにして、接合体１０４を作製した。

【0059】

実施例１〜１２および比較例３〜４で作成した接合体１０４を、断面を電子顕微鏡で観察することによって評価した。図２Ａは、本発明の実施例１において作製した接合体の断面の電子顕微鏡画像である。第一部材１０１と接合材層１０６との界面には化合物層１０５がほぼ均一に一層形成されているため、第一部材１０１と接合材層１０６とは、確実に接合されていることが分かる。

【0060】

さらに、電子顕微鏡で観察した断面の一部に対して元素分析を行い、各層が広がる方向に対して垂直な方向における位置の変化に伴う各元素濃度の推移を調べた。図２Ｂは図２ＡのＬの破線ライン部の元素分析結果を電子顕微鏡画像にプロットした図である。接合材層１０６ではスズ（Ｓｎ）が最も高い割合で検出された。接合体１０４の化合物層１０５は厚みが０．４μｍであり、その組成比は、チタン／スズ／炭素＝５５ｗｔ％／１０ｗｔ％／３５ｗｔ％であった。これにより、化合物層１０５において３つの元素を含む化合物が形成されていることが確認された。

【0061】

次に、実施例１〜１２および比較例３〜４で作成した接合体１０４の熱伝導性および柔軟性と、比較例１〜２で準備した高配向性グラファイトの熱伝導性とを、図３に示す試験装置を用いて評価した。はじめに、実施例および比較例で作製したサンプルを、縦４０ｍｍ、横１０ｍｍの長方形の形状に切断した。これは、ヒートスプレッダーとして基板に配置される際の形状を模擬したものである。平面板３０１に固定冶具３０２にて固定した接合体サンプル３０３を押さえ冶具３０４で平面板３０１に押し当てて評価を行った。固定冶具３０２の上部には発熱体３０５があり発熱体３０５と接合体サンプル３０３の界面の入力温度測定用熱伝対３０６にて入力温度を測定している。今回の評価では、入力温度測定用熱伝対３０６の入力温度が５５℃になるように発熱体の温度制御を行った。発熱体３０５からの熱が伝わり上昇した接合体サンプル３０３の温度を、伝達温度測定用熱伝対３０７で測定し、これを伝達温度とした。伝達温度と入力温度の差を計算することによって熱伝導性を評価した。試験は、押さえ冶具３０４を２５℃の水を用いて毎分１リットルの流量で水冷しながら行った。

【0062】

固定冶具３０２には幅ｗが１０ｍｍ、奥行きが１０ｍｍ、高さｈが２ｍｍのものを用いた。押さえ冶具３０４には幅Ｗが１０ｍｍ、奥行きが１０ｍｍ、高さが１５ｍｍのものを用いた。固定冶具３０２の端部と押さえ冶具３０４の端部との距離Ｌは１５ｍｍであった。発熱体３０５は幅５ｍｍ、奥行き５ｍｍ、高さ３ｍｍのものを用い、これを上部の固定冶具３０２の下面中央に設置した。入力温度測定用熱伝対３０６は発熱体３０５の下面の中央表面に設置した。伝達温度測定用熱伝対３０７は、押さえ冶具３０４の下面の中央と伝達温度測定用熱伝対３０７とで接合体サンプル３０３を挟むように設置した。

【0063】

以下の表１に、上記試験および観察によって得られた実施例１〜１２、比較例１〜４の化合物層の厚さと、化合物層の組成比と、熱伝導性および柔軟性の試験結果および評価結果とを示した。

【0064】

熱伝導性の判定は、接合材を用いていない比較例１および２の高配向性グラファイトに対して上記試験を行うことにより測定された温度差と、各実施例における試験結果の温度差とから計算される熱伝導性の低下率に基づいて行う。熱伝導性の低下率は、実施例１を例に説明すると、実施例１の接合部材１０１、１０２の厚みの合計と同じ厚みを有する、比較例１の高配向性グラファイトの温度差に対する、実施例１の温度差と比較例１の温度差との差の割合であって、（１２．７−１２）／１２×１００＝５．８％と計算される。

【0065】

低下率が１０％以下の場合は◎、１０％より大きく１６％より小さい場合は○、１６％以上の場合は×とした。判定が◎である場合、放熱部材として製品に用いたとしても十分な放熱性を有し、ＣＰＵの性能の低下がない。判定が○である場合、ＣＰＵの性能低下がないが、温度上昇が生じる。判定が×である場合、発熱を逃がすことができないため、ＣＰＵが動かなくなる。

【0066】

柔軟性の判定基準は、熱伝導性評価後に断面観察を行い、接合材層や化合物層にクラックがなければ○、クラックがあれば×とした。

【0067】

【表1】

【0068】

実施例１〜３の接合体は、接合部材の厚みがそれぞれ０．１ｍｍであり、接合材のチタン含有量が０．１ｗｔ以上５ｗｔ%以下であった。このような接合体の温度差は１２．７℃以上１３．５℃以下であり、低下率が５．８％以上１２．５％以下であった。これは比較例１の接合材を用いていない炭素材だけの温度差１２℃とほぼ同等であり、良好な熱伝達性が得られた。断面観察の結果においても接合材層や化合物層にクラックは見られなかった。

【0069】

実施例４〜６の接合体は、接合部材の厚みがそれぞれ０．５ｍｍであり、接合材のチタン含有量が０．１ｗｔ以上５ｗｔ%以下であった。このような接合体の温度差は３．２℃以上３．４℃以下であり、低下率が６．７％以上１３．３％以下であった。これは比較例２の接合材を用いていない炭素材だけの温度差３℃とほぼ同等であり、良好な熱伝達性が得られた。断面観察の結果においても接合材層や化合物層にクラックは見られなかった。

【0070】

一方で、比較例３〜４の接合体は、接合部材の厚みがそれぞれ０．１ｍｍであり、接合材のチタン含有量は比較例３が０．０５ｗｔ％、比較例４が５．５ｗｔ%であった。接合体の温度差は比較例３が１７℃、比較例４が１６℃であり、低下率は比較例３が４１．７％、比較例４が３３．３％であった。また、断面観察の結果、比較例３では、接合材が炭素材に濡れ拡がらず空隙が多数存在していた。これにより、比較例３の熱伝導性は比較例１と比較して大きく低下したものと考えられる。また、比較例４では、断面観察の結果クラックが発見された。電子顕微鏡で観察したところ、化合物層１０５が１１μｍに亘って形成されていたため、Ｓｎを多く含む接合材層が少なくなり、接合部１０７の柔軟性が失われ、クラックが発生したものと考えられる。そしてクラックが生じたために、熱伝導性が大きく損なわれたものと考えられる。

【0071】

実施例７の接合体は、化合物形成性元素であるジルコニウムを０．１ｗｔ％用いており、接合部材の厚みはそれぞれ０．１ｍｍであった。このような接合体の温度差は１２．９℃であり、低下率は７．５％であった。これは比較例１の接合材を用いていない炭素材だけの温度差１２℃とほぼ同等であり、良好な熱伝達性が得られている。断面観察の結果からも接合材や接合層にクラックは見られなかった。

【0072】

実施例８の接合体は、化合物形成性元素であるバナジウムを５ｗｔ％用いており、接合材の厚みはそれぞれ０．５ｍｍであった。このような接合体の温度差は３．４℃であり、低下率は１３．３％であった。これは比較例２の接合材を用いていない炭素材だけの温度差３℃とほぼ同等であり、良好な熱伝達性が得られている。断面観察の結果からも接合材や接合層にクラックは見られなかった。

【0073】

実施例９〜１２の接合体は、スズおよび炭素と化合物を形成する複数の化合物形成性元素を、その合計が０．１ｗｔ％以上５ｗｔ％以下になるように用いており、接合材の厚みはそれぞれ０．１ｍｍであった。このような接合体の温度差は１２．８℃以上１３．６℃以下であり、低下率が６．７％以上１３％以下であり、放熱部材として製品に用いたとしても、ＣＰＵの性能を低下させない良好な熱伝達性が得られた。断面観察の結果においても接合材層や化合物層にクラックは見られなかった。

【産業上の利用可能性】

【0074】

本発明の接合材により提供される接合部は、強固であり、放熱性を有しかつ柔軟性を有するため、半導体や産業機器等の発熱部においても使用することができる。

【符号の説明】

【0075】

１０１ 第一部材
１０２ 第二部材
１０３ 接合材
１０４ 接合体
１０５ 化合物層
１０６ 接合材層
１０７ 接合部
３０１ 平面板
３０２ 固定冶具
３０３ 接合体サンプル
３０４ 押さえ冶具
３０５ 発熱体
３０６ 入力温度測定用熱伝対
３０７ 伝達温度測定用熱伝対

【図1A】

【図1B】

【図2A】

【図2B】

【図3】