特許 6816407 有機ＥＬ素子、ならびに、当該有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源、および表示装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6816407

(24)【登録日】2020年12月28日

(45)【発行日】2021年1月20日

(54)【発明の名称】有機ＥＬ素子、ならびに、当該有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源、および表示装置

(51)【国際特許分類】

   H05B 33/02 20060101AFI20210107BHJP

   H05B 33/28 20060101ALI20210107BHJP

   H01L 51/50 20060101ALI20210107BHJP

   H05B 33/04 20060101ALI20210107BHJP

   H01L 27/32 20060101ALI20210107BHJP

   G09F 9/30 20060101ALI20210107BHJP

【ＦＩ】

   H05B33/02

   H05B33/28

   H05B33/14 A

   H05B33/04

   H01L27/32

   G09F9/30 365

【請求項の数】6

【全頁数】29

(21)【出願番号】特願2016-165866(P2016-165866)

(22)【出願日】2016年8月26日

(65)【公開番号】特開2018-32590(P2018-32590A)

(43)【公開日】2018年3月1日

【審査請求日】2019年7月25日

(73)【特許権者】

【識別番号】000003193

【氏名又は名称】凸版印刷株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110001243

【氏名又は名称】特許業務法人 谷・阿部特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】吉成 玲子

【審査官】 小久保 州洋

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１５−２１９９７２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−０４９３９３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１６−００９５５４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１２−０２８０６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−１７５２６２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｌ ５１／５０ − ５１／５６

Ｈ０５Ｂ ３３／０２

Ｈ０５Ｂ ３３／２８

Ｈ０５Ｂ ３３／０４

Ｈ０１Ｌ ２７／３２

Ｇ０９Ｆ ９／３０

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

光透過性基板、光透過性の構造層、光透過性の第１電極、発光層を含む機能層、および第２電極をこの順に含む有機ＥＬ素子であって、前記第２電極は、少なくとも前記光透過性基板の側に複数の凸部を有し、隣接する２つの凸部の頂点間の距離が５μｍ以下であり、前記複数の凸部のそれぞれは、見かけ上の高さＨ_2a、前記見かけ上の高さＨ_2aの半値高さにおける凸幅Ｗ_2h、前記見かけ上の高さＨ_2aにおける全凸幅Ｗ_2wを有し、Ｗ_2wおよびＷ_2hが
Ｗ_2h ≦ Ｗ_2w／２ （式２）
の関係を満たし、Ｈ_2aが５０ｎｍから４００ｎｍまでの範囲内であり、Ｗ_2wが４００ｎｍから３０００ｎｍまでの範囲内であり、Ｈ_2a／Ｗ_2wが１／４から１／１０までの範囲内である有機ＥＬ素子。

【請求項2】

前記光透過性基板と前記構造層との間に、バリア層をさらに備える、請求項１に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項3】

前記光透過性基板の前記構造層が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに備える、請求項１または２に記載の有機ＥＬ素子。

【請求項4】

請求項１から３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を含む照明装置。

【請求項5】

請求項１から３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を含む面状光源。

【請求項6】

請求項１から３のいずれか１項に記載の有機ＥＬ素子を含む表示装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、光の取り出し効率を改善した、有機エレクトロミネッセンス（ＥＬ）素子、ならびに当該有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源、および表示装置に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、照明装置、表示装置などに用いられる次世代発光デバイスとして、有機ＥＬ現象を利用した発光素子（有機ＥＬ素子）が大きな注目を集めている。有機ＥＬ素子は、面発光が可能であること、低温動作が可能であること、低コスト化が可能であること、軽量化が可能であること、フレキシブルな素子の作製が可能であること、視野角依存性が少ないこと、消費電力が少ないこと、極めて薄い素子の作製が可能であることなどの利点がある。

【0003】

有機ＥＬ素子は、一般的に、陽極、陰極、ならびに陽極および陰極に挟持される有機ＥＬ層を備える。ここで、有機ＥＬ層は、有機発光材料を含有する発光層を含む。必要に応じて、有機ＥＬ層は、電子輸送層、電子注入層、正孔輸送層、正孔注入層などをさらに含んでいてもよい。

【0004】

有機ＥＬ素子は、ガラス基板等の透明な基板上に、ＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）などの透明導電材料からなる陽極、有機ＥＬ層、金属からなる陰極をこの順に備え、基板側から光を取り出すボトムエミッション構造を有してもよい。あるいはまた、有機ＥＬ素子は、あるいは基板上に陰極、有機ＥＬ層、透明導電材料からなる陽極をこの順で備え、基板側とは反対の側から光を取り出すトップエミッション構造を有してもよい。

【0005】

有機ＥＬ素子は、上述の利点を有するものの、光の取出し効率が低いという問題点がある。光の取出し効率は、発光層で発生した光の総エネルギー量に対する、光の取出し面（たとえばボトムエミッション型の場合は基板面）から大気中に放出される光の総エネルギー量の比である。たとえば、発光層で発生する光は全方向に放射されるため、光の多くが、異なる屈折率を有する２つの層の界面で全反射を繰り返す導波モードとなる。このため、導波モード中の熱への変化、および素子の側面からの光の出射により、目的の方向への光の取出し効率が低下する。

【0006】

また、有機ＥＬ素子では、発光層と金属である陰極との間の距離が近いことから、発光層からの光の一部は陰極の表面で表面プラズモンに変換されて失われる。これによっても、光の取出し効率が低下する。光の取出し効率は、有機ＥＬ素子を備えた表示装置、照明装置などの明るさに影響するので、光の取出し効率の改善のために種々の方法が検討されている。

【0007】

光の取出し効率を改善する方法の１つとして、集光性を有する集光層を備えたガラス基板を用いた有機ＥＬ素子が提案されている。たとえば、特開２００３−８６３５３号公報には、マイクロレンズなどの集光性構造物と、この集光性構造物を覆う透明樹脂とから成る集光層が開示されている（特許文献１参照）。この提案では、透明樹脂は、集光性構造物よりも高い屈折率を有する。集光層をガラス基板上に設けることで、ガラス基板の表面で生じる全反射を抑制し、光の取出し効率を改善している。

【0008】

また、光の取出し効率を改善する方法の１つとして、表面プラズモン共鳴を利用する方法が提案されている。たとえば、特許第４７６２５４２号明細書には、金属層（陰極）の表面に１次元または２次元の周期的微細構造を設ける方法が開示されている（特許文献２参照）。この提案において、周期的微細構造は、回折格子として機能する。これにより、陰極表面で表面プラズモンに変換されたエネルギーが光へと再変換され、光の取出し効率が向上する。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0009】

【特許文献1】特開２００３−８６３５３号公報

【特許文献2】特許第４７６２５４２号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0010】

しかしながら、上述の集光層をガラス基板に設けたとしても、集光層とガラス基板との界面で全反射が生じるので、有機ＥＬ素子からの光の取出し効率は十分に高いとはいえない。また、上述の周期的微細構造を金属層に設ける場合、金属層の凹凸構造に起因してリーク電極が発生すること、金属相上に積層した各層の不均一性により発光むらが発生すること、および経時的安定性が低下することなどの問題点もあった。このため、理論上効率のよい周期的な構造を金属層に設けたとしても、有機ＥＬ素子を安定的に製造できるとは限らなかった。一方で、有機ＥＬ照明装置の省電力化および／またはフレキシブル有機ＥＬ照明装置の製造に向けて、さらに改善された光の取出し効率を有する有機ＥＬ素子が求められている。

【0011】

本発明は、高い光の取出し効率、および発光の高い均一性を両立した有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。さらに、本発明は、この有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

本発明の第１の実施形態は、光透過性基板と、光透過性の構造層と、光透過性の第１電極と、発光層を含む機能層と、第２電極とをこの順に含み、第２電極は、少なくとも光透過性基板の方向に複数の凸部を有し、隣接する２つの凸部の頂点間の距離が５μｍ以下である有機ＥＬ素子に関する。ここで、複数の凸部のそれぞれは見かけ上の高さＨ_2a、見かけ上の高さＨ_2aの半値高さにおける凸幅Ｗ_2h、および見かけ上の高さＨ_2aにおける全凸幅Ｗ_2wを有し、
Ｗ_2h ≦ Ｗ_2w／２ （式２）
の関係を満たしてもよい。また、Ｈ_2aが５０ｎｍから４００ｎｍであることが好ましい。さらに、Ｗ_2wが４００ｎｍから３０００ｎｍの範囲であることが好ましい。また、Ｈ_2a／Ｗ_2wが、１／４から１／１０の範囲であることが好ましい。

【0013】

第１の実施形態の有機ＥＬ素子は、光透過性基板と前記構造層との間に、バリア層をさらに備えてもよい。また、第１の実施形態の有機ＥＬ素子は、光透過性基板の構造層が設けられた面とは反対側の面に、光取出しレンズ層をさらに備えてもよい。

【0014】

本発明の第２の実施形態は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含む照明装置に関する。本発明の第３の実施形態は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含む面状光源に関する。本発明の第４の実施形態は、第１の実施形態の有機ＥＬ素子を含む表示装置に関する。

【発明の効果】

【0015】

上記の構成を採用することにより、高い光の取出し効率の有機ＥＬ素子を提供できる。さらに、この有機ＥＬ素子を用いることで、優れた特性を有する照明装置、面状光源および表示装置を実現することができる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】本発明の第１の実施形態に係る有機ＥＬ素子を示す概略断面図である。

【図2】図１の有機ＥＬ素子の部分拡大図である。

【図3】本発明の有機ＥＬ素子の別の構成例を示す概略断面図である。

【図4】本発明の有機ＥＬ素子のさらに別の構成例を示す概略断面図である。

【図5】本発明の有機ＥＬ素子の構造層に含まれる凹部の条件を説明するための図である。

【図6】本発明の有機ＥＬ素子の構造層に含まれる凹部の条件を説明するための図である。

【図7】本発明の有機ＥＬ素子の構造層に含まれる凹部の条件を説明するための図である。

【図8】本発明の有機ＥＬ素子の構造層の形状の一例を示す図であり、（ａ）は構造層の斜視図であり、（ｂ）は構造層の上面図であり、（ｃ）は切断線ＶＩＩＩｃ−ＶＩＩＩｃに沿った構造層の断面図である。

【図9】本発明の有機ＥＬ素子の第２電極の形状の例を示す図であり、（ａ）は第２電極の斜視図であり、（ｂ）は第２電極の上面図であり、（ｃ）は切断線ＩＸｃ−ＩＸｃに沿った第２電極の断面図である。

【図10】本発明の有機ＥＬ素子の第２電極に含まれる凸部の条件を説明するための図である。

【図11】本発明の第２の実施形態の照明装置および第３の実施形態の面状光源の一例を示す概略断面図である。

【図12】本発明の第４の実施形態の表示装置の一例を示す概略断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0017】

本発明を、図面を参照して説明する。本発明は、有機ＥＬ素子、ならびにこの有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を包含する。なお、本発明は、以下に記載する実施形態に限定されるものではない。本発明に対して、当業者の知識に基づいて種々の変更または修正を加えることが可能である。そして、そのような変更または修正が加えられた実施形態も本発明の範囲に含まれる。

【0018】

（Ｉ）有機ＥＬ素子
まず、本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子について説明する。

【0019】

本発明の第１の実施形態の有機ＥＬ素子は、基板、構造層、第１電極、発光層を含む機能層、および第２電極を少なくとも含む。本実施形態の有機ＥＬ素子１００の構成例を図１に示す。本実施形態に係る有機ＥＬ素子１００は、光透過性基板１０２、光透過性の構造層１０４、光透過性の第１電極１０６、発光層を含む機能層１０８、および第２電極１１０を、この順に積層した構造を有する。本発明の有機ＥＬ素子は、光透過性基板１０２の側から光を取り出す、ボトムエミッション構造を有する。

【0020】

本発明の有機ＥＬ素子は構造層１０４を有する。構造層１０４は、図２に示すように、第１電極１０６側の面に、第１電極の方向に向けて複数の凹部２０２を有する。また、構造層１０４は、複数の凹部２０２の隣接した凹部の間の山の部分（以下、「山部」と称する）２０４を有する。凹部２０２および山部２０４は、構造層１０４の上に積層される第１電極１０６、機能層１０８および第２電極１１０へ、それぞれの形状が転写される。構造層１０４から第２電極１１０に転写された山部および谷状部分の形状は、第２電極１１０の基板側の面およびその反対側の面の両方で維持されうる。また、構造層１０４の形状が第２電極１１０で維持される限り、第２電極１１０の山部および谷状部分の形状は、第２電極１１０の光透過性基板１０２側の面にのみ形成されてもよい。ここで、構造層の凹部２０２の形状は、第２電極１１０の光透過性基板１０２側の面上では、凸部（山の部分）２０６に転写され、構造層１０４の山部２０４の形状は、第２電極１１０上では谷部２０８に転写される。このような凹部２０２および山部２０４の形状が転写された第２電極１１０は、図２に示すように、機能層１０８で発光された光２１０を効率よく基板側への光２１２として取り出すことを可能にする。

【0021】

本発明における構造層１０４の凹部２０２の具体的形状および凹部形状の条件など、ならびに、第２電極１１０の凸部２０６の具体的形状および凸部形状の条件は、後述する「構造層」のセクション、および「第２電極」のセクションで詳述する。

【0022】

第１電極１０６は、光透過性を有し、陽極となる電極である。機能層１０８は発光層を含む。第２電極１１０は、第１電極１０６の対極となる電極であり、陰極となるものである。

【0023】

本明細書において、光透過性とは、光に対して透明である性質（透光性）を意味する。本発明で用いる光透過性の材料は、好ましくは、紫外領域から赤外領域までの光に対して透明である。具体的には、光透過性の材料は、３５０ｎｍから８００ｎｍまでの波長領域において、５０％以上の平均透過率を有することが好ましい。より好ましくは、光透過性の材料は、３５０ｎｍから８００ｎｍまでの波長領域において、８０％以上の平均透過率を有する。

【0024】

図３に示すように、本発明の有機ＥＬ素子の別の構成例は、光透過性基板１０２の構造層１０４とは反対側の表面に、レンズ層３０２と光透過性層３０４とを含む光取出しレンズ層３１０をさらに含んでもよい。

【0025】

図４に示すように、本発明の有機ＥＬ素子のさらに別の構成例は、光透過性基板１０２、バリア層４０２、構造層１０４、第１電極１０６、機能層１０８、および第２電極１１０を含むことができる。バリア層４０２は、構造層１０４、第１電極１０６、機能層１０８および第２電極１１０にとって有害な水分などの侵入を防止するための層である。このため、バリア層４０２は、光透過性基板１０２と構造層１０４との間に設けることが好ましい。また、この構成例は、図４に示すように、光取出しレンズ層３１０をさらに含んでもよい。

【0026】

本明細書において、光透過性基板１０２、構造層１０４および第１電極１０６を少なくとも含む部分を「光取り出し基板１２０」とも称する。また、本めいさいしょにおいて、任意構成要素である光取出しレンズ層３１０およびバリア層４０２を光取出し基板１２０に含めることができる。

【0027】

次に、有機ＥＬ素子１００を構成する各部について詳細に説明する。

【0028】

［光透過性基板］
光透過性基板１０２は、所定の光（好ましくは可視領域の光）を透過する板状部材である。その材料は、ガラス、プラスチックなどの従来から有機ＥＬ素子に利用されているものであれば特に限定されない。光透過性基板１０２は、ガラス板、ポリマーから構成される基板、樹脂フィルムなどであることが好ましい。

【0029】

ガラス板の例は、特にソーダ石灰ガラス、バリウム・ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラスなどを含む。

【0030】

光透過性基板１０２を構成するポリマーは、たとえば、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスルフィド、ポリスルホンなどを含む。

【0031】

樹脂フィルムの材料は、たとえば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などのポリエステル；ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン；セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースニトレートなどのセルロースエステル類またはそれらの誘導体；ポリ塩化ビニリデン；ポリビニルアルコール；ポリエチレンビニルアルコール；シンジオタクティックポリスチレン；ポリカーボネート；ポリエーテルケトン；ポリイミド；ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）；ポリフェニレンスルフィド；ポリスルホン類；ポリエーテルイミド；ポリエーテルケトンイミド；ナイロンなどのポリアミド；フッ素樹脂；ポリメチルメタクリレート；アクリルあるいはポリアリレート類；ノルボルネン樹脂などのシクロオレフィン系樹脂等を含む。

【0032】

本発明の有機ＥＬ素子において、光透過性基板１０２として樹脂フィルムを用いる場合、この樹脂フィルムの表面に、以下で説明するバリア層がすでに設けられている、バリア層付き樹脂フィルムを用いることもできる。

【0033】

［バリア層］
バリア層４０２は、本発明の有機ＥＬ素子の任意選択的な構成要素である。バリア層は、無機物または有機物の被膜、またはその両者を含むハイブリッド被膜であってもよい。バリア層は、ＪＩＳ Ｋ ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定される水蒸気透過度（２５±０．５℃、９０±２％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下であるバリア特性を有することが好ましい。さらに、バリア層４０２は、ＪＩＳ Ｋ ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定される、１．０×１０^-3ｃｍ³／（ｍ²・２４ｈ・ａｔｍ）以下の酸素透過度、および１．０×１０^-3ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下の水蒸気透過度を有することが好ましい。より好ましくは、バリア層４０２は、１．０×１０^-5ｇ／（ｍ²・２４ｈ）以下の水蒸気透過度を有する。

【0034】

バリア層４０２の材料は、有機ＥＬ素子１００の劣化をもたらす水分や酸素などの浸入を抑制する機能を有することが望ましい。たとえば、バリア層４０２の材料は、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを含んでもよい。なお、無機材料で構成されるバリア層４０２は脆弱である場合がある。この脆弱性を改良するために、バリア層４０２を上記の無機材料からなる無機層と、有機材料からなる有機層を積層させた積層構造とすることがより好ましい。無機層および有機層の積層順は特に制限はない。バリア層４０２は、好ましくは、無機層と有機層とを交互に積層させた積層構造を有する。

【0035】

バリア層４０２の形成方法は特に限定はない。本技術分野で通常利用されている手段を用いてバリア層４０２を形成することができる。たとえば、真空蒸着法、スパッタ法、反応性スパッタ法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いて、バリア層４０２を形成することができる。

【0036】

［構造層］
構造層１０４は、第１電極１０６側の面に、第１電極１０６の方向に向けて複数の凹部２０２を有する（たとえば、図２参照）。また、複数の凹部２０２の隣接した凹部の間には、山部２０４が存在する。凹部２０２および山部２０４は、構造層１０４の上に積層される第１電極１０６、機能層１０８および第２電極１１０へ、それぞれの形状が転写され、それぞれの層においてその形状が維持される。

【0037】

構造層１０４に設けられる凹部２０２は、以下に図５〜図７を用いて説明する所定の条件を満たすことが必要である。

【0038】

構造層１０４において、隣接する凹部２０２の底点間の距離が所定の範囲内にあることが望まれる。

【0039】

図５は、複数の凹部２０２が形成された構造層１０４を示す。隣接する凹部２０２の底点間の距離は、５μｍ以下が好ましい。さらに好ましくは、隣接する凹部２０２の底点間の距離は３μｍ以下である。前述の範囲内の底点間距離を設定することにより、構造層１０４の凹部２０２から第２電極１１０へ転写された凸部が、機能層１０８で発した光を効率よく光透過性基板１０２側に反射することができる形状となる。具体的には、図５の「Ａ」で表される凹部の底点と、隣接する「Ｂ」、「Ｃ」、「Ｄ」、「Ｈ」で表される凹部の底点との距離が上記範囲内にあるか、あるいは、図５の「Ａ」で表される凹部の底点と、隣接する「Ｅ」、「Ｆ」、「Ｇ」、「Ｉ」で表される凸部の底点との距離が上記範囲内にあることが望ましい。

【0040】

次に、図６および図７を参照し、構造層１０４に設けられた複数の凹部５０２の間の関係を説明する。

【0041】

図６は、図５と同様の凹部５０２を有する構造層１０４を示す。複数の凹部の底点７０２、７０４、７０６、７０８、および７０９を通り、構造層１０４に垂直である平面６０２を考える。図７は、平面６０２で示す断面において、凹部５０２ａ（底点７０２を有するもの）と、これに隣接する２つの凹部５０２ｂ（底点７０４を有するもの）および５０２ｃ（底点７０６を有するもの）の断面形状を示したものである。

【0042】

ここで、１つの凹部に着目する（以下の説明では、図７の凹部５０２ａとする）。図７に示すように、凹部５０２ａは、構造層１０４の底辺１０４ａからその底点７０２までの高さＨ₁₀を有する。凹部５０２ａと、凹部５０２ｂとの間の山部７７０は、構造層１０４の底辺１０４ａからその頂点７１０までの高さＨ₁₁を有する。また、凹部５０２ａと、凹部５０２ｃの間の山部７７２は、構造層１０４の底辺１０４ａからその頂点７１２までの高さＨ₁₂を有する。

【0043】

次に、上記２つの山部７７０の高さＨ₁₁と、山部７７２の高さＨ₁₂とを比較して、小さい方をとり、山部の高さＨ_1aとする。この山部の高さＨ_1aから、凹部５０２ａの底点７０２までの高さＨ₁₀を引き、この値を、凹部５０２ａの見かけ上の深さＤ_1aとする。次に、この凹部５０２ａの見かけ上の深さＤ_1aの二分の一の位置を凹部５０２ａの半値高さ７６４とする。

【0044】

山部の半値高さ７６４の位置における凹部５０２ａの幅を、凹幅Ｗ_1hと定義する。次に、山部の高さＨ_1aと同じ高さの、山部７７２の斜面部の位置を７８０とする。そして、山部７７０の頂点７１０と山部７７２の位置７８０との距離を、凹部の全凹幅Ｗ_1wと定義する。

【0045】

本発明では、上記凹幅Ｗ_1hが、全凹幅Ｗ_1wを２で割った値以下であることが望ましい。即ち、以下の式を満たすことが望まれる。

【0046】

Ｗ_1h ≦ Ｗ_1w／２ （式１）

【0047】

上記の式の必要な値は、走査型プローブ顕微鏡（たとえば、株式会社日立ハイテクサイエンス製ＡＦＭ５４００）などを使用して、構造層の凹部および山部の所望の領域を２次元で観察することによって得ることができる。本発明では、凹部および山部の１０箇所について画像を測定した後、画像中の任意の凹部と、この凹部に隣接する凹部との間の山部を１点の間隔として１０点以上の間隔を用いて、その平均を求めた。

【0048】

上述の（式１）を満たす領域であるならば、その領域が、構造層１０４で周期的に配列していてもよいし、ランダムに配置されていてもよい。上述の（式１）を満たす領域は、構造層の全領域の５０％〜１００％、好ましくは８０％〜１００％の範囲である。本発明では、規則的に凹部が配列した構造層１０４がより好ましく、規則的な凹部が構造層１０４全体に配列したものが最も好ましい。

【0049】

構造層１０４は、光透過性を有する。構造層１０４の凹部の形状は、第２電極１１０へ転写された形状が、機能層１０８から発せられた光を効率よく光透過性基板１０２側へ反射するものであれば特に限定されない。

【0050】

具体的には、たとえば、凹部の例は、図８（ａ）〜（ｃ）に示すような凹部の頂辺が四角形である四角錐形状の凹部５０２を含む。図８（ａ）は四角錐形状の凹部５０２を有する構造層１０４の概略を示す斜視図であり、図８（ｂ）は構造層１０４を鳥瞰する上面図であり、図８（ｃ）は、図８（ｂ）の切断線ＶＩＩＩｃ−ＶＩＩＩｃに沿った構造層１０４の断面図である。

【0051】

本発明では、凹部５０２は、図８に示すように規則的な配列を有することが好ましいが、第２電極１１０へ転写された配列が、機能層１０８から発せられた光を効率よく光透過性基板１０２側へ反射するものであれば特に限定されない。たとえば、図８（ｂ）の点線で囲んだ領域８１０、８１２のように、規則的な配列を有する領域が、構造層の全面の一部に存在するような配列を有していてもよい。

【0052】

本発明の構造層１０４の凹部の形状について図面を参照して説明したが、本発明はこのような形状に限定されない。構造層１０４の凹部は、図８に示す四角錐形状ではなく、三角錐形状、五角錐形状、六角錐形状などの多角錐の形状を有してもよい。本発明では、特に円形に近い底面形状を有するものが好ましい。

【0053】

また、構造層１０４の凹部の見かけ上の深さＤ_1a（図７参照）は、５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であることが好ましい。複数の凹部の見かけ上の深さＤ_1aが５０ｎｍより低い場合は、構造層１０４の形状が転写される第２電極１１０の凸部の見かけ上の高さＨ_2aが低くなるため、表面プラズモン共鳴の効果が得られない。複数の凹部の見かけ上の深さＤ_1aが４００ｎｍより高い場合は、凹部の見かけ上の深さＤ_1aが機能層１０８に含まれる発光層などの層の膜厚を大きく超え、層の均一性が著しく低下する。その結果、発光むら、ショート（短絡）などによる発光不良が発生する。

【0054】

構造層１０４の１つの凹部に隣接する２つの山部の頂点の高さ差（たとえば、山部７７０の高さＨ₁₁と、山部７７２の高さＨ₁₂との差（図７参照））は、凹部の見かけ上の深さＤ_1aの２０％以内であることが好ましい。１つの凹部に隣接する２つの山部の高さ差が、凹部の見かけの高さの２０％を超えると、山部の高さの均一性が低下し、機能層１０８および第２電極１１０の均一性が低下する。その結果、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。

【0055】

さらに、構造層１０４の凹部の全凹幅Ｗ_1wは、４００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であることが好ましい。全凹幅Ｗ_1wが４００ｎｍより小さい場合は、構造層１０４の形状が転写される第２電極１１０の凸部の全凸幅Ｗ_2wが発光波長より小さくなり、表面プラズモン共鳴が不十分なために再放射がされない。その結果、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。また、全凹幅Ｗ_1wが３０００ｎｍより大きい場合は、構造層１０４の形状が転写される第２電極１１０の凸部の全凸幅Ｗ_2wが発光波長より大き過ぎるため、共鳴せずに吸収される光が増加する。その結果として、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。

【0056】

また、本発明では、構造層１０４の凹部の見かけ上の深さＤ_1aと凹部の全凸幅Ｗ_1wとの比、Ｄ_1a／Ｗ_1wが、１／４から１／１０の範囲であることが好ましい。Ｄ_1a／Ｗ_1wが、１／４より大きいと、凹部と山部との間の斜面が成膜時に均一にならない。その結果として、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。Ｄ_1a／Ｗ_1wが、１／１０より小さいと、構造層１０４の形状が転写される第２電極１１０の凸部と谷部との間の斜面の傾斜が緩くなり、表面プラズモンの変換により再放射される光の進行方向が素子の横方向に広がり、光透過性基板１０２を通して取り出される光が減少する。このため、発光効率の向上が図れない。

【0057】

構造層１０４を構成する材料は光透過性樹脂が好ましい。樹脂は、たとえば、低密度または高密度のポリエチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ノルボルネン共重合体、エチレン−ジメタノオクタヒドロナフタレン共重合体［エチレン−ドモン（ＤＭＯＮ）共重合体］、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチルメタクリレート共重合体、アイオノマー樹脂などのポリオレフィン系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂；ナイロン−６、ナイロン−６，６、メタキシレンジアミン−アジピン酸縮重合体；ポリメチルメタクリルイミドなどのアミド系樹脂；ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂；ポリスチレン、スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチレン−アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、ポリアクリロニトリルなどのスチレン−アクリロニトリル系樹脂；トリ酢酸セルロース、ジ酢酸セルロースなどの疎水化セルロース系樹脂；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのハロゲン含有樹脂；ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、セルロース誘導体などの水素結合性樹脂；ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリメチレンオキシド樹脂、ポリアリレート樹脂、液晶樹脂などのエンジニアリングプラスチック系樹脂等を挙げることができる。

【0058】

構造層１０４に対して微粒子を添加して、屈折率調整効果、および／または光散乱効果を付与してもよい。このような微粒子は、無機微粒子、有機微粒子またはこれらの組み合わせからなる粒子であってよい。たとえば、有機微粒子は、アクリル系ポリマー、スチレンポリマー、スチレン−アクリルポリマーおよびその架橋体、メラミン−ホルムアルデヒド縮合物、ポリウレタン系ポリマー、ポリエステル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、フッ素系ポリマー、これらの共重合体からなる微粒子、またはこれらの組み合わせからなる微粒子を含む。また、無機微粒子は、スメクタイト、カオリナイト、タルクなどの粘土化合物粒子、シリカ、酸化チタン、アルミナ、シリカアルミナ、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化ストロンチウムなどの無機酸化物からなる微粒子、あるいは、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、塩化バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、炭酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム、硫酸ストロンチウム、硝酸ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、ガラスなどの無機化合物からなる微粒子を含む。

【0059】

〔電極〕
以下、第１電極１０６および第２電極１１０について説明する。ここでは、第１電極１０６が陽極、第２電極１１０が陰極であるものとして説明する。ただし、本発明は、これらの例に限定されない。

【0060】

（第１電極：陽極）
第１電極１０６を陽極として用いる場合、第１電極１０６を形成するための材料には、たとえば、金属、合金、金属酸化物、導電性化合物、またはこれらの混合物が好適である。陽極の材料は、たとえば、アンチモン、フッ素などをドープ（添加）した酸化スズ（ＡＴＯ、ＦＴＯ）、酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム、ＩＴＯ、酸化亜鉛インジウム（ＩＺＯ）などの導電性金属酸化物、金、銀、クロム、ニッケルなどの金属、これらの金属と導電性金属酸化物との混合物、ヨウ化銅、硫化銅などの無機導電性物質、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性材料などを含む。陽極は積層体であってもよい。たとえば、陽極は、上記材料からなる層の積層体であってもよい。本発明では、導電性金属酸化物を用いて陽極を形成すること好ましい。生産性、高導電性、透明性などの点から、ＩＴＯを用いて陽極を形成することが特に好ましい。

【0061】

陽極側から発光した光を取り出す場合には、陽極の光透過率を１０％より大きくすることが望ましい。また、陽極のシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。さらに、使用する材料にもよるが、陽極は、通常１０ｎｍ以上１０００ｎｍ以下の範囲内、好ましくは１０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。

【0062】

（第２電極：陰極）
第２電極１１０には、上述したとおり、構造層１０４の形状が転写される。構造層１０４の凹部２０２および山部２０４から転写された、第２電極１１０の凸部２０６および谷部２０８の形状は、第２電極１１０の光透過性基板１０２側の面および反対側面の両面に形成されうる。また、構造層１０４の形状が第２電極１１０で維持される限り、第２電極１１０の凸部２０６および谷部２０８の形状は、第２電極１１０の基板側の面にのみ形成されてもよい。

【0063】

ここで、図９および図１０を参照して、第２電極についてさらに詳細に説明する。図９（ａ）は凸部９０２を有する第２電極１１０の概略を示す斜視図であり、図９（ｂ）は第２電極１１０を凸部９０２の形成された方向（光透過性基板１０２側）から見た平面図であり、図９（ｃ）は、図９（ｂ）の切断線ＩＸｃ−ＩＸｃに沿った第２電極１１０の断面図である。また、図１０は、図９（ｃ）の断面図を拡大したものである。なお、図１０の１０５０の矢印の方向は、光透過性基板１０２側を示す。

【0064】

図９に示されるように、構造層１０４の凹部２０２の形状は、第２電極１１０の基板面側の面上では、凸部９０２に転写され、構造層１０４の山部は、第２電極１１０上では谷部９０４に転写される。

【0065】

第２電極１１０において、隣接する２つの凸部９０２は、以下に説明するような所定の距離の範囲内で設けられることが必要である。以下の説明では、第２電極１１０は、図９に示すように、正方形の形状の底面を有する凸部９０２を有するものとする。本発明では、たとえば、図９（ａ）の「Ａ」で表される凸部の頂点と、隣接する「Ｂ」、「Ｃ」、「Ｄ」、「Ｈ」で表される凸部の頂点との距離か、あるいは、図９（ａ）の「Ａ」で表される凸部の頂点と、隣接する「Ｅ」、「Ｆ」、「Ｇ」、「Ｉ」で表される凸部の頂点との距離が５μｍ以下であることが好ましい。さらに好ましくは、凸部９０２の隣接する２つの頂点の距離は３μｍ以下であることが望まれる。このような間隔よりも大きな距離であると、第２電極１１０の凸部９０２の形状が、機能層１０８で発した光を効率よく光透過性基板１０２側に反射することができなくなる。

【0066】

図９（ｂ）に示すように、第２電極１１０の複数の凸部９０２の頂点を通る切断線ＩＸｃ−ＩＸｃを含む垂直面で第２電極１１０を切断した断面を考える。図９（ｃ）は、このような断面を表したものであり、図１０は、図９（ｃ）を拡大したものである。図１０では、凸部９０２ａと、これに隣接する２つの凸部９０２ｂおよび９０２ｃの断面形状を示した。

【0067】

ここで、１つの凸部に着目する（以下の説明では、図１０の凸部９０２ａとする）。図１０に示すように、この凸部９０２ａは、２つの谷部９０４ａおよび９０４ｂに隣接する。この谷部９０４ａの底点１０１０から凸部９０２ａの頂点１０８０までの距離を、高さＨ₂₁とする。同様に、９０４ｂの底点１０１２から、凸部９０２ａの頂点１０８０までの距離を、高さＨ₂₂とする。高さＨ₂₁と高さＨ₂₂とのより小さい方を、凸部９０２ａの見かけの高さＨ_2aとする。次に、この凸部９０２ａの見かけの高さＨ_2aの二分の一の位置を凸部９０２ａの半値高さ１０６８とする。

【0068】

凸部の半値高さ１０６８の位置における凸部９０２ａの幅を、凸幅Ｗ_2hと定義する。次に、谷部９０４ｂ（高さ１０６０の定義に用いなかった谷部）の凸部９０２ａ側の斜面における凸部９０２ａの見かけの高さＨ_2aの位置（頂点１０８０からの高さが高さＨ_2aに等しい位置）１０７０とする。位置１０７０と、谷部９０４ａの底点１０１０（Ｈ_2aを定義する底点）との間の距離を、全凸幅Ｗ_2wと定義する。

【0069】

本発明では、第２電極１１０の凸幅Ｗ_2hと全凸幅Ｗ_2wの間には以下の（式２）の関係を満たすことが必要である。

【0070】

Ｗ_2h ≦ Ｗ_2w／２ （式２）

【0071】

上記の式の必要な値は、たとえば、集束イオンビーム加工（ＦＩＢ）加工法により、第２電極上の任意の箇所における光の放射方向への断面を露出させ、走査電子顕微鏡分析により第２電極１１０の凸部９０２および谷部９０４を観察することによって得ることができる。ＦＩＢ加工には、たとえば、株式会社日立ハイテクノロジーズ製ＮＢ−５０００などの装置を用いることができる。また、走査電子顕微鏡分析には、株式会社日立ハイテクノロジーズ製Ｓ−５５００などの装置を用いることができる。本発明では、凸部９０２および谷部９０４の１０箇所について画像を測定した後、画像中の任意の凸部９０２と、この凸部９０２に隣接する２つの谷部９０４を１点の間隔として１０点以上の間隔を用いて、その平均を求めた。

【0072】

上述の（式２）を満たす領域であるならば、その領域が、第２電極１１０で周期的に配列していてもよいし、ランダムに配置されていてもよい。上述の（式２）を満たす領域は、第２電極１１０の全領域の５０％〜１００％、好ましくは８０％〜１００％の範囲である。本発明では、規則的に凸部が配列した第２電極１１０がより好ましい。最も好ましくは、規則的な凸部が第２電極１１０全体に配列される。

【0073】

具体的には、たとえば、第２電極１１０の凸部は、図９（ａ）〜（ｃ）に示す四角錐形状の凸部９０２を含む。図９（ａ）は凸部９０２を有する第２電極１１０の概略を示す斜視図であり、図９（ｂ）は第２電極１１０を俯瞰する下面図であり、図９（ｃ）は、図９（ｂ）の切断線ＩＸｃ−ＩＸｃに沿った第２電極１１０の断面図である。

【0074】

本発明では、凸部９０２は、図９に示すように規則的な配列を有することが好ましいが、機能層１０８から発せられた光を効率よく光透過性基板１０２側へ反射するものであれば特に限定されない。たとえば、図９（ｂ）の点線で囲んだ領域９１８、９２０のように、規則的な配列を有する領域が、構造層の全面の一部に存在するような配列を有していてもよい。

【0075】

本発明の第２電極１１０の凸部の形状について図面を参照して説明したが、本発明はこのような形状に限定されない。上述した図９のような第２電極１１０の凸部が四角錐形状ではなく、三角錐形状、五角錐形状、六角錐形状などの多角錐の形状を有するものであってもよい。本発明では、特に円形に近い形状を有するものが好ましい。

【0076】

本発明では、第２電極１１０の表面上の微細構造は、上述した構造層１０４の形状を転写したものである。従って、第２電極１１０の凸部および谷部の形状は、構造層１０４によって決定される。よって、上記（式１）の条件が満たされれば、（式２）の条件も満たされることになる。

【0077】

（式２）が成立しない場合は、第２電極１１０の凸部の斜面が構造層１０４側に膨らんだ形状になる。すなわち、第２電極１１０の谷部の斜面が底点に向かって急峻になることで、谷部の底点に近い空間が狭くなる。この条件では、機能層１０８中の発光層を発して第２電極１１０側に進んできた光の一部が第２電極１１０の凸部内に多重反射して閉じ込められるので、第２電極１１０での光の反射が減少する。その結果として、有機ＥＬ素子全体としての光の取出し効率が低下する。従って、（式２）が成立しない場合は、光取出し効率の観点から好ましくない。

【0078】

第２電極１１０の凸部９０２の見かけ上の高さＨ_2aは、５０ｎｍ以上４００ｎｍ以下であることが好ましい。凸部９０２の見かけ上の高さＨ_2aが５０ｎｍより低い場合は、凸部の見かけ上の高さＨ_2aが低いため、表面プラズモン共鳴の効果が得られない。凸部の見かけ上の高さＨ_2aが４００ｎｍより高い場合は、形状の転写元である構造層１０４の凹部の見かけ上の深さＤ_1aが機能層に含まれる発光層などの層の膜厚を大きく超え、層の均一性が著しく低下する。その結果として、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。

【0079】

さらに、第２電極１１０の全凸幅Ｗ_2wは、４００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下であることが好ましい。全凸幅Ｗ_2wが４００ｎｍより小さい場合は、全凸幅Ｗ_2wが発光波長より小さくなり、共鳴が不十分なために再放射がされない。その結果、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。また、全凸幅Ｗ_2wが３０００ｎｍより大きい場合は、全凸幅Ｗ_2wが発光波長より大き過ぎるため、共鳴せずに吸収される光が増加する。その結果として、表面プラズモン吸収を低減させる効果が十分に得られない。

【0080】

また、本発明では、凸部の見かけ上の高さＨ_2aと全凸幅Ｗ_2wとの比、Ｈ_2a／Ｗ_2wが、１／４から１／１０の範囲であることが好ましい。Ｈ_2a／Ｗ_2wが１／４より大きいと、谷部の斜面が成膜時に均一にならない。その結果として、発光むら、ショートなどによる発光不良が発生する。Ｈ_2a／Ｗ_2wが１／１０より小さいと、谷部の斜面の傾斜が緩くなり、表面プラズモンの変換により再放射される光の進行方向が素子の横方向に広がり、光透過性基板１０２を通して取り出される光が減少する。このため、発光効率の向上が図れない。

【0081】

本発明では、第２電極１１０の下面の微細形状が表面プラズモン吸収を抑制する。また、機能層１０８の発光層から発した光の一部は第２電極１１０で光透過性基板１０２側へ反射され、有効に取り出すことができる。なお、本明細書において、第２電極１１０での光の「反射」とは、第２電極１１０の下面の微細形状が表面プラズモンを変換して、光透過性基板１０２側へ光を出射すること、および、機能層１０８の発光層から発した光の一部が第２電極１１０で光透過性基板１０２側へ反射されることの両方の意味を包含するものとする。

【0082】

第２電極１１０を陰極として用いる場合、第２電極１１０を形成するための材料には、たとえば、仕事関数の小さい金属（「電子注入性金属」と称する）、電気伝導性合金化合物、およびこれらの混合物が好適である。電子注入性金属は、４ｅＶ以下の仕事関数を有することが望ましい。用いることができる材料は、たとえば、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ₂Ｏ₃）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属などを含む。中でも、電子注入性および酸化などに対する耐久性の点から、より好適な陰極の材料は、電子注入性金属と、より大きな仕事関数を有する安定な金属である第二金属との混合物を含む。そのような混合物の例は、たとえば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、およびリチウム／アルミニウム混合物を含む。

【0083】

また、第２電極１１０のシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。第２電極１１０は、通常１０ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内、好ましくは５０ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。

【0084】

〔機能層〕
機能層１０８は、第１電極１０６と第２電極１１０との間に設けられ、発光層を含む。第１電極１０６、機能層１０８および第２電極１１０は、様々な積層構造をとることができる。

【0085】

以下、具体的に第１電極１０６、機能層１０８および第２電極１１０の積層構造について説明する。一例として、以下の層構成ａ）〜ｐ）を示す。ここでは、上記の通り、第１電極１０６が陽極、第２電極１１０が陰極である。すなわち、陽極と陰極との間の層は全て機能層１０８である。また、記号「／」は、記号「／」を挟む各層が隣接して積層されていることを示す。なお、機能層１０８の構成および第１電極１０６、機能層１０８および第２電極１１０の積層構造は、以下の層構成ａ）〜ｐ）に限定されない。

【0086】

ａ）陽極／発光層／陰極
ｂ）陽極／正孔注入層／発光層／陰極
ｃ）陽極／正孔注入層／発光層／電子注入層／陰極
ｄ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／陰極
ｅ）陽極／正孔注入層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｆ）陽極／正孔輸送層／発光層／陰極
ｇ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｈ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
ｉ）陽極／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｊ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／陰極
ｋ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層／陰極
ｌ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／陰極
ｍ）陽極／正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極
ｎ）陽極／発光層／電子注入層／陰極
ｏ）陽極／発光層／電子輸送層／陰極
ｐ）陽極／発光層／電子輸送層／電子注入層／陰極

【0087】

以下、機能層１０８を構成する各層（発光層、注入層、輸送層）について説明する。

【0088】

（発光層）
発光層は、電極、注入層、または輸送層から移動してくる電子と正孔（ホール）とが再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であってもよく、発光層と隣接層との界面であってもよい。

【0089】

発光層の膜厚の総和は特に制限されない。たとえば、膜厚は、２ｎｍ以上５μｍ以下とすることが好ましく、２ｎｍ以上２００ｎｍ以下とすることがより好ましく、１０ｎｍ以上２０ｎｍ以下の範囲とすることが特に好ましい。上記の範囲内の膜厚は、膜の均質性の向上、発光時における不必要な高電圧の印加の防止、および駆動電流に対する発光色の安定性の向上に寄与する。

【0090】

発光層は、青色発光層、緑色発光層および赤色発光層の少なくとも１層である。有機ＥＬ素子において、青色発光層は４３０ｎｍ以上４８０ｎｍ以下の発光極大波長を有する単色発光層であり、範囲、緑色発光層は５１０ｎｍ以上５５０ｎｍ以下の発光極大波長を有する単色発光層であり、赤色発光層は６００ｎｍ以上６４０ｎｍ以下の発光極大波長を有する単色発光層であることが好ましい。

【0091】

また、発光層は、これらの少なくとも３色の発光層（青色発光層、緑色発光層、赤色発光層）を積層して白色発光層とした層であってもよい。さらに、複数の発光層を積層する場合には、発光層間に非発光性の中間層が設けられていてもよい。

【0092】

本発明の有機ＥＬ素子の発光層は、白色発光層であることが好ましい。すなわち、本発明の有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ素子の発光層が白色発光層である場合が特に有効である。また、本発明の照明装置、面状光源および表示装置は、白色発光層を含むことが好ましい。したがって、本発明の照明装置、面状光源および表示装置は、発光層が白色発光層である有機ＥＬ素子を少なくとも一部に有することが好ましい。

【0093】

発光層は、ホスト化合物と、リン光ドーパント、蛍光ドーパントなどの発光性ドーパント化合物とを含有してもよい。

【0094】

ホスト化合物は、たとえば、カルバゾール誘導体、トリアリールアミン誘導体、芳香族誘導体、含窒素複素環化合物、チオフェン誘導体、フラン誘導体、オリゴアリーレン化合物などの基本骨格を有するもの、または、カルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体などを含む。

【0095】

発光性ドーパント化合物は、たとえば、クマリン系色素、ピラン系色素、シアニン系色素、クロコニウム系色素、スクアリウム系色素、オキソベンツアントラセン系色素、フルオレセイン系色素、ローダミン系色素、ピリリウム系色素、ペリレン系色素、スチルベン系色素、ポリチオフェン系色素、または希土類錯体を含む。

【0096】

（注入層：正孔注入層、電子注入層）
注入層は、駆動電圧の低下、発光輝度向上などのために、必要に応じて電極と発光層との間に設けられる層である。注入層は、正孔注入層（陽極バッファー層）と、電子注入層（陰極バッファー層）とを含む。

【0097】

正孔注入層は、上述したように、陽極と発光層との間に設けられる（たとえば、上記の層構成ｂ）、ｃ）、ｄ）、ｅ））か、または陽極と正孔輸送層との間（たとえば、上記の層構成ｊ）、ｋ）、ｌ）、ｍ））に設けられる。

【0098】

また、電子注入層は、陰極と発光層との間に設けられる（たとえば、層構成（ｃ）、ｇ）、ｋ）、ｎ））か、または陰極と電子輸送層との間（たとえば、層構成ｅ）、ｉ）、ｍ）、ｐ））に設けられる。

【0099】

正孔注入層を形成するための材料は、たとえば、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニン、酸化バナジウムに代表される酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン（エメラルディン）、ポリチオフェンなどの導電性高分子などを含む。

【0100】

電子注入層を形成するための材料は、たとえば、ストロンチウムおよびアルミニウムに代表される金属、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物、酸化アルミニウムに代表される酸化物などを含む。

【0101】

正孔注入層および電子注入層は、ごく薄い膜であることが望ましい。用いる材料にもよるが、正孔注入層および電子注入層は、０．１ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内の膜厚を有することが好ましい。

【0102】

（阻止層：正孔阻止層、電子阻止層）
阻止層は、有機化合物薄膜の基本構成層の他に必要に応じて設けられる層である。阻止層は、正孔阻止層と、電子阻止層とを含む。

【0103】

正孔阻止層は、広い意味では電子輸送層の機能を有している。正孔阻止層は、電子を輸送する機能を有しつつ正孔を輸送する能力が著しく小さい正孔阻止材料からなる。正孔阻止層は、電子を輸送しつつ正孔の輸送を阻止することで、発光層における電子と正孔の再結合の確率を向上させることができる。また、後述する電子輸送層の構成を、必要に応じて正孔阻止層として用いることができる。

【0104】

正孔阻止層は、前述のホスト化合物として挙げたカルバゾール誘導体、またはカルボリン誘導体、ジアザカルバゾール誘導体などを含有することが好ましい。

【0105】

一方、電子阻止層は、広い意味では正孔輸送層の機能を有している。電子阻止層は、正孔を輸送する機能を有しつつ電子を輸送する能力が著しく小さい材料からなる。電子阻止層は、正孔を輸送しつつ電子の輸送を阻止することで、発光層における電子と正孔の再結合の確率を向上させることができる。また、後述する正孔輸送層の構成を、必要に応じて電子阻止層として用いることができる。

【0106】

正孔阻止層および電子阻止層は、好ましくは３ｎｍ以上１００ｎｍ以下、より好ましくは５ｎｍ以上３０ｎｍ以下の膜厚を有する。

【0107】

（輸送層：正孔輸送層、電子輸送層）
輸送層は、正孔または電子の輸送のために、必要に応じて設けられる層である。輸送層は、正孔輸送層と、電子輸送層とを含む。

【0108】

（正孔輸送層）
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなる。上述した正孔注入層、電子阻止層は、広い意味で正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は、単層であってもよいし、複数層の積層構造であってもよい。

【0109】

正孔輸送材料は、正孔の注入または輸送、電子の障壁となる特性のいずれかを有するものであり、有機物、無機物のいずれであってもよい。正孔輸送材料は、たとえば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体およびピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、および、チオフェンオリゴマーなどの導電性高分子オリゴマーを含む。正孔輸送層は、上述した正孔輸送材料のうちの１種または２種以上の材料を含む。

【0110】

正孔輸送層は、上述した正孔輸送材料を、たとえば、真空蒸着法、ＬＢ法などの公知の方法により、薄膜として形成される。正孔輸送層の膜厚に、特に制限はない。正孔輸送層は、通常５ｎｍ以上５μｍ以下、好ましくは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下の膜厚を有する。

【0111】

（電子輸送層）
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する電子輸送材料からなる。上述した電子注入層、正孔阻止層は、広い意味で電子輸送層に含まれる。電子輸送層は、単層であってもよいし、複数層の積層構造であってもよい。電子輸送層は、発光層の陰極側に隣接するように設けられる。

【0112】

電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）は、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよい。このような機能を有する従来公知の化合物の中から任意のものを選択して、電子輸送材料として用いることができる。電子輸送材料は、たとえば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタンおよびアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体などを含む。さらに、オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。さらに、これらの材料を高分子鎖に導入した、またはこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。

【0113】

また、電子輸送材料は、８−キノリノール誘導体の金属錯体、たとえば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等を含む。また、電子輸送材料は、上記の金属錯体の中心金属をＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、ＧａまたはＰｂに置換した金属錯体も含む。加えて、メタルフリーフタロシアニン、メタルフタロシアニン、またはそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されている材料を、電子輸送材料として用いてもよい。また、発光層の材料として例示したジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることができる。電子輸送層は、上述した電子輸送材料のうちの１種または２種以上の材料を含む。また、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることもできる。

【0114】

電子輸送層は、上述した電子輸送材料を、たとえば、真空蒸着法、ＬＢ法などの公知の方法により形成される。電子輸送層の膜厚については特に制限はない。電子輸送層は、通常５ｎｍ以上５μｍ以下の範囲内、好ましくは５ｎｍ以上２００ｎｍ以下の範囲内の膜厚を有する。

【0115】

〔光取出しレンズ層〕
任意選択的に、光透過性基板１０２の構造層１０４を設ける面とは反対側の面には、光散乱あるいは集光層として光取出しレンズ層３１０を設けてもよい（図３および図４参照）。光取出しレンズ層３１０は、光透過性を有する光透過性層３０４と、光透過性層３０４の表面に設けられたレンズ層３０２とを備える。レンズ層３０２は、光透過性層３０４の表面をマイクロレンズアレイ状に成形したものであってもよい。あるいはまた、いわゆる集光シートをレンズ層３０２として用いてもよい。このような光取出しレンズ層３１０によって、特定方向、たとえば、有機ＥＬ素子の光取出し方向（図１の１１２の方向）に集光して、特定方向の輝度を高めることができる。

【0116】

光取出しレンズ層３１０を構成する樹脂材料は、たとえば：低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−ヘキセン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ノルボルネン共重合体、エチレン−ドモン（ethylene-DMON）共重合体、ポリプロピレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−メチルメタクリレート共重合体、アイオノマー樹脂などのポリオレフィン系樹脂；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂；ナイロン−６、ナイロン−６，６、メタキシレンジアミン−アジピン酸縮重合体、ポリメチルメタクリルイミドなどのアミド系樹脂；ポリメチルメタクリレートなどのアクリル系樹脂；ポリスチレン；スチレン−アクリロニトリル共重合体、スチレン−アクリロニトリル−ブタジエン共重合体などのスチレン−アクリロニトリル系樹脂；ポリアクリロニトリル；トリ酢酸セルロース、ジ酢酸セルロースなどの疎水化セルロース系樹脂；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレンなどのハロゲン含有樹脂；ポリビニルアルコール、エチレン−ビニルアルコール共重合体、セルロース誘導体などの水素結合性樹脂；ポリカーボネート樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリフェニレンオキシド樹脂、ポリメチレンオキシド樹脂、ポリアリレート樹脂、液晶樹脂などのエンジニアリングプラスチック系樹脂などを含む。

【0117】

光取出しレンズ層３１０では、上述した樹脂材料に微粒子を添加して、光散乱効果をさらに向上させてもよい。光取出しレンズ層３１０に含まれる微粒子は、無機微粒子、有機微粒子またはこれらの組み合わせからなる粒子であってよい。

【0118】

光取出しレンズ層３１０に添加するための有機微粒子は、たとえば、アクリル系ポリマー、スチレンポリマー、スチレン−アクリルポリマーおよびその架橋体、メラミン−ホルマリン縮合物、ポリウレタン系ポリマー、ポリエステル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、フッ素系ポリマー、これらの共重合体からなる微粒子、またはこれらの組み合わせからなる微粒子を含む。また、光取出しレンズ層３１０に添加するための無機微粒子は：スメクタイト、カオリナイト、タルクなどの粘土化合物粒子；シリカ、酸化チタン、アルミナ、シリカアルミナ、ジルコニア、酸化亜鉛、酸化バリウム、酸化ストロンチウムなどの無機酸化物からなる微粒子；あるいは、炭酸カルシウム、炭酸バリウム、塩化バリウム、硫酸バリウム、硝酸バリウム、水酸化バリウム、水酸化アルミニウム、炭酸ストロンチウム、塩化ストロンチウム、硫酸ストロンチウム、硝酸ストロンチウム、水酸化ストロンチウム、ガラスなどの無機化合物からなる微粒子などを含む。

【0119】

〔封止部材〕
有機ＥＬ素子１００の表示領域は、封止部材によって覆われることが好ましい。たとえば、封止部材と電極および／または支持基板とを接着剤で接着して、表示領域の封止を実施してもよい。

【0120】

封止部材は、有機ＥＬ素子１００の表示領域を覆うことができる限りにおいて、凹板状でも平板状でもよい。また、封止部材は、透明性、電気絶縁性の有無は特に問われない。

【0121】

封止部材は、たとえば、ガラス板、ポリマー板またはフィルム、あるいは、金属板またはフィルムなどを含む。ガラス板は、特にソーダ石灰ガラス、バリウム−ストロンチウム含有ガラス、鉛ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ホウケイ酸ガラス、バリウムホウケイ酸ガラス、石英ガラスなどの板を含む。また、ポリマー板は、ポリカーボネート、アクリル、ポリエチレンテレフタレート、ポリエーテルスルフィド、ポリスルホンなどの板を挙げることができる。金属板として、ステンレス、鉄、銅、アルミニウム、マグネシウム、ニッケル、亜鉛、クロム、チタン、モリブテン、シリコン、ゲルマニウムおよびタンタルからなる群から選ばれる１種又は複数種の金属の板、またはそれら金属を含む合金の板を含む。

【0122】

封止に用いられる接着剤は、たとえば：アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーなどの反応性ビニル基を有する光硬化型または熱硬化型接着剤；２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型の接着剤；エポキシ系などの熱硬化型または化学硬化型（二液混合）の接着剤；ポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンなどのホットメルト型の接着剤；カチオン硬化型の紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤などを含む。

【0123】

なお、有機ＥＬ素子１００は、熱処理により劣化する場合がある。このため、接着剤は、室温から８０℃までの温度範囲で接着硬化できることが好ましい。また、乾燥剤を分散させた接着剤を用いてもよい。封止部分への接着剤の塗布は、市販のディスペンサーを使ってもよいし、スクリーン印刷のように印刷により行ってもよい。

【0124】

封止部材と有機ＥＬ素子１００の表示領域との間隙には、気相または液相の不活性物質を注入することが好ましい。不活性物質は、たとえば、窒素、アルゴンなどの不活性気体、フッ化炭化水素、シリコーンオイルなどの不活性液体を含む。また、封止部材と有機ＥＬ素子１００の表示領域との間隙を真空とすることも可能である。

【0125】

任意選択的に、封止部材と有機ＥＬ素子１００の表示領域との間隙に、吸湿性化合物を含む吸湿部材を配置することもできる。吸湿性化合物は、たとえば、金属酸化物（たとえば、酸化ナトリウム、酸化カリウム、酸化カルシウム、酸化バリウム、酸化マグネシウム、酸化アルミニウム等）、硫酸塩（たとえば、硫酸ナトリウム、硫酸カルシウム、硫酸マグネシウム、硫酸コバルト等）、金属ハロゲン化物（たとえば、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、フッ化セシウム、フッ化タンタル、臭化セリウム、臭化マグネシウム、ヨウ化バリウム、ヨウ化マグネシウム等）、過塩素酸類（たとえば、過塩素酸バリウム、過塩素酸マグネシウム等）などを含む。これらのうち、硫酸塩、金属ハロゲン化物、および過塩素酸類においては、無水塩が好適に用いられる。

【0126】

＜有機ＥＬ素子の製造方法＞
本発明は、上記有機ＥＬ素子の製造方法を包含する。この製造方法は、
（Ａ）光透過性基板１０２を準備する工程と、
（Ｂ）光透過性基板１０２上に構造層１０４を形成する工程と、
（Ｃ）構造層１０４上に第１電極１０６を形成する工程と、
（Ｄ）第１電極１０６上に機能層１０８を形成する工程と、
（Ｅ）機能層１０８上に第２電極１１０を形成する工程であって、第２電極１１０は、少なくとも光透過性基板１０２の方向に、周囲を谷部で囲まれた複数の凸部を有し、前記凸部の頂点間の距離が５μｍ以下である工程と
を少なくとも含む

【0127】

工程（Ａ）は、上述したような光透過性基板１０２から適切なものを選択し、これを必要に応じて、選択した光透過性基板１０２に対して洗浄および必要な前処理を施す工程である。洗浄および必要な前処理は、有機ＥＬ素子の基板で通常行われるものであり、特に制限はない。

【0128】

工程（Ｂ）は、複数の凹部を有する構造層１０４を形成する工程である。工程（Ａ）で準備した光透過性基板１０２上に、上述した構造層１０４を構成するための光透過性樹脂を均一に塗布し、この樹脂に、所望の凹部を形成できる凸部形状を有する形状転写基板を押下し、所望の凹部形状を光透過性樹脂に転写する。得られた凹形状を有する光透過性樹脂を光硬化または熱硬化させて構造層１０４を形成する。このような手順で構造層１０４を形成できる。なお、形状転写基板は、前述の凹部の条件を満たすように、予め転写される形状を有する。

【0129】

工程（Ｂ）は、上記のような転写法以外にも、フォトリソグラフィー法などの従来のパターン形成方法を利用して実施することができる。

【0130】

工程（Ｃ）は、陽極として用いる第１電極１０６を形成する工程である。工程（Ｃ）は、第１電極１０６を構成する材料との適性を考慮して、たとえば、（１）真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法などの物理的方式、（２）ＣＶＤ、プラズマＣＶＤ法などの化学的方式などの公知の方法の中から適宜選択される方法によって実施することができる。たとえば、ＩＴＯを用いて第１電極１０６を形成する場合には、工程（Ｃ）は、直流スパッタ法、高周波スパッタ法、真空蒸着法、イオンプレーティング法などによって実施することができる。

【0131】

なお、工程（Ｃ）において、第１電極１０６を形成する際のパターニングには、フォトリソグラフィー法などによる化学的エッチング、レーザーなどによる物理的エッチングを使用して、第１電極１０６をパターニングしてもよい。また、マスクを通した真空蒸着法、あるいはマスクを通したスパッタ法などによって、パターン状の第１電極１０６を形成してもよい。あるいはまた、リフトオフ法、印刷法などを採用して、パターン状の第１電極１０６を形成してもよい。

【0132】

工程（Ｄ）は、発光層を含む機能層１０８を形成する工程である。上述した機能層１０８の必要な材料を用いて、真空蒸着法、ＬＢ法などの公知の方法により機能層を形成することができる。

【0133】

工程（Ｅ）は、陰極として用いる第２電極１１０を形成する工程である。第２電極１１０は、真空蒸着、スパッタ法などの公知の方法で上述の材料を堆積させることによって、形成することができる。本工程で形成された第２電極１１０は、構造層で形成された凹部および山部の構造が転写された、たとえば図９に示すような微細構造を有するパターンを有する。

【0134】

本発明の製造方法では、上記工程（Ａ）と工程（Ｂ）との間に、バリア層を形成する工程をさらに含んでいてもよい。バリア層は、上述したバリア層の材料を、真空蒸着法、スパッタ法、反応性スパッタ法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などの公知の方法により成膜することで得ることができる。

【0135】

また、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、上記工程（Ｅ）に続いて、集光レンズ層３０２および光透過性層３０４を有する光取出しレンズ層３１０を形成する工程を含んでいてもよい。光取出しレンズ層３１０の形成は、従来と同様の方法で行うことができる。

【0136】

本発明の方法では、構造層１０４は、図２を参照して説明したように、第１電極１０６側の面に、第１電極１０６の方向に向けて複数の凹部２０２を有するように形成される。また、複数の凹部２０２の隣接した凹部の間には、山部２０４が存在する。この凹部２０２および山部２０４は、図９に示すように第２電極１１０へ、それぞれの形状が転写される。この第２電極の形状は、機能層で発光された光を効率よく反射し、基板側への光として取り出すことを可能にする。

【0137】

本発明は、上記有機ＥＬ素子を含む照明装置、面状光源および表示装置を包含する。

【0138】

＜照明装置および面状光源＞
本発明の有機ＥＬ素子は照明装置および面状光源の一部として用いることができる。たとえば光の出射側から、光透過性基板、陽極、機能層、陰極、吸湿部材および封止部材を含む照明装置であれば、光透過性基板から陰極までの部分に、本発明の有機ＥＬ素子を使用できる。より具体的には、本発明の照明装置の例は、たとえば、図１１に示すように、光の出射側から、光透過性基板１０２、構造層１０４、第１電極（陽極）１０６、機能層１０８、第２電極（陰極）１１０、吸湿部材（デシカント）１２０２および封止部材１２０４を含む。本発明の上記有機ＥＬ素子１００は、光透過性基板１０２から第２電極１１０までの構成に対応する。また、面状光源も、照明装置と同様の構成とすることができる。このような照明装置および面状光源の製造は、上記有機ＥＬ素子の製造に従って行うことができる。

【0139】

＜表示装置＞
本発明の有機ＥＬ素子は、カラーディスプレイなどの表示装置の一部に使用することができる。たとえば、装置の表示側から、カラーフィルターガラス基板（ガラス基板およびカラーフィルター層を含む）、保護層、陽極、白色有機ＥＬ発光層を含む有機層および陰極を含む表示装置を挙げることができる。本発明の表示装置では、陰極部は、シリコン駆動基板などの駆動部分を含んでいてもよい。

【0140】

より具体的には、図１２に示すように、本発明の表示装置は、光取出し方向から、光透過性基板１０２、カラーフィルター層（たとえば、ＲＧＢカラーフィルター層など）１３０２、バリア層４０２、構造層１０４、第１電極（陽極）１０６、機能層１０８、第２電極（陰極）１１０を含む有機ＥＬディスプレイを含むことができる。このような表示素子の製造は、上記有機ＥＬ素子の製造に加え、公知の適切な成膜工程（たとえば、カラーフィルター層ではスピンコート法、蒸着法など）を挿入することで行うことができる。

【実施例】

【0141】

上述した実施形態を具体化した実施例を、比較対象としての比較例とともに説明する。以下の実施例では、構造層１０４の複数の凹部５０２は、図８に示すような、光透過性基板１０２に向かって四角錐形状を有する。複数の凹部５０２を、その間の山部（即ち凹部の頂辺部分）が格子状になるように周期的に配置した。それぞれの凹部５０２の間の幅および高さは走査型プローブ顕微鏡を用いて測定した。具体的には、１０箇所の凹部５０２の画像を得た後に、図７に示すように、画像中の任意の凹部５０２ａと、この凹部５０２ａに隣接する凹部５０２ｂおよび５０２ｃとの間の山部７７０および７７２を１点として、凹部５０２の間隔の幅および高さを測定した。そして、１０点以上の間隔を測定し、その平均値を、構造層における凹部の間隔の幅および高さとした。

【0142】

以下の実施例では、構造層１０４上の微細構造の値を基に説明するが、本実施例では、構造層１０４上の微細構造は、その微細構造が反転して、第２電極１１０の光透過性基板側の面に転写されており、本発明の第２電極１１０上の微細構造の設定条件を満たしていた。

【0143】

＜実施例１＞
まず、光透過性基板１０２、構造層１０４および光透過性を有する第１電極１０６がこの順に積層された光取出し基板１２０を作製した。３０ｍｍ×４０ｍｍの寸法および０．７ｍｍの厚さを有する無アルカリガラス板を洗浄した、光透過性基板１０２を準備した。

【0144】

スピンコーターを用いて、光透過性基板１０２上に、ＵＶ（紫外線）硬化型アクリル系樹脂（東洋インキ株式会社製 リオデュラスＴＹＴ）を塗布し、次いで熱風オーブンの中において１００℃で１分間加熱して、膜厚１μｍの樹脂層を形成した。続いて、この樹脂層の表面に、微細な凸形状のパターンを有するフィルム板を押し付けた後、ＵＶ光（１５０ｍＪ／ｃｍ²）を照射した。次に、フィルム板を剥離して、樹脂層表面に凹形状のパターンを有する構造層１０４を得た。構造層１０４の表面には、凹部の見かけ上の深さＤ_1aが１５０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが７５０ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが３７５ｎｍである複数の凹部が形成された。構造層１０４の表面の形状は、走査型プローブ顕微鏡で確認した。

【0145】

次に、スパッタ法を用いて、構造層１０４の表面に、膜厚１００ｎｍのＩＴＯ膜を堆積させ、続いてパターニングを行い、光透過性を有する第１電極１０６（陽極）を形成した。

【0146】

第１電極１０６の表面に、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、および電子注入層をそれぞれ蒸着法で堆積させて、機能層１０８を形成した。

【0147】

最初に、４，４’，４’’−トリス（９−カルバゾール）トリフェニルアミンを堆積して、膜厚３５ｎｍの正孔輸送層を形成した。続いて、トリス（２−フェニルピリジナト）イリジウム（ＩＩＩ）錯体をドープした４，４’，４’’−トリス（９−カルバゾール）トリフェニルアミンの膜厚１５ｎｍの層と、トリス［１−フェニルイソキノリン−Ｃ２，Ｎ］イリジウム（ＩＩＩ）錯体をドープした１，３，５−トリス（Ｎ−フェニルベンズイミダゾール−２−イル）ベンゼンの膜厚１５ｎｍの層とを堆積し、２層構造の発光層を形成した。続いて、１，３，５−トリス（Ｎ−フェニルベンズイミダゾール−２−イル）ベンゼンを堆積して、膜厚６５ｎｍの電子輸送層を形成した。最後に、フッ化リチウムを堆積して、膜厚１．５ｎｍの電子注入層を形成し、発光層を含む機能層１０８を得た。

【0148】

続いて、蒸着法を用いて、機能層１０８の表面に、アルミニウムを堆積して、膜厚５０ｎｍの第２電極１１０を形成し、層構成ｉ）を有する有機ＥＬ素子を得た。

【0149】

続いて、ＰＥＴフィルム（光透過性シートからなる光透過性層３０４）の一方の表面に、直径５μｍの半球形状のマイクロレンズと５μｍピッチの頂角８９度のクロスプリズム構造とからなる集光レンズ層３０２を形成し、光取出しレンズ層３１０を得た。続いて、光透過性層３０４の他方の表面を、粘着剤を介して光透過性基板１０２に貼り合わせて、図３に示す光取出しレンズ層３１０を有する有機ＥＬ素子１００を得た。このとき、集光レンズ層３０２が光取り出し側の最表面である。

【0150】

＜実施例２＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが１９０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが１０００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが５００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0151】

＜実施例３＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが３８０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが２０００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが１０００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0152】

＜実施例４＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが５０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが４００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが１５０ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0153】

＜実施例５＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが３００ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが３０００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが１０００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0154】

＜実施例６＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが１００ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが４００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが１８０ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0155】

＜実施例７＞
凸部の見かけ上の深さＤ_1aが４００ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが２５００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが１２００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0156】

＜比較例１＞
光透過性基板１０２上に形成した樹脂層の表面に、微細な凸形状のパターンを有するフィルム板を押し付けずにＵＶ光（１５０ｍＪ／ｃｍ²）を照射して、平坦な上表面を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0157】

＜比較例２＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが１５０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが５００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが２６０ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0158】

＜比較例３＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが９０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが３５０ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが１００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0159】

＜比較例４＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが３０ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが５００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが２６０ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0160】

＜比較例５＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが５００ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが１０００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが４００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0161】

＜比較例６＞
凹部の見かけ上の深さＤ_1aが３００ｎｍであり、凹部の全凹幅Ｗ_1wが４０００ｎｍであり、かつ凹幅Ｗ_1hが２２００ｎｍである凹部を有する構造層１０４を形成したことを除いて、実施例１の手順を繰り返して、有機ＥＬ素子１００を得た。

【0162】

＜評価＞
実施例１〜７および比較例１〜６の有機ＥＬ素子について、光の取出し効率の測定を行った。第１表に、実施例１〜７および比較例１〜６の有機ＥＬ素子における構造層１０４の構成の詳細と、光の取出し効率比およびショートの有無の評価の結果を示す。

【0163】

有機ＥＬ素子に、直流（ＤＣ）電源から電流密度２０ｍＡ／ｃｍ²の定電流を流し、出射される全放射光を積分球により計測し、その計測結果に基づいて光取出し効率比を求めた。光取出し効率比は、構造層に凹部を持たない比較例１の全放射光の量に対する、実施例１〜７および比較例２〜６の全放射光の量の比である。光取出し効率比が１．６以上の場合を、「◎」と判定し、光取出し効率比が１．５以上１．６未満の場合を、「○」と判定した。また、光取出し効率比が１．１以上１．５未満の場合を「×」と判定した。さらに、光取出し効率比が１．１未満の場合を「××」と判定した。

【0164】

【表1】

【0165】

第１表に示すように、実施例１〜７の有機ＥＬ素子は、１．５５から１．８５の高い光の取出し効率比を有することが確認された。これにより、実施例１から実施例７の有機ＥＬ素子では、比較例１の有機ＥＬ素子に比べて、光の取出し効率が向上していることが分かった。これは、第２電極１１０の機能層１０８側の面に、構造層１０４の凹部から転写された凸形状の構造が、表面プラズモン吸収を抑制し、かつ、第２電極上の光の反射率を向上させたためと推定される。

【0166】

一方、比較例２の有機ＥＬ素子は、１．４５の光の取出し効率比は１．４５を有し、十分な効果が示さなかった。
これは：
（ａ）構造層１０４の全凹幅Ｗ_1wに対して凹幅Ｗ_1hが大きいために、凹部の斜面が光透過性基板１０２側に膨らんだ形状となったこと；および
（ｂ）構造層１０４の全凹幅Ｗ_1wに対して凹部の見かけ上の深さＤ_1aが大きいこと
によると推定される。要因（ａ）は、第２電極１１０の凸部を、光透過性基板１０２側に膨らんだ形状とする。その結果、第２電極１１０の凸部に隣接する谷部の斜面が谷部の底点に向かって急峻になり、谷部の特に底点付近の空間が狭くなって、第２電極１１０表面における光の反射率が低下したと推定される。要因（ｂ）は、第２電極１１０の全凸幅Ｗ_2wに対する凸部の見かけ上の高さＨ_2aを過剰に増大させる。その結果として、機能層１０８から第２電極１１０側に進んだ光のうち、第２電極１１０の谷部の底点付近に進んだ光の反射率が大きく低下したと推定される。

【0167】

比較例３の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子よりやや高い、１．２３の光の取出し効率比を有するものの、十分な効果を示さなかった。これは、構造層１０４の全凹幅Ｗ_1wが小さく、第２電極１１０の全凸幅Ｗ_2wが小さくなったために、（ｃ）第２電極１１０表面における表面プラズモンの再変換による光の再放射が十分でないこと；および、（ｄ）第２電極１１０表面における反射率の低下が起こったことによると推定される。

【0168】

比較例４の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子と同等の光の取出し効率比を有し、十分な効果を示さなかった。これは：（ａ）構造層１０４の全凹幅Ｗ_1wに対して凹幅Ｗ_1hが大きいために、凹部の斜面が光透過性基板１０２側に膨らんだ形状となったこと；および（ｅ）構造層１０４の凹部の見かけ上の深さＤ_1aが小さいことによると推定される。要因（ｅ）は、第２電極１１０の見かけ上の高さＨ_2aを低下させ、第２電極１１０表面における表面プラズモンの再変換による光の再放射を不十分にしたと推定される。

【0169】

比較例５の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子より低い光の取出し効率比を有し、十分な効果を示さなかった。これは：（ｆ）構造層１０４の表面の全凹幅Ｗ_1wに対して凹部の見かけ上の深さＤ_1aが大きく、かつ、構造層１０４の凹部の見かけ上の深さＤ_1aが機能層１０８の膜厚よりも著しく大きくなったことに起因すると推定される。要因（ｆ）は、第２電極１１０の全凸幅Ｗ_2wに対する凸部の見かけ上の高さＨ_2aが過剰に増大した結果として、機能層１０８から第２電極１１０側に進んだ光のうち、第２電極１１０の谷部の底点付近に進んだ光の反射率を大きく低下させたと推定される。さらに、第１電極１０６上に形成される機能層１０８の膜厚の均一性に悪影響を及ぼしたと推定される。より具体的には、第２電極１１０の全凸幅Ｗ_2wに対する凸部の見かけ上の高さＨ_2aが過剰であるために、構造層１０４の山部が急峻な形状となり、機能層１０８の膜厚が相対的に減少したと推定される。そして、山部の一部の上方において、第１電極１０６上の機能層１０８の膜厚が減少し、第１電極１０６と第２電極１１０との間のキャリア（正孔および電子）の移動が、その周辺部よりも局所的に優勢となり、発光に寄与せずに機能層１０８（具体的には発光層）を通過するキャリアが増大したと推定される。要因（ｂ）および（ｆ）の影響により、比較例５の有機ＥＬ素子の光取り出し効率比は、凹凸構造のない第２電極１１０を有する比較例１の有機ＥＬ素子よりも低くなったと推定される。

【0170】

比較例６の有機ＥＬ素子は、比較例１の有機ＥＬ素子と同等の光の取出し効率比を有し、十分な効果を示さなかった。これは、（ｇ）構造層１０４の凹部の見かけ上の深さに対して、構造層１０４の全凹幅Ｗ_1wが非常に大きいことによると推定される。要因（ｇ）は、構造層１０４の凹部形状が転写された第２電極１１０の凸部を緩やかにし、第２電極１１０の光透過性基板１０２側表面を平面に近くする。その結果として、表面プラズモン変換による光の再放射の効果が得られなかったと推定される。

【0171】

以上のように、本発明に係る有機ＥＬ素子は、光透過性基板１０２上に、光透過性を有する構造層１０４、光透過性を有する第１電極１０６、発光層を含む機能層１０８、および、第２電極１１０をこの順で積層したものである。また、構造層１０４には、（式１）の関係を有する凹部が設けられる。これにより、向上した光の取出し効率を有する有機ＥＬ素子が得られることが分かった。

【0172】

また、本発明を実施例により説明してきたが、本発明は上記実施例に限定されず、特許請求の範囲に記載した範囲内で適宜変更または修正することができる。

【符号の説明】

【0173】

１００ 有機ＥＬ素子
１０２ 光透過性基板
１０４ 構造層
１０４ａ 構造層の底辺
１０６ 第１電極
１０８ 機能層
１１０ 第２電極
２０２ 構造層の凹部
２０４ 構造層の山部
２０６ 第２電極の凸部
２０８ 第２電極の谷部
３０２ 集光レンズ層
３０４ 光透過性層
３１０ 光取出しレンズ層
４０２ バリア層
５０２、５０２ａ、５０２ｂ、５０２ｃ 構造層の凹部
７１０、７１２ 山部の頂点
７７０、７７２ 山部
８１０、８１２ 規則的な配列を有する領域
９０２、９０２ａ、９０２ｂ、９０２ｃ 第２電極の凸部
９０４、９０４ａ、９０４ｂ 第２電極の谷部
９１８、９２０ 規則的な配列を有する領域
１０１０、１０１２ 底点
１０６８ 凸部９０２ａの半値高さ
１０８０ 第２電極の凸部の頂点
１２０２ 吸湿部材
１２０４ 封止部材
１３０２ カラーフィルター層

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】