特許 6827091 セルスタック装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B1)

(11)【特許番号】6827091

(24)【登録日】2021年1月20日

(45)【発行日】2021年2月10日

(54)【発明の名称】セルスタック装置

(51)【国際特許分類】

   H01M 8/0273 20160101AFI20210128BHJP

   H01M 8/2432 20160101ALI20210128BHJP

   H01M 8/0247 20160101ALI20210128BHJP

   H01M 8/0271 20160101ALI20210128BHJP

   H01M 8/0276 20160101ALI20210128BHJP

   H01M 8/12 20160101ALN20210128BHJP

【ＦＩ】

   H01M8/0273

   H01M8/2432

   H01M8/0247

   H01M8/0271

   H01M8/0276

   !H01M8/12 101

   !H01M8/12 102A

【請求項の数】8

【全頁数】22

(21)【出願番号】特願2019-187958(P2019-187958)

(22)【出願日】2019年10月11日

【審査請求日】2020年8月24日

【早期審査対象出願】

(73)【特許権者】

【識別番号】000004064

【氏名又は名称】日本碍子株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】110002734

【氏名又は名称】特許業務法人藤本パートナーズ

(72)【発明者】

【氏名】中村 俊之

(72)【発明者】

【氏名】大森 誠

【審査官】 太田 一平

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１５−０２２８９１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１５−０８８２６５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１６−０６２６５５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１６／１５２９２３（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２０１７−００４７６０（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−２７３１１６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１１−５１１４１５（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｍ ８／００ − ８／０２９７

Ｈ０１Ｍ ８／０８ − ８／２４９５

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

積層された複数の燃料電池セルと、前記燃料電池セルにガスを供給するガス供給管と、前記燃料電池セルからガスを排出するガス排出管と、を備え、
前記燃料電池セルは、燃料電池セル本体と、セパレータと、接合材と、を備え、
前記燃料電池セル本体は、
順次積層された、空気極と、固体電解質層と、燃料極と、を備え、
積層方向から見て外周側の縁部に外周縁部を有し、その形状は平板型であり、
前記セパレータは、積層方向から見て、内側に開口が形成され、かつ、内周側の縁部に前記燃料電池セル本体の外周縁部と重なる内周縁部を有し、
前記接合材として、前記燃料電池セル本体と前記セパレータとを接合するセル用接合材を有し、
前記セル用接合材は、積層方向から見て前記燃料電池セル本体の外周縁部と前記セパレータの内周縁部とが重なる領域である接合部を有し、
前記接合部は、前記ガス供給管側に位置する供給側接合部を有し、
前記供給側接合部は、該供給側接合部に生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部を有する、セルスタック装置。

【請求項2】

前記応力緩和部は、前記セパレータの内周縁部と接するセパレータ側界面を有し、
前記セパレータ側界面は、その形状が起伏形状である、請求項１に記載のセルスタック装置。

【請求項3】

前記応力緩和部は、その最大厚さをＴ_ｍａｘとし、その最小厚さをＴ_ｍｉｎとしたとき、Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比が１．２０以上２０．０以下である、請求項２に記載のセルスタック装置。

【請求項4】

前記応力緩和部は、前記セパレータ側界面における所定の２点間の積層方向から見た直線長さをＸ_１とし、前記２点間における前記セパレータ側界面の延べ長さをＸ_２としたとき、Ｘ_１に対するＸ_２の比が１．０２以上２．００以下である、請求項２又は３に記載のセルスタック装置。

【請求項5】

前記接合部は、直線状に延びる複数の延伸部を有し、
各延伸部は、延伸方向の両端部に、隣り合う延伸部と重なる延伸端部をそれぞれ有し、
前記応力緩和部は、前記延伸端部に位置し、
前記応力緩和部は、該応力緩和部を含む前記延伸部の延伸方向の中央部における厚みよりも大きい厚みを有する、請求項１〜４のいずれか一つに記載のセルスタック装置。

【請求項6】

前記中央部における厚みに対する前記応力緩和部における厚みの比は、１．５以上である、請求項５に記載のセルスタック装置。

【請求項7】

前記応力緩和部を含む前記延伸部は、前記燃料電池セル本体の外周縁部と接するセル側界面を有し、
前記セル側界面は、前記セパレータ側に向けて円弧状に湾曲している、請求項５又は６に記載のセルスタック装置。

【請求項8】

前記応力緩和部を含む前記延伸部は、前記セパレータの内周縁部と接するセパレータ側界面を有し、
該セパレータ側界面は、前記燃料電池セル本体側に向けて円弧状に湾曲している、請求項５〜７のいずれか一つに記載のセルスタック装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、セルスタック装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、平板型の固体酸化物形燃料電池（以下、単に「燃料電池」ともいう）が広く知られている（例えば、特許文献１）。平板型の燃料電池は、平板状の固体電解質層と、該固体電解質層の一方の面に設けられた空気極と、他方の面に設けられた燃料極と、が積層された燃料電池セル本体を有する燃料電池セルを備える。燃料電池セルは、さらに、空気極側に位置する酸化剤ガスが存在する空間と、燃料極側に位置する燃料ガスが存在する空間と、を区画するセパレータを有する。該セパレータは、接合材を介して燃料電池セル本体に接合されている。

【0003】

このような燃料電池セルは、複数積層して結合されることにより、セルスタック装置を構成する。セルスタック装置には、各燃料電池セルにガスを供給するガス供給管、及び、各燃料電池セルからガスを排出するガス排出管が積層方向に沿って設けられている。一般的に、ガス供給管及びガス排出管は、積層方向から見て、セルスタック装置における外周側の縁部の対向する位置に配置される。ガス供給管及びガス排出管がこのように配置されることで、各燃料電池セルの電極表面に効率良くガスを接触させることができる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開２０１４−４９３２４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

固体酸化物形燃料電池は高温で稼働するため、従来、セルスタック装置のガス供給管には、熱交換により予熱したガスが供給されている。しかしながら、熱交換が充分に行われない場合、ガス供給管には燃料電池セルの温度よりも低温のガスが供給され、その結果、ガス供給管側に位置する燃料電池セルが急激に冷やされる。

【0006】

また、従来、セルスタック装置のガス供給管には、都市ガス、プロパンガス等の炭化水素燃料を改質器により変換した燃料ガスが供給される場合がある。しかしながら、改質器の加熱不足等により改質が充分に行われない場合、ガス供給管には未反応の炭化水素燃料を含む燃料ガスが供給され、その結果、ガス供給管側に位置する燃料電池セルの燃料極上で未反応の炭化水素燃料による改質反応が起こる。この改質反応は吸熱反応であるため、ガス供給管側に位置する燃料電池セルは、改質反応により急激に冷やされる。

【0007】

このように、ガス供給管側に位置する燃料電池セルが急激に冷やされることによって、セラミックス等で構成される燃料電池セル本体と、金属等で構成されるセパレータとの間に熱収縮差が生じる。この熱収縮差によって、燃料電池セル本体とセパレータとの間に配置され、燃料電池セル本体とセパレータとを接合するセル用接合材には応力が生じる。特に、セル用接合材の一部の領域には応力が集中するため、該領域にクラックが発生しやすいという問題がある。

【0008】

本発明は、このような問題に鑑み、燃料電池セル本体とセパレータとを接合するセル用接合材におけるクラックの発生を抑制することが可能な燃料電池セルを提供することを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

以下、本発明の技術的構成及び作用効果が説明される。ただし、本発明の作用メカニズムは推定を含んでいる。作用メカニズムの正否により、特許請求の範囲が限定されるべきではない。

【0010】

本発明に係るセルスタック装置は、積層された複数の燃料電池セルと、前記燃料電池セルにガスを供給するガス供給管と、前記燃料電池セルからガスを排出するガス排出管と、を備え、
前記燃料電池セルは、燃料電池セル本体と、セパレータと、接合材と、を備え、
前記電池セル本体は、
順次積層された、空気極と、固体電解質層と、燃料極と、を備え、
積層方向から見て外周側の縁部に外周縁部を有し、その形状は平板型であり、
前記セパレータは、積層方向から見て、内側に開口が形成され、かつ、内周側の縁部に前記燃料電池セル本体の外周縁部と重なる内周縁部を有し、
前記接合材として、前記燃料電池セル本体と前記セパレータとを接合するセル用接合材を有し、
前記セル用接合材は、積層方向から見て前記燃料電池セル本体の外周縁部と前記セパレータの内周縁部とが重なる領域である接合部を有し、
前記接合部は、前記ガス供給管側に位置する供給側接合部を有し、
前記供給側接合部は、該供給側接合部に生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部を有する。

【0011】

前記セルスタック装置は、前記供給側接合部が、該供給側接合部に生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部を有する。これにより、前記供給側接合部に加えられる応力を分散させて、前記供給側接合部に生じる応力の集中を緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体とセパレータとを接合するセル用接合材におけるクラックの発生を抑制することができる。

【0012】

本発明に係るセルスタック装置において、前記応力緩和部は、前記セパレータの内周縁部と接するセパレータ側界面を有し、前記セパレータ側界面は、その形状が起伏形状である。

【0013】

本発明に係るセルスタック装置において、前記応力緩和部は、その最大厚さをＴ_ｍａｘとし、その最小厚さをＴ_ｍｉｎとしたとき、Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比が１．２０以上２０．０以下であってもよい。

【0014】

本発明に係るセルスタック装置において、前記応力緩和部は、前記セパレータ側界面における所定の２点間の積層方向から見た直線長さをＸ_１とし、前記２点間における前記セパレータ側界面の延べ長さをＸ_２としたとき、Ｘ_１に対するＸ_２の比が１．０２以上２．００以下であってもよい。

【0015】

本発明に係るセルスタック装置において、前記接合部は、直線状に延びる複数の延伸部を有し、各延伸部は、延伸方向の両端部に、隣り合う延伸部と重なる延伸端部をそれぞれ有し、前記応力緩和部は、前記延伸端部に位置し、前記応力緩和部は、該応力緩和部を含む前記延伸部の延伸方向の中央部における厚みよりも大きい厚みを有している。

【0016】

本発明に係るセルスタック装置において、前記中央部における厚みに対する前記応力緩和部における厚みの比は、１．５以上であってもよい。

【0017】

本発明に係るセルスタック装置において、前記応力緩和部を含む前記延伸部は、前記燃料電池セル本体の外周縁部と接するセル側界面を有し、前記セル側界面は、前記セパレータ側に向けて円弧状に湾曲していてもよい。

【0018】

本発明に係るセルスタック装置において、前記応力緩和部を含む前記延伸部は、前記セパレータの内周縁部と接するセパレータ側界面を有し、該セパレータ側界面は、前記燃料電池セル本体側に向けて円弧状に湾曲していてもよい。

【発明の効果】

【0019】

本発明によれば、燃料電池セル本体とセパレータとを接合するセル用接合材におけるクラックの発生を抑制することが可能なセルスタック装置を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】図１は、本発明の第１実施形態に係るセルスタック装置１００の斜視図である。

【図2】図２は、図１に示すセルスタック装置１００の側面視断面図である。

【図3】図３は、図２に示す燃料電池セル１の拡大断面図である。

【図4】図４は、図３に示すセル用接合材２０及びその近傍を示す拡大断面図である。

【図5】図５は、図３に示すセル用接合材２０の平面図である。

【図6】図６は、図５に示すセル用接合材２０のＶＩ−ＶＩ線断面における延伸部１１２の中央部１１２ｃ及びその近傍を示す部分端面図である。

【図7】図７は、本発明の第２実施形態に係るセルスタック装置１００における、接合部１１１の延伸方向に沿った断面図である。

【発明を実施するための形態】

【0021】

＜第１実施形態＞
以下、本発明の第１実施形態に係るセルスタック装置１００について、図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照符号を付しその説明は繰り返さない。

【0022】

図１は、本発明の第１実施形態に係るセルスタック装置１００の斜視図であり、図２は、図１に示すセルスタック装置１００の側面視断面図である。

【0023】

図１及び図２に示すように、セルスタック装置１００は、平板型の固体酸化物形燃料電池であり、積層された複数の燃料電池セル１と、積層方向に延びて、該燃料電池セル１を締結する締結部材２１〜２８と、を備えている。なお、燃料電池セル１が積層されている方向（図１中のＺ方向）が、積層方向である。

【0024】

セルスタック装置１００は、積層方向から見て矩形状に形成され、外周側の縁部に、互いに対向する２組の辺部２０１と、各辺部を連結する４つの角部２０２とから構成される外周縁部２０３を有する。セルスタック装置１００の外周縁部２０３には、締結部材２１〜２８が設けられている。具体的には、各辺部２０１の中央部に、それぞれ締結部材２１，２３，２５，２７が設けられ、各角部２０２に、それぞれ締結部材２２，２４，２６，２８が設けられている。

【0025】

各辺部２０１の中央部に設けられた締結部材２１，２３，２５，２７の内部には、積層方向に沿って酸化剤ガス又は燃料ガスが流れる流路が形成されている。具体的には、締結部材２３及び２５の内部には、それぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する流路が形成され、締結部材２１及び２７の内部には、それぞれ酸化剤ガス及び燃料ガスを排出する流路が形成される。すなわち、締結部材２３及び２５は、燃料電池セル１にガスを供給するガス供給管２０４である。また、締結部材２１及び２７は、燃料電池セル１からガスを排出するガス排出管２０５である。このように、セルスタック装置１００は、燃料電池セル１にガスを供給するガス供給管２０４と、燃料電池セル１からガスを排出するガス排出管２０５と、を備えている。

【0026】

内部に燃料ガスを供給する流路が形成された締結部材２３（燃料ガスのガス供給管２０４）と、内部に燃料ガスを排出する流路が形成された締結部材２７（燃料ガスのガス排出管２０５）とは、積層方向から見て互いに対向して配置されている。また、内部に酸化剤ガスを供給する流路が形成された締結部材２５（酸化剤ガスのガス供給管２０４）と、内部に酸化剤ガスを排出する流路が形成された締結部材２１（酸化剤ガスのガス排出管２０５）とは、積層方向から見て互いに対向して配置されている。

【0027】

次に、燃料電池セル１について説明する。図３は、図２に示す燃料電池セル１の拡大断面図である。図３に示すように、燃料電池セル１は、発電機能を有する平板型の燃料電池セル本体１０と、燃料ガスが存在する空間Ａと酸化剤ガスが存在する空間Ｂとを区画するセパレータ３０と、接合材と、を備えている。前記接合材として、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０と、セパレータ３０とインターコネクタ４０とを接合するインターコネクタ用接合材６０と、を有している。さらに、燃料電池セル１は、燃料電池セル本体１０間の導通を確保するインターコネクタ４０と、該インターコネクタ４０と燃料電池セル本体１０との間の導通を確保する集電体５０と、を備えている。

【0028】

［燃料電池セル本体］
図３に示すように、燃料電池セル本体１０は、順次積層された、空気極１２と、固体電解質層１１と、燃料極１３と、を備えている。すなわち、固体電解質層１１の一方の面には空気極１２が設けられ、他方の面には燃料極１３が設けられていて、固体電解質層１１が空気極１２と燃料極１３とによって挟まれている。燃料極１３は、燃料極基板１３１と、該燃料極基板１３１の一方の面に設けられる燃料極活性部１３２と、を備えている。燃料電池セル本体１０の厚さは、例えば１００〜２１００μｍである。なお、本明細書において、空気極１２、固体電解質層１１及び燃料極１３の各層が積層されている方向を積層方向（図３中のＺ方向）という。すなわち、積層方向は、各層の主面と直交する方向である。

【0029】

空気極１２、固体電解質層１１及び燃料極１３（燃料極基板１３１及び燃料極活性部１３２）は、それぞれ矩形の平板状に形成されている。つまり、燃料電池セル本体１０は、積層方向から見て矩形状である。積層方向から見た空気極１２の大きさは、固体電解質層１１の大きさよりも小さい。すなわち、固体電解質層１１の外周部は、空気極１２から露出している。また、積層方向から見た固体電解質層１１の大きさは、燃料極活性部１３２の大きさと等しい。さらに、積層方向から見た燃料極活性部１３２の大きさは、燃料極基板１３１の大きさよりも小さい。すなわち、燃料極基板１３１の外周部は、燃料極活性部１３２から露出している。

【0030】

図４は、図３に示すセル用接合材２０近傍を示す拡大断面図である。図４に示すように、燃料電池セル本体１０は、積層方向から見て、外周側の縁部に外周縁部１０１を有する。すなわち、外周縁部１０１は、空気極１２の外周側の縁部１２ａ、固体電解質層１１の外周側の縁部１１ａ、燃料極基板１３１の外周側の縁部１３１ａ、及び、燃料極活性部１３２の外周側の縁部１３２ａに位置している。

【0031】

空気極１２は、例えば、ＬＳＭ（Ｌａ（Ｓｒ）ＭｎＯ_３：ランタンストロンチウムマンガナイト）、ＬＳＣＦ（（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｃｏ，Ｆｅ）Ｏ_３：ランタンストロンチウムコバルトフェライト）などを含む多孔質材料で構成される。空気極１２の気孔率は、例えば１５〜５５％とすることができる。空気極１２の厚さは、例えば５０〜２００μｍとすることができる。空気極１２の熱膨張率は、例えば１１〜１７ｐｐｍ／Ｋとすることができる。

【0032】

固体電解質層１１は、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）を含む緻密質材料で構成される。固体電解質層１１の気孔率は、例えば０〜１０％とすることができる。なお、固体電解質層１１は、ＧＤＣ（ガドリニウムドープセリア）などの多孔質材料で構成されてもよい。固体電解質層１１の厚さは、例えば１〜５０μｍとすることができる。固体電解質層１１の熱膨張率は、例えば９〜１１ｐｐｍ／Ｋとすることができる。

【0033】

燃料極基板１３１は、例えば、ＮｉとＹＳＺとを含む多孔質材料で構成される。燃料極基板１３１の気孔率は、例えば１５〜５５％とすることができる。燃料極基板１３１の厚さは、例えば５０〜２０００μｍとすることができる。燃料極基板１３１の熱膨張率は、例えば１１〜１４ｐｐｍ／Ｋとすることができる。

【0034】

燃料極活性部１３２は、例えば、ＮｉとＹＳＺとを含む多孔質材料で構成される。燃料極活性部１３２の気孔率は、例えば１５〜５５％とすることができる。燃料極活性部１３２の厚さは、例えば５〜１００μｍとすることができる。燃料極活性部１３２の熱膨張率は、例えば１１〜１４ｐｐｍ／Ｋとすることができる。

【0035】

燃料電池セル本体１０は、さらに、固体電解質層１１と空気極１２との間に反応防止膜（図示せず）を備えてもよい。燃料電池セル本体１０が反応防止膜を備えることにより、固体電解質層１１を構成する材料と空気極１２を構成する材料とが反応して固体電解質層１１と空気極１２との界面に電気抵抗が大きい反応層が形成される現象の発生を抑制することができる。反応防止膜は、例えば、ＧＤＣから構成される。反応防止膜の気孔率は、例えば１０〜３０％とすることができる。反応防止膜の厚さは、例えば、３〜５０μｍとすることができる。

【0036】

［セパレータ］
図３及び図４に示すように、セパレータ３０は、積層方向（図３及び図４中のＺ方向）から見て内側に開口が形成される。これにより、積層方向の一方側（図３中の空気極側）から見て、該開口から燃料電池セル本体１０の中央部分が露出している。すなわち、セパレータ３０は、積層方向から見て、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１の一部と重なるように、矩形の枠状に形成されている。

【0037】

セパレータ３０は、積層方向から見て内周側の縁部に燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１と重なる内周縁部３１と、外周側の縁部に位置する外周縁部３２と、を備えている。セパレータ３０は、一部が積層方向の他方側（図３中の燃料極側）に凸となるように湾曲している。また、セパレータ３０の内周縁部３１は、外周縁部３２よりも積層方向の他方側に位置し、セル用接合材２０の積層方向の一方側の表面と接合している。一方、セパレータ３０の外周縁部３２は、内周縁部３１よりも積層方向の一方側に位置し、インターコネクタ用接合材６０の積層方向の他方側の表面と接合している。これにより、セパレータ３０は、燃料極１３側に位置する燃料ガスが存在する空間Ａと、空気極１２側に位置する酸化剤ガスが流れる空間Ｂとを区画し、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合を防止している。

【0038】

セパレータ３０は、例えば、金属で構成される。セパレータ３０を構成する金属としては、例えば、フェライト系ステンレス、オーステナイト系ステンレス、Ｎｉ系耐熱合金（例えば、インコネル６００及びハステロイ等）を用いることができる。セパレータ３０の厚みは、例えば１０〜１０００μｍとすることができる。セパレータ３０の熱膨張率は、例えば１１〜１８ｐｐｍ／Ｋ程度とすることができる。

【0039】

［セル用接合材］
図４に示すように、セル用接合材２０は、セパレータ３０に対して積層方向の他方側（図３中の燃料極側）に位置し、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合している。セル用接合材２０は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１の一部とセパレータ３０の内周縁部３１とを接合している。より詳しくは、セル用接合材２０は、燃料電池セル本体１０の固体電解質層１１の外周側の縁部１１ａ、燃料極基板１３１の外周側の縁部１３１ａ及び燃料極活性部１３２の外周側の縁部１３２ａと、セパレータ３０の内周縁部３１と、を接合している。セル用接合材２０は、少なくとも、気密性の高い固体電解質層１１と接合することにより、空間Ａに存在する燃料ガスと、空間Ｂに存在する酸化剤ガスとの混合を防止している。

【0040】

図５は、図３に示すセル用接合材２０の平面図である。図５に示すように、セル用接合材２０は、積層方向（図３中のＺ方向）から見て内側に開口が形成され、矩形の枠状に形成されている。すなわち、セル用接合材２０は、積層方向から見て外周側の縁部に設けられた外周端縁２０ａと、内周側の縁部に設けられた内周端縁２０ｂと、を有し、外周端縁２０ａ及び内周端縁２０ｂは、それぞれ、互いに対向する略平行な２組の辺（すなわち、合計４つの辺）と、各辺を接続する４つの角部と、から構成されている。各角部は、それぞれ円弧状に湾曲している。なお、本明細書において、略平行とは、公差を考慮した平行を意味する。このようなセル用接合材２０は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１、及び、セパレータ３０の内周縁部３１を全周に亘って気密に接合している。これにより、空間Ａに存在する燃料ガスと、空間Ｂに存在する酸化剤ガスとの混合を防止している。

【0041】

図４に示すように、セル用接合材２０は、積層方向から見て燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１とセパレータ３０の内周縁部３１とが重なる領域である接合部１１１を有する。詳しくは、接合部１１１は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１のうち、燃料極基板１３１の外周側の縁部１３１ａの一部と、セパレータ３０の内周縁部３１と、が重なる領域に位置する。接合部１１１は、直線状に延びる４つの延伸部１１２を有する。各延伸部１１２は、延伸方向の両端部に、隣り合う延伸部１１２と重なる延伸端部１１２ｅをそれぞれ有する。また、各延伸部１１２は、延伸端部１１２ｅを除く領域を延伸方向に３等分した際の中央領域に中央部１１２ｃをそれぞれ有する。なお、「直線状に延びる」とは、ある特定の方向に向かって延びていることを意味し、延伸部１１２の延伸方向に沿う縁部の形状が直線であることに限定されるものではない。

【0042】

接合部１１１は、ガス供給管２０４側、すなわち、内部にそれぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する流路が形成された締結部材２３及び２５側に位置する供給側接合部１１４ａ，１１４ｂを有する。本実施形態において供給側接合部１１４ａ，１１４ｂとは、それぞれ延伸部１１２の中央部１１２ｃである。

【0043】

図６は、図５に示すセル用接合材２０のＶＩ−ＶＩ線断面における延伸部１１２の中央部１１２ｃ及びその近傍を示す部分端面図である。すなわち、ＶＩ−ＶＩ線断面とは、セパレータ３０の内周縁部３１に沿う方向（延伸部１１２の延伸方向）の断面である。

【0044】

供給側接合部１１４ａ（１１４ｂ）は、該供給側接合部１１４ａ（１１４ｂ）に生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部１１５を有する。具体的には、応力緩和部１１５は、セパレータ３０の内周縁部３１と接するセパレータ側界面１１１ａを有し、該セパレータ側界面１１１ａは、その形状が起伏形状である。より詳しくは、図６に示すように、セパレータ３０の内周縁部３１に沿う方向の断面におけるセパレータ側界面１１１ａは、その形状が起伏形状である。なお、本発明において、「起伏形状」という文言は、起伏（高くなったり低くなったりするさま）を有する形状を意味する。

【0045】

より詳しくは、セパレータ側界面１１１ａは、凸部と凹部が繰り返されて波打った形状（以下、単に「波状」ともいう）である起伏形状であり、起伏が不規則な起伏形状である。

【0046】

図６に示すように、応力緩和部１１５は、その最大厚さをＴ_ｍａｘとし、その最小厚さをＴ_ｍｉｎとしたとき、Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比（Ｔ_ｍａｘ／Ｔ_ｍｉｎ）が１．２０以上２０．０以下であることが好ましく、１．５０以上１５．０以下であることが更に好ましい。Ｔ_ｍａｘ及びＴ_ｍｉｎは、図６を参照して、供給側接合部１１４ａ（１１４ｂ）である延伸部１１２の中央部１１２ｃを延伸方向に沿って均等に１０等分し、等分点における延伸部１１２の幅方向中央部の厚さをそれぞれ測定する。そして、その最大の厚さをＴ_ｍａｘとし、その最小の厚さをＴ_ｍｉｎとする。本明細書において、延伸部１１２の「幅方向中央部」とは、延伸部１１２の幅方向において、公差を考慮した中央に位置する部分を意味する。厚さは、特に限定されないが、走査型電子顕微鏡で延伸部１１２を倍率２５０〜１０００倍で撮影することにより確認することができる。

【0047】

図６に示すように、応力緩和部１１５は、セパレータ側界面１１１ａにおける所定の２点Ｌ，Ｍ間の積層方向から見た直線長さをＸ_１とし、２点Ｌ，Ｍ間におけるセパレータ側界面１１１ａの延べ長さをＸ_２としたとき、Ｘ_１に対するＸ_２の比（Ｘ_２／Ｘ_１）が１．０２以上２．００以下であることが好ましく、１．０４以上１．５０以下であることが更に好ましい。なお、本明細書において「セパレータ側界面の延べ長さＸ_２」とは、セパレータ側界面１１１ａを直線に延ばした際の長さを意味する。Ｘ_１およびＸ_２は、図６を参照して、供給側接合部１１４ａ（１１４ｂ）である延伸部１１２の中央部１１２ｃにおいて、幅方向中央部における延伸方向の両端縁をそれぞれＬ，Ｍとして測定する。すなわち、本実施形態において所定の２点間とは、延伸部１１２の中央部１１２ｃにおける幅方向中央部の延伸方向の両端縁間を意味する。Ｘ_１およびＸ_２は、特に限定されないが、撮影する倍率に応じてデジタルカメラ、光学顕微鏡又は電子顕微鏡を用いて確認することができる。なお、Ｘ_２は、前記方法により得た断面画像に対して画像解析を行うことにより数値化することができる。

【0048】

応力緩和部１１５（供給側接合部１１４ａ，１１４ｂ）は、その平均厚さが１０μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましく、２０μｍ以上２００μｍ以下であることが更に好ましい。なお、応力緩和部１１５の厚さとは、積層方向における厚さを意味する。応力緩和部１１５の平均厚さは、図６を参照して、供給側接合部１１４ａ（１１４ｂ）である延伸部１１２の中央部１１２ｃを延伸方向に沿って均等に１０等分し、等分点における延伸部１１２の幅方向中央部の厚さをそれぞれ測定し、その厚さの平均値とする。

【0049】

本発明において、セパレータ側界面１１１ａの形状、Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比及びＸ_１に対するＸ_２の比は、使用するセパレータのセル用接合材２０と接する界面を形成する領域に対して、金型（プレス）加工や曲げ加工を施して事前に起伏形状を形成しておくことにより、上記のように調整することができる。

【0050】

セル用接合材２０としては、例えば、結晶化ガラス、非晶質ガラス、ろう材、セラミックス等を用いることができる。なお、本明細書において、結晶化ガラスとは、全体積に対する「結晶相が占める体積」の割合（結晶化度）が６０％以上であり、全体積に対する「非晶質相及び不純物が占める体積」の割合が４０％未満のガラスである。このような結晶化ガラスとしては、例えば、ＳｉＯ_２−Ｂ_２Ｏ_３系、ＳｉＯ_２−ＣａＯ系、ＳｉＯ_２−ＭｇＯ系等が挙げられる。結晶化ガラスとして、具体的には、ＳｉＯ_２−ＭｇＯ−Ｂ_２Ｏ_３−Ａｌ_２Ｏ_３系及びＳｉＯ_２−ＭｇＯ−Ａｌ_２Ｏ_３−ＺｎＯ系よりなる群から選ばれる少なくとも一種を用いることができる。セル用接合材２０は、単一の材料で構成されてもよく、複数の材料で構成されてもよい。セル用接合材２０が複数の材料で構成されている場合、それらの材料は接触して一体化されていてもよいし、部分的に又は全体的に非接触であってもよい。

【0051】

［インターコネクタ］
図３に示すように、インターコネクタ４０は、板状に構成され、積層方向（図３中のＺ方向）から見て矩形状を有する。インターコネクタ４０は、外周部にインターコネクタ用接合材６０と接合する外周縁部４１を有し、該外周縁部４１において、インターコネクタ用接合材６０を介してセパレータ３０と接合される。また、インターコネクタ４０は、積層方向から見て燃料電池セル本体１０と重なる内側領域４２を有し、該内側領域４２において、集電体５０と接合されている。これにより、インターコネクタ４０は、燃料電池セル本体１０間の導通を確保することができる。インターコネクタ４０は、例えば、金属等で構成される。

【0052】

なお、図２に示すように、複数の燃料電池セル１が積層されたセルスタック装置１００では、最上層及び最下層に、インターコネクタ４０の代わりに保持板４０’が設けられている。

【0053】

［集電体］
図３に示すように、集電体５０は、燃料電池セル本体１０の空気極１２側に配置される空気極側集電体５１と、燃料極１３側に配置される燃料極側集電体５２と、を備えている。空気極側集電体５１及び燃料極側集電体５２は、それぞれ互いに間隔を空けて配置され、長さ方向（図３中のＸ方向）に延びる複数の短冊状片から構成されている。空気極側集電体５１の各短冊状片の間は、酸化剤ガスが流れる流路となる。一方、燃料極側集電体５２の各短冊状片の間は、燃料ガスが流れる流路となる。空気極側集電体５１は、積層方向（図３中のＺ方向）の一方側の端部がインターコネクタ４０と接合し、他方側の端部が空気極１２と接合する。一方、燃料極側集電体５２は、積層方向の一方側の端部が燃料極基板１３１と接合し、他方側の端部が隣り合う燃料電池セル１のインターコネクタ４０と接合する。これにより、集電体５０は、インターコネクタ４０と燃料電池セル本体１０との間の導通を確保することができる。集電体５０は、例えば、金属で構成される。

【0054】

［インターコネクタ用接合材］
図３に示すように、インターコネクタ用接合材６０は、セパレータ３０の外周縁部３２と、インターコネクタ４０の外周縁部４１と、を接合している。このようなインターコネクタ用接合材６０は、積層方向から見て矩形の枠状に形成されており、セパレータ３０の外周、及び、インターコネクタ４０の外周を全周に亘って気密に接合している。これにより、空間Ａに存在する燃料ガスと、空間Ｂに存在する酸化剤ガスとの混合を防止している。インターコネクタ用接合材６０としては、セル用接合材２０と同様の材料を用いることができる。

【0055】

上述の燃料電池セル１は、燃料極１３側に位置する空間Ａに燃料ガス（水素ガス等）を流すとともに、空気極１２側に位置する空間Ｂに酸化剤ガスを流すことにより、空気極１２において下記（１）式に示す電気化学反応が起こり、燃料極１３において下記（２）式に示す電気化学反応が起こり、その結果、電流が流れる。
（１／２）・Ｏ_２＋２ｅ⁻→Ｏ^２−…（１）
Ｈ_２＋Ｏ^２−→Ｈ_２Ｏ＋２ｅ⁻…（２）

【0056】

本実施形態に係るセルスタック装置１００は、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂが、該供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部１１５を有する。これにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに加えられる応力を分散させて、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中を緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生を抑制することができる。

【0057】

本実施形態に係るセルスタック装置１００において、応力緩和部１１５（供給側接合部１１４ａ，１１４ｂ）は、セパレータ３０の内周縁部３１と接するセパレータ側界面１１１ａを有し、セパレータ側界面１１１ａは、その形状が起伏形状である。セパレータ側界面１１１ａを起伏形状とすることにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに加えられる応力が起伏を介して分散される。これにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。

【0058】

前記応力緩和部は、その最大厚さをＴ_ｍａｘとし、その最小厚さをＴ_ｍｉｎとしたとき、Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比（Ｔ_ｍａｘ／Ｔ_ｍｉｎ）が１．２０以上２０．０以下であることが好ましい。Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比が前記範囲内であることにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに加えられる応力が起伏を介してより分散される。これにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。なお、セルスタック装置１００は、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂが応力緩和部を有する限り、（Ｔ_ｍａｘ／Ｔ_ｍｉｎ）が上記範囲にない場合においても、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中を緩和させることができる。

【0059】

本実施形態に係るセルスタック装置１００において、応力緩和部１１５は、セパレータ側界面１１１ａにおける所定の２点Ｌ，Ｍ間の積層方向から見た直線長さをＸ_１とし、２点Ｌ，Ｍ間におけるセパレータ側界面１１１ａの延べ長さをＸ_２としたとき、Ｘ_１に対するＸ_２の比が１．０２以上２．００以下であることが好ましい。Ｘ_１に対するＸ_２の比が前記範囲内であることにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに加えられる応力が起伏を介してより分散される。これにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。なお、セルスタック装置１００は、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂが応力緩和部を有する限り、（Ｘ_２／Ｘ_１）が上記範囲にない場合においても、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中を緩和させることができる。

【0060】

＜第２実施形態＞
以下、本発明の第２実施形態に係るセルスタック装置１００について、第１実施形態と異なる部分を、図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照符号を付しその説明は繰り返さない。

【0061】

本発明の第２実施形態に係るセルスタック装置１００では、積層方向から見て各角部２０２に設けられた締結部材２２，２４，２６，２８の内部に、積層方向に沿って酸化剤ガス又は燃料ガスが流れる流路が形成されている。具体的には、締結部材２４及び２６の内部には、それぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する流路が形成され、締結部材２２及び２８の内部には、それぞれ酸化剤ガス及び燃料ガスを排出する流路が形成される。すなわち、締結部材２４及び２６は、燃料電池セル１にガスを供給するガス供給管２０４である。また、締結部材２２及び２８は、燃料電池セル１からガスを排出するガス排出管２０５である。

【0062】

内部に燃料ガスを供給する流路が形成された締結部材２４（燃料ガスのガス供給管２０４）と、内部に燃料ガスを排出する流路が形成された締結部材２８（燃料ガスのガス排出管２０５）とは、積層方向から見て互いに対向して配置されている。また、内部に酸化剤ガスを供給する流路が形成された締結部材２６（酸化剤ガスのガス供給管２０４）と、内部に酸化剤ガスを排出する流路が形成された締結部材２２（酸化剤ガスのガス排出管２０５）とは、積層方向から見て互いに対向して配置されている。

【0063】

次に、燃料電池セル１について説明する。図７は、本発明の第２実施形態に係るセルスタック装置１００における、接合部１１１の延伸方向に沿った断面図である。

【0064】

積層方向から見て燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１とセパレータ３０の内周縁部３１とが重なる領域である接合部１１１は、ガス供給管２０４側、すなわち、内部にそれぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する流路が形成された締結部材２４及び２６側に位置する供給側接合部２１４ａ，２１４ｂを有する。図７に示すように、本実施形態において供給側接合部２１４ａ，２１４ｂとは、延伸部１１２のそれぞれ延伸端部１１２ｅである。

【0065】

供給側接合部２１４ａ，２１４ｂは、該供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部１１５を有する。具体的には、図７に示すように、応力緩和部１１５（供給側接合部２１４ａ，２１４ｂ）は、延伸端部１１２ｅに位置し、該応力緩和部１１５を含む延伸部１１２の延伸方向の中央部１１２ｃにおける厚みよりも大きい厚みを有する。応力緩和部１１５（供給側接合部２１４ａ，２１４ｂ、延伸端部１１２ｅ）の厚みは、中央部１１２ｃから該応力緩和部１１５に向けて徐々に大きくなる。すなわち、応力緩和部１１５を含む延伸部１１２は、セパレータ３０の内周縁部３１と接するセパレータ側界面１１１ａを有し、該セパレータ側界面１１１ａは、燃料電池セル本体１０側に向けて円弧状に湾曲している。

【0066】

中央部１１２ｃにおける厚みＴｃに対する応力緩和部１１５（延伸端部１１２ｅ）における厚みＴｅの比（Ｔｅ／Ｔｃ）は、１．５以上であることが好ましく、１１．５以上であることがより好ましい。前記比が大きいほど、応力緩和部１１５（供給側接合部２１４ａ，２１４ｂ、延伸端部１１２ｅ）の強度が高くなるので好ましい。前記比の上限値は、容易に製造できる観点から、例えば５０である。

【0067】

応力緩和部１１５（延伸端部１１２ｅ）における厚みＴｅ及び中央部１１２ｃにおける厚みＴｃは、接合部１１１の幅方向中央部において測定される。厚みＴｅは、延伸端部１１２ｅを延伸方向に沿って均等に１０等分し、等分点における接合部１１１の幅方向中央部の厚さをそれぞれ測定し、その厚さの平均値を応力緩和部１１５（延伸端部１１２ｅ）の厚さとする。また、厚みＴｃは、中央部１１２ｃを延伸方向に沿って均等に１０等分し、等分点における接合部１１１の幅方向中央部の厚さをそれぞれ測定し、その厚さの平均値を中央部１１２ｃにおける厚みＴｃとする。厚さは、特に限定されないが、走査型電子顕微鏡で延伸部１１２を倍率２５０〜１０００倍で撮影することにより確認することができる。

【0068】

前記中央部１１２ｃにおける厚みＴｃに対する応力緩和部１１５（延伸端部１１２ｅ）における厚みＴｅの比（Ｔｅ／Ｔｃ）は、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１とセパレータ３０の内周縁部３１との間隔を制御することで調整できる。例えば、セパレータ３０の内周縁部３１を湾曲させることにより、比（Ｔｅ／Ｔｃ）を調整できる。具体的には、図７に示すように、セパレータ３０の内周縁部３１を、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１に向けて湾曲させることによって、応力緩和部１１５（延伸端部１１２ｅ）における厚みＴｅを中央部１１２ｃにおける厚みＴｃよりも大きく、すなわち、比（Ｔｅ／Ｔｃ）が１を超えるように制御する。図７では、燃料電池セル本体１０は積層方向と直交する方向に水平に延び、セパレータ３０の内周縁部３１は中央に向かうにつれて下方に向けて湾曲している。

【0069】

本実施形態に係るセルスタック装置１００において、応力緩和部１１５（供給側接合部２１４ａ，２１４ｂ、延伸端部１１２ｅ）は、該応力緩和部１１５を含む延伸部１１２の延伸方向の中央部１１２ｃにおける厚みよりも大きい厚みを有する。これにより、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに加えられる応力がより分散されるため、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。

【0070】

本実施形態に係るセルスタック装置１００において、中央部１１２ｃにおける厚みＴｃに対する応力緩和部１１５（延伸端部１１２ｅ）における厚みＴｅの比（Ｔｅ／Ｔｃ）は、１．５以上であることが好ましい。これにより、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに加えられる応力がより分散されるため、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。

【0071】

本実施形態に係るセルスタック装置１００において、応力緩和部１１５を含む延伸部１１２は、セパレータ３０の内周縁部３１と接するセパレータ側界面１１１ａを有し、該セパレータ側界面１１１ａは、燃料電池セル本体１０側に向けて円弧状に湾曲している。これにより、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに加えられる応力がより分散されるため、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。

【0072】

本実施形態に係るセルスタック装置１００において、応力緩和部１１５は、積層方向から見て外周側の縁部に設けられた外周端縁２０ａと、内周側の縁部に設けられた内周端縁２０ｂと、を有し、外周端縁２０ａ及び内周端縁２０ｂは、それぞれ円弧状に湾曲している。これにより、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに加えられる応力が外周端縁２０ａ及び内周端縁２０ｂを介してより分散されるため、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。

【0073】

＜その他の実施形態＞
以上、本発明の第１実施形態及び第２実施形態（以下、両実施形態を合わせて本実施形態ともいう）について説明したが、本発明は本実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々の変更を加えることができる。

【0074】

本実施形態では、燃料電池セル本体１０及びインターコネクタ４０の積層方向から見た形状が矩形状である。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、燃料電池セル本体１０及びインターコネクタ４０は、積層方向から見た形状が矩形以外の多角形状、円形状又は楕円形状であってもよい。

【0075】

本実施形態では、積層方向から見た空気極１２の大きさが、固体電解質層１１の大きさよりも小さい。また、積層方向から見た燃料極活性部１３２の大きさが、燃料極基板１３１の大きさよりも小さい。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、積層方向から見た空気極１２の大きさが固体電解質層１１の大きさと等しく形成されていてもよいし、積層方向から見た燃料極活性部１３２の大きさが燃料極基板１３１の大きさと等しく形成されていてもよい。さらに、空気極１２、固体電解質層１１、燃料極基板１３１及び燃料極活性部１３２の大きさがすべて等しく形成されていてもよい。

【0076】

本実施形態では、燃料電池セル本体１０における外周縁部１０１のセパレータ３０と重なる領域（すなわち、接合部１１１）が燃料極基板１３１の外周側の縁部１３１ａの一部に位置している。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セパレータ３０と重なる領域が、固体電解質層１１の外周側の縁部１１ａ又は燃料極活性部１３２の外周側の縁部１３２ａの一部に位置していてもよい。

【0077】

本実施形態では、セパレータ３０、セル用接合材２０及びインターコネクタ用接合材６０の積層方向から見た形状が矩形の枠状である。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セパレータ３０、セル用接合材２０及びインターコネクタ用接合材６０は積層方向から見た形状が矩形以外の多角形、円形又は楕円形の枠状であってもよい。

【0078】

本実施形態では、セパレータ３０の内周縁部３１がセル用接合材２０の積層方向の一方側の表面と接合している。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セパレータ３０の内周縁部３１の少なくとも一部がセル用接合材２０に埋設されていてもよい。セパレータ３０の内周縁部３１の少なくとも一部がセル用接合材２０に埋設されていることにより、セパレータ３０とセル用接合材２０との接合面積が増加するため、接合強度が向上する。

【0079】

本実施形態では、セル用接合材２０が、燃料電池セル本体１０の固体電解質層１１の外周側の縁部１１ａ、燃料極基板１３１の外周側の縁部１３１ａ及び燃料極活性部１３２の外周側の縁部１３２ａに接合している。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セル用接合材２０が、少なくとも固体電解質層１１の外周側の縁部１１ａに接合していれば、燃料極基板１３１の外周側の縁部１３１ａ及び燃料極活性部１３２の外周側の縁部１３２ａに接合されていなくてもよい。また、セル用接合材２０が、少なくとも固体電解質層１１の外周側の縁部１１ａに接合していれば、さらに、空気極１２の外周側の縁部１２ａに接合していてもよい。空気極１２と燃料極１３との間に固体電解質層１１以外の緻密な層が形成されている場合、セル用接合材２０は、固体電解質層１１に接合していなくてもよく、少なくとも前記緻密な層に接合していればよい。これにより、セル用接合材２０は、空間Ａに存在する燃料ガスと、空間Ｂに存在する酸化剤ガスとの混合を防止している。

【0080】

本実施形態では、セル用接合材２０の外周端縁２０ａ及び内周端縁２０ｂが、積層方向から見て、それぞれ、互いに対向する略平行な２組の辺と、円弧状に湾曲した角部と、を含む。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、前記辺は、曲線部を有していてもよい。具体的には、前記辺は、径方向の外方に向かって凸形状、凹形状、又は、凹凸が繰り返された形状に形成されていてもよい。前記辺が曲線部を有することにより、残留する応力が分散されて、応力の集中が抑制されやすくなる。このため、セル用接合材２０における応力をより緩和することができる。また、前記角部は、直角又は鋭角に形成されていてもよいし、Ｃ形状に屈曲していてもよい。

【0081】

本実施形態では、接合部１１１が直線状に延びる４つの延伸部１１２を有する。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、接合部１１１は、セル用接合材２０の形状に合わせて、４つ以外の複数の延伸部１１２から構成されていてもよい。

【0082】

第１実施形態では、各辺部２０１の中央部に設けられた締結部材２１，２３，２５，２７の内部に、積層方向に沿って酸化剤ガス又は燃料ガスが流れる流路が形成されている。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、積層方向から見て各角部２０２に設けられた締結部材２２，２４，２６，２８の内部に、積層方向に沿って酸化剤ガス又は燃料ガスが流れる流路が形成されていてもよい。具体的には、締結部材２４及び２６の内部には、それぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスを供給する流路が形成され、締結部材２２及び２８の内部には、それぞれ酸化剤ガス及び燃料ガスを排出する流路が形成されていてもよい。この場合、締結部材２４及び２６は、燃料電池セル１にガスを供給するガス供給管２０４であり、締結部材２２及び２８は、燃料電池セル１からガスを排出するガス排出管２０５である。なお、当該構成において供給側接合部１１４ａ，１１４ｂとは、それぞれ延伸部１１２の両端部に設けられた延伸端部１１２ｅである。

【0083】

第１実施形態では、セパレータ３０の内周縁部３１に沿う方向（延伸部１１２の延伸方向）の断面におけるセパレータ側界面１１１ａの形状が、起伏形状である。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セパレータ３０の内周縁部３１に沿う方向と交差する方向の断面において、セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状であってもよい。

【0084】

第１実施形態では、セパレータ側界面１１１ａの形状が、不規則的に起伏が繰り返された形状である。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セパレータ側界面１１１ａの形状が、規則的に起伏が繰り返された形状であってもよいし、規則的な起伏と不規則的な起伏とが組み合わされた形状であってもよい。セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状を有する限り、上記のいずれの態様であったとしても、セル用接合材２０における応力が緩和される。

【0085】

第２実施形態では、応力緩和部１１５を含む延伸部１１２が、セパレータ３０の内周縁部３１と接するセパレータ側界面１１１ａを有し、該セパレータ側界面１１１ａが、燃料電池セル本体１０側に向けて円弧状に湾曲している。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、応力緩和部１１５を含む延伸部１１２が、燃料電池セル本体１０の外周縁部１０１と接するセル側界面１１１ｂを有し、セル側界面１１１ｂが、セパレータ３０側に向けて円弧状に湾曲していてもよい。当該構成によっても、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに加えられる応力がより分散されるため、供給側接合部２１４ａ，２１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができる。その結果、燃料電池セル本体１０とセパレータ３０とを接合するセル用接合材２０におけるクラックの発生をより抑制することができる。なお、セパレータ側界面１１１ａ及びセル側界面１１１ｂの両方が、これらの界面が近づく方向に向けて円弧状に湾曲していてもよい。

【0086】

第２実施形態では、延伸部１１２の厚みが、中央部１１２ｃから該応力緩和部１１５に向けて徐々に大きくなる。すなわち、応力緩和部１１５の厚みが最も大きく、中央部１１２ｃの厚みが最も小さい。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、応力緩和部１１５の厚みが最も大きければ、中央部１１２ｃの厚みが最も小さくなくてもよい。すなわち、延伸端部１１２ｅ及び中央部１１２ｃを除く領域で、延伸部１１２の厚みが最も小さく構成されていてもよい。

【0087】

本実施形態では、インターコネクタ用接合材６０が、セパレータ３０の外周縁部３２と、インターコネクタ４０の外周縁部４１と、を直接接合している。しかしながら、本発明は当該構成に限定されるものではなく、セパレータ３０の外周縁部３２とインターコネクタ４０の外周縁部４１との間に、インターコネクタ用接合材６０とは異なる他の部材を配置してもよい。他の部材としては、例えば、絶縁材、コンプレッションシール材等が挙げられる。例えば、他の部材として絶縁材を用いることにより、セパレータ３０とインターコネクタ４０との間の絶縁性を向上させ、また、空気極１２側に位置する空間Ｂの高さを調整することができる。

【実施例】

【0088】

以下、本発明の実施例について説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。

【0089】

［試験例１］
＜燃料電池の作製＞
表１に示すＮｏ．１−１〜Ｎｏ．１−５の燃料電池セルを積層して結合させることにより、試験例１のセルスタック装置Ｉを作製した。燃料電池セル及びセルスタック装置Ｉの構造は、図１〜６に示すとおりである。Ｎｏ．１−１〜Ｎｏ．１−４は実施例に相当し、Ｎｏ．１−５は比較例に相当する。Ｎｏ．１−１〜Ｎｏ．１−４の燃料電池セルは、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂの少なくともセパレータの内周縁部に沿う方向の断面における界面の形状が、波状で、かつ、起伏が不規則な起伏形状である。

【0090】

空気極としてはＬＳＣＦ（気孔率：４０％、厚さ：３０μｍ、熱膨張率：１４．４ｐｐｍ／Ｋ）、固体電解質層としては８ＹＳＺ（気孔率：０．５％、厚さ：２０μｍ、熱膨張率：１０．５ｐｐｍ／Ｋ）、燃料極基板としてはＮｉ−８ＹＳＺ（気孔率：４０％、厚さ：８００μｍ、熱膨張率：１２．８ｐｐｍ／Ｋ）、燃料極活性部としてはＮｉ−８ＹＳＺ（気孔率：３５％、厚さ：１０μｍ、熱膨張率：１２．８ｐｐｍ／Ｋ）を用いた。さらに、セパレータとしては日新製鋼製ＮＣＡ−１（厚さ：２００μｍ、熱膨張率：１３．５ｐｐｍ／Ｋ）、セル用接合材及びインターコネクタ用接合材としては結晶化ガラスを用いた。

【0091】

＜評価方法＞
試験例１のセルスタック装置Ｉについて、熱サイクル試験により、ガスリーク量及びクラック発生の有無を調べた。具体的には、セルスタック装置を電気炉内に設置し、室温から４００℃／ｈｒの昇温速度で７５０℃まで昇温した後、５００℃の酸化剤ガス及び燃料ガスをガス供給管から導入して３０ｍｉｎ保持した。その後、４００℃／ｈｒの降温速度で室温まで降温した。このサイクルを１０回繰り返した後、電気炉から取り出して、ガスリーク量及びクラック発生の有無を調べた。なお、ガス供給管２０４に供給する酸化剤ガス及び燃料ガスの温度は、熱交換が充分に行われず、予熱不足の酸化剤ガス及び燃料ガスが導入された場合、及び、未改質の燃料ガスが導入された場合に、燃料電池が冷やされる最も低い温度を想定して、５００℃に設定した。

【0092】

ガスリーク量は、空気極から燃料極へリークするガスの流量を測定した。より詳しくは、燃料電池の酸化剤ガス排出管出口端部及び燃料ガス排出管入口端部を封止した上で、酸化剤ガス供給管よりアルゴンガスを供給し、燃料電池の空気極側を１０ｋＰａに加圧して、燃料ガス供給管の出口端部に設けた流量計によりガスリーク量を測定した。結果を表１に示す。なお、測定下限が０．１（ｃｃ／ｍｉｎ）であるため、下記の表１において、測定下限未満のものを「＜０．１（ｃｃ／ｍｉｎ）」と記載し、ガスリークがないと判断した。

【0093】

クラック発生の有無は、試験例１の燃料電池を解体して供給側接合部１１４ａ，１１４ｂ、すなわち、ガス供給管側に位置する延伸部１１２の中央部１１２ｃの表面に浸透探傷剤を塗布し、マイクロスコープで観察することにより行った。結果を表１に示す。

【0094】

各燃料電池セルは、上述のガスリーク量及びクラック発生の有無の結果から、下記の基準に基づき総合評価を行った。
◎：クラックがなく、かつ、ガスリークがなかった。
○：軽微なクラックが発生し、かつ、ガスリークがなかった。
△：軽微なクラックが発生し、かつ、ガスリーク量が少なかった（１．０ｃｃ／分未満）。
×：大きなクラックが発生し、かつ、ガスリーク量が多かった（１．０ｃｃ／分以上）。

【0095】

【表1】

【0096】

＜評価結果＞
表１に示されるように、セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状でないＮｏ．１−５に係る燃料電池セルは、大きなクラックが確認されたため、ガスリーク量が多かった。対して、セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状であるＮｏ．１−１〜Ｎｏ．１−４に係る燃料電池セルは、クラックが確認されないか、クラックが確認されたとしても軽微であったため、ガスリークがないか、ガスリークがあったとしてもガスリーク量が少なかった。すなわち、請求項２の構成要件をすべて満たすＮｏ．１−１〜Ｎｏ．１−４に係る燃料電池セルは、クラックの発生が抑制されていた。特に、Ｎｏ．１−１及びＮｏ．１−２に係る燃料電池セルは、クラックが確認されず、かつ、ガスリークもなかった。すなわち、Ｎｏ．１−１及びＮｏ．１−２に係る燃料電池セルは、クラックの発生が顕著に抑制されていたといえる。

【0097】

セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状である応力緩和部１１５を有することにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに加えられる応力が起伏を介して分散されたと考えられる。これにより、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂに生じる応力の集中をより緩和させることができ、その結果、セル用接合材２０におけるクラックの発生が抑制されたものと考えられる。

【0098】

Ｎｏ．１−３に係る燃料電池セルは、軽微なクラックが確認されたものの、ガスリークがなかった。すなわち、セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状である応力緩和部を有する限り、Ｘ_１に対するＸ_２の比が１．０２以上２．００以下の範囲にない場合においてもクラックの発生が抑制されることが示された。

【0099】

Ｎｏ．１−４に係る燃料電池セルは、軽微なクラックが確認されたものの、ガスリーク量が少なかった。すなわち、セパレータ側界面１１１ａの形状が起伏形状である応力緩和部を有する限り、Ｔ_ｍｉｎに対するＴ_ｍａｘの比が１．２０以上２０．０以下の範囲になく、かつ、Ｘ_１に対するＸ_２の比が１．０２以上２．００以下の範囲にない場合においてもクラックの発生が抑制されることが示された。

【0100】

［試験例２］
（試験例２）
表２に示すＮｏ．２−１〜Ｎｏ．２−９の燃料電池セルを積層して結合させることにより試験例２のセルスタック装置ＩＩを作製した。セルスタック装置ＩＩの構造は、本発明の第２実施形態及び図６に示すとおりである。すなわち、ガス供給管２０４及びガス排出管２０５を積層方向から見て角部２０２に設けて、燃料ガスのガス供給管２０４及びガス排出管２０５と、酸化剤ガスのガス供給管２０４及びガス排出管２０５とを、それぞれ積層方向から見て互いに対向するように配置させた。Ｎｏ．２−１〜Ｎｏ．２−７は実施例に相当し、Ｎｏ．２−８及びＮｏ．２−９は比較例に相当する。

【0101】

評価方法は、試験例１と同様に行った。なお、クラック発生の有無は、供給側接合部１１４ａ，１１４ｂ、すなわち、ガス供給管側に位置する延伸部１１２の延伸端部１１２ｅを観察することにより行った。結果を表２に示す。

【0102】

【表2】

【0103】

＜評価結果＞
表２に示されるように、延伸端部１１２ｅの厚みＴｅが中央部１１２ｃの厚みＴｃよりも小さいＮｏ．２−８，Ｎｏ．２−９に係る燃料電池セルは、大きなクラックが確認されたため、ガスリーク量が多かった。対して、延伸端部１１２ｅの厚みＴｅが中央部１１２ｃの厚みＴｃよりも大きいＮｏ．２−１〜Ｎｏ．２−７に係る燃料電池セルは、クラックが確認されないか、クラックが確認されたとしても軽微であったため、ガスリークがなかった。すなわち、請求項７の構成要件をすべて満たすＮｏ．２−１〜Ｎｏ．２−７に係る燃料電池セルは、クラックの発生が抑制されていた。特に、Ｎｏ．２−１〜Ｎｏ．２−４に係る燃料電池セルは、クラックが確認されず、かつ、ガスリークもなかった。すなわち、Ｎｏ．２−１〜Ｎｏ．２−４に係る燃料電池セルは、クラックの発生が顕著に抑制されていたといえる。

【0104】

中央部１１２ｃにおける厚みＴｃよりも大きい厚みＴｅを有する延伸端部１１２ｅ（応力緩和部１１５）を有することにより、応力緩和部１１５に加えられる応力が分散されたと考えられる。これにより、セル用接合材２０におけるクラックの発生が抑制されたものと考えられる。

【0105】

Ｎｏ．２−５〜Ｎｏ．２−７に係る燃料電池セルは、軽微なクラックが確認されたものの、ガスリークがなかった。すなわち、中央部１１２ｃにおける厚みＴｃよりも大きい厚みＴｅを有する延伸端部１１２ｅ（応力緩和部１１５）を有する限り、中央部１１２ｃにおける厚みＴｃに対する延伸端部１１２ｅにおける厚みＴｅの比が１．５以上の範囲にない場合においてもクラックの発生が抑制されることが示された。

【0106】

また、Ｎｏ．２−１及びＮｏ．２−２の結果から分かるように、燃料電池セルは、セパレータ側界面１１１ａが湾曲していたとしても、セル側界面１１１ｂが湾曲していたとしても、同様にクラックの発生が抑制されていた。

【符号の説明】

【0107】

１ 燃料電池セル、１０ 燃料電池セル本体、１１ 固体電解質層、１２ 空気極、１３ 燃料極、２０ セル用接合材、２０ａ セル用接合材２０の外周端縁、２０ｂ セル用接合材２０の内周端縁、２１〜２８ 締結部材、３０ セパレータ、３１ セパレータの内周縁部、３２ セパレータ３０の外周縁部、４０ インターコネクタ、４０’ 保持板、４１ インターコネクタの外周縁部、４２ インターコネクタの内側領域、５０ 集電体、５１ 空気極側集電体、５２ 燃料極側集電体、６０ 第２接合材、１００ セルスタック装置、１０１ 燃料電池セル本体の外周縁部、１１１ 接合部、１１１ａ セパレータ側界面、１１１ｂ セル側界面、１１２ 延伸部、１１２ｅ 延伸端部、１１２ｃ 中央部、１１４ａ，１１４ｂ，２１４ａ，２１４ｂ 供給側接合部、１１５ 応力緩和部、１３１ 燃料極基板、１３２ 燃料極活性部、２０１ セルスタック装置の辺部、２０２ セルスタック装置の角部、２０３ セルスタック装置の外周縁部、２０４ ガス供給管、２０５ ガス排出管、Ａ 燃料ガスが存在する空間、Ｂ 酸化剤ガスが存在する空間

【要約】

【課題】燃料電池セル本体とセパレータとを接合するセル用接合材におけるクラックの発生を抑制することが可能なセルスタック装置を提供することを課題とする。
【解決手段】セルスタック装置は、複数の燃料電池セルとガス供給管とガス排出管とを備え、燃料電池セルは、順次積層された空気極と固体電解質層と燃料極とを備え、積層方向から見て外周側の縁部に外周縁部を有する平板型の燃料電池セル本体と、積層方向から見て内側に開口が形成されかつ内周側の縁部に燃料電池セル本体の外周縁部と重なる内周縁部を有するセパレータと、燃料電池セル本体とセパレータとを接合するセル用接合材とを備え、セル用接合材は、積層方向から見て燃料電池セル本体の外周縁部とセパレータの内周縁部とが重なる領域である接合部を有し、接合部は、ガス供給管側に位置する供給側接合部を有し、供給側接合部は、該供給側接合部に生じる応力の集中を緩和させる応力緩和部を有する。
【選択図】図２

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】