特許 6848456 反応装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6848456

(24)【登録日】2021年3月8日

(45)【発行日】2021年3月24日

(54)【発明の名称】反応装置

(51)【国際特許分類】

   B01J 8/06 20060101AFI20210315BHJP

【ＦＩ】

   B01J8/06

【請求項の数】5

【全頁数】12

(21)【出願番号】特願2017-5109(P2017-5109)

(22)【出願日】2017年1月16日

(65)【公開番号】特開2018-114432(P2018-114432A)

(43)【公開日】2018年7月26日

【審査請求日】2019年9月24日

(73)【特許権者】

【識別番号】000000099

【氏名又は名称】株式会社ＩＨＩ

(74)【代理人】

【識別番号】100161207

【弁理士】

【氏名又は名称】西澤 和純

(74)【代理人】

【識別番号】100175802

【弁理士】

【氏名又は名称】寺本 光生

(74)【代理人】

【識別番号】100169764

【弁理士】

【氏名又は名称】清水 雄一郎

(74)【代理人】

【識別番号】100167553

【弁理士】

【氏名又は名称】高橋 久典

(74)【代理人】

【識別番号】100064908

【弁理士】

【氏名又は名称】志賀 正武

(72)【発明者】

【氏名】泉 良範

(72)【発明者】

【氏名】鎌田 博之

(72)【発明者】

【氏名】水上 範貴

【審査官】 中村 泰三

(56)【参考文献】

【文献】 独国特許出願公開第０２９２９３００（ＤＥ，Ａ１）

【文献】 国際公開第２０１５／１１９９８１（ＷＯ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ０１Ｊ ８／０６、１９／００、２３／００

Ｃ０７Ｃ ６８／００

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

発熱反応又は吸熱反応を行う反応装置であって、
複数の第１流路と、前記複数の第１流路が合流する合流流路と、前記合流流路に接続された第２流路とを有し、前記複数の第１流路から前記第２流路に向けた方向に原料ガスが流通する反応流路と、
前記反応流路の内部の温度を調整する温度調節媒体が流通する媒体流路と、を備え、
前記媒体流路の内部に前記反応流路が設けられ、
前記複数の第１流路の各々の断面積は、前記第２流路の断面積よりも小さく、
前記媒体流路は、前記媒体流路に前記温度調節媒体が流入する第１流入口及び第２流入口と、前記媒体流路から前記温度調節媒体が流出する流出口とを有し、
前記第１流入口は、前記第２流路において前記原料ガスの流出口側に設けられ、
前記第２流入口は、前記合流流路に対向する位置に設けられ、
前記流出口は、前記第２流路において前記原料ガスの流入口側に設けられることを特徴とする反応装置。

【請求項2】

発熱反応又は吸熱反応を行う反応装置であって、
複数の第１流路と、前記複数の第１流路が合流する合流流路と、前記合流流路に接続された第２流路とを有し、前記複数の第１流路から前記第２流路に向けた方向に原料ガスが流通する反応流路と、
前記反応流路の内部の温度を調整する温度調節媒体が流通する媒体流路と、を備え、
前記媒体流路の内部に前記反応流路が設けられ、
前記複数の第１流路の各々の断面積は、前記第２流路の断面積よりも小さく、
前記媒体流路は、前記媒体流路に前記温度調節媒体が流入する流入口と、前記媒体流路から前記温度調節媒体が流出する第１流出口及び第２流出口とを有し、
前記流入口は、前記第２流路において前記原料ガスの流入口側に設けられ、
前記第１流出口は、前記第２流路において前記原料ガスの流出口側に設けられ、
前記第２流出口は、前記合流流路に対向する位置に設けられることを特徴とする反応装置。

【請求項3】

前記複数の第１流路に対応する位置において前記温度調節媒体が流通する前記媒体流路の第１断面積は、前記第２流路に対応する位置において前記温度調節媒体が流通する前記媒体流路の第２断面積よりも大きいことを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の反応装置。

【請求項4】

前記媒体流路は、前記媒体流路に前記温度調節媒体が流入する流入口と、前記媒体流路から前記温度調節媒体が流出する流出口と、を有し、
前記反応流路における前記原料ガスの流動方向と、前記流入口から前記流出口に向けて流動する前記温度調節媒体の流動方向とは、同じであることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の反応装置。

【請求項5】

前記媒体流路は、前記媒体流路に前記温度調節媒体が流入する流入口と、前記媒体流路から前記温度調節媒体が流出する流出口と、を有し、
前記反応流路における前記原料ガスの流動方向と、前記流入口から前記流出口に向けて流動する前記温度調節媒体の流動方向とは、逆であることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の反応装置。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、反応装置に関する。

【背景技術】

【0002】

従来、メタネーション反応によって、原料ガスからメタンガスを生成する反応装置が知られている（例えば、特許文献１参照）。近年では、メタネーション反応を効果的に行うために、反応熱を除熱する多管式（シェルチューブ）の反応装置も提案されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】米国特許第３９３３４４６号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

一般的な多管式反応装置において反応ガス管のチューブ径（内径）を大きく設定した場合では、大きな発熱反応が生じると、反応ガス管の断面方向における温度分布に差異が生じ易い。このため、シンタリングやコーキング等の触媒の劣化が起こり易いという問題があった。その一方、チューブ径（内径）を小さく設定して反応ガス管の本数を増やす場合では、温度分布の差異が殆ど生じないため好ましい等温環境が得られるが、反応ガス管における圧力損失が大きくなり、効率よく、より多くの原料ガスを反応ガス管内に流すことが難しくなるという問題があった。

【0005】

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、反応ガス管内を流通する原料ガスの圧力損失を抑えながら、高い伝熱効率による等温環境を維持することが可能な反応装置を提供することを目的とするものである。

【課題を解決するための手段】

【0006】

上記目的を達成するために、本発明では、反応装置に係る第１の解決手段として、発熱反応又は吸熱反応を行う反応装置であって、複数の第１流路と、上記複数の第１流路が合流する合流流路と、上記合流流路に接続された第２流路とを有し、上記複数の第１流路から上記第２流路に向けた方向に原料ガスが流通する反応流路と、上記反応流路の内部の温度を調整する温度調節媒体が流通する媒体流路と、を備え、上記媒体流路の内部に上記反応流路が設けられ、上記複数の第１流路の各々の断面積は、上記第２流路の断面積よりも小さい、という手段を採用してもよい。

【0007】

本発明では、反応装置に係る第２の解決手段として、上記第１の解決手段において、上記複数の第１流路及び上記第２流路の内部には、触媒が設けられており、上記触媒は、上記原料ガスから目的ガスを生成することを促進する、という手段を採用してもよい。

【0008】

本発明では、反応装置に係る第３の解決手段として、上記第１又は第２の解決手段において、上記複数の第１流路に対応する位置において上記温度調節媒体が流通する上記媒体流路の第１断面積は、上記第２流路に対応する位置において上記温度調節媒体が流通する上記媒体流路の第２断面積よりも大きい、という手段を採用してもよい。

【0009】

本発明では、反応装置に係る第４の解決手段として、上記第１〜第３のいずれかの解決手段において、上記媒体流路は、上記媒体流路に上記温度調節媒体が流入する第１流入口及び第２流入口と、上記媒体流路から上記温度調節媒体が流出する流出口とを有する、という手段を採用してもよい。

【0010】

本発明では、反応装置に係る第５の解決手段として、上記第１〜第３のいずれかの解決手段において、上記媒体流路は、上記媒体流路に上記温度調節媒体が流入する流入口と、上記媒体流路から上記温度調節媒体が流出する第１流出口及び第２流出口とを有する、という手段を採用してもよい。

【0011】

本発明では、反応装置に係る第６の解決手段として、上記第１〜第３のいずれかの解決手段において、上記媒体流路は、上記媒体流路に上記温度調節媒体が流入する流入口と、上記媒体流路から上記温度調節媒体が流出する流出口とを有し、上記反応流路における上記原料ガスの流動方向と、上記流入口から上記流出口に向けて流動する上記温度調節媒体の流動方向とは、同じである、という手段を採用してもよい。

【0012】

本発明では、反応装置に係る第７の解決手段として、上記第１〜第３のいずれかの解決手段において、上記媒体流路は、上記媒体流路に上記温度調節媒体が流入する流入口と、上記媒体流路から上記温度調節媒体が流出する流出口とを有し、上記反応流路における上記原料ガスの流動方向と、上記流入口から上記流出口に向けて流動する上記温度調節媒体の流動方向とは、逆である、という手段を採用してもよい。

【発明の効果】

【0013】

本発明によれば、発熱反応又は吸熱反応を行う反応装置において、原料ガスが反応流路内を流動する際、原料ガスは、第２流路よりも断面積が小さい複数の第１流路を流動し、その後、合流流路において合流し、第２流路を流動するため、反応流路の全体の圧力損失を低くしながら、等温環境を維持することができる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】本発明の一実施形態に係る反応装置の全体構成を示すブロック図である。

【図2】本発明の一実施形態に係る反応装置が備える反応器本体の要部を示す断面図であって、（ａ）は反応器本体を示す図であり、（ｂ）は変形例１に係る反応器本体を示す図である。

【図3】本発明の一実施形態に係る反応装置が備える反応器本体の要部を示す断面図であって、（ａ）は変形例２に係る反応器本体を示す図であり、（ｂ）は変形例３に係る反応器本体を示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

以下、図面を参照して、本発明の一実施形態に係る反応装置について説明する。なお、以下の図面においては、各部材を認識可能な大きさとするために、各部材の縮尺を適宜変更している。

【0016】

図１に示すように、一実施形態に係る反応装置Ａは、反応器本体１（後述する、反応器本体１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ）と、冷媒供給装置２とを備える。
反応器本体１は、原料ガスを触媒の存在下で化学反応（メタネーション反応）させることによりメタン含有ガス（目的ガス）を生成する反応器である。後述するように、反応器本体１は、触媒（メタネーション触媒）が充填された反応場を有する反応流路４を備えており、原料ガスを反応流路４に供給する。反応器本体１においては、冷媒供給装置２から温度調節媒体として供給される冷媒によって反応流路４が冷却される。

【0017】

冷媒供給装置２は、このような反応器本体１を等温反応器とするために、所定仕様（冷媒仕様）の冷媒（温度調節媒体）を反応器本体１に供給する装置である。冷媒供給装置２は、後述する媒体流路３に冷媒を供給し、上記反応場（触媒充填領域）の冷却に用いられた加熱状態の冷媒（戻り冷媒）を反応器本体１から回収して再冷却し、上記所定仕様の冷媒として反応器本体１に供給する循環式の冷媒供給装置である。

【0018】

ここで、反応器本体１に供給される原料ガスは、例えば、一酸化炭素（ＣＯ）と水素（Ｈ_２）とが所定の割合（モル比）で混合した混合ガスである。このような原料ガスは、以下の反応式に示すように、触媒の存在下でメタネーション反応（発熱反応）することによって、メタン（ＣＨ_４）と水（Ｈ_２Ｏ）となる。すなわち、メタン含有ガスは、メタン（ＣＨ_４）と水蒸気（Ｈ_２Ｏ）とからなる混合ガスである。
ＣＯ＋３Ｈ_２＝ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｏ＋２０６（ｋＪ／ｍｏｌ）

【0019】

このようなメタネーション反応は、熱力学的平衡の原理に基づいて生じるものであり、反応速度が反応場の圧力と温度とに依存し、メタンの生成率に影響する。したがって、特定の圧力下でメタネーション反応を効率良く進行させるためには反応場の温度管理が必要になる。また、メタネーション反応を最大効率（理想状態）に近づけるためには、反応場の全領域、より具体的には反応場を形成する触媒の全領域を最適温度に維持する必要がある。例えば、反応場の圧力を常圧とした場合、上記最適温度は３００〜４００℃の範囲である。このような事情から、上記反応器本体１は、等温反応器として構成する必要がある。

【0020】

また、上記反応式に示された２０６（ｋＪ／ｍｏｌ）といった大きな熱量を反応流路４から奪うには、メタネーション反応によって生じた熱を反応流路４から冷媒に効率的に伝達する必要がある。このため、１本当たりの反応流路４の径を小さく設定し、反応流路４の本数を増やすことで、冷媒に対する伝熱面積を増加させる必要がある。

【0021】

一般的に、反応流路４の径を小さくすると、反応流路４における圧力損失が大きくなり、反応流路４内を原料ガスが流動し難くなる。
例えば、粒子等が流路に充填された充填層における圧力損失に関する計算式として、コゼニー・カルマン式が知られている。この式に基づくと、流路における圧力損失ΔＰは、流路の長さＬ、気体の空塔速度（充填層がない状態を仮定したときの気体の速度）ｖ、及び（１−ε）／ε^３（ここで、εは空間率）に比例する。このことから、反応流路４の内径を小さくするに従って、圧力損失が大きくなり、反応流路４において原料ガスが流動し難くなる。
本実施形態において、反応流路４から冷媒への効率的な熱伝達を考慮すると、反応流路４において許容できる圧力損失は、実用上、現実的には、１００ｋＰａ程度である。

【0022】

次に、図２及び図３を参照し、反応装置Ａが備える反応器本体１について具体的に説明する。図２及び図３においては、本発明の実施形態及び変形例に係る反応器本体１を構成する同一部材には同一符号を付し、その説明は省略または簡略化する。

【0023】

（本実施形態に係る反応器本体１）
図２（ａ）は、本発明の一実施形態に係る反応装置Ａが備える反応器本体１Ａ（１）の要部を示す断面図である。
反応器本体１Ａは、反応流路４と、媒体流路３とを備える。
反応流路４は、２本の第１流路４ａ、４ｂ（複数の第１流路）と、第１流路４ａ、４ｂが合流する合流流路４ｄと、合流流路４ｄに接続された第２流路４ｃとを有する。第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃの各々は、例えば、円筒状（直管状）に形成されている。図１に示す反応器本体１Ａに供給された原料ガスは、第１流路４ａ、４ｂに供給され、第１流路４ａ、４ｂを流通した原料ガスは、合流流路４ｄにおいて合流し、第２流路４ｃを流通する。即ち、原料ガスは、第１流路４ａ、４ｂから第２流路４ｃに向けた方向に流通する。第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃの内部には、触媒５が設けられており、触媒５は、反応流路４を流通する原料ガスから目的ガスを生成することを促進する。

【0024】

媒体流路３は、反応流路４の周囲に設けられている。換言すると、媒体流路３の内部に反応流路４が設けられている。媒体流路３は、媒体流路３に冷媒が流入する流入口３ａと、媒体流路３から冷媒が流出する流出口３ｂとを有し、例えば、円筒状（直管状）に形成されている。媒体流路３の内部空間は、触媒の雰囲気温度を等温雰囲気に設定するための冷媒、即ち、反応流路４の温度を調整する冷媒が流通する。反応流路４における原料ガスの流動方向Ｄ１と、流入口３ａから流出口３ｂに向けて流動する冷媒の流動方向Ｄ２とは、逆である（対向流）。

【0025】

図２（ａ）に示す構造では、第１流路４ａ、４ｂの各々の断面積は、第２流路４ｃの断面積よりも小さい。例えば、第１流路４ａ、４ｂの各々の内径Ｐは、４（ｍｍ）である。第２流路４ｃの内径Ｑは、８（ｍｍ）である。また、第１流路４ａ、４ｂの各々の触媒充填部の長さＬ１は、０．５（ｍ）である。第２流路４ｃの触媒充填部の長さＬ２は、０．５（ｍ）である。

【0026】

第１流路４ａ、４ｂの各々において、断面積は、１２．５７（ｍｍ^２）、体積は、１．２６×１０^−５（ｍ^３）、外表面積は、２．５１×１０^−２（ｍｍ^２）である。ガス線速度（３５０℃）は、６．３３９（ｍ／ｓｅｃ）である。
第１流路４ａ、４ｂの各々に設けられる触媒５の体積Ｖは、１．２６×１０^−５（ｍ^３）となり、伝熱面積Ａは、０．０１２５７（ｍ^２）となる。このため、伝熱効率、即ち、伝熱面積Ａを触媒体積Ｖで除した値（Ａ／Ｖ）は、約１０００（１／ｍ）となる。
コゼニー・カルマン式を用いて第１流路４ａ、４ｂにおける圧力損失を計算した場合、その圧力損失ΔＰは、約５０．７ｋＰａである。ここで、計算条件は、触媒粒子径Ｄｐが１．０（ｍｍ）、ガス流量が３．５×１０^−５（ｍ^３／ｓｅｃ）、定数ｋが１８０、ガス粘度μＰａｓが３０（Ｈ_２が７５％、ＣＯが２５％の場合）、Φｓが１．０、充填率εが０．６である。

【0027】

第２流路４ｃにおいて、断面積は、５０．２７（ｍｍ^２）、体積は、５．０３×１０^−５（ｍ^３）、外表面積は、５．０３×１０^−２（ｍｍ^２）である。ガス線速度（３５０℃）は、１．５８５（ｍ／ｓｅｃ）である。
第２流路４ｃに設けられる触媒５の体積Ｖは、５．０３×１０^−５（ｍ^３）となり、伝熱面積Ａは、０．０２５１３（ｍ^２）となる。このため、伝熱効率、即ち、伝熱面積Ａを触媒体積Ｖで除した値（Ａ／Ｖ）は、約５００（１／ｍ）となる。
コゼニー・カルマン式を用いて第２流路４ｃにおける圧力損失を計算した場合、その圧力損失ΔＰは、約１２．７ｋＰａである。なお、ここで、計算条件は、第１流路４ａ、４ｂの場合と同じである。

【0028】

このように構成された反応器本体１Ａにおいては、第１流路４ａ、４ｂの流入口（図２（ａ）に示す上端）を通じて、原料ガスは、流動方向Ｄ１に示す方向に、反応流路４内に連続的に供給される。まず、第１流路４ａ、４ｂの各々の反応場では、触媒５の作用に基づくメタネーション反応が生じ、原料ガスの一部がメタン含有ガス（目的ガス）に変換される。その後、メタン含有ガスと、第１流路４ａ、４ｂにおいてメタン含有ガスに変換されなかった原料ガスとは、第１流路４ａ、４ｂから流出し、合流流路４ｄにおいて合流し、第２流路４ｃに供給される。

【0029】

第２流路４ｃの反応場では、触媒５の作用に基づくメタネーション反応が生じ、残りの原料ガスがメタン含有ガスに変換される。その後、第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃにおいて生じたメタン含有ガスは、流動方向Ｄ１に示す方向に、第２流路４ｃの流出口（図２（ａ）に示す下端）から、即ち、反応流路４から流出する。

【0030】

このようなメタネーション反応は、上述したように発熱反応であり、触媒５が設けられている第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃが熱を放出する。媒体流路３を備える反応器本体１では、熱交換によって媒体流路３を流れる冷媒が反応流路４に形成された反応場の熱を奪うことによって反応場が冷却される。

【0031】

さらに、第１流路４ａ、４ｂにおける圧力損失ΔＰは約５０．７ｋＰａであり、第２流路４ｃにおける圧力損失ΔＰは約１２．７ｋＰａであるため、反応流路４における合計の圧力損失は、６３．４ｋＰａである。また、第１流路４ａ、４ｂにおける伝熱効率（Ａ／Ｖ）は約１０００（１／ｍ）であり、第２流路４ｃにおける伝熱効率（Ａ／Ｖ）は約５００（１／ｍ）であるため、反応流路４における平均のＡ／Ｖは、約７５０（１／ｍ）である。

【0032】

本実施形態によれば、複数の第１流路４ａ、４ｂと第２流路４ｃとの間に合流流路４ｄを設けたことで、反応流路４が１本のみで構成されている場合よりも、第２流路４ｃの長さＬ２が短くなり、反応流路４の全体の圧力損失を低減できる。また、第１流路４ａ、４ｂにおいては、高い伝熱効率によるメタネーション反応を行うことができる。
特に、現実的に許容できる圧力損失である１００ｋＰａよりも、反応流路４における全体の圧力損失を小さくすることができるとともに、高い伝熱効率による等温環境を維持することができる。

【0033】

特に、原料ガスの流動方向Ｄ１に示す方向において、メタネーション反応は反応流路４の入口に近い位置から発生するため、主として、第１流路４ａ、４ｂにおける発熱量が大きくなる。一方、第２流路４ｃでは、大部分の原料ガスのメタネーション反応が終了しているため、第２流路４ｃにおける発熱量が小さい。このため、第２流路４ｃよりも伝熱効率の高い第１流路４ａ、４ｂにおいて、効率よくメタネーション反応を行うことができる。

【0034】

上記構造を有する反応流路４において、第１流路４ａ、４ｂの各々におけるメタネーション反応の反応率が３３％、即ち、第１流路４ａ、４ｂの合計で６６％の反応率が得られると考えられる。また、第２流路４ｃにおけるメタネーション反応の反応率が３３％であると考えられる。第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃの各々におけるメタネーション反応の反応率に応じて、第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃの長さや内径を適宜調整してもよい。

【0035】

（反応器本体１の変形例１）
図２（ｂ）は、本発明の一実施形態の変形例１に係る反応器本体１Ｂ（１）の要部を示す断面図である。
反応器本体１Ｂは、媒体流路３の形状の点で、上述した反応器本体１Ａとは異なっている。反応器本体１Ｂの媒体流路３は、媒体流路３に冷媒が流入する第１流入口３ａ１及び第２流入口３ａ２と、媒体流路３から冷媒が流出する流出口３ｂとを有する。第１流入口３ａ１から媒体流路３の内部に向けて（流動方向Ｄ２）、流量Ｆ１（ｍ^３／ｓｅｃ）の冷媒が供給されている。第２流入口３ａ２から媒体流路３の内部に向けて（流動方向Ｄ３）、流量Ｆ２（ｍ^３／ｓｅｃ）の冷媒が供給されている。

【0036】

また、第１流路４ａ、４ｂに対応する位置にて、冷媒が流通する媒体流路３の第１断面積Ｓ１は、第２流路に対応する位置にて冷媒が流通する媒体流路の第２断面積Ｓ２よりも大きい。
この場合、第１断面積Ｓ１における冷媒の流速Ｕ１（ｍ／ｓｅｃ）は、Ｕ１＝（Ｆ１＋Ｆ２）／Ｓ１である。また、第２断面積Ｓ２における冷媒の流速Ｕ２（ｍ／ｓｅｃ）は、Ｕ２＝Ｆ１／Ｓ２である。

【0037】

なお、「冷媒が流通する第１断面積Ｓ１」とは、第１流路４ａ、４ｂが設けられていない媒体流路３の断面積から、第１流路４ａ、４ｂの断面積を引いた面積を意味し、媒体流路３内において第１流路４ａ、４ｂの周囲を流動する冷媒が流通可能な面積を意味する。同様に、「冷媒が流通する第２断面積Ｓ２」とは、第２流路４ｃが設けられていない媒体流路３の断面積から、第２流路４ｃの断面積を引いた面積を意味し、媒体流路３内において第２流路４ｃの周囲を流動する冷媒が流通可能な面積を意味する。

【0038】

上述したように、メタネーション反応は反応流路４の入口に近い位置から発生するため、第１流路４ａ、４ｂにおける発熱量が大きくなり、第２流路４ｃでは大部分の原料ガスのメタネーション反応が終了しているため、第２流路４ｃにおける発熱量が小さい。このため、メタネーション反応をより効率的に行うには、発熱量が大きい第１流路４ａ、４ｂに対しては冷媒流量を大きくする必要があり、発熱量が小さい第２流路４ｃに対しては冷媒流量を少なくしてもよい。

【0039】

本変形例１によれば、第１流入口３ａ１からの冷媒流量Ｆ１と、第２流入口３ａ２からの冷媒流量Ｆ２とを調節することができるので、より多く徐熱が求められる第１流路４ａ、４ｂに対して、多くの冷媒を供給することが可能となる。
具体的に、この場合、第１断面積Ｓ１における冷媒の流速Ｕ１を、第２断面積Ｓ２における冷媒の流速Ｕ２と同じか、より高くする必要があるので、Ｕ１≧Ｕ２の条件が必要であり、Ｓ２／Ｓ１≧Ｆ１／（Ｆ１＋Ｆ２）となるように、媒体流路３を設計し、流量Ｆ１、Ｆ２を調整すればよい。

【0040】

また、本変形例１によれば、反応流路４の形状に応じて媒体流路３の形状が変更されているので、反応流路４の形状の変更部分、即ち、合流流路４ｄの周囲における冷媒の線速度を調整することもできる。また、媒体流路３を構成する材料を削減することができ、低重量の反応器本体を製造することができる。

【0041】

（反応器本体１の変形例２）
図３（ａ）は、本発明の一実施形態の変形例２に係る反応器本体１Ｃ（１）の要部を示す断面図である。
反応器本体１Ｃは、冷媒の流動方向の点で、上述した反応器本体１Ａとは異なっている。具体的に、反応流路４における原料ガスの流動方向Ｄ１と、流入口３ａから流出口３ｂに向けて流動する冷媒の流動方向Ｄ４とは、同じである（並行流）。

【0042】

上述したように、原料ガスの流動方向Ｄ１に示す方向において、メタネーション反応は反応流路４の入口に近い位置から発生するため、主として、第１流路４ａ、４ｂにおける発熱量が大きくなる。この時、冷媒供給装置２から流入口３ａを通じて媒体流路３の内部に流入した冷媒は、最初に第１流路４ａ、４ｂを冷却し、第１流路４ａ、４ｂの発熱量を奪う。換言すると、冷媒供給装置２によって設定された温度で第１流路４ａ、４ｂが冷却される。その後、原料ガスの流動方向Ｄ１と同じ流動方向Ｄ４に沿って、冷媒は、第２流路４ｃに向けて流動する。第２流路４ｃでは、大部分の原料ガスのメタネーション反応が終了しているため、第２流路４ｃにおける発熱量が小さい。このため、第１流路４ａ、４ｂの発熱量を奪うことで温度が比較的上昇した冷媒であっても、第２流路４ｃを冷却することができる。

【0043】

本変形例２によれば、第２流路４ｃの発熱量を奪った冷媒によって第１流路４ａ、４ｂを冷却する反応器本体１Ａとは異なり、冷媒供給装置２によって温度制御された冷媒によって、第１流路４ａ、４ｂを最初に冷却するので、伝熱効率の高い第１流路４ａ、４ｂにおけるメタネーション反応を効率的に行うことができる。

【0044】

（反応器本体１の変形例３）
図３（ｂ）は、本発明の一実施形態の変形例３に係る反応器本体１Ｄ（１）の要部を示す断面図である。
反応器本体１Ｄは、冷媒の流動方向の点で、上述した反応器本体１Ｂとは異なっている。反応器本体１Ｄの媒体流路３は、媒体流路３に冷媒が流入する流入口３ａと、媒体流路３から冷媒が流出する第１流出口３ｂ１及び第２流出口３ｂ２とを有する。

【0045】

特に、反応流路４における原料ガスの流動方向Ｄ１と、流入口３ａから第１流出口３ｂ１に向けて流動する冷媒の流動方向Ｄ４とは、同じである（並行流）。さらに、第１流路４ａ、４ｂの冷却に用いられた冷媒の一部は、第２流出口３ｂ２から媒体流路３の外部に排出されて冷媒供給装置２に戻り（流動方向Ｄ５）、残りの冷媒は、第２流路４ｃの冷却に用いられ、第１流出口３ｂ１から媒体流路３の外部に排出されて冷媒供給装置２に戻る。

【0046】

本変形例によれば、反応器本体１Ｃと同様に、冷媒供給装置２によって温度制御された冷媒によって、第１流路４ａ、４ｂを最初に冷却するので、伝熱効率の高い第１流路４ａ、４ｂにおけるメタネーション反応を効率的に行うことができる。また、第２流出口３ｂ２から排出された冷媒が冷媒供給装置２に先に戻るため、冷媒供給装置２によって、第１流路４ａ、４ｂの発熱量を奪った冷媒を優先的に温度制御することができる。

【0047】

以上、図面を参照しながら本発明の実施形態及び変形例について説明したが、本発明は上記実施形態及び変形例に限定されない。上述した実施形態及び変形例において示した各構成部材の諸形状や組み合わせ等は一例であって、本発明の趣旨から逸脱しない範囲において設計要求等に基づき種々変更可能である。

【0048】

例えば、上記実施形態及び変形例においては、複数の第１流路として、２本の第１流路４ａ、４ｂが反応流路４に設けられた構成について説明したが、第１流路の本数は、２本に限定せず、３本以上であってもよい。この場合、合流流路４ｄは、３本以上の第１流路を合流し、複数の第１流路を流通した原料ガスやメタン含有ガスを第２流路４ｃに供給する。

【0049】

また、上記実施形態及び変形例においては、第２流路として、１本の第２流路４ｃが反応流路４に設けられた構成について説明したが、第２流路の本数は、１本に限定せず、２本以上であってもよい。この場合、第１流路の本数は第２流路の本数がより少なく、複数の第２流路の各々には合流流路が設けられており、複数の第１流路を流通する原料ガスは、各第２流路に供給される。

【0050】

また、上記実施形態及び変形例においては、第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃだけでなく、合流流路４ｄの内部に触媒が設けられてもよい。

【0051】

上記実施形態及び変形例では、原料ガスからメタン含有ガス（目的ガス）を生成する発熱反応（メタネーション反応）について説明したが、本発明はこれに限定されない。本発明は、メタネーション反応以外の種々の発熱反応あるいは種々の吸熱反応に適用可能である。なお、吸熱反応に本発明を適用する場合には、反応場の温度よりも加熱された熱媒を媒体供給装置から反応器本体に温度調節媒体として供給する。

【0052】

上記実施形態及び変形例では、冷媒の材料（種類）を同一とし、流量や温度を個別に設定したが、本発明はこれに限定されない。冷媒の材料（種類）、流量及び温度の全てを個別に設定してもよく、また材料（種類）及び流量を個別に設定してもよく、さらには材料（種類）及び温度を個別に設定してもよい。

【0053】

上記実施形態及び変形例では、反応流路４が媒体流路３内に配置された構造を説明したが、本発明はこれに限定されない。例えば、同軸配管構造が採用されてもよい。この場合、例えば、中心から外周に向けて、内管、第１中管、第２中管、及び外管が同軸状に配置された構造が考えられる。内管及び第２中管には原料ガスが供給され、第１内管及び外管には冷媒が供給される。この場合、内管は上述した第１流路４ａに相当し、第２中管は上述した第２流路４ｃに相当する。第１内管及び外管は、媒体流路３に相当する。内管及び第２中管は、合流流路によって合流している。このような同軸配管構造においては、合流流路から延びる第２流路４ｃも設けられており、第２流路４ｃは冷媒によって冷却される。

【0054】

上記実施形態及び変形例では、第１流路４ａ、４ｂ及び第２流路４ｃに触媒５を充填したが、本発明はこれに限定されない。充填型の触媒に代えて、塗布型の触媒を用いてもよい。

【0055】

上記実施形態及び変形例では、冷媒供給装置２として循環式の冷媒供給装置を採用したが、本発明はこれに限定されない。冷媒供給装置２として加熱状態の冷媒を廃棄すると共に新しい冷媒を反応器本体１に順次供給する非循環式の冷媒供給装置を採用してもよい。

【符号の説明】

【0056】

１、１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄ 反応器本体
２ 冷媒供給装置
３ 媒体流路
３ａ 流入口
３ａ１ 第１流入口
３ａ２ 第２流入口
３ｂ 流出口
３ｂ１ 第１流出口
３ｂ２ 第２流出口
４ 反応流路
４ａ、４ｂ 第１流路
４ｃ 第２流路
４ｄ 合流流路
５ 触媒
Ａ 反応装置
Ｄ１、Ｄ２、Ｄ３、Ｄ４、Ｄ５ 流動方向

【図1】

【図2】

【図3】