特許 6861772 インモールド装飾フィルム用易延伸性変性ポリエステルフィルム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6861772

(24)【登録日】2021年4月1日

(45)【発行日】2021年4月21日

(54)【発明の名称】インモールド装飾フィルム用易延伸性変性ポリエステルフィルム

(51)【国際特許分類】

   B29C 55/14 20060101AFI20210412BHJP

   B29C 61/06 20060101ALI20210412BHJP

   C08J 5/18 20060101ALI20210412BHJP

   C08L 67/02 20060101ALI20210412BHJP

   C08L 33/04 20060101ALI20210412BHJP

   B29K 33/04 20060101ALN20210412BHJP

   B29K 67/00 20060101ALN20210412BHJP

【ＦＩ】

   B29C55/14

   B29C61/06

   C08J5/18CFD

   C08L67/02

   C08L33/04

   B29K33:04

   B29K67:00

【請求項の数】4

【全頁数】13

(21)【出願番号】特願2019-163246(P2019-163246)

(22)【出願日】2019年9月6日

(65)【公開番号】特開2020-66231(P2020-66231A)

(43)【公開日】2020年4月30日

【審査請求日】2019年9月6日

(31)【優先権主張番号】107136854

(32)【優先日】2018年10月19日

(33)【優先権主張国】TW

(73)【特許権者】

【識別番号】501296612

【氏名又は名称】南亞塑膠工業股▲分▼有限公司

(74)【代理人】

【識別番号】100095407

【弁理士】

【氏名又は名称】木村 満

(74)【代理人】

【識別番号】100132883

【弁理士】

【氏名又は名称】森川 泰司

(74)【代理人】

【識別番号】100148633

【弁理士】

【氏名又は名称】桜田 圭

(74)【代理人】

【識別番号】100147924

【弁理士】

【氏名又は名称】美恵 英樹

(72)【発明者】

【氏名】廖 徳超

(72)【発明者】

【氏名】楊 文政

(72)【発明者】

【氏名】袁 敬堯

(72)【発明者】

【氏名】楊 春成

(72)【発明者】

【氏名】謝 育淇

【審査官】 山本 雄一

(56)【参考文献】

【文献】 特開平０６−０６５４０９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００７−１８２５０９（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｂ２９Ｃ ５５／００−５５／３０

Ｃ０８Ｊ ５／１８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

ａ）１０〜９９．９９重量部を占める、二塩基酸またはその誘導体とジオールまたはその誘導体との重縮合により得られる高分子化合物である、ポリエステル樹脂と、
ｂ）０．０１〜６０重量部を占める、１０，０００〜８０，０００の平均分子量（Ｍｗ）を有する、アクリル樹脂と、
を含み、
幅方向（ＴＤ）に３．５〜５．０倍、縦方向（ＭＤ）に３．５〜５．０倍の延伸加工が施されるように製造され、光透過率＞８８％、延伸率≧１８０％、そして１５０℃、３０分での収縮率≦１．５％という特性を有する、
ことを特徴とする、インモールド装飾フィルムに適する易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【請求項2】

前記ポリエステル樹脂は、ＰＥＴ、ＰＢＴまたはＰＥＮポリエステル樹脂からなる群から選択される、請求項１に記載の易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【請求項3】

前記アクリル樹脂は、アクリル系モノマーを重合して得られ、
前記アクリル樹脂は、メチル（メタ）アクリレート（ＭＭＡ）、エチルアクリレート（ＥＡ）、プロピル（メタ）アクリレート（ＰＡ）、Ｎ−ブチルアクリレート（ＢＡ）、イソブチル（メタ）アクリレート（ＩＢＡ）、アミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチルメタクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート（２−ＨＥＡ）、ｎ−オクチルエステル（メタ）アクリレート（ＯＡ）、イソオクチル（メタ）アクリレート（ＩＯＡ）、（メタ）デシルアクリレート（ＮＡ）、エチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート（ＬＡ）、オクタデシル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート（ＭＯＥＡ）、ｎ−ブチル−メチルアクリレート（ｎ−ＢＭＡ）、２−エチルヘキシルアクリレート（２−ＥＨＡ）、又はエトキシメチル（メタ）アクリレート（ＥＯＭＡＡ）から選ばれる一種または二種以上を組み合わせたものである、請求項１に記載の易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【請求項4】

ＩＳＯ １１３３に準拠して、前記アクリル樹脂のメルトインデックス（ＭＩ）は、２３０℃の温度・３．８Ｋｇで１０分当たり１〜４０ｍｌである、請求項３に記載の易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は延伸可能な変性ポリエステルフィルムに関し、特に、高い伸長性、高い光透過率、低い収縮率（高温耐性）などの特性を有するインモールド装飾フィルム用変性ポリエステルフィルムに関する。

【背景技術】

【0002】

インモールド装飾（ＩＭＤ）は、携帯電話の窓用レンズや外装ケースの表面装飾など、家電製品の表面装飾や機能パネルに世界中で使用されている表面装飾技術である。

【0003】

より具体的には、インモールド装飾技術は、成形品にパターンまたは画像を適用する技術であり、即ち、フィルム印刷、圧縮成形、および射出成形などの塑性加工の統合プロセスである。伝統的な表面技術と比較して、インモールド装飾技術の利点は、インモールド装飾技術によって製造されたプラスチックが美しい外観を有することである。インモールド装飾技術によって製造されたプラスチックは、様々な色、模様、さらには触感さえも有することができ、ペイントコーティングプロセスによって製造されたプラスチックよりもさらに耐摩耗性がありそしてより高い明度を有することができ、生産効率が高く、歩留まりが高く、打ち抜き加工の精度が高くて、そして、より複雑な模様を転写する金型内装飾技術で、大量生産に適している。最も重要なことは、インモールド装飾技術は環境へ公害がなく、環境汚染を引き起こす伝統的なスプレーおよびメッキ技術に取って代わることができる。

【0004】

図１に示すように、インモールド装飾技術によるプラスチックフィルム（インモールド装飾フィルム）１０は、基材１１、印刷インキ層１２、接着剤層１３、離型層１４およびハードコート１５の５層構造を有する。なかでも、インモールド装飾フィルム１０における基材１１としては、易延伸性ＰＥＴポリエステルフィルムなどの易延伸性ポリエステルフィルムから選択され、高い光透過性、高い伸張性、破損防止、低収縮性の特性を有することが要求される。

【0005】

特許文献１には、二軸延伸ポリエステルフィルムが開示されており、変性ポリエステルフィルムに６０％のポリブチレンフタレートが添加されている。その変性ポリエステルフィルムは、耐衝撃性および曲げ加工性を特徴とし、実施形態に開示されている最大１７９％の延伸性（ＭＤ／ＴＤ）を有する。しかし、インモールド装飾技術の場合、この変性ポリエステルフィルムの延伸性は依然として不十分である。さらに、特許文献２に記載されているような高延伸比ポリエステルフィルムは、高い伸張性、良好な成形性および温度耐性の特徴を有し、そして自動車、建築、家具用のポリエステルフィルムを形成するのに適している。しかし、そのポリエステルフィルムの伸張性は３００％を超えることができるが、ポリエステルフィルム構造は３層または多層構造複合フィルムであり、高い伸張性を達成するためには複雑な加工および高いコストの欠点を有する。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0006】

【特許文献1】米国特許出願公開第２０１５２９９４０６号明細書

【特許文献2】米国特許第９，３７５，９０２号明細書

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

上述の技術的な不備に応えて、本発明は、優れた延伸性、耐熱性（低収縮）、および高い光透過率を有し、高温および高圧の打ち抜き加工に使用することができ、インモールド加飾フィルム用の易延伸性変性ポリエステルフィルムとして機能するのに適している単一フィルム易延伸性変性ポリエステルフィルムを提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明による易延伸性改質ポリエステルフィルムは、下記の成分を含む。

【0009】

ａ）１０〜９９．９９重量部を占める、二塩基酸またはその誘導体とジオールまたはその誘導体との重縮合により得られる高分子化合物、好ましくはＰＥＴ、ＰＢＴまたはＰＥＮポリエステル樹脂である、ポリエステル樹脂
ｂ）０．０１〜６０重量部を占める、１０，０００〜８０，０００の平均分子量（Ｍｗ）を有する、ＩＳＯ １１３３に準拠してメルトインデックス（ＭＩ）が２３０℃の温度・３．８Ｋｇで１０分当たり１〜４０ｍｌである、アクリル樹脂

【発明の効果】

【0010】

本発明による別の主な目的としては、インモールド装飾フィルムの基材に耐熱性がなく、延伸性が悪いという不都合を改善することができるインモールド装飾フィルムの基材として適した易延伸性変性ポリエステルフィルムを提供することである。本発明による易延伸性変性ポリエステルフィルム以下の特徴を有する。

【0011】

１．易延伸性ポリエステルフィルムの光学特性：光透過率＞８８％；
２．易延伸性ポリエステルフィルム１００℃での引張力試験：延伸比＞１５０％；
３．易延伸性ポリエステルフィルム熱安定性：１５０℃で３０分間の収縮率＜５％；
４．易延伸性ポリエステルフィルム成形性：高アスペクト比および高角度製品はフィルムの破損をなく打ち抜き可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0012】

【図1】インモールド装飾フィルムの構造模式図である。

【図2】本発明の打ち抜き金型である。

【図3】本発明による易延伸性ポリエステルフィルムの打ち抜き結果を示すグラフである。

【図4】従来のポリエステルフィルムの打ち抜き結果を示す。

【図5】従来のポリエステルフィルム（ＰＥＴ）および本発明による易延伸性ポリエステルフィルム（ＰＥＴ＋アクリル樹脂）の熱分析動的機械分析装置（ＤＭＡ）での分析結果を示す。

【発明を実施するための形態】

【0013】

図１に示すように、本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは、高い延伸性、高い透明性、および低い収縮（高温耐性）を有する変性ポリエステルフィルムであり、インモールド装飾フィルム１０の基材１１として適している。

【0014】

優れた伸張性および熱収縮性を有する本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは、高温および高圧の打ち抜き環境に適しており、以下の成分を含む。

【0015】

ａ）１０〜９９．９９重量部を占める、二塩基酸またはその誘導体とジオールまたはその誘導体との重縮合により得られる高分子化合物、好ましくはＰＥＴ、ＰＢＴまたはＰＥＮポリエステル樹脂である、ポリエステル樹脂
ｂ）０．０１〜６０重量部を占める、１０，０００〜８０，０００の平均分子量（Ｍｗ）を有する、ＩＳＯ １１３３に準拠してメルトインデックス（ＭＩ）が２３０℃の温度・３．８Ｋｇで１０分当たり１〜４０ｍｌである、アクリル樹脂

【0016】

ポリエステル樹脂は、二塩基酸またはその誘導体とジオールもしくはその誘導体との重縮合によって得られる高分子化合物、または異種の二塩基酸もしくはジオールの重縮合によって得られる高分子化合物であり、重縮合ＰＥＴ、ＰＢＴまたはＰＥＮポリエステル樹脂から選ばれることが好ましい。

【0017】

前記二塩基酸は、テレフタル酸、イソフタル酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、１，４−ナフタレンジカルボン酸、ビフェニルカルボン酸、ジフェニルエタンジカルボン酸、ジフェニルホスホニウムジカルボン酸、インドール−２，６−ジカルボン酸、１，３−シクロペンタンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、マロン酸、ジメチルマロン酸、コハク酸、３，３−コハク酸ジエチル、グルタル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、アジピン酸、２−メチルアジピン酸、トリメチルアジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、アゼライン酸、スベリン酸、ドデカン二酸から選ばれる一種以上である。

【0018】

前記ジオールは、エチレングリコール、プロピレングリコール、ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，１０−ノナンジオール、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンまたはビス（４−ヒドロキシフェニル）アントラセンから選ばれる一種以上ものである。

【0019】

アクリル樹脂は、アクリル系モノマーを重合して得られる。アクリル樹脂は、メチル（メタ）アクリレート（ＭＭＡ）、エチルアクリレート（ＥＡ）、プロピル（メタ）アクリレート（ＰＡ）、Ｎ−ブチルアクリレート（ＢＡ）、イソブチル（メタ）アクリレート（ＩＢＡ）、アミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチルメタクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート（２−ＨＥＡ）、ｎ−オクチルエステル（メタ）アクリレート（ＯＡ）、イソオクチル（メタ）アクリレート（ＩＯＡ）、（メタ）デシルアクリレート（ＮＡ）、エチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート（ＬＡ）、オクタデシル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート（ＭＯＥＡ）、ｎ−ブチル−メチルアクリレート（ｎ−ＢＭＡ）、２−エチルヘキシルアクリレート（２−ＥＨＡ）、又はエトキシメチル（メタ）アクリレート（ＥＯＭＡＡ）から選ばれる一種または二種以上を組み合わせたものであり、アクリル樹脂は、主に樹脂構造の調整、適切なガラス転移温度（Ｔｇ）の付与、ポリエステル樹脂とのアクリル樹脂の延伸性、フィルムの剛性の向上を目的としている。

【0020】

前記アクリルの平均分子量（Ｍｗ）は１０，０００から８０，０００の間にある。アクリル樹脂の平均分子量が上記範囲を超えると、本発明による易延伸性ポリエステルフィルムの物性が低下する。

【0021】

ＩＳＯ １１３３に準拠して、前記アクリル樹脂のメルトインデックス（ＭＩ）は２３０℃の温度・３．８ｋｇで１０分当たり１ｍｌ〜４０ｍｌである。前記アクリル樹脂のメルトインデックス（ＭＩ）が１０分当たり１ｍｌ未満であると、本発明による易延伸性ポリエステルフィルムを製造する加工に不利であり、４０分を超えると、発明による易延伸性ポリエステルフィルムの耐衝撃性が低下する。

【0022】

前記アクリル樹脂は、ポリエステルに溶融状態で混合押出する過程で原料として添加される。溶融状態で圧延され変性ポリエステルフィルムに形成するように延伸される過程において、添加されたアクリル樹脂はポリエステルフィルムの内部構造で構造を非晶質化するように促進して、非晶質構造は延伸比を増加させることができる。そのため、得られる易延伸性ポリエステルフィルムは、非常に非晶質で、耐薬品性、耐水性および透明である特性を持つ。

【0023】

より具体的には、本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは、延伸加工により得られた変性延伸性ポリエステルフィルムである。製造の際、縦一軸延伸法、横一軸延伸法、縦軸逐次二軸延伸法、または縦軸同時二軸延伸法を採用することができる。異なる延伸倍率を選択することによって、未延伸ポリエステルフィルムの横方向（ＴＤ）に２．０〜５．０倍、好ましくは２．５〜４．０倍のＴＤ延伸処理が施される。また、さらに縦方向（ＭＤ）に２．０〜５．０倍、好ましくは２．５〜４．０倍のＭＤ延伸処理が施される。

【0024】

本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは、上記延伸処理が施された後、延伸方向に沿って易延伸性ポリエステルフィルムの結晶配向度を向上させることができ、さらに、高い光透過性、高強度特性、および低収縮特性を易延伸性ポリエステルフィルムに寄与する。

【0025】

本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは、インモールド装飾技術を満足させるために、インモールド装飾技術による真空高温押出成形状態をシミュレートするように、１００℃の高温で引張試験に合格する必要がある。

【0026】

優れた寸法安定性、機械的強度および透明性の他に、本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは以下の物性および特性を有する。

【0027】

１．易延伸性ポリエステルフィルムの光学特性：光透過率＞８８％；
２．易延伸性ポリエステルフィルム１００℃での引張力試験：延伸比＞１５０％；
３．易延伸性ポリエステルフィルム熱安定性：１５０℃で３０分間の収縮率＜５％；
４．易延伸性ポリエステルフィルム成形性：高アスペクト比および高角度製品はフィルムの破損をなく打ち抜き可能となる。

【0028】

より具体的には、本発明による易延伸性ポリエステルフィルムは、ポリエステル材料にアクリル樹脂を添加することによって調製された変性延伸ポリエステルフィルムであり、それは易延伸性、高伸び、パンチしやすい、フィルム破断しないなどの特徴を有し、ホットパンチング環境において、ＰＥＴ、ＰＢＴまたはＰＥＮポリエステルフィルムの高剛性および不十分な延伸率により起こったパンチングによるフィルム破損の問題を解決し、そして高アスペクト比の製品に対してパンチング効果がより良好にさせることができる。

【0029】

以下、実施例を挙げて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

【0030】

１．光透過率試験：
以下の実施例の光学フィルムの光透過率値は、Ｔｏｋｙｏ Ｄｅｎｓｈｏｋｕ Ｃｏ．， Ｌｔｄ． Ｈａｚｅ Ｍｅｔｅｒ ＴＣ−ＨＩＩＩを用いてＪＩＳ Ｋ７７０５に従って試験される。光透過率が高いほど、光学フィルムの光学特性は良好である。

【0031】

２．引張試験：
引張試験は一般的なプラスチックの機械的試験方法である。ポリエステルフィルムサンプルのサイズは２５ｃｍ×１．５ｃｍであり、それが引張試験機装置の固定具に置かれる。そして引張試験機が固定具に応力をかけそして一定の速度（２００ｍｍ／分）で伸びる。破壊までの塑性変形変数の変化を必要な応力数値結果と比較することによって、応力−ひずみ線図が得られた。
１）破断強度（ｋｇｆ／ｍｍ^２）：破壊時のプラスチックの引張応力。
２）延伸率（％）：破壊までのプラスチックの伸び変形

【0032】

３．熱分析動的機械分析装置（ＤＭＡ）：
この試験の原理では、制御された温度で材料サンプルに既知の振幅および振動数の振動を加え、損失係数（Ｔａｎδ）および温度、時間、力および周波数の関数を測定する。材料のヤング率（Ｅ’）、粘弾性および他の機械的挙動を正確に、得られたデータによって、易延伸性ポリエステルフィルムにかかる温度変化を伴いの強度、Ｔｇ点、耐震動性効果、材料混合効果、および様々な相転移点を正確に判断することができる。この方法は、ＩＳＯ ６７２１−５、ＩＳＯ ２８５６、ＩＳＯ ４６６４、ＡＳＴＭ Ｄ−２２３１に準拠する。

【0033】

４．インモールド装飾（ＩＭＤ）パンチングマシン：
ホットパンチング試験条件は、１２０℃、２Ｋｇ／ｃｍ^２の作業環境で、ラダー型パンチングを行う。パンチングモールドを図２に示す。易伸縮性フィルムを異なる基材に貼り付けるホットパンチ試験を実施するために、伸縮性フィルムをＡ−ＰＥＴ（非晶質ＰＥＴ）板に貼り付ける。打ち抜き製品の角とくぼみから、打ち抜きフィルム／基板と打ち抜き材料が密接に付着しているかどうか、および打ち抜き加工で形成された字体の明瞭さを観察することによって、打ち抜き加工が良好または不良であると判断される。

【0034】

５．熱収縮評価：
１５ｃｍ×１５ｃｍの易延伸性ポリエステルフィルムを１５０℃のオーブンに３０分間入れた後、易延伸性ポリエステルフィルムの一辺の長さを測定し、収縮長さの変化をΔＸとする。
収縮率（ＭＤ方向）はΔＸ／１５ｃｍ×１００％である。

【0035】

（実施例１）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）９０重量部とアクリル樹脂１０重量部とを混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥した。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0036】

（実施例２）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）８０重量部とアクリル樹脂２０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0037】

（実施例３）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）７０重量部とアクリル樹脂３０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0038】

（実施例４）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）６０重量部とアクリル樹脂４０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0039】

（実施例５）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）５０重量部とアクリル樹脂５０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0040】

（実施例６）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）４０重量部とアクリル樹脂６０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0041】

（実施例７）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）９０重量部とアクリル樹脂１０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0042】

（実施例８）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）８０重量部とアクリル樹脂２０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0043】

（実施例９）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）７０重量部とアクリル樹脂３０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0044】

（比較例１）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）１００重量部とアクリル樹脂０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は３．５倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて３．５倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0045】

（比較例２）
表１の配合に従って、ポリエステルペレット（ＰＥＴ）８０重量部とアクリル樹脂２０重量部を混合して分散させ、１２０℃で１２時間乾燥させる。次いで押出し機に供給し２８０℃で溶融および押出して、２５℃の表面温度を有する冷却ホイールによって冷却されそして固化され未延伸ＰＥＴシートが得られた。そして加熱後、縦方向（ＭＤ）延伸は１倍の延伸比で行われて、次いで、完成した一軸延伸ＰＥＴフィルムを、固定クリップを用いて１倍の横方向（ＴＤ）延伸部に導入し、次いで、二軸延伸ＰＥＴフィルムを２３５℃で８秒間処理して変性ポリエステルフィルムを得た。物性測定結果を表１に示す。

【0046】

（結果）
１．実施例１〜９で得られた変性延伸ＰＥＴポリエステルフィルムは、ＰＥＴポリエステル樹脂にアクリル樹脂原料を１０〜６０重量部添加し、さらに縦方向（ＭＤ）に３〜３．５倍、さらに横方向（ＴＤ）に３〜３．５倍延伸したものであり、延伸方向の結晶性を向上させることができる。

【0047】

また、得られる変性延伸ＰＥＴポリエステルフィルムは、優れた延伸性、耐熱性（低収縮率）、結晶性向上後の高い光線透過率などの特性を有する。かつ、図３に示すように、アクリル樹脂原料のホットパンチの生成物は良好であり、形状角は鋭くフィットし、字形バンプは明らかに成功したパンチサンプルである。

【0048】

２．実施例７〜９で得られた変性延伸ＰＥＴポリエステルフィルムは、ＰＥＴポリエステル樹脂にアクリル樹脂原料を添加して、縦方向（ＭＤ）に３回の一軸延伸または横方向（ＴＤ）に３回の一軸延伸したものであり、延伸方向に結晶化度を増加させることができる。得られた変性延伸ＰＥＴポリエステルフィルムは、わずかな収縮性の変化で結晶性が改善された後、優れた延伸性および高い光透過率などの特性を有する。

【0049】

３．比較例１では、変性用アクリル樹脂が添加されずに、ＰＥＴポリエステル樹脂を原料として、二軸延伸ＰＥＴフィルムを変性したが、その結果、得られた延伸ＰＥＴポリエステルフィルムは、光透過性に優れるが、伸張性に悪く、アクリル樹脂原料のホットパンチングの結果は悪い。図４に示すように、形状角は大きく、形状ムラは不良品としては明らかではない。同時に、比較例１及び２の結果を比較すると、図５のＤＭＡ分析から、ポリエステルフィルムを改質するためにアクリル樹脂を導入することによって、ホットパンチングでは、金型の形状がより厳密に一致し、延伸倍率が高くなるようにフィルムの剛性（強度）が低減され得ることが分かる。そのため、アクリル樹脂を導入した変性ポリエステルフィルムはＩＭＤに適している。

【0050】

４．比較例２で得られたＰＥＴポリエステルフィルムは、二軸延伸なしに２０重量％アクリル樹脂を導入されている。 結果として、得られた延伸ＰＥＴポリエステルフィルムは３００％を超える延伸効果を有するが、収縮はＩＭＤ技術に使用するには大きすぎる。

【0051】

【表1】

【0052】

（付記）
（付記１）
ａ）１０〜９９．９９重量部を占める、二塩基酸またはその誘導体とジオールまたはその誘導体との重縮合により得られる高分子化合物である、ポリエステル樹脂と、
ｂ）０．０１〜６０重量部を占める、１０，０００〜８０，０００の平均分子量（Ｍｗ）を有する、アクリル樹脂と、
を含み、
幅方向（ＴＤ）に２．０〜５．０倍、縦方向（ＭＤ）に２．０〜５．０倍の延伸加工が施されるように製造され、光透過率＞８８％、延伸率＞１５０％、そして１５０℃、３０分での収縮率＜５％という特性を有する、
ことを特徴とする、インモールド装飾フィルムに適する易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【0053】

（付記２）
前記ポリエステル樹脂は、ＰＥＴ、ＰＢＴまたはＰＥＮポリエステル樹脂からなる群から選択される、付記１に記載の易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【0054】

（付記３）
前記アクリル樹脂は、アクリル系モノマーを重合して得られ、
前記アクリル樹脂は、メチル（メタ）アクリレート（ＭＭＡ）、エチルアクリレート（ＥＡ）、プロピル（メタ）アクリレート（ＰＡ）、Ｎ−ブチルアクリレート（ＢＡ）、イソブチル（メタ）アクリレート（ＩＢＡ）、アミル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチルメタクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート（２−ＨＥＡ）、ｎ−オクチルエステル（メタ）アクリレート（ＯＡ）、イソオクチル（メタ）アクリレート（ＩＯＡ）、（メタ）デシルアクリレート（ＮＡ）、エチル（メタ）アクリレート、ラウリル（メタ）アクリレート（ＬＡ）、オクタデシル（メタ）アクリレート、メチル（メタ）アクリレート（ＭＯＥＡ）、ｎ−ブチル−メチルアクリレート（ｎ−ＢＭＡ）、２−エチルヘキシルアクリレート（２−ＥＨＡ）、又はエトキシメチル（メタ）アクリレート（ＥＯＭＡＡ）から選ばれる一種または二種以上を組み合わせたものである、付記１に記載の易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【0055】

（付記４）
ＩＳＯ １１３３に準拠して、前記アクリル樹脂のメルトインデックス（ＭＩ）は、２３０℃の温度・３．８Ｋｇで１０分当たり１〜４０ｍｌである、付記３に記載の易延伸性変性ポリエステルフィルム。

【符号の説明】

【0056】

１０…インモールド装飾フィルム
１１…基材
１２…印刷インキ層
１３…接着剤層
１４…離型層
１５…ハードコート

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】