特許 6874524 コークス強度の推定方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6874524

(24)【登録日】2021年4月26日

(45)【発行日】2021年5月19日

(54)【発明の名称】コークス強度の推定方法

(51)【国際特許分類】

   C10B 57/00 20060101AFI20210510BHJP

   C10B 57/04 20060101ALI20210510BHJP

【ＦＩ】

   C10B57/00

   C10B57/04

【請求項の数】3

【全頁数】27

(21)【出願番号】特願2017-103133(P2017-103133)

(22)【出願日】2017年5月24日

(65)【公開番号】特開2018-197319(P2018-197319A)

(43)【公開日】2018年12月13日

【審査請求日】2020年1月9日

(73)【特許権者】

【識別番号】000006655

【氏名又は名称】日本製鉄株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100099759

【弁理士】

【氏名又は名称】青木 篤

(74)【代理人】

【識別番号】100077517

【弁理士】

【氏名又は名称】石田 敬

(74)【代理人】

【識別番号】100087413

【弁理士】

【氏名又は名称】古賀 哲次

(74)【代理人】

【識別番号】100113918

【弁理士】

【氏名又は名称】亀松 宏

(74)【代理人】

【識別番号】100187702

【弁理士】

【氏名又は名称】福地 律生

(74)【代理人】

【識別番号】100140121

【弁理士】

【氏名又は名称】中村 朝幸

(72)【発明者】

【氏名】今野 沙緒梨

(72)【発明者】

【氏名】窪田 征弘

(72)【発明者】

【氏名】上坊 和弥

(72)【発明者】

【氏名】野村 誠治

【審査官】 三須 大樹

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１３−００６９５３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００５−１９４３５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００２−１２１５６５（ＪＰ，Ａ）

【文献】 国際公開第２０１０／０６７６０６（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２０１３−００６９５８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１０−１３８２５４（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ１０Ｂ １／００−５７／１８

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

配合炭として、ビトリニット反射率Roが0.9以下である低石炭化度炭を粉砕して用い、かつ、Ｒｏが０．９を超える高石炭化度炭であって粗大イナート高含有炭を３ｍｍ以下９０質量％以上に粉砕して用いてコークスを製造する場合に、低石炭化度炭の粉砕粒度が基準粒度から変化した際のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法であって、
（Ａ）石炭の膨張比容積への影響について、
（Ａ１）予め、基準粒度１に粉砕した低石炭化度炭を用いて、低石炭化度炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積ＳＶ×ＢＤで表される空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）と、基準粒度２に粉砕したビトリニット反射率Ｒｏが０．９を超える高石炭化度炭を用いて、高石炭化度炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積ＳＶ×ＢＤで表される空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）をそれぞれ求めておき、
（Ａ２）実施予定粒度１における低石炭化度炭自身の膨張比容積を求め、予め求めておいた低石炭化度炭の前記空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）から、低石炭化度炭の実施予定粒度１における低石炭化度炭に関するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）を推定し、
（Ａ３）前記低石炭化度炭が実施予定粒度１における、高石炭化度炭の膨張比容積を求め、予め求めておいた高石炭化度炭の前記空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）から、低石炭化度炭の実施予定粒度１における高石炭化度炭に関するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）を推定し、
（Ａ４）前記ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）に配合炭中の低石炭化度炭比率を掛け、前記ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）に配合炭中の高石炭化度炭比率を掛け、それぞれを足し合わせることで、低石炭化度炭の実施予定粒度１における膨張性を反映したコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）を求め、
（Ｂ）低石炭化度炭のイナート組織のサイズおよび低石炭化度炭のビトリニット組織のサイズのコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響について、
（Ｂ１）イナート組織のサイズ区分別に、イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度１および実施予定粒度１におけるイナート組織のサイズ別含有量から、粉砕によるイナート組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）を推定し、
（Ｂ２）低石炭化度炭のビトリニット組織サイズの区分別に、ビトリニット組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度１および実施予定粒度１におけるビトリニット組織のサイズ別含有量から、粉砕によるビトリニット組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）を推定し、
（Ｃ）低石炭化度炭の粉砕粒度を変化させた際のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆を、次の式、
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）、
により推定することを特徴とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。
ここで、基準粒度１は、前記（ａ１）の関係を求める際の基準となる粒度であり、３ｍｍ以下が７０質量％以上の粒度、基準粒度２は前記（ａ２）の関係を求める際の基準となる粒度であり、３ｍｍ以下が９０質量％以上の粒度を意味している。
また、粗大イナート高含有炭は、３ｍｍ以下が７０〜８５質量％に粉砕された石炭中に、最大長さが１．５ｍｍ以上のイナート組織を５体積％以上含有する石炭を意味している。
また、実施予定粒度１は、低石炭化度炭について実施を予定している粒度である。

【請求項2】

前記の関係（ａ２）を求める際に用いた高石炭化度炭の基準粒度２と、高石炭化度炭について実施を予定している粒度である実施予定粒度２が異なる場合、高石炭化度炭のイナート組織のサイズ区分別に、該イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度２および実施予定粒度２におけるイナート組織のサイズ別含有量から、粉砕によるイナート組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｄ）を推定し、前記の（Ｃ）の過程で、次の式、
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｄ）、
により推定することを特徴とする請求項１に記載のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。

【請求項3】

前記のＲｏが０．９を超える高石炭化度炭が粗大イナート低含有炭の場合、前記の基準粒度２は３ｍｍ以下が７０質量％以上であることを特徴とする請求項１または２に記載のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。
ここで、粗大イナート低含有炭は、３ｍｍ以下が７０〜８５質量％に粉砕された石炭中に、最大長さが１．５ｍｍ以上のイナート組織を５体積％未満含有する石炭を意味している。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、低石炭化度炭を粉砕して用いてコークスを製造する場合のコークス強度の推定方法に関する。

【背景技術】

【0002】

コークスの製造では、安価な原料である低石炭化度炭の増使用が資源拡大の観点から求められている。低石炭化度炭は、本発明ではビトリニット反射率Roが０．９以下の石炭をいい、十分な資源量が見込まれている。
このような低石炭化度炭の粗大粒子は、再固化後の収縮過程で微小なクラックを生成しやすいため、粉砕して用いられている。粉砕することにより、発生するクラックのサイズが小さくなり、亀裂生成に起因するコークス強度の低下が抑制できると考えられる。このため粉砕粒度を小さくすることが望ましいが、粉砕粒度を更に小さくすると、膨張性が低下することが知られている。

【0003】

このように、低石炭化度炭を細粒に粉砕すると、コークス強度は向上するが、過粉砕すると膨張性が低下してしまい、かえって、コークス強度は低下すると考えられる。
従って、膨張性の低下によるコークス強度の低下を引き起こさずに、粉砕によるコークス強度の向上効果を享受することが望まれている。

【0004】

このため、低石炭化度炭の粉砕粒度の程度によるコークス強度の変化を予測することで、低石炭化度炭をどれだけ多く配合することが可能になるか判断ができるようになり、より多くの低石炭化度炭を使用することが可能になる。また、実操業では、粉砕後の石炭粒度のバラツキが大きくなることもあるため、粉砕粒度の変動に対し、コークス強度を予測することで高炉操業の安定化に繋がることが期待される。

【0005】

従来の石炭の粉砕の調整方法やコークス強度の推定方法として、たとえば次の方法が提案されている。
特許文献１には、高石炭化度炭と低石炭化度炭とを配合し、配合する各石炭について乾留前に測定した石炭性状に基づいて、表面破壊粉コークス量および体積破壊粉コークス量を推定し、これらの量の合計に基づいて乾留後のコークス強度を推定するコークス強度の推定方法において、配合する高石炭化度炭の平均反射率及び低石炭化度炭の配合率、さらに配合炭の嵩密度とコークス炉温の両方の影響に基づいて体積破壊粉コークス量を推定するコークス強度の推定方法が開示されている。しかし、粉砕された石炭の粒度によるコークス強度への影響は考慮されていない。

【0006】

特許文献２には、最大長さ０．６ｍｍ以上のイナート組織を、長さサイズで区分し、サイズ区分別の体積率が異なるイナート組織を含有する石炭を、配合炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積（ＳＶ×ＢＤ）が異なる条件で乾留して得たコークスのコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6に基づいて、サイズ区分別に、イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度を予め定め、影響度の違いを考慮して原料炭の粉砕及び配合を調整して、目標のコークス強度を得る方法が開示されている。しかし、石炭中のイナート組織によるコークス強度への影響をサイズ別に定量化しているが、低石炭化度炭の粒度変化に伴うコークス強度への影響については考慮されていない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２００５−１９４３５８号公報

【特許文献2】特許第４５５１４９４号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

そこで、本発明は、石炭化度の低い低石炭化度炭を粉砕して配合炭の一部として使用するにあたり、その低石炭化度炭をさまざまな粒度に粉砕した場合のコークス強度を予測できるようにすることを課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0009】

本発明者らは、低石炭化度炭を粉砕して高石炭化度炭に添加する場合において、低石炭化度炭の粒度がコークス強度に及ぼす影響を検討した。
その結果、低石炭化度炭におけるサイズが３ｍｍ以上（＋３ｍｍ）の粗大なビトリニット組織（以降、本明細書では便宜上、粗大低石炭化度ビトリニットと記載する）が、コークス強度を低下させる要因になることを知見した。さらに、３ｍｍ以上の低石炭化度ビトリニット組織について、サイズによってコークス強度への悪影響の度合いが異なることも知見した。

【0010】

そのような知見に基づいてなされた本発明の要旨とするところは、以下のとおりである。
［１］ 配合炭として、ビトリニット反射率Roが0.9以下である低石炭化度炭を粉砕して用い、かつ、Ｒｏが０．９を超える高石炭化度炭であって粗大イナート高含有炭を３ｍｍ以下９０質量％以上に粉砕して用いてコークスを製造する場合に、低石炭化度炭の粉砕粒度が基準粒度から変化した際のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法であって、
（Ａ）石炭の膨張比容積への影響について、
（Ａ１）予め、基準粒度１に粉砕した低石炭化度炭を用いて、低石炭化度炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積ＳＶ×ＢＤで表される空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）と、基準粒度２に粉砕したビトリニット反射率Ｒｏが０．９を超える高石炭化度炭を用いて、高石炭化度炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積ＳＶ×ＢＤで表される空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）をそれぞれ求めておき、
（Ａ２）実施予定粒度１における低石炭化度炭自身の膨張比容積を求め、予め求めておいた低石炭化度炭の前記空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）から、低石炭化度炭の実施予定粒度１における低石炭化度炭に関するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）を推定し、
（Ａ３）前記低石炭化度炭が実施予定粒度１における、高石炭化度炭の膨張比容積を求め、予め求めておいた高石炭化度炭の前記空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）から、低石炭化度炭の実施予定粒度１における高石炭化度炭に関するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）を推定し、
（Ａ４）前記ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）に配合炭中の低石炭化度炭比率を掛け、前記ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）に配合炭中の高石炭化度炭比率を掛け、それぞれを足し合わせることで、低石炭化度炭の実施予定粒度１における膨張性を反映したコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）を求め、
（Ｂ）低石炭化度炭のイナート組織のサイズおよび低石炭化度炭のビトリニット組織のサイズのコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆への影響について、
（Ｂ１）イナート組織のサイズ区分別に、イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度１および実施予定粒度１におけるイナート組織のサイズ別含有量から、粉砕によるイナート組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）を推定し、
（Ｂ２）低石炭化度炭のビトリニット組織サイズの粒度区分別に、ビトリニット組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度１および実施予定粒度１におけるビトリニット組織のサイズ別含有量から、粉砕によるビトリニットサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）を推定し、
（Ｃ）低石炭化度炭の粉砕粒度を変化させた際のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆を、次の式、
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）、
により推定することを特徴とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。
ここで、基準粒度１は、前記（ａ１）の関係を求める際の基準となる粒度であり、３ｍｍ以下が７０％以上の粒度、基準粒度２は前記（ａ２）の関係を求める際の基準となる粒度であり、３ｍｍ以下が９０％以上の粒度を意味している。
また、粗大イナート高含有炭は、３ｍｍ以下が７０〜８５％に粉砕された石炭中に、最大長さが１．５ｍｍ以上のイナート組織を５％以上含有する石炭を意味している。
また、実施予定粒度１は、低石炭化度炭について実施を予定している粒度である。

【0011】

［２］ 前記の関係（ａ２）を求める際に用いた高石炭化度炭の基準粒度２と、高石炭化度炭について実施を予定している粒度である実施予定粒度２が異なる場合、高石炭化度炭のイナート組織のサイズ区分別に、該イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度２および実施予定粒度２におけるイナート組織のサイズ別含有量から、粉砕によるイナート組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｄ）を推定し、前記の（Ｃ）の過程で、次の式、
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｄ）、
により推定することを特徴とする上記［１］に記載のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。

【0012】

［３］ 前記のＲｏが０．９を超える高石炭化度炭が粗大イナート低含有炭の場合、前記の基準粒度２が３ｍｍ以下が７０％以上であることを特徴とする上記［１］または［２］に記載のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。
ここで、粗大イナート低含有炭は、３ｍｍ以下が７０〜８５％に粉砕された石炭中に、最大長さが１．５ｍｍ以上のイナート組織を５％未満含有する石炭を意味している。

【発明の効果】

【0013】

本発明によれば、低石炭化度炭の粉砕粒度に応じてコークス強度を精度良く予測できる。

【図面の簡単な説明】

【0014】

【図1】低石炭化度炭におけるＳＶ×ＢＤとコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）と、高石炭化度炭における、ＳＶ×ＢＤとコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）のイメージ図である。

【図2】低石炭化度炭による膨張阻害影響Φおよび膨張阻害係数ＩＦＣの求め方を説明するための図である。

【図3】低石炭化度炭の粒度変化によるΔＩＦＣの求め方の手順を説明するための図である。

【図4】イナート組織のサイズ別の影響度Ａ_ｉのイメージ図である。

【図5】乾留後の低石炭化度炭粒子のＸ線ＣＴ画像の一例を示す図である。

【図6】低石炭化度ビトリニット組織のサイズ別の影響度Ｂ_ｉのイメージ図である。

【発明を実施するための形態】

【0015】

本発明では、複数銘柄の原料炭を銘柄別に粉砕する際に、粉砕する石炭において、ビトリニット反射率Roが0.9以下の低石炭化度炭の粉砕粒度変化に応じたコークス強度を推定するに当たり、粉砕粒度変化がコークス強度に及ぼす影響を、（Ａ）粉砕による低石炭化度炭自身の石炭膨張性変化による影響と低石炭化度炭によるビトリニット反射率Roが０．９を超える高石炭化度炭の膨張阻害への影響、及び（Ｂ）粉砕による低石炭化度炭のイナート組織とビトリニット組織のサイズ変化による影響に分けて評価する。
すなわち、次の（Ａ）〜（Ｃ）の過程によりコークス強度を評価する。

【0016】

（Ａ）石炭の膨張比容積への影響について、
（Ａ１）予め、基準粒度１に粉砕した低石炭化度炭を用いて、低石炭化度炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積ＳＶ×ＢＤで表される空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）と、基準粒度２に粉砕したビトリニット反射率Ｒｏが０．９を超える高石炭化度炭を用いて、高石炭化度炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤの積ＳＶ×ＢＤで表される空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）をそれぞれ求めておき、
（Ａ２）実施予定粒度１における低石炭化度炭自身の膨張比容積を求め、予め求めておいた低石炭化度炭の前記空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a１）から、低石炭化度炭の実施予定粒度１における低石炭化度炭に関するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）を推定し、
（Ａ３）前記低石炭化度炭が実施予定粒度１における、高石炭化度炭の膨張比容積を求め、予め求めておいた高石炭化度炭の前記空隙充填度とコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（a２）から、低石炭化度炭の実施予定粒度１における高石炭化度炭に関するコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）を推定し、
（Ａ４）前記ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）に配合炭中の低石炭化度炭比率を掛け、前記ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）に配合炭中の高石炭化度炭比率を掛け、それぞれを足し合わせることで、低石炭化度炭の実施予定粒度１における膨張性を反映したコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）を求め、

【0017】

（Ｂ）低石炭化度炭のイナート組織のサイズおよび低石炭化度炭のビトリニット組織のサイズのコークス強度表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰₆への影響について、
（Ｂ１）イナート組織のサイズ区分別に、イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度１および実施予定粒度１におけるイナート組織のサイズ別含有量から、粉砕によるイナート組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）を推定し、
（Ｂ２）低石炭化度炭のビトリニット組織のサイズの区分別に、ビトリニット組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度をあらかじめ定めておき、基準粒度１および実施予定粒度１におけるビトリニット組織のサイズ別含有量から、粉砕によるビトリニット組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）を推定し、

【0018】

（Ｃ）低石炭化度炭の粉砕粒度を変化させた際のコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆を、次の式、
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）、
により推定することを特徴とするコークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定方法。

【0019】

なお、本発明において、コークス強度はドラム試験実施後のコークスを６ｍｍで篩分けた際の６ｍｍ以上の歩留まりである表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆（以降、単にコークス強度やＤＩと記載することがある）を対象とする。
また、本発明を実施する際には、高石炭化度の粗大イナート高含有炭は、３ｍｍ以下が９０％以上に細粒化されている必要がある。ここで、本発明において粗大イナートは最大長さが１．５ｍｍ以上のものをいい、粗大イナート高含有炭とは、３ｍｍ以下７０〜８５％に粉砕した際の粗大イナート量が５％以上の石炭のこととする。３ｍｍ以下９０％以上に細粒化する理由は、特開２０１３―６９５８号公報に記載されている通り、配合炭中に粗大イナートが多く存在する条件では、粗大イナートがコークス強度を低下させる影響の方が大きいことから、低石炭化度ビトリニットの粗大粒子を細粒化してもコークス強度の向上があまり発揮されないためと考えられる。

【0020】

以下、上記（Ａ）〜（Ｃ）の過程について、図面を参照して順次説明する。なお、以下の説明で石炭などの量的比率を表す「％」は、特に断りがない限り「質量％」を示す。また、イナート組織を単にイナート、ビトリニット組織を単にビトリニットと記載することがある。

【0021】

（Ａ）粉砕による石炭膨張性への影響の推定
（Ａ１）空隙充填度とコークス強度の関係を求める。
図１に一例を示すが、特開２００５−１９４３５８号公報に示されるように、石炭の銘柄（単味炭または複数銘柄の混合炭）・嵩密度の一方または両方を種々変更して乾留し、石炭の膨張比容積ＳＶと嵩密度ＢＤから求められる空隙充填度ＳＶ×ＢＤと、得られたコークスのコークス表面破壊強度ＤＩ^１５０_６の関係を求める。低石炭化度炭と高石炭化度炭それぞれに分けて前記関係を求める。低石炭化度炭について前記関係を求めたものを（ａ１）とし、高石炭化度炭での関係を（ａ２）とする。なお、膨張比容積ＳＶの求め方は、後述の段落［００２６］、［００２７］にて説明する。

【0022】

本発明では、基準の粉砕粒度から、粉砕粒度が変化した時のコークス強度の変化を求める。そのため、基準粒度に粉砕した石炭を用いて、ＳＶ×ＢＤとコークス表面破壊強度ＤＩ^１５０_６の関係を求める必要がある。
このときの基準粒度は、基本思想として、ｍｍオーダーの粗大イナートや粗大低石炭化度ビトリニットは、コークス強度低下要因となるため、その含有量によりコークス強度が変化するため、様々な石炭種を用いて関係を求める場合、粗大イナートや粗大低石炭化度ビトリニットの含有量が、石炭種間で同程度となるような粉砕粒度を基準粒度とすることが望ましい。

【0023】

そこで、高石炭化度炭であって粗大イナート高含有炭の基準粒度（本発明では「基準粒度２」と記載する。）は、３ｍｍ以下９０％以上とする。これは、３ｍｍ以下９０％未満になると粗大イナート量が多くなるためである。
なお、本発明は、高石炭化度炭が粗大イナート高含有炭でなくて粗大イナート低含有炭（３ｍｍ以下７０〜８５％に粉砕した際の粗大イナート量が５％未満の石炭）である場合にも当然に適用できるが、その場合の粗大イナート低含有炭の基準粒度については、特に制限するものはなく、粗大イナートが多くならないよう、３ｍｍ以下が７０％以上としても良い。

【0024】

一方、低石炭化度炭の基準粒度（本発明では「基準粒度１」と記載する。）は３ｍｍ以下７０％以上とする。ここで、低石炭化度炭は膨張比容積が低い銘柄が多いため、細粒化しすぎると低石炭化度炭自身の膨張比容積が低下し、ＳＶ×ＢＤとコークス表面破壊強度ＤＩ^１５０_６の関係が、低ＳＶ×ＢＤ領域に集中する傾向がある。このため、幅広いＳＶ×ＢＤの領域でコークス強度の推定を可能とするという観点から、３ｍｍ以下を７０〜８５％程度にすることが好ましい。但し、３ｍｍ以下を８５％以上に粉砕して細粒化しても、ＢＤを大きな値に調整することで、実施することができる。
なお、低石炭化度炭であっても粗大イナート高含有炭を用いる際には、基準粒度を３ｍｍ以下９０％以上とし、別途(ａ１)の関係を求めることがより好ましい。

【0025】

以上の考えに基づき、求めた関係（ａ１）および（ａ２）を基準とし、そこから低石炭化度炭の粉砕粒度を変更したときのコークス強度ＤＩ^１５０_６の変化を推定していく。

【0026】

ここで、膨張比容積ＳＶの求め方について説明する。
膨張比容積の測定では、先ず、ＪＩＳ Ｍ８８０１に規定された細管に、石炭を粉体のまま、所定の装入密度（０．８５［ｄｒｙ、ｇ／ｃｍ^３］）で高さ６０ｍｍに装入し、次に、細管内の配合炭の上にピストンを装入し、ピストンを装入した状態で細管を３．０±０．１℃／ｍｉｎの昇温速度で３００℃から６００℃まで加熱し、加熱終了した後の配合炭の高さを測定した。
なお、この調査においては、ピストンが石炭に及ぼす荷重は約１１０ｇとした。加熱終了後の配合炭高さをＬ［ｍｍ］とした。そして、以下の式（１）から膨張比容積［ｃｍ^３／ｇ］を求めた。
膨張比容積＝Ｌ／（６０×０．８５） ・・・（１）

【0027】

粉砕した石炭の膨張比容積を測定する際、ＪＩＳ Ｍ８８０１に規定された細管の内径が８ｍｍであるため、大きな粒子を含む石炭を充填させると測定誤差が大きくなることが懸念される。そのため、例えば３ｍｍを超える大きな粒子は、１ｍｍ〜３ｍｍ程度に粉砕してから混合して測定する方法が好ましい。
３ｍｍを超える粒子を１ｍｍ〜３ｍｍ程度に粉砕して膨張比容積を測定して良い理由は、３ｍｍを超える粒子と１ｍｍ〜３ｍｍ程度の粒子の比表面積は大差がないため、石炭中の熱分解ガスの粒子外への拡散に大差はなく、膨張性を同等として扱ってよいと推察されるためである。
また、後述するＩＦＣを算出するために膨張比容積を測定する場合、低石炭化度炭が１ｍｍ未満になると、ＩＦＣが増加してしまう可能性があるので、この観点からも１〜３ｍｍに粉砕することが好ましい。

【0028】

（Ａ２）低石炭化度炭自身の膨張比容積変化によるコークス強度への影響を推定する。
石炭は、一般的に粒度が細かくなると石炭自身の膨張性が低下することが知られている。そこで、低石炭化度炭の粉砕粒度を変化させたときのコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆を以下の手順（A2-1）、（A2-2）で算出する。なお、以降では、実施を予定している粒度を、実施予定粒度と呼ぶ場合がある。また、低石炭化度炭の場合を実施予定粒度１、高石炭化度炭の場合を実施予定粒度２と記載する場合がある。

【0029】

（A2-1） 基準粒度１における低石炭化度炭の膨張比容積をＳＶ_１とし、実施予定粒度１での低石炭化度炭自身の膨張比容積をＳＶ_１’とし、そのＳＶ_１’を次のように求める。
すなわち、ＳＶ_１’は、実施予定粒度１での粉砕の都度、前述の方法で実験により求めるか、予め、粉砕粒度と低石炭化度炭自身のＳＶの関係を求めておき、その関係から求める。
なお、どちらの方法においても、低石炭化度炭を複数銘柄配合する場合には、低石炭化度炭中の各低石炭化度炭銘柄の構成比に応じて、それぞれの銘柄の加重平均値とすればよい。

【0030】

（A2-2） 低石炭化度炭の実施予定粒度１での膨張比容積ＳＶ_１’と、実施するときの配合炭嵩密度ＢＤから空隙充填度ＳＶ×ＢＤを求め、前記（Ａ１）の過程で求めておいた低石炭化度炭の空隙充填度ＳＶ×ＢＤとコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（ａ１）を用い、実施予定粒度１における低石炭化度炭に関するコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）を求める。

【0031】

（Ａ３）低石炭化度炭の粒度変化に伴う高石炭化度炭の膨張比容積およびコークス強度への影響を推定する。
低石炭化度炭は、高石炭化度炭に比較して再固化温度が低いため、高石炭化度炭と配合した際に、高石炭化度炭の膨張を阻害し、高石炭化度炭の膨張性を低下させることが知られている。

【0032】

本発明者らは、高石炭化度炭に低石炭化度炭を配合する場合、低石炭化度炭の粒度によって、高石炭化度炭の膨張性への影響が異なり、１ｍｍ以下の粒度において、細粒ほど高石炭化度炭の膨張を阻害する影響（膨張阻害影響）が大きくなることを知見している。また、低石炭化度炭の銘柄によって、１ｍｍ以下に細粒化されたときの膨張阻害影響の増加度合いが異なることも知見している。
そのため、低石炭化度炭の粉砕粒度によって、高石炭化度炭に対する膨張阻害影響の度合いは変化する。

【0033】

低石炭化度炭を一部に配合した配合炭のコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆を、空隙充填度（ＳＶ×ＢＤ）とコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆の関係を用いて推定する場合には、低石炭化度炭の粒度変化に伴う、低石炭化度炭による膨張阻害影響の変化を考慮した高石炭化度炭の膨張性の変化を評価することが必要である。

【0034】

そこで、低石炭化度炭による、高石炭化度炭に対する膨張阻害影響を、膨張阻害影響Φおよび膨張阻害係数ＩＦＣで評価する。

【0035】

ここで、ΦおよびＩＦＣは、非特許文献のＣＡＭＰ−ＩＳＩＪ Ｖｏｌ．２９（２０１６）−６４１に記載の考え方をもとにして求めた。その考え方を図２を用いて説明する。
先ず、低石炭化度炭単味、高石炭化度炭単味、および低石炭化度炭と高石炭化度炭とを配合した配合炭の膨張比容積をそれぞれ実験にて求める。低石炭化度炭を配合したことによる高石炭化度炭に対する膨張阻害影響をΦとして、以下の式（２）から求める。
ＳＶ（配合炭実測値）＝ＳＶ_L×α／１００＋Φ×ＳＶ_H×（１−α／１００）
・・・（２）
ここで、ＳＶ_LおよびＳＶ_Hは、それぞれ低石炭化度炭単味および高石炭化度炭単味の膨張比容積（ｃｍ^３／ｇ）、αは低石炭化度炭の配合率（％）、Φは低石炭化度炭による高石炭化度炭に対する膨張阻害影響（−）である。

【0036】

これは、低石炭化度炭の膨張比容積は他の石炭からの膨張阻害を受けない（Φ＝１）と考え、実測の配合炭の膨張比容積（図２では、低石炭化度炭配合率２５％としたときのＳＶ）が、低石炭化度炭の膨張比容積（図２中の横軸１００％でのＳＶ）と、高石炭化度炭の膨張比容積の加重平均値であるとした場合、その高石炭化度炭の膨張比容積は、膨張阻害を受けない高石炭化度炭のＳＶに膨張阻害影響Φを掛けた値であるとするものである。
膨張阻害影響がない場合、Φ＝１となり、膨張阻害影響が大きいほど、Φは１より小さくなる。
このΦについて、低石炭化度炭の配合率１％当りの影響度として、膨張阻害係数ＩＦＣを定め、以下の式（３）より求める。
Φ＝１―ＩＦＣ×α ・・・（３）

【0037】

上記の考えに基づき、低石炭化度炭を配合した高石炭化度炭の膨張比容積を求めるが、その求め方には２通りある。
１つ目の方法は、ＩＦＣを用いずに求める方法であって、実際に、低石炭化度炭の実施予定粒度（実施予定粒度１）に粉砕した低石炭化度炭と、高石炭化度炭の実施予定粒度（実施予定粒度２）に粉砕した高石炭化度炭を、実施する際の配合比率で混合して膨張比容積の実験結果より求める方法である。

【0038】

実施予定粒度１での低石炭化度炭のＳＶ_１（図２中のＳＶ_Lに相当）と、実施予定粒度２での高石炭化度炭のＳＶ_０’（図２中のＳＶ_Ｈに相当）と、それぞれの配合比で配合した際の膨張比容積ＳＶを求める。段落［００３５］、［００３６］にて述べた考え方に基づき、実施予定粒度での高石炭化度炭のＳＶ_２’を、ＳＶ_２’＝Φ×ＳＶ_０’として求める。
なお、複数銘柄を配合する際には、低石炭化度炭および高石炭化度炭それぞれにおいて、複数銘柄配合したＳＶ_１およびＳＶ_０’をそれぞれ測定して用いればよい。

【0039】

２つ目の方法では、まず、所定の粉砕粒度に粉砕した低石炭化度炭を用いた場合のＩＦＣを求めておく。さらに、低石炭化度炭の粒度変化に伴う膨張阻害の度合の変化を、所定の粒度に粉砕した低石炭化度炭の１〜３ｍｍ粒子によるＩＦＣ_０から、１〜３ｍｍ粒子を１ｍｍ以下に細粒化したときのＩＦＣの変化を求め、所定粒度および実施予定粒度１における１ｍｍ以下の粒子サイズごとの質量割合から、膨張阻害係数ＩＦＣの変化ΔＩＦＣを求め、所定粒度でのＩＦＣにΔＩＦＣを足し合わせることで、実施予定粒度１でのＩＦＣ’を求めることにより、低石炭化度炭による高石炭化度炭への膨張阻害影響を定量化し、高石炭化度炭のＳＶ_２'を求める。

【0040】

具体的には下記の（Ａ3-1）〜（Ａ3-7）の手順により求める。以下、図３を参照しながら説明する。
（Ａ3-1） 所定の粉砕粒度に粉砕した低石炭化度炭を配合した場合のＩＦＣを、式（２）、（３）を用いた前述の方法にて求める。
ＩＦＣを求める方法は、実際に配合する際と同じ低石炭化度炭を、実際の低石炭化度炭の構成比で配合した配合炭でのＩＦＣを実験にて求めてもよいし、事前に配合する銘柄毎に所定の粒度でのＩＦＣを求めておき、各低石炭化度炭のＩＦＣおよび配合構成比の加重平均値から、低石炭化度炭によるＩＦＣを求めてもよい。ここでの低石炭化度炭の所定の粒度とは、特に規定されるものではなく、任意の粒度でよい。
また、ＩＦＣを求めるときに配合する高石炭化度炭は、膨張性を有していること、また、実際に実施されるときに想定される高石炭化度炭の石炭化度と同程度の石炭を用いることが好ましい。

【0041】

（Ａ3-2） 低石炭化度炭を所定粒度で粉砕した際の１〜３ｍｍの石炭粒子について、膨張阻害係数ＩＦＣ_０を予め実験的に求めておく。
１〜３ｍｍの粒子を用いてＩＦＣ_０とした理由は、図３（ａ）に示すように、粘結性の異なる低石炭化度炭を用いても、１〜３ｍｍ粒子では、銘柄によってＩＦＣに大差がないことから、１〜３ｍｍの粒子で粗大粒子を代表させられると考えられるためである。

【0042】

（Ａ3-3） 前記１〜３ｍｍ粒度の石炭をさらに粉砕して生ずる１ｍｍ篩下（−１ｍｍ）における石炭の粒度区分ｉについて、粒度区分ｉ毎に石炭の膨張阻害係数ＩＦＣ_ｉを求める。

【0043】

（Ａ3-4） 粒度区分ｉについて、前記ＩＦＣ_０からの増加係数△ＩＦＣ_ｉを算出する。（以上、図３（ａ）参照）
このように、予め実験して低石炭化度炭の各粒度区分のＩＦＣ_ｉを求めておけば、都度実施粉砕粒度１にて実験してＩＦＣを求めなくても、膨張阻害影響を評価することができる。

【0044】

（Ａ3-5） 各粉砕粒度における粒度区分ｉ毎に質量割合Ｗ_ｉを求め、所定粒度から実施予定粒度への各粒度区分の質量比率の変化分△Ｗ_ｉを求める。（図３（ｂ）参照）
例えば、低石炭化度炭の所定粒度を３ｍｍ篩下７５質量％とし、９５％の粒度まで細粒化した場合、それぞれの粉砕粒度において、粒度区分をいくつかに分けて、低石炭化度炭の全量を１としたときの各粉砕粒度ｉにおける質量比率をＷ_ｉとして求め、３ｍｍ篩下７５質量％におけるＷ_ｉから３ｍｍ篩下９５質量％におけるＷ_ｉへの増加分をΔＷ_ｉとする。

【0045】

（Ａ3-6） 前記△ＩＦＣ_ｉと前記△Ｗ_ｉの積を、それぞれの粒度区分ｉ毎に合計して、△ＩＦＣ＝Σ（△ＩＦＣ_ｉ×△Ｗ_ｉ）より、低石炭化度炭の粉砕粒度が、所定粒度から変化した際の膨張阻害係数の変化ΔＩＦＣを算出する。
この膨張阻害係数の変化を求めることで、低石炭化度炭の粉砕粒度を変化させた際の高石炭化度炭の膨張比容積の変化を予測できる。
なお、複数銘柄の低石炭化度炭を用いる際には、各銘柄についてΔＩＦＣを求めておき、低石炭化度炭全体における各銘柄の配合構成比に応じて、それぞれの銘柄のΔＩＦＣの加重平均値とすればよい。

【0046】

（Ａ3-7） 実施予定粒度１における、高石炭化度炭の膨張比容積ＳＶ_２’を、下記式（４）、（４’）で算出する。
ＳＶ_２’＝ＳＶ_０×｛１−（ＩＦＣ'）×α｝ ・・・（４）
＝ＳＶ_０×｛１−（ＩＦＣ＋ΔＩＦＣ）×α｝ ・・・（４’）
ここで、ＳＶ_０は基準粒度２に粉砕した高石炭化度炭のみの場合の膨張比容積であり、ＩＦＣは（Ａ３-1）で求めた、低石炭化度炭が所定粒度でのＩＦＣである。また、αは低石炭化度炭の配合率（％）である。

【0047】

以上のようにして、いずれかの方法にて求めた、低石炭化度炭の粉砕粒度が実施予定粒度１における高石炭化度炭の膨張比容積ＳＶ₂’と、実施するときの配合炭嵩密度ＢＤから、前記低石炭化度炭の粉砕粒度が実施予定粒度１の際の高石炭化度炭の空隙充填度を求め、前記（Ａ１）の過程で求めておいた高石炭化度炭の空隙充填度とコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆との関係（ａ２）を用い、実施予定粒度１での高石炭化度炭に関するコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）を求める。

【0048】

（Ａ４）低石炭化度炭の前記ＤＩ¹⁵⁰₆(ａ１)に、実施する配合炭中の低石炭化度炭の配合比Ｘ（−）を掛け、高石炭化度炭の前記ＤＩ¹⁵⁰₆(ａ２)に、実施する配合炭中の高石炭化度炭の配合比（１−Ｘ）を掛け、それぞれを足し合わせることで、低石炭化度炭の粉砕粒度が実施予定粒度１の場合におけるコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）を推定する。
以上により、低石炭化度炭の粉砕粒度の変化による膨張性の変化を反映したコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆を求めることができる。

【0049】

次に、低石炭化度炭の粗大粒子中のクラック生成要因となるイナート組織および粗大ビトリニット組織のサイズ変化に伴うコークス強度変化を推定する。以降では、石炭が再固化した後に生成するクラックに関する強度推定についての説明である。

【0050】

（Ｂ）低石炭化度炭のイナート組織のサイズおよび低石炭化度炭のビトリニット組織のサイズ変化によるコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量の推定
（Ｂ１）イナート組織のサイズ変化によるコークス表面破壊粉率の変化量の推定 石炭中の粗大イナート組織はコークス強度を低下させるが、細粒化によりコークス強度の低下を抑制することが知られている。ここでは、イナート組織のサイズとコークス表面破壊粉率の関係について検討を行った。
定量化に当たっては、特許文献２に記載された方法を使用することができる。

【0051】

特許文献２に記載された方法では、粉砕された石炭中のイナートサイズ分布を求め、求められたイナートサイズとコークス表面破壊粉率の関係から、基準とする石炭粉砕粒度から、石炭の細粒化（粗粒化）による表面破壊粉率の変化を求める。以下その手順を説明する。

【0052】

（B1-1） まず、粉砕された石炭中のイナートサイズ分布について、次のようにして求めることができる。
基準粒度１および実施予定粒度１に粉砕した低石炭化度炭において、それぞれの粒度の低石炭化度炭を単味炭で乾留し、得られたそれぞれのコークスについて、特許文献２に記載のように、乾留後のコークスの切断面に樹脂を埋め込み、その切断面を研磨した後、顕微鏡で写真撮影し、写真中のイナート組織をマーキングして画像解析にて求めることができる。また、コークス試料をＸ線ＣＴを用いて、一定の見かけ密度以上の領域をイナートとして判別して画像解析してもよい（例えば、特開2011-162724参照）。

【0053】

なお、単味炭ではコークスの塊が得られない石炭の場合では、粗大イナートの少ない高石炭化度炭を０．６ｍｍ以下に粉砕し、粉砕した高石炭化度炭と配合して乾留し、得られたコークスに対してイナート組織の含有量を求め、評価対象の銘柄の配合比で割り戻すことで求めることができる。
また、コークス中のイナートサイズ分布を測定するが、これは、石炭中のイナート組織の存在態様は、コークス化してもほとんど変化せず同じ存在態様で残存するので、コークス中のイナート組織のサイズおよび体積率を石炭中のイナート組織として用いることができる。さらに、通常、2次元断面における面積比は、3次元空間における体積比と扱うことができるので、求めたイナートの面積比をイナートの体積比として扱うことができる。

【0054】

（B1-2） 次に、イナート組織のサイズ別のコークス表面破壊粉率への影響度を求める。その手順を説明する。
なお、特許文献２では、配合炭の石炭軟化時の空隙充填度ＳＶ×ＢＤ（ＳＶ：配合炭の石炭軟化時の比容積、ＢＤ：石炭装入時の嵩密度）によって場合分けをして詳細に求めているが、実操業相当でのＳＶ×ＢＤ条件で実施すればよい。
また、特許文献２において、最大長さ０．６ｍｍ以上のイナート組織を対象として、イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度を求めている。これは通常、実施される空隙充填度（ＳＶ×ＢＤ）の範囲では、最大長さ０．６ｍｍ未満のイナート組織はコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度がないためである。
従って、本発明においても、以下の通り、最大長さ０．６ｍｍ以上のイナート組織を対象として、表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６へ与える影響度を求めている。

【0055】

まず、サイズ区分ｉのイナート組織がコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６へ与える影響度Ａ_ｉ（-／体積％）を、次の手順で予め定めておく。ここで、コークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６とは、ドラム試験後の６ｍｍ以下の粉率を表す。つまり１００からコークス表面破壊強ＤＩ^１５０_６を引いた値である。
ここで、イナート組織だけを石炭から分離するのは実際には困難であるため、イナート組織が濃縮された石炭（以降、「イナート濃縮炭」と記載する場合がある）を用いて、検討を行った。イナート濃縮炭の作成方法としては、例えば、高石炭化度炭の原炭を粉砕し、６ｍｍの篩で篩分けて６ｍｍ以上の粒子を得る。粉砕後の粒度の大きな石炭にはイナート組織が濃縮されやすいため、この６ｍｍ以上の粒子にはイナートが濃縮されている。

【0056】

この様にして得られたイナート濃縮炭を粉砕して、いくつかの粒度区分１〜ｍ（自然数）のイナート濃縮炭を作成する。０．６ｍｍ以上の各粒度区分のイナート濃縮炭を、実操業相当の石炭軟化時の空隙充填度ＳＶ×ＢＤ（ＳＶ：配合炭の石炭軟化時の比容積、ＢＤ：石炭装入時の嵩密度）となるよう、単味または複数銘柄を配合した石炭に前記粒度区分ｉのイナート濃縮炭を混合して乾留して得たコークスのＤＩ^１５０_−６に基づいて、サイズ区分ｉのイナート組織がＤＩ^１５０_−６へ与える影響度Ａ_ｉ（-／体積％）を予め定める。
なお、石炭粒子やイナート濃縮炭や後述するビトリニット濃縮炭を、所定の粒度範囲に区分した場合は、粒度区分と記載し、イナートやビトリニットを画像解析により求めたサイズに応じて、所定のサイズ範囲に区分する場合は、サイズ区分と記載する。

【0057】

具体的には、
（ｉ） 粒度が０．６ｍｍ以上のイナート濃縮炭を、粒度区分１〜ｍ（自然数）の粒度区分に区分する。
（ii） 粒度区分ｉが異なるイナート濃縮炭を含有する配合炭を調製し、これらの配合炭を乾留した後、粒度区分ｉごとにＤＩ^１５０_−６を測定し、各粒度区分ｉのイナート組織がＤＩ^１５０_−６に与える影響を調べる。

【0058】

なお、本発明では低石炭化度炭のイナート組織が配合炭のコークス強度への影響度を求めるものであるが、後述の通り、低石炭化度炭のビトリニットもコークス強度へ影響することから、低石炭化度ビトリニットによるコークス強度への影響を含まずに、イナート組織のみのコークス強度への影響を調べるため、低石炭化度炭由来ではない０．６ｍｍ以上のイナート組織を用いることが好ましい。なお、ここでは、イナート組織だけを石炭から分離するのは実際には困難であるため、イナート組織が濃縮された石炭を用いる。また、イナート組織は、高石炭化度炭由来と、および低石炭化度炭由来とで、性状差が小さいことが示されている（非特許文献：鉄と鋼 ｖｏｌ．９９（２０１３）Ｎｏ．３，ｐ１７５参照）。このことから、低石炭化度炭中のイナート組織によるコークス強度影響を求める際に、高石炭化度炭由来のイナートを用いることが好ましい。

【0059】

粒度区分としては、例えば、イナート濃縮炭の粒度区分ｉを、０．６ｍｍ以上１５ｍｍ未満の間で、５つの粒度区分（０．６ｍｍ以上１．５ｍｍ未満、１．５ｍｍ以上３ｍｍ未満、３ｍｍ以上５ｍｍ未満、５ｍｍ以上１０ｍｍ未満、１０ｍｍ以上）に分け、これらのサイズの異なるイナート濃縮炭を、それぞれ、単味または複数銘柄を配合した石炭（０．６ｍｍ以上のイナート組織を殆ど含有しないように粉砕した石炭）に配合した配合炭を用意し、これらの４種類の配合炭を乾留炉で乾留しコークスを製造し、コークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６を得る。

【0060】

（iii） 次に、各サイズ区分ｉのイナート組織がコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_-6へ与える影響度Ａ_ｉ（-／体積％）を定める。その際、影響度Ａ_i（-／体積％）は、下記の（式５）の最小二乗法による回帰分析により求める。その結果を、図４に例示する。
なお、サイズ区分ｉのイナート組織がコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６へ与える影響度Ａ_ｉは、サイズ区分ｉに存在するイナート組織体積１％当りの値である。
ＤＩ^１５０_-6−ＤＩ^１５０_-6（基準）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ａ_ｉ×Ｉｂ_ｉ，ｊ ・・・（式５）

【0061】

ここで、Ｉｂ_ｉ，ｊは、銘柄ｊにおけるサイズ区分ｉ（＝１〜ｍ）のイナート組織の含有量（体積％）であり、イナート濃縮炭の粒度区分ｉ毎の表面破壊粉率を求める際と同じ配合炭につい乾留して得られたコークスに対し、段落［００５２］で述べたように樹脂埋めした試料について画像解析により求めることができる。
また、ＤＩ^１５０_−６（基準）は、それぞれ、イナート組織の影響がない場合のコークス表面破壊強度であり、イナート組織がコークス表面破壊強度に影響を与えないようにイナート濃縮炭の粒度が０．６ｍｍ未満となるように粉砕して配合した配合炭を用いて製造したコークスの表面破壊強度を測定して得られた値を用いる。

【0062】

（Ｂ1-3） 上記により求められた影響度Ａ_ｉと別途求めておいた銘柄ｊの基準粒度１および実施予定粒度１に粉砕粒度を変化させた後のイナート組織のサイズ別含有量から、粉砕によるイナート組織のサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）を求める。
変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）は、銘柄ｊの粉砕粒度変化に伴うサイズ区分ｉのイナート組織の含有量変化ΔＩｂ_ｉ，ｊ（体積％）の測定値、サイズ区分ｉのイナート組織がコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_-6へ与える影響度Ａ_ｉ（-／体積％）を基にして、下記の（式６）により求めることができる。
ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ａ_ｉ×ΔＩｂ_ｉ，ｊ×Ｘ_j ・・・（式６）

【0063】

ここで、Ｘ_jは、低石炭化度炭である銘柄ｊの配合比（−）である。また、
低石炭化度炭が複数銘柄の場合は、各銘柄についてΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）を求め、それらを足し合わせれば良い。

【0064】

（Ｂ２）低石炭化度ビトリニットのサイズ変化によるコークス表面破壊粉率の変化の推定
コークス炉内では、炉壁側と炭中側で温度勾配が生じており、粗大粒子の高温側と低温側では収縮係数が異なる。特に、低石炭化度炭ビトリニットは、再固化直後での温度に対する収縮係数の変化が大きいため、温度勾配によって熱応力が発生する。この熱応力によって低石炭化度炭ビトリニットの粗大粒子の内部にはクラックが生成する。
本発明者ら、水分量を０〜４％程度に低減させた乾燥石炭の乾留において、低石炭化度炭ビトリニットは、３ｍｍ以上のサイズでクラックが生成することを実験的にて知見した。

【0065】

そこで、低石炭化度炭ビトリニットのサイズ分布が、コークス強度に及ぼす影響を検討した。
クラック生成の有無にとって低石炭化度炭ビトリニットのサイズが重要であるので、最初に、石炭粉砕粒度とビトリニットサイズ分布の関係を以下のようにして調べた。
ある粉砕粒度（例えば３ｍｍ以下比率７５％）に粉砕した低石炭化度炭において、３ｍｍ以上の粒子について、いくつかの粒度区分に分けた。粒度区分としては、３つの粒度区分（３ｍｍ以上５ｍｍ未満、５ｍｍ以上１０ｍｍ未満、１０ｍｍ以上）に分けることが例示される。

【0066】

次に、乾留容器に粉コークスを充填した中に、それぞれ粒度区分毎の石炭粒子を配置し、乾留した。乾留後の粒子をＸ線ＣＴを用いて撮影した。図５に乾留後粒子のＸ線ＣＴ画像の一例を示す。図５の粒子は、３〜５ｍｍの粒度区分の低石炭化度炭の乾留後粒子である。
撮影した画像に対し、粒子中の気孔構造を有する部分をビトリニットとして判別してサイズおよび粒子中での面積比の測定を行う。ここでは、ビトリニットとして判別された粒子の円相当径をビトリニットサイズとした。また、通常、2次元断面における面積比は、3次元空間における体積比と扱うことができるので、求めたビトリニットの面積比をビトリニットの体積比として扱うことができる。
測定して得られた各粒度区分におけるビトリニット組織のサイズ分布に、各粉砕粒度における粒度区分の質量比（−）を掛け、全ての粒度区分を足し合わせることで、ある粉砕粒度の低石炭化度炭中でのビトリニット組織のサイズ分布を求めることができる。

【0067】

このようなビトリニットサイズの測定を、他の粉砕粒度で粉砕した場合について同様に行い、粉砕粒度とビトリニットサイズ分布の関係を求めた。
なお、このＸ線ＣＴにより撮像した画像を解析する方法は、簡便で精度良く測定できるので好ましいが、粒度分布測定はこの方法に限られるものではない。

【0068】

次に、粒径３ｍｍ以上の低石炭化度炭ビトリニットをいくつかのサイズ区分に区切り、各サイズ区分のビトリニットによるコークス強度への影響を調べた。
影響を調べる方法には、２通りの方法がある。

【0069】

一つ目の方法は、ビトリニット組織の粒子を抽出し、ビトリニット組織によるコークス強度への影響を直接的に調べる方法である。

【0070】

（B2-1） この方法では、まず、低石炭化度炭粒子を所定の比重に調製された液体に低石炭化度炭粒子を投入することにより、比重の軽いビトリニットが濃縮された粒子が浮上するため、この浮上した粒子を得ることで、ビトリニット濃縮炭を得る。ここで得られたビトリニット濃縮炭は、ビトリニット組織単体の粒子として扱うことができる。なお、液体の比比重としては、１．２５から１．３５が例示される。

【0071】

（B2-2） 得られたビトリニット濃縮炭を、いくつかの粒度区分１〜ｍ（自然数）毎に分け、各粒度区分ｉに対し、単味または複数銘柄を配合した高石炭化度炭（０．６ｍｍ以上のイナート組織を殆ど含有しないように粉砕した石炭）に対して前記粒度区分ｉのビトリニット濃縮炭を配合し、乾留してコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６を求める。
粒度区分としては、３つの粒度区分（３ｍｍ以上５ｍｍ未満、５ｍｍ以上１０ｍｍ未満、１０ｍｍ以上）に分けることが例示される。

【0072】

（B2-3） 各サイズ区分ｉのビトリニットがコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_-6へ与える影響度Ｂ_ｉ（-／体積％）を定める。その際、影響度Ｂ_i（-／体積％）は、下記の（式７）の最小二乗法による回帰分析により求める。その結果を、図６に例示する。
なお、サイズ区分ｉのビトリニットがコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６へ与える影響度Ｂ_ｉは、サイズ区分ｉに存在するビトリニット体積１％当りの値である。
ＤＩ^１５０_-6−ＤＩ^１５０_-6（基準）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ｂ_ｉ×Ｖｂ_ｉ，ｊ ・・・（式７）

【0073】

ここで、Ｖｂ_ｉ，ｊは、銘柄ｊにおけるサイズ区分ｉ（＝１〜ｍ）のビトリニット組織の含有量（体積％）であり、ビトリニット濃縮炭の粒度区分i毎に、段落［００６６］で述べたような粉コークス中で乾留した粒子のＸ線ＣＴ画像について画像解析により求めることができる。また、ＤＩ^１５０_−６（基準）は、粗大ビトリニット組織の影響がない場合のコークス表面破壊粉率であり、粗大ビトリニット組織がコークス表面破壊粉率に影響を与えないようにビトリニット組織のサイズ（円相当径）が１〜３ｍｍとなるように粉砕して配合した配合炭を用いて製造したコークスの表面破壊粉率を測定して得られた値を用いる。

【0074】

二つ目の方法は、低石炭化度炭粒子によるコークス表面破壊粉率への影響度から、イナートの影響分を差し引くことで、ビトリニットによるコークス表面破壊粉率への影響を間接的に調べる方法である。

【0075】

（B2-1’） この方法では、同様に、低石炭化度炭をいくつかの粒度区分に分けて、単味または複数銘柄を配合した高石炭化度炭（０．６ｍｍ以上のイナート組織を殆ど含有しないように粉砕した石炭）に対して１ｍｍ以上の粒度区分ｉの低石炭化度炭を配合し、乾留してＤＩ^１５０_−６（区分ｉ）を求める。粒度区分としては、４つの粒度区分（１ｍｍ以上３ｍｍ未満、３ｍｍ以上５ｍｍ未満、５ｍｍ以上１０ｍｍ未満、１０ｍｍ以上）に分けることが例示される。

【0076】

（B2-2’） 下記の式８に示されるように、得られたＤＩ^１５０_−６から、前記（B1-1）で求めたサイズ区分ｉのイナート組織によるコークス表面破壊粉率への影響を差し引きしたＤＩ^１５０_−６’を求める。
ＤＩ^１５０_−６’＝ ＤＩ^１５０_−６− Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ａ_ｉ×Ｉｂ_ｉ，ｊ ・・・（式８）

【0077】

（B2-3’） 求められたＤＩ^１５０_−６’より、各サイズ区分ｉのビトリニットがコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_-6へ与える影響度Ｂ_ｉ（-／体積％）を定める。その際、影響度Ｂi（-／体積％）は、下記の（式９）の最小二乗法による回帰分析により求める。
なお、サイズ区分ｉのビトリニットがコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６へ与える影響度Ｂ_ｉは、サイズ区分ｉに存在するビトリニット体積１％当りの値である。
ＤＩ^１５０_-6’−ＤＩ^１５０_-6’（基準）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ｂ_ｉ×Ｖｂ_ｉ，ｊ ・・・（式９）
ここで、Ｖｂ_ｉ，ｊは、銘柄ｊにおけるサイズ区分ｉ（＝１〜ｍ）のビトリニット組織の含有量（体積％）である。

【0078】

ここで、ＤＩ^１５０_−６’（基準）は、イナート組織およびビトリニット組織の影響がない場合のコークス表面破壊粉率であり、１〜３ｍｍに粉砕した低石炭化度炭を配合して得られたコークスの表面破壊粉率から、（式８）により、イナート組織によるコークス強度への影響を差し引いたＤＩ^１５０_−６’である。粗大低石炭化度ビトリニットによるＤＩ^１５０_−６への影響を無くすためには、低石炭化度ビトリニットを３ｍｍ未満に粉砕すればよいが、１ｍｍ以下にすると、低石炭化度炭による高石炭化度炭への膨張阻害影響が大きくなるため１〜３ｍｍとすることが好ましい。

【0079】

（B2-4） 一つ目の方法または二つ目の方法にて求められた影響度Ｂ_ｉを用いて、下記（式１０）の通り、別途段落［００６５］、［００６６］の方法にて求めておいた基準粒度１および実施予定粒度１に粉砕粒度を変化させた後のビトリニット組織のサイズ別含有量から、粉砕粒度変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ^１５０_−６の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）を求める。
ΔＤＩ（ｂ２）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ｂ_ｉ×ΔＶｂ_ｉ，ｊ ×Ｘ_ｊ ・・・（式１０）
ここで、Ｘ_jは、低石炭化度炭である銘柄ｊの配合比（−）である。
また、低石炭化度炭が複数銘柄の場合は、各銘柄についてΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）を求め、それらを足し合わせればよい。

【0080】

なお、影響度Ｂ_ｉを求める一つ目及び二つ目の方法いずれにおいても、石炭粒子の接着が十分な配合炭をベースとして使用し、充填時の嵩密度も高いことが好ましい。また、特許文献である特開２０１３−６９５８より、配合炭中に粗大なイナートが多く存在する条件では、低石炭化度ビトリニットの粗大粒子を細粒化してもコークス強度がそれほど向上しないことが分かっている。つまり、粗大な低石炭化度ビトリニットの影響度Ｂ_ｉが小さくなる可能性が考えられるため、用いる高石炭化度炭中には、１．５ｍｍ以上の粗大イナートを極力含まないよう、粉砕して用いることが重要である。
また、二つ目の方法では、イナート組織による影響度Ａｉの測定条件と揃えるため、配合炭のＳＶ×ＢＤはＡ_ｉを求めるときと同等にすることが好ましい。さらに、第2の方法では、低石炭化度炭中に灰分が多いと、ビトリニット中に細かく灰分が分散する可能性があるため、灰分が８％程度までの方が好ましい。さらに、可能な限りビトリニット粒子のみのほうが好ましいため、極力低イナート炭である低石炭化度炭を用いた方が好ましい。なお、上記のようにして求めたＢ_ｉは、銘柄毎に求める必要はなく、一度求めておけばよい。

【0081】

（Ｃ）基準粒度から実施予定粒度１に粉砕粒度を変化させた際のコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆の推定
前記（Ａ）の過程で求められた低石炭化度炭の粉砕粒度を変化させた際の膨張性変化によるコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆(ａ)から、前記（Ｂ）の過程で求められた低石炭化度炭中の粗大イナートのサイズ変化に伴うΔＤＩ¹⁵⁰_-6(ｂ１)と、同じく低石炭化度炭中の粗大ビトリニットのサイズ変化に伴うΔＤＩ¹⁵⁰_-6(ｂ２)を減じること、すなわち以下の式（１０）により、基準粒度から実施予定粒度１に粉砕粒度を変化させた際のコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆を求めることができる。
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（a）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（b1）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（b2） ・・・（式１０）

【0082】

なお、前記「（Ａ）（Ａ１）」の項にて、高石炭化度炭の基準粒度を３ｍｍ以下９０％以上と記載したが、ＳＶ×ＢＤとＤＩの関係（ａ２）を求める際に用いた高石炭化度炭の基準粒度２と、実際に粉砕をしたときの粒度（実施予定粒度２）が異なる場合、低石炭化度炭について前記（Ｂ）の過程で求めた方法と同様にして、すなわち、高石炭化度炭のイナート組織のサイズ区分別に、イナート組織のコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6への影響度Ａ_ｉをあらかじめ定めておき、基準粒度２および実施予定粒度２に粉砕粒度を変化させた後のイナート組織のサイズ別含有量から、基準粒度２と実施予定粒度２での高石炭化度炭のイナート含有量の変化ΔＩｄを求め、粉砕によるイナートサイズ変化に伴うコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｄ）を推定し、この場合の基準粒度２から粉砕粒度を変化させた際のコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰_-6を以下の式（１１）により推定することが好ましい。
コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（a）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（b1）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（b2）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（d） ・・・（式１１）

【実施例】

【0083】

次に、実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明する。なお、本発明はこれらの実施例の
記載内容に何ら制限されるものではない。

【0084】

表１に示す性状の高石炭化度炭Ａ炭、Ｂ炭および低石炭化度炭Ｃ炭を、それぞれ１０％、３０％、および６０％配合したものを配合炭Ｉとし、Ａ炭を２０％、Ｂ炭を２０％、Ｃ炭を４０％およびＤ炭を２０％配合したものを配合炭IIとした。なお、粗大イナート含有量は、各石炭を３ｍｍ以下８５％に粉砕して測定した値である。
高石炭化度炭の粉砕粒度は３ｍｍ以下９０％とした。低石炭化度炭Ｃ炭およびＤ炭の粉砕粒度を３ｍｍ以下７５％を基準粒度１とし、実施予定粒度１としては、８５％，９５％の２ケースについて変化させた。
配合した配合炭は、水分を２．５％とし、それぞれ嵩密度０．８２ｔ／ｍ^３にて装炭し、実機を模擬した試験コークス炉にて１８．５時間乾留した。得られたコークスをドラム試験に供し、コークス表面破壊強度ＤＩ^１５０_６を測定した。

【0085】

【表1】

【0086】

次に、低石炭化度炭の粉砕粒度の影響を考慮してコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆を次のようにして推定し、実測値との比較を行った。

【0087】

（Ａ１） まず、低石炭化度炭の基準粒度１を３ｍｍ以下７５％、高石炭化度炭の基準粒度２を３ｍｍ以下９０％とし、低石炭化度炭のＳＶ×ＢＤとコークス強度ＤＩ^１５０_６の関係（ａ１）と、高石炭化度炭のＳＶ×ＢＤとコークス強度ＤＩ^１５０_６の関係（ａ２）を求めた。

【0088】

（Ａ２−１） 次に、低石炭化度炭Ｃ炭およびＤ炭の粉砕粒度を変更した場合の、単味炭の膨張比容積をそれぞれ測定した。結果を表２に示す。
なお、以下において、粉砕粒度の３ｍｍ以下比率を表記する際に、−３ｍｍと記載することがある。

【0089】

【表2】

【0090】

（Ａ２−２）
Ｃ炭およびＤ炭の単味での膨張比容積の値および、配合炭ＩおよびIIそれぞれの低石炭化度炭の配合比より、低石炭化度炭のＳＶ_１およびＳＶ_１’を求め、それに伴うＳＶ×ＢＤおよび、低石炭化度炭の空隙充填度とコークス表面破壊強度との関係（ａ１）を用いてコークス強度DI¹⁵⁰₆を求めた。結果を表３に示す。なお、配合炭IIのＳＶは、Ｃ炭のＳＶ×（０．４／０．６）＋Ｄ炭のＳＶ×（０．２／０．６）として、各粉砕粒度にてＳＶを求めた。

【0091】

【表3】

【0092】

（Ａ３） 次に、低石炭化度炭の粉砕粒度が変化した際の、高石炭化度炭の膨張比容積を求める。
（Ａ３−１） 基準粒度１である３ｍｍ以下７５％に粉砕したＣ炭またはＤ炭を、それぞれＡ炭に内数で３０％の割合で配合し、膨張比容積の結果からＩＦＣを求めたところ、Ｃ炭は０．００４、Ｄ炭は０．００５であった。
これより、配合炭Ｉおよび配合炭IIにおける、低石炭化度炭によるＩＦＣは、０．００４および０．００４２（＝０．００４×０．４／０．６＋０．００５×０．２／０．６）と求められた。

【0093】

（Ａ３−２、３、４）
次に、低石炭化度炭Ｃ炭またはＤ炭を３ｍｍ以下７５％に粉砕したときの１〜３ｍｍを、Ｃ炭およびＤ炭それぞれを１．５ｍｍ以下に粉砕した高石炭化度炭Ａに３０％の割合で配合して、膨張比容積を測定し、ＩＦＣ_０を求めた。さらに１〜３ｍｍの石炭を１ｍｍ以下に粉砕して、各粒度区分の単味膨張比容積および同様に高石炭化度炭Ａと混合した配合炭膨張比容積を測定して、1mm以下の各粒度区分ｉのＩＦＣ_iを求めた。それらの結果を表４に示す。合わせて、ＩＦＣ₀からの増加分ΔＩＦＣ_ｉを示す。

【0094】

【表4】

【0095】

（Ａ３−５）
また、低石炭化度炭Ｃ炭またはＤ炭を３ｍｍ以下７５％、８５％、９５％に粉砕し、篩分けによって各粉砕粒度における粒度区分_ｉの割合Ｗ_ｉを求めた。その値を表５、表６に示す。合わせて、基準粒度１である３ｍｍ以下７５％からのＷ_ｉの増加分ΔＷ_ｉを示す。

【0096】

【表5】

【0097】

【表6】

【0098】

（Ａ３−６）
表４に示したΔＩＦＣ_ｉおよびΔＷ_ｉより、Ｃ炭およびＤ炭それぞれについて求めたΔＩＦＣ(＝ΣΔＩＦＣ_ｉ×ΔＷ_ｉ)を表７に示す。また、配合炭ＩおよびIIにおけるＣ炭とＤ炭の配合比より、各配合炭でのΔＩＦＣを求めた。その結果を表８に示す。

【0099】

【表7】

【0100】

【表8】

【0101】

３ｍｍ以下９０％に粉砕した高石炭化度炭Ａ炭単味およびＢ炭単味の膨張比容積を測定したところ、それぞれ１．８１ｃｍ^３／ｇおよび２．２８ｃｍ^３／ｇであった。これらより、配合炭Ｉおよび配合炭IIの高石炭化度炭の膨張比容積ＳＶ_０は、２．１６ｃｍ^３／ｇおよび２．０５ｃｍ^３／ｇとなる。

【0102】

（Ａ３−７、８）
（Ａ３−１）で求めたＩＦＣおよび、（Ａ３−６）で求めたΔＩＦＣより、配合炭Ｉ、IIそれぞれでの高石炭化度炭のＳＶ_２およびＳＶ_２’を求めた。その結果を表９に示す。合わせて、それに伴うＳＶ×ＢＤおよび、低石炭化度炭の空隙充填度とコークス表面破壊強度との関係（ａ１）を用いて求めたコークス強度DI¹⁵⁰₆も示す。

【0103】

【表9】

【0104】

（Ａ４）
ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ１）およびＤＩ¹⁵⁰₆（ａ２）、高石炭化度炭および低石炭化度炭の配合比より、ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）を求めた。その値を表１０に示す。低石炭化度炭Ｃ炭の粉砕粒度が３ｍｍ以下７５％（基準粒度１）でのＤＩも、関係ａ１およびａ２から求めたものを併記する。

【0105】

【表10】

【0106】

（Ｂ１）イナート組織のサイズ変化によるコークス表面破壊粉率の変化量の推定
事前に、低石炭化炭Ｃ炭およびＤ炭を３ｍｍ以下７５％、８５％、９５％にそれぞれ粉砕し、低石炭化炭Ｃ炭は単独で乾留し、低石炭化炭Ｄ炭は０．６ｍｍ以下に粉砕した高石炭化度炭Ａ炭と等量（すなわち内数でそれぞれ５０質量％）に混合して乾留して得られたコークスを、樹脂埋め研磨し、画像解析によりイナート組織のサイズ分布を求めた。求めたイナート組織のサイズ分布を、表１１に示す。合わせて、基準粒度１の３ｍｍ以下７５％から３ｍｍ以下８５％、９５％に変化したときの各サイズ区分のイナート含有量の変化量ΔＩｂ_ｉも示す。

【0107】

【表11】

【0108】

また、式（５）ＤＩ^１５０_-6−ＤＩ^１５０_-6（基準）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ａ_ｉ×Ｉｂ_ｉ，ｊを用い、イナートの影響度Ａ_ｉを求めた。高石炭化度炭Ａ炭由来のイナート濃縮炭を５の粒度区分に分け、それぞれを、０．６ｍｍ以下に粉砕した高石炭化度炭Ａおよび低石炭化度炭Ｃ炭を７：３の比率で混合した石炭に、外数で１５％の割合で混合し、それぞれのコークス表面破壊粉率を測定し、さらに、イナート濃縮炭を０．６ｍｍ未満に粉砕して同様に外数で１５％配合した場合のコークス表面破壊粉率（基準）を求めた。また、Ｉbiを測定し、式（５）の最小二乗法による回帰分析により、それぞれのイナートのサイズ区分における影響度Ａ_ｉを求めた。その結果を表１２に示す。

【0109】

【表12】

【0110】

粉砕粒度の変化に伴う、イナート組織のサイズ変化によるコークス表面破壊粉率の変化ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）は、（式６）ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）＝Ａ_ｉ×ΔIb_i,j×Ｘ_ｊより、Ｃ炭およびＤ炭それぞれでのΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）を求め、配合比より、配合炭Ｉおよび配合炭IIにおいて、低石炭化度炭Ｃ炭およびＤ炭を基準粒度１である３ｍｍ以下７５％より粉砕粒度を変化させた時の、それぞれの３ｍｍ以下の粉砕比率でのイナートのサイズ変化によるコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）の推定値を表１３に示す。

【0111】

【表13】

【0112】

（Ｂ２）低石炭化度ビトリニットのサイズ変化によるコークス表面破壊粉率の変化の推定
低石炭度化炭Ｃ炭およびＤ炭を３ｍｍ以下７５％、８５％、９５％にそれぞれ粉砕し、石炭粒子を３〜５ｍｍ、５〜１０ｍｍ、＋１０ｍｍの３つの粒度区分に分けて、それぞれを粉コークス中で乾留した。乾留後の粒子をＸ線ＣＴにて観察して画像解析により、ビトリニット組織のサイズ分布を求めた。求めたビトリニット組織のサイズ分布を、表１４に示す。合わせて、基準粒度１の３ｍｍ以下７５％から３ｍｍ以下８５％、９５％に変化したときの各サイズ区分のビトリニット含有量の変化量ΔＶｂ_ｉも示す。

【0113】

【表14】

【0114】

また、（式７）ＤＩ^１５０_-6−ＤＩ^１５０_-6（基準）＝Σ_{ｉ＝１〜ｍ}Ｂ_ｉ×Ｖｂ_ｉ，ｊを用い、ビトリニットの影響度Ｂ_ｉを求めた。低石炭化度炭Ｃ炭由来のビトリニット濃縮炭を３つの粒度区分に分け、それぞれを、０．６ｍｍ以下に粉砕した高石炭化度炭Ａ炭に内数で３０％混合し、それぞれのコークス表面破壊粉率を測定し同じく１〜３ｍｍのビトリニット濃縮炭を内数で３０％混合した場合のコークス表面破壊粉率（基準）を求めた。また、Ｖｂ_ｉを測定し、式（７）の最小二乗法による回帰分析により、ビトリニットによる影響度Ｂ_ｉを求めた。それぞれのサイズ区分における影響度Ｂ_ｉを表１５に示す。

【0115】

【表15】

【0116】

粉砕粒度の変化に伴う、粗大低石炭化度ビトリニットのサイズ変化によるコークス表面破壊粉率の変化ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）は、（式１０）ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）＝Ｂ_ｉ×ΔＶb_i,j×Ｘ_ｊより、Ｃ炭およびＤ炭それぞれでのΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）を求め、配合比より、配合炭Ｉおよび配合炭IIにおいて、低石炭化度炭Ｃ炭およびＤ炭を基準粒度１である３ｍｍ以下７５％より粉砕粒度を変化させた時の、それぞれの３ｍｍ以下の粉砕比率での粗大低石炭化度ビトリニットのサイズ変化によるコークス表面破壊粉率ＤＩ¹⁵⁰_-6の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）の推定値を表１６に示す。

【0117】

【表16】

【0118】

以上の結果を用い、コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆＝コークス強度ＤＩ¹⁵⁰₆（ａ）−コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ１）―コークス表面破壊粉率の変化量ΔＤＩ¹⁵⁰_-6（ｂ２）の式より、全体のコークス強度を推定した。
配合炭Ｉおよび配合炭IIにおいて、低石炭化度炭Ｃ炭およびＤ炭の粉砕粒度変化によるコークス表面破壊強度の変化をまとめると、表１７および表１８の通りである。

【0119】

【表17】

【0120】

【表18】

【0121】

以上、空隙充填度とコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆の関係（ａ１）および（ａ２）から推定した推定値（粉砕粒度の影響なし）に対し、上記（Ａ）の膨張性変化の影響と上記（Ｂ１）のイナートのサイズ変化による影響、上記（Ｂ２）による低石炭化度ビトリニットのサイズ変化による影響を考慮した推定値を、３ｍｍ以下の粉砕比率毎に表１９、２０に示す。
なお、３ｍｍ以下７５％での推定値は、いずれの場合においても空隙充填度とコークス表面破壊強度ＤＩ¹⁵⁰₆の関係（ａ１）および（ａ２）から推定した値である。
低石炭化度炭の粉砕粒度変化に伴う影響を考慮して推定することで、より実測値に近い値を推定することができた。

【0122】

【表19】

【0123】

【表20】

【0124】

さらに、配合炭Ｉにおいて、低石炭化度炭-3mm95%の条件において、高石炭化度炭Ａ炭を、基準粒度の3ｍｍ以下90％から3ｍｍ以下95％に変化させて配合した配合炭のコークス強度DI¹⁵⁰₆を求めた。

【0125】

また、高石炭化度炭Ａ炭を3ｍｍ以下90％から3mm以下95%に変化させた際のイナートサイズの変化に伴うΔＤＩ^１５０₋₆（ｄ）は、−0.1と推定された。

【0126】

高石炭化度炭Ａ炭の基準粒度からの粒度変化に伴うDI¹⁵⁰₆の変化を考慮した場合のコークス強度の推定値と、考慮した場合の推定値、および得られたコークスの実測したDI¹⁵⁰₆を表２１に示す。
高石炭化度炭Ａ炭の粒度変化に伴うDI¹⁵⁰₆の変化を推定することで、より実測値に近い値を推定することができた。

【0127】

【表21】

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】