特許 6957368 放射性セシウムの除去方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6957368

(24)【登録日】2021年10月8日

(45)【発行日】2021年11月2日

(54)【発明の名称】放射性セシウムの除去方法

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/32 20060101AFI20211021BHJP

【ＦＩ】

   G21F9/32 H

   G21F9/32 C

【請求項の数】4

【全頁数】10

(21)【出願番号】特願2018-7963(P2018-7963)

(22)【出願日】2018年1月22日

(65)【公開番号】特開2019-128174(P2019-128174A)

(43)【公開日】2019年8月1日

【審査請求日】2020年10月8日

(73)【特許権者】

【識別番号】000000240

【氏名又は名称】太平洋セメント株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100103539

【弁理士】

【氏名又は名称】衡田 直行

(74)【代理人】

【識別番号】100111202

【弁理士】

【氏名又は名称】北村 周彦

(74)【代理人】

【識別番号】100162145

【弁理士】

【氏名又は名称】村地 俊弥

(72)【発明者】

【氏名】大桐 哲雄

(72)【発明者】

【氏名】片岡 誠

(72)【発明者】

【氏名】本間 健一

【審査官】 大門 清

(56)【参考文献】

【文献】 特開２０１６−１５６７６７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１６−１４５７２８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１７−１８１０２９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１３−２４６０８１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 米国特許出願公開第２０１５／０１４８５８２（ＵＳ，Ａ１）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｇ２１Ｆ ９／３２

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

放射性セシウムで汚染された廃棄物とカルシウム源を混合して混合材料を得る混合工程と、
上記混合材料を加熱して、上記廃棄物中の放射性セシウムを揮発させる加熱工程を含む放射性セシウムの除去方法であって、
上記カルシウム源は、ＣａＯ源を含むものであり、上記ＣａＯ源は、１００μｍふるい残分量が３０〜８０質量％、３００μｍふるい残分量が１５〜５０質量％、及び、６００μｍふるい残分量が１５質量％以下のものであることを特徴とする放射性セシウムの除去方法。

【請求項2】

上記加熱工程において生じた、揮発した放射性セシウムを含む排ガスを冷却した後、該排ガスに含まれるダストを、粗粉と微粉に分級し、該分級によって得られた粗粉を、上記混合工程において、上記廃棄物及び上記カルシウム源と混合する請求項１に記載の放射性セシウムの除去方法。

【請求項3】

上記ＣａＯ源は、生石灰、消石灰及び炭酸カルシウムからなる群より選ばれる一種以上である請求項１又は２に記載の放射性セシウムの除去方法。

【請求項4】

上記カルシウム源は、上記ＣａＯ源に加えて、塩化カルシウムを含む請求項１〜３のいずれか１項に記載の放射性セシウムの除去方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、放射性セシウムで汚染された廃棄物から放射性セシウムを除去する方法に関する。

【背景技術】

【0002】

原子力発電所の大きな事故によって外部の環境中に放出された放射性セシウムが廃棄物又は土壌中に含まれている場合があるという問題が起きている。放射性セシウム（セシウム１３７）は、半減期が３０年であり、長期間に亘って人体に悪影響を与えうるため、廃棄物等から放射性セシウムを除去することが求められている。
放射性セシウムを除去する方法として、特許文献１には、放射性セシウムで汚染された廃棄物と、酸化カルシウム源と、塩素源とを調合し、調合物を加熱して前記廃棄物中の放射性セシウムを揮発させ、前記調合物の加熱により生じたガスを冷却し、冷却後のガスに含まれるダストを粗粉と微粉とに分級し、分級後の粗粉を造粒し、造粒物を前記調合物と共に加熱することを特徴とする放射性セシウムの除去方法が記載されている。
また、特許文献２には、放射性セシウムで汚染された廃棄物と、酸化カルシウム源と、塩素源とを調合し、調合物を加熱して前記廃棄物中の放射性セシウムを揮発させ、前記調合物の加熱により生じたガスを冷却し、冷却後のガスに含まれるダストを粗粉と微粉とに分級し、分級後の粗粉を水洗して固液分離し、固液分離後の前記粗粉を含む固体側を前記調合物と共に加熱することを特徴とする放射性セシウムの除去方法が記載されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２０１７−６２１４１号公報

【特許文献2】特開２０１７−６２１４３号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

本発明の目的は、放射性セシウムで汚染された廃棄物から、放射性セシウムをより多く除去することができる方法を提供することである。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本発明者は、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、放射性セシウムで汚染された廃棄物と、特定の粒度分布を有するＣａＯ源を混合して混合材料を得た後、該混合材料を加熱して、廃棄物中の放射性セシウムを揮発させる方法によれば、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成した。
すなわち、本発明は、以下の［１］〜［４］を提供するものである。
［１］ 放射性セシウムで汚染された廃棄物とカルシウム源を混合して混合材料を得る混合工程と、上記混合材料を加熱して、上記廃棄物中の放射性セシウムを揮発させる加熱工程を含む放射性セシウムの除去方法であって、上記カルシウム源は、ＣａＯ源を含むものであり、上記ＣａＯ源は、１００μｍふるい残分量が３０〜８０質量％、３００μｍふるい残分量が１５〜５０質量％、及び、６００μｍふるい残分量が１５質量％以下のものであることを特徴とする放射性セシウムの除去方法。
［２］ 上記加熱工程において生じた、揮発した放射性セシウムを含む排ガスを冷却した後、該排ガスに含まれるダストを、粗粉と微粉に分級し、該分級によって得られた粗粉を、上記混合工程において、上記廃棄物及び上記カルシウム源と混合する前記［１］に記載の放射性セシウムの除去方法。
［３］ 上記ＣａＯ源は、生石灰、消石灰及び炭酸カルシウムからなる群より選ばれる一種以上である前記［１］又は［２］に記載の放射性セシウムの除去方法。
［４］ 上記カルシウム源は、上記ＣａＯ源に加えて、塩化カルシウムを含む前記［１］〜［３］のいずれかに記載の放射性セシウムの除去方法。

【発明の効果】

【0006】

本発明の放射性セシウムの除去方法によれば、放射性セシウムで汚染された廃棄物から、加熱（例えば、１，２００℃以上の高温）により放射性セシウムを揮発させて除去することができ、放射性セシウムを除去した後に得られる焼成物中の放射性セシウムの濃度は小さいことから、該焼成物を土工資材等としてより安全に利用することができる。
また、揮発した放射性セシウムを含むダストは放射性廃棄物となるが、該ダスト中の放射性セシウムの濃度が大きく、かつ、該ダストの発生量が少ないことから、放射性廃棄物として長期の管理が必要な副産物の減容化を図ることができる。

【発明を実施するための形態】

【0007】

本発明の放射性セシウムの除去方法は、放射性セシウムで汚染された廃棄物とカルシウム源を混合して混合材料を得る混合工程と、該混合材料を加熱して、廃棄物中の放射性セシウムを揮発させる加熱工程を含む放射性セシウムの除去方法であって、カルシウム源は、ＣａＯ源を含むものであり、該ＣａＯ源は、１００μｍふるい残分量が３０〜８０質量％、３００μｍふるい残分量が１５〜５０質量％、及び、６００μｍふるい残分量が１５質量％以下のものである。
以下、詳しく説明する。

【0008】

［混合工程］
本工程は、放射性セシウムで汚染された廃棄物とカルシウム源を混合して混合材料を得る工程である。
放射性セシウムで汚染された廃棄物の例としては、土壌や、下水汚泥乾粉、都市ごみ焼却灰、ごみ由来の溶融スラグ、貝殻、草木等の一般廃棄物や、下水汚泥、下水スラグ、浄水汚泥、建設汚泥等の産業廃棄物や、がれき等の災害廃棄物であって、放射性セシウムを含むもの等が挙げられる。これらは１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、放射性セシウムをほとんど含まない部分（例えば、土壌の場合、砂、石）を予め取り除いて得られる、放射性セシウムが濃縮されたもの（中間処理物）も、本発明における「放射性セシウムで汚染された廃棄物」の概念に含まれるものとする。

【0009】

本発明において、放射性セシウムとは、セシウムの放射性同位体であるセシウム１３４及びセシウム１３７を意味する。これらの放射性セシウムは、原子力発電所の事故によって外部の環境中に放出される放射性物質であり、半減期がそれぞれ約２年と約３０年のものである。
本発明における除去対象物である放射性セシウムは、事故を起こした原子力発電所から、ヨウ化セシウム等の形態で放射性ヨウ素と共に外部の環境中に放出され、上空から地表面に降下したものである。ヨウ化セシウムは、沸点が１２００℃以上であり、沸点が７００℃程度であるセシウム単体に比べて、揮発し難い性質を有する。そのうえ、地表面に降下した放射性セシウムは、土壌に含まれる粘土鉱物中に閉じ込められて、土壌から離れにくい状態となり、また、形態が変化する場合もある。また、がれき等の災害廃棄物に付着したり、地表面に降下した放射性セシウムが雨によって流され、下水処理の過程で濃縮されることで高濃度に放射性セシウムを含む下水汚泥等が生じる。さらに、土壌に含まれる放射性セシウムを吸収することで草木が放射能汚染され、これら放射能に汚染された草木を含むものを焼却して生じた焼却灰においては、ガラスなどに放射性セシウムが閉じ込められていることもある。本発明では、これらの処理し難い状態になっている放射性セシウム化合物を分離し回収しようとするものである。

【0010】

本発明で用いられるカルシウム源は、ＣａＯ源を含むものである。
ＣａＯ源の例としては、生石灰（ＣａＯ）、消石灰（Ｃａ（ＯＨ）_２）、及び炭酸カルシウム（ＣａＣＯ_３）等が挙げられる。これらは、１種を単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。なお、本明細書中、「炭酸カルシウム」の語は、工業的に生産された炭酸カルシウム、及び、天然の石灰石を含むものとする。
本発明で用いられるＣａＯ源の１００μｍふるい残分量は、３０〜８０質量％、好ましくは４０〜７０質量％、より好ましくは５０〜６０質量％、特に好ましくは５２〜６８質量％である。上記残分量が３０質量％未満であると、放射性セシウムを除去する際に発生する放射性廃棄物の量が多くなる。上記残分量が８０質量％を超えると、放射性セシウムの揮発量が小さくなる。
また、ＣａＯ源の３００μｍふるい残分量は、１５〜５０質量％、好ましくは２０〜４０質量％、より好ましくは２５〜〜３５質量％、特に好ましくは２８〜３２質量％である。上記残分量が１５質量％未満であると、放射性セシウムを除去する際に発生する放射性廃棄物の量が多くなる。上記残分量が５０質量％を超えると、放射性セシウムの揮発量が小さくなる。
また、ＣａＯ源の６００μｍふるい残分量は、１５質量％以下、好ましくは１２質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、特に好ましくは９質量％である。上記残分量が１５質量％を超えると、放射性セシウムの揮発量が小さくなる。
また、ＣａＯ源の１．１８ｍｍふるい残分量は、好ましくは０質量％である。
上述した粒度分布を有するＣａＯ源を用いることで、放射性セシウムで汚染された廃棄物から、より多くの放射性セシウムを揮発させて、放射性セシウムの濃度が小さい焼成物を得ることができる。
また、内燃式のロータリーキルン等の加熱装置を用いる場合において、放射性セシウムの除去において発生する放射性廃棄物の量をより少なくすることができる。

【0011】

ＣａＯ源の平均粒径は、好ましくは５０〜２００μｍ、より好ましくは８０〜１５０μｍ、特に好ましくは１００〜１４０μｍである。平均粒径が５０μｍ以上であれば、放射性セシウムを除去する際に発生する放射性廃棄物の量をより少なくすることができる。平均粒径が２００μｍ以下であれば、放射性セシウムの揮発量をより多くすることができる。
なお、本明細書中、「平均粒径」とは、レーザー回折式測定装置（例えば、マイクロトラック社製、「ＭＴ３３００ＥＸＩＩ」）を用いて粒子の粒径を測定し、その測定された粒子の粒径に基づいて得られた体積累積分布５０％における粒径（メディアン径；ｄ５０）をいう。
なお、体積累積分布とは、全粒子を体積順に小さい側から積算して累積していった分布をいい、体積累積分布５０％における粒径（メディアン径；ｄ５０）とは、体積累積分布値において５０％の累積比率に対する粒子の直径をいう。

【0012】

放射性セシウムで汚染された廃棄物とカルシウム源を混合してなる混合材料において、該混合材料中の酸化カルシウム（ＣａＯ）と二酸化珪素（ＳｉＯ_２）の質量比（ＣａＯ／ＳｉＯ_２）が、好ましくは１．０〜３．７、より好ましくは１．２〜３．５、さらに好ましくは１．４〜３．３、さらに好ましくは１．６〜２．７、特に好ましくは１．８〜２．５となるように、上記廃棄物とカルシウム源の種類及び配合割合を定めることが好ましい。
該質量比が、１．０以上であれば、放射性セシウムの揮発量をより多くすることができる。該質量比が、３．７以下であれば、得られる焼成物に含まれるフリーライムの量が少なくなり、かつ、該焼成物が粉状化しないため、該焼成物を土木資材として使用可能なものにすることができる。また、該質量比が、２．７以下であれば、混合材料に含まれるカリウムやナトリウムの揮発量をより少なくして、放射性セシウムの除去おいて発生する放射性廃棄物の量をより少なくすることができる。

【0013】

放射性セシウムの揮発を促進し、かつ、放射性セシウムの除去において発生する放射性廃棄物の量をより少なくする観点から、上記カルシウム源として、上述したＣａＯ源に加えて、塩化カルシウム（ＣａＣｌ_２）を用いてもよい。
塩化カルシウムは、混合材料中の塩素とカリウムとのモル比（Ｃｌ／ｋ）が、好ましくは１．４以下、より好ましくは０．０１〜１．３、特に好ましくは０．１〜１．２になる量を用いることが好ましい。該モル比が１．４以下であると、カリウムやナトリウムが揮発せずに放射性セシウムがより多く揮発するため、放射性セシウムの除去において発生する放射性廃棄物の量をより少なくすることができる。
なお、混合材料中の塩素とカリウムとのモル比（Ｃｌ／ｋ）を上記数値範囲にする目的で、塩化カリウムや塩化ナトリウム等の塩化物を用いてもよい。

【0014】

放射性セシウムで汚染された廃棄物とカルシウム源を混合してなる混合材料において、該混合材料中の二酸化珪素：ＳｉＯ_２と、酸化アルミニウム：Ａｌ_２Ｏ_３及び酸化鉄（ＩＩＩ）：Ｆｅ_２Ｏ_３の合計の質量比（ＳｉＯ_２／（Ａｌ_２Ｏ_３＋Ｆｅ_２Ｏ_３））は、好ましくは２．０以上、より好ましくは２．２以上、特に好ましくは２．５以上である。該質量比が、２．０以上であれば、加熱中に混合材料が溶融しにくくなり、放射性セシウムが溶融によって生じた液相に取り込まれることによって放射性セシウムが揮発しにくくなることを防ぐことができる。

【0015】

各材料の混合方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ブレンダーを用いて各材料を混合する方法等が挙げられる。
また、後述するロータリーキルンを用いて焼成する場合、ロータリーキルン内で各材料が回転混合されるので、各材料の全部または一部を、そのままロータリーキルンの窯尻に投入してもよい。
また、各材料を混合する順序は、特に限定されず、放射性セシウムで汚染された廃棄物、ＣａＯ源、及び他の材料（塩化カルシウム、粗粉（後述）等）を同時に混合してもよく、放射性セシウムで汚染された廃棄物とＣａＯ源を混合して混合物を得た後、該混合物と他の材料（塩化カルシウム、粗粉（後述）等）を混合してもよい。
なお、混合材料は、放射性セシウムをより多く揮発させる観点から、５ｍｍ程度の粒状物よりも小さいことが好ましい。また、５ｍｍを超える大きさの石等は、放射性セシウムが多くは含まれないことから、予め水洗等を行いながら取り除いてもよい。

【0016】

［加熱工程］
本工程は、混合工程で得られた混合材料を加熱して、該混合材料に含まれる、放射性セシウムで汚染された廃棄物中の放射性セシウムを揮発させる工程である。
混合材料の加熱温度は、好ましくは１，２００〜１，５５０℃、より好ましくは１，２４０〜１，４５０℃、さらに好ましくは１，２６０〜１，３５０℃、特に好ましくは１，２８０〜１，３４０℃である。
加熱温度が１，２００℃以上であれば、放射性セシウムの揮発量をより多くすることができる。加熱温度が１，５５０℃以下であれば、液相が形成されることで、該液相に放射性セシウムが取り込まれることを防ぐことができる。
加熱時間は、放射性セシウムの十分な揮発量を得る観点から、好ましくは１５分間以上、より好ましくは３０分間以上である。加熱時間の上限は特に限定されないが、好ましくは１８０分間以下、より好ましくは１２０分間以下である。加熱時間が１８０分間を超えると混合材料中の放射性セシウムと共に、カリウムやナトリウムの揮発量が多くなる。
ロータリーキルン等、原料が転動する場合には、ガスと放射性セシウムとの接触率が大きくなり、熱伝導率も良くなるため、静置した条件よりも短い焼成時間で、高い揮発率を得ることができる。

【0017】

加熱手段としては、連続式とバッチ式のいずれも用いることができる。
連続式の加熱手段の例としては、ロータリーキルン等が挙げられる。
バッチ式の加熱手段の例としては、焼却炉、電気炉、マイクロ波加熱装置等が挙げられる。
中でも、連続式の加熱手段は、処理の効率を高める観点から、本発明で好ましく用いられる。また、ロータリーキルンは、放射性セシウムの揮発に適する加熱温度及び廃棄物の滞留時間を容易に与えることができる観点から好適である。

【0018】

加熱工程において生じた、揮発した放射性セシウムを含む排ガスは、通常、冷却されて固体になった後、集塵機またはスクラバー等で回収される。回収された放射性セシウムは、必要に応じて水洗、吸着などにより、さらなる減容化処置をした後、コンクリート製の容器などに密閉して保管される。これにより、放射性廃棄物を外部に漏洩することなく、減容化し、保管することができる。

【0019】

上記排ガスには、揮発した放射性セシウムの他に、揮発したアルカリ金属や、加熱時に飛散した材料（主に、カルシウムやシリカ成分）が含まれている。上記排ガスを冷却した後、該排ガスに含まれるダスト（加熱によって飛散した材料等）を、粗粉と微粉に分級することが好ましい。
ここで、粗粉とは、加熱によって飛散した材料を多く含む、比較的粒度の大きいダストという。粗粉は、微粉と比較して、カルシウムやシリカ成分の量が多く、かつ、放射性セシウムの量が少ないものである。粗粉の粒度は、分級手段（例えば、サイクロン）の能力によっても異なるが、通常、０．００５ｍｍ以上、好ましくは０．３〜１．０ｍｍ、特に好ましくは０．５〜０．５ｍｍである。該粒度が０．００５ｍｍ以上であれば、粗粒に含まれる放射性セシウムの量をより少なくし、かつ、放射性廃棄物の量を少なくすることができる。
また、微粉とは、分級によって粗粉を除去した後に回収される、高濃度の放射性セシウムを多く含むダストをいう。
なお、上記粒度の値は、ふるいの目開き寸法に対応する値である。

【0020】

分級によって得られた粗粉は、放射性廃棄物の量をより少なくする観点から、上述した混合工程において、他の材料（放射性セシウムで汚染された廃棄物等）と混合した後、再度加熱工程において加熱することが好ましい。なお、分級によって得られた微粉は、放射性廃棄物として処理される。
より具体的には、内燃式のロータリーキルンにおいて、ロータリーキルンから排出される排ガスを、冷却塔において冷却した後、サイクロン等を用いて分級を行い、次いで、捕集された粗粉を、ブレンダー等において他の材料を混合する、あるいは、ロータリーキルンの窯尻から上記粗粉を投入して、他の材料と一緒に再度加熱することで、最終的に発生する放射性廃棄物の量をより少なくすることができる。

【0021】

加熱後に得られる焼成物は、放射性セシウムの濃度が小さいものである。該焼成物は、必要に応じて粉砕し、セメント混合材、骨材（コンクリート用骨材、アスファルト用骨材）、土木資材（埋め戻し材、盛り土材、路盤材等）等として利用することができる。

【実施例】

【0022】

以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
［使用材料］
使用材料は、以下に示すとおりである。
（１）廃棄物Ａ；流動床式炉から回収された飛灰（焼却灰）、放射性セシウム濃度：２７，２１５Ｂｑ／ｋｇ（セシウム１３７：２３，４７６Ｂｑ／ｋｇ、セシウム１３４：３，７３９Ｂｑ／ｋｇ）、化学組成は表１に示す
（２）廃棄物Ｂ；放射性セシウム濃度が３８，８００Ｂｑ／ｋｇ、水分の含有率が１５質量％である、流動床式炉から回収された飛灰（焼却灰）を、乾燥機を用いて、水分の含有率が２質量％以下になるまで乾燥させた後、粉砕機を用いて１００μｍふるい残分量が２０質量％程度となるように粉砕したもの
（３）生石灰粉末Ａ〜Ｂ（表２〜４中、生石灰Ａ〜Ｂと示す。）；レーザー回折式粒子径分布測定装置（マイクロトラック社製 ＭＴ３３００ＥＸＩＩ）を用いて測定した各生石灰粉末の粒度分布および平均粒径を表２に示す
（４）塩化カルシウム粉末：試薬
（５）珪石粉末

【0023】

【表1】

【0024】

【表2】

【0025】

［実施例１］
廃棄物Ａ２９９ｇと生石灰粉末Ａ３８９ｇと塩化カルシウム粉末１２．２ｇを、ポリエチレン製の袋内に投入した後、手を用いて１分間混合して混合材料を得た。得られた混合材料中のＣａＯとＳｉＯ_２の質量比（ＣａＯ／ＳｉＯ_２）は２．５であり、ＣｌとＫのモル比（Ｃｌ／Ｋ）は１．１であり、ＳｉＯ_２と、Ａｌ_２Ｏ_３及びＦｅ_２Ｏ_３の合計の質量比（ＳｉＯ_２／（Ａｌ_２Ｏ_３＋Ｆｅ_２Ｏ_３））は２．３であった。
アルミナ製のるつぼに、得られた混合材料５０ｇを投入した後、予め表３に示す温度に加熱した箱型の電気炉内に入れて、温度を表３に示す温度に保ちながら１時間加熱を行った。
加熱後、ただちにるつぼを取り出して、焼成物（加熱後の混合材料）の放射性セシウムの濃度を、ゲルマニウム半導体検出器を用いて測定した。
［比較例１］
生石灰粉末Ａの代わりに生石灰粉末Ｂを使用する以外は、実施例１と同様にして焼成物を得た後、該焼成物の放射性セシウムの濃度を測定した。なお、生石灰粉末Ｂは、一般的に市販されているものである。
それぞれの結果を表３に示す。

【0026】

【表3】

【0027】

表３から、生石灰粉末Ａを用いた場合（実施例１）における焼成物の放射性セシウム濃度（１，３００℃：８１Ｂｑ／ｋｇ、１，３２５℃：５７Ｂｑ／ｋｇ）は、生石灰粉末Ｂを用いた場合（比較例１）における焼成物の放射性セシウム濃度（１，３００℃：１２１Ｂｑ／ｋｇ、１，３２５℃：６９Ｂｑ／ｋｇ）よりも小さいことがわかる。このことから、本発明の放射性セシウムの除去方法によれば、放射性セシウムで汚染された廃棄物から、放射性セシウムをより多く除去しうることがわかる。

【0028】

［実施例２］
廃棄物Ｂをブレンディングタンクに投入し、かつ、廃棄物Ｂとは異なるルートで、生石灰粉末Ａ、塩化カルシウム粉末、及び珪石粉末を投入して、ブレンダー内で各原料を混合して混合材料を得た。
原料の混合は、混合材料中のＣａＯとＳｉＯ_２の質量比（ＣａＯ／ＳｉＯ_２）が３．２であり、ＳｉＯ_２と、Ａｌ_２Ｏ_３及びＦｅ_２Ｏ_３の合計の質量比（ＳｉＯ_２／（Ａｌ_２Ｏ_３＋Ｆｅ_２Ｏ_３））が３．０であり、ＣｌとＫとのモル比（Ｃｌ／Ｋ）が１．１となるように各原料の配合量を定めて行った。
得られた混合材料を、内径φ１．０ｍ（煉瓦の厚さ１５０ｍｍ）×長さ１５ｍ、傾斜３°である回転炉（資源化炉）内に投入し、重油バーナーを用いて加熱を行った。
加熱は、混合材料の回転炉への送入量：２９０ｋｇ／ｈ、回転炉の回転数：９０ｒｐｈ、重油の量：７８〜８２リットル／ｈ、焼成温度：１，２５０〜１，３００℃の条件で行った。

【0029】

加熱後、冷却機を用いて冷却を行い、焼成物を得た。一方、回転炉内において発生した、加熱によって揮発したアルカリ金属や放射性セシウム等を含む排ガスは、冷却塔において冷却され、サイクロンにおいて粗粉（回転炉において、加熱時に飛散した各原料を多く含むもの）と微粉（揮発した放射性セシウムを多く含むもの）に分級された。サイクロンにおいて分級された粗粉は、回転炉の手前において、上記混合材料と混合されて、再度、回転炉内に投入された。なお、サイクロンで分級された粗粒の粒度は５〜１５０μｍであった。また、サイクロンにおいて分級された微粉は、バグフィルターにおいて副産物として捕集された。

【0030】

得られた焼成物の放射性セシウムの濃度を、クリアランスモニターを用いて、１バッチを４０ｋｇとして、バッチごとに測定した。全バッチ（３１３バッチ）について測定した後、その平均値を算出した。
また、バグフィルターにおいて捕集した副産物（微粉）の放射性セシウムの濃度を、ゲルマニウム半導体検出器を用いて測定した。また、副産物中のＣａ濃度を、ＸＲＦオーダー分析によって測定した。
さらに、上記加熱を連続して行った場合における、一日あたりの副産物の発生量を算出した。

【0031】

［比較例２］
生石灰粉末Ａの代わりに、生石灰粉末Ｂを用いる以外は、実施例２と同様にして加熱を行い、焼成物を得た。
得られた焼成物の放射性セシウムの濃度の測定等を実施例２と同様にして行った。なお、放射性セシウムの濃度の算出において、全バッチ数は３２５バッチであった。
結果を表４に示す。

【0032】

【表4】

【0033】

表４から、生石灰粉末Ａを用いた場合（実施例２）における焼成物の放射性セシウム濃度の１バッチあたりの平均値（４０Ｂｑ／ｋｇ）は、生石灰粉末Ｂを用いた場合（比較例２）における焼成物の放射性セシウム濃度の１バッチあたりの平均値（５５Ｂｑ／ｋｇ）よりも小さいことがわかる。
また、生石灰粉末Ａを用いた場合（実施例２）における副産物の放射性セシウム濃度（４６２，０００Ｂｑ／ｋｇ）は、生石灰粉末Ｂを用いた場合（比較例２）における副産物の放射性セシウム濃度（４０２，０００Ｂｑ／ｋｇ）よりも大きいことがわかる。
このことから、本発明の放射性セシウムの除去方法によれば、放射性セシウムで汚染された廃棄物から、放射性セシウムをより多く除去しうることがわかる。
また、生石灰粉末Ａを用いた場合（実施例２）における副産物発生量（１６９ｋｇ／日）は、生石灰粉末Ｂを用いた場合（比較例２）における副産物発生量（１８２ｋｇ／日）よりも小さいことがわかる。
このことから、本発明の放射性セシウムの除去方法によれば、放射性セシウムの除去において発生する放射性廃棄物の量をより少なくしうることがわかる。