特許 6963562 高流動性ポリエーテルイミド組成物

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6963562

(24)【登録日】2021年10月19日

(45)【発行日】2021年11月10日

(54)【発明の名称】高流動性ポリエーテルイミド組成物

(51)【国際特許分類】

   C08L 79/08 20060101AFI20211028BHJP

   C08L 71/08 20060101ALI20211028BHJP

   C08K 3/013 20180101ALI20211028BHJP

   C08K 7/14 20060101ALI20211028BHJP

【ＦＩ】

   C08L79/08 B

   C08L71/08

   C08K3/013

   C08K7/14

【請求項の数】15

【全頁数】26

(21)【出願番号】特願2018-555949(P2018-555949)

(86)(22)【出願日】2017年4月28日

(65)【公表番号】特表2019-515083(P2019-515083A)

(43)【公表日】2019年6月6日

(86)【国際出願番号】EP2017060213

(87)【国際公開番号】WO2017186921

(87)【国際公開日】20171102

【審査請求日】2020年3月27日

(31)【優先権主張番号】62/329,482

(32)【優先日】2016年4月29日

(33)【優先権主張国】US

(31)【優先権主張番号】16187796.4

(32)【優先日】2016年9月8日

(33)【優先権主張国】EP

(31)【優先権主張番号】62/456,964

(32)【優先日】2017年2月9日

(33)【優先権主張国】US

(73)【特許権者】

【識別番号】512323929

【氏名又は名称】ソルベイ スペシャルティ ポリマーズ ユーエスエー， エルエルシー

(74)【代理人】

【識別番号】110002077

【氏名又は名称】園田・小林特許業務法人

(72)【発明者】

【氏名】エル−ヒブリ， モハマド ジャマール

【審査官】 佐藤 貴浩

(56)【参考文献】

【文献】 特表昭６１−５０００２３（ＪＰ，Ａ）

【文献】 欧州特許出願公開第０２８９９２３１（ＥＰ，Ａ１）

【文献】 欧州特許出願公開第０２８９９２３０（ＥＰ，Ａ１）

【文献】 欧州特許出願公開第０２８９９２３２（ＥＰ，Ａ１）

【文献】 欧州特許出願公開第０２８９９２３３（ＥＰ，Ａ１）

【文献】 特表２０１６−５２６５９８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−１５２０１４（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特表２０１６−５３４１７２（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｃ０８Ｌ １／００−１０１／１４

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

（ｉ）次式：

（式中、
各Ｂは互いに同じであるか異なり、−Ｏ−及び−Ｏ−Ａｒ−Ｏ−からなる群から独立して選択され、
Ａｒは、次式の部位からなる群から選択され：

式中：
各Ｒは、互いに同じであるか異なり、水素、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；
ｊ、ｋ、ｌ、ｍ、及びｎのそれぞれは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択され；
Ｗは、
１〜６個の炭素原子を有するアルキレン、
１〜６個の炭素原子を有するパーフルオロアルキレン、
４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキレン、
１〜６個の炭素原子を有するアルキリデン、
４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキリデン、
−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ_２−、及び−ＳＯ−からなる群から選択される；
各Ａは、互いに同じであるか異なり、−ＣｔＨ_２ｔ−（ｔは１〜６の範囲の整数である）及び次式の部位からなる群から選択され：

式中：
各Ｒ’は、互いに同じであるか異なり、水素、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；
ｏ、ｐ、ｑ、ｖ、及びｘは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択され；
Ｙは、
１〜６個の炭素原子を有するアルキレン、
１〜６個の炭素原子を有するパーフルオロアルキレン、
４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキレン、
１〜６個の炭素原子を有するアルキリデン、
４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキリデン、
−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ_２−、及び−ＳＯ−からなる群から選択される）の単位及びそれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも５０ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）を含むポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、
（ｉｉ）ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーであって、
− 次式：

の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）と、
− 次式：

（式中、
各Ｒ”は、互いに同じであるか異なり、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から選択され；
各ｈは、互いに同じであるか異なり、０〜４の範囲の整数であり、
各ｉは、互いに同じであるか異なり、０〜４の範囲の整数である）の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）とを含み、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）と（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）の合計濃度が前記ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー中の繰り返し単位の総モル数に対して少なくとも５０ｍｏｌ％である、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー、
（ｉｉｉ）次式：

（式中、
Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、及びＲ^６のそれぞれは、互いに同じであるか異なり、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；
ａ、ｂ、ｃ、ｄ、及びｅのそれぞれは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択される）の単位からなる群から選択される、５０ｍｏｌ％超の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）を含む任意選択的なポリ（アリールエーテルケトン）（ＰＡＥＫ）
を含有するポリマー組成物。

【請求項2】

前記ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）が、次式：

（式（Ｄ−１）及び（Ｄ−２）中、矢印「→」は異性を意味し、そのため任意の繰り返し単位の中で、同じ芳香環から矢印が指し示している基は、示された通りのまま存在し、あるいは前記芳香環上で互いが入れ替えられる）の単位及びこれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも５０ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）を含む、請求項１に記載のポリマー組成物。

【請求項3】

前記ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）が、次式；

（式（Ｅ−１）及び（Ｅ−２）中、矢印「→」は異性を意味し、そのため任意の繰り返し単位の中で、同じ芳香環から矢印が指し示している基は、示された通りのまま存在し、あるいは前記芳香環上で互いが入れ替えられる）の単位及びこれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも５０ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）を含む、請求項１に記載のポリマー組成物。

【請求項4】

前記ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーが：
− 式（Ｆ−２）：

の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）及び
− 式（Ｇ−２）：

の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）
を含む、請求項１〜３のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項5】

前記ポリマー組成物が、前記ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーと前記ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）の合計重量を基準として、１〜６０重量％の範囲の量で前記ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーを含有する、請求項１〜４のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項6】

前記ポリマー組成物が、前記ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーと前記ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）の合計重量を基準として、９９〜４０重量％の範囲の量で前記ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）を含有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項7】

繰り返し単位のモル比（Ｒ_ＰＥＥＫ）／（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）が、９０／１０〜６５／３５の範囲である、請求項１〜６のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項8】

前記ポリマー組成物のメルトフローレートが、前記ＰＥＩ単独のメルトフローレートよりも少なくとも２５％大きく、前記メルトフローレートはＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って２．１６ｋｇの荷重で４００℃で測定される、請求項１〜７のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項9】

前記ポリマー組成物が、ＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って測定される６２〜７２ｆｔ−ｌｂの範囲のＤｙｎａｔｕｐ耐衝撃性を有する、請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項10】

前記ポリマー組成物が、１．０％以上の日焼け止めに対する環境応力亀裂抵抗臨界歪みを有し、
前記環境応力亀裂抵抗は、前記ポリマー組成物から成形したＡＳＴＭ Ｄ−２４６Ｃの５インチ×０．５インチ×０．１２５インチの曲げ試験片に日焼け止めクリームをコーティングし、６５℃及び９０％の相対湿度で２４時間コーティングされた曲げ試験片に対して２％の相対歪みを印加した後の前記曲げ試験片の臨界歪みとして測定され、
前記日焼け止めは、少なくとも１．８重量％のアボベンゾン、少なくとも７重量％のホモサレート、及び少なくとも５重量％オクトクリレンを含む、請求項１〜９のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項11】

補強フィラーを更に含有する、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のポリマー組成物。

【請求項12】

前記補強フィラーが、繊維状フィラーであり、前記ポリマー組成物が、前記ポリマー組成物の総重量を基準として、５重量％〜５０重量％の範囲の量で前記繊維状フィラーを含有する、請求項１１に記載のポリマー組成物。

【請求項13】

前記ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）及び前記ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーを溶融混合することを含む、請求項１〜１２のいずれか１項に記載のポリマー組成物の製造方法。

【請求項14】

請求項１〜１２のいずれか１項に記載のポリマー組成物を含む、成形物品。

【請求項15】

前記成形物品が、航空機内装用の部材、食器もしくは食品加工部材、織布もしくは不織布用の繊維、熱成形用積層シート、又は付加製造された物品である、請求項１４に記載の成形物品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

関連出願の相互参照
本出願は、２０１６年４月２９日に出願された米国仮特許出願第６２／３２９，４８２号、２０１６年９月８日に出願された欧州特許出願第１６１８７７９６．４号、及び２０１７年２月９日に出願された米国仮特許出願第６２／４５６，９６４号に基づく優先権を主張し、これらの出願それぞれの全内容は、あらゆる目的のために参照により本明細書に組み込まれる。

【0002】

本発明は、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）と、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーと、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー以外の任意選択的なポリ（アリールエーテルケトン）（ＰＡＥＫ）とを含有する高流動性ポリマー組成物、該ポリマー組成物の製造方法、及び該ポリマー組成物を含む成形物品に関する。

【背景技術】

【0003】

ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）は、その熱、溶剤、及び炎に対する耐性に関して知られている高性能のポリマーである。ＰＥＩは、多くのエンジニアリング用途のための優れた機械的靭性及び耐薬品性を有している。しかしながら、その比較的高い溶融粘度のため、これらの利点を常に生かせるわけではない。これは、携帯電子機器又はワイヤコーティングなどの非常に薄い部材又は層が必要とされる用途に特に当てはまる。もう１つの例は熱溶解付加積層製造である。低溶融粘度材料を用いるとポリマーの堆積に必要とされる粘度が低い温度で達成できることから、この製造では、極めて高い溶融温度を使用する必要なしにポリマーの堆積を可能にするために低い溶融粘度が必要とされる。高い温度は、経時的にポリマーを劣化させて炭化した材料を生じさせる場合があり、これは付加製造装置の堆積ノズルを詰まらせる、あるいは製造される部材の中に組み込まれる場合がある。

【0004】

そのため、ＰＥＩの望ましい特性を損なわない高流動性ＰＥＩ組成物が必要とされている。

【0005】

好ましい実施形態の詳細な説明
本明細書では、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）と、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー（後述する通り）と、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー以外の任意選択的なポリ（アリールエーテルケトン）（ＰＡＥＫ）とを含有する高流動ポリマー組成物、該ポリマー組成物の製造方法、及び該ポリマー組成物を含む成形物品について述べる。

【0006】

出願人らは、驚くべきことには、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーをＰＥＩとブレンドすると、改善された流動性、耐衝撃性を示し、いくつかの事例では改善された耐薬品性も示すポリマー組成物が製造されることを発見した。

【0007】

従来、ＰＥＩの流動性の増加は、その分子量を小さくすることによって行われており、これは衝撃性能及び耐薬品性の大幅な低下ももたらす。出願人らは、驚くべきことには、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーをＰＥＩに添加すると、ＰＥＩ単独と比べてその流動性が増加しながらも前述の従来の欠点も克服するポリマー組成物が得られることを発見した。ＰＥＩの分子量を小さくする従来の方法とは異なり、本手法は、本明細書に記載のポリマー組成物のＤｙｎａｔｕｐ耐衝撃性を損なわず、むしろ改善する。更に、出願人らは、驚くべきことには、少なくともいくつかの事例では、更に比較的少量のＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーをＰＥＩに添加すると、ＰＥＩ又はＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー単独よりも大きな耐薬品性を示すポリマー組成物が得られることを発見した。

【0008】

ポリマー組成物の流動性は、メルトフローレート（ＭＦＲ）を測定することによって決定することができる。いくつかの実施形態においては、ポリマー組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って２．１６ｋｇの荷重で４００℃で測定される、約４０〜約６０ｇ／１０分、好ましくは約４２〜約５９ｇ／１０分の範囲のＭＦＲを有する。いくつかの態様においては、ポリマー組成物のメルトフローレートは、ＰＥＩ単独（すなわち、ポリマー組成物中に他の成分が存在しないＰＥＩ）のメルトフローレートよりも少なくとも２５％、好ましくは少なくとも５０％大きく、このメルトフローレートはＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従って５．０ｋｇの荷重で３６５℃で測定される。別の実施形態においては、ポリマー組成物のメルトフローレートは、ＰＥＩ単独のメルトフローレートよりも１５０％も大きい場合がある。

【0009】

ポリマー組成物の靭性は、Ｉｚｏｄ及びＤｙｎａｔｕｐ耐衝撃性を測定することによって決定することができる。ポリマー組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って測定される約６２〜約７２ｆｔ−ｌｂの範囲のＤｙｎａｔｕｐ耐衝撃性を有し得る。更に、ポリマー組成物は、ＡＳＴＭ Ｄ３７６３に従って測定される約０．７５〜約０．８５インチの範囲の最大荷重でのＤｙｎａｔｕｐたわみを有し得る。いくつかの実施形態においては、ポリマー組成物は、０．８０〜２．２５ｆｔ−ｌｂ／インチ、好ましくは０．８５〜２．０ｆｔ−ｌｂ／インチの範囲の、ＡＳＴＭ Ｄ２５６により決定されるノッチ付きＩｚｏｄ耐衝撃性を有し得る。

【0010】

極性有機薬品に対するプラスチックの耐薬品性は、一般に最も強い消費者向け薬品のうちの１つである日焼け止めローションに対するその耐性によって測定することができる。特に、日焼け止めローションは、一般に、プラスチックに対して非常に腐食性であり得る様々な紫外線吸収性薬品を含有する。代表的な日焼け止めとしては、少なくとも１．８重量％のアボベンゾン（１−（４−メトキシフェニル）−３−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３−プロパンジオン）、少なくとも７重量％のホモサレート（３，３，５−トリメチルシクロヘキシルサリチレート）、及び少なくとも５重量％のオクトクリレン（２−エチルヘキシル２−シアノ−３，３−ジフェニルアクリレート）を挙げることができる。前述の日焼け止め剤の例は、Ｅｄｇｅｗｅｌｌ（Ｓｔ．Ｌｏｕｉｓ，ＭＯ）から商品名Ｂａｎａｎａ Ｂｏａｔ（登録商標）Ｓｐｏｒｔ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ（登録商標）（ＳＰＦ ３０）として商業的に入手可能である。

【0011】

日焼け止めなどの薬品に対するポリマー組成物の耐薬品性は、環境応力亀裂抵抗（ＥＳＣＲ）試験を使用して測定することができる。ＥＳＣＲは、試料を強い薬品に曝し、制御された環境の中でエージングした後に、ポリマー組成物の成形した試料中で亀裂又はひび割れを目視で観察するのに必要とされる最も小さい歪みを測定することによって評価される（「臨界歪み」）。一般に、臨界歪みが大きいほどポリマー組成物の耐薬品性が大きい。いくつかの実施形態においては、ポリマー組成物は、１．０％以上、好ましくは１．５％以上の日焼け止めに対するＥＳＣＲ臨界歪みを有する。臨界歪みの測定は、下の実施例において詳しく説明される。

【0012】

ポリマー組成物は、好ましくは、約１６０℃〜約２１０℃、好ましくは約１６５℃〜約２００℃、最も好ましくは約１６９℃〜約２００℃の範囲のガラス転移温度（Ｔｇ）を有し、ここでＴｇは、２０．００℃／分の加熱速度を使用してＡＳＴＭ Ｄ３４１８に従って示差走査熱量分析（ＤＳＣ）によって２回目の加熱スキャンで決定される中間点のＴｇである。

【0013】

いくつかの実施形態においては、ポリマー組成物は、約１４５℃〜約１８５℃、好ましくは約１５０℃〜約１８０℃の範囲の、ＡＳＴＭ Ｄ６４８により決定される熱たわみ温度を有する。

【0014】

上述の特性によって、高い流動性と共に靭性と耐薬品性の組み合わせを必要とする用途での使用に適した、流動性が向上したＰＥＩ配合物となる。そのような用途の例としては、薄肉物品（例えば２．０ｍｍ未満、好ましくは１．５ｍｍ未満の厚さと、５０超、好ましくは１００超、より好ましくは１５０超の、全体の厚さに対する平均流動長の比率とを有する部分を有する物品）、航空機内装用の部材、食器及び食品加工部材、織布及び不織布用の繊維、熱成形用積層シート、並びに付加製造（熱溶解積層法等）により製造された成形物品が挙げられる。

【0015】

ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）
本明細書で使用されるポリエーテルイミド（ＰＥＩ）は、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）の５０％超が次式：

（式中、
各Ｂは互いに同じであるか異なり、−Ｏ−及び−Ｏ−Ａｒ−Ｏ−からなる群から独立して選択され、Ａｒは、次式：

の部位からなる群から選択され、各Ｒは、互いに同じであるか異なり、水素、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；ｊ、ｋ、ｌ、ｍ、及びｎのそれぞれは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択され、好ましくは０であり；Ｗは、１〜６個の炭素原子を有するアルキレン、特に−Ｃ（ＣＨ_３）_２−及び−Ｃ_ｒＨ_２ｒ−（ｒは１〜６の範囲の整数である）、１〜６個の炭素原子を有するパーフルオロアルキレン、特に−Ｃ（ＣＦ_３）_２及び−Ｃ_ｓＦ_２ｓ−（ｓは１〜６の範囲の整数である）、４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキレン、１〜６個の炭素原子を有するアルキリデン、４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキリデン、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ_２−、及び−ＳＯ−からなる群から選択される）の単位及びそれらの組み合わせからなる群から選択される、任意のポリマーを意味する。

【0016】

好ましくは、Ｂは、上で示した式（Ｂ−６）の基である。より好ましくは、Ｂは、次式：

の基であり、各Ａは、互いに同じであるか異なり、基−ＣｔＨ_２ｔ−（ｔは１〜６の範囲の整数である）及び次式：

の部位から選択され、
各Ｒ’は、互いに同じであるか異なり、水素、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；ｏ、ｐ、ｑ、ｖ、及びｘは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択され、好ましくは０であり；Ｙは、１〜６個の炭素原子を有するアルキレン、特に−Ｃ（ＣＨ_３）_２及び−Ｃ_ｕＨ_２ｕ−（ｕは１〜６の範囲の整数である）、１〜６個の炭素原子を有するパーフルオロアルキレン、特に−Ｃ（ＣＦ_３）_２及び−Ｃ_ｗＦ_２ｗ−（ｗは１〜６の範囲の整数である）、４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキレン、１〜６個の炭素原子を有するアルキリデン、４〜８個の炭素原子を有するシクロアルキリデン、−Ｏ−、−Ｓ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＳＯ_２−、及び−ＳＯ−からなる群から選択される。

【0017】

好ましくは、Ａは、上で示した式（Ｃ）〜（Ｃ−２）の部位からなる群から選択される。より好ましくは、Ａは、未置換のｍ−フェニレン、未置換のｐ−フェニレン、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される。

【0018】

いくつかの実施形態においては、Ａは、次式：

の基である。

【0019】

いくつかの実施形態においては、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）は、次式：

（式（Ｄ−１）及び（Ｄ−２）中、矢印「→」は異性を意味し、そのため任意の繰り返し単位の中で、同じ芳香環から矢印が指し示している基は、示された通りのまま存在していてもよく、あるいはその芳香環上で互いが入れ替えられていてもよい）のもの及びそれらの組み合わせからなる群から選択される繰り返し単位である。

【0020】

いくつかの実施形態においては、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）は、次式：

（式（Ｅ−１）及び（Ｅ−２）中、矢印「→」は異性を意味し、そのため任意の繰り返し単位の中で、同じ芳香環から矢印が指し示している基は、示された通りのまま存在していてもよく、あるいはその芳香環上で互いが入れ替えられていてもよい）のもの及びそれらの組み合わせからなる群から選択される繰り返し単位である。

【0021】

好ましくは、ＰＥＩの繰り返し単位の少なくとも７５ｍｏｌ％、８５ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、より好ましくは少なくとも９９ｍｏｌ％が、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）である。

【0022】

いくつかの実施形態においては、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）の少なくとも７５ｍｏｌ％、８５ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、より好ましくは少なくとも９９ｍｏｌ％が、式（Ｄ）、その対応するアミド酸形態の式（Ｄ−１）及び（Ｄ−２）、並びにこれらの組み合わせの単位である。

【0023】

いくつかの実施形態においては、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）の少なくとも７５ｍｏｌ％、８５ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、より好ましくは少なくとも９９ｍｏｌ％が、式（Ｅ）、その対応するアミド酸形態の式（Ｅ−１）及び（Ｅ−２）、並びにこれらの組み合わせの単位である。

【0024】

ＰＥＩは、ポリスチレン標準を使用するゲル浸透クロマトグラフィーによって測定される約１０，０００〜約１５０，０００ｇ／モルの範囲の重量平均分子量（Ｍｗ）を有し得る。

【0025】

ポリマー組成物は、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーとポリエーテルイミド（ＰＥＩ）の合計重量を基準として、約４０〜約９９重量％、好ましくは約５０〜約７５重量％の範囲の量でＰＥＩを含有していてもよい。

【0026】

いくつかの実施形態においては、ＰＥＩは：
１）少なくとも４０ｍｏｌ％の、好ましくは少なくとも５０％の、上で示した式（Ｄ）、（Ｄ−１）、（Ｄ−２）、（Ｅ）、（Ｅ−１）、（Ｅ−２）の単位及びこれらの組み合わせからなる群から選択される第１の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＩ−１}）；並びに
２）最大６０ｍｏｌ％、好ましくは最大５０％の、上で示した式（Ａ）、（Ａ−１）、及び（Ａ−２）の単位からなる群から選択される第２の繰り返し単位であって、式中のＡが上で示した式（Ｃ）、（Ｃ−１）、（Ｃ−２）、及び（Ｃ−７）の部位からなる群から選択され、Ｂが−Ｏ−及び式−Ｏ−Ａｒ−Ｏ−の部位からなる群から選択され、Ａｒが上で示した式（Ｂ）及び（Ｂ−３）の部位からなる群から選択される、第２の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＩ−２}）；
を含有するコポリマーである。

【0027】

別の実施形態においては、ＰＥＩは：
１）少なくとも４０ｍｏｌ％、好ましくは少なくとも５０％の、上で示した式（Ｄ）、（Ｄ−１）、（Ｄ−２）、（Ｅ）、（Ｅ−１）、（Ｅ−２）の単位及びこれらの組み合わせからなる群から選択される第１の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＩ−１}）；並びに
２）最大６０ｍｏｌ％、好ましくは最大５０％の、次式：

（式中、各Ｒ^７は、互いに同じであるか異なり、水素、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；各ｚは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択され、好ましくはゼロである）の第３の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＩ−３}）
を含有するコポリマーである。

【0028】

いくつかの実施形態においては、ポリマー組成物は、１種のみのＰＥＩポリマーを含有する。別の実施形態においては、ポリマー組成物は、２種、３種、４種、又はそれ以上のＰＥＩを含有し得る。

【0029】

例えば、ポリマー組成物は、次の２種のポリマー：
１）少なくとも５０ｍｏｌ％、少なくとも７５ｍｏｌ％、８５ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、より好ましくは少なくとも９９ｍｏｌ％の、上で示した式（Ｄ）、（Ｄ−１）、（Ｄ−２）、（Ｅ）、（Ｅ−１）、（Ｅ−２）の単位及びこれらの組み合わせからなる群から選択される繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）を含む第１のＰＥＩ；並びに
２）少なくとも５０ｍｏｌ％、少なくとも７５ｍｏｌ％、８５ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、より好ましくは少なくとも９９ｍｏｌ％の、上で示した式（Ａ）、（Ａ−１）、及び（Ａ−２）の単位からなる群から選択される繰り返し単位であって、式中のＡが上で示した式（Ｃ）、（Ｃ−１）、（Ｃ−２）、及び（Ｃ−７）の部位からなる群から選択され、Ｂが−Ｏ−及び式−Ｏ−Ａｒ−Ｏ−の部位からなる群から選択され、Ａｒが上で示した式（Ｂ）及び（Ｂ−３）の部位からなる群から選択される、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＩ）を含む第２のＰＥＩ；
のブレンド物を含有していてもよい。

【0030】

いくつかの実施形態においては、第１のＰＥＩ対第２のＰＥＩの重量比は４０／６０〜９５／５の範囲である。

【0031】

ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー
本明細書で使用される「ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー」は、
− 式（Ｆ）：

の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）と
− 式（Ｇ）：

の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）と、
を含むコポリマーを意味し、
式中、
各Ｒ”は、互いに同じであるか異なり、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から選択され；
各ｈは、互いに同じであるか異なり、０〜４の範囲の整数であり、
各ｉは、互いに同じであるか異なり、０〜４の範囲の整数である。

【0032】

いくつかの実施形態においては、繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）は、次式：

の単位から選択され、
繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）は、次式：

の単位から選択され、
式中のＲ”、ｈ、及びｉは上述した通りである。

【0033】

好ましくは、各ｈはゼロであり、好ましくは各ｉはゼロであり、最も好ましくは、ｈ及びｉのそれぞれがゼロであり、結果としてＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーは、
− 次式：

の繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）；及び
− 次式：

の繰り返し単位（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）；
を含む。

【0034】

繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）及び（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）は、合計で、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーの繰り返し単位の少なくとも５０ｍｏｌ％、好ましくは少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、最も好ましくは少なくとも９９ｍｏｌ％を占める。

【0035】

繰り返し単位（Ｒ_ＰＥＥＫ）及び（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）は、９０／１０〜６５／４０、好ましくは８０／２０〜７０／３０の範囲のモル比（Ｒ_ＰＥＥＫ）／（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）で、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーの中に存在する。最も好ましくは、モル比（Ｒ_ＰＥＥＫ）／（Ｒ_{ＰＥＤＥＫ}）は８０／２０である。

【0036】

ポリスチレン校正標準を使用するゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって測定されるＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーの重量平均分子量Ｍｗは、好ましくは５０，０００〜１１０，０００ダルトン、より好ましくは６０，０００〜１００，０００ダルトン、最も好ましくは７０，０００〜９０，０００ダルトンの範囲である。好ましくは、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーは、０．５×３．１７５ｍｍの炭化タングステンダイを使用する、４００℃及び１０００ｓ−１でＡＳＴＭ Ｄ３８３５に従って測定される、少なくとも３０Ｐａ−ｓ、好ましくは少なくとも５０Ｐａ−ｓ、より好ましくは少なくとも８０Ｐａ−ｓの溶融粘度を示す。

【0037】

ポリマー組成物は、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーを、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー及びポリエーテルイミド（ＰＥＩ）の合計重量を基準として、約１〜約６０重量％、好ましくは約２５〜約５０重量％、より好ましくは約２５〜約４０重量％の範囲の量で含有する。

【0038】

任意選択的なポリ（アリールエーテルケトン）（ＰＡＥＫ）
ポリマー組成物は、任意選択的には、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーとは異なるポリ（アリールエーテルケトン）（ＰＡＥＫ）を更に含んでいてもよい。

【0039】

本明細書で使用される「ポリ（アリールエーテルケトン）（ＰＡＥＫ）」は、次式：

（式中、Ｒ^２、Ｒ^３、Ｒ^４、Ｒ^５、及びＲ^６のそれぞれは、互いに同じであるか異なり、ハロゲン、アルキル、アルケニル、アルキニル、アリール、エーテル、チオエーテル、カルボン酸、エステル、アミド、イミド、アルカリもしくはアルカリ土類金属スルホネート、アルキルスルホネート、アルカリもしくはアルカリ土類金属ホスホネート、アルキルホスホネート、アミン、及び第四級アンモニウムからなる群から独立して選択され；ａ、ｂ、ｃ、ｄ、及びｅのそれぞれは、互いに同じであるか異なり、０、１、２、３、及び４から独立して選択される。好ましくは、ａ、ｂ、ｃ、ｄ、及びｅのそれぞれは０である。）の単位からなる群から選択される５０ｍｏｌ％超の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）を含む任意のポリマーを意味する。

【0040】

好ましくは、繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＳ）中のフェニレン部位は、１，３−又は１，４−結合を有する。

【0041】

好ましくは、少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、９９ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＳ）が、式（Ｈ）、（Ｉ）、（Ｊ）、（Ｋ）、及び（Ｌ）の繰り返し単位からなる群から選択される。

【0042】

いくつかの実施形態においては、ＰＡＥＫはポリ（エーテルケトン）（ＰＥＫ）である。本明細書で使用される「ポリ（エーテルケトン）（ＰＥＫ）」は、繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）の５０ｍｏｌ％超が次式：

（式中、Ｒ^２’及びａ’は、各場合において、それぞれＲ^２及びａについて上述した基から独立して選択される）の繰り返し単位である任意のポリマーを意味する。好ましくは、式（Ｈ−１）中の各ａ’はゼロである。

【0043】

好ましくは、少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、９９ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）が、式（Ｈ−１）の繰り返し単位である。

【0044】

いくつかの実施形態においては、ＰＡＥＫはポリ（エーテルエーテルケトン）（ＰＥＥＫ）である。本明細書で使用される「ポリ（エーテルエーテルケトン）（ＰＥＥＫ）」は、繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）の５０ｍｏｌ％超が次式：

（式中、Ｒ^３’及びｂ’は、各場合において、それぞれＲ^３及びｂについて上述した基から独立して選択される）の繰り返し単位である任意のポリマーを意味する。好ましくは式（Ｉ−１）中の各ｂ’はゼロである。

【0045】

好ましくは、少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、９９ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）が、式（Ｉ−１）の繰り返し単位である。

【0046】

いくつかの実施形態においては、ＰＡＥＫはポリ（エーテルケトンケトン）（ＰＥＫＫ）である。本明細書で使用される「ポリ（エーテルケトンケトン）（ＰＥＫＫ）」は、繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）の５０ｍｏｌ％超が次式（Ｊ−１）と（Ｊ−２）：

（式中、^４’及びｃ’は、各場合において、それぞれＲ^４及びｃについて上述した基から独立して選択される）の繰り返し単位の組み合わせである任意のポリマーを意味する。好ましくは、式（Ｊ−１）及び（Ｊ−２）の中の各ｃ’はゼロである。

【0047】

好ましくは、少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、９９ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）が、繰り返し単位（Ｊ−１）と（Ｊ−２）の組み合わせである。

【0048】

いくつかの実施形態においては、単位（Ｊ−１）：（Ｊ−２）のモル比は、５０：５０〜８５：１５、好ましくは５５：４５〜８０：２０、より好ましくは６５：３５〜７５：２５の範囲である。

【0049】

いくつかの実施形態においては、ＰＡＥＫはポリ（エーテルエーテルケトンケトン）（ＰＥＥＫＫ）である。本明細書で使用される「ポリ（エーテルエーテルケトンケトン）（ＰＥＥＫＫ）」は、繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）の５０ｍｏｌ％超が次式：

（式中、Ｒ^５’及びｄ’は、各場合において、それぞれＲ^５及びｄについて上述した基から独立して選択される）の繰り返し単位である任意のポリマーを意味する。好ましくは、式（Ｋ−１）中の各ｄ’はゼロである。

【0050】

好ましくは、少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、９９ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）が、式（Ｋ−１）の繰り返し単位である。

【0051】

いくつかの実施形態においては、ＰＡＥＫはポリ（エーテルケトンエーテルケトンケトン）（ＰＥＫＥＫＫ）である。本明細書で使用される「ポリ（エーテルケトンエーテルケトンケトン）（ＰＥＫＥＫＫ）」は、繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）の５０ｍｏｌ％超が次式：

（式中、Ｒ^６’及びｅ’は、各場合において、それぞれＲ^６及びｅについて上述した基から独立して選択される）の繰り返し単位である任意のポリマーを意味する。好ましくは、式（Ｌ−１）中の各ｅ’はゼロである。

【0052】

好ましくは、少なくとも６０ｍｏｌ％、７０ｍｏｌ％、８０ｍｏｌ％、９０ｍｏｌ％、９５ｍｏｌ％、９９ｍｏｌ％の繰り返し単位（Ｒ_ＰＡＥＫ）が、式（Ｌ−１）の繰り返し単位である。

【0053】

ＰＡＥＫは、好ましくはＰＥＫ、ＰＥＥＫ、ＰＥＫＫ、ＰＥＫＥＫＫ、又はＰＥＤＥＫＫであり、最も好ましくはＰＥＥＫである。

【0054】

ポリマー組成物中の任意選択的なＰＡＥＫの量は、ポリマー組成物の総重量を基準として０〜約２５重量％、好ましくは５〜２０重量％の範囲である。

【0055】

任意選択的な補強フィラー
ポリマー組成物は、任意選択的に繊維状又は粒子状のフィラーなどの補強フィラーも含有していてもよい。繊維状補強フィラーは、平均長さが幅と厚さの両方よりもかなり大きい、長さ、幅、及び厚さを有する材料である。好ましくは、そのような材料は、少なくとも５の、長さと最小の幅及び厚さとの間の平均比と定義される、アスペクト比を有する。好ましくは、補強繊維のアスペクト比は、少なくとも１０、より好ましくは少なくとも２０、更により好ましくは少なくとも５０である。粒子状フィラーは、最大５、好ましくは最大２のアスペクト比を有する。

【0056】

好ましくは、補強フィラーは、タルク、マイカ、カオリン、炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム、炭酸マグネシウムなどの無機フィラー；ガラス繊維；炭素繊維、炭化ホウ素繊維；珪灰石；炭化ケイ素繊維；ホウ素繊維、グラフェン、カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）等から選択される。最も好ましくは、補強フィラーは、ガラス繊維、好ましくはチョップドグラスファイバーである。

【0057】

補強フィラーの量は、ポリマー組成物の総重量を基準として、粒子状フィラーの場合には、１重量％〜４０重量％、好ましくは５重量％〜３５重量％、最も好ましくは１０重量％〜３０重量％であり、繊維状フィラーの場合には、５重量％〜５０重量％、好ましくは１０重量％〜４０重量％、最も好ましくは１５重量％〜３０重量％の範囲であってもよい。いくつかの実施形態においては、ポリマー組成物は繊維状のフィラーを含まない。あるいは、ポリマー組成物は、粒子状フィラーを含まなくてもよい。好ましくは、ポリマー組成物は、補強フィラーを含まない。

【0058】

任意選択的な添加剤
ＰＥＩ、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー、任意選択的なＰＡＥＫ、及び任意選択的な補強フィラーに加えて、ポリマー組成物は、二酸化チタン、硫化亜鉛、酸化亜鉛、紫外光安定剤、熱安定剤、酸化防止剤（有機リン酸塩及び亜ホスホン酸塩等）、酸捕捉剤、加工助剤、造核剤、潤滑剤、難燃剤、発煙抑制剤、帯電防止剤、アンチブロッキング剤、及び導電性添加剤（カーボンブラック等）などの任意選択的な添加剤を更に含有していてもよい。

【0059】

１種以上の任意選択的な添加剤が存在する場合、これらの合計濃度は、好ましくはポリマー組成物の総重量を基準として、１０重量％未満、より好ましくは５重量％未満、最も好ましくは２重量％未満である。

【0060】

ポリマー組成物の製造方法
典型的な実施形態は、ＰＥＩ、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー、任意選択的なＰＡＥＫ、任意選択的な補強フィラー、及び任意選択的な添加剤を溶融混合することによる本明細書に記載のポリマー組成物の製造方法を含む。

【0061】

ポリマー組成物は、熱可塑性成形組成物の調製に好適な任意の公知の溶融混合方法によって調製することができる。そのような方法は、ポリマーをその融点より上まで加熱してポリマーの溶融混合物を形成することによって行われてもよい。いくつかの態様においては、ポリマー組成物を形成するための成分が、溶融混合装置へ同時に又は別々に供給され、装置の中で溶融混合される。適切な溶融混合装置は、例えば、ニーダー、バンバリー（Ｂａｎｂｕｒｙ）ミキサー、単軸押出機、及び二軸押出機である。

【0062】

ポリマー組成物を含む成形物品
典型的な実施形態は、上述のポリマー組成物を含む成形物品も含む。

【0063】

成形物品は、射出成形、押出成形、回転成形、又はブロー成形などの、任意の適切な溶融加工方法を使用してポリマー組成物から製造することができる。

【0064】

上述したように、ポリマー組成物は、幅広い用途で有用な物品の製造に非常に適している場合がある。例えば、ポリマー組成物の高流動性であり、靭性を有しており、耐薬品性である特性は、薄肉物品、航空機内装用の部材、食器及び食品加工部材、織布及び不織布用の繊維、熱成形用積層シート、並びに付加製造（熱溶解積層法等）により製造された成形物品における使用に特に好適である。

【0065】

参照により本明細書に組み込まれる特許、特許出願、及び刊行物のいずれかの開示が用語を不明瞭にさせ得る程度まで本出願の記載と矛盾する場合は、本記載が優先するものとする。
例示的な実施形態を以降の非限定的な実施例で説明する。

【実施例】

【0066】

ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーをＰＥＩポリマー組成物に添加することの影響を評価した。下の表１は、３つの実施例（実施例１、２、及び３）についての組成及び試験結果を示している。比較のため、標準的な流動性のＰＥＩ（比較例１）、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー（比較例２）、及び高流動性のＰＥＩ（比較例３）も評価した。

【0067】

原料
Ｕｌｔｅｍ（登録商標）ＰＥＩ グレード１０００天然樹脂は、ＳＡＢＩＣ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓから入手可能である。これは、多目的の押出及び射出成形用途のための、標準的な粘度グレードのＰＥＩである。これは、６．６ｋｇの荷重を使用して３３７℃でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従ってメルトインデックス装置を使用して測定される９ｇ／１０分の公称メルトフローレートを有する。

【0068】

Ｕｌｔｅｍ（登録商標） ＰＥＩ グレード１０１０天然樹脂も、ＳＡＢＩＣ Ｉｎｎｏｖａｔｉｖｅ Ｐｌａｓｔｉｃｓから入手可能である。これは、高流動性が必要とされる射出成型用の低粘度グレードのＰＥＩである。これは、６．６ｋｇの荷重を使用して３３７℃でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従ってメルトインデックス装置を使用して測定される１７．８ｇ／１０分の公称メルトフローレートを有する。

【0069】

実施例で使用したコポリマーは、化学量論量のヒドロキノンが部分的にビフェノール（４，４’−ジヒドロキシフェニル）で置換されたポリ（エーテルエーテルケトン）（ＰＥＥＫ）コポリマーであった。そのようなコポリマーは「ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー」としても知られており、「ＰＥＤＥＫ」は、ビフェノールと４，４’−ジフルオロベンゾフェノンとの重縮合由来のポリマー繰り返し単位を表す。

【0070】

実施例で使用されているＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーは、８０／２０のＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー（８０ｍｏｌ％ＰＥＥＫ、２０ｍｏｌ％ＰＥＤＥＫ）であった。

【0071】

配合物の調製
実施例及び比較例の組成は下の表１に示されている。全てのポリマーブレンド物は、最初に樹脂のペレットをタンブルブレンドすることでそれぞれの量で約２０分間ブレンドし、その後溶融混錬することによって調製した。実施例の組成物は混和性（すなわち、単一のガラス転移温度Ｔｇを示した）かつ透明であった。

【0072】

配合物の試験
機械的特性は、１）タイプＩの引張試験片、２）５インチ×０．５インチ×０．１２５インチの曲げ試験片、及び３）計装化衝撃（Ｄｙｎａｔｕｐ）試験のための４インチ×４インチ×０．１２５インチの試験板からなる、射出成形された厚さ０．１２５インチ（３．２ｍｍ）のＡＳＴＭ試験片を使用して全ての配合物について試験した。以下のＡＳＴＭ試験方法を、全ての組成物の評価に用いた。
Ｄ６３８：引張特性
Ｄ７９０：曲げ特性
Ｄ２５６：Ｉｚｏｄ耐衝撃性（ノッチ付き）
Ｄ４８１２：Ｉｚｏｄ耐衝撃性（ノッチなし）
Ｄ３７６３：Ｄｙｎａｔｕｐ衝撃という名称でも知られる耐計装化衝撃性
Ｄ６４８：熱たわみ温度
Ｄ３４１８：示差走査熱量分析によるガラス転移（２０℃／分の加熱速度）

【0073】

溶融レオロジー及び溶融加工性は、２．１６ｋｇの荷重でＡＳＴＭ Ｄ１２３８に従う４００℃でのメルトフローレート測定によって評価した。

【0074】

日焼け止めクリームに対する耐薬品性は、Ｂｅｒｇｅｎパラボラ可変歪み固定治具（これは応力が加えられたアセンブリを形成するために、プラスチック材料に印加される歪みを約ゼロから約２．０％まで変更した）に取り付けられたＡＳＴＭ Ｄ−２４６Ｃ（５インチ×０．５インチ×０．１２５インチ）曲げ試験片にＢａｎａｎａ Ｂｏａｔ（登録商標）ＳＰＦ３０ブロード・スペクトラム日焼け止めクリームを塗布することによって試験した。本明細書で使用されるｘ％印加歪みは、ポリマー組成物の成形試料をｘ％伸ばすために必要とされる歪みである。例えば、成形試料の長さが１インチであった場合、２％印加歪みは、印加歪みの方向に１．０２インチまで成形試料を伸ばすために必要とされる歪みを意味する。応力がかけられたアセンブリを、約２４時間約６５℃の温度及び約９０％の相対湿度で湿度が制御された環境チャンバーの中でエージングした。その後、アセンブリをチャンバーから取り出し、歪み治具上に取り付けられたＡＳＴＭ曲げ試験片を、亀裂又はひび割れの全ての兆候について検査した。破損臨界歪みを、亀裂又はひび割れがその上に観察されたパラボラ固定具上の最低歪みレベルとして記録した。

【0075】

ＰＥＩの機械的特性、耐薬品性、及び流動特性に対するＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーの添加の影響は下の表１に示されている。

【0076】

【0077】

上で示した通り、少量のＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマーの添加であっても、溶融流動性が大幅に改善された。ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫで修飾されたＰＥＩ組成物の溶融流動性は、未修飾の標準の流動性のＰＥＩ（比較例１）と比較して大幅に向上した流動性を示し、また改善の大きさは、より低い分子量のＰＥＩグレードであるＵｌｔｅｍ（登録商標）１０１０天然樹脂（比較例３）によって達成されるメルトフローレートと同じ程度であった。

【0078】

更に、流動性の向上は、ポリマーの機械的靭性と溶融流動特性との間の周知のトレードオフにおける通常の場合のような靭性の低下を犠牲にしての達成ではなかった。ポリマー組成物（実施例１〜３）のＤｙｎａｔｕｐ耐衝撃性は、驚くべきことには、標準的な流動性のＰＥＩ単独（比較例１）とＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー単独（比較例２）の両方よりも著しく大きいことが分かった。加えて、ポリマー組成物（実施例１〜３）の最大荷重でのＤｙｎａｔｕｐたわみは、予想外なことには、ＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー単独（比較例２）の最大荷重での、更にはＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー（実施例１）のわずか２５％の荷重でのＤｙｎａｔｕｐたわみと同等であることが分かった。これらの知見は、低い分子量のＰＥＩ（比較例３）についての両方のＤｙｎａｔｕｐ衝撃パラメーターの劇的な低下と対照的である。

【0079】

最後に、実施例１及び２の日焼け止めに対する環境応力亀裂抵抗（ＥＳＣＲ）臨界歪みは、驚くべきことには、標準的な流動性のＰＥＩ単独（比較例１）とＰＥＥＫ−ＰＥＤＥＫコポリマー単独（比較例２）の両方よりも著しく大きいことが分かった。