特許 6983382 積層コイル部品

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】特許公報(B2)

(11)【特許番号】6983382

(24)【登録日】2021年11月26日

(45)【発行日】2021年12月17日

(54)【発明の名称】積層コイル部品

(51)【国際特許分類】

   H01F 17/04 20060101AFI20211206BHJP

   H01F 17/00 20060101ALI20211206BHJP

   H01F 27/29 20060101ALI20211206BHJP

【ＦＩ】

   H01F17/04 F

   H01F17/04 A

   H01F17/00 D

   H01F27/29 123

【請求項の数】12

【全頁数】19

(21)【出願番号】特願2018-193485(P2018-193485)

(22)【出願日】2018年10月12日

(65)【公開番号】特開2020-61522(P2020-61522A)

(43)【公開日】2020年4月16日

【審査請求日】2020年4月13日

(73)【特許権者】

【識別番号】000006231

【氏名又は名称】株式会社村田製作所

(74)【代理人】

【識別番号】100117477

【弁理士】

【氏名又は名称】國弘 安俊

(72)【発明者】

【氏名】鈴木 雄大

(72)【発明者】

【氏名】小泉 和也

【審査官】 秋山 直人

(56)【参考文献】

【文献】 国際公開第２０１３／０３１８４２（ＷＯ，Ａ１）

【文献】 特開２０１８−０９８４８９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−２２０４６９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１８−０３５０２７（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開平１０−２９４２１８（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０００−１３３５２１（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１７−２１２３７２（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２００１−０４４０３９（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１４−１１６３９６（ＪＰ，Ａ）

【文献】 特開２０１５−１９８２４０（ＪＰ，Ａ）

(58)【調査した分野】（Int.Cl.，ＤＢ名）

Ｈ０１Ｆ １７／０４

Ｈ０１Ｆ １７／００

Ｈ０１Ｆ ２７／２９

(57)【特許請求の範囲】

【請求項1】

内部導体と、該内部導体を内蔵した部品素体と、該部品素体の両端部に形成されて前記内部導体と電気的に接続された外部導体とを備えた積層コイル部品であって、
前記内部導体は、コイル部と引出導体部とを有すると共に、
前記部品素体は、主成分が磁性体材料で形成されると共に非磁性体材料を含んでもよい第１の領域と、該第１の領域の両端部に形成された少なくとも前記非磁性体材料を含有した第２の領域とを有し、
少なくとも前記コイル部は、前記第２の領域に接することなく前記第１の領域内に埋設され、
前記第２の領域は、前記非磁性体材料が、前記第１の領域に比べて多く含まれ、前記第２の領域における前記非磁性体材料の含有量と、前記第１の領域における前記非磁性体材料の含有量との差は、前記体積比率に換算して２５ｖｏｌ％以上であることを特徴とする積層コイル部品。

【請求項2】

前記外部導体は、前記部品素体の端面に形成された端面部と、前記部品素体の側面に形成された側面折り返し部とを有し、
前記第２の領域は、前記部品素体の前記端面から少なくとも前記側面折り返し部の先端に架けて形成されていることを特徴とする請求項１記載の積層コイル部品。

【請求項3】

前記内部導体は、前記第２の領域に接することなく前記第１の領域に形成されていることを特徴とする請求項１記載の積層コイル部品。

【請求項4】

前記第２の領域は、一方の主面が前記外部導体に接して形成されると共に、他方の主面は前記第１の領域に接していることを特徴とする請求項３記載の積層コイル部品。

【請求項5】

前記第２の領域における前記非磁性体材料の前記含有量は、体積比率に換算して２５ｖｏｌ％以上であることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の積層コイル部品。

【請求項6】

前記第１の領域における前記非磁性体材料の前記含有量は、体積比率に換算して７５ｖｏｌ％以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の積層コイル部品。

【請求項7】

前記非磁性体材料は、少なくともＳｉ、及びＺｎを含有していることを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の積層コイル部品。

【請求項8】

前記Ｓｉに対する前記Ｚｎの含有量は、モル比換算で１．８〜２．２であることを特徴とする請求項７記載の積層コイル部品。

【請求項9】

前記磁性体材料は、少なくともＦｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、及びＺｎを含有したフェライト材料を主成分としていることを特徴とする請求項１乃至請求項８のいずれかに記載の積層コイル部品。

【請求項10】

前記磁性体材料は、前記主成分１００重量部に対しＣｏをＣｏ_３Ｏ_４に換算して０．３〜５重量部含有していることを特徴とする請求項９記載の積層コイル部品。

【請求項11】

前記磁性体材料は、前記主成分１００重量部に対しＢｉをＢｉ_２Ｏ_３に換算して０．０２４〜０．２３重量部含有していることを特徴とする請求項９又は請求項１０記載の積層コイル部品。

【請求項12】

前記内部導体は、Ａｇを主成分としていることを特徴とする請求項１乃至請求項１１のいずれかに記載の積層コイル部品。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、積層コイル部品に関し、より詳しくは、部品素体が磁性体材料と非磁性体材料とを含有した高周波デバイス用途に適した積層インダクタ等の積層コイル部品に関する。

【背景技術】

【0002】

近年、携帯電話等の各種通信機器では周波数帯域の高周波化が進んでおり、斯かる高周波帯域でのノイズ信号を除去するためのデバイスとして積層コイル部品が広く使用されている。

【0003】

この種の積層コイル部品では、良好な高周波特性を得るためには、高いインピーダンスＺを得ることが重要であるが、高周波帯域でのインピーダンスＺはコイルを形成する内部導体の対向電極間の浮遊容量の影響を受ける。したがって、所望の高インピーダンスを得るためには浮遊容量を低減する必要があり、このため浮遊容量を抑制しようとした積層コイル部品用のフェライト材料が、従来より盛んに研究・開発されている。

【0004】

例えば、特許文献１には、磁性体材料と非磁性体材料とを含有する複合フェライト組成物であって、前記磁性体材料と前記非磁性体材料との混合比率が、２０ｗｔ％：８０ｗｔ％〜８０ｗｔ％：２０ｗｔ％であり、前記磁性体材料がＮｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライトであり、前記非磁性体材料の主成分が少なくともＺｎ、ＣｕおよびＳｉの酸化物を含有し、前記非磁性体材料の副成分がホウケイ酸ガラスを含有する複合フェライト組成物が提案されている。

【0005】

この特許文献１では、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト材料からなる磁性体材料と一般式ａ（ｂＺｎＯ・ｃＭｇＯ・ｄＣｕＯ）・ＳｉＯ_２（ただし、ａ＝１．５〜２．４、ｂ＝０．２〜０．９８、ｄ＝０．０２〜０．１５、ｂ＋ｃ＋ｄ＝１．００）で表される非磁性体材料とを所定の混合比率となるように調製した複合フェライト組成物を使用し、該複合フェライト組成物でセラミック層を形成し、該セラミック層に内部導体を埋設させ、これにより積層コイル部品（複合電子部品）を得ている。

【0006】

この特許文献１では、上述した複合フェライト組成物でセラミック層を形成することにより、セラミック層を低誘電率化し、焼結性を向上させると共に内部導体の対向電極間で発生する浮遊容量を抑制しようとしている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0007】

【特許文献1】特開２０１４−２２０４６９号公報（請求項１、段落［００１６］〜［００２１］等）

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0008】

しかしながら、特許文献１では、セラミック層を磁性体材料と非磁性体材料の複合材料で形成しているため、浮遊容量は低減できるものの、透磁率の低下を招いてインピーダンスＺが低下し、所望の高インピーダンスを有する良好な高周波特性を確保できなくなるおそれがある。

【0009】

また、上述した浮遊容量は内部導体の対向電極間のみならず、内部導体と外部導体との間でも発生する。この場合、部品素体を磁性体材料のみで形成した場合であっても、内部導体と外部導体との距離を離間させることにより、浮遊容量の低減化は可能と考えられるが、積層コイル部品の小型化の要請に反する。

【0010】

本発明はこのような事情に鑑みなされたものであって、浮遊容量を抑制することができ、高周波特性が良好で高いインピーダンスを得ることができる高周波デバイス用途に好適な積層コイル部品を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0011】

本発明者は上記目的を達成すべく鋭意研究したところ、主成分が磁性体材料で形成されると共に非磁性体材料を含んでもよい第１の領域と、少なくとも非磁性体材料を含有した第２の領域とに部品素体を区分し、第２の領域を第１の領域の両端に形成すると共に、第２の領域に含まれる非磁性体材料の体積比率に換算した含有量（以下、「体積含有量」という。）を第１の領域よりも多くし、前記第２の領域における前記非磁性体材料の体積含有量と、前記第１の領域における前記非磁性体材料の体積含有量との差を２５ｖｏｌ％以上とすることにより、外部導体と内部導体との間に発生する浮遊容量を抑制でき、これにより実用的に満足し得る程度に浮遊容量を低減できると共に透磁率の低下を抑制することができて大きなインダクタンスを確保することができ、高周波特性が良好で高いインピーダンスＺを有する積層コイル部品を得ることができるという知見を得た。そして、前記内部導体のコイル部を前記第２の領域に接することなく前記第１の領域に埋設することにより、浮遊容量を低減しつつ、透磁率が低下するのを抑制できて大きなインダクタンスを確保でき、高周波特性が良好でかつ高いインピーダンスを得ることが可能となる。特に、第２の領域における非磁性体材料の体積含有量と、第１の領域における非磁性体材料の体積含有量との差を２５ｖｏｌ％以上とすることにより、第２の領域における非磁性体材料の体積含有量が第１の領域に比べて十分に多くなることから、第１の領域で大きなインダクタンスと高いインピーダンスを確保しつつ、第２の領域で浮遊容量を効果的に抑制することができる。

【0012】

本発明はこのような知見に基づきなされたものであって、本発明に係る積層コイル部品は、内部導体と、該内部導体を内蔵した部品素体と、該部品素体の両端部に形成されて前記内部導体と電気的に接続された外部導体とを備えた積層コイル部品であって、前記内部導体は、コイル部と引出導体部とを有すると共に、前記部品素体は、主成分が磁性体材料で形成されると共に非磁性体材料を含んでもよい第１の領域と、該第１の領域の両端部に形成された少なくとも前記非磁性体材料を含有した第２の領域とを有し、少なくとも前記コイル部は、前記第２の領域に接することなく前記第１の領域内に埋設され、前記第２の領域は、前記非磁性体材料が、前記第１の領域に比べて多く含まれ、前記第２の領域における前記非磁性体材料の含有量と、前記第１の領域における前記非磁性体材料の含有量との差は、前記体積比率に換算して２５ｖｏｌ％以上であることを特徴としている。

【0013】

尚、第２の領域よりも少ない範囲で第１の領域に非磁性体材料を含有した場合は、本発明の効果を損なうことなく直流重畳特性を良好にすることができる。

【0014】

また、本発明の積層コイル部品は、前記外部導体が、前記部品素体の端面に形成された端面部と、前記部品素体の側面に形成された側面折り返し部とを有し、前記第２の領域は、前記部品素体の端面から少なくとも前記側面折り返し部の先端に架けて形成されているのが好ましい。

【0015】

これにより第２の領域は少なくとも外部導体と接する領域に形成されることから、第２の領域での比誘電率を低下させることができ、外部導体と内部導体との間で発生する浮遊容量を抑制することができる。

【0018】

また、本発明の積層コイル部品は、前記内部導体は、前記第２の領域に接することなく前記第１の領域に形成されるのも好ましい。

【0019】

この場合は、コイル部のみならず引出導体部も第１の領域に形成されることとなり、したがって第２の領域には内部導体が存在しないことから、上述と略同様、浮遊容量の低減化と所望の大きなインダクタンスを確保することができ、高周波特性が良好でかつ高いインピーダンスを有する積層コイル部品を得ることが可能となる。

【0020】

この場合、前記第２の領域は、一方の主面が前記外部導体に接して形成されると共に、他方の主面は前記第１の領域に接しているのが好ましい。

【0021】

これにより非磁性体材料を含有した第２の領域は、内部導体と接する位置まで拡がることから、外部導体と内部導体との間で発生する浮遊容量をより一層抑制することが可能となる。

【0024】

さらに、本発明の積層コイル部品は、前記第２の領域における前記非磁性体材料の前記体積含有量は、２５ｖｏｌ％以上であるのが好ましい。

【0025】

これにより第２の領域は、非磁性体材料を十分に含有していることから、第２の領域の低誘電率化が可能となり、外部導体と内部導体との間で発生し得る浮遊容量を抑制することができる。

【0026】

また、本発明の積層コイル部品は、前記第１の領域における前記非磁性体材料の前記体積含有量は、７５ｖｏｌ％以下であるのが好ましい。

【0027】

これにより第１の領域は、磁気特性に影響を与えない程度に非磁性体材料が含有されていることから、透磁率の低下が抑制されて大きなインダクタンスを確保でき、高周波特性が良好で高いインピーダンスを有する積層コイル部品を得ることができる。

【0029】

また、本発明の積層コイル部品は、前記非磁性体材料が、少なくともＳｉ、及びＺｎを含有しているのが好ましく、これにより大気雰囲気下、良好な焼結性を確保することができる。

【0030】

さらに、本発明の積層コイル部品は、前記Ｓｉに対する前記Ｚｎの含有量が、モル比換算で１．８〜２．２であるのが好ましい。

【0031】

また、本発明の積層コイル部品は、前記磁性体材料は、少なくともＦｅ、Ｎｉ、Ｃｕ、及びＺｎを含有したフェライト材料を主成分とするのが好ましく、斯かる磁性体材料を使用することにより、透磁率等の磁気特性が良好な積層コイル部品を得ることができる。

【0032】

また、本発明の積層コイル部品は、前記磁性体材料が、前記主成分１００重量部に対しＣｏをＣｏ_３Ｏ_４に換算して０．３〜５重量部含有しているのが好ましく、これによりより一層良好な高周波特性を得ることができる。

【0033】

さらに、本発明の積層コイル部品は、前記磁性体材料が、前記主成分１００重量部に対しＢｉをＢｉ_２Ｏ_３に換算して０．０２４〜０．２３重量部含有しているのが好ましく、これにより焼結性を向上させることができる。

【0034】

また、本発明の積層コイル部品は、前記内部導体が、Ａｇを主成分としているのが好ましい。

【発明の効果】

【0035】

本発明の積層コイル部品によれば、内部導体と、該内部導体を内蔵した部品素体と、該部品素体の両端部に形成されて前記内部導体と電気的に接続された外部導体とを備えた積層コイル部品であって、前記内部導体は、コイル部と引出導体部とを有すると共に、前記部品素体は、主成分が磁性体材料で形成されると共に非磁性体材料を含んでもよい第１の領域と、該第１の領域の両端部に形成された少なくとも前記非磁性体材料を含有した第２の領域とを有し、少なくとも前記コイル部は、前記第２の領域に接することなく前記第１の領域内に埋設され、前記第２の領域は、前記非磁性体材料が、前記第１の領域に比べて多く含まれ、前記第２の領域における前記非磁性体材料の含有量と、前記第１の領域における前記非磁性体材料の含有量との差は、前記体積比率に換算して２５ｖｏｌ％以上であるので、外部導体と内部導体との間で発生し得る浮遊容量を抑制することができることから、実用的に満足し得る程度に浮遊容量を低減できると共に透磁率の低下が抑制されて大きなインダクタンスを確保することができ、高周波特性が良好で高いインピーダンスを有する積層コイル部品を得ることができる。特に、第２の領域における非磁性体材料の体積含有量と、第１の領域における非磁性体材料の体積含有量との差が２５ｖｏｌ％以上であるので、第２の領域における非磁性体材料の体積含有量が第１の領域に比べて十分に多くなることから、第１の領域で大きなインダクタンスと高いインピーダンスを確保しつつ、第２の領域で浮遊容量を効果的に抑制することができる。

【図面の簡単な説明】

【0036】

【図1】本発明に係る積層コイル部品の一実施の形態（第１の実施の形態）を模式的に示す斜視図である。

【図2】図１のＡ−Ａ矢視断面図である。

【図3】上記第１の実施の形態に係る部品素体の分解斜視図である。

【図4】本発明に係る積層コイル部品の第２の実施の形態を模式的に示す断面図である。

【図5】上記第２の実施の形態に係る部品素体の分解斜視図である。

【図6】試料番号２に含有されるＦｅ元素のマッピング分析を示す図である。

【図7】試料番号２に含有されるＳｉ元素のマッピング分析を示す図である。

【図8】試料番号１〜５のインピーダンスを示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0037】

次に、本発明の実施の形態を詳説する。

【0038】

図１は、本発明に係る積層コイル部品の一実施の形態（第１の実施の形態）を模式的に示す斜視図であり、図２は図１のＡ−Ａ矢視断面図である。

【0039】

この積層コイル部品は、内部導体１と、該内部導体１を内蔵した部品素体２と、部品素体２の両端部に形成された外部導体３ａ、３ｂとから構成され、内部導体１が横巻き構造とされている。

【0040】

内部導体１は、螺旋状に巻回されたコイル部４と、該コイル部４の両端に形成された引出導体部５ａ、５ｂとを有している。外部導体３ａ、３ｂは、部品素体２の端面に形成された端面部６ａ、６ｂと、部品素体２の側面に形成された側面折り返し部７ａ、７ｂとを有し、一方の端面部６ａは一方の引出導体部５ａと電気的に接続され、他方の端面部６ｂは他方の引出導体部５ｂと電気的に接続されている。

【0041】

また、部品素体２は、主成分が磁性体材料で形成された第１の領域８と、該第１の領域８の両端部に形成された少なくとも非磁性体材料を含有した第２の領域９ａ、９ｂとを有している。

【0042】

そして、前記コイル部４は第１の領域８内に埋設されている。これにより第１の領域８は主成分が磁性体材料で形成されていることから、透磁率が低下するのを抑制することができ、特許文献１のような従来技術に比べ、大きなインダクタンスを確保できて良好な高周波特性を得ることができ、かつ高いインピーダンスＺを得ることができる。

【0043】

第２の領域９ａ、９ｂは、部品素体２の端面から少なくとも側面折り返し部７ａ、７ｂの先端に架けて形成されている。つまり、第２の領域９ａ、９ｂは、少なくとも側面折り返し部７ａ、７ｂの長さＢを有するように形成されており、コイル部４内に入り込まない程度に側面折り返し部７ａ、７ｂの長さＢよりも長く形成してもよい。

【0044】

このように非磁性体材料を含有した第２の領域９ａ、９ｂは、少なくとも外部導体３ａ、３ｂと接するような形態で形成されることから、第２の領域９ａ、９ｂの比誘電率を低下させることができ、外部導体と内部導体との間で発生する浮遊容量を効果的に抑制することが可能となる。

【0045】

第１の領域８は、主成分が磁性体材料で形成されているのであれば、非磁性体材料を含んでいてもよく、第２の領域９ａ、９ｂは少なくとも非磁性体材料を含有していればよく、磁性体材料を含んでいてもよい。特に、第１の領域８に適量の非磁性体材料を含有している場合は、直流重畳特性の向上に寄与することができる。ただし、この場合であっても、第２の領域９ａ、９ｂにおける非磁性体材料の体積含有量が、第１の領域８における非磁性体材料の体積含有量よりも多くなるように、第１及び第２の領域８、９ａ、９ｂの各領域における磁性体材料及び非磁性体材料の体積含有量は調整される。

【0046】

第１及び第２の領域８、９ａ、９ｂにおける非磁性体材料及び磁性体材料の含有量は、上述したように第２の領域９ａ、９ｂの非磁性体材料の体積含有量が、第１の領域８に比べ多ければ特に限定されるものではないが、第２の領域９ａ、９ｂにおける非磁性体材料の体積含有量と、第１の領域８における非磁性体材料の体積含有量との差が２５ｖｏｌ％以上であるのが好ましい。これにより第２の領域９ａ、９ｂにおける非磁性体材料の体積含有量は第１の領域８に比べて十分に多くなることから、第１の領域８で大きなインダクタンスと高いインピーダンスを確保しつつ、第２の領域９ａ、９ｂで浮遊容量を効果的に抑制することができる。

【0047】

また、第２の領域９ａ、９ｂにおける非磁性体材料の体積含有量は、２５ｖｏｌ％以上、好ましくは５０ｖｏｌ％以上、より好ましくは７０ｖｏｌ％以上がよい。これにより第２の領域９ａ、９ｂは、非磁性体材料を十分に含有していることから、第２の領域９ａ、９ｂの低誘電率化が可能となり、外部導体と内部導体との間で発生し得る浮遊容量を抑制することができる。

【0048】

さらに、第１の領域８は、上述したように非磁性体材料を含んでいてもよいが、その場合であっても、非磁性体材料の体積含有量は７５ｖｏｌ％以下が好ましい。すなわち、第１の領域８に非磁性体材料を含有させることにより、上述したように良好な直流重畳特性を得ることができるが、非磁性体材料を過度に含有させると、透磁率の低下を招くおそれがある。

【0049】

したがって、第１の領域８に非磁性体材料を含有させる場合であっても、磁気特性に影響を与えないように前記非磁性体材料の体積含有量を７５ｖｏｌ％以下とするのが好ましく、これにより直流重畳特性を良好にしつつ、透磁率の低下を抑制することができ、高周波特性が良好で高いインピーダンスを有する積層コイル部品を得ることができる。

【0050】

非磁性体材料としては、特に限定されるものではないが、良好な焼結性を得る観点からは少なくともＳｉ、Ｚｎを含有した酸化物を使用するのが好ましく、一般式（Ａ）で示されるケイ酸亜鉛系化合物を好んで使用することができる。

【0051】

ａＺｎＯ・ＳｉＯ_２ …（Ａ）
ここで、定数ａは化学量論的には「２」であるが、１．８〜２．２の範囲で適宜設定することができる。また、一般式（Ａ）中のＺｎの一部を必要に応じＭｇ、Ｃｕ等で置換してもよい。

【0052】

磁性体材料についても、特に限定されるものではなく、例えばＮｉ系、Ｎｉ−Ｃｕ系、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系等のフェライト材料を使用することができるが、良好な磁気特性の発現が可能なＮｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト材料を好んで使用することができる。

【0053】

尚、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト材料を使用する場合、各構成元素の配合比率は特に限定されるものではないが、より良好な磁気特性を確保する観点からは、ＦｅがＦｅ_２Ｏ_３に換算して４０〜４９．５ｍｏｌ％、ＺｎがＺｎＯに換算して５〜３５ｍｏｌ％、ＣｕがＣｕＯに換算して６〜１３ｍｏｌ％、残部がＮｉとなるように配合されたものを好んで使用することができる。

【0054】

また、Ｃｏ、Ｂｉ、Ｓｎ、Ｍｎ等を磁性体材料中に適量含有させるのも好ましい。特に、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト材料を使用する場合、主成分１００重量部に対し、ＣｏをＣｏ_３Ｏ_４に換算して０．３〜５重量部含有させた場合は高周波特性をより一層向上させることができる。また、前記主成分１００重量部に対し、ＢｉをＢｉ_２Ｏ_３に換算して０．０２４〜０．２３重量部含有させた場合は、更なる焼結性の向上が可能となる。ここで、前記主成分とは、Ｎｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト材料を構成するＦｅ、Ｚｎ、Ｃｕ、Ｎｉの各酸化物の総量をいう。

【0055】

第１及び第２の領域８、９ａ、９ｂに含有される非磁性体材料の体積含有量は、後述する実施例で示すように、部品素体２の断面を走査透過型電子顕微鏡（Scanning Transmission Electron Microscope ; 以下、「ＳＴＥＭ」という。）等で観察し、磁性体材料及び非磁性体材料のそれぞれにのみ含まれる構成元素をマッピング分析し、該マッピング分析で得られた観察領域中の非磁性体材料の面積比率に基づいて算出することができる。例えば、磁性体材料をＮｉ−Ｃｕ−Ｚｎ系フェライト材料で形成し、非磁性体材料を少なくともＺｎ、Ｓｉを含有したケイ酸亜鉛系化合物で形成した場合、Ｆｅ元素は非磁性体材料に含まれず磁性体材料にのみ含まれる元素であり、Ｓｉ元素は磁性体材料には含まれず非磁性体材料にのみ含まれる元素である。したがって、Ｆｅ元素とＳｉ元素とをＳＴＥＭ等で観察しながらマッピング分析を行うと、両者には重なる領域が存在せず、別箇の異なる領域に存在することから、第１及び第２の領域８、９ａ、９ｂでの各観察領域におけるＳｉ元素の占める面積比率が、非磁性体材料の面積比率となる。そして、このようにして算出されたＳｉ元素の面積比率は、部品素体２を作製する際に秤量された非磁性体材料の体積含有量と略一致することを本発明者らが確認したことから、マッピング分析して得られた面積比率は非磁性体材料の体積含有量と見做すことができる。すなわち非磁性体材料の体積含有量は、前記面積比率に基づいて求めることができる。

【0056】

尚、部品素体断面の観察領域については、縦２０〜１００μｍ、横２０〜１００μｍとし、斯かる領域を３箇所程度観察しておのおの面積比率を算出し、その平均値を面積比率とすることができる。

【0057】

内部導体１を形成する材料は、特に限定されるものではなく、良導電性を有するＡｇ、Ａｇ−Ｐｄ、Ｃｕ、Ｎｉ等を使用することができるが、通常は大気雰囲気下で安定して焼成処理を行うことができるＡｇを好んで使用することができる。

【0058】

また、外部導体３ａ、３ｂについても特に限定されるものではないが、通常はＡｇ、例えばガラス成分を含有したＡｇを下地導体とし、耐熱性やはんだ付け性等を考慮し、下地導体にＮｉやＳｎ等の皮膜が形成されている。

【0059】

このように本積層コイル部品は、内部導体１と、内部導体１を内蔵した部品素体２と、部品素体２の両端部に形成されて内部導体１と電気的に接続された外部導体とを備えた積層コイル部品であって、部品素体２は、主成分が磁性体材料で形成されると共に非磁性体材料を含んでもよい第１の領域８と、第１の領域８の両端部に形成された少なくとも前記非磁性体材料を含有した第２の領域９ａ、９ｂとを有し、第２の領域９ａ、９ｂは、非磁性体材料の体積含有量が、第１の領域８に比べ多いので、外部導体３ａ、３ｂと内部導体１との間で発生する浮遊容量を抑制することができ、実用的に満足し得る程度に浮遊容量を低減することができる。そして、磁性体材料を主成分とする第１の領域８では透磁率の低下が抑制されることから、大きなインダクタンスを確保することができて良好な高周波特性を得ることができ、かつ高いインピーダンスを得ることが可能となる。

【0060】

次に、上記積層コイル部品の製造方法を詳述する。

【0061】

まず、出発原料としてＦｅ_２Ｏ_３、ＺｎＯ、ＣｕＯ、ＮｉＯ、必要に応じてＢｉ_２Ｏ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４等の磁性体素原料、ＺｎＯ、ＳｉＯ_２等の非磁性体素原料を用意する。そして、上記磁性体素原料を所定量秤量し、これら秤量物をＰＳＺ（部分安定化ジルコニア）ボール等の粉砕媒体と共にポットミルに投入し、湿式で十分に混合し、粉砕した後、乾燥し、その後７００℃程度の温度で２時間程度仮焼し、これにより磁性体材料を作製する。

【0062】

次いで、上記非磁性体素原料を所定量秤量し、これら秤量物を上述と同様の方法・手順で湿式で十分に混合し、粉砕した後、乾燥し、その後、１１００℃程度の温度で２時間程度仮焼し、これにより非磁性体材料を作製する。

【0063】

また、Ａｇ等を主成分とする導電性ペーストを用意する。

【0064】

次に、これら磁性体粉末、非磁性体粉末、及び導電性ペーストを使用し、部品素体２を作製する。

【0065】

図３は、部品素体２となる生の積層体の分解斜視図である。

【0066】

尚、この図３では、説明の都合上、１個の積層体のみを示しているが、通常はＰＥＴ（ポリエチレンフタレート）等のベースフィルム上に積層体ブロックを形成し、ダイサー等の切断具を使用して積層ブロックを縦横に切断して個片化し、これにより１個の積層体ブロックから多数の積層体が得られる。

【0067】

まず、焼成後に第１の領域８となる複数枚の第１のシート１１及び焼成後に第２の領域９ａ、９ｂとなる複数枚の第２のシート１２を作製する。この図３では、第１のシート１１として５枚の第１のシート１１ａ〜１１ｅを図示し、第２のシート１２として４枚の第２のシート１２ａ〜１２ｄを図示している。

【0068】

第１のシート１１は、具体的には、以下の方法で作製することができる。

【0069】

まず、焼成後の非磁性体材料の体積含有量が第２のシート１２よりも少なくなるように、例えば非磁性体材料の体積含有量の差が第２のシート１２に対し焼成後で２５ｖｏｌ％以上となるように磁性体粉末及非磁性体粉末をそれぞれ秤量する。

【0070】

次に、この秤量物を所定量の水系アクリルバインダ、および分散剤を添加し、粉砕媒体と共にポットミルに投入し、湿式で十分に混合粉砕して第１のスラリーを得る。次いで、ドクターブレード法等の成形加工法を使用し、第１のスラリーを成形加工してシート状とし、これを矩形に打ち抜いて、厚さ１０〜２５μｍの第１のシート１１（１１ａ〜１１ｅ）を作製する。

【0071】

また、第２のシート１２は以下の方法で作製することができる。

【0072】

まず、焼成後の非磁性体材料の体積含有量が第１のシート１１よりも多くなるように、例えば非磁性体材料の体積含有量の差が第１のシート１１に対し焼成後で２５ｖｏｌ％以上となるように磁性体粉末及非磁性体粉末をそれぞれ秤量する。

【0073】

次に、第１のシート１１の作製手順と同様、この秤量物を所定量の水系アクリルバインダ、および分散剤を添加し、ＰＳＺボール等の粉砕媒体と共にポットミルに入れ、湿式で十分に混合粉砕し、第２のスラリーを得る。次いで、ドクターブレード法等の成形加工法を使用し、第２のスラリーを成形加工してシート状とし、これを矩形に打ち抜くことにより、厚さ１０〜２５μｍの複数枚の第２のシート１２（１２ａ〜１２ｄ）を作製する。ここで、第２のシート１２は、好ましくは焼成後の第２の領域９ａ、９ｂが少なくとも外部導体３ａ、３ｂの側面折り返し部７ａ、７ｂの長さに相当する厚みとなるような枚数に作製される。

【0074】

そしてこの後、各第１のシート１１（１１ａ〜１１ｅ）及び各第２のシート１２（１２ａ〜１２ｄ）にレーザ照射等を行って所定箇所にビアホールを形成する。

【0075】

次いで、第１のシート１１ａ〜１１ｅ及び第２のシート１２ａ、１２ｄの表面に導電性ペーストをスクリーン印刷法等で塗布し、乾燥させて所定パターンの導電層１５ａ〜１５ｅ、１６ａ、１６ｂを形成すると共に、ビアホールに導電性ペーストを充填し、ビア導体１３ａ〜１３ｊ及び１４ａ〜１４ｄを形成する。

【0076】

次いで、導電層１５ａ〜１５ｅがビア導体１３ａ〜１３ｊを介して螺旋状となるように第１のシート１１ａ〜１１ｅを積層し、さらにその両端を第２のシート１２ａ〜１２ｄで狭持し、加熱しながら加圧して圧着し、これにより積層体を作製する。

【0077】

次いで、この積層体を匣（さや）に入れ、大気雰囲気下、３００〜５００℃の温度で脱バインダ処理を行ない、その後、９００〜９２０℃の温度で２〜１５時間焼成処理を行い、焼結体表面をバレル研磨して角部をＲ形状とし、これにより部品素体２が作製される。

【0078】

そしてその後、部品素体２の両端部に導電性ペーストを塗布し、焼付処理を行ってＡｇ等からなる下地導体を作製し、さらこの下地導体に電解めっき等を行ってＮｉ皮膜及びＳｎ皮膜を順次作製し、これにより外部導体３ａ、３ｂが形成され、内部導体１が横巻き構造の積層コイル部品が得られる。

【0079】

このように本積層コイル部品はシート工法を適用することにより容易に得ることができる。

【0080】

図４は、本発明に係る積層コイル部品の第２の実施の形態を模式的に示す断面図であって、上記第１の実施の形態では内部導体１が横巻き構造であったが、本第２の実施の形態では内部導体２１が縦巻き構造とされている。

【0081】

すなわち、本積層コイル部品は、第１の実施の形態と同様、内部導体２１と、該内部導体２１を内蔵した部品素体２２と、部品素体２２の両端部に形成された外部導体２３ａ、２３ｂとから構成されている。内部導体２１は、螺旋状に巻回されたコイル部２４と、該コイル部２４の両端に形成された引出導体部２５ａ、２５ｂとを有している。また、外部導体２３ａ、２３ｂは、部品素体２２の端面に形成された端面部２６ａ、２６ｂと、部品素体２２の側面に形成された側面折り返し部２７ａ、２７ｂとを有し、一方の端面部２６ａは一方の引出導体部２５ａと電気的に接続され、他方の端面部２６ｂは他方の引出導体部２５ｂと電気的に接続されている。

【0082】

部品素体２２は、主成分が磁性体材料で形成された第１の領域２８と、該第１の領域２８の両端部に形成された少なくとも非磁性体材料を含有した第２の領域２９ａ、２９ｂとを有している。

【0083】

そして、本第２の実施の形態では、内部導体２１を形成するコイル部２４及び引出導体部２５ａ、２５ｂの双方が第１の領域２８内に埋設されるように形成されている。すなわち、本第２の実施の形態では、コイル部２４のみならず引出導体部２５ａ、２５ｂも第１の領域２８内に埋設され、第２の領域２９ａ、２９ｂには内部導体が存在しないことから、第１の実施の形態と同様、外部導体２３ａ、２３ｂと内部導体２１との間で発生する浮遊容量を十分に抑制することができる。そして、磁性体材料を主成分とする第１の領域２８では透磁率の低下が抑制されることから、大きなインダクタンスを確保することができて良好な高周波特性を得ることができ、かつ高いインピーダンスを得ることが可能となる。

【0084】

尚、上記第２の実施の形態では、内部導体２１が第１の領域２８内に埋設されているが、第２の領域２９ａ、２９ｂで浮遊容量をより効果的に低減化させる観点からは、内部導体２１の全体を第１の領域２８に埋設させずに、第２の領域２９ａ、２９ｂの他方の主面が内部導体２１と接するように形成するのも好ましい。この場合は、非磁性体材料を含有した第２の領域２９ａ、２９ｂが、内部導体２１と接する位置まで拡がることから、外部導体２３ａ、２３ｂと内部導体２１との間で発生する浮遊容量をより一層抑制することが可能になる。

【0085】

上記第２の実施の形態に係る積層コイル部品も、第１の実施の形態と同様、シート工法を適用して容易に製造することができる。

【0086】

すなわち、第１の実施の形態と同様の方法・手順で磁性体材料及び非磁性体材料を作製し、導電性ペーストを用意する。

【0087】

次に、これら磁性体粉末、非磁性体粉末、及び導電性ペーストを使用し、部品素体２２を作製する。

【0088】

図５は、部品素体２２となる生の積層体の分解斜視図である。

【0089】

まず、第１の実施の形態と同様の方法・手順で、焼成後に第１の領域２８となる第１のシート３１ａ〜３１ｉ及び焼成後に第２の領域２９ａ、２９ｂとなる第２のシート３２ａ、３２ｂを作製する。

【0090】

そして、第１のシート３１ｂ〜３１ｇにレーザ照射等を行って所定箇所にビアホールを形成する。

【0091】

次いで、第１のシート３１ｂ〜３１ｈの表面に導電性ペーストをスクリーン印刷法等で塗布し、乾燥させて所定パターンの導電層３３ａ〜３３ｇを形成すると共に、ビアホールに導電性ペーストを充填し、ビア導体３４ａ〜３４ｆを形成する。

【0092】

次いで、導電層３３ａ〜３３ｇがビア導体３４ａ〜３４ｆを介して螺旋状となるように第１のシート３１ａ〜３１ｉを積層し、さらにその両端を第２のシート３２ａ、３２ｂで狭持し、加熱しながら加圧して圧着し、これにより積層体を作製する。

【0093】

次いで、この積層体を匣（さや）に入れ、第１の実施の形態と同様、脱バインダ処理、焼成処理等を順次行い、部品素体２２を作製し、その後外部導体２３ａ、２３ｂを形成し、これにより内部導体２１が縦巻き構造とされた積層コイル部品が得られる。

【0094】

このように本積層コイル部品も第１の実施の形態と同様、シート工法を使用して容易に得ることができる。

【0095】

また、上記第２の実施の形態では、導電層３３ａ、３３ｇが形成された第１のシート３１ｂ、３１ｈの上面又は下面に第１のシート３１ａ、３１ｉを配しているが、焼成後の内部導体２２が第２の領域２９ａ、２９ｂと接するように形成する場合は、上記第１のシート３１ａ、３１ｉ、３１ｈに代えて非磁性体材料を含有した複数枚の第２のシートを配することにより、積層体を形成することができる。

【0096】

尚、本発明は上記実施の形態に限定されるものではなく、要旨を逸脱しない範囲で種々の変更が可能である。本発明は、第２の領域９ａ、９ｂ、２９ａ、２９ｂが少なくとも非磁性体材料を含有し、その体積含有量が第１の領域２８に含まれ得る非磁性体材料よりも多ければよく、上述した各体積含有量の数値は好ましい範囲を示したものであり、これらの数値に限定されるものではない。

【0097】

また、磁性体材料及び非磁性体材料についても例示であり、特性に影響を与えない範囲での不可避不純物の混入は許容される。

【0098】

次に、本発明の実施例を具体的に説明する。

【実施例】

【0099】

磁性体材料のみからなる第１の領域と、非磁性体材料と磁性体材料との混合比率を異ならせた第２の領域とを有する内部導体が横巻き構造の積層コイル部品、及び第２の領域と同一の組成成分を有する円板状試料をそれぞれ作製し、特性を評価した。

【0100】

［磁性体材料及び非磁性体材料の作製］
まず、磁性体素原料として主成分を形成するＦｅ_２Ｏ_３、ＺｎＯ、ＣｕＯ、ＮｉＯ、及び副成分を形成するＢｉ_２Ｏ_３、Ｃｏ_３Ｏ_４を用意した。そして、Ｆｅ_２Ｏ_３が４８ｍｏｌ％、ＺｎＯが２０．０ｍｏｌ％、ＣｕＯが９．０ｍｏｌ％，ＮｉＯが２３．０ｍｏｌ％となるように主成分原料を秤量し、さらに主成分１００重量部に対し０．１５重量部のＢｉ_２Ｏ_３、２．０重量部のＣｏ_３Ｏ_４を秤量した。そして、これら秤量物をＰＳＺボールと共にポットミルに投入して湿式で十分に混合し、粉砕した後、乾燥し、その後、７００℃の温度で２時間仮焼し、これにより磁性体材料を作製した。

【0101】

また、非磁性体素原料としてＺｎＯ、ＳｉＯ_２を用意した。そして、ＺｎＯ：ＳｉＯ_２＝２：１となるようにＺｎＯ及びＳｉＯ_２をそれぞれ秤量し、これら秤量物をＰＳＺボールと共にポットミルに投入して湿式で十分に混合し、粉砕した後、乾燥し、その後、１１００℃の温度で２時間仮焼し、これにより非磁性体材料を作製した。

【0102】

［第１及び第２のシートの作製］
上記作製された磁性体材料に所定量の水系アクリルバインダ、および分散剤を添加し、ＰＳＺボールと共にポットミルに入れ、湿式で十分に混合粉砕し、第１のスラリーを作製した。次いで、ドクターブレード法を使用し、第１のスラリーを成形加工してシート状とし、これを矩形に打ち抜くことにより、厚さ２５μｍの第１のシートを作製した。

【0103】

次いで、非磁性体材料の体積含有量が０、２５、５０、７５、１００ｖｏｌ％となるように、上記非磁性体材料及び磁性体材料を秤量し、所定量の水系アクリルバインダ、および分散剤を添加し、ＰＳＺボールと共にポットミルに入れ、湿式で十分に混合粉砕し、第２のスラリーを作製した。次いで、ドクターブレード法を使用し、第２のスラリーを成形加工してシート状とし、これを矩形に打ち抜くことにより、厚さ２５μｍの試料番号１〜５の第２のシートを作製した。

【0104】

［試料の作製］
＜積層コイル部品の作製＞
第１及び第２のシートの各々にレーザ照射を行って所定箇所にビアホールを形成した。

【0105】

次いで、第１のシートの表面に導電性ペーストをスクリーン印刷法で塗布し、乾燥させ、焼成後にコイル部となる導電層を形成すると共に、ビアホールに導電性ペーストを充填し、ビア導体を形成した。

【0106】

また、第２のシートのうち、最端部の第２のシートの表面に導電性ペーストをスクリーン印刷法で塗布し、乾燥させ、焼成後に引出導体部となる導電層を形成すると共に、ビアホールに導電性ペーストを充填し、ビア導体を形成した。

【0107】

次いで、ビア導体を介して導電層が螺旋状になるように第１のシートを積層し、次いで、外部導体の側面折り返し部の長さに相当する積層枚数の第２のシートを導電層が最端面に位置するように配して前記第１のシートを狭持し、加熱しながら加圧して積層体を作製した。そして、この積層体を匣（さや）に入れ、９２０℃の温度で５時間焼成し、その後、焼結体表面をバレル研磨して角部にＲ形状とし、これにより部品素体を得た。

【0108】

その後、導電性ペーストを部品素体の端面部に塗布し、８００℃の温度で焼き付けて下地導体を作製し、該下地導体に電解めっきを行ってＮｉ皮膜、Ｓｎ皮膜を順次形成して外部導体を作製し、これにより試料番号１〜５の横巻き構造の積層コイル部品（試料）を得た。尚、各積層コイル部品の外形寸法は長さＬが１．０ｍｍ、幅Ｗが０．５ｍｍ、厚みＴが０．５ｍｍであり、コイルの巻き数は３０ターンであった。

【0109】

＜円板状試料の作製＞
試料番号１〜５の各第２のシートをそれぞれ複数枚積層し、加熱しながら加圧して積層体を作製した。そして、これに打ち抜き加工を行った後、９２０℃で５時間焼成し、これにより円板状素体を作製し、次いで、この円板状素体の両主面にＩｎ−Ｇａ合金を塗布して電極を形成し、これにより試料番号１〜５の円板状試料を作製した。この円板状試料の外形寸法は、直径１０ｍｍ、厚み１ｍｍであった。

【0110】

［特性評価］
試料番号１〜５の各積層コイル部品を使用し、第１及び第２の領域におけるＦｅ元素及びＳｉ元素の占める面積比率を求めた。

【0111】

具体的には、第２の領域におけるＦｅ元素及びＳｉ元素の面積比率を以下の方法で求めた。

【0112】

まず、長さＬ及び幅Ｗで規定されるＬＷ面が表面に露出するように試料の周りを樹脂で固めた。そして、研磨機を用いて部品本体の略中央部分まで研磨した。

【0113】

次いで、部品素体の端面と該端面に対向するコイル部の略中央部分、及びＷ方向の略中央部分について、縦５０μｍ、横５０μｍの観察領域を３箇所抽出し、ＳＴＥＭ（日立ハイテクノロジーズ社製、ＨＤ-２３００Ａ）を使用し、Ｆｅ元素及びＳｉ元素のマッピング分析を行った。その結果、Ｆｅ元素とＳｉ元素とは重なることはなく、異なる場所に存在することを確認した。そして、３箇所の観察領域についてＳｉ元素が占める面積を求め、その平均値を面積比率とした。

【0114】

その結果、Ｓｉ元素の面積比率は、試料作成時に秤量した非磁性体材料の体積含有量と略一致したことから、前記Ｓｉ元素の面積比率は、非磁性体材料の体積含有量と見做すこととした。

【0115】

図６及び図７は、マッピング分析の一例を示す図であり、図６は試料番号２におけるＦｅ元素のマッピング分析、図７は試料番号２におけるＳｉ元素のマッピング分析をそれぞれ示している。

【0116】

この図６及び図７からも明らかなように、Ｆｅ元素は磁性体材料中に含まれ、Ｓｉは非磁性体材料中に含まれるため、上述したようにマッピング分析を行っても両者は重なることはなく、異なる場所に存在している。そして図７から３個の観察領域における面積比率の平均値を求めたところ、約２５％であった。すなわち、Ｓｉ元素の面積比率は非磁性体材料の体積含有量にほぼ相当することから、前記面積比率は第２の領域の非磁性体材料の体積含有量と見做せることが分かった。

【0117】

尚、第１の領域についても、上述と同様の方法・手順で各試料のＬ方向、Ｗ方向の略中央部の３箇所を観察領域としてＦｅ元素、Ｓｉ元素のマッピング分析を行ったが、本実施例では第１の領域にはＳｉ元素が含まれていないことから、マッピング分析でもＳｉ元素の存在が認められず、したがって磁性体材料がほぼ１００ｖｏｌ％であることが確認された。

【0118】

次に、上記試料番号１〜５の各積層コイル部品について、インピーダンスアナライザー（アジレント・テクノロジー社製、４９９１Ａ）を使用し、温度２０±１℃、測定周波数１ＭＨｚ〜３ＧＨｚ、測定電圧５０ｍＶｒｍｓの測定条件でインピーダンスＺを測定した。

【0119】

また、上述した試料番号１〜５の各円板状試料について、ＬＣＲメータ（アジレント・テクノロジー社製、４２８４Ａ）を使用し、測定周波数１ＭＨｚで静電容量を測定し、該静電容量と試料寸法とから比誘電率εｒを求めた。

【0120】

表１は、第１及び第２の領域における非磁性体材料及び磁性体材料の各体積含有量、及び各領域における非磁性体材料の含有量差、及び測定結果を示している。

【0121】

【表1】

【0122】

試料番号１では、第１及び第２の領域のいずれの領域にも非磁性体材料が含有されておらず、部品素体が磁性体材料のみで形成されているため、比誘電率εｒが１５．０と大きく、インピーダンスＺは１６３６Ωと低くなった。

【0123】

これに対し試料番号２〜５は、前記第２の領域における非磁性体材料の体積含有量が、第１の領域に比べて多いので、比誘電率εｒが１３．０以下に低下した。このように比誘電率εｒが低下していることから、外部導体と内部導体との間で発生する浮遊容量も抑制できるものと思われる。また、インピーダンスＺは１６４６Ω以上となり、試料番号１に比べ高いインピーダンスを得ることができることが分かった。

【0124】

さらに、試料番号２〜５から明らかなように、第２の領域の非磁性体材料の体積含有量が増加するのに伴い、また第２の領域と第１の領域との間の非磁性体材料の体積含有量の差が大きくなるのに伴い、比誘電率εｒが低下している。そして、このように比誘電率が低下することから、浮遊容量もより効果的に抑制できると考えられ、インピーダンスも高くなることが分かった。

【0125】

また、本実施例の結果から、第２の領域の非磁性体材料の体積含有量、及び第２の領域と第１の領域との間の非磁性体材料の体積含有量の差が２５ｖｏｌ％以上であり、第１の領域では磁性体材料の体積含有量が１００ｖｏｌ％であり、これらの範囲で良好な結果が得られることが分かった。

【0126】

図８は本実施例のインピーダンス特性を示す図であり、横軸が非磁性体材料の体積含有量（ｖｏｌ％）、縦軸がインピーダンスＺ（Ω）を示している。

【0127】

この図８から明らかなように第２の領域の非磁性体材料の体積含有量が増加するのに伴い、より高いインピーダンスが得られことが分かった。

【産業上の利用可能性】

【0128】

浮遊容量を抑制でき高周波特性が良好で高いインピーダンスが得られる高周波デバイス用途に好適な積層コイル部品を得ることができる。

【符号の説明】

【0129】

１、２１ 内部導体
２、２２ 部品素体
３ａ、３ｂ、２３ａ、２３ｂ 外部導体
４、２４ コイル部
５ａ、５ｂ、２５ａ、２５ｂ 引出導体部
６ａ、６ｂ 端面部
７ａ、７ｂ 側面折り返し部
８、２８ 第１の領域
９ａ、９ｂ、２９ａ、２９ｂ 第２の領域

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】