特開 2022-100927 液中粒子計測器、液中粒子計測方法、信号処理プログラム

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2022100927

(43)【公開日】2022-07-06

(54)【発明の名称】液中粒子計測器、液中粒子計測方法、信号処理プログラム

(51)【国際特許分類】

   G01N 15/14 20060101AFI20220629BHJP

【ＦＩ】

G01N15/14 B

G01N15/14 P

【審査請求】未請求

【請求項の数】9

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2020215214

(22)【出願日】2020-12-24

(71)【出願人】

【識別番号】000115636

【氏名又は名称】リオン株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100120592

【弁理士】

【氏名又は名称】山崎 崇裕

(74)【代理人】

【識別番号】100192223

【弁理士】

【氏名又は名称】加久田 典子

(72)【発明者】

【氏名】齊藤 光秋

(72)【発明者】

【氏名】菅原 鈴子

(72)【発明者】

【氏名】吉川 由華

(57)【要約】

【課題】粒子の可測粒径を小さくしつつ計数効率を上げる技術の提供。
【解決手段】信号処理部３０においては、入力信号に対して確率共鳴を用いた信号処理がなされる。データ入力部３１から送られる入力信号は、ノイズ加算部３３においてノイズ生成部３２で生成された無相関なｋ個の各ノイズと加算される。加算後の各信号は、二値化処理部３４で二値化されてから平均化処理部３５でその単純平均が算出され、算出結果に応じた出力信号のうち、所望信号の周波数帯域から外れる成分がＬＰＦ部３６でカットされた上で、判定部３７において粒子閾値を超えた（粒子が存在する）か否かの判定がなされる。二値化の際には、測定試料の媒質に応じて二値化閾値算出部３８で自動的に算出された二値化閾値が用いられるため、誤検出を低減しつつ粒径がより小さい粒子を検出できる。また、１つのノイズデータから無相関な複数のノイズが生成されるため、データ容量を抑制できる。
【選択図】図７

【特許請求の範囲】

【請求項1】

液体試料に含まれる粒子と前記液体試料に入射した光との相互作用により生じる散乱光を検出して強度に応じた大きさの信号に変換する検出部と、
前記信号に対し、所定数の並列処理を行って前記所定数の無相関な各ノイズを加算し、加算後の各信号を出力する加算部と、
前記加算後の各信号を前記液体試料に合わせて設定された二値化閾値を用いて二値化し、各二値化信号を出力する二値化部と、
前記各二値化信号に基づく値を算出して出力する算出部と、
前記算出部の出力のうち、所定周波数の成分を通過させるフィルタ部と、
前記フィルタ部の出力が所定の粒子閾値を超えている場合に粒子が存在すると判定する判定部と
を備えた液中粒子計測器。

【請求項2】

請求項１に記載の液中粒子計測器において、
前記液体試料の散乱光成分の特徴量に基づき前記二値化閾値を算出する二値化閾値算出部をさらに備え、
前記二値化部は、
前記二値化閾値算出部により算出された前記二値化閾値を用いて二値化することを特徴とする液中粒子計測器。

【請求項3】

請求項２に記載の液中粒子計測器において、
前記二値化閾値算出部は、
前記液体試料の散乱光成分のＲＭＳ値又はＤＣ値に基づいて前記二値化閾値を算出することを特徴とする液中粒子計測器。

【請求項4】

請求項１から３のいずれかに記載の液中粒子計測器において、
所定データ長のノイズデータを記憶する記憶部と、
前記ノイズデータから開始点を異ならせて無相関な複数のノイズを生成する態様により前記所定数のノイズを生成するノイズ生成部と
をさらに備え、
前記加算部は、
前記ノイズ生成部により生成された所定数の無相関な各ノイズを加算することを特徴とする液中粒子計測器。

【請求項5】

請求項１から４のいずれかに記載の液中粒子計測器において、
前記算出部は、
前記各二値化信号の平均値を算出して出力することを特徴とする液中粒子計測器。

【請求項6】

液体試料に含まれる粒子と前記液体試料に入射した光との相互作用により生じる散乱光を検出して強度に応じた大きさの信号に変換する検出工程と、
前記信号に対し、所定数の並列処理を行って前記所定数の無相関な各ノイズを加算し、加算後の各信号を出力する加算工程と、
前記加算後の各信号を前記液体試料に合わせて設定された二値化閾値を用いて二値化し、各二値化信号を出力する二値化工程と、
前記各二値化信号に基づく値を算出して出力する算出工程と、
前記算出工程での出力のうち、所定周波数の成分を通過させるフィルタ工程と、
前記フィルタ工程での出力が所定の粒子閾値を超えている場合に粒子が存在すると判定する判定工程と
を含む液中粒子計測方法。

【請求項7】

請求項６に記載の液中粒子計測方法において、
前記液体試料の散乱光成分の特徴量に基づき前記二値化閾値を算出する二値化閾値算出工程をさらに含み、
前記二値化工程では、
前記二値化閾値算出工程で算出された前記二値化閾値を用いて二値化することを特徴とする液中粒子計測方法。

【請求項8】

液体試料に含まれる粒子の計測に用いられる信号処理プログラムであって、
コンピュータを、少なくとも、
前記粒子と前記液体試料に入射した光との相互作用により生じた散乱光の強度に応じた大きさの信号に対し、所定数の並列処理を行って前記所定数の無相関な各ノイズを加算し、加算後の各信号を出力する加算部と、
前記加算後の各信号を前記液体試料に合わせて設定された二値化閾値を用いて二値化し、各二値化信号を出力する二値化部と、
前記各二値化信号に基づく値を算出して出力する算出部と、
前記算出部の出力のうち、所定周波数の成分を通過させるフィルタ部と、
前記フィルタ部の出力が所定の粒子閾値を超えている場合に粒子が存在すると判定する判定部
として機能させる信号処理プログラム。

【請求項9】

請求項８に記載の信号処理プログラムにおいて、
前記コンピュータを、
前記液体試料の散乱光成分の特徴量に基づき前記二値化閾値を算出する二値化閾値算出部としてさらに機能させ、
前記二値化部は、
前記二値化閾値算出部により算出された前記二値化閾値を用いて二値化することを特徴とする信号処理プログラム。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、液体試料中に存在する粒子を計測する装置及び方法に関し、特に、微小な粒子の検出に際して確率共鳴現象を用いる装置及び方法に関する。

【背景技術】

【0002】

確率共鳴（Stochastic Resonance）とは、信号にノイズを加えることで、ある確率の下で信号が強まり反応が向上する現象であり、ノイズの影響下にある微弱な信号を検出する上で好適な手法である。例えば、微弱信号が含まれる入力信号に対して並列処理を行い、互いに相関のないノイズをそれぞれに加算する方法が知られている（例えば、非特許文献１を参照。）。この方法を利用したオーソドックスな信号処理においては、図８に示されるように、ｋ個の並列処理において入力信号にノイズを加算して得られる各信号は、固定の二値化閾値を用いて二値化される。

【0003】

また、粒子検出の分野においては、確率共鳴を利用して空気中に含まれる微小な粒子の検出精度（ＳＮ比）を向上させる信号処理方法が知られている（例えば、特許文献１を参照。）。この信号処理においては、模擬信号（パルス数及びパルス波形が既知の微弱信号）にノイズ信号を加算した電気信号を用いることにより、ＳＮ比の最適化がなされる。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特許第６５３１４９９号公報

【非特許文献】

【0005】

【非特許文献1】J. J. Collinsら著，「Stochastic resonance without tuning」，Nature Vol.376，p.236-238，1995年7月20日

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0006】

液中粒子計測の分野においては、最小可測粒径を３０ｎｍとする製品が既に知られているが、例えば半導体のプロセスルールのさらなる微小化に伴って、粒径３０ｎｍ未満の粒子の計測が求められている。しかしながら、従来の計測方法の延長線上では、最小可測粒径の更新は限界に達しつつあり、また、新たな手法の検討に当たっては、測定試料が液体であることに特有の課題を考慮しなければならない。

【0007】

すなわち、液中粒子の計測においては、測定する試料自体の散乱光がノイズ源となるが、この散乱光が空気の散乱光と比べて非常に大きく、また、散乱光の強さが試料により異なり、温度等の測定環境によっても変化する。そのため、確率共鳴を利用して液中粒子計測を行うとしても、上述した固定の二値化閾値を用いるオーソドックスな信号処理を適用するだけでは、粒子の計測を精度よく行うことは困難であり、十分な精度を確保するためには、試料の屈折率や等温圧縮率等を要因とした試料のノイズ振幅の変化に対処すべく、二値化閾値の調整が必要となる。

【0008】

具体的には、二値化閾値が固定される場合には、いかなる状況においても試料の散乱光に起因するノイズによる誤検出を除去できるよう、想定される最も大きいノイズより二値化閾値を大きな値に設定する必要がある。また、試料の散乱光が小さい場合には、微弱な粒子信号を検出するために、二値化閾値も小さく設定する必要がある。測定の度に試料に応じて手動で二値化閾値を調整すると、手間がかかる上に、調整にばらつきが生じる虞がある。

【0009】

一方、上述した粒子検出の分野における先行技術によれば、回路系におけるノイズの影響を低減させることは可能であると考えられるが、試料から発生する散乱光に起因するノイズの影響を低減させることは困難である。また、この先行技術においては、測定前にパルスに関する既知の情報に基づいてチューニングを行わなければならず、準備に手間がかかる。

【0010】

さらに、確率共鳴を利用するためには、無相関な複数のノイズを用意しなければならない。確率共鳴を用いた信号処理においては、並列数ｋが多いほど微弱信号の検出精度が上がることが知られているが、そのためにはｋ個の無相関なノイズが必要となる。計測器に利用可能なリソースには制約があるため、これらのノイズをどのように用意するのかも課題となる。

【0011】

そこで、本発明は、粒子の可測粒径を小さくしつつ計数効率を上げる技術の提供を課題とする。

【課題を解決するための手段】

【0012】

上記の課題を解決するため、本発明は以下の液中粒子計測器、液中粒子計測方法、信号処理プログラムを採用する。なお、以下の括弧書中の文言はあくまで例示であり、本発明はこれに限定されるものではない。

【0013】

すなわち、本発明の液中粒子計測器、液中粒子計測方法、信号処理プログラムにおいては、液体試料に含まれる粒子と液体試料に入射した光との相互作用により生じた散乱光の強度に応じた大きさの信号に対し、所定数の並列処理を行って所定数の無相関な各ノイズを加算して加算後の各信号を出力し、各信号を液体試料に合わせて設定された二値化閾値を用いて二値化して各二値化信号を出力し、各二値化信号に基づく値を算出して出力し、この出力のうち所定周波数の成分を通過させた上で、出力（通過した成分）が所定の粒子閾値を超えている場合に粒子が存在すると判定する。

【0014】

この態様によれば、散乱光信号に含まれる背景光由来の信号のレベルが下がる一方で、粒子由来の信号が相対的にくっきりと浮き上がらせることができ、微小な粒子に由来する微弱な信号を確実に検出することができる。また、この態様によれば、液体試料に合わせて設定された二値化閾値を用いて二値化がなされるため、固定の二値化閾値を用いる場合と比較して、粒子を精度よく検出することができる。

【0015】

好ましくは、上記の液中粒子計測器、液中粒子計測方法、信号処理プログラムにおいて、液体試料の特徴量に基づいて二値化閾値を算出し、算出された二値化閾値を用いて二値化を行う。また、より好ましくは、液体試料の散乱光成分のＲＭＳ値又はＤＣ値に基づいて二値化閾値を算出する。

【0016】

この態様によれば、液体試料の特徴量、例えば、液体試料の散乱光成分のＲＭＳ値又はＤＣ値に基づいて二値化閾値が自動的に算出され設定されるため、手動で設定する場合と比較して、計測の準備に要する手間を軽減することができ、誤検出をより低減しつつ粒子由来のよりレベルの低い信号を検出することが可能となる。

【0017】

より好ましくは、上記の液中粒子計測器、液中粒子計測方法、信号処理プログラムにおいて、予め用意された所定データ長のノイズデータから開始点を異ならせて無相関な複数のノイズを生成する態様により所定数のノイズを生成し、これらの各ノイズを所定数の並列処理にて加算する。

【0018】

この態様によれば、並列処理数に応じた個数の無相関なノイズが或るノイズデータから開始点を異ならせて無相関な複数のノイズを生成する態様により生成されるため、ノイズの生成に要するノイズデータの種類や容量を抑制することができるとともに、計測に要するノイズを効率よく生成することができる。

【発明の効果】

【0019】

以上のように、本発明によれば、粒子の可測粒径を小さくしつつ計数効率を上げることができる。

【図面の簡単な説明】

【0020】

【図1】粒子計測器の構成を示すブロック図である。

【図2】粒子検出部の構成を示す斜視図及び垂直断面図である。

【図3】信号処理部の構成を示すブロック図である。

【図4】ノイズの生成態様を説明する図である。

【図5】ＡＣカップリング後の散乱光成分とＲＭＳ値の一例を示す図である。

【図6】粒子計数処理の手順例を示すフローチャートである。

【図7】実施形態における確率共鳴を用いた信号処理の態様を簡略的に示す図である。

【図8】粒径３０ｎｍ未満の粒子を検出するための処理の各過程における信号の波形を比較して示す図である。

【図9】比較例における確率共鳴を用いた信号処理の態様を簡略的に示す図である。

【発明を実施するための形態】

【0021】

以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。なお、以下の実施形態は好ましい例示であり、本発明はこの例示に限定されるものではない。

【0022】

〔粒子計測器〕
図１は、粒子計測器１の構成を示すブロック図である。

【0023】

粒子計測器１は、例えば、粒子検出部１０、Ａ／Ｄ変換部２０、信号処理部３０、及び出力部５０からなる。粒子検出部１０は、液体試料に光を照射して試料中を浮遊する粒子と照射光との相互作用により生じる散乱光を検出し、その強さに応じた電気信号を出力する。Ａ／Ｄ変換部２０は、粒子検出部１０から出力される電気信号をデジタル信号に変換する。信号処理部３０は、Ａ／Ｄ変換部２０から出力されるデジタル信号に対して種々の信号処理を施し、粒子を検出（粒子の存在を判定）して粒径区分毎に計数する。出力部５０は、信号処理部３０による計数結果を出力する。

【0024】

本実施形態においては、粒径３０ｎｍ未満の粒子を精度よく検出するために、信号処理部３０において確率共鳴を用いた信号処理がなされる。粒径についてより具体的には、本実施形態と同精度の光学系を用いる場合には粒径２０ｎｍ程度までの粒子を精度よく検出できることが想定される。さらに光学系の精度が改善されれば粒径１０ｎｍやそれ以下の粒径の粒子を精度よく検出できることも期待される。なお、粒子検出部１０及び信号処理部３０の構成については、別の図面を用いてさらに後述する。

【0025】

〔粒子検出部〕
図２は、粒子検出部１０の構成を簡略的に示した斜視図及び断面図である。（Ｂ）の断面図は、（Ａ）の斜視図に示されたII－II切断線に沿う垂直断面図である。

【0026】

粒子検出部１０は、例えば、フローセル１１、光源１２、集光レンズ１３、光電変換器１４等で構成される。フローセル１１はＬ字状の形状をなし、その内部を貫通するようにして流路１１ａが形成されている。試料は、第１開口１１ｂから流路１１ａに導入されて第２開口１１ｃから外部に排出される。また、光源１２は、試料の流れに対して垂直な方向からレーザ光を照射する。本実施形態においては、粒径３０ｎｍ未満の粒子の検出を考慮し、照射光として５３２ｎｍのグリーンレーザを用いた。レーザ光が照射されると、流路１１ａ内の所定の位置に照射領域Ｌ及び検出領域Ｍが形成され、検出領域Ｍを通過する粒子Ｐから散乱光が生じる。集光レンズ１３は、粒子Ｐから生じた散乱光を集光する。光電変換器１４は、集光された散乱光を検出し、その強さに応じた電圧に変換して電気信号を出力する。

【0027】

集光レンズ１３及び光電変換器１４は、試料の流れに対向する位置に配置される。これにより、粒子Ｐから生じる散乱光を精度よく検出することできる。また、検出領域Ｍと集光レンズ１３との間に位置するフローセル１１の内壁には凹面部１１ｄが形成されており、検出領域Ｍを通過した粒子Ｐから生じた散乱光がフローセル１１の内壁に入射する際に生じうる屈折を抑制することができる。なお、粒子検出部１０における各機器の配置は集光軸を基準として決定されており、照射光の入射位置は検出領域Ｍの中心が集光軸上に位置するように設計されている。

【0028】

〔Ａ／Ｄ変換器〕
光電変換器１４から出力される電気信号（以下、「検出信号」と称する。）には、粒子Ｐが検出領域Ｍを通過した際に検出される信号（以下、「所望信号」と称する。）の他に、試料の散乱光に起因するノイズ（以下、「散乱ノイズ」と略称する。）等が含まれる。また、所望信号は、１５ｋＨｚ程度までの周波数帯域にガウス分布する信号であると想定される。

【0029】

検出信号は、Ａ／Ｄ変換部２０で標本化及び量子化がなされてデジタル信号に変換される。本実施形態においては、アンチエイリアシングのため、検出信号に対し、所望信号の周波数帯域に十分な余裕を持たせた６０ｋＨｚをカットオフ周波数とする２次のローパスフィルタをかける。また、量子化雑音をできる限り低く抑えるため、検出信号の約２０倍でのオーバーサンプリングとし、５Ｍｓｐｓのレートで標本化を行う。また、量子化ビットは１６ｂｉｔとする。

【0030】

〔信号処理部〕
図３は、信号処理部３０の構成を示すブロック図である。

【0031】

信号処理部３０は、例えば、データ入力部３１、ノイズ生成部３２、ノイズ加算部３３、二値化処理部３４、平均化処理部３５、ＬＰＦ部３６、判定部３７、二値化閾値算出部３８、二値化閾値記憶部３９、リセット部４０、波高分析部４１、粒子計数部４２等で構成される。これらのうち、ノイズ生成部３２からリセット部４０までの各機能部は、粒径３０ｎｍ未満の粒子の検出及び計数に寄与し、波高分析部４１は、粒径３０ｎｍ以上の粒子の検出に計数に寄与する。以下、信号処理部３０を構成する各機能部の役割を、信号の流れに沿って説明する。

【0032】

〔データ入力部〕
Ａ／Ｄ変換部２０から出力されるデジタル信号（信号データ）は、データ入力部３１に入力される。データ入力部３１は、入力信号をそのままの状態で出力する。なお、本実施形態においては、信号データをリアルタイムで逐次入力しているが、これに代えて、図示しない内部メモリ等の記憶領域に蓄積された信号データを読み込んで入力してもよい。

【0033】

ところで、入力信号には、所望信号の他に計測の過程で発生するノイズが含まれているが、本実施形態においては、粒径３０ｎｍ未満の粒子も検出対象とするため、計測に伴うノイズはできる限り低く抑える必要がある。

【0034】

入力信号に含まれる代表的なノイズとしては、上記の散乱ノイズの他に、Ａ／Ｄ変換時の量子化ノイズ、電気回路由来の熱雑音が挙げられる。このうち、Ａ／Ｄ変換時の量子化ノイズについては、上述したようにＡ／Ｄ変換部２０での処理に際して対策が講じられている。また、電気回路の熱雑音は、１ｍＶオーダのノイズであり、散乱ノイズが１００ｍＶオーダのノイズであることに照らせば、十分に小さいと考えられる。そして、散乱ノイズについては、後続する信号処理において対応がなされる。

【0035】

〔ノイズ生成部〕
ノイズ生成部３２は、後述するノイズ加算部３３における処理の並列数に応じた個数の互いに相関のないノイズを生成して出力する。本実施形態においては、図示しない記憶領域（記憶部）に記憶されている一定データ長のノイズデータを繰り返し連結して得られる連結データの先頭から、所定長ずつ次々とずらした位置を開始点として、１つのノイズデータから複数のノイズを生成する。なお、生成に用いるノイズデータは、白色ガウスノイズであることが望ましい。

【0036】

〔ノイズの生成態様〕
図４は、ノイズの生成態様を説明する図である。
ノイズ生成部３２は、例えば、並列数ｋ＝１００の場合には、データ長１６ｋＢの無相関な７種類のノイズデータＡ～Ｇを用意し、それぞれのノイズデータを繰り返し連結して得られる連結データにおいて、ぞれぞれの先頭から１ｋＢずつ次々とずらした位置を開始点として、１００個のノイズを生成する。

【0037】

具体的には、ノイズデータＡをベースとする連結データからは、その先頭を開始点とするノイズ１、先頭から１ｋＢずらした位置を開始点とするノイズ２、先頭から２ｋＢずらした位置を開始点とするノイズ３、・・・、先頭から１４ｋＢずらした位置を開始点とするノイズ１５、先頭から１５ｋＢずらした位置を開始点とするノイズ１６を生成する。ノイズデータＢ以降についても同様にして処理を行い、１ノイズデータ当たり１６個のノイズを生成可能である。

【0038】

ノイズデータＡ～Ｇが無相関であることから、これらをベースとし開始点を異ならせて生成される各ノイズもまた無相関なものとなる。このような態様でノイズを生成することにより、生成に要するノイズデータの数や容量を抑制しながら無相関な複数のノイズを生成することが可能となる。

【0039】

なお、ノイズデータのデータ長や開始点をずらす際の所定長は、状況に応じて適宜変更が可能である。いずれにせよ、これらの値に応じて１ノイズデータ当たりのノイズ生成可能数が自ずと決定される。したがって、予め用意するノイズデータの数は、並列数ｋを１ノイズデータ当たりのノイズ生成可能数で除算した商に１加算して得られる数となる。

【0040】

また、本実施形態においては記憶領域に記憶されているノイズデータを用いてノイズを生成しているが、これに代えて、演算によりノイズを生成してもよい。例えば、Ｍ系列を用いた疑似乱数生成法を用いてノイズを生成してもよい。

【0041】

〔ノイズ加算部：図３参照〕
ノイズ加算部３３は、入力信号（データ入力部３１からの出力信号）に対して並列数をｋとする並列処理を行い、それぞれの処理においてノイズ生成部３２で生成された無相関なｋ個のノイズを同一の強度（ノイズ付加量β）で加算して出力する。本実施形態においては、並列数ｋ＝１００とした。また、ノイズ付加量βは、所望信号や背景光由来の散乱ノイズの強度、計測する媒質及びその温度や濃度等に関連するものであり、本実施形態では、予め行った実験に基づいて決定された値を適用している。なお、ノイズ付加量βは、ノイズ生成部３２におけるノイズの生成時に考慮してもよく、その場合には、ノイズ加算部３３では入力信号に各ノイズが直接加算されることとなる。

【0042】

並列数を増やすことにより、演算量は増大するものの、後述する処理において所望信号をノイズ信号に対して一層くっきりと浮き上がらせることができ、検出精度を向上させることが可能となる。但し、並列数が一定数を超えると、検出精度の向上は漸近的なものとなる。したがって、並列数は、計測における所望信号やノイズの状況、信号処理部３０の演算処理能力等を考慮して適切な値を選択することが望ましい。

【0043】

〔二値化処理部〕
二値化処理部３４は、ノイズ加算部３３からのｋ個の各出力を、後述する二値化閾値記憶部３９に記憶されている二値化閾値算出部３８により算出された確率共鳴の二値化閾値ｍと比較し、出力がｍ以上の場合には「１」を出力する一方、ｍ未満の場合には「０」を出力する。

【0044】

〔平均化処理部〕
平均化処理部３５は、本発明の算出部の一例である。二値化処理部３４からのｋ個の各出力を加算してからｋで除算することで単純平均を算出し、分解能を１０ｂｉｔとして算出結果を１～１０２４（＝２^１０）の値に変換して出力する。なお、下流側の処理工程における利便性等を考慮し、平均化処理部３５ではｋでの除算を行わないこととしてもよいが、その場合には、前後の処理工程において並列数がｋであることを踏まえた計算がなされることとなる。また、単純平均に代えて、ｋ個の各出力に何らかの重み付けを行う平均（加重平均）等を算出しても良い。

【0045】

〔ＬＰＦ部〕
ＬＰＦ部３６は、平均化処理部３５からの出力信号に対しローパスフィルタをかける。本実施形態においては、所望信号の周波数帯域であるおおよそ１００Ｈｚから１５ｋＨｚまでに対応する出力信号の成分を通過させるべく、カットオフ周波数を１５ｋＨｚとする３次のローパスフィルタを用いた。これにより、持続時間の短い信号がカットされるため、粒子の誤検出を排除することが可能となる。なお、ここでのフィルタの傾斜はさほど急峻である必要はないため、３次のフィルタに代えて、２次のフィルタを用いてもよい。また、所望信号の周波数帯域はおおよそ１００Ｈｚ以上の周波数成分を通過させればよく、ローパスフィルタに限らず所望信号の周波数帯域を通過させるバンドパスフィルタや、ハイパスフィルタや所望信号の周波数帯域以外を制限する目的でのバンドストップフィルタ等の組み合わせで実現してもよい。

【0046】

〔判定部〕
判定部３７は、ＬＰＦ部３６からの出力信号が粒子計測器１の最小可測粒径に応じて予め決定された所定の閾値（以下、「粒子閾値」と称する。）を超えているか否かを確認し、出力信号が粒子閾値を超えている場合には、粒子が存在する（粒子に由来する信号である）と判定してその旨を示すパルスを出力する一方、粒子閾値以下である場合には、粒子が存在しない（粒子に由来する信号でない）と判定し、パルスの出力を行わない。本実施形態においては、例えば、最小可測粒径を「２０ｎｍ」とし、「２０ｎｍ」に対応して予め決定された「８５０」を粒子閾値として、１～１０２４の値をとる出力に対し上記の判定を行う。検出閾値は、誤検出を起こすことなく最小可測粒径以上の粒子を検出するための閾値として、予め行った実験に基づいて導出された値である。

【0047】

〔二値化閾値算出部〕
二値化閾値算出部３８は、後述するリセット部４０からのリセット信号を受信すると、その時点での測定試料に合わせて確率共鳴の二値化閾値を算出する。二値化閾値は、以下の計算式により算出される。

【0048】

＜数１＞
二値化閾値 ＝ （二値化係数）×（ノイズベース設定値）

【0049】

上記の計算式のうち、二値化係数は、光学機器の設計値に基づいて予め決定される値である。また、ノイズベース設定値は、計測時に測定試料の散乱光成分の特徴量に応じて設定される値であり、具体的には、測定試料の散乱光成分のＲＭＳ値、又は、ＤＣ値、又は、ＲＭＳ値及びＤＣ値を踏まえた値等が該当する。ＲＭＳ値とは、計測信号における交流成分の実効値のことであり、信号の２乗値の平均の平方根により算出される。ＤＣ値とは、計測信号における直流成分値のことである。すなわち、本実施形態においては、ＲＭＳ値やＤＣ値が測定試料の特徴量として用いられる。

【0050】

なお、ノイズベース設定値を設定する上で考慮される散乱光成分の特徴量は、ＲＭＳ値やＤＣ値に限定されない。例えば、測定試料の散乱光成分に関連する各種平均値（振幅の加算平均値や加重平均値等）、振幅値の分布における中央値や最大値、振幅のピーク値等の測定試料の特徴量を示すいずれかの指標、又はそれらの指標の値に近い算出結果をもたらす何らかの数式による値、或いはそれらの組み合わせであってもよい。いずれの場合においても、二値化係数はノイズベース設定値の選択に応じて適切に設定される。

【0051】

二値化係数は、試料の媒質や濃度、屈折率、等温圧縮率等の特性を考慮した値が、ＲＭＳ値及びＤＣ値のそれぞれに対して光学機器の設計時点で決定され、工場出荷時に図示しない記憶領域にプリセットされる。

【0052】

ノイズベース設定値の元となるＲＭＳ値及びＤＣ値は、リセット信号受信後の所定期間（例えば、５秒間）におけるそれぞれの計測結果に基づいて設定される。例えば、電源ＯＮの操作に伴うリセットの場合には、光源１２の暖機運転終了後の段階で計測した５秒間のＲＭＳ値及びＤＣ値に基づいて設定される。ＲＭＳ値は、媒質によって異なる値となる。例えば、媒質が純水の場合に対し、濃度９６％の濃硫酸では約１．２倍、ＩＰＡでは約１．３～１．４倍となる。また、ＤＣ値は、媒質が純水の場合には６０～７０ｍＶ程度となる。

【0053】

本実施形態においては、ノイズベース設定値として、ＲＭＳ値のみを用いる。そのため、プリセットされているのはＲＭＳ値に対応する二値化係数のみであり、リセット時には、この二値化係数とＲＭＳ値との積により二値化閾値が自動的に算出される。

【0054】

図５は、測定試料の媒質が純水である場合におけるＡＣカップリング後の散乱光成分と、これに基づいて設定されたＲＭＳ値の具体例を示している。この例においては、二値化係数を「３」とし、散乱光成分のＲＭＳ値の算出結果が「０．０３Ｖｒｍｓ」となり、この二値化係数とＲＭＳ値との積により、二値化閾値は「０．０９」と算出される。

【0055】

なお、本実施形態においては、ノイズベース設定値として、ＲＭＳ値のみを用いているが、これに代えて、ＤＣ値のみを用いる場合には、ＤＣ値に対応する二値化係数のみがプリセットされ、ＲＭＳ値及びＤＣ値の両方を踏まえて決定される値を用いる場合には、ＲＭＳ値及びＤＣ値のそれぞれに対応する二値化係数がプリセットされることとなる。複数種類のノイズベース設定値を利用可能な構成とする場合には、プリセットされた測定試料名リストから測定試料名の選択や散乱光成分の特徴量の選択に応じて最適な設定値を自動的に設定するよう構成してもよいし、いずれかの設定値を手動で設定するよう構成してもよい。

【0056】

複数種類のノイズベース設定値からの選択に際しては、例えば、ＤＣ値を選択した場合に粒子の計測結果にＤＣ値由来の影響を与える可能性がある場合（光源１２の劣化等によりレーザ光の光量が変化し散乱光の強度が上下するような場合等）には、ＲＭＳ値の方が適している。また、洗浄度が高い（浮遊粒子が少ない）試料を用いる場合もまた、ＲＭＳ値の方が適している。これに対し、粒子濃度が高い試料を用いる場合には、粒子由来の信号（所望信号）と試料の散乱光由来の信号（散乱ノイズ）との区別が困難であるため、ＤＣ値の方が適している。或いは、ＲＭＳ値及びＤＣ値の両方を踏まえることでより精度の高い計測結果が得られる場合には、そのような設定値を利用可能としてもよい。

【0057】

〔二値化閾値記憶部〕
二値化閾値記憶部３９は、工場出荷前に予め決定されプリセットされた上記の二値化係数に加えて、二値化閾値算出部３８により算出された二値化閾値を記憶する。後述するリセット部４０からのリセット信号を受信すると、二値化閾値記憶部３９は、二値化係数を保持したままその時点で記憶していた二値化閾値をクリアする。

【0058】

〔リセット部〕
リセット部４０は、粒子計測器１のリセット操作に伴い、確率共鳴を用いた信号処理に関わる各機能部に対してリセット信号を送信する。ここで、「リセット操作」とは、ユーザによる粒子計測器１に対する操作のうちリセットを伴う操作のことであり、具体的には、電源ＯＮの操作や、計測試料を変えたこと等に応じて設定ボタンを押下する操作等が該当する。ユーザが電源ＯＮの操作を行った場合には光源１２の暖機運転の終了後に、また、ユーザが設定ボタンを押下した場合にはそのタイミングで、リセット部４０からリセット信号が送信される。そして、これに連動して二値化閾値算出部３８において二値化閾値の算出が自動的に行われるとともに、その他の各機能部における処理も初期化されることとなる。

【0059】

〔波高分析部〕
以上の各機能部３２～４０は粒径３０ｎｍ未満の粒子の検出及び計数に寄与するのに対し、波高分析部４１は、粒径３０ｎｍ以上の粒子の検出及び計数に寄与する。具体的には、波高分析部４１は、例えば、特許第４９６０７７２号の粒子計数方法と同様の手法（以下、「従来法」と称する。）を用いて、入力信号（データ入力部３１からの出力信号）に基づいて検出した粒子が予め３０ｎｍ以上で数μｍまでに設定した複数の粒径区分のいずれに該当するかを判定し、該当した粒径区分に応じたパルスを出力する。なお、従来法は既に公知であるため、波高分析部４１における処理の詳細な説明は省略する。

【0060】

〔粒子計数部〕
粒子計数部４２は、判定部３７及び波高分析部４１から出力されたパルスに基づいて、検出された粒子の数を粒径区分毎に計数する。なお、ノイズ加算部３３～判定部３７と波高分析部４１とは、同一の入力信号に対して異なる処理を同時に進行させており、判定部３７及び波高分析部４１のそれぞれが出力して粒子計数部４２に入力されるパルスは、同期されている。

【0061】

〔粒子計数処理〕
図６は、粒子計数部４２が実行する粒子計数処理の手順例を示すフローチャートである。粒子計数部４２は、計測が開始されてから終了するまで、粒子計数処理の実行を継続する。以下、手順例に沿って説明する。

【0062】

ステップＳ１：粒子計数部４２は、波高分析部４１からパルスが入力されたか否かを確認する。確認の結果、波高分析部４１からパルスが入力された場合には（ステップＳ１：Ｙｅｓ）、粒子計数部４２は、ステップＳ２を実行する。一方、波高分析部４１からパルスが入力されていない場合には（ステップＳ１：Ｎｏ）、粒子計数部４２は、ステップＳ３を実行する。

【0063】

ステップＳ２：粒子計数部４２は、波高分析部４１からのパルスに応じた粒径区分における粒子検出数をカウントアップする。例えば、波高分析部４１からのパルスが、４０～５０ｎｍの粒径区分に対応したパルスである場合には、この粒径区分における粒子検出数を１加算する。

【0064】

ステップＳ３：粒子計数部４２は、判定部３７からパルスが入力されたか否かを確認する。確認の結果、判定部３７からパルスが入力された場合には（ステップＳ３：Ｙｅｓ）、粒子計数部４２は、ステップＳ４を実行する。一方、判定部３７からパルスが入力されていない場合には（ステップＳ３：Ｎｏ）、粒子計数部４２は、ステップＳ１に戻る。

【0065】

ステップＳ４：粒子計数部４２は、３０ｎｍ未満の粒径区分における粒子検出数をカウントアップする。上述したように、判定部３７におけるパルス出力の基準となる粒子閾値は２０ｎｍに対応したものであるため、実質的にはこの処理により、２０ｎｍ以上３０ｎｍ未満の粒径区分における粒子検出数が１加算されることとなる。

【0066】

以上の手順を終えると、粒子計数部４２は、ステップＳ１に戻り、ステップＳ１～Ｓ４の手順を繰り返し実行する。

【0067】

上述したように、波高分析部４１からのパルスは、３０ｎｍ以上のいずれかの粒径区分に対応しているのに対し、判定部３７からのパルスは、２０ｎｍに対応する粒子閾値を超えた場合に入力される。そのため、粒径３０ｎｍ以上の粒子に由来する信号が処理されると、波高分析部４１及び判定部３７の両方から同時にパルスが入力される場合があるが、上記の手順に沿って粒子を計数することにより、１つの粒子に対するダブルカウントを回避することができ、粒子数を正確に計数することが可能となる。

【0068】

なお、粒子計数部４２による粒子の計数結果は、出力部５０に入力される。そして、出力部５０により、計数結果のモニタやプリンタへの出力やネットワークを介した他のデバイスへの送信等がなされることとなる。

【0069】

以上が、本実施形態における信号処理部３０の構成である。なお、信号処理部３０は、ＤＳＰ（Digital Signal Processor）に実装してもよいし、ＦＰＧＡ（Field Programmable Gate Array）等のデジタル信号処理が可能なデバイスに実装してもよい。或いは、ＰＣ等のような一般的な機能を備えたコンピュータにプログラムとして実装してもよい。

【0070】

〔確率共鳴を用いた信号処理（実施形態）〕
図７は、本実施形態における確率共鳴を用いた信号処理、すなわち粒径３０ｎｍ未満の粒子を検出するための処理の態様を簡略的に示す図である。また、図８は、確率共鳴を用いた信号処理の各過程における信号の波形を比較して示す図である。

【0071】

図７に示されるように、本実施形態の信号処理においては、先ず、入力信号（図８中（Ａ））がそのままの状態でデータ入力部３１からノイズ加算部３３に送られる。また、無相関なｋ個のノイズ（ガウスノイズ１～ｋ）がノイズ生成部３２で生成され、ノイズ加算部３３に送られる。そして、ノイズ加算部３３においてｋ個の並列処理が実行され、ｋ個の各ノイズがそれぞれ同一のノイズ付加量βで入力信号に加算される。加算後の各信号は、二値化処理部３４に送られ、測定試料の媒質に応じて自動的に算出された二値化閾値を用いて二値化される。すると、二値化された各値の単純平均が平均化処理部３５で算出され、算出結果が１０ｂｉｔの信号に変換して出力される（図８中（Ｂ））。この出力信号のうち、所望信号の周波数帯域から外れる成分がＬＰＦ部３６でカットされる（図８中（Ｃ））。そして、判定部３７においてＬＰＦ部３６を通過した信号についての判定がなされ、粒子閾値を超えた場合には、その旨を示すパルスが出力される。

【0072】

ここで、信号処理の各過程における波形に着目してみると、図８中（Ａ）～（Ｃ）に示されるように、信号処理が進むにつれて、信号波形がシンプルになっていくことが分かる。具体的には、入力信号（図８中（Ａ））は、粒子由来の信号（所望信号）と背景光由来の信号（散乱ノイズ）とが混在しているため、信号波形が非常に複雑である。これに対し、平均化処理後の信号（図８中（Ｂ））は、入力信号と比較すると信号のピークがよりくっきりと浮き出ているのが分かる。これは、所望信号が含まれている場合には、ノイズ加算後の信号を平均化しても所望信号はそのまま残る一方、ノイズのみの場合には、無相関なノイズが平均化されるため信号のレベルが下がることで、所望信号が相対的に浮き上がるためである。

【0073】

粒径２０ｎｍ以上の粒子が存在するか否かの判定は、ＬＰＦ処理後の信号（図８中（Ｃ））に基づいてなされるが、このとき、例えば、図中に矢印で示した散乱ノイズのピークｘのピーク値に対して粒子閾値を１．５倍の値に設定すると、図示された区間の信号からは、２個の粒子を検出することができる。これに対し、同じ区間の入力信号を対象として従来法による処理（波高分析部４１による処理）を行っても、これらの粒子を検出することは困難である。このことから、本実施形態によれば、従来法よりも粒径の小さい粒子を検出できることが明らかである。

【0074】

〔確率共鳴を用いた信号処理（比較例）〕
図９は、比較例として、確率共鳴を用いた信号処理のオーソドックスな態様を簡略的に示す図である。

【0075】

比較例においては、ｋ個の並列処理が実行され、入力信号と予め用意された無相関なｋ個のノイズがそれぞれ同一の付加量βで入力信号に加算される。加算後の各信号は、固定の二値化閾値を用いて二値化され、二値化された各値の単純平均が算出される。算出結果は、さらなる下流側の処理工程に送られる。

【0076】

このように、比較例においては、ｋ個のノイズを予め用意する必要があるため、並列数ｋが大きいほど用意に手間がかかり、ノイズの格納に要するデータ容量もより大きくなる。また、二値化の際に固定の二値化閾値が用いられるため、測定試料の違いに対応することができない。測定の度に測定閾値を手動で再設定するとしても、その作業には手間がかかる上に、調整にばらつきも生じうる。そして、このことが、粒子の検出精度に大きく影響し得る。

【0077】

これに対し、本実施形態においては、ノイズ生成部３２により或るノイズデータから複数のノイズを生成する態様によりｋ個のノイズが用意されるため、予め用意するノイズデータの数は少なく済み、その格納に要するデータ容量を抑制することができる。また、二値化の際には、測定試料の媒質に応じて二値化閾値算出部３８により算出される二値化閾値が用いられるため、比較例の場合と比較して、計測の準備に要する手間を低減することができると同時に、粒子の検出精度を向上させることができる。

【0078】

〔本発明の優位性〕
以上のように、上述した実施形態によれば、以下のような効果が得られる。

【0079】

（１）測定試料の散乱光成分のＲＭＳ値やＤＣ値に基づいて算出された二値化閾値を用いて出力信号の二値化がなされるため、誤検出を低減しつつ粒子由来のよりレベルの低い信号を検出することができ、最小可測粒径２０ｎｍでの計測が可能となる。

【0080】

（２）従来法よりも小さな最小可測粒径での計測が可能となるため、液中に含まれる粒子の検出精度及び粒子数の計数精度を向上させることができる。

【0081】

（３）二値化閾値がリセット操作に連動して自動的に算出されるため、試料に応じて計測の準備に要する手間を低減することができる。

【0082】

（４）各並列処理において入力信号に加算される無相関なノイズは、ノイズ生成部３２により、或るノイズデータから開始点を異ならせて複数のノイズを生成する態様により生成されるため、ノイズの生成に要するノイズデータの数や容量を抑制しつつ、無相関な複数のノイズを効率よく生成することができる。

【0083】

本発明は、上述した実施形態に制約されることなく、種々に変形して実施することが可能である。

【0084】

上述した実施形態においては、ノイズ加算部３３における処理の並列数ｋを１００としたが、これに限定されない。計測における所望信号やノイズの状況、信号処理部３０の演算処理能力等次第では、処理を複数並列させずに１処理のみ実行する（ｋ＝１とする）構成とすることも可能である。

【0085】

また、並列数ｋをより大きな値とする場合には、信号データをリアルタイムで処理せずに記憶領域に一旦溜めておき、後から一定期間（例えば、１分間のデータ）毎に処理を行ってもよい。このような構成とすることで、信号処理を限られた演算処理能力の下で安定的に行いつつ、平均化処理後のノイズのレベルをより低く下げることができ、結果として粒径３０ｎｍ未満の粒子の検出精度をより向上させることが可能となる。

【0086】

上述した実施形態においては、粒子計測器１の最小可測粒径を２０ｎｍとし、これに対応して判定部３７が判定に用いる粒子閾値が決定されているが、最小可測粒径はこれに限定されない。また、判定部３７は判定結果に応じて単一のパルスを出力するが、これに代えて、粒子閾値を複数設定し、出力信号が超えた粒子閾値に応じて異なるパルスを出力するように構成してもよい。このような構成により、３０ｎｍ未満についても複数の粒径区分毎に検出粒子数を計数することが可能となる。

【0087】

上述した実施形態においては、Ｌ字形のフローセル１１を用いているが、フローセルの形状はＬ字状に屈曲した部位を有する形状であればよく、Ｌ字形に代えて、例えばコの字形やクランク形を採用してもよい。

【0088】

その他、粒子計測器１の各構成部品の例として挙げた材料や数値等はあくまで例示であり、本発明の実施に際して適宜に変形が可能であることは言うまでもない。

【符号の説明】

【0089】

１ 粒子計測器
１０ 粒子検出部
１４ 光電変換部 （検出部、検出工程）
２０ Ａ／Ｄ変換部 （検出部、検出工程）
３０ 信号処理部
３１ データ入力部
３２ ノイズ生成部
３３ ノイズ加算部 （加算部、加算工程）
３４ 二値化処理部 （二値化部、二値化工程）
３５ 平均化処理部 （算出部、算出工程）
３６ ＬＰＦ部 （フィルタ部、フィルタ工程）
３７ 判定部 （判定工程）
３８ 二値化閾値算出部 （二値化閾値算出工程）
３９ 二値化閾値記憶部
４０ リセット部
４１ 波高分析部
４２ 粒子計数部
５０ 出力部

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】