(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2022117943
(43)【公開日】2022-08-12
(54)【発明の名称】結晶体および光源装置
(51)【国際特許分類】
C30B 29/28 20060101AFI20220804BHJP
C09K 11/08 20060101ALI20220804BHJP
【ＦＩ】
C30B29/28
C09K11/08 Z
C09K11/08 A
【審査請求】未請求
【請求項の数】12
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022003870
(22)【出願日】2022-01-13
(31)【優先権主張番号】P 2021014586
(32)【優先日】2021-02-01
(33)【優先権主張国・地域又は機関】JP
(71)【出願人】
【識別番号】000003067
【氏名又は名称】ＴＤＫ株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110001494
【氏名又は名称】前田・鈴木国際特許業務法人
(72)【発明者】
【氏名】角銅 萌子
(72)【発明者】
【氏名】照井 達也
(72)【発明者】
【氏名】梅田 裕二
(72)【発明者】
【氏名】クパン ムヌサミー
【テーマコード（参考）】
4G077
4H001
【Ｆターム（参考）】
4G077AA02
4G077AB10
4G077BB01
4G077BC24
4G077CF01
4G077ED01
4G077HA02
4H001CA01
4H001CA02
4H001CF01
4H001XA08
4H001XA13
4H001XA39
4H001YA58
(57)【要約】
【課題】内部量子収率が高い結晶体を提供することを目的とする。
【解決手段】蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される結晶体である。蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、特定ラメラ幅の（１／２）以下のラメラ幅を持つ狭ラメラ相とを有し、断面視野には、少なくとも２つ以上の狭ラメラ相と少なくとも１つ以上の広ラメラ相とが近接して混在する混在領域が観察される。
【選択図】図２
【解決手段】蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される結晶体である。蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、特定ラメラ幅の（１／２）以下のラメラ幅を持つ狭ラメラ相とを有し、断面視野には、少なくとも２つ以上の狭ラメラ相と少なくとも１つ以上の広ラメラ相とが近接して混在する混在領域が観察される。
【選択図】図２
【特許請求の範囲】
【請求項1】
蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される結晶体であって、
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、ラメラ幅が前記特定ラメラ幅の（１／２）以下である狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野には、少なくとも２つ以上の前記狭ラメラ相と少なくとも１つ以上の前記広ラメラ相とが近接して混在する混在領域が観察される結晶体。
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、ラメラ幅が前記特定ラメラ幅の（１／２）以下である狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野には、少なくとも２つ以上の前記狭ラメラ相と少なくとも１つ以上の前記広ラメラ相とが近接して混在する混在領域が観察される結晶体。
【請求項2】
前記特定ラメラ幅が２０μｍ以上である請求項１に記載の結晶体。
【請求項3】
前記広ラメラ相は７５μｍ×２０μｍの仮想長方形を全て含むことができる大きさである請求項１または２に記載の結晶体。
【請求項4】
前記混在領域は、それぞれの前記広ラメラ相について、直径が２５０μｍの仮想円を、前記広ラメラ相が、その面積で８０％以上含むように、可能な限り多数描いたときに、これらの仮想円の集合体の範囲として定義される請求項１～３のいずれかに記載の結晶体。
【請求項5】
前記断面視野において、前記混在領域の面積の合計の割合が１～４０％である請求項１～４のいずれかに記載の結晶体。
【請求項6】
前記断面視野において、前記広ラメラ相の面積の合計の割合が１５～３５％以下である請求項１～５のいずれかに記載の結晶体。
【請求項7】
蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される共晶体であって、
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、前記特定ラメラ幅の（１／２）以下のラメラ幅を持つ狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野では、前記広ラメラ相の面積の合計の割合が１５～３５％である結晶体。
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、前記特定ラメラ幅の（１／２）以下のラメラ幅を持つ狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野では、前記広ラメラ相の面積の合計の割合が１５～３５％である結晶体。
【請求項8】
前記特定ラメラ幅が２０μｍ以上である請求項７に記載の結晶体。
【請求項9】
前記広ラメラ相は７５μｍ×２０μｍの仮想長方形を全て含むことができる大きさである請求項７または８に記載の結晶体。
【請求項10】
請求項１～９のいずれかに記載の結晶体であって、前記結晶体はマイクロ引き下げ法によって生成されることを特徴とする結晶体。
【請求項11】
請求項１～１０のいずれかに記載の結晶体を含む光源装置。
【請求項12】
請求項１～１０のいずれかに記載の結晶体と、青色発光ダイオードおよび／または青色半導体レーザーとを有する光源装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は結晶体およびその結晶体を用いた光源装置に関する。
【背景技術】
【0002】
白色光を作る方法の一つとして、黄色蛍光体に青色ＬＥＤを当て、青色光と発光した黄色光を混ぜる方法がある。黄色蛍光体としては一般的に多結晶、単結晶および共晶体が挙げられる。
【0003】
共晶体蛍光体は、一般的にＡｌ2Ｏ3相とＣｅ：ＹＡＧ相とからなる（特許文献１）。特許文献１の段落００１０には、「微細な散乱体が形成される」と記載されていることから、特許文献１の共晶体蛍光体は構成する蛍光発現相（Ｃｅ：ＹＡＧ相）と酸化物相（Ａｌ2Ｏ3相）とが微細なレベルで均質な構造であると考えられる。このため、特許文献１では、蛍光成分（ＹＡＧ）の占める割合が低いため、内部量子収率が低いことから蛍光量が少なくなるという問題がある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開第２０１７－１１００４２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
本発明はこれらの課題を鑑み、内部量子収率が高い結晶体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
上記目的を達成するために、本発明の第１の観点に係る結晶体は、
蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される結晶体であって、
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、前記特定ラメラ幅の（１／２）以下のラメラ幅を持つ狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野には、少なくとも２つ以上の前記狭ラメラ相と少なくとも１つ以上の前記広ラメラ相とが近接して混在する混在領域が観察される。
蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される結晶体であって、
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、前記特定ラメラ幅の（１／２）以下のラメラ幅を持つ狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野には、少なくとも２つ以上の前記狭ラメラ相と少なくとも１つ以上の前記広ラメラ相とが近接して混在する混在領域が観察される。
【0007】
上記目的を達成するために、本発明の第２の観点に係る結晶体は、
蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される共晶体であって、
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、ラメラ幅が前記特定ラメラ幅の（１／２）以下である狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野では、前記広ラメラ相の面積の合計の割合が１５～３５％である。
蛍光特性を発現する蛍光発現相が、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される共晶体であって、
前記蛍光発現相は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上である広ラメラ相と、ラメラ幅が前記特定ラメラ幅の（１／２）以下である狭ラメラ相とを有し、
前記断面視野では、前記広ラメラ相の面積の合計の割合が１５～３５％である。
【0008】
本発明者は、結晶体が上記の構成であることにより、内部量子収率が高いことから蛍光量が多くなることを見出した。
【0009】
好ましくは、前記特定ラメラ幅が２０μｍ以上である。
【0010】
好ましくは、前記広ラメラ相は７５μｍ×２０μｍの仮想長方形を全て含むことができる大きさである。
【0011】
好ましくは、前記混在領域は、それぞれの前記広ラメラ相について、直径が２５０μｍの仮想円を、前記広ラメラ相が、その面積で８０％以上含むように、可能な限り多数描いたときに、これらの仮想円の集合体の範囲として定義される。
【0012】
好ましくは、前記断面視野において、前記混在領域の面積の合計の割合が１～４０％である。
【0013】
好ましくは、前記断面視野において、前記広ラメラ相の面積の合計の割合が１５～３５％である。
【0014】
好ましくは、付活元素の濃度が前記広ラメラ相の外周部で最大値を示し、
前記付活元素の濃度が前記広ラメラ相の中心部で最小値を示す。
前記付活元素の濃度が前記広ラメラ相の中心部で最小値を示す。
【0015】
好ましくは、前記広ラメラ相の前記付活元素の濃度の最小値Ｃｍｉｎに対する前記広ラメラ相の前記付活元素の濃度の最大値Ｃｍａｘの比（Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎ）は１．１以上である。
【0016】
好ましくは、前記広ラメラ相の前記付活元素の濃度の最小値Ｃｍｉｎに対する前記広ラメラ相の前記付活元素の濃度の最大値Ｃｍａｘの比（Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎ）は４．６以上である。
【0017】
好ましくは、前記共晶体はマイクロ引き下げ法によって生成されることを特徴とする。
【0018】
本発明に係る光源装置は、上記の結晶体を含む。
【0019】
本発明に係る光源装置は、上記の結晶体と、青色発光ダイオードおよび／または青色半導体レーザーとを有する。
【図面の簡単な説明】
【0020】
【発明を実施するための形態】
【0021】
［第１実施形態］
＜光源装置＞
本実施形態に係る光源装置１０２を図２に示す。本実施形態に係る光源装置１０２は、少なくとも本実施形態に係る結晶体１０４と、青色発光素子１１０とを有する。図２に示すように本実施形態では、結晶体１０４と青色発光素子１１０の間に空隙が備えられている。
＜光源装置＞
本実施形態に係る光源装置１０２を図２に示す。本実施形態に係る光源装置１０２は、少なくとも本実施形態に係る結晶体１０４と、青色発光素子１１０とを有する。図２に示すように本実施形態では、結晶体１０４と青色発光素子１１０の間に空隙が備えられている。
【0022】
＜青色発光素子＞
図２に示すように青色発光素子１１０は、結晶体１０４の蛍光成分を励起するための励起光である青色光Ｌ１を発する。青色発光素子１１０の青色光Ｌ１は通常ピーク波長が４２５ｎｍ～４７５ｎｍである。結晶体１０４の第１面１４１に入射した青色光Ｌ１のうちの一部は結晶体１０４に吸収されて波長変換され、蛍光を発する。このようにして発せられた蛍光と青色光Ｌ１が混合して結晶体１０４の第２面１４２から白色光Ｌ２を発する。
図２に示すように青色発光素子１１０は、結晶体１０４の蛍光成分を励起するための励起光である青色光Ｌ１を発する。青色発光素子１１０の青色光Ｌ１は通常ピーク波長が４２５ｎｍ～４７５ｎｍである。結晶体１０４の第１面１４１に入射した青色光Ｌ１のうちの一部は結晶体１０４に吸収されて波長変換され、蛍光を発する。このようにして発せられた蛍光と青色光Ｌ１が混合して結晶体１０４の第２面１４２から白色光Ｌ２を発する。
【0023】
青色発光素子１１０としては、蛍光と混合することにより白色光Ｌ２を発し、なおかつ結晶体１０４により蛍光に波長変換されることができる青色光Ｌ１を発することができれば特に限定されないが、たとえば青色発光ダイオード（青色ＬＥＤ）または青色半導体レーザー（青色ＬＤ）が挙げられる。
【0024】
【0025】
本実施形態に係る結晶体１０４のサイズは特に限定されないが、「結晶体１０４を透過する青色光Ｌ１の光路に垂直な縦方向の長さＸ０」は入射光のスポット径と同径以上であることが好ましい。これにより、局所加熱により生じる応力による結晶体１０４の損傷を防ぐことができる。
【0026】
「結晶体１０４を透過する青色光Ｌ１の光路に平行な長さＹ０」は５０～１０００μｍであることが好ましい。これにより、青色光Ｌ１を結晶体１０４内に充分に留めることができるため、より良い蛍光特性を得ることができる。
【0027】
「結晶体４を透過する青色光Ｌ１の光路に垂直な横方向Ｚ０の長さ」すなわち長手方向Ｚ０は１００μｍ以上である。これにより、励起光（青色光Ｌ１）を効率よく吸収することができる。
【0028】
【0029】
図３は図２のIII部の拡大図である。図３に示すように、本実施形態に係る結晶体１０４は、酸化物相５２と、蛍光特性を発現する蛍光発現相５４と、を有する。本実施形態に係る結晶体１０４は多結晶体であることが好ましく、共晶体であることがより好ましい。
【0030】
図３に示すように、本実施形態に係る結晶体１０４の蛍光発現相５４は、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される。ここで、「ラメラ構造」とは、層を積み重ねた配列をとる構造を言う。
【0031】
また、「所定範囲の断面視野」とは、好ましくは５００μｍ×７５０μｍである。
【0032】
酸化物相５２を構成する成分は特に限定されないが、たとえば、Ａｌ、Ｂａ、Ｂｅ、Ｃａ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｈｆ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｓｒ、Ｔａ、Ｔｈ、Ｕ、Ｙ、Ｚｎ、Ｚｒおよび希土類元素（Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ）から選ばれる少なくとも１以上の酸化物であり、好ましくはＡｌ、Ｃａ、ＳｉおよびＺｒから選ばれる少なくとも１以上の酸化物であり、より好ましくはＡｌの酸化物である。
【0033】
特に限定されないが、蛍光発現相５４は、たとえば、好ましくはＡｌ、Ｂａ、Ｂｅ、Ｃａ、Ｃｏ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｆｅ、Ｇａ、Ｈｆ、Ｌｉ、Ｍｇ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｓｉ、Ｓｎ、Ｓｒ、Ｔａ、Ｔｈ、Ｕ、Ｙ、Ｚｎ、Ｚｒおよび希土類元素（Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ）から選ばれる少なくとも１以上、より好ましくはＡｌ、Ｌｕ、ＹおよびＳｉから選ばれる少なくとも１以上、さらに好ましくはＡｌ、LｕおよびＹから選ばれる少なくとも１以上の酸化物が付活元素により付活されて蛍光特性を付与されている。
【0034】
なお、付活元素としては特に限定されないが、たとえばＣｅ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｄｙ、ＴｍおよびＹｂからなる群から選ばれる少なくとも１つである。これにより、発光特性を付与することができる。上記の観点から、付活元素は好ましくはＣｅまたはＥｕであり、より好ましくはＣｅである。
【0035】
蛍光発現相５４については、下記のように表すこともできる。蛍光発現相５４は、少なくともＹおよびＬｕのいずれか一方を含む元素αと、添加物である元素βを有し、（α1-xβx）3+aＡｌ5-aＯ12（０．０００１≦ｘ≦０．００７、－０．０１６≦ａ≦０．３１５）で表される。
【0036】
ここで、元素αとしては他にＧｄ、ＴｂまたはＬａを含んでいてもよい。また、元素αは少なくともＹを含むことが好ましい。元素αが少なくともＹを含むことにより、発光特性をより向上させることができる。添加物である元素βは上記した付活元素である。
【0037】
なお、結晶体１０４の各成分濃度は、レーザアブレーションＩＣＰ質量分析（ＬＡ－ＩＣＰ－ＭＳ）、電子線マイクロアナライザ（ＥＰＭＡ）、エネルギー分散型分光器（ＥＤＸ）等で測定できる。
【0038】
本実施形態では、蛍光発現相５４の内部に全て含まれる最大面積の仮想長方形６０の短手方向の幅を「ラメラ幅」とする。
【0039】
本実施形態に係る蛍光発現相５４は、少なくとも広ラメラ相５６と、狭ラメラ相５８とを有する。
【0040】
本実施形態に係る広ラメラ相５６は、ラメラ幅が特定ラメラ幅以上であり、好ましくは特定ラメラ幅の２倍以上であり、より好ましくは特定ラメラ幅の５倍以上である。
【0041】
本実施形態では、特定ラメラ幅は好ましくは２０μｍ以上であり、より好ましくは４０μｍ以上であり、さらに好ましくは１００μｍ以上である。
【0042】
広ラメラ相５６は７５μｍ×２０μｍの仮想長方形６０を全て含むことができる大きさであることが好ましく、２００μｍ×１５０μｍの仮想長方形６０を全て含むことができる大きさであることがより好ましい。
【0043】
本実施形態に係る狭ラメラ相５８は、ラメラ幅が特定ラメラ幅の（１／２）以下であり、好ましくは特定ラメラ幅の（１／３）以下であり、より好ましくは特定ラメラ幅の１／４以下である。
【0044】
本実施形態に係る蛍光発現相５４は、その一部に酸化物相５２を含んでいてもよい。また、広ラメラ相５６および狭ラメラ相５８が円相当径で１０μｍ以下の微細な酸化物相５２を含む場合、広ラメラ相５６および狭ラメラ相５８の各種の測定に関しては、この微細な酸化物相５２は無視して測定する。すなわち、この微細な酸化物相５２も広ラメラ相５６または狭ラメラ相５８の一部として測定する。
【0045】
本実施形態に係る蛍光発現相５２は、広ラメラ相５６のラメラ幅と狭ラメラ相５８のラメラ幅との間のラメラ幅を有するラメラ相を有していてもよい。
【0046】
本実施形態に係る結晶体４は、図３に示すように、所定範囲の断面視野において、少なくとも２つ以上、より好ましくは３以上、さらに好ましくは５以上の狭ラメラ相５８と、少なくとも１つ以上、より好ましくは２以上、さらに好ましくは３以上の広ラメラ相５６とが近接して混在する混在領域６２が観察される。
【0047】
「近接して混在する」とは、たとえば広ラメラ相５６と狭ラメラ相５８との距離および一の広ラメラ相５６と他の広ラメラ相５６との距離がそれぞれ１μｍ以下の位置関係となっている状態をいう。
【0048】
混在領域６２は所定範囲の断面視野において少なくとも１箇所以上観察される。
【0049】
混在領域６２の定義は特に限定されないが、図４に示すように、それぞれの広ラメラ相５６について、直径が２５０μｍの仮想円６４を、広ラメラ相５６が、その面積で８０％以上含むように、より好ましくは９０％以上含むように、可能な限り多数描いたときに、これらの仮想円６４の集合体の範囲として定義されてもよい。なお、それぞれの広ラメラ相５６について、直径が２５０μｍの仮想円６４を、広ラメラ相５６が、その面積で８０％以上含むように、可能な限り多数描いたときに、これらの仮想円６４の集合体の範囲として定義される混在領域を「特定混在領域」とする。
【0050】
図４では、仮想円６４は、３つしか描いていないが、仮想円６４は無数に描くことができ、仮想円６４の集合体としての混在領域６２は一義的に決定される。
【0051】
本実施形態では、所定範囲の断面視野において、混在領域６２の面積の合計の割合が１～４０％であることが好ましい。
【0052】
本実施形態では、所定範囲の断面視野において、広ラメラ相５６の面積の合計の割合が１５～３５％であることが好ましい。
【0053】
＜結晶体の製造方法＞
本実施形態に係る結晶体１０４は、μ－ＰＤ法（マイクロ引き下げ法）により製造されることができる。図６に本実施形態の結晶製造装置２を示す。μ－ＰＤ法は、試料を入れた坩堝４を直接的または間接的に加熱することにより坩堝４内に対象物質の融液を得て、坩堝４の下方に設置した種結晶１４を坩堝４下端の開口部へ接触させ、そこで固液界面を形成しつつ種結晶１４を引き下げることにより結晶を成長させる溶融凝固法である。
本実施形態に係る結晶体１０４は、μ－ＰＤ法（マイクロ引き下げ法）により製造されることができる。図６に本実施形態の結晶製造装置２を示す。μ－ＰＤ法は、試料を入れた坩堝４を直接的または間接的に加熱することにより坩堝４内に対象物質の融液を得て、坩堝４の下方に設置した種結晶１４を坩堝４下端の開口部へ接触させ、そこで固液界面を形成しつつ種結晶１４を引き下げることにより結晶を成長させる溶融凝固法である。
【0054】
本実施形態の結晶製造装置２は、坩堝４と、耐火炉６とを有する。耐火炉６は、坩堝４の周りを二重に覆っている。耐火炉６には、坩堝４からの融液の引き下げ状態を観察するための観察窓２０が備えられている。
【0055】
耐火炉６は、さらに外ケーシング８により覆われており、外ケーシング８の外周には、坩堝４の全体を加熱するための主ヒータ１０が設置してある。本実施形態では、外ケーシング８は、たとえば石英管で形成してあり、主ヒータ１０としては、誘導加熱コイル（加熱用高周波コイル）１０を用いている。
【0056】
坩堝４の下方には、種結晶保持治具１２により保持された種結晶１４が配置される。種結晶１４としては、特に限定されないが、製造される結晶と同一または同種類の結晶を用いることができる。たとえば製造される結晶が酸化アルミニウムとセリウム（Ｃｅ）ドープのＹＡＧの共晶であれば、種結晶１４としてはＹＡＧ単結晶またはサファイアなどが用いられる。
【0057】
図６および図７に示すように、坩堝４の下端外周には、筒状のアフターヒータ１６が設置されている。アフターヒータ１６は、耐火炉６の観察窓２０と同位置に観察窓２２が形成してある。アフターヒータ１６は、坩堝４に連結して用いられ、筒状のアフターヒータ１６の内部空間に、坩堝４のダイ部３４のダイ流出口３８が位置するように配置され、ダイ部３４とダイ流出口３８から引き出される融液とを加熱可能になっている。アフターヒータ１６は、たとえば坩堝４と同様（同一である必要はない）な材質などで構成され、坩堝４と同様に主ヒータ１０によりアフターヒータ１６が誘導加熱されることで、アフターヒータ１６の外表面から輻射熱が発生し、アフターヒータ１６の内部を加熱可能になっている。
【0058】
なお、図示しないが、結晶製造装置２には、耐火炉６の内部を減圧する減圧手段、減圧をモニターする圧力測定手段、耐火炉６の温度を測定する温度測定手段および耐火炉６の内部に不活性ガスＧを供給するガス供給手段が設けられている。
【0059】
結晶の融点が高いなどの理由から、坩堝４の材質はイリジウム（Ｉｒ）、レニウム（Ｒｅ）、モリブデン（Ｍｏ）、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、白金（Ｐｔ）、または、これらの合金であることが好ましい。また、坩堝４はカーボン（Ｃ）製であってもよい。また、坩堝４の材質の酸化による結晶への異物混入を防止するために、坩堝４の材質としては、Ｉｒを用いることがより好ましい。
【0060】
なお、１５００℃以下の融点の物質を対象とする場合は、坩堝４の材質としてＰｔを使用することが可能である。また、坩堝４の材質としてＰｔを使用する場合には、大気中での結晶育成（結晶成長）が可能である。１５００℃を超える高融点物質を対象とする場合は、坩堝４の材質として、Ｉｒ等を用いるため、結晶育成はアルゴン（Ａｒ）等の不活性ガス雰囲気下で行われることが好ましい。耐火炉６の材質は特に限定されないが、保温性や使用温度、結晶への不純物混入防止の観点からアルミナであることが好ましい。
【0061】
次に、本実施形態の結晶製造装置２に用いる坩堝４について説明する。図７に示すように、本実施形態に係る坩堝４は、結晶の原料となる融液３０を溜める融液貯留部２４と、結晶の形状を制御するダイ部３４とを有し、これらは一体的に形成してある。なお、坩堝４が大型の場合には、融液貯留部２４の長手方向の途中で複数の部材を接合して坩堝４を構成してもよい。
【0062】
本実施形態では、坩堝４は、μ－ＰＤ法に用いられ、ダイ部３４が融液貯留部２４の鉛直方向の下側に位置し、融液貯留部２４に貯留してある融液３０は、ダイ部３４の下端面４２に形成してあるダイ流出口３８から、種結晶１４により鉛直方向Ｚの下側に引き出されるようになっている。
【0063】
融液貯留部２４は、筒状の側壁２６と、側壁２６に連続して形成してある底壁２８とで構成される。側壁２６の内面と底壁２８の内面とで、一定量の融液３０を融液貯留部２４に貯留可能になっている。底壁２８の略中央部には、貯留部流出口３２が形成してある。貯留部流出口３２は、ダイ部３４に形成してあるダイ流路３６に連通してある。ダイ流路３６については後述する。
【0064】
底壁２８の内面は、下方に向けて内径が小さくなる逆テーパ状の傾斜面となっており、融液貯留部２４内の融液３０が、貯留部流出口３２に向けて流れ易くなっている。底壁２８の外側面は、側壁２６の外側面と面一となっていることが好ましく、さらに、アフターヒータ１６の外側面とも面一となっていることが好ましい。底壁２８の下面２８ａは、融液３０の流れ方向（引出方向または引き下げ方向とも言う）Ｚに略垂直な平面となっており、その外周部にアフターヒータ１６が連結される。
【0065】
底壁２８の下面２８ａの略中央部に、ダイ部３４の少なくとも一部が下方に突出するように形成してある。具体的には、ダイ部３４の下端面４２は、底壁２８の下面２８ａから、所定距離で突出している。ダイ部３４の下端面４２の略中央部に形成してあるダイ流出口３８と、底壁２８の略中央部に形成してある貯留部流出口３２とは、ダイ部３４に形成してあるダイ流路３６により連絡してある。
【0066】
図８に示すように、ダイ部３４の下端面４２では、ダイ流出口３８の周りには、引出方向Ｚに実質的に垂直で平坦な端周面４２ａが形成してある。ダイ部３４の下端面４２の外形とダイ流出口３８の外形との間に、端周面４２ａが形成される。
【0067】
得られる結晶体１０４の横断面（引下方向Ｚに垂直な断面）形状は、ダイ部３４の下端面４２の外形に合わせて形成される。すなわち、ダイ部３４の下端面４２の外形が矩形であれば、得られる結晶体１０４の横断面形状も矩形となる。
【0068】
本実施形態では、ダイ部３４の下端面４２の外形が、得られる結晶体１０４の横断面（引下方向Ｚに垂直な断面）形状に合わせて矩形であり、ダイ流出口３８の形状が円形であるが、これに限定されない。たとえばダイ部３４の下端面４２の外形は、得られる結晶体１０４の断面形状に合わせて円形、多角形、楕円形、その他の形状にすることも可能であり、また、ダイ流出口３８の断面形状も、円形に限らず、多角形、楕円形、その他の形状にすることも可能である。また、ダイ流路３６の断面形状も、円形に限らず、多角形、楕円形、その他の形状にすることも可能である。
【0069】
次に、本実施形態の結晶製造装置２を用いる結晶体１０４の製造方法について説明する。本実施形態の結晶製造装置２では、まず、炉内を不活性ガスＧで置換する。不活性ガスＧの種類は特に限定されないが、結晶体１０４の酸化を防げることが好ましく、たとえば窒素（Ｎ2）、アルゴン（Ａｒ）または水素（Ｈ2）などである。
【0070】
次に不活性ガスＧを１０～１００ｍｌ／ｍｉｎで流入させながら主ヒータ１０で坩堝４を加熱し、原料を溶融して融液を得る。坩堝４の融液貯留部２４に、得ようとする結晶体の原料を入れ、主ヒータ１０を起動させ融液貯留部２４を加熱する。融液貯留部２４が加熱されることで原料は融液貯留部２４内で溶融し融液３０となり、ダイ部３４の貯留部流出口３２からダイ流路３６に流れる。融液３０はダイ流出口３８で種結晶１４の上端に接触する。
【0071】
その前後で、アフターヒータ１６も起動され、ダイ部３４付近を加熱する。
【0072】
原料が十分溶融されると坩堝４下端のダイ流出口３８から融液が滲み出し、ダイ部３４の下端面４２に濡れ広がる。一方、種結晶１４を坩堝４下部から徐々に近づけ、坩堝４下端のダイ流出口３８付近に種結晶１４を接触させて、種結晶１４を下降させ、結晶育成を開始させる。
【0073】
結晶育成速度は固液界面の様子をＣＣＤカメラ、またはサーモカメラで観察しながらマニュアルで温度と共にコントロールする。
【0074】
主ヒータ１０の移動により、結晶の成長速度は選択可能である。
【0075】
坩堝４内の融液が出なくなるまで種結晶１４を下降させ、坩堝４から種結晶１４を離す。
【0076】
耐火炉６内部には、上記の結晶育成の間、加熱時と同条件で不活性ガスＧを流入したままにする。
【0077】
本実施形態では、種結晶１４の引き下げ方向（結晶育成方向）Ｚが、結晶体１０４の横方向（長手方向、Ｚ０方向）に一致する。言い換えると、種結晶１４の引き下げ方向Ｚが結晶体１０４を透過する青色光Ｌ１の光路の垂直方向と一致する。
【0078】
本実施形態では、種結晶１４の引き下げ方向Ｚに垂直な断面（長手方向Ｚ０断面）において、広ラメラ相５６と狭ラメラ相５８との所定の混在領域６２を有する結晶体１０４が得られる。このような結晶体１０４を製造する方法は特に限定されず、たとえば、「結晶育成段階においてダイ部３４の下端面４２に温度ムラを生じさせる方法」、「結晶育成速度を遅くする方法」、または「ダイ流出口３８の円相当径を制御する方法」、「ダイ流出口３８の数と配置を制御する方法」およびこれらの組み合わせが挙げられる。
【0079】
まず、「結晶育成段階においてダイ部３４の下端面４２に温度ムラを生じさせる方法」について説明する。たとえば不活性ガスＧの流量を好ましくは４０～１００ｍｌ／ｍｉｎより好ましくは５０～７０ｍｌ／ｍｉｎに制御する。このように不活性ガスＧの流量が比較的速いことにより、坩堝４の周りが冷えやすくなり、ダイ部３４の下端面４２に温度ムラを生じさせ易くなる。その結果、混在領域６２を有する結晶体１０４が得られ易くなる。
【0080】
また、不活性ガスＧの流量を制御することにより、広ラメラ相５６、狭ラメラ相５８および広ラメラ相５６と狭ラメラ相５８の間のラメラ幅を有するラメラ相のラメラ幅を制御することができる。
【0081】
「結晶育成速度を遅くする方法」について説明する。たとえば、結晶育成速度を好ましくは０．０１～０．２０ｍｍ／ｍｉｎ、より好ましくは０．１０～０．１５ｍｍ／ｍｉｎに制御する。結晶育成速度を比較的遅くすることにより、結晶性が良好になり、その結果、広ラメラ相５６が生成され易くなり、混在領域６２を有する結晶体４が得られ易くなる。なお、主ヒータ１０の移動により、結晶の成長速度は選択可能である。
【0082】
「ダイ流出口３８の円相当径を制御する方法」について説明する。たとえばダイ流出口３８の円相当径は０．２～０．７ｍｍであることが好ましく、０．４～０．５ｍｍであることがより好ましい。混在領域６２はダイ流出口３８の下方に生成される傾向となる。ダイ流出口３８の円相当径が上記の範囲であることにより、広ラメラ相５６が生成され易くなり、混在領域６２を有する結晶体１０４が得られ易くなる。
【0083】
なお、本実施形態では、ダイ流出口３８は一つだけであるが、ダイ流出口３８は２箇所以上であってもよく、好ましくは２～１１箇所である。ダイ流出口３８が上記の範囲内の場合には、混在領域６２や特定混在領域が形成され易くなる傾向となる。
【0084】
本実施形態に係る結晶体１０４は、μ－ＰＤ法により生成されることにより、従来のＣＺ法（Ｃｚｏｃｈｒａｌｓｋｉ Ｍｅｔｈｏｄ）により生成される結晶体に比べて、広ラメラ相５６が得られ易く、混在領域６２を有する結晶体１０４が得られ易い。このため、本実施形態に係る結晶体１０４はμ－ＰＤ法により生成されることが好ましい。
【0085】
本実施形態に係る結晶体１０４は、所定範囲の断面視野において、広ラメラ相５６と狭ラメラ相５８との所定の混在領域６２を有する。これにより、内部量子収率を高くすることができることから蛍光量が高くなる。広ラメラ相５６のようにラメラ幅が大きくラメラ相自体の面積も大きいということは安定して結晶成長しており結晶性が良好であると言える。このため、本実施形態に係る結晶体１０４は一般的な共晶体蛍光体に比べて結晶性が良好であることから内部量子収率が高い。したがって、本実施形態に係る結晶体１０４は蛍光特性の良好な共晶体蛍光体となる。
【0086】
また、本実施形態に係る結晶体１０４は、混色性が良好であり、なおかつ、熱伝導率が高いという効果も得ることができる。
【0087】
本実施形態に係る結晶体１０４は、酸化物相５２と、蛍光特性を発現する蛍光発現相５４と、を有し、蛍光発現相５４は、所定範囲の断面視野においてラメラ構造のように観察される。このため、励起光である青色光Ｌ１が透過しにくいため青色光Ｌ１と黄色光とが混ざり易い。したがって、本実施形態に係る結晶体１０４は混色性が良好となる。
【0088】
なお、混色性とは、結晶体の所定の範囲を線分析した際のＣＩＥν値の標準偏差で示され、ＣＩＥν値の標準偏差が低いほど、混色性が良好であると判断される。
【0089】
さらに、本実施形態に係る結晶体１０４の混在領域６２内では、青色光Ｌ１の散乱が起こり易いことから、励起経路が多い。このため、蛍光特性が向上している。
【0090】
さらに、本実施形態に係る結晶体１０４はＡｌ2Ｏ3相などの酸化物相５２が存在するため、全体としての熱伝導率が高く、その結果、温度消光が改善されるという利点もある。なお、温度消光とは、青色光Ｌ１（励起光）により蛍光体が熱を持つことで、蛍光特性が下がる現象である。
【0091】
［第２実施形態］
本実施形態では、図１０に示す広ラメラ相５６の外周部５６ａの付活元素（元素β）の濃度が中心部５６ｃの付活元素の濃度に比べて高い。すなわち、広ラメラ相５６の外周部５６ａは付活元素の偏析を有する。
本実施形態では、図１０に示す広ラメラ相５６の外周部５６ａの付活元素（元素β）の濃度が中心部５６ｃの付活元素の濃度に比べて高い。すなわち、広ラメラ相５６の外周部５６ａは付活元素の偏析を有する。
【0092】
広ラメラ相５６の外周部５６ａとは、たとえば広ラメラ相５６の輪郭５６ｂから広ラメラ相５６の中心に向かって１０μｍまでの範囲である。本実施形態では広ラメラ相５６の外周部５６ａ以外の領域を中心部５６ｃとする。言い換えると、広ラメラ相５６の外周部５６ａよりも内側の領域を中心部５６ｃとする。
【0093】
図１１に、広ラメラ相５６の略中心を通る直線Ｌに沿って付活元素の濃度を点分析した結果のグラフに示す。図１１に示すグラフのＸ軸は直線Ｌの長さを示しており、Ｙ軸は付活元素の濃度を示している。Ｐ１およびＰ４は直線Ｌ上の広ラメラ相５６の輪郭５６ｂに当たる点であり、Ｐ２およびＰ３は直線Ｌ上の外周部５６ａと中心部５６ｃの境界に当たる点である。
【0094】
図１１に示すように、広ラメラ相５６の付活元素の濃度の最大値Ｃｍａｘは外周部５６ａで観測される。また、広ラメラ相５６の付活元素の濃度の最小値Ｃｍｉｎは中心部５６ｃで観測される。本実施形態では、Ｃｍｉｎに対するＣｍａｘの比（Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎ）が１．１以上であることが好ましく、４．６以上であることがより好ましい。
【0095】
本実施形態では、広ラメラ相５６の外周部５６ａの付活元素の濃度が中心部５６ｃの付活元素の濃度に比べて高いことでより高い内部量子収率を示すことができると考えられる。その理由は下記の通りであると考えられる。
【0096】
蛍光変換効率と付活元素の濃度とは比例する。また、図１２に示すように、広ラメラ相５６に照射された青色光Ｌ１は、多くの場合が最初に付活元素の濃度が高い外周部５６ａに照射される。このため、青色光Ｌ１は外周部５６ａで集中的に、なおかつ確実に蛍光変換され易い。このため、青色光Ｌ１の蛍光変換の頻度を高めることができ、内部量子収率の向上を図ることができる。
【0097】
広ラメラ相５６では中心付近から結晶成長すると考えられる。また、結晶成長の初期段階では添加物である付活元素は広ラメラ相５６に入り込みにくい。言い換えると、付活元素を融液側に排出しながら広ラメラ相５６が成長する。このため、広ラメラ相５６の中心部５６ｃでは付活元素の濃度が低くなる傾向となる。徐々に結晶が成長するにつれて、結晶化していない融液中の付活元素の濃度が高くなることにより、付活元素が広ラメラ相５６に入り込むようになる。すなわち、広ラメラ相５６の外周部５６ａでは中心部５６ｃに比べて付活元素の濃度が高くなる傾向となる。
【0098】
本実施形態に係る結晶体１０４では、混在領域６２が形成されている。混在領域６２は安定して結晶成長した結果、結晶性が良好な領域である。すなわち、本実施形態では、結晶性が良好になるように、たとえば結晶育成速度を遅くするなどして結晶体１０４を製造している。したがって、本実施形態では、付活元素が広ラメラ相５６の中心部５６ｃに、より入り込みにくいと考えられる。このため、混在領域６２を構成する広ラメラ相５６では、付活元素の濃度分布がより確実に生じ易い。具体的には、混在領域６２を構成する広ラメラ相５６では、外周部５６ａの付活元素の濃度が高く、中心部５６ｃの付活元素の濃度が低くなる結果、Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎが１以上の数値になる現象が顕著に確認できる。
【0099】
［第３実施形態］
本実施形態に係る結晶体１０４ａは、以下に示す以外は、第１実施形態の結晶体１０４と同様である。
本実施形態に係る結晶体１０４ａは、以下に示す以外は、第１実施形態の結晶体１０４と同様である。
【0100】
本実施形態では、所定範囲の断面視野において、広ラメラ相５６の面積の合計の割合が１５～３５％である。これにより、内部量子収率を高くすることができることから蛍光量が多くなる。
【0101】
また、本実施形態に係る結晶体１０４ａは、混色性が良好であると共に、熱伝導率が高いという効果も得ることができる。
【0102】
本実施形態に係る結晶体１０４ａは、図５に示すように、特定混在領域が観察されなくてもよい。また、図示していないが、本実施形態に係る結晶体は混在領域が観察されなくてもよい。
【0103】
本実施形態に係る結晶体１０４ａは、広ラメラ相５６の面積の合計の割合が比較的高いことから、安定して結晶成長しており結晶性が良好であると言える。このため、本実施形態に係る結晶体１０４ａは一般的な共晶体蛍光体に比べて結晶性が良好であることから内部量子収率が高い。
【0104】
また、本実施形態に係る結晶体１０４ａも広ラメラ相５６の外周部５６ａの付活元素の濃度が中心部５６ｃの付活元素の濃度に比べて高くてもよい。この点も高い内部量子収率に寄与していると考えられる。
【0105】
本実施形態に係る結晶体１０４ａの製造方法は特に限定されないが、たとえばダイ流出口３８を１２～２０箇所にする方法が挙げられる。
【0106】
本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、本発明の範囲内で種々に改変することができる。
【0107】
たとえば、上記では、結晶体１０４と青色発光素子１１０の間には空隙が備えられているが、結晶体１０４と青色発光素子１１０とは密着していてもよい。また、結晶体１０４と青色発光素子１１０との間には透明樹脂が備えられていてもよい。
【0108】
また、結晶体１０４，１０４ａの製造方法としては、μ－ＰＤ法以外にも、ＥＦＧ法により育成して得ることができる。なお、ＥＦＧ法の説明は下記の通りである。
【0109】
まず、坩堝に原料を投入し加熱することで融解させる。融解した原料を坩堝に直立設置されたスリットダイ（結晶育成用ダイ）の開口部に導く。この開口部にて原料融液に種結晶を接触させた状態で種結晶を引き上げることにより、毛細管現象で融液を吸い上げて結晶を育成させる。結晶の断面形状はスリットダイの大きさで制御することができる。
【実施例0110】
以下、本発明を、さらに詳細な実施例に基づき説明するが、本発明は、これら実施例に限定されない。
【0111】
（試料番号１～１１）
図６に示す単結晶製造装置２を用いてμ－ＰＤ法により蛍光発現相５４をＣｅ：ＹＡＧとし、酸化物相５２をＡｌ2Ｏ3とする共晶体蛍光体を生成した。
図６に示す単結晶製造装置２を用いてμ－ＰＤ法により蛍光発現相５４をＣｅ：ＹＡＧとし、酸化物相５２をＡｌ2Ｏ3とする共晶体蛍光体を生成した。
【0112】
出発原料としてＹ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3およびＣｅＯ2を準備し、内径１６ｍｍのＩｒ製の坩堝４に投入した。出発原料の配合比はＹ2Ｏ3、Ａｌ2Ｏ3およびＣｅＯ2の合計を１００モル部としたとき、Ｙ2Ｏ3は１９．９５モル部であり、Ａｌ2Ｏ3は８０モル部であり、ＣｅＯ2は０．０５モル部であった。
【0113】
次に、これらの原料を投入した坩堝４を耐火炉６に投入し、耐火炉６内の雰囲気をＮ2に置換した。耐火炉６内を常圧に維持したまま耐火炉６内に流入させるＮ2ガス（不活性ガスＧ）の流量を試料毎に表１に記載の通り変化させて結晶育成を行った。
【0114】
その後、坩堝４の加熱を開始しＣｅ：ＹＡＧとＡｌ2Ｏ3の共融点に達するまで１時間かけて徐々に加熱した。
【0115】
ＹＡＧ単結晶を種結晶１４として用い、種結晶１４の先端を坩堝４下端のダイ流出口３８に接触させて、ダイ流出口３８から融液が出たことを確認したのち、種結晶１４を降下させながら結晶育成を開始した。ここでの種結晶１４の降下速度を「結晶育成速度」という。この際、試料毎に結晶育成速度を表１に記載の通り変化させて結晶育成を行った。
【0116】
その結果、直径１０ｍｍ、長さ４０ｍｍの柱状のＣｅ：ＹＡＧとＡｌ2Ｏ3の共晶体蛍光体が得られた。ここで、「長さ」は長手方向の長さＺ０であり、長手方向は引き出し方向Ｚに対応している。
【0117】
なお、Ｘ線回折法（ＸＲＤ）および走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）により少なくともＣｅ：ＹＡＧ相およびＡｌ2Ｏ3相が確認できる場合は、共晶体蛍光体であると判断した。この方法により、試料番号１～１１は共晶体蛍光体であることを確認した。
【0118】
＜断面観察＞
得られた柱状の共晶体蛍光体の長手方向の長さＺ０が１ｍｍになるように断面を得た。得られた断面について、５００μｍ×７５０μｍの視野において、「混在領域の有無」、「広ラメラ相の平均ラメラ幅」、「狭ラメラ相の平均ラメラ幅」、「広ラメラ相が７５μｍ×２０μｍの仮想長方形を含むか否か」、「特定混在領域の有無」、「特定混在領域の合計面積／共晶体の面積」および「広ラメラ相の合計面積／共晶体の面積」について調査した。結果を表１に示す。
得られた柱状の共晶体蛍光体の長手方向の長さＺ０が１ｍｍになるように断面を得た。得られた断面について、５００μｍ×７５０μｍの視野において、「混在領域の有無」、「広ラメラ相の平均ラメラ幅」、「狭ラメラ相の平均ラメラ幅」、「広ラメラ相が７５μｍ×２０μｍの仮想長方形を含むか否か」、「特定混在領域の有無」、「特定混在領域の合計面積／共晶体の面積」および「広ラメラ相の合計面積／共晶体の面積」について調査した。結果を表１に示す。
【0119】
なお、少なくとも２つ以上の狭ラメラ相と、少なくとも１つ以上の広ラメラ相とが近接して混在している箇所を混在領域と判断した。「近接して混在する」とは、広ラメラ相と狭ラメラ相との距離および一の広ラメラ相と他の広ラメラ相との距離がそれぞれ１μｍ以下の位置関係となっている状態とした。
【0120】
試料番号１では、いずれのラメラ相もほぼ同じ大きさであり、広ラメラ相と狭ラメラ相との区別ができなかったため、表１の試料番号１の「広ラメラ相の合計面積／共晶体の面積」は０％とした。
【0121】
＜内部量子収率＞
得られた柱状の共晶体蛍光体をＸ０×Ｙ０×Ｚ０＝２．５ｍｍ×２．５ｍｍ×２．０ｍｍのサイズに切り出した測定用サンプルを得た。測定用サンプルについて、Ｆ－７０００形分光蛍光光度計（日立ハイテク株式会社製）を用いて、内部量子収率を下記の条件で測定した。
内部量子収率
雰囲気温度：２５℃
測定モード：蛍光スペクトル
励起波長：４６０ｎｍ
ホトマル電圧：４００Ｖ
なお、励起光を引き出し方向Ｚに平行な方向から照射して測定した。すなわち、励起光をＸ０－Ｙ０平面に垂直な方向から照射して測定した。また励起光の照射面積は測定用サンプル面に対して十分小さくした。結果を表１に示す。
得られた柱状の共晶体蛍光体をＸ０×Ｙ０×Ｚ０＝２．５ｍｍ×２．５ｍｍ×２．０ｍｍのサイズに切り出した測定用サンプルを得た。測定用サンプルについて、Ｆ－７０００形分光蛍光光度計（日立ハイテク株式会社製）を用いて、内部量子収率を下記の条件で測定した。
内部量子収率
雰囲気温度：２５℃
測定モード：蛍光スペクトル
励起波長：４６０ｎｍ
ホトマル電圧：４００Ｖ
なお、励起光を引き出し方向Ｚに平行な方向から照射して測定した。すなわち、励起光をＸ０－Ｙ０平面に垂直な方向から照射して測定した。また励起光の照射面積は測定用サンプル面に対して十分小さくした。結果を表１に示す。
【0122】
＜混色性＞
得られた柱状の共晶体蛍光体の長手方向の長さＺ０が１ｍｍになるように断面を得た。共晶体蛍光体（結晶体）１０４の長手方向の長さＺ０に平行な方向から図９に示すように青色光Ｌ１を照射した。蛍光発現相を照射した青色光Ｌ１は蛍光を発現させて、青色光Ｌ１と蛍光により白色光Ｌ２を発する。また、一部の青色光Ｌ１は蛍光発現相を照射せずに共晶体蛍光体１０４をそのまま透過する。このため、白色光Ｌ２はハーフミラー２０２を透過させてＣＣＤカメラ２０４で受光し、共晶体蛍光体１０４の蛍光発現相を照射せずに透過した青色光Ｌ１はハーフミラー２０２で反射させてＣＣＤカメラ２０４で受光しないようにした。
得られた柱状の共晶体蛍光体の長手方向の長さＺ０が１ｍｍになるように断面を得た。共晶体蛍光体（結晶体）１０４の長手方向の長さＺ０に平行な方向から図９に示すように青色光Ｌ１を照射した。蛍光発現相を照射した青色光Ｌ１は蛍光を発現させて、青色光Ｌ１と蛍光により白色光Ｌ２を発する。また、一部の青色光Ｌ１は蛍光発現相を照射せずに共晶体蛍光体１０４をそのまま透過する。このため、白色光Ｌ２はハーフミラー２０２を透過させてＣＣＤカメラ２０４で受光し、共晶体蛍光体１０４の蛍光発現相を照射せずに透過した青色光Ｌ１はハーフミラー２０２で反射させてＣＣＤカメラ２０４で受光しないようにした。
【0123】
上記の方法により、共晶体蛍光体１０４をＣＣＤカメラ２０４で撮像し、共晶体蛍光体１０４の断面の重心を通る線分において、１μｍの間隔で線分析し、色味をＣＩＥν値で数値化し、標準偏差を求めた。表１において、標準偏差が０．０１未満の場合は「Ａ」とし、標準偏差が０．０１以上０．１未満の場合は「Ｂ」とし、標準偏差が０．１以上の場合は「Ｃ」と示している。
【0124】
＜Ｃｍａｘ、ＣｍｉｎおよびＣｍａｘ／Ｃｍｉｎ＞
上記の断面観察で得た断面中の１０個の広ラメラ相５６について第２実施形態に記載の方法によりＣｍａｘおよびＣｍｉｎをそれぞれ測定した。すなわち、Ｃｅの濃度に基づき、ＣｍａｘおよびＣｍｉｎを測定した。測定にはＬＡ－ＩＣＰを用いた。測定スポットはφ１０μｍ程度であった。
上記の断面観察で得た断面中の１０個の広ラメラ相５６について第２実施形態に記載の方法によりＣｍａｘおよびＣｍｉｎをそれぞれ測定した。すなわち、Ｃｅの濃度に基づき、ＣｍａｘおよびＣｍｉｎを測定した。測定にはＬＡ－ＩＣＰを用いた。測定スポットはφ１０μｍ程度であった。
【0125】
得られたＣｍａｘから平均値を算出した。また、得られたＣｍｉｎから平均値を算出した。Ｃｍａｘの平均値およびＣｍｉｎの平均値からＣｍａｘ／Ｃｍｉｎを算出した。結果を表１に示す。なお、表１には「Ｃｍａｘ」および「Ｃｍｉｎ」と記載しているが、それぞれ「Ｃｍａｘの平均値」および「Ｃｍｉｎの平均値」の意味である。
【0126】
【表1】
【0127】
表１より、混在領域を有する場合（試料番号２～８）は混在領域を有していない場合（試料番号１）に比べて内部量子収率が高いことが確認できた。
【0128】
表１より、混在領域を有しておらず「広ラメラ相の合計面積／共晶体の面積」が１５～３５％の場合（試料番号９～１１）は、混在領域を有しておらず「広ラメラ相の合計面積／共晶体の面積」が０％の場合（試料番号１）に比べて内部量子収率が高いことが確認できた。
【0129】
表１より、「Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎ」が１．１以上の場合（試料番号２～８，１０および１１）は「Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎ」が１．１未満の場合（試料番号１および９）に比べて内部量子収率が高く、「Ｃｍａｘ／Ｃｍｉｎ」が４．６以上の場合（試料番号７，８および１１）は内部量子収率がより高いことが確認できた。
【符号の説明】
【0130】
１０２… 光源装置
１０４，１０４ａ… 結晶体
１４１… 第１面
１４２… 第２面
１１０… 青色発光素子
２… 結晶製造装置
４ …坩堝
６… 耐火炉
８… 外ケーシング
１０… 主ヒータ
１２… 種結晶保持治具
１４… 種結晶
１６… アフターヒータ
１８，２０，２２… 観察窓
２４… 融液貯留部
２６… 側壁
２８… 底壁
２８ａ… 下面
３０… 融液
３２… 貯留部流出口
３４… ダイ部
３６… ダイ流路
３８… ダイ流出口
４２… 端面
４２ａ… 端周面
５２… 酸化物相
５４… 蛍光発現相
５６… 広ラメラ相
５６ａ… 外周部
５６ｂ… 輪郭
５６ｃ… 中心部
５８… 狭ラメラ相
６０… ７５μｍ×２０μｍの仮想長方形
６２… 混在領域
６４… 直径が２５０μｍの仮想円
２０２… ハーフミラー
２０４… ＣＣＤカメラ
Ｌ１… 青色光
Ｌ２… 白色光
１０４，１０４ａ… 結晶体
１４１… 第１面
１４２… 第２面
１１０… 青色発光素子
２… 結晶製造装置
４ …坩堝
６… 耐火炉
８… 外ケーシング
１０… 主ヒータ
１２… 種結晶保持治具
１４… 種結晶
１６… アフターヒータ
１８，２０，２２… 観察窓
２４… 融液貯留部
２６… 側壁
２８… 底壁
２８ａ… 下面
３０… 融液
３２… 貯留部流出口
３４… ダイ部
３６… ダイ流路
３８… ダイ流出口
４２… 端面
４２ａ… 端周面
５２… 酸化物相
５４… 蛍光発現相
５６… 広ラメラ相
５６ａ… 外周部
５６ｂ… 輪郭
５６ｃ… 中心部
５８… 狭ラメラ相
６０… ７５μｍ×２０μｍの仮想長方形
６２… 混在領域
６４… 直径が２５０μｍの仮想円
２０２… ハーフミラー
２０４… ＣＣＤカメラ
Ｌ１… 青色光
Ｌ２… 白色光
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】