特開 2022-124925 フィラーモデルの作成方法及び高分子材料のシミュレーション方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2022124925

(43)【公開日】2022-08-26

(54)【発明の名称】フィラーモデルの作成方法及び高分子材料のシミュレーション方法

(51)【国際特許分類】

   G06Q 10/04 20120101AFI20220819BHJP

   G01N 33/44 20060101ALI20220819BHJP

【ＦＩ】

G06Q10/04

G01N33/44

【審査請求】有

【請求項の数】7

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021022849

(22)【出願日】2021-02-16

(11)【特許番号】

(45)【特許公報発行日】2022-07-20

(71)【出願人】

【識別番号】000183233

【氏名又は名称】住友ゴム工業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100104134

【弁理士】

【氏名又は名称】住友 慎太郎

(74)【代理人】

【識別番号】100156225

【弁理士】

【氏名又は名称】浦 重剛

(74)【代理人】

【識別番号】100168549

【弁理士】

【氏名又は名称】苗村 潤

(74)【代理人】

【識別番号】100200403

【弁理士】

【氏名又は名称】石原 幸信

(74)【代理人】

【識別番号】100206586

【弁理士】

【氏名又は名称】市田 哲

(72)【発明者】

【氏名】馬場 昭典

【テーマコード（参考）】

5L049

【Ｆターム（参考）】

5L049AA04

(57)【要約】      （修正有）

【課題】フィラーのミクロ構造に近似するフィラーモデルの作成方法を提供する。
【解決手段】コンピュータに、凝集体の平均一次粒子数である第１パラメータを入力する工程Ｓ１と、フィラーモデルを作成するための空間及び空間に対するフィラーモデルの体積分率を入力する工程Ｓ２と、一次粒子をモデリングした一次粒子モデルを定義する工程Ｓ３とを含む。コンピュータが、複数の一次粒子モデルを結合して、複数の凝集体モデルを作成する工程Ｓ４と、体積分率を満たすように、複数の凝集体モデルを空間に配置して、フィラーモデルを作成する工程Ｓ５と、を実行する。複数の凝集体モデルを作成する工程Ｓ４は、第１パラメータを満たすように、フィラーモデルを構成する凝集体モデルの総数及び各凝集体モデルの一次粒子数を決定する工程と、決定した総数及び一次粒子数に基づいて、各凝集体モデルを構成する複数の一次粒子モデルを結合する工程と、を含む。
【選択図】図３

【特許請求の範囲】

【請求項1】

フィラーの数値解析用のフィラーモデルを作成するための方法であって、
前記フィラーは、一次粒子が結合して形成される凝集体が、少なくとも１つ含まれるものであり、
前記方法は、
コンピュータに、前記凝集体の平均一次粒子数である第１パラメータを入力する工程と、
前記コンピュータに、前記フィラーモデルを作成するための空間、及び、前記空間に対する前記フィラーモデルの体積分率を入力する工程と、
前記コンピュータに、前記一次粒子をモデリングした一次粒子モデルを定義する工程とを含み、
前記コンピュータが、
複数の前記一次粒子モデルを結合して、複数の凝集体モデルを作成する工程と、
前記体積分率を満たすように、前記複数の凝集体モデルを前記空間に配置して、前記フィラーモデルを作成する工程とを実行し、
前記複数の凝集体モデルを作成する工程は、
前記第１パラメータを満たすように、前記フィラーモデルを構成する凝集体モデルの総数、及び、各凝集体モデルの一次粒子数を決定する工程と、
決定された前記総数及び前記一次粒子数に基づいて、前記各凝集体モデルを構成する複数の前記一次粒子モデルを結合する工程とを含む、
フィラーモデルの作成方法。

【請求項2】

前記コンピュータに、前記凝集体の最小一次粒子数である第２パラメータを入力する工程をさらに含み、
前記複数の凝集体モデルを作成する工程は、前記第２パラメータよりも一次粒子数が小さい凝集体モデルが生じないように制限する工程をさらに含む、請求項１記載のフィラーモデルの作成方法。

【請求項3】

前記凝集体の総数、及び、各凝集体の一次粒子数を決定する工程は、前記第１パラメータに基づいて、前記凝集体の一次粒子数の出現頻度分布に従う乱数の組を生成する工程を含み、
前記出現頻度分布は、前記一次粒子数が指数関数的に減衰する関数として定義される、請求項１又は２に記載のフィラーモデルの作成方法。

【請求項4】

前記一次粒子モデルを結合する工程は、前記凝集体モデルの初期状態として、全ての前記一次粒子モデルを互いに結合させずに、前記一次粒子モデルの１つ１つがそれぞれ独立した１つの凝集体モデルとする工程と、
前記凝集体モデルの一次粒子数が、前記決定された一次粒子数と等しくなるまで、前記凝集体モデルをランダムに２つ選択し、それらを結合した１つの凝集体モデルとする操作を繰り返す工程とを含む、請求項１ないし３のいずれか１項に記載のフィラーモデルの作成方法。

【請求項5】

前記フィラーモデルを作成する工程は、前記複数の凝集体モデルを前記空間に配置する際に、一次粒子数の大きい凝集体モデルから順に、前記凝集体モデル同士が互いに重ならないようにランダムに配置する、請求項１ないし４のいずれか１項に記載のフィラーモデルの作成方法。

【請求項6】

前記第１パラメータを入力する工程は、前記コンピュータに、前記フィラーを構成する前記凝集体のサイズ分布を入力する工程と、
入力された前記サイズ分布に、前記フィラーモデルを構成する前記複数の凝集体モデルのサイズ分布が近づくように、前記第１パラメータを決定する工程とを含む、請求項１ないし５のいずれか１項に記載のフィラーモデルの作成方法。

【請求項7】

コンピュータに、高分子材料の一部に対応する仮想空間であるセルを入力する工程と、
前記コンピュータに、前記高分子材料の分子鎖をモデル化した分子鎖モデルを入力する工程と、
前記コンピュータが、
請求項１ないし６のいずれか１項に記載のフィラーモデルの作成方法を実施して、前記フィラーモデルを取得する工程と、
前記セルの内部に、前記分子鎖モデルと、前記フィラーモデルとを配置する工程と、
前記分子鎖モデルと前記フィラーモデルとを対象に、分子動力学計算を行う工程とを含む、
高分子材料のシミュレーション方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、フィラーモデルを作成するための方法等に関する。

【背景技術】

【0002】

フィラー（充填剤）と、高分子鎖などの高分子材料とからなる複合材料の性質を、コンピュータを用いて評価するために、様々なフィラーモデルの作成方法が提案されている。

【0003】

下記特許文献１の方法は、フィラーの一次粒子を球状の領域で表し、例えば、実際のフィラーの三次元構造に基づいて、フィラーの一次粒子を球状の領域で表し、その領域を粗視化粒子で満たすことで、粗視化分子動力学計算用のフィラーモデルを作成している。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特許第６３５３２９０号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0005】

上記の方法では、実際のフィラーのマクロな分散状態を再現できる。しかしながら、実験的に得られるフィラーの三次元構造の空間解像度には制限がある。このため、例えば、一次粒子が化学的に結合した二次凝集体（以後、単に「凝集体」ということがある。）の立体構造（即ち、凝集体のフラクタル次元や、凝集体サイズ分布など）などの実際のフィラーのミクロ構造に、フィラーモデルのミクロ構造を近似させることについては、さらなる改善の余地があった。

【0006】

本発明は、以上のような実状に鑑み案出されたもので、フィラーのミクロ構造に近似するフィラーモデルの作成方法等を提供することを主たる目的としている。

【課題を解決するための手段】

【0007】

本発明は、フィラーの数値解析用のフィラーモデルを作成するための方法であって、前記フィラーは、一次粒子が結合して形成される凝集体が、少なくとも１つ含まれるものであり、前記方法は、コンピュータに、前記凝集体の平均一次粒子数である第１パラメータを入力する工程と、前記コンピュータに、前記フィラーモデルを作成するための空間、及び、前記空間に対する前記フィラーモデルの体積分率を入力する工程と、前記コンピュータに、前記一次粒子をモデリングした一次粒子モデルを定義する工程とを含み、前記コンピュータが、複数の前記一次粒子モデルを結合して、複数の凝集体モデルを作成する工程と、前記体積分率を満たすように、前記複数の凝集体モデルを前記空間に配置して、前記フィラーモデルを作成する工程とを実行し、前記複数の凝集体モデルを作成する工程は、前記第１パラメータを満たすように、前記フィラーモデルを構成する凝集体モデルの総数、及び、各凝集体モデルの一次粒子数を決定する工程と、決定された前記総数及び前記一次粒子数に基づいて、前記各凝集体モデルを構成する複数の前記一次粒子モデルを結合する工程とを含むことを特徴とする。

【0008】

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記コンピュータに、前記凝集体の最小一次粒子数である第２パラメータを入力する工程をさらに含み、前記複数の凝集体モデルを作成する工程は、前記第２パラメータよりも一次粒子数が小さい凝集体モデルが生じないように制限する工程をさらに含んでもよい。

【0009】

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記凝集体の総数、及び、各凝集体の一次粒子数を決定する工程は、前記第１パラメータに基づいて、前記凝集体の一次粒子数の出現頻度分布に従う乱数の組を生成する工程を含み、前記出現頻度分布は、前記一次粒子数が指数関数的に減衰する関数として定義されてもよい。

【0010】

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記一次粒子モデルを結合する工程は、前記凝集体モデルの初期状態として、全ての前記一次粒子モデルを互いに結合させずに、前記一次粒子モデルの１つ１つがそれぞれ独立した１つの凝集体モデルとする工程と、前記凝集体モデルの一次粒子数が、前記決定された一次粒子数と等しくなるまで、前記凝集体モデルをランダムに２つ選択し、それらを結合した１つの凝集体モデルとする操作を繰り返す工程とを含んでもよい。

【0011】

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記フィラーモデルを作成する工程は、前記複数の凝集体モデルを前記空間に配置する際に、一次粒子数の大きい凝集体モデルから順に、前記凝集体モデル同士が互いに重ならないようにランダムに配置してもよい。

【0012】

本発明に係る前記フィラーモデルの作成方法において、前記第１パラメータを入力する工程は、前記コンピュータに、前記フィラーを構成する前記凝集体のサイズ分布を入力する工程と、入力された前記サイズ分布に、前記フィラーモデルを構成する前記複数の凝集体モデルのサイズ分布が近づくように、前記第１パラメータを決定する工程とを含んでもよい。

【0013】

本発明は、コンピュータに、高分子材料の一部に対応する仮想空間であるセルを入力する工程と、前記コンピュータに、前記高分子材料の分子鎖をモデル化した分子鎖モデルを入力する工程と、前記コンピュータが、請求項１ないし７のいずれか１項に記載のフィラーモデルの作成方法を実施して、前記フィラーモデルを取得する工程と、前記セルの内部に、前記分子鎖モデルと、前記フィラーモデルとを配置する工程と、前記分子鎖モデルと前記フィラーモデルとを対象に、分子動力学計算を行う工程とを含むことを特徴とする。

【発明の効果】

【0014】

本発明のフィラーモデルの作成方法は、前記複数の凝集体モデルを作成する工程において、前記第１パラメータを満たすように、前記フィラーモデルを構成する凝集体モデルの総数、及び、各凝集体モデルの一次粒子数を決定する工程と、決定された前記総数及び前記一次粒子数に基づいて、前記各凝集体モデルを構成する複数の前記一次粒子モデルを結合する工程とを含んでいる。このため、本発明は、前記第１パラメータを指定することにより、その第１パラメータに対応した特定の凝集体サイズ分布を持つ前記凝集体モデルの立体構造を、選択的に作成することができる。

【0015】

さらに、本発明の作成方法では、実際のフィラーの凝集体サイズ分布を近似するような第１パラメータが指定されることにより、凝集体モデルの立体構造を、実際のフィラーに近づくように作成することができる。したがって、本発明によれば、前記第１パラメータに対応した凝集体サイズ分布となるように前記凝集体モデルの立体構造を制御すること、及び、前記フィラーモデルのミクロ構造を、前記フィラーのミクロ構造に近似させることが可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0016】

【図1】コンピュータの一例を示す斜視図である。

【図2】（ａ）は、一次粒子の一例を示す概念図である。（ｂ）は、凝集体の一例を示す概念図である。

【図3】フィラーモデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図4】空間の一例を示す概念図である。

【図5】凝集体モデル作成工程の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図6】第１決定工程の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図7】乱数の組の一例を示す図である。

【図8】（ａ）～（ｄ）は、一次粒子モデルを結合する手順を説明する概念図である。

【図9】凝集体立体構造決定工程の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図10】フィラーモデル作成工程の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図11】フィラーモデルの一例を示す概念図である。

【図12】本発明の他の実施形態のパラメータ入力工程の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図13】第１分布Ｐ₁（Ｓ）の一例を示すグラフである。

【図14】第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の一例を示すグラフである。

【図15】関数ｐ_n（ｎ，ｍ）の一例を示すグラフである。

【図16】決定された第１パラメータ及び第２パラメータに基づいて計算された第１仮分布Ｐ（Ｓ）及び第１分布Ｐ₁（Ｓ）の一例を示すグラフである。

【図17】ポリブタジエンの構造式である。

【図18】高分子材料のシミュレーション方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図19】高分子材料モデルの一部分を示す概念図である。

【図20】粗視化モデル作成工程の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【図21】実施例及び比較例の凝集体サイズの頻度分布を示すグラフである。

【発明を実施するための形態】

【0017】

以下、本発明の実施の一形態が図面に基づき説明される。
本実施形態のフィラーモデルの作成方法（以下、単に「作成方法」ということがある。）では、フィラーの数値解析用のモデル（フィラーモデル）が作成される。この作成方法で作成されたフィラーモデルは、後述の高分子材料のシミュレーション方法（以下、単に「シミュレーション方法」ということがある。）に用いられる。本実施形態において、作成方法及びシミュレーション方法には、コンピュータが用いられる。

【0018】

図１は、コンピュータ１の一例を示す斜視図である。コンピュータ１は、本体１ａ、キーボード１ｂ、マウス１ｃ及びディスプレイ装置１ｄを含んで構成される。この本体１ａには、演算処理装置（ＣＰＵ）、ＲＯＭ、作業用メモリー、磁気ディスクなどの記憶装置及びディスクドライブ装置１ａ１、１ａ２などが設けられる。なお、記憶装置には、本実施形態の作成方法及びシミュレーション方法を実行するための処理手順（プログラム）が、予め記憶される。

【0019】

フィラーは、例えば、シリカ、カーボンブラック及びアルミナ等である。本実施形態のフィラーは、シリカである場合が例示される。フィラーは、一次粒子の凝集体（アグリゲート）が集合した高次構造（アグロメレート）として形成される。図２（ａ）は、一次粒子３の一例を示す概念図である。図２（ｂ）は、凝集体４の一例を示す概念図である。

【0020】

図２（ａ）に示されるように、本実施形態の一次粒子３は、近似的に、球形の固体として構成されている。フィラーが、例えば、タイヤのトレッドゴムに用いられるシリカである場合、一次粒子３は、粒径（一次粒子径）Ｄ１が１０～４０nm程度の球状の粒子である。図２（ｂ）に示されるような凝集体４の立体構造は、フィラーの製造過程で形成される。シリカの製造方法には、例えば、焼結法や、沈降法などが用いられる。これらの方法では、同程度の大きさを有する多数の一次粒子が、ガスや溶液の中で、拡散、凝集及び結合することにより、フロック状の凝集体４が形成される。これらの凝集体４が互いに集合することで、フィラー（図示省略）が形成される。なお、凝集が十分に進まなかった極端に小さい凝集体（例えば、１０nm未満の凝集体）４や一次粒子３は、フィラーの製造時に除去される。製造後のフィラーは、高分子材料等と混合されて、これらの複合体の内部で分散した状態となる。本実施形態の作成方法では、凝集体が高次構造を持たずに、均一に分散している場合が例示される。

【0021】

凝集体４の凝集体サイズ（直径）は、例えば、慣性半径の２倍で定義され、実験的には、例えば、透過電子顕微鏡や、動的光散乱法に基づいて測定される。本実施形態の凝集体４の凝集体サイズ（直径）は、例えば、１０～１０００nm程度である。

【0022】

図３は、フィラーモデルの作成方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。本実施形態の作成方法では、先ず、コンピュータ１に、第１パラメータが入力される（パラメータ入力工程Ｓ１）。本実施形態の第１パラメータｍは、凝集体４の平均一次粒子数である。この平均一次粒子数（第１パラメータｍ）は、１以上の実数として適宜定義されうる。例えば、論文１（D. Boldridge著、「Aerosol Science and Technology」, vol.44, No.182、2010年 ）に基づいて、多数の凝集体に対する透過電子顕微鏡の観察結果から、凝集体４の一次粒子数の分布を推定し、その分布の平均値を第１パラメータｍに設定してもよい。第１パラメータは、コンピュータ１に記憶される。

【0023】

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１に、フィラーモデルを作成するための空間６、及び、空間６に対するフィラーモデルの体積分率が入力される（工程Ｓ２）。図４は、空間６の一例を示す概念図である。

【0024】

空間６は、適宜定義されうる。空間６は、例えば、周期境界条件が定義されていない（即ち、開かれた）空間から抽出された任意の形状を有する部分領域、周期境界条件が定義された領域全体、又は、周期境界条件が定義された領域から抽出された任意の形状（例えば、直方体や球形など）を有する部分領域であってもよい。本実施形態の空間６は、互いに向き合う三対の平面７、７を有する立方体として定義されている。各平面７には、周期境界条件が定義されている。したがって、空間６は、一方の平面７と、反対側の平面７とが連続している（繋がっている）ものとして取り扱われる。

【0025】

空間６の一辺の長さＬａは、適宜設定することができる。本実施形態の長さＬａは、後述の凝集体モデル８（図８（ａ）～（ｄ）に示す）の拡がりを示す量である慣性半径（図示省略）の最大値の２倍以上が望ましい。これにより、空間６は、後述の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２（図５に示す）において、周期境界条件のために周期的に並ぶ自分自身（イメージ）との衝突の発生を防いで、それぞれの凝集体モデル８を適切に配置することができる。空間６は、コンピュータ１に記憶される。

【0026】

空間６に対するフィラーモデルの体積分率φは、０より大きい１以下の実数として適宜求められる。本実施形態の体積分率φは、例えば、フィラーの添加量をｘ phr（ｘは、０より大きい実数を示す。「phr」は、高分子の重量を１００とした時の重量を表す。）としたときに、高分子鎖の密度ρ及びフィラーの密度ρ_fを用いて、数式「φ＝１／（１＋１００ρ_f／（ｘρ））」によって求められる。例えば、フィラーの添加量ｘが５０phr、高分子鎖の密度ρが０．８５ｇ／ｃｍ³、フィラーの密度ρ_fが２．２ｇ／ｃｍ³である場合、体積分率φは、０．１６２となる。体積分率φは、コンピュータ１に記憶される。

【0027】

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１に、一次粒子３（図２（ａ）に示す）をモデリングした一次粒子モデル５（図８（ａ）に示す）が定義される（工程Ｓ３）。一次粒子モデル５は、後述の分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。即ち、一次粒子モデル５には、一次粒子３に基づいて、質量、体積、粒径（直径）Ｄ１、電荷又は初期座標などのパラメータが定義される。なお、本実施形態の工程Ｓ３では、一次粒子モデル５のパラメータのみが定義されており、空間６（図４に示す）に一次粒子モデル５が配置されていない。一次粒子モデル５は、コンピュータ１に記憶される。

【0028】

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、複数の一次粒子モデル５を結合して、複数の凝集体モデル８を作成する（凝集体モデル作成工程Ｓ４）。本実施形態では、一次粒子モデル５（図８（ａ）に示す）を複数結合した凝集体モデル８が、１つ以上作成される。図５は、凝集体モデル作成工程Ｓ４の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【0029】

本実施形態の凝集体モデル作成工程Ｓ４では、先ず、第１パラメータを満たすように、フィラーモデルを構成する凝集体モデル８の総数、及び、各凝集体モデル８の一次粒子数が決定される（第１決定工程Ｓ４１）。図６は、第１決定工程Ｓ４１の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【0030】

本実施形態の第１決定工程Ｓ４１では、先ず、空間６（図４に示す）に配置される一次粒子モデル５（図８（ａ）に示す）の総数ｎ_totalが決定される（工程Ｓ５１）。一次粒子モデル５の総数ｎ_totalは、適宜決定されうる。本実施形態では、空間６の体積とフィラーの体積充填率とを乗じた値を、一次粒子モデル５の体積で除することで、一次粒子モデル５の総数ｎ_totalが決定される。なお、計算された一次粒子モデル５の総数ｎ_totalが、整数ではない場合には、例えば、四捨五入等で丸められてもよい。また、一次粒子モデル５の総数ｎ_totalは、凝集体モデル８を構成する一次粒子モデル５の重なりを考慮して、適宜補正されてもよい。一次粒子モデル５の総数ｎ_totalは、コンピュータ１に記憶される。

【0031】

次に、本実施形態の第１決定工程Ｓ４１では、第１パラメータ（平均一次粒子数）に基づいて、凝集体４の一次粒子数ｎの出現頻度分布に従う乱数の組が生成される（工程Ｓ５２）。図７は、乱数の組２１の一例を示す図である。

【0032】

図７に示されるように、乱数の組２１は、１つ以上の乱数値２２で構成されている。本実施形態の工程Ｓ５２では、乱数の組２１を構成する乱数値２２の合計が、工程Ｓ５１で決定された一次粒子モデル５の総数ｎ_total以上となるように、乱数の組２１が生成される。

【0033】

本実施形態の工程Ｓ５２では、先ず、凝集体４の一次粒子数ｎと、平均一次粒子数である第１パラメータｍ（ｍは１以上の実数）との関数ｐ_n（ｎ，ｍ）が定義される。なお、一次粒子数ｎ及び第１パラメータｍとともに、最小一次粒子数である第２パラメータｋが用いられてもよい。この第２パラメータｋは、１以上の整数として適宜設定されうる。例えば、論文１に基づいて、凝集体４の一次粒子数の分布を推定し、その分布の一次粒子数の最小値が、第２パラメータｋとして設定されてもよい。このような第２パラメータｋが用いられる場合には、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）が定義される。これらの関数ｐ_n（ｎ，ｍ）及び関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、凝集体４の一次粒子数ｎを確率変数とする確率質量関数である。すなわち、これらの関数は、乱数値がｎとなる確率を表している。

【0034】

関数ｐ_n（ｎ，ｍ）及び関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、適宜定義されうるが、規格化される必要がある。すなわち、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）は、どのような一次粒子数ｎが代入されたとしても負の値とはならず、かつ、一次粒子数ｎが取りうる全ての値についての関数ｐ_n（ｎ，ｍ）の和（確率質量の和）が１となる必要がある。なお、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）と同様である。

【0035】

関数ｐ_n（ｎ，ｍ）及び関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、期待値（凝集体モデル８の平均一次粒子数）が、第１パラメータｍ（凝集体４の平均一次粒子数）に等しくなる、又は、近似するように定義されることが望ましい。

【0036】

さらに、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）及び関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、実際のフィラーの凝集体４（図２（ｂ）に示す）の粒子数分布に近似するように定義されるのが望ましい。フィラーの凝集体４の粒子数分布は、例えば、個々の凝集体４について、３ＤＴＥＭ観察が多数行われることによって取得されうる。なお、透過電子顕微鏡による２次元観察結果から、経験則や仮定に基づいて、フィラーの凝集体４の粒子数分布が取得されてもよい。

【0037】

本実施形態では、上記の取得方法に比べて、フィラーの凝集体４の粒子数分布をより簡便に取得するために、例えば、一次粒子数ｎが指数関数的に減衰する関数ｐ_n（ｎ，ｍ）＝{（ｍ－１）／ｍ}^ｎ－１／ｍが用いられる。このような関数ｐ_n（ｎ，ｍ）は、ＤＬＣＡ（Diffusion-limited cluster aggregation）モデルや、ＲＬＣＡ（Reaction limited aggregation）モデルを用いたシミュレーションに基づき、理論的に推定されたものである。ここで、一次粒子数ｎは１以上の整数である。本実施形態の関数ｐ_n（ｎ，ｍ）は、規格化されており、その期待値は、第１パラメータ（凝集体４の平均一次粒子数）ｍに等しくなる。

【0038】

関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、一次粒子数ｎが、第２パラメータ（最小一次粒子数）ｋ未満の凝集体モデル８が削除されるように定義される。すなわち、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ未満となる確率がゼロとなるように変更され、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ以上となる場合について規格化される。本実施形態では、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ未満の場合に、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）＝０が用いられる。一方、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ以上の場合には、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）＝{（ｍ－１）／ｍ}^ｎ－ｋ／ｍが用いられる。これにより、本実施形態の凝集体モデル作成工程Ｓ４では、第２パラメータｋよりも一次粒子数が小さい凝集体モデル８が生じないように制限することができる。

【0039】

次に、本実施形態の工程Ｓ５２では、第１パラメータ（平均一次粒子数）ｍ及び／又は２パラメータ（最小一次粒子数）ｋに基づいて、凝集体４の一次粒子数ｎの出現頻度分布に従う乱数の組２１（図７に示す）が生成される。上述したように、本実施形態では、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）又は関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）に従う乱数の組２１を構成する乱数値２２を、その合計が一次粒子モデル５の総数ｎ_total以上となるまで次々に生成することで、乱数の組２１が生成される。

【0040】

上述したように、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）及び関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、確率質量関数である。このため、ある確率質量関数に従う乱数の組２１を生成するには、例えば、乱数値として生成できる一次粒子数ｎの範囲を、十分に大きい凝集体４（図２（ｂ）に示す）の一次粒子数ｎを上限として打ち切り、その一次粒子数１～ｎまでの確率質量の和が１になるように規格化された確率質量関数（ｐ_n（ｎ，ｍ）又は関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ））について、Ｗａｌｋｅｒ法（ Walker's Alias Method ）を用いることで実現できる。乱数値２２の上限となる一次粒子数ｎの値は、好ましくは、作成するフィラーモデルに含まれる凝集体４の最大一次粒子数の３倍以上である。乱数の組２１は、コンピュータ１に記憶される。

【0041】

次に、本実施形態の第１決定工程Ｓ４１では、工程Ｓ５２で生成した乱数の組２１を構成する乱数値２２の合計が、工程Ｓ５１で決定された一次粒子モデル５の総数ｎ_totalに等しいか否かが判断される（工程Ｓ５３）。

【0042】

工程Ｓ５３において、乱数値２２の合計が、一次粒子モデル５の総数ｎ_totalに等しいと判断された場合（工程Ｓ５３で、「Ｙ」）、乱数の組２１での乱数値２２の個数（乱数を発生させた回数）が、凝集体モデル８の総数として特定される（工程Ｓ５４）。さらに、乱数の組２１を構成する各乱数値２２が、各凝集体モデル８の一次粒子数として特定される（工程Ｓ５５）。すなわち、乱数の組２１を構成する複数の乱数値２２のうち、任意に選択されたｉ番目（インデックス）の乱数値２２が、ｉ番目の凝集体モデル８の一次粒子数として設定される。決定した凝集体モデル８の総数、及び、各凝集体モデル８の一次粒子数は、コンピュータ１に記憶される。

【0043】

一方、工程Ｓ５３において、乱数値２２の合計が、一次粒子モデル５の総数ｎ_totalに等しくないと判断された場合（工程Ｓ５３で、「Ｎ」）、工程Ｓ５２で生成した乱数の組２１を破棄して（工程Ｓ５６）、工程Ｓ５２～工程Ｓ５３が再度実施される。これにより、第１決定工程Ｓ４１では、第１パラメータ（凝集体の平均一次粒子数）を満たす確率分布関数に従ってランダムに、かつ、全ての凝集体の一次粒子数の和が、一次粒子モデル５の総数ｎ_totalに等しくなるように、凝集体モデル８の組を確実に求めることができる。

【0044】

次に、図５に示されるように、本実施形態の凝集体モデル作成工程Ｓ４では、工程Ｓ５４及び工程Ｓ５５で決定された凝集体モデル８の総数、及び、各凝集体モデル８の一次粒子数に基づいて、各凝集体モデル８を構成する複数の一次粒子モデル５（図８（ａ）に示す）が結合される（凝集体立体構造決定工程Ｓ４２）。本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、凝集体モデル８の立体構造が、凝集体モデル８の内部の各一次粒子モデル５の配置として表される。そして、この凝集体モデル８の立体構造が、実際の凝集体４（図２（ｂ）に示す）の立体構造に統計的に近似するように、複数の一次粒子モデル５が結合される。

【0045】

複数の一次粒子モデル５を結合する手順は、適宜採用されうる。例えば、実際の凝集体の製造工程を再現するように、複数の一次粒子モデル５を結合することが考えられる。このような手順では、先ず、多数の一次粒子モデル５や、周囲のガス及び溶媒分子などが配置された仮想空間（図示省略）において、各一次粒子モデル５を拡散及び凝集させて、多数の凝集体モデル８を生成するシミュレーションが行われる。そして、シミュレーションで作成された多数の凝集体モデル８の中から、第１決定工程Ｓ４１で決定された凝集体モデル８の一次粒子モデル５の総数ｎ_total、及び、各凝集体モデル８の一次粒子数と同じになるように、凝集体モデル８の組が選択される。

【0046】

しかしながら、上記のような方法では、仮想空間に配置された多数の一次粒子モデル５や凝集体モデル８を、それぞれ拡散して互いに凝集させるために、長時間に亘ってシミュレーションする必要がある。

【0047】

本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、シリカなどの凝集体の製造工程が、ＤＬＣＡ（Diffusion-limited cluster aggregation）モデルで近似できることに着目して、複数の一次粒子モデル５が結合される（具体的な手順については後述する）。これにより、本実施形態では、上述のような方法に比べて、より少ない計算時間で、実際の凝集体のフラクタル次元とほぼ等しい（すなわち、フラクタル次元が約１．８となる）凝集体構造（凝集体モデル８）が作成されうる。

【0048】

図８（ａ）～（ｄ）は、一次粒子モデル５を結合する手順を説明する概念図である。本実施形態では、凝集体モデル８と一次粒子モデル５との結合だけではなく、凝集体モデル８、８どうしの結合が許容される。図８（ａ）～（ｃ）に示されるように、凝集体モデル８と一次粒子モデル５、及び、凝集体モデル８、８同士の多段階の階層的な結合を経て、図８（ｄ）に示されるように、フロック状の凝集体モデル８の立体構造が生成される。

【0049】

なお、凝集体のフラクタル次元が約１．８でない場合については、本実施形態のＤＬＣＡモデルに代えて、例えば、ＤＬＡ（Diffusion-limited aggregation）モデルや、ＲＬＣＡ（Reaction limited aggregation）モデルが用いられても良い。ＤＬＡモデルでは、フラクタル次元が約２．５の凝集体が作成されることが知られている。一方、ＲＬＣＡモデルでは、フラクタル次元が約２．１の凝集体が作成されることが知られている。これらのモデルが選択されて、選択されたモデルに対応するフラクタル次元の凝集体構造が作成されてもよい。

【0050】

凝集体モデル８は、物理的なモデルとしてではなく、例えば、論文２（A. V. Filippovら著, Journal of Colloid and Interface Science、vol.229、isuue 1, p.261-273、2000年）に記載の手順に基づいて作成されてもよい。この手順では、例えば、フラクタル次元を１．０～２．５の範囲で選択し、一次粒子モデル５を人為的な規則で結合させることによって、凝集体モデル８が作成される。

【0051】

本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、ＤＬＣＡモデルに基づき、フラクタル次元が約１．８となるように、一次粒子モデル５を階層的に結合して、凝集体モデル８が作成される。図９は、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【0052】

本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、先ず、工程Ｓ５２で生成された乱数の組２１（図７に示す）において、任意の乱数値２２が一つ選択される（工程Ｓ６１）。上述したように、乱数値２２は、作成されるべき全ての凝集体モデル８から選択された凝集体モデル８の一次粒子数に等しい。また、工程Ｓ５２で生成された乱数の組２１を構成する乱数値２２の個数は、作成されるべき凝集体モデル８の総数に等しい。

【0053】

乱数値２２は、適宜選択されうる。本実施形態の工程Ｓ６１では、乱数の組２１において、乱数値２２の生成順（例えば、図７に示した「インデックス」の順）に、乱数値２２が選択される。選択された乱数値２２は、コンピュータ１に記憶される。

【0054】

本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、以降の工程Ｓ６２～Ｓ６８及びＳ７０において、工程Ｓ６１で選択された乱数値２２（即ち、凝集体モデル８の一次粒子数ｎ）に基づいて、その一次粒子数ｎの凝集体モデル８の立体構造がランダムに決定される。

【0055】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、図８（ａ）に示されるように、１つの一次粒子モデル５で構成される初期の凝集体モデル８が、乱数値２２（即ち、一次粒子数ｎ）と等しい個数分作成される（工程Ｓ６２）。このように、本実施形態の工程Ｓ６２では、凝集体モデル８の初期状態として、全ての一次粒子モデル５を互いに結合させずに、一次粒子モデル５の１つ１つがそれぞれ独立した１つの凝集体モデル８として定義される。これらの凝集体モデル８は、独立した仮想空間（図示省略）にそれぞれ配置される。これにより、凝集体モデル８（一次粒子モデル５）が互いに重ならないことが保証される。

【0056】

本実施形態の仮想空間（図示省略）は、境界がなく開かれている（すなわち、周期境界条件が設定されておらず、また、どの方向にも無限に広がっている）。なお、仮想空間は、各辺の長さが、各凝集体モデル８が結合されて作成されうる凝集体モデル８のうち、最大の大きさを有する凝集体モデル８を取り囲むことが可能な外接球の直径よりも、十分に大きな有限の値に設定されてもよい。このような仮想空間が用いられる場合には、周期境界条件が定義されてもよい。これらの凝集体モデル８は、コンピュータ１に記憶される。

【0057】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、工程Ｓ６２で作成された全ての凝集体モデル８のうち、２つの凝集体モデル８、８が選択される（工程Ｓ６３）。本実施形態の工程Ｓ６３では、２つの凝集体モデル８、８がランダムに選択される。選択された凝集体モデル８、８は、コンピュータ１に記憶される。

【0058】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、工程Ｓ６３で選択された２つの凝集体モデル８、８のうち、一方の凝集体モデル８の近傍に、他方の凝集体モデル８が仮配置される（工程Ｓ６４）。図８（ｃ）に示されるように、本実施形態の工程Ｓ６４では、一方の凝集体モデル８Ａに接しないように、他方の凝集体モデル８Ｂの位置及び向きがランダムに決定される。

【0059】

工程Ｓ６４において、一方の凝集体モデル８Ａは、選択された２つの凝集体モデル８、８のうち、一次粒子数ｎが相対的に大きい凝集体モデル８であるのが望ましい。なお、２つの凝集体モデル８、８の一次粒子数が同一の場合には、任意の凝集体モデル８が、一方の凝集体モデル８Ａとして選択されうる。

【0060】

一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとの間の距離の初期値は、一方の凝集体モデル８Ａの重心と、他方の凝集体モデル８Ｂの重心との間の距離として特定される。この初期値は、適宜設定されうる。

【0061】

本実施形態の工程Ｓ６４では、先ず、一方の凝集体モデル８Ａを構成する一次粒子モデル５のうち、一方の凝集体モデル８Ａの重心から最も遠い一次粒子モデル５の中心と、一方の凝集体モデル８Ａの重心との第１距離が求められる。次に、他方の凝集体モデル８Ｂを構成する一次粒子モデル５のうち、他方の凝集体モデル８Ｂの重心から最も遠い一次粒子モデル５の中心と、他方の凝集体モデル８Ｂの重心との第２距離が求められる。そして、工程Ｓ６４では、一方の凝集体モデル８Ａと他方の凝集体モデル８Ｂとの距離の初期値が、第１距離と、第２距離と、一次粒子モデル５の直径とを足した値の１倍～２倍となるように、他方の凝集体モデル８Ｂの仮配置が決定される。このとき、他方の凝集体モデル８Ｂの向きの初期値は、ランダムに選択される。また、他方の凝集体モデル８Ｂの一方の凝集体モデル８Ａから見た方向の初期値についても、ランダムに選択される。他方の凝集体モデル８Ｂの仮配置は、コンピュータ１に記憶される。

【0062】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、他方の凝集体モデル８Ｂがランダムに移動される（工程Ｓ６５）。他方の凝集体モデル８Ｂの移動距離は、適宜設定されうる。本実施形態の移動距離は、図２（ａ）に示した一次粒子モデル５の粒径（一次粒子径）Ｄ１の０．１倍～１．０倍に設定されている。また、他方の凝集体モデル８Ｂの移動方向については、ランダムに選択されるのが望ましい。一方、他方の凝集体モデル８Ｂの向きは、固定されていてもよいし、ランダムに微小回転されてもよい。移動後の他方の凝集体モデル８Ｂは、コンピュータ１に記憶される。

【0063】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが接触したか否かが判断される（工程Ｓ６６）。本実施形態では、一方の凝集体モデル８Ａを構成する各一次粒子モデル５について、他方の凝集体モデル８Ｂを構成する各一次粒子モデル５との中心間の距離のいずれかが、一次粒子モデル５の粒径Ｄ１よりも小さい場合に、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが接触していると判断される。

【0064】

工程Ｓ６６において、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが接触していると判断された場合（工程Ｓ６６で、「Ｙ」）、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとを結合する工程Ｓ６７が実施される。また、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが接触していないと判断された場合（工程Ｓ６６で、「Ｎ」）、次の工程Ｓ７０が実施される。

【0065】

本実施形態の工程Ｓ７０では、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとの距離が、必要以上に離間しているか否かが判断される。「必要以上に離間している」とは、一方の凝集体モデル８Ａの重心と、他方の凝集体モデル８Ｂの重心との間の距離が、予め定められた閾値以上であることを意味している。閾値については、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが、必要以上に離間しているかを判断できれば、適宜設定されうる。本実施形態の閾値は、上記の距離の初期値の１倍～２倍に設定されている。

【0066】

工程Ｓ７０において、一方の凝集体モデル８Ａの重心と、他方の凝集体モデル８Ｂの重心との距離が、閾値以上であると判断された場合（工程Ｓ７０で、「Ｙ」）、一方の凝集体モデル８Ａの重心と、他方の凝集体モデル８Ｂの重心とが、必要以上に離間していると判断される。この場合、他方の凝集体モデル８Ｂの配置が破棄されて、工程Ｓ６４以降が実施される。

【0067】

一方、工程Ｓ７０において、一方の凝集体モデル８Ａの重心と、他方の凝集体モデル８Ｂの重心との距離が、閾値未満であると判断された場合（工程Ｓ７０で、「Ｎ」）、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが、必要以上に離間しておらず、接触する可能性が高いと判断される。この場合、他方の凝集体モデル８Ｂの配置が、上述の工程Ｓ６５において移動された配置から、工程Ｓ６５以降の工程が再度実施される。このように、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとが必要以上に離間するのを防ぐことができるため、現実的な計算時間で、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとを確実に接触させることができる。

【0068】

本実施形態の工程Ｓ６７では、一方の凝集体モデル８Ａと、他方の凝集体モデル８Ｂとを結合して、一つの凝集体モデル８（図８（ｄ）に示す）が作成される。本実施形態の工程Ｓ６７では、他方の凝集体モデル８Ｂの全ての一次粒子モデル５（図８（ｃ）に示す）を、一方の凝集体モデル８Ａ（図８（ｃ）に示す）に属するように変更されて、他方の凝集体モデル８Ｂは削除される。新たな凝集体モデル８は、コンピュータ１に記憶される。

【0069】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、全ての凝集体モデル８（一次粒子モデル５）が結合されたか否かが判断される（工程Ｓ６８）。工程Ｓ６８において、「全ての凝集体モデル８が結合された」とは、工程Ｓ６２で作成された一次粒子モデル５（例えば、図８（ａ）に示す）が結合されて、図８（ｄ）に示した一つの凝集体モデル８（即ち、凝集体モデル８の一次粒子数が、工程Ｓ６１で選択された乱数値と同じ）が作成されたことを意味している。

【0070】

工程Ｓ６８において、全ての凝集体モデル８が結合されたと判断された場合（工程Ｓ６８で、「Ｙ」）、工程Ｓ６１で選択された乱数値２２（図７に示す）に等しい一次粒子数に設定された凝集体モデル８の立体構造が特定される。特定された凝集体モデル８の立体構造は、コンピュータ１に記憶されて、次の工程Ｓ６９が実施される。

【0071】

一方、工程Ｓ６８において、全ての凝集体モデル８が結合されていないと判断された場合（工程Ｓ６８で、「Ｎ」）、工程Ｓ６３以降が再度実施される。これにより、工程Ｓ６２で作成された全ての凝集体モデル８（一次粒子モデル５）を、一つの凝集体モデル８（図８（ｄ）に示す）として結合させることができる。したがって、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、工程Ｓ６１で選択された乱数値２２に等しい一次粒子数に設定された凝集体モデル８の立体構造を、確実に作成することができる。

【0072】

次に、本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、全ての凝集体モデルの立体構造が決定されたか否かが判断される（工程Ｓ６９）。工程Ｓ６９において、「全ての凝集体モデル８の立体構造が決定された」とは、図７に示した乱数の組２１を構成する全ての乱数値２２について、それらの乱数値２２に等しい一次粒子数に設定された凝集体モデル８（図８（ｄ）に示す）が全て作成されたことを意味している。

【0073】

工程Ｓ６９において、全ての凝集体モデルの立体構造が決定されたと判断された場合（工程Ｓ６９で、「Ｙ」）、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２の一連の処理が終了する。一方、工程Ｓ６９において、全ての凝集体モデルの立体構造が決定されていないと判断された場合（工程Ｓ６９で、「Ｎ」）、工程Ｓ６１において、未だ選択されていない乱数値２２が一つ選択されて、工程Ｓ６２以降が再度実施される。これにより、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、工程Ｓ５２で生成された乱数の組２１を構成する全ての乱数値２２について、それらの乱数値２２に等しい一次粒子数に設定された凝集体モデル８を確実に作成することができる。したがって、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、各凝集体モデル８の一次粒子数が、第１決定工程Ｓ４１で決定された一次粒子数と等しくなるまで、凝集体モデル８、８をランダムに２つ選択して、それらを結合した１つの凝集体モデル８（新たな凝集体モデル８）とする操作が繰り返されうる。

【0074】

本実施形態の凝集体立体構造決定工程Ｓ４２では、ＤＬＣＡモデルに基づいて、複数の一次粒子モデル５が配置されるため、少ない計算時間で、実際の凝集体のフラクタル次元とほぼ等しい凝集体モデル（凝集体構造）８が作成されうる。

【0075】

次に、本実施形態の作成方法では、コンピュータ１が、複数の凝集体モデル８（図８（ｄ）に示す）を空間６（図４に示す）に配置して、フィラーモデルを作成する（フィラーモデル作成工程Ｓ５）。フィラーモデル作成工程Ｓ５では、工程Ｓ２で求められた体積分率を満たすように、複数の凝集体モデル８が空間６に配置される。本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、複数の凝集体モデル８を空間６に配置する際に、凝集体モデル８同士が互いに重ならないように、複数の凝集体モデル８が空間６にランダムに配置される。図１０は、フィラーモデル作成工程Ｓ５の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【0076】

本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、先ず、空間６に未だ配置されていない凝集体モデル８のうち、１つの凝集体モデル８が選択される（工程Ｓ７１）。選択手順は、特に限定されない。本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、一次粒子数の大きい順に、凝集体モデル８が選択される。なお、一次粒子数が同一の凝集体モデル８が複数存在する場合には、適宜選択することができ、例えば、凝集体モデル８に対応する乱数値２２の登場順（インデックス順）に選択されてもよい。

【0077】

次に、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、選択された凝集体モデル８が、空間６に仮配置される（工程Ｓ７２）。工程Ｓ７２では、選択された凝集体モデル８がランダムな向きに回転されて、かつ、その凝集体モデル８が空間６のランダムな位置に仮配置される。仮配置された凝集体モデル８は、コンピュータ１に記憶される。

【0078】

次に、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、空間６に仮配置された凝集体モデル８が、周期境界条件によって生じる自分自身（仮配置された凝集体モデル８）のコピーと重なるか否かが判断される（工程Ｓ７３）。本実施形態において、工程Ｓ７３及び次の工程Ｓ７４は、空間６に周期境界条件が設定されている場合にのみ行われる。したがって、空間６に周期境界条件が設定されていない場合には、工程Ｓ７３及び工程Ｓ７４が省略されて、次の工程Ｓ７５が実施される。

【0079】

工程Ｓ７３では、空間６に仮配置された凝集体モデル８の各一次粒子モデル５について、周期境界条件によって生じる自分自身の全てのコピー（特に、空間６に隣接する領域の全てのコピー）の凝集体モデル８の各一次粒子モデル５との中心間の距離の何れもが、一次粒子モデル５の粒径Ｄ１（図２（ａ）に示す）よりも大きい場合に、自分自身のコピーと重ならないと判断される。一方、上記の中心間の距離の少なくとも１つが、粒径Ｄ１以下である場合には、重なると判断される。

【0080】

工程Ｓ７３において、仮配置された凝集体モデル８が、周期境界条件によって生じる自分自身のコピー（凝集体モデル８）と重なると判断された場合（工程Ｓ７３で、「Ｙ」）、仮配置された凝集体モデル８が破棄されて（工程Ｓ７４）、工程Ｓ７２以降が再度実施される。

【0081】

一方、工程Ｓ７３において、仮配置された凝集体モデル８が、周期境界条件によって生じる自分自身のコピー（凝集体モデル８）と重ならないと判断された場合（工程Ｓ７３で、「Ｎ」）、次の工程Ｓ７５が実施される。これにより、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、周期境界条件によって生じる自分自身のコピーと重ならないように、凝集体モデル８を仮配置することができる。

【0082】

次に、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、仮配置された凝集体モデル８が、空間６に既に配置されている他の凝集体モデル８と重なるか否かが判断される（工程Ｓ７５）。工程Ｓ７５では、仮配置された凝集体モデル８の各一次粒子モデル５について、既に配置されている全ての凝集体モデル８の各一次粒子モデル５の中心間の距離の何れもが、一次粒子モデル５の粒径Ｄ１よりも大きい場合に、重ならないと判断される。一方、上記の中心間の距離の少なくとも１つが、粒径Ｄ１以下である場合には、重なると判断される。

【0083】

工程Ｓ７５において、仮配置された凝集体モデル８が、配置済みの凝集体モデル８と重なると判断された場合（工程Ｓ７５で、「Ｙ」）、仮配置された凝集体モデル８が破棄されて（工程Ｓ７４）、工程Ｓ７２以降が再度実施される。

【0084】

一方、工程Ｓ７３において、仮配置された凝集体モデル８が、配置済みの凝集体モデル８と重ならないと判断された場合（工程Ｓ７５で、「Ｎ」）、次の工程Ｓ７６が実施される。これにより、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、配置済みの凝集体モデル８と重ならないように、凝集体モデル８を仮配置することができる。

【0085】

次に、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、仮配置された凝集体モデル８の位置が、その凝集体モデル８の配置位置として確定される（工程Ｓ７６）。確定された凝集体モデル８は、コンピュータ１に記憶される。

【0086】

次に、本実施形態のフィラーモデル作成工程Ｓ５では、全ての凝集体モデル８が、空間６に配置されたか否かが判断される（工程Ｓ７７）。工程Ｓ７７において、全ての凝集体モデル８が空間６に配置されたと判断された場合（工程Ｓ７７で、「Ｙ」）、フィラーモデル作成工程Ｓ５の一連の処理が終了する。これらの凝集体モデル８の配置によって、フィラーモデル１０が作成される。図１１は、フィラーモデル１０の一例を示す概念図である。

【0087】

一方、図１０に示した工程Ｓ７７において、全ての凝集体モデル８が空間６に配置されていないと判断された場合（工程Ｓ７７で、「Ｎ」）、工程Ｓ７１において、他の凝集体モデル８が選択されて、工程Ｓ７２以降が再度実施される。これにより、フィラーモデル作成工程Ｓ５では、複数の凝集体モデル８が互いに重ならないように、一次粒子数の大きい凝集体モデル８から順に、複数の凝集体モデル８を空間６にランダムに配置することができる。

【0088】

本実施形態の作成方法では、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２の手順（図９に示す）に基づいて、凝集体モデル８の立体構造を、実際のフィラーに近づくように作成することができる。したがって、本実施形態の作成方法によれば、フィラーモデル作成工程Ｓ５の手順（図１０に示す）に基づいて、図１１に示されるように、凝集体モデル８が空間６に配置されることによって、フィラーモデル１０のミクロ構造を、フィラーのミクロ構造に近似させることが可能となる。

【0089】

これまでの実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１（図３に示す）では、凝集体の一次粒子数の出現頻度分布の平均値として、平均一次粒子数（第１パラメータｍ）が求められる場合が例示されたが、このような態様に限定されない。例えば、フィラーモデル１０（図１１に示す）の凝集体サイズの分布が、実際のフィラーの凝集体サイズ分布などの何らかの分布に近づくように、第１パラメータｍ（及び第２パラメータｋ）が決定されてもよい。

【0090】

パラメータ入力工程Ｓ１において、上記のような第１パラメータｍ（及び第２パラメータｋ）を決定する手順は、適宜採用されうる。例えば、複数の第１パラメータｍ（及び第２パラメータｋを含む複数の組）に基づいて、フィラーモデル１０（図１１に示す）をそれぞれ作成し、それらのフィラーモデル１０の凝集体サイズの分布を計算して、目的の分布に近づけることが可能な第１パラメータｍ（及び第２パラメータｋ）が採用されてもよい。しかしながら、このような方法では、多数のフィラーモデルを作成する必要があり、多くの計算時間を要するという問題がある。

【0091】

この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、以下に示す手順に基づいて、上記のような第１パラメータｍ（及び第２パラメータｋ）が短時間で決定される。図１２は、本発明の他の実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１の処理手順の一例を示すフローチャートである。この実施形態において、これまでの実施形態と同一の構成については、同一の符号を付し、説明を省略することがある。

【0092】

この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、先ず、コンピュータ１に、フィラーを構成する凝集体のサイズ分布（以下、単に「第１分布」ということがある。）が入力される（工程Ｓ８１）。この実施形態の作成方法では、フィラーモデル１０の凝集体サイズの分布が、第１分布Ｐ₁（Ｓ）に近づくように、フィラーモデル１０が作成される。

【0093】

第１分布Ｐ₁（Ｓ）は、凝集体サイズＳと、その頻度との関係を示す分布（頻度分布）である。凝集体サイズＳは、個々の凝集体の空間的な広がりの大きさに関する量である。この実施形態の凝集体サイズＳは、慣性半径Ｒgの２倍として定義される。第１分布Ｐ₁（Ｓ）は、例えば、多数の凝集体に対する透過電子顕微鏡観察や動的光散乱法などによって、実験的に得られる。図１３は、第１分布Ｐ₁（Ｓ）の一例を示すグラフである。

【0094】

次に、この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、コンピュータ１に、互いに異なる複数の一次粒子数ｎについて、一次粒子数ｎに基づく凝集体サイズ分布（以下、単に「第２分布」ということがある。）がそれぞれ入力される（工程Ｓ８２）。

【0095】

第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、一次粒子数がｎとなる凝集体について、それらの凝集体サイズＳの頻度分布である。図１４は、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の一例を示すグラフである。図１４では、一次粒子数ｎが６、８及び１２となる凝集体について、凝集体サイズＳの頻度分布がそれぞれ示されている。

【0096】

一次粒子数ｎの範囲は、適宜設定されうる。一次粒子数ｎの範囲の最小値は、１であるのが望ましい。なお、第２パラメータｋが共に定義される場合には、一次粒子数ｎの範囲の最小値は、第２パラメータｋの値に設定されるのが望ましい。一方、一次粒子数ｎの範囲の最大値は、作成される予定のフィラーモデル１０を構成する凝集体モデル８の一次粒子数の最大値以上に設定されるのが望ましい。このような最小値と最大値との間の全ての整数値が、一次粒子数ｎとして設定される。

【0097】

第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）を精度よく推定するために、各一次粒子数ｎの値ごとに、実験的に観測された凝集体の個数、又は、後述のシミュレーションで作成される凝集体モデル８の立体構造の個数（一次粒子数ｎの個数）は、好ましくは３０個以上であるのが望ましい。

【0098】

第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、適宜取得されうる。第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、例えば、個々の凝集体について、３ＤＴＥＭ観察が多数行われることによって、実験的に取得（観測）される。なお、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、透過電子顕微鏡による２次元観察結果から、経験則や仮定に基づいて取得されてもよい。

【0099】

また、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、凝集体モデル等が多数生成されて、それらの凝集体モデル等を用いたシミュレーション結果から推定されてもよい。このような第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の推定方法では、先ず、上述の一次粒子数ｎの範囲において、個々の一次粒子数ｎに基づく凝集体モデル８の立体構造が、ランダムに決定される。このような凝集体モデル８の立体構造の決定には、例えば、図９に示した凝集体立体構造決定工程Ｓ４２の工程Ｓ６１～Ｓ６８及びＳ７０の処理手順が用いられうる。

【0100】

次に、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の推定方法では、決定された凝集体モデル８の立体構造に基づいて、慣性半径が求められる。慣性半径は、例えば、凝集体モデル８を構成する各一次粒子モデル５（一例として、図８（ｃ）に示す）について、それらの一次粒子モデル５の凝集体モデル８の重心からの距離が計算され、それらの距離の二乗平均の平方根が計算されることで、求められうる。

【0101】

次に、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の推定方法では、各凝集体モデル８について、慣性半径の２倍の値が、凝集体サイズＳとして求められる。そして、各凝集体モデル８の凝集体サイズＳに基づいて、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）が求められる。第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、コンピュータ１に入力される。

【0102】

次に、この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、コンピュータ１が、複数の第１パラメータｍ（及び第２パラメータｋ）について、探索する複数の値（の組）を決定する（工程Ｓ８３）。決定される第１パラメータ（平均一次粒子数）ｍの範囲は、適宜定義されうる。この実施形態の第１パラメータｍの範囲は、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の一次粒子数ｎの範囲と同一に設定されている。

【0103】

複数の第１パラメータｍの値は、適宜定義される。例えば、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の一次粒子数ｎの範囲において、一定数の第１パラメータｍが、等間隔又はランダムに選択されてもよい。この実施形態では、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の一次粒子数ｎの範囲内の全ての整数値が、複数の第１パラメータｍの値として決定される。

【0104】

第２パラメータｋが定義される場合には、第１パラメータｍと第２パラメータｋとの値の組（ｍ，ｋ）が、複数決定される。第２パラメータｋの値の範囲は、適宜定義される。この実施形態の第２パラメータｋの範囲は、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）の一次粒子数ｎの範囲と同一である。

【0105】

複数の第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組（ｍ，ｋ）は適宜定義される。例えば、第１パラメータｍのそれぞれの値に対して、一定の個数の第２パラメータｋが、一次粒子数ｎの範囲において等間隔又はランダムに選択されてもよい。この実施形態では、第１パラメータｍを１～ｎ_max（一次粒子数ｎの最大値）の全ての整数の範囲とし、かつ、第２パラメータｋを１～ｎ_maxの全ての整数の範囲として、これらの値を組み合わせることで、複数の第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組（ｍ，ｋ）が定義される。複数の第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組（ｍ，ｋ）は、例えば、（１，１），（１，２），…，（１，ｎ_max），（２，１），（２，２），…，（２，ｎ_max），…，（ｎ_max，１），（ｎ_max，２），…，（ｎ_max，ｎ_max）である。決定された複数の第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組（ｍ，ｋ）は、コンピュータ１に記憶される。

【0106】

次に、この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、コンピュータ１が、複数の第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）を構成する個々の値（の組）について、凝集体サイズの頻度分布の推定値（第１仮分布Ｐ（Ｓ））を計算する（工程Ｓ８４）。凝集体サイズの頻度分布の推定値（第１仮分布Ｐ（Ｓ））は、下記の式（１）で定義される。

【0107】

【数1】

ここで、
Ｓ：凝集体サイズ
ｎ：凝集体の一次粒子数
ｍ：第１パラメータ（平均一次粒子数）
ｐ_n（ｎ，ｍ）：凝集体の一次粒子数ｎの出現頻度分布の第１パラメータｍについての関数（確率質量関数）
Ｐ₂（Ｓ，ｎ）：第２分布
ここで、第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）は、一次粒子数がｎである凝集体４の凝集体サイズＳの頻度分布である。

【0108】

上記の式（１）において、第１仮分布Ｐ（Ｓ）は、各一次粒子数ｎについて、確率質量関数ｐ_n（ｎ，ｍ）に、一次粒子数がｎである凝集体の凝集体サイズの第２分布Ｐ₂（Ｓ，ｎ）を乗じたものを、全ての一次粒子数ｎについて足し合わせたしたものである。第１仮分布Ｐ（Ｓ）の一例は、図１６に示される。

【0109】

関数ｐ_n（ｎ，ｍ）は、一次粒子数がｎとなる頻度を表す関数であり、これまでの実施形態の工程Ｓ５２（図６に示す）で定義される関数と同一である。すなわち、この実施形態では、確率質量関数ｐ_n（ｎ，ｍ）＝{（ｍ－１）／ｍ}^ｎ－１／ｍが用いられる。なお、第２パラメータｋが定義される場合には、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）に代えて、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）が用いられる。この実施形態では、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ未満の場合に、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）＝０が用いられる。一方、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ以上の場合に、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）＝{（ｍ－１）／ｍ}^ｎ－ｋ／ｍが用いられる。

【0110】

図１５は、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）の一例を示すグラフである。なお、関数ｐ_n（ｎ，ｍ，ｋ）は、関数ｐ_n（ｎ，ｍ）を元に、一次粒子数ｎが第２パラメータｋ未満となる時の値を０に変更し、すべての一次粒子数ｎについての確率（頻度）の和が１となるように規格化されることで得られる。

【0111】

次に、この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、コンピュータ１が、第１仮分布Ｐ（Ｓ）と、図１３に示した第１分布Ｐ₁（Ｓ）との間の分布間距離を計算する（工程Ｓ８５）。分布間距離は、適宜定義されうる。分布間距離は、２つの分布の類似性が高いほど小さく（近く）なり、類似性が低いほど大きく（遠く）なるように定義されることが望ましい。この実施形態の分布間距離には、Hellinger距離が用いられる。Hellinger距離は、２つの分布が最も類似する場合に最小値の「０」となり、最も類似しない場合に最大値の「１」となる。それ以外については、２つの分布の類似性に応じて０～１の実数値が求められる。計算された分布間距離は、第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）ごとに求められる。分布間距離は、コンピュータ１に記憶される。

【0112】

次に、この実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、コンピュータ１が、複数の第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）の全てについて、分布間距離を計算したか否かを判断する（工程Ｓ８６）。工程Ｓ８６において、全ての分布間距離が計算されたと判断された場合（工程Ｓ８６で、「Ｙ」）、次の工程Ｓ８７が実施される。

【0113】

一方、工程Ｓ８６において、複数の第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）の全てについて、全ての分布間距離が計算されたという条件が満たされていないと判断された場合（工程Ｓ８６で、「Ｎ」）、分布間距離が計算されていない他の第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）が選択され（工程Ｓ８８）、工程Ｓ８４～工程Ｓ８６が再度実施される。これにより、パラメータ入力工程Ｓ１では、複数の第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）の全てについて、対応する第１仮分布Ｐ（Ｓ）と、第１分布Ｐ₁（Ｓ）との間の分布間距離を、確実に計算することができる。

【0114】

次に、本実施形態のパラメータ入力工程Ｓ１では、コンピュータ１が、複数の第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）の全ての中から、分布間距離が最も小さくなる第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）を選択し、それを実際のフィラーの凝集体サイズ分布に近似しうる第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）として決定する（工程Ｓ８７）。図１６は、決定された第１パラメータｍ及び第２パラメータｋに基づいて計算された第１仮分布Ｐ（Ｓ）及び第１分布Ｐ₁（Ｓ）の一例を示すグラフである。決定された第１パラメータｍの値（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの値の組）は、コンピュータ１に記憶される。

【0115】

この実施形態では、パラメータ入力工程Ｓ１で決定された第１パラメータｍ（又は、第１パラメータｍ及び第２パラメータｋの組）を用いて、図３に示した工程Ｓ２～Ｓ５が実施される。これにより、この実施形態の第１決定工程Ｓ４１（図５及び図６に示す）では、凝集体サイズの頻度分布を再現可能な凝集体モデル８の総数、及び、各凝集体モデル８の一次粒子数が決定されうる。また、凝集体立体構造決定工程Ｓ４２（図５及び図９に示す）では、凝集体４の一次粒子の粒径、及び、フラクタル次元Ｄ_fが再現された凝集体モデル８が作成されうる。さらに、フィラーモデル作成工程Ｓ５（図３及び図１０に示す）では、実際のフィラーの体積分率が再現されたフィラーモデル１０が作成される。したがって、本実施形態の作成方法では、フィラーモデル１０のミクロ構造を、実際のフィラーのミクロ構造に精度よく近似させることができる。

【0116】

次に、上述の作成方法で取得されたフィラーモデル１０を用いた高分子材料のシミュレーション方法が説明される。このシミュレーション方法では、コンピュータ１を用いて、フィラーと高分子成分とを含む高分子材料の性能が計算される。

【0117】

高分子成分には、例えば、天然ゴム、合成ゴム及び樹脂等が含まれる。本実施形態の高分子成分としては、cis-１，４ポリブタジエン（以下、単に「ポリブタジエン」ということがある）が例示される。図１７は、ポリブタジエンの構造式である。

【0118】

ポリブタジエンを構成する分子鎖１２は、メチレン基（－ＣＨ_２－）とメチン基（－ＣＨ－）とからなるモノマー１３｛－［ＣＨ_２－ＣＨ＝ＣＨ－ＣＨ_２］－｝が、重合度ｎで連結されて構成されている。この分子鎖１２の両末端は、メチレン基（－ＣＨ_２－）に替えて、メチル基（－ＣＨ_３）で構成される。なお、高分子成分には、ポリブタジエン以外のものが用いられてもよい。また、フィラーには、上述のものが採用される。図１８は、高分子材料のシミュレーション方法の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【0119】

本実施形態のシミュレーション方法では、先ず、コンピュータ１に、粗視化モデルの作成に必要な各種設定、及び、粗視化シミュレーションに必要な各種物性値が入力される（工程Ｓ６）。本実施形態の工程Ｓ６では、先ず、高分子材料（図示省略）の一部に対応する仮想空間であるセルが入力される。図１９は、高分子材料モデルの一部分を示す概念図である。図１９では、粗視化フィラーモデル２５及び粗視化分子鎖モデル１５の一部のみが代表して示されている。

【0120】

セル１４は、後述する分子動力学計算において、計算対象となる領域である。本実施形態のセル１４は、図４に示した空間６と同様に設定される。セル１４の内部には、少なくとも一つの粗視化フィラーモデル２５、及び、複数の粗視化分子鎖モデル１５が配置される。

【0121】

セル１４の一辺の長さＬｂは、適宜設定することができる。本実施形態の長さＬｂは、後述の粗視化分子鎖モデル１５の拡がりを示す量である慣性半径（図示省略）の３倍以上が望ましい。これにより、セル１４は、分子動力学計算において、周期境界条件のために周期的に並ぶ自分自身（イメージ）との衝突の発生を防いで、粗視化分子鎖モデル１５の空間的拡がりを考慮して適切に計算することができる。また、本実施形態の長さＬｂは、作成される粗視化フィラーモデル２５の各凝集体拡がりを示す量である慣性半径（図示省略）の最大値の２倍以上が望ましい。これにより、セル１４は、周期境界条件のために周期的に並ぶ凝集体の自分自身（イメージ）との衝突の発生を防いで、それぞれの凝集体モデル８を適切に配置することができる。

【0122】

セル１４の大きさは、例えば１気圧で安定な体積に設定される。これにより、セル１４は、解析対象の高分子材料の少なくとも一部の体積を定義することができる。セル１４は、コンピュータ１に記憶される。

【0123】

次に、本実施形態の工程Ｓ６では、コンピュータ１に、高分子材料の分子鎖１２（図１７に示す）をモデル化した粗視化分子鎖モデル１５を設定し、それらの各種物性値が入力される。

【0124】

粗視化分子鎖モデル１５は、分子鎖１２（図１７に示す）を構成する原子の数よりも少ない複数の粒子１６を用いて表現されている。これらの粒子１６、１６間には、結合鎖１７が結合されている。本実施形態の粗視化分子鎖モデル１５は、Kremer-Grestモデルである場合が例示されるが、特に限定されるわけではない。粗視化分子鎖モデル１５は、例えば、ＤＰＤ（散逸粒子動力学法）に基づくモデル等であってもよい。

【0125】

本実施形態の各粒子１６は、例えば、図１７に示した分子鎖１２のモノマー１３に対応している。分子鎖１２がポリブタジエンである場合には、例えば、１．１０個分のモノマー１３を構造単位として、該構造単位が１個の粒子１６に置換される。これにより、本実施形態の粗視化分子鎖モデル１５には、複数（例えば、１０～５０００個）の粒子１６が設定される。粒子１６は、分子動力学計算において、運動方程式の質点として取り扱われる。即ち、粒子１６には、質量、直径、電荷又は初期座標などのパラメータが定義される。これらの各パラメータは、数値情報としてコンピュータ１に記憶される。

【0126】

結合鎖１７は、粒子１６、１６間に平衡長を定義した結合ポテンシャルとして構成される。ここで、「平衡長」とは、結合ポテンシャルの値が最も小さくなるような粒子１６、１６間の結合距離として定義される。また、結合鎖１７の結合ポテンシャルは、例えば、論文３（Kurt Kremer & Gary S. Grest 著「Dynamics of entangled linear polymer melts: A molecular-dynamics simulation」、J. Chem Phys. vol.92, No.8, 15 April 1990）に基づいて設定することができる。このような粗視化分子鎖モデル１５は、高分子材料を分子動力学計算で取り扱うための数値データであり、コンピュータ１に入力される。

【0127】

次に、本実施形態のシミュレーション方法は、コンピュータ１が、セル１４の内部に、粗視化分子鎖モデル１５と、粗視化フィラーモデル２５とを配置した粗視化モデルを作成する（粗視化モデル作成工程Ｓ７）。粗視化モデル作成工程Ｓ７では、図１９に例示される高分子材料モデルが作成される。図２０は、粗視化モデル作成工程Ｓ７の処理手順の一例を示すフローチャートである。

【0128】

本実施形態の粗視化モデル作成工程Ｓ７では、先ず、図１１に示したフィラーモデル１０が取得される（工程Ｓ９１）。フィラーモデル１０は、上述のフィラーモデル作成方法の工程Ｓ１～工程Ｓ５の処理手順（図３に示す）に基づいて作成されたものである。取得されるフィラーモデル１０は、本工程Ｓ９１において随時作成されてもよいし、シミュレーション方法の実施に先立って予め作成されたフィラーモデル１０が用いられてもよい。

【0129】

次に、本実施形態の粗視化モデル作成工程Ｓ７では、図１９に示されるように、セル１４の内部に、粗視化フィラーモデル２５が作成される（工程Ｓ９２）。工程Ｓ９２では、先ず、セル１４の内部に、工程Ｓ９１で入力されたフィラーモデル１０（図１１に示す）が配置され、このフィラーモデル１０の内部領域に、粒子（粗視化粒子）１１が充填される。そして、これらの粒子１１でフィラーモデル１０が置き換えられることで、図１９に示した粗視化フィラーモデル２５が作成される。このような粗視化フィラーモデル２５が作成されることにより、粗視化分子鎖モデル１５の粒子１６の大きさと、粗視化フィラーモデル２５の粒子１１の大きさを同程度となるように調節することが可能となる。このような調節により、分子鎖とフィラーとの粗視化の粒度を合わせた定量性の高いモデルを作成することができる。

【0130】

粗視化フィラーモデル２５は１つ以上の粗視化凝集体モデル２６で構成される。１つの粗視化凝集体モデル２６は、１つ以上の一次粒子が結合して表される。なお、図１９の粗視化凝集体モデル２６は、１つの一次粒子として構成されている。また、その内部領域は、多数の粒子１１で構成されている。

【0131】

粒子１１の充填は、例えば、特許文献（特許第５９１３２６０号公報）に示されるように、粒子１１を面心立方格子構造でフィラーモデルの内部に隙間なく並べることで行われてもよい。粒子１１の大きさは、適宜定義される。本実施形態の粒子１１の大きさは、粗視化分子鎖モデル１５の粒子１６と同一の大きさである場合が例示されるが、特に限定されるわけではない。なお、工程Ｓ９２において、粗視化フィラーモデル２５を、フィラーモデル１０（図１１に示す）の内部を多数の粒子１１で充填したものでなく、粒子１１を、フィラーモデル１０の一次粒子モデル５と同一、すなわち、各一次粒子の直径が、粒径Ｄ１（図２（ａ）に示す）に等しい球として取り扱ってもよい。

【0132】

次に、本実施形態の粗視化モデル作成工程Ｓ７では、粗視化フィラーモデル２５の隣接する粒子１１、１１の間が結合される（工程Ｓ９３）。これにより、粗視化フィラーモデル２５の剛性を高くすることができるため、後述の粗視化シミュレーションにおいて、粗視化フィラーモデル２５の変形を抑制することができる。

【0133】

粒子１１、１１の間には、結合ポテンシャルは適宜定義される。本実施形態の結合ポテンシャルは、粗視化分子鎖モデル１５の粒子１６、１６の間の結合ポテンシャルと同一である場合が例示されるが、特に限定されるわけではない。なお、結合を定義する代わりに、後述の粗視化シミュレーションにおいて、粗視化フィラーモデル２５の各粒子１１の位置が固定されてもよいし、個々の粗視化凝集体モデル２６が剛体として取り扱われてもよい。これにより、粗視化モデル作成工程Ｓ７では、粗視化フィラーモデル２５が作成される。

【0134】

本実施形態の粗視化モデル作成工程Ｓ７では、図２（ｂ）で示した凝集体（フィラー凝集体）４をモデル化した少なくとも１つの粗視化凝集体モデル２６を含む粗視化フィラーモデル２５が作成される。粗視化フィラーモデル２５は、コンピュータ１に記憶される。

【0135】

次に、本実施形態の粗視化モデル作成工程Ｓ７では、図１９に示されるように、粗視化フィラーモデル２５が配置されていない領域に、複数の粗視化分子鎖モデル１５が配置される（工程Ｓ９４）。粗視化分子鎖モデル１５の配置には、例えば、特許文献（特許第６３５３２９０号公報）に示される手順が用いられてもよい。これにより、粗視化モデル作成工程Ｓ７では、実際の分子鎖１２（図１７に示す）の分布に近似させて、粗視化分子鎖モデル１５をセル１４内に配置することができる。

【0136】

本実施形態の粗視化モデル作成工程Ｓ７では、セル１４の内部に、粗視化分子鎖モデル１５と、粗視化フィラーモデル２５とが配置されることにより、粗視化モデル３０が作成される。粗視化モデル３０は、コンピュータ１に記憶される。

【0137】

次に、本実施形態のシミュレーション方法では、コンピュータ１が、粗視化シミュレーションを実施する（工程Ｓ８）。工程Ｓ８では、粗視化シミュレーションを実施するために、先ず、隣接する粗視化分子鎖モデル１５、１５の粒子１６、１６間、及び、粗視化分子鎖モデル１５の粒子１６と粗視化フィラーモデル２５の粒子１１との間に、引力及び斥力が作用するポテンシャルＰ２が定義される。このポテンシャルＰ２としては、上記の特許文献１に記載のＬＪポテンシャルＵ_LJ（ｒ_ij）が採用される。ＬＪポテンシャルＵ_LJ（ｒ_ij）の各変数は、例えば、上述の論文３に基づいて適宜設定することができる。

【0138】

次に、本実施形態の工程Ｓ８では、コンピュータ１が、粗視化分子鎖モデル１５と粗視化フィラーモデル２５とを対象に、分子動力学計算を行う。分子動力学計算では、例えば、セル１４について所定の時間、粗視化フィラーモデル２５の粒子１１、及び、粗視化分子鎖モデル１５の粒子１６が古典力学に従うものとして、ニュートンの運動方程式が適用される。そして、各時刻での一次粒子モデル５及び粒子１６の動きが、単位時間毎に追跡される。

【0139】

本実施形態の分子動力学計算では、粗視化分子鎖モデル１５の構造緩和が計算される。この場合、セル１４において、圧力及び温度が一定、又は、体積及び温度が一定に保たれる。この構造緩和の計算されることにより、工程Ｓ８では、高分子材料（図示省略）をモデル化した高分子材料モデル１８が作成される。

【0140】

次に、本実施形態の工程Ｓ８では、作成された高分子材料モデル１８の変形計算（例えば、伸長変形）が行われる。そして、高分子材料モデル１８の変形計算によって取得される物理量（例えば、応力など）が、コンピュータ１に記憶される。

【0141】

本実施形態のシミュレーション方法では、フィラーのミクロ構造に近似させた表面構造を有する粗視化フィラーモデル２５が用いられるため、表面構造が高分子材料（粗視化分子鎖モデル１５）の物性に与える影響を精度良く評価することができる。したがって、本実施形態のシミュレーション方法では、高分子材料モデル１８の変形計算による物理量を、精度良く計算することができる。

【0142】

次に、本実施形態のシミュレーション方法では、高分子材料モデル１８の物性が、良好か否かが判断される（工程Ｓ９）。良好か否かの判断は、高分子材料に求められる強度や耐久性等に基づいて適宜実施される。

【0143】

工程Ｓ９において、物性が良好である場合（工程Ｓ９で、「Ｙ」）、例えば、高分子材料モデル１８を構成するフィラー及び分子鎖１２（図１７に示す）に基づいて、高分子材料が製造される（工程Ｓ１０）。製造された高分子材料は、例えば、タイヤ等の工業製品の製造に用いられる。一方、工程Ｓ９において、物性が良好でない場合（工程Ｓ９で、「Ｎ」）、フィラー及び分子鎖１２の少なくとも一方の構造等を変更して（工程Ｓ１１）、工程Ｓ６～工程Ｓ９が再度実施される。これにより、本実施形態のシミュレーション方法では、良好な物性を有する高分子材料、及び、工業製品を製造することができる。

【0144】

以上、本発明の特に好ましい実施形態について詳述したが、本発明は図示の実施形態に限定されることなく、種々の態様に変形して実施しうる。

【実施例0145】

図３に示した処理手順に基づいて、フィラーの数値解析用のモデルが作成された（実施例）。実施例では、図５に示した処理手順に基づいて、凝集体の平均一次粒子数である第１パラメータを満たすように、フィラーモデルを構成する凝集体モデルの総数、及び、各凝集体モデルの一次粒子数が決定され、決定された総数及び一次粒子数に基づいて、各凝集体モデルを構成する複数の一次粒子モデルが結合された。

【0146】

一方、比較例では、特許文献（特許第５９１３２６０号公報）と同様に、第１パラメータを考慮せずに、ゴム材料の3DTEM観察で特定されたフィラーが配置されている領域に、一次粒子モデルが配置され、フィラーモデルが作成された。

【0147】

そして、実施例及び比較例のフィラーモデルについて、凝集体サイズの頻度分布、及び、フラクタル次元Ｄ_fがそれぞれ計算された。図２１は、実施例及び比較例の凝集体サイズの頻度分布を示すグラフである。

【0148】

実際のフィラーについて、図１３に示した第１分布Ｐ₁（Ｓ）、及び、フラクタル次元Ｄ_fが測定された（実験例）。そして、実施例及び比較例の計算結果と、実験例の測定結果とが比較された。共通仕様は、次のとおりである。テストの結果が表１に示される。
フィラー：シリカ
フィラーの配合量：５５phr
一次粒子（一次粒子モデル）の粒径Ｄ１：２０nm
仮想空間の長さＬａ：３５０nm

【0149】

【表1】

【0150】

テストの結果、図２１に示されるように、実施例の凝集体サイズの頻度分布と、図１３に示した第１分布Ｐ₁（Ｓ）との間のHellinger距離（分布間の類似性の指標）は、比較例の凝集体サイズの頻度分布と第１分布Ｐ₁（Ｓ）とのHellinger距離に比べて小であり、第１分布Ｐ₁（Ｓ）に近似させることができた。さらに、実施例では、比較例に比べて、フラクタル次元Ｄ_fを、実際の凝集体に近似させることができた。したがって、実施例は、比較例に比べて、フィラーモデルのミクロ構造を、フィラーのミクロ構造に近似させることができた。

【符号の説明】

【0151】

Ｓ１ 第１パラメータを入力する工程
Ｓ２ 空間及び体積分率を入力する工程
Ｓ３ 一次粒子モデルを入力する工程
Ｓ４ 複数の凝集体モデルを作成する工程
Ｓ５ フィラーモデルを作成する工程

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】

【図19】

【図20】

【図21】