特開 2022-139968 Ｘ線分析装置

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2022139968

(43)【公開日】2022-09-26

(54)【発明の名称】Ｘ線分析装置

(51)【国際特許分類】

   G01N 23/2206 20180101AFI20220915BHJP

   G01N 23/223 20060101ALI20220915BHJP

   G01T 1/36 20060101ALI20220915BHJP

   G01T 1/24 20060101ALI20220915BHJP

【ＦＩ】

G01N23/2206

G01N23/223

G01T1/36 D

G01T1/24

【審査請求】未請求

【請求項の数】7

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021040573

(22)【出願日】2021-03-12

(71)【出願人】

【識別番号】301032942

【氏名又は名称】国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構

(74)【代理人】

【識別番号】110001069

【氏名又は名称】特許業務法人京都国際特許事務所

(72)【発明者】

【氏名】吉井 裕

(72)【発明者】

【氏名】福津 久美子

(72)【発明者】

【氏名】伊豆本 幸恵

【テーマコード（参考）】

2G001

2G188

【Ｆターム（参考）】

2G001AA01

2G001BA04

2G001BA30

2G001CA01

2G001DA01

2G001EA03

2G001KA02

2G001SA02

2G188AA23

2G188BB03

2G188BB15

2G188CC28

2G188DD24

2G188EE01

2G188EE06

2G188EE12

2G188FF02

(57)【要約】

【課題】様々な長さの半減期を有する放射性核種を１台のＸ線分析装置を用いて分析できるようにする。
【解決手段】本発明に係るＸ線分析装置は、試料保持部１１と、第１Ｘ線を発するＸ線管１２１と、前記Ｘ線管から発せられた前記第１Ｘ線を、前記試料保持部に保持された試料３に入射させるための光学系と、前記試料から放出される第２Ｘ線を検出するためのＸ線検出器１３と、前記Ｘ線検出器が検出した前記第２Ｘ線のエネルギースペクトルを生成するスペクトル生成部１４１と、前記試料保持部に保持された試料に前記第１Ｘ線を入射させた状態で前記Ｘ線検出器に前記第２Ｘ線を検出させる蛍光Ｘ線検出モードと、前記試料保持部に保持された試料に前記第１Ｘ線を入射させない状態で前記Ｘ線検出器に前記第２Ｘ線を検出させる自発特性Ｘ線検出モードとを選択的に実行する、分析制御部２５とを備えることを特徴とする。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

試料保持部と、
第１Ｘ線を発するＸ線源と、
前記Ｘ線源から発せられた前記第１Ｘ線を、前記試料保持部に保持された試料に入射させるための光学系と、
前記試料から放出される第２Ｘ線を検出するためのＸ線検出器と、
前記Ｘ線検出器が検出した前記第２Ｘ線のエネルギーとその強度との関係を表すエネルギースペクトルを生成するスペクトル生成部と、
前記試料保持部に保持された試料に前記第１Ｘ線を入射させた状態で前記Ｘ線検出器に前記第２Ｘ線を検出させる蛍光Ｘ線検出モードと、前記試料保持部に保持された試料に前記第１Ｘ線を入射させない状態で前記Ｘ線検出器に前記第２Ｘ線を検出させる自発特性Ｘ線検出モードとを選択的に実行する、検出制御部と
を備える、Ｘ線分析装置。

【請求項2】

前記Ｘ線検出器が、シリコンドリフト型放射線検出器である、請求項１に記載のＸ線分析装置。

【請求項3】

請求項１又は２に記載のＸ線分析装置において、さらに、
前記スペクトル生成部が生成したエネルギースペクトルを表示するための表示部を備えることを特徴とする、Ｘ線分析装置。

【請求項4】

請求項１～３のいずれかに記載のＸ線分析装置において、さらに、
前記Ｘ線源、前記試料保持部、及び前記Ｘ線検出器の相対的な位置関係を変更するための位置変更機構を備える、Ｘ線分析装置。

【請求項5】

前記検出制御部が、前記蛍光Ｘ線検出モードと前記自発特性Ｘ線検出モードとで、前記Ｘ線源、前記試料保持部、及び前記Ｘ線検出器の相対的な位置関係を変更するよう、前記位置変更機構を制御する、請求項４に記載のＸ線分析装置。

【請求項6】

前記位置変更機構が、前記試料保持部および前記Ｘ線検出器の少なくとも一方を移動させるアクチュエータを含んでおり、
ユーザによる前記アクチュエータの駆動指示を受け付ける、指示入力部を、さらに備える、請求項４に記載のＸ線分析装置。

【請求項7】

試料に対して第１Ｘ線を入射させた状態で該試料から放出される第２Ｘ線をＸ線検出器で検出した結果と、前記試料に対して前記第１Ｘ線を入射させない状態で該試料から放出される第２Ｘ線を前記Ｘ線検出器で検出した結果とに基づき、前記試料に含まれる放射性核種を分析する、Ｘ線分析方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、試料に含まれる放射性同位体の分析に用いられるＸ線分析装置に関する。

【背景技術】

【0002】

原子中において、電子はＫ殻、Ｌ殻、Ｍ殻等の軌道上に存在する。何らかの原因で内殻軌道から電子が放出されて内殻空孔状態が生じると、外殻軌道の電子が内殻空孔に遷移し、その電子軌道間のエネルギー差に応じたエネルギーの電磁波が放出される。このような電磁波を特性Ｘ線といい、特にＸ線の入射によって内殻電子が励起されて電離し、それによって内殻空孔状態が生成された結果、生じる特性Ｘ線は蛍光Ｘ線と呼ばれる。蛍光Ｘ線のエネルギーは元素の種類に固有であり、その強度は原子数に比例する。したがって、物質から放出される蛍光Ｘ線のエネルギーとその強度を測定することにより、物質に含まれる元素の定性分析、定量分析が可能である。蛍光Ｘ線のエネルギースペクトルを用いた分析手法は蛍光Ｘ線分析と呼ばれ、一般的に安定同位元素の分析に利用される。

【0003】

一方、放射性同位元素の分析には、核壊変によって放射性物質から放出される放射線のエネルギーを利用した、γ線エネルギースペクトロメトリやα線エネルギースペクトロメトリ等の分析法が用いられる。また、放射性物質の中には、核壊変の後に内部転換を起こして特性Ｘ線を放出するものがあり、特性Ｘ線のエネルギーを利用した放射性同位元素の分析も行われている。核壊変の後の内部転換によって放射性物質から自発的に放出される特性Ｘ線には蛍光Ｘ線のような特定の名称は付されていないが、このような特性Ｘ線を本明細書では「自発特性Ｘ線」と呼び、蛍光Ｘ線と区別することとする。

【0004】

例えば表１は、自発特性Ｘ線を放出する放射性核種であるアクチノイド（ウラン、ネプツニウム、プルトニウム、アメリシウム）の代表的な同位体の原子番号、半減期、10ngあたりの放射能の関係、および自発特性Ｘ線の放出割合を示している。なお、アクチノイドのような原子番号の大きな元素は、Ｋ殻電子の電離エネルギーが非常に高く、核の余剰エネルギーでＫ殻電子を放出させることが困難なため、Ｋ－Ｘ線よりもＬ－Ｘ線の方が自発特性Ｘ線として放出され易い。このため、表１には、Ｌ－Ｘ線の放出割合を自発特性Ｘ線の放出割合としている。

【0005】

【表1】

【0006】

半減期と放射能とは反比例の関係にあるため、半減期の長い放射性同位体ほど10ng当たりの放射能が小さくなる。したがって、半減期の長さが大きく異なる複数の放射性核種が試料中に含まれている場合、放射線検出器の検出感度の関係上、全ての核種の自発特性Ｘ線の強度を正確に測定することは難しい。また、１回の核壊変につき放射性物質から放出される自発特性Ｘ線の割合は１００％ではなく、放射性核種によって異なる。放射性物質から放出される自発特性Ｘ線の強度は放射能と放出割合の積に比例する。^２３８Ｕのように半減期が非常に長く、且つ自発特性Ｘ線の放出割合が低い長半減期核種の場合は、他の放射性核種に比べると自発特性Ｘ線の強度が非常に低いため、自発特性Ｘ線を検出すること自体が困難である。

【0007】

これに対して、試料にＸ線を入射させ、それによって生じる蛍光Ｘ線を検出することで該試料中に含まれる^２３８Ｕを分析することが提案されている（非特許文献１、２）。

【先行技術文献】

【非特許文献】

【0008】

【非特許文献1】Hiroshi YOSHII, "Total Reflection X-ray Fluorescence Analysis of Trace Uranium in Small Amount of Contaminated Water", Adv. X-Ray. Chem. Anal., Japan 51, pp.11-24 (2020)

【非特許文献2】Tsugufumi Matsuyama, et al.,"Development of Methods to Evaluate Several Levels of Uranium Concentrations in Drainage Water Using Total Reflection X-Ray Fluorescence Technique", Front. Chem., 22 March 2019, < https://doi.org/10.3389/fchem.2019.00152>

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0009】

従来一般的に、蛍光Ｘ線を測定するための装置と自発特性Ｘ線を測定するための装置とでは、それぞれの測定対象となる試料や測定対象範囲の大きさの違い等から受光面積の異なる放射線検出素子が採用されている。そのため、例えば試料中に含まれる放射性核種が不明であったり、試料に複数の放射性核種が含まれる場合であってそれらの半減期の長さが大きく異なったりする場合には、蛍光Ｘ線と自発特性Ｘ線とをそれぞれ別の装置を使って測定する必要があり、不便であった。

【0010】

本発明が解決しようとする課題は、試料に含まれる放射性核種を１台の装置で分析できるようにすることである。

【課題を解決するための手段】

【0011】

上記課題を解決するために成された本発明に係るＸ線分析装置は、
試料保持部と、
第１Ｘ線を発するＸ線源と、
前記Ｘ線源から発せられた前記第１Ｘ線を、前記試料保持部に保持された試料に入射させるための光学系と、
前記試料から放出される第２Ｘ線を検出するためのＸ線検出器と、
前記Ｘ線検出器が検出した前記第２Ｘ線のエネルギーとその強度との関係を表すエネルギースペクトルを生成するスペクトル生成部と、
前記試料保持部に保持された試料に前記第１Ｘ線を入射させた状態で前記Ｘ線検出器に前記第２Ｘ線を検出させる蛍光Ｘ線検出モードと、前記試料保持部に保持された試料に前記第１Ｘ線を入射させない状態で前記Ｘ線検出器に前記第２Ｘ線を検出させる自発特性Ｘ線検出モードとを選択的に実行する、検出制御部と
を備えることを特徴とする。

【0012】

上記構成のＸ線分析装置において、自発特性Ｘ線検出モードの実行時は、試料中の原子に第１Ｘ線が入射されず、試料中に含まれる放射性核種から放出される自発特性Ｘ線のみがＸ線検出器によって検出される。つまり、自発特性Ｘ線検出モードでは、第２Ｘ線は自発特性Ｘ線から成る。一方、蛍光Ｘ線検出モードの実行時は、試料中の原子に第１Ｘ線が入射することによって生じる蛍光Ｘ線が試料から放出される。また、これとともに一部の放射性核種からは自発特性Ｘ線も放出され、これら蛍光Ｘ線及び自発特性Ｘ線がＸ線検出器によって検出される。つまり、蛍光Ｘ線検出モードでは、第２Ｘ線は蛍光Ｘ線と自発特性Ｘ線を含む。

【0013】

スペクトル生成部は、Ｘ線検出器が検出した結果に基づき第２Ｘ線のエネルギースペクトルを生成する。つまり自発特性Ｘ線検出モードでは自発特性Ｘ線のエネルギースペクトルが生成され、蛍光Ｘ線検出モードでは蛍光Ｘ線と自発特性Ｘ線の両方のエネルギースペクトルが生成されることになる。ただし、蛍光Ｘ線検出モードで得られる自発特性Ｘ線の信号強度は蛍光Ｘ線の信号強度に比べると非常に小さいため、蛍光Ｘ線検出モードで得られるエネルギースペクトルは蛍光Ｘ線のエネルギースペクトルとみなすことができる。また、蛍光Ｘ線モードで得られる自発特性Ｘ線のみのエネルギースペクトルを予め求めておき、このエネルギースペクトルを蛍光Ｘ線検出モードで得られる第２Ｘ線（蛍光Ｘ線＋自発特性Ｘ線）のエネルギースペクトルから差し引くことにより蛍光Ｘ線のみのエネルギースペクトルを得ることができる。蛍光Ｘ線モードで得られる自発特性Ｘ線のみのエネルギースペクトルは、例えば、第１Ｘ線を試料に入射させない以外は蛍光Ｘ線検出モードと同じ条件にして該試料から放出される第２Ｘ線をＸ線検出器で検出した結果から得ることができる。

【0014】

本発明のＸ線分析装置では、Ｘ線検出器として、一般的な蛍光Ｘ線分析装置で採用されているエネルギー分散型検出器であるシリコン半導体検出器、シリコンドリフト型放射線検出器（ＳＤＤ）、自発特性Ｘ線の検出に用いられているエネルギー分散型検出器である高純度ゲルマニウム半導体検出器（ＨＰＧｅ）を用いることができる。分析対象が放射性核種であるアクチノイドであるときは、該核種が放出する特性Ｘ線のエネルギー範囲において分解能に優れるＳＤＤを用いることが好ましい。

【0015】

また、本発明のＸ線分析装置においては、さらに、前記スペクトル生成部が生成したエネルギースペクトルを表示するための表示部を備えると良い。Ｘ線分析装置のユーザは、表示部に表示されたエネルギースペクトルを見て、試料に含まれる放射線核種を同定することができる。

【0016】

また、本発明のＸ線分析装置は、前記Ｘ線源、前記試料保持部、及び前記Ｘ線検出部の相対的な位置関係を変更するための位置変更機構を備えることが好ましい。位置変更機構は、前記相対的な位置関係を手動で変更するためのものでも良く、位置変更機構がアクチュエータを含み、該アクチュエータによって前記相対的な位置関係が変更されるように構成されていても良い。

【0017】

上記構成によれば、前記Ｘ線源、前記試料保持部、及び前記Ｘ線検出部を適切な位置関係に配置した状態で、蛍光Ｘ線検出モード及び自発特性Ｘ線検出モードのそれぞれを実行することができる。適切な位置関係とは、例えば、蛍光Ｘ線検出モードでは、Ｘ線源から発せられる第１Ｘ線が試料の所定の箇所に入射し、試料から放出される蛍光Ｘ線がＸ線検出器に入射するように、前記Ｘ線源、前記試料保持部、及び前記Ｘ線検出部を配置することである。また、試料から放出される蛍光Ｘ線と自発特性Ｘ線とでは通常、試料から放出される特性Ｘ線の強度が異なることから、位置変更機構は、蛍光Ｘ線検出モードと自発特性Ｘ線検出モードとで、試料保持部とＸ線検出器との距離を変更するように構成することができる。なお、一般的には、自発特性Ｘ線の方が強度が低いため、試料保持部とＸ線検出器とを近づけることになる。

【0018】

また、本発明の別の態様は、Ｘ線分析方法であって、試料に対して第１Ｘ線を入射させた状態で該試料から放出される第２Ｘ線をＸ線検出器で検出した結果と、前記試料に対して前記第１Ｘ線を入射させない状態で該試料から放出される第２Ｘ線を前記Ｘ線検出器で検出した結果とに基づき、前記試料に含まれる放射性核種を分析することを特徴とする。

【0019】

上記のＸ線分析方法においては、試料に対して第１Ｘ線を入射させる状態と入射させない状態とに切り換えることによって、第２Ｘ線としての蛍光Ｘ線と自発特性Ｘ線の両方を共通の１台のＸ線検出器を使って測定することができ、その結果から試料に含まれる放射性核種を分析することができる。したがって、例えば試料に、自発特性Ｘ線を放出しないか、あるいは自発特性Ｘ線を放出するとしてもその強度が非常に低く、Ｘ線検出器の検出限界を下回るような放射性核種と、Ｘ線検出器で検出可能な強度の自発特性Ｘ線を放出する放射性核種の両方が試料に含まれる場合でも、それらの放射線核種を１台のＸ線検出器を使って分析することができる。

【発明の効果】

【0020】

例えば核燃料取扱施設において事故が発生した場合は、放射性物質であるアクチノイド（主としてウラン、ネプツニウム、プルトニウム、アメリシウム）の汚染状況を迅速に確認する必要がある。本発明によれば、１台の装置で、長半減期核種であるウランおよびネプツニウムの分析に有用な蛍光Ｘ線、短半減期核種であるアメリシウムの分析に有用な自発特性Ｘ線の測定を行うことができる。また、長半減期核種と短半減期核種の中間程度の半減期を有するプルトニウムについても、長半減期核種及び短半減期核種とともに本発明に係るＸ線分析装置を使って分析することができるため、迅速かつ網羅的なアクチノイドの分析が可能となる。

【図面の簡単な説明】

【0021】

【図1】本発明に係るＸ線分析装置の一実施形態の概略的な構成を示す図。

【図2】Ｘ線分析動作のフローチャート。

【図3A】蛍光Ｘ線検出モードにおけるＸ線源、試料、Ｘ線検出器の位置関係を説明するための図。

【図3B】自発特性Ｘ線検出モードにおけるＸ線源、試料、Ｘ線検出器の位置関係を説明するための図。

【図4】異なるＸ線検出器を用いて自発特性Ｘ線検出モードを実行した結果から得られたエネルギースペクトルを示す図。

【図5】実験用試料の概略図。

【図6A】蛍光Ｘ線検出モードで得られたＸ線エネルギースペクトルの一例。

【図6B】自発特性Ｘ線検出モードで得られたＸ線エネルギースペクトルの一例。

【図7】試料に対して全反射角度でＸ線を入射させるときのＸ線源、試料、Ｘ線検出器の位置関係を説明するための図。

【発明を実施するための形態】

【0022】

以下、本発明に係るＸ線分析装置の実施形態について図面を参照して説明する。
図１は、本実施形態に係るＸ線分析装置の概略的な構成を示している。Ｘ線分析装置は、分析装置本体１とデータ処理装置２とから成る。分析装置本体１は筐体１００と、該筐体１００内に収容された試料保持部１１、Ｘ線照射部１２、Ｘ線検出器１３、及び試料保持部１１、Ｘ線照射部１２、Ｘ線検出器１３の動作を制御する制御部１４とを含む。

【0023】

試料保持部１１は、ターンテーブル１１１と該ターンテーブル１１１を回転駆動するモータ１１２と、ターンテーブル１１１の試料保持面（紙面手前側の面）に設けられた複数の試料保持用凸部１１３とを有している。ターンテーブル１１１は、モータ１１２によって矢印１１４で示す方向（時計回り方向、逆時計回り方向）に回転する。

【0024】

Ｘ線照射部１２は、Ｘ線源であるＸ線管１２１と、該Ｘ線管１２１のＸ線出射口とターンテーブル１１１との間に配置された一次Ｘ線フィルタ１２２およびコリメータ１２３とを有している。一次Ｘ線フィルタ１２２及びコリメータ１２３は本発明の光学系に相当する。筐体１００内には、支持枠１２４が固定されており、該支持枠１２４にＸ線管１２１、Ｘ線フィルタ１２２およびコリメータ１２３が取り付けられている。これにより、Ｘ線管１２１の出射口から出射される一次Ｘ線（本発明の第１Ｘ線に相当）は、一次Ｘ線フィルタ１２２及びコリメータ１２３を通過した後、ターンテーブル１１１の試料保持面に保持された試料３に入射する。

【0025】

Ｘ線検出器１３は、シリコンドリフト型放射線検出器、リチウムドリフト型放射線検出器、高純度ゲルマニウム半導体検出器等のエネルギー分散型放射線検出器から成る。Ｘ線検出器１３はターンテーブル１１１と対向する箇所に窓部１３１を有しており、該窓部１３１からＸ線検出器１３に入射したＸ線は図示しない検出素子に入力され、電流として出力される。検出素子から出力された電流はＸ線検出器１３内で電圧に変換され、一定時間毎に積分されて階段状の電圧パルス信号として出力される。電圧パルス信号の各段の高さがＸ線検出器１３に入射したＸ線のエネルギーに対応している。

【0026】

また、筐体１００内には、Ｘ線照射部１２から出射するＸ線の光軸に対して略垂直なガイド棒１３２が固定されており、Ｘ線検出器１３は、取付片部１３３を介して該ガイド棒１３２にスライド可能に取り付けられている。取付片部１３３はリニアアクチュエータ１３４に連結されており、該リニアアクチュエータ１３４の駆動によりＸ線検出器１３は該ガイド棒１３２に沿ってスライド移動し、ターンテーブル１１１(に保持された試料）との距離が変化する。

【0027】

Ｘ線検出器１３から出力された電圧パルス信号は、プリアンプ１３５を経て制御部１４に入力される。制御部１４は、デジタルシグナルプロセッサ（ＤＳＰ）１４１、記憶部１４２、Ｘ線検出のために必要な電圧をＸ線検出器１３に印加する電圧印加部１４３、該電圧印加部１４３、モータ１１２、リニアアクチュエータ１３４、Ｘ線管１２１の動作を制御するコントローラ１４４等を備える。

【0028】

ＤＳＰ１４１は、プリアンプ１３５を経てＸ線検出器１３から送られてくる階段状の電圧パルス信号を所定の周期でサンプリングしてデジタル化し、デジタル化されたパルス信号の波高値に応じて各パルスを弁別した後にそれぞれ計数して波高分布図、つまりＸ線エネルギースペクトルを作成する。したがって、本実施形態では、ＤＳＰ１４１がスペクトル生成部に相当する。ＤＳＰ１４１で作成されたＸ線エネルギースペクトルを構成するデータは記憶部１４２に格納される。

【0029】

データ処理装置２の実体はパーソナルコンピュータ、タブレット端末等のコンピュータであり、ＣＰＵ２１及びメモリ２２と、キーボード、マウス、又はタッチパネル等から成る入力操作部２３と、液晶ディスプレイ等から成る表示部２４、ハードディスク又は半導体メモリ等から成る分析制御部２５を備えている。

【0030】

分析制御部２５は、ＯＳ（オペレーションシステム）２５１と、スペクトルデータ処理部２５２と、検出条件記憶部２５３と、ピーク情報記憶部２５４とを備えている。スペクトルデータ処理部２５２は、ピーク抽出部２５５、放射性核種決定部２５６を機能ブロックとして備えている。

【0031】

検出条件記憶部２５３には、蛍光Ｘ線検出モード、自発特性Ｘ線検出モード、それぞれの実行時における検出条件が格納されている。検出条件は、例えば両検出モードの実行時における、Ｘ線管１２１のオン・オフ、あるいはＸ線管１２１の管電流及び管電圧、Ｘ線検出器１３の印加電圧、Ｘ線検出器１３における電圧信号の積算時間、ターンテーブル１１１（モータ１１２）の回転位置、Ｘ線検出器１３の位置（ターンテーブルからの距離）に関する情報を含む。

【0032】

ピーク情報記憶部２５４には、複数の放射性核種について、それぞれの蛍光Ｘ線及び自発特性Ｘ線のエネルギーに関する情報であるＸ線エネルギー情報が記憶されている。Ｘ線エネルギー情報には、例えば各放射性核種の蛍光Ｘ線のエネルギー値、自発特性Ｘ線のエネルギー値、同位体組成比（同位体存在度）が含まれる。ピーク抽出部２５５は、Ｘ線のエネルギースペクトルからピークを抽出し、放射性核種決定部２５６は、抽出されたピークのエネルギーとピーク情報記憶部２５４に記憶されているエネルギー情報とから各ピークが表す放射性核種を特定し、各ピーク強度から放射能濃度を決定する。

【0033】

なお、放射性核種が特定され、特性Ｘ線信号強度が決定されると、放射性核種決定部２５６は、想定しうる範囲で半減期の短い同位体が多く含まれるようにその放射性核種の同位体組成比を設定し、その組成比から放射性核種の重量濃度を算出するように構成しても良い。この場合、分析対象となる試料の種類に応じて予め求められている同位体組成比を放射性核種決定部２５６に格納しておき、それらの格納された同位体組成の中から適宜のものを読みだして放射性核種の重量濃度を計算しても良い。また、過去に重量濃度を計算したことのある試料と同じ種類の試料の場合は、過去の計算結果から同位体組成比を推定しても良い。

【0034】

スペクトルデータ処理部２５２はコンピュータをハードウェア資源とし、該コンピュータに搭載されたソフトウェアに従ってその機能を実現する。

【0035】

次に、Ｘ線分析装置を用いた放射性核種のＸ線分析について図２のフローチャートを参照して説明する。Ｘ線分析を実行するに当たり、まず、作業者は試料３をターンテーブル１１１に設置する。その後、入力操作部２３を通じてＸ線検出モードが指定され、Ｘ線の分析開始が指示されると（ステップ１１）、分析制御部２５はそれが蛍光Ｘ線検出モードであるか自発特性Ｘ線検出モードであるかを判断する（ステップ１２）。そして、蛍光Ｘ線検出モードであるときは（ステップ１２にてＹｅｓ）、検出条件記憶部２５３に保存されている蛍光Ｘ線検出モードの検出条件を読み出して分析装置本体１に送る。

【0036】

分析装置本体１に送られてきた検出条件は制御部１４に入力され、該検出条件に従ってコントローラ１４４がモータ１１２、リニアアクチュエータ１３４を駆動する（ステップ１３）。これにより、ターンテーブル１１１が回転され、Ｘ線検出器１３がガイド棒１３２に沿って移動する。この結果、ターンテーブル１１１の回転位置、ターンテーブル１１１の回転中心からＸ線検出器１３の窓部１３１までの距離が予め設定された状態とされる。つまり、本実施形態では、分析制御部２５、制御部１４が、蛍光Ｘ線検出モード及び自発特性Ｘ線検出モードを選択的に実行する検出制御部として機能する。また、コントローラ１４４、モータ１１２、リニアアクチュエータ１３４が、Ｘ線源（Ｘ線管１２１）、試料保持部（ターンテーブル１１１）、及びＸ線検出器（Ｘ線検出器１３）の相対的な位置関係を変更するための位置変更機構を構成する。さらに、入力操作部２３が指示入力部として機能する。入力操作部２３（指示入力部）は、ユーザによるリニアアクチュエータ１３４（アクチュエータ）の駆動指示を受け付ける。

【0037】

この状態でＸ線管１２１及び電圧印加部１４３が駆動され（ステップ１４）、Ｘ線管１２１からＸ線が出射する。Ｘ線管１２１から出射したＸ線は、一次Ｘ線フィルタ１２２、コリメータ１２３を通ってターンテーブル１１１に保持された試料３に入射し、その結果、試料３に含まれる放射性同位体から蛍光Ｘ線が放出される。また、試料３に入射したＸ線の一部は試料３表面で散乱される。さらに、試料３に対するＸ線の入射とは関係なく自発特性Ｘ線が該試料３中の放射性同位体から放出される。試料から放出された蛍光Ｘ線、自発特性Ｘ線、及び試料３表面で生じた散乱Ｘ線はいずれも窓部１３１を通ってＸ線検出器１３に入射し、そこで検出される。

【0038】

例えば図３Ａは、蛍光Ｘ線検出モードの実行時におけるＸ線管１２１、ターンテーブル１１１、Ｘ線検出器１３の配置例を示している。この例では、ターンテーブル１１１に平板状の試料３が保持されている場合にその試料３に対して、Ｘ線管１２１から出射されるＸ線が45°程度の角度で入射するようにモータ１１２が駆動される。また、ターンテーブル１１１の回転中心（図３Ａにおいて符号１１５で示す）からＸ線検出器１３の窓部１３１までの距離が距離Ｄ１となるようにリニアアクチュエータ１３４が駆動される。

【0039】

一方、自発特性Ｘ線検出モードであるときは（ステップ１２にてＮｏ）、分析制御部２５は検出条件記憶部２５３に保存されている自発特性Ｘ線検出モードの検出条件を読出して分析装置本体１に送る。分析装置本体１では、送られてきた検出条件に従い、コントローラ１４４がモータ１１２、リニアアクチュエータ１３４を駆動する（ステップ２３）。これにより、ターンテーブル１１１の回転位置、ターンテーブル１１１の回転中心１１５からＸ線検出器１３の窓部１３１までの距離が予め設定された状態とされる。

【0040】

この状態で電圧印加部１４３が駆動され（ステップ２４）、ターンテーブル１１１に保持された試料３から放出される自発特性Ｘ線が窓部１３１を通ってＸ線検出器１３に入射し、そこで検出される。つまり、自発特性Ｘ線検出モードでは、Ｘ線管１２１はオフされる。

【0041】

例えば図３Ｂは、自発特性Ｘ線検出モードの実行時におけるＸ線管１２１、ターンテーブル１１１、Ｘ線検出器１３の配置例を示している。この例では、ターンテーブル１１１に平板状の試料３が保持されている場合にその試料３の両面のどちらかがＸ線検出器１３の窓部１３１と対向するようにモータ１１２が駆動される。また、ターンテーブル１１１の回転中心１１５からＸ線検出器１３の窓部１３１までの距離が距離Ｄ２となるようにリニアアクチュエータ１３４が駆動される。この距離Ｄ２と、上述した蛍光Ｘ線検出モードの実行時における距離Ｄ１は、両モードにおいて試料中の放射性同位体から発生するＸ線の強度に応じて設定されている。一般的に蛍光Ｘ線の強度に比べると自発特性Ｘ線の強度は小さいことから、距離Ｄ１よりも距離Ｄ２の方が短く設定されており（Ｄ１＞Ｄ２）、自発特性Ｘ線検出モードの方が蛍光Ｘ線検出モードよりも窓部１３１を試料３に近づけた状態で実行される。

【0042】

Ｘ線検出器１３においてＸ線が検出されると、そのＸ線のエネルギー及び強度に対応する階段状の電圧パルス信号が生成され、ＤＳＰ１４１に出力される。ＤＳＰ１４１は、この電圧パルス信号に対して所定のデジタル処理を実行し、エネルギースペクトルを作成する（ステップ１５）。作成されたエネルギースペクトルを構成するデータは記憶部１４２に格納される。

【0043】

また、記憶部１４２に格納されたデータは、データ処理装置２からの要求に応じて該データ処理装置２に入力され、メモリ２２に記憶されるとともに、そのデータに基づきエネルギースペクトルが表示部２４に表示される。また、入力操作部２３を通じて使用者からスペクトルデータの解析実行が指示されると、ピーク抽出部２５５はエネルギースペクトルからピークを抽出する（ステップ１６）。そして、放射性核種決定部２５６がピーク情報記憶部２５４から各放射性核種のエネルギー値を読出し、抽出されたピークのエネルギー値と照合して、試料３に含まれる放射性核種を決定する（ステップ１７）。

【0044】

＜分析実験＞
次に、上記構成のＸ線分析装置を用いて、放射性同位体を含む試料から放出される蛍光Ｘ線、及び自発特性Ｘ線を実際に分析した結果について説明する。ここでは、以下の理由から、Ｘ線検出器１３としてシリコンドリフト型放射線検出器（ＳＤＤ）を用いた。

【0045】

図４の上段及び下段は、それぞれプルトニウム（Ｐｕ）とアメリシウム（Ａｍ）を含む試料から放出される自発特性Ｘ線を高純度ゲルマニウム半導体検出器（ＨＰＧｅ）及びシリコンドリフト型検出器（ＳＤＤ）で検出した結果に基づき得られたエネルギースペクトルをそれぞれ示している。このＨＰＧｅは、比較的低エネルギー（10～25keV程度）の自発特性Ｘ線の測定に用いられているＸ線検出器であり、ＳＤＤは、一般的な蛍光Ｘ線分析装置で採用されているＸ線検出器である。

【0046】

図４から分かるように、ＨＰＧｅで自発特性Ｘ線を検出した結果から得られたエネルギースペクトルに比べると、ＳＤＤの検出結果から得られたエネルギースペクトルは、ピーク幅が細く、ＨＰＧｅの検出結果から得られたエネルギースペクトルで分離できなかったプルトニウム由来のピークとアメリシウム由来のピークが、ＳＤＤの検出結果から得られたエネルギースペクトルでは良好に分離されていた。

【0047】

一般に、ＨＰＧｅはＳＤＤよりも受光面積の大きなものを製作しやすく、放射性物質の取り扱い施設で行われる汚染検査のように検査対象物が大きい場合、検査対象範囲が広い場合はＨＰＧｅの方がＸ線の検出効率に優れている。しかしながら、微小あるいは少量の試料に含まれる放射性核種を同定するためには、エネルギースペクトルにおいて各放射性核種に由来するピークを分離できることの方が、受光面積が小さいことよりも重要である。また、ピーク強度は、試料とＸ線検出器１３との距離を近づけることで大きくすることができる。以下の分析実験では、針刺し傷を模した汚染創傷模型である微小な試料を用いたことからＸ線検出器１３としてＳＤＤを用いたが、試料の大きさに応じてＸ線検出器１３の種類は適宜変更することができる。

【0048】

＜実験用試料の作製＞
分析実験に用いた試料（実験用試料）は次のように作製した。図５は、実験用試料の概略的な断面図である。

【0049】

まず、ポリエチレン製の矩形ブロック（ＰＥブロック）の上に、中央に直径2mmの孔の開いたカーボン両面テープを貼り、その孔に直径2mmに切り出したろ紙を置いた。そのろ紙に、硝酸ウラニル（劣化ウラン）、硝酸ネプツニウム標準液、硝酸プルトニウム（放射能比5%のアメリシウムを含む）を混合したものを滴下し、ウラン、ネプツニウム、プルトニウムをそれぞれ300 ngずつ、アメリシウムを0.3 ng含むろ紙試料を調製した。

【0050】

次に、カーボン両面テープの上に厚さ4μmのポリプロピレン膜（ＰＰ膜）を貼り付けてろ紙試料を密閉し、これを実験用試料とした。

【0051】

＜実験結果＞
次に、上記実験用試料をＰＰ膜がＸ線照射部１２あるいはＸ線検出器１３の方を向くようにターンテーブル１１１に設置して、上述した手順に従い蛍光Ｘ線検出モード及び自発特性Ｘ線検出モードをそれぞれ実行し、実験用試料から放出されるＸ線をＸ線検出器１３で検出した。図６Ａ及び図６Ｂは、蛍光Ｘ線検出モード及び自発特性Ｘ線検出モードの検出結果から得られたエネルギースペクトルである。

【0052】

図６Ａから分かるように、蛍光Ｘ線検出モードで得られたエネルギースペクトルでは、バックグラウンドが高いものの、ウラン、ネプツニウム、プルトニウム由来のピークが観察された。一方、アメリシウム由来のピークは観察されなかった。これは、原子数で比べるとアメリシウムはウラン等の1000分の1程度しか含まれていないからである。

【0053】

また、図６Ｂに示す自発特性Ｘ線検出モードで得られたエネルギースペクトルでは、ネプツニウム由来プロトアクチニウム、プルトニウム由来ウラン、アメリシウム由来ネプツニウムの特性Ｘ線のピークは観察されたが、ウラン由来トリウムのピークは観察されなかった。これは、ウランの半減期が他の核種と比べて極端に長く、このため放射能が極端に低いためである。^２３７Ｎｐは^２３９Ｐｕよりも2桁半減期が長く、放射能は^２３９Ｐｕよりもずっと低いが、特性Ｘ線の放出割合が高いため、低い強度ながらピークが確認できている。

【0054】

以上の結果から、バックグラウンドの処理に課題があるものの、本実施形態のＸ線分析装置によって蛍光Ｘ線検出モード、自発特性Ｘ線検出モードの両方で放射線核種の分析が可能であり、特に、蛍光Ｘ線検出モードではウラン、ネプツニウム、プルトニウムの定量分析の可能性が、自発特性Ｘ線検出モードではネプツニウム、プルトニウム、アメリシウムの定量分析の可能性が示された。

【0055】

バックグラウンドの処理の一つとして、蛍光Ｘ線検出モードの実行時においてＸ線照射部からの一次Ｘ線が全反射する方向から該一次Ｘ線を試料に入射させることが挙げられる。この場合は、例えば図７に示すように、試料に入射した一次Ｘ線の反射光がＸ線検出器１３に入射しないように、Ｘ線照射部（Ｘ線管１２１）、試料保持部（試料保持部１１に保持されている試料３）、及びＸ線検出器１３を配置する。これにより、蛍光Ｘ線検出モードで得られるエネルギースペクトルに観察される、一次Ｘ線の反射光に起因するバックグラウンドを排除することができる。また、この場合は、蛍光Ｘ線検出モード、自発特性Ｘ線検出モードのいずれの実行時においても、Ｘ線照射部、試料保持部、及びＸ線検出部を同じ配置にすることが可能となる。

【0056】

また、上記実施形態では、蛍光Ｘ線検出モードと自発特性Ｘ線検出モードとで、Ｘ線管１２１をオン・オフ切り替えするようにしたが、Ｘ線管１２１から試料に至る一次Ｘ線（第１Ｘ線）の経路上に、該経路から退避させることが可能なシャッターを設け、蛍光Ｘ線検出モードでは前記経路からシャッターを退避させ、自発特性Ｘ線検出モードでは経路上にシャッターを配置するようにしてもよい。

【0057】

さらに、上記実施形態では、蛍光Ｘ線検出モード及び自発特性Ｘ線検出モードのいずれかの検出モードが指定されると、それに応じてＸ線管１２１のオン・オフが切り替えられるように構成したが、Ｘ線管１２１をオン・オフするためのスイッチ等を設け、Ｘ線管１２１がオンされると蛍光Ｘ線検出モードが実行され、Ｘ線管１２１がオフされると自発特性Ｘ線検出モードが実行されるようにしても良い。

【符号の説明】

【0058】

１…分析装置本体
１００…筐体
１１…試料保持部
１１１…ターンテーブル
１１２…モータ
１２…Ｘ線照射部
１２１…Ｘ線管
１２２…一次Ｘ線フィルタ
１２３…コリメータ
１３…Ｘ線検出器
１３１…窓部
１３２…ガイド棒
１３４…リニアアクチュエータ
１３５…プリアンプ
１４…制御部
１４１…ＤＳＰ
１４２…記憶部
１４３…電圧印加部
１４４…コントローラ
２…データ処理装置
２１…ＣＰＵ
２２…メモリ
２３…入力操作部
２４…表示部
２５…分析制御部
２５２…スペクトルデータ処理部
２５３…検出条件記憶部
２５４…ピーク情報記憶部
２５５…ピーク抽出部
２５６…放射性核種決定部
３…試料

【図1】

【図2】

【図3A】

【図3B】

【図4】

【図5】

【図6A】

【図6B】

【図7】