特開 2022-171130 トリチウム水含有汚染水の処理方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2022171130

(43)【公開日】2022-11-11

(54)【発明の名称】トリチウム水含有汚染水の処理方法

(51)【国際特許分類】

   G21F 9/06 20060101AFI20221104BHJP

   G21F 9/08 20060101ALI20221104BHJP

   G21F 9/26 20060101ALI20221104BHJP

【ＦＩ】

G21F9/06 591

G21F9/08 521G

G21F9/08 511F

G21F9/26

【審査請求】未請求

【請求項の数】7

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2021077567

(22)【出願日】2021-04-30

(71)【出願人】

【識別番号】592048970

【氏名又は名称】日鉄セメント株式会社

(71)【出願人】

【識別番号】592099215

【氏名又は名称】株式会社冨士機

(71)【出願人】

【識別番号】593065899

【氏名又は名称】草野産業株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100132230

【弁理士】

【氏名又は名称】佐々木 一也

(74)【代理人】

【識別番号】100088203

【弁理士】

【氏名又は名称】佐野 英一

(74)【代理人】

【識別番号】100100192

【弁理士】

【氏名又は名称】原 克己

(74)【代理人】

【識別番号】100198269

【弁理士】

【氏名又は名称】久本 秀治

(72)【発明者】

【氏名】大石 徹

(72)【発明者】

【氏名】藤田 岳彦

(57)【要約】

【課題】設備が簡単で、運転コストが低く、より安全なトリチウム水含有汚染水処理方法を提供する。
【解決手段】
トリチウム水含有汚染水を吸水性ポリマーに吸水させて含水吸水性ポリマーとすること、含水吸水性ポリマーを乾燥機に装入して送風乾燥すること、乾燥機から排出されるトリチウム水蒸気含有気流を脱塵装置に導入して脱塵処理すること、脱塵処理された気流を洗浄装置に導入して水と接触させて気流中のトリチウム水の少なくとも一部を水に吸収させること、洗浄装置から排出される気流は必要により希釈処理して大気に放出すること、洗浄装置から排出される水流は必要により希釈処理して河川、湖沼又は海洋に放出すること、及び乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマーは必要により減量処理して隔離保管することを特徴とするトリチウム水含有汚染水の処理方法。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

トリチウム水含有汚染水を吸水性ポリマーに吸水させて含水吸水性ポリマーとすること、含水吸水性ポリマーを乾燥機に装入して送風乾燥すること、乾燥機から排出されるトリチウム水蒸気含有気流を脱塵装置に導入して脱塵処理すること、脱塵処理された気流を洗浄装置に導入して水と接触させて気流中のトリチウム水の少なくとも一部を水に吸収させること、洗浄装置から排出される気流は必要により希釈処理して大気に放出すること、洗浄装置から排出される水流は必要により希釈処理して河川、湖沼又は海洋に放出すること、及び乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマーは必要により減量処理して隔離保管することを特徴とするトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【請求項2】

脱塵装置が0.3 μmの粒子に対して99％以上の粒子捕集率を有するフィルターを備えたろ過式集塵機である請求項１に記載のトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【請求項3】

洗浄装置がスクラバーである請求項１又は２に記載のトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【請求項4】

乾燥された吸水性ポリマーの減量処理が焼却である請求項１～３のいずれかに記載のトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【請求項5】

送風乾燥が２０～６０℃で行われる請求項１～４のいずれかに記載のトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【請求項6】

吸水性ポリマーが、ポリアクリル酸塩系のポリマーであり、吸水性ポリマーの１０～１０００重量倍の汚染水を吸水させて含水吸水性ポリマーとする請求項１～５のいずれかに記載のトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【請求項7】

含水吸水性ポリマーの吸水量の９０～９９％を気流中に移行させて乾燥機から乾燥された吸水性ポリマーとして排出する請求項１～６のいずれかに記載のトリチウム水含有汚染水の処理方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、比較的安全なトリチウムを含む大量の汚染水を、より安全に海洋等に放出することを可能とした処理方法に関する。

【背景技術】

【0002】

各地の原子力発電所等（原発）ではトリチウム含有汚染水が海洋等に排出されている。また、トリチウム以外の核種を含む汚染水は、多核種除去設備によりトリチウム以外の放射性物質の除去が可能になっている。汚染水中のトリチウム濃度については、法的規制値である６×１０^４Ｂｑ／Ｌ以下まで下げることが要請されている。ここで、トリチウム（Ｔ）はトリチウム水（ＨＴＯ又はＴ_２Ｏ）として存在するが、これは軽水（Ｈ_２Ｏ）との分離が困難である。

【0003】

トリチウム以外の核種を含む汚染水の場合は、多核種除去設備で処理したとしても、不安感が残って、放出することが難しい場合がある。このような不安感を除くことができれば、海洋等に放出することがより容易になると期待される。
る。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0004】

【特許文献1】特開2019-35735号公報

【0005】

特許文献１は、吸水ポリマーを使用して汚染水を減容量化する方法として、トリチウム水含有汚染水を、吸水性ポリマーに吸水させて含水吸水性ポリマーとし、この含水吸水性ポリマーの水分を８０℃以下の低温で吸水量の５０％以上を蒸発又は留出させて水分中のトリチウム水を吸水性ポリマー中に濃縮して濃縮含水吸水性ポリマーとした上でこれを容器に保管する処理方法を開示する。

【0006】

しかしながら、このような方法では、減容量化に限界があって、多量の汚染水の根本的な処理とは言い難い。根本的な処理と言える海洋放出又は大気放散を可能とする技術が望まれている。

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0007】

そこで、設備が簡単で、運転コストが低く、汚染水のより安全な処理方法が望まれていた。本願発明は、かかる処理方法を提供することにある。

【課題を解決するための手段】

【0008】

本発明は、トリチウム水含有汚染水を吸水性ポリマーに吸水させて含水吸水性ポリマーとすること、含水吸水性ポリマーを乾燥機に装入して送風乾燥すること、乾燥機から排出されるトリチウム水蒸気含有気流を脱塵装置に導入して脱塵処理すること、脱塵処理された気流を洗浄装置に導入して水と接触させて気流中のトリチウム水の少なくとも一部を水に吸収させること、洗浄装置から排出される気流は必要により希釈処理して大気に放出すること、洗浄装置から排出される水流は必要により希釈処理して河川、湖沼又は海洋に放出すること、及び乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマーは必要により減量処理して隔離保管することを特徴とするトリチウム水含有汚染水の処理方法である。

【0009】

上記脱塵装置は、0.3 μmの粒子に対して99％以上の粒子捕集率を有するフィルターを備えたろ過式集塵機であることがよい。また、脱塵装置から排出される粒子（塵）は乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマーと同様に処理することがよい。

【0010】

上記洗浄装置としては、バグリング装置であってもよいが、スクラバーが適する。
乾燥された吸水性ポリマーの減量処理としては、これを焼却して焼却灰とすることがよい。

【0011】

上記吸水性ポリマーとしては、ポリアクリル酸塩系のポリマーであり、吸水性ポリマーの１０～１０００重量倍の汚染水を吸水させて含水吸水性ポリマーとすることがよい。そして、上記乾燥機では、吸水量の９０～９９％を気流中に移行させて乾燥された吸水性ポリマーとすることがよい。

【発明の効果】

【0012】

本発明によれば、トリチウム水含有汚染水の海洋等への放出をより安全に行うことができ、根本的なトリチウム水含有汚染水の処理を可能とする。

【図面の簡単な説明】

【0013】

【図1】本発明の一実施形態を示すフローシートである。

【発明を実施するための形態】

【0014】

以下、本発明を説明する。

【0015】

トリチウム水含有汚染水は、規制値以上のトリチウム水を含むものが適するが、あまりに高濃度であると、排出されるガス又は留出水の濃度を安全な程度に下げることが困難となるので、規制値の100倍程度以下にあることが好ましい。したがって、あまりに高濃度である場合は、淡水等で希釈することがよい。また、カルシウムイオンやマグネシウムイオン等のイオンは、吸水性ポリマーの吸水性能を妨害し、低下させるので、これらの妨害イオンを事前に除去することがよい。ここで、トリチウム水の濃度は、Ｂｑ／Ｌで管理することが望ましく、規制値は排水の場合は６万Ｂｑ／Ｌ以下であり、排ガスの場合は５Ｂｑ／Ｌ以下である。
また、トリチウム以外の放射性核種は可及的に全量を除去しておくことが望ましいが、本発明の処理方法によれば、水より沸点の高い核種の全量を除去することができるので、より安全に放出することができる。

【0016】

吸水性ポリマーとしては、ポリアクリル酸ナトリウム等のポリアクリル酸塩系のポリマーが適するが、これには限定されない。しかし、吸水性ポリマーが吸水しうる最大吸水率（吸水量ｇ/吸水性ポリマーｇ）が高いものが好ましく、20～1000程度のものが適する。

【0017】

トリチウム水含有汚染水を吸水させて含水吸水性ポリマーとする方法には制限はないが、含浸法が適する。含水量は吸水性ポリマーの吸水率によって異なるが、最大吸水率の100％以下とすることがよく、50～99％の範囲が好ましい。別の観点からは、吸水性ポリマーの10～1000重量倍、好ましくは20～500重量倍の汚染水を吸水させることが望ましい。

【0018】

トリチウム水含有汚染水を吸水した含水吸水性ポリマーは、次に乾燥機に装入して乾燥させる。乾燥は送風機により空気を送風して、含水吸水性ポリマーと空気（気流）を接触させて行う送風乾燥が適する。乾燥機の構造は含水吸水性ポリマーと気流が接触できる構造であればよいが、含水吸水性ポリマーを穴あき板やメッシュ等に載せ、含水吸水性ポリマーの層を通過するように空気を流す構造が適する。乾燥中は含水吸水性ポリマーをほぐしたり、砕いたりしてその表面積を大きくすることが有効である。また、ひび割れを積極的に起こすことも有効である。

【0019】

乾燥処理のために送風する気流の温度は、大気温でもよいが、乾燥を促進するため加温することができる。この場合は、80℃以下、好ましくは60℃以下で行う。また、気流の湿度は大気湿度でもよいが、除湿した空気を使用することができる。なお、吸水性ポリマーは低温となると、そして乾燥が進むと、周囲の水分を吸水する特性があるので、吸水性ポリマーの種類や雰囲気の湿度にもよるが、乾燥処理の後半では温度を30℃以上とするか、気流の湿度を低下させることがよい。気流温度を雰囲気温度より高くする場合は、原発設備の運転又は事故処理で発生する比較的低温の廃熱を有効利用することが可能である。また、気流温度を上げることは、湿度を低下させることにもなり、乾燥を促進するために有効であり、この場合も原発設備の廃熱又は排ガスが使用可能である。乾燥処理時間は、含水吸水性ポリマーの表面積にもよるが1日以上であることがよく、5～15日程度が好ましい。

【0020】

乾燥処理により、吸水量の９０～９９％を脱水させることが望ましい。脱水率が低いと乾燥物の体積が十分には低減できず、その保管又は減量処理が困難となる。しかし、乾燥度が高くなるにつれて脱水が困難となるので、完全に脱水させる必要はない。吸水性ポリマーと接触中にトリチウムの一部は同位体交換により吸水性ポリマー取り込まれる。

【0021】

送風乾燥すると、乾燥機からはトリチウム含有水蒸気を含む気流が排出される。この気流は微粒子を含むので、集塵装置に送られて脱塵処理する。集塵装置としてはサイクロン型、湿式、電気式、ろ過式集塵機等が使用できるが、非湿式であれば、回収した塵を乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマーとまとめて処理することができる。適した集塵装置としては、0.3 μmの粒子に対して99％以上の粒子捕集率を有するフィルターを備えたろ過式集塵機があり、微細粒子までを効果的に捕集できるHEPAフィルターを備えたろ過式集塵機がある。

【0022】

脱塵処理された気流は洗浄装置に送られて水で洗浄される。この洗浄では、トリチウム水蒸気の多くが洗浄水中に移行する。また、その他の微細な固形分が含まれていたとしても、これらもその多くが洗浄水中に移行する。したがって、洗浄後の気流中のトリチウム含有量やその他の核種は大幅に低下するので、安全に大気中に放散できる。なお、大気中に放散する前にモニターによりその放射性物質の量（ベクレル）を監視し、規制値以下に管理する。

【0023】

洗浄装置としては、バブリング形式の洗浄装置やスクラバー形式の洗浄装置があるが、スクラバーが適する。スクラバーでは、上部から水を流下させ、下部から気流を流して水と気流を接触させる方式が好ましい。水は真水であっても、海水であっても差し支えない。

【0024】

洗浄装置からは気流（排ガス）と洗浄水（排水）が排出されるが、洗浄された排ガスは清浄であるので、上記のように放散等の処理が可能である。
排水は、トリチウム以外の核種を実質的に含まないので、そのまま、又は必要により希釈処理をしたのち、海洋等に放出される。洗浄の際に多量の水を使用すれば、洗浄力が向上するだけでなく、希釈も不要となる。
なお、脱塵処理がなされないときなど、排水は必要であれば、ろ過などの後処理をすることができる。ろ過などの後処理をすることにより微量の固形分（塵）などが除去されて、清浄な排水となる。なお、固形分が排水に溶解したりして、ろ過できない場合は、沈殿処理や他の処理に変更するか又は他の処理を追加することみもできる。ろ過などの後処理で生じる固形分は、乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマーとまとめて処理することができる。
排水を、海洋等に放出する際には、モニターによりその放射性物質の量（ベクレル）を監視する。

【0025】

乾燥機から排出される乾燥された吸水性ポリマー（排ポリマー）は、汚染水中のトリチウムや他の核種を取り込んで、より高濃度となっているので、必要により減量処理して、保管、隔離する。排ポリマーは乾燥されているので、汚染水に比べてその量はわずかであるから、減量処理をせずともその保管、隔離は容易である。保管、隔離としては、ドラム缶やタンクに保管する方法や地下室に保管する方法などがある。

【0026】

減量処理の方法としては、焼却して、焼却灰とする方法がある。この方法は、減量効果が優れる。また、上記のように集塵機やろ過装置などから回収される塵や固形分も同時に焼却することができる。

【実施例0027】

以下、本発明を、図面を参照して説明する。
様々な核種を含む原発汚染水を多核種除去設備（ALPS）11で処理し、処理水タンク1に保管する。この汚染水12をタンク1から抜き出し、第2の多核種除去設備2に送り、トリチウム以外の核種を更に除去して基準値以下の汚染水（トリチウム水含有汚染水）13とする。

【0028】

この汚染水13を含浸装置3へ送り、吸水性ポリマー10と混合、接触させて吸水させる。
吸水性ポリマーとしてアクリル酸重合体部分ナトリウム塩架橋物からなる高吸水性樹脂TAISAP-SK273（台湾塑膠工業有限公司社製）を使用し、含浸装置3で、この10ｇを目開き60メッシュのステンレス網製円筒状の1000mL容器に入れ、トリチウム60000Bq/Lを含有する汚染水1000ｇを吸水させる。
この含水吸水性ポリマーをステンレス網製容器ごと乾燥機4に装入して、30℃の空気を送風機8から流して水分重量が5/100となるまで乾燥させる。
この時の乾燥後の吸水性ポリマー中に含まれる水分中のトリチウムは、蒸気圧比P(H₂O)/P(HTO)からのシミュレーション結果から最低でも76400 Bq/L以上となるが、吸水性ポリマーによるトリチウム含有水のゲル化効果により更に大きな値が期待できる。他方、乾燥により排気中に含まれるトリチウム濃度はシミュレーション結果から、その最大値が0.0016Bq/cm³以下となり、トリチウムの大気中排出基準0.005Bq/cm³以下を満たす。

【0029】

乾燥機4から排出される排ガスは、HEPAフィルターを備えた脱塵装置5に送られ、塵が除去されたトリチウム水蒸気を含む排ガス16は、その後、スクラバー6に送られて、水7で洗浄される。水で洗浄され、清浄なガスとなった排ガス18は大気に放散される。大気に放散される前に放射能濃度が監視され、必要により希釈されたのち、放散される。洗浄水の量は、排ガスの10～1000vol倍程度である。

【0030】

スクラバー6から排出される排水は、海洋等に放出されるが、事前にろ過などにより固形分が除去される。また、海洋等に放出される前にモニター20により放射能濃度が監視され、必要により希釈されたのち、放出水19として放出される。ろ過などにより固形分が分離された場合は、乾燥機4から排出される吸水性ポリマーと一緒に処理される。

【0031】

乾燥機4から排出される乾燥吸水性ポリマー14は、電気炉で減量処理される。電気炉では、完全に乾燥させるか、燃焼させる。燃焼させた場合は、燃焼灰となって容量が1/100程度に減少する。
この際、前記ろ過などにより分離された固形分や、脱塵装置5で分離された捕集ダスト15などを一緒にして減量処理することができる。
減量処理された固形分は、放射能濃度が高いため、隔離、保管されるが、その容積は当初の汚染水の容積の1/100以下、好ましくは1/1000以下となり、保管に要する手間や場所が大きく低減される。
また、放出される排水又は排ガスは、トリチウム以外の核種が除去されており、しかもトリチウム濃度も大幅に低減されているので、安全に放出可能である。
なお、汚染水に含まれるトリチウムを除く放射性核種のほぼ100％が排ポリマーと脱塵処理での塵の中に移行する。

【符号の説明】

【0032】

1；タンク、2、11；多核種除去設備、3；含浸装置、4；乾燥機、5；脱塵装置、6；スクラバー、7；洗浄水、8；送風機、9；ポンプ、10；吸水性ポリマー、12、13；汚染水、14；乾燥吸水性ポリマー、15；捕集ダスト、16、17、18；排ガス、19；放出水、20；モニター

【図1】