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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2022087567
(43)【公開日】2022-06-13
(54)【発明の名称】膜電極接合体の製造方法
(51)【国際特許分類】
C25B 9/23 20210101AFI20220606BHJP
H01M 4/88 20060101ALI20220606BHJP
H01M 8/1004 20160101ALI20220606BHJP
H01M 4/90 20060101ALI20220606BHJP
H01M 4/92 20060101ALI20220606BHJP
C25B 1/04 20210101ALI20220606BHJP
C25B 13/08 20060101ALI20220606BHJP
H01M 8/10 20160101ALN20220606BHJP
【ＦＩ】
C25B9/10
H01M4/88 K
H01M8/1004
H01M4/90 Y
H01M4/92
C25B1/10
C25B13/08 302
H01M8/10 101
【審査請求】未請求
【請求項の数】5
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2020199560
(22)【出願日】2020-12-01
(71)【出願人】
【識別番号】520473889
【氏名又は名称】フェニックス工業株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】100126620
【弁理士】
【氏名又は名称】石井 豪
(72)【発明者】
【氏名】望月 慎介
【テーマコード（参考）】
4K021
5H018
5H126
【Ｆターム（参考）】
4K021AA01
4K021BA02
4K021DB10
4K021DB31
4K021DB43
4K021DB53
5H018BB08
5H018EE03
5H018EE11
5H018EE16
5H018EE18
5H018HH08
5H018HH10
5H126BB06
5H126FF05
5H126GG11
5H126GG17
5H126GG19
5H126HH04
5H126JJ08
5H126JJ10
(57)【要約】
【課題】剥落が発生しづらい膜電極接合体の製造方法を提供する。
【解決手段】高分子電解質膜に、第１温度の無機金属化合物の溶液を第１時間にわたって噴射する第１工程と、高分子電解質膜に、第２温度の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、所定時間にわたって、第１工程と第２工程を交互に繰り返すことを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
【選択図】図３
【解決手段】高分子電解質膜に、第１温度の無機金属化合物の溶液を第１時間にわたって噴射する第１工程と、高分子電解質膜に、第２温度の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、所定時間にわたって、第１工程と第２工程を交互に繰り返すことを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
【選択図】図３
【特許請求の範囲】
【請求項1】
高分子電解質膜に、第１温度の無機金属化合物の溶液を第１時間にわたって噴射する第１工程と、
前記高分子電解質膜に、第２温度の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、
所定時間にわたって、前記第１工程と前記第２工程を交互に繰り返すことを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
前記高分子電解質膜に、第２温度の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、
所定時間にわたって、前記第１工程と前記第２工程を交互に繰り返すことを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
【請求項2】
前記第１の温度及び前記第２の温度は、常温であることを特徴とする請求項１記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項3】
前記第１時間及び前記第２時間は、３分以上１０分以下となる時間であることを特徴とする請求項１又は２記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項4】
前記所定時間は、１２時間以上であることを特徴とする請求項３記載の膜電極接合体の製造方法。
【請求項5】
高分子電解質膜に、常温のヘキサクロロ白金（ＩＶ）酸六水和物を第１時間にわたって噴射する第１工程と、
前記高分子電解質膜に、常温の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、
前記第１時間及び前記第２時間は、３分以上７分以下となる時間であって、
１５時間以上にわたって、前記第１工程と前記第２工程を交互に繰り返すことで、前記高分子電解質膜にＰｔを含侵させることを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
前記高分子電解質膜に、常温の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、
前記第１時間及び前記第２時間は、３分以上７分以下となる時間であって、
１５時間以上にわたって、前記第１工程と前記第２工程を交互に繰り返すことで、前記高分子電解質膜にＰｔを含侵させることを特徴とする膜電極接合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、膜電極接合体の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【0002】
従来、高分子電解質膜としてのイオン交換膜と一対の電極板を用いて、電解槽において水を電気分解することで水素ガスを発生させ、発生した水素ガスを種々の用途に利用するために送出する水素ガス発生装置が知られている（特許文献１を参照）。
また、水素ガス発生装置において生成する水素ガスの純度を高めるため、膜電極接合体をイオン交換膜として用いることもある。
また、水素ガス発生装置において生成する水素ガスの純度を高めるため、膜電極接合体をイオン交換膜として用いることもある。
【0003】
そして、膜電極接合体の製造方法としては、熱圧力法（ホットプレス）によってイオン交換膜に触媒電極層をコーティングする方法が知られている（特許文献２を参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０１４－１１４４６２号公報
【特許文献2】特開２００１－１９６０７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
既存の熱圧力法による膜電極接合体の製造方法にあっては、熱圧着でイオン交換膜に触媒電極層をコーティングしているため、膜電極接合体であるイオン交換膜を長時間にわたって使用するとコーティングが剥がれてしまう、すなわち剥落が発生してしまうという問題がある。よって、長時間にわたって使用をしても剥落が発生しづらい膜電極接合体が求められている。
【0006】
そこで、本発明は、上記の問題を解決するためになされたものであって、剥落が発生しづらい膜電極接合体の製造方法の提供を目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0007】
上述した目的を達成するために、本発明は次のように構成されている。
【0008】
（１）本発明は、高分子電解質膜に、第１温度の無機金属化合物の溶液を第１時間にわたって噴射する第１工程と、前記高分子電解質膜に、第２温度の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、所定時間にわたって、前記第１工程と前記第２工程を交互に繰り返すことを特徴とする膜電極接合体の製造方法である。
【0009】
（２）また、本発明に係る膜電極接合体の製造方法は、前記第１の温度及び前記第２の温度は、常温であることを特徴とする。
【0010】
（３）また、本発明に係る膜電極接合体の製造方法は、前記第１時間及び前記第２時間は、３分以上１０分以下となる時間であることを特徴とする。
【0011】
（４）また、本発明に係る膜電極接合体は、前記所定時間は、１２時間以上であることを特徴とする。
【0012】
（５）また、本発明は高分子電解質膜に、常温のヘキサクロロ白金（ＩＶ）酸六水和物を第１時間にわたって噴射する第１工程と、前記高分子電解質膜に、常温の純水を第２時間にわたって噴射する第２工程と、を有し、前記第１時間及び前記第２時間は、３分以上７分以下となる時間であって、１５時間以上にわたって、前記第１工程と前記第２工程を交互に繰り返すことで、前記高分子電解質膜にＰｔを含侵させることを特徴とする膜電極接合体の製造方法である。
【発明の効果】
【0013】
本発明によれば、剥落が発生しづらい膜電極接合体を製造することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【0014】
【発明を実施するための形態】
【0015】
以下、図面を用いて本発明の実施形態を詳細に説明する。以下の説明により、本発明がそれに限定されるものではなく、当業者にとって容易に実施できる程度の設計変更は本発明の技術的思想に属するものである。
【0016】
（水素ガス発生装置１の概要）
図１は、本発明の水素ガス発生装置１を示す模式的な構成図である。また、図２は、本発明の純度高度化装置４０の模式的な側面図である。
なお、本明細書において、純度高度化装置４０に設けられた各構成部品についての、前後（正面背面）、左右（側面）、上下（天面底面）の方向は、各構成部品を純度高度化装置４０に設置した状態で純度高度化装置４０を正面視したときの方向を示すものとする。
図１は、本発明の水素ガス発生装置１を示す模式的な構成図である。また、図２は、本発明の純度高度化装置４０の模式的な側面図である。
なお、本明細書において、純度高度化装置４０に設けられた各構成部品についての、前後（正面背面）、左右（側面）、上下（天面底面）の方向は、各構成部品を純度高度化装置４０に設置した状態で純度高度化装置４０を正面視したときの方向を示すものとする。
【0017】
水素ガス発生装置１は、その外観が略直方体形状の筐体（図示省略）により構成され、その筐体の内部に図１に示す各構成部品等が設置される。筐体の寸法は横２５０ｍｍ×奥行５５０ｍｍ×高さ５００ｍｍ程度となっており、家庭内や各種施設において容易に設置することが可能な大きさとなっている。
【0018】
図１のように、水素ガス発生装置１は、電気分解をするための水を貯留する水タンク１０を備える。注水口２から水タンク１０に貯留された水は、循環ポンプ（図示省略）の作用によって第１送水管３を通りフィルター（図示省略）を経て電解槽２０へ注水される。電解槽２０は、イオン交換膜２２（高分子電解質膜）と、イオン交換膜２２の両面に一体的に接合される触媒電極層である陽極側触媒層２１及び陰極側触媒層２３と、イオン交換膜２２を挟むように配置される一対の電極板である陽極電極板２４及び陰極電極板２６によって仕切られており、水タンク１０から注水された水は陽極電極板２４側の空間である酸素ガス発生空間２０ａに注水される。
【0019】
一対の電極板のうち、陽極電極板２４は制御装置５０の一部を構成するＤＣ電源装置（図示省略）の＋側と接続され、また陰極電極板２６は－側と接続されている。両電極間に直流電圧を印加することで電気分解が行われ、陽極側では酸素ガスが発生し、陰極側では水素ガスが発生する。発生した酸素ガスと、電気分解で使用されなかった水は酸素ガス発生空間２０ａから第２送水管４を通って水タンク１０に戻る。その後、水タンク１０において気液分離され酸素ガスは大気に放出される。
【0020】
発生した水素ガスは、水素ガス発生空間２０ｂに移動した少量の水と共に水素ガス発生空間２０ｂから第１送出路５を通って気液分離装置３０へ送出される。気液分離装置３０では気液分離により水素ガスから水分が除去され、その後に水素ガスは第２送出路６を通って純度高度化装置４０へ送出される。また、気液分離装置３０において水が一定量以上になると弁（図示省略）が開放され、溜まった水がサイフォンの原理によって水タンク１０に戻る。
【0021】
純度高度化装置４０に送出された水素ガスは純度高度化装置４０によって除湿が行われ、その後に水素ガスは第３送出路７を通って筐体の外に送出される。第３送出路７にチューブ等を接続することで、適宜に水素ガスを利用することが可能となる。
【0022】
なお、本実施形態の水素ガス発生装置１においては、水タンク１０に戻った酸素ガスは酸素ガス送出路８を通って筐体の外部に送出されるため、酸素ガス送出路８にチューブ等を接続することで酸素ガスを適宜利用することが可能であり、酸素ガス発生装置としても機能することが可能となる。
【0023】
また、第３送出路７には圧力計６０が接続されており、圧力計６０の計測結果は筐体の外部から視認可能となっている。他にも、筐体には水素ガスの発生量を表示可能な表示機や水素ガス発生装置１のＯＮ／ＯＦＦスイッチ、内部冷却用のファン（いずれも図示省略）が設けられている。
水素ガス発生装置１の使用時においては、水素ガスの発生量は分間約３３０ｍｌとなり、表示機においてリアルタイムに現在の分間発生量を確認するすることができる。また、水素ガスの発生圧力は１５０～３００ＫＰａとなり、圧力計６０において確認することができる。
水素ガス発生装置１の使用後においては、第１送水管３と接続されている排水ドレン７０を介して水タンク１０に貯留されている水を排出することが可能となっている。
水素ガス発生装置１の使用時においては、水素ガスの発生量は分間約３３０ｍｌとなり、表示機においてリアルタイムに現在の分間発生量を確認するすることができる。また、水素ガスの発生圧力は１５０～３００ＫＰａとなり、圧力計６０において確認することができる。
水素ガス発生装置１の使用後においては、第１送水管３と接続されている排水ドレン７０を介して水タンク１０に貯留されている水を排出することが可能となっている。
【0024】
（陽極側触媒層２１、陰極側触媒層２３）
図１に示すように、陽極側触媒層２１及び陰極側触媒層２３はイオン交換膜２２の両面に一体となるように接合される触媒電極である。陽極電極板２４及び陰極電極板２６によって電解槽２０は酸素ガス発生空間２０ａと水素ガス発生空間２０ｂに仕切られており、陽極側触媒層２１及び陽極電極板２４側である酸素ガス発生空間２０ａが陽極側となり、陰極側触媒層２３及び陰極電極板２６側である水素ガス発生空間２０ｂが陰極側となる。
図１に示すように、陽極側触媒層２１及び陰極側触媒層２３はイオン交換膜２２の両面に一体となるように接合される触媒電極である。陽極電極板２４及び陰極電極板２６によって電解槽２０は酸素ガス発生空間２０ａと水素ガス発生空間２０ｂに仕切られており、陽極側触媒層２１及び陽極電極板２４側である酸素ガス発生空間２０ａが陽極側となり、陰極側触媒層２３及び陰極電極板２６側である水素ガス発生空間２０ｂが陰極側となる。
【0025】
陽極側触媒層２１及び陰極側触媒層２３は白金族金属から成る触媒電極であり、本実施形態においては白金（Ｐｔ）が材料として用いられている。
なお、陽極電極板２４及び陰極電極板２６の材料には水を電気分解することができる範囲において種々の材料を用いることが可能であり、白金（Ｐｔ）及びイリジウム（Ｉｒ）の混合物を用いたり、白金族金属以外の材料を用いることも可能である。
なお、陽極電極板２４及び陰極電極板２６の材料には水を電気分解することができる範囲において種々の材料を用いることが可能であり、白金（Ｐｔ）及びイリジウム（Ｉｒ）の混合物を用いたり、白金族金属以外の材料を用いることも可能である。
【0026】
（イオン交換膜２２）
イオン交換膜２２は高分子電解質膜（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｍｅｍｂｒａｎｅ）であって、本実施形態においてはフッ素樹脂系陽イオン交換膜となる。電気分解が行われる際にはイオン交換膜２２が緻密な隔膜となり、生成されたＨ＋は陽極側からイオン交換膜２２を通って陰極側へ移動し、陰極にて電子を得て水素となる。
イオン交換膜２２は高分子電解質膜（Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ Ｍｅｍｂｒａｎｅ）であって、本実施形態においてはフッ素樹脂系陽イオン交換膜となる。電気分解が行われる際にはイオン交換膜２２が緻密な隔膜となり、生成されたＨ＋は陽極側からイオン交換膜２２を通って陰極側へ移動し、陰極にて電子を得て水素となる。
【0027】
イオン交換膜２２には、例えばデュポン社の「Ｎａｆｉｏｎ」等の市販品を用いることができる。また、フッ素樹脂系陽イオン交換膜に限られず、プロトン伝導性の高分子膜であれば適宜採用をすることが可能である。
そして、本実施形態におけるイオン交換膜２２は後述する方法によって白金（Ｐｔ）がコーティングされることで膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）として構成されている。これにより、通常のイオン交換膜よりも水素ガスの生成及び耐久面において優れた効果が発揮されることになる。
そして、本実施形態におけるイオン交換膜２２は後述する方法によって白金（Ｐｔ）がコーティングされることで膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）として構成されている。これにより、通常のイオン交換膜よりも水素ガスの生成及び耐久面において優れた効果が発揮されることになる。
【0028】
（純度高度化装置４０）
図１に示すように、純度高度化装置４０は第２送出路６と第３送出路７の間に設置され、第２送出路６を通って送出された水素ガスを除湿することで水素ガスの純度（濃度）を高めるための装置である。
図２に示すように、純度高度化装置４０はその構成物品が本体部４６とベース部４５の２つに大きく分けられており、本体部４６とベース部４５は着脱が可能となっている。着脱構造については公知の方法を採用することが可能であり、嵌め込み構造やねじ込み構造、固定具を介しての着脱等を用いることができる。
図１に示すように、純度高度化装置４０は第２送出路６と第３送出路７の間に設置され、第２送出路６を通って送出された水素ガスを除湿することで水素ガスの純度（濃度）を高めるための装置である。
図２に示すように、純度高度化装置４０はその構成物品が本体部４６とベース部４５の２つに大きく分けられており、本体部４６とベース部４５は着脱が可能となっている。着脱構造については公知の方法を採用することが可能であり、嵌め込み構造やねじ込み構造、固定具を介しての着脱等を用いることができる。
【0029】
ベース部４５は主に水素ガスの送出経路を形成する。
図２に示すように、ベース部４５は上面を有する円筒形状をしており、その内部には内部経路４４が設けられている。またベース部４５の側面には、第２送出路６と内部経路４４とを接続するための第１接続口４１と、第３送出路７と内部経路４４とを接続するための第２接続口４２とが設けられている。そして、ベース部４５の上面には、内部経路４４と接続し、内部経路４４と本体部４６の内部空間とを空間的につなげるため第３接続口４３が設けられている。
図２に示すように、ベース部４５は上面を有する円筒形状をしており、その内部には内部経路４４が設けられている。またベース部４５の側面には、第２送出路６と内部経路４４とを接続するための第１接続口４１と、第３送出路７と内部経路４４とを接続するための第２接続口４２とが設けられている。そして、ベース部４５の上面には、内部経路４４と接続し、内部経路４４と本体部４６の内部空間とを空間的につなげるため第３接続口４３が設けられている。
【0030】
内部経路４４は、第２送出路６を通り第１接続口４１を介して送出された水素ガスを、第２接続口４２を介して第３送出路７へ送出するための送出経路である。経路の途中において上方に分岐する分岐経路が存在する。分岐経路と接続する第３接続口４３を介してベース部４５の外部と内部経路４４とが空間的につながるため、内部経路４４を通る水素ガスの一部がベース部４５の外部に流出することになる。
本実施形態では、本体部４６がベース部４５の上面において第３接続口４３を内部空間に収めるように取り付けられ、また本体部４６の内部空間は閉じられているため、ベース部４５の外部に流出する水素ガスは本体部４６の内部に流出することになる。従って、内部経路４４と本体部４６の内部空間とは空間的につながることになる。
本実施形態では、本体部４６がベース部４５の上面において第３接続口４３を内部空間に収めるように取り付けられ、また本体部４６の内部空間は閉じられているため、ベース部４５の外部に流出する水素ガスは本体部４６の内部に流出することになる。従って、内部経路４４と本体部４６の内部空間とは空間的につながることになる。
【0031】
本体部４６は主に水素ガスを除湿するための機能を構成する。
図２に示すように、本体部４６は底面を有する円筒形状をしており、底面には第３接続口４３を通すことが可能な挿通孔（図示省略）が設けられている。挿通孔の大きさは第３接続口４３の外径と略同一となっている。
一方、本体部４６の上方は開放をしているが蓋部４７を着脱が可能となっており、蓋部４７が取り付けられることで閉じられる。従って、蓋部４７を取り付けた状態で本体部４６がベース部４５に取り付けられた際には、本体部４６の内部空間は、第３接続口４３を介して内部経路４４とつながるのみとなる。
なお、蓋部４７の着脱構造については公知の方法を採用することが可能であり、嵌め込み構造やねじ込み構造、固定具を介しての着脱等を用いることができる。
図２に示すように、本体部４６は底面を有する円筒形状をしており、底面には第３接続口４３を通すことが可能な挿通孔（図示省略）が設けられている。挿通孔の大きさは第３接続口４３の外径と略同一となっている。
一方、本体部４６の上方は開放をしているが蓋部４７を着脱が可能となっており、蓋部４７が取り付けられることで閉じられる。従って、蓋部４７を取り付けた状態で本体部４６がベース部４５に取り付けられた際には、本体部４６の内部空間は、第３接続口４３を介して内部経路４４とつながるのみとなる。
なお、蓋部４７の着脱構造については公知の方法を採用することが可能であり、嵌め込み構造やねじ込み構造、固定具を介しての着脱等を用いることができる。
【0032】
本体部４６の内部には、水素ガスを除湿するための材料となる竹炭４９が充填され、また竹炭４９の上方には脱脂綿４８ａが設けられ、そして下方には脱脂綿４８ｂが設けられている。
より具体的には、蓋部４７を取り外し、本体部４６の内部において、脱脂綿４８ｂが本体部４６の底面と接するように敷き詰め、脱脂綿４８ｂの上に竹炭４９を積み重ねる。そして、竹炭４９の最上段の上に脱脂綿４８ａを敷き詰めることで、脱脂綿４８ａ及び脱脂綿４８ｂによって竹炭４９は挟まれるようにして充填される。
より具体的には、蓋部４７を取り外し、本体部４６の内部において、脱脂綿４８ｂが本体部４６の底面と接するように敷き詰め、脱脂綿４８ｂの上に竹炭４９を積み重ねる。そして、竹炭４９の最上段の上に脱脂綿４８ａを敷き詰めることで、脱脂綿４８ａ及び脱脂綿４８ｂによって竹炭４９は挟まれるようにして充填される。
【0033】
竹炭４９は原材料となる竹を約６００℃～８００℃の温度で焼き上げられることによって炭化した炭化材であって、炭化した後に粉砕されたものが本体部４６に充填される。竹炭４９を充填することで、除湿効果及び脱臭効果が機能として発揮される。
【0034】
具体的には、内部経路４４を通る水素ガスの一部は分岐経路から第３接続口４３を介して本体部４６の内部に送出される。送出された水素ガスは気液分離装置３０にて気液分離されているが、微量の水分を含み高純度（高濃度）化の余地がある水素ガスである。
本体部４６には竹炭４９が充填されているため、その除湿効果によって本体部４６の内部の空気中における水分が吸着される。すなわち、送出された水素ガスから更に水分が除湿されることになる。除湿された水素ガスは第３接続口４３を介して再び内部経路４４へ戻り、その後は第２接続口４２を介して第３送出路７へ送出される。
本体部４６には竹炭４９が充填されているため、その除湿効果によって本体部４６の内部の空気中における水分が吸着される。すなわち、送出された水素ガスから更に水分が除湿されることになる。除湿された水素ガスは第３接続口４３を介して再び内部経路４４へ戻り、その後は第２接続口４２を介して第３送出路７へ送出される。
【0035】
従って、単に気液分離されただけの水素ガスと比較してより高純度（高濃度）となった水素ガスを生成することが可能となる。一例として、単に気液分離されただけの水素ガスの水素純度が９０％程度であったとき、純度高度化装置４０によって除湿することで水素純度は９９．９％程度まで高まる。そして、高純度（高濃度）となった水素ガスを筐体の外に送出することで、水素ガスの吸引や水素水の生成においてより効果的な結果を得ることが可能となる。
【0036】
また、脱臭効果によって水素ガスの脱臭も行われるため、外部に送出される水素ガスの臭いという面においても従来よりも好適な結果を得ることが可能となる。
【0037】
また、竹炭４９の上方及び下方には脱脂綿４８ａと脱脂綿４８ｂが設けられているため、竹炭４９が内部経路４４に移動するのを防ぐだけではなく、水分を吸着した竹炭４９が乾燥することで水分が放出される際には脱脂綿４８ａ及び脱脂綿４８ｂによって吸水されるため、内部経路４４等に水分が流入することが回避できる。
【0038】
なお、本体部４６に充填する材料については竹炭４９に限られず、除湿をすることが可能な材料を適宜採用することができる。
例えば、竹炭４９の代わりに活性炭や備長炭等を採用することが考えられる。また、炭化材に限らず、種々の除湿剤を用いてもよい。
例えば、竹炭４９の代わりに活性炭や備長炭等を採用することが考えられる。また、炭化材に限らず、種々の除湿剤を用いてもよい。
【0039】
なお、内部経路４４を通る一部の水素ガスについて本体部４６に送出されるような経路としたが、これに限られず、全ての水素ガスが必ず高純度化装置４０を経由して送出されるようにしてもよい。
例えば、第１接続口４１と第２接続口４２が内部経路４４を介して直通せず、第２送出路６を通り第１接続口４１を介して送出された水素ガスは全て第３接続口４３へ向かうような内部経路とすることが可能である。そして、本体部４６に別途設けた接続口と第３送出路７を接続するで、高純度化装置４０において高純度（高濃度）化した水素ガスを送出するようにしてもよい。
例えば、第１接続口４１と第２接続口４２が内部経路４４を介して直通せず、第２送出路６を通り第１接続口４１を介して送出された水素ガスは全て第３接続口４３へ向かうような内部経路とすることが可能である。そして、本体部４６に別途設けた接続口と第３送出路７を接続するで、高純度化装置４０において高純度（高濃度）化した水素ガスを送出するようにしてもよい。
【0040】
（制御装置５０）
制御装置５０はＤＣ電源装置と制御回路（図示省略）によって構成される。制御回路と接続されているＯＮ／ＯＦＦスイッチの操作に応じてＤＣ電源装置から両電極間に直流電圧を印可する。
また、電解槽２０に供給する電力は、水素ガス圧が一定となるように制御される。具体的には、陽極電極板２４及び陰極電極板２６の下部の導電帯に電力供給される規定値を下回った場合には負荷を上げ、規定値を上回った場合には負荷を下げるよう、ＤＣ電源装置の出力を比例制御する。
そして、水素ガス圧が限界値に達した場合には、非常停止するように制御する。
制御装置５０はＤＣ電源装置と制御回路（図示省略）によって構成される。制御回路と接続されているＯＮ／ＯＦＦスイッチの操作に応じてＤＣ電源装置から両電極間に直流電圧を印可する。
また、電解槽２０に供給する電力は、水素ガス圧が一定となるように制御される。具体的には、陽極電極板２４及び陰極電極板２６の下部の導電帯に電力供給される規定値を下回った場合には負荷を上げ、規定値を上回った場合には負荷を下げるよう、ＤＣ電源装置の出力を比例制御する。
そして、水素ガス圧が限界値に達した場合には、非常停止するように制御する。
【0041】
なお、制御装置５０において制御する内容はこれに限られず、水素ガス発生装置１に種々の公知のセンサを設け、水素ガス発生装置１の動作状態を監視することで例えば筐体内部の温度の上昇や水温の上昇等に基づいてアラームを発したり、異常の内容を外部に表示したりするように制御することも可能である。
【0042】
（イオン交換膜２２のコーティング方法）
本実施形態におけるイオン交換膜２２には触媒電極となる白金（Ｐｔ）がコーティングされており、膜電極接合体として構成される。
ここで、イオン交換膜に触媒電極となる素材をコーティングする方法としては「熱圧力法（ホットプレス）」が公知の技術となっているが、本実施形態におけるイオン交換膜２２は熱圧力法とは異なる方法である「化学沈澱法」によってコーティングを行っている。以下に、化学沈澱法によるコーティング方法と、熱圧力法によってコーティングしたイオン交換膜や一般的なイオン交換膜との相違を示す。
本実施形態におけるイオン交換膜２２には触媒電極となる白金（Ｐｔ）がコーティングされており、膜電極接合体として構成される。
ここで、イオン交換膜に触媒電極となる素材をコーティングする方法としては「熱圧力法（ホットプレス）」が公知の技術となっているが、本実施形態におけるイオン交換膜２２は熱圧力法とは異なる方法である「化学沈澱法」によってコーティングを行っている。以下に、化学沈澱法によるコーティング方法と、熱圧力法によってコーティングしたイオン交換膜や一般的なイオン交換膜との相違を示す。
【0043】
イオン交換膜２２に白金（Ｐｔ）をコーティングするにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液（ヘキサクロロ白金（ＩＶ）酸六水和物）と純水を利用する。イオン交換膜２２に対して所定温度のＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液と純水を一定の時間間隔ごとに交互に噴射し、これを所定時間にわたって継続することで白金（Ｐｔ）が被膜として含侵されるまでコーティングする。
【0044】
より具体的には、図３に示すように、イオン交換膜を所定の容器８０に入れる。材料タンク９１には常温（ここでは、１５℃～３０℃）のＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液が貯められている。また、純粋タンク９２には常温（ここでは、１５℃～３０℃）の純水が貯められている
そして、第１ポンプ８５の作用によってＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて５分間噴射する。次に、第２ポンプ８６の作用によって純水をイオン交換膜２２に向けて５分間噴射する。その後、更に第１ポンプ８５の作用によってＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて５分間噴射する。このように、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程と純水をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程とを５分間隔で交互に繰り返す。このＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液又は純水を噴射する工程において、噴射のタイミングで排水口９３から排水が行われることにより、噴射される液体の勢いも相まって容器８０内における液体の循環が行われる。
その後、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程と純水をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程が１５時間にわたって継続して行われると、イオン交換膜２２に白金（Ｐｔ）が被膜として含侵されることになる。
そして、第１ポンプ８５の作用によってＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて５分間噴射する。次に、第２ポンプ８６の作用によって純水をイオン交換膜２２に向けて５分間噴射する。その後、更に第１ポンプ８５の作用によってＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて５分間噴射する。このように、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程と純水をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程とを５分間隔で交互に繰り返す。このＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液又は純水を噴射する工程において、噴射のタイミングで排水口９３から排水が行われることにより、噴射される液体の勢いも相まって容器８０内における液体の循環が行われる。
その後、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程と純水をイオン交換膜２２に向けて噴射する工程が１５時間にわたって継続して行われると、イオン交換膜２２に白金（Ｐｔ）が被膜として含侵されることになる。
【0045】
なお、排水口９３は別の容器８０に接続されており、複数のイオン交換膜に対して同時にＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液と純水の噴射を行えるようにしてよい。この場合においては、一の容器８０の排水口９３が他の容器８０における注入口にチューブ等を介して接続されており、一の容器８０に対して各ポンプの作用によってＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液又は純水が噴射されると、そのときに一の容器８０を満たしていたＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液又は純水が排水口９３から排水され、他の容器８０へ移動することになる。そして、他の容器８０へ移動したＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液又は純水が他の容器８０に入れられたイオン交換膜に噴射されることになる。
【0046】
以下の表１を参照しつつ、前述の条件である常温（１５℃～３０℃）のＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水を５分間隔で噴射した場合のイオン交換膜２２に対する白金（Ｐｔ）の付着率について説明する。
なお、噴射時間の合計とはＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液を噴射した時間と純水を噴射した時間の合計のことを指し、例えば、噴射時間の合計が１時間ならば、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液の噴射と純水の噴射を交互に６回ずつ行ったことを表している。また、発明の効果を分かりやすく示すため、付着率（％）については厳密な値ではなく、大よその値としている。これらについては、表２及び表３においても同じである。
なお、噴射時間の合計とはＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液を噴射した時間と純水を噴射した時間の合計のことを指し、例えば、噴射時間の合計が１時間ならば、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液の噴射と純水の噴射を交互に６回ずつ行ったことを表している。また、発明の効果を分かりやすく示すため、付着率（％）については厳密な値ではなく、大よその値としている。これらについては、表２及び表３においても同じである。
【0047】
【表1】
【0048】
表１に示すように、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射を開始してから３時間以下の状況では付着率は０％となっている。しかし、３．５時間が経過したところからイオン交換膜２２に対する白金（Ｐｔ）の付着率が１５％となり、付着し始めたことが分かる。
ここから５時間に達するまで０．５時間（３０分）ごとに５％の付着率の向上が見られる。そして、開始から５時間が経過してから９時間に達するまで１時間ごとに１０％の向上が見られ、９時間に達するころには付着率が７０％に達する。その後は付着率の向上割合の低下が見られるものの、１時間ごとに付着率が５％ほど向上し、開始から１５時間に達する時点において付着率が１００％となり工程は終了となる。
ここから５時間に達するまで０．５時間（３０分）ごとに５％の付着率の向上が見られる。そして、開始から５時間が経過してから９時間に達するまで１時間ごとに１０％の向上が見られ、９時間に達するころには付着率が７０％に達する。その後は付着率の向上割合の低下が見られるものの、１時間ごとに付着率が５％ほど向上し、開始から１５時間に達する時点において付着率が１００％となり工程は終了となる。
【0049】
以下の表２を参照しつつ、前述の条件のうち、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を変更した場合におけるイオン交換膜２２に対する白金（Ｐｔ）の付着率について説明する。なお、温度については表１の場合と同じである。また比較対象として、表１と同じく噴射の間隔を５分とした場合についても同時に示す。
【0050】
【表2】
【0051】
表２に示すように、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を１分間隔にした場合には、開始から１２時間が経過した時点では付着率は０％となっている。その後、開始から１３時間に達することでようやく付着率が１０％に到達する。更に噴射を続けて１４時間に達しても付着率は１％しか向上せず、１１％にとどまってしまう。また１５時間に達しても付着率は１３％にとどまってしまう。
従って、噴射の間隔を５分間隔よりも短い１分間隔の噴射とした場合では、５分間隔の場合と比較して、イオン交換膜２２に対して白金（Ｐｔ）の付着まで多くの時間が必要となり、また付着がされても付着率の向上割合も著しく低い結果となってしまう。
具体的には、５分間隔の場合には開始から３．５時間経過することで付着が見られるのに対して、１分間隔では開始から１３時間を要するため、９．５時間も多い時間が必要となる。そして、５分間隔の場合には付着が見られてから１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が見られるが、１分間隔の場合は１時間あたり１～２％の付着率の向上にとどまり、効率的な付着を行うことができないという結果となる。よって、化学沈澱法によるコーティングを実施するにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を１分間隔のような短い間隔とすることでは効果を得づらいことが分かる。
従って、噴射の間隔を５分間隔よりも短い１分間隔の噴射とした場合では、５分間隔の場合と比較して、イオン交換膜２２に対して白金（Ｐｔ）の付着まで多くの時間が必要となり、また付着がされても付着率の向上割合も著しく低い結果となってしまう。
具体的には、５分間隔の場合には開始から３．５時間経過することで付着が見られるのに対して、１分間隔では開始から１３時間を要するため、９．５時間も多い時間が必要となる。そして、５分間隔の場合には付着が見られてから１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が見られるが、１分間隔の場合は１時間あたり１～２％の付着率の向上にとどまり、効率的な付着を行うことができないという結果となる。よって、化学沈澱法によるコーティングを実施するにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を１分間隔のような短い間隔とすることでは効果を得づらいことが分かる。
【0052】
また、表２に示すように、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を１０分間隔にした場合には、開始から９時間が経過した時点では付着率は０％となっている。その後、開始から１０時間に達することで付着率が１５％に到達する。更に噴射を続けて１１時間に達すると付着率は１０％の向上が見られ２５％となる。１２時間に達すると付着率は２５％の向上が見られ５０％となる。このように、開始から１０時間が経過してから１２時間に達するまでに急激な付着率の向上が見られる。しかし、この後は付着率の低下が見られ、開始から１３時間に達するころには付着率は４２％に低下し、１５時間に達することには付着率が４０％となる。
従って、噴射の間隔を５分間隔よりも長い１０分間隔の噴射とした場合では、５分間隔の場合と比較して、イオン交換膜２２に対して白金（Ｐｔ）の付着まで多くの時間が必要となる。しかし、付着が見られてから一定の期間については急激に付着率が向上するため、その後の付着率の低下が見られるようになる前に噴射を終了すれば、白金（Ｐｔ）の付着について一定の効果が有ると言える。
具体的には、５分間隔の場合には開始から３．５時間経過することで付着が見られるのに対して、１０分間隔では開始から１０時間を要するため、６．５時間も多い時間が必要となる。しかし、５分間隔の場合には付着が見られてから１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が見られるのに対して、１０分間隔の場合は一定の期間ではあるが１時間あたり１０％以上の付着率の向上が見られる。よって、化学沈澱法によるコーティングを実施するにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を１０分間隔のような長い間隔とすると、５分間隔程の効果は得られないが、一定の効果があることが分かる。
従って、噴射の間隔を５分間隔よりも長い１０分間隔の噴射とした場合では、５分間隔の場合と比較して、イオン交換膜２２に対して白金（Ｐｔ）の付着まで多くの時間が必要となる。しかし、付着が見られてから一定の期間については急激に付着率が向上するため、その後の付着率の低下が見られるようになる前に噴射を終了すれば、白金（Ｐｔ）の付着について一定の効果が有ると言える。
具体的には、５分間隔の場合には開始から３．５時間経過することで付着が見られるのに対して、１０分間隔では開始から１０時間を要するため、６．５時間も多い時間が必要となる。しかし、５分間隔の場合には付着が見られてから１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が見られるのに対して、１０分間隔の場合は一定の期間ではあるが１時間あたり１０％以上の付着率の向上が見られる。よって、化学沈澱法によるコーティングを実施するにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を１０分間隔のような長い間隔とすると、５分間隔程の効果は得られないが、一定の効果があることが分かる。
【0053】
なお、表２においてＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を５分間隔にした場合の効果が最も高いことが示されているが、このような高い効果を得るための噴射の間隔は５分間に限られない。表における記載は省略しているが、噴射の間隔を３分間隔とした場合や７分間隔とした場合であっても、５分間隔にした場合と同様の効果を得られる。
すなわち、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔については、１分間隔を超える時間であり、かつ１０分間隔を下回る時間となる範囲内において、５分間隔と前後する時間間隔であっても５分間隔にした場合と同様の効果を得られる場合がある。
すなわち、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔については、１分間隔を超える時間であり、かつ１０分間隔を下回る時間となる範囲内において、５分間隔と前後する時間間隔であっても５分間隔にした場合と同様の効果を得られる場合がある。
【0054】
また、表２においてはＨ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の噴射の間隔を同じ時間間隔にして噴射を行った場合の結果を示しているが、噴射の間隔を同じ時間間隔にせずとも同様の結果を得ることができる。例えば、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液を６分噴射し、その後に純水を４分噴射するようにして、これを交互に繰り返すようにしてもよい。
【0055】
以下の表３を参照しつつ、前述の条件のうち、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度を常温（１５℃～３０℃）の範囲外の温度に変更した場合におけるイオン交換膜２２に対する白金（Ｐｔ）の付着率について説明する。表３においては、一例として温度が７℃の場合を示している。なお、噴射の間隔については表１の場合と同じである。また比較対象として、表１と同じく温度を常温（１５℃～３０℃）とした場合についても同時に示す。
【0056】
【表3】
【0057】
表３に示すように、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度を常温（１５℃～３０℃）の範囲外の温度にした場合には、開始から６時間が経過した時点では付着率は０％となっている。開始から７時間に達することでようやく付着率が１０％に到達する。更に噴射を続けて８時間に達すると付着率は５％の向上が見られ１５％となる。９時間に達すると付着率は１０％の向上が見られ２５％となる。そして１０時間に達すると付着率は５％の向上が見られ３０％となる。このように、開始から７時間が経過してから１０時間に達するまで順調な付着率の向上が見られる。しかし、この後は付着率の低下と向上が見られ、開始から１２時間に達するころには付着率は２５％に低下するが、１３時間に達することには付着率が４０％となる。１５時間に達するころには付着率は３２％となっている。
従って、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度を常温（１５℃～３０℃）の範囲外の温度にした場合では、常温の場合と比較して、イオン交換膜２２に対して白金（Ｐｔ）の付着まで多くの時間が必要となり、また付着がされても付着率は３０％程度にとどまるという結果となってしまう。
具体的には、常温の場合には開始から３．５時間経過することで付着が見られるのに対して、常温の範囲外の温度では開始から７時間を要するため、３．５時間も多い時間が必要となる。そして、常温の場合には付着が見られてから１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が継続的に見られるが、常温の範囲外の温度では付着率が３０％に達するまでは１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が見られるものの、その後は付着率の低下と向上が見られ、継続的な付着率の向上が無く低い付着率にとどまり、効率的な付着を行うことができないという結果となる。よって、化学沈澱法によるコーティングを実施するにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度を常温（１５℃～３０℃）の範囲外の温度することでは効果を得づらいことが分かる。
なお、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度は同一である必要はなく、異なる温度であっても常温（１５℃～３０℃）であれば表３に示す結果を得ることができる。
従って、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度を常温（１５℃～３０℃）の範囲外の温度にした場合では、常温の場合と比較して、イオン交換膜２２に対して白金（Ｐｔ）の付着まで多くの時間が必要となり、また付着がされても付着率は３０％程度にとどまるという結果となってしまう。
具体的には、常温の場合には開始から３．５時間経過することで付着が見られるのに対して、常温の範囲外の温度では開始から７時間を要するため、３．５時間も多い時間が必要となる。そして、常温の場合には付着が見られてから１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が継続的に見られるが、常温の範囲外の温度では付着率が３０％に達するまでは１時間あたり少なくとも５％の付着率の向上が見られるものの、その後は付着率の低下と向上が見られ、継続的な付着率の向上が無く低い付着率にとどまり、効率的な付着を行うことができないという結果となる。よって、化学沈澱法によるコーティングを実施するにあたり、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度を常温（１５℃～３０℃）の範囲外の温度することでは効果を得づらいことが分かる。
なお、Ｈ２ＰｔＣｌ６・６Ｈ２Ｏ液及び純水の温度は同一である必要はなく、異なる温度であっても常温（１５℃～３０℃）であれば表３に示す結果を得ることができる。
【0058】
（化学沈澱法と熱圧力法の比較）
以下の表４及び表５を参照しつつ、化学沈澱法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜２２と熱圧力法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜との性能を比較する。また、比較対象として一般的なイオン交換膜（白金（Ｐｔ）をコーティングしていないイオン交換膜）も加えている。
表４においては、電気分解を行った場合における、時間経過による電解効率の変化について示している。また、表５においては、電気分解を行った場合における、時間経過による水素純度の変化について示している。
なお、連続運転時間とは、水素ガス発生装置１を起動して陽極と陰極の両電極間に電圧を印加し続けている時間のことを指す。また表４の電解効率の欄における電解効率（％）及び表５の水素純度の欄における水素純度（％）については厳密な値ではなく、大よその値としている。
以下の表４及び表５を参照しつつ、化学沈澱法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜２２と熱圧力法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜との性能を比較する。また、比較対象として一般的なイオン交換膜（白金（Ｐｔ）をコーティングしていないイオン交換膜）も加えている。
表４においては、電気分解を行った場合における、時間経過による電解効率の変化について示している。また、表５においては、電気分解を行った場合における、時間経過による水素純度の変化について示している。
なお、連続運転時間とは、水素ガス発生装置１を起動して陽極と陰極の両電極間に電圧を印加し続けている時間のことを指す。また表４の電解効率の欄における電解効率（％）及び表５の水素純度の欄における水素純度（％）については厳密な値ではなく、大よその値としている。
【0059】
【表4】
【0060】
表４に示すように、コーティングをしていない一般的なイオン交換膜では、連続運転時間が１時間に達した時点の電解効率は６０％であり、その後に連続運転時間が６時間に達すると１時間のときの半分である３０％まで低下してしまう。そして、連続運転時間が１２時間に達すると焼け付いた状態となってしまい、通電せず電解効率は０％となってしまう。
これに対して、熱圧力法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜では、連続運転時間が１時間に達した時点の電解効率は１００％であり、連続運転時間が２日に達しても電解効率は１００％のままであった。その後、連続運転時間が４日に達すると電解効率の低下が見られ、４日に達した時点で電解効率は９０％となり、以降は連続運転時間の経過に伴って徐々に低下していき、連続運転時間が５０日に達すると電解効率は開始時の半分以下となる４５％まで低下していた。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングすることで、運転の開始時から、コーティングをしていないイオン交換膜と比較して高い電解効率を発揮するだけでなく、長時間にわたって電気分解を行えることが分かる。
これに対して、熱圧力法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜では、連続運転時間が１時間に達した時点の電解効率は１００％であり、連続運転時間が２日に達しても電解効率は１００％のままであった。その後、連続運転時間が４日に達すると電解効率の低下が見られ、４日に達した時点で電解効率は９０％となり、以降は連続運転時間の経過に伴って徐々に低下していき、連続運転時間が５０日に達すると電解効率は開始時の半分以下となる４５％まで低下していた。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングすることで、運転の開始時から、コーティングをしていないイオン交換膜と比較して高い電解効率を発揮するだけでなく、長時間にわたって電気分解を行えることが分かる。
【0061】
ここで、化学沈澱法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜２２における電解効率を見ると、連続運転時間が１時間に達した時点の電解効率は１００％となり熱圧力法による場合と同じであるが、熱圧力法の場合では電解効率の低下が見られた連続運転時間が４日に達した時点においても電解効率が１００％で維持されているのが分かる。
熱圧力法の場合では４日以降から徐々に電解効率が低下してしまったのに対して、化学沈澱法では、その後に連続運転時間が４０日に達しても電解効率は１００％のままであった。そして、連続運転時間が５０日に達すると電解効率の低下が見られたが、それでも電解効率は９９％と高い数値であった。これは連続運転時間が５０日に達すると電解効率が４５％まで低下してしまった熱圧力法の場合と比較すると倍以上の高い数値となる。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングした場合であっても、化学沈澱法によってコーティングをした場合と熱圧力法によってコーティングをした場合とで性能の違いが見られた。
具体的には、長時間の連続運転をしたときの電解効率の低下傾向に大きな差が見られ、化学沈澱法によってコーティングをした場合の方が長期にわたって高い電解効率を維持できることが分かる。
熱圧力法の場合では４日以降から徐々に電解効率が低下してしまったのに対して、化学沈澱法では、その後に連続運転時間が４０日に達しても電解効率は１００％のままであった。そして、連続運転時間が５０日に達すると電解効率の低下が見られたが、それでも電解効率は９９％と高い数値であった。これは連続運転時間が５０日に達すると電解効率が４５％まで低下してしまった熱圧力法の場合と比較すると倍以上の高い数値となる。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングした場合であっても、化学沈澱法によってコーティングをした場合と熱圧力法によってコーティングをした場合とで性能の違いが見られた。
具体的には、長時間の連続運転をしたときの電解効率の低下傾向に大きな差が見られ、化学沈澱法によってコーティングをした場合の方が長期にわたって高い電解効率を維持できることが分かる。
【0062】
【表5】
【0063】
表５に示すように、コーティングをしていない一般的なイオン交換膜では、連続運転時間にかかわらず水素純度は６６．６％となる。
これに対して、熱圧力法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜では、連続運転時間が１時間に達した時点の水素純度は９９．９％であり、連続運転時間が１日に達しても水素純度は９９．９％のままであった。その後、連続運転時間が２日に達すると水素純度の低下が見られ、２日に達した時点で水素純度は９０％となり、以降は連続運転時間の経過に伴って徐々に低下していき、連続運転時間が４０日に達すると水素純度はコーティングをしていない場合と同じ６６．６％となった。なお、この６６．６％という数値は正常に電気分解が行われた場合の数値であり、連続運転によってイオン交換膜が変形等した場合においてはこれよりも低い数値又は０となってしまう。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングをすることで、運転の開始時から一定期間にわたって、コーティングをしていないイオン交換膜と比較して高純度（高濃度）の水素ガスを生成できることが分かる。
これに対して、熱圧力法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜では、連続運転時間が１時間に達した時点の水素純度は９９．９％であり、連続運転時間が１日に達しても水素純度は９９．９％のままであった。その後、連続運転時間が２日に達すると水素純度の低下が見られ、２日に達した時点で水素純度は９０％となり、以降は連続運転時間の経過に伴って徐々に低下していき、連続運転時間が４０日に達すると水素純度はコーティングをしていない場合と同じ６６．６％となった。なお、この６６．６％という数値は正常に電気分解が行われた場合の数値であり、連続運転によってイオン交換膜が変形等した場合においてはこれよりも低い数値又は０となってしまう。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングをすることで、運転の開始時から一定期間にわたって、コーティングをしていないイオン交換膜と比較して高純度（高濃度）の水素ガスを生成できることが分かる。
【0064】
ここで、化学沈澱法によって白金（Ｐｔ）をコーティングしたイオン交換膜２２における電解効率を見ると、連続運転時間が１時間に達した時点の水素純度は９９．９％となり熱圧力法による場合と同じであるが、熱圧力法の場合では水素純度の低下が見られた連続運転時間が２日に達した時点においても水素純度は９９．９％で維持されているのが分かる。
熱圧力法の場合では４日以降から徐々に電解効率が低下してしまったのに対して、化学沈澱法では、その後に連続運転時間が５０日に達しても水素純度は低下せず９９．９％のままであった。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングした場合であっても、化学沈澱法によってコーティングをした場合と熱圧力法によってコーティングをした場合とで性能の違いが見られた。
具体的には、長時間の連続運転をしたときの水素純度の低下傾向に大きな差が見られ、化学沈澱法によってコーティングをした場合の方が長期にわたって高い水素純度を維持できることが分かる。
熱圧力法の場合では４日以降から徐々に電解効率が低下してしまったのに対して、化学沈澱法では、その後に連続運転時間が５０日に達しても水素純度は低下せず９９．９％のままであった。
これらから、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングした場合であっても、化学沈澱法によってコーティングをした場合と熱圧力法によってコーティングをした場合とで性能の違いが見られた。
具体的には、長時間の連続運転をしたときの水素純度の低下傾向に大きな差が見られ、化学沈澱法によってコーティングをした場合の方が長期にわたって高い水素純度を維持できることが分かる。
【0065】
以上のように、化学沈澱法によってコーティングをした場合の方が熱圧力法によってコーティングをした場合よりも、連続運転時間が長時間になるほど性能に差が生じることが分かる。この理由として、長時間の使用に伴うコーティング素材である白金（Ｐｔ）の剥落が挙げられる。
具体的には、熱圧力法によってコーティングをした場合では、表５から分かるように水素純度の低下が見られる連続運転時間が２日に達した時期からコーティング素材の剥落が発生する。この後も連続運転時間が経過することによりコーティング素材の剥落も進むため、水素純度の低下のみならず電解効率の低下も進行する。これに対して学沈澱法によってコーティングをした場合では、コーティング素材の剥落がほとんど発生せず、表４から分かるように連続運転時間が５０日に達した時期にて非常に僅かな剥落が発生する程度である。
従って、化学沈澱法によるコーティング方法ではイオン交換膜２２に白金（Ｐｔ）が被膜としてイオン交換膜の芯まで含侵されるため、熱圧力法によるコーティング方法と比較して格段にコーティング素材の剥落が発生しにくいことが分かる。
なお、水素純度の低下や電解効率の低下はコーティング素材の剥落によって電極触媒に対する通電不良や不安定な通電による過剰な電力供給が発生するためであり、通電不良や過剰な電力供給が要因となり、イオン交換膜の組成の変化や溶解、変形が発生してしまうこともある。
具体的には、熱圧力法によってコーティングをした場合では、表５から分かるように水素純度の低下が見られる連続運転時間が２日に達した時期からコーティング素材の剥落が発生する。この後も連続運転時間が経過することによりコーティング素材の剥落も進むため、水素純度の低下のみならず電解効率の低下も進行する。これに対して学沈澱法によってコーティングをした場合では、コーティング素材の剥落がほとんど発生せず、表４から分かるように連続運転時間が５０日に達した時期にて非常に僅かな剥落が発生する程度である。
従って、化学沈澱法によるコーティング方法ではイオン交換膜２２に白金（Ｐｔ）が被膜としてイオン交換膜の芯まで含侵されるため、熱圧力法によるコーティング方法と比較して格段にコーティング素材の剥落が発生しにくいことが分かる。
なお、水素純度の低下や電解効率の低下はコーティング素材の剥落によって電極触媒に対する通電不良や不安定な通電による過剰な電力供給が発生するためであり、通電不良や過剰な電力供給が要因となり、イオン交換膜の組成の変化や溶解、変形が発生してしまうこともある。
【0066】
コーティング素材の剥落が発生しにくいことによる利点は上述のように電解効率の低下や水素純度の低下を防げることが挙げられるが、水素ガス発生装置１においてコーティングしたイオン交換膜を利用する場合には、剥落が発生することで剥がれてしまったコーティング素材が異物として水素ガスに混入することが防げるという点も挙げられる。
具体的には、水素ガス発生装置１によって生成された水素ガスは直接体内に吸引されたり、水素水の生成に利用されるため、長時間の水素ガス発生装置１の運転によってイオン交換膜にコーティングされた白金（Ｐｔ）が剥がれてしまい生成された水素ガスに混入してしまうと、その水素ガスを体内に吸引したり、その水素ガスから生成した水素水を飲むことで体内に白金（Ｐｔ）を取り込んでしまう恐れがある。よって、剥落が発生しにくい（化学沈澱法にあっては、ほとんど発生しない）ことは、水素ガスを利用するにあたって非常に重要となる。
そして、化学沈澱法をコーティング方法として利用することで、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングすることでコーティングしない場合よりも高い電解効率及び高純度（高濃度）の水素ガスを得つつ、かつ問題となる長時間の利用に伴う剥落の発生を防ぐことが可能となる。
具体的には、水素ガス発生装置１によって生成された水素ガスは直接体内に吸引されたり、水素水の生成に利用されるため、長時間の水素ガス発生装置１の運転によってイオン交換膜にコーティングされた白金（Ｐｔ）が剥がれてしまい生成された水素ガスに混入してしまうと、その水素ガスを体内に吸引したり、その水素ガスから生成した水素水を飲むことで体内に白金（Ｐｔ）を取り込んでしまう恐れがある。よって、剥落が発生しにくい（化学沈澱法にあっては、ほとんど発生しない）ことは、水素ガスを利用するにあたって非常に重要となる。
そして、化学沈澱法をコーティング方法として利用することで、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）をコーティングすることでコーティングしない場合よりも高い電解効率及び高純度（高濃度）の水素ガスを得つつ、かつ問題となる長時間の利用に伴う剥落の発生を防ぐことが可能となる。
【0067】
最後に、上述の実施の形態の変形例について説明する。
上述の実施の形態では、酸素ガス発生空間２０ａから水タンク１０に戻る水及び気液分離装置３０から水タンク１０に戻る水は共に第２送水管４を通るようになっているが、これに限定されるものではなく、別々の送水管を通って水タンク１０に戻るようにしてもよい。
また、排水ドレン７０は第１送水管３と接続されているが、これに限定されるものではなく、水タンク１０に専用の排水管を介して接続されるようにしてもよい。
上述の実施の形態では、酸素ガス発生空間２０ａから水タンク１０に戻る水及び気液分離装置３０から水タンク１０に戻る水は共に第２送水管４を通るようになっているが、これに限定されるものではなく、別々の送水管を通って水タンク１０に戻るようにしてもよい。
また、排水ドレン７０は第１送水管３と接続されているが、これに限定されるものではなく、水タンク１０に専用の排水管を介して接続されるようにしてもよい。
【0068】
上述の実施の形態では、水素ガス発生装置１に、化学沈澱法によって白金（Ｐｔ）がコーティングされたイオン交換膜２２と純度高度化装置４０の両方を備えることで水素ガスの高純度（高濃度）化を実現しているが、これに限られるものではなく、水素ガス発生装置１に化学沈澱法によって白金（Ｐｔ）がコーティングされたイオン交換膜２２のみを備えるようにしたり、水素ガス発生装置１に純度高度化装置４０のみを備えるようにしたりしてもよい。どちらか一方であっても、従来の水素ガス発生装置よりも水素ガスの高純度（高濃度）化を実現することが可能となる。
なお、水素ガス発生装置１に純度高度化装置４０のみを備える場合においては、陽極電極板２４及び陰極電極板２６をイオン交換膜２２の両面に一体となるように配置することで触媒電極とすることができる。
なお、水素ガス発生装置１に純度高度化装置４０のみを備える場合においては、陽極電極板２４及び陰極電極板２６をイオン交換膜２２の両面に一体となるように配置することで触媒電極とすることができる。
【0069】
上述の実施の形態では、化学沈澱法をイオン交換膜に対して白金（Ｐｔ）のコーティングするために利用したが、化学沈澱法は他の用途にも利用することができる。
例えば、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）とイリジウム（Ｉｒ）との混合物をコーティングするために利用することもできる。この場合には、水素ガス発生装置１におけるイオン交換膜２２として利用することが考えられる。
他にも、高分子電解質膜に種々の触媒（金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、等）をコーティングする際に、化学沈澱法を利用することができる。この場合には、水素ガス発生装置に利用する以外の他の用途において、コーティングした高分子電解質膜をＭＥＡとして利用することが考えられる。例えば、燃料電池等である。このような場合においては、イオン交換膜に含侵させたい無機金属（金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、等）を含有する溶液と純水を交互に噴射することになる。
例えば、イオン交換膜に白金（Ｐｔ）とイリジウム（Ｉｒ）との混合物をコーティングするために利用することもできる。この場合には、水素ガス発生装置１におけるイオン交換膜２２として利用することが考えられる。
他にも、高分子電解質膜に種々の触媒（金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、等）をコーティングする際に、化学沈澱法を利用することができる。この場合には、水素ガス発生装置に利用する以外の他の用途において、コーティングした高分子電解質膜をＭＥＡとして利用することが考えられる。例えば、燃料電池等である。このような場合においては、イオン交換膜に含侵させたい無機金属（金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、等）を含有する溶液と純水を交互に噴射することになる。
【符号の説明】
【0070】
１ 水素ガス発生装置
５ 第１送出路
６ 第２送出路
７ 第３送出路
１０ 水タンク
２０ 電解槽
２１ 陽極側触媒層
２２ イオン交換膜
２３ 陰極側触媒層
２４ 陽極電極板
２５ 陰極電極板
３０ 気液分離装置
４０ 純度高度化装置
５０ 制御装置
８０ 容器
８５ 第１ポンプ
８６ 第２ポンプ
９１ 材料タンク
９２ 純水タンク
９３ 排水口
５ 第１送出路
６ 第２送出路
７ 第３送出路
１０ 水タンク
２０ 電解槽
２１ 陽極側触媒層
２２ イオン交換膜
２３ 陰極側触媒層
２４ 陽極電極板
２５ 陰極電極板
３０ 気液分離装置
４０ 純度高度化装置
５０ 制御装置
８０ 容器
８５ 第１ポンプ
８６ 第２ポンプ
９１ 材料タンク
９２ 純水タンク
９３ 排水口
【図1】
【図2】
【図3】