(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2022093188
(43)【公開日】2022-06-23
(54)【発明の名称】樹脂組成物
(51)【国際特許分類】
C08G 59/42 20060101AFI20220616BHJP
C08L 63/00 20060101ALI20220616BHJP
C08K 3/013 20180101ALI20220616BHJP
C08K 5/10 20060101ALI20220616BHJP
B32B 27/24 20060101ALI20220616BHJP
B32B 27/20 20060101ALI20220616BHJP
B32B 27/38 20060101ALI20220616BHJP
H05K 1/03 20060101ALI20220616BHJP
【ＦＩ】
C08G59/42
C08L63/00 C
C08K3/013
C08K5/10
B32B27/24
B32B27/20 Z
B32B27/38
H05K1/03 610L
【審査請求】未請求
【請求項の数】16
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2020206346
(22)【出願日】2020-12-11
(71)【出願人】
【識別番号】000000066
【氏名又は名称】味の素株式会社
(74)【代理人】
【識別番号】110002147
【氏名又は名称】特許業務法人酒井国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】渡邊 真俊
【テーマコード（参考）】
4F100
4J002
4J036
【Ｆターム（参考）】
4F100AA00A
4F100AA20A
4F100AH02A
4F100AH03A
4F100AH06A
4F100AH07A
4F100AK42B
4F100AK53A
4F100AL05A
4F100AT00B
4F100BA02
4F100BA07
4F100BA10A
4F100BA10B
4F100CA02A
4F100CA23A
4F100DE01A
4F100EJ08A
4F100EJ67A
4F100EJ91B
4F100GB43
4F100JG04A
4F100JG05A
4F100JL14B
4F100YY00A
4J002CD001
4J002CD011
4J002CD021
4J002CD031
4J002CD041
4J002CD051
4J002CD061
4J002CD071
4J002CD131
4J002CD141
4J002CD181
4J002DE107
4J002DE137
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4J002DE287
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4J002DG047
4J002DH037
4J002DJ007
4J002DJ017
4J002DJ037
4J002DJ047
4J002DJ057
4J002DK007
4J002DL007
4J002EH046
4J002EH066
4J002EH096
4J002EH126
4J002EH136
4J002EH146
4J002FD017
4J002FD140
4J002FD146
4J002GQ00
4J002GQ01
4J002GQ05
4J002HA08
4J036AD08
4J036AD21
4J036AE05
4J036AF05
4J036AF06
4J036AH00
4J036AJ05
4J036AJ08
4J036AJ18
4J036AK03
4J036DB09
4J036DB11
4J036FA02
4J036FA04
4J036FA05
4J036JA05
4J036JA08
(57)【要約】
【課題】硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる樹脂組成物の提供。
【解決手段】（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物。
【選択図】なし
【解決手段】（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物。
【選択図】なし
【特許請求の範囲】
【請求項1】
（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物。
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物。
【請求項2】
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項3】
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、請求項１又は２に記載の樹脂組成物。
【請求項4】
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、１５質量％以下である、請求項１～３の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項5】
（Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、１質量％以上２０質量％以下である、請求項１～４の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項6】
（Ｄ）成分が、シリカである、請求項１～５の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項7】
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、７０質量％以上である、請求項１～６の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項8】
樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）が、５．８ＧＨｚ、２３℃で測定した場合、０．００４０以下である、請求項１～７の何れか１項に記載の樹脂組成物。
【請求項9】
請求項１～８の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物。
【請求項10】
請求項１～８の何れか１項に記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を備えるプリント配線板。
【請求項11】
請求項１０に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
【請求項12】
支持体と、当該支持体上に設けられた、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物の層と、を有する樹脂シート。
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物の層と、を有する樹脂シート。
【請求項13】
樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、請求項１２に記載の樹脂シート。
【請求項14】
樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、０．１質量％以上である、請求項１２又は１３に記載の樹脂シート。
【請求項15】
樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、１．５質量％以下である、請求項１２～１４の何れか１項に記載の樹脂シート。
【請求項16】
下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含むプリント配線板の製造方法。
（Ｉ）請求項１２～１５の何れか１項に記載の樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物の層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物の層を硬化して絶縁層を形成する工程
（Ｉ）請求項１２～１５の何れか１項に記載の樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物の層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物の層を硬化して絶縁層を形成する工程
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、エポキシ樹脂を含む樹脂組成物に関する。さらには、当該樹脂組成物を用いて得られる硬化物、プリント配線板、半導体装置、樹脂シート、及びプリント配線板の製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
プリント配線板の製造技術として、絶縁層と導体層を交互に積み重ねるビルドアップ方式による製造方法が知られている。ビルドアップ方式による製造方法において、一般に、絶縁層は樹脂組成物を硬化させて形成される。近年、絶縁層の誘電正接をより低く抑えることが求められている。
【0003】
これまでに、絶縁層を形成するための樹脂組成物として、活性エステル化合物、及び無機充填材を高配合したエポキシ樹脂組成物を用いることにより、絶縁層の誘電正接をより低く抑えることができることが知られている（特許文献１）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0004】
【特許文献1】特開２０２０－２３７１４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0005】
しかし、活性エステル化合物、及び無機充填材を高配合したエポキシ樹脂組成物を用いた場合、ラミネート処理後のムラの発生が課題となっていた（ラミネート後のムラの詳細については試験例１を参照）。
【0006】
本発明の課題は、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【0007】
本発明の課題を達成すべく、本発明者らは鋭意検討した結果、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を、それぞれ１０質量％以上、６０質量％以上と、高配合したエポキシ樹脂組成物において、さらに一定の量の（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を用いることにより、意外にも、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができると共にラミネート処理後のムラの発生を抑えることができることを見出し、本発明を完成させるに至った。
【0008】
すなわち、本発明は以下の内容を含む。
［１］ （Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物。
［２］ （Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ （Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、上記［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ （Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、１５質量％以下である、上記［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［５］ （Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、１質量％以上２０質量％以下である、上記［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］ （Ｄ）成分が、シリカである、上記［１］～［５］の何れかに記載の樹脂組成物。
［７］ （Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、７０質量％以上である、上記［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］ 樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）が、５．８ＧＨｚ、２３℃で測定した場合、０．００４０以下である、上記［１］～［７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［９］ 上記［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［１０］ 上記［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を備えるプリント配線板。
［１１］ 上記［１０］に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
［１２］ 支持体と、当該支持体上に設けられた、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物の層と、を有する樹脂シート。
［１３］ 樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、上記［１２］に記載の樹脂シート。
［１４］ 樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、０．１質量％以上である、上記［１２］又は［１３］に記載の樹脂シート。
［１５］ 樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、１．５質量％以下である、上記［１２］～［１４］の何れかに記載の樹脂シート。
［１６］ 下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含むプリント配線板の製造方法。
（Ｉ）上記［１２］～［１５］の何れかに記載の樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物の層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物の層を硬化して絶縁層を形成する工程
［１］ （Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物。
［２］ （Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、上記［１］に記載の樹脂組成物。
［３］ （Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、上記［１］又は［２］に記載の樹脂組成物。
［４］ （Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、１５質量％以下である、上記［１］～［３］の何れかに記載の樹脂組成物。
［５］ （Ｂ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、１質量％以上２０質量％以下である、上記［１］～［４］の何れかに記載の樹脂組成物。
［６］ （Ｄ）成分が、シリカである、上記［１］～［５］の何れかに記載の樹脂組成物。
［７］ （Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、７０質量％以上である、上記［１］～［６］の何れかに記載の樹脂組成物。
［８］ 樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）が、５．８ＧＨｚ、２３℃で測定した場合、０．００４０以下である、上記［１］～［７］の何れかに記載の樹脂組成物。
［９］ 上記［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物。
［１０］ 上記［１］～［８］の何れかに記載の樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を備えるプリント配線板。
［１１］ 上記［１０］に記載のプリント配線板を含む、半導体装置。
［１２］ 支持体と、当該支持体上に設けられた、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含む樹脂組成物であって、
（Ａ）成分が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、
（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、
（Ｃ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、
（Ｄ）成分の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である、樹脂組成物の層と、を有する樹脂シート。
［１３］ 樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）成分を１００質量％とした場合、２質量％以上である、上記［１２］に記載の樹脂シート。
［１４］ 樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、０．１質量％以上である、上記［１２］又は［１３］に記載の樹脂シート。
［１５］ 樹脂組成物中の（Ａ－１）成分の含有量が、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、１．５質量％以下である、上記［１２］～［１４］の何れかに記載の樹脂シート。
［１６］ 下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含むプリント配線板の製造方法。
（Ｉ）上記［１２］～［１５］の何れかに記載の樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物の層が内層基板と接合するように積層する工程
（ＩＩ）樹脂組成物の層を硬化して絶縁層を形成する工程
【発明の効果】
【0009】
本発明の樹脂組成物によれば、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる。
【発明を実施するための形態】
【0010】
以下、本発明をその好適な実施形態に即して詳細に説明する。ただし、本発明は、下記実施形態及び例示物に限定されるものではなく、本発明の特許請求の範囲及びその均等の範囲を逸脱しない範囲において任意に変更して実施され得る。
【0011】
＜樹脂組成物＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含み、（Ａ）有機溶剤が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、（Ｃ）活性エステル化合物の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、（Ｄ）無機充填材の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である。このような樹脂組成物を用いることにより、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含み、（Ａ）有機溶剤が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、（Ｃ）活性エステル化合物の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、（Ｄ）無機充填材の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である。このような樹脂組成物を用いることにより、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる。
【0012】
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材の他に、さらに任意の成分を含んでいてもよい。任意の成分としては、例えば、（Ｃ’）その他の硬化剤、（Ｅ）ラジカル重合性化合物、（Ｆ）硬化促進剤、（Ｇ）熱可塑性樹脂、及び（Ｈ）その他の添加剤が挙げられる。
【0013】
本発明の樹脂組成物は、一実施形態において、樹脂シートに加工する前の乾燥前において、ワニス状であり得る。ワニス状とは、樹脂組成物に含まれる不揮発成分のうち非粒子状の不揮発成分が溶剤に溶解した状態をいう。ワニス状の樹脂組成物は、一実施形態において、塗布することができ、流動性を有することが好ましい。基板にラミネートする樹脂シートは、ワニス状の樹脂組成物を乾燥することにより形成されるフィルム状の樹脂組成物の層を備える。
【0014】
以下、樹脂組成物に含まれる各成分について詳細に説明する。
【0015】
＜（Ａ）有機溶剤＞
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として（Ａ）有機溶剤を含有する。
本発明の樹脂組成物は、揮発性成分として（Ａ）有機溶剤を含有する。
【0016】
＜（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤＞
本発明の樹脂組成物における（Ａ）有機溶剤は、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含有する。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、樹脂シートにおける乾燥後の層状の樹脂組成物において少なくとも一部が残留することにより、ラミネート後のムラの発生を抑えることができるという本発明の所望の効果を発揮する。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物における（Ａ）有機溶剤は、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含有する。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、樹脂シートにおける乾燥後の層状の樹脂組成物において少なくとも一部が残留することにより、ラミネート後のムラの発生を抑えることができるという本発明の所望の効果を発揮する。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【0017】
本発明において、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、脂肪族炭化水素の少なくとも１個の水素原子がヒドロキシ基で置き換えられてなる化合物であって、脂肪族炭化水素における異なる２個の炭素原子に結合する第２級炭素原子（－ＣＨ２－）の一部がそれぞれ独立にエーテル構造（－Ｏ－）、エステル構造（－Ｃ（＝Ｏ）－Ｏ－）又はケトン構造（－Ｃ（＝Ｏ）－）で置き換えられていてもよく、当該８以下の炭素原子の一部が脂肪族環、芳香環またはヘテロ環を形成していてもよい炭素数８以下の化合物を意味する。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、第一級アルコールであっても、第二級アルコールであっても、第三級アルコールであってもよいが、一実施形態において、第一級アルコールが好ましい。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、１価のアルコールであっても、２価のアルコールであっても、３価以上の多価のアルコールであってもよいが、一実施形態において、１価のアルコールが好ましい。（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の炭素数は、樹脂組成物の乾燥の容易性の観点から、７以下が好ましく、６以下がより好ましく、５以下がさらに好ましく、４以下が特に好ましい。
【0018】
（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、ヒドロキシ基以外に官能基を有さず単結合のみからなる炭素数８以下の飽和脂肪族アルコール類、ヒドロキシ基以外に官能基を有さず二重結合又は三重結合を有する炭素数８以下の不飽和脂肪族アルコール類、ヒドロキシ基以外に官能基を有さず芳香環を有する炭素数８以下の芳香族アルコール類、官能基としてヒドロキシ基に加えてエーテル構造を有する炭素数８以下のエーテル構造含有アルコール類、官能基としてヒドロキシ基に加えてエステル構造を有する炭素数８以下のエステル構造含有アルコール類、官能基としてヒドロキシ基に加えてケトン構造を有する炭素数８以下のケトン構造含有アルコール類等であり得る。
【0019】
炭素数８以下の飽和脂肪族アルコール類としては、例えば、メタノール、エタノール、１－プロパノール、イソプロパノール、１－ブタノール、イソブタノール、ｓｅｃ－ブタノール、ｔｅｒｔ－ブタノール、１－ペンタノール、２－ペンタノール、３－ペンタノール、２－メチル－１－ブタノール、３－メチル－１－ブタノール、２－メチル－２－ブタノール、３－メチル－２－ブタノール、２，２－ジメチル－１－プロパノール、シクロペンタノール、１－ヘキサノール、２－ヘキサノール、３－ヘキサノール、２－メチル－１－ペンタノール、３－メチル－１－ペンタノール、４－メチル－１－ペンタノール、２－メチル－２－ペンタノール、３－メチル－２－ペンタノール、４－メチル－２－ペンタノール、２－メチル－３－ペンタノール、３－メチル－３－ペンタノール、２，２－ジメチル－１－ブタノール、２，３－ジメチル－１－ブタノール、３，３－ジメチル－１－ブタノール、２，３－ジメチル－２－ブタノール、３，３－ジメチル－２－ブタノール、２－エチル－１－ブタノール、シクロヘキサノール、２－メチルシクロペンタノール、３－メチルシクロペンタノール、１－ヘプタノール、２－ヘプタノール、３－ヘプタノール、４－ヘプタノール、５－メチル－１－ヘキサノール、４－メチル－１－ヘキサノール、３－メチル－１－ヘキサノール、２－メチル－１－ヘキサノール、５－メチル－２－ヘキサノール、４－メチル－２－ヘキサノール、３－メチル－２－ヘキサノール、２－メチル－２－ヘキサノール、５－メチル－３－ヘキサノール、４－メチル－３－ヘキサノール、３－メチル－３－ヘキサノール、２－メチル－３－ヘキサノール、２－メチルシクロヘキサノール、３－メチルシクロヘキサノール、４－メチルシクロヘキサノール、１－オクタノール、２－オクタノール、３－オクタノール、４－オクタノール、５－メチル－３－ヘプタノール、４－メチル－３－ヘプタノール、３－メチル－３－ヘプタノール、４－メチル－２－ヘプタノール、３－メチル－２－ヘプタノール、２－メチル－２－ヘプタノール、６－メチル－１－ヘプタノール、５－メチル－１－ヘプタノール、４－メチル－１－ヘプタノール、３－メチル－１－ヘプタノール等の炭素数８以下の１価の飽和脂肪族アルコール類；エチレングリコール、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、テトラメチレングリコール、ペンタメチレングリコール、ヘキサメチレングリコール、シクロヘキサン－１，４－ジメタノール等の炭素数８以下の２価の飽和脂肪族アルコール類；グリセリン、トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール等の炭素数８以下の３価以上の多価の飽和脂肪族アルコール類が挙げられる。
【0020】
炭素数８以下の不飽和脂肪族アルコール類としては、例えば、アリルアルコール、クロチルアルコール、３－ブテン－１－オール等の炭素数８以下の１価の不飽和脂肪族アルコール類；２－ブテン－１，４－ジオール等の炭素数８以下の２価の不飽和脂肪族アルコール類等が挙げられる。
【0021】
炭素数８以下の芳香族アルコール類としては、例えば、ベンジルアルコール、フェネチルアルコール、α－メチルベンジルアルコール、４－メチルベンジルアルコール、フルフリルアルコール等の炭素数８以下の１価の芳香族アルコール類；ｐ－キシレングリコール等の炭素数８以下の２価の芳香族アルコール類等が挙げられる。
【0022】
炭素数８以下のエーテル構造含有アルコール類としては、例えば、２－メトキシエタノール〔別名：メチルセロソルブ〕、２－エトキシエタノール〔別名：セロソルブ〕、２－プロポキシエタノール、２－イソプロポキシエタノール、２－ブトキシエタノール〔別名：ブチルセロソルブ〕、２－イソブトキシエタノール、２－ｓｅｃ－ブトキシエタノール、２－ｔｅｒｔ－ブトキシエタノール、２－メトキシ－１－プロパノール〔別名：２－メトキシプロパノール〕、２－エトキシ－１－プロパノール、２－プロポキシ－１－プロパノール、２－イソプロポキシ－１－プロパノール、２－ブトキシ－１－プロパノール、２－イソブトキシ－１－プロパノール、２－ｓｅｃ－ブトキシ－１－プロパノール、２－ｔｅｒｔ－ブトキシ－１－プロパノール、１－メトキシ－２－プロパノール〔別名：プロピレングリコールモノメチルエーテル〕、１－エトキシ－２－プロパノール〔別名：プロピレングリコールモノエチルエーテル〕、３－メトキシ－３－メチル－１－ブタノール〔別名：ソルフィット〕、２－（２－メトキシエトキシ）エタノール〔別名：ジエチレングリコールモノメチルエーテル：メチルカルビトール〕、２－（２－エトキシエトキシ）エタノール〔別名：ジエチレングリコールモノエチルエーテル：カルビトール〕、２－（２－プロポキシエトキシ）エタノール〔別名：ジエチレングリコールモノプロピルエーテル：プロピルカルビトール〕、２－（２－ブトキシエトキシ）エタノール〔別名：ジエチレングリコールモノブチルエーテル：ブチルカルビトール〕、３－（３－メトキシ－２－プロポキシ）－２－プロパノール〔別名：ジプロピレングリコールモノメチルエーテル〕、３－（３－エトキシ－２－プロポキシ）－２－プロパノール〔別名：ジプロピレングリコールモノエチルエーテル〕等の炭素数８以下の１価のエーテル構造含有アルコール類；ジエチレングリコール等の炭素数８以下の２価のエーテル構造含有アルコール類；ジグリセリン等の炭素数８以下の３価以上の多価のエーテル構造含有アルコール類等が挙げられる。
【0023】
炭素数８以下のエステル構造含有アルコール類としては、例えば、乳酸メチル、乳酸エチル、乳酸プロピル、乳酸ブチル、乳酸イソブチル、乳酸ｔｅｒｔ－ブチル、２－ヒドロキシイソ酪酸メチル、２－ヒドロキシイソ酪酸エチル等が挙げられる。
【0024】
炭素数８以下のケトン構造含有アルコール類としては、例えば、４－ヒドロキシ－２－ペンタノン、４－ヒドロキシ－４－メチル－２－ペンタノン〔別名：ジアセトンアルコール〕等が挙げられる。
【0025】
（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤は、中でも炭素数８以下の飽和脂肪族アルコール類、及び炭素数８以下のエーテル構造含有アルコール類がより好ましく、炭素数８以下の１価の飽和脂肪族アルコール類、及び炭素数８以下の１価のエーテル構造含有アルコール類がより好ましく、炭素数８以下の１価の飽和脂肪族第一級アルコール類、及び炭素数８以下の１価のエーテル構造含有第一級アルコール類がさらに好ましい。
【0026】
（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の沸点は、樹脂組成物の乾燥の容易性の観点から、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下、さらに好ましくは１６０℃以下、さらにより好ましくは１４０℃以下、特に好ましくは１２０℃以下である。下限は、メタノールの沸点（６４．７℃）以上である。
【0027】
樹脂組成物中の全成分に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量は、一実施形態において、樹脂シートに加工する前の乾燥前のワニス状の樹脂組成物と、基板にラミネートする樹脂シートにおける乾燥後の樹脂組成物とで相違する場合がある。
【0028】
乾燥前の樹脂組成物中の全成分に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量は、当該実施形態において、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の乾燥の容易性及びワニス状の樹脂組成物の得やすさの観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは３０質量％以下、より好ましくは２５質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、さらにより好ましくは１５質量％以下、特に好ましくは１２質量％以下である。乾燥前の樹脂組成物中の全成分に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、乾燥後も残留可能であり、本発明の所望の効果をより顕著に得る観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上、さらにより好ましくは２質量％以上、特に好ましくは２．５質量％以上である。
【0029】
乾燥後の樹脂組成物中の全成分に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量は、当該実施形態において、特に限定されるものではないが、硬化物を適切に形成する観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは３質量％以下、より好ましくは２質量％以下、さらに好ましくは１．５質量％以下、さらにより好ましくは１．２質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。乾燥後の樹脂組成物中の全成分に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、本発明の所望の効果をより顕著に得る観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上、さらに好ましくは０．０５質量％以上、さらにより好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．１５質量％以上である。
【0030】
＜（Ａ－２）その他の有機溶剤＞
本発明の樹脂組成物における（Ａ）有機溶剤は、（Ａ－１）成分以外の（Ａ－２）その他の有機溶剤を含む。（Ａ－２）その他の有機溶剤は、樹脂シートにおける乾燥後の層状の樹脂組成物において少なくとも一部が残留してもよい。（Ａ－２）その他の有機溶剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物における（Ａ）有機溶剤は、（Ａ－１）成分以外の（Ａ－２）その他の有機溶剤を含む。（Ａ－２）その他の有機溶剤は、樹脂シートにおける乾燥後の層状の樹脂組成物において少なくとも一部が残留してもよい。（Ａ－２）その他の有機溶剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0031】
（Ａ－２）その他の有機溶剤としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メチルプロピルケトン、ジエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノン、イソホロン、アセトフェノン等のケトン系溶剤；酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソブチル、酢酸イソアミル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、γ-ブチロラクトン等のエステル系溶剤；テトラヒドロピラン、テトラヒドロフラン、１，４－ジオキサン、ジエチルエーテル、ジイソプロピルエーテル、ジブチルエーテル、ジフェニルエーテル、アニソール等のエーテル系溶剤；Ｎ，Ｎ－ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドン等のアミド系溶剤；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド系溶剤；アセトニトリル、プロピオニトリル等のニトリル系溶剤；ペンタン、ヘキサン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂肪族炭化水素系溶剤；ベンゼン、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、トリメチルベンゼン等の芳香族炭化水素系溶剤等を挙げることができ、中でも、ケトン系溶剤、エステル系溶剤、エーテル系溶剤、脂肪族炭化水素系溶剤、及び芳香族炭化水素系溶剤が好ましく、ケトン系溶剤、脂肪族炭化水素系溶剤、及び芳香族炭化水素系溶剤がより好ましい。（Ｉ）有機溶剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【0032】
（Ａ－２）その他の有機溶剤の沸点は、好ましくは２００℃以下、より好ましくは１８０℃以下、さらに好ましくは１６０℃以下、さらにより好ましくは１４０℃以下、特に好ましくは１２０℃以下である。下限は、例えば、４０℃以上、５０℃以上、６０℃以上、７０℃以上等とし得る。
【0033】
樹脂組成物中の全成分に対する全（Ａ）有機溶剤の含有量は、一実施形態において、樹脂シートに加工する前の乾燥前のワニス状の樹脂組成物と、基板にラミネートする樹脂シートにおける乾燥後の樹脂組成物とで相違する場合がある。
【0034】
乾燥前の樹脂組成物中の全成分に対する全（Ａ）有機溶剤の含有量は、当該実施形態において、特に限定されるものではないが、樹脂組成物の乾燥の容易性の観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは６０質量％以下、より好ましくは５０質量％以下、さらに好ましくは４５質量％以下、さらにより好ましくは４０質量％以下、特に好ましくは３５質量％以下である。乾燥前の樹脂組成物中の全成分に対する全（Ａ）有機溶剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは１質量％以上、より好ましくは５質量％以上、さらに好ましくは１０質量％以上、さらにより好ましくは２０質量％以上、特に好ましくは３０質量％以上である。
【0035】
乾燥後の樹脂組成物中の全成分に対する全（Ａ）有機溶剤の含有量は、当該実施形態において、特に限定されるものではないが、硬化物を適切に形成する観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、さらにより好ましくは７質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。乾燥後の樹脂組成物中の全成分に対する全（Ａ）有機溶剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、本発明の所望の効果をより顕著に得る観点から、樹脂組成物中の全成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．０１質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上、さらにより好ましくは０．５質量％以上、特に好ましくは１質量％以上である。
【0036】
樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量は、乾燥前後で、一実施形態において、大きく変化するものではなく、好適な範囲は同様である。
【0037】
樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量は、樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、非粒子状の不揮発成分の溶解性を維持して非粒子状の不揮発成分を析出させずに均一に乾燥させる観点から、好ましくは４０質量％以下、より好ましくは３５質量％以下、特に好ましくは３３質量％以下である。樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤に対する（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤を１００質量％とした場合、本発明の所望の効果をより顕著に得る観点から、好ましくは０．１質量％以上、０．５質量％以上、より好ましくは１質量％以上、さらに好ましくは２質量％以上、さらに好ましくは３質量％以上、なお一層より好ましくは４質量％以上、５質量％以上、特に好ましくは６質量％以上、７質量％以上である。
【0038】
＜（Ｂ）エポキシ樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、不揮発性成分として（Ｂ）エポキシ樹脂を含有する。（Ｂ）エポキシ樹脂とは、エポキシ基を有する硬化性樹脂である。
本発明の樹脂組成物は、不揮発性成分として（Ｂ）エポキシ樹脂を含有する。（Ｂ）エポキシ樹脂とは、エポキシ基を有する硬化性樹脂である。
【0039】
（Ｂ）エポキシ樹脂としては、例えば、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ｔｅｒｔ－ブチル－カテコール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、線状脂肪族エポキシ樹脂、ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、複素環式エポキシ樹脂、スピロ環含有エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、トリメチロール型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、イソシアヌラート型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂、フェノールフタレイン型エポキシ樹脂等が挙げられる。（Ｂ）エポキシ樹脂は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0040】
樹脂組成物は、（Ｂ）エポキシ樹脂として、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂を含むことが好ましい。（Ｂ）エポキシ樹脂の不揮発成分１００質量％に対して、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂の割合は、好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。
【0041】
エポキシ樹脂には、温度２０℃で液状のエポキシ樹脂（以下「液状エポキシ樹脂」ということがある。）と、温度２０℃で固体状のエポキシ樹脂（以下「固体状エポキシ樹脂」ということがある。）とがある。本発明の樹脂組成物は、エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、或いは固体状エポキシ樹脂のみを含んでいてもよく、或いは液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて含んでいてもよい。
【0042】
液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有する液状エポキシ樹脂が好ましい。
【0043】
液状エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂、シクロヘキサン型エポキシ樹脂、シクロヘキサンジメタノール型エポキシ樹脂、及びブタジエン構造を有するエポキシ樹脂が好ましい。
【0044】
液状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２」、「ＨＰ４０３２Ｄ」、「ＨＰ４０３２ＳＳ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「８２８ＵＳ」、「８２８ＥＬ」、「ｊＥＲ８２８ＥＬ」、「８２５」、「エピコート８２８ＥＬ」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ８０７」、「１７５０」（ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１５２」（フェノールノボラック型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「６３０」、「６３０ＬＳＤ」、「６０４」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＤ－５２３Ｔ」（グリシロール型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－３９５０Ｌ」、「ＥＰ－３９８０Ｓ」（グリシジルアミン型エポキシ樹脂）；ＡＤＥＫＡ社製の「ＥＰ－４０８８Ｓ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル化学社製の「ＺＸ１０５９」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂とビスフェノールＦ型エポキシ樹脂の混合品）；ナガセケムテックス社製の「ＥＸ－７２１」（グリシジルエステル型エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「セロキサイド２０２１Ｐ」（エステル骨格を有する脂環式エポキシ樹脂）；ダイセル社製の「ＰＢ－３６００」、日本曹達社製の「ＪＰ－１００」、「ＪＰ－２００」（ブタジエン構造を有するエポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル製の「ＺＸ１６５８」、「ＺＸ１６５８ＧＳ」（液状１，４－グリシジルシクロヘキサン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0045】
固体状エポキシ樹脂としては、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する固体状エポキシ樹脂が好ましく、１分子中に３個以上のエポキシ基を有する芳香族系の固体状エポキシ樹脂がより好ましい。
【0046】
固体状エポキシ樹脂としては、ビキシレノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ナフタレン型４官能エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、トリスフェノール型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂、フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂、フェノールフタレイン型エポキシ樹脂が好ましい。
【0047】
固体状エポキシ樹脂の具体例としては、ＤＩＣ社製の「ＨＰ４０３２Ｈ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－４７００」、「ＨＰ－４７１０」（ナフタレン型４官能エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９０」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「Ｎ－６９５」（クレゾールノボラック型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＨＰ－７２００」、「ＨＰ－７２００ＨＨ」、「ＨＰ－７２００Ｈ」、「ＨＰ－７２００Ｌ」（ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂）；ＤＩＣ社製の「ＥＸＡ－７３１１」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ３」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４」、「ＥＸＡ－７３１１－Ｇ４Ｓ」、「ＨＰ６０００」（ナフチレンエーテル型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＥＰＰＮ－５０２Ｈ」（トリスフェノール型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ７０００Ｌ」（ナフトールノボラック型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＮＣ３０００Ｈ」、「ＮＣ３０００」、「ＮＣ３０００Ｌ」、「ＮＣ３０００ＦＨ」、「ＮＣ３１００」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４７５Ｖ」、「ＥＳＮ４１００Ｖ」（ナフタレン型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ４８５」（ナフトール型エポキシ樹脂）；日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＥＳＮ３７５」（ジヒドロキシナフタレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ４０００Ｈ」、「ＹＸ４０００」、「ＹＸ４０００ＨＫ」、「ＹＬ７８９０」（ビキシレノール型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ６１２１」（ビフェニル型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８８００」（アントラセン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７００」（フェノールアラルキル型エポキシ樹脂）；大阪ガスケミカル社製の「ＰＧ－１００」、「ＣＧ－５００」；三菱ケミカル社製の「ＹＸ７７６０」（ビスフェノールＡＦ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７８００」（フルオレン型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０１０」（ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ｊＥＲ１０３１Ｓ」（テトラフェニルエタン型エポキシ樹脂）；日本化薬社製の「ＷＨＲ９９１Ｓ」（フェノールフタルイミジン型エポキシ樹脂）等が挙げられる。これらは、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0048】
（Ｂ）エポキシ樹脂として、液状エポキシ樹脂と固体状エポキシ樹脂とを組み合わせて用いる場合、それらの質量比（液状エポキシ樹脂：固体状エポキシ樹脂）は、好ましくは２０：１～１：２０、より好ましくは１０：１～１：１０、特に好ましくは７：１～１：７である。
【0049】
（Ｂ）エポキシ樹脂のエポキシ当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５，０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは６０ｇ／ｅｑ．～２，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは７０ｇ／ｅｑ．～１，０００ｇ／ｅｑ．、さらにより好ましくは８０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．である。エポキシ当量は、エポキシ基１当量あたりの樹脂の質量である。このエポキシ当量は、ＪＩＳ Ｋ７２３６に従って測定することができる。
【0050】
（Ｂ）エポキシ樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは１００～５，０００、より好ましくは２５０～３，０００、さらに好ましくは４００～１，５００である。樹脂の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法により、ポリスチレン換算の値として測定できる。
【0051】
樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは３０質量％未満、より好ましくは２５質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、さらにより好ましくは１５質量％以下、特に好ましくは１２質量％以下である。樹脂組成物中の（Ｂ）エポキシ樹脂の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは０．１質量％以上、より好ましくは０．５質量％以上、さらに好ましくは１質量％以上、さらにより好ましくは３質量％以上、特に好ましくは５質量％以上である。
【0052】
＜（Ｃ）活性エステル化合物＞
本発明の樹脂組成物は、不揮発性成分として（Ｃ）活性エステル化合物を含有する。（Ｃ）活性エステル化合物は、１種単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。（Ｃ）活性エステル化合物は、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して硬化させるエポキシ樹脂硬化剤としての機能を有し得る。
本発明の樹脂組成物は、不揮発性成分として（Ｃ）活性エステル化合物を含有する。（Ｃ）活性エステル化合物は、１種単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。（Ｃ）活性エステル化合物は、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して硬化させるエポキシ樹脂硬化剤としての機能を有し得る。
【0053】
（Ｃ）活性エステル化合物としては、一般にフェノールエステル類、チオフェノールエステル類、Ｎ－ヒドロキシアミンエステル類、複素環ヒドロキシ化合物のエステル類等の、反応活性の高いエステル基を１分子中に２個以上有する化合物が好ましく用いられる。当該活性エステル化合物は、カルボン酸化合物及び／又はチオカルボン酸化合物とヒドロキシ化合物及び／又はチオール化合物との縮合反応によって得られるものが好ましい。特に耐熱性向上の観点から、カルボン酸化合物とヒドロキシ化合物とから得られる活性エステル化合物が好ましく、カルボン酸化合物とフェノール化合物及び／又はナフトール化合物とから得られる活性エステル化合物がより好ましい。カルボン酸化合物としては、例えば安息香酸、酢酸、コハク酸、マレイン酸、イタコン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ピロメリット酸等が挙げられる。フェノール化合物又はナフトール化合物としては、例えば、ハイドロキノン、レゾルシン、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、フェノールフタリン、メチル化ビスフェノールＡ、メチル化ビスフェノールＦ、メチル化ビスフェノールＳ、フェノール、ｏ－クレゾール、ｍ－クレゾール、ｐ－クレゾール、カテコール、α－ナフトール、β－ナフトール、１，５－ジヒドロキシナフタレン、１，６－ジヒドロキシナフタレン、２，６－ジヒドロキシナフタレン、ジヒドロキシベンゾフェノン、トリヒドロキシベンゾフェノン、テトラヒドロキシベンゾフェノン、フロログルシン、ベンゼントリオール、ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物、フェノールノボラック等が挙げられる。ここで、「ジシクロペンタジエン型ジフェノール化合物」とは、ジシクロペンタジエン１分子にフェノール２分子が縮合して得られるジフェノール化合物をいう。
【0054】
具体的には、（Ｃ）活性エステル化合物としては、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、ナフタレン構造を含むナフタレン型活性エステル化合物、フェノールノボラックのアセチル化物を含む活性エステル化合物、フェノールノボラックのベンゾイル化物を含む活性エステル化合物が好ましく、中でもジシクロペンタジエン型活性エステル化合物、及びナフタレン型活性エステル化合物から選ばれる少なくとも１種であることがより好ましく、ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物がさらに好ましい。ジシクロペンタジエン型活性エステル化合物としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物が好ましい。
【0055】
（Ｃ）活性エステル化合物の市販品としては、ジシクロペンタジエン型ジフェノール構造を含む活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４５１」、「ＥＸＢ９４６０」、「ＥＸＢ９４６０Ｓ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５Ｍ」、「ＥＸＢ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００Ｌ－６５ＴＭ」、「ＨＰＣ－８０００」、「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ」、「ＨＰＣ－８０００Ｈ－６５ＴＭ」、（ＤＩＣ社製）；ナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８１００Ｌ－６５Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６０Ｔ」、「ＥＸＢ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－９４１６－７０ＢＫ」、「ＨＰＣ－８１５０－６０Ｔ」、「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、「ＥＸＢ－８」（ＤＩＣ社製）；りん含有活性エステル化合物として、「ＥＸＢ９４０１」（ＤＩＣ社製）、フェノールノボラックのアセチル化物である活性エステル化合物として「ＤＣ８０８」（三菱ケミカル社製）、フェノールノボラックのベンゾイル化物である活性エステル化合物として「ＹＬＨ１０２６」、「ＹＬＨ１０３０」、「ＹＬＨ１０４８」（三菱ケミカル社製）、スチリル基及びナフタレン構造を含む活性エステル化合物として「ＰＣ１３００－０２－６５ＭＡ」（エア・ウォーター社製）等が挙げられる。
【0056】
（Ｃ）活性エステル化合物の活性エステル基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～４００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。活性エステル基当量は、活性エステル基１当量あたりの活性エステル化合物の質量である。
【0057】
樹脂組成物中の（Ｃ）活性エステル化合物の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは１１質量％以上、さらに好ましくは１２質量％以上、さらに好ましくは１３質量％以上、特に好ましくは１４質量％以上である。樹脂組成物中の（Ｃ）活性エステル化合物の含有量の上限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは４０質量％以下、さらに好ましくは３０質量％以下、さらにより好ましくは２５質量％以下、特に好ましくは２０質量％以下である。
【0058】
＜（Ｃ’）その他の硬化剤＞
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｃ）成分以外の（Ｃ’）硬化剤を含んでいてもよい。（Ｃ’）その他の硬化剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。（Ｃ’）その他の硬化剤は、（Ｃ）活性エステル化合物同様に、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して硬化させるエポキシ樹脂硬化剤としての機能を有し得る。
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｃ）成分以外の（Ｃ’）硬化剤を含んでいてもよい。（Ｃ’）その他の硬化剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。（Ｃ’）その他の硬化剤は、（Ｃ）活性エステル化合物同様に、（Ｂ）エポキシ樹脂と反応して硬化させるエポキシ樹脂硬化剤としての機能を有し得る。
【0059】
（Ｃ’）その他の硬化剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、フェノール系硬化剤、カルボジイミド系硬化剤、酸無水物系硬化剤、アミン系硬化剤、ベンゾオキサジン系硬化剤、シアネートエステル系硬化剤、及びチオール系硬化剤が挙げられる。本発明の樹脂組成物は、フェノール系硬化剤及びカルボジイミド系硬化剤からなる群より選ばれる硬化剤を含むことが特に好ましい。
【0060】
フェノール系硬化剤としては、耐熱性及び耐水性の観点から、ノボラック構造を有するフェノール系硬化剤が好ましい。また、被着体に対する密着性の観点から、含窒素フェノール系硬化剤が好ましく、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤がより好ましい。中でも、耐熱性、耐水性、及び密着性を高度に満足させる観点から、トリアジン骨格含有フェノールノボラック樹脂が好ましい。フェノール系硬化剤の具体例としては、例えば、明和化成社製の「ＭＥＨ－７７００」、「ＭＥＨ－７８１０」、「ＭＥＨ－７８５１」、日本化薬社製の「ＮＨＮ」、「ＣＢＮ」、「ＧＰＨ」、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＳＮ－１７０」、「ＳＮ－１８０」、「ＳＮ－１９０」、「ＳＮ－４７５」、「ＳＮ－４８５」、「ＳＮ－４９５」、「ＳＮ－３７５」、「ＳＮ－３９５」、ＤＩＣ社製の「ＬＡ－７０５２」、「ＬＡ－７０５４」、「ＬＡ－３０１８」、「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、「ＬＡ－１３５６」、「ＴＤ２０９０」、「ＴＤ－２０９０－６０Ｍ」等が挙げられる。
【0061】
カルボジイミド系硬化剤としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のカルボジイミド構造を有する硬化剤が挙げられ、例えば、テトラメチレン－ビス（ｔ－ブチルカルボジイミド）、シクロヘキサンビス（メチレン－ｔ－ブチルカルボジイミド）等の脂肪族ビスカルボジイミド；フェニレン－ビス（キシリルカルボジイミド）等の芳香族ビスカルボジイミド等のビスカルボジイミド；ポリヘキサメチレンカルボジイミド、ポリトリメチルヘキサメチレンカルボジイミド、ポリシクロヘキシレンカルボジイミド、ポリ（メチレンビスシクロヘキシレンカルボジイミド）、ポリ（イソホロンカルボジイミド）等の脂肪族ポリカルボジイミド；ポリ（フェニレンカルボジイミド）、ポリ（ナフチレンカルボジイミド）、ポリ（トリレンカルボジイミド）、ポリ（メチルジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジエチルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（トリイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（ジイソプロピルフェニレンカルボジイミド）、ポリ（キシリレンカルボジイミド）、ポリ（テトラメチルキシリレンカルボジイミド）、ポリ（メチレンジフェニレンカルボジイミド）、ポリ［メチレンビス（メチルフェニレン）カルボジイミド］等の芳香族ポリカルボジイミド等のポリカルボジイミドが挙げられる。
【0062】
カルボジイミド系硬化剤の市販品としては、例えば、日清紡ケミカル社製の「カルボジライトＶ－０２Ｂ」、「カルボジライトＶ－０３」、「カルボジライトＶ－０４Ｋ」、「カルボジライトＶ－０７」及び「カルボジライトＶ－０９」；ラインケミー社製の「スタバクゾールＰ」、「スタバクゾールＰ４００」、「ハイカジル５１０」等が挙げられる。
【0063】
酸無水物系硬化剤としては、１分子内中に１個以上の酸無水物基を有する硬化剤が挙げられ、１分子内中に２個以上の酸無水物基を有する硬化剤が好ましい。酸無水物系硬化剤の具体例としては、無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルナジック酸無水物、水素化メチルナジック酸無水物、トリアルキルテトラヒドロ無水フタル酸、ドデセニル無水コハク酸、５－（２，５－ジオキソテトラヒドロ－３－フラニル）－３－メチル－３－シクロヘキセン－１，２－ジカルボン酸無水物、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンソフェノンテトラカルボン酸二無水物、ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ナフタレンテトラカルボン酸二無水物、オキシジフタル酸二無水物、３，３’－４，４’－ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物、１，３，３ａ，４，５，９ｂ－ヘキサヒドロ－５－（テトラヒドロ－２，５－ジオキソ－３－フラニル）－ナフト［１，２－Ｃ］フラン－１，３－ジオン、エチレングリコールビス（アンヒドロトリメリテート）、スチレンとマレイン酸とが共重合したスチレン・マレイン酸樹脂などのポリマー型の酸無水物などが挙げられる。酸無水物系硬化剤の市販品としては、新日本理化社製の「ＨＮＡ－１００」、「ＭＨ－７００」、「ＭＴＡ－１５」、「ＤＤＳＡ」、「ＯＳＡ」、三菱ケミカル社製の「ＹＨ－３０６」、「ＹＨ－３０７」、日立化成社製の「ＨＮ－２２００」、「ＨＮ－５５００」、クレイバレイ社製「ＥＦ－３０」、「ＥＦ－４０」「ＥＦ－６０」、「ＥＦ－８０」等が挙げられる。
【0064】
アミン系硬化剤としては、１分子内中に１個以上、好ましくは２個以上のアミノ基を有する硬化剤が挙げられ、例えば、脂肪族アミン類、ポリエーテルアミン類、脂環式アミン類、芳香族アミン類等が挙げられ、中でも、本発明の所望の効果を奏する観点から、芳香族アミン類が好ましい。アミン系硬化剤は、第１級アミン又は第２級アミンが好ましく、第１級アミンがより好ましい。アミン系硬化剤の具体例としては、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルアニリン）、４，４’－ジアミノジフェニルメタン、４，４’－ジアミノジフェニルスルホン、３，３’－ジアミノジフェニルスルホン、ｍ－フェニレンジアミン、ｍ－キシリレンジアミン、ジエチルトルエンジアミン、４，４’－ジアミノジフェニルエーテル、３，３’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、２，２’－ジメチル－４，４’－ジアミノビフェニル、３，３’－ジヒドロキシベンジジン、２，２－ビス（３－アミノ－４－ヒドロキシフェニル）プロパン、３，３－ジメチル－５，５－ジエチル－４，４－ジフェニルメタンジアミン、２，２－ビス（４－アミノフェニル）プロパン、２，２－ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）プロパン、１，３－ビス（３－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４－ビス（４－アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’－ビス（４－アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス（４－（４－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、ビス（４－（３－アミノフェノキシ）フェニル）スルホン、等が挙げられる。アミン系硬化剤は市販品を用いてもよく、例えば、セイカ社製「ＳＥＩＫＡＣＵＲＥ－Ｓ」、日本化薬社製の「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－２００Ｓ」、「ＫＡＹＡＢＯＮＤ Ｃ－１００」、「カヤハードＡ－Ａ」、「カヤハードＡ－Ｂ」、「カヤハードＡ－Ｓ」、三菱ケミカル社製の「エピキュアＷ」等が挙げられる。
【0065】
ベンゾオキサジン系硬化剤の具体例としては、ＪＦＥケミカル社製の「ＪＢＺ－ＯＰ１００Ｄ」、「ＯＤＡ－ＢＯＺ」；昭和高分子社製の「ＨＦＢ２００６Ｍ」；四国化成工業社製の「Ｐ－ｄ」、「Ｆ－ａ」などが挙げられる。
【0066】
シアネートエステル系硬化剤としては、例えば、ビスフェノールＡジシアネート、ポリフェノールシアネート（オリゴ（３－メチレン－１，５－フェニレンシアネート））、４，４’－メチレンビス（２，６－ジメチルフェニルシアネート）、４，４’－エチリデンジフェニルジシアネート、ヘキサフルオロビスフェノールＡジシアネート、２，２－ビス（４－シアネート）フェニルプロパン、１，１－ビス（４－シアネートフェニルメタン）、ビス（４－シアネート－３，５－ジメチルフェニル）メタン、１，３－ビス（４－シアネートフェニル－１－（メチルエチリデン））ベンゼン、ビス（４－シアネートフェニル）チオエーテル、及びビス（４－シアネートフェニル）エーテル等の２官能シアネート樹脂、フェノールノボラック及びクレゾールノボラック等から誘導される多官能シアネート樹脂、これらシアネート樹脂が一部トリアジン化したプレポリマーなどが挙げられる。シアネートエステル系硬化剤の具体例としては、ロンザジャパン社製の「ＰＴ３０」及び「ＰＴ６０」（いずれもフェノールノボラック型多官能シアネートエステル樹脂）、「ＢＡ２３０」、「ＢＡ２３０Ｓ７５」（ビスフェノールＡジシアネートの一部又は全部がトリアジン化され三量体となったプレポリマー）等が挙げられる。
【0067】
チオール系硬化剤としては、例えば、トリメチロールプロパントリス（３－メルカプトプロピオネート）、ペンタエリスリトールテトラキス（３－メルカプトブチレート）、トリス（３－メルカプトプロピル）イソシアヌレート等が挙げられる。
【0068】
（Ｃ’）その他の硬化剤の反応基当量は、好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～３０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～１０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～５００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは１００ｇ／ｅｑ．～３００ｇ／ｅｑ．である。反応基当量は、反応基１当量あたりの硬化剤の質量である。
【0069】
樹脂組成物中の（Ｃ’）その他の硬化剤の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは７質量％以下、特に好ましくは５質量％以下である。樹脂組成物中の（Ｃ’）その他の硬化剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、０．０１質量％以上、０．１質量％以上、１質量％以上、２質量％以上等であり得る。
【0070】
樹脂組成物中の（Ｃ）活性エステル化合物の含有量は、樹脂組成物中の（Ｃ）活性エステル化合物と（Ｃ’）その他の硬化剤の合計を１００質量％とした場合、好ましくは１０質量％以上、より好ましくは３０質量％以上、さらに好ましくは４０質量％以上、特に好ましくは５０質量％以上である。
【0071】
＜（Ｄ）無機充填材＞
本発明の樹脂組成物は、不揮発性成分として（Ｄ）無機充填材を含有する。（Ｄ）無機充填材は、粒子の状態で樹脂組成物に含まれる。
本発明の樹脂組成物は、不揮発性成分として（Ｄ）無機充填材を含有する。（Ｄ）無機充填材は、粒子の状態で樹脂組成物に含まれる。
【0072】
（Ｄ）無機充填材の材料としては、無機化合物を用いる。（Ｄ）無機充填材の材料としては、例えば、シリカ、アルミナ、ガラス、コーディエライト、シリコン酸化物、硫酸バリウム、炭酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、酸化亜鉛、ハイドロタルサイト、ベーマイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化マンガン、ホウ酸アルミニウム、炭酸ストロンチウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム、リン酸ジルコニウム、及びリン酸タングステン酸ジルコニウム等が挙げられる。これらの中でも、シリカが特に好適である。シリカとしては、例えば、無定形シリカ、溶融シリカ、結晶シリカ、合成シリカ、中空シリカ等が挙げられる。また、シリカとしては球形シリカが好ましい。（Ｄ）無機充填材は、１種類単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。
【0073】
（Ｄ）無機充填材の市販品としては、例えば、電化化学工業社製の「ＵＦＰ－３０」；新日鉄住金マテリアルズ社製の「ＳＰ６０－０５」、「ＳＰ５０７－０５」；アドマテックス社製の「ＹＣ１００Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ」、「ＹＡ０５０Ｃ－ＭＪＥ」、「ＹＡ０１０Ｃ」；デンカ社製の「ＵＦＰ－３０」；トクヤマ社製の「シルフィルＮＳＳ－３Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－４Ｎ」、「シルフィルＮＳＳ－５Ｎ」；アドマテックス社製の「ＳＣ２５００ＳＱ」、「ＳＯ－Ｃ４」、「ＳＯ－Ｃ２」、「ＳＯ－Ｃ１」；デンカ社製の「ＤＡＷ－０３」、「ＦＢ－１０５ＦＤ」などが挙げられる。
【0074】
（Ｄ）無機充填材の平均粒径は、特に限定されるものではないが、好ましくは１０μｍ以下、より好ましくは５μｍ以下、さらに好ましくは２μｍ以下、さらにより好ましくは１μｍ以下、特に好ましくは０．７μｍ以下である。（Ｄ）無機充填材の平均粒径の下限は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０５μｍ以上、さらに好ましくは０．１μｍ以上、特に好ましくは０．２μｍ以上である。（Ｄ）無機充填材の平均粒径は、ミー（Ｍｉｅ）散乱理論に基づくレーザー回折・散乱法により測定することができる。具体的には、レーザー回折散乱式粒径分布測定装置により、無機充填材の粒径分布を体積基準で作成し、そのメディアン径を平均粒径とすることで測定することができる。測定サンプルは、無機充填材１００ｍｇ、メチルエチルケトン１０ｇをバイアル瓶に秤取り、超音波にて１０分間分散させたものを使用することができる。測定サンプルを、レーザー回折式粒径分布測定装置を使用して、使用光源波長を青色及び赤色とし、フローセル方式で無機充填材の体積基準の粒径分布を測定し、得られた粒径分布からメディアン径として平均粒径を算出した。レーザー回折式粒径分布測定装置としては、例えば堀場製作所社製「ＬＡ－９６０」等が挙げられる。
【0075】
（Ｄ）無機充填材の比表面積は、特に限定されるものではないが、好ましくは０．１ｍ２／ｇ以上、より好ましくは０．５ｍ２／ｇ以上、さらに好ましくは１ｍ２／ｇ以上、特に好ましくは３ｍ２／ｇ以上である。（Ｄ）無機充填材の比表面積の上限は、特に限定されるものではないが、好ましくは１００ｍ２／ｇ以下、より好ましくは７０ｍ２／ｇ以下、さらに好ましくは５０ｍ２／ｇ以下、特に好ましくは４０ｍ２／ｇ以下である。無機充填材の比表面積は、ＢＥＴ法に従って、比表面積測定装置（マウンテック社製Ｍａｃｓｏｒｂ ＨＭ－１２１０）を使用して試料表面に窒素ガスを吸着させ、ＢＥＴ多点法を用いて比表面積を算出することで得られる。
【0076】
（Ｄ）無機充填材は、耐湿性及び分散性を高める観点から、表面処理剤で処理されていることが好ましい。表面処理剤としては、例えば、フッ素含有シランカップリング剤、アミノシラン系カップリング剤、エポキシシラン系カップリング剤、メルカプトシラン系カップリング剤、シラン系カップリング剤、アルコキシシラン、オルガノシラザン化合物、チタネート系カップリング剤等が挙げられる。また、表面処理剤は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0077】
表面処理剤の市販品としては、例えば、信越化学工業社製「ＫＢＭ４０３」（３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ８０３」（３－メルカプトプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＥ９０３」（３－アミノプロピルトリエトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ５７３」（Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＳＺ－３１」（ヘキサメチルジシラザン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ１０３」（フェニルトリメトキシシラン）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－４８０３」（長鎖エポキシ型シランカップリング剤）、信越化学工業社製「ＫＢＭ－７１０３」（３，３，３－トリフルオロプロピルトリメトキシシラン）等が挙げられる。
【0078】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の分散性向上の観点から、所定の範囲に収まることが好ましい。具体的には、無機充填材１００質量％は、０．２質量％～５質量％の表面処理剤で表面処理されていることが好ましく、０．２質量％～３質量％で表面処理されていることがより好ましく、０．３質量％～２質量％で表面処理されていることがさらに好ましい。
【0079】
表面処理剤による表面処理の程度は、無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量によって評価することができる。無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、無機充填材の分散性向上の観点から、０．０２ｍｇ／ｍ２以上が好ましく、０．１ｍｇ／ｍ２以上がより好ましく、０．２ｍｇ／ｍ２以上がさらに好ましい。一方、樹脂組成物の溶融粘度やシート形態での溶融粘度の上昇を防止する観点から、１．０ｍｇ／ｍ２以下が好ましく、０.８ｍｇ／ｍ２以下がより好ましく、０．５ｍｇ／ｍ２以下がさらに好ましい。
【0080】
（Ｄ）無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量は、表面処理後の無機充填材を溶剤（例えば、メチルエチルケトン（ＭＥＫ））により洗浄処理した後に測定することができる。具体的には、溶剤として十分な量のＭＥＫを表面処理剤で表面処理された無機充填材に加えて、２５℃で５分間超音波洗浄する。上澄液を除去し、固形分を乾燥させた後、カーボン分析計を用いて無機充填材の単位表面積当たりのカーボン量を測定することができる。カーボン分析計としては、堀場製作所社製「ＥＭＩＡ－３２０Ｖ」等を使用することができる。
【0081】
樹脂組成物中の（Ｄ）無機充填材の含有量は、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上であり、好ましくは６３質量％以上、より好ましくは６６質量％以上、さらに好ましくは６８質量％以上、特に好ましくは７０質量％以上である。樹脂組成物中の（Ｄ）無機充填材の含有量の上限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは９０質量％以下、より好ましくは８５質量％以下、さらに好ましくは８０質量％以下、特に好ましくは７５質量％以下であり得る。
【0082】
＜（Ｅ）ラジカル重合性化合物＞
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｅ）ラジカル重合性化合物を含んでいてもよい。（Ｅ）ラジカル重合性化合物は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｅ）ラジカル重合性化合物を含んでいてもよい。（Ｅ）ラジカル重合性化合物は、１種類単独で用いてもよく、２種類以上を任意に組み合わせて用いてもよい。
【0083】
（Ｅ）ラジカル重合性化合物は、一実施形態において、エチレン性不飽和結合を有するラジカル重合性化合物である。（Ｅ）ラジカル重合性化合物は、特に限定されるものではないが、例えば、アリル基、３－シクロヘキセニル基、３－シクロペンテニル基、ｐ－ビニルフェニル基、ｍ－ビニルフェニル基、ｏ－ビニルフェニル基等の不飽和炭化水素基；アクリロイル基、メタクリロイル基、マレイミド基（２，５－ジヒドロ－２，５－ジオキソ－１Ｈ－ピロール－１－イル基）等のα，β－不飽和カルボニル基等のラジカル重合性基を有し得る。（Ｅ）ラジカル重合性化合物は、ラジカル重合性基を２個以上有することが好ましい。
【0084】
（Ｅ）ラジカル重合性化合物としては、例えば、（メタ）アクリル系ラジカル重合性化合物、スチレン系ラジカル重合性化合物、アリル系ラジカル重合性化合物、マレイミド系ラジカル重合性化合物等であり得る。
【0085】
（メタ）アクリル系ラジカル重合性化合物は、例えば、１個以上、好ましくは２個以上のアクリロイル基及び／又はメタクリロイル基を有する化合物である。（メタ）アクリル系ラジカル重合性化合物としては、例えば、シクロヘキサン－１，４－ジメタノールジ（メタ）アクリレート、シクロヘキサン－１，３－ジメタノールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，４－ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、１，８－オクタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，９－ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、１，１０－デカンジオールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、グリセリントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート等の低分子量（分子量１０００未満）の脂肪族（メタ）アクリル酸エステル化合物；ジオキサングリコールジ（メタ）アクリレート、３，６－ジオキサ－１，８－オクタンジオールジ（メタ）アクリレート、３，６，９－トリオキサウンデカン－１，１１－ジオールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、９，９－ビス［４－（２－アクリロイルオキシエトキシ）フェニル］フルオレン、エトキシ化ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、プロポキシ化ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート等の低分子量（分子量１０００未満）のエーテル含有（メタ）アクリル酸エステル化合物；トリス（３－ヒドロキシプロピル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、トリス（２－ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、エトキシ化イソシアヌル酸トリ（メタ）アクリレート等の低分子量（分子量１０００未満）のイソシアヌレート含有（メタ）アクリル酸エステル化合物；（メタ）アクリル変性ポリフェニレンエーテル樹脂等の高分子量（分子量１０００以上）のアクリル酸エステル化合物等が挙げられる。（メタ）アクリル系ラジカル重合性化合物の市販品としては、例えば、新中村化学工業社製の「Ａ－ＤＯＧ」（ジオキサングリコールジアクリレート）、共栄社化学社製の「ＤＣＰ－Ａ」（トリシクロデカンジメタノールジアクリレート）、「ＤＣＰ」（トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート）、日本化薬株式会社の「ＫＡＹＡＲＡＤ Ｒ－６８４」（トリシクロデカンジメタノールジアクリレート）、「ＫＡＹＡＲＡＤ Ｒ－６０４」（ジオキサングリコールジアクリレート）、ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチックス社製の「ＳＡ９０００」、「ＳＡ９０００－１１１」（メタクリル変性ポリフェニレンエーテル）等が挙げられる。
【0086】
スチレン系ラジカル重合性化合物は、例えば、芳香族炭素原子に直接結合した１個以上、好ましくは２個以上のビニル基を有する化合物である。スチレン系ラジカル重合性化合物としては、例えば、ジビニルベンゼン、２，４－ジビニルトルエン、２，６－ジビニルナフタレン、１，４－ジビニルナフタレン、４，４’－ジビニルビフェニル、１，２－ビス（４－ビニルフェニル）エタン、２，２－ビス（４－ビニルフェニル）プロパン、ビス（４－ビニルフェニル）エーテル等の低分子量（分子量１０００未満）のスチレン系化合物；ビニルベンジル変性ポリフェニレンエーテル樹脂、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体等の高分子量（分子量１０００以上）のスチレン系化合物等が挙げられる。スチレン系ラジカル重合性化合物の市販品としては、例えば、日鉄ケミカル＆マテリアル社製の「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０３）」、「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０４）」、「ＯＤＶ－ＸＥＴ（Ｘ０５）」（スチレン－ジビニルベンゼン共重合体）、三菱ガス化学社製の「ＯＰＥ－２Ｓｔ １２００」、「ＯＰＥ－２Ｓｔ ２２００」（ビニルベンジル変性ポリフェニレンエーテル樹脂）が挙げられる。
【0087】
アリル系ラジカル重合性化合物は、例えば、１個以上、好ましくは２個以上のアリル基を有する化合物である。アリル系ラジカル重合性化合物としては、例えば、ジフェン酸ジアリル、トリメリット酸トリアリル、フタル酸ジアリル、イソフタル酸ジアリル、テレフタル酸ジアリル、２，６－ナフタレンジカルボン酸ジアリル、２，３－ナフタレンカルボン酸ジアリル等の芳香族カルボン酸アリルエステル化合物；１，３，５－トリアリルイソシアヌレート、１，３－ジアリル－５－グリシジルイソシアヌレート等のイソシアヌル酸アリルエステル化合物；２，２－ビス［３－アリル－４－（グリシジルオキシ）フェニル］プロパン等のエポキシ含有芳香族アリル化合物；ビス［３－アリル－４－（３，４－ジヒドロ－２Ｈ‐１，３－ベンゾオキサジン－３－イル）フェニル］メタン等のベンゾオキサジン含有芳香族アリル化合物；１，３，５－トリアリルエーテルベンゼン等のエーテル含有芳香族アリル化合物；ジアリルジフェニルシラン等のアリルシラン化合物等が挙げられる。アリル系ラジカル重合性化合物の市販品としては、日本化成社製の「ＴＡＩＣ」（１，３，５－トリアリルイソシアヌレート）、日触テクノファインケミカル社製の「ＤＡＤ」（ジフェン酸ジアリル）、和光純薬工業社製の「ＴＲＩＡＭ－７０５」（トリメリット酸トリアリル）、日本蒸留工業社製の商品名「ＤＡＮＤ」（２，３－ナフタレンカルボン酸ジアリル）、四国化成工業社製「ＡＬＰ－ｄ」（ビス［３－アリル－４－（３，４－ジヒドロ－２Ｈ－１，３－ベンゾオキサジン－３－イル）フェニル］メタン）、日本化薬社製の「ＲＥ－８１０ＮＭ」（２，２－ビス［３－アリル－４－（グリシジルオキシ）フェニル］プロパン）、四国化成社製の「ＤＡ－ＭＧＩＣ」（１，３－ジアリル－５－グリシジルイソシアヌレート）等が挙げられる。
【0088】
マレイミド系ラジカル重合性化合物は、例えば、１個以上、好ましくは２個以上のマレイミド基を有する化合物である。マレイミド系ラジカル重合性化合物は、脂肪族アミン骨格を含む脂肪族マレイミド化合物であっても、芳香族アミン骨格を含む芳香族マレイミド化合物であってもよく、市販品としては、例えば、信越化学工業社製の「ＳＬＫ－２６００」、デザイナーモレキュールズ社製の「ＢＭＩ－１５００」、「ＢＭＩ－１７００」、「ＢＭＩ－３０００Ｊ」、「ＢＭＩ－６８９」、「ＢＭＩ－２５００」（ダイマージアミン構造含有マレイミド化合物）、デザイナーモレキュールズ社製の「ＢＭＩ－６１００」（芳香族マレイミド化合物）、日本化薬社製の「ＭＩＲ－５０００－６０Ｔ」、「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」（ビフェニルアラルキル型マレイミド化合物）、ケイ・アイ化成社製の「ＢＭＩ－７０」、「ＢＭＩ－８０」、大和化成工業社製「ＢＭＩ－２３００」、「ＢＭＩ－ＴＭＨ」等が挙げられる。また、（マレイミド系ラジカル重合性化合物として、発明協会公開技報公技番号２０２０－５００２１１号に開示されているマレイミド樹脂（インダン環骨格含有マレイミド化合物）を用いてもよい。
【0089】
（Ｅ）ラジカル重合性化合物のエチレン性不飽和結合当量は、好ましくは２０ｇ／ｅｑ．～３０００ｇ／ｅｑ．、より好ましくは５０ｇ／ｅｑ．～２５００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは７０ｇ／ｅｑ．～２０００ｇ／ｅｑ．、特に好ましくは９０ｇ／ｅｑ．～１５００ｇ／ｅｑ．である。エチレン性不飽和結合当量は、エチレン性不飽和結合１当量あたりのラジカル重合性化合物の質量である。
【0090】
（Ｅ）ラジカル重合性化合物の重量平均分子量（Ｍｗ）は、好ましくは４００００以下、より好ましくは１００００以下、さらに好ましくは５０００以下、特に好ましくは３０００以下である。下限は、特に限定されるものではないが、例えば、１５０以上等とし得る。
【0091】
樹脂組成物中の（Ｅ）ラジカル重合性化合物の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは２５質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、さらにより好ましくは５質量％以下、特に好ましくは３質量％以下である。樹脂組成物中の（Ｅ）ラジカル重合性化合物の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、０．００１質量％以上であり、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．５質量％以上である。
【0092】
＜（Ｆ）硬化促進剤＞
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ｂ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる硬化触媒としての機能を有する。
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｆ）硬化促進剤を含んでいてもよい。（Ｆ）硬化促進剤は、（Ｂ）エポキシ樹脂の硬化を促進させる硬化触媒としての機能を有する。
【0093】
硬化促進剤としては、例えば、リン系硬化促進剤、ウレア系硬化促進剤、グアニジン系硬化促進剤、イミダゾール系硬化促進剤、金属系硬化促進剤、アミン系硬化促進剤等が挙げられる。中でも、架橋性向上の観点から、イミダゾール系硬化促進剤が好ましい。（Ｆ）硬化促進剤は、１種単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
【0094】
リン系硬化促進剤としては、例えば、テトラブチルホスホニウムブロマイド、テトラブチルホスホニウムクロライド、テトラブチルホスホニウムアセテート、テトラブチルホスホニウムデカノエート、テトラブチルホスホニウムラウレート、ビス（テトラブチルホスホニウム）ピロメリテート、テトラブチルホスホニウムハイドロジェンヘキサヒドロフタレート、テトラブチルホスホニウム２，６－ビス［（２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メチル］－４－メチルフェノラート、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルジメチルホスホニウムテトラフェニルボレート等の脂肪族ホスホニウム塩；メチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、エチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、プロピルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ブチルトリフェニルホスホニウムブロマイド、ベンジルトリフェニルホスホニウムクロライド、テトラフェニルホスホニウムブロマイド、ｐ－トリルトリフェニルホスホニウムテトラ－ｐ－トリルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラフェニルホスホニウムテトラｐ－トリルボレート、トリフェニルエチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（３－メチルフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリス（２－メトキシフェニル）エチルホスホニウムテトラフェニルボレート、（４－メチルフェニル）トリフェニルホスホニウムチオシアネート、テトラフェニルホスホニウムチオシアネート、ブチルトリフェニルホスホニウムチオシアネート等の芳香族ホスホニウム塩；トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等の芳香族ホスフィン・ボラン複合体；トリフェニルホスフィン・ｐ－ベンゾキノン付加反応物等の芳香族ホスフィン・キノン付加反応物；トリブチルホスフィン、トリ－ｔｅｒｔ－ブチルホスフィン、トリオクチルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（２－ブテニル）ホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチル（３－メチル－２－ブテニル）ホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン等の脂肪族ホスフィン；ジブチルフェニルホスフィン、ジ－ｔｅｒｔ－ブチルフェニルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、エチルジフェニルホスフィン、ブチルジフェニルホスフィン、ジフェニルシクロヘキシルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ－ｏ－トリルホスフィン、トリ－ｍ－トリルホスフィン、トリ－ｐ－トリルホスフィン、トリス（４－エチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－プロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－イソプロピルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（３，５－ジメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，４，６－トリメチルフェニル）ホスフィン、トリス（２，６－ジメチル－４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（２－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－メトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－エトキシフェニル）ホスフィン、トリス（４－ｔｅｒｔ－ブトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニル－２－ピリジルホスフィン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、１，３－ビス（ジフェニルホスフィノ）プロパン、１，４－ビス（ジフェニルホスフィノ）ブタン、１，２－ビス（ジフェニルホスフィノ）アセチレン、２，２’－ビス（ジフェニルホスフィノ）ジフェニルエーテル等の芳香族ホスフィン等が挙げられる。
【0095】
ウレア系硬化促進剤としては、例えば、１，１－ジメチル尿素；１，１，３－トリメチル尿素、３－エチル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロヘキシル－１，１－ジメチル尿素、３－シクロオクチル－１，１－ジメチル尿素等の脂肪族ジメチルウレア；３－フェニル－１，１－ジメチル尿素、３－（４－クロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジクロロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３－クロロ－４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（２－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（３，４－ジメチルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－イソプロピルフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－メトキシフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－（４－ニトロフェニル）－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－メトキシフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［４－（４－クロロフェノキシ）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、３－［３－（トリフルオロメチル）フェニル］－１，１－ジメチル尿素、Ｎ，Ｎ－（１，４－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）、Ｎ，Ｎ－（４－メチル－１，３－フェニレン）ビス（Ｎ’，Ｎ’－ジメチル尿素）〔トルエンビスジメチルウレア〕等の芳香族ジメチルウレア等が挙げられる。
【0096】
グアニジン系硬化促進剤としては、例えば、ジシアンジアミド、１－メチルグアニジン、１－エチルグアニジン、１－シクロヘキシルグアニジン、１－フェニルグアニジン、１－（ｏ－トリル）グアニジン、ジメチルグアニジン、ジフェニルグアニジン、トリメチルグアニジン、テトラメチルグアニジン、ペンタメチルグアニジン、１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、７－メチル－１，５，７－トリアザビシクロ［４．４．０］デカ－５－エン、１－メチルビグアニド、１－エチルビグアニド、１－ｎ－ブチルビグアニド、１－ｎ－オクタデシルビグアニド、１，１－ジメチルビグアニド、１，１－ジエチルビグアニド、１－シクロヘキシルビグアニド、１－アリルビグアニド、１－フェニルビグアニド、１－（ｏ－トリル）ビグアニド等が挙げられる。
【0097】
イミダゾール系硬化促進剤としては、例えば、２－メチルイミダゾール、２－ウンデシルイミダゾール、２－ヘプタデシルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、１，２－ジメチルイミダゾール、２－エチル－４－メチルイミダゾール、２－フェニルイミダゾール、２－フェニル－４－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－メチルイミダゾール、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾール、１－シアノエチル－２－エチル－４－メチルイミダゾール、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾール、１－シアノエチル－２－ウンデシルイミダゾリウムトリメリテイト、１－シアノエチル－２－フェニルイミダゾリウムトリメリテイト、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－ウンデシルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－エチル－４’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジン、２，４－ジアミノ－６－［２’－メチルイミダゾリル－（１’）］－エチル－ｓ－トリアジンイソシアヌル酸付加物、２－フェニルイミダゾールイソシアヌル酸付加物、２－フェニル－４，５－ジヒドロキシメチルイミダゾール、２－フェニル－４－メチル－５－ヒドロキシメチルイミダゾール、２，３－ジヒドロ－１Ｈ－ピロロ［１，２－ａ］ベンズイミダゾール、１－ドデシル－２－メチル－３－ベンジルイミダゾリウムクロライド、２－メチルイミダゾリン、２－フェニルイミダゾリン等のイミダゾール化合物及びイミダゾール化合物とエポキシ樹脂とのアダクト体が挙げられる。
【0098】
イミダゾール系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、四国化成工業社製の「１Ｂ２ＰＺ」、「２ＭＺＡ－ＰＷ」、「２ＰＨＺ－ＰＷ」、三菱ケミカル社製の「Ｐ２００－Ｈ５０」等が挙げられる。
【0099】
金属系硬化促進剤としては、例えば、コバルト、銅、亜鉛、鉄、ニッケル、マンガン、スズ等の金属の、有機金属錯体又は有機金属塩が挙げられる。有機金属錯体の具体例としては、コバルト（ＩＩ）アセチルアセトナート、コバルト（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機コバルト錯体、銅（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機銅錯体、亜鉛（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機亜鉛錯体、鉄（ＩＩＩ）アセチルアセトナート等の有機鉄錯体、ニッケル（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機ニッケル錯体、マンガン（ＩＩ）アセチルアセトナート等の有機マンガン錯体等が挙げられる。有機金属塩としては、例えば、オクチル酸亜鉛、オクチル酸錫、ナフテン酸亜鉛、ナフテン酸コバルト、ステアリン酸スズ、ステアリン酸亜鉛等が挙げられる。
【0100】
アミン系硬化促進剤としては、例えば、トリエチルアミン、トリブチルアミン等のトリアルキルアミン、４－ジメチルアミノピリジン、ベンジルジメチルアミン、２，４，６，－トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール、１，８－ジアザビシクロ（５，４，０）－ウンデセン等が挙げられる。
【0101】
アミン系硬化促進剤としては、市販品を用いてもよく、例えば、味の素ファインテクノ社製の「ＭＹ－２５」等が挙げられる。
【0102】
樹脂組成物中の（Ｆ）硬化促進剤の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、好ましくは１５質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、特に好ましくは１質量％以下である。樹脂組成物中の（Ｆ）硬化促進剤の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、０．００１質量％以上、０．０１質量％以上、０．０５質量％以上等であり得る。
【0103】
＜（Ｇ）熱可塑性樹脂＞
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｇ）熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。ここで説明する（Ｇ）熱可塑性樹脂は、上記で説明した（Ｅ）ラジカル重合性化合物に該当するもの以外の成分である。
本発明の樹脂組成物は、さらに任意の不揮発性成分として（Ｇ）熱可塑性樹脂を含んでいてもよい。ここで説明する（Ｇ）熱可塑性樹脂は、上記で説明した（Ｅ）ラジカル重合性化合物に該当するもの以外の成分である。
【0104】
（Ｇ）熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリイミド樹脂、フェノキシ樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリエステル樹脂等が挙げられる。（Ｇ）熱可塑性樹脂は、一実施形態において、ポリイミド樹脂及びフェノキシ樹脂からなる群から選ばれる熱可塑性樹脂を含むことが好ましく、フェノキシ樹脂を含むことがより好ましい。また、熱可塑性樹脂は、１種類単独で用いてもよく、又は２種類以上を組み合わせて用いてもよい。
【0105】
ポリイミド樹脂の具体例としては、信越化学工業社製「ＳＬＫ－６１００」、新日本理化社製の「リカコートＳＮ２０」及び「リカコートＰＮ２０」等が挙げられる。
【0106】
フェノキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ骨格、ビスフェノールＦ骨格、ビスフェノールＳ骨格、ビスフェノールアセトフェノン骨格、ノボラック骨格、ビフェニル骨格、フルオレン骨格、ジシクロペンタジエン骨格、ノルボルネン骨格、ナフタレン骨格、アントラセン骨格、アダマンタン骨格、テルペン骨格、及びトリメチルシクロヘキサン骨格からなる群から選択される１種類以上の骨格を有するフェノキシ樹脂が挙げられる。フェノキシ樹脂の末端は、フェノール性水酸基、エポキシ基等のいずれの官能基でもよい。
【0107】
フェノキシ樹脂の具体例としては、三菱ケミカル社製の「１２５６」及び「４２５０」（いずれもビスフェノールＡ骨格含有フェノキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ８１００」（ビスフェノールＳ骨格含有フェノキシ樹脂）；三菱ケミカル社製の「ＹＸ６９５４」（ビスフェノールアセトフェノン骨格含有フェノキシ樹脂）；新日鉄住金化学社製の「ＦＸ２８０」及び「ＦＸ２９３」；三菱ケミカル社製の「ＹＬ７５００ＢＨ３０」、「ＹＸ６９５４ＢＨ３０」、「ＹＸ７５５３」、「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、「ＹＬ７７６９ＢＨ３０」、「ＹＬ６７９４」、「ＹＬ７２１３」、「ＹＬ７２９０」、「ＹＬ７４８２」及び「ＹＬ７８９１ＢＨ３０」；等が挙げられる。
【0108】
ポリビニルアセタール樹脂としては、例えば、ポリビニルホルマール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂が挙げられ、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。ポリビニルアセタール樹脂の具体例としては、電気化学工業社製の「電化ブチラール４０００－２」、「電化ブチラール５０００－Ａ」、「電化ブチラール６０００－Ｃ」、「電化ブチラール６０００－ＥＰ」；積水化学工業社製のエスレックＢＨシリーズ、ＢＸシリーズ（例えばＢＸ－５Ｚ）、ＫＳシリーズ（例えばＫＳ－１）、ＢＬシリーズ、ＢＭシリーズ；等が挙げられる。
【0109】
ポリオレフィン樹脂としては、例えば低密度ポリエチレン、超低密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、エチレン－酢酸ビニル共重合体、エチレン－アクリル酸エチル共重合体、エチレン－アクリル酸メチル共重合体等のエチレン系共重合樹脂；ポリプロピレン、エチレン－プロピレンブロック共重合体等のポリオレフィン系重合体等が挙げられる。
【0110】
ポリブタジエン樹脂としては、例えば、水素化ポリブタジエン骨格含有樹脂、ヒドロキシ基含有ポリブタジエン樹脂、フェノール性水酸基含有ポリブタジエン樹脂、カルボキシ基含有ポリブタジエン樹脂、酸無水物基含有ポリブタジエン樹脂、エポキシ基含有ポリブタジエン樹脂、イソシアネート基含有ポリブタジエン樹脂、ウレタン基含有ポリブタジエン樹脂、ポリフェニレンエーテル－ポリブタジエン樹脂等が挙げられる。
【0111】
ポリアミドイミド樹脂の具体例としては、東洋紡社製の「バイロマックスＨＲ１１ＮＮ」及び「バイロマックスＨＲ１６ＮＮ」が挙げられる。ポリアミドイミド樹脂の具体例としてはまた、日立化成社製の「ＫＳ９１００」、「ＫＳ９３００」（ポリシロキサン骨格含有ポリアミドイミド）等の変性ポリアミドイミドが挙げられる。
【0112】
ポリエーテルスルホン樹脂の具体例としては、住友化学社製の「ＰＥＳ５００３Ｐ」等が挙げられる。
【0113】
ポリスルホン樹脂の具体例としては、ソルベイアドバンストポリマーズ社製のポリスルホン「Ｐ１７００」、「Ｐ３５００」等が挙げられる。
【0114】
ポリフェニレンエーテル樹脂の具体例としては、ＳＡＢＩＣ製「ＮＯＲＹＬ ＳＡ９０」等が挙げられる。ポリエーテルイミド樹脂の具体例としては、ＧＥ社製の「ウルテム」等が挙げられる。
【0115】
ポリカーボネート樹脂としては、ヒドロキシ基含有カーボネート樹脂、フェノール性水酸基含有カーボネート樹脂、カルボキシ基含有カーボネート樹脂、酸無水物基含有カーボネート樹脂、イソシアネート基含有カーボネート樹脂、ウレタン基含有カーボネート樹脂等が挙げられる。ポリカーボネート樹脂の具体例としては、三菱瓦斯化学社製の「ＦＰＣ０２２０」、旭化成ケミカルズ社製の「Ｔ６００２」、「Ｔ６００１」（ポリカーボネートジオール）、クラレ社製の「Ｃ－１０９０」、「Ｃ－２０９０」、「Ｃ－３０９０」（ポリカーボネートジオール）等が挙げられる。ポリエーテルエーテルケトン樹脂の具体例としては、住友化学社製の「スミプロイＫ」等が挙げられる。
【0116】
ポリエステル樹脂としては、例えばポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンナフタレート樹脂、ポリトリメチレンテレフタレート樹脂、ポリトリメチレンナフタレート樹脂、ポリシクロヘキサンジメチルテレフタレート樹脂等が挙げられる。
【0117】
（Ｇ）熱可塑性樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、本発明の効果を顕著に得る観点から好ましくは５，０００以上、より好ましくは８，０００以上、さらに好ましくは１０，０００以上、特に好ましくは２０，０００以上であり、好ましくは１００，０００以下、より好ましくは７０，０００以下、さらに好ましくは６０，０００以下、特に好ましくは５０，０００以下である。
【0118】
樹脂組成物中の（Ｇ）熱可塑性樹脂の含有量は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、本発明の所望の効果を顕著に得る観点から、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、さらにより好ましくは３質量％以下、特に好ましくは２質量％以下であり得る。樹脂組成物中の（Ｇ）熱可塑性樹脂の含有量の下限は、特に限定されるものではないが、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、例えば、０質量％以上、０．０１質量％以上、０．１質量％以上、０．５質量％以上等であり得る。
【0119】
＜（Ｈ）その他の添加剤＞
本発明の樹脂組成物は、不揮発成分として、さらに任意の添加剤を含んでいてもよい。このような添加剤としては、例えば、過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、ウレタン樹脂、シアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂等のエポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂；ゴム粒子等の有機充填材；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。（Ｈ）その他の添加剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。（Ｈ）その他の添加剤の含有量は当業者であれば適宜設定できる。
本発明の樹脂組成物は、不揮発成分として、さらに任意の添加剤を含んでいてもよい。このような添加剤としては、例えば、過酸化物系ラジカル重合開始剤、アゾ系ラジカル重合開始剤等のラジカル重合開始剤；エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、ウレタン樹脂、シアネート樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、シリコーン樹脂等のエポキシ樹脂以外の熱硬化性樹脂；ゴム粒子等の有機充填材；有機銅化合物、有機亜鉛化合物、有機コバルト化合物等の有機金属化合物；フタロシアニンブルー、フタロシアニングリーン、アイオディングリーン、ジアゾイエロー、クリスタルバイオレット、酸化チタン、カーボンブラック等の着色剤；ハイドロキノン、カテコール、ピロガロール、フェノチアジン等の重合禁止剤；シリコーン系レベリング剤、アクリルポリマー系レベリング剤等のレベリング剤；ベントン、モンモリロナイト等の増粘剤；シリコーン系消泡剤、アクリル系消泡剤、フッ素系消泡剤、ビニル樹脂系消泡剤等の消泡剤；ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤等の紫外線吸収剤；尿素シラン等の接着性向上剤；トリアゾール系密着性付与剤、テトラゾール系密着性付与剤、トリアジン系密着性付与剤等の密着性付与剤；ヒンダードフェノール系酸化防止剤等の酸化防止剤；スチルベン誘導体等の蛍光増白剤；フッ素系界面活性剤、シリコーン系界面活性剤等の界面活性剤；リン系難燃剤（例えばリン酸エステル化合物、ホスファゼン化合物、ホスフィン酸化合物、赤リン）、窒素系難燃剤（例えば硫酸メラミン）、ハロゲン系難燃剤、無機系難燃剤（例えば三酸化アンチモン）等の難燃剤；リン酸エステル系分散剤、ポリオキシアルキレン系分散剤、アセチレン系分散剤、シリコーン系分散剤、アニオン性分散剤、カチオン性分散剤等の分散剤；ボレート系安定剤、チタネート系安定剤、アルミネート系安定剤、ジルコネート系安定剤、イソシアネート系安定剤、カルボン酸系安定剤、カルボン酸無水物系安定剤等の安定剤等が挙げられる。（Ｈ）その他の添加剤は、１種を単独で用いてもよく、２種以上を任意の比率で組み合わせて用いてもよい。（Ｈ）その他の添加剤の含有量は当業者であれば適宜設定できる。
【0120】
＜樹脂組成物の製造方法＞
本発明の樹脂組成物は、例えば、任意の調製容器に（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、（Ｄ）無機充填材、必要に応じて（Ｃ’）その他の硬化剤、必要に応じて（Ｅ）ラジカル重合性化合物、必要に応じて（Ｆ）硬化促進剤、必要に応じて（Ｇ）熱可塑性樹脂、及び必要に応じて（Ｈ）その他の添加剤を、任意の順で及び／又は一部若しくは全部同時に加えて混合することによって、製造することができる。また、各成分を加えて混合する過程で、温度を適宜設定することができ、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、加えて混合する過程において又はその後に、樹脂組成物を、例えば、ミキサーなどの撹拌装置又は振盪装置を用いて撹拌又は振盪し、均一に分散させてもよい。また、撹拌又は振盪と同時に、真空下等の低圧条件下で脱泡を行ってもよい。
本発明の樹脂組成物は、例えば、任意の調製容器に（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、（Ｄ）無機充填材、必要に応じて（Ｃ’）その他の硬化剤、必要に応じて（Ｅ）ラジカル重合性化合物、必要に応じて（Ｆ）硬化促進剤、必要に応じて（Ｇ）熱可塑性樹脂、及び必要に応じて（Ｈ）その他の添加剤を、任意の順で及び／又は一部若しくは全部同時に加えて混合することによって、製造することができる。また、各成分を加えて混合する過程で、温度を適宜設定することができ、一時的に又は終始にわたって、加熱及び／又は冷却してもよい。また、加えて混合する過程において又はその後に、樹脂組成物を、例えば、ミキサーなどの撹拌装置又は振盪装置を用いて撹拌又は振盪し、均一に分散させてもよい。また、撹拌又は振盪と同時に、真空下等の低圧条件下で脱泡を行ってもよい。
【0121】
＜樹脂組成物の特性＞
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含み、（Ａ）有機溶剤が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、（Ｃ）活性エステル化合物の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、（Ｄ）無機充填材の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である。このような樹脂組成物を用いることにより、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる。
本発明の樹脂組成物は、（Ａ）有機溶剤、（Ｂ）エポキシ樹脂、（Ｃ）活性エステル化合物、及び（Ｄ）無機充填材を含み、（Ａ）有機溶剤が、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含み、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤の含有量が、樹脂組成物中の全（Ａ）有機溶剤を１００質量％とした場合、４５質量％以下であり、（Ｃ）活性エステル化合物の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、９質量％以上であり、（Ｄ）無機充填材の含有量が、樹脂組成物中の不揮発成分を１００質量％とした場合、６０質量％以上である。このような樹脂組成物を用いることにより、硬化物の誘電正接（Ｄｆ）を低く抑えることができ且つラミネート後のムラの発生を抑えることができる。
【0122】
本発明の樹脂組成物の硬化物は、誘電正接（Ｄｆ）が低いという特徴を有し得る。したがって、一実施形態において、下記試験例２のように５．８ＧＨｚ、２３℃で測定した場合の樹脂組成物の硬化物の誘電正接（Ｄｆ）は、好ましくは０．０２００以下、０．０１００以下、より好ましくは０．００８０以下、０．００７０以下、０．００６０以下、０．００５０以下、さらに好ましくは０．００４０以下、０．００３５以下、０．００３０以下、特に好ましくは０．００２７以下、０．００２６以下となり得る。
【0123】
本発明の樹脂組成物は、ラミネート後のムラの発生を抑えることができるという特徴を有し得る。したがって、一実施形態において、下記試験例１のように本発明の樹脂組成物を内層基板にラミネートした後、内層基板周囲の樹脂の凹みを観察した場合に、凹みが観察され得ない。
【0124】
一実施形態において、本発明の樹脂組成物の硬化物は、線熱膨張係数（ＣＴＥ）が低いという特徴を有し得る。したがって、一実施形態において、下記試験例３のように測定した硬化物の線熱膨張係数（ＣＴＥ）は、好ましくは４０ｐｐｍ／℃以下、より好ましくは３５ｐｐｍ／℃以下、さらに好ましくは３０ｐｐｍ／℃以下、特に好ましくは２５ｐｐｍ／℃以下である。下限については特に限定されないが、１ｐｐｍ／℃以上等とし得る。
【0125】
＜樹脂組成物の用途＞
本発明の樹脂組成物は、絶縁用途の樹脂組成物、特に、絶縁層を形成するための樹脂組成物として好適に使用することができる。具体的には、絶縁層上に形成される導体層（再配線層を含む）を形成するための当該絶縁層を形成するための樹脂組成物（導体層を形成するための絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。また、後述するプリント配線板において、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はまた、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。
本発明の樹脂組成物は、絶縁用途の樹脂組成物、特に、絶縁層を形成するための樹脂組成物として好適に使用することができる。具体的には、絶縁層上に形成される導体層（再配線層を含む）を形成するための当該絶縁層を形成するための樹脂組成物（導体層を形成するための絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。また、後述するプリント配線板において、プリント配線板の絶縁層を形成するための樹脂組成物（プリント配線板の絶縁層形成用樹脂組成物）として好適に使用することができる。本発明の樹脂組成物はまた、樹脂シート、プリプレグ等のシート状積層材料、ソルダーレジスト、アンダーフィル材、ダイボンディング材、半導体封止材、穴埋め樹脂、部品埋め込み樹脂等、樹脂組成物が必要とされる用途で広範囲に使用できる。
【0126】
また、例えば、以下の（１）～（６）工程を経て半導体チップパッケージが製造される場合、本発明の樹脂組成物は、再配線層を形成するための絶縁層としての再配線形成層用の樹脂組成物（再配線形成層形成用の樹脂組成物）、及び半導体チップを封止するための樹脂組成物（半導体チップ封止用の樹脂組成物）としても好適に使用することができる。半導体チップパッケージが製造される際、封止層上に更に再配線層を形成してもよい。
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
（１）基材に仮固定フィルムを積層する工程、
（２）半導体チップを、仮固定フィルム上に仮固定する工程、
（３）半導体チップ上に封止層を形成する工程、
（４）基材及び仮固定フィルムを半導体チップから剥離する工程、
（５）半導体チップの基材及び仮固定フィルムを剥離した面に、絶縁層としての再配線形成層を形成する工程、及び
（６）再配線形成層上に、導体層としての再配線層を形成する工程
【0127】
また、本発明の樹脂組成物は、部品埋め込み性に良好な絶縁層をもたらすことから、プリント配線板が部品内蔵回路板である場合にも好適に使用することができる。
【0128】
＜シート状積層材料＞
本発明の樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して使用することもできるが、工業的には一般に、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いることが好適である。
本発明の樹脂組成物は、ワニス状態で塗布して使用することもできるが、工業的には一般に、該樹脂組成物を含有するシート状積層材料の形態で用いることが好適である。
【0129】
シート状積層材料としては、以下に示す樹脂シート、プリプレグが好ましい。
【0130】
一実施形態において、樹脂シートは、支持体と、該支持体上に設けられた樹脂組成物の層とを含んでなり、樹脂組成物の層は本発明の樹脂組成物から形成される。
【0131】
樹脂組成物の層の厚さは、プリント配線板の薄型化、及び当該樹脂組成物の硬化物が薄膜であっても絶縁性に優れた硬化物を提供できるという観点から、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下である。樹脂組成物の層の厚さの下限は、特に限定されないが、通常、５μｍ以上、１０μｍ以上等とし得る。
【0132】
支持体としては、例えば、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔、離型紙が挙げられ、プラスチック材料からなるフィルム、金属箔が好ましい。
【0133】
支持体としてプラスチック材料からなるフィルムを使用する場合、プラスチック材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（以下「ＰＥＴ」と略称することがある。）、ポリエチレンナフタレート（以下「ＰＥＮ」と略称することがある。）等のポリエステル、ポリカーボネート（以下「ＰＣ」と略称することがある。）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル、環状ポリオレフィン、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリエーテルサルファイド（ＰＥＳ）、ポリエーテルケトン、ポリイミド等が挙げられる。中でも、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく、安価なポリエチレンテレフタレートが特に好ましい。
【0134】
支持体として金属箔を使用する場合、金属箔としては、例えば、銅箔、アルミニウム箔等が挙げられ、銅箔が好ましい。銅箔としては、銅の単金属からなる箔を用いてもよく、銅と他の金属（例えば、スズ、クロム、銀、マグネシウム、ニッケル、ジルコニウム、ケイ素、チタン等）との合金からなる箔を用いてもよい。
【0135】
支持体は、樹脂組成物の層と接合する面にマット処理、コロナ処理、帯電防止処理を施してあってもよい。
【0136】
また、支持体としては、樹脂組成物の層と接合する面に離型層を有する離型層付き支持体を使用してもよい。離型層付き支持体の離型層に使用する離型剤としては、例えば、アルキド樹脂、ポリオレフィン樹脂、ウレタン樹脂、及びシリコーン樹脂からなる群から選択される１種以上の離型剤が挙げられる。離型層付き支持体は、市販品を用いてもよく、例えば、アルキド樹脂系離型剤を主成分とする離型層を有するＰＥＴフィルムである、リンテック社製の「ＳＫ－１」、「ＡＬ－５」、「ＡＬ－７」、東レ社製の「ルミラーＴ６０」、帝人社製の「ピューレックス」、ユニチカ社製の「ユニピール」等が挙げられる。
【0137】
支持体の厚さは、特に限定されないが、５μｍ～７５μｍの範囲が好ましく、１０μｍ～６０μｍの範囲がより好ましい。なお、離型層付き支持体を使用する場合、離型層付き支持体全体の厚さが上記範囲であることが好ましい。
【0138】
一実施形態において、樹脂シートは、さらに必要に応じて、任意の層を含んでいてもよい。斯かる任意の層としては、例えば、樹脂組成物の層の支持体と接合していない面（即ち、支持体とは反対側の面）に設けられた、支持体に準じた保護フィルム等が挙げられる。保護フィルムの厚さは、特に限定されるものではないが、例えば、１μｍ～４０μｍである。保護フィルムを積層することにより、樹脂組成物の層の表面へのゴミ等の付着やキズを抑制することができる。
【0139】
樹脂シートは、例えば、ワニス状の樹脂組成物を、ダイコーター等を用いて支持体上に塗布し、更に乾燥させて樹脂組成物層を形成させることにより製造することができる。
【0140】
乾燥は、加熱、熱風吹きつけ等の公知の方法により実施してよい。乾燥条件は特に限定されないが、樹脂組成物の層中の有機溶剤の含有量が、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１５質量％以下、さらに好ましくは１０質量％以下、さらにより好ましくは７質量％以下、特に好ましくは５質量％以下となるように乾燥させる。樹脂組成物（ワニス状）中の有機溶剤の沸点や樹脂組成物の層の厚みによっても異なるが、例えば５０℃～２００℃、好ましくは５０℃～１５０℃で３分間～１０分間乾燥することにより、フィルム状の樹脂組成物の層を形成することができる。
【0141】
樹脂シートは、ロール状に巻きとって保存することが可能である。樹脂シートが保護フィルムを有する場合、保護フィルムを剥がすことによって使用可能となる。
【0142】
一実施形態において、プリプレグは、シート状繊維基材に本発明の樹脂組成物を含浸させて形成される。
【0143】
プリプレグに用いるシート状繊維基材は特に限定されず、ガラスクロス、アラミド不織布、液晶ポリマー不織布等のプリプレグ用基材として常用されているものを用いることができる。プリント配線板の薄型化の観点から、シート状繊維基材の厚さは、好ましくは５０μｍ以下、より好ましくは４０μｍ以下、さらに好ましくは３０μｍ以下、特に好ましくは２０μｍ以下である。シート状繊維基材の厚さの下限は特に限定されない。通常、１０μｍ以上である。
【0144】
プリプレグは、ホットメルト法、ソルベント法等の公知の方法により製造することができる。
【0145】
プリプレグの厚さは、上述の樹脂シートにおける樹脂組成物の層と同様の範囲とし得る。
【0146】
本発明のシート状積層材料は、プリント配線板の絶縁層を形成するため（プリント配線板の絶縁層用）に好適に使用することができ、プリント配線板の層間絶縁層を形成するため（プリント配線板の層間絶縁層用）により好適に使用することができる。
【0147】
＜プリント配線板＞
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物を硬化して得られる硬化物からなる絶縁層を含む。
本発明のプリント配線板は、本発明の樹脂組成物を硬化して得られる硬化物からなる絶縁層を含む。
【0148】
プリント配線板は、例えば、上述の樹脂シートを用いて、下記（Ｉ）及び（ＩＩ）の工程を含む方法により製造することができる。
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物の層が内層基板と接合するように積層（ラミネート）する工程
（ＩＩ）樹脂組成物の層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
（Ｉ）内層基板上に、樹脂シートを、樹脂シートの樹脂組成物の層が内層基板と接合するように積層（ラミネート）する工程
（ＩＩ）樹脂組成物の層を硬化（例えば熱硬化）して絶縁層を形成する工程
【0149】
工程（Ｉ）で用いる「内層基板」とは、プリント配線板の基板となる部材であって、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、ＢＴレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等が挙げられる。また、該基板は、その片面又は両面に導体層を有していてもよく、この導体層はパターン加工されていてもよい。基板の片面または両面に導体層（回路）が形成された内層基板は「内層回路基板」ということがある。またプリント配線板を製造する際に、さらに絶縁層及び／又は導体層が形成されるべき中間製造物も本発明でいう「内層基板」に含まれる。プリント配線板が部品内蔵回路板である場合、部品を内蔵した内層基板を使用してもよい。
【0150】
内層基板と樹脂シートの積層は、例えば、支持体側から樹脂シートを内層基板に加熱圧着することにより行うことができる。樹脂シートを内層基板に加熱圧着する部材（以下、「加熱圧着部材」ともいう。）としては、例えば、加熱された金属板（ＳＵＳ鏡板等）又は金属ロール（ＳＵＳロール）等が挙げられる。なお、加熱圧着部材を樹脂シートに直接プレスするのではなく、内層基板の表面凹凸に樹脂シートが十分に追随するよう、耐熱ゴム等の弾性材を介してプレスするのが好ましい。
【0151】
内層基板と樹脂シートの積層は、真空ラミネート法により実施してよい。真空ラミネート法において、加熱圧着温度は、好ましくは６０℃～１６０℃、より好ましくは８０℃～１４０℃の範囲であり、加熱圧着圧力は、好ましくは０．０９８ＭＰａ～１．７７ＭＰａ、より好ましくは０．２９ＭＰａ～１．４７ＭＰａの範囲であり、加熱圧着時間は、好ましくは２０秒間～４００秒間、より好ましくは３０秒間～３００秒間の範囲である。積層は、好ましくは圧力２６．７ｈＰａ以下の減圧条件下で実施され得る。
【0152】
積層は、市販の真空ラミネーターによって行うことができる。市販の真空ラミネーターとしては、例えば、名機製作所社製の真空加圧式ラミネーター、ニッコー・マテリアルズ社製のバキュームアップリケーター、バッチ式真空加圧ラミネーター等が挙げられる。
【0153】
積層の後に、常圧下（大気圧下）、例えば、加熱圧着部材を支持体側からプレスすることにより、積層された樹脂シートの平滑化処理を行ってもよい。平滑化処理のプレス条件は、上記積層の加熱圧着条件と同様の条件とすることができる。平滑化処理は、市販のラミネーターによって行うことができる。なお、積層と平滑化処理は、上記の市販の真空ラミネーターを用いて連続的に行ってもよい。
【0154】
支持体は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に除去してもよく、工程（ＩＩ）の後に除去してもよい。
【0155】
工程（ＩＩ）において、樹脂組成物の層を硬化（例えば熱硬化）して、樹脂組成物の硬化物からなる絶縁層を形成する。樹脂組成物の層の硬化条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常採用される条件を使用してよい。
【0156】
例えば、樹脂組成物の層の熱硬化条件は、樹脂組成物の種類等によっても異なるが、一実施形態において、硬化温度は好ましくは１２０℃～２４０℃、より好ましくは１５０℃～２２０℃、さらに好ましくは１７０℃～２１０℃である。硬化時間は好ましくは５分間～１２０分間、より好ましくは１０分間～１００分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間とすることができる。
【0157】
樹脂組成物の層を熱硬化させる前に、樹脂組成物の層を硬化温度よりも低い温度にて予備加熱してもよい。例えば、樹脂組成物の層を熱硬化させるのに先立ち、５０℃～１２０℃、好ましくは６０℃～１１５℃、より好ましくは７０℃～１１０℃の温度にて、樹脂組成物の層を５分間以上、好ましくは５分間～１５０分間、より好ましくは１５分間～１２０分間、さらに好ましくは１５分間～１００分間予備加熱してもよい。
【0158】
プリント配線板を製造するに際しては、（ＩＩＩ）絶縁層に穴あけする工程、（ＩＶ）絶縁層を粗化処理する工程、（Ｖ）導体層を形成する工程をさらに実施してもよい。これらの工程（ＩＩＩ）乃至工程（Ｖ）は、プリント配線板の製造に用いられる、当業者に公知の各種方法に従って実施してよい。なお、支持体を工程（ＩＩ）の後に除去する場合、該支持体の除去は、工程（ＩＩ）と工程（ＩＩＩ）との間、工程（ＩＩＩ）と工程（ＩＶ）の間、又は工程（ＩＶ）と工程（Ｖ）との間に実施してよい。また、必要に応じて、工程（ＩＩ）～工程（Ｖ）の絶縁層及び導体層の形成を繰り返して実施し、多層配線板を形成してもよい。
【0159】
他の実施形態において、本発明のプリント配線板は、上述のプリプレグを用いて製造することができる。製造方法は基本的に樹脂シートを用いる場合と同様である。
【0160】
工程（ＩＩＩ）は、絶縁層に穴あけする工程であり、これにより絶縁層にビアホール、スルーホール等のホールを形成することができる。工程（ＩＩＩ）は、絶縁層の形成に使用した樹脂組成物の組成等に応じて、例えば、ドリル、レーザー、プラズマ等を使用して実施してよい。ホールの寸法や形状は、プリント配線板のデザインに応じて適宜決定してよい。
【0161】
工程（ＩＶ）は、絶縁層を粗化処理する工程である。通常、この工程（ＩＶ）において、スミアの除去も行われる。粗化処理の手順、条件は特に限定されず、プリント配線板の絶縁層を形成するに際して通常使用される公知の手順、条件を採用することができる。例えば、膨潤液による膨潤処理、酸化剤による粗化処理、中和液による中和処理をこの順に実施して絶縁層を粗化処理することができる。
【0162】
粗化処理に用いる膨潤液としては特に限定されないが、アルカリ溶液、界面活性剤溶液等が挙げられ、好ましくはアルカリ溶液であり、該アルカリ溶液としては、水酸化ナトリウム溶液、水酸化カリウム溶液がより好ましい。市販されている膨潤液としては、例えば、アトテックジャパン社製の「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＰ」、「スウェリング・ディップ・セキュリガンスＳＢＵ」等が挙げられる。膨潤液による膨潤処理は、特に限定されないが、例えば、３０℃～９０℃の膨潤液に絶縁層を１分間～２０分間浸漬することにより行うことができる。絶縁層の樹脂の膨潤を適度なレベルに抑える観点から、４０℃～８０℃の膨潤液に絶縁層を５分間～１５分間浸漬させることが好ましい。
【0163】
粗化処理に用いる酸化剤としては、特に限定されないが、例えば、水酸化ナトリウムの水溶液に過マンガン酸カリウム又は過マンガン酸ナトリウムを溶解したアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。アルカリ性過マンガン酸溶液等の酸化剤による粗化処理は、６０℃～１００℃に加熱した酸化剤溶液に絶縁層を１０分間～３０分間浸漬させて行うことが好ましい。また、アルカリ性過マンガン酸溶液における過マンガン酸塩の濃度は５質量％～１０質量％が好ましい。市販されている酸化剤としては、例えば、アトテックジャパン社製の「コンセントレート・コンパクトＣＰ」、「ドージングソリューション・セキュリガンスＰ」等のアルカリ性過マンガン酸溶液が挙げられる。
【0164】
また、粗化処理に用いる中和液としては、酸性の水溶液が好ましく、市販品としては、例えば、アトテックジャパン社製の「リダクションソリューション・セキュリガントＰ」が挙げられる。
【0165】
中和液による処理は、酸化剤による粗化処理がなされた処理面を３０℃～８０℃の中和液に５分間～３０分間浸漬させることにより行うことができる。作業性等の点から、酸化剤による粗化処理がなされた対象物を、４０℃～７０℃の中和液に５分間～２０分間浸漬する方法が好ましい。
【0166】
一実施形態において、粗化処理後の絶縁層表面の算術平均粗さ（Ｒａ）は、特に限定されるものではないが、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。下限については特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ以上、２ｎｍ以上等とし得る。また、粗化処理後の絶縁層表面の二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）は、好ましくは５００ｎｍ以下、より好ましくは４００ｎｍ以下、さらに好ましくは３００ｎｍ以下である。下限については特に限定されるものではなく、例えば、１ｎｍ以上、２ｎｍ以上等とし得る。絶縁層表面の算術平均粗さ（Ｒａ）及び二乗平均平方根粗さ（Ｒｑ）は、非接触型表面粗さ計を用いて測定することができる。
【0167】
工程（Ｖ）は、導体層を形成する工程であり、絶縁層上に導体層を形成する。導体層に使用する導体材料は特に限定されない。好適な実施形態では、導体層は、金、白金、パラジウム、銀、銅、アルミニウム、コバルト、クロム、亜鉛、ニッケル、チタン、タングステン、鉄、スズ及びインジウムからなる群から選択される１種以上の金属を含む。導体層は、単金属層であっても合金層であってもよく、合金層としては、例えば、上記の群から選択される２種以上の金属の合金（例えば、ニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金及び銅・チタン合金）から形成された層が挙げられる。中でも、導体層形成の汎用性、コスト、パターニングの容易性等の観点から、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金、銅・ニッケル合金、銅・チタン合金の合金層が好ましく、クロム、ニッケル、チタン、アルミニウム、亜鉛、金、パラジウム、銀若しくは銅の単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層がより好ましく、銅の単金属層が更に好ましい。
【0168】
導体層は、単層構造であっても、異なる種類の金属若しくは合金からなる単金属層又は合金層が２層以上積層した複層構造であってもよい。導体層が複層構造である場合、絶縁層と接する層は、クロム、亜鉛若しくはチタンの単金属層、又はニッケル・クロム合金の合金層であることが好ましい。
【0169】
導体層の厚さは、所望のプリント配線板のデザインによるが、一般に３μｍ～３５μｍ、好ましくは５μｍ～３０μｍである。
【0170】
一実施形態において、導体層は、メッキにより形成してよい。例えば、セミアディティブ法、フルアディティブ法等の従来公知の技術により絶縁層の表面にメッキして、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができ、製造の簡便性の観点から、セミアディティブ法により形成することが好ましい。以下、導体層をセミアディティブ法により形成する例を示す。
【0171】
まず、絶縁層の表面に、無電解メッキによりメッキシード層を形成する。次いで、形成されたメッキシード層上に、所望の配線パターンに対応してメッキシード層の一部を露出させるマスクパターンを形成する。露出したメッキシード層上に、電解メッキにより金属層を形成した後、マスクパターンを除去する。その後、不要なメッキシード層をエッチング等により除去して、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0172】
他の実施形態において、導体層は、金属箔を使用して形成してよい。金属箔を使用して導体層を形成する場合、工程（Ｖ）は、工程（Ｉ）と工程（ＩＩ）の間に実施することが好適である。例えば、工程（Ｉ）の後、支持体を除去し、露出した樹脂組成物の層の表面に金属箔を積層する。樹脂組成物の層と金属箔との積層は、真空ラミネート法により実施してよい。積層の条件は、工程（Ｉ）について説明した条件と同様としてよい。次いで、工程（ＩＩ）を実施して絶縁層を形成する。その後、絶縁層上の金属箔を利用して、サブトラクティブ法、モディファイドセミアディティブ法等の従来の公知の技術により、所望の配線パターンを有する導体層を形成することができる。
【0173】
金属箔は、例えば、電解法、圧延法等の公知の方法により製造することができる。金属箔の市販品としては、例えば、ＪＸ日鉱日石金属社製のＨＬＰ箔、ＪＸＵＴ－ＩＩＩ箔、三井金属鉱山社製の３ＥＣ－ＩＩＩ箔、ＴＰ－ＩＩＩ箔等が挙げられる。
【0174】
＜半導体装置＞
本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を用いて製造することができる。
本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を含む。本発明の半導体装置は、本発明のプリント配線板を用いて製造することができる。
【0175】
半導体装置としては、電気製品（例えば、コンピューター、携帯電話、デジタルカメラ及びテレビ等）及び乗物（例えば、自動二輪車、自動車、電車、船舶及び航空機等）等に供される各種半導体装置が挙げられる。
【実施例0176】
以下、本発明を実施例により具体的に説明する。本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、以下において、量を表す「部」及び「％」は、別途明示のない限り、それぞれ「質量部」及び「質量％」を意味する。特に温度及び圧力の指定が無い場合の温度条件及び圧力条件は、室温（２３℃）及び大気圧（１ａｔｍ）である。
【0177】
＜実施例１＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０部、エタノール１０部を加え、攪拌しながら加熱溶解させた。これを室温にまで冷却し、エポキシ樹脂溶解組成物を調製した。この溶解組成物に活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）３０部、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）５部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）９０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．１部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０部、エタノール１０部を加え、攪拌しながら加熱溶解させた。これを室温にまで冷却し、エポキシ樹脂溶解組成物を調製した。この溶解組成物に活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）３０部、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）５部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）９０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．１部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0178】
＜実施例２＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０部をトルエン４０部に変更し、エタノール１０部をメタノール１０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０部をトルエン４０部に変更し、エタノール１０部をメタノール１０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0179】
＜実施例３＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０部をシクロヘキサノン４０部に変更し、エタノール１０部を２－メトキシプロパノール１０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０部をシクロヘキサノン４０部に変更し、エタノール１０部を２－メトキシプロパノール１０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0180】
＜実施例４＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４５部、エタノール５部を加え、攪拌しながら加熱溶解させた。これを室温にまで冷却し、エポキシ樹脂溶解組成物を調製した。この溶解組成物に活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、活性エステル基当量約２２０ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６２質量％のトルエン溶液）３０部、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）５部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）９０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．１部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４５部、エタノール５部を加え、攪拌しながら加熱溶解させた。これを室温にまで冷却し、エポキシ樹脂溶解組成物を調製した。この溶解組成物に活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、活性エステル基当量約２２０ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６２質量％のトルエン溶液）３０部、フェノキシ樹脂（三菱化学社製「ＹＸ７５５３ＢＨ３０」、不揮発分３０質量％のＭＥＫとシクロヘキサノンの１：１溶液）５部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）９０部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．１部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0181】
＜実施例５＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）３０部、エタノール２０部を加え、攪拌しながら加熱溶解させた。これを室温にまで冷却し、エポキシ樹脂溶解組成物を調製した。この溶解組成物に活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、活性エステル基当量約２２０ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６２質量％のトルエン溶液）３０部、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）５部、ビフェニルアラルキルノボラック型マレイミド（日本化薬社製「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、不揮発成分率７０％のＭＥＫ／トルエン混合溶液）２部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）９２部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．１部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部にメチルエチルケトン（ＭＥＫ）３０部、エタノール２０部を加え、攪拌しながら加熱溶解させた。これを室温にまで冷却し、エポキシ樹脂溶解組成物を調製した。この溶解組成物に活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８１５０－６２Ｔ」、活性エステル基当量約２２０ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６２質量％のトルエン溶液）３０部、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）５部、ビフェニルアラルキルノボラック型マレイミド（日本化薬社製「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、不揮発成分率７０％のＭＥＫ／トルエン混合溶液）２部、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）９２部、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）０．１部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0182】
＜実施例６＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を３０部から４０部に変更し、エタノールの使用量を２０部から１０部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９２部から９３部に変更し、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）の使用量を０．１部から０．５部に変更し、ビフェニルアラルキルノボラック型マレイミド（日本化薬社製「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、不揮発成分率７０％のＭＥＫ／トルエン混合溶液）２部の代わりにマレイミド末端ポリイミド化合物（ＤＭＩ社製「ＢＭＩ－１５００」）を１部使用した以外は、実施例５と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を３０部から４０部に変更し、エタノールの使用量を２０部から１０部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９２部から９３部に変更し、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）の使用量を０．１部から０．５部に変更し、ビフェニルアラルキルノボラック型マレイミド（日本化薬社製「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、不揮発成分率７０％のＭＥＫ／トルエン混合溶液）２部の代わりにマレイミド末端ポリイミド化合物（ＤＭＩ社製「ＢＭＩ－１５００」）を１部使用した以外は、実施例５と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0183】
＜実施例７＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を３０部から４０部に変更し、エタノールの使用量を２０部から１０部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９２部から９３部に変更し、ビフェニルアラルキルノボラック型マレイミド（日本化薬社製「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、不揮発成分率７０％のＭＥＫ／トルエン混合溶液）２部の代わりにメタクリル変性ポリフェニレンエーテル（ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチックス社製「ＳＡ９０００－１１１」）を２部使用した以外は、実施例５と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を３０部から４０部に変更し、エタノールの使用量を２０部から１０部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９２部から９３部に変更し、ビフェニルアラルキルノボラック型マレイミド（日本化薬社製「ＭＩＲ－３０００－７０ＭＴ」、不揮発成分率７０％のＭＥＫ／トルエン混合溶液）２部の代わりにメタクリル変性ポリフェニレンエーテル（ＳＡＢＩＣイノベーティブプラスチックス社製「ＳＡ９０００－１１１」）を２部使用した以外は、実施例５と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0184】
＜実施例８＞
活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）３０部の代わりに活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、活性エステル基当量約２３８ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６２質量％のトルエン溶液）を３０部使用し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から９３部に変更し、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）の使用量を０．１部から０．５部に変更し、ビニルベンジル変性ポリフェニレンエーテル（三菱瓦斯化学社製「ＯＰＥ－２Ｓｔ ２２００」、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）２部を追加で使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）３０部の代わりに活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰ－Ｂ－８１５１－６２Ｔ」、活性エステル基当量約２３８ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６２質量％のトルエン溶液）を３０部使用し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から９３部に変更し、イミダゾール系硬化促進剤（四国化成工業社製「１Ｂ２ＰＺ」、１－ベンジル－２－フェニルイミダゾール）の使用量を０．１部から０．５部に変更し、ビニルベンジル変性ポリフェニレンエーテル（三菱瓦斯化学社製「ＯＰＥ－２Ｓｔ ２２００」、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）２部を追加で使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0185】
＜実施例９＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部の代わりにビキシレノール型エポキシ樹脂（三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」、エポキシ当量約１８５）５部及びビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「８２８ＥＬ」、エポキシ当量約１８０）５部使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部の代わりにビキシレノール型エポキシ樹脂（三菱化学（株）製「ＹＸ４０００ＨＫ」、エポキシ当量約１８５）５部及びビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「８２８ＥＬ」、エポキシ当量約１８０）５部使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0186】
＜実施例１０＞
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部の代わりにビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ３０００Ｌ」、エポキシ当量約２６９ｇ／ｅｑ．）５部およびビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「８２８ＥＬ」、エポキシ当量約１８０）５部を使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
ナフタレン型エポキシ樹脂（ＤＩＣ社製「ＨＰ－４０３２－ＳＳ」、エポキシ当量約１４４）１０部の代わりにビフェニル型エポキシ樹脂（日本化薬社製「ＮＣ３０００Ｌ」、エポキシ当量約２６９ｇ／ｅｑ．）５部およびビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（三菱ケミカル社製「８２８ＥＬ」、エポキシ当量約１８０）５部を使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0187】
＜実施例１１＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を４０部から３２部に変更し、エタノールの使用量を１０部から８部に変更し、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部の代わりにトリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）２部を使用し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から６０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を４０部から３２部に変更し、エタノールの使用量を１０部から８部に変更し、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部の代わりにトリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）２部を使用し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から６０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0188】
＜実施例１２＞
エタノール１０部の代わりに１－オクタノール１０部を使用し、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）の使用量を３０部から１５部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から８０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
エタノール１０部の代わりに１－オクタノール１０部を使用し、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）の使用量を３０部から１５部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から８０部に変更した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0189】
＜比較例１＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を４０部から５０部に変更し、エタノール１０部を使用せず、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部の代わりにトリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）２部を使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を４０部から５０部に変更し、エタノール１０部を使用せず、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－３０１８－５０Ｐ」、活性基当量約１５１ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％の２－メトキシプロパノール溶液）２部の代わりにトリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）２部を使用した以外は、実施例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0190】
＜比較例２＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部の代わりにトルエン５０部を使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部の代わりにトルエン５０部を使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0191】
＜比較例３＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部の代わりにシクロヘキサノン５０部を使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部の代わりにシクロヘキサノン５０部を使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0192】
＜比較例４＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部の代わりにＮ，Ｎ―ジメチルホルムアミド５０部を使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部の代わりにＮ，Ｎ―ジメチルホルムアミド５０部を使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0193】
＜比較例５＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を５０部から２０部に変更し、エタノールを３０部使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物の調製を試みたが、非粒子状不揮発成分が析出した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を５０部から２０部に変更し、エタノールを３０部使用した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物の調製を試みたが、非粒子状不揮発成分が析出した。
【0194】
＜比較例６＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を５０部から４０部に変更し、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）の使用量を３０部から１０部に変更し、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）の使用量を２部から５部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から６５部に変更した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）の使用量を５０部から４０部に変更し、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）の使用量を３０部から１０部に変更し、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）の使用量を２部から５部に変更し、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から６５部に変更した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0195】
＜比較例７＞
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部をシクロヘキサノン２０部に変更し、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）の使用量を３０部から２０部に変更し、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）の使用量を２部から５部に変更し、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）を使用せず、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から３５部に変更した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
メチルエチルケトン（ＭＥＫ）５０部をシクロヘキサノン２０部に変更し、活性エステル化合物（ＤＩＣ社製「ＨＰＣ－８０００－６５Ｔ」、活性エステル基当量約２２３ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６５％のトルエン溶液）の使用量を３０部から２０部に変更し、トリアジン骨格含有フェノール系硬化剤（ＤＩＣ社製「ＬＡ－７０５４」、活性基当量約１２５ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率６０％のＭＥＫ溶液）の使用量を２部から５部に変更し、カルボジイミド系硬化剤（日清紡ケミカル社製「Ｖ－０３」、活性基当量約２１６ｇ／ｅｑ．、不揮発成分率５０％のトルエン溶液）を使用せず、シランカップリング剤（信越化学工業社製「ＫＢＭ－５７３」）で表面処理された球形シリカ（アドマテックス社製「ＳＯ－Ｃ２」、平均粒径０．５μｍ、比表面積５．８ｍ２／ｇ）の使用量を９０部から３５部に変更した以外は、比較例１と同様にして、ワニス状の樹脂組成物を調製した。
【0196】
＜試験例１：ラミネート後のムラの評価＞
（１）樹脂シートの用意
支持体である離型処理付きポリエチレンテレフタレートフィルム（リンテック社製「ＡＬ５」、厚さ３８μｍ）の離型面上に、樹脂組成物の層の厚みが４０μｍとなるように実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を均一に塗布し、８０～１２０℃（平均１００℃）で５分間乾燥させて、支持体付き樹脂シートを作製した。得られた樹脂シートの残留溶剤量は３．０重量％であった。実施例１については、乾燥時間が５分のものに加えて、乾燥時間が７分のものも作製した。比較例５については、得られた樹脂組成物からは析出物が生じたため、樹脂シートを作製していない。得られた樹脂シートの樹脂組成物の層の乾燥後残留溶剤量は下記表１に記載の通りである。
（１）樹脂シートの用意
支持体である離型処理付きポリエチレンテレフタレートフィルム（リンテック社製「ＡＬ５」、厚さ３８μｍ）の離型面上に、樹脂組成物の層の厚みが４０μｍとなるように実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を均一に塗布し、８０～１２０℃（平均１００℃）で５分間乾燥させて、支持体付き樹脂シートを作製した。得られた樹脂シートの残留溶剤量は３．０重量％であった。実施例１については、乾燥時間が５分のものに加えて、乾燥時間が７分のものも作製した。比較例５については、得られた樹脂組成物からは析出物が生じたため、樹脂シートを作製していない。得られた樹脂シートの樹脂組成物の層の乾燥後残留溶剤量は下記表１に記載の通りである。
【0197】
（２）内層基板の用意
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして銅表面の粗化処理を行った。
内層回路を形成したガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（銅箔の厚さ１８μｍ、基板の厚さ０．４ｍｍ、パナソニック社製「Ｒ１５１５Ａ」）の両面をマイクロエッチング剤（メック社製「ＣＺ８１０１」）にて１μｍエッチングして銅表面の粗化処理を行った。
【0198】
（３）樹脂シートのラミネート
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、実施例および比較例で得られた樹脂シートを樹脂組成物の層が内層基板と接するように、内層基板の両面にラミネート（積層）した。ラミネートは、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスを行った。
バッチ式真空加圧ラミネーター（ニッコー・マテリアルズ社製、２ステージビルドアップラミネーター「ＣＶＰ７００」）を用いて、実施例および比較例で得られた樹脂シートを樹脂組成物の層が内層基板と接するように、内層基板の両面にラミネート（積層）した。ラミネートは、３０秒間減圧して気圧を１３ｈＰａ以下に調整した後、１２０℃、圧力０．７４ＭＰａにて３０秒間圧着させることにより実施した。次いで、１００℃、圧力０．５ＭＰａにて６０秒間熱プレスを行った。
【0199】
（４）ラミネート後のムラの評価
ラミネート後に、内層基板の周囲に沿って樹脂の凹みが観察されるものを「あり」、凹みが観察されないものを「なし」と評価した。
ラミネート後に、内層基板の周囲に沿って樹脂の凹みが観察されるものを「あり」、凹みが観察されないものを「なし」と評価した。
【0200】
＜試験例２：誘電正接の測定＞
（１）評価用硬化物の作製
離型剤処理されたＰＥＴフィルム（リンテック社製「５０１０１０」、厚み５０μｍ、２４０ｍｍ角）の離型剤未処理面に、ガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（パナソニック社製「Ｒ５７１５ＥＳ」、厚み０．７ｍｍ、２５５ｍｍ角）を重ね四辺をポリイミド接着テープ（幅１０ｍｍ）で固定した（以下、「固定ＰＥＴフィルム」ということがある。）。
（１）評価用硬化物の作製
離型剤処理されたＰＥＴフィルム（リンテック社製「５０１０１０」、厚み５０μｍ、２４０ｍｍ角）の離型剤未処理面に、ガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板（パナソニック社製「Ｒ５７１５ＥＳ」、厚み０．７ｍｍ、２５５ｍｍ角）を重ね四辺をポリイミド接着テープ（幅１０ｍｍ）で固定した（以下、「固定ＰＥＴフィルム」ということがある。）。
【0201】
実施例及び比較例で調製した樹脂組成物を上記「固定ＰＥＴフィルム」の離型処理面上に乾燥後の樹脂組成物の層の厚さが４０μｍとなるようにダイコーターにて塗布し、８０℃～１２０℃（平均１００℃）で１０分間乾燥し樹脂シートを得た。次いで、１８０℃のオーブンに投入後９０分間の硬化条件で樹脂組成物の層を熱硬化させた。熱硬化後、ポリイミド接着テープを剥がし、硬化物をガラス布基材エポキシ樹脂両面銅張積層板から取り外し、更にＰＥＴフィルム（リンテック社製「５０１０１０」）も剥離して、シート状の評価用硬化物を得た。
【0202】
（２）誘電正接の測定
評価用硬化物を長さ８０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出し評価サンプルとした。この評価サンプルについてアジレントテクノロジーズ（Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）社製ＨＰ８３６２Ｂ装置を用い空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて誘電正接を測定した。２つ試験片について測定を行い、平均値を算出した。
評価用硬化物を長さ８０ｍｍ、幅２ｍｍに切り出し評価サンプルとした。この評価サンプルについてアジレントテクノロジーズ（Ａｇｉｌｅｎｔ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ）社製ＨＰ８３６２Ｂ装置を用い空洞共振摂動法により測定周波数５．８ＧＨｚ、測定温度２３℃にて誘電正接を測定した。２つ試験片について測定を行い、平均値を算出した。
【0203】
＜試験例３：線熱膨張係数の評価＞
試験例２（１）で得た評価用硬化物を、長さ約１５ｍｍ、幅約５ｍｍの試験片に切断し、（株）リガク製熱機械分析装置（Ｔｈｅｒｍｏ Ｐｌｕｓ ＴＭＡ８３１０）を使用して、引張加重法で熱機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、荷重１ｇ、昇温速度５℃／分の測定条件にて連続して２回測定した。２回目の測定においてガラス転移温度と、２５℃から１５０℃までの平均線熱膨張率を算出した。
試験例２（１）で得た評価用硬化物を、長さ約１５ｍｍ、幅約５ｍｍの試験片に切断し、（株）リガク製熱機械分析装置（Ｔｈｅｒｍｏ Ｐｌｕｓ ＴＭＡ８３１０）を使用して、引張加重法で熱機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、荷重１ｇ、昇温速度５℃／分の測定条件にて連続して２回測定した。２回目の測定においてガラス転移温度と、２５℃から１５０℃までの平均線熱膨張率を算出した。
【0204】
実施例及び比較例の樹脂組成物の原料及び溶媒使用量並びに不揮発成分及び溶剤含有量、試験例の測定結果及び評価結果を下記表１に示す。
【0205】
【表1】
【0206】
表１に示す通り、（Ｃ）活性エステル化合物の含有率が低い比較例６、及び（Ｄ）無機充填材の含有率が低い比較例７では、誘電正接が比較的高い。（Ｃ）活性エステル化合物及び（Ｄ）無機充填材の含有率が高い比較例１～４では、誘電正接が低く抑えられているものの、ラミネート後にムラが発生した。これに対し、（Ａ－１）炭素数８以下のアルコール系溶剤を含む本発明の樹脂組成物を使用した場合は、誘電正接が低く抑えられ、さらにラミネート後のムラが発生しなかった。