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(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2022096066
(43)【公開日】2022-06-29
(54)【発明の名称】フラーレンの製造装置及び製造方法
(51)【国際特許分類】
C01B 32/154 20170101AFI20220622BHJP
【ＦＩ】
C01B32/154
【審査請求】未請求
【請求項の数】7
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2020208957
(22)【出願日】2020-12-17
(71)【出願人】
【識別番号】000002004
【氏名又は名称】昭和電工株式会社
(72)【発明者】
【氏名】飯野 匡
(72)【発明者】
【氏名】シュウ ティンティン
(72)【発明者】
【氏名】冨田 みゆき
(72)【発明者】
【氏名】大坪 裕彦
【テーマコード（参考）】
4G146
【Ｆターム（参考）】
4G146AA07
4G146BA12
4G146BC02
4G146BC27
4G146BC31A
4G146BC38A
4G146DA03
4G146DA21
4G146DA23
4G146DA31
4G146DA40
(57)【要約】
【課題】フラーレンの収率を向上させることを可能としたフラーレンの製造装置を提供する。
【解決手段】炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置は、一端側の壁部と、他端側の壁部と、前記一端側の壁部と前記他端側の壁部を囲む周壁部とを有する反応炉と、前記反応炉の一端側に設けられ、他端側に向けて前記炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを噴射して不完全燃焼させる第１の噴射部と、前記第１の噴射部の外側に配置され、第２の酸素含有ガスを反応炉２内に、噴射する第２の噴射部と、を有する。
【選択図】図２
【解決手段】炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置は、一端側の壁部と、他端側の壁部と、前記一端側の壁部と前記他端側の壁部を囲む周壁部とを有する反応炉と、前記反応炉の一端側に設けられ、他端側に向けて前記炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを噴射して不完全燃焼させる第１の噴射部と、前記第１の噴射部の外側に配置され、第２の酸素含有ガスを反応炉２内に、噴射する第２の噴射部と、を有する。
【選択図】図２
【特許請求の範囲】
【請求項1】
炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置であって、
一端側の壁部と、他端側の壁部と、前記一端側の壁部と前記他端側の壁部を囲む周壁部とを有する反応炉と、
前記反応炉の一端側に設けられ、他端側に向けて前記炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを噴射して不完全燃焼させる第１の噴射部と、
前記第１の噴射部の外側に配置され、第２の酸素含有ガスを反応炉２内に噴射する第２の噴射部と、を有するフラーレンの製造装置。
一端側の壁部と、他端側の壁部と、前記一端側の壁部と前記他端側の壁部を囲む周壁部とを有する反応炉と、
前記反応炉の一端側に設けられ、他端側に向けて前記炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを噴射して不完全燃焼させる第１の噴射部と、
前記第１の噴射部の外側に配置され、第２の酸素含有ガスを反応炉２内に噴射する第２の噴射部と、を有するフラーレンの製造装置。
【請求項2】
前記第２の噴射部が前記第１の噴射部を囲むように配置される請求項１に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項3】
前記第２の噴射部は、前記一端側と前記他端側との間の周囲から前記第２の酸素含有ガスを噴射することを特徴とする請求項１に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項4】
前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする請求項１～３の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
【請求項5】
炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、
前記生成工程において、第１の噴射部から炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを前記反応炉内に噴射しながら、不完全燃焼させると共に、
第２の酸素含有ガスを前記第１の噴射部の外側に噴射することを特徴とするフラーレンの製造方法。
前記生成工程において、第１の噴射部から炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを前記反応炉内に噴射しながら、不完全燃焼させると共に、
第２の酸素含有ガスを前記第１の噴射部の外側に噴射することを特徴とするフラーレンの製造方法。
【請求項6】
前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする請求項５に記載のフラーレンの製造方法。
【請求項7】
前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする請求項６に記載のフラーレンの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本発明は、フラーレンの製造装置及び製造方法に関する。
【背景技術】
【0002】
フラーレンの製造方法として、反応炉内で炭化水素を含む原料ガス（以下、「原料ガス」ともいう）を不完全燃焼させることによって、フラーレンを生成する燃焼法が知られている（例えば、特許文献１，２を参照）。この燃焼法では、原料ガスの不完全燃焼により生成される煤状物の中に含まれるフラーレンを大量且つ安価に製造することが可能である。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0003】
【特許文献1】特開２００３－１６０３１６号公報
【特許文献1】特開２００３－１７１１０６号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0004】
ところで、上述した従来の燃焼法では、煤状物の中に含まれるフラーレンの収率が高くないため、このフラーレンの収率を高めて、フラーレンの製造コストを更に低減することが望まれている。
【0005】
本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、フラーレンの収率を向上させることを可能としたフラーレンの製造装置及び製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【0006】
本発明は以下の手段を提供する。
（１）炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置であって、一端側の壁部と、他端側の壁部と、前記一端側の壁部と前記他端側の壁部を囲む周壁部とを有する反応炉と、前記反応炉の一端側に設けられ、他端側に向けて前記炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを噴射して不完全燃焼させる第１の噴射部と、前記第１の噴射部の外側に配置され、第２の酸素含有ガスを反応炉２内に噴射する第２の噴射部と、を有するフラーレンの製造装置。
（２）前記第２の噴射部が前記第１の噴射部を囲むように配置される前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（３）前記第２の噴射部は、前記一端側と前記他端側との間の周囲から前記第２の酸素含有ガスを噴射することを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（４）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする前項（１）～（３）の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
（５）炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、前記生成工程において、第１の噴射部から炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを前記反応炉内に噴射しながら、不完全燃焼させると共に、第２の酸素含有ガスを前記第１の噴射部の外側に噴射することを特徴とするフラーレンの製造方法。
（６）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする前項（５）に記載のフラーレンの製造方法。
（７）前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする前項（６）に記載のフラーレンの製造方法。
（１）炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成するフラーレンの製造装置であって、一端側の壁部と、他端側の壁部と、前記一端側の壁部と前記他端側の壁部を囲む周壁部とを有する反応炉と、前記反応炉の一端側に設けられ、他端側に向けて前記炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを噴射して不完全燃焼させる第１の噴射部と、前記第１の噴射部の外側に配置され、第２の酸素含有ガスを反応炉２内に噴射する第２の噴射部と、を有するフラーレンの製造装置。
（２）前記第２の噴射部が前記第１の噴射部を囲むように配置される前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（３）前記第２の噴射部は、前記一端側と前記他端側との間の周囲から前記第２の酸素含有ガスを噴射することを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（４）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする前項（１）～（３）の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
（５）炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、前記生成工程において、第１の噴射部から炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを前記反応炉内に噴射しながら、不完全燃焼させると共に、第２の酸素含有ガスを前記第１の噴射部の外側に噴射することを特徴とするフラーレンの製造方法。
（６）前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする前項（５）に記載のフラーレンの製造方法。
（７）前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする前項（６）に記載のフラーレンの製造方法。
【発明の効果】
【0007】
以上のように、本発明によれば、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【0008】
【図1】本発明の一実施形態に係るフラーレンの製造装置の一例を示す構成図である。
【図2】本発明の第１の実施形態に係るバーナ９及び第２の噴射部１０Ａを備える反応炉の構成を示す断面図である。
【図4】本発明の第２の実施形態に係るバーナ９及び第２の噴射部１０Ｂを備える反応炉の構成を示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【0009】
以下、本発明を適用したフラーレンの製造装置について、図面を参照して詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を模式的に示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を模式的に示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
【0010】
（第１の実施形態）
先ず、本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置について、図１及び図２を用いて説明する。
図１は、本実施形態のフラーレンの製造装置１の一例を示す構成図である。図２は、本実施形態のフラーレンの製造装置１が備える反応炉２の一例を示す断面図である。
先ず、本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置について、図１及び図２を用いて説明する。
図１は、本実施形態のフラーレンの製造装置１の一例を示す構成図である。図２は、本実施形態のフラーレンの製造装置１が備える反応炉２の一例を示す断面図である。
【0011】
本実施形態のフラーレンの製造装置１は、図１に示すように、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを含む煤状物を生成する反応炉２と、反応炉２内で生成された煤状物を回収する回収機構３と、回収機構３を通過したガスを冷却する冷却機構４と、冷却機構４で冷却されたガスを吸引しながら、反応炉２内を減圧状態とする減圧機構５とを備えている。
【0012】
また、このフラーレンの製造装置１は、反応炉２と回収機構３との間を接続する第１の配管６と、回収機構３と冷却機構４との間を接続する第２の配管７と、冷却機構４と減圧機構５との間を接続する第３の配管８とを有している。
【0013】
反応炉２は、円筒状であり、一端側（上側）の壁部２ｂと、他端側（下側）の壁部２ｃと、一端側の壁部２ｂと他端側の壁部２ｃを囲む周壁部２ａとを有して、鉛直方向に起立した状態で配置されている。他端側の壁部２ｃには、排ガスを排出する排出口２ｄ（以下、「排ガス排出口２ｄ」ともいう）が設けられている。
【0014】
なお、反応炉２の材質については、例えば、ジルコニア（ＺｒＯ２）やタングステン（Ｗ）、タンタル（Ｔａ）、白金（Ｐｔ）、チタン（Ｔｉ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）などの耐熱材料が挙げられる。また、その外側と内側の少なく一部には、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の断熱材がライニングされていてもよい。
【0015】
なお、反応炉２の配置については、上述した鉛直方向に配置することが、煤状物の滞留の影響が少ないことから好ましい。また、反応炉２の配置方向が鉛直方向である場合、原料ガスは上方から供給することが好ましい。一方、反応炉２については、例えば、水平方向や斜め方向に傾けた状態で配置することも可能である。
【0016】
【0017】
バーナ９は、反応炉２の一端側の壁部２ｂを貫通した状態で取り付けられた有天円筒状のバーナホルダ２３と、バーナホルダ２３の内側には、上側から順に設けられている予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを有している。また、バーナホルダ２３の上部には、原料ガスを導入する配管２４ａと、第１の酸素含有ガスを導入する配管２４ｂとが接続されている。
【0018】
予混合室２３ａは、配管２４ａから導入された原料ガスと、配管２４ｂから導入された第１の酸素含有ガスと、を所定の割合で混合する。蓄圧室２３ｂは、予混合室２３ａで混合された原料ガスと第１の酸素含有ガス（以下「混合ガス」ともいう）を所定の圧力で蓄圧する。第１の噴射部２３ｃは、その先端面において、複数の第１の噴射口２１ａを有し、蓄圧室２３ｂで蓄圧された混合ガスを第１の噴射口２１ａから下方（排ガス排出口２ｄに向かう方向）に向けて噴射する。第１の噴射部２３ｃは、多孔質のセラミック焼結体や金属粉末の焼結体で構成されていてもよい。
【0019】
また、本実施形態では、バーナホルダ２３の内側に、予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが設けられた構成となっているが、予混合室２３ａを省略した構成としてもよい。さらに、必要に応じて、予混合室２３ａ及び蓄圧室２３ｂをバーナホルダ２３の外部に設けた構成としてもよい。
【0020】
第２の噴射部１０Ａは、例えば、一定の厚みを有する筒であり、反応炉２内の一端側の壁部２ｂ側に、第１の噴射部２３ｃの外側に配置され、第２の酸素含有ガスを供給する配管２５と接続されている。ここで、第１の噴射部２３ｃの外側に配置されるとは、第２の噴射部１０Ａの筒の内周面と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離が、第１の噴射部２３ｃの外周側と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離より近い位置に、第２の噴射部１０Ａが配置されることである。より具体的には、図２に示すように、第２の噴射部１０Ａは、第１の噴射部２３ｃの周囲を囲むように配置されている。すなわち、第２の噴射部１０Ａの筒の内周面と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離が、第１の噴射部２３ｃの外周側と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離より近いになっているため、第２の噴射部１０Ａは第１の噴射部２３ｃの外側に配置されている。また、第２の噴射部１０Ａの筒の内周面と周壁部２ａ内周面の最短水平直線距離は、短いほど好ましい。
【0021】
第２の噴射部１０Ａは、筒の先端面において、第２の酸素含有ガスを噴射する第２の噴射口２２ａが設けられている。また、第２の噴射部１０Ａの内部には、第２の噴射口２２ａと配管２５とを接続する通路が設けられている。
【0022】
第２の噴射口２２ａの形状及び数については、特に限定していないが、一例として、図３（Ａ）に示すように、円形状である。図３（Ａ）において、第２の噴射部１０Ａの先端面がリンク状であり、複数の第２の噴射口２２ａが第２の噴射部１０Ａの先端面に均等に配置されている。
【0023】
また、図３（Ｂ）に示すように、リング状の第２の噴射部１０Ａの先端面にリンク状の第２の噴射口２２ａが配置されていてもよい。
【0024】
なお、第１の噴射部２３ｃの先端面と、第２の噴射部１０Ａの先端面は、鉛直方向において、同様な高さ位置を有してもよく、異なる高さ位置を有してもよいが、同様な高さ位置を有するのが好ましい。
【0025】
配管２５は、反応炉２の周壁部２ａにおける上部を貫通した状態で、第２の酸素含有ガスを第２の噴射部１０Ａに供給する。配管２５は、反応炉２の一端側の壁部２ｂを貫通して、第２の酸素含有ガスを第２の噴射部１０Ａに供給してもよい。第２の噴射部１０Ａは、配管２５を介して供給された第２の酸素含有ガスを第２の噴射口２２ａから下方に向けて噴射する。
【0026】
また、反応炉２の第１の配管６が接続される位置の近傍には、原料ガスを着火するための着火機構３０が設けられている。
【0027】
第１の噴射部２３ｃから反応炉２内に噴射される原料ガス及び第１の酸素含有ガスを不完全燃焼させることにより、フラーレンを含む煤状物と一酸化炭素と二酸化炭素と水蒸気と未反応の原料ガスを有する排ガスが生成する。
【0028】
また、第１の噴射部２３ｃの外側に配置される第２の噴射部１０Ａから反応炉２内に第２の酸素含有ガスを噴射することにより、第１の噴射部２３ｃの外側に酸素が富むゾーンが形成される。
【0029】
第１の配管６は、排ガス排出口２ｄと接続されている。原料ガスの不完全燃焼により生成した排ガスが第１の配管６を通過して回収機構３に到達する。
【0030】
回収機構３は、フィルタ１１が収容された捕集器１２と、捕集器１２の上端（一端）側に電磁弁１３を介して接続されたタンク１４と、捕集器１２の下端（他端）側に設けられた排出弁１５とを有している。
【0031】
第１の配管６は、捕集器１２の上部側の側面に接続されている。第２の配管７は、捕集器１２の上部に接続されている。フィルタ１１には、例えば、焼結金属フィルタが用いられている。電磁弁１３は、第２の配管７から分岐して接続されている。タンク１４には、例えば、窒素ガス（Ｎ２）やアルゴンガス（Ａｒ）などの高圧の不活性ガスが貯留されている。
【0032】
回収機構３では、第１の配管６から供給される排ガスの中に含まれる煤状物をフィルタ１１により捕集した後、電磁弁１３を定期的に開放することで、タンク１４から捕集器１２に向けて不活性ガスを噴射する。これにより、フィルタ１１に付着された煤状物が脱落する。その後、排出弁１５を開放することで、捕集器１２内に溜まった煤状物を回収することが可能となっている。
【0033】
冷却機構４は、通常の熱交換器と同一又は近似した構造を有し、その一端（上端）側が第２の配管７と接続され、その他端（下端）側が第３の配管８と接続されている。
【0034】
冷却機構４では、回収機構３を通過したガスが冷却される。また、冷却機構４では、ガス中の未反応の炭化水素や、水蒸気を液化させ、下部側に設けられたドレーン１６から排出することが可能となっている。
【0035】
なお、このような冷却機構４とは別に、第１の配管６を通過する排ガスが高温であることから、この第１の配管６が冷却される構成としてもよい。
【0036】
減圧機構５は、真空ポンプからなり、第３の配管８を通して冷却機構４で冷却されたガスを吸引する。これにより、反応炉２との間で負圧を発生させながら、反応炉２内で生成された煤状物を第１の配管６を通して回収機構３側へと排出することが可能である。
【0037】
原料ガスに含まれる炭化水素としては、例えば、トルエン、ベンゼン、キシレン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、フェナントレン等の炭素数６～１５の芳香族炭化水素、クレオソート油、カルボン酸油等の石炭系炭化水素、アセチレン系不飽和炭化水素、エチレン系炭化水素、ペンタン、ヘキサン等の脂肪族飽和炭化水素等が挙げられる。また、これらの炭化水素を２種以上混合して用いてもよい。原料ガスには、上述した炭化水素の中でも、芳香族炭化水素を含むことが好ましい。なお、原料ガスは、必要に応じて、窒素やアルゴンなどの不活性ガスで希釈されていてもよい。
【0038】
また、第１の酸素含有ガスは、酸素ガスを含むガスであり、例えば、酸素や空気などが挙げられる。第１の酸素含有ガスは、原料ガスとは別に反応炉２に供給してもよく、若しくは、予め原料ガスと混合してから反応炉２に供給してもよい。
【0039】
なお、第２の酸素含有ガスは、酸素ガス、空気、または酸素ガスと不活性ガスからなる混合ガスである。不活性ガスは、窒素、アルゴン、ヘリウム、ネオン、二酸化炭素等が挙げられる。また、第２の酸素含有ガスは加熱されてもよい。
【0040】
反応炉２内に噴射される原料ガスと第1の酸素含有ガスの比率が、原料ガス中の炭素原子（Ｃ）数と第１の酸素含有ガス中の酸素原子（Ｏ）数との比（Ｃ／Ｏ）は、０．８～２．０であることが好ましく、１．０～１．５であることがさらに好ましい。
【0041】
また、反応炉２内に噴射される原料ガスと反応炉２内に噴射される第２の酸素含有ガスとの比率が、原料ガス中の炭素原子（Ｃ）数と第２の酸素含有ガス中の酸素原子（Ｏ）数との比（Ｃ／Ｏ）は、１４．０～５２．０であることが好ましく、２０．０～３０．０であることがさらに好ましい。
【0042】
生成されるフラーレンについては、例えば、Ｃ６０フラーレン（Ｃ６０）、Ｃ７０フラーレン（Ｃ７０）、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６等の高次フラーレンが挙げられる。
【0043】
このような構成を有する本実施形態のフラーレンの製造装置１では、排ガス中の未反応の原料ガスと生成した煤状物の大半が、第２の酸素含有ガスと反応することがなく、排ガス排出口２ｄより、反応炉２の外に排出されるが、少量の煤状物と未反応の原料ガスが第１の噴射部２３ｃの外側に向かって拡散し、酸素が富むゾーンに入り、第２の酸素含有ガスと反応し、熱を放出する。これにより、第１の噴射部２３ｃの外側の温度を向上することができ、ひいては反応炉２内の温度分布を低減することができるため、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0044】
（第２の実施形態）
次に、本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図４に示す反応炉２を有する。
次に、本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図４に示す反応炉２を有する。
【0045】
図４は、バーナ９及び第２の噴射部１０Ｂを備えている反応炉２の構成を示す断面図である。反応炉２は、鉛直方向に配置される。図５は、第２の噴射部１０Ｂ及び第２の噴射部１０Ｂが備える第２の噴射口２２ａの形状及び配置を例示する縦断面図である。図６は、第２の噴射部１０Ｂの第２の噴射口２２ａの配置を例示する横断面図である。また、以下の説明では、第１の実施形態のフラーレンの製造装置１と同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。また、原料ガス、第１の酸素含有ガスと第２の酸素含有ガスも第１の実施形態と同様であるため、説明を省略する。
【0046】
第２の噴射部１０Ｂは、第１の噴射部２３ｃの外側に配置され、バーナホルダ２３の周囲を囲む位置から下方に延在する円筒形状を有している。ここで、第１の噴射部２３ｃの外側に配置されるとは、第２の噴射部１０Ｂの内周面と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離が、第１の噴射部２３ｃの外周側と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離より近い位置に、第２の噴射部１０Ｂが配置されることである。より具体的には、図４に示すように、第２の噴射部１０Ｂは、バーナホルダ２３の周囲を囲む位置から下方に延在する円筒を有する。すなわち、第２の噴射部１０Ｂの円筒の内周面と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離が、第１の噴射部２３ｃの外周側と周壁部２ａの内周面との最短水平直線距離より近いになっているため、第２の噴射部１０Ｂは第１の噴射部２３ｃの外側に配置されている。また、第２の噴射部１０Ｂの内周面と周壁部２ａ内周面の最短水平直線距離は、短いほど好ましい。
【0047】
第２の噴射部１０Ｂの内周面には、複数の第２の噴射口２２ａが並んで設けられている。また、第２の噴射部１０Ｂの内部には、配管２５と第２の噴射口２２ａとを接続する通路が設けられている。これにより、第２の噴射部１０Ｂは、第２の噴射口２２ａから反応炉２内に第２の酸素含有ガスを噴射することができる。
【0048】
第２の噴射部１０Ｂの内周面における第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部１０Ｂの軸線方向において、図５（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）に示すような形状及び配置を有してもよい。例えば、図５（Ａ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部１０Ｂの軸線方向において、それぞれ軸線方向にスリット状に開口されて、第２の噴射部１０Ｂの周方向に並んで配置されている。
【0049】
一方、図５（Ｂ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、それぞれ円形状に開口されて、第２の噴射部１０Ｂの周方向及び軸線方向に並んで配置されている。
【0050】
一方、図５（Ｃ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、それぞれ第２の噴射部１０Ｂの周方向にスリット状に開口されて、第２の噴射部１０Ｂの軸線方向に並んで配置されている。
【0051】
また、第２の噴射部１０Ｂは、その周方向において、図５（Ａ），（Ｂ）に示すような複数の第２の噴射口２２ａを有する場合に、複数の第２の噴射口２２ａは、図６に示すように形成されていてもよい。例えば、図６（Ａ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部１０Ｂの内周面の互いに同じ方向に斜めに開口している突起部３３により形成されている。これにより、各第２の噴射口２２ａから噴射される第２の酸素含有ガスの渦状の流れを形成することが可能である。
【0052】
一方、図６（Ｂ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部１０Ｂの周方向において、互いに反応炉２の中心方向に向かって開口している。これにより、各第２の噴射口２２ａから噴射される第２の酸素含有ガスを反応炉２の中心に向かって噴射することが可能である。
【0053】
第１の噴射部２３ｃの外側に配置される第２の噴射部１０Ｂから反応炉２内に第２の酸素含有ガスを噴射することにより、第１の噴射部２３ｃの外側に酸素が富むゾーンが形成される。
【0054】
このような構成を有する本実施形態のフラーレンの製造装置１では、排ガス中の未反応の原料ガスと生成した煤状物の大半が、第２の酸素含有ガスと反応することがなく、排ガス排出口２ｄより、反応炉２の外に排出されるが、少量の煤状物と未反応の原料ガスが第１の噴射部２３ｃの外側に向かって拡散し、酸素が富むゾーンに入り、第２の酸素含有ガスと反応し、熱を放出する。これにより、第１の噴射部２３ｃの外側の温度を向上することができ、ひいては反応炉２内の温度分布を低減することができるため、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0055】
（フラーレンの製造方法）
次に、上記フラーレンの製造装置１を用いたフラーレンの製造方法について説明する。
本実施形態のフラーレンの製造方法は、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、前記生成工程において、第１の噴射部から炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを前記反応炉内に噴射しながら、不完全燃焼させると共に、第２の酸素含有ガスを第１の噴射部の外側に噴射することを特徴とする。
次に、上記フラーレンの製造装置１を用いたフラーレンの製造方法について説明する。
本実施形態のフラーレンの製造方法は、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する生成工程と、前記生成工程において、第１の噴射部から炭化水素を含む原料ガスと第１の酸素含有ガスを前記反応炉内に噴射しながら、不完全燃焼させると共に、第２の酸素含有ガスを第１の噴射部の外側に噴射することを特徴とする。
【0056】
本実施形態のフラーレンの製造方法では、不完全燃焼による生成する煤状物と未反応の原料ガスが、第１の噴射部の外側に存在する第２の酸素含有ガスと反応し、熱を放出する。これにより、第１の噴射部の外側の温度を向上することができ、ひいては反応炉２内の温度分布を低減することができるため、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【0057】
また、反応炉２内の圧力は、１～３０ｋＰａとすることが好ましく、より好ましくは１～１０ｋＰａである。反応炉２内の圧力は、この範囲内であれば、減圧機構５の過負荷及び火炎が逆火を起こすことを防ぐことができる。
【0058】
なお、本発明は、上記実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
【実施例0059】
以下、実施例により本発明の効果をより明らかなものとする。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
【0060】
［フラーレンの収率の算出］
実施例１～３及び比較例1では、Ｃ６０及びＣ７０の収率の合計をフラーレンの収率として算出した。
また、「ＪＩＳ Ｚ ８９８１」に準拠して、回収した煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を、以下のように測定した。
実施例１～３及び比較例1では、Ｃ６０及びＣ７０の収率の合計をフラーレンの収率として算出した。
また、「ＪＩＳ Ｚ ８９８１」に準拠して、回収した煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を、以下のように測定した。
【0061】
具体的には、回収した煤状物０．０５ｇに対して、１５ｇの１,２,３,５－テトラメチルベンゼン（ＴＭＢ）を添加した後、１５分間超音波処理し、懸濁液を得た。得られた懸濁液を孔径０．５μｍメンブランフイルターで濾過した後、高速液体クロマトグラフ（ＨＰＬＣ）で濾液（試料液）を分析してＣ６０及びＣ７０を定量し、煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率［質量％］を算出した。
【0062】
ここで、煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を算出する際には、事前に複数の既知濃度のＣ６０及びＣ７０のＴＭＢ溶液により作成した検量線を用いた。
【0063】
ＨＰＬＣの測定条件は、以下の通りである。
装置：Ｉｎｆｉｎｉｔｙ１２６０（Ａｇｉｌｅｎｔ製）
試料液の注入量：５μＬ
溶離液：トルエン（４７体積％）／メタノール（５３体積％）混合溶媒
溶離液の流速：１ｍｌ／分
カラム：ＹＭＣ－Ｐａｃｋ ＯＤＳ－ＡＭ １００＊４．６ｍｍＩＤ Ｓ－３μｍ，１２ｎｍ
測定温度：４０℃
検出器：ＵＶ ３２５ｎｍ（ＪＩＳ）
装置：Ｉｎｆｉｎｉｔｙ１２６０（Ａｇｉｌｅｎｔ製）
試料液の注入量：５μＬ
溶離液：トルエン（４７体積％）／メタノール（５３体積％）混合溶媒
溶離液の流速：１ｍｌ／分
カラム：ＹＭＣ－Ｐａｃｋ ＯＤＳ－ＡＭ １００＊４．６ｍｍＩＤ Ｓ－３μｍ，１２ｎｍ
測定温度：４０℃
検出器：ＵＶ ３２５ｎｍ（ＪＩＳ）
【0064】
次に、煤状物に含まれるフラーレンの含有率（Ｃ６０及びＣ７０の含有率の合計）から、式{（煤状物の回収量［ｇ］）／（原料ガスの消費量［ｇ］）}×（フラーレンの含有率［質量％］）により、フラーレン収率［質量％］を算出した。
【0065】
【0066】
ここで、反応炉２は、鉛直方向に配置されるアルミナ製の円筒で、高さは１０００ｍｍ、内径は２００ｍｍである。反応炉２の壁２ｂを貫通するように、バーナ９が設けられている。第１の噴射部２３ｃは、直径が１００ｍｍの円板状の多孔質のセラミックス焼結体で構成されており、このセラミックス焼結体に直径０．５ｍｍ～１．０ｍｍ程度の孔（第１の噴出口２１ａ）が、１ｃｍ２当たりに６０～８０個形成されている。
【0067】
第２の噴射部１０Ａは、ジルコニア製で内径が１７０ｍｍ円筒であり、厚みは１０ｍｍである。第２の噴射部１０Ａの先端面には、直径５ｍｍの第２の噴出口２２ａが４０個均等に配置されている。
鉛直方向において、第２の噴射部１０Ａの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面と同様な高さ位置を有する。
鉛直方向において、第２の噴射部１０Ａの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面と同様な高さ位置を有する。
【0068】
原料ガスとして、トルエンを使用し、第１の酸素含有ガスとして、純酸素ガス（純度９９．９体積％）を使用した。ここで、トルエンを、一旦配管２４ａに設置された気化装置で加熱してガス状とした後に、バーナ９に供給した。第１の酸素含有ガスは配管２４ｂに経由して、バーナ９に供給した。トルエンガスの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、純酸素の流量を１３ＮＬ／ｍｉｎとした。
【0069】
第２の酸素含有ガスは、純酸素ガス（純度９９．９体積％）を使用した。純酸素ガスの流量を０．６５ＮＬ／ｍｉｎとした。
【0070】
また、フラーレンを生成させる際に、反応炉２の内部の圧力を５．３３ｋＰａとした。
【0071】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。［フラーレンの収率の算出］に記載した方法で、煤状物中のフラーレンの含有率を測定して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．３％であった。
【0072】
（実施例２）
第２の酸素含有ガスとして、純酸素ガスの流量を０．４ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
第２の酸素含有ガスとして、純酸素ガスの流量を０．４ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0073】
上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は０．９％であった。
【0074】
（実施例３）
図４に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
図４に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
【0075】
第２の噴射部１０Ｂは、図５（Ｂ）に示す第２の噴出口２２ａを有している。また、第２の噴出口２２ａは、図６（Ａ）のように開口している。第２の噴射部１０Ｂは、ジルコニア製の円筒であり、円筒の内径は１７０ｍｍ、厚みは１０ｍｍ、第１の噴射部２３ｃの先端面より下方の部分の高さは３００ｍｍである。第２の噴射部１０Ｂの第１の噴射部２３ｃの先端面より下方の内周面には、２０個の直径３ｍｍの第２の噴射口２２ａからなる列が２０列であり、互いに均等な距離で周方向に並んで配置されている。また、各列において、第２の噴射口２２ａの第２の噴射部１０Ｂの軸線方向の距離も互いに均等である。
【0076】
上記以外は実施例1と同様にフラーレンを生成した。
【0077】
フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．５％であった。
【0078】
（比較例１）
第２の噴射部１０Ａを有しないフラーレンの製造装置1を用いてフラーレンを製造した以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。
第２の噴射部１０Ａを有しないフラーレンの製造装置1を用いてフラーレンを製造した以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。
【0079】
フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、実施例１と同様に生成した煤状物を回収機構３から回収して、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は０．６％であった。
【0080】
以上のことから、実施例１～３は、比較例１と比べて、フラーレンの収率が向上していることがわかる。すなわち、第１の噴射部の外側に配置される第２の噴射部により第２の酸素含有ガスを反応炉内に噴射することにより、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
【符号の説明】
【0081】
１…フラーレンの製造装置 ２…反応炉 ３…回収機構 ４…冷却機構 ５…減圧機構（真空ポンプ） ６…第１の配管 ７…第２の配管 ８…第３の配管 ９…バーナ １０Ａ，１０Ｂ…第２の噴射部 １１…フィルタ １２…捕集器 １３…電磁弁 １４…タンク １５…排出弁 １６…ドレーン ２１ａ…第１の噴出口 ２２ａ…第２の噴出口 ２３…バーナホルダ ２３ａ…予混合室 ２３ｂ…蓄圧室 ２３ｃ…第１の噴射部 ２４ａ…配管 ２４ｂ…配管 ２５…配管 ３０…着火機構
【図1】
【図2】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】