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特開2023-107020固体材料の残量測定方法、昇華ガス供給方法および昇華ガス供給システム
(19)【発行国】日本国特許庁(JP)
(12)【公報種別】公開特許公報(A)
(11)【公開番号】P2023107020
(43)【公開日】2023-08-02
(54)【発明の名称】固体材料の残量測定方法、昇華ガス供給方法および昇華ガス供給システム
(51)【国際特許分類】
C23C 16/448 20060101AFI20230726BHJP
B01J 7/00 20060101ALI20230726BHJP
B01J 4/00 20060101ALI20230726BHJP
H01L 21/205 20060101ALI20230726BHJP
【ＦＩ】
C23C16/448
B01J7/00 Z
B01J4/00 102
H01L21/205
【審査請求】未請求
【請求項の数】11
【出願形態】ＯＬ
(21)【出願番号】P 2022008099
(22)【出願日】2022-01-21
(71)【出願人】
【識別番号】000109428
【氏名又は名称】日本エア・リキード合同会社
(74)【代理人】
【識別番号】110000729
【氏名又は名称】弁理士法人ユニアス国際特許事務所
(72)【発明者】
【氏名】後藤 三樹夫
(72)【発明者】
【氏名】中川 利幸
(72)【発明者】
【氏名】井田 健太郎
【テーマコード（参考）】
4G068
4K030
5F045
【Ｆターム（参考）】
4G068AA01
4G068AB03
4G068AC05
4G068AC16
4G068AD40
4G068AF01
4G068AF12
4G068AF16
4G068AF25
4G068AF26
4G068AF31
4G068AF37
4G068DB06
4G068DC04
4G068DC10
4G068DD11
4G068DD13
4G068DD15
4K030EA01
4K030JA09
4K030KA39
4K030KA41
4K030LA15
5F045AA06
5F045AA15
5F045EE04
5F045EE05
(57)【要約】
【課題】固体材料の昇華ガスを後段のプロセスに供給する際に、固体材料容器内の固体材料の残量損失を抑えることが可能な測定方法を提供する。
【解決手段】バッファータンクへ昇華ガスを補充する際に、前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む。
【選択図】図１
【解決手段】バッファータンクへ昇華ガスを補充する際に、前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む。
【選択図】図１
【特許請求の範囲】
【請求項1】
昇華ガス供給方法は、
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスを供給する供給ステップと、
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスの供給を停止する供給停止ステップと、
前記供給停止ストップの際に、バッファータンクへ昇華ガスを補充する昇華ガス補充ステップと、を含み、
前記昇華ガス補充ステップは、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む、
昇華ガス供給方法。
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスを供給する供給ステップと、
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスの供給を停止する供給停止ステップと、
前記供給停止ストップの際に、バッファータンクへ昇華ガスを補充する昇華ガス補充ステップと、を含み、
前記昇華ガス補充ステップは、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む、
昇華ガス供給方法。
【請求項2】
前記第一残量演算ステップは、
バッファータンクに昇華ガスが貯留されている状態で、後段のプロセスへ送るための第三バルブを開く前のバッファータンク内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）と、バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブを閉じた際のバッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算する、
請求項１に記載の昇華ガス供給方法。
バッファータンクに昇華ガスが貯留されている状態で、後段のプロセスへ送るための第三バルブを開く前のバッファータンク内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）と、バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブを閉じた際のバッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算する、
請求項１に記載の昇華ガス供給方法。
【請求項3】
前記第二残量演算ステップは、
後段のプロセスへ送るための第三バルブを閉じている状態で前記バッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り、バッファータンク内の圧力が設定圧力を達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算する、
請求項１または２に記載の昇華ガス供給方法。
後段のプロセスへ送るための第三バルブを閉じている状態で前記バッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り、バッファータンク内の圧力が設定圧力を達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算する、
請求項１または２に記載の昇華ガス供給方法。
【請求項4】
前記切替判断ステップは、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段よりも下流の昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段よりも上流の昇華ガス配管またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、または、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、
請求項１から３のいずれか１項に記載の昇華ガス供給方法。
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段よりも下流の昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段よりも上流の昇華ガス配管またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、または、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、
請求項１から３のいずれか１項に記載の昇華ガス供給方法。
【請求項5】
昇華ガス供給システムは、
少なくとも２つの固体材料が収容されている固体材料容器と、
前記固体材料容器のそれぞれから導出される分岐管が合流して形成されている昇華ガス配管と、
前記昇華ガス配管と連結される少なくとも１つのバッファータンクと、
前記少なくとも１つのバッファータンクのそれぞれから昇華ガスを後段の少なくとも１つのプロセスへ導入するための少なくとも１つの導入配管と、
前記昇華ガス配管あるいは各分岐管に設けられる第一圧力測定手段と、
前記固体材料容器と前記第一圧力測定手段との間に設けられる第一バルブ、あるいは各分岐管に設けられる各分岐バルブと、
前記第一圧力測定手段と前記少なくとも１つのバッファータンクとの間あるいは昇華ガス配管から各バッファータンクへ分岐される各分岐管に設けられる少なくとも１つの第二バルブと、
前記導入配管に設けられる少なくとも１つの第三バルブと、
前記第二バルブと前記第三バルブの間に設けられる第二圧力測定手段と、を備え、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部と、
前記固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部と、または／および、
前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部を、さらに備える、
昇華ガス供給システム。
少なくとも２つの固体材料が収容されている固体材料容器と、
前記固体材料容器のそれぞれから導出される分岐管が合流して形成されている昇華ガス配管と、
前記昇華ガス配管と連結される少なくとも１つのバッファータンクと、
前記少なくとも１つのバッファータンクのそれぞれから昇華ガスを後段の少なくとも１つのプロセスへ導入するための少なくとも１つの導入配管と、
前記昇華ガス配管あるいは各分岐管に設けられる第一圧力測定手段と、
前記固体材料容器と前記第一圧力測定手段との間に設けられる第一バルブ、あるいは各分岐管に設けられる各分岐バルブと、
前記第一圧力測定手段と前記少なくとも１つのバッファータンクとの間あるいは昇華ガス配管から各バッファータンクへ分岐される各分岐管に設けられる少なくとも１つの第二バルブと、
前記導入配管に設けられる少なくとも１つの第三バルブと、
前記第二バルブと前記第三バルブの間に設けられる第二圧力測定手段と、を備え、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部と、
前記固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部と、または／および、
前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部を、さらに備える、
昇華ガス供給システム。
【請求項6】
昇華ガス供給システムは、
少なくとも２つの固体材料が収容されている固体材料容器と、
前記固体材料容器のそれぞれから導出される分岐管が合流して形成されている昇華ガス配管と、
前記昇華ガス配管と連結される少なくとも１つのバッファータンクと、
前記少なくとも１つのバッファータンクのそれぞれから昇華ガスを後段の少なくとも１つのプロセスへ導入するための少なくとも１つの導入配管と、
前記固体材料容器のそれぞれに設けられる第一圧力測定手段と、
前記昇華ガス配管へ至る各分岐管に設けられる各分岐バルブと、
前記第一圧力測定手段と前記少なくとも１つのバッファータンクとの間あるいは昇華ガス配管から各バッファータンクへ分岐される各分岐管に設けられる少なくとも１つの第二バルブと、
前記導入配管に設けられる少なくとも１つの第三バルブと、
前記第二バルブと前記第三バルブの間に設けられる第二圧力測定手段と、を備え、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部と、
前記固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部と、または／および、
前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第二切替判断部を、さらに備える、
昇華ガス供給システム。
少なくとも２つの固体材料が収容されている固体材料容器と、
前記固体材料容器のそれぞれから導出される分岐管が合流して形成されている昇華ガス配管と、
前記昇華ガス配管と連結される少なくとも１つのバッファータンクと、
前記少なくとも１つのバッファータンクのそれぞれから昇華ガスを後段の少なくとも１つのプロセスへ導入するための少なくとも１つの導入配管と、
前記固体材料容器のそれぞれに設けられる第一圧力測定手段と、
前記昇華ガス配管へ至る各分岐管に設けられる各分岐バルブと、
前記第一圧力測定手段と前記少なくとも１つのバッファータンクとの間あるいは昇華ガス配管から各バッファータンクへ分岐される各分岐管に設けられる少なくとも１つの第二バルブと、
前記導入配管に設けられる少なくとも１つの第三バルブと、
前記第二バルブと前記第三バルブの間に設けられる第二圧力測定手段と、を備え、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部と、
前記固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部と、または／および、
前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第二切替判断部を、さらに備える、
昇華ガス供給システム。
【請求項7】
前記第一残量演算部は、
バッファータンクに昇華ガスが貯留されている状態で、前記第三バルブを開く前のバッファータンク内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）と、バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブを閉じた際のバッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算する、
請求項６に記載の昇華ガス供給システム。
バッファータンクに昇華ガスが貯留されている状態で、前記第三バルブを開く前のバッファータンク内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）と、バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブを閉じた際のバッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算する、
請求項６に記載の昇華ガス供給システム。
【請求項8】
前記第二残量演算部は、
前記第三バルブを閉じている状態で前記バッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り、バッファータンク内の圧力が設定圧力を達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算する、
請求項６または７に記載の昇華ガス供給システム。
前記第三バルブを閉じている状態で前記バッファータンク内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り、バッファータンク内の圧力が設定圧力を達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファータンクの容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファータンクから送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算する、
請求項６または７に記載の昇華ガス供給システム。
【請求項9】
前記前記第一切替判断部は、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段よりも下流の昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段よりも上流の昇華ガス配管またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、
請求項６に記載の昇華ガス供給システム。
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段よりも下流の昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段よりも上流の昇華ガス配管またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、
請求項６に記載の昇華ガス供給システム。
【請求項10】
前記第二切替判断部は、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、
請求項７に記載の昇華ガス供給システム。
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクへ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブが開いた時の圧力値から低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、低下していないまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管上に異常があると判断し、低下しているまたは第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断する、
請求項７に記載の昇華ガス供給システム。
【請求項11】
固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法は、
バッファータンクへ昇華ガスを補充する際に、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む、
残量測定方法。
バッファータンクへ昇華ガスを補充する際に、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む、
残量測定方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【0001】
本開示は、固体材料の昇華ガスを後段のプロセスに供給する際に、固体材料容器内の固体材料の残量測定方法、昇華ガス供給方法および昇華ガス供給システムに関する。
【背景技術】
【0002】
半導体製造プロセスは複数のプロセスから構成され、半導体集積デバイスを製造するためには成膜プロセスが必要である。成膜工程では、半導体素子を形成するための絶縁材料や導電材料などの複数の層が層状に形成され、機能が付与される。成膜プロセスは、材料の種類や構造によって異なる。例えば、ＡＬＤ（原子層堆積）法は、数原子層を積層して非常に薄い膜を形成する方法である。
ＡＬＤ（原子層堆積）法の特徴は、順番に適切に制御される単一の工程を繰り返すことである。第１のステップでは、ウェハーは前駆体で覆われる。第２のステップでは、反応室内の前駆体ガスを不活性ガス（例えば、アルゴンや窒素）でパージする。第３のステップでは、酸化剤または還元剤ガスを導入して前駆体と反応させ、ウェハー表面上に所望の材料を形成する。第４のステップでは、反応室内の酸化剤または還元剤ガスを不活性ガス（例えば、アルゴンや窒素）でパージする。以上の工程で原子層蒸着が構成されるため、各物質の消費は間欠的に進行するという特徴がある。このため、４つの工程のうち、工程１においてのみ前駆体ガスが消費される。これを利用することにより、前駆体の使用後の他のプロセスの進行中に、前駆体ガスをバッファ容器に補充することができる。また、ガスを使用する成膜プロセスとしてＡＬＤ法以外に、ＣＶＤ（化学的気相堆積）法もある。また、成膜プロセス以外にガスを使用するプロセスとして回路を形成する為のドライエッチング法がある。
ＡＬＤ（原子層堆積）法の特徴は、順番に適切に制御される単一の工程を繰り返すことである。第１のステップでは、ウェハーは前駆体で覆われる。第２のステップでは、反応室内の前駆体ガスを不活性ガス（例えば、アルゴンや窒素）でパージする。第３のステップでは、酸化剤または還元剤ガスを導入して前駆体と反応させ、ウェハー表面上に所望の材料を形成する。第４のステップでは、反応室内の酸化剤または還元剤ガスを不活性ガス（例えば、アルゴンや窒素）でパージする。以上の工程で原子層蒸着が構成されるため、各物質の消費は間欠的に進行するという特徴がある。このため、４つの工程のうち、工程１においてのみ前駆体ガスが消費される。これを利用することにより、前駆体の使用後の他のプロセスの進行中に、前駆体ガスをバッファ容器に補充することができる。また、ガスを使用する成膜プロセスとしてＡＬＤ法以外に、ＣＶＤ（化学的気相堆積）法もある。また、成膜プロセス以外にガスを使用するプロセスとして回路を形成する為のドライエッチング法がある。
【0003】
成膜用の前駆体としては、例えばアルミニウム、バリウム、ビスマス、クロム、コバルト、銅、金、ハフニウム、インジウム、イリジウム、鉄、ランタン、鉛、マグネシウム、モリブデン、ニッケル、ニオブ、白金、ルテニウム、銀、ストロンチウム、タンタル、チタン、タングステン、イットリウム及びジルコニウムの無機化合物及び有機金属化合物などが挙げられる。これらの材料は蒸気圧が低いため、反応室への導入にあたり固体材料の場合には昇華させて供給する必要がある。従来の方法では、原料粉体を含む蒸気発生室において、原料粉体を加温し、飽和蒸気を発生させるとともに原料蒸気自身にキャリアガスを接触させることにより、原料粉体を含んだキャリアガスを成膜装置へ供給する（例えば、特許文献１を参照）。
【0004】
特許文献２は、固体材料容器から昇華ガスをバッファータンクに送り込んで、一旦貯留させておき、後段のプロセスへ供給することを開示している。後段プロセスへの供給により消費されたガスを固体材料容器からバッファータンクへ補充する構成である。
【0005】
ＡＬＤ法は、より小さく、より微細な半導体デバイスを製造するために必要な技術の一つである。しかし、半導体産業の進歩に伴い、成膜等に用いる蒸気圧の低い材料が増加している。蒸気圧が低いため、これらの固体材料を成膜室に導入する前に昇華させる必要がある。ガス導管（配管）の温度は、固体材料の昇華点より高く保つ必要がある。半導体製造プロセスは複雑であり、１つのプロセスにおける悪影響は、他のすべてのプロセスに影響を及ぼす。すなわち、プロセスの中断は、プロセス全体の遅延に直接関係する。従って、半導体製造装置への固体材料の連続供給は、スループットを確保するための重要な構成要素の一つである。また、固体材量を限界まで使用することによりコストを低減することが顧客から求められている。一方、固体材料の残量が供給限界を超えて低下して、半導体製造装置への原材料の供給が中断されると、ウェハーに大きなダメージを与える。
【0006】
半導体製造プロセスにおける固体材料の残量管理は、以下の課題がある。
１）固体材料の容器は、金属材料で構成されているため、容器内を直接見ることはできない。
２）ロードセル（重量計）による正確な重量測定は困難である。固体材料の容器はガス導管に接続され、ガス導管と容器の両方が加熱されるからである。
３）マスフローコントローラを使用した流量の累積計算方法は、積算による累積誤差が大きくなる可能性がある。また、機器のコスト、温度、スペースなどの理由から利用できない場合がある。
さらに、単に原料ガス圧力の低下を検出するだけでは、プロセスラインの異常を確実に判断することはできない。したがって、これらの問題を解決し、新しい残量測定方法を開発することが要望されている。
１）固体材料の容器は、金属材料で構成されているため、容器内を直接見ることはできない。
２）ロードセル（重量計）による正確な重量測定は困難である。固体材料の容器はガス導管に接続され、ガス導管と容器の両方が加熱されるからである。
３）マスフローコントローラを使用した流量の累積計算方法は、積算による累積誤差が大きくなる可能性がある。また、機器のコスト、温度、スペースなどの理由から利用できない場合がある。
さらに、単に原料ガス圧力の低下を検出するだけでは、プロセスラインの異常を確実に判断することはできない。したがって、これらの問題を解決し、新しい残量測定方法を開発することが要望されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【0007】
【特許文献1】特開平３－１４１１９２号公報
【特許文献2】国際公開第２０２１／０６７７６４号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【0008】
本開示の目的は、固体材料の昇華ガスを後段のプロセスに供給する際に、固体材料容器内の固体材料の残量を高精度に測定できる測定方法、昇華ガス供給方法および昇華ガス供給システムを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【0009】
第一昇華ガス供給システムは、
固体材料が収容されている第一固体材料容器（１Ａ）と、
固体材料が収容されている第二固体材料容器（１Ｂ）と、
前記第一、第二固体材料容器（１Ａ，１Ｂ）のそれぞれから導出される第一、第二分岐管（３Ａ、３Ｂ）が合流して形成されている昇華ガス配管（５）と、
前記昇華ガス配管（５）と連結されるバッファタンク（１３）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセス（例えば、チャンバー）へ導入するための導入配管（１４）と、
前記昇華ガス配管（５）（第一、第二分岐管（３Ａ、３Ｂ）でもよい）に設けられる第一圧力測定手段（４）と、
前記第一固体材料容器（１Ａ）と前記第一圧力測定手段（４）との間（あるいは第一分岐管（３Ａ）に設けられる第一分岐バルブ（２Ａ）と、
前記第二固体材料容器（１Ｂ）と前記第一圧力測定手段（４）との間（あるいは第二分岐管（３Ｂ）に設けられる第二分岐バルブ（２Ｂ）と、
前記第一圧力測定手段（４）と前記バッファタンク（１３）との間に設けられる第二バルブ（１０）と、
前記導入配管（１４）に設けられる第三バルブ（１５）と、
前記第二バルブ（１０）と前記第三バルブ（１５）の間（バッファタンク（１３）に直接設けられてもよい）に設けられる第二圧力測定手段（１１）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部（１２１）と、
を備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器から昇華ガスを前記バッファタンク（１３）へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部（１２２）を、さらに備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部（１３１）を、さらに備えていてもよい。
固体材料が収容されている第一固体材料容器（１Ａ）と、
固体材料が収容されている第二固体材料容器（１Ｂ）と、
前記第一、第二固体材料容器（１Ａ，１Ｂ）のそれぞれから導出される第一、第二分岐管（３Ａ、３Ｂ）が合流して形成されている昇華ガス配管（５）と、
前記昇華ガス配管（５）と連結されるバッファタンク（１３）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセス（例えば、チャンバー）へ導入するための導入配管（１４）と、
前記昇華ガス配管（５）（第一、第二分岐管（３Ａ、３Ｂ）でもよい）に設けられる第一圧力測定手段（４）と、
前記第一固体材料容器（１Ａ）と前記第一圧力測定手段（４）との間（あるいは第一分岐管（３Ａ）に設けられる第一分岐バルブ（２Ａ）と、
前記第二固体材料容器（１Ｂ）と前記第一圧力測定手段（４）との間（あるいは第二分岐管（３Ｂ）に設けられる第二分岐バルブ（２Ｂ）と、
前記第一圧力測定手段（４）と前記バッファタンク（１３）との間に設けられる第二バルブ（１０）と、
前記導入配管（１４）に設けられる第三バルブ（１５）と、
前記第二バルブ（１０）と前記第三バルブ（１５）の間（バッファタンク（１３）に直接設けられてもよい）に設けられる第二圧力測定手段（１１）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部（１２１）と、
を備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器から昇華ガスを前記バッファタンク（１３）へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部（１２２）を、さらに備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部（１３１）を、さらに備えていてもよい。
【0010】
前記第一残量演算部（１２１）は、
バッファタンク（１３）に昇華ガスが貯留されている状態で第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）と、バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブ（１５）を閉じた際のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算してもよい。
「第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）」において、「第三バルブ（１５）を開く前」とは、例えば、第三バルブ（１５）を開く直前のことである。なお、「直前」とは、昇華ガス供給システムが後段プロセス（例えば、成膜装置）から信号を受け取り、昇華ガス供給装置の第三バルブ（１５）へ開信号を送る前のことである。
バッファタンク（１３）に昇華ガスが貯留されている状態で第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）と、バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブ（１５）を閉じた際のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算してもよい。
「第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）」において、「第三バルブ（１５）を開く前」とは、例えば、第三バルブ（１５）を開く直前のことである。なお、「直前」とは、昇華ガス供給システムが後段プロセス（例えば、成膜装置）から信号を受け取り、昇華ガス供給装置の第三バルブ（１５）へ開信号を送る前のことである。
【0011】
前記第二残量演算部（１２２）は、
第三バルブ（１５）を閉じている状態で前記バッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り、バッファータンク（１３）内の圧力が設定圧力（第一閾値（Ｔｈ１）に達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算してもよい。
第三バルブ（１５）を閉じている状態で前記バッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り、バッファータンク（１３）内の圧力が設定圧力（第一閾値（Ｔｈ１）に達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算してもよい。
【0012】
前記第一切替判断部（１３１）は、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段（４）よりも下流の昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段（４）よりも上流の昇華ガス配管（５）またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
「第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値」は、例えば、第一圧力測定手段（４）で測定した圧力である。
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段（４）よりも下流の昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段（４）よりも上流の昇華ガス配管（５）またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
「第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値」は、例えば、第一圧力測定手段（４）で測定した圧力である。
【0013】
第二昇華ガス供給システムは、
固体材料が収容されている第一固体材料容器（１Ａ）と、
固体材料が収容されている第二固体材料容器（１Ｂ）と、
前記第一、第二固体材料容器（１Ａ，１Ｂ）のそれぞれから導出される第一、第二分岐管（３Ａ、３Ｂ）が合流して形成されている昇華ガス配管（５）と、
前記昇華ガス配管（５）と連結されるバッファタンク（１３）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセス（例えば、チャンバー）へ導入するための導入配管（１４）と、
前記第一、第二固体材料容器（１Ａ、１Ｂ）のそれぞれに設けられる第三、第四圧力測定手段（４Ａ，４Ｂ）と、
前記第一分岐管（３Ａ）に設けられる第一分岐バルブ（２Ａ）と、
前記第二分岐管（３Ｂ）に設けられる第二分岐バルブ（２Ｂ）と、
前記昇華ガス配管（５）に設けられる第二バルブ（１０）と、
前記導入配管（１４）に設けられる第三バルブ（１５）と、
前記第二バルブ（１０）と前記第三バルブ（１５）の間（バッファタンク（１３）に直接設けられてもよい）に設けられる第二圧力測定手段（１１）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部（１２１）と、
を備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器から昇華ガスを前記バッファタンク（１３）へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部（１２２）を、さらに備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第二切替判断部（１３２）を、さらに備えていてもよい。
前記第二切替判断部（１３２）は、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
固体材料が収容されている第一固体材料容器（１Ａ）と、
固体材料が収容されている第二固体材料容器（１Ｂ）と、
前記第一、第二固体材料容器（１Ａ，１Ｂ）のそれぞれから導出される第一、第二分岐管（３Ａ、３Ｂ）が合流して形成されている昇華ガス配管（５）と、
前記昇華ガス配管（５）と連結されるバッファタンク（１３）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセス（例えば、チャンバー）へ導入するための導入配管（１４）と、
前記第一、第二固体材料容器（１Ａ、１Ｂ）のそれぞれに設けられる第三、第四圧力測定手段（４Ａ，４Ｂ）と、
前記第一分岐管（３Ａ）に設けられる第一分岐バルブ（２Ａ）と、
前記第二分岐管（３Ｂ）に設けられる第二分岐バルブ（２Ｂ）と、
前記昇華ガス配管（５）に設けられる第二バルブ（１０）と、
前記導入配管（１４）に設けられる第三バルブ（１５）と、
前記第二バルブ（１０）と前記第三バルブ（１５）の間（バッファタンク（１３）に直接設けられてもよい）に設けられる第二圧力測定手段（１１）と、
前記バッファタンク（１３）から昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部（１２１）と、
を備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器から昇華ガスを前記バッファタンク（１３）へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部（１２２）を、さらに備えていてもよい。
前記第一、第二固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第二切替判断部（１３２）を、さらに備えていてもよい。
前記第二切替判断部（１３２）は、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
【0014】
第三昇華ガス供給システムは、
少なくとも２つの固体材料が収容されている固体材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）と、
前記固体材料容器のそれぞれから導出される分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ）が合流して形成されている昇華ガス配管（５）と、
前記昇華ガス配管（５）と連結される少なくとも１つのバッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）と、
前記少なくとも１つのバッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）のそれぞれから昇華ガスを後段の少なくとも１つのプロセス（チャンバーＲＡ、ＲＢ）へ導入するための少なくとも１つの導入配管（１４Ａ、１４Ｂ）と、
前記昇華ガス配管（５）（あるいは各分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ）のそれぞれに設けられていてもよい）に設けられる第一圧力測定手段（４（４Ａ、４Ｂ、４Ｃ））と、
前記固体材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）と前記第一圧力測定手段（４）との間に設けられる第一バルブ（あるいは各分岐管に設けられる各分岐バルブ（２Ａ、２Ｂ、２Ｃ））と、
前記第一圧力測定手段（４）と前記少なくとも１つのバッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）との間（あるいは昇華ガス配管（５）から各バッファータンクへ分岐される各分岐管（１５Ａ、１５Ｂ）に設けられる少なくとも１つの第二バルブ（１０Ａ、１０Ｂ）と、
前記導入配管（１４Ａ、１４Ｂ）に設けられる少なくとも１つの第三バルブ（１５Ａ、１５Ｂ）と、
前記第二バルブ（１０Ａ、１０Ｂ）と前記第三バルブ（１５Ａ，１５Ｂ）の間（各バッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）に直接設けられてもよい）に設けられる第二圧力測定手段（１１Ａ、１１Ｂ）と、
前記バッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）から昇華ガスを後段のプロセス（チャンバーＲＡ、ＲＢ）へ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部（１２１）と、
を備えていてもよい。
前記固体材料容器から昇華ガスを前記バッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部（１２２）を、さらに備えていてもよい。
前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部（１３１）を、さらに備えていてもよい。
また、前記固体材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）のそれぞれに圧力測定手段（４Ａ、４Ｂ、４Ｃ）を設け、前記分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ）に分岐バルブ（２Ａ、２Ｂ、２Ｃ）を設けている場合に、前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第二切替判断部（１３２）を備えていてもよい。
少なくとも２つの固体材料が収容されている固体材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）と、
前記固体材料容器のそれぞれから導出される分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ）が合流して形成されている昇華ガス配管（５）と、
前記昇華ガス配管（５）と連結される少なくとも１つのバッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）と、
前記少なくとも１つのバッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）のそれぞれから昇華ガスを後段の少なくとも１つのプロセス（チャンバーＲＡ、ＲＢ）へ導入するための少なくとも１つの導入配管（１４Ａ、１４Ｂ）と、
前記昇華ガス配管（５）（あるいは各分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ）のそれぞれに設けられていてもよい）に設けられる第一圧力測定手段（４（４Ａ、４Ｂ、４Ｃ））と、
前記固体材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）と前記第一圧力測定手段（４）との間に設けられる第一バルブ（あるいは各分岐管に設けられる各分岐バルブ（２Ａ、２Ｂ、２Ｃ））と、
前記第一圧力測定手段（４）と前記少なくとも１つのバッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）との間（あるいは昇華ガス配管（５）から各バッファータンクへ分岐される各分岐管（１５Ａ、１５Ｂ）に設けられる少なくとも１つの第二バルブ（１０Ａ、１０Ｂ）と、
前記導入配管（１４Ａ、１４Ｂ）に設けられる少なくとも１つの第三バルブ（１５Ａ、１５Ｂ）と、
前記第二バルブ（１０Ａ、１０Ｂ）と前記第三バルブ（１５Ａ，１５Ｂ）の間（各バッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）に直接設けられてもよい）に設けられる第二圧力測定手段（１１Ａ、１１Ｂ）と、
前記バッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）から昇華ガスを後段のプロセス（チャンバーＲＡ、ＲＢ）へ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部（１２１）と、
を備えていてもよい。
前記固体材料容器から昇華ガスを前記バッファタンク（１３Ａ、１３Ｂ）へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部（１２２）を、さらに備えていてもよい。
前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部（１３１）を、さらに備えていてもよい。
また、前記固体材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）のそれぞれに圧力測定手段（４Ａ、４Ｂ、４Ｃ）を設け、前記分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ）に分岐バルブ（２Ａ、２Ｂ、２Ｃ）を設けている場合に、前記固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第二切替判断部（１３２）を備えていてもよい。
【0015】
前記第一、第二、第三昇華ガス供給システムは、ＡＬＤ装置、ＣＶＤ装置及びエッチング装置などに組み込まれていてもよい。
【0016】
昇華ガス供給方法は、
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスを供給する供給ステップと、
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスの供給を停止する供給停止ステップと、
前記供給停止ストップの際に、バッファータンクへ昇華ガスを補充する昇華ガス補充ステップと、を含む。
前記昇華ガス補充ステップは、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む。
前記第一残量演算ステップは、
バッファタンク（１３）に昇華ガスが貯留されている状態で後段のプロセスへ送るための第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算してもよい。
「第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）」において、「第三バルブ（１５）を開く前」とは、例えば、第三バルブ（１５）を開く直前のことである。なお、「直前」とは、昇華ガス供給システムが後段プロセス（例えば、成膜装置）から信号を受け取り、昇華ガス供給装置の第三バルブ（１５）へ開信号を送る前のことである。
前記第二残量演算ステップは、
後段のプロセスへ送るための第三バルブ（１５）を閉じている状態で前記バッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り、バッファータンク（１３）内の圧力が設定圧力を達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算してもよい。
前記切替判断ステップは、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスを後段のプロセスへ送るためのバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段（４）よりも下流の昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段（４）よりも上流の昇華ガス配管（５）またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
別の切替判断ステップは、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスを供給する供給ステップと、
バッファータンクから後段のプロセスへ昇華ガスの供給を停止する供給停止ステップと、
前記供給停止ストップの際に、バッファータンクへ昇華ガスを補充する昇華ガス補充ステップと、を含む。
前記昇華ガス補充ステップは、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む。
前記第一残量演算ステップは、
バッファタンク（１３）に昇華ガスが貯留されている状態で後段のプロセスへ送るための第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）との第一差圧ΔＰ１と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第一補正係数（Ｃ１）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算してもよい。
「第三バルブ（１５）を開く前のバッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）」において、「第三バルブ（１５）を開く前」とは、例えば、第三バルブ（１５）を開く直前のことである。なお、「直前」とは、昇華ガス供給システムが後段プロセス（例えば、成膜装置）から信号を受け取り、昇華ガス供給装置の第三バルブ（１５）へ開信号を送る前のことである。
前記第二残量演算ステップは、
後段のプロセスへ送るための第三バルブ（１５）を閉じている状態で前記バッファータンク（１３）内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）と、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り、バッファータンク（１３）内の圧力が設定圧力を達した際の圧力（Ｐ＿ｆｕｌｌ）との第二差圧ΔＰ２と、バッファタンク（１３）の容積（Ｖｂｕｆｆｅｒ）、昇華ガスの密度（ｄ）、第二補正係数（Ｃ２）から、バッファタンク（１３）から送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、前記演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、前記固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算してもよい。
前記切替判断ステップは、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスを後段のプロセスへ送るためのバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、第一圧力測定手段（４）よりも下流の昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さいか否かを判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さくない場合に、第一圧力測定手段（４）よりも上流の昇華ガス配管（５）またはいずれかの分岐管上に異常があると判断し、最新の第一残量（Ｗｒ１）、最新の第二残量（Ｗｒ２）、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値（Ｔｈ３）より小さい場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
別の切替判断ステップは、
いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファタンク（１３）へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク（１３）内の圧力が第一閾値（Ｔｈ１）を超えていない場合に、前記固体材料容器内の圧力値が、第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し、または、前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えるか否かを判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下していないまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えている場合は、前記固体材料容器よりも下流の分岐管あるいは昇華ガス配管（５）上に異常があると判断し、前記固体材料容器内の圧力値が第一圧力測定手段と第二圧力測定手段との間に配置される第二バルブ（１０）が開いた時の圧力値から低下しているまたは前記固体材料容器内の圧力値が第二閾値（Ｔｈ２）を超えていない場合に、前記固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替ることを判断してもよい。
【0017】
固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法は、
バッファータンクへ昇華ガスを補充する昇華ガス補充する際に、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む。
バッファータンクへ昇華ガスを補充する昇華ガス補充する際に、
前記バッファータンクから昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算ステップと、
固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンクへ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算ステップと、および／または
固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する切替判断ステップと、を含む。
【0018】
情報処理装置は、
少なくとも１つのプロセッサと、
前記固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法または前記昇華ガス供給方法を実行するためのコマンドを記憶しているメモリと、を有し、
前記プロセッサが、前記残量測定方法を実施してもよい。
少なくとも１つのプロセッサと、
前記固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法または前記昇華ガス供給方法を実行するためのコマンドを記憶しているメモリと、を有し、
前記プロセッサが、前記残量測定方法を実施してもよい。
【0019】
残量測定または昇華ガス供給プログラムは、
少なくとも一つのプロセッサにより、前記固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法または前記昇華ガス供給方法を実現するプログラムである。
コンピュータ命令が記憶されているコンピュータ読み取り可能な記録媒体は、
前記固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法または前記昇華ガス供給方法を実行するためのコマンドを記憶する、コンピュータ読み取り可能な記録媒体である。
少なくとも一つのプロセッサにより、前記固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法または前記昇華ガス供給方法を実現するプログラムである。
コンピュータ命令が記憶されているコンピュータ読み取り可能な記録媒体は、
前記固体材料容器内の固体材料の残量を測定する残量測定方法または前記昇華ガス供給方法を実行するためのコマンドを記憶する、コンピュータ読み取り可能な記録媒体である。
【0020】
前記第一、第二残量演算部、第一、第二切替判断部は、メモリ、プロセッサ、ソフトウエアプログラムを有する情報処理装置（例えば、コンピュータ、サーバ）や、専用回路、ファームウエアなどで構成してもよい。情報処理装置は、オンプレミスまたはクラウドのいずれか一方、あるいは両方の組み合わせであってもよい。
第一、第二圧力測定手段などの各圧力測定手段は、例えば、プルドン菅式圧力計、ダイヤフラム式圧力計などが挙げられる。
第一、第二圧力測定手段などの各圧力測定手段は、例えば、プルドン菅式圧力計、ダイヤフラム式圧力計などが挙げられる。
【0021】
前記昇華ガス供給システムは、
各固定材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）を加熱するための各加熱部と、
各バッファータンク（１３、１３Ａ、１３Ｂ）を加熱するための各加熱部と、
昇華ガス配管（５）、導入配管（１４、１４Ａ、１４Ｂ）、各分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ、１４Ａ、１４Ｂ）を加熱あるいは保温するための手段と、
各分岐バルブ（２Ａ、２Ｂ、２Ｃ、１０Ａ、１０Ｂ、１５Ａ、１５Ｂ）、第二、第三バルブ（１０、１５）を加熱あるいは保温するための手段と、
を備えていてもよい。
この構成によれば、昇華ガスの凝縮、固化を防ぐことができる。
各固定材料容器（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ）を加熱するための各加熱部と、
各バッファータンク（１３、１３Ａ、１３Ｂ）を加熱するための各加熱部と、
昇華ガス配管（５）、導入配管（１４、１４Ａ、１４Ｂ）、各分岐管（３Ａ、３Ｂ、３Ｃ、１４Ａ、１４Ｂ）を加熱あるいは保温するための手段と、
各分岐バルブ（２Ａ、２Ｂ、２Ｃ、１０Ａ、１０Ｂ、１５Ａ、１５Ｂ）、第二、第三バルブ（１０、１５）を加熱あるいは保温するための手段と、
を備えていてもよい。
この構成によれば、昇華ガスの凝縮、固化を防ぐことができる。
【0022】
［効果］
マスフローメーター、マスフローコントローラ、ロードセルを用いずに固体材料の消費量を計算することで、固体材料容器内の残量を決定できる。固体材料容器内の固体材料の供給限界まで使用することができる。その結果、原料である固体材料の損失を低減できる。供給圧力が低下した場合には、固体材料の消費によるものか、配管上の異常によるものかを判定できる。正常消費あるいは異常の際には、固体材料容器を切り替えることで、連続的な昇華ガスの供給が可能となる。
マスフローメーター、マスフローコントローラ、ロードセルを用いずに固体材料の消費量を計算することで、固体材料容器内の残量を決定できる。固体材料容器内の固体材料の供給限界まで使用することができる。その結果、原料である固体材料の損失を低減できる。供給圧力が低下した場合には、固体材料の消費によるものか、配管上の異常によるものかを判定できる。正常消費あるいは異常の際には、固体材料容器を切り替えることで、連続的な昇華ガスの供給が可能となる。
【図面の簡単な説明】
【0023】
【図1】実施形態１に係る昇華ガス供給システムの概略を示す。
【図2A】実施形態１に係る残量測定のフローチャートを示す。
【図2B】別の残量測定のフローチャートを示す。
【図3】実施形態１に係る昇華ガス供給システムを備えたＡＬＤ装置の概略を示す。
【図4】実施形態２に係る昇華ガス供給システムの概略を示す。
【図5】実施形態２に係る残量測定のフローチャートを示す。
【図6】実施形態３に係る昇華ガス供給システムの概略を示す。
【図7】実施形態４に係る昇華ガス供給システムの概略を示す。
【図8】実施形態４に係る残量測定のフローチャートを示す。
【図9】実施形態４に係る昇華ガス供給システムを備えたＡＬＤ装置の概略を示す。
【図10】実施形態５に係る昇華ガス供給システムの概略を示す。
【図11】実施形態６に係る昇華ガス供給システム（ＣＶＤ装置へ組み込み構成）の概略を示す。
【図12】実施形態６に係る動作のフローチャートを示す。
【発明を実施するための形態】
【0024】
以下に本発明のいくつかの実施形態について説明する。以下に説明する実施形態は、本発明の一例を説明するものである。本発明は以下の実施形態になんら限定されるものではなく、本発明の要旨を変更しない範囲において実施される各種の変形形態も含む。なお、以下で説明される構成の全てが本発明の必須の構成であるとは限らない。本明細書において、「上流」及び「下流」とは、昇華ガス供給システムにおける昇華ガスの流れを基準とする。
【0025】
（実施形態１）
図１は、第一昇華ガス供給システムの概略を示す。
第一昇華ガス供給システム１は、所定量の固体材料が予め収容されている第一固体材料容器１Ａと、所定量の固体材料（前述の固体材料と同じ固体材料）が予め収容されている第二固体材料容器１Ｂと、第一、第二固体材料容器１Ａ、１Ｂのそれぞれから導出される第一、第二分岐管３Ａ、３Ｂが合流して形成されている昇華ガス配管５と、昇華ガス配管５と連結されるバッファータンク１３と、バッファータンク１３から昇華ガスを後段のプロセス（例えば、チャンバー）へ導入するための導入配管１４と、を備える。各固定材料容器１Ａ、１Ｂを加熱するための各加熱部（電気ジャケット）と、バッファータンク１３を加熱するための加熱部（例えば、電気ジャケット）と、昇華ガス配管５、導入配管１４、各分岐管３Ａ、３Ｂを加熱あるいは保温するための手段（例えば、温風ヒータ、電気ジャケット）が設けられている。
図１は、第一昇華ガス供給システムの概略を示す。
第一昇華ガス供給システム１は、所定量の固体材料が予め収容されている第一固体材料容器１Ａと、所定量の固体材料（前述の固体材料と同じ固体材料）が予め収容されている第二固体材料容器１Ｂと、第一、第二固体材料容器１Ａ、１Ｂのそれぞれから導出される第一、第二分岐管３Ａ、３Ｂが合流して形成されている昇華ガス配管５と、昇華ガス配管５と連結されるバッファータンク１３と、バッファータンク１３から昇華ガスを後段のプロセス（例えば、チャンバー）へ導入するための導入配管１４と、を備える。各固定材料容器１Ａ、１Ｂを加熱するための各加熱部（電気ジャケット）と、バッファータンク１３を加熱するための加熱部（例えば、電気ジャケット）と、昇華ガス配管５、導入配管１４、各分岐管３Ａ、３Ｂを加熱あるいは保温するための手段（例えば、温風ヒータ、電気ジャケット）が設けられている。
【0026】
第一昇華ガス供給システム１は、昇華ガス配管５に設けられる第一圧力測定手段４と、第一分岐管３Ａに設けられる第一分岐バルブ２Ａと、第二分岐管３Ｂに設けられる第二分岐バルブ２Ｂと、第一圧力測定手段４とバッファータンク１３との間に設けられる第二バルブ１０と、導入配管１４に設けられる第三バルブ１５と、第二バルブ１０とバッファータンク１３の間に設けられる第二圧力測定手段１１と、を備える。
【0027】
第一昇華ガス供給システム１は、バッファータンク１３から昇華ガスを後段のプロセスへ送る消費量から固体材料の残量を演算する第一残量演算部１２１と、第一、第二固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する第一切替判断部１３１を備える。
別実施形態として、第一、第二固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンク１３へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部１２２をさらに備える。
別実施形態として、第一、第二固体材料容器から昇華ガスを前記バッファータンク１３へ送る移動量から固体材料の残量を演算する第二残量演算部１２２をさらに備える。
【0028】
第一残量演算部１２１は、バッファータンク１３に昇華ガスが貯留されている状態で第三バルブ１５を開く前（例えば、第三バルブ１５を開く前とは、第三バルブ１５を開く直前のことである。なお、直前とは、昇華ガス供給システムが後段プロセスから信号を受け取り、昇華ガス供給装置の第三バルブ１５へ開信号を送る前のことである。）のバッファータンク１３内の圧力Ｐｏｐｅｎと、バッファータンク１３から昇華ガスを後段のプロセスに送った後に第三バルブ１５を閉じた際のバッファータンク１３内の圧力Ｐｃｌｏｓｅとの第一差圧ΔＰ１と、バッファータンク１３の容積Ｖｂｕｆｆｅｒ、昇華ガスの密度ｄ、第一補正係数Ｃ１から、バッファータンク１３から送られた昇華ガスの消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）の全量を差し引き、その固体材料容器に収容されている固体材料の第一残量（Ｗｒ１）を演算する。
【0029】
第二残量演算部１２２は、第三バルブ１５を閉じている状態でバッファータンク１３内の圧力Ｐｃｌｏｓｅ＿１と、補充しているいずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンク１３へ送り、バッファータンク１３内の圧力が設定圧力（第一閾値（Ｔｈ１）を達した際の圧力Ｐ＿ｆｕｌｌとの第二差圧ΔＰ２と、バッファータンク１３の容積Ｖｂｕｆｆｅｒ、昇華ガスの密度ｄ、第二補正係数Ｃ２から、バッファータンク１３から送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算し、現に昇華ガスをバッファータンクに供給している固体材料容器に収容されている固体材料の初期重量（Ｗ０）から、演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）の全量を差し引き、固体材料容器に収容されている固体材料の第二残量（Ｗｒ２）を演算する。
【0030】
第一切替判断部１３１は、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンク１３へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えていない場合に、固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ１０が開いた時の圧力値から、例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上、低下しているか否かを判断し、または、固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ１０が開いた時の圧力値から低下していないまたは固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、第一圧力測定手段４よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断される。第一切替判断部３１は、固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ１０が開いた時の圧力値から低下しているまたは固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、最新の第一残量Ｗｒ１、最新の第二残量Ｗｒ２、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値Ｔｈ３より小さいか否かを判断する。最新の第一残量Ｗｒ１、最新の第二残量Ｗｒ２、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値Ｔｈ３より小さくない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の昇華ガス配管５またはいずれかの分岐管上に異常があると判断され、最新の第一残量Ｗｒ１、最新の第二残量Ｗｒ２、それら両方の平均値または加重平均値が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替る、と判断される。
【0031】
図２Ａに第一昇華ガス供給システムの動作フローを示す。ここでは、バッファータンク１３内の昇華ガスを消費する点に着目して残量を計算する。
【0032】
（Ｓ０）第一固体材料容器１Ａからバッファータンク１３へ予め昇華ガスが送られており、所定のガス圧（＞第一閾値（Ｔｈ１））を維持している。第一分岐バルブ２Ａは開けてあり、第二バルブ１０は閉じられている。第二固体材料容器１Ｂは切替用の予備であり、第二分岐バルブ２Ｂは閉じられている。第三バルブ１５は閉じられている。
【0033】
（Ｓ１）第三バルブ１５を開く前（例えば、第三バルブ１５を開く前とは、第三バルブ１５を開く直前のことである。なお、直前とは、昇華ガス供給システムが後段プロセスから信号を受け取り、昇華ガス供給装置の第三バルブ１５へ開信号を送る前のことである。）のバッファータンク１３内の圧力（Ｐｏｐｅｎ）を測定する（バルブが開いた際の第二圧力測定手段１１で測定する）。バッファータンク１５から昇華ガスが後段のプロセスに送られる。圧力（Ｐｏｐｅｎ）は、メモリに記憶されてもよい。
（Ｓ２）第三バルブ１５を開く。後段プロセスに昇華ガスを供給する。後段のプロセスの要求により第三バルブ１５が開いている時間が設定される。昇華ガスが送られることで、バッファータンク１５内の圧力は減少する（第二圧力測定手段１１で測定する）。
（Ｓ２）第三バルブ１５を開く。後段プロセスに昇華ガスを供給する。後段のプロセスの要求により第三バルブ１５が開いている時間が設定される。昇華ガスが送られることで、バッファータンク１５内の圧力は減少する（第二圧力測定手段１１で測定する）。
【0034】
Ｓ３はＳ３－１からＳ３－５を含み、Ｓ４はＳ４－１からＳ４－３を含む。
（Ｓ３－１）第三バルブ１５を閉じる。昇華ガスの供給を停止する。第三バルブ１５が閉じている時間をダウンタイムと呼ぶ。昇華ガスが送られることで、バッファータンク１５内の圧力は減少する（第二圧力測定手段１１で測定する）。
（Ｓ３－１）第三バルブ１５を閉じた際のバッファータンク１３内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）を測定する（第二圧力測定手段１１で測定する）。圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）は、メモリに記憶されてもよい。
（Ｓ３－２）第一差圧ΔＰ１を演算する（ΔＰ１＝Ｐｏｐｅｎ－Ｐｃｌｏｓｅ）。第一残量演算部２１によって演算される。
（Ｓ３－４）バッファータンク１３の容積Ｖｂｕｆｆｅｒ、第一差圧ΔＰ１、昇華ガスの密度ｄ、第一補正係数Ｃ１から、バッファータンク１３から送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算する。第一残量演算部２１によって演算される。
Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］＝Ｖｂｕｆｆｅｒ［ｍ３］×ΔＰ１［Ｐａ］／０．１０１３［ＭＰａ］×ｄ［ｋｇ／ｍ３］×Ｃ１ （１）
第一補正係数Ｃ１はなくてもよい。第一補正係数Ｃ１は、装置設置後の実証データから求められる係数であり、例えば、０．８～１．２の範囲から選択されてもよい。
（Ｓ３－５）第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の初期重量Ｗ０から、Ｓ６で演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を差し引く。これにより、バッファータンクの消費量から第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の第一残量Ｗｒ１を求めることができる。第一残量演算部２１によって演算される。
第一残量Ｗｒ１［ｋｇ］＝初期重量Ｗ０－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］ （２）
（Ｓ３－１）第三バルブ１５を閉じる。昇華ガスの供給を停止する。第三バルブ１５が閉じている時間をダウンタイムと呼ぶ。昇華ガスが送られることで、バッファータンク１５内の圧力は減少する（第二圧力測定手段１１で測定する）。
（Ｓ３－１）第三バルブ１５を閉じた際のバッファータンク１３内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）を測定する（第二圧力測定手段１１で測定する）。圧力（Ｐｃｌｏｓｅ）は、メモリに記憶されてもよい。
（Ｓ３－２）第一差圧ΔＰ１を演算する（ΔＰ１＝Ｐｏｐｅｎ－Ｐｃｌｏｓｅ）。第一残量演算部２１によって演算される。
（Ｓ３－４）バッファータンク１３の容積Ｖｂｕｆｆｅｒ、第一差圧ΔＰ１、昇華ガスの密度ｄ、第一補正係数Ｃ１から、バッファータンク１３から送られた昇華ガスの第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を演算する。第一残量演算部２１によって演算される。
Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］＝Ｖｂｕｆｆｅｒ［ｍ３］×ΔＰ１［Ｐａ］／０．１０１３［ＭＰａ］×ｄ［ｋｇ／ｍ３］×Ｃ１ （１）
第一補正係数Ｃ１はなくてもよい。第一補正係数Ｃ１は、装置設置後の実証データから求められる係数であり、例えば、０．８～１．２の範囲から選択されてもよい。
（Ｓ３－５）第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の初期重量Ｗ０から、Ｓ６で演算された第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）を差し引く。これにより、バッファータンクの消費量から第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の第一残量Ｗｒ１を求めることができる。第一残量演算部２１によって演算される。
第一残量Ｗｒ１［ｋｇ］＝初期重量Ｗ０－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］ （２）
【0035】
（Ｓ４－１）第三バルブ１５を閉じた後、第二バルブ１０を開ける。これにより、第一固体材料容器１Ａから昇華ガスをバッファータンク１３へ送り込む。
（Ｓ４－２）予め設定された期間内（ダウンタイム内）で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１（第二圧力測定手段１１で測定した圧力＞第一閾値Ｔｈ１）か否かが判断される。
（Ｓ４－３）バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えたら、第二バルブ１０を閉じる。これにより、バッファータンク１３に所定圧力の昇華ガスが貯留される。後段プロセスの要求により、いつでも昇華ガスを送ることが可能となる。
第一閾値Ｔｈ１は、例えば、後段のプロセスへ昇華ガスを供給できる圧力値となるように設定される。
ステップＳ１からＳ４－２までが繰り返される。
ただし、次の第一残量Ｗｒ１をＳ３－５で求める際に、初期重量Ｗ０に替わり直前に求められた第一残量Ｗｒ１を使用する。
第一残量Ｗｒ１［ｋｇ］＝直前の第一残量Ｗｒ１－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］
残量計算は上記のように繰り返され、以下の計算式と等価である。
第一残量Ｗｒ１［ｋｇ］＝初期重量Ｗ０－ΣＣｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］ （３）
（Ｓ４－２）予め設定された期間内（ダウンタイム内）で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１（第二圧力測定手段１１で測定した圧力＞第一閾値Ｔｈ１）か否かが判断される。
（Ｓ４－３）バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えたら、第二バルブ１０を閉じる。これにより、バッファータンク１３に所定圧力の昇華ガスが貯留される。後段プロセスの要求により、いつでも昇華ガスを送ることが可能となる。
第一閾値Ｔｈ１は、例えば、後段のプロセスへ昇華ガスを供給できる圧力値となるように設定される。
ステップＳ１からＳ４－２までが繰り返される。
ただし、次の第一残量Ｗｒ１をＳ３－５で求める際に、初期重量Ｗ０に替わり直前に求められた第一残量Ｗｒ１を使用する。
第一残量Ｗｒ１［ｋｇ］＝直前の第一残量Ｗｒ１－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］
残量計算は上記のように繰り返され、以下の計算式と等価である。
第一残量Ｗｒ１［ｋｇ］＝初期重量Ｗ０－ΣＣｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１［ｋｇ］ （３）
【0036】
以下のステップにおいて、固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する方法を示す。この方法では、後段プロセスへの昇華ガス供給停止中に、バッファータンクへの圧力補充（昇華ガス補充）が間に合わないあるいはできない場合に、固体材料容器に固体材料の補充限界（空）であると判断する。圧力補充が間に合わない場合は、固体材料容器からの昇華ガス量減少（供給限界レベル）、あるいは、バルブ等の配管ラインでの閉塞などの異常が挙げられる。本方法では、固体材料容器、配管を加熱し供給するため、バルブ等の配管ラインでの昇華ガスの凝縮（固化）が生じる危険があり、それを起因とした誤検知を防止することができる。
（Ｓ５－１）Ｓ４－２において、予め設定された期間内（ダウンタイム内）で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えていない場合（すなわち、第二圧力測定手段１１で測定した圧力＜第一閾値Ｔｈ１）に、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される圧力）が、第二バルブ１０が開いた時（Ｓ４－１の時）の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断する（すなわち、第二バルブ１０の閉のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力と、第二バルブ１０の開のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力とを比較し低下しているか否かを判断する）、または、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される圧力）が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。第二バルブ１０は開いた状態で判断される。
第二閾値Ｔｈ２は、例えば、昇華ガスをバッファータンクに補充する際の固体材料容器の初期内圧（第一圧力測定手段４で測定される初期圧力値）から、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上低い値が挙げられる。
（Ｓ５－２）Ｓ５－１において、低下しているまたは第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、第一圧力測定手段４よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断する。例えば、第二バルブ１０の閉塞などの異常があると判断する。
（Ｓ６－１）Ｓ５－１において、低下していないまたは第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、Ｓ３およびＳ４で求められた最新の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さいか否かを判断する。第三閾値Ｔｈ３は、例えば、初期重量Ｗ０の８％以上１２％以下、８％以上１１％以下、８％以上１０％以下、８％以上９％以下、８％、７％などが挙げられる。
（Ｓ６－２）最新（直前に計算された）の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さくない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の昇華ガス配管５または第一分岐管３Ａ上に異常があると判断する。例えば、第一分岐バルブ２Ａの閉塞などが異常であると判断される。
（Ｓ７）最新の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、補充限界レベルに達したと判断し、第一固体材料容器１Ａから第二固体材料容器１Ｂへ切り替える。第一分岐バルブ２Ａを閉じ、第二分岐バルブ２Ｂを開く。これにより、第二固体材料容器１Ｂから昇華ガスがバッファータンク１３へ送られる。
第二固体材料容器１Ｂから昇華ガス補充をしている間に、第一固体材料容器１Ａを新しい固体材料容器と交換する。上記ステップが繰り返されることで連続供給が可能となる。
また、Ｓ６－１において、最新の第一残量Ｗｒ１は、後述する最新の第二残量Ｗｒ２を用いてもよく、それら両方の平均値、加重平均値を用いてもよい。
（Ｓ５－１）Ｓ４－２において、予め設定された期間内（ダウンタイム内）で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えていない場合（すなわち、第二圧力測定手段１１で測定した圧力＜第一閾値Ｔｈ１）に、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される圧力）が、第二バルブ１０が開いた時（Ｓ４－１の時）の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断する（すなわち、第二バルブ１０の閉のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力と、第二バルブ１０の開のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力とを比較し低下しているか否かを判断する）、または、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される圧力）が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。第二バルブ１０は開いた状態で判断される。
第二閾値Ｔｈ２は、例えば、昇華ガスをバッファータンクに補充する際の固体材料容器の初期内圧（第一圧力測定手段４で測定される初期圧力値）から、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上低い値が挙げられる。
（Ｓ５－２）Ｓ５－１において、低下しているまたは第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、第一圧力測定手段４よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断する。例えば、第二バルブ１０の閉塞などの異常があると判断する。
（Ｓ６－１）Ｓ５－１において、低下していないまたは第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、Ｓ３およびＳ４で求められた最新の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さいか否かを判断する。第三閾値Ｔｈ３は、例えば、初期重量Ｗ０の８％以上１２％以下、８％以上１１％以下、８％以上１０％以下、８％以上９％以下、８％、７％などが挙げられる。
（Ｓ６－２）最新（直前に計算された）の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さくない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の昇華ガス配管５または第一分岐管３Ａ上に異常があると判断する。例えば、第一分岐バルブ２Ａの閉塞などが異常であると判断される。
（Ｓ７）最新の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、補充限界レベルに達したと判断し、第一固体材料容器１Ａから第二固体材料容器１Ｂへ切り替える。第一分岐バルブ２Ａを閉じ、第二分岐バルブ２Ｂを開く。これにより、第二固体材料容器１Ｂから昇華ガスがバッファータンク１３へ送られる。
第二固体材料容器１Ｂから昇華ガス補充をしている間に、第一固体材料容器１Ａを新しい固体材料容器と交換する。上記ステップが繰り返されることで連続供給が可能となる。
また、Ｓ６－１において、最新の第一残量Ｗｒ１は、後述する最新の第二残量Ｗｒ２を用いてもよく、それら両方の平均値、加重平均値を用いてもよい。
【0037】
（別の残量測定方法）
別の残量測定方法は、固体材料容器から昇華ガスをバッファータンク１３へ移す点に着目して残量を計算する方法である。図２Ｂに動作フローを示す。
（Ｓ１００）第一分岐バルブ２Ａは開けてあり、第二バルブ１０は閉じられている。第二固体材料容器１Ｂは切替用の予備であり、第二分岐バルブ２Ｂは閉じられている。第三バルブ１５は閉じられている。ここで、バッファータンク１３内には昇華ガスが収容されていなくてもよく、収容されていてもよい。
（Ｓ１０１）第三バルブ１５を閉じている状態で、バッファータンク１３内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）を測定する。
（Ｓ１０２）第二バルブ１０を開ける。第一固体材料容器１Ａからバッファータンク１３へ昇華ガスを補充する。
（Ｓ１０３）バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１に達する（第二圧力測定手段１１で測定する）。第二バルブ１０を閉じ、補充を停止する。
（Ｓ１０４）第二圧力測定手段１１で圧力Ｐ＿ｆｕｌｌを測定する。
（Ｓ１０５）第二差圧ΔＰ２を演算する（ΔＰ２＝（Ｐ＿ｆｕｌｌ）－（Ｐｃｌｏｓｅ＿１））。
（Ｓ１０６）バッファータンク１３の容積Ｖｂｕｆｆｅｒ、第二差圧ΔＰ２、昇華ガスの密度ｄ、第二補正係数Ｃ２から、バッファータンク１３に送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算する。
Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］＝Ｖｂｕｆｆｅｒ［ｍ３］×ΔＰ２［Ｐａ］／０．１０１３［ＭＰａ］×ｄ［ｋｇ／ｍ３］×Ｃ２ （４）
第二補正係数Ｃ２はなくてもよい。第二補正係数Ｃ２は、装置設置後の実証データから求められる係数であり、例えば、０．８～１．２の範囲から選択されてもよい。
（Ｓ１０７）第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の初期重量Ｗ０から、Ｓ１０６で演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を差し引く。これにより、バッファータンク１３への移送量から第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の第二残量Ｗｒ２を求めることができる。
第二残量Ｗｒ２［ｋｇ］＝初期重量（Ｗ０）－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］ （５）
（Ｓ１０８）第二バルブ１０を閉じた後、第三バルブ１５を開ける。これにより、バッファータンク１３から昇華ガスを後段のプロセスへ送り込む。後段プロセスへの供給が停止すると、ダウンタイムの間に、Ｓ１０１からＳ１０８が繰り返される。
（Ｓ１０９－１）後段プロセスへの供給が停止される否かが判断される。
（Ｓ１０９－２）供給停止の場合に、第三バルブ１５を閉じる。
ダウンタイムの間に、Ｓ１０１からＳ１０８を繰り返す。
次の第二残量Ｗｒ２をＳ１０７で求める際に、初期重量Ｗ０に替わり直前に求められた第二残量Ｗｒ２を使用する。
第二残量（Ｗｒ２）［ｋｇ］＝直前の第二残量（Ｗｒ２）－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］
残量計算は上記のように繰り返され、以下の計算式と等価である。
第二残量（Ｗｒ２）［ｋｇ］＝初期重量（Ｗ０）－ΣＣｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］ （６）
別の残量測定方法は、固体材料容器から昇華ガスをバッファータンク１３へ移す点に着目して残量を計算する方法である。図２Ｂに動作フローを示す。
（Ｓ１００）第一分岐バルブ２Ａは開けてあり、第二バルブ１０は閉じられている。第二固体材料容器１Ｂは切替用の予備であり、第二分岐バルブ２Ｂは閉じられている。第三バルブ１５は閉じられている。ここで、バッファータンク１３内には昇華ガスが収容されていなくてもよく、収容されていてもよい。
（Ｓ１０１）第三バルブ１５を閉じている状態で、バッファータンク１３内の圧力（Ｐｃｌｏｓｅ＿１）を測定する。
（Ｓ１０２）第二バルブ１０を開ける。第一固体材料容器１Ａからバッファータンク１３へ昇華ガスを補充する。
（Ｓ１０３）バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１に達する（第二圧力測定手段１１で測定する）。第二バルブ１０を閉じ、補充を停止する。
（Ｓ１０４）第二圧力測定手段１１で圧力Ｐ＿ｆｕｌｌを測定する。
（Ｓ１０５）第二差圧ΔＰ２を演算する（ΔＰ２＝（Ｐ＿ｆｕｌｌ）－（Ｐｃｌｏｓｅ＿１））。
（Ｓ１０６）バッファータンク１３の容積Ｖｂｕｆｆｅｒ、第二差圧ΔＰ２、昇華ガスの密度ｄ、第二補正係数Ｃ２から、バッファータンク１３に送られた昇華ガスの第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を演算する。
Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］＝Ｖｂｕｆｆｅｒ［ｍ３］×ΔＰ２［Ｐａ］／０．１０１３［ＭＰａ］×ｄ［ｋｇ／ｍ３］×Ｃ２ （４）
第二補正係数Ｃ２はなくてもよい。第二補正係数Ｃ２は、装置設置後の実証データから求められる係数であり、例えば、０．８～１．２の範囲から選択されてもよい。
（Ｓ１０７）第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の初期重量Ｗ０から、Ｓ１０６で演算された第二消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２）を差し引く。これにより、バッファータンク１３への移送量から第一固体材料容器１Ａに収容されている固体材料の第二残量Ｗｒ２を求めることができる。
第二残量Ｗｒ２［ｋｇ］＝初期重量（Ｗ０）－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］ （５）
（Ｓ１０８）第二バルブ１０を閉じた後、第三バルブ１５を開ける。これにより、バッファータンク１３から昇華ガスを後段のプロセスへ送り込む。後段プロセスへの供給が停止すると、ダウンタイムの間に、Ｓ１０１からＳ１０８が繰り返される。
（Ｓ１０９－１）後段プロセスへの供給が停止される否かが判断される。
（Ｓ１０９－２）供給停止の場合に、第三バルブ１５を閉じる。
ダウンタイムの間に、Ｓ１０１からＳ１０８を繰り返す。
次の第二残量Ｗｒ２をＳ１０７で求める際に、初期重量Ｗ０に替わり直前に求められた第二残量Ｗｒ２を使用する。
第二残量（Ｗｒ２）［ｋｇ］＝直前の第二残量（Ｗｒ２）－Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］
残量計算は上記のように繰り返され、以下の計算式と等価である。
第二残量（Ｗｒ２）［ｋｇ］＝初期重量（Ｗ０）－ΣＣｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿２［ｋｇ］ （６）
【0038】
次に、固体材料容器内の固体材料の残量から切替時期および異常を判断する方法を示す。
（Ｓ２００）Ｓ１０２において、予め設定された期間内（ダウンタイム内）で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１（第二圧力測定手段１１で測定した圧力＞第一閾値Ｔｈ１）を超えていない場合に、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される）が、第二バルブ１０が開いた時（Ｓ１０２の時）の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断する（すなわち、第二バルブ１０の閉のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力と、第二バルブ１０の開のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力とを比較し低下しているか否かを判断する）、または、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される）が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。第二バルブ１０は開いた状態で判断される。
（Ｓ２０１）Ｓ２００において、低下していないまたは第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、第一圧力測定手段４よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断する。例えば、第二バルブ１０の閉塞などの異常であると判断する。
（Ｓ２０２）Ｓ２００において、低下しているまたは第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、Ｓ１０７で求められた最新の第二残量（Ｗｒ２）が第三閾値Ｔｈ３より小さいか否かを判断する。
（Ｓ２０３）最新（直前に計算された）の第二残量Ｗｒ２が第三閾値Ｔｈ３より小さくない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の昇華ガス配管５または第一分岐管３Ａ上に異常があると判断する。例えば、第一分岐バルブ２Ａの閉塞などの異常であると判断する。
（Ｓ２０４）最新の第二残量Ｗｒ２が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、第一固体材料容器１Ａから第二固体材料容器１Ｂへ切り替える。第一分岐バルブ２Ａを閉じ、第二分岐バルブ２Ｂを開く。これにより、第二固体材料容器１Ｂから昇華ガスがバッファータンク１３へ送られる。
第二固体材料容器１Ｂから昇華ガス補充をしている間に、第一固体材料容器１Ａを新しい固体材料容器と交換する。上記ステップが繰り返されることで連続供給が可能となる。
また、Ｓ２０２において、最新の第二残量（Ｗｒ２）は、前述の最新の第一残量（Ｗｒ１）を用いてもよく、それら両方の平均値、加重平均値を用いてもよい。
（Ｓ２００）Ｓ１０２において、予め設定された期間内（ダウンタイム内）で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１（第二圧力測定手段１１で測定した圧力＞第一閾値Ｔｈ１）を超えていない場合に、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される）が、第二バルブ１０が開いた時（Ｓ１０２の時）の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断する（すなわち、第二バルブ１０の閉のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力と、第二バルブ１０の開のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力とを比較し低下しているか否かを判断する）、または、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値（第一圧力測定手段４で測定される）が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。第二バルブ１０は開いた状態で判断される。
（Ｓ２０１）Ｓ２００において、低下していないまたは第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、第一圧力測定手段４よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断する。例えば、第二バルブ１０の閉塞などの異常であると判断する。
（Ｓ２０２）Ｓ２００において、低下しているまたは第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、Ｓ１０７で求められた最新の第二残量（Ｗｒ２）が第三閾値Ｔｈ３より小さいか否かを判断する。
（Ｓ２０３）最新（直前に計算された）の第二残量Ｗｒ２が第三閾値Ｔｈ３より小さくない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の昇華ガス配管５または第一分岐管３Ａ上に異常があると判断する。例えば、第一分岐バルブ２Ａの閉塞などの異常であると判断する。
（Ｓ２０４）最新の第二残量Ｗｒ２が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、第一固体材料容器１Ａから第二固体材料容器１Ｂへ切り替える。第一分岐バルブ２Ａを閉じ、第二分岐バルブ２Ｂを開く。これにより、第二固体材料容器１Ｂから昇華ガスがバッファータンク１３へ送られる。
第二固体材料容器１Ｂから昇華ガス補充をしている間に、第一固体材料容器１Ａを新しい固体材料容器と交換する。上記ステップが繰り返されることで連続供給が可能となる。
また、Ｓ２０２において、最新の第二残量（Ｗｒ２）は、前述の最新の第一残量（Ｗｒ１）を用いてもよく、それら両方の平均値、加重平均値を用いてもよい。
【0039】
図３は、第一昇華ガス供給システムが組み込まれたＡＬＤ装置の概略を示す。
ＡＬＤ装置は、上記昇華ガス供給システムと、チャンバー（Ｃｈａｍｂｅｒ）と、チャンバーとバルブ２２を介して接続される導入配管１４とバルブ２１を介して接続される昇華ガス（前駆体）のためのパージラインと、チャンバーとバルブ２３および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤供給部と、チャンバーとバルブ２４および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤のパージラインと、チャンバーとバルブ２６を介して接続される他の材料供給システムと、を備えていてもよい。
ＡＬＤ装置は、上記昇華ガス供給システムと、チャンバー（Ｃｈａｍｂｅｒ）と、チャンバーとバルブ２２を介して接続される導入配管１４とバルブ２１を介して接続される昇華ガス（前駆体）のためのパージラインと、チャンバーとバルブ２３および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤供給部と、チャンバーとバルブ２４および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤のパージラインと、チャンバーとバルブ２６を介して接続される他の材料供給システムと、を備えていてもよい。
【0040】
（実施形態２）
図４は、第２昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態２は実施形態１と異なり、第一圧力測定手段４の替わりに、第一固体材料容器１Ａと第二固体材料容器１Ｂとのそれぞれに、第一サブ圧力測定手段４Ａ、第二サブ圧力測定手段４Ｂが直接設けられている。また、第一切替判断部１３１に替わり、第二切替判断部１３２を備える。
第二切替判断部１３２は、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンク１３へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えていない場合に、固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ１０が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し（すなわち、第二バルブ１０の閉のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力と、第二バルブ１０の開のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力とを比較し低下しているか否かを判断する）、または、固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。固体材料容器内の圧力値が第二バルブ１０が開いた時の圧力値から低下していないまたは固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、固体材料容器よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断される。固体材料容器内の圧力値が第二バルブ１０が開いた時の圧力値から低下しているまたは固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替える、と判断される。
図４は、第２昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態２は実施形態１と異なり、第一圧力測定手段４の替わりに、第一固体材料容器１Ａと第二固体材料容器１Ｂとのそれぞれに、第一サブ圧力測定手段４Ａ、第二サブ圧力測定手段４Ｂが直接設けられている。また、第一切替判断部１３１に替わり、第二切替判断部１３２を備える。
第二切替判断部１３２は、いずれかの固体材料容器から昇華ガスをバッファータンク１３へ送り込む場合において、予め設定された期間内で、バッファータンク１３内の圧力が第一閾値Ｔｈ１を超えていない場合に、固体材料容器内の圧力値が、第二バルブ１０が開いた時の圧力値から（例えば、所定値以上、所定範囲値以内あるいは１０％以上２０％以上圧力）低下しているか否かを判断し（すなわち、第二バルブ１０の閉のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力と、第二バルブ１０の開のときの第一圧力測定手段４で測定された圧力とを比較し低下しているか否かを判断する）、または、固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かを判断する。固体材料容器内の圧力値が第二バルブ１０が開いた時の圧力値から低下していないまたは固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えている場合は、固体材料容器よりも下流の昇華ガス配管５上に異常があると判断される。固体材料容器内の圧力値が第二バルブ１０が開いた時の圧力値から低下しているまたは固体材料容器内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えていない場合に、固体材料容器と異なる固体材料容器へ切り替える、と判断される。
【0041】
図５は、動作フローを示す。図２Ａと異なる点は、ステップＳ６－１およびＳ６－２がなく、Ｓ５－１で「Ｎｏ」の場合にＳ７へ移行する。また、図示しないが、図２Ｂに対応するフローとしては、ステップＳ２０２およびＳ２０３がなく、Ｓ２００で「Ｎｏ」の場合にＳ２０４へ移行する。
【0042】
別実施形態として、実施形態１と同様に、第一圧力測定手段４が昇華ガス配管５に設けられていてもよい。かかる場合に、ステップＳ６－１およびＳ６－２の動作が可能となっていてもよい。
【0043】
（実施形態３）
図６は、第三昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態３は実施形態１において、第三固体材料容器１Ｃ、第三分岐バルブ２Ｃ、第三分岐管３Ｃも設けられる。なお、さらに第四、第五固体材料容器、第四、第五分岐バルブ、第四、第五分岐管が設けられていてもよい。
図６は、第三昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態３は実施形態１において、第三固体材料容器１Ｃ、第三分岐バルブ２Ｃ、第三分岐管３Ｃも設けられる。なお、さらに第四、第五固体材料容器、第四、第五分岐バルブ、第四、第五分岐管が設けられていてもよい。
【0044】
（実施形態４）
図７は、第四昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態４は実施形態１において、バッファータンクが２つの構成を示しているが、それ以上設けてあってもよい。
昇華ガス配管５から分岐された第一昇華ガス分岐管１２Ａが第一バッファータンク１３Ａに接続される。第一バッファータンク１３Ａから導出される第一導入配管１４Ａは後段の第一プロセスへ接続される。第一昇華ガス分岐管１２Ａには第二バルブ１０Ａ、第二圧力測定手段１１Ａが設けられる。第一導入配管１４Ａには第三バルブ１５Ａが設けられる。
昇華ガス配管５から分岐された第二昇華ガス分岐管１２Ｂが第二バッファータンク１３Ｂに接続される。第二バッファータンク１３Ｂから導出される第二導入配管１４Ｂは後段の第二プロセスへ接続される。第二昇華ガス分岐管１２Ｂには第二バルブ１０Ｂ、第二圧力測定手段１１Ｂが設けられる。第二導入配管１４Ｂには第三バルブ１５Ｂが設けられる。
図７は、第四昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態４は実施形態１において、バッファータンクが２つの構成を示しているが、それ以上設けてあってもよい。
昇華ガス配管５から分岐された第一昇華ガス分岐管１２Ａが第一バッファータンク１３Ａに接続される。第一バッファータンク１３Ａから導出される第一導入配管１４Ａは後段の第一プロセスへ接続される。第一昇華ガス分岐管１２Ａには第二バルブ１０Ａ、第二圧力測定手段１１Ａが設けられる。第一導入配管１４Ａには第三バルブ１５Ａが設けられる。
昇華ガス配管５から分岐された第二昇華ガス分岐管１２Ｂが第二バッファータンク１３Ｂに接続される。第二バッファータンク１３Ｂから導出される第二導入配管１４Ｂは後段の第二プロセスへ接続される。第二昇華ガス分岐管１２Ｂには第二バルブ１０Ｂ、第二圧力測定手段１１Ｂが設けられる。第二導入配管１４Ｂには第三バルブ１５Ｂが設けられる。
【0045】
図８は実施形態４の動作フローを示す。図２Ａと異なるのは、第一バッファータンク１３Ａと、第二バッファータンク１３Ｂのそれぞれにおいて、後段のプロセスへ供給したときの昇華ガスの消費量を演算して求めている点である。実質的には同じ動作である。
【0046】
図９は、第四昇華ガス供給システムが組み込まれたＡＬＤ装置Ａ、ＡＬＤ装置Ｂの概略を示す。
ＡＬＤ装置Ａは、上記第四昇華ガス供給システムと、第一チャンバー（Ｃｈａｍｂｅｒ－Ａ）と、第一チャンバーとバルブ２２を介して接続される導入配管１４Ａとバルブ２１を介して接続される昇華ガス（前駆体）のためのパージラインと、第一チャンバーとバルブ２３および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤供給部と、第一チャンバーとバルブ２４および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤のパージラインと、第一チャンバーとバルブ２６を介して接続される他の材料供給システムと、を備えていてもよい。
また、ＡＬＤ装置Ｂは、第二チャンバー（Ｃｈａｍｂｅｒ－Ｂ）と、第二チャンバーとバルブ２８を介して接続される導入配管１４Ｂとバルブ２７を介して接続される昇華ガス（前駆体）のためのパージラインと、第二チャンバーとバルブ２９および３１を介して接続される酸化剤あるいは還元剤供給部と、第二チャンバーとバルブ３０および３１を介して接続される酸化剤あるいは還元剤のパージラインと、第二チャンバーとバルブ３２を介して接続される他の材料供給システムと、を備えていてもよい。
ＡＬＤ装置Ａは、上記第四昇華ガス供給システムと、第一チャンバー（Ｃｈａｍｂｅｒ－Ａ）と、第一チャンバーとバルブ２２を介して接続される導入配管１４Ａとバルブ２１を介して接続される昇華ガス（前駆体）のためのパージラインと、第一チャンバーとバルブ２３および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤供給部と、第一チャンバーとバルブ２４および２５を介して接続される酸化剤あるいは還元剤のパージラインと、第一チャンバーとバルブ２６を介して接続される他の材料供給システムと、を備えていてもよい。
また、ＡＬＤ装置Ｂは、第二チャンバー（Ｃｈａｍｂｅｒ－Ｂ）と、第二チャンバーとバルブ２８を介して接続される導入配管１４Ｂとバルブ２７を介して接続される昇華ガス（前駆体）のためのパージラインと、第二チャンバーとバルブ２９および３１を介して接続される酸化剤あるいは還元剤供給部と、第二チャンバーとバルブ３０および３１を介して接続される酸化剤あるいは還元剤のパージラインと、第二チャンバーとバルブ３２を介して接続される他の材料供給システムと、を備えていてもよい。
【0047】
（実施形態５）
図１０は、第五昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態５は実施形態１と異なり、第一、第二バッファータンク１３Ａ、１３Ｂの２つが設けられている。さらに、実施形態５は実施形態４と異なり、導入配管１４Ａ、１４Ｂが統合されひとつの導入配管１６が形成されている。導入配管１６は、後段のプロセスの１つと接続される。
第一バッファータンク１３Ａと第二バッファータンク１３Ｂは、いずれか一方が、後段のプロセスへ昇華ガスを供給できるように、バルブ１５Ａ、１５Ｂが切り替えられる構成である。例えば、第一バッファータンク１３Ａの圧力が所定値以下に低下し、昇華ガスを供給できなくなると、バルブ１５Ａが閉じられ、代わりにバルブ１５Ｂを開けて第二バッファータンク１３Ｂから昇華ガスを供給する。
第一、第二バッファータンク１３Ａ、１３Ｂへの第一、第二固体材料容器からの昇華ガスの補充は、実施形態４と同じである。そして、残量演算、配管やバルブの閉塞異常の判断、固体材料容器交換の判断は、実施形態４と同じである。
図１０は、第五昇華ガス供給システムの概略を示す。実施形態５は実施形態１と異なり、第一、第二バッファータンク１３Ａ、１３Ｂの２つが設けられている。さらに、実施形態５は実施形態４と異なり、導入配管１４Ａ、１４Ｂが統合されひとつの導入配管１６が形成されている。導入配管１６は、後段のプロセスの１つと接続される。
第一バッファータンク１３Ａと第二バッファータンク１３Ｂは、いずれか一方が、後段のプロセスへ昇華ガスを供給できるように、バルブ１５Ａ、１５Ｂが切り替えられる構成である。例えば、第一バッファータンク１３Ａの圧力が所定値以下に低下し、昇華ガスを供給できなくなると、バルブ１５Ａが閉じられ、代わりにバルブ１５Ｂを開けて第二バッファータンク１３Ｂから昇華ガスを供給する。
第一、第二バッファータンク１３Ａ、１３Ｂへの第一、第二固体材料容器からの昇華ガスの補充は、実施形態４と同じである。そして、残量演算、配管やバルブの閉塞異常の判断、固体材料容器交換の判断は、実施形態４と同じである。
【0048】
（実施形態６）
図１１は、第六昇華ガス供給システムの概略を示す。この昇華ガス供給システムは、ＣＶＤ装置へ組み込むことができる構成の一例である。実施形態６は実施形態４(図７)と異なり、第一バッファータンク１３Ａと第二バッファ―タンク１３Ｂが直列に配置される。
昇華ガス配管５が第一バッファータンク１３Ａに接続される。第一バッファータンク１３Ａから導出される第一導入配管１４Ａ（連結配管）は後段の第二バッファ―タンク１３Ｂへ導入される。昇華ガス配管５には第二バルブ１０、第一バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ａが設けられる。第一導入配管１４Ａ（連結配管）には第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａ、第二バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ｂが設けられる。第二バッファータンク１３Ｂから導出される第二導入配管１４Ｂは後段のプロセスへ接続される。第二導入配管１４Ｂに第二バッファ―タンク用の第三バルブ１５Ｂが設けられる。
図１１は、第六昇華ガス供給システムの概略を示す。この昇華ガス供給システムは、ＣＶＤ装置へ組み込むことができる構成の一例である。実施形態６は実施形態４(図７)と異なり、第一バッファータンク１３Ａと第二バッファ―タンク１３Ｂが直列に配置される。
昇華ガス配管５が第一バッファータンク１３Ａに接続される。第一バッファータンク１３Ａから導出される第一導入配管１４Ａ（連結配管）は後段の第二バッファ―タンク１３Ｂへ導入される。昇華ガス配管５には第二バルブ１０、第一バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ａが設けられる。第一導入配管１４Ａ（連結配管）には第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａ、第二バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ｂが設けられる。第二バッファータンク１３Ｂから導出される第二導入配管１４Ｂは後段のプロセスへ接続される。第二導入配管１４Ｂに第二バッファ―タンク用の第三バルブ１５Ｂが設けられる。
【0049】
図１２は実施形態６の動作フローを示す。第二バルブ１０および第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａは閉の状態である。
（Ｓ１２０１）第二バッファ―タンク用の第三バルブ１５Ｂを閉じている状態から開く。後段のプロセスへ昇華ガスを供給する。
（Ｓ１２０２）第二バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ｂで測定された圧力値が第一閾値Ｔｈ１を超えている否かを判断する。超えている間はこの判断を繰り返す。
（Ｓ１２０３）圧力値が第一閾値Ｔｈ１を超えない場合に、第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａを開ける。後段のプロセスへの供給は継続される。
（Ｓ１２０４）予め設定されている期間の間、第二バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ｂで測定された圧力値が第一閾値Ｔｈ１を超えている否かを判断する。
（Ｓ１２０４－１）超えていない場合に、第二バッファ―タンク用の第三バルブ１５Ｂを閉じる。後段へのプロセスへの供給を停止する。
（Ｓ１２０５）超えた場合に、第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａを閉じる。
（Ｓ１２０６）次いで、第二バルブ１０を開ける。第一固体材料容器１Ａから昇華ガスを第一バッファータンク１３Ａへ補充する
（Ｓ１２０７）第一バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ａで測定した圧力が、第一閾値Th1を超えるか否かが判断される。
（Ｓ１２０７－１）超えた場合は、第二バルブ１０を閉じる。次いでＳ１２０２へ戻る。
（Ｓ１２０８）第一固体材料容器１Ａ内の圧力が、第二バルブ１０を開けた時の圧力よりも低下しなかったか否か、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かが判断される。Ｓ５－１あるいはＳ２００と同様の動作である。
（Ｓ１２０８－１）低下しない、または第二閾値を超えた場合に、第二バルブ１０の異常であると判断する。Ｓ５－２あるいはＳ２０１と同様の動作である。
（Ｓ１２０９）最新の第一残量（Ｗｒ１）が第三閾値Ｔｈ３未満か否かを判断する。Ｓ６－１あるいはＳ２０２と同様の動作である。
（Ｓ１２０９－１）最新の第一残量（Ｗｒ１）が第三閾値Ｔｈ３未満でない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の第一分岐バルブ２Ａの閉塞などが異常であると判断される。Ｓ６－２あるいはＳ２０３と同様の動作である。
（Ｓ１２１０）最新の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、補充限界レベルに達したと判断し、第一固体材料容器１Ａから第二固体材料容器１Ｂへ切り替える。Ｓ７あるいはＳ２０４と同様の動作である。
実施形態６においても実施形態１の第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）と第一残量Ｗｒ１の演算も同様に実行されている。
（Ｓ１２０１）第二バッファ―タンク用の第三バルブ１５Ｂを閉じている状態から開く。後段のプロセスへ昇華ガスを供給する。
（Ｓ１２０２）第二バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ｂで測定された圧力値が第一閾値Ｔｈ１を超えている否かを判断する。超えている間はこの判断を繰り返す。
（Ｓ１２０３）圧力値が第一閾値Ｔｈ１を超えない場合に、第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａを開ける。後段のプロセスへの供給は継続される。
（Ｓ１２０４）予め設定されている期間の間、第二バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ｂで測定された圧力値が第一閾値Ｔｈ１を超えている否かを判断する。
（Ｓ１２０４－１）超えていない場合に、第二バッファ―タンク用の第三バルブ１５Ｂを閉じる。後段へのプロセスへの供給を停止する。
（Ｓ１２０５）超えた場合に、第一バッファータンク１３Ａ用の第三バルブ１５Ａを閉じる。
（Ｓ１２０６）次いで、第二バルブ１０を開ける。第一固体材料容器１Ａから昇華ガスを第一バッファータンク１３Ａへ補充する
（Ｓ１２０７）第一バッファ―タンク用の第二圧力測定手段１１Ａで測定した圧力が、第一閾値Th1を超えるか否かが判断される。
（Ｓ１２０７－１）超えた場合は、第二バルブ１０を閉じる。次いでＳ１２０２へ戻る。
（Ｓ１２０８）第一固体材料容器１Ａ内の圧力が、第二バルブ１０を開けた時の圧力よりも低下しなかったか否か、第一固体材料容器１Ａ内の圧力値が第二閾値Ｔｈ２を超えるか否かが判断される。Ｓ５－１あるいはＳ２００と同様の動作である。
（Ｓ１２０８－１）低下しない、または第二閾値を超えた場合に、第二バルブ１０の異常であると判断する。Ｓ５－２あるいはＳ２０１と同様の動作である。
（Ｓ１２０９）最新の第一残量（Ｗｒ１）が第三閾値Ｔｈ３未満か否かを判断する。Ｓ６－１あるいはＳ２０２と同様の動作である。
（Ｓ１２０９－１）最新の第一残量（Ｗｒ１）が第三閾値Ｔｈ３未満でない場合に、第一圧力測定手段４よりも上流の第一分岐バルブ２Ａの閉塞などが異常であると判断される。Ｓ６－２あるいはＳ２０３と同様の動作である。
（Ｓ１２１０）最新の第一残量Ｗｒ１が第三閾値Ｔｈ３より小さい場合に、補充限界レベルに達したと判断し、第一固体材料容器１Ａから第二固体材料容器１Ｂへ切り替える。Ｓ７あるいはＳ２０４と同様の動作である。
実施形態６においても実施形態１の第一消費量（Ｃｏｎｓｕｍｐｔｉｏｎ＿１）と第一残量Ｗｒ１の演算も同様に実行されている。
【0050】
（別実施形態）
（１）実施形態１から５において、各配管に設けられるバルブは、図に示した位置に限定されず、数量も限定されない。
（２）各バルブは、仕切弁、流量調整弁であってもよい。
（３）各配管上に、マスフローコントローラ、マスフローメーター、温度計などが設けられていてもよい。
（４）各実施形態１から５の昇華ガス供給システムは、ＡＬＤ装置、ＣＶＤ装置及びエッチング装置のいずれに組み込まれていてもよい。
（１）実施形態１から５において、各配管に設けられるバルブは、図に示した位置に限定されず、数量も限定されない。
（２）各バルブは、仕切弁、流量調整弁であってもよい。
（３）各配管上に、マスフローコントローラ、マスフローメーター、温度計などが設けられていてもよい。
（４）各実施形態１から５の昇華ガス供給システムは、ＡＬＤ装置、ＣＶＤ装置及びエッチング装置のいずれに組み込まれていてもよい。
【0051】
上記説明から、当業者にとっては、本開示の多くの改良および他の実施形態が明らかである。従って、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本開示を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本開示の精神を逸脱することなく、その構造および／または機能の詳細を実質的に変更することができる。
【符号の説明】
【0052】
１ 昇華ガス供給システム
１Ａ 第一固体材料容器
１Ｂ 第二固体材料容器
２Ａ 第一分岐バルブ
２Ｂ 第二分岐バルブ
３Ａ 第一分岐管
３Ｂ 第二分岐管
４ 第一圧力測定手段
５ 昇華ガス配管
１０ 第二バルブ
１１ 第二圧力測定手段
１２ バッファータンク導入配管
１４ 導入配管
１５ 第三バルブ
１２１ 第一残量演算部
１２２ 第二残量演算部
１３１ 第一切替判断部
１３２ 第二切替判断部
１Ａ 第一固体材料容器
１Ｂ 第二固体材料容器
２Ａ 第一分岐バルブ
２Ｂ 第二分岐バルブ
３Ａ 第一分岐管
３Ｂ 第二分岐管
４ 第一圧力測定手段
５ 昇華ガス配管
１０ 第二バルブ
１１ 第二圧力測定手段
１２ バッファータンク導入配管
１４ 導入配管
１５ 第三バルブ
１２１ 第一残量演算部
１２２ 第二残量演算部
１３１ 第一切替判断部
１３２ 第二切替判断部
【図1】
【図2A】
【図2B】
【図3】
【図4】
【図5】
【図6】
【図7】
【図8】
【図9】
【図10】
【図11】
【図12】
