特開 2023-110555 気化装置への液体原料供給システム及び液体原料供給方法

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023110555

(43)【公開日】2023-08-09

(54)【発明の名称】気化装置への液体原料供給システム及び液体原料供給方法

(51)【国際特許分類】

   C03B 8/04 20060101AFI20230802BHJP

   C03B 37/018 20060101ALI20230802BHJP

   B01J 4/02 20060101ALI20230802BHJP

【ＦＩ】

C03B8/04 Q

C03B37/018 Z

B01J4/02 A

【審査請求】未請求

【請求項の数】15

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022012081

(22)【出願日】2022-01-28

(71)【出願人】

【識別番号】000190138

【氏名又は名称】信越石英株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100147935

【弁理士】

【氏名又は名称】石原 進介

(74)【代理人】

【識別番号】100080230

【弁理士】

【氏名又は名称】石原 詔二

(72)【発明者】

【氏名】角 児太郎

(72)【発明者】

【氏名】山下 勝也

【テーマコード（参考）】

4G014

4G021

4G068

【Ｆターム（参考）】

4G014AH12

4G021EA00

4G068AA02

4G068AB02

4G068AC01

4G068AC13

4G068AD40

4G068AE01

4G068AF01

4G068AF17

4G068AF36

(57)【要約】

【課題】スート体製造用気化装置への液体原料の供給にあたり、液体原料用フィルターの詰まり具合を把握しつつ、スート体の製造を停止することなく、液体原料用フィルターの交換ができるようにした、気化装置への液体原料供給システム及び液体原料供給方法を提供する。
【解決手段】スート体の製造に用いられる気化装置への液体原料の供給システムであり、前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入するための液体原料導入ライン及び前記液体原料導入ラインにそれぞれ設けられた液体原料用フィルター、をそれぞれ有する第一及び第二の液体原料供給機構と、前記気化装置の気化タンクへの前記液体原料の導入速度をモニターするための液体原料導入速度測定機器と、前記第一及び第二の液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構と、を少なくとも含むようにした。
【選択図】図１

【特許請求の範囲】

【請求項1】

合成石英ガラス母材であるスート体を製造するのに用いられる気化装置への珪素含有化合物を含む液体原料の供給システムであり、
前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入するための第一の液体原料導入ライン及び前記第一の液体原料導入ラインに設けられた第一の液体原料用フィルター、を有する第一の液体原料供給機構と、
前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入するための第二の液体原料導入ライン及び前記第二の液体原料導入ラインに設けられた第二の液体原料用フィルター、を有する第二の液体原料供給機構と、
前記気化装置の気化タンクへの前記液体原料の導入速度をモニターするための液体原料導入速度測定機器と、
前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構と、
を少なくとも含む、気化装置への液体原料供給システム。

【請求項2】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のそれぞれが、パージを行うためのパージ用不活性ガス導入ライン及びパージ排気ラインをさらに有する、請求項１記載の気化装置への液体原料供給システム。

【請求項3】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のそれぞれが、前記液体原料のリークが無いかを検知するためのリーク検知用不活性ガス導入口及び液体原料導入ライン内の空気を置換するための真空ポンプ接続口、をさらに有する、請求項１又は２記載の気化装置への液体原料供給システム。

【請求項4】

前記液体原料の導入速度が、下記式（１）で表されるγである、請求項１～３いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給システム。
γ＝（液体原料の導入質量速度）÷（気化装置からの気体原料の導出質量速度） …（１）

【請求項5】

前記γが、４≦γ＜２０である、請求項４記載の気化装置への液体原料供給システム。

【請求項6】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構に加えて、さらに液体原料供給機構を含み、前記弁機構がそれら液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構である、請求項１～５いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給システム。

【請求項7】

請求項１～６いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給システムを用いた、気化装置への液体原料供給方法であり、
前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のいずれかの液体原料供給機構により前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入する工程と、
前記気化装置の気化タンクへの前記液体原料の導入速度をモニターする工程と、
前記液体原料の導入速度の低下に応じて、前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を弁機構で切り替える工程と、
を含む気化装置への液体原料供給方法。

【請求項8】

前記弁機構で切り替え後、前記液体原料が流れなくなった方の前記液体原料供給機構の液体原料用フィルターを交換する工程を含む、請求項７記載の気化装置への液体原料供給方法。

【請求項9】

前記弁機構で切り替え後、前記液体原料用フィルターを交換する工程の前後に、前記液体原料が流れなくなった方の前記液体原料供給機構の液体原料導入ラインに対してパージを行うパージ工程を含む、請求項８記載の気化装置への液体原料供給方法。

【請求項10】

前記交換する工程の後に、
前記液体原料が流れなくなった方の前記液体原料供給機構の液体原料導入ラインに対して、リークが無いかを検知するリーク検知工程と、
前記リーク検知工程後に、前記導入ライン内の空気を置換する置換工程と、
を含む、請求項８又は９記載の気化装置への液体原料供給方法。

【請求項11】

前記液体原料の導入速度が、下記式（１）で表されるγである、請求項７～１０いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給方法。
γ＝（液体原料の導入質量速度）÷（気化装置からの気体原料の導出質量速度） …（１）

【請求項12】

前記γが、４≦γ＜２０である、請求項１１記載の気化装置への液体原料供給方法。

【請求項13】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構に加えて、さらに液体原料供給機構を含み、前記弁機構がそれら液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構であり、
前記弁機構で切り替える工程が、前記弁機構でそれら液体原料供給機構のいずれかに切り替える工程を含む、請求項７～１２いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給方法。

【請求項14】

請求項１～６いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給システムを用いて、合成石英ガラス母材であるスート体が製造されてなるスート体の製造方法。

【請求項15】

請求項７～１３いずれか１項記載の気化装置への液体原料供給方法を用いて、合成石英ガラス母材であるスート体が製造されてなるスート体の製造方法。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本発明は、ＳｉＯ_２スート体を製造するのに用いられる気化装置への液体原料供給システム及び液体原料供給方法に関する。

【背景技術】

【0002】

合成石英ガラスは、高純度で、耐化学薬品性に優れているところから、従来から、半導体処理用、光学用、理化学機器用、装飾用等の材料として広く使用されている。合成石英ガラスの製造にあたっては、スート体といわれるＳｉＯ_２スート体（多孔質石英ガラス母材とも呼ばれる）を製造し、それを焼結透明化することが一般的である。スート体の製造では、珪素含有の液体のガラス原料を気化し、火炎加水分解や熱分解によって、ターゲット上に微細なＳｉＯ_２粒子を堆積することによりスート体を製造する。

【0003】

上記液体のガラス原料を気化するのに用いられる原料気化供給装置である気化装置（気化器とも呼ばれる）としては、例えば特許文献１に記載されるような気化器１２０がある。

【0004】

このような気化装置の気化タンク内に、異物が混入すると、液体原料が気化されたときに不純物が混入する可能性がある。このため、液体原料中の不純物、異物、結晶物等が入らないように、気化装置への液体原料の導入ラインには液体原料用フィルターが設けられているが、液体原料用フィルターが目詰まりすると、液体原料の気化装置への導入速度が低下してしまう。なお、本願明細書において、ラインとは液体や気体が通る道である配管を指す。

【0005】

図９に、従来の気化装置への液体原料供給システムを示す。図９において、符号１００は、従来の気化装置への液体原料供給システムである。液体原料供給システム１００は、液体原料であるＳｉＣｌ_４を、ＳｉＣｌ_４導入ライン１０４から、途中に液体原料用フィルター１０６が設けられた液体原料導入ライン１０８を通して、気化装置１１０に送るための液体原料供給システムである。また、液体原料導入ライン１０８をパージするためのパージガスであるＮ_２が通るＮ_２導入ライン１０２も設けられている。Ｎ_２導入ライン１０２、ＳｉＣｌ_４導入ライン１０４、及び液体原料導入ライン１０８のそれぞれには、弁１１２，１１４，１１６が設けられている。

【0006】

液体原料供給システム１００の先には原料気化供給装置である気化装置１１０が設けられている。気化装置１１０は、液体原料導入ライン１０８から送られてきたＳｉＣｌ_４等の液体原料を気化させるための気化タンク１１８を有しており、途中に気体原料用フィルター１２０及びマスフローコントローラ１２２が設けられた気体原料導入ライン１２４を有している。

【0007】

気化装置１１０の先には成長炉１２６が設けられている。成長炉１２６には、酸水素バーナー１２８が設けられており、酸水素バーナー１２８内の同心管に気体原料導入ライン１２４から、気化したＳｉＣｌ_４ガスを供給することにより成長炉１２６でスート堆積が行われ、スート体が製造される。

【0008】

気化装置１１０内の気化タンクに液体原料を供給するラインに液体原料用フィルター１０６を設置した場合、液体原料中に含まれる不純物等が液体原料用フィルター１０６に蓄積し徐々に目詰まりを起こす。その為、目詰まりが進行した場合は液体原料用フィルター１０６を交換する必要があるが、従来は液体原料用フィルター１０６の詰まりを把握する術がない為、詰まりが進行してしまう十分前に液体原料用フィルター１０６を交換する必要があり、その交換の頻度は増加していた。しかしそれでも上流側から多くの不純物が流れてきた場合には急速に目詰まりが進行し、予期せぬタイミングでの交換が必要になる場合がありスート体の生産活動に大きな影響を与えることがあった。

【0009】

また、液体原料用フィルター１０６の交換の際には導入ラインの配管内の液体原料とその残留ガスを十分に除去する必要がある。ＳｉＣｌ_４は空気と接触すると腐食性ガスであるＨＣｌを生成する為、装置の保全上の問題が発生する事と人体へ害を与える可能性がある。
よってＮ_２による十分なパージが必要となるが、液体原料導入ライン１０８及び液体原料用フィルター１０６を十分に安全な状態にするには１２０時間以上のパージが必要となり、更に液体原料用フィルター１０６の交換後に液体原料導入ライン１０８の配管内に混入した空気を置換するのに更に４８時間以上のパージが必要となる。パージと交換作業を合わせると１度の液体原料用フィルター１０６の交換において１７０時間以上のスート体の生産活動時間が失われることとなる。また、交換する頻度も多く、更に１回の交換に要する時間が長い為、生産活動への影響は大きい。

【0010】

尚、気化タンク１１８前の液体原料導入ライン１０８の配管に設置する液体原料用フィルター１０６は液体原料の輸送経路において、液体原料に混入する不純物を気化タンク１１８に混入させない為に設置するものである。

【0011】

液体ＳｉＣｌ_４は気化タンク１１８内に導入され気化し導出されるが、製造、輸送、貯蔵等の経路でわずかに混入した不純物の個体は気化タンク１１８内で気化されずに徐々に蓄積する為、長時間使用することにより気化タンク１１８内の不純物は濃縮されて不純物濃度は高くなる。また、もし常温では固体であっても気化タンク内の温度（７０℃～８０℃）で融解する物質が混入していた場合、わずかでも蒸気圧があれば、気化されたＳｉＣｌ_４ガスに混入することが懸念される。不純物濃度の管理がｐｐｂレベルで求められる高純度合成石英ガラスにおいて、わずかな量であってもＳｉＣｌ_４ガスに不純物が混入し製造された合成石英ガラス製品は品質上に大きな問題を有する可能性がある。

【0012】

さらに、液体ＳｉＣｌ_４に含まれる不純物は製造、輸送、貯蔵等のどこで混入するのか特定するのは煩雑で難しく、その原因調査と対策には多額のコストがかかる。よって気化タンク内に入る前に液体の状態でフィルタリングする事は実用的かつコスト面でも優位である。

【0013】

このため、従来は、液体原料用フィルターの目詰まりの程度を作業者が把握し、液体原料が気化装置に供給できているうちに、タイミングを見て液体原料用フィルターの交換をする必要がある。しかしながら、前記液体原料用フィルターの目詰まりの程度は区々であり、前記液体原料用フィルターの交換時期を予測することは困難であった。

【0014】

また、前記液体原料用フィルターを交換するにあたっては、腐食性有害物質が発生する液体原料の場合には、パージを十分に行う必要があり、前記液体原料用フィルターの交換にあたっては、交換の前後に長い時間を要するが、その間は、当該ラインでのスート体の製造作業を停止せざるを得ないという問題があった。

【0015】

例えば、特許文献２には、ガラス原料を気化させる気化装置からバーナーに送られる原料ガスの流路にある気体用のフィルターの交換時間を短縮させる方法が開示されている。しかし、特許文献２では、あくまでも、気化装置からバーナーに送られる原料ガスの流路にある気体用のフィルターに関する技術であり、前記液体原料用フィルターの目詰まりの問題は解消しない。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0016】

【特許文献1】特表２０１５－５０２３１６号公報

【特許文献2】特開２０２１－８３９１号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0017】

本発明は、上記した従来技術の問題点に鑑みてなされたもので、合成石英ガラス母材であるスート体を製造するのに用いられる気化装置への液体原料の供給にあたり、液体原料用フィルターの詰まり具合を把握しつつ、スート体の製造を停止することなく、液体原料用フィルターの交換ができるようにした、気化装置への液体原料供給システム及び液体原料供給方法を提供することを目的とする。

【課題を解決するための手段】

【0018】

本発明の気化装置への液体原料供給システムは、合成石英ガラス母材であるスート体を製造するのに用いられる気化装置への珪素含有化合物を含む液体原料の供給システムであり、前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入するための第一の液体原料導入ライン及び前記第一の液体原料導入ラインに設けられた第一の液体原料用フィルター、を有する第一の液体原料供給機構と、前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入するための第二の液体原料導入ライン及び前記第二の液体原料導入ラインに設けられた第二の液体原料用フィルター、を有する第二の液体原料供給機構と、前記気化装置の気化タンクへの前記液体原料の導入速度をモニターするための液体原料導入速度測定機器と、前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構と、を少なくとも含む、気化装置への液体原料供給システムである。

【0019】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のそれぞれが、パージを行うためのパージ用不活性ガス導入ライン及びパージ排気ラインをさらに有するのが好適である。

【0020】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のそれぞれが、前記液体原料のリークが無いかを検知するためのリーク検知用不活性ガス導入口及び液体原料導入ライン内の空気を置換するための真空ポンプ接続口、をさらに有するのが好適である。

【0021】

前記液体原料の導入速度が、下記式（１）で表されるγであるのが好適である。
γ＝（液体原料の導入質量速度）÷（気化装置からの気体原料の導出質量速度） …（１）

【0022】

前記γが、４≦γ＜２０であるのが好適である。

【0023】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構に加えて、さらに液体原料供給機構を含み、前記弁機構がそれら液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構である、のが好適である。

【0024】

本発明の気化装置への液体原料供給方法は、前記気化装置への液体原料供給システムを用いた、気化装置への液体原料供給方法であり、前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のいずれかの液体原料供給機構により前記気化装置の気化タンクへ前記液体原料を導入する工程と、前記気化装置の気化タンクへの前記液体原料の導入速度をモニターする工程と、前記液体原料の導入速度の低下に応じて、前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を弁機構で切り替える工程と、を含む気化装置への液体原料供給方法である。

【0025】

前記弁機構で切り替え後、前記液体原料が流れなくなった方の前記液体原料供給機構の液体原料用フィルターを交換する工程を含むのが好適である。

【0026】

前記弁機構で切り替え後、前記液体原料用フィルターを交換する工程の前後に、前記液体原料が流れなくなった方の前記液体原料供給機構の液体原料導入ラインに対してパージを行うパージ工程を含む、のが好適である。

【0027】

前記交換する工程の後に、前記液体原料が流れなくなった方の前記液体原料供給機構の液体原料導入ラインに対して、リークが無いかを検知するリーク検知工程と、前記リーク検知工程後に、前記導入ライン内の空気を置換する置換工程と、を含む、のが好適である。

【0028】

前記液体原料の導入速度が、下記式１で表されるγであるのが好適である。
γ＝（液体原料の導入質量速度）÷（気化装置からの気体原料の導出質量速度） …（１）

【0029】

前記γが、４≦γ＜２０であるのが好適である。

【0030】

前記第一の液体原料供給機構及び前記第二の液体原料供給機構に加えて、さらに液体原料供給機構を含み、前記弁機構がそれら液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構であり、前記弁機構で切り替える工程が、前記弁機構でそれら液体原料供給機構のいずれかに切り替える工程を含むのが好適である。

【0031】

本発明のスート体の製造方法は、前記気化装置への液体原料供給システムを用いて、合成石英ガラス母材であるスート体が製造されてなるスート体の製造方法である。

【0032】

本発明のスート体の製造方法は、前記気化装置への液体原料供給方法を用いて、合成石英ガラス母材であるスート体が製造されてなるスート体の製造方法である。

【発明の効果】

【0033】

本発明によれば、合成石英ガラス母材であるスート体を製造するのに用いられる気化装置への液体原料の供給にあたり、液体原料用フィルターの詰まり具合を把握しつつ、スート体の製造を停止することなく、液体原料用フィルターの交換ができるようにした、気化装置への液体原料供給システム及び液体原料供給方法を提供することができるという著大な効果を奏する。

【図面の簡単な説明】

【0034】

【図1】本発明に係る気化装置への液体原料供給システム、気化装置及び成長炉の構成図である。

【図2】γの値の経時的変化を示すグラフである。

【図3】第一の液体原料導入ラインへの切り替えの様子を示す模式図である。

【図4】図３の次の段階を示す模式図である。

【図5】第二の液体原料導入ラインへの切り替えの様子を示す模式図である。

【図6】図５の次の段階を示す模式図である。

【図7】液体原料導入ラインを切り替える際のフィルター交換前のフローを示すフローチャートである。

【図8】液体原料導入ラインを切り替える際のフィルター交換後のフローを示すフローチャートである。

【図9】従来の気化装置への液体原料供給システム、気化装置及び成長炉の構成図である。

【発明を実施するための形態】

【0035】

以下に本発明の実施の形態を説明するが、これら実施の形態は例示的に示されるもので、本発明の技術思想から逸脱しない限り種々の変形が可能なことはいうまでもない。

【0036】

本発明に係る気化装置への液体原料供給システム、気化装置及び成長炉の構成図を図１に示す。本発明に係る気化装置への液体原料供給システム１０は、合成石英ガラス母材であるスート体を製造するのに用いられる気化装置への珪素含有化合物を含む液体原料の供給システムである。

【0037】

図１において、気化装置への液体原料供給システム１０は、前記気化装置１１０の気化タンク１１８へ前記液体原料を導入するための第一の液体原料導入ライン１２及び前記第一の液体原料導入ライン１２に設けられた第一の液体原料用フィルター１４、を有する第一の液体原料供給機構１６と、前記気化装置１１０の気化タンク１１８へ前記液体原料を導入するための第二の液体原料導入ライン１８及び前記第二の液体原料導入ライン１８に設けられた第二の液体原料用フィルター２０、を有する第二の液体原料供給機構２２と、前記気化装置１１０の気化タンク１１８への前記液体原料の導入速度をモニターするための液体原料導入速度測定機器２４と、前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を切り替える弁機構２５と、を少なくとも含む、気化装置への液体原料供給システムである。弁機構２５としては、バルブ２６ａ～２６ｆを設けた例を示した。

【0038】

前記液体原料としては、合成石英ガラス母材の製造に用いられる公知の珪素含有化合物を含む液体原料を広く使用することができ特に制限はないが、例えば、ＳｉＣｌ_４等が好適に用いられる。図１では、前記液体原料として、ＳｉＣｌ_４の例を示した。

【0039】

また、前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のそれぞれが、パージを行うためのパージ用不活性ガス導入ライン２８，３０及びパージ排気ライン５２，５４をさらに有している。なお、ここでパージ排気ライン５２，５４とはパージ用不活性ガスの排気のための通り道である配管を指す。また、パージ用不活性ガスとしては、Ｎ_２の例を示したが、パージに使われる公知の不活性ガスであればいずれも適用可能であり、例えば、Ｎ_２、アルゴン等が好適に用いられる。パージ排気ライン５２，５４はパージ用不活性ガス導入ライン２８，３０にベント用に接続されている。

【0040】

前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のそれぞれが、前記液体原料のリークが無いかを検知するためのリーク検知用不活性ガス導入口３２，３４及び液体原料導入ライン内の空気を置換するための真空ポンプ接続口３６，３８をさらに有している。符号４８，５０は真空ポンプである。リーク検知用不活性ガスとしては、配管の漏れの確認に使用可能な公知の不活性ガスが適用可能であり、例えば、図１に示したＨｅが好適に用いられる。

【0041】

さらにまた、前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のそれぞれには、排液のためのドレイン４１，４３を備えたドレインライン４０，４２が設けられている。

【0042】

前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のそれぞれの側のパージ用不活性ガス導入ライン２８，３０及びリーク検知用不活性ガス導入口３２，３４、並びにドレインライン４０，４２、パージ排気ライン５２，５４には、バルブ４４ａ～４４ｈ，４６ａ～４６ｈがそれぞれ設けられている。

【0043】

このように、本発明では、気化装置１１０の気化タンク１１８に珪素含有化合物を含む液体原料（図示例ではＳｉＣｌ_４）を導入するラインに、液体原料用フィルター、パージ用不活性ガス（図示例では窒素）導入口、リーク検知用不活性ガス（図示例ではヘリウム）導入口、真空ポンプ、ドレイン、各種バルブを備えた液体原料供給機構を２系列並列に設置し、それぞれを第一の液体原料用フィルター１４を通るラインを第一の液体原料供給機構１６、第二の液体原料用フィルター２０を通るラインを第二の液体原料供給機構２２とした。

【0044】

さらに気化タンク１１８の上流には液体原料の導入速度を測定する液体原料導入速度測定機器２４を設置した（図１）。液体原料導入速度測定機器２４としては、液体マスフローメーターが最適であるが、ＳｉＣｌ_４などの腐食性に耐えうる流量計であれば超音波式やフローメーターでもよい。また、液体原料導入速度測定機器２４としては、図示の例の他に、気化タンク１１８の下にロードセルを設置し、導入された液体原料の質量とその経過時間を測定する事により単位時間当たりの質量流量を算出する構成としてもよい。図示例では、液体原料導入速度測定機器２４としては、液体マスフローメーターの例を示した。

【0045】

第一の液体原料用フィルター１４及び第二の液体原料用フィルター２０に適したフィルターとしては、ステンレス鋼を用いた金属フィルターが好適であり、例えば、濾過材には、ＳｉＣｌ_４などの腐食性に耐えうる素材を使用しているのが好適であり、例えば、通常のステンレス材よりも腐食に強く、耐薬品性に優れるＳＵＳ３１６Ｌ材などを使用した金属フィルターを好適に使用できる。また、濾過精度としては、０．５μｍ以下、より好ましくは０．３μｍ以下の濾過精度のフィルターが好適である。

【0046】

液体原料導入速度測定機器２４を設置する事により、第一の液体原料用フィルター１４及び第二の液体原料用フィルター２０の詰まりの程度を経時的に把握することができ、交換作業を詰まりの実態に合わせて行う事ができる。

【0047】

前記液体原料の導入速度としては、下記式（１）で表されるγであるのが好適である。
γ＝（液体原料の導入質量速度）÷（気化装置からの気体原料の導出質量速度） …（１）

【0048】

上記のように、気化タンク１１８内への液体原料の導入質量速度を気化タンク１１８から導出される気体原料の導出質量速度で除した値をγ値と定義する。

【0049】

γ値を算出する際には、気化タンク１１８内に液体原料を導入するバルブ２６ｄ（図１）が、「開」のタイミングで、液体原料導入速度測定機器２４である液体マスフローメーターで単位時間当たりの導入される液体原料の質量を計測し、その値（液体原料の導入質量速度）を、原料ガスとしてバーナー１２８に供給しているガスマスフローコントローラ１２２の単位時間当たりの導出される気体原料の質量（気化装置からの気体原料の導出質量速度）で除して求める事ができる。

【0050】

γ値としては１以上が好適である。γ値が１を下回った状態でスート体の製造を継続すると、気化タンク１１８内の液体原料が無くなり、バーナー１２８への気化原料の供給が困難になる。安定してスート体の製造を実施できるγ値としては、γ≧４がより適切であり、γ＜４はフィルター交換の目安として適している。

【0051】

また逆にγ≧２０となると気化タンク内に急激に液体原料が導入される事になる為、タンク内の液体原料の温度が一時的に低下し、気化を安定して行う事ができなくなる。よってγ値は４≦γ＜２０の範囲に管理する事が好ましい。

【0052】

図２に、液体原料導入速度測定機器２４である液体マスフローメーターを取り付けてからのγ値の経時変化を示す。γ≦４になった場合に、液体原料用フィルターを、第一の液体原料供給機構１６のラインと、第二の液体原料供給機構２２のラインを切り替えて、第一の液体原料用フィルター１４と第二の液体原料用フィルター２０とを交互に交換し使用した。

【0053】

図２では、図２に示したγ値の推移に追記して、第一の液体原料供給機構１６ラインと第二の液体原料供給機構２２のラインを切り替えたタイミング、即ち第一の液体原料用フィルター１４と第二の液体原料用フィルター２０とを切り替えて交換したタイミングを付加した。図２に示されるように、γ＜４となる周期は不規則でその時々によって大きく異なる状況であった。しかし、液体原料導入速度測定機器２４によりγ値を把握する事ができた為、第一の液体原料用フィルター１４と第二の液体原料用フィルター２０の交換タイミングを適宜把握する事ができた。

【0054】

また、液体原料用フィルター１４，２０とそれのパージ及び交換に必要なパージ用不活性ガス（図示例では窒素）導入口、真空排気口、パージ排気口、リーク検知用不活性ガス（図示例ではヘリウム）導入口、真空ポンプ、ドレイン、各種バルブを備えた液体原料供給機構を、２系統を並列に設けている事により、スート体の製造を停止させる事なく、液体原料用フィルター１４，２０を交換する事ができた。

【0055】

なお、図示例では、第一の液体原料供給機構１６と第二の液体原料供給機構２２という２系列のラインを並列に設置し、それぞれのラインを切り替える例を示したが、前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２に加えて、さらなる液体原料供給機構を設け、弁機構でそれら液体原料供給機構のいずれの液体原料供給機構を液体原料が流れるか、を切り替えるようにすることも可能である。

【0056】

本発明の気化装置への液体原料供給方法は、上述した気化装置への液体原料供給システム１０を用いた、気化装置への液体原料供給方法である。

【0057】

本発明の気化装置への液体原料供給方法は、前記気化装置１１０への前記液体原料の導入速度をモニターする工程と、前記液体原料の導入速度の低下に応じて、前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のいずれの液体原料供給機構を前記液体原料が流れるか、を弁機構２５で切り替える工程と、含む。

【0058】

そして、前記液体原料が流れる前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のいずれかの液体原料供給機構に切り替えるにあたっては、液体原料が流れる次の液体原料供給機構に対してパージを行うパージ工程を行うのが好適である。

【0059】

また、前記液体原料が流れる前記第一の液体原料供給機構１６及び前記第二の液体原料供給機構２２のいずれかの液体原料供給機構に切り替えるにあたっては、液体原料が流れる次の液体原料供給機構に対して、液体原料のリークが無いかを検知するリーク検知工程と、液体原料が流れる次の液体原料供給機構に対して、前記導入ライン内の空気を置換する置換工程と、を行うのが好適である。

【0060】

＜第二の液体原料用フィルター２０の交換＞
本発明の気化装置への液体原料供給装置における液体原料用フィルター２０を交換する際のステップを、図３，図４及び図７，図８を参照しながら、以下に述べる。

【0061】

第二の液体原料供給機構２２の第二の液体原料導入ライン１８に設けられた第二の液体原料用フィルター２０を使用している状況下（即ち、バルブ２６ａ，２６ｆ，２６ｅ，２６ｄが開状態及びバルブ２６ｂ，２６ｃ，４６ｆ，４６ｅ，４６ａが閉状態）で、液体原料導入速度測定機器２４の測定値により、液体原料用フィルター２０の目詰まりが進行していると判断された場合には、以下の手順を行う。

【0062】

まず、第二の液体原料導入ライン１８の液体原料用フィルター２０から、第一の液体原料供給機構１６の第一の液体原料導入ライン１２の液体原料用フィルター１４に切り替える為に、バルブ４４ｆ，４４ｅ，４４ａを閉状態とし、弁機構２５によりバルブ２６ｂ，２６ｃを開状態、バルブ２６ｆ，２６ｅを閉状態とする。

【0063】

次に、図３において実線の矢印で示されるように、第一の液体原料供給機構１６の第一の液体原料導入ライン１２に設けられた第一の液体原料用フィルター１４を使用した状態（即ち、バルブ２６ａ，２６ｂ，２６ｃ，２６ｄが開状態、バルブ４４ａ，４４ｅ，４４ｆ，２６ｆ，２６ｅが閉状態）のまま、第二の液体原料導入ライン１８の第二の液体原料用フィルター２０の液体原料を、パージ用不活性ガスであるＮ_２で圧送しドレイン４３より排液する為、バルブ４６ｃ，４６ｈ，４６ｄ，４６ｇ，４６ｅを閉状態のままバルブ４６ｆ，４６ａ，４６ｂを開状態とする（図３）。

【0064】

更に、第二の液体原料用フィルター２０とその配管をパージするために、バルブ２６ｅ，２６ｆを閉状態、バルブ４６ｃ，４６ｈ，４６ｄ，４６ｆを閉状態、バルブ４６ｂ，４６ａ，４６ｅ，４６ｇを開状態でパージ用不活性ガスであるＮ_２をかけ流し、図３の点線の矢印で示される範囲のパージを行う（図７）。なお、本願明細書で、かけ流しパージとは、フローパージのことを指す。更にバルブ４６ｇを開閉する事で窒素バッチパージを行う。

【0065】

更にバルブ２６ｅ，２６ｆを閉状態、バルブ４６ｃ，４６ｈ，４６ｇ，４６ｆを閉状態、バルブ４６ｂ，４６ａ，４６ｅを開状態でバルブ４６ｄの開閉及び真空ポンプ５０を使用する事により、窒素真空バッチパージを行う事で図４の点線の矢印で示される範囲の経路を十分に安全な状況までパージし、バルブ４６ｄを閉状態とする。そして、バルブ２６ｅ，２６ｆを閉状態、バルブ４６ｃ，４６ｄ，４６ｇ，４６ｆを閉状態、バルブ４６ｂ，４６ａ，４６ｈを開状態で第二の液体原料用フィルター２０の液体原料の入口側と出口側、即ち第二の液体原料用フィルター２０の上流側と下流側の両方より、パージ用不活性ガスのＮ_２を流しながら第二の液体原料用フィルター２０を交換する。

【0066】

第二の液体原料用フィルター２０を交換後は、再度バルブ４６ｄを開状態とし、パージ用不活性ガスのＮ_２をかけ流してパージし、且つバルブ４６ｄの開閉と真空ポンプ５０を使用したバッチパージを行い、第二の液体原料用フィルター２０中の空気や交換で混入した空気を完全に置換する（図８）。

【0067】

尚、上記のパージや第二の液体原料用フィルター２０の交換においては、第一の液体原料供給機構１６の第一の液体原料導入ライン１２を使用した状況下で実施できるため、十分に時間をかけて安全に実施することができる。

【0068】

液体原料フィルターを交換する前の交換前パージの手順の一例を図７に示す。図７に示すように、交換前パージでは、残っている液体原料をドレインから回収（Ｓ１１０）し、不活性ガス（図示例ではＮ_２）のかけ流しパージ（Ｓ１０２）を行った後、液体原料用フィルターの交換（Ｓ１０８）を行う。各パージ処理の条件は配管の構成やサイズ等に応じて適宜選択すればよく、特に制限はないが、後述する処理条件が好適である。なお、パージ処理は処置回数及び時間が多い程ガスが置換される為、ガス置換の点では好ましく、各パージ処理の回数及び時間の上限についての制限は特になく、コスト等を勘案して適宜判断して行えばよい。
前記かけ流しパージ（Ｓ１０２）は、３０分以上行うことが好適であり、１０時間以上がより好ましい。
また、前記かけ流しパージ（Ｓ１０２）後、加圧と減圧を繰り返すバッチパージを複数回行うことが好適である。例えば、図７に示したように、前記かけ流しパージ（Ｓ１０２）後、不活性ガス（図示例ではＮ_２）によるバッチパージ（Ｓ１０４）として、バルブを閉じた状態で不活性ガスを加圧条件下（好ましくは、ゲージ圧で０.１ＭＰａ以上に加圧）で経路内に充填させた後、バルブを開いて大気圧とするバッチパージを複数回（好ましくは、２０回以上）繰り返し、その後、不活性ガス（図示例ではＮ_２）による真空バッチパージ（Ｓ１０６）として、バルブを閉じた状態で不活性ガスを加圧条件下（好ましくは、ゲージ圧０．１ＭＰａ以上に加圧）で経路内に充填させた後、真空ポンプで経路内を減圧条件下（好ましくは、ゲージ圧で－０．０５ＭＰａ以下に減圧）とする不活性ガス真空バッチパージを複数回（好ましくは、５回以上）繰り返すことがより好ましい。
前記液体原料用フィルターの交換（Ｓ１０８）は、液体原料用フィルターの両側（上流側と下流側）から不活性ガス（図示例ではＮ_２）によるパージをしながら、液体原料用フィルターの交換を行うことが好適である。
図７に示した例では、これらを合計５０時間以上かけて安全に実施することができる。

【0069】

次に、液体原料フィルターを交換した後の交換後パージの手順の一例を図８に示す。図８に示すように、交換後パージでは、不活性ガス（図示例ではＮ_２）のかけ流しパージ（Ｓ１１０）を行い、使用可能な状態とする（Ｓ１１８）。前記かけ流しパージ（Ｓ１１０）は、３０分以上行うことが好適であり、５時間以上がより好ましい。
前記かけ流しパージ（Ｓ１１０）後、リークが無いかを検知するリーク検知工程と、前記リーク検知工程後に、前記導入ライン内の空気を置換する置換工程をさらに行うことが好ましい。前記置換工程としては、加圧と減圧を繰り返すバッチパージを複数回行うことが好適である。具体的には、図８に示したように、前記かけ流しパージ（Ｓ１１０）後、リーク検査用の不活性ガス（図示例ではＨｅ）を配管内に導入し、加圧条件下（好ましくは、ゲージ圧で＋０．１ＭＰａ以上に加圧）で経路内に充填させて導入し、不活性ガス（図示例ではＨｅ）ディテクターによるリークチェックを行い（Ｓ１１４）、その後、不活性ガス（図示例ではＮ_２）による真空バッチパージ（Ｓ１１６）として、バルブを閉じた状態で不活性ガスを加圧条件下（好ましくは、ゲージ圧で＋０．１ＭＰａ以上に加圧）で経路内に充填させた後、真空ポンプで経路内を減圧条件下（好ましくは、ゲージ圧で－０．０５ＭＰａ以下に減圧）とする不活性ガス真空バッチパージを複数回（好ましくは、５回以上）繰り返すことがより好ましい。
図８に示した例では、これらを合計３０時間以上かけて安全に実施することができる。

【0070】

＜第一の液体原料用フィルター１４の交換＞
本発明の気化装置への液体原料供給装置における第一の液体原料用フィルター１４を交換する際のステップを、図５，図６及び図７，図８を参照しながら、以下に述べる。

【0071】

図５において実線の矢印で示されるように、第一の液体原料供給機構１６の第一の液体原料導入ライン１２に設けられた第一の液体原料用フィルター１４を使用している状況下で、液体原料導入速度測定機器２４の測定値により、第一の液体原料用フィルター１４の目詰まりが進行していると判断された場合も、前述と同様に下記の手順で実施できる。

【0072】

まず、弁機構２５により、第一の液体原料導入ライン１２に設けられた第一の液体原料用フィルター１４から、第二の液体原料導入ライン１８に設けられた液体原料用フィルター２０に切り替える。

【0073】

次に第二の液体原料導入ライン１８の第二の液体原料用フィルター２０を使用した状態のまま、第一の液体原料導入ライン１２の第一の液体原料用フィルター１４の液体原料をパージ用不活性ガスであるＮ_２で圧送しドレイン４１より排液する（図５）。

【0074】

第一の液体原料用フィルター１４及び第一の液体原料導入ライン１２を、不活性ガス（図示例ではＮ_２）によるかけ流しパージを行う。これは図５の点線の矢印で示される範囲でパージを行う。

【0075】

更にバルブ４４ｇの開閉によるバッチパージと、バルブ４４ｄの開閉と、真空ポンプ４８を使用する事による真空バッチパージを行い、図６の点線の矢印で示される範囲の経路を十分に安全な状況までパージし、バルブ４４ｄを閉状態とする。そして、第一の液体原料用フィルター１４の液体原料の入口側と出口側、即ち第一の液体原料用フィルター１４の上流側と下流側の両方より、パージ用不活性ガスのＮ_２を流しながら第一の液体原料用フィルター１４を交換する。

【0076】

第一の液体原料用フィルター１４の交換後は再度Ｎ_２かけ流しパージ及び真空ポンプ４８を使用したバッチパージを行い、第一の液体原料用フィルター１４中の空気や交換で混入した空気を完全に置換する。

【0077】

上述のように、気化装置への液体原料供給システム１０を用いて、上述の工程を行うことで、スート体の製造を停止することなく、液体原料用フィルター１４又は２０の交換をすることができる。

【0078】

図９に示した、従来の装置を用いた方法では、液体原料用フィルターを交換する際には、１７０時間以上に亘ってスート体の生産活動停止時間を要した。しかし、本発明の気化装置への液体原料供給システム１０を用いて、上述の工程を行う場合、スート体の製造を停止する必要がないため、スート体の生産活動停止時間が０時間で済む。

【0079】

本発明のスート体の製造方法は、気化装置への液体原料供給システム１０を用いて、合成石英ガラス母材であるスート体を製造するものである。また、本発明のスート体の製造方法は、上記した本発明の気化装置への液体原料供給方法を用いて、合成石英ガラス母材であるスート体を製造するものである。

【符号の説明】

【0080】

１０：本発明の気化装置への液体原料供給システム、１２：第一の液体原料導入ライン、１４；第一の液体原料用フィルター、１６：第一の液体原料供給機構、１８：第二の液体原料導入ライン、２０：第二の液体原料用フィルター、２２：第二の液体原料供給機構、２４：液体原料導入速度測定機器、２５：弁機構、２６ａ～２６ｆ：バルブ、２８，３０：パージ用不活性ガス導入ライン、３２，３４：リーク検知用不活性ガス導入口、３６，３８：真空ポンプ接続口、４０，４２：ドレインライン、４１，４３：ドレイン、４４ａ～４４ｈ，４６ａ～４６ｈ：バルブ、４８，５０：真空ポンプ、５２，５４：パージ排気ライン、１００：従来の気化装置への液体原料供給システム、１０２：Ｎ_２導入ライン、１０４：ＳｉＣｌ_４導入ライン、１０６：液体原料用フィルター、１０８：液体原料導入ライン、１１０：気化装置、１１２，１１４，１１６：弁、１１８：気化タンク、１２０：気体原料用フィルター、１２２：マスフローコントローラ、１２４：気体原料導入ライン、１２６：成長炉、１２８：酸水素バーナー。

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】