特開 2023-121196 改質触媒ユニット

(19)【発行国】日本国特許庁(JP)

(12)【公報種別】公開特許公報(A)

(11)【公開番号】P2023121196

(43)【公開日】2023-08-31

(54)【発明の名称】改質触媒ユニット

(51)【国際特許分類】

   C01B 3/38 20060101AFI20230824BHJP

【ＦＩ】

C01B3/38

【審査請求】未請求

【請求項の数】2

【出願形態】ＯＬ

(21)【出願番号】P 2022024390

(22)【出願日】2022-02-21

(71)【出願人】

【識別番号】314012076

【氏名又は名称】パナソニックＩＰマネジメント株式会社

(74)【代理人】

【識別番号】100106116

【弁理士】

【氏名又は名称】鎌田 健司

(74)【代理人】

【識別番号】100131495

【弁理士】

【氏名又は名称】前田 健児

(72)【発明者】

【氏名】吉村 光生

(72)【発明者】

【氏名】武田 憲有

(72)【発明者】

【氏名】吉田 豊

【テーマコード（参考）】

4G140

【Ｆターム（参考）】

4G140EA03

4G140EA06

4G140EB03

4G140EB24

4G140EB46

(57)【要約】

【課題】本開示は、予め改質触媒が充填された改質触媒ユニットの改質触媒充填部の外径より水トラップ部が大きい場合でも、水トラップ部と改質触媒上外筒が干渉することなく改質触媒ユニットを水素生成装置の蒸発部に取り付けることができる改質触媒ユニットを提供する。
【解決手段】本開示における改質触媒ユニットは、蒸発外筒の下側に改質触媒上外筒を介して溶接で取り付けられる改質触媒外筒が、筒の上端部を外側に折り返した略円筒形で、筒部本体よりも径が大きい折り返し筒部を備え、改質触媒上外筒の側面部の下端部が、改質触媒外筒の折り返し筒部における外周面に溶接で取り付け可能に構成され、折り返し筒部の径と改質触媒上外筒の側面部の径が、水トラップ部の円筒状の壁の径よりも大きい。
【選択図】図５

【特許請求の範囲】

【請求項1】

改質触媒内筒の外周面と改質触媒外筒の内周面と改質下棚板の上面と改質上棚板の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒が充填されており、前記改質触媒内筒が、水トラップ部よりも下側で鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発内筒の下端部に溶接で取り付けられ、前記改質触媒外筒が、鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発外筒の下側に改質触媒上外筒を介して溶接で取り付けられ、原料ガスと水蒸気との混合ガスが供給される改質触媒ユニットであって、
前記蒸発内筒と前記蒸発外筒は、水素生成装置の蒸発部を構成し、前記蒸発内筒の外周面と前記蒸発外筒の内周面との間に、外部から供給される前記原料ガスと水とを、前記蒸発内筒から伝わる熱で加熱しながら螺旋状に重力に逆らうことなく流すための流路が形成され、
前記蒸発外筒の下端部は、前記蒸発内筒側に曲げられて、前記蒸発内筒の下端よりも高い位置で、前記蒸発内筒の外周面に接合され、
前記蒸発外筒の下端近傍には、前記混合ガスを半径方向外向きに排出するための排出孔が形成され、
前記改質触媒内筒は、鉛直方向に中心軸を有し、下端開口部が塞がれた有底円筒形状であり、
前記改質触媒内筒は、前記蒸発内筒を下方に延長するような形で、前記改質触媒内筒の上端部が前記蒸発内筒の外周面における下端部に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成され、
前記改質触媒外筒は、鉛直方向に中心軸を有し、前記改質触媒内筒を囲むように配置され、
前記改質触媒外筒の上端は、前記改質触媒内筒の上端よりも低い位置にあり、前記改質触媒外筒の下端は、前記改質触媒内筒の下端よりも高い位置にあり、
前記改質触媒外筒は、筒の上端部を外側に折り返した略円筒形で、筒部本体よりも径が大きい折り返し筒部を備え、
前記改質触媒上外筒は、鉛直方向に中心軸を有し、前記蒸発外筒および前記折り返し筒部よりも径が大きい円筒形の側面部と、外周端が前記側面部の上端部に接続され内周端が前記蒸発外筒の外周面における下部で前記蒸発外筒の前記排出孔よりも上方に溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の上面部と、を有し、
前記改質触媒上外筒の前記側面部の下端部が、前記改質触媒外筒の前記折り返し筒部における外周面に溶接で取り付け可能に構成され、
前記水トラップ部は、鉛直方向に中心軸を有し、径が前記蒸発外筒よりも大きくて前記改質触媒上外筒の前記側面部よりも小さく前記蒸発外筒の前記排出孔から半径方向外向きに排出される前記混合ガスが前記改質触媒上外筒の前記側面部にまで到達するのを遮る円筒状の壁と、外周端が前記壁の下端部に接続され内周端が前記蒸発内筒の外周面における下部で前記蒸発外筒よりも下方に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の底面部と、を有し、
前記水トラップ部の前記壁の上端と前記改質触媒上外筒の前記上面部との間と、前記水トラップ部の前記壁と前記蒸発外筒との間と、前記水トラップ部の前記壁と前記改質触媒上外筒の前記側面部との間には、それぞれ前記混合ガスが通流可能な隙間があり、
前記改質触媒は、前記混合ガスから水蒸気改質反応によりＣＯを含んだ一次水素含有ガスを生成するように構成された粒状の触媒であって、前記改質触媒内筒と前記改質触媒外筒との間の所定高さ範囲に充填され、
前記改質下棚板は、前記改質触媒を下から支えるドーナツ盤形状の通気性の棚板であって、前記改質触媒が所定高さ範囲から下方に出ないように前記改質触媒内筒と前記改質触媒外筒との間に配置され、
前記改質上棚板は、前記改質触媒の充填部の上面を覆うドーナツ盤形状の通気性の棚板であって、前記改質上棚板の外周面が、前記改質触媒外筒の前記筒部本体の内周面におけ
る上端部と対向する位置で、前記改質触媒が所定高さ範囲から上方に出ないように前記改質触媒内筒と前記改質触媒外筒との間に配置された、改質触媒ユニット。

【請求項2】

前記改質上棚板、および前記改質下棚板は、いずれか一方が前記改質触媒の充填前に前記改質触媒内筒と前記改質触媒外筒とに接合され、前記改質触媒充填後に他方が前記改質触媒内筒と、前記改質触媒外筒の両方または、いずれか一方と接合される、請求項１に記載の改質触媒ユニット。

【発明の詳細な説明】

【技術分野】

【0001】

本開示は、水素生成装置用の改質触媒ユニットに関する。

【背景技術】

【0002】

特許文献１には、改質部、水蒸発部、一酸化炭素低減部の各々を加熱部の周りに同心円筒状に配設する水素生成装置において、水蒸発部に水トラップ部を設けて、水が改質部へ浸入することによる改質触媒の劣化防止を図る構成が開示されている。

【先行技術文献】

【特許文献】

【0003】

【特許文献1】特開２００８－１９１５９号公報

【発明の概要】

【発明が解決しようとする課題】

【0004】

本開示は、改質触媒内筒の外周面と改質触媒外筒の内周面と改質下棚板の上面と改質上棚板の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒が充填されており、水トラップ部の下方に位置するように、水素生成装置の蒸発部に取り付けられる改質触媒ユニットであって、水トラップ部の外径が改質触媒充填部の外径よりも大きい場合でも、水素生成装置の蒸発部に取り付けることができる改質触媒ユニットを提供する。

【課題を解決するための手段】

【0005】

本開示における改質触媒ユニットは、改質触媒内筒の外周面と改質触媒外筒の内周面と改質下棚板の上面と改質上棚板の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒が充填されており、改質触媒内筒が、水トラップ部よりも下側で鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発内筒の下端部に溶接で取り付けられ、改質触媒外筒が、鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発外筒の下側に改質触媒上外筒を介して溶接で取り付けられ、原料ガスと水蒸気との混合ガスが供給されるユニットである。

【0006】

蒸発内筒と蒸発外筒は、水素生成装置の蒸発部を構成する。蒸発内筒の外周面と蒸発外筒の内周面との間には、外部から供給される原料ガスと水とを、蒸発内筒から伝わる熱で加熱しながら螺旋状に重力に逆らうことなく流すための流路が形成されている。

【0007】

蒸発外筒の下端部は、蒸発内筒側に曲げられて、蒸発内筒の下端よりも高い位置で、蒸発内筒の外周面に接合されている。蒸発外筒の下端近傍には、混合ガスを半径方向外向きに排出するための排出孔が形成されている。

【0008】

改質触媒内筒は、鉛直方向に中心軸を有する有底円筒形状で、下端開口部が塞がれている。改質触媒内筒は、蒸発内筒を下方に延長するような形で、改質触媒内筒の上端部が蒸発内筒の外周面における下端部に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されている。

【0009】

改質触媒外筒は、鉛直方向に中心軸を有する形状で、改質触媒内筒を囲むように配置されている。改質触媒外筒の上端は、改質触媒内筒の上端よりも低い位置にあり、改質触媒外筒の下端は、改質触媒内筒の下端よりも高い位置にある。改質触媒外筒は、筒の上端部を外側に折り返した略円筒形で、筒部本体よりも径が大きい折り返し筒部を備えている。

【0010】

改質触媒上外筒は、鉛直方向に中心軸を有し、蒸発外筒および折り返し筒部よりも径が大きい円筒形の側面部と、外周端が側面部の上端部に接続され内周端が蒸発外筒の外周面
における下部で蒸発外筒の排出孔よりも上方に溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の上面部と、を有している。改質触媒上外筒の側面部の下端部が、改質触媒外筒の折り返し筒部における外周面に溶接で取り付け可能に構成されている。

【0011】

水トラップ部は、鉛直方向に中心軸を有し、径が蒸発外筒よりも大きくて改質触媒上外筒の側面部よりも小さく蒸発外筒の排出孔から半径方向外向きに排出される混合ガスが改質触媒上外筒の側面部にまで到達するのを遮る円筒状の壁と、外周端が壁の下端部に接続され内周端が蒸発内筒の外周面における下部で蒸発外筒よりも下方に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の底面部と、を有している。

【0012】

水トラップ部の壁の上端と改質触媒上外筒の上面部との間と、水トラップ部の壁と蒸発外筒との間と、水トラップ部の壁と改質触媒上外筒の側面部との間には、それぞれ混合ガスが通流可能な隙間がある。

【0013】

改質触媒は、混合ガスから水蒸気改質反応によりＣＯを含んだ一次水素含有ガスを生成するように構成された粒状の触媒であって、改質触媒内筒と改質触媒外筒との間の所定高さ範囲に充填されている。

【0014】

改質下棚板は、改質触媒を下から支えるドーナツ盤形状の通気性の棚板である。改質下棚板は、改質触媒が所定高さ範囲から下方に出ないように改質触媒内筒と改質触媒外筒との間に配置されている。

【0015】

改質上棚板は、改質触媒の充填部の上面を覆うドーナツ盤形状の通気性の棚板である。改質上棚板は、改質上棚板の外周面が、改質触媒外筒の筒部本体の内周面における上端部と対向する位置で、改質触媒が所定高さ範囲から上方に出ないように改質触媒内筒と改質触媒外筒との間に配置されている。

【発明の効果】

【0016】

本開示における改質触媒ユニットは、蒸発外筒の下側に改質触媒上外筒を介して溶接で取り付けられる改質触媒外筒が、筒の上端部を外側に折り返した略円筒形で、筒部本体よりも径が大きい折り返し筒部を備えおり、改質触媒上外筒の側面部の下端部が、改質触媒外筒の折り返し筒部における外周面に溶接で取り付け可能に構成されており、折り返し筒部の径と改質触媒上外筒の側面部の径が、水トラップ部の円筒状の壁の径よりも大きい。

【0017】

上記構成により、水トラップ部よりも先に、改質触媒上外筒を下方から蒸発外筒に組み込んだ後に、蒸発内筒と水トラップ部との溶接の邪魔にならない位置まで改質触媒上外筒を上方にずらして、蒸発内筒と水トラップ部との溶接と、蒸発内筒と改質触媒内筒との溶接を、この順位に行い、それから、改質触媒上外筒を所定の位置まで下げて、改質触媒上外筒の上部を蒸発外筒に溶接する作業と、改質触媒上外筒の側面部の下端部を改質触媒外筒の折り返し筒部における外周面に溶接する作業とを、行うことができる。

【0018】

そのため、改質触媒充填部の外径より水トラップ部の外径が大きい場合でも、改質触媒ユニットを、予め改質触媒が充填された自立可能なサブユニットとして製造し、改質触媒ユニットを水素生成装置の蒸発部に取り付けることができる。

【図面の簡単な説明】

【0019】

【図1】実施の形態１における改質触媒ユニットの概略構成を示す縦断面図

【図2】実施の形態１における改質触媒ユニットが取り付けられる前の蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの概略構成を示す縦断面図

【図3】実施の形態１における水素生成装置を各ユニットに分解した状態を示す分解縦断面図

【図4】実施の形態１における改質触媒ユニットを蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの蒸発部に取り付けた状態を示す縦断面図

【図5】実施の形態１における改質触媒ユニットを用いた水素生成装置の概略構成を示す縦断面図

【図6】実施の形態１の改質触媒ユニットにおける改質触媒内筒と改質触媒外筒とに改質上棚板を溶接で取り付けている状態を示す縦断面図

【図7】実施の形態１の改質触媒ユニットに改質触媒を充填する前に、改質触媒内筒と改質触媒外筒との間に改質上棚板を取り付けた改質触媒ユニットを上下反転した状態を示す縦断面図

【図8】実施の形態１の改質触媒ユニットにおける改質触媒を充填した状態を示す縦断面図

【図9】実施の形態１の改質触媒ユニットにおける改質触媒を充填して改質下棚板をセットした状態を示す縦断面図

【図10】実施の形態１の改質触媒ユニットにおける改質下棚板を溶接で改質触媒外筒に取り付けている状態を示す縦断面図

【図11】実施の形態１における蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの蒸発外筒に改質触媒上外筒を、下方から組み込み、改質触媒上外筒の取り付け位置よりも上方にずらした状態を示す縦断面図

【図12】実施の形態１における蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの蒸発内筒に水トラップ部を溶接で取り付けている状態を示す縦断面図

【図13】実施の形態１の改質触媒ユニットにおける改質触媒内筒を蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの蒸発内筒に溶接で取り付けている状態を示す縦断面図

【図14】実施の形態１における改質触媒上外筒を所定の位置まで下げた状態を示す縦断面図

【図15】実施の形態１における改質触媒上外筒を蒸発外筒に溶接で取り付けている状態を示す縦断面図

【図16】実施の形態１の改質触媒ユニットにおける改質触媒外筒と改質触媒上外筒とを全周溶接している状態を示す縦断面図

【図17】実施の形態１における蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの第１隔壁に第２隔壁を溶接で取り付けている状態を示す縦断面図

【図18】実施の形態１における蒸発部ＣＯ低減除去部ユニットの燃焼筒にバーナユニットを取り付けた状態を示す縦断面図

【発明を実施するための形態】

【0020】

（本開示の基礎となった知見等）
発明者らが本開示に想到するに至った当時、都市ガス等の炭化水素系の原料ガスから、水蒸気改質反応によって水素を生成し、さらに副生した一酸化炭素（ＣＯ）などの不純物を除去することによって、燃料電池発電装置の燃料ガス等に適用可能な水素リッチな水素含有ガスを生成する技術が、水素生成装置によって実現されていた。

【0021】

改質部、蒸発部、ＣＯ低減部の各々を、加熱部の周りに同心円筒状に配設する水素生成装置において、蒸発部の下方で改質部の上方に水トラップ部を設けて、水が改質部へ浸入することによる改質触媒の劣化防止を図る構成が一般的であった。

【0022】

しかしながら、従来の水素生成装置においては、内筒の外周面と外筒の内周面との間における上部に、弦巻ばねのように螺旋状に曲げた丸棒を配置して蒸発部を構成し、内筒の外周面と外筒の内周面との間における下部に、改質触媒を充填して改質部を構成し、蒸発部の下方で改質部の上方となる位置で水トラップ部を内筒の外周面に取り付け、外筒の外周面と第１隔壁のとの間における上部（蒸発部の外周側）に、ＣＯ低減用の触媒を充填し
てＣＯ低減部を構成しているため、部品の取り付けや、触媒の充填や、溶接の作業性が悪く、水素生成装置の製造組立が容易でなく製造コストの低減が難しい、という課題があった。

【0023】

そうした状況下において、発明者らは、改質触媒内筒の外周面と改質触媒外筒の内周面と改質下棚板の上面と改質上棚板の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒を充填したものを、予め組み立てを済ませ自立可能なサブユニット（改質触媒ユニット）として製造し、サブユニット化した改質触媒ユニットを、蒸発内筒の外周面と蒸発外筒の内周面との間に螺旋状の流路を形成した蒸発部に、取り付けるようにすれば、水素生成装置の製造組立が容易になり、水素生成装置の製造コストを低減できるのではないか、と着想した。

【0024】

ここで自立可能な状態とは、改質触媒ユニットを製造する際に、改質触媒内筒と改質触媒外筒のずれが生じることで触媒の脱落を起こすことなく、容易に組み立てることができる状態である。改質触媒ユニットは、他のユニットの製造ラインとは別のサブラインで組み立てたり、メインラインから独立した離れ小島の作業場で組み立てたりできる。

【0025】

また、蒸発部で蒸発しなかった水が、改質部へ浸入するリスクをさらに低減するには、水トラップ部の外径を大きくする必要があり、内筒に近いため加熱され易い内周側の改質触媒と内筒から離れた外周側の改質触媒の温度差を小さくし、ルテニウム等の高価な改質触媒の使用量を減らすには、改質触媒が充填される部分の半径方向の幅を小さくする必要があった。

【0026】

そして、水トラップ部の外径が改質触媒充填部の外径よりが大きくなると、水トラップ部の大きさが障害（邪魔）になって、改質触媒外筒を蒸発外筒に、接続することが困難であるという課題があることを発見し、その課題を解決するために本開示の主題を構成するに至った。

【0027】

そこで、本開示は、改質触媒内筒の外周面と改質触媒外筒の内周面と改質下棚板の上面と改質上棚板の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒が充填されており、水トラップ部の下方に位置するように、水素生成装置の蒸発部に取り付けられる改質触媒ユニットであって、水トラップ部の外径が改質触媒充填部の外径よりも大きい場合でも、水素生成装置の蒸発部に取り付けることができる改質触媒ユニットを提供する。

【0028】

以下、図面を参照しながら、実施の形態を詳細に説明する。但し、必要以上に詳細な説明は省略する場合がある。例えば、既によく知られた事項の詳細説明、または、実質的に同一の構成に対する重複説明を省略する場合がある。これは、以下の説明が必要以上に冗長になるのを避け、当業者の理解を容易にするためである。

【0029】

なお、添付図面および以下の説明は、当業者が本開示を十分に理解するために提供されるのであって、これらにより特許請求の範囲に記載の主題を限定することを意図していない。

【0030】

（実施の形態１）
以下、図１～図１８を用いて、実施の形態１を説明する。

【0031】

［１－１．構成］
（水素生成装置の構成）
図１と図４と図５に示すように、改質触媒ユニット１００は、蒸発部ＣＯ低減除去部ユ
ニット２００の蒸発部１２１の下端部に、水トラップ部１３８を間に挟んで、改質触媒上外筒１３３を介して、溶接で取り付けられるユニットであって、改質触媒内筒１と、改質触媒外筒２と、改質触媒５０と、改質上棚板３と、改質下棚板４と、を備えている。

【0032】

改質触媒ユニット１００は、改質触媒内筒１の外周面と改質触媒外筒２の内周面と改質下棚板４の上面と改質上棚板３の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒５０が充填されている。

【0033】

改質触媒ユニット１００は、改質触媒内筒１が、水トラップ部１３８よりも下側で鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発内筒１３１の下端部に溶接で取り付けられ、改質触媒外筒２が、鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発外筒１３２の下側に改質触媒上外筒１３３を介して溶接で取り付けられ、原料ガスと水蒸気との混合ガスが供給されるユニットである。

【0034】

蒸発内筒１３１の外周面と蒸発外筒１３２の内周面との間には、外部から供給される原料ガスと水とを、蒸発内筒１３１から伝わる熱で加熱しながら螺旋状に重力に逆らうことなく流すための流路が形成されている。

【0035】

蒸発外筒１３２の下端部は、蒸発内筒１３１側に曲げられて、蒸発内筒１３１の下端よりも高い位置で、蒸発内筒１３１の外周面に接合されている。

【0036】

蒸発外筒１３２の下端部における蒸発内筒１３１の外周面に接合される部分は、蒸発内筒１３１に対する溶接代を確保するために、蒸発内筒１３１の外周面との接触面（蒸発内筒１３１の外周面と近接し対向する面）の鉛直方向（軸心方向）の幅が蒸発外筒１３２の厚みよりも広くなるように、フランジが下向きに延設されている。

【0037】

蒸発外筒１３２の下端近傍には、混合ガスを半径方向外向きに排出するための排出孔１３７が形成されている。

【0038】

改質触媒内筒１は、鉛直方向に中心軸を有する有底円筒形状で、下端開口部が塞がれている。改質触媒内筒１は、蒸発内筒１３１を下方に延長するような形で、改質触媒内筒１の上端部が蒸発内筒１３１の外周面における下端部に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されている。

【0039】

改質触媒外筒２は、鉛直方向に中心軸を有する形状で、改質触媒内筒１を囲むように配置されている。改質触媒外筒２の上端は、改質触媒内筒１の上端よりも低い位置にあり、改質触媒外筒２の下端は、改質触媒内筒１の下端よりも高い位置にある。改質触媒外筒２は、筒の上端部を外側に折り返した略円筒形で、筒部本体よりも径が大きい折り返し筒部６を備えている。

【0040】

改質触媒上外筒１３３は、鉛直方向に中心軸を有し、蒸発外筒１３２および折り返し筒部６よりも径が大きい円筒形の側面部と、外周端が側面部の上端部に接続され内周端が蒸発外筒１３２の外周面における下部で蒸発外筒１３２の排出孔１３７よりも上方に溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の上面部と、を有している。

【0041】

改質触媒上外筒１３３は、蒸発外筒１３２に対する同軸度と溶接代を確保するために、蒸発外筒１３２の外周面との接触面（蒸発外筒１３２の外周面と近接し対向する面）の鉛直方向（軸心方向）の幅が改質触媒上外筒１３３の厚みよりも広くなるように、ドーナツ盤形状の上面部の内周縁部分に、フランジが上向きに延設されている。このフランジは、改質触媒上外筒１３３のドーナツ盤形状の上面部の内周の縁が上方に折り曲げられたもの
である。

【0042】

改質触媒上外筒１３３は、改質触媒上外筒１３３のフランジ部を蒸発外筒１３２に下方から取り付け後で、改質触媒上外筒１３３のフランジ部を蒸発外筒１３２に溶接で固定する前の状態では、改質触媒上外筒１３３を軸心方向（鉛直方向）の上下にスライド移動可能であるとともに、改質触媒上外筒１３３の自重で蒸発外筒１３２における取り付け位置から滑り落ちないように、フランジ部の寸法が設定されている。

【0043】

改質触媒上外筒１３３の側面部の下端部は、改質触媒外筒２の折り返し筒部６における外周面に溶接で取り付け可能に構成されている。

【0044】

水トラップ部１３８は、鉛直方向に中心軸を有し、径が蒸発外筒１３２よりも大きくて改質触媒上外筒１３３の側面部よりも小さく蒸発外筒１３２の排出孔１３７から半径方向外向きに排出される混合ガスが改質触媒上外筒１３３の側面部にまで到達するのを遮る円筒状の壁と、外周端が壁の下端部に接続され内周端が蒸発内筒１３１の外周面における下部で蒸発外筒１３２よりも下方に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の底面部と、を有している。

【0045】

水トラップ部１３８は、蒸発内筒１３１に対する同軸度と溶接代を確保するために、蒸発内筒１３１の外周面との接触面（蒸発内筒１３１の外周面と近接し対向する面）の鉛直方向（軸心方向）幅が水トラップ部１３８の厚みよりも広くなるように、ドーナツ盤形状の底面部の内周縁部分に、フランジが下向きに延設されている。このフランジは、水トラップ部１３８のドーナツ盤形状の底面部の内周の縁が下方に折り曲げられたものである。

【0046】

水トラップ部１３８は、水トラップ部１３８のフランジ部を蒸発内筒１３１に下方から取り付け後で、水トラップ部１３８のフランジ部を蒸発内筒１３１に溶接で固定する前の状態では、水トラップ部１３８の自重で蒸発内筒１３１における取り付け位置から滑り落ちないように、フランジ部の寸法が設定されている。

【0047】

水トラップ部１３８の壁の上端と改質触媒上外筒１３３の上面部との間と、水トラップ部１３８の壁と蒸発外筒１３２との間と、水トラップ部１３８の壁と改質触媒上外筒１３３の側面部との間には、それぞれ混合ガスが通流可能な隙間がある。

【0048】

改質触媒５０は、混合ガスから水蒸気改質反応によりＣＯを含んだ一次水素含有ガスを生成するように構成された粒状の触媒であって、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間の所定高さ範囲に充填されている。

【0049】

本実施の形態では、改質触媒５０として、直径が２～３ｍｍの粒状の白金系の触媒を用いる。改質触媒５０は、白金系の触媒に限らず、白金系の触媒の代わりに、ロジウム系、ルテニウム系、ニッケル系の触媒を用いてもよい。

【0050】

改質下棚板４は、外周の縁が下方に折り曲げられたドーナツ盤形状の通気性の棚板である。改質下棚板４は、改質触媒５０を下から支える棚板であって、改質触媒５０が所定高さ範囲から下方に出ない（改質触媒５０が重力で落下しない）ように改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間に配置されて、外周の縁の下端と改質触媒外筒２の下端とが溶接で固定されている（外周の縁が改質触媒外筒２の内周面に固定されている）。

【0051】

改質下棚板４は、改質下棚板４の変形の抑制と改質触媒外筒２に対する同軸度と溶接代を確保するために、改質触媒外筒２の内周面との接触面（改質触媒外筒２の内周面と近接し対向する面）の鉛直方向（軸心方向）幅が改質下棚板４の厚みよりも広くなるように、
改質下棚板４の外周縁部分に、フランジが下向きに延設されている。このフランジは、改質下棚板４の外周の縁が、下方に折り曲げられたものである。

【0052】

改質下棚板４には、改質触媒５０の粒子径より小さい直径が１ｍｍの通気口が形成されている。改質下棚板４は、改質下棚板４の外周の縁と改質触媒外筒２の内周面との間に、改質触媒５０の粒子径より小さい隙間であって、改質下棚板４を改質触媒外筒２と改質触媒内筒１との間に改質触媒内筒１の底面側から挿入して、改質下棚板４の外周の縁を改質触媒外筒２の内周面に溶接で固定するのに適した隙間を設けている。

【0053】

改質下棚板４は、水素生成装置５００の運転時に加熱器１２０による熱の影響で改質触媒外筒２に比べて軸方向と半径方向の寸法が変化し易い改質触媒内筒１の影響を受けないようにするため、改質下棚板４の内周縁と改質触媒内筒１の外周面との間に、改質触媒５０の粒子径よりも小さくて、改質下棚板４の外周の縁と改質触媒外筒２の内周面との隙間よりも大きい隙間を設けている。

【0054】

改質上棚板３は、改質触媒５０の充填部の上面を覆うドーナツ盤形状の通気性の棚板である。改質上棚板３は、改質上棚板３の外周面が、改質触媒外筒２の筒部本体の内周面における上端部と対向する位置で、改質触媒５０が所定高さ範囲から上方に出ない（改質触媒ユニット１００を上下反転した場合に改質触媒５０が重力で落下しない）ように改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間に配置されている。

【0055】

改質上棚板３は、改質触媒内筒１の外周面と改質触媒外筒２の内周面とに溶接で固定されている。改質上棚板３には、改質触媒５０の粒子径より小さい直径が１ｍｍの通気口が形成されている。

【0056】

改質上棚板３の内周側の縁と改質触媒内筒１の外周面との間と、改質上棚板３の外周側の縁と改質触媒外筒２の内周面との間には、改質触媒５０の粒子径より小さい隙間であって、改質上棚板３を改質触媒外筒２と改質触媒内筒１との間に上方から挿入して、改質上棚板３の内周側の縁を改質触媒内筒１の外周面に、改質上棚板３の外周側の縁を改質触媒外筒２の内周面に、それぞれ溶接で固定するのに適した隙間を設けている。

【0057】

図２と図５に示すように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の蒸発部１２１は、鉛直方向に中心軸を有する蒸発内筒１３１と、鉛直方向に中心軸を有し蒸発内筒１３１よりも鉛直方向の長さが短く蒸発内筒１３１を囲むように配置された蒸発外筒１３２との間に、外部から供給される改質水が蒸発内筒１３１から伝わるバーナユニット３００の燃焼による熱（燃焼排ガスの熱を含む）で加熱されながら螺旋状に流れる螺旋状流路１３９が形成され、外部から供給される炭化水素系の原料ガスと水蒸気との混合ガスを改質触媒ユニット１００に供給するように構成されている。

【0058】

蒸発内筒１３１と蒸発外筒１３２を水平な面で切断した場合の断面は、それぞれ円形である。

【0059】

螺旋状流路１３９を形成するために、蒸発内筒１３１と蒸発外筒１３２との間には、弦巻ばねのように螺旋状に曲げた棒材が配置されており、その棒材の外周面は蒸発内筒１３１の外周面と蒸発外筒１３２の内周面とに接触している。

【0060】

蒸発外筒１３２の上端は、蒸発内筒１３１側に曲げられて、蒸発内筒１３１の上端よりも低い位置で、蒸発内筒１３１の外周面に接合されており（図示せず）、蒸発外筒１３２の下端は、蒸発内筒１３１側に曲げられて、蒸発内筒１３１の下端よりも高い位置で、蒸発内筒１３１の外周面に接合されている。

【0061】

蒸発外筒１３２の上端に近い部分には、外部から供給される改質水を蒸発部１２１内に供給する改質水供給管（図示せず）と、外部から供給される炭化水素系の原料ガスを蒸発部１２１内に供給する原料ガス供給管１４２とが形成されている。原料ガスには、都市ガスやＬＰガスを用いることができる。

【0062】

蒸発外筒１３２の下端に近い部分には、改質水が螺旋状流路１３９を流れるときに加熱されて気化した水蒸気と原料ガスとの混合ガスを、蒸発部１２１内から排出するための排出孔１３７が形成されている。

【0063】

ＣＯ低減除去器１２３は、鉛直方向に中心軸を有し蒸発外筒１３２を囲む第１隔壁１３４と蒸発外筒１３２との間に、ＣＯ低減除去触媒を充填して形成される。ＣＯ低減除去器１２３に充填されるＣＯ低減除去触媒は、直径が２～３ｍｍの粒状のＣｕ－Ｚｎ系の触媒である。ＣＯ低減除去触媒は、Ｃｕ－Ｚｎ系の触媒に限らず、Ｃｕ－Ｚｎ系の触媒の代わりにＲｕ系の触媒を用いてもよい。

【0064】

ＣＯ低減除去器底板１６０は、内径が蒸発外筒１３２の外径よりも大きく、外径が第１隔壁１３４の内径よりも小さく、ＣＯ低減除去触媒がＣＯ低減除去器１２３から落下しないようにＣＯ低減除去触媒を下から支持する通気構造のドーナツ盤形状の部材である。ＣＯ低減除去器底板１６０には、ＣＯ低減除去触媒の粒子径より小さい直径が１ｍｍの通気口が形成されている。

【0065】

ＣＯ低減除去器仕切り板１６１は、内径が蒸発外筒１３２の外径よりも大きく、外径が第１隔壁１３４の内径よりも小さく、ＣＯ低減除去触媒がＣＯ低減除去器１２３から流出しないように、ＣＯ低減除去触媒を上から押さえる通気構造のドーナツ盤形状の部材である。ＣＯ低減除去器仕切り板１６１には、ＣＯ低減除去触媒の粒子径より小さい直径が１ｍｍの通気口が形成されている。

【0066】

水素含有ガス排出管１３６は、第１隔壁１３４に設けられ、二次水素含有ガスを外部へ排出するように構成されている。

【0067】

第１隔壁１３４は、鉛直方向に中心軸を有し、蒸発外筒１３２よりも鉛直方向の長さが短い。そして、第１隔壁１３４の上端部は、蒸発外筒１３２の上端部よりも低い位置にあり、第１隔壁１３４の下端部は、蒸発外筒１３２の下端部よりも高い位置にある。第１隔壁１３４を水平な面で切断した場合の断面は、円形である。

【0068】

図３と図４と図５に示すように水素生成装置５００は、改質触媒ユニット１００と、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００と、バーナユニット３００と、改質触媒上外筒１３３と、水トラップ部１３８と、第２隔壁１３５と、を組み合わせて構成される。

【0069】

リターン流路１４１は、改質触媒５０から下方に排出された一次水素含有ガスの流れを上向きに変えてＣＯ低減除去器１２３（ＣＯ低減除去触媒）に導く流路である。

【0070】

リターン流路１４１は、蒸発外筒１３２の下部と、第１隔壁１３４の下部と、ＣＯ低減除去器底板１６０と、改質触媒外筒２と、改質触媒上外筒１３３と、鉛直方向に中心軸を有し下端開口部が塞がれた有底円筒形状を有する第２隔壁１３５に囲まれた流路である。

【0071】

第２隔壁１３５と、改質触媒外筒２および改質触媒上外筒１３３との間には一次水素含有ガスが流れるように隙間が設けられている。

【0072】

第２隔壁１３５の内径は、第１隔壁１３４の外径と略同じ寸法で、第１隔壁１３４を下方に延長するような形で第１隔壁１３４の下側に接合されている。

【0073】

第２隔壁１３５の底部は、改質触媒内筒１の底部よりも大きく、改質触媒内筒１の底部よりも下方に位置するように構成されている。

【0074】

バーナユニット３００は、加熱器１２０と、鉛直方向に中心軸を有し加熱器１２０を囲む燃焼筒１３０と、を備え、蒸発部１２１（蒸発内筒１）の内周側に配置される。

【0075】

バーナユニット３００は、燃焼用空気が混合された可燃性ガスを燃焼して燃焼排ガスを排出するバーナを備えた加熱器１２０と、加熱器１２０に可燃性ガスを供給するガス供給管（図示せず）と、加熱器１２０に燃焼用空気を供給する燃焼用空気供給管（図示せず）と、を備えている。

【0076】

可燃性ガスには、原料ガス（都市ガスやＬＰガス）を用いることができ、水素生成装置５００が燃料電池に水素含有ガスを燃料ガスとして供給する場合は、燃料電池で利用されずに燃料電池から排出される燃料ガス（アノードオフガス）を用いることができる。

【0077】

加熱器１２０は、下向きの炎を形成するように構成されている。燃焼筒１３０は、燃焼筒１３０の内側を、燃焼排ガスが下方に流れ、燃焼筒１３０の外周面と蒸発内筒１３１の内周面との隙間と燃焼筒１３０の外周面と改質触媒内筒１の内周面との隙間とを、燃焼排ガスが上方に流れるように構成されている。

【0078】

蒸発内筒１３１の下側には、燃焼排ガスが上方に流れる流路が、蒸発内筒１３１よりも下側に延長されるように、改質触媒内筒１が接続される。燃焼筒１３０の下端は、改質触媒内筒１の底部よりも高い位置で、改質触媒内筒１の底部に近接している。

【0079】

蒸発部１２１とバーナユニット３００と改質触媒ユニット１００と燃焼筒１３０は、加熱器１２０のバーナの燃焼で発生した燃焼排ガスが、燃焼筒１３０の内周面に沿って燃焼筒１３０の内周側を下方に流れた後に、改質触媒内筒１の底部と燃焼筒１３０の下端との隙間を通って燃焼筒１３０の外側に出て上方に折り返して、燃焼筒１３０の外周面と改質触媒内筒１の内周面との隙間、燃焼筒１３０の外周面と蒸発内筒１３１の内周面との隙間を、この順に通流して、蒸発内筒１３１における上部に設けられた燃焼排ガス出口から水素生成装置５００の外部に排出されるように構成されている。

【0080】

水素生成装置５００は、加熱器１２０のバーナの燃焼で発生した熱（燃焼排ガスの熱を含む）が、改質触媒内筒１を介して改質触媒５０に伝わって改質触媒５０を改質反応に適した温度に加熱すると共に、蒸発内筒１３１を介して蒸発部１２１内を螺旋状に流れる改質水に伝わって改質水を蒸発させるように構成されている。なお、図１、図４～図１０において、符号の５は、溶接部である。

【0081】

［１－２．動作］
以上のように構成された改質触媒ユニット１００及び水素生成装置５００について、以下その動作、作用を説明する。

【0082】

水素生成装置５００において、必要な水素量を得るために、原料ガスと改質水が、適正な比率で改質水供給管（図示せず）と原料ガス供給管（図示せず）から蒸発部１２１に供給される。

【0083】

蒸発部１２１に供給された改質水は、蒸発部１２１の螺旋状流路１３９に沿って流れな
がら蒸発内筒１３１を介して伝わる加熱器１２０の熱（燃焼排ガスの熱を含む）によって水蒸気となり、原料ガスと混合される。

【0084】

原料ガスと水蒸気の混合ガスは、改質触媒ユニット１００へ供給され、改質触媒内筒１を介して伝わる加熱器１２０の熱（燃焼排ガスの熱を含む）によって改質反応に適した温度に加熱された改質触媒５０により水蒸気改質反応が行われて一次水素含有ガスとなる。

【0085】

改質触媒ユニット１００から排出された一次水素含有ガスは、リターン流路１４１を通流して、ＣＯ低減除去器１２３のＣＯ低減除去触媒に下方から供給され、ＣＯ低減除去触媒の化学反応により、一次水素含有ガス中のＣＯ濃度が０．１～０．２％程度まで低減されて二次水素含有ガスとなる。

【0086】

このとき、ＣＯ低減除去触媒は、改質触媒ユニット１００（改質触媒５０）から排出されてＣＯ低減除去触媒に流入する一次水素含有ガスの熱と、蒸発部１２１からＣＯ低減除去触媒に伝わる熱とによって、化学反応に適した温度に加熱されている。

【0087】

ＣＯ低減除去触媒から排出された二次水素含有ガスは、水素含有ガス排出管１３６から水素生成装置５００の外に出ていき、燃料電池などの水素利用機器に供給される。

【0088】

加熱器１２０のバーナの燃焼で発生した燃焼排ガスは、燃焼筒１３０の内周面に沿って燃焼筒１３０の内周側を下方に流れた後に、改質触媒内筒１の底部と燃焼筒１３０の下端との隙間を通って燃焼筒１３０の外側に出て上方に折り返して、燃焼筒１３０の外周面と改質触媒内筒１の内周面との隙間、燃焼筒１３０の外周面と蒸発内筒１３１の内周面との隙間を、この順に放熱しながら通流して、蒸発内筒１３１における上部に設けられた燃焼排ガス排出管１４３から水素生成装置５００の外部に排出される。

【0089】

（改質触媒ユニットの組立手順）
次に、予め組み立てて自立可能なサブユニットとしての改質触媒ユニット１００の組立手順について説明する。

【0090】

図６に示すように、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２とを、それぞれの中心軸が重なって改質触媒外筒２が改質触媒内筒１に対して所定高さになるように配置してから、改質触媒内筒１の外周面と改質触媒外筒２の内周面との間に、改質触媒外筒２の上端と改質上棚板３の上面とが同じ高さになる（改質触媒外筒２の上端面と改質上棚板３の上面とが同一平面上に位置する）ように、改質上棚板３を配置する。

【0091】

次に、改質上棚板３の内周の縁と改質触媒内筒１の外周面との隙間における上部を全周にわたって溶接トーチで加熱して改質上棚板３の内周の縁を改質触媒内筒１の外周面に溶接で固定するとともに、改質上棚板３の外周の縁と改質触媒外筒２の内周面との隙間における上部を全周にわたって溶接トーチで加熱して改質上棚板３の外周の縁を改質触媒外筒２の内周面に溶接で固定する。

【0092】

改質上棚板３の内周側と外周側の隙間における上部を溶接トーチで加熱して、改質上棚板３を改質触媒内筒１と改質触媒外筒２とに溶接で固定するときには、改質触媒５０が溶接個所の近くに存在しないので、改質上棚板３を改質触媒内筒１と改質触媒外筒２とに溶接で固定するときの熱で、改質触媒５０が加熱されて劣化することは無い。

【0093】

この状態で、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との高さ方向の相対位置関係が定まるとともに、改質触媒５０が収納される空間の内筒と外筒と底板部分が構成される。これにより、改質触媒ユニット１００は、改質下棚板４を付ける前に自立可能となる。

【0094】

次に、図７に示すように、改質上棚板３が重力方向（鉛直方向）下になる（改質上棚板３が改質触媒内筒１の外周面と改質触媒外筒２の内周面との間の空間の底面になる）ように、改質触媒ユニット１００の未完成品を上下反転する。

【0095】

この状態で、改質上棚板３が改質触媒内筒１の外周面と改質触媒外筒２の内周面との間の空間の底面になる。これにより、改質触媒５０が収納される空間の重力方向の上が開放される。

【0096】

次に、図８に示すように、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間で改質上棚板３の上に改質触媒５０を所定量充填し、振動等を付与して最密充填させる。

【0097】

これにより、改質触媒５０が、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２と改質上棚板３とに囲まれた部分に最密充填され、改質触媒５０の充填部の上に改質下棚板４を配置する空間ができる。

【0098】

次に、図９に示すように、改質触媒５０の充填部の上に、改質下棚板４を、改質下棚板４のフランジが上向きに延び、改質下棚板４のフランジの先端部と、改質下棚板４のフランジに近接する改質触媒外筒２の端部とが同じ高さで揃うように配置する。

【0099】

これにより、改質下棚板４の外周の縁が上方（図９の状態での上方）に折り曲げられた外周部（改質下棚板４のフランジ部）が改質触媒外筒２と溶接可能な位置に配置される。

【0100】

次に、図１０に示すように、改質触媒外筒２の内周面と改質下棚板４の外周の縁が上方（図１０の状態での上方）に折り曲げられた外周部（フランジ部）との隙間における上部（上下反転した状態での上部）を全周にわたって溶接トーチで加熱して改質下棚板４の外周の縁が上方（図１０の状態での上方）に折り曲げられた外周部（フランジ部）を改質触媒外筒２の内周面に溶接で固定する。

【0101】

これにより、改質触媒ユニット１００は、改質触媒５０を充填した状態で自立でき、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２のずれが生じることで触媒の脱落を起こすことなく、容易に組み立てることができる状態となり改質触媒ユニット１００の組立が完了する。

【0102】

さらに、改質下棚板４を改質触媒外筒２の内周面に溶接で固定するときに溶接トーチで加熱される部分が、改質下棚板４のフランジ部の高さ（改質下棚板４のフランジ部の鉛直方向の長さ）だけ、改質触媒５０の充填部から離れているので、溶接の熱による改質触媒５０の劣化が抑制される。

【0103】

改質下棚板４のフランジ部の高さ（改質下棚板４のフランジ部の鉛直方向の長さ）は、フランジ部の先端の外周側の隙間（改質触媒外筒２の内周面と改質下棚板４のフランジ部との隙間における上部）を溶接トーチで加熱するときの熱が、改質触媒５０に伝わって改質触媒５０が劣化しないように、改質下棚板４と改質触媒外筒２の材料（熱伝導率）と厚みを考慮して、適切に設定している。

【0104】

（改質触媒ユニットの水素生成装置への取り付け）
図１１に示すように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の蒸発外筒１３２の外周面に沿うように、改質触媒上外筒１３３の内径が小さい側（改質触媒上外筒１３３の上面部のフランジ部）を、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の下方からＣＯ低減除去器底板１６０に接するところまで、改質触媒上外筒１３３を溶接で固定する位置よりも上方にずらして配置する。

【0105】

このとき、上方にずらして配置した改質触媒上外筒１３３の側面部の下端の鉛直方向の高さが、後に、蒸発内筒１３１における、水トラップ部１３８の蒸発内筒１３１への溶接固定のために、溶接トーチで水トラップ部１３８のフランジ部とともに加熱する箇所よりも鉛直方向の上側になるようにする。

【0106】

ここで、改質触媒上外筒１３３の径が大きい側の内径（改質触媒上外筒１３３の側面部の内径）が水トラップ部１３８の外径よりも大きい。

【0107】

これにより、改質触媒上外筒１３３の次に、水トラップ部１３８を、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の下方から蒸発内筒１３１の所定高さ位置に取り付けて溶接で固定する作業をするときに、水トラップ部１３８と改質触媒上外筒１３３は干渉しない（改質触媒上外筒１３３の存在が、その作業の邪魔にならない）。

【0108】

次に、図１２に示すように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の蒸発内筒１３１の外周面に沿うように、水トラップ部１３８の内径が小さい方（水トラップ部１３８の底面部とフランジ部）を下にして、所定の位置に配置する。

【0109】

ここで、改質触媒上外筒１３３は、内径が小さい側をＣＯ低減除去器底板１６０に接する（改質触媒上外筒１３３の側面部の下端の鉛直方向の高さが、水トラップ部１３８の底面部から下方に延設されたフランジ部の下端よりも鉛直方向の上側になる）ところまでずらして配置されている。

【0110】

これにより、溶接トーチと改質触媒上外筒１３３が干渉する（改質触媒上外筒１３３の存在が、水トラップ部１３８のフランジ部の内周面と蒸発内筒１３１の外周面との隙間における下部を全周にわたって溶接トーチで加熱する作業の邪魔になる）ことなく全周溶接にて蒸発内筒１３１と水トラップ部１３８とを固定できる。

【0111】

次に、図１３に示すように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の蒸発内筒１３１の内周面に沿うように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の下方から改質触媒ユニット１００の改質触媒内筒１を所定の位置（改質触媒内筒１の上端が蒸発内筒１３１の下端よりも鉛直方向の上側に位置して、改質触媒内筒１の上端が水トラップ部１３８のフランジ部の下端よりも鉛直方向の下側に位置して、改質触媒上外筒１３３の側面部の下端と改質触媒上外筒１３３の上端との間に溶接トーチを挿入でき、改質触媒内筒１の内周面と蒸発内筒１３１の外周面との間に鉛直方向の溶接代を確保できる位置）に配置する。

【0112】

ここで、改質触媒内筒１の上端は、改質触媒外筒２の上端よりも高い位置にあり、改質触媒上外筒１３３は、内径が小さい側をＣＯ低減除去器底板１６０に接する（改質触媒上外筒１３３の側面部の下端の鉛直方向の高さが、水トラップ部１３８の底面部から下方に延設されたフランジ部の下端よりも鉛直方向の上側になる）ところまでずらして配置されている。

【0113】

これにより、溶接トーチが、改質触媒上外筒１３３と改質触媒外筒２と水トラップ部１３８のいずれとも干渉する（改質触媒上外筒１３３と改質触媒外筒２と水トラップ部１３８の存在が、改質触媒内筒１の内周面と蒸発内筒１３１の外周面との隙間における上部を全周にわたって溶接トーチで加熱する作業の邪魔になる）ことなく全周溶接にて蒸発内筒１３１と改質触媒ユニット１００の改質触媒内筒１とを固定できる。

【0114】

改質触媒内筒１の上端部を蒸発内筒１３１の下端部の外周面に溶接で固定するときに溶接トーチで加熱される部分が、改質触媒内筒１の上端と改質上棚板３の下面との鉛直方向
の間隔だけ、改質触媒５０の充填部から離れているので、溶接の熱による改質触媒５０の劣化が抑制される。

【0115】

改質触媒内筒１の上端と、改質触媒外筒２の上端または改質上棚板３の上面との鉛直方向の間隔は、改質触媒内筒１の上端の内周側の隙間（改質触媒内筒１の内周面と蒸発内筒１３１の外周面との隙間における上部）を溶接トーチで加熱するときの熱が、改質触媒５０に伝わって改質触媒５０が劣化しないように、改質触媒内筒１の材料（熱伝導率）と厚みを考慮して、適切に設定している。

【0116】

次に、図１４に示すように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の蒸発外筒１３２の外周面に沿うように改質触媒上外筒１３３の内径が小さい側をＣＯ低減除去器底板１６０に接するところまでずらして配置していた改質触媒上外筒１３３を所定の位置（改質触媒上外筒１３３の側面部の下端の鉛直方向の高さが、改質触媒外筒２の上端よりも低く且つ改質触媒外筒２の折り返し筒部６の下端よりも高く、水トラップ部１３８の円筒状の壁の上端と改質触媒上外筒１３３の上面部の下面との間に隙間があり、改質触媒上外筒１３３の内周面と折り返し筒部６の外周面との間に鉛直方向の溶接代を確保できる位置）まで下げる。

【0117】

ここで、改質触媒外筒２の折り返し筒部６の外周面は、改質触媒上外筒１３３の径が大きい側の内周部（改質触媒上外筒１３３の側面部の内周面）と溶接可能となるよう構成されている。これにより、改質触媒上外筒１３３が、水トラップ部１３８や改質触媒外筒２の折り返し筒部６と干渉しない。

【0118】

次に、図１５に示すように、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の蒸発外筒１３２の外周面に沿うように改質触媒上外筒１３３を、所定の位置（改質触媒上外筒１３３の側面部の下端の鉛直方向の高さが、改質触媒外筒２の上端よりも低く且つ改質触媒外筒２の折り返し筒部６の下端よりも高く、水トラップ部１３８の円筒状の壁の上端と改質触媒上外筒１３３の上面部の下面との間に隙間があり、改質触媒上外筒１３３の側面部の内周面と折り返し筒部６の外周面との間に鉛直方向の溶接代を確保できる位置）で、改質触媒上外筒１３３のフランジ部の内周面と蒸発外筒１３２の外周面との隙間における上部を全周にわたって溶接トーチで加熱することにより、全周溶接固定する。

【0119】

ここで、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００は、改質触媒上外筒１３３を蒸発外筒１３２の外周面に溶接で固定するときに、第１隔壁１３４の下端の鉛直方向の高さ位置が、第１隔壁１３４の下端と改質触媒上外筒１３３の上面部との間に、溶接トーチを挿入可能な隙間ができる位置になるように構成されている。

【0120】

第１隔壁１３４の下端部の外周面は、第２隔壁１３５の上端部の内周面と後に接合するように構成されているが、改質触媒上外筒１３３を蒸発外筒１３２の外周面に溶接で固定するときは、第１隔壁１３４と第２隔壁１３５とは接合前なので、溶接トーチが、第１隔壁１３４と改質触媒上外筒１３３と第２隔壁１３５のいずれとも干渉する（第１隔壁１３４と改質触媒上外筒１３３と第２隔壁１３５の存在が、改質触媒上外筒１３３のフランジ部の内周面と蒸発外筒１３２の外周面との隙間における上部を全周にわたって溶接トーチで加熱する作業の邪魔になる）ことなく全周溶接にて蒸発外筒１３２と改質触媒上外筒１３３とを固定できる。

【0121】

次に、図１６に示すように、改質触媒ユニット１００の改質触媒外筒２の折り返し筒部６の外周面と、改質触媒上外筒１３３の径が大きい側の内周面（改質触媒上外筒１３３の側面部の内周面）を、改質触媒上外筒１３３の側面部の内周面と折り返し筒部６の外周面との隙間における下部を全周にわたって溶接トーチで加熱することにより、全周溶接固定
する。

【0122】

この状態では、改質触媒ユニット１００の改質触媒外筒２の折り返し筒部６の外周面と改質触媒上外筒１３３の径が大きい側の内周面との溶接にあたって、溶接トーチと干渉するものがない。

【0123】

これにより、溶接トーチが、第１隔壁１３４と改質触媒上外筒１３３と第２隔壁１３５のいずれとも干渉する（第１隔壁１３４と改質触媒上外筒１３３と第２隔壁１３５の存在が、改質触媒上外筒１３３の側面部の内周面と折り返し筒部６の外周面との隙間における下部を全周にわたって溶接トーチで加熱する作業の邪魔になる）ことなく全周溶接にて改質触媒上外筒１３３の側面部が改質触媒外筒２の折り返し筒部６の外周面に固定され、水素生成装置への改質触媒ユニット１００の取り付けは完了する。

【0124】

改質触媒上外筒１３３の下端部を改質触媒外筒２の折り返し筒部６の外周面に溶接で固定するときに溶接トーチで加熱される部分が、改質触媒外筒２の筒部本体と折り返し筒部６との間隔と改質触媒外筒２の厚みとを合計した分だけ、改質触媒５０の充填部から離れており、改質触媒外筒２の筒部本体と折り返し筒部６との間には空間があり、熱が改質触媒外筒２を介して改質触媒５０に伝わるには、改質触媒外筒２において折り返し筒部６を形成するのに必要な寸法と略同じ分だけ伝わる必要があるので、溶接の熱による改質触媒５０の劣化が抑制される。

【0125】

改質触媒外筒２の筒部本体と折り返し筒部６との間隔と、折り返し筒部６の鉛直方向の長さと、改質触媒上外筒１３３の下端と折り返し筒部６の下端との鉛直方向の間隔とは、改質触媒上外筒１３３の側面部の内周面と折り返し筒部６の外周面との隙間における下部（改質触媒上外筒１３３の下端）を溶接トーチで加熱するときの熱が、改質触媒５０に伝わって改質触媒５０が劣化しないように、改質触媒外筒２の材料（熱伝導率）と厚みを考慮して、適切に設定している。

【0126】

さらに、図１７、図１８に示すように、第２隔壁１３５の上面開口部に内に第１隔壁１３４の下端部を所定の位置（改質触媒内筒１の底面部と第２隔壁１３５の底面部との間に隙間ができ、第１隔壁１３４の下端部の外周面と第２隔壁１３５の上端部の内周面との間に鉛直方向の溶接代を確保できる位置）まで挿入し、第１隔壁１３４の下端部の外周面と第２隔壁１３５の上端部の内周面との隙間における上部を全周にわたって溶接トーチで加熱することにより、第１隔壁１３４の下端部の外周面に第２隔壁１３５の上端部を全周溶接固定する。

【0127】

次に、バーナユニット３００を、蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００の上方から、燃焼筒１３０と加熱器１２０の中心軸が、蒸発内筒１３１および改質触媒内筒１の中心軸と重なり、蒸発内筒１３１および改質触媒内筒１と燃焼筒１３０との間に燃焼排ガス流路１４０が形成されるように、所定の高さ位置まで挿入して、バーナユニット３００を蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット２００に固定することで水素生成装置５００が完成する。

【0128】

［１－３．効果等］
以上のように、本実施の形態において、改質触媒ユニット１００は、改質触媒内筒１の外周面と改質触媒外筒２の内周面と改質下棚板４の上面と改質上棚板３の下面とに囲まれた鉛直方向に中心軸を有する環状の空間に、改質触媒５０が充填されており、改質触媒内筒１が、水トラップ部１３８よりも下側で鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発内筒１３１の下端部に溶接で取り付けられ、改質触媒外筒２が、鉛直方向に中心軸を有する円筒形状の蒸発外筒１３２の下側に改質触媒上外筒１３３を介して溶接で取り付けられ、原料ガスと水蒸気との混合ガスが供給されるユニットである。

【0129】

蒸発内筒１３１と蒸発外筒１３２は、水素生成装置５００の蒸発部１２１を構成する。蒸発内筒１３１の外周面と蒸発外筒１３２の内周面との間には、外部から供給される原料ガスと水とを、蒸発内筒１３１から伝わる熱で加熱しながら螺旋状に重力に逆らうことなく流すための流路が形成されている。

【0130】

蒸発外筒１３２の下端部は、蒸発内筒１３１側に曲げられて、蒸発内筒１３１の下端よりも高い位置で、蒸発内筒１３１の外周面に接合されている。蒸発外筒１３２の下端近傍には、混合ガスを半径方向外向きに排出するための排出孔１３７が形成されている。

【0131】

改質触媒内筒１は、鉛直方向に中心軸を有する有底円筒形状で、下端開口部が塞がれている。改質触媒内筒１は、蒸発内筒１３１を下方に延長するような形で、改質触媒内筒１の上端部が蒸発内筒１３１の外周面における下端部に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されている。

【0132】

改質触媒外筒２は、鉛直方向に中心軸を有する形状で、改質触媒内筒１を囲むように配置されている。改質触媒外筒２の上端は、改質触媒内筒１の上端よりも低い位置にあり、改質触媒外筒２の下端は、改質触媒内筒１の下端よりも高い位置にある。改質触媒外筒２は、筒の上端部を外側に折り返した略円筒形で、筒部本体よりも径が大きい折り返し筒部６を備えている。

【0133】

改質触媒上外筒１３３は、鉛直方向に中心軸を有し、蒸発外筒１３２および折り返し筒部６よりも径が大きい円筒形の側面部と、外周端が側面部の上端部に接続され内周端が蒸発外筒１３２の外周面における下部で蒸発外筒１３２の排出孔１３７よりも上方に溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の上面部と、を有している。改質触媒上外筒１３３の側面部の下端部が、改質触媒外筒２の折り返し筒部６における外周面に溶接で取り付け可能に構成されている。

【0134】

水トラップ部１３８は、鉛直方向に中心軸を有し、径が蒸発外筒１３２よりも大きくて改質触媒上外筒１３３の側面部よりも小さく蒸発外筒１３２の排出孔１３７から半径方向外向きに排出される混合ガスが改質触媒上外筒１３３の側面部にまで到達するのを遮る円筒状の壁と、外周端が壁の下端部に接続され内周端が蒸発内筒１３１の外周面における下部で蒸発外筒１３２よりも下方に全周にわたって溶接で取り付け可能に構成されたドーナツ盤形状の底面部と、を有している。

【0135】

水トラップ部１３８の壁の上端と改質触媒上外筒１３３の上面部との間と、水トラップ部１３８の壁と蒸発外筒１３２との間と、水トラップ部１３８の壁と改質触媒上外筒１３３の側面部との間には、それぞれ混合ガスが通流可能な隙間がある。

【0136】

改質触媒５０は、混合ガスから水蒸気改質反応によりＣＯを含んだ一次水素含有ガスを生成するように構成された粒状の触媒であって、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間の所定高さ範囲に充填されている。

【0137】

改質下棚板４は、改質触媒５０を下から支えるドーナツ盤形状の通気性の棚板である。改質下棚板４は、改質触媒５０が所定高さ範囲から下方に出ないように改質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間に配置されている。

【0138】

改質上棚板３は、改質触媒５０の充填部の上面を覆うドーナツ盤形状の通気性の棚板である。改質上棚板３は、改質上棚板３の外周面が、改質触媒外筒２の筒部本体の内周面における上端部と対向する位置で、改質触媒５０が所定高さ範囲から上方に出ないように改
質触媒内筒１と改質触媒外筒２との間に配置されている。

【0139】

上記構成により、水トラップ部１３８よりも先に、改質触媒上外筒１３３を下方から蒸発外筒１３２に組み込んだ後に、蒸発内筒１３１と水トラップ部１３８との溶接の邪魔にならない位置まで改質触媒上外筒１３３を上方にずらして、蒸発内筒１３１と水トラップ部１３８との溶接と、蒸発内筒１３１と改質触媒内筒１との溶接を、この順位に行い、それから、改質触媒上外筒１３３を所定の位置まで下げて、改質触媒上外筒１３３の上部を蒸発外筒１３２に溶接する作業と、改質触媒上外筒１３３の側面部の下端部を改質触媒外筒２の折り返し筒部６における外周面に溶接する作業と、を行うことができる。

【0140】

そのため、改質触媒５０の充填部の外径より水トラップ部１３８の外径が大きい場合でも、改質触媒ユニット１００を、予め改質触媒５０が充填された自立可能なサブユニットとして製造し、改質触媒ユニット１００を水素生成装置５００の蒸発部１２１に取り付けることができる。

【0141】

本実施の形態のように、改質上棚板３は、改質触媒５０の充填前に、改質触媒内筒１と改質触媒外筒２の両方に溶接で接合してもよい。

【0142】

これにより、上下反転状態で、改質触媒５０を改質上棚板３の上に充填したときに、改質触媒５０の重みで、改質上棚板３が脱落することを抑制でき、改質上棚板３を溶接で接合するときの熱が、改質触媒５０に伝わって改質触媒５０を劣化させることはない。

【0143】

本実施の形態のように、改質下棚板４は、改質下棚板４の外周縁部分に下向きに延設されたフランジを備え、改質触媒５０の充填後に、改質触媒外筒２のみに溶接で接合してもよい。

【0144】

このフランジを備えることにより、改質下棚板４の変形の抑制と、改質触媒外筒２に対する同軸度（垂直度）と溶接代を確保することができ、フランジの部分で改質触媒外筒２に溶接で接合することができ、改質下棚板４の上に充填された改質触媒５０の重みで、改質下棚板４が脱落することを抑制でき、改質下棚板４をフランジの部分で溶接で接合するときの熱が、改質触媒５０に伝わり難くなって改質触媒５０を劣化させることを抑制することができる。

【0145】

また、改質触媒内筒１の底部近傍は、加熱器１２０のバーナの燃焼で発生した熱（燃焼排ガスの熱を含む）で加熱され易く、改質触媒外筒２に比べて膨張し易いが、改質下棚板４を改質触媒内筒１に接合しないので、改質下棚板４が、改質触媒内筒１の熱と熱膨張の影響を受け難い。

【0146】

なお、上述の実施の形態は、本開示における技術を例示するためのものであるから、特許請求の範囲またはその均等の範囲において様々の変更、置き換え、付加、省略などを行うことができる。

【0147】

例えば、ＣＯ低減除去器１２３は、変成反応により、一次水素含有ガス中のＣＯ濃度を０．１～０．２％程度まで低減するＣＯ低減触媒が充填されたＣＯ低減器と、ＣＯ低減器から排出された二次水素含有ガスと水素生成装置の外部から供給された空気を混合する空気混合筒と、選択酸化反応により、空気混合筒から排出された二次水素含有ガスと空気との混合ガス中のＣＯ濃度を数ｐｐｍ程度にまで低減するＣＯ除去触媒が充填されたＣＯ除去器と、に置き換えても構わない。

【産業上の利用可能性】

【0148】

本開示は、多重筒構成で、筒間のスキマ部に触媒を充填する必要がある容器に適用可能であり、予め触媒が充填されたユニットを用いるため、触媒充填工程を本体の溶接組み立て製造ラインに組み込むことなく自動化することも可能である。具体的には、水素生成装置などに、本開示は適用可能である。

【符号の説明】

【0149】

１ 改質触媒内筒
２ 改質触媒外筒
３ 改質上棚板
４ 改質下棚板
５ 溶接部
６ 折り返し筒部
５０ 改質触媒
１００ 改質触媒ユニット
１２０ 加熱器
１２１ 蒸発部
１２３ ＣＯ低減除去器
１３０ 燃焼筒
１３１ 蒸発内筒
１３２ 蒸発外筒
１３３ 改質触媒上外筒
１３４ 第１隔壁
１３５ 第２隔壁
１３６ 水素含有ガス排出管
１３７ 排出孔
１３８ 水トラップ部
１３９ 螺旋状流路
１４０ 燃焼排ガス流路
１４１ リターン流路
１４２ 原料ガス供給管
１４３ 燃焼排ガス排出管
１６０ ＣＯ低減除去器底板
１６１ ＣＯ低減除去器仕切り板
２００ 蒸発部ＣＯ低減除去部ユニット
３００ バーナユニット
５００ 水素生成装置

【図1】

【図2】

【図3】

【図4】

【図5】

【図6】

【図7】

【図8】

【図9】

【図10】

【図11】

【図12】

【図13】

【図14】

【図15】

【図16】

【図17】

【図18】